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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023049931
(43)【公開日】2023-04-10
(54)【発明の名称】多層構造体
(51)【国際特許分類】
H01L 23/36 20060101AFI20230403BHJP
H01L 23/373 20060101ALI20230403BHJP
B32B 7/027 20190101ALI20230403BHJP
B32B 27/18 20060101ALI20230403BHJP
【ＦＩ】
H01L23/36 D
H01L23/36 M
B32B7/027
B32B27/18 Z
【審査請求】未請求
【請求項の数】10
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2021159965
(22)【出願日】2021-09-29
(71)【出願人】
【識別番号】000002174
【氏名又は名称】積水化学工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100207756
【弁理士】
【氏名又は名称】田口 昌浩
(74)【代理人】
【識別番号】100129746
【弁理士】
【氏名又は名称】虎山 滋郎
(74)【代理人】
【識別番号】100165021
【弁理士】
【氏名又は名称】千々松 宏
(72)【発明者】
【氏名】星山 裕希
(72)【発明者】
【氏名】乾 延彦
(72)【発明者】
【氏名】土屋 賢人
【テーマコード（参考）】
4F100
5F136
【Ｆターム（参考）】
4F100AA13B
4F100AA14B
4F100AK01B
4F100AK04A
4F100AK25B
4F100AK29B
4F100AK52B
4F100AL09B
4F100AT00A
4F100BA02
4F100DC22B
4F100DE01B
4F100DE02B
4F100EA02A
4F100EC18
4F100EJ32
4F100EJ53B
4F100JJ01B
4F100JK02B
4F100JK05B
4F100JK06
4F100JK07A
4F100JK12B
4F100JL14B
4F100JN02B
5F136BC07
5F136FA53
5F136FA62
5F136FA63
(57)【要約】
【課題】フィルムに載置された放熱シートを真空吸着でフィルムからピックアップすることができる多層構造体を提供する。
【解決手段】本発明の多層構造体１は、フィルム２０と、フィルム２０上に載置され、かつ熱伝導粒子及び樹脂を含む放熱シート１０とを備え、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度が１．０Ｎ／ｍｍ以下である。
【選択図】図１
【解決手段】本発明の多層構造体１は、フィルム２０と、フィルム２０上に載置され、かつ熱伝導粒子及び樹脂を含む放熱シート１０とを備え、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度が１．０Ｎ／ｍｍ以下である。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
フィルムと、前記フィルム上に載置され、かつ熱伝導粒子及び樹脂を含む放熱シートとを備え、
前記フィルムに対する前記放熱シートの面密着強度が１．０Ｎ／ｍｍ以下である多層構造体。
前記フィルムに対する前記放熱シートの面密着強度が１．０Ｎ／ｍｍ以下である多層構造体。
【請求項2】
前記フィルムがロール状に巻き取られてなる請求項１に記載の多層構造体。
【請求項3】
前記フィルムの厚みが２０～２００μｍである請求項１又は２に記載の多層構造体。
【請求項4】
前記フィルムのヤング率が１～６，０００ＭＰａである請求項１～３のいずれか１項に記載の多層構造体。
【請求項5】
前記放熱シートの表面のアスカーＣ硬度が１５以上である請求項１～４のいずれか１項に記載の多層構造体。
【請求項6】
前記放熱シートの引張強度が０．０５ＭＰａ以上である請求項１～５のいずれか１項に記載の多層構造体。
【請求項7】
前記放熱シートの３０％圧縮強度が２，０００ｋＰａ以下である請求項１～６のいずれか１項に記載の多層構造体。
【請求項8】
前記放熱シートの前記樹脂がエラストマー樹脂、シリコーン樹脂又はアクリル樹脂である請求項１～７のいずれか１項に記載の多層構造体。
【請求項9】
前記放熱シートの前記熱伝導粒子が窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択される少なくとも１種の熱伝導粒子を含む請求項１～８のいずれか１項に記載の多層構造体。
【請求項10】
前記熱伝導粒子の長軸が、前記放熱シートの主面に対して６０°以上の角度で配向している請求項１～９のいずれか１項に記載の多層構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、放熱シートの多層構造体に関する。
【背景技術】
【0002】
長尺のテープ状フィルムにデバイスを一列に仮付けした多層構造体が従来技術として知られている（例えば、特許文献１参照）。この多層構造体では、デバイス実装用フィーダーに設けられたナイフエッジによって、デバイスがフィルムから剥離され、移載ヘッドによって、剥離した放熱シートの吸着、移載及び貼着が行われる。これにより、デバイスのアッセンブリを自動化することができる。
【0003】
放熱シートは、主に、半導体パッケージのような発熱体と、アルミニウムや銅等の放熱体との間に配置して、発熱体で発生する熱を放熱体に速やかに移動させる機能を有する（例えば、特許文献２、３参照）。上記デバイスと同様に、長尺のテープ状フィルムに放熱シートを一列に仮付けした多層構造体に、放熱シートも包装することにより、放熱シートのアッセンブリを自動化することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０１７－５０３８２号公報
【特許文献2】特開２０１２－３８７６３号公報
【特許文献3】特開２０１３－２５４８８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
放熱シートは、好ましくは、吸着ノズルを用いてテープ状フィルムからピックアップされながら、ナイフエッジによりテープ状フィルムから剥離される。このとき、放熱シートが、より確実にテープ状フィルムから剥離してピックアップされるためには、放熱シートは、真空吸着で、フィルムから直接ピックアップできることが好ましい。
そこで、本発明は、フィルムに載置された放熱シートを真空吸着でフィルムからピックアップすることができる多層構造体を提供することを目的とする。
そこで、本発明は、フィルムに載置された放熱シートを真空吸着でフィルムからピックアップすることができる多層構造体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者は、鋭意検討の結果、フィルムに対する放熱シートの面密着強度を所定の範囲内にすることにより、上記の課題を解決できることを見出し、以下の発明を完成させた。本発明は、以下の［１］～［１０］を提供する。
［１］フィルムと、前記フィルムの一方の主面上に載置され、かつ熱伝導粒子及び樹脂を含む放熱シートとを備え、前記フィルムに対する前記放熱シートの面密着強度が１．０Ｎ／ｍｍ以下である多層構造体。
［２］前記多層積層体がロール状に巻き取られてなる上記［１］に記載の多層構造体。
［３］前記フィルムの厚みが２０～２００μｍである上記［１］又は［２］に記載の多層構造体。
［４］前記フィルムのヤング率が１～６，０００ＭＰａである上記［１］～［３］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［５］前記放熱シートの表面のアスカーＣ硬度が１５以上である上記［１］～［４］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［６］前記放熱シートの引張強度が０．０５ＭＰａ以上である上記［１］～［５］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［７］前記放熱シートの３０％圧縮強度が２，０００ｋＰａ以下である上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［８］前記放熱シートの前記樹脂がエラストマー樹脂、シリコーン樹脂又はアクリル樹脂である上記［１］～［７］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［９］前記放熱シートの前記熱伝導粒子が窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択される少なくとも１種の熱伝導粒子を含む上記［１］～［８］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［１０］前記熱伝導粒子の長軸が、前記放熱シートの主面に対して６０°以上の角度で配向している上記［１］～［９］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［１］フィルムと、前記フィルムの一方の主面上に載置され、かつ熱伝導粒子及び樹脂を含む放熱シートとを備え、前記フィルムに対する前記放熱シートの面密着強度が１．０Ｎ／ｍｍ以下である多層構造体。
［２］前記多層積層体がロール状に巻き取られてなる上記［１］に記載の多層構造体。
［３］前記フィルムの厚みが２０～２００μｍである上記［１］又は［２］に記載の多層構造体。
［４］前記フィルムのヤング率が１～６，０００ＭＰａである上記［１］～［３］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［５］前記放熱シートの表面のアスカーＣ硬度が１５以上である上記［１］～［４］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［６］前記放熱シートの引張強度が０．０５ＭＰａ以上である上記［１］～［５］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［７］前記放熱シートの３０％圧縮強度が２，０００ｋＰａ以下である上記［１］～［６］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［８］前記放熱シートの前記樹脂がエラストマー樹脂、シリコーン樹脂又はアクリル樹脂である上記［１］～［７］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［９］前記放熱シートの前記熱伝導粒子が窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択される少なくとも１種の熱伝導粒子を含む上記［１］～［８］のいずれか１つに記載の多層構造体。
