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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B1)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2024-02-08
(45)【発行日】2024-02-19
(54)【発明の名称】熱伝導性シート
(51)【国際特許分類】
C08J 5/18 20060101AFI20240209BHJP
C08L 83/04 20060101ALI20240209BHJP
C08K 3/04 20060101ALI20240209BHJP
C08K 7/06 20060101ALI20240209BHJP
C08K 3/22 20060101ALI20240209BHJP
C09K 5/14 20060101ALI20240209BHJP
H01L 23/36 20060101ALI20240209BHJP
H01L 23/373 20060101ALI20240209BHJP
【ＦＩ】
C08J5/18 CFH
C08L83/04
C08K3/04
C08K7/06
C08K3/22
C09K5/14 E
H01L23/36 D
H01L23/36 M
【請求項の数】
5
(21)【出願番号】P 2023518421
(86)(22)【出願日】2023-03-20
(86)【国際出願番号】 JP2023010860
【審査請求日】2023-04-17
(31)【優先権主張番号】P 2022050134
(32)【優先日】2022-03-25
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】000005061
【氏名又は名称】バンドー化学株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000280
【氏名又は名称】弁理士法人サンクレスト国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】細川 祐希
(72)【発明者】
【氏名】向 史博
(72)【発明者】
【氏名】北爪 琢哉
【審査官】庄司 一隆
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０２１／０６５５２２（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０２２－０３７６０９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－０２９０７１（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０２１／２４１７１４（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０２２－０３６６９２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－２１６３８７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－０２２９２３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－０４６０７３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１２－０２３３３５（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｊ ５／１８
Ｃ０８Ｌ ８３／０４
Ｃ０８Ｋ ３／０４
Ｃ０８Ｋ ７／０６
Ｃ０８Ｋ ３／２２
Ｃ０９Ｋ ５／１４
Ｈ０１Ｌ ２３／３４－２３／４７３
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
シリコーンと熱伝導性フィラーとを含有する樹脂組成物からなり、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下であり、
前記樹脂組成物は、前記熱伝導性フィラーとして少なくとも炭素繊維とグラファイト粉末とアルミナ粒子とを含み、
熱伝導性シートにおける前記炭素繊維と前記グラファイト粉末と前記アルミナ粒子との合計含有量は、５０体積％以上７０体積％以下であり、
熱伝導性シートにおける前記グラファイト粉末の含有量は、３体積％以上１５体積％以下であり、
熱伝導性シートにおける前記グラファイト粉末と前記アルミナ粒子との合計含有量は、１０体積％以上３５体積％以下である、熱伝導性シート。
【請求項2】
前記樹脂組成物は、シリコーンとしてポリジメチルシロキサンを含有する、請求項１に記載の熱伝導性シート。
【請求項3】
熱伝導性シートにおける前記グラファイト粉末の含有量は３体積％以上１０体積％以下である、請求項１に記載の熱伝導性シート。
【請求項4】
熱伝導性シートにおける前記炭素繊維と前記グラファイト粉末と前記アルミナ粒子との合計含有量は、５５体積％以上７０体積％以下である、請求項１～３のいずれかに記載の熱伝導性シート。
【請求項5】
５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．５５Ｎ／ｍｍ２以下である、請求項１～３のいずれかに記載の熱伝導性シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、熱伝導性シートに関する。
本出願は、２０２２年３月２５日出願の日本出願第２０２２－０５０１３４号に基づく優先権を主張し、前記日本出願に記載された全ての記載内容を援用するものである。
本出願は、２０２２年３月２５日出願の日本出願第２０２２－０５０１３４号に基づく優先権を主張し、前記日本出願に記載された全ての記載内容を援用するものである。
【背景技術】
【0002】
ＩＣチップ等の発熱部材には、通常、熱伝導材（ＴＩＭ：Ｔｈｅｒｍａｌ Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌ）を介してヒートシンク等の放熱部材が取り付けられ、発熱部材で発生した熱は、上記熱伝導材を介して放熱部材に伝導される。
【0003】
上記熱伝導材として、例えば、樹脂マトリックス中に、熱伝導性フィラーとして、球状のアルミナと炭素繊維とが配合された熱伝導性シートが提案されている（特許文献１、２参照）。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【0004】
【文献】国際公開第２０１９／２４４８９０号
【文献】特開２０１４－３１５０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
ＩＣチップに使用する熱伝導性シートは、当該熱伝導性シートをＩＣチップに取り付ける際の圧縮荷重値に許容値が定められており、所定の圧縮荷重を掛けて取り付けた際に高い熱伝導性を発揮できる必要がある。そのため、熱伝導性シートは、柔らかくて、熱伝導性が高いことが求められる。
特許文献１、２に記載された熱伝導性シートでは、柔軟性を確保しようとすると、熱伝導性が不十分になってしまう。熱伝導性を高めるために熱伝導性フィラーの配合量を多くすると、熱伝導性シートが硬くなり過ぎてしまう。
即ち、従来の熱伝導性シートでは、柔らかさと高い熱伝導性とを両立させることは困難であった。
