特開 2015-87385 光学測定装置および光学測定方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】特開2015-87385(P2015-87385A)

(43)【公開日】2015年5月7日

(54)【発明の名称】光学測定装置および光学測定方法

(51)【国際特許分類】

   G01N 21/41 20060101AFI20150410BHJP

   G01N 21/65 20060101ALI20150410BHJP

【ＦＩ】

   G01N21/41 Z

   G01N21/65

【審査請求】未請求

【請求項の数】8

【出願形態】ＯＬ

【全頁数】20

(21)【出願番号】特願2014-191427(P2014-191427)

(22)【出願日】2014年9月19日

(31)【優先権主張番号】特願2013-196504(P2013-196504)

(32)【優先日】2013年9月24日

(33)【優先権主張国】JP

【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）平成２２年度、独立行政法人科学技術振興機構 戦略的創造研究推進事業チーム型研究（ＣＲＥＳＴ） 研究領域「先端光源を駆使した光科学・光技術の融合展開」における研究課題「高性能レーザーによる細胞光イメージング・光制御と光損傷機構の解明」、産業技術力強化法第１９条の適用を受ける特許出願

(71)【出願人】

【識別番号】713010020

【氏名又は名称】塚田 敏秋

(71)【出願人】

【識別番号】504133110

【氏名又は名称】国立大学法人電気通信大学

(74)【代理人】

【識別番号】100107766

【弁理士】

【氏名又は名称】伊東 忠重

(74)【代理人】

【識別番号】100070150

【弁理士】

【氏名又は名称】伊東 忠彦

(72)【発明者】

【氏名】塚田 敏秋

(72)【発明者】

【氏名】瀬戸 啓介

(72)【発明者】

【氏名】小林 孝嘉

【テーマコード（参考）】

2G043

2G059

【Ｆターム（参考）】

2G043AA03

2G043BA14

2G043CA06

2G043EA03

2G043EA13

2G043FA01

2G043FA06

2G043GA06

2G043GB28

2G043HA01

2G043HA02

2G043HA05

2G043HA07

2G043HA09

2G043JA01

2G043KA01

2G043KA08

2G043KA09

2G043LA03

2G043MA01

2G043NA13

2G059AA02

2G059AA03

2G059CC12

2G059EE01

2G059EE02

2G059EE03

2G059EE12

2G059FF01

2G059GG01

2G059GG08

2G059HH01

2G059JJ01

2G059JJ11

2G059JJ13

2G059JJ17

2G059JJ19

2G059JJ22

2G059KK01

2G059KK03

2G059KK04

2G059MM14

2G059NN01

2G059NN08

(57)【要約】

【課題】
光源の出力光の強度変化や受光器の感度変化の影響を受けることなく高速高感度で高精度の安定した測定が行える光学測定技術を提供する。
【解決手段】 光学測定装置は、光源と、前記光源からの出力光の一部の光成分を他の光成分に対してπ／２遅延させるπ／２位相加算器と、前記π／２位相加算器を介した光と、試料に導かれ、前記試料で透過または反射された光を検出する受光器と、前記受光器で検出された検出光と、前記光源に同期する同期信号とを入力とし、前記同期信号を用いて前記検出光に生じた位相変化を検出する位相変化検出器と、を有し、前記位相変化により前記試料の特性を取得する。
【選択図】図２

【特許請求の範囲】

【請求項1】

光源と、
前記光源からの出力光の一部の光成分を他の光成分に対してπ／２遅延させるπ／２位相加算器と、
前記π／２位相加算器を介した光と、試料に導かれ、前記試料で透過または反射された光を検出する受光器と、
前記受光器で検出された検出光と、前記光源に同期する同期信号とを入力とし、前記同期信号を用いて前記検出光に生じた位相変化を検出する位相変化検出器と、
を有し、前記位相変化により前記試料の特性を取得することを特徴とする光学測定装置。

【請求項2】

前記位相変化検出器は、前記同期信号が前記検出光と直交するように前記同期信号の位相を制御するとともに、位相制御信号を位相変化の検出結果として出力することを特徴とする請求項１に記載の光学測定装置。

【請求項3】

前記位相変化検出器は、
前記同期信号の位相を調節する位相シフタと、
位相調節後の前記同期信号と前記検出信号とを乗算する乗算器と、
前記乗算器の出力を前記位相シフタに帰還する帰還ループと、
を有することを特徴とする請求項２に記載の光学測定装置。

【請求項4】

前記位相変化検出器は、前記乗算器の出力から低周波成分を取り出すフィルタをさらに有し、前記低周波成分が前記位相シフタに帰還されるとともに、前記位相変化の検出結果として出力されることを特徴とする請求項３に記載の光学測定装置。

【請求項5】

前記試料を刺激するポンプ光を生成するポンプ光源と、
前記位相変化検出器の出力を、前記ポンプ光に同期する信号で同期検波する同期検波器と、
をさらに有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学測定装置。

