特許 7103278 入れ子型、蓄電モジュールの製造方法及び入れ子ブロックの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-07-11

(45)【発行日】2022-07-20

(54)【発明の名称】入れ子型、蓄電モジュールの製造方法及び入れ子ブロックの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 10/04 20060101AFI20220712BHJP

   H01G 11/12 20130101ALI20220712BHJP

   H01G 11/78 20130101ALI20220712BHJP

   H01G 11/84 20130101ALI20220712BHJP

   H01G 13/00 20130101ALI20220712BHJP

   H01M 50/184 20210101ALI20220712BHJP

   H01M 50/627 20210101ALI20220712BHJP

   H01M 10/058 20100101ALN20220712BHJP

【ＦＩ】

H01M10/04 Z

H01G11/12

H01G11/78

H01G11/84

H01G13/00 351A

H01M50/184 A

H01M50/627

H01M10/058

【請求項の数】 4

(21)【出願番号】P 2019042302

(22)【出願日】2019-03-08

(65)【公開番号】P2020145133

(43)【公開日】2020-09-10

【審査請求日】2021-06-18

(73)【特許権者】

【識別番号】000003218

【氏名又は名称】株式会社豊田自動織機

(74)【代理人】

【識別番号】100088155

【弁理士】

【氏名又は名称】長谷川 芳樹

(74)【代理人】

【識別番号】100113435

【弁理士】

【氏名又は名称】黒木 義樹

(74)【代理人】

【識別番号】100124062

【弁理士】

【氏名又は名称】三上 敬史

(74)【代理人】

【識別番号】100148013

【弁理士】

【氏名又は名称】中山 浩光

(74)【代理人】

【識別番号】100133064

【弁理士】

【氏名又は名称】大野 新

(72)【発明者】

【氏名】河端 栄克

【審査官】近藤 政克

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１８－１２０７１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１９－０１６４５９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－１７４０７９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－１２５１２５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－１２０７１９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ １０／０４

Ｈ０１Ｇ １１／１２

Ｈ０１Ｇ １１／７８

Ｈ０１Ｇ １１／８４

Ｈ０１Ｇ １３／００

Ｈ０１Ｍ ５０／１８４

Ｈ０１Ｍ ５０／６２７

Ｈ０１Ｍ １０／０５８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

電極板と前記電極板の一方面に設けられた正極活物質層と電極板の他方面に設けられた負極活物質層とを有する複数のバイポーラ電極がセパレータを介して積層された積層体と、前記積層体の外周部を取り囲むように設けられたシール部材と、を備える蓄電モジュールの製造において、射出成形により形成される前記シール部材に前記積層体の互いに隣り合う前記バイポーラ電極の間の複数の内部空間と前記シール部材の外周部とに連通する連通部が形成されるように射出成形用金型に配置される入れ子型であって、
前記積層体の積層方向に並んで配置され、前記積層体の前記内部空間にそれぞれ挿入される複数のプレートと、
前記積層方向に隣り合う一対の前記プレートの間にそれぞれ配置される少なくとも１つのプレート間部材と、
前記積層方向に並ぶ複数の前記プレートのうち、一端に配置される前記プレートの前記プレート間部材と反対側に配置される第１外側部材と、
前記積層方向に並ぶ複数の前記プレートのうち、他端に配置される前記プレートの前記プレート間部材と反対側に配置される第２外側部材と、
を有する入れ子ブロックを備え、
前記入れ子ブロックは、前記第１外側部材と前記第２外側部材とが前記プレート間部材とともに複数の前記プレートを挟み込み保持することで一体化されている、入れ子型。

【請求項2】

複数の前記入れ子ブロックを備え、
前記入れ子ブロックは、前記積層方向の直交する方向に並んで一体化された状態で前記射出成形用金型に配置される、請求項１に記載の入れ子型。

【請求項3】

前記入れ子ブロックの前記プレートが前記積層体の前記内部空間のそれぞれに挿入された状態で、請求項１又は２に記載の入れ子型及び前記積層体を前記射出成形用金型に配置する配置工程と、
前記配置工程により配置された請求項１又は２に記載の入れ子型及び前記射出成形用金型を用いた射出成形により前記シール部材を形成する成形工程と、
前記成形工程により形成された前記シール部材及び前記積層体から、請求項１又は２に記載の入れ子型及び前記射出成形用金型を離型させる離型工程と、を備えた蓄電モジュールの製造方法。

【請求項4】

電極板と前記電極板の一方面に設けられた正極活物質層と電極板の他方面に設けられた負極活物質層とを有する複数のバイポーラ電極がセパレータを介して積層された積層体と、前記積層体の外周部を取り囲むように設けられたシール部材と、を備える蓄電モジュールの製造において、射出成形により形成される前記シール部材に前記積層体の互いに隣り合う前記バイポーラ電極の間の複数の内部空間と前記シール部材の外周部とに連通する連通部が形成されるように射出成形用金型に配置される入れ子型の入れ子ブロックの製造方法であって、
前記積層体の積層方向に並んで配置され、前記積層体の前記内部空間にそれぞれ挿入される複数のプレートの隣り合う一対の前記プレートの間にそれぞれ少なくとも１つのプレート間部材を配置するプレート間部材配置工程と、
前記積層方向に並ぶ複数の前記プレートのうち、一端に配置される前記プレートの前記プレート間部材と反対側に第１外側部材を配置する第１外側部材配置工程と、
前記積層方向に並ぶ複数の前記プレートのうち、他端に配置される前記プレートの前記プレート間部材と反対側に第２外側部材を配置する第２外側部材配置工程と、
前記プレート間部材配置工程により配置された前記プレート間部材とともに、前記第１外側部材配置工程により配置された前記第１外側部材と、前記第２外側部材配置工程により配置された前記第２外側部材とにより、複数の前記プレートを挟み込み保持し、前記プレート、前記プレート間部材、前記第１外側部材及び前記第２外側部材を一体化する一体化工程と、を備えた入れ子ブロックの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、入れ子型、蓄電モジュールの製造方法及び入れ子ブロックの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

