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特開2023-127556分散剤、充填材分散体、充填材分散スラリー組成物、及び、充填材分散成形物
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023127556
(43)【公開日】2023-09-13
(54)【発明の名称】分散剤、充填材分散体、充填材分散スラリー組成物、及び、充填材分散成形物
(51)【国際特許分類】
C08L 101/00 20060101AFI20230906BHJP
C08L 33/06 20060101ALI20230906BHJP
【ＦＩ】
C08L101/00
C08L33/06
【審査請求】未請求
【請求項の数】15
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023027475
(22)【出願日】2023-02-24
(31)【優先権主張番号】P 2022031076
(32)【優先日】2022-03-01
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000002174
【氏名又は名称】積水化学工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000914
【氏名又は名称】弁理士法人ＷｉｓｅＰｌｕｓ
(72)【発明者】
【氏名】下地頭所 彰
(72)【発明者】
【氏名】緒方 雄大
【テーマコード（参考）】
4J002
【Ｆターム（参考）】
4J002BG051
4J002DM007
4J002EJ016
4J002FD017
4J002FD206
4J002HA08
(57)【要約】 （修正有）
【課題】充填材を効果的に分散させ、かつ、成形性、接着性及び機械特性に優れる成形体の作製に適した分散剤を提供する。また、該分散剤を用いた充填材分散体、充填材分散スラリー組成物、及び、充填材分散成形物を提供する。
【解決手段】下記構成単位（Ａ－１）、（Ａ－１’）、（Ａ－２）、（Ａ－２’）等からなる群から選ばれる少なくとも１種である構成単位（Ａ）を有する化合物を含有する分散剤。
【選択図】なし
【解決手段】下記構成単位（Ａ－１）、（Ａ－１’）、（Ａ－２）、（Ａ－２’）等からなる群から選ばれる少なくとも１種である構成単位（Ａ）を有する化合物を含有する分散剤。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
下記式で表される構成単位（Ａ－１）、構成単位（Ａ－１’）、構成単位（Ａ－２）、構成単位（Ａ－２’）、構成単位（Ａ－３）、構成単位（Ａ－３’）、構成単位（Ａ－４）及び構成単位（Ａ－４’）からなる群から選ばれる少なくとも１種である構成単位（Ａ）を有する化合物を含有する、分散剤。
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ５はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ４はそれぞれ脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ６及びＲ７はそれぞれ水素原子、又は、脂肪族炭化水素基を表す。ｎは２以上、４以下の整数を表し、ｎ’は２以上５以下の整数を表す。ｍは１以上、４以下の整数を表し、ｍ’は１以上、５以下の整数を表す。ｌは２以上、４以下の整数を表し、ｌ’は２以上、５以下の整数を表す。ｋは１以上、４以下の整数を表し、ｋ’は１以上、５以下の整数を表す。
【化1】
【化2】
【化3】
【化4】
【請求項2】
前記化合物は、更に、テルペン系モノマー、ビニル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）を有する、請求項１記載の分散剤。
【請求項3】
前記化合物は、前記構成単位（Ａ）の含有率が１モル％以上、６０モル％以下である、請求項１記載の分散剤。
【請求項4】
前記化合物は、前記構成単位（Ａ）の含有率が０．９重量％以上、６０重量％以下である、請求項１記載の分散剤。
【請求項5】
前記化合物は、重量平均分子量が４００以上、１万以下である、請求項１記載の分散剤。
【請求項6】
前記構成単位（Ａ－１）又は前記構成単位（Ａ－１’）において、ｎ及びｎ’が２である、請求項１記載の分散剤。
【請求項7】
前記構成単位（Ａ－１）又は前記構成単位（Ａ－１’）において、ｎ及びｎ’が３である、請求項１記載の分散剤。
【請求項8】
前記化合物が、少なくとも部分的に水素添加された水素添加体である、請求項１記載の分散剤。
【請求項9】
請求項１～８のいずれかに記載の分散剤と、充填材と、を含有する、充填材分散体。
【請求項10】
更に、溶媒を含有する、請求項９記載の充填材分散体。
【請求項11】
更に、樹脂成分を含有する、請求項９記載の充填材分散体。
【請求項12】
前記樹脂成分が、（メタ）アクリル樹脂を含む、請求項１１記載の充填材分散体。
【請求項13】
前記（メタ）アクリル樹脂が、水酸基を有するモノマーに由来する構成単位を有する、請求項１２記載の充填材分散体。
【請求項14】
請求項９記載の充填材分散体からなる、充填材分散スラリー組成物。
【請求項15】
請求項１４記載の充填材分散スラリー組成物の硬化物である、充填材分散成形物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、充填材の分散に用いることのできる分散剤に関する。また、本発明は、該分散剤を用いた充填材分散体、充填材分散スラリー組成物、及び、充填材分散成形物に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、無機粒子等の充填材を分散させるために分散剤が用いられている。例えば、セラミックコンデンサ等の電子部品の製造には、セラミック粉末等の無機粒子をバインダー樹脂に分散させた組成物が用いられており、このような組成物においても分散剤が配合される。
セラミックコンデンサの製造は、一般に、次のような方法で行われる。まず、バインダー樹脂を有機溶剤に溶解した溶液に、可塑剤、分散剤等の添加剤を添加した後、セラミック原料粉末を加え、ボールミル等を用いて均一に混合して無機粒子分散スラリー組成物を得る。
得られた無機粒子分散スラリー組成物を、ドクターブレード、リバースロールコーター等を用いて、離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、ＳＵＳプレート等の支持体表面に流延成形し、有機溶剤等の揮発分を溜去させた後、支持体から剥離してセラミックグリーンシートを得る。
次に、得られたセラミックグリーンシート上に内部電極となる導電ペーストをスクリーン印刷等により塗工し、これを複数枚積み重ね、加熱及び圧着して積層体を得る。得られた積層体を加熱して、バインダー樹脂等の成分を熱分解して除去する処理、いわゆる脱脂処理を行った後、焼成することによって、内部電極を備えたセラミック焼成体を得る。更に、得られたセラミック焼成体の端面に外部電極を塗布し、焼成することによって、セラミックコンデンサが完成する。
セラミックコンデンサの製造は、一般に、次のような方法で行われる。まず、バインダー樹脂を有機溶剤に溶解した溶液に、可塑剤、分散剤等の添加剤を添加した後、セラミック原料粉末を加え、ボールミル等を用いて均一に混合して無機粒子分散スラリー組成物を得る。
得られた無機粒子分散スラリー組成物を、ドクターブレード、リバースロールコーター等を用いて、離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、ＳＵＳプレート等の支持体表面に流延成形し、有機溶剤等の揮発分を溜去させた後、支持体から剥離してセラミックグリーンシートを得る。
次に、得られたセラミックグリーンシート上に内部電極となる導電ペーストをスクリーン印刷等により塗工し、これを複数枚積み重ね、加熱及び圧着して積層体を得る。得られた積層体を加熱して、バインダー樹脂等の成分を熱分解して除去する処理、いわゆる脱脂処理を行った後、焼成することによって、内部電極を備えたセラミック焼成体を得る。更に、得られたセラミック焼成体の端面に外部電極を塗布し、焼成することによって、セラミックコンデンサが完成する。
【0003】
セラミックコンデンサの製造に用いられる無機粒子分散スラリー組成物については、例えば、特許文献１に、チタン酸カルシウム等のセラミック粉末と、グリコール類等の溶剤と、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂等の樹脂とを含むセラミックスラリーが開示されており、更にマレイン酸系分散剤等の分散剤を添加してよいことが記載されている。
また、従来の分散剤としては、例えば、特許文献２に、水酸基含有石油樹脂を用いた充填剤用分散剤が開示されており、ポリオレフィン系樹脂との相性に優れると記載されている。
また、従来の分散剤としては、例えば、特許文献２に、水酸基含有石油樹脂を用いた充填剤用分散剤が開示されており、ポリオレフィン系樹脂との相性に優れると記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０１１－８４４３３号公報
【特許文献2】特開２００３－２６８２４３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
近年、セラミックコンデンサの微細化や高性能化に伴い、用いる充填材の微細化も進んでいる。微細化した充填材はペースト中で凝集しやすく、凝集が生じると脱脂工程及び焼成工程においてボイドが残りやすくなったり、充填材の分散性が低下した結果、セラミックコンデンサとした際に、製品の電気特性を低下させたりする原因となる。このため、スラリー中での充填材の凝集を効果的に抑制できる分散剤が求められていた。
【0006】
これに対し、従来の分散剤は、使用される樹脂、充填材の種類に応じて選択される必要があった。例えば、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂やアクリル系樹脂中に従来の分散剤を添加すると、分散剤により接着性が低下し、セラミックコンデンサの成型時に不具合が生じることがあった。また、従来の分散剤では、分散性の向上が充分ではなく、粘度が増大してしまうことによって成形性、機械特性が不充分となることがあった。
【0007】
本発明は、充填材を効果的に分散させ、かつ、成形性、接着性及び機械特性に優れる成形体の作製に適した分散剤を提供することを目的とする。また、本発明は、該分散剤を用いた充填材分散体、充填材分散スラリー組成物、及び、充填材分散成形物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本開示１は、下記式で表される構成単位（Ａ－１）、構成単位（Ａ－１’）、構成単位（Ａ－２）、構成単位（Ａ－２’）、構成単位（Ａ－３）、構成単位（Ａ－３’）、構成単位（Ａ－４）及び構成単位（Ａ－４’）からなる群から選ばれる少なくとも１種である構成単位（Ａ）を有する化合物を含有する、分散剤である。
【0009】
【化1】
【0010】
【化2】
【0011】
【化3】
【0012】
【化4】
【0013】
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ５はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ４はそれぞれ脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ６及びＲ７はそれぞれ水素原子、又は、脂肪族炭化水素基を表す。ｎは２以上、４以下の整数を表し、ｎ’は２以上５以下の整数を表す。ｍは１以上、４以下の整数を表し、ｍ’は１以上、５以下の整数を表す。ｌは２以上、４以下の整数を表し、ｌ’は２以上、５以下の整数を表す。ｋは１以上、４以下の整数を表し、ｋ’は１以上、５以下の整数を表す。
本開示２は、更に、テルペン系モノマー、ビニル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）を有する、本開示１の分散剤である。
本開示３は、前記化合物は、前記構成単位（Ａ）の含有率が１モル％以上、６０モル％以下である、本開示１又は２の分散剤である。
本開示４は、前記化合物は、前記構成単位（Ａ）の含有率が０．９重量％以上、６０重量％以下である、本開示１～３のいずれかの分散剤である。
本開示５は、前記化合物は、重量平均分子量が４００以上、１万以下である、本開示１～４のいずれかの分散剤である。
本開示６は、前記構成単位（Ａ－１）又は前記構成単位（Ａ－１’）において、ｎ及びｎ’が２である、本開示１～５のいずれかの分散剤である。
本開示７は、前記構成単位（Ａ－１）又は前記構成単位（Ａ－１’）において、ｎ及びｎ’が３である、本開示１～５のいずれかの分散剤である。
本開示８は、前記化合物が、少なくとも部分的に水素添加された水素添加体である、本開示１～７のいずれかの分散剤である。
本開示９は、本開示１～８のいずれかの分散剤と、充填材と、を含有する、充填材分散体である。
本開示１０は、更に、溶媒を含有する、本開示９の充填材分散体である。
本開示１１は、更に、樹脂成分を含有する、本開示９又は１０の充填材分散体である。
本開示１２は、前記樹脂成分が、（メタ）アクリル樹脂を含む、本開示１１の充填材分散体である。
本開示１３は、前記（メタ）アクリル樹脂が、水酸基を有するモノマーに由来する構成単位を有する、本開示１２の充填材分散体である。
本開示１４は、本開示９～１３のいずれかの充填材分散体からなる、充填材分散スラリー組成物である。
本開示１５は、本開示１４の充填材分散スラリー組成物の硬化物である、充填材分散成形物である。
以下に本発明を詳述する。
本開示２は、更に、テルペン系モノマー、ビニル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）を有する、本開示１の分散剤である。
本開示３は、前記化合物は、前記構成単位（Ａ）の含有率が１モル％以上、６０モル％以下である、本開示１又は２の分散剤である。
本開示４は、前記化合物は、前記構成単位（Ａ）の含有率が０．９重量％以上、６０重量％以下である、本開示１～３のいずれかの分散剤である。
本開示５は、前記化合物は、重量平均分子量が４００以上、１万以下である、本開示１～４のいずれかの分散剤である。
本開示６は、前記構成単位（Ａ－１）又は前記構成単位（Ａ－１’）において、ｎ及びｎ’が２である、本開示１～５のいずれかの分散剤である。
本開示７は、前記構成単位（Ａ－１）又は前記構成単位（Ａ－１’）において、ｎ及びｎ’が３である、本開示１～５のいずれかの分散剤である。
本開示８は、前記化合物が、少なくとも部分的に水素添加された水素添加体である、本開示１～７のいずれかの分散剤である。
本開示９は、本開示１～８のいずれかの分散剤と、充填材と、を含有する、充填材分散体である。
本開示１０は、更に、溶媒を含有する、本開示９の充填材分散体である。
本開示１１は、更に、樹脂成分を含有する、本開示９又は１０の充填材分散体である。
本開示１２は、前記樹脂成分が、（メタ）アクリル樹脂を含む、本開示１１の充填材分散体である。
本開示１３は、前記（メタ）アクリル樹脂が、水酸基を有するモノマーに由来する構成単位を有する、本開示１２の充填材分散体である。
本開示１４は、本開示９～１３のいずれかの充填材分散体からなる、充填材分散スラリー組成物である。
本開示１５は、本開示１４の充填材分散スラリー組成物の硬化物である、充填材分散成形物である。
以下に本発明を詳述する。
【0014】
本発明者らは、上記課題を解決するために検討を行った結果、構成単位（Ａ）を有する化合物が、フェノール等の多価の官能基と金属原子との間でキレート配位が生じることによりセラミック等の充填材に対して優れた分散性を有し、かつ、粘着付与樹脂としての効果を奏することによってバインダーとして接着力を向上できることを見出した。したがって、構成単位（Ａ）を有する化合物を配合することで、微細な充填材を効果的に分散させ、かつ、成形性、接着性及び機械特性に優れる成形体の作製が可能となることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【0015】
本発明の分散剤は、下記式で表される構成単位（Ａ－１）、構成単位（Ａ－１’）、構成単位（Ａ－２）、構成単位（Ａ－２’）、構成単位（Ａ－３）、構成単位（Ａ－３’）、構成単位（Ａ－４）及び構成単位（Ａ－４’）からなる群から選ばれる少なくとも１種である構成単位（Ａ）を有する化合物を含有する。なかでも、上記構成単位（Ａ）は、上記構成単位（Ａ－１）～（Ａ－３）及び上記構成単位（Ａ－１’）～（Ａ－３’）からなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましく、上記構成単位（Ａ－１）及び上記構成単位（Ａ－１’）からなる群から選ばれる少なくとも１種であることがより好ましい。
【0016】
【化5】
【0017】
【化6】
【0018】
【化7】
【0019】
【化8】
【0020】
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ５はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ４はそれぞれ脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ６及びＲ７はそれぞれ水素原子、又は、脂肪族炭化水素基を表す。ｎは２以上、４以下の整数を表し、ｎ’は２以上５以下の整数を表す。ｍは１以上、４以下の整数を表し、ｍ’は１以上、５以下の整数を表す。ｌは２以上、４以下の整数を表し、ｌ’は２以上、５以下の整数を表す。ｋは１以上、４以下の整数を表し、ｋ’は１以上、５以下の整数を表す。なお、＊は連結部を表す。
【0021】
上記化合物は、上記構成単位（Ａ）を側鎖中に有していてもよいし、主鎖骨格中又は主鎖骨格の末端に有していてもよい。なかでも、分散剤として好適な物性を有することができることから、上記化合物は、上記構成単位（Ａ）を主鎖骨格中又は主鎖骨格の末端に有することが好ましい。
【0022】
上記構成単位（Ａ－１）及び上記構成単位（Ａ－１’）において、Ｒ１はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、アミノ基、カルボキシル基、カルボニル基、アルコキシ基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－１）に含まれる複数のＲ１は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－１）に含まれる複数のＲ１も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－１’）に含まれる複数のＲ１は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－１’）に含まれる複数のＲ１も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、アミノ基、カルボキシル基、カルボニル基、アルコキシ基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－１）に含まれる複数のＲ１は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－１）に含まれる複数のＲ１も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－１’）に含まれる複数のＲ１は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－１’）に含まれる複数のＲ１も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【0023】