【請求項6】

前記光源は白色光源であり、
前記受光器の前段に配置される分光器、
をさらに有し、
前記受光器と前記位相変化検出器は、前記分光器により分光された波長ごとに配置されることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学測定装置。

【請求項7】

光源からの出力光の一部の光成分に他の光成分に対するπ／２の遅延を与え、
試料で透過または反射された前記他の光成分と、前記遅延を受けた前記一部の光成分とを受光器にて検出し、
前記光源に同期する同期信号を用いて、前記受光器で検出された検出光の位相変化を検出し、
前記位相変化から前記試料の特性を取得することを特徴とする光学測定方法。

【請求項8】

前記同期信号が前記検出光と直交するように、前記同期信号の位相を制御するとともに、位相制御信号を前記位相変化の検出結果として用いることを特徴とする請求項７に記載の光学測定方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、光学測定装置および光学測定方法に関し、詳しくは、試料から得られる光信号の位相変化に基づいて光強度変調信号を検出する光学測定技術に関するものである。

【0002】

光信号検出装置の一種に、図１に示す装置がある。図１（Ａ）では、レーザ等の光源１からの出力光を試料２に透過あるいは反射させてその透過光あるいは反射光を受光器３で検出し、この検出光の強度変化に基づいて、試料２の特性を観測する。

【0003】

図１（Ａ）において、光源１からの出力光の強度をＡ、試料２による強度変化率（または強度変調度）をｍ、受光器３の変換率をＢとすると、出力信号の大きさはＡ×（１＋ｍ）×Ｂとなる。ここで元の光信号の強度成分はＡ×１×Ｂ、試料からの信号成分はＡ×ｍ×Ｂである。強度変調を受けた信号成分は元信号の光強度信号に加算されて検出される。

【0004】

このような光信号検出装置における光源１の強度変化率は数１０％になることもあり、一般的に試料２から得られる光強度変化率（ｍ）の０．１〜０．０１％に比べてはるかに大きく、試料２からの光信号を適切に分離して取得することはきわめて困難である。

【0005】

そこで、従来から一般に、たとえば図１（Ｂ）のような構成で検出信号を得ることが行われている。なお、図１（Ｂ）では図１（Ａ）と共通する部分には同一の符号を付けている。図１（Ｂ）において、外部に設けた試料変調器４と同期信号発生器５により、試料の状態を同期信号の周波数で変調させる。試料２により誘起される光源１の光強度の変化は試料の状態の変調の効果を受け、同期信号の周波数で変調される。試料に与えられた変調に同期した同期信号成分を同期検波器６で抽出することにより試料に誘起された光強度の変調信号を得ている。

【0006】

図１（Ｂ）において、試料２を周波数ωで変調した場合、受光器３からの出力は、
Ａ（１＋ｍ×ｓｉｎ（ωｔ））×Ｂ
となる。

【0007】

一方、同期検波器６の出力は、
Ａ（１＋ｍ×ｓｉｎ（ωｔ））×Ｂ×ｓｉｎ（ωｔ）
になる。

【0008】

そして、ωｔを０から２πの範囲で積分すると、π×Ａ×ｍ×Ｂとなるので信号成分を抽出できる。ここで、光源信号の成分Ａ×Ｂ×ｓｉｎ（ωｔ）は、ωｔ：０〜２πの積分でゼロとなる。

【0009】

特許文献１には、光強度信号を同期検波して検出信号を得るレーザ顕微鏡の構成が示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0010】

【特許文献1】特開２００８−２９８８３３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0011】

しかし、この構成のレーザ顕微鏡では、１＞＞ｍの場合、出力光の強度Ａのもつノイズ成分の影響により、Ａの値は強度変化ｍに対して一定と考えることができなくなり、ωｔに関して０〜２πの範囲で積分しても光源信号の成分がゼロとならない。

【0012】

一般的な同期検波器の手法として、光源信号成分をゼロにみなせるようにするために積分時間を長くするが、強度変化ｍを短時間で高安定に検出することは困難であり、強度変化ｍが短期に変動する場合や、多数点の検出を高速に行う必要がある場合には、実現できないという問題がある。

【0013】

また、検出された信号は強度Ａおよび変換率Ｂに比例したものであり、これらＡ、Ｂの変動はそのまま検出信号の変動となって、強度変化ｍの定量測定の障害になるという問題もある。

【0014】

本発明は、このような従来の問題点に着目したものであって、その目的は、光源の出力光の強度変化や受光器の感度変化の影響を受けることなく高速高感度で高精度の安定した測定が行える光学測定技術を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0015】