［１０］前記熱伝導粒子の長軸が、前記放熱シートの主面に対して６０°以上の角度で配向している上記［１］～［９］のいずれか１つに記載の多層構造体。
【発明の効果】
【0007】
本発明によれば、フィルムに載置された放熱シートを真空吸着でフィルムからピックアップすることができる多層構造体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、図を参照して本発明の一実施形態の多層構造体１を説明する。図１（ａ）は、本発明の一実施形態の多層構造体の斜視図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）の本発明の一実施形態の多層構造体のＡＡ断面図である。なお、本発明の多層構造体は、以下に説明する本発明の一実施形態の多層構造体１に何ら限定されるものではない。
【0010】
本発明の一実施形態の多層構造体１は、フィルム２０と、フィルム２０の一方の主面上に載置され、かつ熱伝導粒子及び樹脂を含む放熱シート１０とを備える。フィルム２０はリール３０に巻かれて、リール４０に巻かれてロール状に巻き取られている。
【0011】
本実施形態において、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度は、１．０Ｎ／ｍｍ以下である。フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度が１．０Ｎ／ｍｍよりも大きいと、フィルム２０に載置された放熱シート１０を真空吸着でフィルム１０からピックアップすることができない場合がある。このような観点から、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度は、好ましくは０．８Ｎ／ｍｍ以下であり、より好ましくは０．６Ｎ／ｍｍ以下である。また、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度は、好ましくは０．０５Ｎ／ｍｍ以上である。フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度が０．０５Ｎ／ｍｍ以上であると、放熱シート１０をフィルム２０に、より確実に仮接着することができる。このような観点から、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度は、より好ましくは０．１Ｎ／ｍｍ以上であり、さらに好ましくは０．２Ｎ／ｍｍ以上である。フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度は、実施例に記載の方法で測定することができる。
【0012】
フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度は、例えば、粘着剤層を表面に形成したフィルム２０にエンボス加工を施すことにより調整できる。例えば、エンボス加工により形成されたフィルム２０の凹部の深さ、凹部の面積等を調節することにより、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を調整できる。また、放熱シートの樹脂の選択、粘着剤層の粘着剤の選択、放熱シートの架橋などによってもフィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を調整することができる。
【0013】
［放熱シート］
上述したように、放熱シート１０は熱伝導粒子及び樹脂を含む。
上述したように、放熱シート１０は熱伝導粒子及び樹脂を含む。
【0014】
（熱伝導粒子）
熱伝導粒子は、熱伝導率の高い粒子であれば特に限定されない。しかし、少ない使用量で、放熱シートの熱伝導率を効果的に向上させることができるという観点から、熱伝導粒子は、熱伝導性板状フィラーであることが好ましい。熱伝導性板状フィラーは、最大長／厚みが２．０より大きい形状を有する熱伝導性板状フィラーである。
熱伝導性フィラーの材質としては、例えば、炭化物、窒化物、酸化物、水酸化物、金属、炭素系材料などが挙げられる。
熱伝導粒子は、熱伝導率の高い粒子であれば特に限定されない。しかし、少ない使用量で、放熱シートの熱伝導率を効果的に向上させることができるという観点から、熱伝導粒子は、熱伝導性板状フィラーであることが好ましい。熱伝導性板状フィラーは、最大長／厚みが２．０より大きい形状を有する熱伝導性板状フィラーである。
熱伝導性フィラーの材質としては、例えば、炭化物、窒化物、酸化物、水酸化物、金属、炭素系材料などが挙げられる。
【0015】
炭化物としては、例えば、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化アルミニウム、炭化チタン、炭化タングステンなどが挙げられる。
窒化物としては、例えば、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、窒化クロム、窒化タングステン、窒化マグネシウム、窒化モリブデン、窒化リチウムなどが挙げられる。
酸化物としては、例えば、酸化鉄、酸化ケイ素（シリカ）、酸化アルミニウム（アルミナ）（酸化アルミニウムの水和物（ベーマイトなど）を含む。）、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化セリウム、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。また、酸化物として、チタン酸バリウムなどの遷移金属酸化物などや、さらには、金属イオンがドーピングされている、例えば、酸化インジウムスズ、酸化アンチモンスズなどが挙げられる。
水酸化物としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウムなどが挙げられる。
金属としては、例えば、銅、金、ニッケル、錫、鉄、または、それらの合金が挙げられる。
炭素系材料としては、例えば、カーボンブラック、黒鉛、ダイヤモンド、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、ナノホーン、カーボンマイクロコイル、ナノコイルなどが挙げられる。
上記した中では、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。
窒化物としては、例えば、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、窒化クロム、窒化タングステン、窒化マグネシウム、窒化モリブデン、窒化リチウムなどが挙げられる。
酸化物としては、例えば、酸化鉄、酸化ケイ素（シリカ）、酸化アルミニウム（アルミナ）（酸化アルミニウムの水和物（ベーマイトなど）を含む。）、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化セリウム、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。また、酸化物として、チタン酸バリウムなどの遷移金属酸化物などや、さらには、金属イオンがドーピングされている、例えば、酸化インジウムスズ、酸化アンチモンスズなどが挙げられる。
水酸化物としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウムなどが挙げられる。
金属としては、例えば、銅、金、ニッケル、錫、鉄、または、それらの合金が挙げられる。
炭素系材料としては、例えば、カーボンブラック、黒鉛、ダイヤモンド、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、ナノホーン、カーボンマイクロコイル、ナノコイルなどが挙げられる。
上記した中では、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムからなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。
【0016】
これら熱伝導性板状フィラーは、単独使用または２種類以上併用することができる。熱伝導性の観点からは、窒化ホウ素、薄片化黒鉛の少なくとも何れかであることが好ましい。さらに電気絶縁性が要求される用途では、窒化ホウ素がより好ましい。
【0017】
熱伝導性板状フィラーの平均粒子径は、特に限定されないが、好ましくは１～４００μｍであり、より好ましくは５～３００μｍである。なお、熱伝導性板状フィラーの平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定により求められ、体積基準で、積算粒子量が５０％である粒子径を表す。
熱伝導性板状フィラーのアスペクト比は、上記の通り２以上であるが、好ましくは３以上となるものである。ここで、板状熱伝導粒子のアスペクト比は、粒子の最大長の厚みに対する比（最大長／厚み）を意味する。なお、アスペクト比は走査型電子顕微鏡で、十分な数（例えば２５０個）の熱伝導粒子を観察して平均値として求めるとよい。
熱伝導性板状フィラーのアスペクト比は、上記の通り２以上であるが、好ましくは３以上となるものである。ここで、板状熱伝導粒子のアスペクト比は、粒子の最大長の厚みに対する比（最大長／厚み）を意味する。なお、アスペクト比は走査型電子顕微鏡で、十分な数（例えば２５０個）の熱伝導粒子を観察して平均値として求めるとよい。
【0018】
熱伝導性板状フィラーは、市販品またはそれを加工した加工品を用いることができる。市販品としては、例えば、窒化ホウ素粒子の市販品などが挙げられる。窒化ホウ素粒子の市販品として、具体的には、例えば、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製の「ＰＴ」シリーズ（例えば、「ＰＴ－１１０」など）、昭和電工社製の「ショービーエヌＵＨＰ」シリーズ（例えば、「ショービーエヌＵＨＰ－１」など）、デンカ株式会社製の「ＸＧＰ」、「ＳＧＰ」、「ＭＧＰ」及び「ＧＰ」などが挙げられる。
【0019】
熱伝導粒子が熱伝導性板状フィラーを含む場合、放熱シート１０では、樹脂中の熱伝導性板状フィラーは、その長軸が、放熱シート１０の主面に対して、好ましくは６０°以上の角度で配向している。熱伝導粒子の長軸が、放熱シート１０の主面に対して６０°以上の角度で配向している場合は、放熱シート１０の厚み方向の熱伝導率を高くすることができる。放熱シート１０の厚み方向の熱伝導率を高める観点から、熱伝導性板状フィラーの長軸が、放熱シート１０の主面に対して７０°以上の角度で配向していることがより好ましく、８０°以上の角度で配向していることがさらに好ましい。
上記角度を求める方法は特に限定されない。例えば、放熱シート１０において、熱伝導性板状フィラーの最も配向している方向、通常成形時の樹脂流動方向と平行な方向に、厚み方向の中央部分の薄膜切片を作製し、該薄膜切片を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により倍率３，０００倍で熱伝導性板状フィラーを観察する。観察された熱伝導性板状フィラーの長軸と、放熱シート１０において主面を構成する面とのなす角度を測定することにより、上記角度を求めることができる。本明細書において、６０°以上の角度とは、上記のように測定された値の平均値が６０°以上の角度であることを意味し、配向角度が６０°未満の熱伝導粒子の存在を否定するものではない。なお、なす角度が９０°を超える場合は、その補角を測定値とする。
