特開 2023-74582 同位体抽出装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023074582

(43)【公開日】2023-05-30

(54)【発明の名称】同位体抽出装置

(51)【国際特許分類】

   G01N 1/22 20060101AFI20230523BHJP

   G01N 1/44 20060101ALI20230523BHJP

   G01N 25/00 20060101ALI20230523BHJP

【ＦＩ】

G01N1/22 Z

G01N1/44

G01N25/00 K

【審査請求】未請求

【請求項の数】6

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021187567

(22)【出願日】2021-11-18

(71)【出願人】

【識別番号】504137912

【氏名又は名称】国立大学法人 東京大学

(71)【出願人】

【識別番号】000248299

【氏名又は名称】有限会社光信理化学製作所

(74)【代理人】

【識別番号】100109221

【弁理士】

【氏名又は名称】福田 充広

(74)【代理人】

【識別番号】100171848

【弁理士】

【氏名又は名称】吉田 裕美

(72)【発明者】

【氏名】横山 祐典

(72)【発明者】

【氏名】宮入 陽介

(72)【発明者】

【氏名】清水 祐輔

(72)【発明者】

【氏名】小平 彰

【テーマコード（参考）】

2G040

2G052

【Ｆターム（参考）】

2G040AB11

2G040BA03

2G040BA25

2G040BB02

2G040CA01

2G040DA05

2G040DA12

2G040EA02

2G040EA06

2G040EA13

2G040EB02

2G040FA01

2G040GA04

2G052AA19

2G052AB05

2G052AB06

2G052AC04

2G052AD12

2G052AD32

2G052AD42

2G052CA05

2G052EB11

2G052FD02

2G052FD08

2G052GA24

2G052HA17

2G052HC22

2G052HC25

(57)【要約】

【課題】短時間で石英等の試料を相転移させる温度まで加熱することを可能にする同位体抽出装置を提供すること。
【解決手段】同位体抽出装置１００ａは、石英の試料Ｍから炭素同位体を抽出するための加熱を行う加熱炉１０と、一対の試験管状のチューブ９１，９２を上下に重ねた構造を有し、試料Ｍを内部空間ＩＳに保持する反応セル９０とを備え、反応セル９０は、試料Ｍの反応中に反応セル９０で発生した抽出ガスを大気のコンタミネーションを避けて保持し、反応後に抽出ガスを分離処理装置２１のガス回収部２１ａを利用して回収することを可能にし、加熱炉１０は、反応セル９０の外側周囲に設けられ試料Ｍに対して光を集光する複数の光加熱装置１３と、反応セル９０の内側に設けられた内部加熱装置１４を有する。
【選択図】 図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

石英試料から炭素同位体を抽出するための加熱を行う加熱炉と、
一対の試験管状のチューブを上下に重ねた構造を有し、前記石英試料を内部空間に保持する反応セルと、
を備え、
前記反応セルは、前記石英試料の反応中に前記反応セルで発生した抽出ガスを大気のコンタミネーションを避けて保持し、反応後に前記抽出ガスを分離処理装置のガス回収部を利用して回収することを可能にし、
前記加熱炉は、前記反応セルの外側周囲に設けられ前記石英試料に対して光を集光して加熱する複数の光加熱装置と、前記反応セルの内側に設けられた内部加熱装置とを有する同位体抽出装置。

【請求項2】

前記反応セルは、二重構造の石英管であり、前記内部空間が閉じられた状態で気密性を有し前記石英試料を保持する空洞部と、前記空洞部の上部に設けられ外部と接続されて前記石英試料から発生するガスを放出するガス抽出部と、内側に前記内部加熱装置を挿入するためのアクセス凹部とを有する、請求項１に記載の同位体抽出装置。

【請求項3】

前記光加熱装置は、ハロゲンランプとミラーとを有する、請求項１及び２のいずれか一項に記載の同位体抽出装置。

【請求項4】

前記内部加熱装置は、タングステンヒータを含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の同位体抽出装置。

【請求項5】

前記ガス抽出部は、光吸収性の遮熱帯を有する、請求項２～４のいずれか一項に記載の同位体抽出装置。

【請求項6】

前記ガス抽出部は、外部装置との接続のためのＯリング継手用の溝を有する、請求項２～５のいずれか一項に記載の同位体抽出装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、岩石からガス状の対象物質を放出させる同位体抽出装置に関し、特に石英を加熱することによって石英からガス化させた放射性炭素を取り出すのに適した同位体抽出装置に関する。

