特許 7194637 放射性核種製造装置、および、放射性核種製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-12-14

(45)【発行日】2022-12-22

(54)【発明の名称】放射性核種製造装置、および、放射性核種製造方法

(51)【国際特許分類】

   G21G 1/12 20060101AFI20221215BHJP

   G21K 5/08 20060101ALI20221215BHJP

   G21G 4/08 20060101ALI20221215BHJP

【ＦＩ】

G21G1/12

G21K5/08 C

G21G4/08 G

G21G4/08 T

【請求項の数】 14

(21)【出願番号】P 2019089200

(22)【出願日】2019-05-09

(65)【公開番号】P2020183926

(43)【公開日】2020-11-12

【審査請求日】2022-01-24

(73)【特許権者】

【識別番号】000005108

【氏名又は名称】株式会社日立製作所

(74)【代理人】

【識別番号】110000888

【氏名又は名称】弁理士法人山王坂特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】田所 孝広

(72)【発明者】

【氏名】上野 雄一郎

(72)【発明者】

【氏名】可児 祐子

【審査官】後藤 大思

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１６－０８０５７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１７／１３５１９６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００２－２２１６００（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００７－５３６５３３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表平０５－５０６０９３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｇ２１Ｇ １／００－７／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

原料を含む流体を循環させる循環路と、
前記循環路の少なくとも一部に放射線を照射し、前記原料から第１の放射性核種を生じさせる放射線発生装置と、
前記循環路を循環している流体から、前記第１の放射性核種および前記第１の放射性核種から生じた第２の放射性核種のうちの少なくとも一部を含む物質を取り出し、残りの原料を含む流体を前記循環路に戻す分離装置とを有し、
前記原料は、ラジウム２２６(Ra-226)であり、前記第１の放射性核種は、ラジウム２２５(Ra-225)であり、前記第２の放射性核種はアクチニウム２２５(Ac-225)であることを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項2】

請求項１に記載の放射性核種製造装置であって、前記放射線発生装置は、加速した電子線を出射する電子線加速器と、前記電子線加速器から出射される電子線の照射される位置に制動放射線用ターゲットを保持する保持部とを含み、前記電子線を照射された前記制動放射線用ターゲットから生じる制動放射線を前記流体に照射することを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項3】

請求項１に記載の放射性核種製造装置であって、前記流体は、前記原料を溶媒に溶解した溶液、前記原料を溶媒に分散させた分散溶液、および、前記原料をガスに分散させた分散ガスのうちのいずれかであることを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項4】

原料を含む流体を循環させる循環路と、
前記循環路の少なくとも一部に放射線を照射し、前記原料から第１の放射性核種を生じさせる放射線発生装置と、
前記循環路を循環している流体から、前記第１の放射性核種および前記第１の放射性核種から生じた第２の放射性核種のうちの少なくとも一部を含む物質を取り出し、残りの原料を含む流体を前記循環路に戻す分離装置とを有し、
前記循環路の一部は、前記流体が流れる方向が直線状の領域を有し、
前記放射線発生装置の出射する放射線の中心軸は、前記循環路の前記直線状の領域内を通過するように前記放射線発生装置が配置されていることを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項5】

請求項１に記載の放射性核種製造装置であって、前記循環路には、前記流体に含まれる放射性核種が崩壊することにより生成される気体状の核種を、放出する放出口が設置されていることを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項6】

原料を含む流体を循環させる循環路と、
前記循環路の少なくとも一部に放射線を照射し、前記原料から第１の放射性核種を生じさせる放射線発生装置と、
前記循環路を循環している流体から、前記第１の放射性核種および前記第１の放射性核種から生じた第２の放射性核種のうちの少なくとも一部を含む物質を取り出し、残りの原料を含む流体を前記循環路に戻す分離装置とを有し、
前記循環路の少なくとも一部は、電子線を照射されることにより制動放射線を発生する材料によって構成され、
前記放射線発生装置は、加速した電子線を出射する電子線加速器であり、前記電子線を、前記制動放射線を発生する材料で構成された前記循環路に向かって出射し、前記循環路の流れる流体に制動放射線を照射することを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項7】

請求項１に記載の放射性核種製造装置であって、前記循環路に備えられたポンプと、前記ポンプを制御する制御部とをさらに有し、
前記制御部は、ポンプの運転及び停止の時間、および、ポンプ運転時の流量の少なくとも一方を調整することを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項8】

請求項１に記載の放射性核種製造装置であって、前記循環路には、前記流体を冷却する冷却部が備えられていることを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項9】

請求項２に記載の放射性核種製造装置であって、前記放射線発生装置は、複数台であり、それぞれの前記放射線発生装置は、前記循環路の異なる部分に制動放射線を照射することを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項10】

原料を含む流体を循環させる循環路と、
前記循環路の少なくとも一部に放射線を照射し、前記原料から第１の放射性核種を生じさせる放射線発生装置と、
前記循環路を循環している流体から、前記第１の放射性核種および前記第１の放射性核種から生じた第２の放射性核種のうちの少なくとも一部を含む物質を取り出し、残りの原料を含む流体を前記循環路に戻す分離装置とを有し、
前記循環路には、前記分離装置を迂回する迂回路が備えられていることを特徴とする放射性核種製造装置。

