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特表2022-535321親水性ヒュームドシリカを含むフィルム層を有するＰＶモジュール
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2022-08-08
(54)【発明の名称】親水性ヒュームドシリカを含むフィルム層を有するＰＶモジュール
(51)【国際特許分類】
C08L 23/00 20060101AFI20220801BHJP
C08K 3/36 20060101ALI20220801BHJP
C08K 5/14 20060101ALI20220801BHJP
C08K 5/5415 20060101ALI20220801BHJP
C08K 5/5425 20060101ALI20220801BHJP
C08L 23/08 20060101ALI20220801BHJP
C08J 5/18 20060101ALI20220801BHJP
H01L 31/048 20140101ALI20220801BHJP
【ＦＩ】
C08L23/00
C08K3/36
C08K5/14
C08K5/5415
C08K5/5425
C08L23/08
C08J5/18 CES
H01L31/04 560
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2021557431
(86)(22)【出願日】2019-03-29
(85)【翻訳文提出日】2021-11-29
(86)【国際出願番号】 CN2019080466
(87)【国際公開番号】W WO2020198953
(87)【国際公開日】2020-10-08
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】502141050
【氏名又は名称】ダウ グローバル テクノロジーズ エルエルシー
(74)【代理人】
【識別番号】100092783
【弁理士】
【氏名又は名称】小林 浩
(74)【代理人】
【識別番号】100095360
【弁理士】
【氏名又は名称】片山 英二
(74)【代理人】
【識別番号】100120134
【弁理士】
【氏名又は名称】大森 規雄
(74)【代理人】
【識別番号】100187964
【弁理士】
【氏名又は名称】新井 剛
(72)【発明者】
【氏名】ホー、チャオ
(72)【発明者】
【氏名】ヤン、ホン
(72)【発明者】
【氏名】マー、ウェイミン
(72)【発明者】
【氏名】ヤン、ユンフォン
(72)【発明者】
【氏名】リー、ユヤン
(72)【発明者】
【氏名】ハーバースベルガー、ブライアン エム．
(72)【発明者】
【氏名】チェン、ホンユウ
【テーマコード（参考）】
4F071
4J002
5F151
【Ｆターム（参考）】
4F071AA15
4F071AA18
4F071AA82
4F071AA84
4F071AA88
4F071AB26
4F071AC11
4F071AC16
4F071AC19
4F071AE03
4F071AE05
4F071AE22
4F071AF30Y
4F071AF39Y
4F071AF58Y
4F071AH12
4F071BA01
4F071BB03
4F071BC01
4F071BC12
4J002BB051
4J002DJ016
4J002EK087
4J002EX018
4J002FD016
4J002GQ00
4J002GQ05
5F151CB29
5F151JA02
5F151JA03
5F151JA04
5F151JA05
(57)【要約】
【解決手段】 フィルム層として使用するための組成物は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）０重量％～１．５重量％の架橋助剤とを含む。
【選択図】図１
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
組成物であって、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、
（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、
（Ｃ）アルコキシシランと、
（Ｄ）有機過酸化物と、
（Ｅ）０重量％～１．５重量％の架橋助剤と、を含む、組成物。
【請求項2】
前記組成物の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～１００重量％未満のエチレン／α－オレフィンコポリマーと、
（Ｂ）ビニルトリメトキシシラン、（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される０．０１重量％～２重量％のアルコキシシランと、
（Ｃ）０．０１重量％～５．０重量％の前記親水性ヒュームドシリカと、
（Ｄ）０．１重量％～５．０重量％の前記有機過酸化物と、
（Ｅ）０重量％超～１．５重量％の前記架橋助剤と、を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項3】
前記オレフィン系ポリマーが、５００ｐｓｉ以上～６０００ｐｓｉ未満の曲げ弾性率（２％割線）を有する、請求項２に記載の組成物。
【請求項4】
組成物を含むフィルム層であって、前記組成物が、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、
（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、
（Ｃ）アルコキシシランと、
（Ｄ）有機過酸化物と、
（Ｅ）０重量％～１．５重量％の架橋助剤と、を含み、
前記フィルム層が、５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ～６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率を有する、フィルム層。
【請求項5】
前記組成物が、前記組成物の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～１００重量％未満のエチレン／α－オレフィンコポリマーと、
（Ｂ）０．０１重量％～２重量％の前記アルコキシシランと、
（Ｃ）０．０１重量％～５．０重量％の前記親水性ヒュームドシリカと、
（Ｄ）０．１重量％～５．０重量％の前記有機過酸化物と、
（Ｅ）０重量％超～１．５重量％の前記架橋助剤と、を含む、請求項４に記載のフィルム層。
【請求項6】
前記アルコキシシランが、ビニルトリメトキシシラン、（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項４または５に記載のフィルム層。
【請求項7】
前記フィルム層が、１６０Ｎ／ｃｍ～１９０Ｎ／ｃｍのガラス接着力を有する、請求項４～６のいずれか一項に記載のフィルム層。
【請求項8】
前記フィルム層が、１１．２５０分未満～１０．２５０分のｔ９０を有する、請求項４～７のいずれか一項に記載のフィルム層。
【請求項9】
光起電力モジュールであって、光起電力セルと、
（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、
（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、
（Ｃ）アルコキシシランと、
（Ｄ）有機過酸化物と、
（Ｅ）０重量％～１．５重量％の架橋助剤と、を含む組成物の反応生成物である組成物から構成されるフィルム層と、を含み、
前記フィルム層が、５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ～６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率を有する、光起電力モジュール。
【請求項10】
前記組成物が、前記組成物の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～１００重量％未満のエチレン／α－オレフィンコポリマーと、
（Ｂ）０．０１重量％～２重量％の前記アルコキシシランと、
（Ｃ）０．０１重量％～５．０重量％の前記親水性ヒュームドシリカと、
（Ｄ）０．１重量％～５．０重量％の前記有機過酸化物と、
（Ｅ）０重量％超～１．５重量％の前記架橋助剤と、を含む、請求項９に記載の光起電力モジュール。
【請求項11】
前記オレフィン系ポリマーが、６０００ｐｓｉ未満～５００ｐｓｉ以上の曲げ弾性率（２％割線）を有する、エチレン／Ｃ３－Ｃ８α－オレフィンコポリマーである、請求項９または１０に記載の光起電力モジュール。
【請求項12】
前記アルコキシシランが、ビニルトリメトキシシラン、（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項９～１１のいずれか一項に記載の光起電力モジュール。
【請求項13】
前記フィルム層が、１６０Ｎ／ｃｍ～１９０Ｎ／ｃｍのガラス接着力を有する、請求項９～１２のいずれか一項に記載の光起電力モジュール。
【請求項14】
前記フィルム層が、前面封入剤フィルム層であり、９０．００％以上～９２．００％の平均透過率を有する、請求項１３に記載の光起電力モジュール。
【請求項15】
前記フィルム層が、１１．２５０分未満～１０．２５０分のｔ９０を有する、請求項９～１４のいずれか一項に記載の光起電力モジュール。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、改善された体積抵抗率を有するオレフィン系封入剤フィルム、およびそのような封入剤フィルムを含む光起電力モジュールなどの電子デバイスに関する。
【背景技術】
【0002】
光起電力（ＰＶ）モジュールなどの典型的な電子デバイスの構築は、典型的には、前面光透過および受容層、通常はガラス、それに続く前面封入剤フィルム層、電子部品（例えば、光起電力セル）、後面封入剤フィルム層、ならびに最後に、ポリマーバックシートまたはガラスである後面層を含む。場合によっては、後面封入剤フィルム層およびバックシートは、封入剤およびバックシート機能が統合された単一のフィルム、または裏面封入剤複合（ＢＥＣ）フィルムであり得る。ＰＶモジュールは屋外で使用されるため、耐候性が必要であり、例えば、電子部品を湿気、衝撃、および振動から保護し、電気抵抗を提供する必要がある。封入剤フィルムは、ＰＶモジュールで使用される光起電力セルなど、電子デバイスで使用される電気部品の絶縁および環境保護を提供する。
【0003】
エチレン酢酸ビニル（ＥＶＡ）は、その透明性、柔軟性、および架橋可能なシートへの変換の容易さから、現在、ＰＶセルの封入材料として広く使用されている。ただし、ＥＶＡは耐候性が乏しく、極性が高いため、体積抵抗率（ＶＲ）の低下をもたらす。ＶＲは、潜在的な誘導劣化（ＰＩＤ）抵抗性能に影響を与えるため、重要である。低いＶＲ封入材料で太陽セルを封入すると、ＰＩＤに起因して、大幅なモジュールの電力の喪失がもたらされ得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
エチレン／アルファ－オレフィンコポリマーなどのオレフィン系封入材料もまた、優れた透明性、耐熱性を有し、架橋可能なフィルムに容易に変換され得る。オレフィン系封入材料は、一般に、ＥＶＡと比較して改善されたＶＲを有するが、オレフィン系封入材料は、広い範囲のＶＲを有し、最良のＰＩＤ防止性能は、１０１７ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲを有するオレフィン系封入材料で達成される。より低いＶＲを有するオレフィン系封入材料は、ＶＲの改善から恩恵を受けるであろう。
【0005】
改善された体積抵抗率を有するオレフィン系樹脂を含有する封入剤フィルムのニーズが存在する。
【0006】
本開示の実施形態によれば、組成物が提供される。本組成物は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、（Ｅ）０重量％～１．５重量％の架橋助剤と、を含む。
【0007】
本開示のさらなる実施形態によれば、フィルム層が提供される。フィルム層は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、（Ｅ）０重量％～１．５重量％の架橋助剤と、を含む組成物から作製され、フィルム層は、５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ～６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率を有する。
【0008】
本開示のさらなる実施形態によれば、光起電力モジュールが提供される。光起電力モジュールは、光起電力セル、および（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、（Ｅ）０重量％～１．５重量％の架橋助剤と、を含む組成物の反応生成物である組成物から構成されるフィルム層を含み、フィルム層は、５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ～６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率を有する。
【図面の簡単な説明】
【0009】
【図1】本開示の実施形態による、光起電力モジュールの分解斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【0010】
定義
