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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】特開2018-21206(P2018-21206A)
(43)【公開日】2018年2月8日
(54)【発明の名称】蛍光体部材及び発光装置
(51)【国際特許分類】
C09K 11/80 20060101AFI20180112BHJP
H01L 33/50 20100101ALI20180112BHJP
【ＦＩ】
C09K11/80
H01L33/50
【審査請求】有
【請求項の数】5
【出願形態】ＯＬ
【全頁数】18
(21)【出願番号】特願2017-202764(P2017-202764)
(22)【出願日】2017年10月19日
(62)【分割の表示】特願2014-191774(P2014-191774)の分割
【原出願日】2013年4月18日
(31)【優先権主張番号】特願2012-99315(P2012-99315)
(32)【優先日】2012年4月24日
(33)【優先権主張国】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000153236
【氏名又は名称】株式会社光波
(71)【出願人】
【識別番号】301023238
【氏名又は名称】国立研究開発法人物質・材料研究機構
(74)【代理人】
【識別番号】110002583
【氏名又は名称】特許業務法人平田国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】渡邊 誠
(72)【発明者】
【氏名】猪股 大介
(72)【発明者】
【氏名】青木 和夫
(72)【発明者】
【氏名】島村 清史
(72)【発明者】
【氏名】ガルシア ビジョラ エンカルナシオン アントニア
【テーマコード（参考）】
4H001
5F142
【Ｆターム（参考）】
4H001CA02
4H001XA08
4H001XA13
4H001XA39
4H001XA64
4H001YA58
5F142AA02
5F142AA23
5F142BA02
5F142BA32
5F142CA02
5F142CA03
5F142CA11
5F142CB01
5F142CB03
5F142CD02
5F142CD16
5F142CD17
5F142CD18
5F142CD45
5F142CD47
5F142CE03
5F142CE16
5F142CE23
5F142CG04
5F142CG05
5F142CG06
5F142DA02
5F142DA12
5F142DA13
5F142DA14
5F142DA45
5F142DA73
5F142FA24
5F142FA28
5F142HA01
(57)【要約】
【課題】目的の１つとして、温度消光に優れる蛍光体部材及びその蛍光体部材を用いた発光装置を提供する。【解決手段】一実施の形態として、励起光の波長が４６０ｎｍであり、温度を２５℃から１００℃まで上げたときの蛍光強度の減少が３％未満であり、ＹＡＧ結晶を母結晶とする、複数の粒状の単結晶を含み、前記ＹＡＧ結晶は、Ｙ３−ｘ−ｙＧｄｘＣｅｙＡｌ５Ｏ１２‐ｗ（０．０３≦ｘ≦０．２、０．００３≦ｙ≦０．２、−０．２≦ｗ≦０．２）で表される組成を有する平板状の蛍光体部材を提供する。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
励起光の波長が４６０ｎｍであり、温度を２５℃から１００℃まで上げたときの蛍光強度の減少が３％未満であり、
ＹＡＧ結晶を母結晶とする、複数の粒状の単結晶を含み、前記ＹＡＧ結晶は、Ｙ３−ｘ−ｙＧｄｘＣｅｙＡｌ５Ｏ１２‐ｗ（０．０３≦ｘ≦０．２、０．００３≦ｙ≦０．２、−０．２≦ｗ≦０．２）で表される組成を有する平板状の蛍光体部材。
ＹＡＧ結晶を母結晶とする、複数の粒状の単結晶を含み、前記ＹＡＧ結晶は、Ｙ３−ｘ−ｙＧｄｘＣｅｙＡｌ５Ｏ１２‐ｗ（０．０３≦ｘ≦０．２、０．００３≦ｙ≦０．２、−０．２≦ｗ≦０．２）で表される組成を有する平板状の蛍光体部材。
【請求項2】
励起光の波長が４６０ｎｍであるときの２５℃での量子効率が９２％以上である、
請求項１に記載の平板状の蛍光体部材。
請求項１に記載の平板状の蛍光体部材。
【請求項3】
励起光の波長を４６０ｎｍから４８０ｎｍへ変化させたときの、蛍光スペクトルの半値幅の変化が１．５ｎｍ以下である、
請求項１に記載の平板状の蛍光体部材。
請求項１に記載の平板状の蛍光体部材。
【請求項4】
青色系の光を発する発光素子と、
前記発光素子の光を励起光として黄色系の光を発する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の平板状の蛍光体部材とを備えた、発光装置。
前記発光素子の光を励起光として黄色系の光を発する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の平板状の蛍光体部材とを備えた、発光装置。
【請求項5】
前記発光素子と前記平板状の蛍光体部材は、離間した構成を有する請求項４に記載の発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、蛍光体部材及び発光装置に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、青色の光を発するＬＥＤ（Light Emitting Diode）からなる発光素子と、この発光素子の光を受けて励起され、黄色の光を発する蛍光体とを備え、これらの発光色の混合により白色光を放射する発光装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。