【請求項11】

原料を含む流体を循環路に沿って循環させながら、循環路の途中で放射線を前記流体に照射することにより前記原料から第１の放射性核種を前記流体中に生じさせ、
前記流体を循環路に沿って循環させながら、前記流体の中から、前記第１の放射性核種および前記第１の放射性核種から生じた第２の放射性核種のうちの少なくとも一部を含む物質を取り出し、残りの原料を含む流体を再び前記循環路に戻して循環させ、
前記原料は、ラジウム２２６(Ra-226)であり、前記第１の放射性核種は、ラジウム２２５(Ra-225)であり、前記第２の放射性核種はアクチニウム２２５(Ac-225)であることを特徴とする放射性核種製造方法。

【請求項12】

請求項１１に記載の放射性核種製造方法であって、前記放射線は、加速した電子をターゲットに照射することにより生じさせた制動放射線であることを特徴とする放射性核種製造方法。

【請求項13】

請求項１１に記載の放射性核種製造方法であって、前記原料は、モリブデン１００(Mo-100)または三酸化モリブデン１００であり、前記第１の放射性核種はモリブデン９９(Mo-99)であり、前記第２の放射性核種はテクネチウム９９ｍ(Te-99m)であることを特徴とする放射性核種製造方法。

【請求項14】

請求項１１に記載の放射性核種製造方法であって、前記流体は、前記原料を溶媒に溶解した溶液、前記原料を溶媒に分散させた分散溶液、および、前記原料をガスに分散させた分散ガスのうちのいずれかであることを特徴とする放射性核種製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、加速器を利用した放射性核種の製造装置に係り、特に、治療用薬剤の原料として需要の大きいアクチニウム２２５（Ac-225）に代表されるアルファ線を放出する放射性核種を、小型軽量な装置で効率良く製造することが可能な放射性核種の製造装置に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、治療用薬剤の原料核種として研究開発に利用されているアルファ線を放出する核種であるアクチニウム２２５（Ac-225）は、親核種であるトリウム２２９（Th-229）からの崩壊によって生産されている。現在、臨床に利用可能なのAc-225を供給可能な施設は、ドイツのカールスルーエにある超ウラン元素研究所(ITU:Institute for Transuranium Elements)、米国オークリッジ国立研究所(ORNL:Oak Ridge National Laboratory)、及び、ロシアのオブニンスクにあるロシア国立科学センタ物理エネルギ研究所(IPPE:Institute of Physics and Power Engineering)の世界に3カ所のみである。

【0003】

Th-229は自然界には無く、ウラン２３３（U-233）からの崩壊により生成されるが、核防護の関係で、U-233が今後製造されないことから、世界での生産可能量は、現在、世界で保有されているU-233の崩壊により生成されるTh-229の崩壊により生成される量のみとなっている。この量は、臨床前試験等に用いるには十分であるが、今後、大量に不足することが予想されており、加速器を用いた製造が望まれている。

【0004】

加速器を用いたAc-225製造に関しては、天然に存在するラジウム２２６(Ra-226)に、サイクロトロンで加速された陽子を照射し、照射された陽子１個に対し２個の中性子を放出させるRa-226(p,2n)Ac-225反応を利用する製造方法が特許文献１等により知られている。また、この製造方法の試験は、ORNLや量子科学技術研究開発機構において進められているが、商用化はされていない。サイクロトロンを用いた製造方法は、加速された陽子のRa-226ターゲット中での飛程が短いため、Ra-226ターゲットを厚くしても大量製造ができないという課題がある。また、この製造方法は、加速された陽子のエネルギーのほとんどをターゲット中で失うため、ターゲットの温度が上昇するが、その除熱は困難であるため、大量製造のために電流値やエネルギーを向上させることができない等の課題がある。

【0005】

加速器を用いたAc-225の別の製造方法として、Ra-226ターゲットに高速中性子を照射し、照射した中性子１個に対して中性子２個を放出させるRa-226(n,2n)Ra-225反応によりラジウム２２５(Ra-225)製造し、得られたRa-225のベータ崩壊によってAc-225を製造する手法が検討されている。加速した中性子は、サイクロトロンにより加速した重陽子を、炭素のターゲットやトリチウムを吸蔵させた金属等のターゲットに照射することにより発生させる。高速中性子は、Ra-226中での飛程が長い。よって、原料であるRa-226を厚くすることにより、Ac-225を大量に製造できるが、大量に発生する高速中性子の遮蔽が必要なため、装置が大型になってしまうという課題がある。また、大量の高速中性子により、装置構造物全体が強く放射化されてしまうという課題もある。

【0006】

一方、特許文献２には、Ac-225を含むRa-226ターゲットを硝酸に溶解した後、クロマトグラフィを用いてAc-225をRa-226から分離抽出する精製方法が開示されている。

【0007】

特許文献３、４には、小型の電子線加速器で加速された電子を制動放射線用ターゲットに照射して制動放射線（γ線）を発生させ、発生した制動放射線を原料に照射する方法が開示されている。これにより、（γ,ｎ）反応によって、原料から中性子を放出させ、所望の放射性核種を製造することができる。この製造方法により、モリブデン１００(Mo-100)を原料としてモリブデン９９(Mo-99)を生成できる。さらにMo-99のベータ崩壊により、テクネチウム９９ｍ(Te-99m)を製造できる。Te-99mは、単一格子放射断面撮像装置（SPECT）での撮像の際に被検体に投与される等の用途に用いられる。