従来の蓄電モジュールとして、電極板の一方の面に正極活物質層が形成されるとともに他方の面に負極活物質層が形成されたバイポーラ電極がセパレータを介して積層されたバイポーラ電池が知られている（特許文献１参照）。このバイポーラ電池では、各電極板の両面の外周部に設けられるシール部材によって、対向配置される２枚のバイポーラ電極の電極板の間に形成される内部空間が封止されており、その内部空間には、電解液が封入されている。また、このバイポーラ電池には、シール部材を貫通するチューブが設けられており、電池製造時には、このチューブを介して内部空間に電解液が注入される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【文献】特開２０１０－２８７４５１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

ところで、蓄電モジュールを封止する際に、樹脂の射出成形により、複数のバイポーラ電極が積層された積層体の外周部にシール部材を形成する場合がある。この場合、蓄電モジュールは以下のように製造され得る。まず、バイポーラ電極を構成する電極板の外縁部に第１シール部を溶着し、その第１シール部が溶着された複数のバイポーラ電極をセパレータを介して積層することで積層体を得る。次に、積層体を射出成形用金型内に配置した状態で、樹脂の射出成形を行うことで、積層体の第１シール部の周囲に第２シール部が形成され、電池モジュールに第１シール部と第２シール部とからなるシール部材が形成される。

【0005】

このように形成されるシール部材には、互いに隣り合うバイポーラ電極の電極板の間に形成される内部空間とシール部材の外周部とに連通する連通部を設ける必要がある。樹脂の射出成形後に追加工で連通部を形成することは非常に困難なので、例えば、金型本体に連通部の形状に対応する入れ子型を配置し、その状態で樹脂の射出成形を行い、その後、シール部材から入れ子型を取外すことで、シール部材に連通部が形成される。

【0006】

複数のバイポーラ電極が積層されて構成される蓄電モジュールには、独立した複数の内部空間が存在するため、シール部材には各内部空間とシール部材の外周部とに連通する複数の連通部を設ける必要がある。この場合、射出成形時に用いられる連通部形成部材として、積層体に挿入配置される複数のプレートを備える入れ子型を用いることが考えられる。

【0007】

積層体の積層方向における連通部の寸法は非常に狭いので、連通部を形成するためのプレートには薄型のプレートが用いられるが、入れ子型を積層体に挿入配置する際や、形成されたシール部材から入れ子型を取外す際や、その薄いプレートが破損してしまう可能性がある。１つのプレートのみが破損した場合であっても、プレートが破損した入れ子型はその後の製造に使用できないので、入れ子型を交換しなくてはならなくなり、蓄電モジュールの製造において、コストが増大し、生産性が悪化してしまう。

【0008】

そこで、本発明は、蓄電モジュールの製造において、コストを削減し、生産性を向上させる入れ子型、蓄電モジュールの製造方法及び入れ子ブロックの製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明は、電極板と電極板の一方面に設けられた正極活物質層と電極板の他方面に設けられた負極活物質層とを有する複数のバイポーラ電極がセパレータを介して積層された積層体と、積層体の外周部を取り囲むように設けられたシール部材とを備える蓄電モジュールの製造において、射出成形により形成されるシール部材に積層体の互いに隣り合うバイポーラ電極の間の複数の内部空間とシール部材の外周部とに連通する連通部が形成されるように射出成形用金型に配置される入れ子型であって、積層体の積層方向に並んで配置され、積層体の内部空間にそれぞれ挿入される複数のプレートと、積層方向に隣り合う一対のプレートの間にそれぞれ配置される少なくとも１つのプレート間部材と、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、一端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に配置される第１外側部材と、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、他端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に配置される第２外側部材とを有する入れ子ブロックを備え、入れ子ブロックは、第１外側部材と第２外側部材とがプレート間部材とともに複数のプレートを挟み込み保持することで一体化されている入れ子型である。

【0010】

この構成によれば、複数のバイポーラ電極がセパレータを介して積層された積層体と、積層体の外周部を取り囲むように設けられたシール部材とを備える蓄電モジュールの製造において、射出成形により形成されるシール部材に積層体の互いに隣り合うバイポーラ電極の間の内部空間とシール部材の外周部とに連通する連通部が形成されるように射出成形用金型に配置される入れ子型では、積層体の積層方向に並んで配置され、積層体の複数の内部空間にそれぞれ挿入される複数のプレートと、積層方向に隣り合う一対のプレートの間にそれぞれ配置される少なくとも１つのプレート間部材と、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、一端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に配置される第１外側部材と、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、他端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に配置される第２外側部材とを有する入れ子ブロックを備え、入れ子ブロックは、第１外側部材と第２外側部材とがプレート間部材とともに複数のプレートを挟み込み保持することで一体化されているため、第１外側部材と第２外側部材とによる挟み込み保持を緩めるだけで、プレートの損傷時に個々のプレートの交換が可能である。そのため、蓄電モジュールの製造において、コストを削減し、生産性を向上させることができる。

【0011】

この場合、入れ子型は複数の入れ子ブロックを備え、入れ子ブロックは、積層方向の直交する方向に並んで一体化された状態で射出成形用金型に配置されていてもよい。

【0012】

この構成によれば、入れ子型は複数の入れ子ブロックを備え、複数のプレートを備えた入れ子ブロックのそれぞれは積層方向と直交する方向に並んで一体化された状態で射出成形用金型に配置されるが、複数の入れ子ブロックが一体化されているため、複数の入れ子ブロックを射出成形用金型に対して一度に着脱でき、また、プレートの損傷時に入れ子ブロックごとに個々のプレートの交換が可能であるため、多くの入れ子ブロック及び多くのプレートを備えた入れ子型を用いた蓄電モジュールの製造において、製造のコストを削減し、生産性を向上させることができる。

【0013】

また、本発明は、入れ子ブロックのプレートが積層体の内部空間のそれぞれに挿入された状態で、上記本発明の入れ子型及び積層体を射出成形用金型に配置する配置工程と、配置工程により配置された上記本発明の入れ子型及び射出成形用金型を用いた射出成形によりシール部材を形成する成形工程と、成形工程により形成されたシール部材及び積層体から、上記本発明の入れ子型及び射出成形用金型を離型させる離型工程とを備えた蓄電モジュールの製造方法である。

