特許 6168382 圧粉磁心の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6168382

(24)【登録日】2017年7月7日

(45)【発行日】2017年7月26日

(54)【発明の名称】圧粉磁心の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 27/255 20060101AFI20170713BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20170713BHJP

   H01F 1/26 20060101ALI20170713BHJP

【ＦＩ】

   H01F27/24 D

   H01F41/02 D

   H01F1/26

【請求項の数】5

【全頁数】17

(21)【出願番号】特願2012-270967(P2012-270967)

(22)【出願日】2012年12月12日

(65)【公開番号】特開2014-116527(P2014-116527A)

(43)【公開日】2014年6月26日

【審査請求日】2015年11月12日

(73)【特許権者】

【識別番号】000005083

【氏名又は名称】日立金属株式会社

(72)【発明者】

【氏名】加藤 哲朗

(72)【発明者】

【氏名】野口 伸

(72)【発明者】

【氏名】西村 和則

【審査官】 井上 健一

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１０−２４５２１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−２７０５３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００９／１２８４２５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００６−３３９５２５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０７７３６３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−２３１４８１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｆ ４１／０２

Ｈ０１Ｆ １／２６

Ｈ０１Ｆ ２７／２４

Ｂ２２Ｆ １／０２

Ｂ２２Ｆ ３／００

Ｂ２２Ｆ ３／０２

Ｃ２２Ｃ ３８／００

Ｃ２２Ｃ ４５／０２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心の製造方法であって、
前記軟磁性材料粉と、熱可塑性樹脂と、シリコーン樹脂とを混合した後、造粒して造粒粉とする第１の工程と、
前記第１の工程を経た造粒粉を加熱して、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上、かつ前記シリコーン樹脂のガラス転移温度以上、かつ７０℃以上２００℃以下の成形温度で加圧成形する第２の工程と、
前記第２の工程を経た成形体を前記成形温度よりも高い温度で、かつ４８０℃以下で熱処理して、占積率が８０％以上の圧粉磁心とする第３の工程とを有し、
前記シリコーン樹脂の添加量が前記軟磁性材料粉１００重量部に対して０．１〜１．０重量部であり、シリコーン樹脂の添加量は前記熱可塑性樹脂の添加量の４０％以下であり、
前記第３の工程にて前記熱可塑性樹脂を飛散し、前記シリコーン樹脂をシリコーン酸化物として固化させて前記軟磁性材料粉同士を結着することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。

【請求項2】

前記第１の工程において、前記シリコーン樹脂がメチルシリコーン樹脂又はメチルフェニルシリコーン樹脂の粉末で、前記熱可塑性樹脂がアクリル樹脂エマルジョンであって、前記成形温度が前記シリコーン樹脂の融点以上であることを特徴とする請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項3】

前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、前記シリコーン樹脂の融点との差が５０℃以内であり、前記軟磁性材料粉に軟磁性合金薄帯を粉砕してなる薄片状の粉砕粉を用いることを特徴とする請求項２に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項4】

前記成形温度が、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、前記シリコーン樹脂の融点のいずれか高い方の温度よりも３０℃以上高く、
前記軟磁性材料粉の粉砕粉がＦｅ基ナノ結晶合金であって前記第３の工程で結晶化することを特徴とする請求項３に記載の圧粉磁心の製造方法。

【請求項5】

前記第１の工程の前に、前記軟磁性材料粉の表面に湿式成膜方法によって非磁性の絶縁被膜を形成する工程を有し、前記非磁性の絶縁被膜がシリコーン酸化物被膜であって、前記第３の工程を経て２００ｎｍ以上の非磁性酸化物被膜を粉砕粉の表面に形成することを特徴とする請求項３又は４に記載の圧粉磁心の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

家電機器の電源回路の初段部は、ＡＣ（交流）電圧からＤＣ（直流）電圧に変換するＡＣ／ＤＣコンバータ回路で構成されている。このコンバータ回路内での入力電流の波形と電圧波形との間で位相のずれが生じたり、電流波形自体が正弦波にならない現象が発生することが一般に知られている。このため、いわゆる力率が低下して無効電力が大きくなり、また高調波ノイズを発生させることになる。ＰＦＣ回路は、このようなＡＣ入力電流の波形を、ＡＣ入力電圧と同様な位相や波形に整形するように制御することで、無効電力及び高調波ノイズを低減するための回路である。近年、標準化団体であるＩＥＣ（Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｅｌｅｃｔｒｏ−ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎ：国際電気標準会議）の主導で、各種機器はＰＦＣ制御の電源回路を搭載することが法令により必須となる状況になりつつある。前記回路で使用されるチョークを小型化・低背化等するために、それに用いられる磁心には、高飽和磁束密度、低コアロス、優れた直流重畳特性が要求されている。

【0003】

また、近年、急速に普及しはじめたハイブリッド車や電気自動車等のモータ駆動の車両や太陽光発電装置などに搭載されている電源装置では、大電流に耐えるリアクトルが用いられている。かかるリアクトル用の磁心においても、同様に高飽和磁束密度、低損失が要求されている。

【0004】

上記要求に応えるものとして、高飽和磁束密度と低損失のバランスに優れる圧粉磁心が採用されている。圧粉磁心は、センダストやＦｅ−Ｓｉ系などの磁性粉末の表面を絶縁処理したのち成形して得られるもので、絶縁処理により電気抵抗が高められ、渦電流損失が抑制されている。特許文献１には、更なるコアロスＰｃｖの低減のために、第一の磁性体としてＦｅ基アモルファス合金薄帯の粉砕粉と、第二の磁性体としてＣｒを含むＦｅ基アモルファス合金アトマイズ粉とを主成分とする圧粉磁心が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】国際公開２００９／１３９３６８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

特許文献１に記載の構成によれば、センダストやＦｅ−Ｓｉ系など、結晶質の軟磁性材料粉の圧粉磁心に比べて低いコアロスＰｃｖが得られている。しかしながら、アモルファス合金薄帯の粉砕粉は、厚さに対してそれに垂直な方向の寸法が大きい扁平粉であるため、高密度化が困難であった。高密度化のためには、加圧成形時の成形圧を上げることも一つの方法であるが、成形圧を上げること自体が困難である上に、成形圧が高くなると、それだけ磁性粉末に応力がかかり、コアロスが大きくなってしまう。そのため、磁性粉末の占積率の向上には限界があり、材料が有する高透磁率、高飽和磁束密度のポテンシャルを十分に活かすことができなかった。また、占積率のさらなる向上は、特許文献１に記載された合金薄帯の粉砕粉に限らず、他の軟磁性材料粉を用いた圧粉磁心にも要求されている課題であった。

【0007】

そこで、上記問題点に鑑み、本発明は、軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心の提供に関して、コアロスの増加を抑えつつ占積率を向上するうえで好適な構成を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