特許文献１、２に記載された熱伝導性シートでは、柔軟性を確保しようとすると、熱伝導性が不十分になってしまう。熱伝導性を高めるために熱伝導性フィラーの配合量を多くすると、熱伝導性シートが硬くなり過ぎてしまう。
即ち、従来の熱伝導性シートでは、柔らかさと高い熱伝導性とを両立させることは困難であった。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者らは、このような状況のもと鋭意検討を重ね、柔軟で、かつ熱伝導性に優れた熱伝導性シートを完成した。
【0007】
（１）本発明の熱伝導性シートは、シリコーンと熱伝導性フィラーとを含有する樹脂組成物からなり、
５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下であり、
上記樹脂組成物は、上記熱伝導性フィラーとして少なくとも炭素繊維とグラファイト粉末とアルミナ粒子とを含み、
上記熱伝導性シートにおける上記炭素繊維と上記グラファイト粉末と上記アルミナ粒子との合計含有量は、５０体積％以上７０体積％以下である。
５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下であり、
上記樹脂組成物は、上記熱伝導性フィラーとして少なくとも炭素繊維とグラファイト粉末とアルミナ粒子とを含み、
上記熱伝導性シートにおける上記炭素繊維と上記グラファイト粉末と上記アルミナ粒子との合計含有量は、５０体積％以上７０体積％以下である。
【0008】
上記熱伝導性シートによれば、３種類の熱伝導性フィラーを含有し、それらの合計含有量が５０体積％以上７０体積％以下であるため、柔軟性と、良好な熱伝導性とが両立される。
また、上記熱伝導性シートは、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下であるため、ＩＣチップの放熱シートとして好適に用いられる。
また、上記熱伝導性シートは、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下であるため、ＩＣチップの放熱シートとして好適に用いられる。
【0009】
（２）上記（１）の熱伝導性シートにおいて、上記樹脂組成物は、シリコーンとしてポリジメチルシロキサンを含有することが好ましい。
ポリジメチルシロキサンは、柔軟性に優れた熱伝導性シートを構成する樹脂成分として適している。
ポリジメチルシロキサンは、柔軟性に優れた熱伝導性シートを構成する樹脂成分として適している。
【0010】
（３）上記（１）又は（２）の熱伝導性シートにおける上記グラファイト粉末の含有量は、３体積％以上３０体積％以下が好ましい。
（４）上記（１）～（３）のいずれかの熱伝導性シートにおける上記グラファイト粉末と上記アルミナ粒子との合計含有量は、１０体積％以上３５体積％以下が好ましい。
これらの場合、柔軟性を損なうことなく、良好な熱伝導性を確保するのにより適している。
（４）上記（１）～（３）のいずれかの熱伝導性シートにおける上記グラファイト粉末と上記アルミナ粒子との合計含有量は、１０体積％以上３５体積％以下が好ましい。
これらの場合、柔軟性を損なうことなく、良好な熱伝導性を確保するのにより適している。
【0011】
（５）上記（１）～（４）のいずれかの熱伝導性シートは、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．５５Ｎ／ｍｍ２以下である、ことが好ましい。
この場合、ＩＣチップに使用する熱伝導性シートとして、更に好適である。
この場合、ＩＣチップに使用する熱伝導性シートとして、更に好適である。
【発明の効果】
【0012】
本発明の熱伝導性シートは、柔軟で、かつ熱伝導性に優れる。
上記熱伝導性シートは、ＩＣチップ等の電子部品の放熱に好適に使用することができる。
上記熱伝導性シートは、ＩＣチップ等の電子部品の放熱に好適に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【発明を実施するための形態】
【0014】
以下、本発明の実施形態について説明する。本発明の実施形態は、下記の実施形態に限定されるものではない。
本発明の実施形態において、「熱伝導性シート」には、押出成型等で成形した後のブロック状物、及び、当該ブロック状物を適宜切断して得られる切断物（スライスしたシート状物を含む）のいずれもが含まれる。
ここでは、スライスしたシート状物を例にして、上記熱伝導性シートの実施形態を説明する。
本発明の実施形態において、「熱伝導性シート」には、押出成型等で成形した後のブロック状物、及び、当該ブロック状物を適宜切断して得られる切断物（スライスしたシート状物を含む）のいずれもが含まれる。
ここでは、スライスしたシート状物を例にして、上記熱伝導性シートの実施形態を説明する。
【0015】
本発明の実施形態に係る熱伝導性シート１は、ＩＣチップとヒートシンクとの間に設けられる部材である。上記熱伝導性シートは、シリコーンと、熱伝導性フィラーとを含有する樹脂組成物からなる。ここで、シリコーンとは、シロキサン結合による主骨格を有する高分子化合物である。
図１は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートを介してヒートシンクが取り付けられたＩＣチップを模式的に示す断面図である。図２（ａ）は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートの一例を模式的に示す斜視図である。図２（ｂ）は、図２（ａ）のＡ－Ａ線断面における部分拡大図である。
なお、本願図面において、図１～４はいずれも模式図であり、各部材の実寸法を正確に反映したものではない。
図１は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートを介してヒートシンクが取り付けられたＩＣチップを模式的に示す断面図である。図２（ａ）は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートの一例を模式的に示す斜視図である。図２（ｂ）は、図２（ａ）のＡ－Ａ線断面における部分拡大図である。
なお、本願図面において、図１～４はいずれも模式図であり、各部材の実寸法を正確に反映したものではない。
【0016】
熱伝導性シート１は、図１に示すように、ＩＣチップ１１とヒートシンク１２との間に配置される。熱伝導性シート１は、一方の面をＩＣチップ１１に接触させ、他方の面をヒートシンク１２に接触させて使用する。これにより、ヒートシンク１２は熱伝導性シート１を介してＩＣチップ１１に取り付けられる。そのため、ＩＣチップ１１が発する熱はヒートシンク１２によって筐体（図示せず）の外部へ放熱される。
【0017】
熱伝導性シート１は、図２（ａ）及び図２（ｂ）に示すように、マトリックス成分２と、熱伝導性フィラー４とを含有する。熱伝導性シート１は、熱伝導性フィラー４として、炭素繊維４Ｃとグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとを含有する。
熱伝導性シート１は、上述した３種類の熱伝導性フィラー４を含有することを特徴の１つとする。
熱伝導性シート１は、上述した３種類の熱伝導性フィラー４を含有することを特徴の１つとする。
【0018】