上記角度を求める方法は特に限定されない。例えば、放熱シート１０において、熱伝導性板状フィラーの最も配向している方向、通常成形時の樹脂流動方向と平行な方向に、厚み方向の中央部分の薄膜切片を作製し、該薄膜切片を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により倍率３，０００倍で熱伝導性板状フィラーを観察する。観察された熱伝導性板状フィラーの長軸と、放熱シート１０において主面を構成する面とのなす角度を測定することにより、上記角度を求めることができる。本明細書において、６０°以上の角度とは、上記のように測定された値の平均値が６０°以上の角度であることを意味し、配向角度が６０°未満の熱伝導粒子の存在を否定するものではない。なお、なす角度が９０°を超える場合は、その補角を測定値とする。
【0020】
本発明の熱伝導シートは、熱伝導性粒子として熱伝導性板状フィラー以外のフィラーを使用してもよく、熱伝導性板状フィラーと、熱伝導性板状フィラー以外のフィラーを含有してもよい。また、熱伝導性シートは、熱伝導性粒子として、熱伝導性板状フィラーを含有せずに、熱伝導性板状フィラー以外のフィラーのみを含有してもよい。
熱伝導性板状フィラー以外のフィラーには、例えば、球状フィラーが挙げられる。球状フィラーの材質は上記の通りであるが、好ましくは、アルミナ、カーボンブラック、天然シリカ、乾式合成シリカ、湿式合成シリカ、炭酸カルシウム（パテライト）、ガラス系ビーズ、シリカ系ビーズ、球状金属系フィラーなどが挙げられる。これらのフィラーは、1種単独で使用してもよいし、２種類以上を併用することができる。
熱伝導性板状フィラー以外のフィラーには、例えば、球状フィラーが挙げられる。球状フィラーの材質は上記の通りであるが、好ましくは、アルミナ、カーボンブラック、天然シリカ、乾式合成シリカ、湿式合成シリカ、炭酸カルシウム（パテライト）、ガラス系ビーズ、シリカ系ビーズ、球状金属系フィラーなどが挙げられる。これらのフィラーは、1種単独で使用してもよいし、２種類以上を併用することができる。
【0021】
放熱シート１０における熱伝導粒子の含有量は、樹脂の１００質量部に対し、好ましくは５０～１，０００質量部、より好ましくは１００～５００質量部、さらに好ましくは１５０～４５０質量部である。
【0022】
（樹脂）
樹脂としては、特に限定されず、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、ＡＢＳ樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、エラストマー樹脂などの様々な樹脂を用いることができる。これらの樹脂の中で、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、及びエラストマー樹脂からなる群から選択された少なくとも一種の樹脂が好ましく、エラストマー樹脂がより好ましい。アクリル樹脂もしくはシリコーン樹脂を用いることにより、フィルムに粘着剤層を形成しなくても、フィルムに対する放熱シートの適切な面密着強度を得られる。また、エラストマー樹脂を用いることにより、放熱シートの引張強度等の機械的強度を改善することができる。
樹脂としては、特に限定されず、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、ＡＢＳ樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、エラストマー樹脂などの様々な樹脂を用いることができる。これらの樹脂の中で、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、及びエラストマー樹脂からなる群から選択された少なくとも一種の樹脂が好ましく、エラストマー樹脂がより好ましい。アクリル樹脂もしくはシリコーン樹脂を用いることにより、フィルムに粘着剤層を形成しなくても、フィルムに対する放熱シートの適切な面密着強度を得られる。また、エラストマー樹脂を用いることにより、放熱シートの引張強度等の機械的強度を改善することができる。
【0023】
エラストマー樹脂としては、例えば、アクリロニトリルブタジエンゴム、エチレン－プロピレン－ジエンゴム、エチレン－プロピレンゴム、天然ゴム、ポリイソプレンゴム、ポリブタジエンゴム、水素添加ポリブタジエンゴム、スチレン－ブタジエンブロック共重合体、水素添加スチレン－ブタジエンブロック共重合体、水素添加スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体、水素添加スチレン－イソプレンブロック共重合体、水素添加スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体等が挙げられる。これらのエラストマー樹脂の中で、水素添加ポリブタジエンゴムが好ましい。
【0024】
上記アクリル樹脂の種類としては、特に制限されないが、アクリレート、メタクリレート、及びこれらの両方を含むモノマーを重合した重合体である。なお、以下では、アクリレート及びメタクリレートの一方又は両方を、（メタ）アクリレートと総称する。
アクリル樹脂は、通常、アルキル（メタ）アクリレート由来の構成単位を有する。アルキル（メタ）アクリレートは、通常、アルキル基の炭素数が１２以下のものが使用され、好ましくはアルキル基の炭素数が３～１２のものが使用される。具体的には、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－アミル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。
アクリル樹脂は、１種のみを用いてもよいし、複数種類を併用してもよい。
アクリル樹脂は、通常、アルキル（メタ）アクリレート由来の構成単位を有する。アルキル（メタ）アクリレートは、通常、アルキル基の炭素数が１２以下のものが使用され、好ましくはアルキル基の炭素数が３～１２のものが使用される。具体的には、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－アミル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。
アクリル樹脂は、１種のみを用いてもよいし、複数種類を併用してもよい。
【0025】
シリコーン樹脂の種類としては、特に制限されないが、縮合硬化型シリコーン樹脂、付加反応硬化型シリコーン樹脂のいずれでもよいが、付加反応硬化型シリコーン樹脂が好ましい。シリコーン樹脂は、シリコーン化合物を架橋剤により架橋させて硬化させたものが好ましい。シリコーン化合物としては、ビニル基などのアルケニル基を２つ以上有するオルガノポリシロキサンを使用することが好ましく、両末端にビニル基を有するオルガノポリシロキサンがより好ましい。両末端にビニル基を有するオルガノポリシロキサンとしては、ビニル両末端ポリジメチルシロキサン、ビニル両末端ポリフェニルメチルシロキサン、ビニル両末端ジメチルシロキサン－ジフェニルシロキサンコポリマー、ビニル両末端ジメチルシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマー、ビニル両末端ジメチルシロキサン－ジエチルシロキサンコポリマーなどが挙げられる。
架橋剤としては、上記したシリコーン化合物を架橋できるものであれば限定されないが、ヒドロシリル基（ＳｉＨ）を２つ以上有する化合物が挙げられ、中でもヒドロシリル基を２つ以上有するポリオルガノシロキサン（以下、「ヒドロシリル基含有ポリオルガノシロキサン」ともいう）が好ましい。
ヒドロシリル基含有ポリオルガノシロキサンとしては、メチルヒドロシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ポリメチルヒドロシロキサン、ポリエチルヒドロシロキサン、メチルヒドロシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマーなどが挙げられる。これらは、末端にヒドロシリル基を含有していてもよいが、含有していなくてもよく、例えば、両末端がトリメチルシリル基、トリエチルシリル基などによって封鎖されてもよい。 シリコーン樹脂は、１種のみを用いてもよいし、複数種類を併用してもよい。
架橋剤としては、上記したシリコーン化合物を架橋できるものであれば限定されないが、ヒドロシリル基（ＳｉＨ）を２つ以上有する化合物が挙げられ、中でもヒドロシリル基を２つ以上有するポリオルガノシロキサン（以下、「ヒドロシリル基含有ポリオルガノシロキサン」ともいう）が好ましい。
ヒドロシリル基含有ポリオルガノシロキサンとしては、メチルヒドロシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ポリメチルヒドロシロキサン、ポリエチルヒドロシロキサン、メチルヒドロシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマーなどが挙げられる。これらは、末端にヒドロシリル基を含有していてもよいが、含有していなくてもよく、例えば、両末端がトリメチルシリル基、トリエチルシリル基などによって封鎖されてもよい。 シリコーン樹脂は、１種のみを用いてもよいし、複数種類を併用してもよい。
【0026】
また、樹脂は、常温で液状の樹脂を含むことが好ましい。また、常温で液状の樹脂と固体状の樹脂の双方を含んでもよいが、常温で液状の樹脂のみからなることがより好ましい。液状の樹脂を含むことで、放熱シートの製造時における熱伝導粒子との混練負荷を低減できるため、熱伝導粒子を均一に分散させやすくなり、熱伝導性が向上する。なお、常温で液状の樹脂とは、２０℃、１気圧（１．０１×１０－１ＭＰａ）の条件下において液状の樹脂のことを意味する。
液状の樹脂としては、例えば上記した樹脂の液状のものを用いることができ、好適な具体例として、液状アクリロニトリルブタジエンゴム、液状エチレンプロピレン共重合体、液状天然ゴム、液状ポリイソプレンゴム、液状ポリブタジエンゴム、液状水素化ポリブタジエンゴム、液状スチレン－ブタジエンブロック共重合体、液状水素化スチレン－ブタジエンブロック共重合体、液状アクリル樹脂、液状シリコーン樹脂などが挙げられる。
液状の樹脂としては、例えば上記した樹脂の液状のものを用いることができ、好適な具体例として、液状アクリロニトリルブタジエンゴム、液状エチレンプロピレン共重合体、液状天然ゴム、液状ポリイソプレンゴム、液状ポリブタジエンゴム、液状水素化ポリブタジエンゴム、液状スチレン－ブタジエンブロック共重合体、液状水素化スチレン－ブタジエンブロック共重合体、液状アクリル樹脂、液状シリコーン樹脂などが挙げられる。