このような課題を達成する発明の一つの態様として、光学測定装置は、
光源と、
前記光源からの出力光の一部の光成分を他方の光成分に対してπ／２遅延させるπ／２位相加算器と、
前記π／２位相加算器を介した光と、試料に導かれ、前記試料で透過または反射された光を合わせて検出する受光器と、
前記受光器で検出された光の検出信号と、前記光源に同期する同期信号とを入力とし、前記同期信号を用いて前記検出光に生じた位相変化を検出する位相変化検出器と、
を有し、前記位相変化により前記試料の特性を取得することを特徴とする。

【0016】

良好な構成例として、前記位相変化検出器は、前記同期信号が前記検出光と直交するように前記同期信号の位相を制御し、この制御信号を出力する。

【0017】

たとえば、前記位相変化検出器を、前記同期信号の位相を調節する位相シフタと、位相調節後の前記同期信号と前記検出信号とを乗算する乗算器と、前記乗算器の出力を前記位相シフタに帰還する帰還ループとを有する構成としてもよい。

【発明の効果】

【0018】

これらの構成によれば、高感度で高精度の安定した高速測定を行える光学測定が実現できる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】従来の光信号検出の構成例を示す図である。

【図2】本発明に基づく光信号検出装置の一実施例を示す構成図である。

【図3】本発明に基づく光信号検出装置の他の実施例を示す構成図である。

【図4】本発明に基づく光信号検出装置の他の実施例を示す構成図である。

【図5】本発明に基づく光信号検出装置の他の実施例を示す構成図である。

【図6】本発明を誘導ラマン顕微鏡に適用する例を示す図である。

【図7】図６で用いる位相検波器の回路構成図である。

【図8】白色光源の強度と誘導ラマン散乱による出力値の関係を示す図である。

【図9】本発明の光雑音除去の効果を示す図である。

【図10】本発明による誘導ラマンイメージング結果を従来方法と比較して示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

＜第１実施形態＞
以下、本発明について、図面を用いて説明する。図２は本発明の一実施例を示す光学測定装置１００Ａの構成図であり、図１と共通する部分には同一の符号を付けている。図２において、光源１は、その出力光を試料２に照射し、その透過光または反射光に生じた強度変化を位相変化として測定し、測定結果に基づいて試料２の特性を求める。光源１としては、一定周期で短時間発光するパルスレーザ、あるいは周期的な強度変調を掛けたＣＷレーザ等を用いる。すなわち、光源１は、一定周期で発光強度が変化する光源や、光源と変調装置を組み合わせたものが使用できる。なお、光源自体が一定周期で発光する場合は、変調装置は光源の発光周期を検出する検出装置となる。

【0021】

受光器３は、光を受光して電気信号に変換する光電変換器である。

【0022】

光源同期信号発生器７は、光源１の出力光と受光器３からの検出信号とを同期検波させるための同期信号を発生出力する。光源１がたとえばＣＷレーザであれば発光強度変調を行い、パルスレーザであれば発光タイミングの周波数を決める。

【0023】

光源強度変調器８は、光源同期信号発生器７の出力信号に基づいて光源１の発光強度を制御する。

【0024】

変調位相変化検出器９は、受光器３で受光して電気信号に変換出力される試料２を経由した信号を同期検波し、光源同期信号との間の位相変化のみを検出・出力するものであり、光源同期信号の同一位相成分とπ／２ずれた成分の位相検波を行う２位相のロックインアンプ等で実現できる。

【0025】

π／２位相加算器１０は、２個のビームスプリッタ１０ａ、１０ｄと２個の反射ミラー１０ｂ、１０ｃとで構成されている。

【0026】

光源１からの出力光は、ビームスプリッタ１０ａにより試料２を照射する光と試料２を照射しない光に分波される。分岐された一方の光成分は、反射ミラー１０ｂ、１０ｃにより光源１の強度変調周期の１／４（π／２）の時間遅れが与えられ、他方の光成分は試料２を照射する。２つの光成分はビームスプリッタ１０ｄにより再加算される。たとえば光源１の変調周期が２０ｎｓであれば、５ｎｓ分、π／２位相加算器１０の光路長を長くして試料２を照射した光に再加算する。

【0027】

図２において、光源強度変調器８によりω_ｃで変調された光源１からの光を、
Ａ×（１＋ｓｉｎ（ω_ｃｔ））
とする。

【0028】

ビームスプリッタ１０ａで分岐された光成分のうち、試料２側から受光器３に到達した光を

【0029】

【数1】

とし、分波されπ／（２×ω_ｃ）時間遅れて受光器３に到着した光を

【0030】

【数2】

とする。二つの光を加算すると、

【0031】

【数3】

となる。ここで、位相変化を表わすθ_ｍは

【0032】

【数4】

であり、θ_ｍは試料２による強度変化（または強度変調度）ｍのみに依存する。

【0033】

受光器３における光強度の変調信号に対する位相変化はｍのみに依存し、受光器３の後段で変調位相角の変化を検出することで、試料２により発生する強度変化ｍを測定できる。この位相変化は、光源１の強度や、受光器３と変調位相変化検出器９の感度によっても変化しないことから、光源１の強度や受光器３の感度等が、ｍの定量測定の誤差要素にはならない。