【背景技術】

【0002】

宇宙線照射によって地球表層に生成される放射性核種を用いる表面照射年代測定法が開発され、表面露出年代又は侵食速度の推定を可能にしている。特に石英を用いる表面照射年代測定法は、石英の簡単な組成、化学的・物理的な安定性、複数の宇宙線起源核種^１０Ｂｅ、^２６Ａｌ、及び^１４Ｃによって広い年代をカバー可能であることから、有望であると期待され実用化が進んでいる。

【0003】

例えば、高温炉を使用して石英から^１４ＣをＣＯ等として抽出し、続いてＣＯをＣＯ_２に酸化し、続いてＣＯ_２を精製し、得られたＣＯ_２からターゲット核種^１４Ｃの存在量を決定する手法が公知となっている（非特許文献１、２）。この手法では、^１４Ｃの存在量決定に用いたサンプルを他の宇宙線起源核種^１０Ｂｅ、^２６Ａｌのその後の分析においても用いることができる点で有利である。なお、比較的低温の加熱によって石英をフラックス化するためＬｉＢＯ_２を使用する手法もあるが（非特許文献１、３）、^１４Ｃの定量に用いたサンプルを他の宇宙線起源核種の分析に用いることができなくなる。

【0004】

石英から^１４ＣをＣＯ等として抽出する際には、短時間で石英を相転移させる温度まで加熱することが望ましい。

【先行技術文献】

【非特許文献】

【0005】

【非特許文献1】N.A. Lifton, et al., Geochimica et Cosmochimica Acta, Vol.65, No.12 (2001), pp.1953-1969

【非特許文献2】Y. Yokoyama, et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B223-224 (2004) 253-258

【非特許文献3】N.A. Lifton, et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B361 (2015) 381-386

【発明の概要】

【0006】

本発明は、上記背景技術に鑑みてなされたものであり、短時間で石英等の試料を相転移させる温度まで加熱することを可能にする同位体抽出装置を提供することを目的とする。

【0007】

上記目的を達成するため、本発明に係る同位体抽出装置は、石英試料から炭素同位体を抽出するための加熱を行う加熱炉と、一対の試験管状のチューブを上下に重ねた構造を有し、石英試料を内部空間に保持する反応セルと、を備え、反応セルは、石英試料の反応中に反応セルで発生した抽出ガスを大気のコンタミネーションを避けて保持し、反応後に抽出ガスを分離処理装置のガス回収部を利用して回収することを可能にし、加熱炉は、反応セルの外側周囲に設けられ石英試料に対して光を集光して加熱する複数の光加熱装置と、反応セルの内側に設けられた内部加熱装置とを有する。

【0008】

上記同位体抽出装置では、反応セルの外部からの光加熱装置による照射加熱と、内部からの内部加熱装置による加熱とにより、反応セル内での石英試料の加熱を効率的に行うことができる。これにより、短時間で石英試料を相転移させる温度まで昇温でき、コンタミネーションの発生を防ぐことができる。

【0009】

本発明の具体的な側面では、上記同位体抽出装置において、反応セルは、二重構造の石英管であり、内部空間が閉じられた状態で気密性を有し石英試料を保持する空洞部と、空洞部の上部に設けられ外部と接続されて石英試料から発生するガスを放出するガス抽出部と、内側に内部加熱装置を挿入するためのアクセス凹部とを有する。この場合、空洞部に保持した石英試料を効率良く加熱し、かつ真空状態を維持しつつ炭素同位体を効率良く抽出することができる。

【0010】

本発明のさらに別の側面では、光加熱装置は、ハロゲンランプとミラーとを有する。この場合、複数のハロゲンランプで照射加熱することにより、所定の領域を効率良く加熱することができる。

【0011】

本発明のさらに別の側面では、内部加熱装置は、タングステンヒータを含む。この場合、反応セルの内側の狭い空間でも効率良く加熱することができる。

【0012】

本発明のさらに別の側面では、ガス抽出部は、光吸収性の遮熱帯を有する。この場合、反応セルの熱の漏れを抑えることができる。これにより、ガス抽出部に設けられる高真空を維持するためのＯリングを健全に保つことができる。