熱伝導性シート１では、炭素繊維４Ｃ及びグラファイト粉末４Ｇが熱伝導性シート１のほぼ厚さ方向に配向している。また、アルミナ粒子４Ａが熱伝導性シート１全体に分散している。なお、熱伝導性シート１は、ほぼ厚さ方向にウェルドラインが形成されることもある。
本発明の実施形態に係る熱伝導性シートでは、熱伝導性フィラー以外の成分をまとめてマトリックス成分と称する。
本発明の実施形態に係る熱伝導性シートでは、熱伝導性フィラー以外の成分をまとめてマトリックス成分と称する。
【0019】
マトリックス成分２は、シリコーンを含有する。そのため、熱伝導性シート１は耐熱性に優れる。
本発明の実施形態において、上記シリコーンは、シリコーンの架橋物（以下、架橋シリコーンともいう）を含んでいてもよいが、良好な柔軟性を確保しやすい観点から未架橋のシリコーンを主成分とすることが好ましい。
ここで、未架橋のシリコーンを主成分とするとは、シリコーン全体に占める未架橋のシリコーンの割合が５０質量％以上であることを意味する。
上記シリコーンは、未架橋のシリコーンのみで構成されていてもよい。
本発明の実施形態において、上記シリコーンは、シリコーンの架橋物（以下、架橋シリコーンともいう）を含んでいてもよいが、良好な柔軟性を確保しやすい観点から未架橋のシリコーンを主成分とすることが好ましい。
ここで、未架橋のシリコーンを主成分とするとは、シリコーン全体に占める未架橋のシリコーンの割合が５０質量％以上であることを意味する。
上記シリコーンは、未架橋のシリコーンのみで構成されていてもよい。
【0020】
未架橋のシリコーンとしては、側鎖が全てメチル基で不飽和基を含まないシリコーンであるポリジメチルシロキサンが好ましい。
上記シリコーンは、上記ポリジメチルシロキサンを５０質量％以上含有することが好ましく、７０質量％以上含有することがより好ましく、８０質量％以上含有することが更に好ましく、９０質量％以上含有することが特に好ましい。
上記ポリジメチルシロキサンは、反応性が乏しく、安定性に優れたポリマーである。そのため、シリコーン中の上記ポリジメチルシロキサンが占める割合を高めることによって、熱伝導性シートの柔軟性を向上させることができる。
上記シリコーンは、上記ポリジメチルシロキサンを５０質量％以上含有することが好ましく、７０質量％以上含有することがより好ましく、８０質量％以上含有することが更に好ましく、９０質量％以上含有することが特に好ましい。
上記ポリジメチルシロキサンは、反応性が乏しく、安定性に優れたポリマーである。そのため、シリコーン中の上記ポリジメチルシロキサンが占める割合を高めることによって、熱伝導性シートの柔軟性を向上させることができる。
【0021】
上記ポリジメチルシロキサンは、オイルであってもよいし、ミラブルタイプであってもよいが、ミラブルタイプのポリジメチルシロキサンが好ましい。後述の方法によって熱伝導性シートを製造する際の成形性が良好だからである。
【0022】
上記ポリジメチルシロキサンの分子量は、質量平均分子量ＭＷとして、６万以上７０万以下であることが好ましい。
上記ポリジメチルシロキサンの質量平均分子量ＭＷが６万未満では、熱伝導性シート１からポリジメチルシロキサンがブリードしやすくなる。一方、ポリジメチルシロキサンの質量平均分子量ＭＷが７０万を超えると、熱伝導性シート１を製造する際の成形性や加工性に劣る傾向にある。
上記ポリジメチルシロキサンの質量平均分子量ＭＷが６万未満では、熱伝導性シート１からポリジメチルシロキサンがブリードしやすくなる。一方、ポリジメチルシロキサンの質量平均分子量ＭＷが７０万を超えると、熱伝導性シート１を製造する際の成形性や加工性に劣る傾向にある。
【0023】
上記ポリジメチルシロキサンの質量平均分子量ＭＷは、ＪＩＳ－Ｋ７２５２－１：２００８年「プラスチック－サイズ排除クロマトグラフィーによる高分子の平均分子量及び分子量分布の求め方－第１部：通則」に準拠し、ポリスチレンを標準物質とするゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて測定した質量平均分子量である。
【0024】
上記ポリジメチルシロキサンの動粘度は、ウッベローデ粘度計で測定した２５℃の動粘度で、１００００ｃｐｓ以上１０００００ｃｐｓ以下が好ましい。
上記動粘度が１００００ｃｐｓ未満では、ポリジメチルシロキサンが熱伝導性シートからブリードし易くなる。一方、上記動粘度が１０００００ｃｐｓを超えると、熱伝導性シートの硬度が高くなり、ＩＣチップとヒートシンクとの間に配置した際に、ＩＣチップやヒートシンクとの接触面における密着性や追従性に劣る場合がある。
上記動粘度が１００００ｃｐｓ未満では、ポリジメチルシロキサンが熱伝導性シートからブリードし易くなる。一方、上記動粘度が１０００００ｃｐｓを超えると、熱伝導性シートの硬度が高くなり、ＩＣチップとヒートシンクとの間に配置した際に、ＩＣチップやヒートシンクとの接触面における密着性や追従性に劣る場合がある。
【0025】
上記シリコーンが架橋シリコーンを含有する場合、当該架橋シリコーンは、過酸化物架橋されたものであってもよいし、付加反応型の架橋により架橋されたものであってもよいが、過酸化物架橋されたものが好ましい。過酸化物架橋によって架橋された架橋シリコーンの方が耐熱性に優れるからである。
上記架橋シリコーンとしては、例えば、側鎖（末端も含む）の一部にビニル基を有するシリコーンを架橋させたものが挙げられる。
上記架橋シリコーンとしては、例えば、側鎖（末端も含む）の一部にビニル基を有するシリコーンを架橋させたものが挙げられる。
【0026】
上記シリコーンは、ビニル基等の架橋性官能基を有するシリコーンが、未架橋の状態で含まれていてもよい。
【0027】
マトリックス成分２は、熱伝導性シート１の要求特性を損なわない範囲で、他のエラストマー成分等を含有していてもよい。
【0028】
マトリックス成分２は、難燃剤、補強剤、充填剤、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、帯電防止剤、練り込み接着剤、カップリング剤等の一般的な添加剤を含有していてもよい。
上記難燃剤としては、例えば、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、白金系化合物、トリアゾール系化合物、べんがら、黒鉄などの酸化鉄等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
上記難燃剤としては、例えば、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、白金系化合物、トリアゾール系化合物、べんがら、黒鉄などの酸化鉄等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0029】
熱伝導性シート１は、熱伝導性フィラー４を含有する。
熱伝導性フィラー４は、少なくとも炭素繊維４Ｃ、グラファイト粉末４Ｇ、及びアルミナ粒子４Ａである。
これらの３種類の熱伝導性フィラーを同時に含有することにより、柔軟で、かつ熱伝導性に優れた熱伝導性シートとなる。
熱伝導性フィラー４は、少なくとも炭素繊維４Ｃ、グラファイト粉末４Ｇ、及びアルミナ粒子４Ａである。
これらの３種類の熱伝導性フィラーを同時に含有することにより、柔軟で、かつ熱伝導性に優れた熱伝導性シートとなる。
【0030】
炭素繊維４Ｃの平均繊維長は、２０μｍ以上が好ましい。上記平均繊維長が２０μｍ未満では、熱伝導パスが形成しにくく、熱伝導性シート１の熱伝導性に劣る場合がある。