反対のことが記載されないか、文脈から示唆されないか、または当該技術分野で慣習的でない限り、すべての部およびパーセントは、重量に基づく。米国特許実務の目的で、任意の参照された特許、特許出願、または特許公開の内容は、特に定義の開示（特に本開示で提供されている任意の定義と矛盾しない範囲まで）および当技術分野での一般的な知識に関して、参照によってそれらの全体が組み込まれる（あるいはその同等の米国版がそのように参照によって組み込まれる）。
反対のことが記載されないか、文脈から示唆されないか、または当該技術分野で慣習的でない限り、すべての部およびパーセントは、重量に基づく。米国特許実務の目的で、任意の参照された特許、特許出願、または特許公開の内容は、特に定義の開示（特に本開示で提供されている任意の定義と矛盾しない範囲まで）および当技術分野での一般的な知識に関して、参照によってそれらの全体が組み込まれる（あるいはその同等の米国版がそのように参照によって組み込まれる）。
【0011】
本明細書に開示される数値範囲は、下限値および上限値からの、それらを含むすべての値を含む。明示的な値を含む範囲（例えば、１、または２、または３～５、または６、または７の範囲）の場合、任意の２つの明示的な値の間の部分範囲が含まれる（例えば、上記の範囲１～７は、すべての部分範囲１～２、２～６、５～７、３～７、５～６などを含む）。
【0012】
「アルファ－オレフィン」またはα－オレフィン」は、炭化水素分子であり、炭化水素分子は、（ｉ）第１および第２の炭素原子の間に位置する１つのエチレン性不飽和のみ、ならびに（ｉｉ）２個、または３個、または４個～５個、または８個、または１０個、または２０個の炭素原子を含む。エラストマーが調製されるα－オレフィンの非限定的な例としては、エテン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ドデセン、およびこれらのモノマーのうちの２つ以上の混合物が挙げられる。
【0013】
「ブレンド」または「ポリマーブレンド」は、２つ以上のポリマーの組成物である。そのようなブレンドは、混和性であっても、そうでなくてもよい。そのようなブレンドは、相分離していても、していなくてもよい。そのようなブレンドは、透過電子分光法、光散乱、Ｘ線散乱、および当技術分野で既知の任意の他の方法から決定される、１つ以上のドメイン構成を含有している場合も、そうでない場合もある。
【0014】
「組成物」または「配合物」は、２つ以上の構成成分の混合物またはブレンドである。製造品が製作される材料の混合物またはブレンドの文脈において、組成物は、混合物のすべての構成成分、例えば、ポリマー、触媒、および硬化触媒、酸化防止剤、難燃剤などの任意の他の添加剤または薬剤を含む。
【0015】
「～を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「～を含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「～を有する（ｈａｖｉｎｇ）」という用語、およびそれらの派生語は、それらが具体的に開示されているか否かにかかわらず、任意の追加の構成成分、ステップ、または手順の存在を除外することを意図するものではない。「含む」の使用を通じて特許請求されるすべてのプロセスは、反対に述べられない限り、１つ以上の追加のステップ、機器もしくは構成要素の部品、および／または材料を含み得る。対照的に、「から本質的になる」という用語は、操作性に必須ではないものを除き、任意の以降の記述の範囲から任意の他の構成要素、ステップ、または手順を除外する。「からなる」という用語は、具体的に規定または列挙されていない任意の構成要素、ステップ、または手順を除外する。「または」という用語は、別途記載がない限り、列挙された部材を個々に、および任意の組み合わせで指す。
【0016】
「直接的な接触」は、２つの構成要素が互いに物理的に接触しており、２つの接触する構成要素の一部の間に位置する介在する層および／または介在する材料がない構成である。
【0017】
「エチレン／α－オレフィンコポリマー」は、コポリマーの重量に基づいて、過半量の重合エチレンを含有するインターポリマーであり、唯一の２つのモノマータイプとしてα－オレフィンである。
【0018】
「エチレン／α－オレフィンインターポリマー」は、インターポリマーの重量に基づいて、過半量の重合エチレン、および少なくとも１つのα－オレフィンを含有するインターポリマーである。
【0019】
「エチレン系インターポリマー」は、インターポリマーの重量に基づいて、過半量の重合エチレン、および少なくとも１つのコモノマーを含有するインターポリマーである。
【0020】
「エチレン系ポリマー」は、５０重量パーセント超の重合エチレンモノマーを含有し、任意選択で１つのコモノマーを含有し得るポリマーである。
【0021】
「フィルム」という用語は、より厚い物品の「フィルム層」を指す場合を含め、指定された厚さを明示的に有さない限り、典型的には２５マイクロメートル～１．２５ミリメートル（ｍｍ）以上の一般に一貫した均一な厚さを有する、任意の薄くて平らな押し出しまたはキャスト物品を含む。フィルムの「層」は、ナノレイヤー、またはマイクロレイヤーの場合のように、非常に薄くてもよい。本明細書で使用される場合、「シート」という用語は、指定された厚さを明示的に有さない限り、「フィルム」よりも一般に一貫した均一な厚さを有する、任意の薄くて平らな押し出しまたはキャスト物品を含む。
【0022】
「ガラス」は、純粋な二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、ソーダライムガラス、ホウケイ酸ガラス、砂糖ガラス、雲母ガラス（白雲母ガラス）、光起電力ガラス、または酸窒化アルミニウムを含むがこれらに限定されない、窓、ボトル、またはアイウェアに使用されるような、硬く、もろく、透明な固体である。
【0023】
「インターポリマー」は、少なくとも２つの異なるタイプのモノマーの重合によって調製されるポリマーである。したがって、一般用語のインターポリマーには、コポリマー（２つの異なるタイプのモノマーから調製されたポリマーを指すために使用される）、ターポリマー（３つの異なるタイプのモノマーから調製されたポリマーを指すために使用される）、および３つ以上の異なるタイプのモノマーから調製されたポリマーが含まれる。
【0024】
「線状低密度ポリエチレン」（「ＬＬＤＰＥ」）は、エチレン系ポリマーであり、重合形態で、ＬＬＤＰＥの総重量に基づいて大部分の重量パーセントのエチレンと、Ｃ３－Ｃ２０α－オレフィンコモノマーまたはＣ４－Ｃ８α－オレフィンコモノマーとを含む。ＬＬＤＰＥは、従来のＬＤＰＥとは対照的に、長鎖分岐があるとしてもわずかであることを特徴とする。
【0025】
「低密度ポリエチレン」（「ＬＤＰＥ」）は、エチレン系ポリマーであり、重合形態で、ＬＤＰＥの総重量に基づいて大部分の重量パーセントのエチレンと、任意選択で、Ｃ３－Ｃ２０α－オレフィンコモノマーまたはＣ４－Ｃ８α－オレフィンコモノマーとを含む。ＬＤＰＥは、分岐または不均一分岐ポリエチレンである。ＬＤＰＥは、主ポリマー骨格から延在する比較的多くの長鎖分岐を有する。ＬＤＰＥは、フリーラジカル開始剤を用いて高圧で調製することができ、典型的には０．９１５ｇ／ｃｃ～０．９４０ｇ／ｃｃの密度を有する。
【0026】
「オレフィン系ポリマー」は、（オレフィン系ポリマーの総重量に基づいて）５０パーセント超の重合オレフィンモノマーを含有し、任意選択で、１つ以上のコモノマーを含有し得るポリマーである。オレフィン系ポリマーの非限定的な例としては、エチレン系ポリマーおよびプロピレン系ポリマーが挙げられる。「オレフィン系ポリマー」および「ポリオレフィン」という用語は、交換可能に使用され得る。
【0027】
「光起電力セル」、「ＰＶセル」、および同様の用語は、いくつかの無機または有機タイプのいずれかの１つ以上の光起電力効果材料を含有する構造を意味する。例えば、一般的に使用される光起電力効果材料には、結晶性ケイ素、多結晶性ケイ素、非晶質ケイ素、（ジ）セレン化銅インジウムガリウム（ＣＩＧＳ）、セレン化銅インジウム（ＣＩＳ）、テルル化カドミウム、ヒ化ガリウム、色素増感材料、および有機太陽セル材料を含むが、これらに限定されない、既知の光起電力効果材料のうちの１つ以上が含まれる。図１に示されるように、ＰＶ電池は、典型的には、積層体構造に用いられ、入射光を電流に変換する少なくとも１つの光反応性表面を有する。光起電力セルは、当業者に既知であり、一般に、電池を保護し、かつ様々な用途環境、典型的には、屋外用途での使用を可能にする光起電性モジュールにパッケージングされる。ＰＶ電池は、本質的に可撓性または剛性であり、光起電性効果材料およびそれらの生産に適用される任意の保護コーティング表面材料、ならびに適切な配線および電子駆動回路を含む。
【0028】
「光起電力モジュール」、「ＰＶモジュール」などの用語は、ＰＶ電池を含む構造を指す。ＰＶモジュールは、カバーシート、前面封入剤フィルム、後面封入剤フィルム、およびバックシートも含み得、ＰＶ電池は前面封入剤フィルムと後面封入剤フィルムとの間に挟まれている。例示的なＰＶモジュール２は図１に示され、最上層３、前面封入剤層４、少なくとも１つの光起電力セル５、典型的には線状または平面パターンに配列された複数のそのようなセル、後面封入剤層６、およびバックシート７を含む。前面封入剤層４は、光起電力セル５および部分的に後面封入剤層６の両方と直接接触している。前面封入剤層４および後面封入剤層６は、光起電力セル５を完全に取り囲むか、または封入する。バックシート７は、ＰＶモジュール２の裏表面を保護する単層構造または多層構造またはガラス（ガラス／ガラスＰＶモジュールを作製する）であり得る。
【0029】
「ポリマー」は、同じタイプであるか異なるタイプであるかにかかわらず、モノマーを重合することによって調製されるポリマー化合物である。したがって、「ポリマー」という総称は、通常、１タイプのみのモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられるホモポリマーという用語、およびインターポリマーという用語を包含する。
【0030】
試験方法
密度は、ＡＳＴＭ Ｄ７９２、方法Ｂに従って測定され、結果は、１立方センチメートル当たりのグラム（ｇ）（ｇ／ｃｃまたはｇ／ｃｍ３）で記録される。
密度は、ＡＳＴＭ Ｄ７９２、方法Ｂに従って測定され、結果は、１立方センチメートル当たりのグラム（ｇ）（ｇ／ｃｃまたはｇ／ｃｍ３）で記録される。
【0031】
曲げ弾性率（２％割線）は、ＡＳＴＭ Ｄ７９０に従って測定され、ｐｓｉで報告される。
【0032】
ガラス接着：ラミネートされたサンプルは、幅１インチの３つの標本に切断される（切断されたバックシートおよびフィルム層）。１８０°剥離試験を使用して、ガラス接着強度（最大ガラス接着強度および１インチ～２インチの層間剥離の平均ガラス接着強度）を測定する。この試験は、制御された周囲条件下でＩｎｓｔｒｏｎ ＴＭ５５６５で実行される。平均を得るために、少なくとも３つの標本が試験される。結果は、ニュートン／センチメートル（Ｎ／ｃｍ）で報告される。
【0033】
平均透過率：圧縮成形フィルムの透過率は、１５０ｍｍの積分球を備えるＬＡＭＢＤＡ９５０ＵＶ／Ｖｉｓ分光光度計（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ）を使用して決定される。少なくとも３つのサンプルが試験され、３８０ｎｍ～１１００ｎｍの平均透過率が収集される。結果は、パーセントで報告される。
【0034】
メルトインデックス（ＭＩ）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条件１９０℃／２．１６キログラム（ｋｇ）重量に従って実施され、１０分当たりに溶出されるグラム（ｇ／１０分）で報告される。
【0035】
融解結晶化およびガラス転移：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を使用して、広範囲の温度でのポリマーの融解、結晶化、およびガラス転移挙動を測定することができる。例えば、ＲＣＳ（冷蔵冷却システム）およびオートサンプラーを備えるＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｑ１０００ ＤＳＣを使用して、この分析を実施する。試験中、５０ｍｌ／分の窒素パージガス流量を使用する。各サンプルを、約１７５℃で融解プレスして薄膜にし、次いで融解したサンプルを室温（約２５℃）まで空冷する。冷却されたポリマーから３～１０ｍｇ、直径６ｍｍの標本を抜き取り、重量を測定し、軽い（約５０ｍｇ）アルミニウムパンに入れ、圧着して閉じる。次いで、その熱的特性を決定するために分析を行う。
【0036】
サンプルの熱挙動は、サンプル温度を昇降して熱流量対温度プロファイルを作成することにより決定する。まず、サンプルを１８０℃まで急速に加熱し、３分間等温に保持して熱履歴を除去する。次に、サンプルを１０℃／分の冷却速度で－４０℃まで冷却し、３分間、－４０℃の等温に保持する。次いで、サンプルを、１０℃／分の加熱速度で１８０℃まで加熱する（これは「第２の加熱」勾配である）。冷却曲線および第２の加熱曲線を記録する。結晶化の開始から－２０℃までのベースラインエンドポイントを設定することによって、冷却曲線を分析する。－２０℃から融解終了までのベースラインエンドポイントを設定することによって、加熱曲線を分析する。決定した値は、外挿された融解の開始Ｔｍであり、および外挿された結晶化の開始Ｔｃである。（１グラム当たりのジュールでの）融解熱（Ｈｆ）、および以下の等式を使用して計算されたポリエチレンサンプルの結晶化度％：