【0003】
特許文献１に記載の発光装置は、粒状の蛍光体をエポキシ樹脂に含ませて青色の光を発する発光素子の周囲に配置し、この発光素子自体の発光光と、蛍光体が発する黄色光との混合により白色光を放射するように構成されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０１０−１５５８９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
発光装置のハイパワー化に伴い発光素子の発熱が大きな問題となる。具体的には素子への投入電力による発光特性の変動、及び蛍光体の温度上昇に伴う特性の変動が相互に影響しあうことによって生じる発光装置の特性変動である。
【0006】
蛍光体は、一般に、固有の量子効率（励起光を蛍光に変換する効率）や、温度消光特性（温度の上昇に伴い量子効率が低下する性質）を有する。量子効率が高ければ、蛍光体を用いたより高輝度の発光装置を得ることができ、温度消光特性が優れていれば、より高出力の発光装置に用いることができる。また、励起波長に対する発光スペクトル変動が小さければ、より特性変動の少ない発光装置をつくることができる。
【0007】
本発明の目的の１つは、温度消光に優れる蛍光体部材及びその蛍光体部材を用いた発光装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明の一態様は、上記目的を達成するために、下記［１］〜［５］の蛍光体部材及びその蛍光体部材を用いた発光装置を提供する。
【0009】
［１］励起光の波長が４６０ｎｍであり、温度を２５℃から１００℃まで上げたときの蛍光強度の減少が３％未満であり、ＹＡＧ結晶を母結晶とする、複数の粒状の単結晶を含み、前記ＹＡＧ結晶は、Ｙ３−ｘ−ｙＧｄｘＣｅｙＡｌ５Ｏ１２‐ｗ（０．０３≦ｘ≦０．２、０．００３≦ｙ≦０．２、−０．２≦ｗ≦０．２）で表される組成を有する平板状の蛍光体部材。
【0010】
［２］励起光の波長が４６０ｎｍであるときの２５℃での量子効率が９２％以上である、［１］に記載の平板状の蛍光体部材。
【0011】
［３］励起光の波長を４６０ｎｍから４８０ｎｍへ変化させたときの、蛍光スペクトルの半値幅の変化が１．５ｎｍ以下である、［１］に記載の平板状の蛍光体部材。
【0012】
［４］青色系の光を発する発光素子と、前記発光素子の光を励起光として黄色系の光を発する、［１］〜［３］のいずれか一項に記載の平板状の蛍光体部材とを備えた、発光装置。
【0013】
［５］前記発光素子と前記平板状の蛍光体部材は、離間した構成を有する［４］に記載の発光装置。
【発明の効果】
【0014】
本発明の一態様によれば、温度消光に優れる蛍光体部材及びその蛍光体部材を用いた発光装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【発明を実施するための形態】
【0016】
［第１の実施の形態］（蛍光体）
第１の実施の形態に係る蛍光体は、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２（ＹＡＧ）結晶を母結晶とするＹＡＧ系蛍光体であり、例えば、Ｙ３−ｘ−ｙＬｘＭｙＡｌ５−ＺＮＺＯ１２−ｗ（Ｌは、Ｇｄ又はＬｕ、Ｍは、Ｃｅ，Ｔｂ，Ｅｕ，Ｙｂ，Ｐｒ，Ｔｍ，Ｓｍからなる群から選択される１種類以上の元素、Ｎは、Ｇａ又はＩｎ、０≦ｘ＜３、０＜ｙ≦１、０≦ｚ≦５、−０．２≦ｗ≦０．２）で表される組成を有する。ここで、Ｌは、Ｙを置換する発光中心とならない成分である。Ｍは、Ｙを置換する発光中心となり得る成分（付活剤）である。また、ＮはＡｌを置換する成分である。
【0017】
なお、上記の蛍光体の組成のうち、一部の原子は結晶構造上の異なる位置を占めることがある。
【0018】
この蛍光体は、例えばＣＺ法（Czochralski Method）、ＥＦＧ法（Edge Defined Film Fed Growth Method）、ブリッジマン法、ＦＺ法（Floating Zone Method）等の液相成長法によって得ることができる。
【0019】
上記ｙで表される付活剤の濃度は、０．００３以上かつ０．２以下であるとよい。これは、付活剤濃度が０．００３未満では、求められる光量の蛍光を得るために必要な蛍光体の厚みｔが厚くなるため（例えばｔ＞３ｍｍ）、蛍光体の単結晶インゴットから切り出せる数が減少してしまうためである。また、付活剤の濃度が０．２を超えると、蛍光体を薄くする必要があるため（例えばｔ＜０．１ｍｍ）、機械的強度の低下により蛍光体に割れや欠け等が発生しやすくなるとともに、濃度消光が発生し得るためである。なお、濃度消光とは、隣接分子間のエネルギー移動が発生して本来のエネルギーが十分に蛍光として外部に放射されないこと（非発光遷移）等により、付活剤の高濃度化に応じて蛍光強度が増大しなくなる現象である。
【0020】
また、さらに好適には、上記ｙで表される付活剤の濃度は、０．０１以上かつ０．２以下であるとよい。ｙ≧０．０１とすることで、蛍光体を発光装置に用いるために適切な厚み（例えば、ｔ≦２ｍｍ）とすることができる。つまり、蛍光体の厚みは、０．１ｍｍ以上、３．０ｍｍ以下とすることが好適であり、０．１ｍｍ以上、２．０ｍｍ以下であることがさらに望ましい。
【0021】
本実施の形態の蛍光体は、優れた量子効率を有する。例えば、励起光の波長が４６０ｎｍであるときの２５℃での量子効率が９２％以上である。具体的には、例えば、蛍光体が、仕込み組成をＹ２．９１Ｇｄ０．０３Ｃｅ０．０６Ａｌ５Ｏ１２として製作した単相の単結晶である場合は、励起光の波長が４６０ｎｍのときの量子効率は９７％である。また、蛍光体が、仕込み組成をＹ２．８Ｇｄ０．２Ｃｅ０．０６Ａｌ５Ｏ１２として製作した単相の単結晶である場合は、励起光の波長が４６０ｎｍのときに９２％以上の量子効率を得ることができる。
