ホーム > 特許ランキング > 株式会社スリー・アール
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B1)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-04-20
(45)【発行日】2023-04-28
(54)【発明の名称】ウランの放射能の測定方法
(51)【国際特許分類】
G01T 1/167 20060101AFI20230421BHJP
G01T 1/16 20060101ALI20230421BHJP
G01T 1/20 20060101ALI20230421BHJP
【ＦＩ】
G01T1/167 C
G01T1/167 H
G01T1/167 D
G01T1/16 A
G01T1/20 F
G01T1/20 J
【請求項の数】
4
(21)【出願番号】P 2022132683
(22)【出願日】2022-08-23
【審査請求日】2023-02-09
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】506214460
【氏名又は名称】株式会社スリー・アール
(74)【代理人】
【識別番号】100134740
【弁理士】
【氏名又は名称】小池 文雄
(72)【発明者】
【氏名】茂木 道教
(72)【発明者】
【氏名】昆 達郎
(72)【発明者】
【氏名】菅井 尚之
(72)【発明者】
【氏名】菅井 弘
【審査官】大門 清
(56)【参考文献】
【文献】特開平０５－３４０８６１（ＪＰ，Ａ）
【文献】放射能測定法シリーズ ゲルマニウム半導体検出器による γ線スペクトロメトリー，No.7，日本，原子力規制庁監視情報課，2020年02月
【文献】放射能測定法シリーズ ゲルマニウム半導体検出器を用いた in-situ 測定法，No.33，日本，原子力規制庁監視情報課，2017年03月
【文献】永松知洋 他，岡山大学における核燃料物質の安全管理のための 劣化ウランと天然ウランの鑑別について，環境制御 (Environment Research and Control)，30，日本，2008年，p.33-37
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｇ０１Ｔ １／００ － １／１６
Ｇ０１Ｔ １／１６７ － ７／１２
Ｇ２１Ｆ ９／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
核燃料物質又は核原料物質を扱う施設から出る廃棄物において、精製ウランと自然界由来のウランの共存下での精製ウランの放射能を求めるための測定方法であって、（Ａ）開口部と、底部と、所定の深さの側部とを備える測定容器を準備する工程と、
（Ｂ）前記測定容器の側部の外側にＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器を配置する工程と、
（Ｃ）前記放射線検出器で前記測定容器中に収納された前記廃棄物からのγ線スペクトルを測定する工程と、
（Ｄ）前記γ線スペクトルからバックグランドを差し引いた後の１．００１ＭｅＶでのピークから、隣接し干渉する２１４Ｂｉの０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、
（Ｅ）弁別した前記１．００１ＭｅＶのピークから前記精製ウランの放射能を算出する工程と、を含み、
前記１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程（Ｄ）は、
（Ｄ１）前記γ線スペクトルから、前記測定容器でのγ線測定に合わせて補正されたトリウム系列標準スペクトルを差し引いて、補正γ線スペクトルを得る工程と、
（Ｄ２）前記補正γ線スペクトル中の１．００１ＭｅＶでのピークから、前記０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、 ２３８ Ｕの崩壊過程で発生する ２３４ｍ Ｐａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、を含む測定方法。
【請求項2】
前記補正γ線スペクトルを得る工程（Ｄ１）は、（Ｄ１０）トリウム系列の所定のγ線源からのγ線を測定し、バックグランドを差し引いてトリウム系列スペクトルを得る工程と、
（Ｄ２０）得られたトリウム系列スペクトルに前記測定容器での密度補正を行ってトリウム系列標準スペクトルを得る工程と、を含む請求項１の測定方法。
【請求項3】
前記１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程（Ｄ）は、（Ｄ３）γ線標準線源のγ線測定により得られたスペクトルデータの各エネルギーの全吸収ピークを正規確率分布にフィッティングした時の標準偏差（σ）を求める工程と、
（Ｄ４）２１４Ｂｉの１．７６５ＭｅＶから求めた正味計数から、干渉している０．９３４ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶの実際のピークを模擬した正規確率分布（各ピークでの標準偏差（σ））を算出する工程と、
（Ｄ５）前記補正γ線スペクトル中の１．００１ＭｅＶでのピークから、算出された０．９３４ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶの実際のピークを模擬した正規確率分布を差し引いて、前記１．００１ＭｅＶのピークを得る工程と、を含む請求項１の測定方法。