結晶化度％＝（（Ｈｆ）／２９２Ｊ／ｇ）×１００
結晶化度％＝（（Ｈｆ）／２９２Ｊ／ｇ）×１００
【0037】
融解熱（Ｈｆ）およびピーク溶解温度は、第２の熱曲線から報告される。ピーク結晶化温度は、冷却曲線から決定される。
【0038】
融点Ｔｍは、まず融解転移の開始と終了との間のベースラインを引くことにより、ＤＳＣ加熱曲線から決定される。次いで、融解ピークの低温側のデータに接線を引く。この線がベースラインと交差する場所は、外挿される融解開始（Ｔｍ）である。これは、Ｂｅｒｎｈａｒｄ Ｗｕｎｄｅｒｌｉｃｈ，Ｔｈｅ Ｂａｓｉｓ ｏｆ Ｔｈｅｒｍａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ，ｉｎ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ９２，２７７－２７８（Ｅｄｉｔｈ Ａ．Ｔｕｒｉ ｅｄ．，２ｄ ｅｄ．１９９７）に記載されている通りである。
【0039】
結晶化温度Ｔｃは、接線が結晶化ピークの高温側に引かれていることを除き、上記のＤＳＣ冷却曲線から決定される。この接線がベースラインと交差する場所は、外挿される結晶化の開始（Ｔｃ）である。
【0040】
ガラス転移温度Ｔｇは、Ｂｅｒｎｈａｒｄ Ｗｕｎｄｅｒｌｉｃｈ，Ｔｈｅ Ｂａｓｉｓ ｏｆ Ｔｈｅｒｍａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ，ｉｎ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ９２，２７８－２７９（Ｅｄｉｔｈ Ａ．Ｔｕｒｉ ｅｄ．，２ｄ ｅｄ．１９９７）に記載のように、サンプルの半分で液体熱容量が増加したＤＳＣ加熱曲線から決定される。ガラス転移領域の下および上からベースラインを引き、Ｔｇ領域を介して外挿する。サンプルの熱容量がこれらのベースラインの中間となる温度が、Ｔｇである。
【0041】
ムービングダイレオメーター（ＭＤＲ）：ＭＤＲには、約４グラムの各キャストフィルムが搭載されている。ＭＤＲは、１５０℃で２５分間実行される。各サンプルの時間対トルク曲線は、指定された間隔で記録される。２５分の試験間隔（ＭＨ）中にＭＤＲによって加えられる最大トルクは、デシ－ニュートンメートル（ｄＮｍ）で記録される。ＭＨは、典型的には、２５分で加えられる最大トルクに対応する。トルクがＭＨのＸ％（ｔｘ）に達するまでの時間は、分単位で報告される。ｔｘは、各樹脂の硬化速度を理解するために標準化された測定値である。ＭＨの９０％（ｔ９０）に達するまでの時間は、分単位で記録される。
【0042】
体積抵抗率：体積抵抗率は、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ８００９試験治具と組み合わせたＫｅｉｔｈｌｅｙ６５１７Ｂ電位計を使用して決定される。Ｋｅｉｔｈｌｅｙモデル８００９試験チャンバは、高温で動作することができる強制空気オーブン内にある（最大温度６０℃）。漏電流は、ソフトウェアを介して機器から記録され、以下の等式を使用して、体積抵抗率（ＶＲ）が計算され、
式中、ｐはｏｈｍ．ｃｍ単位の体積抵抗率であり、Ｖはボルト単位の印加電圧であり、Ａはｃｍ２単位の電極接触面積であり、Ｉは１０分の印加電圧後に記録されたアンペア単位の漏電流であり、ｔはサンプルの厚さである。圧縮成形フィルムの厚さは、試験前に測定される。フィルムの５点を測定して、計算に使用される平均厚さを得る。試験は、室温で、１０００ボルトで実行される。２つの圧縮成形フィルムが試験され、記録されたＶＲは２つの試験の平均である。結果は、オームセンチメートル（ｏｈｍ．ｃｍ）で報告される。
【数1】
【0043】
詳細な説明
本開示は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカとから構成されるペレット化ポリマー組成物を提供する。本開示のペレットは、電子デバイス、例えば、光起電力モジュール用などの封入剤フィルム用の組成物を形成するのに使用される。
本開示は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカとから構成されるペレット化ポリマー組成物を提供する。本開示のペレットは、電子デバイス、例えば、光起電力モジュール用などの封入剤フィルム用の組成物を形成するのに使用される。
【0044】
本開示は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、から構成される組成物をさらに提供する。本開示の組成物は、電子デバイス、例えば、光起電力モジュール用などの封入剤フィルムを生成するために使用される。別の実施形態では、本開示は、光起電力モジュールなどの電子デバイス用のフィルム層を提供する。
【0045】
本開示は、Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、を含む組成物から構成される光起電力モジュールなどの電子デバイス用のフィルム層をさらに提供する。
オレフィン系ポリマー
オレフィン系ポリマー
【0046】
オレフィン系ポリマーは、任意のオレフィン系ホモポリマー（オレフィンが唯一のモノマーである）またはオレフィンが一次モノマーであるオレフィン系インターポリマー（つまり、オレフィン系インターポリマーが５０重量％超のオレフィン由来の単位を含む）である。オレフィン系ポリマーがオレフィン系インターポリマーである実施形態では、コモノマーは、異なるＣ２－２０線状、分岐状、または環状のα－オレフィンである。本開示の目的のために、エチレンは、α－オレフィンである。コモノマーとしての使用のためのＣ２－２０α－オレフィンの非限定的な例としては、エチレン、プロペン（プロピレン）、１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、および１－オクタデセンが挙げられる。
【0047】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、エチレン／アルファ－オレフィンコポリマーであるエチレン系ポリマーである。エチレン／アルファ－オレフィンコポリマーの非限定的な例としては、エチレンとＣ３－Ｃ８α－オレフィンまたはＣ４－Ｃ８α－オレフィンとのコポリマー、例えば、エチレン／プロピレンコポリマー、エチレン／ブテンコポリマー、エチレン／１－ヘキセンコポリマー、エチレン／１－オクテンコポリマー、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、およびそれらの組み合わせが挙げられる。
【0048】
オレフィン系ポリマー、またはさらにエチレン系ポリマー、またはさらにエチレン／アルファ－オレフィンコポリマーは、ランダムまたはブロック状であり得る。
【0049】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、ランダムなオレフィン系ポリマー、またはさらにランダムなエチレン系コポリマー、またはさらにランダムなエチレン／アルファ－オレフィンコポリマーである。
【0050】
オレフィン系ポリマーは、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有する。実施形態では、オレフィン系ポリマーは、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超、または１．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、または２．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、または３．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有する。実施形態では、オレフィン系ポリマーは、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超、または１．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、または２．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、または３．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超～４．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、または５．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、または７．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、または１．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ、または５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ、または１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率を有する。
【0051】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ７９０に従って測定した場合、５００ｐｓｉ以上、または７５０ｐｓｉ以上、または１０００ｐｓｉ以上～２０００ｐｓｉ、または３０００ｐｓｉ、または３５００ｐｓｉ、または４０００ｐｓｉ、または６０００ｐｓｉ未満の曲げ弾性率（２％割線）を有する。
【0052】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ７９２に従って測定した場合、０．８５０ｇ／ｃｃ、または０．８５５ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ、または０．８６５ｇ／ｃｃ、または０．８８０ｇ／ｃｃ～０．８８５ｇ／ｃｃ、または０．８９０ｇ／ｃｃ、または０．９００ｇ／ｃｃ、または０．９０５ｇ／ｃｃ、または０．９１０ｇ／ｃｃ、または０．９１５ｇ／ｃｃ、または０．９２０ｇ／ｃｃの密度を有する。
【0053】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定した場合、１ｇ／１０分、または５ｇ／１０分、または８ｇ／１０分、または１０ｇ／１０分～２０ｇ／１０分、または３０ｇ／１０分、または３５ｇ／１０分、または５０ｇ／１０分、または７５ｇ／１０分、または１００ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩ）を有する。
【0054】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、ＤＳＣを使用して測定した場合、５５℃、または６０℃、または７５℃、または９０℃、または９５℃、または１００℃～１０５℃、または１１０℃の融点（Ｔｍ）を有する。
【0055】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、ＤＳＣを使用して測定した場合、－３０℃、または－３５℃～－４０℃、または－４５℃、または－５０℃、または－６０℃のガラス転移温度Ｔｇを有する。
【0056】
実施形態では、オレフィン系ポリマーは、以下の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有するエチレン／Ｃ３－Ｃ８アルファ－オレフィンコポリマーである：
（ｉ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超、もしくは１．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、もしくは２．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、もしくは３．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超～４．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは５．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは７．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率、および／または
（ｉｉ）５００ｐｓｉ以上、もしくは７５０ｐｓｉ以上、もしくは１０００ｐｓｉ以上～２０００ｐｓｉ、もしくは３０００ｐｓｉ、もしくは３５００ｐｓｉ、もしくは４０００ｐｓｉ、もしくは６０００ｐｓｉ未満の曲げ弾性率（２％割線）、および／または
（ｉｉｉ）０．８５０ｇ／ｃｃ、もしくは０．８５５ｇ／ｃｃ、もしくは０．８６０ｇ／ｃｃ、もしくは０．８６５ｇ／ｃｃ、もしくは０．８８０ｇ／ｃｃ～０．８８５ｇ／ｃｃ、もしくは０．８９０ｇ／ｃｃ、もしくは０．９００ｇ／ｃｃ、もしくは０．９０５ｇ／ｃｃ、もしくは０．９１０ｇ／ｃｃ、もしくは０．９１５ｇ／ｃｃ、もしくは０．９２０ｇ／ｃｃの密度、および／または
（ｉｖ）１ｇ／１０分、もしくは５ｇ／１０分、もしくは８ｇ／１０分、もしくは１０ｇ／１０分～２０ｇ／１０分、もしくは３０ｇ／１０分、もしくは３５ｇ／１０分、もしくは５０ｇ／１０分、もしくは７５ｇ／１０分、もしくは１００ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩ）、および／または