【0013】

本発明のさらに別の側面では、ガス抽出部は、外部装置との接続のためのＯリング継手用の溝を有する。この場合、溝に加圧、真空による漏れを防止するためのＯリングを取り付けることにより、高真空を維持することができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】加熱炉を含む同位体抽出分析装置全体の概要を説明する図である。

【図2】加熱炉の部分断面平面図である。

【図3】反応セルの構造を説明する側面図である。

【図4】（Ａ）～（Ｃ）は、反応セルのアクセス凹部に挿入される要素を説明する図である。

【図5】同位体抽出分析装置を用いた分析方法の概要を説明するフローチャートである。

【発明を実施するための形態】

【0015】

〔実施形態〕
以下、図面を参照しつつ、本発明に係る同位体抽出装置１００ａを含む同位体抽出分析装置１００の実施形態について説明する。

【0016】

図１に示すように、同位体抽出分析装置１００は、加熱炉１０と、分離処理装置２１と、核種計測装置２２と、制御装置３０とを備える。同位体抽出分析装置１００は、加熱炉１０に付随する要素として、外部加熱駆動装置４０、放射温度計駆動装置５０、内部加熱駆動装置６０、温度検出回路７０、不活性ガス供給装置８０等を含む。同位体抽出分析装置１００のうち、加熱炉１０、外部加熱駆動装置４０、放射温度計駆動装置５０、内部加熱駆動装置６０、温度検出回路７０、不活性ガス供給装置８０、分離処理装置２１、及び制御装置３０は、同位体抽出装置１００ａを構成する。

【0017】

図１及び図２に示すように、加熱炉１０は、容器１１と、蓋ブロック１２と、複数の光加熱装置１３と、内部加熱装置１４と、放射温度計１５とを含む。加熱炉１０は、フレーム１６によって中空に支持されている。加熱炉１０には、反応セル９０を着脱可能に取り付けることができる。なお、図１において、加熱炉１０は、図２のＡ－Ａ断面として示されている。

【0018】

容器１１は、円筒状の本体１１ａと、円筒状の支持部１１ｂとを有する。本体１１ａの側面に形成された開口１１ｃには、６個の光加熱装置１３の前端部１３ａが埋め込むように保持されている。また、光加熱装置１３は、反応セル９０の軸ＡＸに垂直な面に沿って軸ＡＸ周りに等間隔で配置されている。容器１１の本体１１ａは、各光加熱装置１３を周囲から気密に固定する。各光加熱装置１３は、容器１１の中心領域に向けて集束させるように赤外線を含む加熱光を照射する。蓋ブロック１２は、円柱状の部材であり、容器１１の上部開口１１ｄを封止する。蓋ブロック１２は、中央に反応セル９０を挿通させる孔１２ａを有し、反応セル９０を周囲から気密に固定する。これにより、反応セル９０の先端部が容器１１の中心領域にセットされる。容器１１の底部の一か所には、放射温度計１５の先端部が埋め込まれている。

【0019】

容器１１や蓋ブロック１２は、アルミニウム製であり、内部に水冷用の流路（不図示）を有する。容器１１や蓋ブロック１２を水冷することで、光加熱装置１３や反応セル９０を冷却することができ、光加熱装置１３や反応セル９０に取り付けた後述するＯリングＲの劣化を抑制することができる。容器１１や蓋ブロック１２において、母材の表面には、金の薄膜がコートされている。この薄膜は、光加熱装置１３からの赤外線を含む加熱光を効率良く反射し、容器１１の加熱を防止するとともに反応セル９０の下端９０ｂの加熱を補助する。

【0020】

図３に示す反応セル９０は、真空に減圧された状態で使用され、反応セル９０の下端９０ｂの減圧空間内に石英の試料Ｍを保持する。反応セル９０は、石英ガラスで形成され、一対の試験管状のチューブ９１，９２を内外に重ねたものである。つまり、反応セル９０は、二重構造の石英管となっており、一方が内チューブ９１を構成し、他方が外チューブ９２を構成する。各チューブ９１，９２は、円筒状の壁部９１ａ，９２ａと半球状の底部９１ｂ，９２ｂとを有し、両チューブ９１，９２の上端は、気密に接合されている。

【0021】

反応セル９０は、空洞部９３と、ガス抽出部９４と、アクセス凹部９５とを有する。

【0022】

空洞部９３は、外チューブ９２と内チューブ９１とに挟まれた本体部分であり、内部空間ＩＳを有する。空洞部９３は、内部空間ＩＳが閉じられた状態で気密性を有する。内部空間ＩＳは、略一様な厚みの円筒空間と、円筒空間と同様の厚み以下の底部空間とを有する。空洞部９３は、内部空間ＩＳのうち、反応セル９０の下端９０ｂに、試料収納空間ＳＳを有する。試料収納空間ＳＳには、試料Ｍが保持される。