発明の圧粉磁心の製造方法は、軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心の製造方法であって、前記軟磁性材料粉と、熱可塑性樹脂と、シリコーン樹脂とを混合した後、造粒して造粒粉とする第１の工程と、前記第１の工程を経た造粒粉を加熱して、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上、かつ前記シリコーン樹脂のガラス転移温度以上、かつ７０℃以上２００℃以下の成形温度で加圧成形する第２の工程と、前記第２の工程を経た成形体を前記成形温度よりも高い温度で、かつ４８０℃以下で熱処理して、占積率が８０％以上の圧粉磁心とする第３の工程とを有し、前記シリコーン樹脂の添加量が前記軟磁性材料粉１００重量部に対して０．１〜１．０重量部であり、シリコーン樹脂の添加量は前記熱可塑性樹脂の添加量の４０％以下であり、前記第３の工程にて前記熱可塑性樹脂を飛散し、前記シリコーン樹脂をシリコーン酸化物として固化させて前記軟磁性材料粉同士を結着することを特徴とする。

【0009】

また、前記圧粉磁心の製造方法において、前記シリコーン樹脂がメチルシリコーン樹脂又はメチルフェニルシリコーン樹脂の粉末で、前記熱可塑性樹脂がアクリル樹脂エマルジョンであって、前記成形温度が前記シリコーン樹脂の融点以上であることが好ましい。

【0010】

さらに、前記圧粉磁心の製造方法において、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、前記シリコーン樹脂の融点との差が５０℃以内であり、前記軟磁性材料粉に軟磁性合金薄帯を粉砕してなる薄片状の粉砕粉を用いることが好ましい。

【0011】

さらに、前記圧粉磁心の製造方法において、前記成形温度が、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、前記シリコーン樹脂の融点のいずれか高い方の温度よりも３０℃以上高く、前記軟磁性材料粉の粉砕粉がＦｅ基ナノ結晶合金であって前記第３の工程で結晶化するのが好ましい。

【0013】

前記第１の工程の前に、前記軟磁性材料粉の表面に湿式成膜方法によって非磁性の絶縁被膜を形成する工程を有し、前記非磁性の絶縁被膜がシリコーン酸化物被膜であって、前記第３の工程を経て２００ｎｍ以上の非磁性酸化物被膜を粉砕粉の表面に形成することが好ましい。

【発明の効果】

【0014】

本発明によれば、軟磁性合金薄帯の粉砕粉を用いて構成された圧粉磁心の製造方法において、コアロスの増加を抑えつつ占積率を向上するうえで好適な構成を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1】本発明に係る圧粉磁心の製造方法の実施形態を説明するための工程フロー図である。

【図2】圧粉磁心の断面のＳＥＭ写真である。

【発明を実施するための形態】

【0016】

以下、本発明に係る圧粉磁心の製造方法の実施形態を、具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。

【0017】

図１は本発明に係る圧粉磁心の製造方法の実施形態を説明するための工程のフローである。図１に示す、軟磁性材料粉を用いて構成された圧粉磁心の製造方法は、軟磁性材料粉と、熱可塑性樹脂と、シリコーン樹脂とを混合する第１の工程と、第１の工程を経た混合物を加熱して、前記熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ１以上、かつ前記シリコーン樹脂のガラス転移温度Ｔｇ２以上の成形温度Ｔ１で加圧成形する第２の工程と、前記第２の工程を経た成形体を前記成形温度Ｔ１よりも高い温度Ｔ２で熱処理する第３の工程とを有する。

【0018】

熱可塑性樹脂は、プレスで成形する際、粉体同士を結着させ、成形後のハンドリングに耐える強度を成形体に付与する。一方、シリコーン樹脂は第３の工程を経た圧粉磁心の強度を確保するために用いられる。ガラス転移温度は、温度上昇中に樹脂がガラス状態からゴム状態に転移する温度であり、該温度で急激に剛性、粘度が低下する。そのため、上記第２の工程において、熱可塑性樹脂およびシリコーン樹脂のガラス転移温度以上で加圧成形することで、圧粉磁心における占積率と強度を大幅に向上させることができる。従来のように室温で成形する場合には、占積率等の向上には大きな成形圧力が必要であるため、歪の影響でコアロスが増加してしまう。これに対して、上記第２の工程によれば、大きな圧力をかけなくても、占積率等の向上が可能であるため、コアロスの増加を抑えつつ占積率を向上させることができる。圧粉磁心における磁性粉の占積率が顕著に増加することで、透磁率や飽和磁束密度も大幅に増加する。さらに、上述のように、シリコーン樹脂は第３の工程を経た圧粉磁心の強度維持に寄与するが、その一方でコアロス増加の要因にもなる。第２の工程によればシリコーン樹脂量の増加以外の方法で強度の向上も実現できるため、コアロス増加を抑えつつ、圧粉磁心の強度も確保できる。

【0019】

熱可塑性樹脂やシリコーン樹脂のガラス転移温度が室温以下であると、第１の工程以降のハンドリングがしにくく、量産性に劣る。そのため、熱可塑性樹脂およびシリコーン樹脂は、ガラス転移温度が室温を超えるものを用い、室温を超える温度で成形を行う。なお、第１〜第３の各工程の間等に他の工程を追加することも可能である。以下、各工程ごとに詳細に説明する。

【0020】

まず、第１の工程に供する軟磁性材料粉ついて説明する。軟磁性材料粉には、各種の金属系磁粉を用いることができる。例えば、Ｆｅ系、Ｆｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ系等の磁性金属・磁性合金の他、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｂ系等のＦｅ基やＣｏ基のアモルファス合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｂ−Ｃｕ−Ｎｂ系、Ｆｅ−Ｃｕ−Ｂ系、Ｆｅ−Ｃｕ−Ｓｉ−Ｂ系、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｕ−Ｓｉ−Ｂ系等のＦｅ基ナノ結晶合金を用いることができる。また、これらの元素の一部を置換した系および他の元素を添加した系を用いることもできる。軟磁性材料粉の形態もこれを特に限定するものではない。例えば、球状アトマイズ粉に代表される粒状粉を用いることもできるし、圧延、扁平化処理、粉砕等を経た薄片状粉（扁平粉）を用いることもできる。このうち、アモルファス合金やナノ結晶合金の合金薄帯等を粉砕して得られる薄片状の粉砕粉を用いる場合は、粒状粉を用いる場合に比べて圧粉磁心の高密度化がしにくい。そのため、圧粉磁心の高密度化に有利な本発明に係る構成は、かかる薄片状の粉砕粉を用いる圧粉磁心に適用することがより好ましい。そこで、以下は、軟磁性合金薄帯の粉砕粉を用いる場合を例に説明する。