【0014】

この構成によれば、蓄電モジュールの製造方法において、配置工程では、入れ子ブロックのプレートが積層体の内部空間のそれぞれに挿入された状態で本発明の入れ子型及び積層体が射出成形用金型に配置され、成形工程では、配置工程により配置された本発明の入れ子型及び射出成形用金型を用いた射出成形によりシール部材が形成され、離型工程では、成形工程により形成されたシール部材及び積層体から本発明の入れ子型及び射出成形用金型が離型させられるが、本発明の入れ子型はプレートの損傷時に個々のプレートの交換が可能であるため、蓄電モジュールの製造において、コストを削減し、生産性を向上させることができる。

【0015】

また、本発明は、電極板と電極板の一方面に設けられた正極活物質層と電極板の他方面に設けられた負極活物質層とを有する複数のバイポーラ電極がセパレータを介して積層された積層体と、積層体の外周部を取り囲むように設けられたシール部材と、を備える蓄電モジュールの製造において、射出成形により形成されるシール部材に積層体の互いに隣り合うバイポーラ電極の間の複数の内部空間とシール部材の外周部とに連通する連通部が形成されるように射出成形用金型に配置される入れ子型の入れ子ブロックの製造方法であって、積層体の積層方向に並んで配置され、積層体の内部空間にそれぞれ挿入される複数のプレートの隣り合う一対のプレートの間にそれぞれ少なくとも１つのプレート間部材を配置するプレート間部材配置工程と、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、一端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に第１外側部材を配置する第１外側部材配置工程と、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、他端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に第２外側部材を配置する第２外側部材配置工程と、プレート間部材配置工程により配置されたプレート間部材とともに、第１外側部材配置工程により配置された第１外側部材と、第２外側部材配置工程により配置された第２外側部材とにより、複数のプレートを挟み込み保持し、プレート、プレート間部材、第１外側部材及び第２外側部材を一体化する一体化工程とを備えた入れ子ブロックの製造方法である。

【0016】

この構成によれば、蓄電モジュールの製造で射出成形用金型に配置される入れ子型の入れ子ブロックの製造方法において、プレート間部材配置工程により、積層体の積層方向に並んで配置され、積層体の内部空間にそれぞれ挿入される複数のプレートの隣り合う一対のプレートの間にそれぞれ少なくとも１つのプレート間部材が配置され、第１外側部材配置工程により、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、一端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に第１外側部材が配置され、第２外側部材配置工程により、積層方向に並ぶ複数のプレートのうち、他端に配置されるプレートのプレート間部材と反対側に第２外側部材が配置され、一体化工程により、プレート間部材とともに、第１外側部材と第２外側部材とにより、複数のプレートが挟み込み保持され、プレート、プレート間部材、第１外側部材及び第２外側部材が一体化させられため、第１外側部材と第２外側部材とによる挟み込み保持を緩めるだけで、プレートの損傷時に個々のプレートの交換が可能であるため、蓄電モジュールの製造において、コストを削減し、生産性を向上させることができる。

【発明の効果】

【0017】

本発明の入れ子型、蓄電モジュールの製造方法及び入れ子ブロックの製造方法によれば、蓄電モジュールの製造において、コストを削減し、生産性を向上させることができる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】実施形態に係る蓄電装置を示す概略断面図である。

【図2】図１の蓄電モジュールの内部構成を示す概略断面図である。

【図3】蓄電モジュールの製造方法を示すフローチャートである。

【図4】実施形態に係る入れ子ブロックを示す斜視図である。

【図5】（Ａ）は実施形態に係る入れ子ブロックの正面図であり、（Ｂ）は実施形態に係る入れ子ブロックの側面図である。

【図6】実施形態に係る入れ子ブロックの分解斜視図である。

【図7】実施形態に係る入れ子型を示す斜視図である。

【図8】実施形態に係る蓄電モジュールの製造方法の成形工程における積層体、入れ子型及び射出成形用金型を示す縦断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、添付図面を参照しながら本発明の実施形態が詳細に説明される。図面の説明において、同一又は同等の要素には同一符号が用いられ、重複する説明は省略される。

【0020】

まず、本実施形態のセパレータ供給装置により供給されたセパレータにより製造される蓄電モジュールについて説明する。図１は、実施形態に係る蓄電モジュールを備えた蓄電装置を示す概略断面図である。図１に示される蓄電装置１は、例えばフォークリフト、ハイブリッド自動車、電気自動車等の各種車両のバッテリとして用いられる。蓄電装置１は、複数の蓄電モジュール４を積層してなる蓄電モジュール積層体２と、蓄電モジュール積層体２に対して積層方向に拘束荷重を付加する拘束部材３とを備えている。

【0021】

蓄電モジュール積層体２は、複数（本実施形態では３体）の蓄電モジュール４と、複数（本実施形態では４枚）の導電板５とによって構成されている。蓄電モジュール４は、例えば後述するバイポーラ電極１４を備えたバイポーラ電池であり、積層方向から見て矩形状をなしている。蓄電モジュール４は、例えばニッケル水素二次電池、リチウムイオン二次電池等の二次電池、又は電気二重層キャパシタである。以下の説明では、ニッケル水素二次電池を例示する。

【0022】

積層方向に隣り合う蓄電モジュール４同士は、導電板５を介して電気的に接続されている。導電板５は、積層方向に隣り合う蓄電モジュール４間と、積層端に位置する蓄電モジュール４の外側と、にそれぞれ配置されている。積層端に位置する蓄電モジュール４の外側に配置された一方の導電板５には、正極端子６が接続されている。積層端に位置する蓄電モジュール４の外側に配置された他方の導電板５には、負極端子７が接続されている。正極端子６及び負極端子７は、例えば導電板５の縁部から積層方向に交差する方向に引き出されている。正極端子６及び負極端子７により、蓄電装置１の充放電が実施される。