【0008】

上記特許文献３、４の装置は、生成したTe-99mを取り出すために、原料を加熱し、気化した酸化テクネリウムをガスで流して移動させ、ガスから参加テクネリウムを分離する構成である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0009】

【文献】特表２００７－５０８５３１号公報

【文献】特開２００９－５２７７３１号公報

【文献】特開２０１５－９９１１７号公報

【文献】特開２０１６－８０５７４号公報

【発明の開示】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

特許文献１等に記載の陽子や中性子を原料ターゲットに照射することにより所望の放射性核種を生じさせる方法は、原料ターゲットの温度が上昇する。このため、原料ターゲットの冷却が必要であるが、加速器から陽子や中性子が照射されている最中の原料ターゲットを冷却するのは容易ではない。このため、連続照射を行うことは難しい。また、所望の放射性核種は、板状等の原料ターゲットの表面や内部に生じるため、抽出するためには原料ターゲットを取り出して溶解する必要があり、その間、陽子等の照射を停止させる必要がある。

【0011】

また、特許文献３，４の方法は、原料ターゲットを制動放射線が照射される位置に配置したままの状態で、取り出したい放射性核種の沸点以上に加熱し、気化した放射性核種をガスで流して分離する。放射線が照射されている最中の原料ターゲットを、取り出したい放射性核種の沸点以上まで加熱するのは容易ではない。そのため、原料へ放射線の連続照射しながら、放射線核種を取り出すことは難しい。また、取り出したい放射性核種の沸点が、原料の沸点よりも高い必要があり、原料と取り出す放射性核種との組み合わせが限られる。

【0012】

上記のような理由により、特許文献１、３および４の製造方法は製造効率を向上させることは難しかった。

【0013】

本発明の目的は、効率よく放射性核種を製造することにある。

【課題を解決するための手段】

【0014】

上記の目的を達成するために、本発明の放射性核種製造装置は、原料を含む流体を循環させる循環路と、循環路の少なくとも一部に放射線を照射し、原料から第１の放射性核種を生じさせる放射線発生装置と、循環路を循環している流体から、第１の放射性核種および第１の放射性核種から生じた第２の放射性核種のうちの少なくとも一部を含む物質を取り出し、残りの原料を含む流体を循環路に戻す分離装置とを有する。

【発明の効果】

【0015】

本発明によれば、原料を含む流体を循環させることにより、放射線が照射される位置に原料を供給できるとともに、照射後には照射位置から分離装置まで移動させて所望の放射性核種を分離できる。また、循環中の流体を、放射線の照射位置とは異なる位置で冷却または加熱して温度管理できるため、所定の温度で放射性核種を効率よく製造することができる。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】本発明の実施形態１の放射性核種製造装置の構成を示すブロック図である。

【図2】Ra-226にガンマ線を照射して、中性子を１個発生させる反応の反応断面積の理論値を示すグラフである。

【図3】本発明の実施形態２の放射性核種製造装置の構成を示すブロック図である。

【図4】本発明の実施形態３の放射性核種製造装置の構成を示すブロック図である。

【図5】本発明の実施形態４の放射性核種製造装置の構成を示すブロック図である。

【図6】本発明の実施形態４の放射性核種製造装置におけるポンプの流量調整の一例である。

【図7】本発明の実施形態５の放射性核種製造装置の構成を示すブロック図である。

【図8】本発明の実施形態６の放射性核種製造装置の構成を示すブロック図である。

【図9】Ra-226を含む流体２０に、Ra-225の半減期よりも短い20時間だけ制動放射線１２を照射した場合の、流体２０中のRa-225とAc-225の量の一例を示すグラフである。

【図10】Ra-226を含む流体２０に、Ra-225の半減期よりも短い20時間だけ制動放射線１２を照射した後、間欠的にAc-225を分離した場合の、流体２０中のRa-225とAc-225の量の一例を示すグラフである。

【図11】本発明の実施形態６の放射性核種製造装置の循環ループ２１を移動させて、他の原料核種１５の製造を行う例を説明する図である。

【発明を実施するための形態】

【0017】

本発明の一実施形態について説明する。

【0018】

本実施形態の放射性核種製造装置は、図１に示すように、原料を含む流体２０を循環させる循環路２１と、放射線発生装置５０と、分離装置３０とを備えて構成される。

【0019】

本実施形態では、この製造装置により、原料を含む流体２０を循環路２１に沿って循環させながら、循環路の途中で放射線発生装置５０から放射線１２を流体２０に照射し、流体２０中で原料から第１の放射性核種を生じさせる。さらに、流体２０を循環路２１に沿って循環させながら、分離装置３０は、流体２０の中から、第１の放射性核種および第１の放射性核種から生じた第２の放射性核種のうちの少なくとも一部を含む物質を取り出し、残りの原料を含む流体２０を再び循環路に戻して循環させる。

【0020】

このように、本実施形態では、原料を含む流体２０を循環させながら、その途中で放射線を照射し、さらに、所望の放射性核種を取り出し、残りの原料を再び循環路に戻すことにより、原料を含む流体２０を常に循環させながら、連続して放射線を照射して所望の放射性核種を生じさせ、生じた放射性核種を流体２０から取り出すことができる。よって、放射性核種の製造効率を向上させることができる。