上記構成単位（Ａ－１）及び上記構成単位（Ａ－１’）において、ｎは２以上、４以下の整数であり、ｎ’は２以上、５以下の整数であれば特に限定されないが、原料の入手のし易さの観点から、ｎ及びｎ’が２又は３であることが好ましい。
【0024】
上記構成単位（Ａ－１）及び上記構成単位（Ａ－１’）として、より具体的には例えば、ジヒドロキシベンゼン又はその誘導体に由来する構成単位（ｎ及びｎ’が２の場合）、トリヒドロキシベンゼン又はその誘導体に由来する構成単位（ｎ及びｎ’が３の場合）等が挙げられる。これらの構成単位は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記ジヒドロキシベンゼン又はその誘導体は特に限定されず、例えば、レゾルシノール、ピロカテコール、ハイドロキノン、ジヒドロキシトルエン、ジヒドロキシキシレン、ジヒドロキシフェニルエチルアミン塩酸塩、ジヒドロキシ安息香酸、ジヒドロキシフェニル酢酸、ジヒドロキシヒドロ桂皮酸、ジヒドロキシフェニルプロピオン酸、ジヒドロキシフェニルアラニン、ジヒドロキシベンズアルデヒド、ジヒドロキシアセトフェノン、ジアセチルジヒドロキシベンゼン、ジヒドロキシフェニル－２－ブタノン、ジヒドロキシフェニル酢酸メチル、ベンジルジヒドロキシフェニルケトン、ジヒドロキシベンズアミド、ジヒドロキシメトキシベンゼン、ジヒドロキシベンジルアルコール、ジヒドロキシフェニルエタノール、ジヒドロキシフェニルグリコール、ジヒドロキシフェニルアセトニトリル、ジヒドロキシニトロベンゼン等が挙げられる。これらのジヒドロキシベンゼン又はその誘導体は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なかでも、立体障害が少なく充填材と相互作用しやすいことから、ピロカテコールが好ましい。
上記トリヒドロキシベンゼン又はその誘導体は特に限定されず、例えば、ピロガロール、１，２，４－トリヒドロキシベンゼン、フロログルシノール、トリヒドロキシトルエン、トリヒドロキシジフェニルメタン、６－ヒドロキシ－Ｌ－ドーパ、没食子酸、没食子酸メチル、没食子酸ブチル、没食子酸イソブチル、没食子酸イソアミル、没食子酸ヘキサデシル、没食子酸ステアリル、トリヒドロキシアセトフェノン、トリヒドロキシフェニルエタノン、トリヒドロキシフェニルブタノン、トリヒドロキシベンズアルデヒド、トリヒドロキシベンズアミド、トリヒドロキシニトロベンゼン等が挙げられる。これらのトリヒドロキシベンゼン又はその誘導体は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なかでも、立体障害が少なく充填材と相互作用しやすいことから、ピロガロールが好ましい。
上記ジヒドロキシベンゼン又はその誘導体は特に限定されず、例えば、レゾルシノール、ピロカテコール、ハイドロキノン、ジヒドロキシトルエン、ジヒドロキシキシレン、ジヒドロキシフェニルエチルアミン塩酸塩、ジヒドロキシ安息香酸、ジヒドロキシフェニル酢酸、ジヒドロキシヒドロ桂皮酸、ジヒドロキシフェニルプロピオン酸、ジヒドロキシフェニルアラニン、ジヒドロキシベンズアルデヒド、ジヒドロキシアセトフェノン、ジアセチルジヒドロキシベンゼン、ジヒドロキシフェニル－２－ブタノン、ジヒドロキシフェニル酢酸メチル、ベンジルジヒドロキシフェニルケトン、ジヒドロキシベンズアミド、ジヒドロキシメトキシベンゼン、ジヒドロキシベンジルアルコール、ジヒドロキシフェニルエタノール、ジヒドロキシフェニルグリコール、ジヒドロキシフェニルアセトニトリル、ジヒドロキシニトロベンゼン等が挙げられる。これらのジヒドロキシベンゼン又はその誘導体は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なかでも、立体障害が少なく充填材と相互作用しやすいことから、ピロカテコールが好ましい。
上記トリヒドロキシベンゼン又はその誘導体は特に限定されず、例えば、ピロガロール、１，２，４－トリヒドロキシベンゼン、フロログルシノール、トリヒドロキシトルエン、トリヒドロキシジフェニルメタン、６－ヒドロキシ－Ｌ－ドーパ、没食子酸、没食子酸メチル、没食子酸ブチル、没食子酸イソブチル、没食子酸イソアミル、没食子酸ヘキサデシル、没食子酸ステアリル、トリヒドロキシアセトフェノン、トリヒドロキシフェニルエタノン、トリヒドロキシフェニルブタノン、トリヒドロキシベンズアルデヒド、トリヒドロキシベンズアミド、トリヒドロキシニトロベンゼン等が挙げられる。これらのトリヒドロキシベンゼン又はその誘導体は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なかでも、立体障害が少なく充填材と相互作用しやすいことから、ピロガロールが好ましい。
【0025】
上記構成単位（Ａ－２）及び上記構成単位（Ａ－２’）において、Ｒ２はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、アミノ基、カルボニル基、アルコキシ基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－２）に含まれる複数のＲ２は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－２）に含まれる複数のＲ２も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－２’）に含まれる複数のＲ２は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－２’）に含まれる複数のＲ２も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、アミノ基、カルボニル基、アルコキシ基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－２）に含まれる複数のＲ２は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－２）に含まれる複数のＲ２も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－２’）に含まれる複数のＲ２は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－２’）に含まれる複数のＲ２も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【0026】
上記構成単位（Ａ－２）及び上記構成単位（Ａ－２’）において、ｍは１以上、４以下の整数であり、ｍ’は１以上、５以下の整数であれば特に限定されないが、原料の入手のし易さの観点から、ｍ及びｍ’が１又は２であることが好ましい。
【0027】
上記構成単位（Ａ－２）及び上記構成単位（Ａ－２’）として、より具体的には例えば、安息香酸、サリチル酸、ジヒドロキシ安息香酸、没食子酸、２－メチル安息香酸、３－メチル安息香酸、４－メチル安息香酸、２－エチル安息香酸、３－エチル安息香酸、４－エチル安息香酸、４－ｔｅｒｔ－ブチル安息香酸、２－ビニル安息香酸、３－ビニル安息香酸、４－ビニル安息香酸、４，４’－スチルベンジカルボン酸、これらの誘導体等に由来する構成単位等が挙げられる。これらの構成単位は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なかでも、立体障害が少なく充填材と相互作用しやすいことから、４－ビニル安息香酸が好ましい。
【0028】
上記構成単位（Ａ－３）及び上記構成単位（Ａ－３’）において、Ｒ３はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、アミノ基、カルボキシル基、カルボニル基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ３は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ３も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ３は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ３も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、アミノ基、カルボキシル基、カルボニル基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ３は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ３も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ３は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ３も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【0029】
上記構成単位（Ａ－３）及び上記構成単位（Ａ－３’）において、Ｒ４はそれぞれ脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ４は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ４も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ４は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ４も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ４は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３）に含まれる複数のＲ４も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ４は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－３’）に含まれる複数のＲ４も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【0030】
上記構成単位（Ａ－３）及び上記構成単位（Ａ－３’）において、ｌは２以上、４以下の整数であり、ｌ’は２以上、５以下の整数であれば特に限定されないが、原料の入手のし易さの観点から、ｌ及びｌ’が２又は３であることが好ましい。
【0031】
上記構成単位（Ａ－３）及び上記構成単位（Ａ－３’）として、より具体的には例えば、ジアルコキシベンゼン又はその誘導体に由来する構成単位（ｌ及びｌ’が２の場合）、トリアルコキシベンゼン又はその誘導体に由来する構成単位（ｌ及びｌ’が３の場合）等が挙げられる。上記ジアルコキシベンゼン又はその誘導体は特に限定されず、例えば、１，２－ジメトキシベンゼン、１，３－ジメトキシベンゼン、１，４－ジメトキシベンゼン等が挙げられる。上記トリアルコキシベンゼン又はその誘導体は特に限定されず、例えば、１，２，３－トリメトキシベンゼン、１，２，４－トリメトキシベンゼン、１，３，５－トリメトキシベンゼン等が挙げられる。これらのトリアルコキシベンゼン又はその誘導体は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なかでも、立体障害が少なく充填材と相互作用しやすいことから、１，２，３－トリメトキシベンゼンが好ましい。
【0032】
上記構成単位（Ａ－４）及び上記構成単位（Ａ－４’）において、Ｒ５はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、カルボキシル基、カルボニル基、アルコキシ基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ５は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ５も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ５は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ５も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。上記芳香族炭化水素基は特に限定されず、例えば、置換又は非置換の炭素数１～２０のアリール基等が挙げられる。
上記極性官能基は特に限定されず、例えば、カルボキシル基、カルボニル基、アルコキシ基、水酸基、ニトリル基、ニトロ基等が挙げられる。
上記極性官能基を有する脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、上記のような脂肪族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。上記極性官能基を有する芳香族炭化水素基も特に限定されず、例えば、上記のような芳香族炭化水素基における１以上の水素が上記のような極性官能基に置換された基を用いることができる。
なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ５は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ５も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ５は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ５も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【0033】
上記構成単位（Ａ－４）及び上記構成単位（Ａ－４’）において、Ｒ６及びＲ７はそれぞれ水素原子、又は、脂肪族炭化水素基を表す。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ６及びＲ７は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ６及びＲ７も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ６及びＲ７は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ６及びＲ７も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
上記脂肪族炭化水素基は特に限定されず、例えば、炭素数１～２０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等が挙げられる。なお、上記化合物において、１つの構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ６及びＲ７は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４）に含まれる複数のＲ６及びＲ７も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。同様に、１つの構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ６及びＲ７は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、異なる構成単位（Ａ－４’）に含まれる複数のＲ６及びＲ７も、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【0034】
上記構成単位（Ａ－４）及び上記構成単位（Ａ－４’）において、ｋは１以上、４以下の整数であり、ｋ’は１以上、５以下の整数であれば特に限定されないが、原料の入手のし易さの観点から、ｋ及びｋ’が１、２又は３であることが好ましい。
【0035】
上記構成単位（Ａ－４）及び上記構成単位（Ａ－４’）として、より具体的には例えば、アミノベンゼン又はその誘導体に由来する構成単位（ｋが１の場合）等が挙げられる。上記アミノベンゼン又はその誘導体は特に限定されず、例えば、アニリン、メチルアニリン、エチルアニリン、ジメチルアニリン、ジエチルアニリン等が挙げられる。これらのアミノベンゼン又はその誘導体は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0036】
上記構成単位（Ａ）は、石油由来材料のみからなってもよいが、生物由来材料を含むことが好ましい。石油資源の枯渇や、石油由来製品の燃焼による二酸化炭素の排出が問題視されている。そこで、石油由来材料に代えて生物由来材料を用いることにより、石油資源を節約する試みがなされるようになっている。上記構成単位（Ａ）が生物由来材料を含んでいれば、石油資源を節約する観点で好ましい。また、上記構成単位（Ａ）が生物由来材料を含んでいれば、生物由来材料は元々大気中の二酸化炭素を取り込んで生成されるため、これを燃焼させても総量としては大気中の二酸化炭素を増やすことがないと考えられ、二酸化炭素の排出量を削減する観点からも好ましい。
生物由来材料を含む上記構成単位（Ａ）を構成するモノマーとしては、例えば、レゾルシノール、ジヒドロキシフェニルエチルアミン塩酸塩、ジヒドロキシヒドロ桂皮酸、ジヒドロキシフェニルアラニン、ジヒドロキシベンズアルデヒド、ジヒドロキシベンジルアルコール、ピロガロール、１，２，４－トリヒドロキシベンゼン、フロログルシノール、６－ヒドロキシ－Ｌ－ドーパ、没食子酸、没食子酸メチル、没食子酸ブチル、没食子酸イソブチル、没食子酸イソアミル、没食子酸ヘキサデシル、没食子酸ステアリル、トリヒドロキシアセトフェノン、トリヒドロキシベンズアルデヒド、トリヒドロキシベンズアミド、トリヒドロキシニトロベンゼン等が挙げられる。
生物由来材料を含む上記構成単位（Ａ）を構成するモノマーとしては、例えば、レゾルシノール、ジヒドロキシフェニルエチルアミン塩酸塩、ジヒドロキシヒドロ桂皮酸、ジヒドロキシフェニルアラニン、ジヒドロキシベンズアルデヒド、ジヒドロキシベンジルアルコール、ピロガロール、１，２，４－トリヒドロキシベンゼン、フロログルシノール、６－ヒドロキシ－Ｌ－ドーパ、没食子酸、没食子酸メチル、没食子酸ブチル、没食子酸イソブチル、没食子酸イソアミル、没食子酸ヘキサデシル、没食子酸ステアリル、トリヒドロキシアセトフェノン、トリヒドロキシベンズアルデヒド、トリヒドロキシベンズアミド、トリヒドロキシニトロベンゼン等が挙げられる。