【0023】

各導電板５には、空気等の冷却用流体を流通させる複数の流路５ａが設けられている。各流路５ａは、例えば積層方向と、正極端子６及び負極端子７の引き出し方向とにそれぞれ交差（直交）する方向に互いに平行に延在している。これらの流路５ａに冷却用流体を流通させることで、導電板５は、蓄電モジュール４同士を電気的に接続する接続部材としての機能のほか、蓄電モジュール４で発生した熱を放熱する放熱板としての機能を併せ持つ。なお、積層方向から見た導電板５の面積は、蓄電モジュール４の面積よりも小さくてもよいが、放熱性の向上の観点から、導電板５の面積は、蓄電モジュール４の面積と同じであってもよく、また、蓄電モジュール４の面積よりも大きくてもよい。

【0024】

拘束部材３は、蓄電モジュール積層体２を積層方向に挟む一対のエンドプレート８と、エンドプレート８同士を締結する締結ボルト９及びナット１０とによって構成されている。エンドプレート８は、積層方向から見た蓄電モジュール４及び導電板５の面積よりも一回り大きい面積を有する矩形の金属板である。エンドプレート８の内側面（蓄電モジュール積層体２側の面）には、電気絶縁性を有するフィルムＦが設けられている。フィルムＦにより、エンドプレート８と導電板５との間が絶縁されている。

【0025】

エンドプレート８の縁部には、蓄電モジュール積層体２よりも外側となる位置に挿通孔８ａが設けられている。締結ボルト９は、一方のエンドプレート８の挿通孔８ａから他方のエンドプレート８の挿通孔８ａに向かって通され、他方のエンドプレート８の挿通孔８ａから突出した締結ボルト９の先端部分には、ナット１０が螺合されている。これにより、蓄電モジュール４及び導電板５がエンドプレート８によって挟持されて蓄電モジュール積層体２としてユニット化されると共に、蓄電モジュール積層体２に対して積層方向に拘束荷重が付加される。

【0026】

次に、蓄電モジュール４の構成について更に詳細に説明する。図２は、図１に示された蓄電モジュールの内部構成を示す概略断面図である。図２に示されるように、蓄電モジュール４は、積層体１１と、積層体１１を封止（シール）する樹脂製のシール部材１２とを備えている。積層体１１は、セパレータ１３を介して蓄電モジュール４の積層方向Ｄ１に沿って積層された複数の電極によって構成されている。これらの電極は、複数のバイポーラ電極１４の積層体と、負極終端電極１８と、正極終端電極１９とを含む。

【0027】

バイポーラ電極１４は、電極板１５と、電極板１５の一方面１５ａに設けられた正極活物質層１６と、電極板１５の他方面１５ｂに設けられた負極活物質層１７とを有する。正極活物質層１６は、正極活物質を含む正極スラリーを塗工することにより形成されている。負極活物質層１７は、負極活物質を含む負極スラリーを塗工することにより形成されている。積層体１１において、一のバイポーラ電極１４の正極活物質層１６は、セパレータ１３を挟んで積層方向Ｄ１に隣り合う一方のバイポーラ電極１４の負極活物質層１７と対向している。積層体１１において、一のバイポーラ電極１４の負極活物質層１７は、セパレータ１３を挟んで積層方向Ｄ１に隣り合う他方のバイポーラ電極１４の正極活物質層１６と対向している。

【0028】

積層体１１において、積層方向Ｄ１の一端には負極終端電極１８が配置され、積層方向Ｄ１の他端には正極終端電極１９が配置されている。負極終端電極１８は、電極板１５、及び電極板１５の他方面１５ｂに設けられた負極活物質層１７を含んでいる。負極終端電極１８の負極活物質層１７は、セパレータ１３を介して積層方向Ｄ１の一端のバイポーラ電極１４の正極活物質層１６と対向している。負極終端電極１８の電極板１５の一方面１５ａには、蓄電モジュール４に隣接する一方の導電板５が接触している。

【0029】

正極終端電極１９は、電極板１５、及び電極板１５の一方面１５ａに設けられた正極活物質層１６を含んでいる。正極終端電極１９の正極活物質層１６は、セパレータ１３を介して積層方向Ｄ１の他端のバイポーラ電極１４の負極活物質層１７と対向している。正極終端電極１９の電極板１５の他方面１５ｂには、蓄電モジュール４に隣接する他方の導電板５が接触している。

【0030】

電極板１５は、金属製であり、例えばニッケル板又はメッキ鋼板からなる。電極板１５は、例えば表面にニッケルメッキが施された矩形のメッキ鋼板である。鋼板としては、圧延鋼などの普通鋼及びステンレス鋼などの特殊鋼が用いられる。電極板１５の外縁部１５ｃは、矩形枠状をなし、正極活物質及び負極活物質が塗工されない未塗工領域となっている。

【0031】

正極活物質層１６を構成する正極活物質としては、例えば水酸化ニッケルが挙げられる。負極活物質層１７を構成する負極活物質としては、例えば水素吸蔵合金が挙げられる。本実施形態では、電極板１５の他方面１５ｂにおける負極活物質層１７の形成領域は、電極板１５の一方面１５ａにおける正極活物質層１６の形成領域に対して一回り大きくなっている。

【0032】

セパレータ１３は、例えばシート状に形成されている。セパレータ１３としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン系樹脂からなる多孔質フィルム、ポリプロピレン、メチルセルロース等からなる織布又は不織布等が例示される。セパレータ１３は、フッ化ビニリデン樹脂化合物で補強されたものであってもよい。なお、セパレータ１３は、シート状に限られず、袋状のものを用いてもよい。

【0033】

シール部材１２は、例えば絶縁性の樹脂によって、全体として矩形の筒状に形成されている。シール部材１２は、電極板１５の外縁部１５ｃを包囲し、積層体１１の外周部１１ａを取り囲むように設けられている。シール部材１２は、電極板１５のそれぞれの外縁部１５ｃに接合された複数の第１シール部２１と、外周部１１ａに沿って第１シール部２１を外側から包囲し、第１シール部２１のそれぞれに接合された第２シール部２２とを有している。