（ｖ）５５℃、もしくは６０℃、もしくは７５℃、もしくは９０℃、もしくは９５℃、もしくは１００℃～１０５℃、もしくは１１０℃の融点、Ｔｍ、および／または
（ｖｉ）－３０℃、もしくは－３５℃～－４０℃、もしくは－４５℃、もしくは－５０℃、もしくは－６０℃のガラス転移温度、Ｔｇ。
（ｉ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超、もしくは１．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、もしくは２．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超、もしくは３．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ超～４．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは５．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは７．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率、および／または
（ｉｉ）５００ｐｓｉ以上、もしくは７５０ｐｓｉ以上、もしくは１０００ｐｓｉ以上～２０００ｐｓｉ、もしくは３０００ｐｓｉ、もしくは３５００ｐｓｉ、もしくは４０００ｐｓｉ、もしくは６０００ｐｓｉ未満の曲げ弾性率（２％割線）、および／または
（ｉｉｉ）０．８５０ｇ／ｃｃ、もしくは０．８５５ｇ／ｃｃ、もしくは０．８６０ｇ／ｃｃ、もしくは０．８６５ｇ／ｃｃ、もしくは０．８８０ｇ／ｃｃ～０．８８５ｇ／ｃｃ、もしくは０．８９０ｇ／ｃｃ、もしくは０．９００ｇ／ｃｃ、もしくは０．９０５ｇ／ｃｃ、もしくは０．９１０ｇ／ｃｃ、もしくは０．９１５ｇ／ｃｃ、もしくは０．９２０ｇ／ｃｃの密度、および／または
（ｉｖ）１ｇ／１０分、もしくは５ｇ／１０分、もしくは８ｇ／１０分、もしくは１０ｇ／１０分～２０ｇ／１０分、もしくは３０ｇ／１０分、もしくは３５ｇ／１０分、もしくは５０ｇ／１０分、もしくは７５ｇ／１０分、もしくは１００ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩ）、および／または
（ｖ）５５℃、もしくは６０℃、もしくは７５℃、もしくは９０℃、もしくは９５℃、もしくは１００℃～１０５℃、もしくは１１０℃の融点、Ｔｍ、および／または
（ｖｉ）－３０℃、もしくは－３５℃～－４０℃、もしくは－４５℃、もしくは－５０℃、もしくは－６０℃のガラス転移温度、Ｔｇ。
【0057】
実施形態では、エチレン／Ｃ３－Ｃ８アルファ－オレフィンコポリマーは、少なくとも１つ、少なくとも２つ、少なくとも３つ、少なくとも４つ、少なくとも５つ、または６つすべての特性（ｉ）～（ｖｉ）を有する。
【0058】
実施形態では、エチレン／Ｃ３－Ｃ８アルファ－オレフィンコポリマーは、特性（ｉ）および特性（ｉｉ）～（ｖｉｉ）のうちの少なくとも１つの他の特性を有する。
【0059】
実施形態では、エチレン／Ｃ３－Ｃ８アルファ－オレフィンコポリマーは、エチレンと、オクテン、ヘキセン、ブテン、およびプロピレンから選択されるコモノマーとのコポリマーである。実施形態では、エチレン／Ｃ３－Ｃ８アルファ－オレフィンコポリマーは、エチレン／１－オクテンコポリマーである。
【0060】
ブレンドの体積抵抗率が５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超である限り、上記のオレフィン系ポリマーのいずれかのブレンドも使用され得る。オレフィン系ポリマーまたはそれらのブレンドは、オレフィン系ポリマーおよび他のポリマーが、（ｉ）互いに混和性であり、（ｉｉ）他のポリマーが、もしあれば、オレフィン系ポリマーの望ましい特性（すなわち、光学系および低弾性率）に影響をほとんど有さず、（ｉｉｉ）オレフィン系ポリマーの含有量が、ブレンドの総重量に基づいて、ブレンドの５０重量％、または６０重量％、または７０重量％、または７５重量％、または８０重量％超～９０重量％、または９５重量％、または９８重量％、または９９重量％、または１００重量％未満を構成する程度に１つ以上の他のポリマーとブレンドまたは希釈され得る。
【0061】
５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。
親水性ヒュームドシリカ
親水性ヒュームドシリカ
【0062】
ヒュームドシリカは、合成アモルファスシリカの一種である。合成アモルファスシリカ（ＳＡＳ）は、意図的に製造された二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）の形態であり、それによって、天然に存在するアモルファスシリカ、例えば、珪藻土とは異なる。人工生成物として、ＳＡＳは、ほぼ１００％純粋なアモルファスシリカであるが、天然に存在するアモルファスシリカは、結晶形態のシリカも含有する。ＳＡＳは、（１）湿式プロセスシリカ（沈降シリカおよびシリカゲルを含む）および（２）熱プロセスシリカ（ヒュームドシリカとしても既知の焼成シリカを含む）の２つの異なる製造実践を特徴とする２つの形態に作製され得る。したがって、ヒュームドシリカは、湿式プロセスではなく、熱プロセスによって形成されたＳＡＳである。
【0063】
ヒュームドシリカを製造するための熱プロセスは、火炎熱分解を使用する。具体的には、ヒュームドシリカは、四塩化ケイ素の火炎熱分解または３０００℃の電気アークで気化した石英砂から作製される。アモルファスシリカの微細な液滴を電気アークに晒すと、液滴が融合して、分岐した鎖状の三次元粒子になり、次いで凝集して、三次粒子になる。その結果、ヒュームドシリカ粒子は、シリカゲルなどの湿式プロセスのシリカ粒子よりも低いかさ密度およびより大きな表面積、ならびに沈降シリカと比較してより高い純度を有する。また、ヒュームドシリカ粒子は非多孔性であるが、湿式プロセスのシリカ粒子は多孔性である。
【0064】
ヒュームドシリカ粒子を作製するために使用される熱プロセスの結果として、ヒュームドシリカ粒子は、特別に処理されない限り、本質的に親水性である。疎水性ヒュームドシリカ粒子を形成するために、ヒュームドシリカ粒子（親水性）は、疎水性剤による化学的後処理にかけられる。アルコキシシラン、シラザン、またはシロキサンなどの疎水性剤は、ヒュームドシリカ粒子上の二酸化ケイ素分子の酸化物基と共有結合し、それによって、ヒュームドシリカ粒子を疎水性にする。本明細書で使用される場合、「親水性ヒュームドシリカ」という用語は、ヒュームドシリカ粒子の表面に二酸化ケイ素分子の反応性酸化物基を有する粒子形態の非多孔性ヒュームドアモルファスシリカである。言い換えれば、親水性ヒュームドシリカは、疎水性剤による化学的後処理にかけられていないヒュームドアモルファスシリカである。
【0065】
実施形態では、親水性ヒュームドシリカは、５００ｍ２／ｇ未満の比表面積（ＢＥＴ）を有する。実施形態では、親水性ヒュームドシリカは、１２０ｍ２／ｇ、または１３０ｍ２／ｇ、または１４０ｍ２／ｇ、または１５０ｍ２／ｇ、または１７５ｍ２／ｇ～１９０ｍ２／ｇ、または２００ｍ２／ｇｍ、または２１０ｍ２／ｇ、または２２０ｍ２／ｇ、または２３０ｍ２／ｇ、または２５０ｍ２／ｇ、または２７５ｍ２／ｇ、または３００ｍ２／ｇ、または３１０ｍ２／ｇ、または３２０ｍ２／ｇ、または３４０ｍ２／ｇ、または３６０ｍ２／ｇ、または３８０ｍ２／ｇ、または４１０ｍ２／ｇ、または５００ｍ２／ｇ未満の比表面積（ＢＥＴ）を有する。
【0066】
市販の親水性ヒュームドシリカの非限定的な例としては、Ｅｖｏｎｉｋ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓから入手可能なＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）３８０が挙げられる。
【0067】
親水性ヒュームドシリカは、本明細書に開示される２つ以上の実施形態を含み得る。
【0068】
アルコキシシラン
アルコキシシランは、少なくとも１つのアルコキシ基を含有するシラン化合物である。好適なアルコキシシランの非限定的な例としては、γ－クロロプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル－トリス－（β－メトキシ）シラン、γ－メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、β－（３，４－エトキシ－シクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ－（メタ）アクリルオキシ、プロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β－（アミノエチル）－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、および３－（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレートが挙げられる。
アルコキシシランは、少なくとも１つのアルコキシ基を含有するシラン化合物である。好適なアルコキシシランの非限定的な例としては、γ－クロロプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル－トリス－（β－メトキシ）シラン、γ－メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、β－（３，４－エトキシ－シクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ－（メタ）アクリルオキシ、プロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β－（アミノエチル）－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、および３－（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレートが挙げられる。
【0069】
実施形態では、アルコキシシランは、ビニルトリメトキシシラン、３－（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、またはそれらの組み合わせから選択される。実施形態では、シラン化合物は、３－（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレートである。
有機過酸化物
有機過酸化物
【0070】
好適な有機過酸化物の非限定的な例としては、過酸化ジクミル、過酸化ラウリル、過酸化ベンゾイル、過安息香酸第三ブチル、過酸化ジ（第三ブチル）、クメンヒドロペルオキシド、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチル－ペルオキシ）ヘキシン－３、２，－５－ジ－メチル－２，５－ジ（ｔ－ブチル－ペルオキシ）ヘキサン、第三ブチルヒドロペルオキシド、過炭酸イソプロピル、アルファ，アルファ’－ビス（第三ブチルペルオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ペルオキシ－２－エチルヘキシル－モノカルボン酸ｔ－ブチル、１，１－ビス（ｔ－ブチルペルオキシ）－３，５，５－トリメチルシクロヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジヒドロキシ過酸化物、過酸化ｔ－ブチルクミル、アルファ，アルファ’－ビス（ｔ－ブチルペルオキシ）－ｐ－ジイソプロピルベンゼン等が挙げられる。
【0071】
好適な市販の有機過酸化物の非限定的な例としては、ＡｋｚｏＮｏｂｅｌのＴＲＩＧＯＮＯＸ（登録商標）およびＡＲＫＥＭＡのＬＵＰＥＲＯＸ（登録商標）ＴＢＥＣが挙げられる。
架橋助剤
架橋助剤
【0072】
架橋助剤は、これらには限定されないが、エステル、エーテル、ケトン、シアヌレート、イソシアヌレート、ホスフェート、オルトギ酸を含み、アリル、ビニルまたはアクリレートのような少なくとも２つの不飽和基、好適には３つの不飽和基を含有する脂肪族エーテルまたは芳香族エーテルを含む架橋助剤のうちいずれか１つ、または架橋助剤の混合物とすることができる。架橋助剤中の炭素原子の数は、９～４０の範囲、またはそれよりも多い数とすることができ、好ましくは９～２０である。
【0073】
助剤の具体例としては、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）としても既知のトリアリル－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン、ヘキサアリルメラミン、リン酸トリアリル（ＴＡＰ）、オルトギ酸トリアリル、テトラ－アリルオキシ－エタン、トリアリルベンゼン－１，３，５－トリカルボキシレート、ジアリルフタレート、亜鉛ジメタクリレート、エトキシル化ビスフェノールＡジメタクリレート、Ｃ１４またはＣ１５の平均鎖長を有するメタクリレート末端モノマー、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、デペンタエリスリトールペンタアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ジメチロールプロパンテトラアクリレート、エトキシル化トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、２，４，６－トリアリル－１，３，５－トリオン、２，４－ジフェニル－４－メチル－１－ペンテン、トリアリルトリメリテート（ＴＡＴＭ）、３，９－ジビニル－２，４，８，１０－テトラ－オキサスピロ［５．５］ウンデカン（ＤＶＳ）、およびアルファ－メチルスチレンダイマー（ＡＭＳＤ）、ならびにＵＳＰ５，３４６，９６１および４，０１８，８５２に記載されている他の助剤が挙げられるが、これらには限定されない。