【0022】
本実施の形態の蛍光体を使うことで、より輝度の高い発光装置が可能となる。従来販売されている蛍光体の量子効率は８０〜９０％程度であり、本発明の量子効率はこれらよりも概ね１０〜２０％程度高い。青色発光素子はジャンクション温度が設計上限温度近傍の１００℃に上昇すると、発光効率は概ね１０〜２０％程度低下する。本発明の蛍光体を用いることで、輝度を一定の明るさ以上（従来の蛍光体を用いた発光装置において、素子温度が上昇前の明るさ）に保つことが可能となる。
【0023】
また、例えば、文献 Solid-State Lighting Research and Development: Multi Year Program Plan March 2011 (Updated May 2011) P.69 の表 A1.3 によれば、量子効率（Quantum Yield (25°C) across the visible spectrum）の２０１０年の数値は９０％であり、２０２０年の目標値が９５％であることが記載されている。このことから、業界では、２年で１％程度の量子効率の向上が期待されていることがわかり、本実施の形態の蛍光体は、出願時において目標とされる数値を超えた量子効率を有する優れた蛍光体であるといえる。
【0024】
また、本実施の形態の蛍光体は、優れた温度消光特性を有する。例えば、波長４６０ｎｍの励起光を照射した状態で温度を２５℃から１００℃まで上げたときの蛍光強度の低下が３％未満である。
【0025】
図１は、第１の実施の形態の蛍光体と、比較例としての従来のセラミック粉末蛍光体の、励起光の波長が４６０ｎｍであるときの蛍光強度の温度依存性を表すグラフである。図１の横軸は蛍光体の温度（℃）を表し、縦軸は蛍光体の２５℃における蛍光強度を基準とした相対蛍光強度を表す。
【0026】
図１の上側の線は、□で示される本実施の形態の蛍光体の温度ごとの蛍光強度の測定値に基づいて得られた、本実施の形態の蛍光体の蛍光強度の温度依存性を示す線である。図１の下側の線は、◇で示される従来のセラミック粉末蛍光体の温度ごとの蛍光強度の測定値に基づいて得られた、従来のセラミック粉末蛍光体の蛍光強度の温度依存性を示す線である。
【0027】
図１に示されるように、上側の線は水平に近く、本実施の形態の蛍光体の蛍光強度の温度依存性は小さい。例えば、温度を２５℃から１００℃まで上げたときの本実施の形態の蛍光体の蛍光強度の減少は１％未満と近似することができ、明らかに３％未満であることがわかる。
【0028】
一方、下側の線は傾きが大きく、従来のセラミック粉末蛍光体の蛍光強度の温度依存性は本実施の形態の蛍光体のものよりも強い。例えば、温度を２５℃から１００℃まで上げたときの従来のセラミック粉末蛍光体の蛍光強度の減少は１０％以上と近似することができる。
【0029】
したがって、本実施の形態の蛍光体は、従来のセラミック粉末蛍光体と比較して、温度の上昇に伴う蛍光強度の低下が少なく、優れた温度特性を有するといえる。このため、従来よりも高出力（例えば５Ｗ以上）の発光装置にも本実施の形態の蛍光体を用いることができる。
【0030】
また、例えば、文献 Solid-State Lighting Research and Development: Multi Year Program Plan March 2011 (Updated May 2011) P.69 の表 A1.3 によれば、温度特性（２５℃から１５０℃）の２０１０年の数値は９０％（低下１０％）であり、２０２０年の目標値が９５％（低下５％）であることが記載されており、本実施の蛍光体は目標値をほぼ満足する蛍光体であるといえる。
【0031】
また、本実施の形態の蛍光体は、励起光の波長を変化させたときの蛍光の波長の変化が小さいという性質を有する。例えば、励起光の波長を４６０ｎｍから４８０ｎｍへ変化させたときの、相対蛍光強度が０．５である蛍光波長の変化が１．５ｎｍ以下である。
【0032】
図２は、第１の実施の形態の蛍光体と、比較例としての従来のセラミック粉末蛍光体の発光スペクトルの励起波長依存性を表すグラフである。図２の横軸は蛍光の波長（ｎｍ）を表し、縦軸は発光スペクトル強度の最大値を１．０とした場合の相対強度を表す。
【0033】
図２には、励起光の波長が４６０ｎｍ、４８０ｎｍであるときの本実施の形態の蛍光体の発光スペクトル、励起光の波長が４６０ｎｍ、４８０ｎｍであるときの従来のセラミック粉末蛍光体の発光スペクトルが示されている。
【0034】
図２に示されるように、本実施の形態の蛍光体の励起光の波長が４６０ｎｍであるときの発光スペクトルと励起光の波長が４８０ｎｍであるときの発光スペクトルの波形の差は、従来のセラミック粉末蛍光体の励起光の波長が４６０ｎｍであるときの発光スペクトルと励起光の波長が４８０ｎｍであるときの発光スペクトルの波形の差よりも小さい。
【0035】
例えば、励起光の波長を４６０ｎｍから４８０ｎｍへ変化させたときの、蛍光スペクトルの半値幅（相対蛍光強度が０．５である部分の幅）の変化は、従来のセラミック粉末蛍光体が２．７ｎｍであるのに対し、本実施の形態の蛍光体では１．５ｎｍである。図２中のＷ１、Ｗ２は、それぞれ励起光の波長が４６０ｎｍ、４８０ｎｍであるときの本実施の形態の蛍光体の蛍光スペクトルの半値幅を表す。また、Ｗ３、Ｗ４は、それぞれ励起光の波長が４６０ｎｍ、４８０ｎｍであるときの従来のセラミック粉末蛍光体の蛍光スペクトルの半値幅を表す。すなわち、Ｗ２とＷ１の差が１．５ｎｍであり、Ｗ４とＷ３の差が２．７ｎｍである。
【0036】