【0021】

軟磁性合金薄帯は、例えば、単ロール法のように合金溶湯を急冷することによって得られる。上述したアモルファス合金やナノ結晶合金の合金組成はこれを特に限定するものではなく、必要とされる特性に応じて選定することができる。例えば、アモルファス合金薄帯であれば、１.４Ｔ以上の高い飽和磁束密度Ｂｓを有するＦｅ基アモルファス合金薄帯を用いることができる。一方、ナノ結晶合金薄帯であれば、１.２Ｔ以上の高い飽和磁束密度Ｂｓを有するＦｅ基ナノ結晶合金薄帯を用いることができる。

【0022】

軟磁性合金薄帯の粉砕をするにあたって、あらかじめ脆化処理を行うことで粉砕性を高めることができる。例えば、Ｆｅ基アモルファス合金薄帯は３００℃以上の熱処理により脆化が起こり、粉砕しやすくなる性質を持っている。かかる熱処理の温度を上げると、より脆化し、粉砕しやすくなる。ただし、３８０℃を超えるとコアロスＰｃｖが増加する。好ましい脆化熱処理温度は、３２０℃以上３８０℃未満である。脆化処理は薄帯を巻回したスプールの状態で行うこともできるし、巻回されていない状態の薄帯を所定形状にプレスして得られた、整形された塊の状態で行うこともできる。但し、かかる脆化処理は必須ではない。例えば、ナノ結晶合金薄帯の場合は、脆化処理を省略してもよい。

【0023】

一回の粉砕だけで粉砕粉を得ることも可能であるが、所望の粒径にするために、粉砕工程は、粗粉砕後、微粉砕のように、少なくとも２工程に分けて行い、段階的に粒径を落とすことが、粉砕能力及び粒径の均一性の点で好ましい。粗粉砕、中粉砕、微粉砕の３工程で行うことがより好ましい。

【0024】

最後の粉砕工程を経た粉砕粉は粒径をそろえるために分級することが好ましい。分級の方法はこれを特に限定するものではないが、篩による方法が簡便であり、好適である。かかる篩を用いた方法について説明する。目開きの異なる２種類の篩を用い、目開きの大きい篩を通過するとともに、目開きの小さい篩を通過しなかった粉砕粉を圧粉磁心用の原料粉末とする。この場合、分級後の粉砕粉の各粒子の最小径ｄは、目開きの大きい方の篩の目開き寸法に１．４を掛けた数値（目開きの対角寸法。以下上限値ともいう）以下となる。また、かかる最小径は、分級が精度よく行われたとすれば、目開きの小さい方の篩の目開き寸法に１．４を掛けた数値（目開きの対角寸法。以下下限値ともいう）よりも大きいものとみなせる。したがって、上記の分級を経た粉砕粉では、各粒子の最小径ｄは、篩の目開きから計算される上限値と下限値の範囲内の値を示す。分級を経た、加圧成形前の粉砕粉の粒径はこの最小径ｄの下限値と上限値で管理することができる。上述のように、粒径が小さい粒子は、それだけ粉砕によって導入された加工歪が大きいことを意味する。流動性等確保の観点から粗い粒子だけを除去して用いることも可能であるが、上述のように細かい粒子を除去することがより好ましい。低コアロスの観点からは、かかる最小径ｄの下限値を、軟磁性合金薄帯の厚さの２倍を超えるようにしておくことが好ましい。また、最小径ｄの上限値を軟磁性合金薄帯の厚さの６倍以下にしておくことで、加圧成形時の流動性を改善し、成形密度をより高めることができる。

【0025】

軟磁性合金薄帯は数十μｍ程度と薄いため、主面のアスペクト比が大きい粒子はアスペクト比が小さくなるように割れやすい。そのため、各粒子の主面（厚さ方向に垂直な一対の面）は異形ではあるものの、主面の面内方向の最小値ｄと最大値ｍとの差は小さくなり、棒状の粉砕粉は生じにくい。軟磁性合金薄帯の厚さｔは、１０μｍから５０μｍの範囲が好ましい。１０μｍ未満では、合金薄帯自体の機械的強度が低いため、安定に長尺の合金薄帯を鋳造することが困難である。また、５０μｍを超えると合金の一部が結晶化しやすくなり、その場合には特性が劣化する。かかる厚さは、より好ましくは１３〜３０μｍである。

【0026】

圧粉磁心においては、軟磁性合金薄帯の粉砕粉間の絶縁のための手段を講じることにより、渦電流損失を抑制し、低いコアロスを実現することができる。そのため、粉砕粉の表面に薄い絶縁被膜を設けることが好ましい。粉砕粉自体を酸化させて表面に酸化被膜を形成することも可能である。例えば、軟磁性合金薄帯の粉砕粉を湿潤雰囲気において１００℃以上で熱処理することにより、粉砕粉の表面のＦｅが酸化または水酸化され、酸化鉄または水酸化鉄の絶縁被膜が形成される。しかし、かかる方法で粉砕粉へのダメージを抑えながら、均一かつ信頼性の高い酸化被膜を形成することは必ずしも容易ではないため、粉砕粉の合金成分の酸化物とは別の酸化物被膜やリン酸塩被膜などの被膜を設けることが好ましい。すなわち、第１の工程の前に、予備工程として、軟磁性材料粉の表面に湿式成膜方法によって酸化物被膜等の非磁性の絶縁被膜を形成する工程を有することが好ましい。非磁性の酸化物被膜には、絶縁性に加えて、後述するように磁気ギャップとしての機能も持たせることができる。また、ゾルゲル法などの湿式成膜方法によれば、軟磁性材料粉の表面に均一な厚さの絶縁被膜を形成することができる。酸化物被膜の例としては、粉砕粉をＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン）、エタノール、アンモニア水の混合溶液に含浸、撹拌後、乾燥することで、粉砕粉の表面に、シリコン酸化物（ＳｉＯ_２）被膜を容易に形成することができる。該方法によれば、軟磁性合金薄帯の粉砕粉の表面自体の酸化等の化学反応を必要とせず、しかもシリコンと酸素が結合し、粉砕粉の表面に平面状かつネットワーク状にシリコン酸化物被膜が形成されるため、粉砕粉の表面に均一な厚さの絶縁被膜を形成できる。絶縁等を確実にするためには、シリコン酸化物被膜の厚さは５０ｎｍ以上が好ましい。一方、シリコン酸化物被膜が厚くなりすぎると圧粉磁心の占積率が低下し、軟磁性合金薄帯の粉砕粉間の距離が大きくなり、透磁率自体の低下が大きくなるため、かかる被膜は５００ｎｍ以下が好ましい。シリコン酸化物被膜の厚さは、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）による断面観察において、任意の５箇所で評価してその平均を用いればよい。