一方、炭素繊維４Ｃの平均繊維長の好ましい上限は、炭素繊維の熱伝導性シートへの充填し易さの観点から５００μｍである。
炭素繊維４Ｃの平均繊維長は、５０μｍ以上３００μｍ以下がより好ましい。
一方、炭素繊維４Ｃの平均繊維長の好ましい上限は、炭素繊維の熱伝導性シートへの充填し易さの観点から５００μｍである。
炭素繊維４Ｃの平均繊維長は、５０μｍ以上３００μｍ以下がより好ましい。
【0031】
炭素繊維４Ｃの平均繊維径は、５μｍ以上が好ましい。上記平均繊維径が５μｍ未満では、熱伝導パスが形成されにくく、熱伝導性シート１の熱伝導性に劣る場合がある。
炭素繊維４Ｃの平均繊維径の好ましい上限は、熱伝導性シート１を作製する際の加工性の観点から２０μｍである。
炭素繊維４Ｃの平均繊維径の好ましい上限は、熱伝導性シート１を作製する際の加工性の観点から２０μｍである。
【0032】
本発明の実施形態において、炭素繊維４Ｃの「平均繊維長」とは、炭素繊維４Ｃの顕微鏡画像を用いて求めた繊維方向の長さの平均値をいう。
炭素繊維４Ｃの「平均繊維径」とは、炭素繊維４Ｃの顕微鏡画像を用いて求めた径方向の寸法の平均値をいう。
「平均繊維長」及び「平均繊維径」は、炭素繊維４Ｃの顕微鏡画像を取得した後、その画像から無作為に２０本の炭素繊維４Ｃを選択し、選択した炭素繊維の繊維方向の長さ及び径方向の寸法を測定し、その測定結果に基づいて求められる。
炭素繊維４Ｃの「平均繊維径」とは、炭素繊維４Ｃの顕微鏡画像を用いて求めた径方向の寸法の平均値をいう。
「平均繊維長」及び「平均繊維径」は、炭素繊維４Ｃの顕微鏡画像を取得した後、その画像から無作為に２０本の炭素繊維４Ｃを選択し、選択した炭素繊維の繊維方向の長さ及び径方向の寸法を測定し、その測定結果に基づいて求められる。
【0033】
グラファイト粉末４Ｇの形状は特に限定されないが、球状以外の形状が好ましく、鱗片状がより好ましい。この場合、熱伝導性シート１の厚さ方向に配向させ、厚さ方向の熱伝導性を高めるのに適している。
【0034】
グラファイト粉末４Ｇの粒径は、５μｍ以上５０μｍ以下が好ましい。グラファイト粉末４Ｇの粒径が５μｍ未満では、熱伝導パスが形成されにくい。一方、グラファイト粉末４Ｇの粒径が５０μｍを超えると、緻密に充填することが難しい。
グラファイト粉末４Ｇの粒径は、１０μｍ以上３０μｍ以下が好ましい。
グラファイト粉末４Ｇの粒径は、１０μｍ以上３０μｍ以下が好ましい。
【0035】
本発明の実施形態において、グラファイト粉末４Ｇの粒径とは、レーザ回折・散乱法を用いて測定したメジアン径（ｄ５０）の値をいう。
【0036】
アルミナ粒子４Ａの形状は特に限定されないが、球状が好ましい。
この場合、他の形状に比べて熱伝導性シートにアルミナ粒子４Ａを充填し易く、また、アルミナ粒子４Ａが製造装置の構成部材にダメージを与えにくいためである。
この場合、他の形状に比べて熱伝導性シートにアルミナ粒子４Ａを充填し易く、また、アルミナ粒子４Ａが製造装置の構成部材にダメージを与えにくいためである。
【0037】
アルミナ粒子４Ａの粒径は、１μｍ以上１０μｍ以下が好ましい。アルミナ粒子４Ａの粒径が１μｍ未満では、熱伝導パスが形成されにくい。一方、アルミナ粒子４Ａの粒径が１０μｍを超えると、炭素繊維４Ｃ、グラファイト粉末４Ｇの配向を阻害しやすくなる。また、アルミナ粒子４Ａが製造装置の鋼製部材にダメージを与えやすくなる。
【0038】
本発明の実施形態において、アルミナ粒子４Ａの粒径とは、レーザ回折・散乱法を用いて測定したメジアン径（ｄ５０）の値をいう。
【0039】
熱伝導性シート１における熱伝導性フィラー４の含有量は、炭素繊維４Ｃとグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量が、５０体積％以上７０体積％以下である。
炭素繊維４Ｃとグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量が５０体積％未満では、充分な熱伝導性を確保できないことがある。一方、上記合計含有量が７０体積％を超えると、柔軟性が損なわれ、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値を０．６５Ｎ／ｍｍ２以下にするのが難しい。また、熱伝導性シートを作製する際の加工が困難になることがある。
熱伝導性シート１において、炭素繊維４Ｃとグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量は、５５体積％以上７０体積％以下が好ましい。良好な柔軟性と熱伝導性とを両立するのにより適している。
炭素繊維４Ｃとグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量が５０体積％未満では、充分な熱伝導性を確保できないことがある。一方、上記合計含有量が７０体積％を超えると、柔軟性が損なわれ、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値を０．６５Ｎ／ｍｍ２以下にするのが難しい。また、熱伝導性シートを作製する際の加工が困難になることがある。
熱伝導性シート１において、炭素繊維４Ｃとグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量は、５５体積％以上７０体積％以下が好ましい。良好な柔軟性と熱伝導性とを両立するのにより適している。
【0040】
熱伝導性シート１中のグラファイト粉末４Ｇの含有量は、３体積％以上３０体積％以下が好ましい。
３種類の熱伝導性フィラーの合計含有量を５０体積％以上７０体積％以下にしつつ、グラファイト粉末４Ｇの含有量を上記範囲にすることにより、良好な熱伝導性を維持したまま、熱伝導性シート１を柔軟にすることができる。
一方、グラファイト粉末４Ｇの含有量が３体積％未満の場合は、良好な熱伝導性が発現できないことがある。また、グラファイト粉末４Ｇの含有量が３０体積％を超えると、柔軟性が損なわれることがある。
３種類の熱伝導性フィラーの合計含有量を５０体積％以上７０体積％以下にしつつ、グラファイト粉末４Ｇの含有量を上記範囲にすることにより、良好な熱伝導性を維持したまま、熱伝導性シート１を柔軟にすることができる。
一方、グラファイト粉末４Ｇの含有量が３体積％未満の場合は、良好な熱伝導性が発現できないことがある。また、グラファイト粉末４Ｇの含有量が３０体積％を超えると、柔軟性が損なわれることがある。
【0041】
熱伝導性シート１中のグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量は、１０体積％以上３５体積％以下が好ましい。
この場合、良好な熱伝導性を維持したまま、熱伝導性シート１の柔軟性を高めるのにより適している。
熱伝導性シート１中のグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量は、２５体積％以上３５体積％以下がより好ましい。
この場合、良好な熱伝導性を維持したまま、熱伝導性シート１の柔軟性を高めるのにより適している。
熱伝導性シート１中のグラファイト粉末４Ｇとアルミナ粒子４Ａとの合計含有量は、２５体積％以上３５体積％以下がより好ましい。
【0042】
熱伝導性シート１は、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下である。
そのため、熱伝導性シート１は、ＩＣチップ１１を冷却するための放熱シートとして、好適に用いることができる。