【0037】
上記化合物における上記構成単位（Ａ）の含有率（モル基準）は特に限定されないが、好ましい下限は１モル％、好ましい上限は６０モル％である。上記構成単位（Ａ）の含有率が１モル％以上であれば、化合物を分散剤に配合することにより、充填材に対する分散性をより高めることができる。上記構成単位（Ａ）の含有率が６０モル％以下であれば、化合物は、分散剤として用いられる場合に必要とされる好適な物性を有することができる。上記構成単位（Ａ）の含有率のより好ましい下限は５モル％、より好ましい上限は５０モル％であり、更に好ましい下限は１０モル％、更に好ましい上限は３０モル％である。
【0038】
上記化合物における上記構成単位（Ａ）の含有率（重量基準）は特に限定されないが、好ましい下限は０．９重量％、好ましい上限は６０重量％である。上記構成単位（Ａ）の含有率が０．９重量％以上であれば、化合物を分散剤に配合することにより、充填材に対する分散性をより高めることができる。上記構成単位（Ａ）の含有率が６０重量％以下であれば、化合物は、分散剤として用いられる場合に必要とされる好適な物性を有することができる。上記構成単位（Ａ）の含有率のより好ましい下限は５重量％、より好ましい上限は５０重量％であり、更に好ましい下限は１０重量％、更に好ましい上限は３０重量％である。
【0039】
上記化合物は、更に、テルペン系モノマー、ビニル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）を有することが好ましい。即ち、上記化合物は、上記構成単位（Ａ）に加えて、更に、テルペン系モノマー、ビニル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）を有することが好ましい。上記構成単位（Ｂ）を有することにより、化合物は、分散剤として用いられる場合に必要とされる好適な物性を確保しつつ、樹脂成分との相溶性を向上することができる。
なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、テルペン系モノマーに由来する構成単位又はビニル系モノマーに由来する構成単位が好ましく、テルペン系モノマーに由来する構成単位とビニル系モノマーに由来する構成単位とを併用することも好ましい。また、化合物と樹脂成分との相溶性を向上させる観点からは、テルペン系モノマーに由来する構成単位又は共役ジエン系モノマーに由来する構成単位が好ましい。これらの構成単位は不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を有するため、化合物がこれらの構成単位を有することにより、化合物と樹脂成分との相溶性が向上し、相溶性の悪化に起因して成形物を作製する際の成形性や接着性が低下することを抑制することができる。
なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、テルペン系モノマーに由来する構成単位又はビニル系モノマーに由来する構成単位が好ましく、テルペン系モノマーに由来する構成単位とビニル系モノマーに由来する構成単位とを併用することも好ましい。また、化合物と樹脂成分との相溶性を向上させる観点からは、テルペン系モノマーに由来する構成単位又は共役ジエン系モノマーに由来する構成単位が好ましい。これらの構成単位は不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を有するため、化合物がこれらの構成単位を有することにより、化合物と樹脂成分との相溶性が向上し、相溶性の悪化に起因して成形物を作製する際の成形性や接着性が低下することを抑制することができる。
【0040】
上記テルペン系モノマーは特に限定されず、例えば、α－ピネン、β－ピネン、リモネン、ジペンテン、δ－３－カレン、ジメチルオクタトリエン、アロオシメン、ミルセン、オシメン、リナロール、コスメン等が挙げられる。なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、α－ピネン、β－ピネン又はリモネンが好ましい。
上記ビニル系モノマーは特に限定されないが、化合物と樹脂成分との相溶性、特に化合物と（メタ）アクリル樹脂との相溶性を向上させる観点から、１分子中に芳香環を２以上含む構造（例えば、ナフタレン構造、アントラセン構造、ビフェニル構造、アントラキノン構造、ベンゾフェノン構造等）を有さないビニル系モノマーが好ましい。上記１分子中に芳香環を２以上含む構造を有さないビニル系モノマーとして、例えば、エチレン、プロピレン、ブチレン、ヘキセン、酢酸ビニル、塩化ビニル、スチレン、α－メチルスチレン、クマロン、インデン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼン、ジビニルトルエン、２－フェニル－２－ブテン等が挙げられる。なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、スチレンが好ましい。
上記共役ジエン系モノマーは特に限定されず、例えば、ブタジエン、イソプレン、ピペリレン、シクロペンタジエン等が挙げられる。なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、イソプレンが好ましい。
これらのモノマー（ｂ）は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記ビニル系モノマーは特に限定されないが、化合物と樹脂成分との相溶性、特に化合物と（メタ）アクリル樹脂との相溶性を向上させる観点から、１分子中に芳香環を２以上含む構造（例えば、ナフタレン構造、アントラセン構造、ビフェニル構造、アントラキノン構造、ベンゾフェノン構造等）を有さないビニル系モノマーが好ましい。上記１分子中に芳香環を２以上含む構造を有さないビニル系モノマーとして、例えば、エチレン、プロピレン、ブチレン、ヘキセン、酢酸ビニル、塩化ビニル、スチレン、α－メチルスチレン、クマロン、インデン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼン、ジビニルトルエン、２－フェニル－２－ブテン等が挙げられる。なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、スチレンが好ましい。
上記共役ジエン系モノマーは特に限定されず、例えば、ブタジエン、イソプレン、ピペリレン、シクロペンタジエン等が挙げられる。なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、イソプレンが好ましい。
これらのモノマー（ｂ）は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0041】
上記構成単位（Ｂ）は、石油由来材料のみからなってもよいが、生物由来材料を含むことが好ましい。石油資源の枯渇や、石油由来製品の燃焼による二酸化炭素の排出が問題視されている。そこで、石油由来材料に代えて生物由来材料を用いることにより、石油資源を節約する試みがなされるようになっている。上記構成単位（Ｂ）が生物由来材料を含んでいれば、石油資源を節約する観点で好ましい。また、上記構成単位（Ｂ）が生物由来材料を含んでいれば、生物由来材料は元々大気中の二酸化炭素を取り込んで生成されるため、これを燃焼させても総量としては大気中の二酸化炭素を増やすことがないと考えられ、二酸化炭素の排出量を削減する観点からも好ましい。
生物由来材料を含む上記構成単位（Ｂ）を構成する上記モノマー（ｂ）としては、例えば、テルペン系モノマー、エチレン、プロピレン、ヘキセン、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。
生物由来材料を含む上記構成単位（Ｂ）を構成する上記モノマー（ｂ）としては、例えば、テルペン系モノマー、エチレン、プロピレン、ヘキセン、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。
【0042】
上記化合物における上記構成単位（Ｂ）の含有率は特に限定されないが、好ましい下限は４０モル％、好ましい上限は９９モル％である。上記構成単位（Ｂ）の含有率が４０モル％以上であれば、化合物は、分散剤として用いられる場合に必要とされる好適な物性を確保しつつ、樹脂成分との相溶性を向上することができる。上記構成単位（Ｂ）の含有率が９９モル％以下であれば、上記構成単位（Ａ）の含有率を充分に確保することができるため、化合物は、分散剤として用いられる場合に必要とされる好適な物性を有することができる。上記構成単位（Ｂ）の含有率のより好ましい下限は５０モル％、より好ましい上限は９０モル％である。
【0043】
上記化合物は、下記式で表される構造を有する共重合体であることが好ましい。このような構造を有する共重合体は、後述するようなカチオン重合を用いた方法により得られる共重合体であり、分散剤として用いられる場合に必要とされる好適な物性を確保しつつ、樹脂成分との相溶性を向上することができる。
【0044】
【化9】
【0045】
式中、Ａは構成単位（Ａ）を表し、Ｂは構成単位（Ｂ）を表し、ｓ及びｔはそれぞれ１以上の整数を表す。なお、＊は連結部を表す。
【0046】
上記化合物は、上記構成単位（Ａ）及び上記構成単位（Ｂ）を有する化合物であることが好ましく、上記構成単位（Ａ）及び上記構成単位（Ｂ）を有する共重合体であることがより好ましく、更に他の構成単位を有してもよい。共重合体である場合、上記構成単位（Ａ）と上記構成単位（Ｂ）とは、ランダムに共重合していてもよいし、例えばそれぞれがブロックセグメントを形成したうえでブロックセグメント同士が結合する場合のように規則性又は周期性をもって共重合していてもよい。
【0047】
上記化合物は、不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を有することが好ましい。
上記化合物は、上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を上記構成単位（Ａ）又は上記構成単位（Ｂ）中に有していてもよいし、他の構成単位中に有していてもよい。なかでも、合成のし易さの観点、及び、化合物と樹脂成分との相溶性を向上させる観点から、上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を上記構成単位（Ｂ）又は他の構成単位中に有することが好ましい。このような上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を有する上記構成単位（Ｂ）又は他の構成単位は特に限定されないが、テルペン系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）が好ましい。即ち、上記化合物は、上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を、テルペン系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）中に有することが好ましい。なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、テルペン系モノマーに由来する構成単位中に有することが好ましい。
上記化合物は、上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を上記構成単位（Ａ）又は上記構成単位（Ｂ）中に有していてもよいし、他の構成単位中に有していてもよい。なかでも、合成のし易さの観点、及び、化合物と樹脂成分との相溶性を向上させる観点から、上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を上記構成単位（Ｂ）又は他の構成単位中に有することが好ましい。このような上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を有する上記構成単位（Ｂ）又は他の構成単位は特に限定されないが、テルペン系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）が好ましい。即ち、上記化合物は、上記不飽和二重結合を有する脂肪族炭化水素基を、テルペン系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）中に有することが好ましい。なかでも、化合物が樹脂成分に配合されたときの接着性をより高めることができることから、テルペン系モノマーに由来する構成単位中に有することが好ましい。
【0048】
また、上記他の構成単位としては、例えば、上記構成単位（Ａ）には含まれない他のフェノール系モノマーに由来する構成単位、無水マレイン酸に由来する構成単位等も挙げられる。
上記他のフェノール系モノマーは特に限定されず、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、プロピルフェノール、ノリルフェノール、メトキシフェノール、ブロモフェノール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ジヒドロキシナフタレン等が挙げられる。これらの他のフェノール系モノマーは単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記他のフェノール系モノマーは特に限定されず、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、プロピルフェノール、ノリルフェノール、メトキシフェノール、ブロモフェノール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ジヒドロキシナフタレン等が挙げられる。これらの他のフェノール系モノマーは単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0049】
上記化合物の分子量は特に限定されないが、重量平均分子量（Ｍｗ）の好ましい下限が４００、好ましい上限が１万である。上記重量平均分子量（Ｍｗ）が上記範囲内であれば、化合物は、分散剤として用いられる場合に必要とされる好適な物性を有することができる。上記重量平均分子量（Ｍｗ）のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は５０００であり、更に好ましい下限は７００、更に好ましい上限は３０００である。
上記重量平均分子量（Ｍｗ）を上記範囲に調整するには、例えば、化合物の組成、重合方法、重合条件等を調整すればよい。
上記重量平均分子量（Ｍｗ）を上記範囲に調整するには、例えば、化合物の組成、重合方法、重合条件等を調整すればよい。
【0050】
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）及び後述するような分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、以下の方法により測定できる。
化合物の溶液をフィルター（材質：ポリテトラフルオロエチレン、ポア径：０．２μｍ）で濾過する。得られた濾液をゲル浸透クロマトグラフ（例えば、Ｗａｔｅｒｓ社製、２６９０ Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｓ Ｍｏｄｅｌ）に供給して、サンプル流量１ミリリットル／ｍｉｎ、カラム温度４０℃の条件でＧＰＣ測定を行い、化合物のポリスチレン換算分子量を測定して、重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求める。カラムとしては、例えば、ＧＰＣ ＫＦ－８０２．５Ｌ（昭和電工社製）を用い、検出器としては、示差屈折計を用いる。
化合物の溶液をフィルター（材質：ポリテトラフルオロエチレン、ポア径：０．２μｍ）で濾過する。得られた濾液をゲル浸透クロマトグラフ（例えば、Ｗａｔｅｒｓ社製、２６９０ Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｓ Ｍｏｄｅｌ）に供給して、サンプル流量１ミリリットル／ｍｉｎ、カラム温度４０℃の条件でＧＰＣ測定を行い、化合物のポリスチレン換算分子量を測定して、重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求める。カラムとしては、例えば、ＧＰＣ ＫＦ－８０２．５Ｌ（昭和電工社製）を用い、検出器としては、示差屈折計を用いる。
【0051】
上記化合物中の炭素（炭素原子）に占める生物由来の炭素（炭素原子）の含有率は特に限定されないが、炭素に占める生物由来の炭素の含有率が１０％以上であることが好ましい。生物由来の炭素の含有率が１０％以上であることが「バイオベース製品」であることの目安となる。
上記生物由来の炭素の含有率が１０％以上であれば、石油資源を節約する観点や、二酸化炭素の排出量を削減する観点から好ましい。上記生物由来の炭素の含有率のより好ましい下限は３０％、更に好ましい下限は６０％、更により好ましい下限は７０％、一層好ましい下限は９０％である。上記生物由来の炭素の含有率の上限は特に限定されず、１００％であってもよい。
なお、生物由来の炭素には一定割合の放射性同位体（Ｃ－１４）が含まれるのに対し、石油由来の炭素にはＣ－１４がほとんど含まれない。そのため、上記生物由来の炭素の含有率は、化合物に含まれるＣ－１４の濃度を測定することによって算出することができる。具体的には、多くのバイオプラスチック業界で利用されている規格であるＡＳＴＭ Ｄ６８６６－２０に準じて測定することができる。
上記生物由来の炭素の含有率が１０％以上であれば、石油資源を節約する観点や、二酸化炭素の排出量を削減する観点から好ましい。上記生物由来の炭素の含有率のより好ましい下限は３０％、更に好ましい下限は６０％、更により好ましい下限は７０％、一層好ましい下限は９０％である。上記生物由来の炭素の含有率の上限は特に限定されず、１００％であってもよい。
なお、生物由来の炭素には一定割合の放射性同位体（Ｃ－１４）が含まれるのに対し、石油由来の炭素にはＣ－１４がほとんど含まれない。そのため、上記生物由来の炭素の含有率は、化合物に含まれるＣ－１４の濃度を測定することによって算出することができる。具体的には、多くのバイオプラスチック業界で利用されている規格であるＡＳＴＭ Ｄ６８６６－２０に準じて測定することができる。
【0052】
上記化合物には、上述したような化合物の水素添加体（水添物）も含まれる。即ち、上記化合物は、少なくとも部分的に水素添加された水素添加体であってもよい。なお、水素添加体とは、上述したような化合物に存在する炭素－炭素二重結合を少なくとも部分的に水素添加により飽和化した化合物である。すなわち、上記化合物は、上述したような化合物中の炭素－炭素二重結合の一部が水素添加された水添体であってもよく、上述したような化合物中の炭素－炭素二重結合の全てが水素添加された水添体であってもよい。このような水素添加体であっても、微細な充填材を効果的に分散させることができる。なかでも、上記構成単位（Ｂ）としてのテルペン系モノマーに由来する構成単位における炭素－炭素二重結合が少なくとも部分的に水素添加されていることが好ましい。