【0027】

上述のように、アモルファス合金等の合金薄帯を粉砕した薄片状の粉砕粉を用いる場合は、粒状粉を用いる場合に比べて圧粉磁心は高密度化しにくい。そのため、アモルファス合金アトマイズ粉などの粒状粉を混合して、高密度化を促進することもできる。ガスアトマイズや水アトマイズなどで作製されるアトマイズ粉は球状をなし、粉体の流動性向上に寄与する。また、球状粉は薄片状の粉砕粉間の空隙に入り込み、充填密度の向上にも寄与しうる。かかる観点からは、混合する粒状粉の粒径は薄片状の粉砕粉の厚さ未満が好ましく、より好ましくは該厚さの５０％以下である。粒状粉の組成は、合金薄帯の粉砕粉の組成と同じでもよいし、異なるものであってもよい。粒状粉は、軟磁性体に限らず、Ｃｕ等の非磁性体を用いることもできる。

【0028】

次に、第１の工程において用いる熱可塑性樹脂およびシリコーン樹脂について説明する。熱可塑性樹脂は、プレスで成形する際、粉体同士を結着させるための有機バインダーである。熱可塑性樹脂の種類は、第２の工程の適用可能なものであれば、これを限定するものではないが、例えば、ポリエチレン、ポリビニルアルコール、アクリル樹脂等の各種熱可塑性樹脂を用いることができる。上述のように、第１の工程を経た混合物は第２の工程において加熱され、熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上の成形温度で加圧成形されるため、該ガラス転移温度が高すぎると、それだけ加熱に係る設備が複雑になる。一方でガラス転移温度が室温よりもある程度高い方が、成形に供する混合物や成形体のハンドリングが容易である。そのため、熱可塑性樹脂のガラス転移温度は５０〜１５０℃の範囲であることが好ましい。

【0029】

一方、粉砕や成形の加工歪を除去するために、成形後に熱処理を行う。該熱処理により、有機バインダーである熱可塑性樹脂は熱分解によって概ね消失してしまう。したがって、熱可塑性樹脂のみの場合、熱処理後に粉末同士の結着力が失われ、成形体強度が維持困難になる。そこで、かかる熱処理後においても各粉末同士を結着させるために、高温用バインダーとしてシリコーン樹脂を用いる。シリコーン樹脂は、シロキサン結合による主骨格を持つ。代表的なシリコーン樹脂としては、例えばＳｉ上の官能基がメチル基やフェニル基であるメチルシリコーン樹脂やメチルフェニルシリコーン樹脂が挙げられる。シリコーン樹脂は、有機バインダーが熱分解して飛散してしまう温度領域で熱処理しても、粒子間にシリコン酸化物として固化、残存して粉末同士を結着する。かかる構成によって、熱処理後の成形体の機械的強度が高められるとともに、絶縁性向上にも寄与する。ここで、上述のように、第１の工程を経た混合物は第２の工程において加熱され、シリコーン樹脂のガラス転移温度以上、より好ましくは融点以上の成形温度で加圧成形されるため、該融点等が高すぎると、それだけ加熱に係る設備が複雑になる。一方で融点等が室温よりもある程度高い方が、成形に供する混合物や成形体のハンドリングが容易である。そのため、シリコーン樹脂のガラス転移温度または融点は５０〜１５０℃の範囲であることが好ましい。なお、ガラス転移温度や融点は、ＤＳＣやＴＭＡなどの熱分析で確認することができる。

【0030】

熱可塑性樹脂の添加量は、軟磁性材料粉間に十分に行きわたり、十分な成形体強度を確保できる量にすればよい。一方、これが多すぎると密度や強度が低下するようになる。例えば、軟磁性材料粉１００重量部に対して、０.５〜３.０重量部にすることが好ましい。後述のように、第２の工程で所定の温間成形を行うことで、高占積率が実現される。そのため、通常の温度で成形する場合に比べて、少ない熱可塑性樹脂量で必要な機械的強度等を確保することができる。熱可塑性樹脂の添加量は、より好ましくは軟磁性材料粉１００重量部に対して０.５〜２.５重量部、さらに好ましくは０.５〜１.５重量部である。また、シリコーン樹脂の添加量も熱処理後の圧粉磁心に求められる機械的強度等に照らして決めることができる。機械的強度や絶縁性の観点からは、シリコーン樹脂が軟磁性材料粉間に十分に行きわたるような量を添加することが好ましい。例えば軟磁性材料粉１００重量部に対して、０.１〜１.５重量部にすればよい。一方、熱処理後も粉末間に残存するシリコーン樹脂の場合、その添加量が応力、ひいてはコアロスに影響する。その添加量を減らすことによって、コアロスの低減に寄与する。後述のように、第２の工程では所定の温間成形を行うため、高占積率が実現される。そのため、通常の温度で成形する場合に比べて、少ないシリコーン樹脂量で必要な機械的強度等を確保することができる。シリコーン樹脂の添加量は、より好ましくは軟磁性材料粉１００重量部に対して０.１〜１.０重量部である。シリコーン樹脂の添加量を熱可塑性樹脂の添加量の４０％以下にして、コアロスの低減を図ることができる。第２の工程の加圧成形をシリコーン樹脂のガラス転移温度以上の成形温度で行うことの効果については、さらに後述する。

【0031】

前記軟磁性材料粉と、熱可塑性樹脂と、シリコーン樹脂との混合方法はこれを特に限定するものではない。従来から知られている混合方法、混合機を用いることができる。バインダーとして熱可塑性樹脂等が混合された状態では、その結着作用により、混合粉は広い粒度分布をもった凝集粉となっている。かかる混合粉を、例えば振動篩等を用いて篩に通すことによって、成形に適した所望の二次粒子径の造粒粉を得ることができる。また、加圧成形時の粉末と金型との摩擦を低減させるために、ステアリン酸、またはステアリン酸亜鉛等のステアリン酸塩の潤滑材を添加することが好ましい。また、潤滑材の添加は、後述する占積率向上に対しても有効である。潤滑材の添加量は、軟磁性材料粉合計１００重量部に対して０.５〜２.０重量部とすることが好ましい。一方、潤滑剤は、金型に塗布することも可能である。

【0032】

次に、第１の工程を経た混合物を加熱して、熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ１以上、かつシリコーン樹脂のガラス転移温度Ｔｇ２以上の成形温度Ｔ１で加圧成形する第２の工程について説明する。かかる第２の工程に係る構成が、従来の圧粉磁心の製造方法と大きく異なり、また顕著な効果をもたらす大きな要因の一つである。第１の工程で得られた混合粉は、好適には上述のように造粒されて、第２の工程に供される。造粒された混合粉は、成形金型を用いて、トロイダル形状、直方体形状等の所定形状に加圧成形される。第２の工程における成形は、通常の室温での成形と異なり、混合物が加熱された状態で加圧成形される温間成形である。混合物は、成形金型に投入する前に予め加熱しておいてもよいし、成形金型内で加熱してもよい。その両方を採用することもできる。