ＩＣチップ１１に熱伝導性シート１を貼り付ける際には、所定の荷重を掛けて熱伝導性シート１をＩＣチップ１１に圧着する。このとき、熱伝導性シート１の柔軟性が不十分な場合には、熱伝導性シート１とＩＣチップ１１とが密着せず、両者の間に隙間が生じてしまうことがある。また、熱伝導性シート１を貼り付ける際の荷重を大きくすれば、熱伝導性シート１とＩＣチップ１１との密着性が高まる可能性があるが、その場合、ＩＣチップ１１が破損するおそれがある。
これに対して、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下の熱伝導性シート１であれば、ＩＣチップ１１を破損することなく、ＩＣチップ１１に密着させるのに適している。
そのため、熱伝導性シート１は、ＩＣチップ１１を冷却するための放熱シートとして、好適に用いることができる。
ＩＣチップ１１に熱伝導性シート１を貼り付ける際には、所定の荷重を掛けて熱伝導性シート１をＩＣチップ１１に圧着する。このとき、熱伝導性シート１の柔軟性が不十分な場合には、熱伝導性シート１とＩＣチップ１１とが密着せず、両者の間に隙間が生じてしまうことがある。また、熱伝導性シート１を貼り付ける際の荷重を大きくすれば、熱伝導性シート１とＩＣチップ１１との密着性が高まる可能性があるが、その場合、ＩＣチップ１１が破損するおそれがある。
これに対して、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下の熱伝導性シート１であれば、ＩＣチップ１１を破損することなく、ＩＣチップ１１に密着させるのに適している。
【0043】
熱伝導性シート１は、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．５５Ｎ／ｍｍ２以下が好ましい。この場合、より小さい荷重で熱伝導性シート１をＩＣチップに密着させることができる。
一方、熱伝導性シート１は、ＩＣチップ１１等の相手材に貼り付いた状態を維持することができれば、どれほど柔らかくてもよい。そのため、熱伝導性シート１の５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値の下限は限定されない。
熱伝導性シート１の５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値は、通常、０．１Ｎ／ｍｍ２以上であるが、０．１Ｎ／ｍｍ２より小さくてもよい。
一方、熱伝導性シート１は、ＩＣチップ１１等の相手材に貼り付いた状態を維持することができれば、どれほど柔らかくてもよい。そのため、熱伝導性シート１の５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値の下限は限定されない。
熱伝導性シート１の５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値は、通常、０．１Ｎ／ｍｍ２以上であるが、０．１Ｎ／ｍｍ２より小さくてもよい。
【0044】
熱伝導性シート１の５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値は、測定器として万能試験機（例えば、Ｉｎｓｔｒｏｎ５９６９（Ｉｎｓｔｒｏｎ社製））を使用し、圧縮速度：５ｍｍ／ｍｉｎで熱伝導性シート１を厚さ方向に「測定前厚さ×０．５」の厚さまで圧縮し、その時の荷重値を測定する。更に、得られた測定値に基づいて、単位面積（ｍｍ２）当たりの圧縮荷重値を算出する。
【0045】
熱伝導性シート１の厚さは特に限定されないが、例えば、０．０５ｍｍ以上３．０ｍｍ以下である。この場合、熱伝導性シート１は、ＩＣチップ１１とヒートシンク１２との間で熱を効率良く伝達する部材として好適に使用することができる。
熱伝導性シート１の厚さは、０．０５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下が好ましい。ＩＣチップ１１やヒートシンク１２の接触面に対する追従性を確保しつつ、より優れた放熱性能を確保することができる。一方、熱伝導性シート１の厚さが０．０５ｍｍ未満ではＩＣチップ１１やヒートシンク１２の接触面に追従しきれないことがある。また、上記厚さが２．５ｍｍを超えるとシート自体の熱抵抗によって放熱性に劣ることがある。
熱伝導性シート１の厚さは、０．０５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下が好ましい。ＩＣチップ１１やヒートシンク１２の接触面に対する追従性を確保しつつ、より優れた放熱性能を確保することができる。一方、熱伝導性シート１の厚さが０．０５ｍｍ未満ではＩＣチップ１１やヒートシンク１２の接触面に追従しきれないことがある。また、上記厚さが２．５ｍｍを超えるとシート自体の熱抵抗によって放熱性に劣ることがある。
【0046】
熱伝導性シート１の平面視形状は、例えば、矩形である。
この場合、熱伝導性シート１の縦寸法及び横寸法は、ＩＣチップ１１等の熱伝導性シート１を貼り付ける部材の寸法を考慮して決定すればよく、例えば、縦寸法及び横寸法ともにそれぞれ独立して１０ｍｍ以上１２０ｍｍ以下である。
熱伝導性シート１の平面視形状は、矩形に限定されず、円形や楕円形など、矩形以外の形状であってもよい。円形の場合は、例えば直径が１０ｍｍ以上１２０ｍｍ以下である。楕円形の場合は、例えば長径又は短径が１０ｍｍ以上１２０ｍｍ以下である。
この場合、熱伝導性シート１の縦寸法及び横寸法は、ＩＣチップ１１等の熱伝導性シート１を貼り付ける部材の寸法を考慮して決定すればよく、例えば、縦寸法及び横寸法ともにそれぞれ独立して１０ｍｍ以上１２０ｍｍ以下である。
熱伝導性シート１の平面視形状は、矩形に限定されず、円形や楕円形など、矩形以外の形状であってもよい。円形の場合は、例えば直径が１０ｍｍ以上１２０ｍｍ以下である。楕円形の場合は、例えば長径又は短径が１０ｍｍ以上１２０ｍｍ以下である。
【0047】
次に、熱伝導性シート１を製造する方法について説明する。
熱伝導性シート１は、例えば、下記（ａ）～（ｃ）の工程を行う第１の製造方法により製造することができる。
（ａ）未架橋のシリコーンと、炭素繊維と、グラファイト粉末と、アルミナ粒子と、難燃剤等の任意成分とを含有するシリコーン系組成物を調製する工程、
（ｂ）調製したシリコーン系組成物を成形する工程、及び、
（ｃ）成形されたシリコーン系組成物をシート状にスライス加工する工程。
熱伝導性シート１は、例えば、下記（ａ）～（ｃ）の工程を行う第１の製造方法により製造することができる。
（ａ）未架橋のシリコーンと、炭素繊維と、グラファイト粉末と、アルミナ粒子と、難燃剤等の任意成分とを含有するシリコーン系組成物を調製する工程、
（ｂ）調製したシリコーン系組成物を成形する工程、及び、
（ｃ）成形されたシリコーン系組成物をシート状にスライス加工する工程。
【0048】
まず、シリコーン系組成物を調製する工程（ａ）を行う。
ここでは、例えば、未架橋のシリコーン、熱伝導性フィラー（炭素繊維、グラファイト粉末、及びアルミナ粒子）、更には、必要に応じて添加する各種添加剤を２本ロールで練り込む等によってシリコーン系組成物を調製する。
このとき、各成分はコンパウンドにして供給してもよい。
ここでは、例えば、未架橋のシリコーン、熱伝導性フィラー（炭素繊維、グラファイト粉末、及びアルミナ粒子）、更には、必要に応じて添加する各種添加剤を２本ロールで練り込む等によってシリコーン系組成物を調製する。