【請求項4】
前記廃棄物からのγ線スペクトルを測定する工程（Ｃ）は、（Ｃ１）前記測定容器中に異なるＫＣｌ水溶液を入れ、単位濃度に対する４０Ｋからの１．４６１ＭｅＶのγ線の全吸収ピークの面積から基準効率(ηＥ１．４６１、単位：ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３）)を求める工程と、
（Ｃ２）前記ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器のγ線に対するエネルギー相対効率（Ｒη）を求める工程と、
（Ｃ３）円柱体積線源モデルを用いて、水、コンクリートについて、密度が変化した時の基準効率に対する密度補正係数（ＤＷ・ＤＣ）を求める工程と、
（Ｃ４）前記測定容器での測定効率ηＥｘ（ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３））を、基準効率(ηＥ１．４６１)、エネルギー相対効率（Ｒη）、及び密度補正係数ＤＷ・ＤＣを用いて、次式
ηＥｘ＝ηＥ１．４６１×Ｒη×ＤＷ・ＤＣ
から求める工程と、を含む請求項１の測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、一般的には、ウランの放射能の測定方法に関し、具体的には、原子力施設等から出る廃棄物についてのウランの放射能の測定方法に関し、より具体的には、その廃棄物中に含まれている可能性のある、精製ウランと、一般土木・工業資材等中に含まれる自然界由来のウランとを判別するために、精製ウランの放射能を測定する方法に関する。技術分野
【背景技術】
【0002】
原子力施設等の核燃料物質又は核原料物質を扱う施設において放射線防御の観点から特別の管理を必要とする放射性廃棄物のほかに、放射性廃棄物ではない廃棄物（以下、「ＮＲ廃棄物」と呼ぶ。）も大量に発生する。このＮＲ廃棄物については、経済産業省がその取扱いについてのガイドライン（指示）を出しており（非特許文献１）、その内容に沿って廃棄物として判断し管理等を行う必要がある。例えば、ＮＲ廃棄物であると判断される可能性のある、管理区域に設置された資材等及管理区域で使用された物品は、念のための放射線測定評価を行うこと等が求められる。
【0003】
また、原子力施設等の建屋解体時に発生するコンクリート屑等は、一次除染の測定では汚染が無く、本来一次除染後の文部科学省による確認検査で問題が指摘されなかった場合、その建屋は管理区域解除となり、原子炉等規制法(炉規法)による規制枠外となり、建屋解体廃棄物(産業廃棄物)として廃棄できたものである。しかし、もしそのコンクリート屑等の建屋解体廃棄物が炉規法の規制枠内で管理された状態にある場合は、安心・安全のために、念のための放射線測定評価を行うことが求められる。
【0004】
さらに、管理区域から持ち出す物品（廃棄物を含む）については、他の規定、例えば電離放射線障害防止規則（昭和４７年９月３０日労働省令第４１号）等に沿って、汚染が無いことを確認した上で搬出等を行う必要がある。
【0005】
原子力施設等の一つであるウランを取り扱う施設でのＮＲ廃棄物に該当するか否かの判断（以下、「ＮＲ判断」とも呼ぶ。）は、汚染部位が明らかに分離されている、汚染の履歴が明らかにないことをもって判断することになっている。ＮＲ判断の際に行う測定は、廃棄物中の全ウランを測定して、汚染ないことを念のために測定するものである。その汚染がないことの確認は、例えばウランが理論的検出限界値未満であることを判断基準とすることができる。
【0006】
しかし、この全ウランには研究等で用いた精製ウランのみならず例えばコンクリート等の土木資材原料、土壌、あるいは研磨材等に含まれる自然界由来のウラン(NORM; Naturally Occurring Radioactive Materials、以下「ＮＯＲＭウラン」と呼ぶ。)が混在する可能性がある。その際、精製ウランの残留がないものであってもＮＯＲＭウランが検出された場合、米国でのウラン回収、或いは国内埋設処分の何れかの適用が必要となり、その処理量及び処理費用が増大してしまう恐れがある。
【0007】
また、精製ウラン汚染に関する念のために測定においては、全ウランの測定結果のみで精製ウランの残留可能性の有無を判定することができない。しかし、もし精製ウランとＮＯＲＭウランを識別し、精製ウランが検出限界値（０．０５～０．１Ｂｑ／ｇ程度）以下であることが確認できれば、精製ウランによる残留汚染がないことを示すことができることになり、施設での安全管理上有効である。また、ＮＯＲＭ以外の生成フランは存在しないことを明らかにする念のため測定を行い、炉規法の枠外に出すことで管理区域解除後の建屋解体物と同様の一般廃棄物として処分が可能になる。
【0008】
上述したコンクリート屑等の建屋解体廃棄物は、通常ドラム缶等の収納容器に保管されており、収納容器からサンプリングを行った上で化学分析を行うことができる。しかし、その場合、直接測定として通常ウランの同位体（２３８Ｕと２３５Ｕ）のＩＣＰ－ＭＡＳＳ分析を行うこととなり、ＮＯＲＭウランも精製ウランも天然ウラン（２３８Ｕと２３５Ｕ）であれば両者の識別はできない。また、収納容器からサンプルを採取し、これらをＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器（以下、単にＮａＩ放射線検出器とも呼ぶ。）やＧｅ半導体放射線検出器で解析する方法を併用することは可能である。しかし、その場合、収納容器の内容物の均一化を行っていないため、収納容器の内容物全体の測定結果を得ることはできない。