【0027】
（放熱シートの熱伝導率）
放熱シート１０の厚み方向の熱伝導率は、放熱シート１０の放熱性を良好とする観点から、好ましくは３Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、より好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、さらに好ましくは８Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。また、放熱シート１０の厚み方向の熱伝導率は、通常、１００Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、好ましくは７０Ｗ／ｍ・Ｋ以下である。放熱シート１０の熱伝導率は、実施例に記載の方法で測定することができる。
放熱シート１０の厚み方向の熱伝導率は、放熱シート１０の放熱性を良好とする観点から、好ましくは３Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、より好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、さらに好ましくは８Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。また、放熱シート１０の厚み方向の熱伝導率は、通常、１００Ｗ／ｍ・Ｋ以下であり、好ましくは７０Ｗ／ｍ・Ｋ以下である。放熱シート１０の熱伝導率は、実施例に記載の方法で測定することができる。
【0028】
（放熱シートの表面のアスカーＣ硬度）
放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度は、例えば１０以上、好ましくは１５以上であり、より好ましくは２０以上であり、さらに好ましくは３０以上である。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度が１５以上であると、真空ノズルを用いて、放熱シート１０を真空吸着でピックアップしたとき、放熱シートの表面にキズが発生することを抑制できる。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度は、好ましくは７０以下であり、より好ましくは６０以下であり、さらに好ましくは５０以下である。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度が７０以下であると、放熱シート１０の柔軟性が良好になる。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度は、実施例に記載の方法で測定することができる。
放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度は、例えば１０以上、好ましくは１５以上であり、より好ましくは２０以上であり、さらに好ましくは３０以上である。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度が１５以上であると、真空ノズルを用いて、放熱シート１０を真空吸着でピックアップしたとき、放熱シートの表面にキズが発生することを抑制できる。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度は、好ましくは７０以下であり、より好ましくは６０以下であり、さらに好ましくは５０以下である。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度が７０以下であると、放熱シート１０の柔軟性が良好になる。放熱シート１０の表面のアスカーＣ硬度は、実施例に記載の方法で測定することができる。
【0029】
（放熱シートの引張強度）
放熱シート１０の引張強度は、例えば０．０３ＭＰａ以上、好ましくは０．０５ＭＰａ以上である。放熱シート１０の引張強度が０．０５ＭＰａ以上であると、真空ノズルを用いて、放熱シート１０を真空吸着でピックアップしたとき、放熱シートが変形することを抑制できる。このような観点から、放熱シート１０の引張強度は、より好ましくは０．１ＭＰａ以上であり、さらに好ましくは０．２ＭＰａ以上であり、よりさらに好ましくは０．４５ＭＰａ以上である。また、放熱シート１０の柔軟性の観点から、放熱シート１０の引張強度は、好ましくは２．０ＭＰａ以下であり、より好ましくは１．５ＭＰａ以下であり、さらに好ましくは１．０ＭＰａ以下である。放熱シート１０の引張強度は、実施例に記載の方法で測定することができる。
放熱シート１０の引張強度は、例えば０．０３ＭＰａ以上、好ましくは０．０５ＭＰａ以上である。放熱シート１０の引張強度が０．０５ＭＰａ以上であると、真空ノズルを用いて、放熱シート１０を真空吸着でピックアップしたとき、放熱シートが変形することを抑制できる。このような観点から、放熱シート１０の引張強度は、より好ましくは０．１ＭＰａ以上であり、さらに好ましくは０．２ＭＰａ以上であり、よりさらに好ましくは０．４５ＭＰａ以上である。また、放熱シート１０の柔軟性の観点から、放熱シート１０の引張強度は、好ましくは２．０ＭＰａ以下であり、より好ましくは１．５ＭＰａ以下であり、さらに好ましくは１．０ＭＰａ以下である。放熱シート１０の引張強度は、実施例に記載の方法で測定することができる。
【0030】
（放熱シートの３０％圧縮強度）
放熱シート１０の３０％圧縮強度は、例えば２，５００ｋＰａ以下、好ましくは２，０００ｋＰａ以下である。放熱シート１０の３０％圧縮強度が２，０００ｋＰａ以下であると、放熱シート１０の柔軟性がさらに良好になる。このような観点から、放熱シート１０の３０％圧縮強度は、より好ましくは１，７００ｋＰａ以下であり、さらに好ましくは１，０００ｋＰａ以下である。また、放熱シート１０の取り扱い性を良好にするという観点から、本発明の熱伝導シートの３０％圧縮強度は、好ましくは１００ｋＰａ以上であり、より好ましくは２００ｋＰａ以上であり、さらに好ましくは５００ｋＰａ以上である。放熱シート１０の３０％圧縮強度は、実施例に記載の方法で測定することができる。
放熱シート１０の３０％圧縮強度は、例えば２，５００ｋＰａ以下、好ましくは２，０００ｋＰａ以下である。放熱シート１０の３０％圧縮強度が２，０００ｋＰａ以下であると、放熱シート１０の柔軟性がさらに良好になる。このような観点から、放熱シート１０の３０％圧縮強度は、より好ましくは１，７００ｋＰａ以下であり、さらに好ましくは１，０００ｋＰａ以下である。また、放熱シート１０の取り扱い性を良好にするという観点から、本発明の熱伝導シートの３０％圧縮強度は、好ましくは１００ｋＰａ以上であり、より好ましくは２００ｋＰａ以上であり、さらに好ましくは５００ｋＰａ以上である。放熱シート１０の３０％圧縮強度は、実施例に記載の方法で測定することができる。
【0031】
（放熱シートの大きさ）
放熱シート１０の大きさは、放熱シート１０の上に搭載するデバイスに応じて、適宜変更することができる。放熱シート１０が矩形形状である場合、放熱シートの上記長手方向（Ｌ方向）の長さは、通常０．５～１００ｍｍであり、上記幅方向（Ｗ方向）の長さは、通常０．５～１００ｍｍである。また、放熱シート１０の厚みは、通常５０～１００００μｍである。
放熱シート１０の大きさは、放熱シート１０の上に搭載するデバイスに応じて、適宜変更することができる。放熱シート１０が矩形形状である場合、放熱シートの上記長手方向（Ｌ方向）の長さは、通常０．５～１００ｍｍであり、上記幅方向（Ｗ方向）の長さは、通常０．５～１００ｍｍである。また、放熱シート１０の厚みは、通常５０～１００００μｍである。
【0032】
（放熱シートの製造方法）
本発明の熱伝導シートの製造方法としては、特に限定されないが、例えば、樹脂と熱伝導粒子を混練して熱伝導性樹脂組成物を作製する混練工程と、前記熱伝導性樹脂組成物を積層して積層体を作製する積層工程を含む。
本発明の熱伝導シートの製造方法としては、特に限定されないが、例えば、樹脂と熱伝導粒子を混練して熱伝導性樹脂組成物を作製する混練工程と、前記熱伝導性樹脂組成物を積層して積層体を作製する積層工程を含む。
【0033】
本実施形態では、下記の各＜混練工程＞、＜積層工程＞を含む方法を用いて熱伝導シート１を得る。
さらに必要に応じて、＜スライス工程＞及び＜架橋工程＞を用いることも可能である。
さらに必要に応じて、＜スライス工程＞及び＜架橋工程＞を用いることも可能である。
【0034】
＜混練工程＞
熱伝導粒子と樹脂を混練して、熱伝導性樹脂組成物を作製する。
前記の混練は、例えば樹脂と熱伝導粒子とを、プラストミル等の二軸スクリュー混練機や二軸押出機等を用いて、加熱下において混練することが好ましく、これにより、熱伝導粒子が樹脂中に均一に分散された熱伝導性樹脂組成物を得ることができる。
熱伝導粒子と樹脂を混練して、熱伝導性樹脂組成物を作製する。
前記の混練は、例えば樹脂と熱伝導粒子とを、プラストミル等の二軸スクリュー混練機や二軸押出機等を用いて、加熱下において混練することが好ましく、これにより、熱伝導粒子が樹脂中に均一に分散された熱伝導性樹脂組成物を得ることができる。
【0035】
＜積層工程＞
積層工程では、前記混練工程で得た熱伝導性樹脂組成物を積層して積層体を作製する。
積層方法としては、例えば、混練工程で作製した熱伝導性樹脂組成物を分割して積層して積層体を作製後、熱プレスを行い、その後、更に、分割と積層と上記の熱プレスを繰り替して、積層体の層数を増やす方法を用いることができる。
積層工程では、前記混練工程で得た熱伝導性樹脂組成物を積層して積層体を作製する。
積層方法としては、例えば、混練工程で作製した熱伝導性樹脂組成物を分割して積層して積層体を作製後、熱プレスを行い、その後、更に、分割と積層と上記の熱プレスを繰り替して、積層体の層数を増やす方法を用いることができる。
【0036】
このように、複数回の成形によって、熱伝導性樹脂層の幅方向長さを狭めていく手法によれば、各回における成形圧を、１回の成形で行う場合に比べて、小さくすることができるため、成形に起因する積層構造の破壊等の現象を回避することができる。
【0037】
その他の積層方法として、例えば、多層形成ブロックを備える押出機を用い、前記多層形成ブロックを調製して、共押出し成形により、積層体を得る方法を用いることもできる。
【0038】
具体的には、第１の押出機及び第２の押出機の双方に混練工程で得た熱伝導性樹脂組成物を導入し、第１の押出機及び第２の押出機から熱伝導性樹脂組成物を同時に押出す。第１の押出機及び第２の押出機から押出された熱伝導性樹脂組成物は、フィードブロックに送られる。フィードブロックでは、第１の押出機及び第２の押出機から押出された熱伝導性樹脂組成物が合流する。それによって、熱伝導性樹脂組成物が積層された２層体を得ることができる。次に、上記の２層体を多層形成ブロックへと移送し、押出し方向に平行な方向であり、かつ積層面に垂直な複数の面に沿って２層体を複数に分割後、積層して、積層体を作製することができる。
【0039】
＜スライス工程＞