【0034】

なお、上記の計算では、簡略化のため、二つの光路に分岐させた光の強さを等しいものとし、光路差は１／４周期としている。実際の構成で、光学系が理想的な条件からずれていても、位相変化を表わすθ_ｍが光源１の強度や受光器３の感度変化に影響されないので、安定した測定結果を得ることができる。

【0035】

図３は本発明に基づく他の実施例を示す光学測定装置１００Ｂの構成図であり、図２の構成よりもさらにノイズを抑制するために、図１（Ｂ）に示した手法を組み合わせたものである。

【0036】

試料変調器４は、試料２によって得られる信号光の強度変化の大きさを外部から変化させる機能を有するものである。試料２に照射される光源１とは別のポンピング光を照射する手段等で実現する。また、外部からの変調波二つの信号の積で制御する場合もある。

【0037】

同期信号発生器５は、試料変調器４と同期検波器６を同期して動作させるための同期信号を発生する信号発生器である。

【0038】

同期検波器６は、ロックイン検波増幅器等、試料２を経由して強度変調された信号から変調周波数成分のみを抽出する機能を有する検波器である。

【0039】

これらの構成によれば、光源１の強度変化の影響を受けることなく安定に計測でき、受光器３の感度変化の影響も受けることなく高精度、高安定に計測できる。

【0040】

また、光源１のノイズ成分を除去した高感度計測を行うことができ、結果として、高速高安定な計測が実現できる。

【0041】

また、高速計測が行えることから、多数のデータを計測して２次元あるいは３次元データとして活用するような多点計測アプリケーションにも適用できる。

【0042】

なお、位相変化を捉える電気的な手法はいろいろ提案されているが、本発明はどのような手法であっても適用でき、たとえば後述する位相検波器を用いることができる。

【0043】

図４は、本発明の他の実施例を示す光学測定装置１００Ｃの構成図であり、図２と共通する部分には同一の符号を付けている。図４と図２の違いは、試料２がπ／２位相加算器１０の下流に設けられていることである。このような構成により、試料２には、π／２位相加算器１０を通過した光が照射される。

【0044】

図５は、本発明の他の実施例を示す光学測定装置１００Ｄの構成図であり、図３と共通する部分には同一の符号を付けている。図５と図３の違いは、試料２がπ／２位相加算器１０の下流に設けられていることである。このような構成により、試料２には、図４と同様に、π／２位相加算器１０を通過した光が照射される。

【0045】

図４および図５の構成によれば、試料２がπ／２位相加算器１０の下流に設けられていることにより、π／２位相加算器１０によって重ねられた両方の光が試料の同じ位置を透過、或いは同じ位置で反射して受光器３に入力される。試料２による反射や散乱、吸収の変動といった、試料変調以外の効果を受けることなく、試料変調による強度変化ｍのみを検出できる。

【0046】

以上説明したように、図２〜図５の構成によれば、光源１の出力光の不規則な強度変動や受光器の不規則な感度変動の影響を受けることなく高速高感度で高精度の安定した測定が行える光学測定装置が実現できる。
＜第２実施形態＞
図６は、第２実施形態の光学測定装置２００の構成例を示す。第２実施形態では、本発明を誘導ラマン顕微鏡に適用する。誘導ラマン散乱の観測では、少なくとも２波長の光を試料に照射する。この２波長の光のエネルギー差が分子振動のエネルギーに一致したときに、波長が短い方の光の強度が減少し、波長が長い方の光の強度が増加する。すなわち、片方の光を刺激源として（これを「ポンプ光」と呼ぶ）、もう片方の光をプローブ光とすると、プローブ光の強度変化を観測することで分子振動の観測が可能である。さらに、プローブ光として白色光を用い、分光した後に各波長の強度変化を観測することでスペクトルを得ることも可能である。これらポンプ光と白色プローブ光を顕微鏡に導入し、光または、試料を掃引することで、試料の各測定点におけるスペクトルを得ることができる。これをスペクトルイメージングという。

【0047】

第２実施形態では、光源２１としてチタンサファイアパルスレーザーを用いる。この点で、光源２１を「パルス光源２１」と称してもよい。光源２１の発振波長は８０２ｎｍ、パルス幅は２．５ｐｓ、パルス繰り返し周波数は７６．３ＭＨｚである。パルスレーザからのパルス光はビームスプリッタ２４により分割され、片方は白色パルス光の生成に、もう片方はポンプパルス光（以下、単に「ポンプ光」と称する）Ｌ_１として用いられる。