【0009】
ＮＯＲＭウランとしては、ウランを親核種として永続平衡状態にあるものと、精製されたウランがスタート核種であるもの、あるいは何らかの操作等により２２６Ｒａがスタートの親核種として以下永続平衡状態にあるものが想定される。ＮａＩ放射線検出器でそれぞれのγ線スペクトル測定を行うとほぼ同じスペクトルが得られる。違いは、２３８Ｕ崩壊後の２３４Ｔｈと２３４ｍＰａから放出されるわずかなγ線（１．００１ＭｅＶ）の有無である。精製ウランは、２３４ｍＰａからのγ線（１．００１ＭｅＶ）を放出する。したがって、精製された２３８Ｕの放射能を評価するためには、２３４ｍＰａのγ線（１．００１ＭｅＶ）のスペクトルのピークを弁別する必要がある。
【0010】
特許文献１は、容器に収納された放射性廃棄物に含まれるウラン（２３５Ｕ及び２３８Ｕ）量を容器の外部から非破壊で測定する方法において、２３８Ｕのγ線強度を求めるために、２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのγ線強度をＮａＩ放射線検出器で測定されたγ線スペクトルから求める方法を開示する。
【0011】
しかし、特許文献１の方法は、上述したコンクリート屑等の放射性廃棄物の対象でない建屋解体廃棄物中のウラン量、特に精製ウランとＮＯＲＭウランの共存下での微量な精製ウラン量を検出するための方法ではない。また、特許文献１の方法では、先ず放射性廃棄物の破壊測定で得られたウラン分析値に基づいてウラン含有量が既知の校正用放射性廃棄物を調製し、その校正用放射性廃棄物に本発明の非破壊測定方法を適用して検量線を作成し、その検量線を用いてウラン量を算出するものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0012】
【文献】特開平５－３４０８６１
【非特許文献】
【0013】
【文献】原子力施設における「放射性廃棄物でない廃棄物」の取扱いについて（指示）、経済産業省原子力安全・保安院、ＮＩＳＡ－１１１ａ－０８－１、平成２０年５月２７日
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0014】
本発明は、核燃料物質又は核原料物質を扱う施設から出る廃棄物において、精製ウランとＮＯＲＭウランの共存下での精製ウランの放射能を測定する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0015】
本発明の一態様では、核燃料物質又は核原料物質を扱う施設から出る廃棄物において、精製ウランと自然界由来のウランの共存下での精製ウランの放射能を求めるための測定方法が提供される。その測定方法は、
（Ａ）開口部と、底部と、所定の深さの側部とを備える測定容器を準備する工程と、
（Ｂ）測定容器の側部の外側にＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器を配置する工程と、
（Ｃ）ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器で測定容器中に収納された廃棄物からのγ線スペクトルを測定する工程と、
（Ｄ）γ線スペクトルからバックグランドを差し引いた後の１．００１ＭｅＶでのピークから、隣接し干渉する２１４Ｂｉの０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、
（Ｅ）弁別した１．００１ＭｅＶのピークから精製ウランの放射能を算出する工程と、を含む。
（Ａ）開口部と、底部と、所定の深さの側部とを備える測定容器を準備する工程と、
（Ｂ）測定容器の側部の外側にＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器を配置する工程と、
（Ｃ）ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器で測定容器中に収納された廃棄物からのγ線スペクトルを測定する工程と、
（Ｄ）γ線スペクトルからバックグランドを差し引いた後の１．００１ＭｅＶでのピークから、隣接し干渉する２１４Ｂｉの０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、
（Ｅ）弁別した１．００１ＭｅＶのピークから精製ウランの放射能を算出する工程と、を含む。
【0016】
本発明の一態様では、１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程（Ｄ）は、
（Ｄ１）γ線スペクトルから、測定容器でのγ線測定に合わせて補正されたトリウム系列標準スペクトルを差し引いて、補正γ線スペクトルを得る工程と、
（Ｄ２）補正γ線スペクトル中の１．００１ＭｅＶでのピークから、０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、を含む。
（Ｄ１）γ線スペクトルから、測定容器でのγ線測定に合わせて補正されたトリウム系列標準スペクトルを差し引いて、補正γ線スペクトルを得る工程と、