本実施の形態の蛍光体は励起波長に対する発光スペクトル変動が小さいため、本実施の形態の蛍光体を用いて、より特性変動の少ない発光装置をつくることができる。
【0037】
図３は、５７０ｎｍにて測定した、第１の実施の形態の蛍光体及び比較例としての従来のセラミック粉末蛍光体の励起スペクトルを表すグラフである。図３の横軸は励起波長（ｎｍ）を表し、縦軸は蛍光強度（相対値）を表す。図３に示されるように、本実施の形態の蛍光体の励起範囲は、従来のセラミック粉末蛍光体の励起範囲よりも狭く、再励起による損失を抑制する効果が期待される。例えば、本実施の形態の蛍光体の励起スペクトルの半値幅Ｗ６は、６９ｎｍ程度であり、８３ｎｍ程度である従来のセラミック粉末蛍光体の励起スペクトルの半値幅Ｗ５よりも小さい。
【0038】
また、本実施の形態の蛍光体は、ガーネット単相であることを特徴とする。図４Ａ、図４Ｂは、それぞれ第１の実施の形態の蛍光体及び比較例としての従来のセラミック粉末蛍光体の粉末Ｘ線回折パターンを表すグラフである。図４Ａ、図４Ｂの横軸は回折角であり、縦軸は回折強度を表す。
【0039】
図４ＢのＸ線回折パターンにおける矢印が付されたピークは、ガーネット構造以外の第２相に起因するピークである。すなわち、従来のセラミック粉末蛍光体にはガーネット構造以外の第２相が含まれている。一方、図４Ａに示されるように、本実施の形態の蛍光体のＸ線回折パターンには、第２の相に起因するピークはみられず、本実施の形態の蛍光体は単相であるといえる。
【0040】
また、本実施の形態の蛍光体は、Ｂａ、Ｓｒ等の２族元素及びＦ、Ｂｒ等の１７族元素を含まず、高い純度を有することを特徴とする。これらの特徴により高輝度で高寿命な蛍光体を実現できる。
【0041】
以下に、本実施の形態に係る蛍光体の製造方法の一例について説明する。以下の例においては、チョクラルスキー法（ＣＺ法）によりＣｅ、Ｇｄを含むＹＡＧ単結晶蛍光体を育成する。
【0042】
（蛍光体の製造）まず、出発原料として、高純度（９９．９９％以上）のＹ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＣｅＯ２、Ｇｄ２Ｏ３の粉末を用意し、乾式混合を行い、混合粉末を得る。なお、Ｙ、Ａｌ、Ｃｅ、及びＧｄの原料粉末は、上記のものに限られない。
【0043】
例えば、Ｙ２．９１Ｇｄ０．０３Ｃｅ０．０６Ａｌ５Ｏ１２−ｗ（−０．２≦ｗ≦０．２）単結晶を育成する場合は、Ｙ２Ｏ３粉末、Ａｌ２Ｏ３粉末、Ｇｄ２Ｏ３粉末、及びＣｅＯ２粉末を２．９１：５：０．０３：０．１２のモル比で混合する。
【0044】
図５は、ＣＺ法によるＹＡＧ単結晶蛍光体の引き上げを模式的に示す断面図である。結晶育成装置８０は、イリジウム製のルツボ８１と、ルツボ８１を収容するセラミックス製の筒状容器８２と、筒状容器８２の周囲に巻回される高周波コイル８３とを主として備えている。
【0045】
得られた混合粉末をルツボ８１内に入れ、窒素雰囲気中で高周波コイル８３により３０ｋＷの高周波でルツボ８１に誘導電流を生じさせ、ルツボ８１を加熱する。これにより混合粉末を溶融し、融液９０を得る。
【0046】
次に、ＹＡＧ単結晶である種結晶９１を用意して、その先端を融液９０に漬けた後、種結晶９１を、１０ｒｐｍの回転数で回転させながら、１ｍｍ／ｈ以下の引き上げ速度、１９６０℃以上の引き上げ温度で＜１１１＞方向にＹＡＧ単結晶蛍光体９２を引き上げる。ＹＡＧ単結晶蛍光体９２の引き上げは、筒状容器８２内に毎分２Ｌの流量で窒素を流し込み、大気圧下、窒素雰囲気中で行われる。こうして、例えば、直径約２．５ｃｍ、長さ約５ｃｍのＹＡＧ単結晶蛍光体９２が得られる。
【0047】
ＹＡＧ単結晶蛍光体９２を所望の大きさに切り出すことにより、例えば、発光装置に用いる板状の単結晶蛍光体を得ることができる。また、ＹＡＧ単結晶蛍光体９２を粉砕することにより、粒子状の蛍光体を得ることができる。
【0048】
本実施の形態に係る蛍光体を製造するためには、上記の製法において、単結晶の引き上げ温度、及び引き上げ速度が特に重要である。本発明者等は、ＹＡＧにＧｄを添加することにより融点が大きく上昇するため、Ｇｄを添加しないＹＡＧ単結晶の通常の引き上げ温度よりも高い１９６０℃以上の引き上げ温度が必要になることを見出した。また、巣、バブル、クラック等の欠陥の発生を抑えるために、無添加のＹＡＧ単結晶の通常の引き上げ速度よりも遅い１ｍｍ／ｈ以下の引き上げ速度が求められる。
【0049】
また、本製法によれば、Ｃｅの原料としてＣｅＯ２を用いて単結晶蛍光体９２を育成することができる。蛍光体としての機能を発揮するためには、Ｃｅが３価の状態でＹＡＧ結晶中に含まれることが求められるため、Ｃｅが３価の状態で含まれるＣｅ２Ｏ３やＣｅ有機化合物を出発原料として用いる方が、Ｃｅが４価の状態で含まれるＣｅ２Ｏ３を出発原料として用いるよりも、Ｃｅを３価の状態でＹＡＧ結晶中に取り込ませることが容易であると考えられている。一方、Ｃｅ２Ｏ３やＣｅ有機化合物は、ＣｅＯ２と比較して非常に高価であるという欠点がある。本製法によれば、ＣｅＯ２を用いる場合もＣｅを３価の状態で結晶に添加することができるため、安価に蛍光体を製造することができる。
【0050】
［第２の実施の形態］本発明の第２の実施の形態は、第１の実施の形態に係る蛍光体を用いた発光装置である。以下に、第２の実施の形態について、図６Ａ、図６Ｂを参照して説明する。図６Ａは、第２の実施の形態に係る発光装置１の断面図であり、図６Ｂは、発光装置１を構成する発光素子１０及びその周辺部の断面図である。
【0051】
図６Ａに示すように、発光装置１は、ＬＥＤからなる発光素子１０と、発光素子１０の光出射面を覆うように設けられた単一の単結晶からなる蛍光体２と、発光素子１０を支持するＡｌ２Ｏ３等のセラミック基板３と、白色の樹脂からなる本体４と、発光素子１０及び蛍光体２を封止する透明樹脂８とを備えて構成されている。