【0048】

白色光の生成のため、パルス光の一部は集光され、高非線形フォトニック結晶ファイバー（ＰＣＦ：Ｐｈｏｔｏｎｉｃ Ｃｒｙｓｔａｌ Ｆｉｂｅｒ）２５に入射される。光源２１とＰＣＦ２５で白色光源を構成する。ＰＣＦ２５によってスペクトルが拡張された白色パルス光の偏光方向は、偏光子２６によって、調整・固定される。次に、偏光ビームスプリッタ１０ａにより垂直偏光は反射され参照光Ｌ_ref として用いられ、水平偏光は透過され、プローブパルス光（以下、単に「プローブ光」と称する）Ｌ_２として用いられる。ここで、偏光方向によってプローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref への分割比が調整され、偏光方向が４５度である場合には、プローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref への分割比はほぼ等しくなる。

【0049】

通常、ＰＣＦ２５によって生成された白色パルス光の偏光方向はパルス毎に揺らぐ。偏光ビームスプリッタ１０ａの分割比は偏光依存性があるので、偏光方向が揺らぐと分割比の揺らぎをもたらす。このような、測定中のパルス毎の分割比の揺らぎを防ぐため、偏光子２６による偏光の固定が重要である。

【0050】

参照光Ｌ_ref を、反射ミラー１０ｂ、１０ｃを含む付加的な光路に通過させることより、パルス繰り返し周期の１／４程度の遅延時間が与えられる。パルス繰り返し周波数が７６．３ＭＨｚの場合、付加的な光路の光路長は９８ｃｍである。遅延された参照光Ｌ_ref は偏光ビームスプリッタ１０ｄにより、プローブ光Ｌ_２と空間的に重ねられ、プローブ光Ｌ_２と平行になるように反射される。偏光ビームスプリッタ１０ａ、１０ｄ及び反射ミラー１０ｂ、１０ｃで構成されるπ／２遅延生成部は、第１実施形態と同様に「π／２位相加算器１０」と呼んでもよい。

【0051】

偏光ビームスプリッタ１０ａ、１０ｄは通常のビームスプリッタでも良いが、偏光ビームスプリッタを用いることで水平偏光は高い透過率で透過し、垂直偏光は高い反射率で反射する。水平偏光であるプローブ光Ｌ_２は高い透過率で透過し、垂直偏光である遅延された参照光Ｌ_ref は高い反射率で反射されるので、白色光の損失を低く抑えることができる。

【0052】

空間的に重ねられたプローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref はダイクロイックミラー２７を透過する。ダイクロイックミラー２７は、白色光を透過させ、ポンプ光を反射する光学素子である。

【0053】

一方、ポンプ光Ｌ_１はディレイ（遅延）ステージ３８によって、プローブ光Ｌ_２とのみ、試料２２への入射のタイミングが一致するように調整される。ディレイステージ３８は直線状に移動するステージ上に設置された２枚の鏡３５、３６からなり、鏡３５、３６の位置によって光路長の調整が可能である。光路長を適切に調整することで、プローブ光Ｌ_２とのみタイミングを一致させることが可能である。

【0054】

次に、ポンプ光Ｌ_１は光強度変調器４１によって、強度変調を受ける。光強度変調器４１として光学チョッパや電気光学変調器（ＥＯＭ：Ｅｌｅｃｔｒｏ‐Ｏｐｔｉｃ Ｍｏｄｕｌａｔｏｒ）、音響光学変調器（ＡＯＭ：Ａｃｏｕｓｔｏ‐Ｏｐｔｉｃ Ｍｏｄｕｌａｔｏｒ）などを用いることができる。図６の例では、光学チョッパにより、４．４８ｋＨｚで変調される。強度変調されたポンプ光Ｌ_１はダイクロイックミラー２７上でプローブ光Ｌ_２と空間的に重ねられ、プローブ光と平行にアラインされる。

【0055】

空間的に重ねられたプローブ光Ｌ_２、参照光Ｌ_ref 、及びポンプ光Ｌ_１は顕微鏡２８に導入され、試料２２に照射される。光強度変調器４１は試料２２を変調するポンプ光Ｌ_１の強度を変調するものであり、ミラー３３，３４，３７、ディレイステージ３８、及び光強度変調器４１で試料変調器を構成する。

【0056】

試料２２を透過したプローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref は図示しないコンデンサレンズで集められ、分光器２９に入射される。ここで、試料２２または光を掃引することで、試料２２の各測定点における信号強度を測定するイメージングが可能である。分光器２９によって、白色光が分光され、特定の波長成分が受光器２３に導入される。受光器２３からの信号は位相検波器３０に導入される。

【0057】

図６の構成例では、位相検波器３０に用いられる同期信号は光源（パルスレーザー）２１から供給されるようになっている。位相検波器３０からの出力は、ロックイン検出器３１に導入される。ロックイン検出に用いられる参照信号は、光強度変調器制御器４２から供給されるようになっており、ポンプ光Ｌ_１による刺激に起因する信号のみが得られる。図６では、図示の便宜上、一波長分の構成を示しているが、受光器２３からロックイン検出器３１まで測定系列を波長ごとに並列的に配置することで、誘導ラマンスペクトルを得ることができる。