【0023】

ガス抽出部９４は、通路Ｐａを有し、反応セル９０の空洞部９３のうち外チューブ９２の上部に、内部空間ＩＳと連通するように接続されている。ガス抽出部９４は、外チューブ９２から斜め上方に延びている。ガス抽出部９４は、図１に示す外部の回収ラインＭＬと接続されて試料Ｍから発生するガスを後述する分離処理装置２１のガス回収部２１ａに放出する。ガス抽出部９４は、試料Ｍの反応中に反応セル９０で発生した抽出ガスを大気のコンタミネーションを避けて保持し、反応後に抽出ガスを分離処理装置２１のガス回収部２１ａを利用して回収することを可能にする。抽出ガスは、ガス抽出部９４とガス回収部２１ａとを接続する回収ラインＭＬに設けられたニードルバルブを用いて、ガス回収部２１ａと反応セル９０とを隔てることで反応セル９０内に保持されている。なお、回収ラインＭＬには不図示の真空ポンプが設けられており、反応セル９０内を減圧している。

【0024】

ガス抽出部９４は、筒状で、中央部に光吸収性の遮熱帯９４ａを有する。遮熱帯９４ａは、通路Ｐａを囲むように配置される。遮熱帯９４ａは、ガス抽出部９４において不透明な石英管を別途接合させたものであり、反応セル９０を伝わって分離処理装置２１、具体的にはガス回収部２１ａ側に漏れ出す加熱光を遮断し、ガス抽出部９４の先端の接続部９４ｂに連結されるガス回収部２１ａの加熱や劣化を防ぐ。また、遮熱帯９４ａを設けることにより、ガス抽出部９４に設けられる高真空を維持するためのＯリングＲを健全に保つことができる。ガス抽出部９４の接続部９４ｂの外側には、環状の溝９４ｃが形成されている。溝９４ｃは、回収ラインＭＬを介して外部装置である分離処理装置２１のガス回収部２１ａと接続するためのＯリング継手であり、気密を保った連結を可能にするＯリングＲの装着を可能にしている。溝９４ｃに加圧、真空による漏れを防止するためのＯリングＲを取り付けることにより、高真空を維持することができる。ＯリングＲとしては、例えばバイトンＯリング（登録商標）等のフッ素ゴム材質のＯリングが用いられる。

【0025】

アクセス凹部９５は、内チューブ９１の下端に、試料収納空間ＳＳに突出して形成される。アクセス凹部９５は、内チューブ９１の中心側を介して反応セル９０の上端９０ａにつながっている。アクセス凹部９５には、内部加熱装置１４が挿入されている。

【0026】

反応セル９０が上記構造を有することにより、空洞部９３に保持した試料Ｍを効率良く加熱し、かつ真空状態を維持しつつ炭素同位体を効率良く抽出することができる。

【0027】

反応セル９０の寸法の一例を示すと、空洞部９３の外形の軸ＡＸ方向の長さは、例えば２５ｃｍであり、外形の径方向の長さは例えば２０ｃｍである。また、空洞部９３の内径、すなわち外チューブ９２と内チューブ９１との間隔は、軸ＡＸ方向に延びる部分については略均一で、例えば５．５ｍｍであり、アクセス凹部９５の下部では軸ＡＸ方向に延びる部分よりも狭くなっている。空洞部９３の内側、すなわちアクセス凹部９５の径方向の長さは、例えば９ｍｍである。ガス抽出部９４の長さは、例えば８．５ｃｍである。

【0028】

光加熱装置１３は、ハロゲンランプ１３ｂとミラー１３ｃとを組み合わせたものである。光加熱装置１３は、ハロゲンランプ１３ｂからの射出された加熱光を集め、反応セル９０の下端９０ｂに収束させる。複数のハロゲンランプ１３ｂで照射加熱することにより、所定の領域を効率良く加熱することができる。ハロゲンランプ１３ｂは、窒素やアルゴン等の不活性ガスにヨウ素や臭素といったハロゲンガスを微量添加したものを電球内部に封入したものであり、電球内部のフィラメントに通電することで、フィラメントを白熱させハロゲンガスを利用したハロゲンサイクルにより発光を維持する。ハロゲンランプ１３ｂの電力は、例えば４５０Ｗである。ミラー１３ｃは、球面や楕円面の反射面を有し、加熱光を効率的に反射する。ミラー１３ｃの反射面には、例えば金の薄膜がコートされる。なお、ミラーは、表面反射を行うものに限らず裏面反射を利用するものであってもよい。