（Ｄ２）補正γ線スペクトル中の１．００１ＭｅＶでのピークから、０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、を含む。
【0017】
本発明の一態様では、補正γ線スペクトルを得る工程（Ｄ１）は、
（Ｄ１０）トリウム系列の所定のγ線源からのγ線を測定し、バックグランドを差し引いてトリウム系列スペクトルを得る工程と、
（Ｄ２０）得られたトリウム系列スペクトルに測定容器での密度補正を行ってトリウム系列標準スペクトルを得る工程と、を含む。
（Ｄ１０）トリウム系列の所定のγ線源からのγ線を測定し、バックグランドを差し引いてトリウム系列スペクトルを得る工程と、
（Ｄ２０）得られたトリウム系列スペクトルに測定容器での密度補正を行ってトリウム系列標準スペクトルを得る工程と、を含む。
【0018】
本発明の一態様では、１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程（Ｄ）は、
（Ｄ３）γ線標準線源のγ線測定により得られたスペクトルデータの各エネルギーの全吸収ピークを正規確率分布にフィッティングした時の標準偏差（σ）を求める工程と、
（Ｄ４）２１４Ｂｉの１．７６５ＭｅＶ（１５．４％）から求めた正味計数から、干渉している０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布（各ピークでの標準偏差（σ））を算出する工程と、
（Ｄ５）補正γ線スペクトル中の１．００１ＭｅＶでのピークから、算出された０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布を差し引いて、１．００１ＭｅＶ（０．８４％）のピークを得る工程と、を含む。
（Ｄ３）γ線標準線源のγ線測定により得られたスペクトルデータの各エネルギーの全吸収ピークを正規確率分布にフィッティングした時の標準偏差（σ）を求める工程と、
（Ｄ４）２１４Ｂｉの１．７６５ＭｅＶ（１５．４％）から求めた正味計数から、干渉している０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布（各ピークでの標準偏差（σ））を算出する工程と、
（Ｄ５）補正γ線スペクトル中の１．００１ＭｅＶでのピークから、算出された０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布を差し引いて、１．００１ＭｅＶ（０．８４％）のピークを得る工程と、を含む。
【0019】
本発明の一態様では、廃棄物からのγ線スペクトルを測定する工程（Ｃ）は、
（Ｃ１）測定容器中に異なるＫＣｌ水溶液を入れ、単位濃度に対する４０Ｋからの１．４６１ＭｅＶのγ線の全吸収ピークの面積から基準効率(ηＥ１．４６１、単位：ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３）)を求める工程と、
（Ｃ２）ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器のγ線に対するエネルギー相対効率（Ｒη）を求める工程と、
（Ｃ３）円柱体積線源モデルを用いて、水、コンクリートについて、密度が変化した時の基準効率に対する密度補正係数（ＤＷ・ＤＣ）を求める工程と、
（Ｃ４）測定容器での測定効率ηＥｘ（ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３））を、基準効率(ηＥ１．４６１)、エネルギー相対効率（Ｒη）、及び密度補正係数ＤＷ・ＤＣを用いて、次式
ηＥｘ＝ηＥ１．４６１×Ｒη×ＤＷ・ＤＣ
から求める工程と、を含む。
（Ｃ１）測定容器中に異なるＫＣｌ水溶液を入れ、単位濃度に対する４０Ｋからの１．４６１ＭｅＶのγ線の全吸収ピークの面積から基準効率(ηＥ１．４６１、単位：ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３）)を求める工程と、
（Ｃ２）ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器のγ線に対するエネルギー相対効率（Ｒη）を求める工程と、
（Ｃ３）円柱体積線源モデルを用いて、水、コンクリートについて、密度が変化した時の基準効率に対する密度補正係数（ＤＷ・ＤＣ）を求める工程と、
（Ｃ４）測定容器での測定効率ηＥｘ（ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３））を、基準効率(ηＥ１．４６１)、エネルギー相対効率（Ｒη）、及び密度補正係数ＤＷ・ＤＣを用いて、次式
ηＥｘ＝ηＥ１．４６１×Ｒη×ＤＷ・ＤＣ
から求める工程と、を含む。
【図面の簡単な説明】
【0020】
【図1】本発明の一実施形態の測定方法の基本フローを示す図である。
【図2】本発明の一実施形態の測定容器と放射線測定器の配置を示す図である。
【図3】本発明の一実施形態の測定効率の算出フローを示す図である。
【図4】本発明の一実施形態の密度補正係数を示す図である。
【図5】本発明の一実施形態の測定効率を示す図である。
【図6】本発明の一実施形態のγ線スペクトルの処理フローを示す図である。
【図7】本発明の一実施形態のトリウム系列標準スペクトルを示す図である。
【図8】本発明の一実施形態のウラン系列標準スペクトルを示す図である。