【0074】
実施形態では、１つ以上の助剤は、ＡＭＳＤ、ＴＡＰ、ＴＡＣ、およびＴＡＩＣのうちの１つ以上である。
他の添加剤
他の添加剤
【0075】
本組成物は、親水性ヒュームドシリカに加えて、１つ以上の添加剤を含有し得る。好適な添加剤の非限定的な例としては、他のポリマー、ＵＶ安定剤および／または吸収剤、酸化防止剤、スコーチ抑制剤、滑り止め剤、抗ブロック剤、顔料、充填剤、ならびにそれらの組み合わせが挙げられる。これらの添加剤は、既知の量で提供することができ、いくつかの実施形態では、ある量のポリマー組成物に事前にブレンドされたマスターバッチの形態で添加することができる。
【0076】
実施形態では、本組成物は、ＵＶ安定剤を含む。好適なＵＶ安定剤の非限定的な例としては、ヒンダードフェノール、亜リン酸塩、ヒンダードアミン光安定剤（ＨＡＬＳ）、ＵＶ吸収剤、ヒンダードベンゾエート、およびこれらの組み合わせが挙げられる。実施形態では、ＨＡＬＳおよびヒンダードベンゾエートとしては、ＴＣＩから入手可能なＵＶ５３１、Ｃｙｎｅｒｇｙ Ａ４００、Ａ４３０およびＲ３５０、Ｃｙａｓｏｒｂ ＵＶ－３５２９、Ｃｙａｓｏｒｂ ＵＶ－３３４６、Ｃｙａｓｏｒｂ ＵＶ－３５８３、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｎ３０、Ｕｎｉｖｉｌ ４０５０、Ｕｎｉｖｉｎ５０５０、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ ＵＶ－１１９、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ９４４ ＬＤ、Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２ＬＤなどが挙げられるが、これらに限定されない。実施形態では、ＵＶ吸収剤は、ベンゾフェノン、ベンゾトリアゾール、トリアジン、およびこれらの組み合わせ、例えば、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８またはＣｙａｓｏｒｂＵＶ－１１６４を含む。
【0077】
実施形態では、本組成物は、加工安定剤、酸化防止剤、滑り止め、顔料、および充填剤から選択される１つ以上の他の添加剤を含む。実施形態では、抗酸化剤は、ＴＣＩから入手可能なＴ７７０、Ｃｙａｎｏｘ２７７７、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６、ＩｒｇａｎｏｘＢ２１５、ＩｒｇａｎｏｘＢ２２５、ＰＥＰＱ、Ｗｅｓｔｏｎ３９９、ＴＮＰＰ、Ｉｒｇａｆｏｓ１６８、およびＤｅｖｏｅｒｐｈｏｓ９２２８からなる群から選択される。
【0078】
ペレット化ポリマー組成物
本開示は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカとから構成されるペレット化ポリマー組成物を提供する。ペレット化ポリマー組成物は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカとを融解ブレンドし、ブレンドをペレット化することによって形成される。
本開示は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカとから構成されるペレット化ポリマー組成物を提供する。ペレット化ポリマー組成物は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカとを融解ブレンドし、ブレンドをペレット化することによって形成される。
【0079】
実施形態では、ペレット化ポリマー組成物は、ペレット化ポリマー組成物の総重量に基づいて、８５重量％、または８８重量％、または９０重量％～９２重量％、または９５重量％の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、５重量％、または８重量％～１０重量％、または１２重量％、または１５重量％の親水性ヒュームドシリカとを含有する。
【0080】
実施形態では、ペレット化ポリマー組成物は、マスターバッチと呼ばれ得る。
【0081】
本開示のペレットは、電子デバイス、例えば、光起電力モジュール用の封入剤フィルムなど、以下に記載されるような組成物を形成するのに使用される。
【0082】
組成
本開示は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、を含む組成物を提供する。
本開示は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、を含む組成物を提供する。
【0083】
実施形態では、本組成物は、本組成物の総重量に基づいて、５０重量％、または６０重量％、または７０重量％、または８０重量％、または９０重量％超～９５重量％、または９８重量％、または９９重量％、または１００重量％未満の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーまたはそれらのブレンドを含む。実施形態では、本組成物は、樹脂組成物の総重量に基づいて、９５重量％、または９６．０重量％、または９６．５重量％、または９７．０重量％超～９７．５重量％、または９８．０重量％、または９８．５重量％の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーまたはそれらのブレンドを含む。
【0084】
親水性ヒュームドシリカは、本組成物の総重量に基づいて、０．０１重量％、または０．０５重量％、または０．１重量％、または０．５重量％～１．０重量％、または１．５重量％、または２．０重量％、または２．５重量％、または３．０重量％、または４．０重量％、または５．０重量％の量で存在する。実施形態では、親水性ヒュームドシリカは、本組成物の総重量に基づいて、０．３重量％、または０．５重量％、または０．７重量％～０．９重量％、または１．０重量％、または１．２重量％、または１．３重量％の量で存在する。
【0085】
アルコキシシランは、本組成物の総重量に基づいて、０．０１重量％、または０．０５重量％、または０．１重量％、または０．２重量％～０．３重量％、または０．５重量％、または１重量％、または２重量％の量で存在する。実施形態では、アルコキシシランは、本組成物の総重量に基づいて、０．１０重量％、または０．１５重量％、または０．２０重量％～０．２５重量％、または０．３０重量％、または０．３５重量％の量で存在する。
【0086】
実施形態では、有機過酸化物は、樹脂組成物中に、本組成物の総重量に基づいて、０．１重量％、または０．５重量％、または０．７５重量％～１．５重量％、または２重量％、または３重量％、または５重量％の量で存在する。実施形態では、有機過酸化物は、樹脂組成物中に、本組成物の総重量に基づいて、０．８重量％、または０．９重量％、または１．０重量％～１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の量で存在する。
【0087】
助剤は、本組成物の重量に基づいて、０重量％、または０重量％超（例えば、０．０１重量％）、または０．１重量％、または０．２重量％～０．４重量％、または０．５重量％、または１．０重量％、または１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の量で使用される。実施形態では、助剤は、本組成物の総重量に基づいて、０．３０重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％～０．６０重量％、または０．７０重量％、または０．８０重量％の量で使用される。
【0088】
実施形態では、酸化防止剤は、本組成物の総重量に基づいて、０重量％、または０．１重量％、または０．２重量％超～０．３重量％、または０．５重量％、または１．０重量％、または３．０重量％の量で使用され、存在する。
【0089】
実施形態では、ＵＶ安定剤は、本組成物の総重量に基づいて、０重量％、または０．０１重量％、または０．０５重量％超～０．０７重量％、または０．１０重量％、または０．２５重量％、または０．５０重量％の量で使用され、存在する。
【0090】
実施形態では、本組成物は、疎水性処理されたヒュームドシリカおよび微粉化シリカゲルを含むすべての他のシリカを排除して親水性ヒュームドシリカを含有し、本組成物は、本組成物の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～１００重量％未満のエチレン／Ｃ３－Ｃ８α－オレフィンコポリマーと、（Ｂ）０．０１重量％～５．０重量％の親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）ビニルトリメトキシシラン、（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、およびそれらの組み合わせから選択される０．０１重量％～２重量％のアルコキシシランと、（Ｄ）０．１重量％～５．０重量％の有機過酸化物と、（Ｅ）０重量％超～１．５重量％の架橋助剤とを含む。
【0091】
実施形態では、本組成物は、すべての他のシリカを排除し、すべての他の充填剤を排除して親水性ヒュームドシリカを含有する。
【0092】
実施形態では、本組成物は、構成成分のすべてを一緒に融解ブレンドすることによって作製される。（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーおよび（Ｂ）親水性ヒュームドシリカは、ペレット化ポリマー組成物またはマスターバッチとして提供され、親水性ヒュームドシリカの最終濃度が得られるような適切な比率で５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーの追加のペレットと組み合わされ、次いで本組成物の残りの構成物質、すなわちアルコキシシラン、有機過酸化物、ならびに任意選択で、架橋助剤、抗酸化剤、および／またはＵＶ安定剤の混合物に浸漬される。
【0093】
フィルム層
本開示は、電子デバイス用のフィルム層を提供する。フィルム層は、本明細書に開示されるような、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、から構成される組成物から作製される。
本開示は、電子デバイス用のフィルム層を提供する。フィルム層は、本明細書に開示されるような、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、から構成される組成物から作製される。
【0094】
フィルム層は、本組成物を押し出すことによって作製される。本開示の組成物で作製されたフィルム層は、様々なタイプの押し出し機、すなわち、一軸または二軸スクリュータイプを使用して調製され得る。典型的な押し出し機は、その上流端にホッパーを有し、その下流端にダイを有する。一般に、本組成物は、必要な構成成分に浸漬されたペレット化ポリマー組成物の形態で提供される。浸漬されたペレットは、ホッパーに供給され、次いで８５℃、または９０℃、または９５℃、または１００℃～１０５℃、または１１０℃、または１１５℃の温度で融解および押し出される。実施形態では、ローター速度は、２０ｒｐｍ、または２５ｒｐｍ、または３０ｒｐｍ～３５ｒｐｍ、または４０ｒｐｍである。
【0095】
一般に１２０℃未満の温度で本組成物を融解および押し出すことは、アルコキシシランの架橋、硬化、または他の反応を開始しない。特に、１２０℃未満の温度で本組成物を融解および押し出すことは、過酸化物を活性化せず、それによって、架橋を開始しない。積層までの架橋を回避または制限することが望ましい。有機過酸化物の時期尚早の架橋および／または時期尚早の分解は、ガラス接着力が低下したフィルム層をもたらし得る。言い換えれば、フィルム層は、積層まで反応性を維持し、この時点で架橋が開始され、フィルム層の組成物は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、残留物があったとしてもごくわずかな（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、を含む反応生成物になる。
【0096】
実施形態では、フィルム層は、単層構造であり、１００μｍ、または１５０μｍ、または２００μｍ、または２５０μｍ、または３００μｍ、または３５０μｍ、または４００μｍ～４５０μｍ、または５００μｍ、または５５０μｍ、または６００μｍ、または６５０μｍ、または７００μｍ、または８００μｍの厚さを有する。
【0097】
フィルム層は、フィルム層の総重量に基づいて、５０重量％、または６０重量％、または７０重量％、または８０重量％、または９０重量％超～９５重量％、または９８重量％、または９９重量％、または１００重量％未満の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーまたはそれらのブレンドを含む組成物から構成される。実施形態では、フィルム層は、フィルム層の総重量に基づいて、９５重量％、または９６．０重量％、または９６．５重量％、または９７．０重量％超～９７．５重量％、または９８．０重量％、または９８．５重量％の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーまたはそれらのブレンドを含む組成物から構成される。