このとき、各成分はコンパウンドにして供給してもよい。
【0049】
次に、調製したシリコーン系組成物を成形する工程（ｂ）と、成形物をシート状にスライス加工する工程（ｃ）とを行う。
上記シリコーン系組成物の成形は、例えば、押出機を用いて行えばよい。
図３は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートの製造で使用する押出機の先端部分及びＴダイの断面概略図を示す。
押出機３０に投入された上記シリコーン系組成物は、スクリュー３４によって撹拌・混練され、流路３１に沿ってＴダイの第１ギャップ３２に導入される。
上記シリコーン系組成物の成形は、例えば、押出機を用いて行えばよい。
図３は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートの製造で使用する押出機の先端部分及びＴダイの断面概略図を示す。
押出機３０に投入された上記シリコーン系組成物は、スクリュー３４によって撹拌・混練され、流路３１に沿ってＴダイの第１ギャップ３２に導入される。
【0050】
押出機３０で攪拌・混錬されたシリコーン系組成物は、まず、第１ギャップ３２によって上下方向（厚さ方向）にしぼり込まれて薄い帯状となる。
このとき、シリコーン系組成物中に混合されている異方性の熱伝導性フィラーがシリコーン系組成物の流れ方向（押出方向）に配向する。従って、第１ギャップ３２を通過して成形された厚さの薄い樹脂シート４０は、異方性の熱伝導性フィラーが樹脂シート４０の面方向に配向している。
本発明の実施形態では、例えば炭素繊維や鱗片状のグラファイト粉末など、球状ではない熱伝導性フィラーが異方性の熱伝導性フィラーに相当する。
このとき、シリコーン系組成物中に混合されている異方性の熱伝導性フィラーがシリコーン系組成物の流れ方向（押出方向）に配向する。従って、第１ギャップ３２を通過して成形された厚さの薄い樹脂シート４０は、異方性の熱伝導性フィラーが樹脂シート４０の面方向に配向している。
本発明の実施形態では、例えば炭素繊維や鱗片状のグラファイト粉末など、球状ではない熱伝導性フィラーが異方性の熱伝導性フィラーに相当する。
【0051】
熱伝導性フィラーが配向した厚さの薄い樹脂シート４０が第１ギャップ３２を完全に通過すると、押出方向に限定されていたシートの流れ方向が解放されて、当該流れ方向が押出方向に対してほぼ垂直な方向に変化する。
シートの流れ方向が押出方向に対してほぼ垂直となる方向に変化した樹脂シート４０は、第１ギャップ３２を完全に通過した後、更に第２ギャップ３３に向かって押し出される。その結果、第２ギャップ３３内には、押出方向に対してほぼ垂直となった樹脂シート４０が折り畳まれるように積層される。その際に異方性の熱伝導性フィラー（炭素繊維及びグラファイト粉末）の多くは樹脂シート４０の面方向に配向しているので、第２ギャップ３３内で積層された状態の樹脂シート４０における異方性の熱伝導性フィラーは、厚さ方向（図３中、上下方向）に沿って配向させられる。
シートの流れ方向が押出方向に対してほぼ垂直となる方向に変化した樹脂シート４０は、第１ギャップ３２を完全に通過した後、更に第２ギャップ３３に向かって押し出される。その結果、第２ギャップ３３内には、押出方向に対してほぼ垂直となった樹脂シート４０が折り畳まれるように積層される。その際に異方性の熱伝導性フィラー（炭素繊維及びグラファイト粉末）の多くは樹脂シート４０の面方向に配向しているので、第２ギャップ３３内で積層された状態の樹脂シート４０における異方性の熱伝導性フィラーは、厚さ方向（図３中、上下方向）に沿って配向させられる。
【0052】
このように、工程（ｂ）では、シリコーン系組成物を押出成形し、押出方向に異方性の熱伝導性フィラーが配向した樹脂シート４０を成形した後、この樹脂シート４０を折り畳みながら積層させ、ブロックを作製する。
【0053】
その後、工程（ｃ）に進み、厚さの薄い樹脂シート４０が積層されたブロックを厚さ方向に垂直な方向にスライス加工する。その結果、所定の厚さを有し、異方性の熱伝導性フィラーが厚さ方向にほぼ配向した熱伝導性シートを得ることができる。
なお、工程（ｂ）で作製した樹脂シート４０のブロック自体も熱伝導性シートとして用いることができる。
なお、工程（ｂ）で作製した樹脂シート４０のブロック自体も熱伝導性シートとして用いることができる。
【0054】
上記Ｔダイにおいて、第１ギャップ３２及び第２ギャップ３３の奥行（即ち、図３において紙面に垂直な方向における第１ギャップ３２及び第２ギャップ３３の寸法）は、Ｔダイの全体にわたってほぼ同一である。また、上記第１ギャップ及び上記第２ギャップの奥行の寸法は特に限定されず、熱伝導性シートの製品幅に応じて種々の設計変更が可能である。
【0055】
熱伝導性シート１の製造方法は、上述した第１の製造方法に限定されず、例えば、下記（ｄ）～（ｆ）の工程を行う第２の製造方法であってもよい。
図４は、第２の製造方法を説明する図である。
図４は、第２の製造方法を説明する図である。
【0056】
（ｄ）未架橋のシリコーンと、炭素繊維と、グラファイト粉末と、アルミナ粒子と、難燃剤等の任意成分とを含有するシリコーン系組成物を調製する工程、
（ｅ）調製したシリコーン系組成物を成形する工程、及び、
（ｆ）成形されたシリコーン系組成物をシート状にスライス加工する工程。
（ｅ）調製したシリコーン系組成物を成形する工程、及び、
（ｆ）成形されたシリコーン系組成物をシート状にスライス加工する工程。
【0057】
まず、シリコーン系組成物を調製する工程（ｄ）を行う。
ここでは、例えば、未架橋のシリコーン、熱伝導性フィラー（炭素繊維、グラファイト粉末、及びアルミナ粒子）、更には、必要に応じて添加する各種添加剤を２本ロール５１で混錬する。その後、シート出しを行い、樹脂シート５０を作製する（図４（ａ）参照）。
このとき、各成分はコンパウンドにして供給してもよい。
ここでは、例えば、未架橋のシリコーン、熱伝導性フィラー（炭素繊維、グラファイト粉末、及びアルミナ粒子）、更には、必要に応じて添加する各種添加剤を２本ロール５１で混錬する。その後、シート出しを行い、樹脂シート５０を作製する（図４（ａ）参照）。
このとき、各成分はコンパウンドにして供給してもよい。
【0058】
次に、シリコーン系組成物を成形する工程（ｅ）を行う。
この工程（ｅ）では、シリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を折り畳みながら、樹脂シート５０同士が密着するように積層する（図４（ａ）参照）。例えば、周期的な往復運動を繰り返すテーブル５３上に樹脂シート５０を連続的に供給することにより、樹脂シート５０が折り畳まれながら積層された積層体を得ることができる。
このとき、異方性の熱伝導性シートは、樹脂シート５０の面方向に配向している。
この工程（ｅ）では、シリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を折り畳みながら、樹脂シート５０同士が密着するように積層する（図４（ａ）参照）。例えば、周期的な往復運動を繰り返すテーブル５３上に樹脂シート５０を連続的に供給することにより、樹脂シート５０が折り畳まれながら積層された積層体を得ることができる。
このとき、異方性の熱伝導性シートは、樹脂シート５０の面方向に配向している。
【0059】
その後、樹脂シート５０の折り返し部分をカッター５４を用いて切断し、除去する（図４（ｂ）参照）。