【0021】

また、本実施形態の放射性核種製造装置は、簡単な構成でありながら、放射性核種に変換されなかった原料は繰り返し循環させることができるため、循環路は、原料の供給機構として、かつ、放射性核種を取り出しのための移動機構として、さらには、原料や生成した放射性核種の保管機構としても機能するため、装置構成を簡素化できる。

【0022】

また、本実施形態の放射性核種製造装置では、流体２０を常に循環させることができるため、放射線照射による原料の過度な温度上昇を防ぐことができる。また、循環路の途中であって、放射線が照射されない領域に流体２０の冷却装置や加熱装置を容易に配置することができるため、流体２０の温度を所望の温度まで冷却または加熱することも容易にできる。

【0023】

また、本実施形態の放射性核種製造装置では、流体２０の循環速度や流体２０に含まれる原料濃度を調節したり、放射性核種の取り出し量を調節することにより、放射性核種の製造量を容易に調整することができる。

【0024】

なお、放射線発生装置５０は、放射線を流体２０に照射できるものであればどのようなものでもよく、例えば荷電粒子を加速する加速器を用いることができる。具体的には例えば、電子線加速器、サイクロトロン、シンクロトロンおよびサイクロシンクロトロンを用いることができる。これらのうち加速した電子線を出射する電子線加速器は、他の加速器と比較して小型で簡素な構成とすることができるため小型の放射性核種製造装置に好適である。特に、線形電子線加速器は、小型であるため好適である。

【0025】

例えば、放射線発生装置５０は、電子線加速器１と、電子線加速器から出射された電子線の照射される位置に制動放射線用ターゲット１１を保持する保持部１１ａとを含むものを用いることができる。これにより、電子線を照射された制動放射線用ターゲット１１から生じる制動放射線（γ線）１２を流体２０に照射することができるため、１個の制動放射線（γ線）を原料に照射するにより１個の中性子を発生させる(γ,n)反応によって、原料から放射性核種を製造することができる。

【0026】

循環路２１で循環させる流体２０としては、例えば、原料を溶媒に溶解した溶解溶液、原料を溶媒に分散させた分散溶液、および、原料をガスに分散させた分散ガスのうちのいずれかを用いることができる。

【0027】

原料としては、放射線の照射により放射性核種を生じるものであればどのようなものでもよい。

【0028】

例えば、原料としては、Ra-226（元素記号の後の数字は質量数を示す），Mo-100、Zn-68、Ge-70、Zr-91、Pd-106、Hf-178のうちのいずれか、および、これらの酸化物、窒化物、炭酸塩、水素化物、塩化物、炭化物、具体的には、三酸化モリブデン、酸化亜鉛、炭酸亜鉛、一酸化及び二酸化ゲルマニウム、水素化ゲルマニウム、二酸化ジルコニウム、塩化ジルコニウム、水素化パラジウム、塩化ハフニウム、炭化ハフニウム等を原料として用いることができる。

【0029】

流体２０を原料の溶解溶液とする場合、原料を溶解できる溶媒であればどのようなものを用いてもよい。例えば、原料がRa-226である場合、水溶液、塩酸溶液、または、硝酸溶液を流体２０として用いることができる。

【0030】

流体２０として原料の分散溶液を用いる場合、原料を溶解しない溶媒を用いて、原料粒子を分散させたスラリーを用いることができる。

【0031】

流体２０として分散ガスを用いる場合、原料の微粒子が分散した不活性ガスを用いることができる。また、原料の蒸気を含むガスを流体２０として用いてもよい。

【0032】

具体的には、本実施形態の放射性核種製造装置において、原料がラジウム２２６(Ra-226)であり、その水溶液、塩酸溶液または硝酸溶液を流体２０として用いて、電子線加速器を用いる放射線発生装置から制動放射線を照射することにより、(γ,n)反応により第1の放射性核種としてラジウム２２５(Ra-225)を流体２０中に発生させる構成にすることができる。Ra-225は、流体２０中で崩壊し第２の放射性核種としてアクチニウム２２５(Ac-225)となる。分離装置は、アクチニウム２２５(Ac-225)を流体２０から分離する構成とする。

【0033】

このとき、Ra-226からRa-225を生成する(γ,n)反応の反応断面積(Ra-226(γ,n)Ra-225)は、Ra-226に加速した陽子を照射し、２個の中性子を放出する反応により直接Ac-225を製造する方法(Ra-226(p,2n)Ac-225)の反応断面積と同程度であることから、製造効率も維持できる。

【0034】

また、本実施形態の放射性核種製造装置において、原料がモリブデン１００(Mo-100)または三酸化モリブデン１００であり、その塩酸又は硝酸溶液を流体２０とし、放射線発生装置から中性子線を照射することにより、(ｎ,２n)反応により、第１の放射性核種としてモリブデン９９(Mo-99)を流体２０中に発生させることができる。Mo-99は、崩壊して第２の放射性核種としてテクネチウム９９ｍ(Te-99m）となる。この場合、分離装置３０は、Te-99mを流体２０から分離する構成とする。