【0098】
親水性ヒュームドシリカは、フィルム層の総重量に基づいて、０．０１重量％、または０．０５重量％、または０．１重量％、または０．５重量％～１．０重量％、または１．５重量％、または２．０重量％、または２．５重量％、または３．０重量％、または４．０重量％、または５．０重量％の量で存在する。実施形態では、親水性ヒュームドシリカは、フィルム層の総重量に基づいて、０．３重量％、または０．５重量％、または０．７重量％～０．９重量％、または１．０重量％、または１．２重量％、または１．３重量％の量で存在する。
【0099】
実施形態では、アルコキシシランは、フィルム層の総重量に基づいて、０．０１重量％、または０．０５重量％、または０．１重量％、または０．２重量％～０．３重量％、または０．５重量％、または１重量％、または２重量％の量で存在する。実施形態では、アルコキシシランは、フィルム層の総重量に基づいて、０．１５重量％、または０．２０重量％、または０．２５重量％～または０．３０重量％、または０．３５重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％、または０．６０重量％の量で存在する。
【0100】
有機過酸化物は、フィルム層中に、フィルム層の総重量に基づいて、０．１重量％、または０．５重量％、または０．７５重量％～１．５重量％、または２重量％、または３重量％、または５重量％の量で存在する。実施形態では、有機過酸化物は、フィルム層中に、フィルム層の総重量に基づいて、０．８重量％、または０．９重量％、または１．０重量％～１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の量で存在する。
【0101】
助剤は、フィルム層の重量に基づいて、０重量％、または０重量％超（例えば、０．０１重量％）、または０．１重量％、または０．２重量％～０．４重量％、または０．５重量％、または１．０重量％、または１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の量で使用される。実施形態では、助剤は、フィルム層の総重量に基づいて、０．３０重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％～０．６０重量％、または０．７０重量％、または０．８０重量％の量で使用される。
【0102】
実施形態では、酸化防止剤は、フィルム層の総重量に基づいて、０重量％、または０．１重量％、または０．２重量％超～０．３重量％、または０．５重量％、または１．０重量％、または３．０重量％の量で使用され、存在する。
【0103】
実施形態では、ＵＶ安定剤は、フィルム層の総重量に基づいて、０重量％、または０．０１重量％、または０．０５重量％超～０．０７重量％、または０．１０重量％、または０．２５重量％、または０．５０重量％の量で使用され、存在する。
【0104】
実施形態では、フィルム層は、疎水性処理されたヒュームドシリカおよび微粉化シリカゲルを含むすべての他のシリカを排除して親水性ヒュームドシリカを含有し、フィルム層は、フィルム層の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～１００重量％未満のエチレン／Ｃ３－Ｃ８α－オレフィンコポリマーと、（Ｂ）０．０１重量％～５．０重量％の親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）ビニルトリメトキシシラン、（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、およびそれらの組み合わせから選択される０．０１重量％～２重量％のアルコキシシランと、（Ｄ）０．１重量％～５．０重量％の有機過酸化物と、（Ｅ）０重量％超～１．５重量％の架橋助剤とを含む。
【0105】
実施形態では、フィルム層は、すべての他のシリカおよびすべての他の充填剤を排除して親水性ヒュームドシリカを含有する。
【0106】
実施形態では、フィルム層は、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上の体積抵抗率を有する。実施形態では、フィルム層は、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ以上～１．２＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または１．４＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または１．６＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または２．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または４．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率を有する。
【0107】
実施形態では、フィルム層は、８９．００％以上の平均透過率を有する。実施形態では、フィルム層は、８９．００％、または９０．００％、または９０．５０％、または９０．７５％、または９０．８０％、または９０．８５％以上～９０．９０％、または９０．９２％、または９０．９４％、または９０．９５％、または９１．００％、または９１．５０％、または９１．７５％、または９２．００％の平均透過率を有する。
【0108】
フィルム層１：実施形態では、フィルム層は、フィルム層の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～９５重量％、または９８重量％、または９９重量％、または１００重量％未満の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）０．０１重量％、または０．０５重量％、または０．１重量％、または０．５重量％～１．０重量％、または１．５重量％、または２．０重量％、または２．５重量％、または３．０重量％、または４．０重量％、または５．０重量％の親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）０．１５重量％、または０．２０重量％、または０．２５重量％～または０．３０重量％、または０．３５重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％、または０．６０重量％のアルコキシシランと、（Ｄ）０．８重量％、または０．９重量％、または１．０重量％～１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の有機過酸化物と、（Ｅ）０．００重量％、または０．０１重量％、または０．３０重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％～０．６０重量％、または０．７０重量％、または０．８０重量％の架橋助剤と、を含む組成物から構成される。
【0109】
フィルム層２：実施形態では、フィルム層は、フィルム層の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～９５重量％、または９８重量％、または９９重量％、または１００重量％未満の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するエチレン／Ｃ３－Ｃ８α－オレフィンコポリマーと、（Ｂ）０．０１重量％、または０．０５重量％、または０．１重量％、または０．５重量％～１．０重量％、または１．５重量％、または２．０重量％、または２．５重量％、または３．０重量％、または４．０重量％、または５．０重量％の親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）０．１５重量％、または０．２０重量％、または０．２５重量％～または０．３０重量％、または０．３５重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％、または０．６０重量％のアルコキシシランと、（Ｄ）０．８重量％、または０．９重量％、または１．０重量％～１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の有機過酸化物と、（Ｅ）０．００重量％、または０．０１重量％、または０．３０重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％～０．６０重量％、または０．７０重量％、または０．８０重量％の架橋助剤と、を含む組成物から構成される。
【0110】
フィルム層３：実施形態では、フィルム層は、フィルム層の総重量に基づいて、（Ａ）９０重量％～９５重量％、または９８重量％、または９９重量％、または１００重量％未満の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するエチレン／Ｃ３－Ｃ８α－オレフィンコポリマーと、（Ｂ）０．３重量％、または０．５重量％、または０．７重量％～０．９重量％、または１．０重量％、または１．２重量％、または１．３重量％の親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）０．１５重量％、または０．２０重量％、または０．２５重量％～または０．３０重量％、または０．３５重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％、または０．６０重量％のアルコキシシランと、（Ｄ）０．８重量％、または０．９重量％、または１．０重量％～１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の有機過酸化物と、（Ｅ）０．３０重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％～０．６０重量％、または０．７０重量％、または０．８０重量％の架橋助剤と、を含む組成物から構成される。
【0111】
フィルム層４：実施形態では、フィルム層は、フィルム層の総重量に基づいて、（Ａ）９５．０重量％、または９６．０重量％、または９６．５重量％、または９７．０重量％超～９７．５重量％、または９８．０重量％、または９８．５重量％の５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するエチレン／Ｃ３－Ｃ８α－オレフィンランダムコポリマーと、（Ｂ）０．３重量％、または０．５重量％、または０．７重量％～０．９重量％、または１．０重量％、または１．２重量％、または１．３重量％の親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）ビニルトリメトキシシラン、（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、およびそれらの組み合わせから選択される０．１５重量％、または０．２０重量％、または０．２５重量％～または０．３０重量％、または０．３５重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％、または０．６０重量％のアルコキシシランと、（Ｄ）０．８重量％、または０．９重量％、または１．０重量％～１．１重量％、または１．２重量％、または１．３重量％、または１．５重量％の有機酸化物と、（Ｅ）０．３０重量％、または０．４０重量％、または０．５０重量％～０．６０重量％、または０．７０重量％、または０．８０重量％の架橋助剤と、を含む組成物から構成される。
【0112】
実施形態では、フィルム層は、フィルム層１、フィルム層２、フィルム層３、またはフィルム層４に従っており、以下の特性のうちの１つ、いくつか、または３つすべてを有する：
（ｉ）２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ以上～１．２＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．４＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．６＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは２．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは４．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率、および／または
（ｉｉ）８９．００％、もしくは９０．００％、もしくは９０．５０％、もしくは９０．７５％、もしくは９０．８０％、もしくは９０．８５％以上～９０．９０％、もしくは９０．９２％、もしくは９０．９４％、もしくは９０．９５％、もしくは９１．００％、もしくは９１．５０％、もしくは９１．７５％、もしくは９２．００％の平均透過率；
（ｉｉｉ）１００μｍ、もしくは１５０μｍ、もしくは２００μｍ、もしくは２５０μｍ、もしくは３００μｍ、もしくは３５０μｍ、もしくは４００μｍ～４５０μｍ、もしくは５００μｍ、もしくは５５０μｍ、もしくは６００μｍ、もしくは６５０μｍ、もしくは７００μｍ、もしくは８００μｍの厚さ。