【0052】
セラミック基板３は、例えばタングステン等の金属によってパターン形成された配線部３１，３２を有している。配線部３１，３２は、発光素子１０のｎ側電極１５Ａ及びｐ側電極１５Ｂ（後述）に電気的に接続されている。
【0053】
本体４は、セラミック基板３上に形成され、その中央部に開口部４Ａが形成されている。開口部４Ａは、セラミック基板３側から外部に向かって徐々に開口幅が大きくなるテーパ状に形成されている。開口部４Ａの内面は、発光素子１０の発光光を外部に向かって反射する反射面４０となっている。
【0054】
図６Ｂに示すように、発光素子１０は、そのｎ側電極１５Ａ及びｐ側電極１５Ｂがセラミック基板３の配線部３１，３２にバンプ１６，１６によって接続されて、セラミック基板３に実装されている。
【0055】
発光素子１０は、例えばＧａＮ系半導体化合物を用いたフリップチップ型であり、例えば３８０〜４９０ｎｍの波長に光量のピークを有する青色系の光を発光する。この発光素子１０は、サファイア等からなる素子基板１１の第１の主面１１ａに、ｎ型ＧａＮ層１２、発光層１３、及びｐ型ＧａＮ層１４がこの順に形成されている。ｎ型ＧａＮ層１２の露出部分にはｎ側電極１５Ａが、ｐ型ＧａＮ層１４の表面にはｐ側電極１５Ｂが、それぞれ形成されている。
【0056】
発光層１３は、ｎ型ＧａＮ層１２及びｐ型ＧａＮ層１４からキャリアが注入されることにより、青色系の光を発する。この発光光は、ｎ型ＧａＮ層１２及び素子基板１１を透過して、素子基板１１の第２の主面１１ｂから出射される。すなわち、素子基板１１の第２の主面１１ｂは発光素子１０の光出射面である。
【0057】
また、素子基板１１の第２の主面１１ｂ側には、第２の主面１１ｂの全体を覆うように、蛍光体２が配置されている。蛍光体２は、第１の実施の形態に係るＹＡＧ系蛍光体からなる。
【0058】
蛍光体２は、その全体が単一の単結晶からなる平板状の単結晶蛍光体である。ここで、単一の単結晶とは、実質的に全体が一つの単結晶とみなせるものをいう。蛍光体２は、第２の主面１１ｂと同等もしくはそれ以上の大きさを有する。また、蛍光体２は、素子基板１１に対向する第１の面２ａが、素子基板１１の第２の主面１１ｂとの間に他の部材を介することなく、素子基板１１に直接接触している。蛍光体２と素子基板１１とは、分子間力によって接合されている。
【0059】
以上のように構成された発光素子１０に通電すると、配線部３１、ｎ側電極１５Ａ、及びｎ型ＧａＮ層１２を介して電子が発光層１３に注入され、また配線部３２、ｐ側電極１５Ｂ、及びｐ型ＧａＮ層１４を介して正孔が発光層１３に注入されて、発光層１３が発光する。発光層１３の青色の発光光は、ｎ型ＧａＮ層１２及び素子基板１１を透過して素子基板１１の第２の主面１１ｂから出射され、蛍光体２の第１の面２ａに入射する。
【0060】
第１の面２ａから入射した光の一部は、励起光として蛍光体２中の電子を励起する。蛍光体２は、発光素子１０からの青色系の光の一部を吸収し、吸収した光を例えば５００〜６３０ｎｍの波長に光量のピークを有する黄色系の光に波長変換する。
【0061】
蛍光体２に入射した青色系の光のうちの一部は蛍光体２に吸収されて波長変換され、黄色系の光として蛍光体２の第２の面２ｂから出射される。また、蛍光体２に入射した光のうちの残りの一部は蛍光体２に吸収されずに蛍光体２の第２の面２ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１は、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。
【0062】
また、発光装置１が発する白色光の色温度は、３８００〜７０００Ｋであることが望ましい。より望ましい発光装置１の白色光の色温度は、４０００〜５５００Ｋである。白色光の色温度は、蛍光体２の付活剤濃度や厚み等によって調整することができる。
【0063】
［第３の実施の形態］次に、本発明の第３の実施の形態について、図７Ａ、図７Ｂ、図７Ｃを参照して説明する。図７Ａは、第３の実施の形態に係る発光装置１Ａの断面図、図７Ｂは、発光装置１Ａを構成する発光素子１０Ａの断面図、図７Ｃは、発光素子１０Ａの平面図である。
【0064】
本実施の形態に係る発光装置１Ａは、発光素子の発光光を単一の単結晶からなる蛍光体に入射して波長変換する構成は第２の実施の形態に係る発光装置１と共通するが、発光素子の構成及び発光素子に対する蛍光体の配置位置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２の実施の形態について説明したものと同一の機能及び構成を有する発光装置１Ａの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。
【0065】
図７Ａ及び図７Ｂに示すように、発光装置１Ａは、発光素子１０Ａの素子基板１１がセラミック基板３側を向くように配置されている。また、発光素子１０Ａの開口部４Ａ側に、蛍光体２１が接合されている。蛍光体２１は、第２の実施の形態に係る蛍光体１１と同様に、第１の実施の形態に係るＹＡＧ系蛍光体からなる。
【0066】
図７Ｂ及び図７Ｃに示すように、発光素子１０Ａは、素子基板１１、ｎ型ＧａＮ層１２、発光層１３、ｐ型ＧａＮ層１４を有し、さらにｐ型ＧａＮ層１４の上にＩＴＯ（Indium Tin Oxide：酸化インジウムスズ）からなる透明電極１４０を有している。透明電極１４０の上にはｐ側電極１５Ｂが形成されている。透明電極１４０は、ｐ側電極１５Ｂから注入されたキャリアを拡散してｐ型ＧａＮ層１４に注入する。
【0067】