【0053】
上記化合物を製造する方法は特に限定されないが、上記構成単位（Ａ）を主鎖骨格中又は主鎖骨格の末端に有する場合は、例えば、次のような方法が好ましい。即ち、上記構成単位（Ａ）を構成するモノマー（ａ）と、上記構成単位（Ｂ）を構成するテルペン系モノマー、ビニル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）とを共重合させる方法（以下、製造方法［Ｉ］ともいう）である。
【0054】
上記モノマー（ａ）としては、下記式で表されるモノマー（ａ－１）、モノマー（ａ－２）、モノマー（ａ－３）及びモノマー（ａ－４）からなる群から選ばれる少なくとも１種が挙げられる。
【0055】
【化10】
【0056】
【化11】
【0057】
【化12】
【0058】
【化13】
【0059】
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ５はそれぞれ水素原子、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ４はそれぞれ脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、極性官能基を有する脂肪族炭化水素基、又は、極性官能基を有する芳香族炭化水素基を表す。Ｒ６及びＲ７はそれぞれ水素原子、又は、脂肪族炭化水素基を表す。ｎ’’は２以上、５以下の整数を表す。ｍ’’は１以上、５以下の整数を表す。ｌ’’は２以上、５以下の整数を表す。ｋ’’は１以上、５以下の整数を表す。
【0060】
上記化合物の製造方法［Ｉ］では、上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とをカチオン重合により共重合させることが好ましい。
カチオン重合を用いることにより、上記モノマー（ａ）のフェノール性水酸基、カルボキシ基、アルコキシ基、アミノ基等の官能基を予め化学修飾により保護することなく上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とを共重合させることができ、その後の脱保護も不要となる。このため、より簡便な１段階の反応工程により上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とを共重合させることができ、不純物の低減及び収率の向上にもつながる。
カチオン重合を用いることにより、上記モノマー（ａ）のフェノール性水酸基、カルボキシ基、アルコキシ基、アミノ基等の官能基を予め化学修飾により保護することなく上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とを共重合させることができ、その後の脱保護も不要となる。このため、より簡便な１段階の反応工程により上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とを共重合させることができ、不純物の低減及び収率の向上にもつながる。
【0061】
上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とをカチオン重合により共重合させる方法としては、上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とをルイス酸の存在下で反応させる方法が好ましい。このような方法によれば、上記モノマー（ｂ）のカチオンが生じて、上記モノマー（ｂ）同士のカチオン重合が進行するとともに、上記モノマー（ａ）と上記モノマー（ｂ）とのＦｒｉｄｅｌ－Ｃｒａｆｔｓアルキル化反応が進行すると考えられる。このような反応が繰り返し起こることにより、上記モノマー（ａ）に由来する構成単位（Ａ）と、上記モノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）とを有する共重合体を得ることができる。
上記ルイス酸は特に限定されず、従来公知のルイス酸を用いることができ、例えば、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）、ジエチルアルミニウムクロリド（Ｅｔ２ＡｌＣｌ２）、塩化すず（ＩＶ）（ＳｎＣｌ４）、塩化チタン（ＩＶ）（ＴｉＣｌ４）、三塩化ホウ素（ＢＣｌ３）、三フッ化ホウ素エーテル錯体（ＢＦ３・ＥｔＯ）等が挙げられる。なかでも、より高い収率が得られることから、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）が好ましい。
上記ルイス酸は特に限定されず、従来公知のルイス酸を用いることができ、例えば、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）、ジエチルアルミニウムクロリド（Ｅｔ２ＡｌＣｌ２）、塩化すず（ＩＶ）（ＳｎＣｌ４）、塩化チタン（ＩＶ）（ＴｉＣｌ４）、三塩化ホウ素（ＢＣｌ３）、三フッ化ホウ素エーテル錯体（ＢＦ３・ＥｔＯ）等が挙げられる。なかでも、より高い収率が得られることから、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）が好ましい。
【0062】
より具体的には例えば、上記モノマー（ａ）としてピロガロールを用い、上記モノマー（ｂ）としてα－ピネンを用い、これらをルイス酸である塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）の存在下で反応させる場合、下記スキームに示す反応が進行すると考えられる。
即ち、上記モノマー（ｂ）であるα－ピネンのカチオンが生じて、α－ピネン同士のカチオン重合が進行する（下記スキームの上段）とともに、上記モノマー（ａ）であるピロガロールと上記モノマー（ｂ）であるα－ピネンとのＦｒｉｄｅｌ－Ｃｒａｆｔｓアルキル化反応が進行する（下記スキームの中段）。このような反応が繰り返し起こることにより、ピロガロールに由来する構成単位と、α－ピネンに由来する構成単位とを有する共重合体を得ることができる（下記スキームの下段）。なお、このような共重合体は、ピロガロールに由来する構成単位を主鎖骨格中又は主鎖骨格の末端に有するものとなる。
即ち、上記モノマー（ｂ）であるα－ピネンのカチオンが生じて、α－ピネン同士のカチオン重合が進行する（下記スキームの上段）とともに、上記モノマー（ａ）であるピロガロールと上記モノマー（ｂ）であるα－ピネンとのＦｒｉｄｅｌ－Ｃｒａｆｔｓアルキル化反応が進行する（下記スキームの中段）。このような反応が繰り返し起こることにより、ピロガロールに由来する構成単位と、α－ピネンに由来する構成単位とを有する共重合体を得ることができる（下記スキームの下段）。なお、このような共重合体は、ピロガロールに由来する構成単位を主鎖骨格中又は主鎖骨格の末端に有するものとなる。
【0063】
【化14】
【0064】
式中、ｓ及びｔはそれぞれ１以上の整数を表す。なお、＊は連結部を表す。
【0065】
上記化合物を製造する方法として、上記構成単位（Ａ）を側鎖中に有する場合は、例えば、次のような方法が好ましい。即ち、上記構成単位（Ａ）を構成するモノマー（ａ）に更に不飽和二重結合を導入したモノマー（ａ’）と、上記構成単位（Ｂ）を構成するテルペン系モノマー、ビニル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のモノマー（ｂ）とを共重合させる方法（以下、製造方法［ＩＩ］ともいう）である。
【0066】
上記モノマー（ａ’）としては、例えば、２－ビニル安息香酸、３－ビニル安息香酸、４－ビニル安息香酸、４，４’－スチルベンジカルボン酸、４－ビニルカテコール等が挙げられる。これらのモノマー（ａ’）は単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なかでも、立体障害が少なく、充填材と相互作用しやすいことから、４－ビニル安息香酸が好ましい。
【0067】
上記化合物の製造方法［ＩＩ］においても、上記化合物の製造方法［Ｉ］と同様に上記モノマー（ａ’）と上記モノマー（ｂ）とをカチオン重合により共重合させることが好ましい。
上記モノマー（ａ’）と上記モノマー（ｂ）とをカチオン重合により共重合させる方法としては、上記モノマー（ａ’）と上記モノマー（ｂ）とを上述したようなルイス酸の存在下で反応させる方法が好ましい。このような方法によれば、上記モノマー（ａ’）中の不飽和二重結合と、上記モノマー（ｂ）中の不飽和二重結合とのカチオン重合が進行し、上記モノマー（ａ’）に由来する構成単位（Ａ）と、上記モノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）とを有する共重合体を得ることができる。
上記モノマー（ａ’）と上記モノマー（ｂ）とをカチオン重合により共重合させる方法としては、上記モノマー（ａ’）と上記モノマー（ｂ）とを上述したようなルイス酸の存在下で反応させる方法が好ましい。このような方法によれば、上記モノマー（ａ’）中の不飽和二重結合と、上記モノマー（ｂ）中の不飽和二重結合とのカチオン重合が進行し、上記モノマー（ａ’）に由来する構成単位（Ａ）と、上記モノマー（ｂ）に由来する構成単位（Ｂ）とを有する共重合体を得ることができる。
【0068】
上記分散剤は、上記化合物を含有するものであれば特に限定されないが、従来公知の添加剤を含有していてもよい。
【0069】
上記分散剤は、さまざまな種類の充填材の分散に用いることができる。上記分散剤と、充填材と、を含有する、充填材分散体もまた、本発明の１つである。
【0070】
上記充填材としては、特に限定されず、顔料、フィラー、繊維、木粉、石綿、紙等があげられる。顔料としては、有機顔料及び無機顔料があり、従来から着色に使用されている公知の各種顔料が使用できる。このような顔料としては、アゾ系、アントラキノン系、フタロシアニン系、キナクリドン系、イソインドリノン系、ジオキサン系、ベリレン系、キノフタロン系、ベリノン系等の有機顔料；硫化カドミウム、セレン化カドミウム、群青、二酸化チタン、酸化鉄、酸化クロム酸塩、弁柄、カーボンブラック等の無機顔料が挙げられる。フィラーとしては、シリカ、マイカ、タルク、石粉、クレー、グラファイト、炭酸カルシウム、アルミナ、水酸化アルミ、アルミニウム粉、フェライト、ニ硫化モリブデン等が挙げられる。繊維としては、カーボン、アルミナ、アラミド、チタン酸カルシウムウィスカ、ガラス、金属等が挙げられる。これら充填剤は、用途に応じて１種又は２種以上を適宜に選定して使用できる。
【0071】
上記充填材分散体における上記分散剤の含有量は特に限定されないが、充填材１００重量部に対する好ましい下限が１重量部、好ましい上限が１００重量部である。上記分散剤の含有量が １重量部以上であれば、充填材を効果的に分散させることができる。上記分散剤の含有量が１００重量部以下であれば、得られる成形体の機械特性が低下することを抑制することができる。上記分散剤の含有量のより好ましい下限は５重量部、より好ましい上限は５０重量部であり、更に好ましい下限は１０重量部、更に好ましい上限は３０重量部である。
【0072】
本発明の充填材分散体は、分散剤及び充填材を含有するものであれば限定されず、更に、溶媒、樹脂成分を含有するものであってもよく、例えば、分散剤、充填材、溶媒及び樹脂成分の４成分のうち、分散剤、充填剤及び樹脂成分のみを含有するものであってもよいし、分散剤、充填剤及び溶媒のみを含有するものであってもよいし、分散剤、充填剤、溶媒及び樹脂成分を含有するものであってもよい。溶媒を含有することにより、充填材分散体の塗布性等の取り扱い性を向上させることができる。また、樹脂成分を含有することにより、種々の用途に充填材分散体を適用することができる。
【0073】
上記溶媒としては特に限定されず、水や、有機溶媒を使用することができる。上記有機溶媒としては、例えば、脂肪族アルコール、環状アルコール、脂環式アルコール等のアルコール類が挙げられる。
上記脂肪族アルコールとしては、例えば、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ヘプタノール、オクタノール、デカノール、トリデカノール、ラウリルアルコール、テトラデシルアルコール、セチルアルコール、２－エチル－１－ヘキサノール、オクタデシルアルコール、ヘキサデセノール、オレイルアルコール、テキサノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール等が挙げられる。
上記環状アルコールとしては、例えば、クレゾール、オイゲノール等が挙げられる。
上記脂環式アルコールとしては、例えば、シクロヘキサノール等のシクロアルカノール、テルピネオール、ジヒドロテルピネオール等のテルペンアルコール等が挙げられる。
なかでも、エタノール、イソプロパノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、テキサノールが好ましい。
また、他の有機溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン等のケトン類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸ブチル、ブタン酸メチル、ブタン酸エチル、ブタン酸ブチル、ペンタン酸メチル、ペンタン酸エチル、ペンタン酸ブチル、ヘキサン酸メチル、ヘキサン酸エチル、ヘキサン酸ブチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸ヘキシル、酢酸２－エチルヘキシル、酪酸２－エチルヘキシル等のエステル類等が挙げられる。
上記脂肪族アルコールとしては、例えば、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ヘプタノール、オクタノール、デカノール、トリデカノール、ラウリルアルコール、テトラデシルアルコール、セチルアルコール、２－エチル－１－ヘキサノール、オクタデシルアルコール、ヘキサデセノール、オレイルアルコール、テキサノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール等が挙げられる。
上記環状アルコールとしては、例えば、クレゾール、オイゲノール等が挙げられる。
上記脂環式アルコールとしては、例えば、シクロヘキサノール等のシクロアルカノール、テルピネオール、ジヒドロテルピネオール等のテルペンアルコール等が挙げられる。
なかでも、エタノール、イソプロパノール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、テキサノールが好ましい。
また、他の有機溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン等のケトン類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸ブチル、ブタン酸メチル、ブタン酸エチル、ブタン酸ブチル、ペンタン酸メチル、ペンタン酸エチル、ペンタン酸ブチル、ヘキサン酸メチル、ヘキサン酸エチル、ヘキサン酸ブチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸ヘキシル、酢酸２－エチルヘキシル、酪酸２－エチルヘキシル等のエステル類等が挙げられる。
【0074】
上記充填材分散体における上記溶媒の含有量は、２０重量％以上であることが好ましく、３０重量％以上であることがより好ましく、７０重量％以下であることが好ましく、６０重量％以下であることがより好ましい。
【0075】
上記溶媒の沸点は７０～１６０℃であることが好ましい。上記沸点が７０℃以上であることで、蒸発が早くなりすぎず、取り扱い性に優れる。上記沸点を１６０℃以下とすることで、得られる成形物の強度を向上させることが可能となる。
【0076】
上記樹脂成分を構成する樹脂としては特に限定されず、例えば、（メタ）アクリル樹脂、ポリオレフィン、ポリメチルペンテン、ポリスチレン、アルキッド樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン（ＡＢＳ）樹脂、ビニル樹脂、アクリロニトリル－ＥＰＤＭ－スチレン（ＡＥＳ）樹脂、ポリアミド、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリウレタン、フェノール樹脂、アミノ樹脂、ポリエーテル樹脂、ポリフェニレンオキサイド、ポリアリレート、ポリサルフォン、エポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも、熱分解性に優れることから、（メタ）アクリル樹脂が好ましく、充填材の分散性、凝集抑制効果に優れることから、水酸基を有するモノマーに由来する構成単位を有する（メタ）アクリル樹脂がより好ましい。
【0077】
上記（メタ）アクリル樹脂は、高分子量（メタ）アクリル樹脂を含有することが好ましい。
本明細書において、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下である。
上記範囲とすることで、充填材分散スラリー組成物とした際、充填材の分散性を充分向上させることができる。また、充填材の凝集を抑制することができる。
上記重量平均分子量は、１５万以上であることが好ましく、１８万以上であることがより好ましく、２５万以下であることが好ましく、２２万以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、充填材分散スラリー組成物とした際、充分な粘度を有するものとなり、また、印刷性に向上できる。
また、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、充填材分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる充填材分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られる成形体（セラミックグリーンシート）の表面平滑性を充分に向上させることができる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
本明細書において、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が１２万以上３０万以下である。
上記範囲とすることで、充填材分散スラリー組成物とした際、充填材の分散性を充分向上させることができる。また、充填材の凝集を抑制することができる。
上記重量平均分子量は、１５万以上であることが好ましく、１８万以上であることがより好ましく、２５万以下であることが好ましく、２２万以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、充填材分散スラリー組成物とした際、充分な粘度を有するものとなり、また、印刷性に向上できる。