（ｉ）２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ以上～１．２＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．４＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．６＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは２．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは４．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率、および／または
（ｉｉ）８９．００％、もしくは９０．００％、もしくは９０．５０％、もしくは９０．７５％、もしくは９０．８０％、もしくは９０．８５％以上～９０．９０％、もしくは９０．９２％、もしくは９０．９４％、もしくは９０．９５％、もしくは９１．００％、もしくは９１．５０％、もしくは９１．７５％、もしくは９２．００％の平均透過率；
（ｉｉｉ）１００μｍ、もしくは１５０μｍ、もしくは２００μｍ、もしくは２５０μｍ、もしくは３００μｍ、もしくは３５０μｍ、もしくは４００μｍ～４５０μｍ、もしくは５００μｍ、もしくは５５０μｍ、もしくは６００μｍ、もしくは６５０μｍ、もしくは７００μｍ、もしくは８００μｍの厚さ。
【0113】
実施形態では、フィルム層は、フィルム層１、フィルム層２、フィルム層３、またはフィルム層４に従っており、１つ、２つ、または３つすべての特性（ｉ）～（ｉｉｉ）を有する。
【0114】
フィルム層は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態を含み得る。
ＰＶモジュール
ＰＶモジュール
【0115】
本開示の組成物は、電子デバイスモジュール、特に電子デバイスモジュールの構築に使用される封入剤フィルムを構築するために使用される。封入剤フィルムは、電子デバイスの１つ以上の「スキン」として使用され、すなわち、電子デバイスの片面または両面に、例えば、前面封入剤フィルムもしくは後面封入剤フィルムとして、または前面封入剤フィルムおよび後面封入剤フィルムの両方として適用され、例えば、電子デバイスが材料内に完全に封入される。
【0116】
「光起電力モジュール」または「ＰＶモジュール」は、積層構造であり、図１に示されるように、最終的なモジュール構造に組み立てられる次の層の構成要素を含む。
１．光受容および透過層、
２．前面封入剤フィルム層（透明）、
３．１つ以上の光起電力セル（または「ＰＶセル」）、
４．後面封入剤フィルム層、および
５．バックシート。
１．光受容および透過層、
２．前面封入剤フィルム層（透明）、
３．１つ以上の光起電力セル（または「ＰＶセル」）、
４．後面封入剤フィルム層、および
５．バックシート。
【0117】
実施形態では、光受容および透過層は、ガラス、アクリル樹脂、ポリカーボネート、ポリエステル、またはフッ素含有樹脂である。実施形態では、光受容および透過層は、ガラスである。
【0118】
所与の光起電力モジュール内の光起電力セルの数は、光起電力モジュールを利用する電子デバイスの性質および用途に応じて変化するであろう。実施形態では、少なくとも１つの光起電力セルは、前面封入剤フィルム層および後面封入剤フィルム層と直接接触している。
【0119】
実施形態では、バックシートは、ポリマーバックシートまたはガラスバックシートである。
【0120】
上記の積層構造を有するＰＶモジュールの層（１）～（５）は、積層によって接合されている。積層により、トップシートは前面封入剤フィルム層と直接接触しており、バックシートは後面封入剤フィルム層と直接接触している。光起電力セルは、前面封入剤フィルム層と後面封入剤フィルム層との間に固定され、それらと直接接触している。その結果、前面封入剤フィルムの一部および後面封入剤フィルムの一部が互いに直接接触している。
【0121】
実施形態では、本開示は、ＰＶモジュールを提供する。ＰＶモジュールは、本開示のフィルム層を含む。本開示のフィルム層は、前面封入剤フィルム層、後面封入剤フィルム層、バックシートフィルム層、およびそれらの組み合わせであり得る。他の実施形態では、本フィルム層は、フィルム全体であり得るか、またはフィルムのより別個の副層である。
【0122】
実施形態では、フィルム層は、前面封入剤フィルム層である。前面封入剤フィルム層は、光起電力セルと直接接触している。さらなる実施形態では、前面封入剤フィルム層は、単層構造であり、１００μｍ、または１５０μｍ、または２００μｍ、または２５０μｍ、または３００μｍ、または３５０μｍ、または４００μｍ～４５０μｍ、または５００μｍ、または５５０μｍ、または６００μｍ、または６５０μｍ、または７００μｍ、または８００μｍの厚さを有する。
【0123】
実施形態では、フィルム層は、後面封入剤フィルム層である。後面封入剤フィルム層は、光起電力セルと直接接触している。さらなる実施形態では、後面封入剤フィルム層は、単層構造であり、１００μｍ、または１５０μｍ、または２００μｍ、または２５０μｍ、または３００μｍ、または３５０μｍ、または４００μｍ～４５０μｍ、または５００μｍ、または５５０μｍ、または６００μｍ、または６５０μｍ、または７００μｍ、または８００μｍの厚さを有する。
【0124】
実施形態では、前面封入剤フィルム層および後面封入剤フィルム層の両方が、本明細書に開示されるようなフィルム層である。前面封入剤フィルム層および後面封入剤フィルム層の各々は、光起電力セルに直接接触している。前面封入剤フィルム層の一部はまた、後面封入剤フィルム層の一部と直接接触している。前面封入剤フィルム層および後面封入剤フィルム層は、前述の通りであり得る。
【0125】
実施形態では、本開示の組成物を含むフィルム層は、１つ以上の積層技法によって電子デバイスに適用される。積層により、カバーシートは封入剤フィルム層の第１の上表面と直接接触しており、電子デバイスは封入剤フィルム層の第２の上表面と直接接触している。別の実施形態では、カバーシートは前面封入剤フィルム層の第１の上表面と直接接触しており、バックシートは後面封入剤フィルム層の第２の上表面と直接接触しており、電子デバイスは、前面封入剤フィルム層の第２の上表面と後面封入剤フィルム層の第１の上表面との間に固定され、それらと直接接触している。
【0126】
実施形態では、積層温度は有機過酸化物を活性化し、本組成物を架橋するのに十分であり、つまり、本明細書に開示されるような（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、を含む組成物が、架橋が起こるとき、積層まで反応性のままである。アルコキシシランはまた、カバーシートの表面と相互作用して、封入剤フィルム層とカバーシートとの間の接着力を増加させる。積層後、本組成物は、（Ａ）５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超の体積抵抗率を有するオレフィン系ポリマーと、（Ｂ）親水性ヒュームドシリカと、（Ｃ）アルコキシシランと、（Ｄ）有機過酸化物と、任意選択で、（Ｅ）架橋助剤と、を含む組成物の反応生成物である。つまり、積層時に、過酸化物の少なくとも一部が消費され、オレフィン系ポリマーが、アルコキシシランとの反応によって架橋される。したがって、本明細書で使用される場合、「封入剤フィルム層」という用語は、積層後の電子デバイスのフィルム層を指し、これは、シラン架橋フィルム層である。
【0127】
実施形態では、電子デバイスを生産するための積層温度は、１３０℃、または１３５℃、または１４０℃、または１４５℃～１５０℃、または１５５℃、または１６０℃である。実施形態では、積層時間は、８分間、または１０分間、または１２分間、または１５分間～１８分間、または２０分間、または２２分間、または２５分間である。
【0128】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、１００Ｎ／ｃｍ超、または１１０Ｎ／ｃｍ超、または１３０Ｎ／ｃｍ超、または１４０Ｎ／ｃｍ超、または１５０Ｎ／ｃｍ超、または１６０Ｎ／ｃｍ超のガラス接着力を有する封入剤フィルム層を含む。実施形態では、本開示の電子デバイスは、１００Ｎ／ｃｍ超、または１１０Ｎ／ｃｍ超、または１２０Ｎ／ｃｍ超～１３０Ｎ／ｃｍ、または１４０Ｎ／ｃｍ、または１５０Ｎ／ｃｍ、または１６０Ｎ／ｃｍ、または１６５Ｎ／ｃｍ、または１７０Ｎ／ｃｍ、または１８０Ｎ／ｃｍ、または１９０Ｎ／ｃｍのガラス接着力を有する封入剤フィルム層を含む。実施形態では、本開示の電子デバイスは、１６０Ｎ／ｃｍ超、または１６５Ｎ／ｃｍ超、または１７０Ｎ／ｃｍ超～１８０Ｎ／ｃｍ、または１９０Ｎ／ｃｍのガラス接着力を有する封入剤フィルム層を含む。
【0129】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、３．１ｄＮｍ超のＭＨを有する封入剤フィルム層を含む。実施形態では、本開示の電子デバイスは、３．１０ｄＮｍ、または３．１５ｄＮｍ超～３．２０ｄＮｍ、または３．２５ｄＮｍ、または３．５０ｄＮｍの最大トルク（ＭＨ）を有する封入剤フィルム層を含む。
【0130】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、１３．０００分未満のｔ９０を有する封入剤フィルム層を含む。実施形態では、本開示の電子デバイスは、１３．０００分未満、または１２．５００分未満、または１２．０００分未満、または１１．７５０分未満、または１１．５００分未満、または１１．２５０分未満～１１．０００分、または１０．９００分、または１０．８００分、または１０．７５０分、または１０．５００分、または１０．２５０分のｔ９０を有する封入剤フィルム層上に含む。
【0131】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上の体積抵抗率を有する封入剤フィルム層を含む。実施形態では、本開示の電子デバイスは、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、または１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ～１．２＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または１．４＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または１．６＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または２．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または４．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、または６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率を有する封入剤フィルム層を含む。
【0132】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、８９．００％以上の平均透過率を有する封入剤フィルム層を含む。実施形態では、本開示の電子デバイスは、８９．００％、または９０．００％、または９０．５０％、または９０．７５％、または９０．８０％、または９０．８５％以上～９０．９０％、または９０．９２％、または９０．９４％、または９０．９５％、または９１．００％、または９１．５０％、または９１．７５％、または９２．００％の平均透過率を有する封入剤フィルムを含む。
【0133】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、１００μｍ、または１５０μｍ、または２００μｍ、または２５０μｍ、または３００μｍ、または３５０μｍ、または４００μｍ～４５０μｍ、または５００μｍ、または５５０μｍ、または６００μｍ、または６５０μｍ、または７００μｍ、または８００μｍの厚さを有する単層構造である封入剤フィルム層を含む。
【0134】
実施形態では、フィルム層１、フィルム層２、フィルム層３、またはフィルム層４に従うフィルム層が、電子デバイスを形成するのに使用される。したがって、得られる電子デバイスは、封入剤フィルム層である、封入剤フィルム層１、封入剤フィルム層２、封入剤フィルム層３、または封入剤フィルム層４を含み、これらは、それぞれフィルム層１、フィルム層２、フィルム層３、またはフィルム層４のシラン架橋積層生成物である。
【0135】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、以下の特性のうちの１つ、いくつか、またはすべてを有する封入剤フィルム層１、封入剤フィルム層２、封入剤フィルム層３、または封入剤フィルム層４による封入剤フィルム層を含む：
（ｉ）１６０Ｎ／ｃｍ超、もしくは１６５Ｎ／ｃｍ超、もしくは１７０Ｎ／ｃｍ超～１８０Ｎ／ｃｍ、もしくは１９０Ｎ／ｃｍ、もしくは１９５Ｎ／ｃｍ、もしくは２００Ｎ／ｃｍのガラス接着力、および／または
（ｉｉ）３．１ｄＮｍ、もしくは３．１５ｄＮｍ超～３．２０ｄＮｍ、もしくは３．２５ｄＮｍ、もしくは３．５ｄＮｍのＭＨ、および／または
（ｉｉｉ）１３．０００分未満、もしくは１２．５００分未満、もしくは１２．０００分未満、もしくは１１．７５０分未満、もしくは１１．５００分未満、もしくは１１．２５０分未満～１１．０００分、もしくは１０．９００分、もしくは１０．８００分、もしくは１０．７５０分、もしくは１０．５００分、もしくは１０．２５０分のｔ９０、