蛍光体２１は、図７Ｃに示すように、ｐ側電極１５Ｂ、及びｎ型ＧａＮ層１２上に形成されたｎ側電極１５Ａに対応する部分に切り欠きを有する略四角形状に形成されている。また、蛍光体２１は、透明電極１４０側の第１の面２１ａが透明電極１４０の表面１４０ｂに分子間力によって接合されている。蛍光体２１の組成は、第１の実施の形態における蛍光体２の組成と同様である。
【0068】
図７Ａに示すように、発光素子１０Ａのｎ側電極１５Ａは、ボンディングワイヤ３１１によってセラミック基板３の配線部３１に接続されている。また、発光素子１０Ａのｐ側電極１５Ｂは、ボンディングワイヤ３２１によってセラミック基板３の配線部３２に接続されている。
【0069】
以上のように構成された発光素子１０Ａに通電すると、配線部３１、ｎ側電極１５Ａ、及びｎ型ＧａＮ層１２を介して電子が発光層１３に注入され、また配線部３２、ｐ側電極１５Ｂ、透明電極１４０、及びｐ型ＧａＮ層１４を介して正孔が発光層１３に注入されて、発光層１３が発光する。
【0070】
発光層１３の青色の発光光は、ｐ型ＧａＮ層１４及び透明電極１４０を透過して透明電極１４０の表面１４０ｂから出射される。すなわち、透明電極１４０の表面１４０ｂは発光素子１０Ａの光出射面である。透明電極１４０の表面１４０ｂから出射された光は、蛍光体２１の第１の面２１ａに入射する。
【0071】
第１の面２１ａから蛍光体２１に入射した光の一部は、励起光として蛍光体２１中の電子を励起する。蛍光体２１は、発光素子１０Ａからの青色光の一部を吸収し、吸収した光を主として黄色光に波長変換する。より詳細には、蛍光体２１は、発光素子１０Ａからの３８０〜４９０ｎｍの波長に発光ピークを有する青色系の光を吸収して５００〜６３０ｎｍの波長に発光ピークを有する黄色系の光を発する。
【0072】
このように、蛍光体２１に入射した青色光のうちの一部は蛍光体２１に吸収されて波長変換され、黄色光として蛍光体２１の第２の面２１ｂから出射される。また、蛍光体２１に入射した青色光のうちの残りの一部は蛍光体２１に吸収されずにそのまま蛍光体２１の第２の面２１ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１Ａは、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。
【0074】
本実施の形態に係る発光装置１Ｂは、発光素子の発光光を単一の単結晶からなる蛍光体に入射して波長変換する構成は第２の実施の形態に係る発光装置１と共通するが、蛍光体の配置位置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２又は第３の実施の形態について説明したものと同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｂの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。
【0075】
図８に示すように、発光装置１Ｂは、セラミック基板３上に、第２の実施の形態と同様の構成を有する発光素子１０を備えている。発光素子１０は、本体４の開口部４Ａ側に位置する素子基板１１（図６Ｂ参照）の第２の主面１１ｂから本体４の開口部４Ａ側に向かって青色光を出射する。
【0076】
本体４には、その開口部４Ａを覆うように、蛍光体２２が接合されている。蛍光体２２は平板状に形成され、本体４の上面４ｂに接着剤等により結合されている。蛍光体２２は、第２の実施の形態に係る蛍光体１１と同様に、第１の実施の形態に係るＹＡＧ系蛍光体からなる。また、蛍光体２２は、発光素子１０よりも大きく、全体が実質的に一つの単結晶である。
【0077】
以上のように構成された発光装置１Ｂに通電すると、発光素子１０が発光し、第２の主面１１ｂから蛍光体２２に向かって青色光を出射する。蛍光体２２は、発光素子１０の出射面に面した第１の面２２ａから発光素子１０の青色の発光光を吸収し、黄色の蛍光を第２の面２２ｂから外部に放射する。
【0078】
このように、蛍光体２２に入射した青色光のうちの一部は蛍光体２２に吸収されて波長変換され、黄色光として蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。また、蛍光体２２に入射した青色光のうちの残りの一部は蛍光体２２に吸収されずに蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１Ｂは、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。
【0079】
本実施の形態においては、発光素子１０と蛍光体２２とが離間しているので、発光素子１０の出射面に蛍光体を接合する場合に比較して大型の蛍光体２２を用いることができ、発光装置１Ｂの組み付けの容易性が高まる。
【0080】
［第５の実施の形態］次に、本発明の第５の実施の形態について、図９を参照して説明する。図９は、第５の実施の形態に係る発光装置１Ｃの断面図である。図９に示すように、本実施の形態では、発光素子と、発光素子が実装される基板及び蛍光体との位置関係が第４の実施の形態とは異なっている。以下、第２、第３又は第４の実施の形態について説明したものと同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｃの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。
【0081】
本実施の形態に係る発光装置１Ｃは、白色の樹脂からなる本体５と、本体５に形成されたスリット状の保持部５１に保持された透明基板６と、本体５の開口部５Ａを覆うように配置されたＹＡＧ系の単一の単結晶からなる蛍光体２２と、透明基板６の蛍光体２２側の面とは反対側の面に実装された発光素子１０Ａと、発光素子１０Ａに通電するための配線部６１，６２とを備えて構成されている。蛍光体２２は、第２の実施の形態に係る蛍光体１１と同様に、第１の実施の形態に係るＹＡＧ系蛍光体からなる。