【0029】

内部加熱装置１４は、図４（Ａ）に示す熱電対１４ａと、図４（Ｂ）に示すタングステンヒータ１４ｂと、及び図４（Ｃ）に示す不活性ガス導入管１４ｃとを有する。内部加熱装置１４がタングステンヒータ１４ｂを含むことにより、反応セル９０の内側の狭い空間でも効率良く加熱することができる。

【0030】

熱電対１４ａは、Ｐｔの導線Ｔ１とＲｈの導線Ｔ２とを先端で接合したものであり、両導線Ｔ１，Ｔ２は、短絡防止用の石英ガラス管Ｔ３，Ｔ４でそれぞれ被覆されている。タングステンヒータ１４ｂは、先端に配置されるコイル部Ｃ１と、コイル部Ｃ１から延びる一対の導線Ｃ２，Ｃ３とを有し、一方の導線Ｃ２は、短絡防止用の石英ガラス管Ｃ４で被覆されている。コイル部Ｃ１としてはタングステン線が用いられており、コイル部Ｃ１から延びる導線Ｃ２，Ｃ３としては、例えばタングステン線とニッケル線とを接続したものが用いられる。タングステンヒータ１４ｂの最大外形は、例えば６ｍｍである。先端のコイル部Ｃ１には、熱電対１４ａや不活性ガス導入管１４ｃが挿入される。不活性ガス導入管１４ｃは、石英ガラス製であり、通気孔Ｅを有する。不活性ガス導入管１４ｃは、通気孔Ｅを介してタングステンヒータ１４ｂのコイル部Ｃ１の周辺に所定の流量でＡｒガスを供給する。Ａｒガスにより、タングステンヒータ１４ｂの酸化を防止している。内部加熱装置１４が不活性ガス導入管１４ｃや石英ガラス管Ｔ３，Ｔ４，Ｃ４を有することにより、超高温下で熱電対１４ａ及びタングステンヒータ１４ｂの劣化を防ぐことができる。

【0031】

外部加熱駆動装置４０は、制御装置３０の管理下で動作し、光加熱装置１３の点灯タイミング、点灯時間等を調整し、反応セル９０の下端９０ｂの迅速かつ的確な加熱を可能にする。外部加熱駆動装置４０は、放射温度計１５や熱電対１４ａによる計測結果をフィードバックしつつ動作し、試料収納空間ＳＳに保持された試料Ｍを目標の温度まで、具体的には１５５０℃～１６５０℃まで加熱する。昇温に要する時間は、短時間であるほどよく、具体的には５分～１０分間で目標温度、具体的には石英を相転移させる温度までの加熱が達成される。昇温に要する時間が短いほど汚染を少なくすることができるので、^１４Ｃの検出精度を高めることができる。試料Ｍは、ターゲット核種を含む岩石を粉砕し、石英に純化したものであり、光加熱装置１３によって目標とする相転移が生じるまで加熱される。試料Ｍは、目的地で採取されたものであり、具体的にはin situ生成された^１４Ｃを含有する石英である。試料Ｍは、目標とする相転移が生じるまで加熱されると、^１４Ｃ或いは^１４Ｃを含むＣＯガスを放出する。

【0032】

放射温度計駆動装置５０は、制御装置３０の管理下で動作し、反応セル９０の下端９０ｂの表面温度、つまり試料収納空間ＳＳに保持された試料Ｍの温度を非接触で計測する。内部加熱駆動装置６０は、制御装置３０の管理下で動作し、タングステンヒータ１４ｂへの通電を調整することによって、反応セル９０の下端９０ｂを補助的に加熱する。タングステンヒータ１４ｂにより、試料Ｍを均質に加熱し、投入した試料Ｍの相転移漏れをなくすることができる。温度検出回路７０は、制御装置３０の管理下で動作し、熱電対１４ａを介して反応セル９０の下端９０ｂの温度を内側から計測する。不活性ガス供給装置８０は、制御装置３０の管理下で動作し、試料Ｍの加熱中にタングステンヒータ１４ｂが酸化することを防止する。