【0034】

第１シール部２１は、電極板１５の一方面１５ａにおいて外縁部１５ｃの全周にわたって連続的に設けられ、積層方向Ｄ１から見て矩形枠状をなしている。バイポーラ電極１４と第１シール部２１とにより電極ユニット３０が形成される。本実施形態では、バイポーラ電極１４の電極板１５のみならず、負極終端電極１８の電極板１５及び正極終端電極１９の電極板１５に対しても第１シール部２１が設けられている。負極終端電極１８では、電極板１５の一方面１５ａの外縁部１５ｃに第１シール部２１が設けられ、正極終端電極１９では、電極板１５の一方面１５ａ及び他方面１５ｂの双方の外縁部１５ｃに第１シール部２１が設けられている。

【0035】

第１シール部２１は、例えば超音波又は熱によって電極板１５の一方面１５ａに溶着され、気密に接合されている。第１シール部２１は、例えば積層方向Ｄ１に所定の厚さを有するフィルムである。第１シール部２１の内側は、積層方向Ｄ１に互いに隣り合う電極板１５の外縁部１５ｃ同士の間に位置している。第１シール部２１の外側は、電極板１５の外縁部１５ｃよりも外側に張り出しており、その先端部分は、第２シール部２２に埋設されている。積層方向Ｄ１に沿って互いに隣り合う第１シール部２１同士は、互いに離間していてもよく、接していてもよい。また、第１シール部２１の外縁部分同士は、例えば熱板溶着などによって互いに接合されていてもよい。電極板１５と第１シール部２１とが重なる領域は、電極板１５と第１シール部２１との接合領域Ｋとなっている。

【0036】

第２シール部２２は、積層体１１及び第１シール部２１の外側に設けられ、蓄電モジュール４の外壁（筐体）を構成している。第２シール部２２は、例えば樹脂の射出成形によって形成され、積層方向Ｄ１に沿って積層体１１の全長にわたって延在している。第２シール部２２は、積層方向Ｄ１を軸方向として延在する矩形の枠状を呈している。第２シール部２２は、例えば、射出成形時の熱によって第１シール部２１の外表面に溶着されている。

【0037】

第１シール部２１及び第２シール部２２は、例えば、耐アルカリ性を有する絶縁性の樹脂である。第１シール部２１を構成する樹脂材料と第２シール部２２を構成する樹脂材料とは互いに相溶可能である。第１シール部２１は、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）からなり、第２シール部２２は、例えば、変性ポリフェニレンエーテル（変性ＰＰＥ）からなる。

【0038】

第１シール部２１及び第２シール部２２は、隣り合う電極の間に内部空間Ｖを形成すると共に内部空間Ｖを封止する。より具体的には、第２シール部２２は、第１シール部２１と共に、積層方向Ｄ１に沿って互いに隣り合うバイポーラ電極１４の間、積層方向Ｄ１に沿って互いに隣り合う負極終端電極１８とバイポーラ電極１４との間、及び積層方向Ｄ１に沿って互いに隣り合う正極終端電極１９とバイポーラ電極１４との間をそれぞれ封止している。

【0039】

これにより、隣り合うバイポーラ電極１４の間、負極終端電極１８とバイポーラ電極１４との間、及び正極終端電極１９とバイポーラ電極１４との間には、それぞれ気密に仕切られた内部空間Ｖが形成されている。この内部空間Ｖには、例えば水酸化カリウム水溶液等のアルカリ溶液を含む電解液（不図示）が収容されている。電解液は、セパレータ１３、正極活物質層１６、及び負極活物質層１７内に含浸されている。

【0040】

シール部材１２には、積層体１１の互いに隣り合うバイポーラ電極１４の間の複数の内部空間Ｖとシール部材１２の外周部とに連通する連通部４０が形成されている。連通部４０は、積層方向Ｄ１に交差（ここでは、直交）する方向に延びている。連通部４０は、各内部空間Ｖに電解液を注入するための注液口として機能すると共に、電解液が注入された後は、圧力調整弁（不図示）の接続口として機能する。

【0041】

次に、上述した蓄電モジュール４の製造方法及び入れ子ブロックの製造方法について説明する。図３は、蓄電モジュールの製造方法を示すフローチャートである。蓄電モジュール４の製造方法は、図３に示される工程Ｓ１～Ｓ７を含み得る。以下、図３、図４、図５（Ａ）、図５（Ｂ）、図６、図７及び図８を参照し、各工程Ｓ１～Ｓ７について説明する。図４、図５（Ａ）、図５（Ｂ）及び図６は、入れ子ブロック５０を示す図である。図７は、入れ子型７０を示す図である。図８は、実施形態に係る蓄電モジュールの製造方法の成形工程における積層体１１、入れ子型７０及び射出成形用金型Ｍを示す縦断面図である。

【0042】

（第１シール部形成工程）
図３に示めされるように、まず、バイポーラ電極１４、負極終端電極１８、及び正極終端電極１９の電極板１５の外縁部１５ｃに第１シール部２１を形成する第１シール部形成工程が行われる（工程Ｓ１）。この第１シール部形成工程では、各電極板１５の一方面１５ａ側の外縁部１５ｃに枠状の第１シール部２１が形成される。第１シール部形成工程では、例えば、枠状に形成された樹脂シートからなる第１シール部２１が準備される。枠状の第１シール部２１には、枠の内縁部から外縁部まで延在する溝である連通部４０が設けられている。その枠状の第１シール部２１が溶着により外縁部１５ｃに取り付けられる。これにより、第１シール部２１を外縁部１５ｃに形成することができる。

【0043】

（セパレータ取付工程）
第１シール部形成工程に続いて、バイポーラ電極１４及び正極終端電極１９の電極板１５にセパレータ１３を取り付けるセパレータ取付工程が行われる（工程Ｓ２）。このセパレータ取付工程では、セパレータ１３がバイポーラ電極１４及び正極終端電極１９の電極板１５に対して予め設定された位置に取り付けられる。

【0044】

（電極積層工程）
セパレータ取付工程に続いて、図８に示されるように、複数のバイポーラ電極１４、負極終端電極１８、及び正極終端電極１９を積層する電極積層工程が行われる（工程Ｓ３）。この電極積層工程では、まず、第１シール部２１及びセパレータ１３が設けられた正極終端電極１９が積層冶具上に載置される。その後、正極終端電極１９上に、バイポーラ電極１４にセパレータ１３が取り付けられた複数（例えば２３個）の電極ユニット３０が積層される。最後に、バイポーラ電極１４上に、第１シール部２１が設けられた負極終端電極１８（図２参照）が積層される。これにより、複数の電極ユニット３０を備える積層体１１が得られる。