【0035】

本実施形態において、分離装置３０は、第１放射性核種および第２放射性核種の少なくとも一部を取り出すことができる構成であれば、どのようなものであってもよい。例えば、分離装置３０として、固定相（または担体）が充てんされたカラムを用い、流体２０にカラムを通過させることにより、クロマトグラフィにより原料と、第１放射性核種または第２放射性核種を分離し、取り出し部３１から第１放射性核種または第２放射性核種を取りだす構成とする。この時、分離後の原料を含む液体は、再び循環ループ２１に戻す。

【0036】

また、分離装置３０は、流体２０に、第１放射性核種および第２放射性核種と結合して沈殿する材料を添加し、沈殿物を集めて回収することにより第１放射性核種および第２放射性核種を取り出し、沈殿しなかった原料を含む液体を循環ループ２１に戻す構造としてもよい。

【0037】

流体２０が分散溶液（スラリー）である場合、分離装置３０は、第１放射性核種または第２放射性核種の沸点以上に加熱して、蒸気を回収して冷却することにより第１放射性核種または第２放射性核種を取り出し、蒸気とならなかった原料に再び溶媒を添加してスラリーとして循環ループ２１に戻す構造としてもよい。

【0038】

また、制動放射線用ターゲット１１としては、電子線１０の照射により制動放射線を生じるものであればどのようなものでもよいが、例えば、タングステン、白金、鉛、ビスマス等の原子番号の大きな金属を用いる。

【0039】

以下、本発明の実施形態を、図面を参照してさらに詳しく説明する。

【0040】

＜＜実施形態１＞＞
実施形態１の放射性核種製造装置の構成を図１に基づいて説明する。

【0041】

本実施形態の放射性核種製造装置は、図１に示したように電子線加速器１で加速された電子線１０を、保持部１１ａで保持された制動放射線用ターゲット１１に照射することで制動放射線（γ線）１２を発生させる。循環路（以下、循環ループと呼ぶ）２１の途中には、流体２０を循環させるポンプ２２と、所望の放射性核種を分離する分離装置３０が配置されている。

【0042】

原料を含む流体（ここでは溶液）２０は、循環ループ２１の中を循環している。

【0043】

原料を含む流体２０は、制動放射線用ターゲット１１に近接配置されている循環ループ２１を通過する際に、制動放射線用ターゲット１１から出射された制動放射線１２の照射を受ける。これにより、１個の制動放射線の照射により1個の中性子を発生させる(γ,n)反応によって、流体２０中の原料核種から第１放射性核種が生成される。

【0044】

生成された放射性核種と原料とを含む流体２０は、さらに循環ループ２１内を移動し、その最中に、第１放射性核種は一部崩壊して第２放射性核種に変わる。流体２０は、分離装置３０に到達し、分離装置３０によって、第１放射性核種および第２放射性核種の少なくとも一部が取り出し部３１から外部に取り出される。取り出されなかった第１放射性核種および第２放射性核種と原料を含む流体は、再び循環ループ２１を通って移動し、制動放射線１２の照射を受ける。

【0045】

上記の反応と分離は、流体２０が循環ループ２１を循環するたびに繰り返される。

【0046】

例えば、原料としてRa-226を用い、流体２０として、原料の水溶液、または、塩酸溶液、または、硝酸溶液を用いることができる。原料Ra-226を含む流体２０は、循環ループ２１を繰り返し循環し、制動放射線１２の照射を受けるたびに、(γ,n)反応により、流体２０中の原料核種Ra-226からRa-225が生成される。生成されたRa-225は、14.8日の半減期でベータ崩壊し、循環している間に一部が子孫核種であるAc-225となる。よって、循環ループ２１を流れている流体２０は、原料Ra-226と生成されたRa-225とAc-225を含む。

【0047】

分離装置３０は、Ac-225をカラム等により取り出す。

【0048】

以上により、本実施形態の製造装置によって、治療用薬剤の原料となるAc-225を製造することができる。

【0049】

図２にRa-226にガンマ線を照射して中性子を1個発生させる反応の反応断面積の理論値を示す。図２より、閾値以上のエネルギーのγ線（放射線）１２をRa-226に照射することにより、Ra-225を生成できることがわかる。

【0050】

電子線加速器１は、同程度の加速エネルギー及び加速電流値であれば、陽子加速器または重粒子加速器と比較して小型化が可能である。また、Ra-226からRa-225を生成する(γ,n)反応の生成断面積は、Ra-226に加速した陽子を照射する方法(Ra-226(p,2n)Ac-225) Ac-225を生成する断面積と同程度である。よって、電子線加速器１を用いる本実施形態の放射性核種製造装置は、陽子加速器または重粒子加速器を用いる放射性核種製造装置よりも小型化することができる。

【0051】

また、電子線形加速器を用いた場合、制動放射線用ターゲットから発生する中性子は比較的少なく、大部分が鉛等での遮蔽が容易な制動放射線であることから、制動放射線用ターゲット及びその周囲の遮蔽を小型にすることが可能であり、したがって、放射性核種製造装置の小型化が可能である。

【0052】

なお、図１では、図示の都合上、電子線加速器１を循環ループ２１よりも小さく表しているが、実際の電子線加速器１は、長さ数ｍであるのに対し、循環ループ２１は、ループの径を１ｍ以内することが可能である。

【0053】

なお、本実施形態において、放射線発生装置として、陽子加速器または重粒子加速器を用いることももちろん可能である。例えば、上述の(Ra-226(p,2n)Ac-225)反応を用いてもよいし、 (Ra-226(n,2n)Ra-225)反応を用いてもよい。