上記積層工程で得た積層体を必要に応じて所望の高さになるよう積層し、圧力を掛けて合着した後、積層方向に対して平行方向にスライスすることにより、放熱シート１０を作製する。
上記積層工程で得た積層体を必要に応じて所望の高さになるよう積層し、圧力を掛けて合着した後、積層方向に対して平行方向にスライスすることにより、放熱シート１０を作製する。
【0040】
＜架橋工程＞
架橋工程では、電離性放射線を放熱シート１０に照射して、放熱シート１０を架橋する。これにより、放熱シート１０の粘着性を抑制することができる。電離性放射線としては、例えば、光、γ線、電子線等が挙げられる。電離性放射線の照射量は、１００～１，０００ｋＶの加速電圧で５０～８００ｋＧｙが好ましく、２００～８００ｋＶの加速電圧で１００～７００ｋＧｙがより好ましい。架橋工程は、樹脂がエラストマー樹脂である場合に行うことが好ましい。
架橋工程では、電離性放射線を放熱シート１０に照射して、放熱シート１０を架橋する。これにより、放熱シート１０の粘着性を抑制することができる。電離性放射線としては、例えば、光、γ線、電子線等が挙げられる。電離性放射線の照射量は、１００～１，０００ｋＶの加速電圧で５０～８００ｋＧｙが好ましく、２００～８００ｋＶの加速電圧で１００～７００ｋＧｙがより好ましい。架橋工程は、樹脂がエラストマー樹脂である場合に行うことが好ましい。
【0041】
上記工程を経ることにより、熱伝導粒子の長軸が、放熱シート１０の主面に対して６０°以上の角度で配向した放熱シート１０を得ることができる。
【0042】
［フィルム］
フィルム２０は、デバイスのテーピングの形態に通常使用されるものであれば、特に限定されない。テーピングの形態に通常使用されるフィルムには、例えば、ポリスチレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどが挙げられる。これらのフィルムの中で、ポリエチレンテレフタレートフィルム、及びポリエチレンフィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレートフィルムがより好ましい。
フィルム２０は、デバイスのテーピングの形態に通常使用されるものであれば、特に限定されない。テーピングの形態に通常使用されるフィルムには、例えば、ポリスチレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどが挙げられる。これらのフィルムの中で、ポリエチレンテレフタレートフィルム、及びポリエチレンフィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレートフィルムがより好ましい。
【0043】
（フィルムの厚み）
ナイフエッジにおいて、放熱シート１０がフィルム２０からより確実に剥離できるようにするために、フィルム２０から放熱シート１０を剥離するときに使用するナイフエッジの形状にフィルム２０が追従できることが好ましい。また、ナイフエッジの形状にフィルム２０が追従させるために、フィルム２０にテンションを与えるので、ナイフエッジによりフィルム２０が切断されにくいことが好ましい。このような観点から、フィルム２０の厚みは、例えば５～２５０μｍ、好ましくは２０～２００μｍであり、より好ましくは５０～２００μｍであり、さらに好ましくは５０～１５０μｍである。なお、フィルム２０のナイフエッジの形状への追従が不十分であると、放熱シート１０はフィルム２０から剥離しない場合がある。
ナイフエッジにおいて、放熱シート１０がフィルム２０からより確実に剥離できるようにするために、フィルム２０から放熱シート１０を剥離するときに使用するナイフエッジの形状にフィルム２０が追従できることが好ましい。また、ナイフエッジの形状にフィルム２０が追従させるために、フィルム２０にテンションを与えるので、ナイフエッジによりフィルム２０が切断されにくいことが好ましい。このような観点から、フィルム２０の厚みは、例えば５～２５０μｍ、好ましくは２０～２００μｍであり、より好ましくは５０～２００μｍであり、さらに好ましくは５０～１５０μｍである。なお、フィルム２０のナイフエッジの形状への追従が不十分であると、放熱シート１０はフィルム２０から剥離しない場合がある。
【0044】
（フィルムの幅）
フィルム２０の幅は、特に限定されないが、例えば１～５００ｍｍである。
フィルム２０の幅は、特に限定されないが、例えば１～５００ｍｍである。
【0045】
（フィルムのヤング率）
フィルムのヤング率は、特に限定されないが、例えば１～１０，０００ＭＰａである。フィルム２０から放熱シート１０を剥離するときに使用するナイフエッジの形状にフィルム２０が追従できるようにする観点から、フィルム２０のヤング率は、好ましくは１～６，０００ＭＰａであり、より好ましくは１００～５，０００ＭＰａであり、さらに好ましくは１，０００～４，５００ＭＰａである。フィルム２０のヤング率は、実施例に記載の方法で測定することができる。
フィルムのヤング率は、特に限定されないが、例えば１～１０，０００ＭＰａである。フィルム２０から放熱シート１０を剥離するときに使用するナイフエッジの形状にフィルム２０が追従できるようにする観点から、フィルム２０のヤング率は、好ましくは１～６，０００ＭＰａであり、より好ましくは１００～５，０００ＭＰａであり、さらに好ましくは１，０００～４，５００ＭＰａである。フィルム２０のヤング率は、実施例に記載の方法で測定することができる。
【0046】
（フィルムの凹凸）
フィルム２０は、放熱シート１０が載置されるフィルムの主面に凹凸が設けられてもよい。凹凸は、例えばエンボス加工により形成されるとよい。これにより、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度をより的確に調整することができる。例えば、エンボス加工により形成されたフィルム２０の凹部の深さ、凹部の面積等を調節することにより、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を調整できる。
例えば、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下とする観点から、主面における凹部の深さは、好ましくは５～８０μｍであり、より好ましくは１０～７０μｍであり、さらに好ましくは２０～６０μｍである。また、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下とする観点から、フィルム２０の主面において、フィルム全体の面積対する凹部の占有面積の割合は、好ましくは５～９５％であり、より好ましくは１０～９０％であり、さらに好ましくは２０～８０％である。凹部の深さ及び凹部の占有面積の割合は、例えば、レーザー顕微鏡で表面形状解析することにより測定することができる。
フィルム２０は、放熱シート１０が載置されるフィルムの主面に凹凸が設けられてもよい。凹凸は、例えばエンボス加工により形成されるとよい。これにより、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度をより的確に調整することができる。例えば、エンボス加工により形成されたフィルム２０の凹部の深さ、凹部の面積等を調節することにより、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を調整できる。
例えば、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下とする観点から、主面における凹部の深さは、好ましくは５～８０μｍであり、より好ましくは１０～７０μｍであり、さらに好ましくは２０～６０μｍである。また、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下とする観点から、フィルム２０の主面において、フィルム全体の面積対する凹部の占有面積の割合は、好ましくは５～９５％であり、より好ましくは１０～９０％であり、さらに好ましくは２０～８０％である。凹部の深さ及び凹部の占有面積の割合は、例えば、レーザー顕微鏡で表面形状解析することにより測定することができる。
【0047】
また、フィルムが巻き取られたときに放熱シートがフィルムの背面に転着することを防止するために、フィルムの背面には、離型処理が施されてもよい。離型処理には、例えば、シリコーン系剥離剤、アルキルペンダント系剥離剤、縮合ワックス系剥離剤などの剥離剤を用いることができる。
【0048】
（粘着剤層）
フィルム２０に放熱シート１０を仮接着するために、フィルム２０の表面に、不図示の粘着剤層を形成してもよい。粘着剤層には、例えば、ゴム系粘着剤層、アクリル系粘着剤層、シリコーン系粘着剤層、ウレタン系粘着剤層などが挙げられる。これらの粘着剤層の中で、フィルムと放熱シートの面密着強度を所望の範囲に調整しやすい観点及び安価に提供できるという観点から、アクリル系粘着剤層及びゴム系粘着剤層が好ましく、これらの中ではゴム系粘着剤層がより好ましい。ゴム系粘着剤層に使用されるゴム系粘着剤には、例えば、天然ゴム系粘着剤、スチレン－ブタジエン（ＳＢＲ）系粘着剤、再生ゴム系粘着剤、ポリイソブチレンゴム系粘着剤、ブチルゴム系粘着剤、ブロックコポリマー系粘着剤等が挙げられる。ゴム系粘着剤層を使用することで、放熱シートの樹脂としてエラストマー樹脂を使用する場合に、特にフィルムと放熱シートの面密着強度を所望の範囲に調整しやすくなる。粘着剤層の厚みは、例えば、１～２００μｍである。
フィルム２０に放熱シート１０を仮接着するために、フィルム２０の表面に、不図示の粘着剤層を形成してもよい。粘着剤層には、例えば、ゴム系粘着剤層、アクリル系粘着剤層、シリコーン系粘着剤層、ウレタン系粘着剤層などが挙げられる。これらの粘着剤層の中で、フィルムと放熱シートの面密着強度を所望の範囲に調整しやすい観点及び安価に提供できるという観点から、アクリル系粘着剤層及びゴム系粘着剤層が好ましく、これらの中ではゴム系粘着剤層がより好ましい。ゴム系粘着剤層に使用されるゴム系粘着剤には、例えば、天然ゴム系粘着剤、スチレン－ブタジエン（ＳＢＲ）系粘着剤、再生ゴム系粘着剤、ポリイソブチレンゴム系粘着剤、ブチルゴム系粘着剤、ブロックコポリマー系粘着剤等が挙げられる。ゴム系粘着剤層を使用することで、放熱シートの樹脂としてエラストマー樹脂を使用する場合に、特にフィルムと放熱シートの面密着強度を所望の範囲に調整しやすくなる。粘着剤層の厚みは、例えば、１～２００μｍである。
【0049】
粘着剤層の粘着力を調整することにより、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下に調節することができる。また、フィルム２０をエンボス加工して、放熱シート１０及びフィルム２０との間の接触面積を調整することによっても、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下に調節することができる。
【0050】