【0033】

成形温度は、上述のように、熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ１以上、かつシリコーン樹脂のガラス転移温度Ｔｇ２以上とする。すなわち、熱可塑性樹脂が軟化している状態、かつシリコーン樹脂が軟化している状態で加圧成形が行われる。熱可塑性樹脂は、そのガラス転移温度以上で軟化するため、成形温度を該ガラス転移温度以上にすることで、圧粉磁心における占積率を大幅に向上させることができる。さらに、シリコーン樹脂との関係においても、成形温度をガラス転移温度以上とする。すなわちシリコーン樹脂も成形時に軟化することで、圧粉磁心における占積率を向上させることができる。圧粉磁心における磁性粉の占積率が顕著に増加するため、透磁率や飽和磁束密度も大幅に増加する。すなわち、熱処理時に飛散する熱可塑性樹脂と、熱処理後の残存するシリコーン樹脂の両方を、成形時に軟化させることによって、飽和磁束密度の増加や上述したコアロスの低減など、磁気特性の向上が可能となるのである。シリコーン樹脂は、成形温度で軟化するものを用いてもよいし、溶融するものを用いることもできる。前者は、成形温度Ｔ１がシリコーン樹脂のガラス転移温度Ｔｇ２以上であることに相当し、後者は成形温度Ｔ１がシリコーン樹脂の融点Ｔｍ以上であることに相当する。ただし、成形温度をシリコーン樹脂の融点Ｔｍ以上にすると、すなわち、シリコーン樹脂が溶融して、液状化している状態で成形すると、占積率や強度の向上の効果が特に顕著になる。したがって、成形温度はシリコーン樹脂の融点Ｔｍ以上であることがより好ましい。

【0034】

成形温度を上げることによって、熱可塑性樹脂等の流動性が高まり、占積率をより向上させることができる。かかる観点からは、成形温度Ｔ１は、熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、シリコーン樹脂の融点のいずれか高い方の温度（以下Ｔｓともいう）よりも、３０℃以上高いことが好ましい。かかる構成によれば、例えば、アモルファス合金薄帯の粉砕粉を用いた場合、室温での成形比べて、占積率を１.０５倍以上に向上させることも可能である。一方、熱可塑性樹脂やシリコーン樹脂の溶融状態や軟化状態が維持される限りは、成形温度Ｔ１とＴｓとの温度差ΔＴの上限はこれを特に限定するものではない。但し、前記温度差ΔＴが大きくなりすぎると成形温度自体が高くなるため、実用的には、成形温度Ｔ１とＴｓとの温度差ΔＴの上限は１５０℃以下が好ましい。ここで、熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、シリコーン樹脂の融点等との差が大きくなると、それだけ成形温度を上げる必要がある。一方、成形温度が高くなりすぎると、それだけ金型等加熱に係る設備が複雑になる。そのため、熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、前記シリコーン樹脂の融点との差は５０℃以内にすることが好ましく、２０℃以内がより好ましい。加熱に係る設備の簡略化の観点からは、成形温度は７０〜２００℃が実用的な範囲である。

【0035】

成形は、例えば１.０ＧＰａ以上、かつ３.０ＧＰａ以下の圧力で、数秒程度の保持時間で行えばよい。占積率を高めるために成形圧を高く設定すると、成形機の大型化、金型のかじり、摩耗などの問題が顕在化するおそれがある。これに対して、上述のように熱可塑性樹脂等が軟化等する温度に加熱された状態で成形することによって、より低圧で占積率を高めることができる。２.０ＧＰａ以下の圧力で成形し、成形の負荷を低減することもできる。圧粉磁心は、強度・特性の観点から、実用的には７５.０％以上の占積率になるように圧密化しておくことが好ましい。より好ましい占積率は８０.０％超である。また、実用上の観点から、トロイダル形状の圧粉磁心の場合、その圧環強度は１０.０ＭＰａ以上が好ましく、１２.０ＭＰａ以上であることがより好ましい。

【0036】

次に、第２の工程を経た成形体を成形温度Ｔ１よりも高い温度Ｔ２で熱処理する第３の工程について説明する。第２の工程を経た成形体は、成形後、室温のような熱可塑性樹脂等のガラス転移温度等未満の温度まで冷却してから、第３の工程に供してもよいし、冷却せずにそのまま第３の工程に供してもよい。成形等で導入された応力歪を緩和して良好な磁気特性を得るために、第２の工程を経た成形体は、成形温度Ｔ１よりも高い温度Ｔ２で熱処理される。また、かかる熱処理温度で、成形体中の熱可塑性樹脂も飛散する。例えば、Ｆｅ基アモルファス合金薄帯の粉砕粉の場合であれば、応力緩和の効果を十分に発揮させるためには３５０℃以上で熱処理することが好ましい。一方、粉砕粉の一部に粗大な結晶粒が析出することを防ぎ、低いコアロスＰｃｖを得る観点からは、４２０℃以下の温度で熱処理することが好ましい。更に、安定して低いコアロスＰｃｖを得るためには３８０℃以上、かつ４１０℃以下がより好ましい。一方、ナノ結晶合金薄帯の粉砕粉を用いる場合、工程のいずれかの段階で結晶化処理が行われる。粉砕前に結晶化処理してもよいし、粉砕後に結晶化処理してもよい。結晶化処理は加圧成形後の歪緩和の熱処理を兼ねてもよいし、歪緩和の熱処理とは別工程として行うこともできる。ただし、製造工程の簡略化の観点からは、結晶化処理が加圧成形後の歪緩和の熱処理を兼ねることが好ましい。例えば、Ｆｅ基ナノ結晶合金薄帯の場合であれば、結晶化処理を兼ねた、加圧成形後の熱処理は、３９０℃〜４８０℃の範囲で行えばよい。一方、結晶質の軟磁性材料粉を用いる場合には、結晶化等の問題の制約がないため、より高温で熱処理することもできる。例えば７００〜９００℃（の範囲で熱処理することができる。保持時間は、圧粉磁心の大きさ、処理量、特性ばらつきの許容範囲などによって適宜設定されるものであるが、０.５〜３時間が好ましい。

【0037】

上記のようにして得られる圧粉磁心は、圧粉磁心自体優れた効果を発揮する。例えば、軟磁性材料粉として軟磁性合金薄帯の粉砕粉を用いて構成された圧粉磁心であって、占積率が８０.０％を超える圧粉磁心は、強度、透磁率に優れる。より好ましくは占積率が８１.０％以上、さらに好ましくは占積率が８３.０％以上である。さらに、軟磁性合金薄帯の粉砕粉の表面が、厚さ２００ｎｍ以上の、シリコン酸化物被膜等の非磁性酸化物被膜で覆われるとともに、占積率が８１.０％以上である圧粉磁心は、上記特徴に加えて特に、直流重畳特性に優れる。シリコン酸化物被膜を厚くすることで、増分透磁率μ_Δに代表される直流重畳特性が向上する。