【0045】

（配置工程）
電極積層工程に続いて、図８に示されるように、入れ子ブロック５０のプレート５１Ａ，５１Ｂが積層体１１の内部空間Ｖのそれぞれに挿入された状態で、入れ子型７０及び積層体１１を射出成形用金型Ｍに配置する配置工程が行われる（Ｓ４）。この配置工程では、積層体１１には、複数の入れ子ブロック５０が取り付けられる。入れ子型７０のプレート５１Ａ，５１Ｂの総数は、内部空間Ｖの数と同じである。枠状の第１シール部２１の内縁から外縁に至る連通部４０に、図４、図５（Ａ）、図５（Ｂ）、図６及び図７に示されるような入れ子ブロック５０のプレート５１Ａ，５１Ｂが配置される。入れ子ブロック５０及び入れ子型７０の詳細については後述する。

【0046】

（成形工程）
配置工程に続いて、図８に示されるように、配置工程により配置された入れ子型７０及び射出成形用金型Ｍを用いた射出成形によりシール部材１２を形成する成形工程が行われる（Ｓ５）。この成形工程では、例えば射出成形機等の蓄電モジュールの製造装置を用いて、第２シール部２２が形成される。成形工程では、入れ子型７０の入れ子ブロック５０のプレート５１Ａ，５１Ｂが積層体１１の内部空間Ｖ及び第１シール部２１の連通部４０に挿入され、入れ子型７０が積層体１１とともに射出成形用金型Ｍ内に取り付けられた状態で、第１シール部２１の周囲に第２シール部２２が形成されることにより、シール部材１２が形成される。

【0047】

成形工程では、射出成形用金型Ｍのゲート（不図示）から射出成形用金型Ｍ内の空隙部Ｍａに樹脂材料が流し込まれることによって、空隙部Ｍａに対応する形状を有する第２シール部２２が形成される。入れ子型７０の入れ子ブロック５０のプレート５１Ａ，５１Ｂは、第２シール部２２の形成時に第１シール部２１の連通部４０の閉塞を防止するだけでなく、第１シール部２１の連通部４０に連通する連通部４０を第２シール部２２に形成することができる。なお、第２シール部２２を形成する工程は、例えば、形状が異なる複数種類の入れ子型７０及び射出成形用金型Ｍをそれぞれ用いて複数回の射出成形により行われてもよい。

【0048】

（離型工程）
成形工程に続いて、成形工程により形成されたシール部材１２及び積層体１１から、入れ子型７０及び射出成形用金型Ｍを離型させる離型工程が行われる（Ｓ６）。離型工程では、積層体１１の連通部４０から入れ子型７０の入れ子ブロック５０のプレート５１Ａ，５１Ｂが抜き取られる。これにより、射出成形により形成されるシール部材１２に積層体１１の互いに隣り合うバイポーラ電極１４の間の複数の内部空間Ｖとシール部材１２の外周部とに連通する連通部４０が形成される。第２シール部２２の連通部４０は、枠状の第２シール部２２の内面から外面まで貫通している。その結果、連通部４０が形成されたシール部材１２が得られる。

【0049】

（電解液注入工程）
離型工程に続いて、シール部材１２の連通部４０（第１シール部２１の連通部４０及び第２シール部２２の連通部４０）を通じて内部空間Ｖに電解液を注入する電解液注入工程が行われる（工程Ｓ７）。その後、シール部材１２の連通部４０に圧力調整弁が取り付けられることによって、内部空間Ｖが封止される。このようにして、蓄電モジュール４が製造される。

【0050】

続いて、入れ子ブロック５０及び入れ子型７０の詳細について説明する。上述したように、本実施形態の入れ子型７０は、電極板１５と電極板１５の一方面１５ａに設けられた正極活物質層１６と電極板１５の他方面１５ｂに設けられた負極活物質層１７とを有する複数のバイポーラ電極１４がセパレータ１３を介して積層された積層体１１と、積層体１１の外周部１１ａを取り囲むように設けられたシール部材１２とを備える蓄電モジュール４の製造において、射出成形により形成されるシール部材１２に積層体１１の互いに隣り合うバイポーラ電極１４の間の複数の内部空間Ｖとシール部材１２の外周部とに連通する連通部４０が形成されるように射出成形用金型Ｍに配置される。

【0051】

図７及び図８に示めされるように、入れ子型７０は、複数の入れ子ブロック５０を備える。入れ子ブロック５０は、積層方向Ｄ１の直交する直交方向Ｄ２に並んで一体化された状態で射出成形用金型Ｍに配置される。図７に示されるように、直交方向Ｄ２に互いに隣り合う入れ子ブロック５０のそれぞれの間には、ブロック間部材６２，６３が配置される。直交方向Ｄ２の一端側に配置された入れ子ブロック５０のさらに一端側には外側部材６４が配置され、直交方向Ｄ２の他端側に配置された入れ子ブロック５０のさらに他端側には外側部材６４が配置される。直交方向Ｄ２に入れ子ブロック５０、ブロック間部材６２，６３及び外側部材６４が配置された状態で、一対の拘束板６１が入れ子ブロック５０、ブロック間部材６２，６３及び外側部材６４を挟み込み保持することで、複数の入れ子ブロック５０を備えた入れ子型７０は一体化されている。