（ｉｖ）２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ以上～１．２＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．４＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．６＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは２．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは４．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率、および／または
（ｖ）８９．００％、もしくは９０．００％、もしくは９０．５０％、もしくは９０．７５％、もしくは９０．８０％、もしくは９０．８５％以上～９０．９０％、もしくは９０．９２％、もしくは９０．９４％、もしくは９０．９５％、もしくは９１．００％、もしくは９１．５０％、もしくは９１．７５％、もしくは９２．００％の平均透過率、および／または
（ｖｉ）１００μｍ、もしくは１５０μｍ、もしくは２００μｍ、もしくは２５０μｍ、もしくは３００μｍ、もしくは３５０μｍ、もしくは４００μｍ～４５０μｍ、もしくは５００μｍ、もしくは５５０μｍ、もしくは６００μｍ、もしくは６５０μｍ、もしくは７００μｍ、もしくは８００μｍの厚さ。
（ｉ）１６０Ｎ／ｃｍ超、もしくは１６５Ｎ／ｃｍ超、もしくは１７０Ｎ／ｃｍ超～１８０Ｎ／ｃｍ、もしくは１９０Ｎ／ｃｍ、もしくは１９５Ｎ／ｃｍ、もしくは２００Ｎ／ｃｍのガラス接着力、および／または
（ｉｉ）３．１ｄＮｍ、もしくは３．１５ｄＮｍ超～３．２０ｄＮｍ、もしくは３．２５ｄＮｍ、もしくは３．５ｄＮｍのＭＨ、および／または
（ｉｉｉ）１３．０００分未満、もしくは１２．５００分未満、もしくは１２．０００分未満、もしくは１１．７５０分未満、もしくは１１．５００分未満、もしくは１１．２５０分未満～１１．０００分、もしくは１０．９００分、もしくは１０．８００分、もしくは１０．７５０分、もしくは１０．５００分、もしくは１０．２５０分のｔ９０、
（ｉｖ）２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは５．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ以上、もしくは１．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ以上～１．２＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．４＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは１．６＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは２．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは４．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍ、もしくは６．０＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍの体積抵抗率、および／または
（ｖ）８９．００％、もしくは９０．００％、もしくは９０．５０％、もしくは９０．７５％、もしくは９０．８０％、もしくは９０．８５％以上～９０．９０％、もしくは９０．９２％、もしくは９０．９４％、もしくは９０．９５％、もしくは９１．００％、もしくは９１．５０％、もしくは９１．７５％、もしくは９２．００％の平均透過率、および／または
（ｖｉ）１００μｍ、もしくは１５０μｍ、もしくは２００μｍ、もしくは２５０μｍ、もしくは３００μｍ、もしくは３５０μｍ、もしくは４００μｍ～４５０μｍ、もしくは５００μｍ、もしくは５５０μｍ、もしくは６００μｍ、もしくは６５０μｍ、もしくは７００μｍ、もしくは８００μｍの厚さ。
【0136】
実施形態では、本開示の電子デバイスは、特性（ｉ）～（ｖｉ）の場合、少なくとも２つ、少なくとも３つ、少なくとも４つ、少なくとも５つ、または６つすべてを有する封入剤フィルム層１、封入剤フィルム層２、封入剤フィルム層３、または封入剤フィルム層４に従う封入剤フィルム層を含む。
【0137】
本開示のいくつかの実施形態を、以下の実施例において詳細に記載する。
【実施例】
【0138】
材料
【表1】
【0139】
サンプル調製
エチレン／オクテンコポリマーペレットを、１３０℃の温度、１０ｒｐｍのローター速度でブラベンダーミキサーに供給する。次いで、以下の表２に提供する配合に従って、様々なヒュームドシリカを添加する。最終混合を１３０℃および８０ｒｐｍのローター速度で５分間実行する。得られた化合物を収集し、小片に切断する。
エチレン／オクテンコポリマーペレットを、１３０℃の温度、１０ｒｐｍのローター速度でブラベンダーミキサーに供給する。次いで、以下の表２に提供する配合に従って、様々なヒュームドシリカを添加する。最終混合を１３０℃および８０ｒｐｍのローター速度で５分間実行する。得られた化合物を収集し、小片に切断する。
【0140】
エチレン／オクテンコポリマー／シリカの小片（または、シリカが添加されていない場合は、エチレン／オクテンコポリマーのみ）をブラベンダー単一押し出し機のホッパーに供給する。小片を押し出して、１１０℃、２５ｒｐｍのスクリュー速度でストランドを融解する。融解ストランドをブラベンダーペレット製造機に供給して、ペレットを調製する。
【0141】
アルコキシシラン、過酸化物、助剤、ならびにＵＶ安定剤および酸化防止剤などの任意の追加の添加剤を秤量し、以下の表２に従って密封可能なプラスチックボトルで混合する。ペレットを表２に従って秤量し、プラスチックボトルに添加する。均一な分布および完全な浸漬を確実にするために、プラスチックボトルを最初に１分間タンブルし、次いでランニングローラーに置いて４０℃のオーブンで１５～２０時間さらに均質化した後に使用する。
【0142】
フィルムの調製
浸漬させた後、ペレットを１０５℃で３０ｒｐｍのローター速度のブラベンダー一軸スクリューミキサーに供給する。約０．５ｍｍの厚さを有するフィルムを調製し、試験用に密封されたアルミニウムホイルバッグに保管する。
浸漬させた後、ペレットを１０５℃で３０ｒｐｍのローター速度のブラベンダー一軸スクリューミキサーに供給する。約０．５ｍｍの厚さを有するフィルムを調製し、試験用に密封されたアルミニウムホイルバッグに保管する。
【0143】
圧縮成形
キャストフィルムを０．５ｍｍのフィルムに圧縮成形する。サンプルを型に入れ、１２０℃で５分間予熱し、次いで８サイクルの圧力負荷／放出を介して脱気する。次いで、脱気したサンプルを１５０℃で１５分間プレスし、室温まで冷却する。圧縮成形したシートを体積抵抗率および透過率の試験に使用する。
積層
キャストフィルムを０．５ｍｍのフィルムに圧縮成形する。サンプルを型に入れ、１２０℃で５分間予熱し、次いで８サイクルの圧力負荷／放出を介して脱気する。次いで、脱気したサンプルを１５０℃で１５分間プレスし、室温まで冷却する。圧縮成形したシートを体積抵抗率および透過率の試験に使用する。
積層
【0144】
水を使用して４インチ×６インチのガラスプレートを洗浄し、使用前に乾燥させる。バックシートを４つの６インチの正方形に切断する。フィルムサンプルをガラスおよびバックシートのサイズに合わせて断片に切断する。バックシート、フィルムサンプル、およびガラスを積層して、バックシート／フィルムサンプル／ガラス構造を形成し、次いでＰＥＮＥＲＧＹ Ｌ０３６ラミネーター上で１５０℃で２０分間（４分の真空および１６分のプレス）積層する。積層サンプルをガラス接着力試験に使用する。
【表2】
【0145】
ＣＳ１～４によって示されるように、５．０＊１０１５未満のＶＲを有するベースエチレン／オクテンコポリマーを有する樹脂組成物に親水性ヒュームドシリカを組み込むと、本組成物のＶＲが悪化する。比較サンプル１は、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ未満のＶＲを有するニート樹脂（添加剤なし）で作製されたフィルム層である。比較サンプル２は、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ未満のＶＲを有するエチレン／オクテンコポリマーと添加剤とを含み、シリカを含まない樹脂組成物で作製されたフィルム層である。シリカ以外の添加剤を含めると、本組成物のＶＲに最小の効果（ＣＳ１におけるニート樹脂の組成物の１．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍからＣＳ２の１．１＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍへ）を有する。ＣＳ３によって示されるように、親水性ヒュームドシリカを添加すると、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ未満のＶＲを有するエチレン／オクテンコポリマーを有する樹脂組成物のＶＲが減少（悪化）する。ＣＳ３は、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ未満のＶＲを有するベースポリマーを有する樹脂組成物と組み合わせて親水性ヒュームドシリカを含み、ＣＳ３と同じベース樹脂および添加剤を使用するが、親水性ヒュームドシリカを除くＣＳ２と比較して８．７＊１０１４ｏｈｍ．ｃｍのＶＲ値を有する。ＣＳ４は、ＣＳ３の親水性ヒュームドシリカ含有樹脂組成物にＵＶ安定剤を添加すると、予想どおり樹脂組成物のＶＲがわずかに改善されることを示すが、その改善は、ＣＳ１のニート樹脂から１桁未満の改善であり、すなわち１．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍから６．９＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍへの改善である。
【0146】
比較サンプル５は、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲを有するニート樹脂（添加剤なし）で作製されたフィルム層である。比較サンプル６は、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲを有するベースポリマーを有し、シリカ以外の添加剤を含む樹脂組成物で作製されたフィルム層である。出願人は、驚くべきことに、親水性ヒュームドシリカを含めると、オレフィン系ポリマー中のベース樹脂が５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲを有するサンプルにおいて、ＶＲの大幅な改善がもたらされることを発見した。ＩＥ１は、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ未満のＶＲ値を有するＣＳ５～６と比較して、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲ、およびさらに８．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲを有する。特に、ＣＳ５およびＣＳ６は、それぞれ４．０＊１０１６ｏｈｍ．ｃｍおよび１．８＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍのＶＲ値を有し、ＩＥ１は、１．０６＊１０１８ｏｈｍ．ｃｍのＶＲ値を有する。
【0147】
さらに、出願人は、驚くべきことに、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲを有するエチレン／オクテンコポリマーを有するフィルムに親水性ヒュームドシリカを含めると、改善されたＶＲ（すなわち、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲ）と、望ましいガラス接着力（すなわち、１００Ｎ／ｃｍ超のガラス接着力）との組み合わせを有するフィルムがもたらされることを発見した。ＣＳ６（硬化樹脂、シリカなし）は、１４０．５５Ｎ／ｃｍのガラス接着力および乏しいＶＲ（１．８＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ）を有する。親水性ヒュームドシリカを含めることは、シリカを含まない硬化樹脂（ＣＳ６）と比較して、ガラス接着力にほとんどまたはまったく影響を有さなかった。ＩＥ１～２の各々は、１００Ｎ／ｃｍ超、実際には１２０Ｎ／ｃｍ超のガラス接着力を有する。特に、ＩＥ１～２のガラス接着力は、１６４．１Ｎ／ｃｍ（ＩＥ１）～１９２．５Ｎ／ｃｍ（ＩＥ２）の範囲であった。
【0148】
ＣＳ１～６およびＩＥ１～４の比較によって示されるように、５．０＊１０１５ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲを有するオレフィン系ポリマーを含む樹脂組成物で構成されるフィルムに親水性ヒュームドシリカを含めると、改善されたＶＲ（すなわち、２．０＊１０１７ｏｈｍ．ｃｍ超のＶＲ）と、望ましいガラス接着力（すなわち、１００Ｎ／ｃｍ超のガラス接着力）との組み合わせを有するフィルムがもたらされた。
【0149】
本開示は、本明細書に含まれる実施形態および例示に限定されず、実施形態の一部、および異なる実施形態の要素の組み合わせを含むこれらの実施形態の修正された形態を、以下の特許請求の範囲の範囲内にあるものとして含むことが明確に意図される。
【図1】
【国際調査報告】