また、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、充填材分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる充填材分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られる成形体（セラミックグリーンシート）の表面平滑性を充分に向上させることができる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
【0078】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度が０．４重量％以上２．０重量％以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、０．５重量％以上であることが好ましく、０．６重量％以上であることがより好ましく、１．６重量％以下であることが好ましく、１．４重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、高分子量（メタ）アクリル樹脂全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、０．５重量％以上であることが好ましく、０．６重量％以上であることがより好ましく、１．６重量％以下であることが好ましく、１．４重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、高分子量（メタ）アクリル樹脂全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
高分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量）］×１００
【0079】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、下記式（１）で表される構成単位を有することが好ましく、下記式（２）で表される構成単位を有することが好ましい。
【0080】
【化15】
【0081】
式（１）中、Ｒ１は炭素数１～８の直鎖状又は分岐状アルキル基を表し、式（２）中、Ｒ２は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を表す。
上記Ｒ１としては、炭素数１～４の直鎖状又は分岐状アルキル基であることがより好ましく、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基等が挙げられる。
上記Ｒ２としては、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基が好ましく、例えば、２－ヒドロキシエチル基、２－ヒドロキシプロピル基、２－ヒドロキシブチル基等が挙げられる。
上記Ｒ１としては、炭素数１～４の直鎖状又は分岐状アルキル基であることがより好ましく、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基等が挙げられる。
上記Ｒ２としては、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基が好ましく、例えば、２－ヒドロキシエチル基、２－ヒドロキシプロピル基、２－ヒドロキシブチル基等が挙げられる。
【0082】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂における上記式（１）で表される構成単位の含有量は、７９重量％以上であることが好ましく、９６重量％以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、低温分解性を充分に高めることができる。
上記式（１）で表される構成単位の含有量は、８５重量％以上であることがより好ましく、９５重量％以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、低温分解性を充分に高めることができる。
上記式（１）で表される構成単位の含有量は、８５重量％以上であることがより好ましく、９５重量％以下であることがより好ましい。
【0083】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂における上記式（２）で表される構成単位の含有量は、３．１重量％以上であることが好ましく、１７重量％以下であることが好ましい。
バインダー樹脂に対する溶媒としてはエタノールがよく用いられるが、一般的にアクリル樹脂はポリビニルアセタール樹脂よりもエタノールに対する溶解性が低く、一次解砕後にアクリル樹脂を添加すると充填材が凝集してしまうという問題があるが、上記範囲とすることで、充填材の分散性や凝集抑制効果を向上させることができる。
また、エタノールに対する溶解性をより高めることができる。
上記式（２）で表される構成単位の含有量は、４重量％以上であることがより好ましく、１５重量％以下であることがより好ましい。
バインダー樹脂に対する溶媒としてはエタノールがよく用いられるが、一般的にアクリル樹脂はポリビニルアセタール樹脂よりもエタノールに対する溶解性が低く、一次解砕後にアクリル樹脂を添加すると充填材が凝集してしまうという問題があるが、上記範囲とすることで、充填材の分散性や凝集抑制効果を向上させることができる。
また、エタノールに対する溶解性をより高めることができる。
上記式（２）で表される構成単位の含有量は、４重量％以上であることがより好ましく、１５重量％以下であることがより好ましい。
【0084】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
【0085】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂における炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、３０重量％以上であることが好ましく、４０重量％以上であることがより好ましく、９５重量％以下であることが好ましく、８８重量％以下であることがより好ましい。
【0086】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
【0087】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂における炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、６６．８重量％以下であることが好ましく、４６重量％以下であることがより好ましい。
【0088】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
【0089】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂における炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、９重量％以上であることがより好ましく、２５重量％以下であることが好ましく、２０重量％以下であることがより好ましい。
【0090】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
【0091】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
【0092】
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ＯＨ基の重量の割合が１０．５重量％以上であるものが好ましく、１１．５重量％以上であるものがより好ましく、１３．１重量％以下であるものが好ましい。
【0093】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
【0094】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂における水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、３．１重量％以上であることが好ましく、５．０重量％以上であることがより好ましく、１７．０重量％以下であることが好ましく、１２．２重量％以下であることがより好ましい。
【0095】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
【0096】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、上記（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの他、（メタ）アクリル酸に由来するセグメント、グリシジル基を有する（メタ）アクリル酸エステル等の他の（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
【0097】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は４０℃以上６０℃以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは４２℃以上であることがより好ましく、４５℃以上であることが更に好ましく、４７℃以下であることがより好ましく、５８℃以下であることが更に好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは４２℃以上であることがより好ましく、４５℃以上であることが更に好ましく、４７℃以下であることがより好ましく、５８℃以下であることが更に好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
【0098】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂は、エタノールへの溶解度が１０重量部／エタノール１００重量部以上であることが好ましい。
上記範囲とすることで、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。また、有機溶剤への溶解度を充分に高めることができる。
上記エタノールへの溶解度は、５０重量部以上であることがより好ましく、１００重量部以上であること更に好ましい。
上記エタノールへの溶解度は、２５℃の環境下でエタノール１００重量部に溶解させた際、析出物が生じるまでに要した樹脂の添加量を意味する。
上記範囲とすることで、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。また、有機溶剤への溶解度を充分に高めることができる。
上記エタノールへの溶解度は、５０重量部以上であることがより好ましく、１００重量部以上であること更に好ましい。
上記エタノールへの溶解度は、２５℃の環境下でエタノール１００重量部に溶解させた際、析出物が生じるまでに要した樹脂の添加量を意味する。
【0099】
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記高分子量（メタ）アクリル樹脂の含有量は、１０重量％以上であることが好ましく、３０重量％以上であることがより好ましく、７０重量％以下であることが好ましく、６０重量％以下であることがより好ましい。
【0100】
上記高分子量（メタ）アクリル樹脂を製造する方法は特に限定されない。例えば、（メタ）アクリル酸エステル等を含む原料モノマー混合物に有機溶剤等を加えてモノマー混合液を調整し、更に、得られたモノマー混合液に重合開始剤を添加して、上記原料モノマーを共重合させる方法が挙げられる。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
【0101】
上記重合開始剤としては、例えば、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、Ｐ－メンタンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、１，１，３，３－テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロキシパーオキサイド、ｔ－ブチルハイドロキシパーオキサイド、過酸化シクロヘキサノン、ジコハク酸パーオキサイド等が挙げられる。
【0102】
上記（メタ）アクリル樹脂は、低分子量（メタ）アクリル樹脂を含有していてもよい。
本明細書において、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下であることが好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂を含有することで、充填材に分散性をより向上させることができる。
上記重量平均分子量は、０．６万以上であることがより好ましく、０．８万以上であることが更に好ましく、９万以下であることがより好ましく、３万以下であることが更に好ましい。
また、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、充填材分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる充填材分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られる成形物（セラミックグリーンシート）の表面平滑性を充分に向上できる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
本明細書において、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、重量平均分子量が０．５万以上１０万以下であることが好ましい。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂を含有することで、充填材に分散性をより向上させることができる。
上記重量平均分子量は、０．６万以上であることがより好ましく、０．８万以上であることが更に好ましく、９万以下であることがより好ましく、３万以下であることが更に好ましい。
また、上記低分子量（メタ）アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以上であることが好ましく、８以下であることが好ましい。
上記範囲内とすることで、低重合度の成分が適度に含有されるため、充填材分散スラリー組成物の粘度が好適な範囲となり、生産性を高めることができる。また、得られる充填材分散シートのシート強度を適度なものとできる。更に、得られる成形物（セラミックグリーンシート）の表面平滑性を充分に向上できる。
上記Ｍｗ／Ｍｎは３以上であることがより好ましく、６以下であることがより好ましい。
なお、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリスチレン換算による平均分子量であり、カラムとして例えばカラムＬＦ－８０４（昭和電工社製）を用いてＧＰＣ測定を行うことで得ることができる。
【0103】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度は、１．３重量％以上であることが好ましく、３．５重量％以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果をより向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１．４重量％以上であることが好ましく、３．３重量％以下であることが好ましく、３．２重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、低分子量（メタ）アクリル樹脂全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［（全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量＋連鎖移動剤に含まれるＯＨ基の重量）／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
上記範囲とすることで、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果をより向上させることができる。
上記ＯＨ基の重量濃度は、１．４重量％以上であることが好ましく、３．３重量％以下であることが好ましく、３．２重量％以下であることがより好ましい。
上記ＯＨ基の重量濃度は、低分子量（メタ）アクリル樹脂全体の重量に対するＯＨ基の重量の割合を意味し、以下の式に基づいて算出することができる。
低分子量（メタ）アクリル樹脂中に含まれるＯＨ基の重量濃度＝［（全モノマー中に含まれるＯＨ基の重量＋連鎖移動剤に含まれるＯＨ基の重量）／（全モノマーの重量＋重合開始剤の重量＋連鎖移動剤の重量）］×１００
【0104】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
上記セグメントを有することで、低温分解性により優れたものとできる。
上記炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸イソブチルが好ましい。
【0105】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂における炭素数３～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、３８重量％以上であることが好ましく、５０重量％以上であることがより好ましく、８０重量％以下であることが好ましく、７５重量％以下であることがより好ましい。
【0106】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
上記炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチルが挙げられる。
【0107】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂における炭素数１～２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、７重量％以上であることがより好ましく、３３重量％以下であることが好ましく、２０．５重量％以下であることがより好ましい。
【0108】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
上記炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸ｎ－ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ヘプチル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル等が挙げられる。なかでも、炭素数６～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルがより好ましい。
【0109】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂における炭素数５～８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、０重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、３０重量％以下であることが好ましく、４０重量％以下であることがより好ましい。