【0054】

本実施形態の放射性核種製造装置において、流体２０中の原料核種であるRa-226の大部分は、制動放射線１２と核反応することなく原料核種として残る。また、制動放射線１２と原料が反応することにより生成されたRa-225は、分離装置３０において、Ra-226から分離精製することは困難であるため、Ra-226とRa-225は、流体２０に含まれた状態で循環する。なお、循環のたびにRa-225にも制動放射線１２が照射されるが、Ra-226と比較して流体２０中のRa-226の量は非常に少ないため、Ra-225と制動放射線による核反応により生成する核種は、微量であり問題とならない。

【0055】

Ra-225は、流体２０が循環ループ２１中を循環中にベータ崩壊してAc-225に壊変し、分離装置３０を流体２０が通過するたびに、Ac-225が分離されて取り出し部３１から取り出される。よって、取出し部３１から、連続的または必要に応じてAc-225を取り出すことが可能であり、循環ループ２１は、原料核種の保管の機能も兼ねることが可能でなる。

【0056】

なお、治療用薬剤の原料として有用なAc-225は、10.0日の半減期で子孫核種であるFr-221となる。Fr-221は、半減期4.9分でAt-217となり、At-217は、半減期32ミリ秒でBi-213となる。Ac-225及びその子孫核種は治療用薬剤の原料として有用であるが、Ra-226及びRa-225は、アルファ線を放出する核種ではないことから治療用薬剤の原料としては不要な核種であり、Ac-225との分離精製が必要である。本実施形態の放射線発生装置は、Ra-226及びRa-225を、Ac-225から分離して再び循環させ、再利用することができる。

【0057】

このように、実施形態１の放射線発生装置は、原料を含む流体を循環させながら放射線を照射することにより、効率よく放射性核種を製造することができる。

【0058】

＜＜実施形態２＞＞
実施形態２の放射性核種製造装置の一例を、図３に基づいて説明する。

【0059】

実施形態２の放射性核種製造装置は、実施形態１の図１の装置と同様の構成であるが、実施形態２では、循環ループ２１に直線領域２１ａを設け、制動放射線１２の中心軸１２ａが、循環ループ２１の直線領域２１ａ内を通過するように、放射線発生装置５０が配置されている点で実施形態１とは異なる。

【0060】

実施形態２の放射性核種製造装置の構成は、制動放射線１２が循環ループ２１内の流体２０内を通過する距離が、図１のように循環ループ２１を横切るように制動放射線を照射する場合よりも長くなるため、流体２０内の原料から生成される第１の放射性核種の量を増加させることができる。これにより、放射性核種を製造効率を高めることができる。以下、さらに詳しく説明する。

【0061】

実施形態１と同様に、実施形態２の放射線発生装置５０は、電子線加速器１によって加速された電子線２を、制動放射線用ターゲット１１に照射することにより、制動放射線を発生する。電子線加速器１から照射される電子線２のように、比較的エネルギーの高い電子線を制動放射線用ターゲット１１に照射した場合、発生する制動放射線１２の強度が最も大きい中心軸１２ａは、電子線の照射軸方向に一致する。

【0062】

そこで、本実施形態２の装置では、循環ループ２１の一部分（直線領域２１ａ）を、その長手方向が、制動放射線１２が強く発生される中心軸１２ａと一致するように設置する。

【0063】

原料を含む流体（溶液）２０中における制動放射線１２の飛程は、陽子または重陽子等の荷電粒子の飛程と比較して、非常に長い。そのため、循環ループ２１の一部分（直線領域２１ａ）を、その長手方向が、制動放射線１２の中心軸１２ａと一致するように設置することにより、循環ループ２１中の原料核種と制動放射線による反応量が増加する。よって、実施形態１で説明した例のように、流体２０が原料としてRa-226を含む場合、実施形態２の製造装置で生成されるRa-225の量は、実施形態１の製造装置よりも増加する。

【0064】

なお、本実施形態では、循環ループ２１に直線状の領域２１ａを設けて、長手方向を制動放射線１２の中心軸１２ａと一致させる構成であったが、この構成に限られず、制動放射線１２が循環ループ２１内を通過する距離を長くするための他の構造を循環ループ２１内に設けることが可能である。例えば、制動放射線１２の強度分布は、電子線１０が制動放射線用ターゲット１１に照射される位置を中心に、電子線１０の軸方向（中心軸１２ａ）が最も強く、中心軸１２ａとのなす角が大きくなるにつれ弱くなるため、中心軸１２ａ方向において、循環ループ２１の径を大きくしても良い。

【0065】

＜＜実施形態３＞＞
実施形態３の放射性核種製造装置の一例を、図４に基づいて説明する。

【0066】

実施形態３の放射性核種製造装置は、実施形態１の装置と同様の構成であるが、循環ループ２１に気体の放出口４０を設けている点が実施形態１とは異なっている。放出口３０を設けたことにより、流体２０に含まれる放射性核種が崩壊することで生成される気体状の核種を放出することができる。これにより、流体２０中に気体が含まれることを抑制でき、流体２０をポンプ２２により安定して循環させることができる。以下、詳しく説明する。