【図9】本発明の一実施形態の２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する処理フローを示す図である。
【図10】本発明の一実施形態のγ線スペクトルデータの各エネルギーの全吸収ピークを正規確率分布にフィッティングした時の標準偏差（σ）を示す図である。
【図11】本発明の一実施形態の算出した０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の正規確率分布を示す図である。
【図12】本発明の一実施形態の２３８Ｕ含まない石膏ボードのγ線測定での２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークの弁別結果を示す図である。
【図13】本発明の一実施形態の２３８Ｕ含む天然ウラン鉱石のγ線測定での２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークの弁別結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0021】
図面を参照しながら本発明の実施の形態を説明する。図１は、本発明の一実施形態の検査方法の基本フローを示す図である。工程Ｓ１において、開口部と、底部と、所定の深さの側部とを備える測定容器を準備する。工程Ｓ２において、測定容器の側部の外側にＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器を配置する。工程Ｓ２は工程Ｓ１の測定容器の準備と同時に一体的に行ってもよい。工程Ｓ３において、測定容器中の測定対象（ＮＲ廃棄物等）からのγ線スペクトルを放射線検出器で測定する。工程Ｓ４において、γ線スペクトルからバックグランドを差し引いた後の１．００１ＭｅＶでのピークから、隣接し干渉する２１４Ｂｉの０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する。工程Ｓ４において、弁別した１．００１ＭｅＶのピークから精製ウランの放射能を算出する。
【0022】
図２は、本発明の一実施形態の測定容器と放射線測定器の配置を示す図である。図２では、円筒型の測定容器１と、測定容器１の側壁の外側に位置する放射線遮蔽体２内に挿入された放射線検出器３を示している。測定容器１は、開口部がほぼ円形または楕円形な筒型の収納部を含む。測定容器１は、例えば金属製または樹脂製のドラム缶等からなる。測定容器１には、測定対象となる塩化カリウム（ＫＣｌ）の水溶液、粉体状の廃棄物（ＮＲ廃棄物）、裁断された廃棄物、圧縮性の廃棄物、可撓性の廃棄物等が充填（収納）可能となっている。
【0023】
放射線遮蔽体２は、鉛等の重金属を内蔵し、バックグランドとなる外部からの放射線が放射線検出器３に入ることを遮蔽する。放射線遮蔽体２は、一方の側壁が重機５の可動部に接続されている。放射線遮蔽体２は、円形または半円形の開口部を有する筒型形状を有しており、開口部から放射線検出器３を内部に出し入れできるようになっている。重機５のハンドル６を操作することによって、放射線遮蔽体２を測定容器１の側壁に沿って上下に移動させることができる。これにより放射線遮蔽体２内の放射線検出器３の測定位置を変えることができる。
【0024】
放射線検出器３は、１つに限定されず２つ以上設けることができる。その際、例えば放射線検出器３を１つ内包する放射線遮蔽体２を複数配置する、あるいは長形の放射線遮蔽体２内に２以上の放射線検出器３を配置することができる。放射線検出器３は先端部に検出部４を内蔵している。放射線検出器３は、例えば検出部の結晶サイズがΦ６３×１６０ｍｍのＮａ（Ｔｌ）シンチレーション検出器を用いることができる。結晶サイズが６３×６３の３倍ほどあり、検出精度がＮＲ測定に対応する精度まで高まることが期待できる。
【0025】
放射線検出器３を、通信ケーブル（図示無し）を介してスペクトラムアナライザ（図示無し）と演算装置（図示無し）に接続する。通信ケーブルは、例えばＧＰ－ＩＢケーブル、ＵＳＢケーブルあるいはＬＡＮケーブル等からなる。スペクトラムアナライザは、放射線検出器３が検出した測定容器１内の測定対象物からのγ線のスペクトルを計測する。演算装置は、計測されたγ線スペクトルから測定対象物中のウランの放射能を得るための各種パラメータ（測定効率や放射能（密度）等）の算出を行う。演算装置は、例えばパーソナルコンピューター（ＰＣ）を含む。
【0026】
測定容器１内に充填される廃棄物は、核燃料物質等を扱う施設で発生するＮＲ廃棄物の対象となる廃棄物を意味する。廃棄物には、測定容器１に充填可能な、粉体状の廃棄物、裁断された廃棄物、圧縮性の廃棄物、可撓性の廃棄物等が含まれる。粉体状の廃棄物における粉体状とは、砂粒や米粒のような細かさの粉体のみならず、数ミリ程度（＜約１０ｍｍ）のサイズを含み得る。廃棄物には、例えば、塗装や錆びた鉄の剥離片、金属、小石、コンクリート片、木材、紙、プラスチック、ポリシート、ビニール、ゴム等の材質が含まれ得る。
【0027】
核燃料物質等には、α、β、γ線源となるウラン、トリウム、及びそれらの化合物が含まれる。核燃料物質等を扱う施設には、原子力施設の他に原子力とは直接的には関係のない、例えば、精製ウランを取り扱う施設、ウランを触媒として使用する化学工場等の製造施設、加工施設も含まれる。原子力施設には、例えば非特許文献１に記載される精錬施設、原子炉施設、再処理施設等が含まれる。さらに、ＮＲ廃棄物は、基本的に非特許文献１のガイドラインに沿って判断されるものを言うが、対象となる廃棄物が発生する施設には、原子力施設の他に上述した原子力とは直接的には関係のない化学工場等も含むものとする。