【0038】

シリコン酸化物被膜のような非磁性酸化物被膜は、磁性体としての粉砕粉間の磁気ギャップとして機能する。上述のようなＴＥＯＳ等を用いたゾルゲル法によれば、粉砕粉表面を非磁性酸化物で均一に覆うことができる。軟磁性合金薄帯の粉砕粉の表面が、シリコン酸化物被膜等の非磁性酸化物被膜で覆われた構成は、粉砕粉間に均一かつ確実な磁気ギャップを形成し、直流重畳特性の向上に寄与する。かかる構成は、圧粉磁心の占積率を高めたときに特に有効となる。例えば、成形圧を上げて占積率を上げると、それだけ粉砕粉の接触機会が増えるが、粉砕粉側に非磁性酸化物被膜を形成しておくことで、確実に磁気ギャップを形成することができるからである。軟磁性合金薄帯の粉砕粉は２００℃程度まで加熱しても塑性変形しないため、占積率を上げていくと、隣り合う板状粒子の主面（板面）同士が略平行に対向している割合が大きくなる。したがって、粉砕粉の表面に非磁性酸化物被膜を形成しておくことで、粉砕粉間の磁気ギャップを確保しつつ、そのバラツキを低減することができる。板状の主面同士を略平行にして隣り合う粉砕粉粒子間の磁気ギャップは４００ｎｍ以上を確保することが好ましい。

【0039】

軟磁性合金薄帯粉の表面を均一に覆い、かつ非磁性のものであれば、非磁性酸化物被膜の種類は特に限定されるものではないが、シリコン酸化物被膜が絶縁性、耐熱性等にも優れるので好ましい。

【0040】

上記のようにして得られた圧粉磁心と、前記圧粉磁心の周囲に巻装されたコイルとを用いてコイル部品が提供される。コイルは導線を圧粉磁心に巻回して構成してもよいし、ボビンに巻回して構成してもよい。前記圧粉磁心と前記コイルとを有するコイル部品は、例えばチョーク、インダクタ、リアクトル、トランス等として用いられる。例えば、該コイル部品は、テレビやエアコンなど家電機器で採用されているＰＦＣ回路や、太陽光発電やハイブリッド車・電気自動車などの電源回路等に使用され、これらの機器、装置における小型化、低損失化に寄与する。

【実施例】

【0041】

（軟磁性材料粉末の作製）
軟磁性材料粉末として、平均厚さ１８μｍのＦｅ−Ｎｉ−Ｃｕ−Ｓｉ−Ｂ系Ｆｅ基ナノ結晶合金薄帯材料を用いた。具体的な組成は、Ｆｅ_ｂａｌ．Ｎｉ_１Ｓｉ_４Ｂ_１４Ｃｕ_１．４（原子％）である。かかる組成の急冷薄帯に対して、粗粉砕、中粉砕、微粉砕を異なる粉砕機により順次行った。合金薄帯粉砕粉を目開き１０６μｍ（対角１５０μｍ）の篩に通した。更に、目開き３５μｍ（対角４９μｍ）の篩により通過する合金薄帯粉砕粉を除去した。粉砕粉をＳＥＭで観察した。金属薄帯の二主面には粉砕加工された形態がほとんど認められず、二主面の端部のエッジが明瞭に確認できた。

【0042】

（軟磁性材料粉末表面へのシリコン酸化物被膜形成）
前記合金薄帯粉砕粉と、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン、Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４）との質量比を２５：１とし、それらをアンモニア水溶液と、エタノールとともに混合し、３時間撹拌した。次に、ろ過することで、合金薄帯粉砕粉を分離し、１００℃のオーブンで乾燥した。乾燥後、合金薄帯の粉砕粉の断面をＳＥＭで観察したところ、粉砕粉の表面にはシリコン酸化物被膜が形成され、その厚さは１２５ｎｍであった。

【0043】

（第１の工程（混合工程））
前記粉砕粉８０重量部に対して、平均粒径５μｍのＦｅ基アモルファス合金アトマイズ球状粉（組成：Ｆｅ_ｂａｌ．Ｂ_１１Ｓｉ_１１Ｃ_２Ｃｒ_２（原子％））（エプソンアトミックス株式会社製）を２０重量部（２０質量％添加）加えた合計１００重量部に対して、シリコーン樹脂として粉末状のメチルフェニルシリコーン樹脂：旭化成ワッカーシリコーン株式会社製ＳＩＬＲＥＳ Ｈ４４）を１.０重量部、熱可塑性樹脂としてエマルジョンのアクリル樹脂系のバインダー（昭和高分子株式会社製ポリゾールＡＰ−６０４）を１.０重量部、それぞれ計りとって、株式会社ダルトン製の万能混合撹拌機で混合した。混合粉は、１２０℃で１０時間乾燥した。なお、熱可塑性樹脂とシリコーン樹脂に対する熱分析（ＴＧ−ＤＴＡ）等の結果から、使用した熱可塑性樹脂のガラス転移温度は７５℃、シリコーン樹脂のガラス転移温度は５４℃、融点は７３℃と評価された。すなわち、熱可塑性樹脂のガラス転移温度と、シリコーン樹脂の融点との差は２℃であった。なお、潤滑剤として使用した後述のステアリン酸亜鉛の融点は１２０℃と評価された。

【0044】

（第２の工程（成形工程））
乾燥後の混合粉を目開き４２５μｍの篩を通して造粒粉を得た。目開き４２５μｍの篩を通すことで、約６００μｍ以下の粒径の造粒粉が得られる。この造粒粉に、粉砕粉およびアトマイズ球状粉の合計１００重量部に対して０.４重量部の割合で、ステアリン酸亜鉛を添加、混合して成形用の混合物を得た。得られた混合粉は、金型を加熱する機能を備えたプレス機を使用して、表１に示す温度で加圧成形した。成形圧は２ＧＰａ、保持時間は２秒とした。得られた外径１４ｍｍ、内径８ｍｍ、高さ６ｍｍのトロイダル形状の成形体に、歪取と結晶化を兼ねて、オーブンにて、昇温速度を１０℃／ｍｉｎとし、大気中、４２０℃、０.５時間の熱処理を施し、圧粉磁心を得た。

【0045】

（磁気特性の測定）
以上の工程により作製した圧粉磁心の密度をその寸法および質量から算出した。また、占積率を圧粉磁心の密度を軟磁性材料粉の密度で除して算出した。ここで軟磁性材料粉の密度は、Ｆｅ基ナノ結晶合金薄帯の密度７.４０×１０^３ｋｇ／ｍ^３、およびＦｅ基アモルファス合金アトマイズ球状粉の密度７.２０×１０^３ｋｇ／ｍ^３、から、と、それらの混合比から平均密度として算出したもの（７.３６×１０^３ｋｇ／ｍ^３）を用いた。また、トロイダル形状の圧粉磁心の径方向に荷重をかけ、コア破壊時の最大加重Ｐ（Ｎ）を測定し、次式から圧環強度σｒ（ＭＰａ）を求めた。
σｒ＝Ｐ（Ｄ−ｄ）／Ｉｄ^２
（ここで、Ｄ：コアの外径（ｍｍ）、ｄ：コアの肉厚（ｍｍ）、Ｉ：コアの高さ（ｍｍ）である。）
さらに、一次側と二次側それぞれ２９ターンの巻線を施した。岩通計測株式会社製Ｂ−ＨアナライザーＳＹ−８２３２により、最大磁束密度１５０ｍＴ、周波数２０ｋＨｚの条件でコアロスＰｃｖを測定した。また、初透磁率μｉは、前記トロイダル形状の圧粉磁心に直径０.５ｍｍの絶縁被覆導線を３０回巻回し、ヒューレット・パッカード社製４２８４Ａにより、周波数１００ｋＨｚで測定した。結果を表１に示す。