【0067】

放射性核種製造溶液用循環ループ中の原料核種としてRa-226を用いた場合、半減期1600年でアルファ崩壊し、ラドン２２２(Rn-222)を生成する。Rn-222は、希ガス元素に属し、標準状態で単原子分子の気体として存在することが知られている。例えば、流体２０の溶媒が20℃の水であるとすると、Rn-222の水に対する溶解度は、100mlあたり24.5mlであるため、水に溶解されない量のRn-222が循環ループ２１内に発生した場合には、流体２０中に気体として存在することになる。

【0068】

ポンプ２２は、流体２０に気体が混合されている場合、正常に作動しなくなる可能性がある。また、気体の体積は大きいため、流体２０に気体が混ざっていると、制動放射線１２が照射される領域の流体２０に含まれる原料核種Ra-226の量が低減する。このため、原料からRa-225が生成される量が減少してしまう。

【0069】

そこで、本実施形態では、循環ループ２１に放出口４０を設けることにより、流体２０内に含まれる気体を放出する。これにより、流体２０内に気体が混合していることによる、上述のような不都合を解消し、安定して所望の核種を製造することができる。

【0070】

なお、放出口４０から気体を放出は、必ずしも常時行わなくてもよく、Rn-222等の気体の核種の生成量と、流体２０の溶液への気体の溶解度等に応じて、定期的または不定期な放出タイミングで放出してもよい。

【0071】

＜＜実施形態４＞＞
実施形態４の放射性核種製造装置の一例を、図５及び図６に従って説明する。

【0072】

実施形態４の放射性核種製造装置は、実施形態１と同様の構成であるが、循環ループ２１の配管の全部または一部２３が、制動放射線用ターゲット１１の材料で構成され、制動放射線用ターゲット１１を兼用している点で実施形態１とは異なっている。放射線発生装置５０は、電子線１０を、制動放射線を発生する材料で構成された循環ループ２１の配管に向かって照射する。これにより、配管から制動放射線１２が発生し、循環ループ２１の内部を流れる流体２０に照射される。

【0073】

循環ループ２１の制動放射線用ターゲット１１を兼用する配管の全部または一部２３を構成する材料としては、タングステンや白金等の原子番号の大きな金属を用いることができる。

【0074】

このように、循環ループ２１の配管の一部が制動放射線用ターゲット１１を兼用することにより、制動放射線１２が発生される位置（ターゲット１１）と流体２０の原料核種との距離が短くなる。これにより、原料核種に照射される制動放射線１２の強度が強くなるため、所望の放射性核種（例えばRa-225）の生成量が増加する。

【0075】

なお、制動放射線用ターゲット１１では、電子線１０のエネルギーが損失されるため、ターゲット１１の温度が上昇するが、流体２０が循環しているため、流体２０によってターゲット１１を冷却することができる。すなわち、流体２０は、制動放射線用ターゲット１１に接する位置で熱伝導により熱を受け取って、ターゲット１１を兼用していない循環ループ２１の領域で受け取った熱を放熱することにより、ターゲット１１を冷却することができる。

【0076】

また、循環ループ２１の途中に、流体２０を冷却する冷却部２４を配置してもよい。これにより、制動放射線用ターゲット１１を流体２０により効率よく冷却することができる。

【0077】

また、冷却部２４に変えて、加熱および冷却の両方の機能を備える温度調整部を配置してもよい。これにより、制動放射線用ターゲット１１の発熱温度に応じて、温度調整部２４が流体２０を加熱または冷却し、放射性核種製造溶液が気化しない温度、または、原料核種の溶解度が最大となるような温度に保つことができる。

【0078】

また、図５のように、温度調整部２４とポンプ２２を制御する制御部６０を配置してもよい。制御部６０は、図６に示すようにポンプ２２の運転と停止の時間、ならびに運転時の流量を制御する。また、制御部６０は、温度調節部２４が流体２０を加熱または冷却する動作を制御する。このように制御部６０は、ポンプ２２と温度調節部２４の両方を制御することにより、流体２０の温度を所定の温度範囲に調整することができる。

【0079】

また、制御部６０は、分離装置３０から取り出したい放射性核種の量に応じて、ポンプ２２の流量を調整してもよい。すなわち、分離装置３０から取り出す放射性核種の量を低減したい場合には、制御部６０は、ポンプ２２の流量を減少させる。このように、ポンプ２２の流量を調整することにより、製造量の制御を行うことができる。

【0080】

＜＜実施形態５＞＞
実施形態５の放射性核種製造装置の一例を図７に従って説明する。

【0081】

実施形態５の放射性核種製造装置は、実施形態１の装置と同様の構成であるが、循環ループ２１の周囲に複数台の放射線発生装置５０を備えている点で実施形態１とは異なっている。複数台の放射線発生装置５０は、放射線をそれぞれ循環ループ２１に照射する。例えば、図７のように２台の同じ構造の放射線発生装置５０からそれぞれ循環ループ２１に制動放射線を照射した場合、図１の１台の放射線発生装置５０を用いる場合と比較して、２倍の量の放射性核種(例えばRa-225）を製造できるため、製造効率を高めることができる。

【0082】

また、本実施形態５の装置は、複数台の放射線発生装置５０を備えているため、1台の放射線発生装置５０が故障した場合でも、他の１台を用いて製造を継続できるため、生成核種がまったく製造できなくなるリスクを低減できる。