【0033】

分離処理装置２１は、ガス回収部２１ａと分離処理部２１ｂとを有する。分離処理装置２１は、制御装置３０の管理下で動作し、ガス回収部２１ａで回収した抽出ガスの酸化及び精製を行う。

【0034】

ガス回収部２１ａは、反応中に反応セル９０、具体的にはガス抽出部９４で保持された抽出ガスを、反応後にガス抽出部９４から回収する。ガス回収部２１ａは、例えば低温トラップを液体窒素で冷却することによって抽出ガスを回収する。

【0035】

分離処理部２１ｂは、ガス回収部２１ａと処理ラインＮＬで接続されている。分離処理部２１ｂは、in situ生成された^１４Ｃを含むＣＯガスをキャリアガス下で酸化することでＣＯ_２ガスに変換し、トラップ等を利用して不要なガス成分を除去する。分離処理部２１ｂは、^１４Ｃ等を含むＣＯ_２ガスを黒鉛化する。

【0036】

核種計測装置２２は、^１４Ｃの計測を行う。核種計測装置２２は、別建屋に設けられた例えば加速器質量分析装置（ＡＭＳ：Accelerator Mass Spectrometry）であり、^１４Ｃ等を含む黒鉛から^１４Ｃや^１２Ｃ等の量を原子数のレベルで計測する。

【0037】

以下、図５を参照しつつ、同位体抽出分析装置１００を用いた試料Ｍの抽出及び分析方法の一例について説明する。

【0038】

まず、試料Ｍである石英の前処理を行う（ステップＳ１１）。具体的には、岩石を粉砕し、石英の選鉱を行い、洗浄する。前処理後の試料Ｍは、反応セル９０の試料収納空間ＳＳに収納される。試料Ｍとしては、例えば、バックグラウンドレベルを測定するため、in situ生成された^１４Ｃが含まれていない地下深部で採取された石英試料を用いることができる。また、抽出効率を測定するために、^１４Ｃ濃度が放射平衡に達した既知の石英試料を用いることができる。これらの試料の測定結果は、他の試料の校正に利用することができる。

【0039】

次に、試料Ｍを収納した反応セル９０を加熱炉１０によって加熱し、^１４Ｃを抽出する（ステップＳ１２）。具体的には、試料Ｍは、真空下で例えば４５０℃又は５００℃で加熱され、コンタミネーションの原因となる大気由来のmeteoric^１４Ｃを除去する。その後、酸素又はＯ_２－ＣＯ_２－Ｈｅからなるキャリアガスを反応セル９０内に満たし、試料Ｍは、真空下で例えば１５５０℃又は１６５０℃で１０分程度加熱され、in situ生成された^１４Ｃ又は^１４Ｃを含むＣＯ成分を反応セル９０のガス抽出部９４から回収する。具体的には、試料Ｍの反応中では、大気のコンタミネーションを避けてガス抽出部９４で抽出ガスを保持する。試料Ｍの反応後では、回収ラインＭＬに設けたニードルバルブを開いて回収ラインＭＬを開通させ、分離処理装置２１に内蔵されたガス回収部２１ａで液体窒素冷却された低温トラップを利用して抽出ガスを回収する。以上のように、in situ生成された^１４Ｃの抽出を高真空下、かつ短時間で行うことにより、大気に由来する^１４Ｃの発生も防ぐことができ、コンタミネーションの発生を防ぐことができる。

【0040】

次に、分離処理装置２１の分離処理部２１ｂにおいて、抽出した^１４Ｃ又はＣＯを酸化処理する（ステップＳ１３）。具体的には、試料Ｍから発生したガスを例えば酸素又はＯ_２－ＣＯ_２－Ｈｅからなるキャリアガスとプラチナを用いた触媒反応で酸化させ、ＣＯ_２を生成する。

【0041】

次に、分離処理装置２１の分離処理部２１ｂにおいて、酸化処理したＣＯ_２を精製処理する（ステップＳ１４）。具体的には、ステップＳ１３を経たガスからトラップ等により水蒸気やＣＯ_２以外の他のガスを除去する。