【0028】
【0029】
図３は、測定容器１としてドラム缶を用いた場合に、測定対象の収納物の重量、材質の違いによる自己吸収を考慮した測定効率の算出フローを示す図である。工程Ｓ１０において、測定容器１（ドラム缶）中に異なるＫＣｌ水溶液を入れ、単位濃度に対する４０Ｋからの１．４６１ＭｅＶのγ線の全吸収ピーク面積計数率(ηＥ１．４６１、単位：ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３）)を求め、これを基準効率（密度：１、材質：水、Ｅγ：１．４６１ＭｅＶ）とする。
【0030】
表１に試験に用いたＫＣｌ水溶液の濃度に関する情報を示す。試験では０～１．４１９の４つの異なる放射能濃度（Ｂｑ／ｃｍ３）濃度のＫＣｌ水溶液を準備して測定を行った。
【表1】
【0031】
表２に求められた基準効率、すなわち１．４６１ＭｅＶのγ線の全吸収ピーク面積計数率(ηＥ１．４６１、単位：ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３）)）を示す。
【表2】
【0032】
工程Ｓ１１において、使用したＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器での１．４６１ＭｅＶのγ線を基準とするエネルギー相対効率（Ｒη）を求める。表３に求められたエネルギー相対効率（Ｒη）を示す。
【表3】
【0033】
工程Ｓ１２において、円柱体積線源モデルを用いて、水、コンクリートについて、密度が変化した時の基準効率に対する密度補正係数（ＤＷ・ＤＣ）を計算により求める。計算は、例えば1968 Engineering Compendium on Radiation Shielding IAEA にある円柱線源計算方法に基づいて行う。図４に、密度１、γ線のエネルギー１．４６１ＭｅＶ、収納物材質を水とした場合を標準とした材質、密度補正係数の計算結果を示す。計算結果は、エネルギー毎に重量を変数とした３次関数近似式で表している。ドラム缶の総重量は１７８ｋｇである。
【0034】
工程Ｓ１３において、測定容器（ドラム缶）での測定効率ηＥｘ（ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３））を、基準効率(ηＥ１．４６１)、エネルギー相対効率（Ｒη）、及び密度補正係数ＤＷ・ＤＣを用いて、次式
ηＥｘ＝ηＥ１．４６１×Ｒη×ＤＷ・ＤＣ
から求める。図５に、測定効率ηＥｘ（ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３））の計算結果を示す。
ηＥｘ＝ηＥ１．４６１×Ｒη×ＤＷ・ＤＣ
から求める。図５に、測定効率ηＥｘ（ｃｐｓ／（ｐｈｏｔｏｎ／ｃｍ３））の計算結果を示す。
【0035】
次に、ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器での重なり合うガンマ線スペクトル中の評価対象エネルギーでの全吸収ピーク弁別方法について説明する。ウラン及びトリウム系列の放射性物質が混在する場合、測定によって得られたγ線スペクトルは幾重にもブロードなピークが重なり合ってしまう。解析する際は、それらの影響を除去し、評価対象エネルギーのγ線を単独ピークに分離して面積を算定する必要がある。そのため、図６の本発明の一実施形態のγ線スペクトルの処理フローに従って評価する必要がある。また、単一系列放射性物質であってもいくつかのエネルギーのピークが干渉する場合は、後述する図９に示す本発明の一実施形態のγ線スペクトルの処理フローでデータ処理を行い、単一エネルギーピークとして扱えるようにする必要がある。
【0036】
図６の本発明の一実施形態のγ線スペクトルの処理フローの工程Ｓ２１において、自己吸収を無視できるウラン及びトリウム系列の線源を用いて、それぞれ放射平衡状態にあるγ線スペクトルを測定し、バックグランドを差し引いて、ウラン及びトリウムの標準スペクトルを得る。図７に得られたトリウム系列標準スペクトルを示す。図８に得られたウラン系列標準スペクトルを示す。工程Ｓ２１において、トリウムの標準スペクトルを廃棄物のγ線スペクトルの２０８Ｔｌの２．６１５ＭｅＶのピークに合わせ、同時に密度補正係数を加味したトリウム系列標準スペクトルを算定する。
【0037】
工程Ｓ２２において、図１の工程Ｓ３において得られた測定容器中の廃棄物のγ線スペクトルから工程Ｓ２１で算定したトリウム系列標準スペクトルを差し引き、トリウム系列のピークを除去する。工程Ｓ２３において、工程Ｓ２２でトリウム系列またはウラン系列のピークを除去した廃棄物のγ線スペクトルをそれぞれ補正γ線スペクトルとする。
【0038】