【0110】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
上記炭素数９以上の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ－ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸ｎ－デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ｎ－ラウリル、（メタ）アクリル酸イソラウリル、（メタ）アクリル酸ｎ－ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。
【0111】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
上記セグメントを有することにより、バインダー樹脂が低温でも極めて優れた分解性を発現しつつ、更に、充填材の分散性、凝集抑制効果を向上させることができる。
【0112】
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ＯＨ基の重量の割合が１０．５重量％以上であるものが好ましく、１１．５重量％以上であるものがより好ましく、１３．１重量％以下であるものが好ましい。
【0113】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸３－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル等が挙げられる。なかでも、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシブチルが好ましい。
【0114】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂における水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数２～４の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの含有量は、７重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、２０重量％以下であることが好ましく、１６重量％以下であることがより好ましい。
【0115】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有することが好ましい。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
上記水素原子の少なくとも１つがＯＨ基で置換された炭素数５以上の直鎖状又は分岐状アルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシペンチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシヘプチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシオクチル等が挙げられる。
【0116】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂は、上記（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントの他、（メタ）アクリル酸に由来するセグメント、グリシジル基を有する（メタ）アクリル酸エステル等の他の（メタ）アクリル酸エステルに由来するセグメントを有していてもよい。
【0117】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は４０℃以上６０℃以下である。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは４２℃以上であることが好ましく、４５℃以上であることがより好ましく、４７℃以下であることが好ましく、５８℃以下であることがより好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
上記範囲とすることで、可塑剤の添加量を少なくすることができ、また、低温分解性を向上させることができる。
上記Ｔｇは４２℃以上であることが好ましく、４５℃以上であることがより好ましく、４７℃以下であることが好ましく、５８℃以下であることがより好ましい。
なお、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等を用いて測定することができる。
【0118】
本発明の（メタ）アクリル樹脂組成物における上記低分子量（メタ）アクリル樹脂の含有量は、上記高分子量（メタ）アクリル樹脂１００重量部に対して、０．１重量部以上であることが好ましく、１０重量部以下であることが好ましい。
上記範囲とすることで、充填材の分散性をより向上させることができる。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂の含有量は、０．３重量部以上であることがより好ましく、７．５重量部以下であることがより好ましい。
上記範囲とすることで、充填材の分散性をより向上させることができる。
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂の含有量は、０．３重量部以上であることがより好ましく、７．５重量部以下であることがより好ましい。
【0119】
上記低分子量（メタ）アクリル樹脂を製造する方法は特に限定されない。例えば、（メタ）アクリル酸エステル等を含む原料モノマー混合物に有機溶剤等を加えてモノマー混合液を調整し、更に、得られたモノマー混合液に重合開始剤、連鎖移動剤を添加して、上記原料モノマーを共重合させる方法が挙げられる。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
重合させる方法は特に限定されず、乳化重合、懸濁重合、塊状重合、界面重合、溶液重合等が挙げられる。なかでも、溶液重合が好ましい。
【0120】
上記重合開始剤としては、例えば、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、Ｐ－メンタンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、１，１，３，３－テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロキシパーオキサイド、ｔ－ブチルハイドロキシパーオキサイド、過酸化シクロヘキサノン、ジコハク酸パーオキサイド等が挙げられる。
【0121】
上記連鎖移動剤としては、例えば、３－メルカプト－１，２－プロパンジオール、３－メルカプト－１－プロパノール、３－メルカプト－２－ブタノール、８－メルカプト－１－オクタノール、メルカプトコハク酸、メルカプト酢酸等が挙げられる。
【0122】
上記充填材分散体は、本発明の効果を阻害しない範囲で、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の安定剤や、界面活性剤、タッキファイヤー、可塑剤、滑剤、発泡剤、帯電防止剤、耐衝撃強化剤、難燃剤、防曇剤、ワックス、金属石鹸等の各種の添加剤を含有していてもよい。
【0123】
上記充填材分散体は、充填材の分散性、凝集抑制効果に優れることから、充填材及び可塑剤を組み合わせて、充填材分散スラリー組成物として好適に用いることができる。上記充填材分散体からなる、充填材分散スラリー組成物もまた、本発明の１つである。
【0124】
本発明の充填材分散スラリー組成物は、充填材として、無機粒子を含有することが好ましい。
上記無機粒子は特に限定されず、例えば、ガラス粉末、セラミック粉末、蛍光体微粒子、珪素酸化物等、金属微粒子等が挙げられる。
上記無機粒子は特に限定されず、例えば、ガラス粉末、セラミック粉末、蛍光体微粒子、珪素酸化物等、金属微粒子等が挙げられる。
【0125】
上記ガラス粉末は特に限定されず、例えば、酸化ビスマスガラス、ケイ酸塩ガラス、鉛ガラス、亜鉛ガラス、ボロンガラス等のガラス粉末や、ＣａＯ－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２系、ＭｇＯ－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２系、ＬｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２系等の各種ケイ素酸化物のガラス粉末等が挙げられる。
また、上記ガラス粉末として、ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ｐ２Ｏ５－Ａｌ２Ｏ３混合物、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＢａＯ－ＣｕＯ混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｒＯ混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｐ２Ｏ５－Ｎａ２Ｏ－ＣａＯ－ＢａＯ－Ａｌ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－ＳｉＯ２混合物、ＣｕＯ－Ｐ２Ｏ５－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｎａ２Ｏ－Ｌｉ２Ｏ－ＮａＦ－Ｖ２Ｏ５混合物、Ｐ２Ｏ５－ＺｎＯ－ＳｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－ＺｎＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－ＺｒＯ２混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＲＯ－Ｒ２Ｏ混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等のガラス粉末も用いることができる。なお、Ｒは、Ｚｎ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｒ、Ｓｎ、Ｎｉ、Ｆｅ及びＭｎからなる群より選択される元素である。
特に、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物のガラス粉末や、鉛を含有しないＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物又はＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等の無鉛ガラス粉末が好ましい。
また、上記ガラス粉末として、ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ｐ２Ｏ５－Ａｌ２Ｏ３混合物、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＢａＯ－ＣｕＯ混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＳｒＯ混合物、ＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｂｉ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物、Ｐ２Ｏ５－Ｎａ２Ｏ－ＣａＯ－ＢａＯ－Ａｌ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－Ｂ２Ｏ３混合物、Ｐ２Ｏ５－ＳｎＯ－ＳｉＯ２混合物、ＣｕＯ－Ｐ２Ｏ５－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｎａ２Ｏ－Ｌｉ２Ｏ－ＮａＦ－Ｖ２Ｏ５混合物、Ｐ２Ｏ５－ＺｎＯ－ＳｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－ＺｎＯ混合物、Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－ＺｒＯ２混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ－Ｒ２Ｏ－ＲＯ混合物、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３－ＲＯ－Ｒ２Ｏ混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＳｒＯ－ＺｎＯ－Ｐ２Ｏ５混合物、ＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等のガラス粉末も用いることができる。なお、Ｒは、Ｚｎ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｒ、Ｓｎ、Ｎｉ、Ｆｅ及びＭｎからなる群より選択される元素である。
特に、ＰｂＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物のガラス粉末や、鉛を含有しないＢａＯ－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物又はＺｎＯ－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２混合物等の無鉛ガラス粉末が好ましい。
【0126】
上記セラミック粉末は特に限定されず、例えば、アルミナ、フェライト、ジルコニア、ジルコン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸亜鉛、チタン酸ランタン、チタン酸ネオジウム、チタン酸ジルコン鉛、窒化アルミナ、窒化ケイ素、窒化ホウ素、炭化ホウ素、錫酸バリウム、錫酸カルシウム、珪酸マグネシウム、ムライト、ステアタイト、コーディエライト、フォルステライト等が挙げられる。
また、ＩＴＯ、ＦＴＯ、酸化ニオブ、酸化バナジウム、酸化タングステン、ランタンストロンチウムマンガナイト、ランタンストロンチウムコバルトフェライト、イットリウム安定化ジルコニア、ガドリニウムドープセリア、酸化ニッケル、ランタンクロマイト等も使用することができる。
上記蛍光体微粒子は特に限定されず、例えば、蛍光体物質としては、ディスプレイ用の蛍光体物質として従来知られている青色蛍光体物質、赤色蛍光体物質、緑色蛍光体物質などが用いられる。青色蛍光体物質としては、例えば、ＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｃｅ系、ＣａＷＯ４：Ｐｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２７：Ｅｕ系、ＺｎＳ：（Ａｇ，Ｃｄ）系のものが用いられる。赤色蛍光体物質としては、例えば、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ系、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｅｕ系、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｅｕ系、Ｚｎ３（ＰＯ４）２：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｅｕ系、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＧｄＢＯ３：Ｅｕ系、ＳｃＢＯ３：Ｅｕ系、ＬｕＢＯ３：Ｅｕ系のものが用いられる。緑色蛍光体物質としては、例えば、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ系、ＢａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＳｒＡｌ１３Ｏ１９：Ｍｎ系、ＣａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｔｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｍｎ系、ＬｕＢＯ３：Ｔｂ系、ＧｄＢＯ３：Ｔｂ系、ＳｃＢＯ３：Ｔｂ系、Ｓｒ６Ｓｉ３Ｏ３Ｃｌ４：Ｅｕ系のものが用いられる。その他、ＺｎＯ：Ｚｎ系、ＺｎＳ：（Ｃｕ，Ａｌ）系、ＺｎＳ：Ａｇ系、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ系、ＺｎＳ：Ｚｎ系、（Ｙ，Ｃｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１２Ｏ２３：Ｅｕ系のものも用いることができる。
また、ＩＴＯ、ＦＴＯ、酸化ニオブ、酸化バナジウム、酸化タングステン、ランタンストロンチウムマンガナイト、ランタンストロンチウムコバルトフェライト、イットリウム安定化ジルコニア、ガドリニウムドープセリア、酸化ニッケル、ランタンクロマイト等も使用することができる。
上記蛍光体微粒子は特に限定されず、例えば、蛍光体物質としては、ディスプレイ用の蛍光体物質として従来知られている青色蛍光体物質、赤色蛍光体物質、緑色蛍光体物質などが用いられる。青色蛍光体物質としては、例えば、ＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｃｅ系、ＣａＷＯ４：Ｐｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２３：Ｅｕ系、ＢａＭｇ２Ａｌ１４Ｏ２７：Ｅｕ系、ＺｎＳ：（Ａｇ，Ｃｄ）系のものが用いられる。赤色蛍光体物質としては、例えば、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ系、Ｙ２ＳｉＯ５：Ｅｕ系、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｅｕ系、Ｚｎ３（ＰＯ４）２：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｅｕ系、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＧｄＢＯ３：Ｅｕ系、ＳｃＢＯ３：Ｅｕ系、ＬｕＢＯ３：Ｅｕ系のものが用いられる。緑色蛍光体物質としては、例えば、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ系、ＢａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＳｒＡｌ１３Ｏ１９：Ｍｎ系、ＣａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ系、ＹＢＯ３：Ｔｂ系、ＢａＭｇＡｌ１４Ｏ２３：Ｍｎ系、ＬｕＢＯ３：Ｔｂ系、ＧｄＢＯ３：Ｔｂ系、ＳｃＢＯ３：Ｔｂ系、Ｓｒ６Ｓｉ３Ｏ３Ｃｌ４：Ｅｕ系のものが用いられる。その他、ＺｎＯ：Ｚｎ系、ＺｎＳ：（Ｃｕ，Ａｌ）系、ＺｎＳ：Ａｇ系、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ系、ＺｎＳ：Ｚｎ系、（Ｙ，Ｃｄ）ＢＯ３：Ｅｕ系、ＢａＭｇＡｌ１２Ｏ２３：Ｅｕ系のものも用いることができる。