【0058】

図７を参照して、図６で用いた位相検波器３０の構成を説明する。第２実施形態の方法では、白色パルス光の強度揺らぎが大きいので、誘導ラマン散乱による強度変調を受けた信号の位相変化を、この強度揺らぎに影響されずに測定することが肝要である。

【0059】

第２実施形態の位相検波の特徴は、光検出信号の位相と同期信号の位相が直交するように同期信号の位相を帰還制御するとともに、この帰還制御信号を位相検波器３０の出力として得るものである。同期信号のための帰還制御信号は、光検出信号と同期信号の位相差が９０°を保つように変化するので、位相帰還信号は光検出信号の位相に比例する。

【0060】

具体的な構成例と、光検出信号と同期信号を直交させる意義を含めた原理の詳細は以下のとおりである。分光されたプローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref は、受光器２３の共通の光検出素子２３１によって電流に変換される。この電流は、パルス繰り返し周波数に共鳴する共振器２３２を負荷として電圧信号に変換される。電流信号を電圧信号に変換するために、抵抗を負荷とするトランスインピーダンスアンプを用いても良いが、共振器２３２を負荷とすることで、抵抗の熱雑音や計測に無関係な外来ノイズを避けることができる。共振器からの電圧信号はプリアンプ２３３によって適切な大きさまで増幅される。

【0061】

増幅された信号は、位相検波器３０の乗算器３０１に入力される。白色プローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref の光学的な分割比をａ：ｂ（ａ＋ｂ＝１）とする。参照光Ｌ_ref は１／４周期に相当する付加的な光路によりプローブ光Ｌ_２に比べて位相が９０°遅れるので、プローブ光Ｌ_２の基本成分を余弦波で表すと、参照光Ｌ_ref の基本成分は正弦波で表される。プローブ光Ｌ_２の検出信号を

【0062】

【数5】

参照光の検出信号を

【0063】

【数6】

とすると、乗算器３０１に入力される信号はこれらの和であり、

【0064】

【数7】

となる。ここで、Ａは白色光源の強度に比例し、揺らぎを含むもので、ｍは誘導ラマン散乱による強度変化の度合い（強度変調度）、ω_ｃはパルス繰り返し角周波数、θ_ｍは式（７）で表される位相変化、

【0065】

【数8】

である。ｍ＜＜１のとき、

【0066】

【数9】

と近似でき、位相変化θ_ｍと強度変化（または強度変調度）ｍは比例する。

【0067】

一方、位相検波器３０のもうひとつの入力信号である同期信号は、位相シフタ３０５により位相が調整されたあと、乗算器３０１に導入され、光検出信号と乗算される。この同期信号を、

【0068】

【数10】

とする。位相シフタ３０５は、電圧によって同期信号の位相θ_ｄを調整することが可能である。同期信号の位相θ_ｄと、後述する積分器３０４から出力される位相制御電圧ｖ_０の関係は、定数Ｋを用いて、式（１０）で表される。

【0069】

θ_ｄ＝Ｋｖ_０ （１０）
乗算器３０１からの出力は、減算器３０２によってオフセット（ｒ）が補正される。オフセット（ｒ）は、同期信号と光検出信号の位相関係を決めるものであり、このオフセット補正や意図しない回路素子のオフセットによって定まる。あるいは、オフセット補正により、意図しない回路素子のオフセットを打ち消すことができるようになっている。オフセット（ｒ）を含む乗算器３０１からの出力は、

【0070】

【数11】

となる。

【0071】

問題とする応答周波数（信号の変化の速度）が２ω_ｃよりも十分に小さいときは、次に続く積分器３０４のゲインが２０ｄＢ／ｄｅｃの割合で減少する（周波数が１０倍になるごとに振幅が１／１０になる）ので、式（１１）の低周波成分、

【0072】

【数12】

に注目すれば良い。

【0073】

また、角周波数ω_ｃの高周波成分を取り除くためにループフィルタ３０３を挿入しても良い。ループフィルタ３０３を挿入することで、測定の応答速度を大きくして、より高速な現象を測定することができる。ループフィルタ３０３による高速化の効果に関しては、後述する。

【0074】

式（１２）において、θ_ｍ−θ_ｄ＜＜１のとき、

【0075】

【数13】

と近似できる。ここで、Ａ｛ａ^２（１＋ｍ）^２＋ｂ^２｝^１／２のラプラス変換をＡ'、１／［Ａ｛ａ^２（１＋ｍ）^２＋ｂ^２｝^１／２］のラプラス変換を（１／Ａ）'、ｖ_０、θ_ｍ、θ_ｄのラプラス変換をそれぞれＶ_０、Θ_ｍ、Θ_ｄ、積分器３０４の積分時間をＴとすると、積分器３０４の出力は式（１４）で表される。