なお、放熱シート１０が粘着性を有する場合は、フィルム２０の表面に粘着剤層を設けなくてもよい。また、放熱シート１０が強い粘着性を有する場合、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下に調節するために、フィルム２０の表面に剥離層を設けてもよい。また、この場合も、フィルム２０をエンボス加工して、放熱シート１０及びフィルム２０との間の接触面積を調整することによって、フィルム２０に対する放熱シート１０の面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下に調節してもよい。
【0051】
（多層構造体の使用方法）
本発明の一実施形態の多層構造体１は、例えば、リール４０から巻き出され、フィルム２０に載置されている放熱シート１０は、真空ノズルによりピックアップされる。巻き出されたフィルム２０は、ナイフエッジによって進行方向を鋭角に折り返されてもよく、折り返されることでフィルム２０から放熱シート１０が剥離され、剥離された放熱シート１０を真空ノズルによりピックアップすることも好ましい。放熱シート１０は、半導体デバイスのような剛性を有さないので、ナイフエッジにより剥離されながら真空ノズルにより吸着されることで適切にピックアップされる。
本発明の一実施形態の多層構造体１は、例えば、リール４０から巻き出され、フィルム２０に載置されている放熱シート１０は、真空ノズルによりピックアップされる。巻き出されたフィルム２０は、ナイフエッジによって進行方向を鋭角に折り返されてもよく、折り返されることでフィルム２０から放熱シート１０が剥離され、剥離された放熱シート１０を真空ノズルによりピックアップすることも好ましい。放熱シート１０は、半導体デバイスのような剛性を有さないので、ナイフエッジにより剥離されながら真空ノズルにより吸着されることで適切にピックアップされる。
【0052】
（多層構造体の製造方法）
本発明の一実施形態の多層構造体１の製造方法は、特に限定されない。多層構造体１は、例えば、表面に粘着剤層を形成したフィルムの上に放熱シートを配置することにより作製することができる。また、本発明の一実施形態の多層構造体１を、例えば、以下のように作製してもよい。図２（ａ）に示すように、放熱シートを構成する放熱組成物の放熱組成物シート状成形体４０を、表面に粘着層を形成したフィルムに貼り付ける。次に、図２（ｂ）に示すように、放熱シートの輪郭に対応する部分４１が切断されるように、フィルムを除いて放熱組成物シート状成形体４０を打ち抜く（ハーフカット）。そして、図２（ｃ）に示すように、放熱組成物シート状成形体４０の不要部分を除去して、本発明の一実施形態の多層構造体１を作製してもよい。
本発明の一実施形態の多層構造体１の製造方法は、特に限定されない。多層構造体１は、例えば、表面に粘着剤層を形成したフィルムの上に放熱シートを配置することにより作製することができる。また、本発明の一実施形態の多層構造体１を、例えば、以下のように作製してもよい。図２（ａ）に示すように、放熱シートを構成する放熱組成物の放熱組成物シート状成形体４０を、表面に粘着層を形成したフィルムに貼り付ける。次に、図２（ｂ）に示すように、放熱シートの輪郭に対応する部分４１が切断されるように、フィルムを除いて放熱組成物シート状成形体４０を打ち抜く（ハーフカット）。そして、図２（ｃ）に示すように、放熱組成物シート状成形体４０の不要部分を除去して、本発明の一実施形態の多層構造体１を作製してもよい。
【0053】
［本発明の一実施形態の多層構造体の変形例］
本発明の一実施形態の多層構造体１は、次のように変形することができる。
本発明の一実施形態の多層構造体１はテーピングの形態であった。しかし、本発明の一実施形態の多層構造体の形態は、放熱シート及びフィルムを備える多層構造体の形態であれば、特に限定されない。例えば、図３に示す多層構造体１Ａのように、放熱シート１０が縦方向及び横方向に並ぶトレイの形態であってもよい。この場合、この場合も、放熱シート１０は、吸着ノズルを用いて、ピックアップされる。
本発明の一実施形態の多層構造体１は、次のように変形することができる。
本発明の一実施形態の多層構造体１はテーピングの形態であった。しかし、本発明の一実施形態の多層構造体の形態は、放熱シート及びフィルムを備える多層構造体の形態であれば、特に限定されない。例えば、図３に示す多層構造体１Ａのように、放熱シート１０が縦方向及び横方向に並ぶトレイの形態であってもよい。この場合、この場合も、放熱シート１０は、吸着ノズルを用いて、ピックアップされる。
【0054】
本発明の一実施形態の多層構造体及び本発明の一実施形態の多層構造体の変形例は、任意に組み合わせることができる。
【0055】
本発明の一実施形態の多層構造体及び本発明の一実施形態の多層構造体の変形例は、本発明の多層構造体の一例にすぎない。したがって、本発明の多層構造体は、本発明の一実施形態の多層構造体及び本発明の一実施形態の多層構造体の変形例に限定されない。
【実施例0056】
以下に本発明の実施例を説明する。ただし、本発明は実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
（実施例１）
【0057】
（放熱シートの作製）
（放熱シートの作製）
水素化ブタジエンゴム（商品名「Ｌ－１２０３」、株式会社クラレ製、液状）１００質量部、窒化ホウ素（デンカ株式会社製、商品名「ＳＧＰ」、板状（鱗片状）、平均粒子径１８、厚み１μｍ、アスペクト比２０）３４０質量部を溶融混練後、これを多層成型ブロック製造用押出機で押出し、１層あたりの厚みが１，０００μｍ（熱伝導性樹脂層の幅が１，０００μｍ）であり、これが１０層積層された多層成形ブロックを得た。該多層成形ブロックの積層面に垂直な面がシート面となるようにして、多層成型ブロックをスライスして、１，０００μｍの厚みを有する放熱シートを得た。得られた放熱シートに加速電圧７５０ｋＶの電子線を１５０ｋＧｙ照射し、さらに加速電圧３００ｋＶの電子線を６００ｋＧｙ照射して、放熱シートを得た。
（放熱シートの作製）
水素化ブタジエンゴム（商品名「Ｌ－１２０３」、株式会社クラレ製、液状）１００質量部、窒化ホウ素（デンカ株式会社製、商品名「ＳＧＰ」、板状（鱗片状）、平均粒子径１８、厚み１μｍ、アスペクト比２０）３４０質量部を溶融混練後、これを多層成型ブロック製造用押出機で押出し、１層あたりの厚みが１，０００μｍ（熱伝導性樹脂層の幅が１，０００μｍ）であり、これが１０層積層された多層成形ブロックを得た。該多層成形ブロックの積層面に垂直な面がシート面となるようにして、多層成型ブロックをスライスして、１，０００μｍの厚みを有する放熱シートを得た。得られた放熱シートに加速電圧７５０ｋＶの電子線を１５０ｋＧｙ照射し、さらに加速電圧３００ｋＶの電子線を６００ｋＧｙ照射して、放熱シートを得た。
【0058】
（多層構造体の作製）
フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ウベポリシート」、宇部フィルム社製、厚み：２５μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を用意した。スリッターを用いて原反ロールを１００ｍｍの幅に切断し、長尺のテープ状フィルムを作製した。このテープ状フィルムの表面にゴム系粘着剤（商品名「オリバイン ＢＰＳ５０７９－１」、トーヨーケム社製）を塗布し、１００℃の温度で乾燥して、１０μｍの厚みを有する粘着剤層を表面に備えたフィルムを作製した。
フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ウベポリシート」、宇部フィルム社製、厚み：２５μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を用意した。スリッターを用いて原反ロールを１００ｍｍの幅に切断し、長尺のテープ状フィルムを作製した。このテープ状フィルムの表面にゴム系粘着剤（商品名「オリバイン ＢＰＳ５０７９－１」、トーヨーケム社製）を塗布し、１００℃の温度で乾燥して、１０μｍの厚みを有する粘着剤層を表面に備えたフィルムを作製した。
【0059】
このフィルムの全面に放熱シートを貼り付けた。次に、抜き刃を使用して、放熱シートを貼り付けたフィルムを２．０ｍｍ×２．０ｍｍの大きさにハーフカットした。そして、放熱シートの不要部分をフィルムから剥がして、長さ方向に並ぶ複数の２．０ｍｍ×２．０ｍｍの大きさの放熱シートを表面に備えた実施例１の多層構造体を作製した。
【0060】
（実施例２）
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から４１０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ウベポリシート」、宇部フィルム社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例２の多層構造体を作製した。
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から４１０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ウベポリシート」、宇部フィルム社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例２の多層構造体を作製した。
【0061】
（実施例３）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ウベポリシート」、宇部フィルム社製、厚み：２００μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例３の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ウベポリシート」、宇部フィルム社製、厚み：２００μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例３の多層構造体を作製した。
【0062】
（実施例４）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃２５－Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例４の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃２５－Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例４の多層構造体を作製した。
【0063】
（実施例５）
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から２９０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例５の多層構造体を作製した。
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から２９０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例５の多層構造体を作製した。