【0127】
上記金属微粒子は特に限定されず、例えば、鉄、銅、ニッケル、パラジウム、白金、金、銀、アルミニウム、タングステンやこれらの合金等からなる粉末等が挙げられる。
また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基等との吸着特性が良好で酸化されやすい銅や鉄等の金属も好適に用いることができる。これらの金属粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、上記金属微粒子は、金属錯体のほか、種々のカーボンブラック、カーボンナノチューブ等を使用してもよい。
また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基等との吸着特性が良好で酸化されやすい銅や鉄等の金属も好適に用いることができる。これらの金属粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、上記金属微粒子は、金属錯体のほか、種々のカーボンブラック、カーボンナノチューブ等を使用してもよい。
【0128】
上記無機粒子は、リチウム又はチタンを含有することが好ましい。具体的には例えば、ＬｉＯ２・Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２系無機ガラス等の低融点ガラス、Ｌｉ２Ｓ－ＭｘＳｙ（Ｍ＝Ｂ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｐ）等のリチウム硫黄系ガラス、ＬｉＣｅＯ２等のリチウムコバルト複合酸化物、ＬｉＭｎＯ４等のリチウムマンガン複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物、リチウムバナジウム複合酸化物、リチウムジルコニウム複合酸化物、リチウムハフニウム複合酸化物、ケイリン酸リチウム（Ｌｉ３．５Ｓｉ０．５Ｐ０．５Ｏ４）、リン酸チタンリチウム（ＬｉＴｉ２（ＰＯ４）３）、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）、Ｌｉ４／３Ｔｉ５／３Ｏ４、ＬｉＣｏＯ２、リン酸ゲルマニウムリチウム（ＬｉＧｅ２（ＰＯ４）３）、Ｌｉ２－ＳｉＳ系ガラス、Ｌｉ４ＧｅＳ４－Ｌｉ３ＰＳ４系ガラス、ＬｉＳｉＯ３、ＬｉＭｎ２Ｏ４、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５系ガラス・セラミック、Ｌｉ２Ｏ－ＳｉＯ２、Ｌｉ２Ｏ－Ｖ２Ｏ５－ＳｉＯ２、ＬｉＳ－ＳｉＳ２－Ｌｉ４ＳｉＯ４系ガラス、ＬｉＰＯＮ等のイオン導電性酸化物、Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｏ５－Ｂ２Ｏ３、Ｌｉ２Ｏ－ＧｅＯ２Ｂａ等の酸化リチウム化合物、ＬｉｘＡｌｙＴｉｚ（ＰＯ４）３系ガラス、ＬａｘＬｉｙＴｉＯｚ系ガラス、ＬｉｘＧｅｙＰｚＯ４系ガラス、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２系ガラス、ＬｉｖＳｉｗＰｘＳｙＣｌｚ系ガラス、ＬｉＮｂＯ３等のリチウムニオブ酸化物、Ｌｉ－β－アルミナ等のリチウムアルミナ化合物、Ｌｉ１４Ｚｎ（ＧｅＯ４）４等のリチウム亜鉛酸化物等が挙げられる。
【0129】
本発明の充填材分散スラリー組成物における上記充填材の含有量としては特に限定されないが、好ましい下限が１０重量％、好ましい上限が９０重量％である。１０重量％以上とすることで、充分な粘度を有し、優れた塗工性を有するものとでき、９０重量％以下とすることで、充填材の分散性に優れるものとできる。
【0130】
上記充填材分散スラリー組成物は、更に、可塑剤を含有してもよい。
上記可塑剤としては、例えば、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジブトキシエトキシエチル、トリエチレングリコールジブチル、トリエチレングリコールビス（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘキサノエート、アセチルクエン酸トリエチル、アセチルクエン酸トリブチル、アセチルクエン酸ジエチル、アセチルクエン酸ジブチル、セバシン酸ジブチル、トリアセチン、アセチルオキシマロン酸ジエチル、エトキシマロン酸ジエチル等が挙げられる。
これらの可塑剤を用いることで、通常の可塑剤を使用する場合と比較して可塑剤添加量を低減することが可能となる（バインダーに対して３０重量％程度添加されるところ、２５重量％以下、更に２０重量％以下に低減可能）。
なかでも、構造中にベンゼン環等の芳香環を含まない非芳香族の可塑剤を使用することが好ましく、アジピン酸、トリエチレングリコール、クエン酸又はコハク酸に由来する成分を含有することがより好ましい。なお、芳香環を有する可塑剤は、燃焼して煤になりやすいため好ましくない。
上記可塑剤としては、例えば、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジブトキシエトキシエチル、トリエチレングリコールジブチル、トリエチレングリコールビス（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘキサノエート、アセチルクエン酸トリエチル、アセチルクエン酸トリブチル、アセチルクエン酸ジエチル、アセチルクエン酸ジブチル、セバシン酸ジブチル、トリアセチン、アセチルオキシマロン酸ジエチル、エトキシマロン酸ジエチル等が挙げられる。
これらの可塑剤を用いることで、通常の可塑剤を使用する場合と比較して可塑剤添加量を低減することが可能となる（バインダーに対して３０重量％程度添加されるところ、２５重量％以下、更に２０重量％以下に低減可能）。
なかでも、構造中にベンゼン環等の芳香環を含まない非芳香族の可塑剤を使用することが好ましく、アジピン酸、トリエチレングリコール、クエン酸又はコハク酸に由来する成分を含有することがより好ましい。なお、芳香環を有する可塑剤は、燃焼して煤になりやすいため好ましくない。
【0131】
また、上記可塑剤としては、エチル基、ブチル基等の炭素数２以上のアルキル基を有するものが好ましく、炭素数４以上のアルキル基を有するものがより好ましい。
上記可塑剤は、炭素数が２以上のアルキル基を含有することで、可塑剤への水分の吸収を抑制して、得られる成形体にボイドやふくれ等の不具合を発生することを防止することができる。特に、可塑剤のアルキル基は分子末端に位置していることが好ましい。
また、上記可塑剤は、エチル基等の炭素数が２の官能基、ブチル基等の炭素数が４の官能基、ブトキシエチル基等の官能基を有することが好ましい。上記官能基は末端分子鎖に存在することが好ましい。
末端分子鎖にエチル基等の炭素数が２の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸エチルに由来するセグメントとの相性がよく、末端分子にブチル基等の炭素数が４の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸ブチルに由来するセグメントとの相性が良い。炭素数が２又は４の官能基を持つ可塑剤は上記高分子量（メタ）アクリル樹脂との相性が良く、樹脂の脆性を好ましく改善することができる。更には、ブトキシエチル基はメタクリル酸エチルに由来するセグメント及びメタクリル酸ブチルに由来するセグメントの両方の組成と相性がよく好ましく用いることができる。
上記可塑剤は、炭素数が２以上のアルキル基を含有することで、可塑剤への水分の吸収を抑制して、得られる成形体にボイドやふくれ等の不具合を発生することを防止することができる。特に、可塑剤のアルキル基は分子末端に位置していることが好ましい。
また、上記可塑剤は、エチル基等の炭素数が２の官能基、ブチル基等の炭素数が４の官能基、ブトキシエチル基等の官能基を有することが好ましい。上記官能基は末端分子鎖に存在することが好ましい。
末端分子鎖にエチル基等の炭素数が２の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸エチルに由来するセグメントとの相性がよく、末端分子にブチル基等の炭素数が４の官能基を持つ可塑剤はメタクリル酸ブチルに由来するセグメントとの相性が良い。炭素数が２又は４の官能基を持つ可塑剤は上記高分子量（メタ）アクリル樹脂との相性が良く、樹脂の脆性を好ましく改善することができる。更には、ブトキシエチル基はメタクリル酸エチルに由来するセグメント及びメタクリル酸ブチルに由来するセグメントの両方の組成と相性がよく好ましく用いることができる。
【0132】
上記可塑剤は、炭素：酸素比が５：１～３：１であることが好ましい。
炭素：酸素比を上記範囲とすることで、可塑剤の燃焼性を向上させて、残留炭素の発生を防止することができる。また、（メタ）アクリル樹脂との相溶性を向上させて、少量の可塑剤でも可塑化効果を発揮させることができる。
また、プロピレングリコール骨格やトリメチレングリコール骨格の高沸点有機溶剤も、炭素数が４以上のアルキル基を含有し、炭素：酸素比が５：１～３：１であれば好ましく用いることができる。
炭素：酸素比を上記範囲とすることで、可塑剤の燃焼性を向上させて、残留炭素の発生を防止することができる。また、（メタ）アクリル樹脂との相溶性を向上させて、少量の可塑剤でも可塑化効果を発揮させることができる。
また、プロピレングリコール骨格やトリメチレングリコール骨格の高沸点有機溶剤も、炭素数が４以上のアルキル基を含有し、炭素：酸素比が５：１～３：１であれば好ましく用いることができる。
【0133】
上記可塑剤の沸点は２４０℃以上３９０℃未満であることが好ましい。上記沸点が２４０℃以上であることで、乾燥工程で蒸発しやすくなり、成形体への残留を防止できる。また、３９０℃未満であることで、残留炭素が生じることを防止できる。なお、上記沸点は、常圧での沸点をいう。
【0134】
上記充填材分散スラリー組成物における上記可塑剤の含有量としては特に限定されないが、好ましい下限は０．１重量％、好ましい上限は３．０重量％である。上記範囲内とすることで、可塑剤の焼成残渣を少なくすることができる。
【0135】
上記充填材分散スラリー組成物における上記（メタ）アクリル樹脂の含有量は特に限定されないが、好ましい下限は０．５重量％、好ましい上限は１０重量％である。
上記範囲とすることで、低温で焼成しても脱脂可能であり、また、充填材の分散性及び凝集抑制効果に優れる充填材分散スラリー組成物とすることができる。
上記（メタ）アクリル樹脂の含有量は、より好ましい下限が１重量％、より好ましい上限が７重量％である。
上記範囲とすることで、低温で焼成しても脱脂可能であり、また、充填材の分散性及び凝集抑制効果に優れる充填材分散スラリー組成物とすることができる。
上記（メタ）アクリル樹脂の含有量は、より好ましい下限が１重量％、より好ましい上限が７重量％である。
【0136】
上記充填材分散スラリー組成物は、更に、界面活性剤等の添加剤を含有してもよい。
上記界面活性剤は特に限定されず、例えば、カチオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤が挙げられる。
上記ノニオン系界面活性剤としては特に限定されないが、ＨＬＢ値が１０以上２０以下のノニオン系界面活性剤であることが好ましい。ここで、ＨＬＢ値とは、界面活性剤の親水性、親油性を表す指標として用いられるものであって、計算方法がいくつか提案されており、例えば、エステル系の界面活性剤について、鹸化価をＳ、界面活性剤を構成する脂肪酸の酸価をＡとし、ＨＬＢ値を２０（１－Ｓ／Ａ）等の定義がある。具体的には、脂肪鎖にアルキレンエーテルを付加させたポリエチレンオキサイドを有するノニオン系界面活性剤が好適であり、具体的には例えば、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンセチルエーテル等が好適に用いられる。なお、上記ノニオン系界面活性剤は、熱分解性がよいが、大量に添加すると充填材分散スラリー組成物の熱分解性が低下することがあるため、含有量の好ましい上限は５重量％である。
上記界面活性剤は特に限定されず、例えば、カチオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤が挙げられる。
上記ノニオン系界面活性剤としては特に限定されないが、ＨＬＢ値が１０以上２０以下のノニオン系界面活性剤であることが好ましい。ここで、ＨＬＢ値とは、界面活性剤の親水性、親油性を表す指標として用いられるものであって、計算方法がいくつか提案されており、例えば、エステル系の界面活性剤について、鹸化価をＳ、界面活性剤を構成する脂肪酸の酸価をＡとし、ＨＬＢ値を２０（１－Ｓ／Ａ）等の定義がある。具体的には、脂肪鎖にアルキレンエーテルを付加させたポリエチレンオキサイドを有するノニオン系界面活性剤が好適であり、具体的には例えば、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンセチルエーテル等が好適に用いられる。なお、上記ノニオン系界面活性剤は、熱分解性がよいが、大量に添加すると充填材分散スラリー組成物の熱分解性が低下することがあるため、含有量の好ましい上限は５重量％である。
【0137】
本発明の充填材分散スラリー組成物の粘度は特に限定されないが、２０℃においてＢ型粘度計を用いプローブ回転数を５ｒｐｍに設定して測定した場合の粘度の好ましい下限が０．１Ｐａ・ｓ、好ましい上限が１００Ｐａ・ｓである。
上記粘度を０．１Ｐａ・ｓ以上とすることで、ダイコート印刷法等により塗工した後、得られる充填材分散シートが所定の形状を維持することが可能となる。また、上記粘度を１００Ｐａ・ｓ以下とすることで、ダイの塗出痕が消えない等の不具合を防止して、印刷性に優れるものとすることができる。
上記粘度を０．１Ｐａ・ｓ以上とすることで、ダイコート印刷法等により塗工した後、得られる充填材分散シートが所定の形状を維持することが可能となる。また、上記粘度を１００Ｐａ・ｓ以下とすることで、ダイの塗出痕が消えない等の不具合を防止して、印刷性に優れるものとすることができる。
【0138】
上記充填材分散スラリー組成物を作製する方法は特に限定されず、従来公知の攪拌方法が挙げられ、具体的には、例えば、上記（メタ）アクリル樹脂、上記充填材、上記溶媒及び必要に応じて添加される可塑剤等の他の成分を３本ロール等で攪拌する方法等が挙げられる。上記充填材分散スラリー組成物の構成成分の添加順序は適宜設定することができる。
【0139】
上記充填材分散スラリー組成物を、片面離型処理を施した支持フィルム上に塗工し、溶媒を乾燥させ、成形することで、充填材分散成形物を製造することができる。このような充填材分散スラリー組成物の硬化物である、充填材分散成形物もまた本発明の１つである。
本発明の充填材分散成形物の形状は特に限定されないが、例えば、シート等の形状とすることができる。
本発明の充填材分散成形物の形状は特に限定されないが、例えば、シート等の形状とすることができる。
【0140】
本発明の充填材分散成形物の製造方法としては、例えば、本発明の充填材分散スラリー組成物をロールコーター、ダイコーター、スクイズコーター、カーテンコーター等の塗工方式によって支持フィルム上に均一に塗膜を形成する方法等が挙げられる。
なお、充填材分散成形物を製造する場合、重合液をそのまま充填材分散スラリー組成物として、高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させずに、充填材分散成形物に加工することが好ましい。
高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させると、再度溶液化した際にパーティクルと呼ばれる未乾燥粒子が発生し、このようなパーティクルは、カートリッジフィルター等を用いた濾過でも除去することが難しく、充填材分散成形物の強度に悪影響を及ぼすためである。
なお、充填材分散成形物を製造する場合、重合液をそのまま充填材分散スラリー組成物として、高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させずに、充填材分散成形物に加工することが好ましい。
高分子量（メタ）アクリル樹脂を乾燥させると、再度溶液化した際にパーティクルと呼ばれる未乾燥粒子が発生し、このようなパーティクルは、カートリッジフィルター等を用いた濾過でも除去することが難しく、充填材分散成形物の強度に悪影響を及ぼすためである。
【0141】
例えば、本発明の充填材分散成形物がシート状である場合、本発明の充填材分散成形物を製造する際に用いる支持フィルムは、耐熱性及び耐溶剤性を有するとともに可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。支持フィルムが可撓性を有することにより、ロールコーター、ブレードコーターなどによって支持フィルムの表面に充填材分散スラリー組成物を塗布することができ、得られる充填材分散シート形成フィルムをロール状に巻回した状態で保存し、供給することができる。
【0142】
上記支持フィルムを形成する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフロロエチレン等の含フッ素樹脂、ナイロン、セルロース等が挙げられる。
上記支持フィルムの厚みは、例えば、２０～１００μｍが好ましい。
また、支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましく、これにより、転写工程において、支持フィルムの剥離操作を容易に行うことができる。
上記支持フィルムの厚みは、例えば、２０～１００μｍが好ましい。
また、支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましく、これにより、転写工程において、支持フィルムの剥離操作を容易に行うことができる。
【0143】
本発明の充填材分散スラリー組成物を塗工乾燥することで充填材分散成形物を製造することができる。
また、本発明の充填材分散スラリー組成物、充填材分散成形物を、誘電体グリーンシート、電極ペーストに用いることで積層セラミックコンデンサを製造することができる。また、本発明の充填材分散スラリー組成物、充填材分散成形物を使用することで磁性材料を製造することができる。
また、本発明の充填材分散スラリー組成物、充填材分散成形物を、誘電体グリーンシート、電極ペーストに用いることで積層セラミックコンデンサを製造することができる。また、本発明の充填材分散スラリー組成物、充填材分散成形物を使用することで磁性材料を製造することができる。
【0144】
上記積層セラミックコンデンサを製造する方法としては、本発明の充填材分散成形物に導電ペーストを印刷、乾燥して、誘電体シートを作製する工程、及び、上記誘電体シートを積層する工程を有する製造方法が挙げられる。
【0145】
上記導電ペーストは、導電粉末を含有するものである。