【0076】

【数14】

ここで、演算子は畳み込み積分を意味する。式（１０）の関係を用いて式（１４）を整理すると（Θ_ｄ＝ＫＶ_０を代入)、

【0077】

【数15】

となる。出力の周波数応答は、応答角周波数をωとして、式（１５）のｓをｓ＝ｊωとしたものである（ｊ＝（−１）^1/2）。

【0078】

【数16】

帰還される目標値は、式（１６）において、ωＴ→０とした量であり、

【0079】

【数17】

となる。このとき、出力は式（１７）を逆ラプラス変換して、

【0080】

【数18】

となる。式（１８）から、ｒ＝０のときは、目標値は
ｖ_０→θ_ｍ／Ｋ （１９）
であり、式（１０）から、
θ_ｄ→θ_ｍ （２０）
となる。

【0081】

式（６）、（９）、（２０）に注意すると、同期信号（式（９））は、Ａ、ａ、ｂとは無関係に光検出信号と直交していることが分かる。すなわち、位相シフタ３０５にフィードバックされる制御電圧ｖ_０は、いかなる光学的分割比ａ：ｂにおいても、Ａの揺らぎ、すなわち光雑音の影響を受けずに光検出信号の位相変化θ_ｍと比例することが分かる。

【0082】

一方、オフセットｒがゼロでないとき（ｒ≠０）は、式（１８）のように、位相検波器３０の出力は光検出信号の振幅Ａに依存する。これはフィードバック用の制御電圧ｖ_０がＡの揺らぎ（光雑音）の影響を受けることを意味している。すなわち、同期信号の位相を光検出信号に追従させ、同期信号の位相制御信号を位相検波器３０の出力として得る第２実施形態の手法で信号雑音比を最大化させるためには、同期信号の位相と光検出信号の位相を直交させることが重要になる。

【0083】

次に、応答速度とループフィルタ３０３の効果に関して説明する。式（１６）から、Ｔが一定である時、ωが大きくなると、実際の位相変化と帰還制御される位相との偏差が大きくなることが分かる。これは、観測周波数が大きくなると、帰還制御が追従できなくなることを意味している。すなわち、高速な現象を観測できないことを意味している。

【0084】

ここで積分時間Ｔを短く設定すると、ωが大きくても、Ｔωは小さく保つことができる。これは、Ｔを短くすることで、帰還ループの遮断周波数が大きくなり（応答速度が大きくなり）、高速な現象の観測が可能になることを意味する。しかしながら、積分器３０４のゲイン傾きが−２０ｄＢ／ｄｅｃでしかないので、Ｔを短くするだけでは、式（１１）で表される乗算器３０１の出力中の高周波成分を十分に除くことができなくなる。

【0085】

たとえば、試料２２による強度変化ｍを観測する周波数がパルス繰り返し周波数の１／１００の場合、誘導ラマン散乱による強度変化ｍが１０^−３〜１０^−５であるのに対し、パルス繰り返し周波数の搬送波の影響が１０^−２程度の強度変調度として出力に現れ、ダイナミックレンジが狭まる。そこで、ループフィルタ３０３を帰還ループに挿入することで、２ω_ｃの信号を十分に減衰させ、遮断周波数を大きく設定する。ここで、遮断周波数における位相遅れが１８０°未満になるように、ループフィルタ３０３を設定することが重要である。位相遅れが１８０°を超えると、帰還が正帰還となり、制御の発振をもたらす。一般に、１２０°未満に位相遅れを設定すると、オーバーシュートが現れず、この値が適切な位相遅れの目安となる。

【0086】

このようにして得られた位相制御信号を、着目する観測周波数成分を通すバンドパスフィルタ３０６を経て出力するようにしても良い。バンドパスフィルタ３０６を挿入することで、位相変化を表わす位相変調信号を出力する一方、位相のオフセットや観測に無関係な電気的雑音を除き、ダイナミックレンジを広げることができる。

【0087】

図８は、第２実施形態の光学測定装置２００による、白色光源の強度（横軸）と誘導ラマン散乱による出力値（縦軸）の関係を示す。白色光源のパワーは減光フィルターを用いて調整した。白色光源のパワーは受光器２３の直前で測定したものである。出力信号はシクロヘキサンのＣ−Ｈ伸縮振動のラマンバンドに由来し、１．７×１０^−３の強度変調度に相当するものである。

【0088】

図８から、白色光源のパワーが１．５μＷから８μＷまで変化しても出力値は３０ｍＶ近傍で一定であることが分かる。この結果から、試料２２により生じた変化の測定において、光検出信号の強度変化ではなく、位相変化が検出されていることが実証されている。すなわち、光強度が変動しやすいプローブ光源を用いた場合や、光学系の乱れに由来するプローブ光の強度変動を生じた場合でも、これらの変動に影響されず、高い安定性で測定信号が得られることが分かる。