次に、ウラン系列中に精製されたウランが混入した場合の精製ウラン濃度の評価方法を説明する。ＮＯＲＭとして扱われる放射性物質の中でもウラン系列は、ウランを親として永続平衡状態にあるもの、また「精製されたウランがスタート核種であるもの」、及び「２２６Ｒａがスタートの親核種として以下永続平衡状態にあるもの」などが想定される。精製された２３８Ｕの放射能を評価するためには、トリウム系列のピークを除去して得られた補正γ線スペクトルから隣接し干渉する２１４Ｂｉの０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）及び１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）のピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶ（０．８４％）のピークを弁別する必要がある。なお、他のエネルギーでのピークにも同様の処理を行うことが可能である。このような処理フローを図９に示す。
【0039】
図９の工程Ｓ３０において、標準線源により得られた線スペクトルの各エネルギーの全吸収ピークを正規確率分布にフィッティングした時の標準偏差(σ)を求める。１３７Ｃｓ（６６１ｋｅＶ）、６０Ｃｏ（１１７３ｋｅＶ、１３３３ｋｅＶ）の標準点線源を用いて得られたがγ線スペクトルの全吸収ピークを、バックグランを台形近似で切り取り、最小二乗法で正規確率分布とフィッティングした時に得られた標準偏差(σ、ピークの広がりを表す）を図１０に示す。
【0040】
工程Ｓ３１において、測定容器内の廃棄物の重量、材質から対象となるγ線（１．７６５ＭｅＶ、０．９３４ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶ）の相対効率を求める。工程Ｓ３２において、２１４Ｂｉの１．７６５ＭｅＶ（１５．４％）から求めた正味計数から、干渉している０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布（各ピークでの標準偏差（σ））を算出する。
【0041】
具体的には、例えば以下のように正規確率分布を算出する。
（１）２１４Ｂｉの１．７６５ＭｅＶのピーク面積（カウント数）Ｃに対して、２１４Ｂｉのγ線放出率比による補正を行う。すなわち、１．７６５ＭｅＶのピーク面積（カウント数）Ｃに、（０．９３４ＭｅＶ放出率／１．７６５ＭｅＶ放出率）＝３．０３％／１５．４％と（１．１２０ＭｅＶ放出率／１．７６５ＭｅＶ放出率）＝１５．１％／１５．４％を掛けて、Ｃ１とＣ２を得る。
（２）ＮａＩ放射線検出器によるγ線検出効率比による補正を行う。γ線検出効率比は、校正用線源測定結果から事前に算定する。具体的には、１．４６１ＭｅＶを１としたγ線検出効率比（１．４８（０．９３４ＭｅＶ）／０．８６（１．７６５ＭｅＶ）、１．３９（１．１２０ＭｅＶ）／０．８６（１．７６５ＭｅＶ））を（１）で得られたＣ１とＣ２に掛けてＣ１１、Ｃ２２を得る。
（３）測定対象である測定容器内の廃棄物の密度によるγ線自己吸収率比による補正を行う。γ線自己吸収率比は円柱線源モデル計算により事前に算定する。具体的には、例えば、密度が１．２７ｇ／ｃｍ３のケースの場合、γ線自己吸収率比（０．６８２（０．９３４ＭｅＶ）／０．８９７（１．７６５ＭｅＶ）と０．７４４（１．１２０ＭｅＶ）／０．８９７（１．７６５ＭｅＶ））を（２）で得られたＣ１１、Ｃ２２に掛けてＣ１１１、Ｃ２２２を得る。Ｃ１１１、Ｃ２２２は模擬的に算出された０．９３５ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶのピーク面積（カウント数）に相当する。
（１）２１４Ｂｉの１．７６５ＭｅＶのピーク面積（カウント数）Ｃに対して、２１４Ｂｉのγ線放出率比による補正を行う。すなわち、１．７６５ＭｅＶのピーク面積（カウント数）Ｃに、（０．９３４ＭｅＶ放出率／１．７６５ＭｅＶ放出率）＝３．０３％／１５．４％と（１．１２０ＭｅＶ放出率／１．７６５ＭｅＶ放出率）＝１５．１％／１５．４％を掛けて、Ｃ１とＣ２を得る。
（２）ＮａＩ放射線検出器によるγ線検出効率比による補正を行う。γ線検出効率比は、校正用線源測定結果から事前に算定する。具体的には、１．４６１ＭｅＶを１としたγ線検出効率比（１．４８（０．９３４ＭｅＶ）／０．８６（１．７６５ＭｅＶ）、１．３９（１．１２０ＭｅＶ）／０．８６（１．７６５ＭｅＶ））を（１）で得られたＣ１とＣ２に掛けてＣ１１、Ｃ２２を得る。
（３）測定対象である測定容器内の廃棄物の密度によるγ線自己吸収率比による補正を行う。γ線自己吸収率比は円柱線源モデル計算により事前に算定する。具体的には、例えば、密度が１．２７ｇ／ｃｍ３のケースの場合、γ線自己吸収率比（０．６８２（０．９３４ＭｅＶ）／０．８９７（１．７６５ＭｅＶ）と０．７４４（１．１２０ＭｅＶ）／０．８９７（１．７６５ＭｅＶ））を（２）で得られたＣ１１、Ｃ２２に掛けてＣ１１１、Ｃ２２２を得る。Ｃ１１１、Ｃ２２２は模擬的に算出された０．９３５ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶのピーク面積（カウント数）に相当する。
【0042】
は
図１１に、算出された０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布を示す。図１０において、下側のスペクトルＡが算出した正規確率分布Ｃ１１１、Ｃ２２２であり、上側のスペクトルＢは実際にＧｅ半導体検出器で測定されたウラン系列のスペクトルである。算出したスペクトルＡ（Ｃ１１１、Ｃ２２２）は実際のスペクトルＢに良く近似していることがわかる。