その結果、互いに繋がっていない複数枚の樹脂シート５０の積層体５５が得られる。
その結果、互いに繋がっていない複数枚の樹脂シート５０の積層体５５が得られる。
【0060】
次に、得られた積層体５５を樹脂シート５０の面方向に垂直な方向にカッター５７を用いてスライス加工する工程（ｆ）を行う（図４（ｃ）参照）。これにより、熱伝導性シート１を得ることができる（図４（ｄ）参照）。
このような工程を経ることによっても、熱伝導性シート１を製造することができる。
このような工程を経ることによっても、熱伝導性シート１を製造することができる。
【実施例】
【0061】
以下、実施例によって本発明の実施形態を更に具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【0062】
実施例及び比較例で使用した原材料は、以下の通りである。
（シリコーン）
・シリコーンＡ：質量平均分子量１４万のポリジメチルシロキサン
・シリコーンＢ：質量平均分子量１万のポリジメチルシロキサン
（シリコーン）
・シリコーンＡ：質量平均分子量１４万のポリジメチルシロキサン
・シリコーンＢ：質量平均分子量１万のポリジメチルシロキサン
【0063】
（熱伝導性フィラー）
・炭素繊維：日本グラファイトファイバー株式会社、ＸＮ-１００-２０Ｍ（繊維状、平均繊維長：２００μｍ／平均繊維径：１０μｍ）
・グラファイト粉末：日本黒鉛工業株式会社製、ＣＰＢ（鱗片状、粒径：２２μｍ）
・アルミナ粒子：デンカ株式会社製、ＤＡＷ－０３（球状、粒径：５μｍ）
・炭素繊維：日本グラファイトファイバー株式会社、ＸＮ-１００-２０Ｍ（繊維状、平均繊維長：２００μｍ／平均繊維径：１０μｍ）
・グラファイト粉末：日本黒鉛工業株式会社製、ＣＰＢ（鱗片状、粒径：２２μｍ）
・アルミナ粒子：デンカ株式会社製、ＤＡＷ－０３（球状、粒径：５μｍ）
【0064】
（実施例１）
本実施例では、第２の製造方法によって熱伝導性シートを製造した。
シリコーンＡ（質量平均分子量１４万のポリジメチルシロキサン）１１０質量部、炭素繊維２１０質量部、グラファイト粉末３５質量部、アルミナ粒子３８０質量部、を２本ロール５１で練り込んだ後、シート出しすることで、厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は５体積％、アルミナ粒子の体積分率は３０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６５体積％である。
本実施例では、第２の製造方法によって熱伝導性シートを製造した。
シリコーンＡ（質量平均分子量１４万のポリジメチルシロキサン）１１０質量部、炭素繊維２１０質量部、グラファイト粉末３５質量部、アルミナ粒子３８０質量部、を２本ロール５１で練り込んだ後、シート出しすることで、厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は５体積％、アルミナ粒子の体積分率は３０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６５体積％である。
【0065】
次に、作製した樹脂シート５０を折り畳みながら、シート同士が密着するように積層する（図４（ａ）参照）。このとき、炭素繊維とグラファイト粉末は、積層した樹脂シート５０の面方向に配向している。
【0066】
次に、得られた積層体における、樹脂シート５０の折り返し部分をカッター５４で切断除去する。これにより、互いに繋がっていない複数枚の樹脂シート５０の積層体５５となる（図４（ｂ）参照）。
その後、積層体５５を樹脂シート５０の面方向に垂直な方向にスライスして（図４（ｃ参照））、炭素繊維とグラファイト粉末とが厚さ方向に配向した厚さ２ｍｍの熱伝導性シー１を完成した（図４（ｄ）参照）。
その後、積層体５５を樹脂シート５０の面方向に垂直な方向にスライスして（図４（ｃ参照））、炭素繊維とグラファイト粉末とが厚さ方向に配向した厚さ２ｍｍの熱伝導性シー１を完成した（図４（ｄ）参照）。
【0067】
（実施例２）
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＡ１１０質量部、炭素繊維１８５質量部、グラファイト粉末６２質量部、アルミナ粒子２２１質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は１０体積％、アルミナ粒子の体積分率は２０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６０体積％である。
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＡ１１０質量部、炭素繊維１８５質量部、グラファイト粉末６２質量部、アルミナ粒子２２１質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は１０体積％、アルミナ粒子の体積分率は２０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６０体積％である。
【0068】
（実施例３）
炭素繊維の配合量を１６５質量部とし、グラファイト粉末の配合量を８２質量部とし、アルミナ粒子の配合量を９９質量部とした以外は、実施例２と同様にして熱伝導性シートを完成した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は１５体積％、アルミナ粒子の体積分率は１０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５５体積％である。
炭素繊維の配合量を１６５質量部とし、グラファイト粉末の配合量を８２質量部とし、アルミナ粒子の配合量を９９質量部とした以外は、実施例２と同様にして熱伝導性シートを完成した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は１５体積％、アルミナ粒子の体積分率は１０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５５体積％である。
【0069】
（実施例４）
炭素繊維の配合量を１６５質量部とし、グラファイト粉末の配合量を１１０質量部とし、アルミナ粒子の配合量を４９質量部とした以外は、実施例２と同様にして熱伝導性シートを完成した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は２０体積％、アルミナ粒子の体積分率は５体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５５体積％である。
炭素繊維の配合量を１６５質量部とし、グラファイト粉末の配合量を１１０質量部とし、アルミナ粒子の配合量を４９質量部とした以外は、実施例２と同様にして熱伝導性シートを完成した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３０体積％、グラファイト粉末の体積分率は２０体積％、アルミナ粒子の体積分率は５体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５５体積％である。
【0070】
（実施例５）