【0052】

図４、図５（Ａ）、図５（Ｂ）及び図６に示されるように、入れ子ブロック５０のそれぞれは、複数のプレート５１Ａ，５１Ｂと、少なくとも１つのプレート間部材５２と、第１外側部材５３と、第２外側部材５４と、ピン５５を有する。プレート５１Ａ，５１Ｂは、積層体１１の積層方向Ｄ１に並んで配置され、積層体１１の内部空間Ｖにそれぞれ挿入される。プレート５１Ａ，５１Ｂは、例えば、積層体１１の複数の連通部４０における任意の連通部４０の中に配置される先端部５１ｔを有する。先端部５１ｔの厚さは、例えば、０．５ｍｍ以下である。プレート５１Ａ，５１Ｂは、ピン５５を挿通させるための孔部５１ｈを有する。プレート５１Ａ及びプレート５１Ｂの形状は同一である。なお、本実施形態の入れ子ブロック５０は、２つのプレート５１Ａ，５１Ｂを有するが、３以上のプレート５１Ａ，５１Ｂを有していてもよい。

【0053】

プレート間部材５２は、積層方向Ｄ１に隣り合う一対のプレート５１Ａ，５１Ｂの間にそれぞれ一体化された状態で配置される。一体化された状態で配置されるとは、少なくとも、隣り合うプレート５１Ａとプレート５１Ｂとの間に配置される直前には一体化された部材であることを意味し、配置される直前には分割された部材であり、配置された後に一体化される物を含まない。図６に示されるように、プレート間部材５２は、プレート５１Ａを収容するためのスロット部５２ｓを有する。プレート間部材５２は、ピン５５を挿通させるための孔部５２ｈを有する。なお、本実施形態の入れ子ブロック５０は、２つのプレート５１Ａ，５１Ｂに対して１つのプレート間部材５２を有するが、３以上のプレート５１Ａ，５１Ｂの数量に対して１つだけ少ない数量のプレート間部材５２を有していてもよい。

【0054】

第１外側部材５３は、積層方向Ｄ１に並ぶ複数のプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、一端側に配置されるプレート５１Ａのプレート間部材５２と反対側に配置される。第１外側部材５３は、ピン５５を挿通させるための孔部５３ｈを有する。第２外側部材５４は、積層方向Ｄ１に並ぶ複数のプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、他端側に配置されるプレート５１Ｂのプレート間部材５２と反対側に配置される。第２外側部材５４は、ピン５５を挿通させるための孔部５４ｈを有する。また、第２外側部材５４は、プレート５１Ｂを収容するためのスロット部５４ｓを有する。入れ子ブロック５０は、第１外側部材５３と第２外側部材５４とがプレート間部材５２とともにプレート５１Ａ，５１Ｂを挟み込み保持することで一体化されている、孔部５１ｈ，５２ｈ，５３ｈ，５４ｈにピン５５が挿通されている。

【0055】

入れ子ブロック５０は、例えば、金属製である。プレート５１Ａ，５１Ｂの硬さは、プレート間部材５２、第１外側部材５３及び第２外側部材５４のいずれのロックウェル硬さ（ＨＲＣ）よりも大きい。

【0056】

本実施形態の入れ子ブロック５０の製造時には、スロット部５２ｓにプレート５１Ａが収容されつつ、積層体１１の積層方向Ｄ１に並んで配置され、積層体１１の内部空間Ｖにそれぞれ挿入される複数のプレート５１Ａ，５１Ｂの積層方向Ｄ１に隣り合う一対のプレート５１Ａ，５１Ｂの間にそれぞれ少なくとも１つのプレート間部材５２を一体化された状態で配置するプレート間部材配置工程が行われる。

【0057】

また、本実施形態の入れ子ブロック５０の製造時には、スロット部５２ｓにプレート５１Ａが収容されつつ、積層方向Ｄ１に並ぶ複数のプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、一端に配置されるプレート５１Ａのプレート間部材５２とは反対側に第１外側部材５３を配置する第１外側部材配置工程が行われる。また、本実施形態の入れ子ブロック５０の製造時には、スロット部５４ｓにプレート５１Ｂが収容されつつ、積層方向Ｄ１に並ぶ複数のプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、他端に配置されるプレート５１Ｂのプレート間部材５２とは反対側に第２外側部材５４を配置する第２外側部材配置工程が行われる。プレート間部材配置工程、第１外側部材配置工程及び第２外側部材配置工程はどのような順序で行われてもよい。

【0058】

プレート間部材配置工程により配置されたプレート間部材５２とともに、第１外側部材配置工程により配置された第１外側部材５３と、第２外側部材配置工程により配置された第２外側部材５４とにより、複数のプレート５１Ａ，５１Ｂを挟み込み保持し、プレート５１Ａ，５１Ｂ、プレート間部材５２、第１外側部材５３及び第２外側部材５４を一体化する一体化工程が行われる。孔部５１ｈ，５２ｈ，５３ｈ，５４ｈにピン５５が挿通されることにより、プレート５１Ａ，５１Ｂ、プレート間部材５２、第１外側部材５３及び第２外側部材５４が一体化され、本実施形態の入れ子ブロック５０が製造される。ピン５５に代えて、例えばボルト等の他の部材が用いられてもよい。本実施形態の入れ子ブロック５０及び入れ子型７０では、個々の入れ子ブロック５０のプレート５１Ａ，５１Ｂのみが着脱可能及び交換可能である。

【0059】

本実施形態において、複数のバイポーラ電極１４がセパレータ１３を介して積層された積層体１１と、積層体１１の外周部１１ａを取り囲むように設けられたシール部材１２とを備える蓄電モジュール４の製造において、射出成形により形成されるシール部材１２に積層体１１の互いに隣り合うバイポーラ電極１４の間の内部空間Ｖとシール部材１２の外周部とに連通する連通部４０が形成されるように射出成形用金型Ｍに配置される入れ子型７０では、積層体１１の積層方向Ｄ１に並んで配置され、積層体１１の複数の内部空間Ｖにそれぞれ挿入される複数のプレート５１Ａ，５１Ｂと、積層方向Ｄ１に隣り合う一対のプレート５１Ａ，５１Ｂの間にそれぞれ配置される少なくとも１つのプレート間部材５２と、積層方向Ｄ１に並ぶプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、一端に配置されるプレート５１Ａのプレート間部材５２の反対側に配置される第１外側部材５３と、積層方向Ｄ１に並ぶプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、他端に配置されるプレート５１Ｂのプレート間部材５２の反対側に配置される第２外側部材５４とを有する入れ子ブロック５０を備え、入れ子ブロック５０は、第１外側部材５３と第２外側部材５４とがプレート間部材５２とともに複数のプレート５１Ａ，５１Ｂを挟み込み保持することで一体化されているため、第１外側部材５３と第２外側部材５４とによる挟み込み保持を緩めるだけで、プレート５１Ａ，５１Ｂの損傷時に個々のプレート５１Ａ，５１Ｂの交換が可能である。そのため、蓄電モジュール４の製造において、コストを削減し、生産性を向上させることができる。