【0082】
本体５は、その中心部に曲面上の凹部が形成され、この凹部の表面が発光素子１０Ａの発光光を蛍光体２２側に反射する反射面５０となっている。
【0083】
透明基板６は、例えばシリコーン樹脂やアクリル樹脂、ＰＥＴ等透光性をもつ樹脂、又はガラス状物質、サファイア、セラミックス、石英等単結晶若しくは多結晶からなる透光性をもつ部材からなり、発光素子１０Ａの発光光を透過させる透光性及び絶縁性を有している。また、透明基板６には、配線部６１，６２の一部が接合されている。発光素子１０Ａのｐ側電極及びｎ側電極と配線部６１，６２の一端部との間は、ボンディングワイヤ６１１，６２１により電気的に接続されている。配線部６１，６２の他端部は、本体５の外部に引き出されている。
【0084】
以上のように構成された発光装置１Ｃに通電すると、発光素子１０Ａが発光し、発光光の一部は透明基板６を透過して蛍光体２２の第１の面２２ａに入射する。また、発光素子１０Ａの他の一部は本体５の反射面５０で反射して透明基板６を透過し、蛍光体２２の第１の面２２ａに入射する。
【0085】
蛍光体２２に入射した光のうちの一部は蛍光体２２に吸収されて波長変換され、残りの一部は蛍光体２２に吸収されずに蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。このように、発光装置１Ｃは、発光素子１０Ａが発した青色光と蛍光体２２で波長変換された黄色光とを混合した白色光を放射する。
【0086】
本実施の形態によれば、発光素子１０Ａから蛍光体２２側とは反対側に出射した光が反射面５０で反射して透明基板６を透過し、蛍光体２２に入射するので、発光装置１Ｃの光取り出し効率が高くなる。
【0087】
［第６の実施の形態］次に、本発明の第６の実施の形態について、図１０Ａ、図１０Ｂを参照して説明する。図１０Ａは、第６の実施の形態に係る発光装置１Ｄの断面図、図１０Ｂは、発光装置１Ｄを構成する発光素子７の断面図である。図１０Ａに示すように、本実施の形態では、発光素子の構成及びその配置が第４の実施の形態とは異なっている。以下、第２、第３又は第４の実施の形態について説明したものと同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｄの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。
【0088】
発光装置１Ｄには、セラミック基板３に設けられた配線部３２上に、発光素子７が配置されている。発光素子７は、図１０Ｂに示すように、Ｇａ２Ｏ３基板７０、バッファ層７１、Ｓｉドープのｎ＋−ＧａＮ層７２、Ｓｉドープのｎ−ＡｌＧａＮ層７３、ＭＱＷ（Multiple-Quantum Well）層７４、Ｍｇドープのｐ−ＡｌＧａＮ層７５、Ｍｇドープのｐ＋−ＧａＮ層７６、ｐ電極７７をこの順に積層して形成されている。また、Ｇａ２Ｏ３基板７０のバッファ層７１と反対側の面には、ｎ電極７８が設けられている。
【0089】
Ｇａ２Ｏ３基板７０は、ｎ型の導電型を示すβ−Ｇａ２Ｏ３からなる。ＭＱＷ層７４は、ＩｎＧａＮ／ＧａＮの多重量子井戸構造を有する発光層である。ｐ電極７７は、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）からなる透明電極であり、配線部３２と電気的に接続されている。ｎ電極７８は、ボンディングワイヤ３２１によってセラミック基板３の配線部３１に接続されている。なお、素子基板としては、β−Ｇａ２Ｏ３に替えて、ＳｉＣを用いてもよい。
【0090】
以上のように構成された発光素子７に通電すると、ｎ電極７８、Ｇａ２Ｏ３基板７０、バッファ層７１、ｎ＋−ＧａＮ層７２、及びｎ−ＡｌＧａＮ層７３を介して電子がＭＱＷ層７４に注入され、またｐ電極７７、ｐ＋−ＧａＮ層７６、ｐ−ＡｌＧａＮ層７５を介して正孔がＭＱＷ層７４に注入されて、青色系の光を発する。この青色系の発光光は、Ｇａ２Ｏ３基板７０等を透過して発光素子７の出射面７ａから出射され、蛍光体２２の第１の面２２ａに入射する。
【0091】
蛍光体２２は、発光素子７の出射面に面した第１の面２２ａから発光素子１０の青色系の発光光を吸収し、黄色の蛍光を第２の面２２ｂから外部に放射する。
【0092】
このように、蛍光体２２に入射した青色光のうちの一部は蛍光体２２に吸収されて波長変換され、黄色光として蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。また、蛍光体２２に入射した青色光のうちの残りの一部は蛍光体２２に吸収されずに蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１Ｄは、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。
【0093】
［第７の実施の形態］次に、本発明の第７の実施の形態について、図１１を参照して説明する。図１１は、第７の実施の形態に係る発光装置１Ｅの断面図である。図１１に示すように、本実施の形態では、蛍光体の状態及びその配置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２の実施の形態について説明したものと同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｅの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。
【0094】