図１１に、算出された０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布を示す。図１０において、下側のスペクトルＡが算出した正規確率分布Ｃ１１１、Ｃ２２２であり、上側のスペクトルＢは実際にＧｅ半導体検出器で測定されたウラン系列のスペクトルである。算出したスペクトルＡ（Ｃ１１１、Ｃ２２２）は実際のスペクトルＢに良く近似していることがわかる。
【0043】
工程Ｓ３３において、図６の工程Ｓ２４で得られた補正γ線スペクトル中の１．００１ＭｅＶでのピークから、工程Ｓ３２で算出された０．９３４ＭｅＶ（３．０３％）、１．１２０ＭｅＶ（１５．１％）の実際のピークを模擬した正規確率分布を差し引いて、１．００１ＭｅＶ（０．８４％）のピークを得る。
【0044】
事前のＧｅ半導体検出器により２２６Ｒａ以降の核種が放射平衡をなしており、２３８Ｕが含まれていないことをわかっている石膏ボードと、２３８Ｕが含まれている天然ウラン鉱石の測定スペクトルから、工程Ｓ３２で算出された０．９３４ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶの実際のピークを模擬した正規確率分布を差し引いて、１．００１ＭｅＶのピークを得る実験を行った。
【0045】
図１２は、本発明の一実施形態の２３８Ｕ含まない石膏ボードのγ線測定での２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークの弁別結果を示す図である。生データのスペクトルに対して、算出された０．９３４ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶの実際のピークを模擬した正規確率分布を差し引いて得られる補正後のデータのスペクトルでは１．００１ＭｅＶのピークはほとんど認識されず、２３８Ｕが存在しないことが確認できる。
【0046】
図１３は、本発明の一実施形態の２３８Ｕ含む天然ウラン鉱石のγ線測定での２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークの弁別結果を示す図である。生データのスペクトルに対して、算出された０．９３４ＭｅＶ、１．１２０ＭｅＶの実際のピークを模擬した正規確率分布を差し引いて得られる補正後のデータのスペクトルでは１．００１ＭｅＶのピークが認識され、２３８Ｕが存在することが確認できる。その１．００１ＭｅＶのピーク（計数率）から２３８Ｕの放射能濃度を算出し、その値が検出限界値（０．０５～０．１Ｂｑ／ｇ程度）以下であるか否かを評価することができる。これにより、「精製ウラン」濃度を測定対象毎の「ＮＯＲＭ」であるウラン及びトリウムを差し引いたスペクトルを解析することで算出することができる。
【0047】
本発明の実施形態について、図を参照しながら説明をした。しかし、本発明はこれらの実施形態に限られるものではない。本発明はその趣旨を逸脱しない範囲で当業者の知識に基づき種々なる改良、修正、変形を加えた態様で実施できるものである。例えば、本発明の実施形態では、核燃料物質等としてウランを想定しているが、測定方法、演算方法は、他の核燃料物質等に対しても適用可能なものであって、それらを発明の適用対象から除外するものではない。
【符号の説明】
【0048】
１ 測定容器
２ 放射線遮蔽体
３ 放射線検出器
４ 検出部
５ 重機
６ ハンドル
２ 放射線遮蔽体
３ 放射線検出器
４ 検出部
５ 重機
６ ハンドル
【要約】
【課題】核燃料物質又は核原料物質を扱う施設から出る廃棄物において、精製ウランとＮＯＲＭウランの共存下での精製ウランの放射能を測定する方法を提供する。
【解決手段】本発明の測定方法は、（Ａ）開口部と、底部と、所定の深さの側部とを備える測定容器を準備する工程と、（Ｂ）測定容器の側部の外側にＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器を配置する工程と、（Ｃ）ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器で測定容器中に収納された廃棄物からのγ線スペクトルを測定する工程と、（Ｄ）γ線スペクトルからバックグランドを差し引いた後の１．００１ＭｅＶでのピークから、隣接し干渉する２１４Ｂｉの０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、（Ｅ）弁別した１．００１ＭｅＶのピークから精製ウランの放射能を算出する工程とを含む。
【選択図】図１
【解決手段】本発明の測定方法は、（Ａ）開口部と、底部と、所定の深さの側部とを備える測定容器を準備する工程と、（Ｂ）測定容器の側部の外側にＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器を配置する工程と、（Ｃ）ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション放射線検出器で測定容器中に収納された廃棄物からのγ線スペクトルを測定する工程と、（Ｄ）γ線スペクトルからバックグランドを差し引いた後の１．００１ＭｅＶでのピークから、隣接し干渉する２１４Ｂｉの０．９３４ＭｅＶ及び１．１２０ＭｅＶのピークを差し引いて、２３８Ｕの崩壊過程で発生する２３４ｍＰａが放出する１．００１ＭｅＶのピークを弁別する工程と、（Ｅ）弁別した１．００１ＭｅＶのピークから精製ウランの放射能を算出する工程とを含む。
【選択図】図１
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】