炭素繊維の配合量を９９質量部とし、グラファイト粉末の配合量を１２３質量部とし、アルミナ粒子の配合量を４４質量部とした以外は、実施例２と同様にして熱伝導性シートを完成した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は２０体積％、グラファイト粉末の体積分率は２５体積％、アルミナ粒子の体積分率は５体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５０体積％である。
炭素繊維の配合量を９９質量部とし、グラファイト粉末の配合量を１２３質量部とし、アルミナ粒子の配合量を４４質量部とした以外は、実施例２と同様にして熱伝導性シートを完成した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は２０体積％、グラファイト粉末の体積分率は２５体積％、アルミナ粒子の体積分率は５体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５０体積％である。
【0071】
（実施例６）
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＢ（質量平均分子量１万のポリジメチルシロキサン）１１０質量部、炭素繊維２７０質量部、グラファイト粉末２５質量部、アルミナ粒子４２０質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３５体積％、グラファイト粉末の体積分率は３体積％、アルミナ粒子の体積分率は３０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６８体積％である。
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＢ（質量平均分子量１万のポリジメチルシロキサン）１１０質量部、炭素繊維２７０質量部、グラファイト粉末２５質量部、アルミナ粒子４２０質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３５体積％、グラファイト粉末の体積分率は３体積％、アルミナ粒子の体積分率は３０体積％であり、これら３種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６８体積％である。
【0072】
（比較例１）
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＡ１１０質量部、炭素繊維２５０質量部、アルミナ粒子３８５質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３５体積％、アルミナ粒子の体積分率は３０体積％であり、これら２種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６５体積％である。
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＡ１１０質量部、炭素繊維２５０質量部、アルミナ粒子３８５質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３５体積％、アルミナ粒子の体積分率は３０体積％であり、これら２種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は６５体積％である。
【0073】
（比較例２）
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＡ１１０質量部、炭素繊維１９０質量部、グラファイト粉末１１０質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３５体積％、グラファイト粉末の体積分率は２０体積％であり、これら２種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５５体積％である。
下記の方法で厚さ約１．０～１．２ｍｍのシリコーン系組成物からなる樹脂シート５０を作製した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを完成した。
シリコーンＡ１１０質量部、炭素繊維１９０質量部、グラファイト粉末１１０質量部を２本ロールで練り込み、厚さ約１．０～１．２ｍｍの樹脂シート５０を作製した。
本実施例において、樹脂シート５０全体に対する炭素繊維の体積分率は３５体積％、グラファイト粉末の体積分率は２０体積％であり、これら２種類の熱伝導性フィラーの体積分率の合計は５５体積％である。
【0074】
［評価試験］
（１）５０％圧縮時の荷重値
実施例及び比較例で作製した熱伝導性シートを更に裁断し、直径１２ｍｍ、厚さ２ｍｍの円板状の評価サンプルを作製した。
測定器として、Ｉｎｓｔｒｏｎ５９６９（Ｉｎｓｔｒｏｎ社製）を使用し、圧縮速度：５ｍｍ／ｍｉｎでシートを「測定前厚さ×０．５」の厚さまで圧縮（５０％圧縮）し、その時の荷重値（Ｎ／１１３ｍｍ２）を測定した。結果を表１に示した。
（１）５０％圧縮時の荷重値
実施例及び比較例で作製した熱伝導性シートを更に裁断し、直径１２ｍｍ、厚さ２ｍｍの円板状の評価サンプルを作製した。
測定器として、Ｉｎｓｔｒｏｎ５９６９（Ｉｎｓｔｒｏｎ社製）を使用し、圧縮速度：５ｍｍ／ｍｉｎでシートを「測定前厚さ×０．５」の厚さまで圧縮（５０％圧縮）し、その時の荷重値（Ｎ／１１３ｍｍ２）を測定した。結果を表１に示した。
【0075】
（２）２０％圧縮時の熱抵抗値
実施例及び比較例で作製した熱伝導性シートを更に裁断し、直径３３ｍｍ、厚さ２ｍｍの評価サンプルを作製した。
測定器として、ＴＩＭｔｅｓｔｅｒ１４００（ＡｎａｌｙｓｉｓＴｅｃｈ社製）を使用し、シートを「測定前厚さ×０．８」の厚みまで圧縮（２０％圧縮）し、その状態で熱抵抗を測定した。結果を表１に示した。
実施例及び比較例で作製した熱伝導性シートを更に裁断し、直径３３ｍｍ、厚さ２ｍｍの評価サンプルを作製した。
測定器として、ＴＩＭｔｅｓｔｅｒ１４００（ＡｎａｌｙｓｉｓＴｅｃｈ社製）を使用し、シートを「測定前厚さ×０．８」の厚みまで圧縮（２０％圧縮）し、その状態で熱抵抗を測定した。結果を表１に示した。
【0076】
【表1】
【符号の説明】
【0077】
１ 熱伝導性シート
２ マトリックス成分
４ 熱伝導性フィラー
４Ａ アルミナ粒子
４Ｃ 炭素繊維
４Ｇ グラファイト粉末
１１ ＩＣチップ
１２ ヒートシンク
３０ 押出機
３１ 流路
３２ 第１ギャップ
３３ 第２ギャップ
３４ スクリュー
４０、５０ 樹脂シート
５１、５２
５３ テーブル
５４、５７ カッター
５５ 積層体
２ マトリックス成分
４ 熱伝導性フィラー
４Ａ アルミナ粒子
４Ｃ 炭素繊維
４Ｇ グラファイト粉末
１１ ＩＣチップ
１２ ヒートシンク
３０ 押出機
３１ 流路
３２ 第１ギャップ
３３ 第２ギャップ
３４ スクリュー
４０、５０ 樹脂シート
５１、５２
５３ テーブル
５４、５７ カッター
５５ 積層体
【要約】
シリコーンと熱伝導性フィラーとを含有する樹脂組成物からなり、５０％の圧縮変形に必要な圧縮荷重値が０．６５Ｎ／ｍｍ２以下である熱伝導性シートであり、前記樹脂組成物は、前記熱伝導性フィラーとして少なくとも炭素繊維とグラファイト粉末とアルミナ粒子とを含み、熱伝導性シートにおける前記炭素繊維と前記グラファイト粉末と前記アルミナ粒子との合計含有量は、５０体積％以上７０体積％以下である、熱伝導性シート。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】