【0042】

次に、分離処理装置２１の分離処理部２１ｂにおいて、精製処理したＣＯ_２を金属触媒による還元により黒鉛化する（ステップＳ１５）。具体的には、精製したＣＯ_２とＨ_２とを混合して、触媒として鉄を用いて還元反応させてグラファイトを生成する。なお、触媒として亜鉛及び鉄の組み合わせ、又はコバルトを用いて精製したＣＯ_２を還元反応させてグラファイトを生成してもよい。なお、分離処理装置２１で生成したグラファイトは、アルミニウム製のチューブにグラファイト粉を圧入して詰め、核種計測装置２２の分析部に取り付ける。

【0043】

最後に、核種計測装置２２において、黒鉛化したＣを用いてＣの定量を行う（ステップＳ１６）。具体的には、ＡＭＳを用いてターゲットにセシウム正イオンを照射することでグラファイトから負イオン炭素を生成し、負イオン炭素を高エネルギーで加速し薄膜に衝突させることで陽イオンに変換し、炭素同位体の質量を分析する。ＡＭＳでは、磁場を通過することによって質量を選別し、例えば^１４Ｃ、^１３Ｃ、^１２Ｃの同位体比を測定することができる。

【0044】

上記同位体抽出装置１００ａでは、反応セル９０の外部からの光加熱装置１３による照射加熱と、内部からの内部加熱装置１４による加熱とにより、反応セル９０内での試料Ｍの加熱を効率的に行うことができる。これにより、短時間で石英等の試料Ｍを相転移させる温度まで昇温でき、コンタミネーションの発生を防ぐことができる。また、上記同位体抽出装置１００ａでは、炭素同位体の抽出過程において溶剤を使用しないため、炭素同位体を抽出後、他の同位体を抽出する等、試料Ｍを再利用することができる。

【0045】

上記同位体抽出装置１００ａを組み込んだ同位体抽出分析装置１００は、表面照射年代測定のための試料抽出分析システムとして利用でき、岩石中に生成された宇宙線生成核種を用いた年代測定により、岩石の露出年代を測定することができる。

【0046】

〔その他〕
以上実施形態に即して本発明を説明したが、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、光加熱装置１３として、ハロゲンランプ１３ｂを用いたが、赤外線カーボンランプ、レーザ等の他の光源を用いてもよい。光源としてレーザを用いた場合、照射領域がハロゲンランプ１３ｂよりも局所的となる。

【0047】

また、上記実施形態において、光加熱装置１３は、反応セル９０の軸ＡＸ周りに６個配置したが、配置や数は適宜変更することができる。また、光加熱装置１３を２段に配置してもよい。

【0048】

また、上記実施形態において、反応セル９０のガス抽出部９４に設けた遮熱帯９４ａは、不透明な石英管を別途接合させたものとしたが、ガス抽出部９４の一部を結晶化させて不透明化したものでもよいし、不透明なガラスを石英管に溶着して形成してもよい。

【0049】

上記実施形態において、加熱炉１０での加熱温度や加熱時間は適宜変更することができる。

【符号の説明】

【0050】

１０…加熱炉、 １１…容器、 １１ａ…本体、 １１ｂ…支持部、 １２…蓋ブロック、 １２ａ…孔、 １３…光加熱装置、 １３ｂ…ハロゲンランプ、 １３ｃ…ミラー、 １４…内部加熱装置、 １４ａ…熱電対、 １４ｂ…タングステンヒータ、 １４ｃ…不活性ガス導入管、 １５…放射温度計、 １６…フレーム、 ２１…分離処理装置、 ２１ａ…ガス回収部、 ２１ｂ…分離処理部、 ２２…核種計測装置、 ３０…制御装置、 ４０…外部加熱駆動装置、 ５０…放射温度計駆動装置、 ６０…内部加熱駆動装置、 ７０…温度検出回路、 ８０…不活性ガス供給装置、 ９０…反応セル、 ９１…内チューブ、 ９１ａ，９２ａ…壁部、 ９１ｂ，９２ｂ…底部、 ９２…外チューブ、 ９３…空洞部、 ９４…ガス抽出部、 ９４ａ…遮熱帯、 ９４ｂ…接続部、 ９４ｃ…溝、 ９５…アクセス凹部、 １００…同位体抽出分析装置、 １００ａ…同位体抽出装置、 Ｃ１…コイル部、 Ｃ２，Ｃ３…導線、 Ｃ４…石英ガラス、 ＩＳ…内部空間、 Ｒ…Ｏリング、 ＳＳ…試料収納空間、 Ｔ１，Ｔ２…導線、 Ｔ３…石英ガラス管

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】