【0064】
（実施例６）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例６の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例６の多層構造体を作製した。
【0065】
（実施例７）
シリコーン樹脂（信越化学工業株式会社製「ＫＦ-９６Ｈ-１０万ｃｓ」、液状）１００質量部、厚さ１μｍの窒化ホウ素３４０質量部を溶融混練後、これを多層成型ブロック製造用押出機で押出し、１層あたりの厚みが１，０００μｍ（熱伝導性樹脂層の幅が１，０００μｍ）であり、これが１０層積層された多層成形ブロックを得た。該多層成形ブロックを積層面に垂直な面をシート面となるよう向きを調整し、放熱シートを得た。
この放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に粘着剤を塗布しなかった。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例７の多層構造体を作製した。
シリコーン樹脂（信越化学工業株式会社製「ＫＦ-９６Ｈ-１０万ｃｓ」、液状）１００質量部、厚さ１μｍの窒化ホウ素３４０質量部を溶融混練後、これを多層成型ブロック製造用押出機で押出し、１層あたりの厚みが１，０００μｍ（熱伝導性樹脂層の幅が１，０００μｍ）であり、これが１０層積層された多層成形ブロックを得た。該多層成形ブロックを積層面に垂直な面をシート面となるよう向きを調整し、放熱シートを得た。
この放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に粘着剤を塗布しなかった。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例７の多層構造体を作製した。
【0066】
（実施例８）
アクリル樹脂（ナガセケムテックス社製、商品名「ＳＧ－２８０ ＥＫ２３」、液状）１００質量部、厚さ１μｍの窒化ホウ素３４０質量部を溶融混練後、これを多層成型ブロック製造用押出機で押出し、１層あたりの厚みが１，０００μｍ（熱伝導性樹脂層の幅が１，０００μｍ）であり、これが１０層積層された多層成形ブロックを得た。該多層成形ブロックを積層面に垂直な面をシート面となるよう向きを調整し、放熱シートを得た。この放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に粘着剤を塗布しなかった。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例８の多層構造体を作製した。
アクリル樹脂（ナガセケムテックス社製、商品名「ＳＧ－２８０ ＥＫ２３」、液状）１００質量部、厚さ１μｍの窒化ホウ素３４０質量部を溶融混練後、これを多層成型ブロック製造用押出機で押出し、１層あたりの厚みが１，０００μｍ（熱伝導性樹脂層の幅が１，０００μｍ）であり、これが１０層積層された多層成形ブロックを得た。該多層成形ブロックを積層面に垂直な面をシート面となるよう向きを調整し、放熱シートを得た。この放熱シートを使用し、フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に粘着剤を塗布しなかった。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例８の多層構造体を作製した。
【0067】
（実施例９）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に塗布する粘着剤として、アクリル系粘着剤（商品名「オリバイン ＢＰＳ５４４８」、トーヨーケム社製）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例９の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に塗布する粘着剤として、アクリル系粘着剤（商品名「オリバイン ＢＰＳ５４４８」、トーヨーケム社製）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例９の多層構造体を作製した。
【0068】
（実施例１０）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ルミラー ＃１２-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１５μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１０の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ルミラー ＃１２-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１５μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１０の多層構造体を作製した。
【0069】
（実施例１１）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１２-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１５μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１１の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１２-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１５μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１１の多層構造体を作製した。
【0070】
（実施例１２）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ルミラー ＃２５０-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５０μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１２の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレン、商品名「ルミラー ＃２５０-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５０μｍ、ヤング率：３ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１２の多層構造体を作製した。
【0071】
（実施例１３）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃２５０-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５０μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１１の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃２５０-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５０μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１１の多層構造体を作製した。
【0072】
（実施例１４）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリイミド、商品名「ルミラー ＃２５-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５μｍ、ヤング率：９，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１４の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリイミド、商品名「ルミラー ＃２５-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：２５μｍ、ヤング率：９，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１４の多層構造体を作製した。
【0073】
（実施例１５）
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から２９０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートに電子線を照射しなかった。フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１５の多層構造体を作製した。
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から２９０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートに電子線を照射しなかった。フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１５の多層構造体を作製した。
【0074】
（実施例１６）
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から４２０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートを使用し、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１６の多層構造体を作製した。
窒化ホウ素の配合量を３４０質量部から４２０質量部に変更した以外は、実施例１の方法で作製した放熱シートと同様な方法で作製した放熱シートを使用し、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー ＃１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、実施例１６の多層構造体を作製した。
【0075】
（比較例１）
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー #１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に塗布する粘着剤として、特殊アクリル系粘着剤（商品名「ＣＡＴ１３００Ｓ」、帝国インキ製造社製）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、比較例１の多層構造体を作製した。