【0060】

また、本実施形態では、隣り合う２つのプレート５１Ａ，５１Ｂの間に設けられた１つの一体化されたプレート間部材５２が、その隣り合う２つのプレート５１Ａ，５１Ｂの保持部材を兼ねるので、プレート５１Ａ，５１Ｂのそれぞれを一対の保持部材で挟み込み、それを積層する場合に比べて入れ子ブロック５０の部品点数を低減することができる。

【0061】

また、本実施形態によれば、入れ子型７０は複数の入れ子ブロック５０を備え、複数のプレート５１Ａ，５１Ｂを備えた入れ子ブロック５０のそれぞれは、積層方向Ｄ１と直交する直交方向Ｄ２に並んで一体化された状態で射出成形用金型Ｍに配置されるが、複数の入れ子ブロック５０が一体化されているため、複数の入れ子ブロック５０を射出成形用金型Ｍに対して一度に着脱でき、また、プレート５１Ａ，５１Ｂの損傷時に入れ子ブロック５０ごとに個々のプレート５１Ａ，５１Ｂの交換が可能であるため、多くの入れ子ブロック５０及び多くのプレート５１Ａ，５１Ｂを備えた入れ子型７０を用いた蓄電モジュール４の製造において、製造のコストを削減し、生産性を向上させることができる。

【0062】

また、本実施形態によれば、蓄電モジュール４の製造方法において、配置工程では、入れ子ブロック５０のプレート５１Ａ，５１Ｂが積層体１１の内部空間Ｖのそれぞれに挿入された状態で本実施形態の入れ子型７０及び積層体１１が射出成形用金型Ｍに配置され、成形工程では、配置工程により配置された本実施形態の入れ子型７０及び射出成形用金型Ｍを用いた射出成形によりシール部材１２が形成され、離型工程では、成形工程により形成されたシール部材１２及び積層体１１から本実施形態の入れ子型７０及び射出成形用金型Ｍが離型させられるが、本実施形態の入れ子型７０はプレート５１Ａ，５１Ｂの損傷時に個々のプレート５１Ａ，５１Ｂの交換が可能であるため、蓄電モジュール４の製造において、コストを削減し、生産性を向上させることができる。

【0063】

また、本実施形態によれば、蓄電モジュール４の製造で射出成形用金型Ｍに配置される入れ子型７０の入れ子ブロック５０の製造方法において、プレート間部材配置工程により、積層体１１の積層方向Ｄ１に並んで配置され、積層体１１の内部空間Ｖにそれぞれ挿入される複数のプレート５１Ａ，５１Ｂの隣り合う一対のプレート５１Ａ，５１Ｂの間にそれぞれ少なくとも１つのプレート間部材５２が配置され、第１外側部材配置工程により、積層方向Ｄ１に並ぶプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、一端に配置されるプレート５１Ａのプレート間部材５２の反対側に第１外側部材５３が配置され、第２外側部材配置工程により、積層方向Ｄ１に並ぶプレート５１Ａ，５１Ｂのうち、他端に配置されるプレート５１Ｂのプレート間部材５２の反対側に第２外側部材５４が配置され、一体化工程により、プレート間部材５２とともに、第１外側部材５３と第２外側部材５４とにより、複数のプレート５１Ａ，５１Ｂが挟み込み保持され、プレート５１Ａ，５１Ｂ、プレート間部材５２、第１外側部材５３及び第２外側部材５４が一体化させられため、第１外側部材５３と第２外側部材５４とによる挟み込み保持を緩めるだけで、プレート５１Ａ，５１Ｂの損傷時に個々のプレート５１Ａ，５１Ｂの交換が可能であるため、蓄電モジュール４の製造において、コストを削減し、生産性を向上させることができる。

【0064】

また、本実施形態によれば、入れ子ブロック５０の製造方法において、隣り合う２つのプレート５１Ａ，５１Ｂの間に設けられた１つの一体化されたプレート間部材５２が、その隣り合う２つのプレート５１Ａ，５１Ｂの保持部材を兼ねるので、プレート５１Ａ，５１Ｂのそれぞれを一対の保持部材で挟み込み、それを積層する場合に比べて入れ子ブロック５０の部品点数を低減することができる。

【0065】

以上、本発明の好適な実施形態について詳細に説明されたが、本発明は上記実施形態に限定されない。

【符号の説明】

【0066】

１…蓄電装置、２…蓄電モジュール積層体、３…拘束部材、４…蓄電モジュール、５…導電板、５ａ…流路、６…正極端子、７…負極端子、８…エンドプレート、８ａ…挿通孔、９…締結ボルト、１０…ナット、１１…積層体、１１ａ…外周部、１２…シール部材、１３…セパレータ、１４…バイポーラ電極、１５…電極板、１５ａ…一方面、１５ｂ…他方面、１５ｃ…外縁部、１６…正極活物質層、１７…負極活物質層、１８…負極終端電極、１９…正極終端電極、２１…第１シール部、２２…第２シール部、３０…電極ユニット、４０…連通部、５０…入れ子ブロック、５１Ａ，５１Ｂ…プレート、５１ｔ…先端部、５１ｈ…孔部、５２…プレート間部材、５２ｈ…孔部、５２ｓ…スロット部、５３…第１外側部材、５３ｈ…孔部、５４…第２外側部材、５４ｈ…孔部、５４ｓ…スロット部、５５…ピン、６１…拘束板、６２，６３…ブロック間部材、６４…外側部材、７０…入れ子型、Ｆ…フィルム、Ｄ１…積層方向、Ｄ２…直交方向、Ｖ…内部空間、Ｍ…射出成形用金型、Ｍａ…空隙部。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】