【0046】

【表1】

【0047】

熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上かつ、シリコーン樹脂の融点以上の温度で成形したＮｏ２〜５の圧粉磁心は、室温で成形したものに比べて、密度が大幅に上昇し、いずれも６.０×１０^３ｋｇ／ｍ^３以上の高い値を示した。それに伴い占積率も大幅に向上し、８０.０％を超える占積率が得られた。圧環強度も１２.０ＭＰａ未満のＮｏ１の圧粉磁心に比べて、Ｎｏ２〜５の圧粉磁心は劇的に向上し、２０.０ＭＰａ以上の圧環強度が得られた。さらに、表１から成形温度とＴｓとの温度差ΔＴが大きくなるに伴い占積率も向上することがわかる。ΔＴが３０℃以上のＮｏ３〜５の圧粉磁心では、２５℃（室温）で成形したＮｏ１のものに比べて占積率が１.０５倍以上に上昇し、８３.０％以上になった。さらにΔＴが大きいＮｏ４および５の圧粉磁心では、室温で成形したＮｏ１のものに比べて占積率が１.０６倍以上に上昇した。さらに、初透磁率も成形温度の上昇とともに増加し、７０以上の水準が得られた。その一方で、コアロスは室温で成形した場合に比べて大きな変化はなく、１６０ｋＷ／ｍ^３以下の低い水準を維持できることもわかる。

【0048】

次に、上述の実施例で作製した混合物を用い、加熱しないで２５℃（室温）で成形した場合と、１３０℃に加熱して成形した場合とで、成形圧を変えて圧粉磁心を作製した。その評価結果を表２に示す。

【0049】

【表2】

【0050】

表２に示すように、室温での成形では、成形圧を１.１ＧＰａから２.０ＧＰａへと上げても、占積率は８０.０％未満であった。一方、１３０℃で温間成形したＮｏ１０〜１３の圧粉磁心では、いずれも占積率は８０.０％を超えていた。すなわち、上記温間成形によって軟磁性合金薄帯の粉砕粉を用いる場合でも、２ＧＰａ以下の圧力による成形で、８０.０％を超える占積率を実現することが可能であることがわかる。同時に、１ＧＰａ以上の成形圧があれば１５.０ＭＰａ以上の圧環強度が得られることもわかる。また、成形圧を上げることによって占積率および圧環強度は上昇し、８２.０％以上の占積率および２０ＭＰａ以上の圧環強度、さらには８３.０％以上の占積率および２５ＭＰａ以上の圧環強度も実現可能であることがわかる。さらに、初透磁率も成形圧の上昇とともに増加した。一方、室温での成形では２.０ＧＰａの成形圧でも占積率、圧環強度は、それぞれ８０.０％未満、１２.０ＭＰａ未満であった。そのコアロスは成形圧の増加とともに増加しており、さらに成形圧を上げて占積率等を高めるためには、コアロスの大幅な増加が避けられないこともわかる。、また、室温成形において温間成形なみの圧環強度を得るためには、さらに大幅に成形圧を上げる必要があり、室温成形において温間成形なみの圧環強度を得ることが非常に困難であることもわかる。一方、１３０℃で温間成形したＮｏ１０〜１３の圧粉磁心では、１６０ｋＷ／ｍ^３以下の低水準のコアロスが維持されており、上記温間成形がコアロスの増加を抑えつつ占積率を向上するうえで好適であることがわかる。

【0051】

次に、添加物の組み合わせを変えた混合物を用い、加熱しないで２５℃（室温）で成形したものと、１３０℃に加熱して成形したものとで比較評価を行った。添加物の組み合わせは、熱可塑性樹脂のみ、熱可塑性樹脂およびシリコーン樹脂、並びに熱可塑性樹脂、シリコーン樹脂および潤滑材の三通りである。添加物の構成や成形温度以外は上述の実施例と同様とした。評価結果を表３に示す。

【0052】

【表3】

【0053】

熱可塑性樹脂は熱処理で飛散してしまうため、熱処理後の圧粉磁心の強度を維持するためにシリコーン樹脂を添加する。しかしながら、表３のＮｏ１４とＮｏ１６の評価結果から、通常の室温成形では、シリコーン樹脂を添加すると占積率は低下してしまうことがわかる。これに対して、熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上かつ、シリコーン樹脂の融点以上の温度で成形することにより、占積率は大きく上昇した（Ｎｏ１７）。ここで、Ｎｏ１５の圧粉磁心のように熱可塑性樹脂だけを添加した場合でも、上述の温間成形によって占積率は向上する。しかしながら、Ｎｏ１７の圧粉磁心の占積率はＮｏ１５の圧粉磁心よりもさらに高く、上述の温間成形の場合には、シリコーン樹脂添加によって占積率がさらに向上することがわかる。すなわち、室温成形の場合と比べてシリコーン樹脂添加による影響が逆転していることが明らかとなった。また、熱可塑性樹脂およびシリコーン樹脂に加えてさらに潤滑材としてステアリン酸亜鉛を添加したＮｏ１９の圧粉磁心は、それを添加していないＮｏ１７の圧粉磁心に比べて、さらに占積率が向上しており、潤滑剤の添加も占積率向上に効果があることが確認された。

【0054】

次に、ナノ結晶合金薄帯の代わりに、Ｆｅ基アモルファス合金薄帯である、平均厚さ２５μｍの日立金属株式会社製Ｍｅｔｇｌａｓ（登録商標）２６０５ＳＡ１材を用いて圧粉磁心を作製した。該２６０５ＳＡ１材は、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｂ系材料である。Ｆｅ基アモルファス合金薄帯を、乾燥した大気雰囲気のオーブンで３６０℃、２時間加熱し、脆化させた。ナノ結晶合金薄帯を用いた場合と同様にして、粉砕、分級、シリコン酸化物被膜形成を行った。なお、シリコン酸化物被覆は２００ｎｍの厚さに形成した。前記粉砕粉８０重量部に対して、平均粒径５μｍのＦｅ基アモルファス合金アトマイズ球状粉（組成：Ｆｅ_７４Ｂ_１１Ｓｉ_１１Ｃ_２Ｃｒ_２）（エプソンアトミックス株式会社製）を２０重量部（２０質量％添加）加えた合計１００重量部の混合粉を用いて、上記ナノ結晶合金薄帯を用いた場合と同様にして成形用の造粒粉を作製した。なお、メチルフェニルシリコーン樹脂：旭化成ワッカーシリコーン株式会社製ＳＩＬＲＥＳ Ｈ４４）の添加量は０.６重量部、熱可塑性樹脂であるアクリル樹脂系のバインダー（昭和高分子株式会社製ポリゾールＡＰ−６０４）の添加量は１.５重量部、ステアリン酸亜鉛の添加量は０.４重量部とした。成形温度を２０℃（室温）および１３０℃とした以外は、上記ナノ結晶合金薄帯を用いた場合と同様にして成形体を行った。成形後の成形体は、オーブンにて、大気雰囲気中、４００℃、１時間の熱処理を施した。得られた圧粉磁心の評価結果を表４に示す。