上記導電粉末の材質は、導電性を有する材質であれば特に限定されず、例えば、ニッケル、パラジウム、白金、金、銀、銅、モリブデン、錫及びこれらの合金等が挙げられる。これらの導電粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記導電粉末の材質は、導電性を有する材質であれば特に限定されず、例えば、ニッケル、パラジウム、白金、金、銀、銅、モリブデン、錫及びこれらの合金等が挙げられる。これらの導電粉末は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0146】
上記導電ペーストを印刷する方法は特に限定されず、例えば、スクリーン印刷法、ダイコート印刷法、オフセット印刷法、グラビア印刷法、インクジェット印刷法等が挙げられる。
【0147】
上記積層セラミックコンデンサの製造方法では、上記導電ペーストを印刷した誘電体シートを積層することで、積層セラミックコンデンサが得られる。
【発明の効果】
【0148】
本発明によれば、充填材を効果的に分散させ、かつ、成形性、接着性及び機械特性に優れる成形体の作製に適した分散剤を提供することができる。また、本発明によれば、該分散剤を用いた充填材分散体、充填材分散スラリー組成物、及び、充填材分散成形物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0149】
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【0150】
＜アクリル系ポリマーの調製＞
（合成例１）
温度計、攪拌機、冷却管を備えた反応器に酢酸エチル１００重量部を入れて、窒素置換した後、反応器を加熱して還流を開始した。酢酸エチルが沸騰してから、３０分後に重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル０．０８重量部を投入した。ここに表１に示すモノマー混合物を１時間３０分かけて、均等かつ徐々に滴下し反応させた。滴下終了３０分後にアゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を添加し、更に５時間重合反応させ、反応器内に酢酸エチルを加えて希釈しながら冷却することにより、固形分２５重量％のアクリル系ポリマーの溶液を得た。
得られたアクリル系ポリマーの溶液をフィルター（材質：ポリテトラフルオロエチレン、ポア径：０．２μｍ）で濾過した。得られた濾液をゲル浸透クロマトグラフ（Ｗａｔｅｒｓ社製、２６９０ Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｓ Ｍｏｄｅｌ）に供給して、サンプル流量１ミリリットル／ｍｉｎ、カラム温度４０℃の条件でＧＰＣ測定を行い、アクリル系ポリマーのポリスチレン換算分子量を測定して、重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。カラムとしては、ＧＰＣ ＫＦ－８０６Ｌ（昭和電工社製）を用い、検出器としては、示差屈折計を用いた。
（合成例１）
温度計、攪拌機、冷却管を備えた反応器に酢酸エチル１００重量部を入れて、窒素置換した後、反応器を加熱して還流を開始した。酢酸エチルが沸騰してから、３０分後に重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル０．０８重量部を投入した。ここに表１に示すモノマー混合物を１時間３０分かけて、均等かつ徐々に滴下し反応させた。滴下終了３０分後にアゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を添加し、更に５時間重合反応させ、反応器内に酢酸エチルを加えて希釈しながら冷却することにより、固形分２５重量％のアクリル系ポリマーの溶液を得た。
得られたアクリル系ポリマーの溶液をフィルター（材質：ポリテトラフルオロエチレン、ポア径：０．２μｍ）で濾過した。得られた濾液をゲル浸透クロマトグラフ（Ｗａｔｅｒｓ社製、２６９０ Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｓ Ｍｏｄｅｌ）に供給して、サンプル流量１ミリリットル／ｍｉｎ、カラム温度４０℃の条件でＧＰＣ測定を行い、アクリル系ポリマーのポリスチレン換算分子量を測定して、重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。カラムとしては、ＧＰＣ ＫＦ－８０６Ｌ（昭和電工社製）を用い、検出器としては、示差屈折計を用いた。
【0151】
（合成例２）
モノマー混合物を表１に示すように変更したこと以外は合成例１と同様にして、アクリル系ポリマーを得た。
モノマー混合物を表１に示すように変更したこと以外は合成例１と同様にして、アクリル系ポリマーを得た。
【0152】
【表1】
【0153】
＜樹脂状化合物の調製＞
（合成例Ａ）
温度計、攪拌機、冷却管を備えた反応器にトルエン５０重量部を入れて、窒素置換した後、反応器を加熱して還流を開始した。３０分後にトルエンを７５℃に保持しながら塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）２重量部を投入した。ここに、表２に示す構成単位（Ａ）形成用のモノマー（ａ）、及び、構成単位（Ｂ）形成用のモノマー（ｂ）合計５０重量部（モル比は表２に示すとおり）をトルエン５０重量部に溶かした溶液を１時間３０分かけて、徐々に滴下し反応させた。４時間重合反応させた後、反応器内にピリジン０．１重量部を加えながら冷却することにより、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）から発生した塩酸を中和した。中和により生じた沈殿物を濾過し、得られた濾液の分液操作を行った後、トルエンを揮発させて、固体の樹脂状化合物を得た。
得られた樹脂状化合物についてｌＨ－ＮＭＲ測定を行い、樹脂状化合物が、モノマー（ａ）であるカテコールに由来する構成単位（Ａ）と、モノマー（ｂ）であるα－ピネンに由来する構成単位（Ｂ）とを有する共重合体であることを確認した。
得られた樹脂状化合物をテトラヒドロフランに溶かした溶液をフィルター（材質：ポリテトラフルオロエチレン、ポア径：０．２μｍ）で濾過した。得られた濾液をゲル浸透クロマトグラフ（Ｗａｔｅｒｓ社製、２６９０ Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｓ Ｍｏｄｅｌ）に供給して、サンプル流量１ミリリットル／ｍｉｎ、カラム温度４０℃の条件でＧＰＣ測定を行い、樹脂状化合物のポリスチレン換算分子量を測定して、重量平均分子量（Ｍｗ）を求めた。カラムとしては、ＧＰＣ ＫＦ－８０２．５Ｌ（昭和電工社製）を用い、検出器としては、示差屈折計を用いた。
また、得られた樹脂状化合物について、ＡＳＴＭ Ｄ６８６６－２０に準じて生物由来の炭素の含有率を測定した。
（合成例Ａ）
温度計、攪拌機、冷却管を備えた反応器にトルエン５０重量部を入れて、窒素置換した後、反応器を加熱して還流を開始した。３０分後にトルエンを７５℃に保持しながら塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）２重量部を投入した。ここに、表２に示す構成単位（Ａ）形成用のモノマー（ａ）、及び、構成単位（Ｂ）形成用のモノマー（ｂ）合計５０重量部（モル比は表２に示すとおり）をトルエン５０重量部に溶かした溶液を１時間３０分かけて、徐々に滴下し反応させた。４時間重合反応させた後、反応器内にピリジン０．１重量部を加えながら冷却することにより、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）から発生した塩酸を中和した。中和により生じた沈殿物を濾過し、得られた濾液の分液操作を行った後、トルエンを揮発させて、固体の樹脂状化合物を得た。
得られた樹脂状化合物についてｌＨ－ＮＭＲ測定を行い、樹脂状化合物が、モノマー（ａ）であるカテコールに由来する構成単位（Ａ）と、モノマー（ｂ）であるα－ピネンに由来する構成単位（Ｂ）とを有する共重合体であることを確認した。
得られた樹脂状化合物をテトラヒドロフランに溶かした溶液をフィルター（材質：ポリテトラフルオロエチレン、ポア径：０．２μｍ）で濾過した。得られた濾液をゲル浸透クロマトグラフ（Ｗａｔｅｒｓ社製、２６９０ Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｓ Ｍｏｄｅｌ）に供給して、サンプル流量１ミリリットル／ｍｉｎ、カラム温度４０℃の条件でＧＰＣ測定を行い、樹脂状化合物のポリスチレン換算分子量を測定して、重量平均分子量（Ｍｗ）を求めた。カラムとしては、ＧＰＣ ＫＦ－８０２．５Ｌ（昭和電工社製）を用い、検出器としては、示差屈折計を用いた。
また、得られた樹脂状化合物について、ＡＳＴＭ Ｄ６８６６－２０に準じて生物由来の炭素の含有率を測定した。
【0154】
（合成例Ｂ～Ｉ及びＫ～Ｍ）
構成単位（Ａ）形成用のモノマー（ａ）、及び、構成単位（Ｂ）形成用のモノマー（ｂ）を表２に示すように変更したこと以外は合成例Ａと同様にして、樹脂状化合物を得た。なお、合成例Ｄと合成例Ｉとでは同じモノマーを使用したが、合成例Ｉではピロガロール（ｎ＝３）及びα－ピネン合計７０重量部（モル比は表２に示すとおり）をトルエン３０重量部に溶かした溶液を滴下することにより重量平均分子量（Ｍｗ）の異なる化合物を得た。
構成単位（Ａ）形成用のモノマー（ａ）、及び、構成単位（Ｂ）形成用のモノマー（ｂ）を表２に示すように変更したこと以外は合成例Ａと同様にして、樹脂状化合物を得た。なお、合成例Ｄと合成例Ｉとでは同じモノマーを使用したが、合成例Ｉではピロガロール（ｎ＝３）及びα－ピネン合計７０重量部（モル比は表２に示すとおり）をトルエン３０重量部に溶かした溶液を滴下することにより重量平均分子量（Ｍｗ）の異なる化合物を得た。
【0155】
（合成例Ｊ）
温度計、攪拌機、冷却管を備えた反応器にトルエン５０重量部を入れて、窒素置換した後、反応器を加熱して還流を開始した。３０分後にトルエンを７５℃に保持しながら塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）２重量部を投入した。ここに、４－ビニル安息香酸（ｍ＝１）及びα－ピネン合計７０重量部（モル比は表２に示すとおり）をトルエン５０重量部に溶かした溶液を１時間３０分かけて、徐々に滴下し反応させた。４時間重合反応させた後、反応器内にピリジン０．１重量部を加えながら冷却することにより、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）から発生した塩酸を中和した。中和により生じた沈殿物を濾過し、得られた濾液の分液操作を行った後、トルエンを揮発させて、固体状の樹脂状化合物を得た。
得られた樹脂状化合物についてｌＨ－ＮＭＲ測定を行い、化合物が、４－ビニル安息香酸に由来する構成単位（Ａ）と、α－ピネンに由来する構成単位（Ｂ）とを有する共重合体（構成単位（Ａ）を側鎖中に有する共重合体）であることを確認した。
また、得られた樹脂状化合物について、ＡＳＴＭ Ｄ６８６６－２０に準じて生物由来の炭素の含有率を測定した。
温度計、攪拌機、冷却管を備えた反応器にトルエン５０重量部を入れて、窒素置換した後、反応器を加熱して還流を開始した。３０分後にトルエンを７５℃に保持しながら塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）２重量部を投入した。ここに、４－ビニル安息香酸（ｍ＝１）及びα－ピネン合計７０重量部（モル比は表２に示すとおり）をトルエン５０重量部に溶かした溶液を１時間３０分かけて、徐々に滴下し反応させた。４時間重合反応させた後、反応器内にピリジン０．１重量部を加えながら冷却することにより、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）から発生した塩酸を中和した。中和により生じた沈殿物を濾過し、得られた濾液の分液操作を行った後、トルエンを揮発させて、固体状の樹脂状化合物を得た。
得られた樹脂状化合物についてｌＨ－ＮＭＲ測定を行い、化合物が、４－ビニル安息香酸に由来する構成単位（Ａ）と、α－ピネンに由来する構成単位（Ｂ）とを有する共重合体（構成単位（Ａ）を側鎖中に有する共重合体）であることを確認した。
また、得られた樹脂状化合物について、ＡＳＴＭ Ｄ６８６６－２０に準じて生物由来の炭素の含有率を測定した。
【0156】
【表2】
【0157】
＜充填材分散体の製造＞
（実施例１）
樹脂成分としてのアクリル系ポリマー（合成例１）の固形分１０重量部、分散剤としての樹脂状化合物（合成例Ａ）１０重量部、充填材としてのセラミック粉末（銅粉末：ガラスフリット＝９：１）１００重量部、可塑剤としてのアジピン酸（ジブトキシエチル）１重量部、有機溶媒としてのトルエン９０重量部を混合し、攪拌して、充填材分散体の溶液を得た。
（実施例１）
樹脂成分としてのアクリル系ポリマー（合成例１）の固形分１０重量部、分散剤としての樹脂状化合物（合成例Ａ）１０重量部、充填材としてのセラミック粉末（銅粉末：ガラスフリット＝９：１）１００重量部、可塑剤としてのアジピン酸（ジブトキシエチル）１重量部、有機溶媒としてのトルエン９０重量部を混合し、攪拌して、充填材分散体の溶液を得た。
【0158】
（実施例２～１３、１５、１６及び比較例１～３）
樹脂成分及び分散剤の種類及び量を表３に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、充填材分散体を得た。使用した樹脂成分及び分散剤のうち、表１又は２に記載されていないものを以下に示す。
樹脂成分及び分散剤の種類及び量を表３に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、充填材分散体を得た。使用した樹脂成分及び分散剤のうち、表１又は２に記載されていないものを以下に示す。
【0159】
＜樹脂成分＞
ポリビニルブチラール樹脂（積水化学工業社製、商品名「ＢＨ６」）
＜分散剤＞
ロジンエステル系樹脂（荒川化学工業社製、商品名「パインクリスタルＫＥ３５９」）
テルペンフェノール樹脂（ヤスハラケミカル社製、商品名「ＹＳポリスターＧ１５０」）
ポリビニルブチラール樹脂（積水化学工業社製、商品名「ＢＨ６」）
＜分散剤＞
ロジンエステル系樹脂（荒川化学工業社製、商品名「パインクリスタルＫＥ３５９」）
テルペンフェノール樹脂（ヤスハラケミカル社製、商品名「ＹＳポリスターＧ１５０」）
【0160】
（実施例１４）
分散剤としての樹脂状化合物（合成例Ｄ）１０重量部、充填材としてのセラミック粉末（銅粉末：ガラスフリット＝９：１）１００重量部、有機溶媒としてのトルエン９０重量部を混合し、攪拌して、充填材分散体の溶液を得た。実施例１４については、分散性のみ評価した。
分散剤としての樹脂状化合物（合成例Ｄ）１０重量部、充填材としてのセラミック粉末（銅粉末：ガラスフリット＝９：１）１００重量部、有機溶媒としてのトルエン９０重量部を混合し、攪拌して、充填材分散体の溶液を得た。実施例１４については、分散性のみ評価した。
【0161】
＜評価＞
実施例及び比較例で得られた充填材分散体について、以下の方法により評価を行った。結果を表３に示した。
実施例及び比較例で得られた充填材分散体について、以下の方法により評価を行った。結果を表３に示した。
【0162】
（１）分散性
樹脂成分、分散剤、充填材及び有機溶媒等を加え、充填材分散体を調製した後、遊星式撹拌装置（シンキー社製、「あわとり練太郎」）にて回転数８００ｒｐｍで３分間撹拌した。攪拌後２４時間静置した。静置後、目視により充填材分散体において充填材の沈降が見られるか否かを確認した。
○：沈降なし
×：沈降あり
樹脂成分、分散剤、充填材及び有機溶媒等を加え、充填材分散体を調製した後、遊星式撹拌装置（シンキー社製、「あわとり練太郎」）にて回転数８００ｒｐｍで３分間撹拌した。攪拌後２４時間静置した。静置後、目視により充填材分散体において充填材の沈降が見られるか否かを確認した。
○：沈降なし
×：沈降あり
【0163】
（２）シート成形性
離型処理されたポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に、乾燥後の膜厚が５０μｍとなるように充填材分散体を塗工した後、１００℃３０分の条件下で送風オーブンにて溶剤乾燥を行って、シートを作製した。
得られたシートの表面粗さを表面粗さ計（東京精密社製、「サーフコム」）にて１０か所測定した。
○：表面粗さが５μｍ未満
×：表面粗さが５μｍ以上
－：未評価
離型処理されたポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に、乾燥後の膜厚が５０μｍとなるように充填材分散体を塗工した後、１００℃３０分の条件下で送風オーブンにて溶剤乾燥を行って、シートを作製した。
得られたシートの表面粗さを表面粗さ計（東京精密社製、「サーフコム」）にて１０か所測定した。
○：表面粗さが５μｍ未満
×：表面粗さが５μｍ以上
－：未評価
【0164】
（３）接着性
上記シート成形性評価で作製したシートについて、１０ｃｍ角に切断した後、３枚重ねて、温度８０℃、圧力１８０ｋｇ／ｃｍ２、時間５分間の熱圧着条件で積層させた。層間の接着性を目視にて観察し、以下の基準で接着性を評価した。
〇：層間剥離が認められず、強固に接着していた。
×：層間剥離がかなり多く認められた。
－：未評価
上記シート成形性評価で作製したシートについて、１０ｃｍ角に切断した後、３枚重ねて、温度８０℃、圧力１８０ｋｇ／ｃｍ２、時間５分間の熱圧着条件で積層させた。層間の接着性を目視にて観察し、以下の基準で接着性を評価した。
〇：層間剥離が認められず、強固に接着していた。
×：層間剥離がかなり多く認められた。
－：未評価
【0165】
（４）シート強度
上記シート成形性評価で作製したシートについて、ポリエステルフィルムから剥離した後のシートの状態を目視にて観察し、以下の基準でシート強度を評価した。
〇：シートをポリエステルフィルムからきれいに剥離でき、剥離したシートに切れや破れは全く観察されなかった。
△：シートをポリエステルフィルムからきれいに剥離でき、剥離したシートのごく一部に、小さな切れが観察された。
×：シートをポリエステルフィルムから剥離できない、もしくは、剥離したシートの大部分に切れや破れが観察された。
－：未評価
上記シート成形性評価で作製したシートについて、ポリエステルフィルムから剥離した後のシートの状態を目視にて観察し、以下の基準でシート強度を評価した。
〇：シートをポリエステルフィルムからきれいに剥離でき、剥離したシートに切れや破れは全く観察されなかった。
△：シートをポリエステルフィルムからきれいに剥離でき、剥離したシートのごく一部に、小さな切れが観察された。
×：シートをポリエステルフィルムから剥離できない、もしくは、剥離したシートの大部分に切れや破れが観察された。
－：未評価
【0166】
【表3】
【産業上の利用可能性】
【0167】
本発明によれば、充填材を効果的に分散させ、かつ、成形性、接着性及び機械特性に優れる成形体の作製に適した分散剤を提供することができる。また、本発明によれば、該分散剤を用いた充填材分散体、充填材分散スラリー組成物、及び、充填材分散成形物を提供することができる。