【0083】

また、本実施形態と実施形態４の構成を組み合わせて、循環ループ２１の配管の全部または複数個所の一部を、タングステンや白金等の原子番号の大きな金属を用い、循環ループ２１の配管を複数個所で制動放射線用ターゲット１１と兼用させる構成としても良い。

【0084】

＜＜実施形態６＞＞
実施形態６の放射性核種製造装置の一例を図８に従って説明する。

【0085】

実施形態６の放射性核種製造装置は、実施形態１の装置と同様の構成であるが、循環ループ２１に、分離装置３０を迂回する迂回路２５と、流路切替器２７を設けた点で実施形態１とは異なっている。

【0086】

実施形態１の放射性核種製造装置は、流体２０が循環ループ２１を循環するたびに分離装置３０を通過する構成であるため、装置の運転中は、常時、分離装置３０から放射性核種が取り出される。これに対し、本実施形態６の放射性核種製造装置では、迂回路２５を設け、流路切替器２７により流体２０を迂回路２５に流すか、分離装置３０に流すかを選択することができる。これにより、装置の運転中であっても、迂回路２５に流体２０を流した場合には放射性核種は取り出されず、流体２０を分離装置３０に流した時にのみ放射性核種が取り出される。したがって、本実施形態６の放射性核種製造装置によれば、放射性核種を取り出すタイミングを制御することができる。例えば、以下の例のように、原料であるRa-226からAc-225を製造することができる。

【0087】

原料であるRa-226を含む流体２０に制動放射線１２を照射することで製造したRa-225は、14.8日の半減期でベータ崩壊し、子孫核種であるAc-225となる。図９に、Ra-226を含む流体２０に、Ra-225の半減期よりも短い20時間だけ制動放射線１２を照射した場合の、流体２０中のRa-225とAc-225の量の一例を示す。図９の例では、制動放射線１２の照射時間が、Ra-225の半減期と比較して十分短いため、Ra-225の量は、制動放射線１２が照射されている間はその時間に応じて増加し、照射終了後は半減期14.8日でベータ崩壊するため漸減する。一方、Ac-225は、制動放射線１２の照射されている間は、Ra-225の増加に遅れて増加し、照射終了後もRa-225のベータ崩壊による漸減に対応して増加し、照射後約428時間で最大量となるが、半減期10.0日で子孫核種であるFr-221に変化するのに伴い減少する。

【0088】

このとき、本実施形態の放射性核種製造装置は、照射中及び照射後を通じて、流体２０を分離装置３０に通すように流路切替器２７を設定し、連続してAc-225を分離して取り出し部３１から取り出すことができる。

【0089】

また、図１０に示すように、本実施形態の放射性核種製造装置は、間欠的にAc-225を取り出すこともできる。

【0090】

図１０は、図９と同様に、Ra-226を含む流体２０に、Ra-225の半減期よりも短い20時間だけ制動放射線１２を照射した場合の、流体２０中のRa-225とAc-225の量の一例を示す。図１０におけるRa-225の増加と漸減は、図９と同様である。また、図１０において、Ac-225が増加し、制動放射線１２の照射後約428時間で最大量となるのも図９と同様である。

【0091】

図１０の例は、制動放射線１２の照射後から４２８時間までは、流体２０を流路切替器２７により迂回路２５を流すが、照射後４２８時間において、流路切替器２７により流体２０を分離装置３０に流し、循環ループ２１中の流体２０のAc-225をすべて取り出す（１回目の分離精製）。

【0092】

１回目の取り出し後、流路切替器２７により流体２０を迂回路２５に流すか、または循環ループ２１の循環を停止させる。Ac-225は、制動放射線１２を流体２０に照射していなくても、流体２０の中にすでに生成されているRa-225のベータ崩壊によって生成されるため、図１０のように再び増加し、１回目の取り出しから約428時間後に再び最大量となる。そこで、図１０の例では、流路切替器２７により流体２０を分離装置３０に流し、循環ループ２１中の流体２０のAc-225をすべて取り出す（２回目の分離精製）。

【0093】

２回目の取り出し後、流路切替器２７により流体２０を迂回路２５に流すか、または循環ループ２１の循環を停止させ、２回目の取り出しから約428時間後に、流路切替器２７により流体２０を分離装置３０に流し、循環ループ２１中の流体２０のAc-225をすべて取り出す（３回目の分離精製）。

【0094】

このように、本実施形態６の装置では、制動放射線１２を照射後に、Ac-225を連続的に取り出すことも可能であるし、間欠的に取り出すことも可能である。

【0095】

なお、実施形態６の放射性核種製造装置において、制動放射線１２を照射後、Ac-225を連続的または間欠的に取り出している間は、放射線発生装置５０は不要であるので、図１１に示すように、循環ループ２１を放射線発生装置５０の前から移動させ、移動させた部分に他の原料核種１５や他の循環ループ２１を設置することで、他の核種や他の循環ループ２１における放射性核種の製造が可能となる。他の原料核種１５の形態としては、固体でも液体でも良い。

【符号の説明】

【0096】

１…電子線加速器、１０…電子線、１１…制動放射線用ターゲット、１２…制動放射線、１５…他の原料核種、２０…流体、２１…循環ループ（循環路）、２２…ポンプ、２３…配管材料にターゲット材料を用いた部分、２４…冷却部、２５…迂回路、３０…分離装置、３１…取出し部、４０…放出口

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】