図１１に示すように、発光装置１Ｅは、ＬＥＤからなる発光素子１０と、発光素子１０を支持するセラミック基板３と、白色の樹脂からなる本体４と、発光素子１０を封止する透明部材１０１とを備えて構成されている。
【0095】
透明部材１０１中には、粒状の蛍光体１０２が分散している。蛍光体１０２は、第１の実施の形態の蛍光体の粒状のものであり、例えば、第１の実施の形態において製造されたＹＡＧ単結晶蛍光体９２を粉砕することにより得られる。
【0096】
透明部材１０１は、例えば、シリコーン系樹脂やエポキシ系樹脂等の透明樹脂、またはガラス等の透明無機材料である。
【0097】
透明部材１０１中に分散した蛍光体１０２は、発光素子１０から発せられた青色系の光の一部を吸収し、例えば５００〜６３０ｎｍの波長の黄色系の蛍光を発する。蛍光体１０２に吸収されなかった青色系の光と、蛍光体１０２から発せられた黄色系の蛍光が混合し、白色の光が発光装置１Ｅから発せられる。
【0098】
なお、本実施の形態の透明部材１０１及び蛍光体１０２は、他の実施の形態に適用されてもよい。すなわち、本実施の形態の透明部材１０１及び蛍光体１０２を、第３の実施の形態の透明樹脂８及び蛍光体２１の代わりに用いてもよい。
【0099】
［第８の実施の形態］次に、本発明の第８の実施の形態について、図１２Ａ、図１２Ｂを参照して説明する。図１２Ａは、第８の実施の形態に係る発光装置１Ｆの断面図であり、図１２Ｂは、発光装置１Ｆを構成する発光素子１０及びその周辺部の断面図である。図１２Ａ、図１２Ｂに示すように、本実施の形態では、蛍光体の状態及びその配置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２の実施の形態について説明したものと同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｅの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。
【0100】
図１２Ａに示すように、発光装置１Ｆは、ＬＥＤからなる発光素子１０と、発光素子１０の光出射面を覆うように設けられた透明部材１０３と、発光素子１０を支持するセラミック基板３と、白色の樹脂からなる本体４と、発光素子１０及び透明部材１０３を封止する透明樹脂８とを備えて構成されている。
【0101】
透明部材１０３中には、粒状の蛍光体１０４が分散している。蛍光体１０４は、第１の実施の形態の蛍光体の粒状のものであり、例えば、第１の実施の形態において製造されたＹＡＧ単結晶蛍光体９２を粉砕することにより得られる。
【0102】
透明部材１０３は、例えば、シリコーン系樹脂やエポキシ系樹脂等の透明樹脂、またはガラス等の透明無機材料である。透明部材１０３は、例えば、第２の実施の形態の蛍光体２と同様の形状、大きさを有する。
【0103】
透明部材１０３中に分散した蛍光体１０４は、発光素子１０から発せられた青色系の光の一部を吸収し、例えば５００〜６３０ｎｍの波長の黄色系の蛍光を発する。蛍光体１０４に吸収されなかった青色系の光と、蛍光体１０４から発せられた黄色系の蛍光が混合し、白色の光が発光装置１Ｆから発せられる。
【0104】
なお、本実施の形態の透明部材１０３及び蛍光体１０４は、他の実施の形態に適用されてもよい。例えば、本実施の形態の透明部材１０３及び蛍光体１０４を、第３の実施の形態の蛍光体２１、又は第４、５、６の実施の形態の蛍光体２２の代わりに用いてもよい。
【0105】
（実施の形態の効果）上記実施の形態によれば、量子効率や温度消光特性に優れた蛍光体を得ることができる。また、量子効率や温度消光特性に優れた蛍光体を用いることにより、高輝度、高出力、長寿命等の優れた特徴を有する発光装置を得ることができる。
【0106】
以上の説明からも明らかなように、本発明は、上記実施の形態及び図示例に限定されるものではなく、各請求項に記載した範囲内で様々に設計変更が可能である。例えば、蛍光体の製造方法について一例を示したが、本発明の蛍光体は、この一例によって製造されたものに限定されない。また、発光素子及び蛍光体をいわゆる砲弾型の樹脂により封止してもよい。また、一つの発光装置が複数の発光素子を有する構成としてもよい。またさらに、青色系の光を発する発光素子の光を励起光として黄色系の光を発する単一の単結晶からなる蛍光体と、前記蛍光体と異なる色調の光を発する単一の単結晶からなる蛍光体など複数の単一の単結晶からなる蛍光体を組み合わせて発光装置を構成してもよい。
【産業上の利用可能性】
【0107】
温度消光に優れる蛍光体及びその蛍光体を用いた発光装置を提供する。
【符号の説明】
【0108】
１，１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１Ｄ…発光装置、２，２１，２２，１０２，１０４…蛍光体、３…セラミック基板、２ａ，２１ａ，２２ａ…第１の面、２ｂ，２１ｂ，２２ｂ…第２の面、４，５…本体、５１…保持部、４Ａ，５Ａ…開口部、４ｂ…上面、６…透明基板、１０，１０Ａ，７…発光素子、１１…素子基板、１１ａ…第１の主面、１１ｂ…第２の主面、１２…ｎ型ＧａＮ層、１３…発光層、１４…ｐ型ＧａＮ層、１５Ａ…ｎ側電極、１５Ｂ…ｐ側電極、１６…バンプ、３１，３２，６１，６２…配線部、３１１，３２１，６１１，６２１…ボンディングワイヤ、４０，５０…反射面、１４０…透明電極、１４０ｂ…表面、７０…Ｇａ２Ｏ３基板、７１…バッファ層、７２…ｎ＋−ＧａＮ層、７３…ｎ−ＡｌＧａＮ層、７４…ＭＱＷ層、７５…ｐ−ＡｌＧａＮ層、７６…ｐ＋−ＧａＮ層、７７…ｐ電極、７８…ｎ電極、８０…結晶育成装置、８１…ルツボ、８２…筒状容器、８３…高周波コイル、９０…融液、９１…種結晶、９２…ＹＡＧ単結晶蛍光体、１０１，１０３…透明部材