【0089】

図９は、光学測定装置２００による光雑音除去の効果を示す。縦軸は観測された雑音を強度変調度に換算したものである。白色光の強度雑音は、光学測定装置２００の同期信号の位相を固定したうえで、参照光Ｌ_ref を遮断し、プローブ光Ｌ_２のみを観測するようにして、乗算器３０１直後の信号をロックイン検出により１４０回測定し、二乗平均平方根（ＲＭＳ：Ｒｏｏｔ Ｍｅａｎ Ｓｑｕａｒｅ）を計算したものである。同期信号の位相を固定することで、乗算器３０１直後の信号は光検出信号の強度に比例する。プローブ光Ｌ_２の信号強度は、プローブ光Ｌ_２を直接強度変調してロックイン検出により得た。白色光の強度雑音を、ロックイン検出したプローブ光Ｌ_２の信号強度で除算して変調度に換算した。白色光の強度雑音は変調度換算で１．１×１０^−４Ｈｚ^-1/2であった。

【0090】

一方、第２実施形態の位相検出を適用したときの雑音は、ポンプ光Ｌ_１を遮断したうえで雑音を１４０回測定したＲＭＳ値として得た。次に、ポンプ光Ｌ_１を入射し、既知のシクロヘキサンの変調度と出力の関係を用いて、雑音のＲＭＳ値を強度変調度に換算した。この測定をプローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref の強度バランスを変えて繰り返した。プローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref の強度バランスは、図６の偏光子２６の角度により調節した。

【0091】

図９の横軸の光学バランスは、｛（プローブ光パワー）−（参照光パワー）｝／｛（プローブ光パワー）＋（参照光パワー）｝で定義する。例えば、光学バランス値が零であるということは、プローブ光のパワーと参照光のパワーが等しいことを意味する。

【0092】

図９の結果から、光雑音は光学バランスに依存せず、光源雑音のおよそ１／２０である５×１０^−６Ｈｚ^−1/2 まで雑音が削減されていることが分かる。一般に、信号雑音比は積算時間の１／２乗に比例して改善するので、雑音が１／２０になるということは、同じ信号雑音比を得るのに必要な積算時間は１／４００となることを意味する。すなわち、４００倍の高速化が実現される。

【0093】

また、プローブ光Ｌ_２と参照光Ｌ_ref の差を観測する一般的なバランス検出法では、雑音除去能は光学バランスが等しいときに最大で、バランスが崩れるとその分だけ光雑音が除去できなくなるが、実施形態では原理的に雑音除去能が光学バランスに依存しない。この特徴も光学測定装置２００の堅牢性に寄与する。

【0094】

図１０は本発明を誘導ラマンイメージングに適用した効果である。試料はスライドガラス上の４μｍ径のポリスチレン球で、信号はポリスチレンのベンゼン環のＣ−Ｈ伸縮振動のラマンバンドが得られる波長で観測されている。ロックイン検出の時定数は１００ｍｓとした。

【0095】

図１０（ａ）は、同期信号の位相を固定し、参照光Ｌ_ref を遮断して、乗算器３０１直後の信号により得られた像で、プローブ光Ｌ_２の強度変調が観測される。この条件は、第２実施形態の手法を適用せずに、光検出信号に対しロックイン検出のみを適用したものと同じである（図１（Ｂ）の方法）。図１０（ａ）のイメージでは、プローブ光Ｌ_２の光雑音に起因する信号揺らぎが支配的で、ポリスチレン球の像が得られていない。

【0096】

図１０（ｂ）は第２実施形態の手法を適用して得られた画像であり、イメージの相対的なコントラストは変調度換算で図１０（ａ）と等しくなるように調整してある。図１０（ｂ）のイメージでは、光雑音が低減されており、ポリスチレン球が無い領域で、図１０（ａ）と比較して信号の揺らぎが小さい。４μｍ径のポリスチレン球のある領域では、ポリスチレン球の形状に対応して円盤状に信号強度が大きい領域が観測されている。すなわち光雑音は低減され、かつ誘導ラマン散乱信号は打ち消されることなく観測されている。この測定結果は、本発明が誘導ラマンイメージングにも適用可能であり、その信号雑音比の向上に有効であることを実証している。

【符号の説明】

【0097】

１、２１ 光源
２、２２ 試料
３、２３ 受光器
４ 試料変調器
５ 同期信号発生器
６ 同期検波器
７ 光源同期信号発生器
８ 光源強度変調器
９ 変調位相変化検出器（位相変化検出器）
１０ π／２位相加算器
３０ 位相検波器（位相変化検出器）
３１ ロックイン検出器
４１ 光強度変調器（試料変調器の一部）

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】