【0055】

【表4】

【0056】

表４に示したように、アモルファス合金薄帯を用いた場合でも、熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上かつ、シリコーン樹脂の融点以上の温度で成形することによって、占積率は大幅に向上し、８０.０％を超える水準の占積率が得られた。また、圧環強度や初透磁率も劇的に向上し、それぞれ１２.０ＭＰａ以上、６０以上の水準が得られた。一方、かかる占積率、圧環強度、初透磁率の大幅な向上が実現される場合でも、コアロスの低下は見られず、むしろ室温成形の場合に比べてコアロスは若干減少した。

【0057】

次に、表４に示す圧粉磁心と同じ軟磁性材料粉を用い、シリコーン樹脂であるメチルフェニルシリコーン樹脂の添加量を変えた圧粉磁心を作製し、占積率およびコアロスを評価した。熱可塑性樹脂であるアクリル樹脂系のバインダー（昭和高分子株式会社製ポリゾールＡＰ−６０４）の添加量は２.５重量部とした点、成形温度を１３０℃とした以外は、上記表４に示した評価を行った圧粉磁心の同様の条件で圧粉磁心を作製した。占積率、圧環強度、コアロス、初透磁率の評価結果を表５に示す。

【0058】

【表5】

【0059】

表５に示すように圧環強度はシリコーン樹脂の添加量が増えるにしたがって増加した。一方、シリコーン樹脂の添加量が増えるにしたがい、初透磁率は減少し、コアロスも増加した。特に、その添加量が１.０重量部（熱可塑性樹脂の２／３）を超えるとコアロスが大きくなっていた。表３に示すコアロスはいずれも実用上は問題のないレベルであるが、シリコーン添加量を１.０重量部（熱可塑性樹脂の４０％）以下にすることでより低いコアロスが維持できることがわかる。

【0060】

次に上記Ｎｏ２０、２１の圧粉磁心と同じ合金薄帯粉砕粉を用い、ＴＥＯＳの量とアンモニア水の濃度を調整して、シリコン酸化物被膜の厚さが異なる粉砕粉を作製した。かかる粉砕粉を用い、Ｎｏ２０、２１の圧粉磁心と同様にして成形用の混合物を得た。得られた混合粉は、成形温度１３０℃、成形圧２.０ＧＰａの条件で成形を行い、それ以外はＮｏ２０、２１の圧粉磁心と同様にして圧粉磁心を得た（Ｎｏ１７〜２２）。また、比較のためシリコン酸化物（ＳｉＯ_２）被膜の厚さが２００ｎｍの粉砕粉を用い、成形温度２０℃（室温）、成形圧２.０ＧＰａまたは１.６ＧＰａの条件で成形し、比較用の圧粉磁心（Ｎｏ３１、３２）を作製した。占積率等の評価結果を表６に示す。μ_Δは１０ｋＡ／ｍの直流バイアス磁界が印加された状態で測定した増分透磁率である。なお、コアロスＰｃｖは最大磁束密度１５０ｍＴ、周波数２０ｋＨｚの条件で測定した。

【0061】

【表6】

【0062】

表６に示すように、シリコン酸化物被膜を厚くすることで、コアロスＰｃｖが減少するのみならず、増分透磁率μ_Δが増加した。増分透磁率が高くなるということは、直流重畳特性が向上していることを意味する。上述のようにＴＥＯＳによって形成したシリコン酸化物被膜は粉砕粉表面を均一に覆うため、磁性体間に均一かつ確実な磁気ギャップを形成する効果がある。一方、表６の結果から明らかなようにシリコン酸化物被膜を厚くすることは、強磁性部の占積率の低下を招く。しかしながら、温間成形を用いた場合は占積率を格段に高くできるため、８１％以上の占積率を確保しながら、シリコン酸化物被膜を厚くして増分透磁率μ_Δの改善を図ることができる。しかも、占積率が高められた圧粉磁心ほど、平板状の粉砕粉の板面が揃うため、シリコン酸化物被膜が形成する磁気ギャップが、均一な磁気ギャップとしてより有効に機能するようになる。図２に、温間成形によるＮｏ２８の圧粉磁心の断面ＳＥＭ写真（図２（ａ））を、室温成形による圧粉磁心の断面ＳＥＭ写真（図２（ｂ））とともに示す。室温成形による圧粉磁心は平板状の粉砕粉の板面が不規則な方向に向きやすく、均一な磁気ギャップを形成することが困難であるのに対して、温間成形による圧粉磁心では、隣接する粉砕粉の板面が平行に維持された状態で、その間隔が小さくなっており、シリコン酸化物被膜を介した均一な磁気ギャップが形成できることがわかる。例えば図２（ａ）では、隣接する五つ以上の粉砕粉が、シリコン酸化物被膜による磁気ギャップを介して平行に配置されている。表６に示すように、シリコン酸化物被膜が２００ｎｍ以上であるＮｏ２８〜３０の圧粉磁心では、３４.９以上の優れた増分透磁率μ_Δが得られた。また、シリコン酸化物被膜が２００ｎｍ以上で増分透磁率μ_Δの増加が飽和傾向になっており、安定性の観点からは、２００ｎｍを超えるようにシリコン酸化物被膜の厚さを設定することがより好ましいこともわかる。

【0063】

これに対して、２０℃で成形して得られたＮｏ３１の圧粉磁心は、占積率も低く、同じシリコン酸化物被膜のＮｏ２８の圧粉磁心に比べて増分透磁率μ_Δは大幅に低いものとなった。また、占積率を低下させることは、磁性体（粉砕粉）間の磁気ギャップが増えることを意味するが、表６の結果からは、Ｎｏ３２のように成形圧を下げることで占積率を低下させると、増分透磁率μ_Δはいっそう低下することがわかる。すなわち、増分透磁率μ_Δを改善するためには、シリコン酸化物被膜を厚く形成した粉砕粉を用いて構成され、占積率を高めた圧粉磁心が、有効であることが明らかとなった。

【符号の説明】

【0064】

１：粉砕粉

【図1】

【図2】