フィルムの原反ロールとして、フィルムの原反ロール（ポリエチレンテレフタレート、商品名「ルミラー #１００-Ｓ１０」、東レ社製、厚み：１００μｍ、ヤング率：４，１００ＭＰａ）を使用し、フィルムの表面に塗布する粘着剤として、特殊アクリル系粘着剤（商品名「ＣＡＴ１３００Ｓ」、帝国インキ製造社製）を使用した。それ以外は、実施例１の多層構造体と同様な方法で、比較例１の多層構造体を作製した。
【0076】
（放熱シートの評価）
（１）熱伝導粒子の配向角度の測定
放熱シートの断面を走査型電子顕微鏡（株式会社日立製作所製 Ｓ－４７００）で観察した。倍率３０００倍の観察画像から、任意の２０個の熱伝導粒子について、シート面とのなす角を測定し、その平均値を配向角度とした。
（１）熱伝導粒子の配向角度の測定
放熱シートの断面を走査型電子顕微鏡（株式会社日立製作所製 Ｓ－４７００）で観察した。倍率３０００倍の観察画像から、任意の２０個の熱伝導粒子について、シート面とのなす角を測定し、その平均値を配向角度とした。
【0077】
（２）熱伝導率の測定
２５ｍｍ角の放熱シートのセラミックヒーターと水冷式放熱板の間に挟み、加熱した。２０分間経過した後、セラミックヒーターの温度Ｔ１と水冷式放熱板の温度Ｔ２を測定し、セラミックヒーターの印加電力Ｗ、放熱シートの厚さｔ、放熱シートの面積Ｓを下記式に代入して熱伝導率λを算出した。
λ＝ｔ×Ｗ／｛Ｓ×（Ｔ１‐Ｔ２）｝
（３）３０％圧縮強度
得られた放熱シートの３０％圧縮強度を、エー・アンド・ディ社製「ＲＴＧ－１２５０」を用いて測定した。サンプル寸法を２ｍｍ×１５ｍｍ×１５ｍｍに調整し、測定温度を２３℃、圧縮速度を１ｍｍ／ｍｉｎとして測定を行った。
（４）引張強度
得られた放熱シートの引張強度を、エー・アンド・ディ社製「ＲＴＧ－１２５０」を用いて測定した。サンプル寸法を１．５ｍｍ×１０ｍｍ×６０ｍｍ、測定温度を２３℃、引張速度を５００ｍｍ／ｍｉｎとして測定を行った。
（５）アスカーＣ硬度
２５ｍｍ角の放熱シートを、厚み１０ｍｍ以上となるように積層し、アスカーゴム硬度計Ｃ型（高分子計器株式会社製）で２３℃にて測定した。
（６）面密着強度
放熱シートの面密着強度を以下（ｉ）～（ｉｉｉ）により測定した。
（ｉ）厚さ１０ｍｍ大きさ５０ｍｍ×５０ｍｍのポリカーボネート板２１１、平板部２１３ａ（大きさ２５ｍｍ×２５ｍｍ）と、平板部２１３ａの中心部から鉛直上に固定された板状部材２１３ｂ（長さ２５ｍｍ）とからなるＴ型アルミ治具（Ａ５０５２）２１３を準備した（図４参照）。さらに、両面粘着テープ２１２（商品名「ダブルタックテープ Ｎｏ．５７０Ｅ」、積水化学工業株式会社製）、及びフィルム２０上に仮接着した放熱シート１０のサンプルを準備した（図４参照）。
（ｉｉ）図４に示すように、ポリカーボネート板２１１と、Ｔ型アルミ治具２１３の平板部２１３ａにそれぞれ両面粘着テープ２１２を用いて放熱シート１０とフィルム２０をそれぞれ貼付けた。
（ｉｉｉ）上記（ｉｉ）の状態で２３℃、1時間養生させた後、ポリカーボネート板を引張試験機（Ａ＆Ｄ製、テンシロンＲＴＧ－１３１０）に固定し、Ｔ型アルミ治具１３を上方に１．０ｍｍ／分で引張り、放熱シート１０とフィルム２０の界面で剥離する、もしくは放熱シート１０が凝集破壊する際の応力（Ｎ／ｍｍ２）を測定した。なお、測定はチャック間距離０．１７ｍｍ、標線間距離０．１７ｍｍの条件で行い、両面粘着テープ２１２の界面など上記以外の箇所で剥離が起こった場合にはより密着力の強い両面粘着テープを使用することとした。そして、この測定において、応力の最大値を「面密着強度」とした。
２５ｍｍ角の放熱シートのセラミックヒーターと水冷式放熱板の間に挟み、加熱した。２０分間経過した後、セラミックヒーターの温度Ｔ１と水冷式放熱板の温度Ｔ２を測定し、セラミックヒーターの印加電力Ｗ、放熱シートの厚さｔ、放熱シートの面積Ｓを下記式に代入して熱伝導率λを算出した。
λ＝ｔ×Ｗ／｛Ｓ×（Ｔ１‐Ｔ２）｝
（３）３０％圧縮強度
得られた放熱シートの３０％圧縮強度を、エー・アンド・ディ社製「ＲＴＧ－１２５０」を用いて測定した。サンプル寸法を２ｍｍ×１５ｍｍ×１５ｍｍに調整し、測定温度を２３℃、圧縮速度を１ｍｍ／ｍｉｎとして測定を行った。
（４）引張強度
得られた放熱シートの引張強度を、エー・アンド・ディ社製「ＲＴＧ－１２５０」を用いて測定した。サンプル寸法を１．５ｍｍ×１０ｍｍ×６０ｍｍ、測定温度を２３℃、引張速度を５００ｍｍ／ｍｉｎとして測定を行った。
（５）アスカーＣ硬度
２５ｍｍ角の放熱シートを、厚み１０ｍｍ以上となるように積層し、アスカーゴム硬度計Ｃ型（高分子計器株式会社製）で２３℃にて測定した。
（６）面密着強度
放熱シートの面密着強度を以下（ｉ）～（ｉｉｉ）により測定した。
（ｉ）厚さ１０ｍｍ大きさ５０ｍｍ×５０ｍｍのポリカーボネート板２１１、平板部２１３ａ（大きさ２５ｍｍ×２５ｍｍ）と、平板部２１３ａの中心部から鉛直上に固定された板状部材２１３ｂ（長さ２５ｍｍ）とからなるＴ型アルミ治具（Ａ５０５２）２１３を準備した（図４参照）。さらに、両面粘着テープ２１２（商品名「ダブルタックテープ Ｎｏ．５７０Ｅ」、積水化学工業株式会社製）、及びフィルム２０上に仮接着した放熱シート１０のサンプルを準備した（図４参照）。
（ｉｉ）図４に示すように、ポリカーボネート板２１１と、Ｔ型アルミ治具２１３の平板部２１３ａにそれぞれ両面粘着テープ２１２を用いて放熱シート１０とフィルム２０をそれぞれ貼付けた。
（ｉｉｉ）上記（ｉｉ）の状態で２３℃、1時間養生させた後、ポリカーボネート板を引張試験機（Ａ＆Ｄ製、テンシロンＲＴＧ－１３１０）に固定し、Ｔ型アルミ治具１３を上方に１．０ｍｍ／分で引張り、放熱シート１０とフィルム２０の界面で剥離する、もしくは放熱シート１０が凝集破壊する際の応力（Ｎ／ｍｍ２）を測定した。なお、測定はチャック間距離０．１７ｍｍ、標線間距離０．１７ｍｍの条件で行い、両面粘着テープ２１２の界面など上記以外の箇所で剥離が起こった場合にはより密着力の強い両面粘着テープを使用することとした。そして、この測定において、応力の最大値を「面密着強度」とした。
【0078】
（フィルムの評価）
（１）ヤング率
２３℃の雰囲気下、幅２５mmのフィルムをエー・アンド・ディ社製「ＲＴＧ－１２５０」にて引張速度３００ｍｍ／分、チャック間隔１００ｍｍの条件で引張り、そのＳ－Ｓ曲線の応力の立上り部の接線からヤング率（引張弾性率）を求めた。
（１）ヤング率
２３℃の雰囲気下、幅２５mmのフィルムをエー・アンド・ディ社製「ＲＴＧ－１２５０」にて引張速度３００ｍｍ／分、チャック間隔１００ｍｍの条件で引張り、そのＳ－Ｓ曲線の応力の立上り部の接線からヤング率（引張弾性率）を求めた。
【0079】
（多層構造体の評価）
（１）ピックアップ評価
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いて、フィルムから放熱シートを吸着ノズル用いてピックアップできるかを調べた。
Ａ：放熱シートをピックアップできた。
Ｂ：放熱シートをピックアップできなかった。
（２）放熱シートのピックアップ後の表面のキズの有無。
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いて、吸着ノズル用いてピックアップした後の放熱シートの表面のキズの有無を目視で調べた。
Ａ：放熱シートの表面にキズがなかった。
Ｂ：放熱シートの表面にキズがあった。
（３）放熱シートのピックアップ後の変形の有無。
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いて、吸着ノズル用いてピックアップした後の放熱シートの変形の有無を調べた。
Ａ：放熱シートの変形がなかった。
Ｂ：放熱シートの変形があった。
（４）ナイフエッジでのフィルム剥離評価
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いてナイフエッジ部において、放熱シートがフィルムから剥離されているかを調べた。
Ａ：全ての放熱シートがフィルムから剥離された。
Ｂ：フィルムから剥離されない放熱シートがあった。
（５）ナイフエッジでのフィルム切断の有無
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いてナイフエッジ部において、フィルムの切断の有無を調べた。
Ａ：フィルムの切断なし。
Ｂ：フィルムの切断あり。
（６）総合評価
Ａ：ピックアップ評価がＡであり、他の評価も全てＡであった。
Ｂ：ピックアップ評価がＡであり、他の評価が１つでもＢであった。
Ｃ：ピックアップ評価がＢであった。
（１）ピックアップ評価
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いて、フィルムから放熱シートを吸着ノズル用いてピックアップできるかを調べた。
Ａ：放熱シートをピックアップできた。
Ｂ：放熱シートをピックアップできなかった。
（２）放熱シートのピックアップ後の表面のキズの有無。
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いて、吸着ノズル用いてピックアップした後の放熱シートの表面のキズの有無を目視で調べた。
Ａ：放熱シートの表面にキズがなかった。
Ｂ：放熱シートの表面にキズがあった。
（３）放熱シートのピックアップ後の変形の有無。
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いて、吸着ノズル用いてピックアップした後の放熱シートの変形の有無を調べた。
Ａ：放熱シートの変形がなかった。
Ｂ：放熱シートの変形があった。
（４）ナイフエッジでのフィルム剥離評価
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いてナイフエッジ部において、放熱シートがフィルムから剥離されているかを調べた。
Ａ：全ての放熱シートがフィルムから剥離された。
Ｂ：フィルムから剥離されない放熱シートがあった。
（５）ナイフエッジでのフィルム切断の有無
フィルムキャリア部品用フィーダー（三井金属計測機工株式会社製）を用いてナイフエッジ部において、フィルムの切断の有無を調べた。
Ａ：フィルムの切断なし。
Ｂ：フィルムの切断あり。
（６）総合評価
Ａ：ピックアップ評価がＡであり、他の評価も全てＡであった。
Ｂ：ピックアップ評価がＡであり、他の評価が１つでもＢであった。
Ｃ：ピックアップ評価がＢであった。
【0080】
【表1】
【0081】
【表2】
【0082】
【表3】
【0083】
以上の実施例及び比較例から、フィルムに対する放熱シートの面密着強度を１．０Ｎ／ｍｍ以下とすることにより、フィルムから放熱シートをピックアップすることができることがわかった。
【符号の説明】
【0084】
１，１Ａ 多層構造体
１０ 放熱シート
２０，２０Ａ フィルム
３０ リール
４０ 放熱組成物シート状成形体
２１１ ポリカーボネート板
２１２ 両面粘着テープ
２１３ Ｔ型アルミ治具
１０ 放熱シート
２０，２０Ａ フィルム
３０ リール
４０ 放熱組成物シート状成形体
２１１ ポリカーボネート板
２１２ 両面粘着テープ
２１３ Ｔ型アルミ治具
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
