特開 2019-189810 ポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法及び成形品の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】特開2019-189810(P2019-189810A)

(43)【公開日】2019年10月31日

(54)【発明の名称】ポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法及び成形品の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C08L 69/00 20060101AFI20191004BHJP

   C08K 5/05 20060101ALI20191004BHJP

   C08K 5/49 20060101ALI20191004BHJP

   C08K 5/1515 20060101ALI20191004BHJP

   C08L 63/00 20060101ALI20191004BHJP

   C08J 3/12 20060101ALI20191004BHJP

【ＦＩ】

   C08L69/00

   C08K5/05

   C08K5/49

   C08K5/1515

   C08L63/00 Z

   C08J3/12 ACFD

【審査請求】未請求

【請求項の数】4

【出願形態】ＯＬ

【全頁数】17

(21)【出願番号】特願2018-87051(P2018-87051)

(22)【出願日】2018年4月27日

(71)【出願人】

【識別番号】594137579

【氏名又は名称】三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100086911

【弁理士】

【氏名又は名称】重野 剛

(74)【代理人】

【識別番号】100144967

【弁理士】

【氏名又は名称】重野 隆之

(72)【発明者】

【氏名】早川 淳也

【テーマコード（参考）】

4F070

4J002

【Ｆターム（参考）】

4F070AA50

4F070AC36

4F070AC55

4F070AE03

4F070DA55

4J002CD012

4J002CD022

4J002CD032

4J002CD102

4J002CD162

4J002CG011

4J002CG021

4J002CG031

4J002EC036

4J002EC066

4J002EL028

4J002EL048

4J002EW067

4J002EW087

4J002FD037

4J002GN00

(57)【要約】

【課題】導光部材の成形材料として好適な、色相に優れたポリカーボネート樹脂組成物ペレットと、このポリカーボネート樹脂組成物ペレットの成形品を提供する。
【解決手段】ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、炭素数４〜１６のアルキルアルコール（Ｂ）０．０５〜３質量部と、リン系安定剤（Ｃ）０．００５〜０．５質量部とを含有するポリカーボネート樹脂組成物を溶融混練してポリカーボネート樹脂組成物ペレットを製造する方法であって、得られるペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量を０．００１〜１．５質量％とするポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法。
【選択図】なし

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、炭素数４〜１６のアルキルアルコール（Ｂ）０．０５〜３質量部と、リン系安定剤（Ｃ）０．００５〜０．５質量部とを含有するポリカーボネート樹脂組成物を溶融混練してポリカーボネート樹脂組成物ペレットを製造する方法であって、得られるペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量を０．００１〜１．５質量％とすることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法。

【請求項2】

前記ポリカーボネート樹脂組成物がさらにエポキシ化合物（Ｄ）を０．０１〜０．５質量部含有することを特徴とする請求項１に記載のポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法。

【請求項3】

前記溶融混練温度が２４０〜３２０℃であることを特徴とする請求項１又は２に記載のポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法。

【請求項4】

請求項１ないし３のいずれか１項に記載のポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法で得られたペレットを成形することを特徴とする成形品の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法及び成形品の製造方法に関する。詳しくは、本発明は、導光部材の成形材料として好適な、色相に優れたポリカーボネート樹脂組成物ペレットを製造する方法と、このポリカーボネート樹脂組成物ペレットを成形して成形品を製造する方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、欧州及び北米等においては、自動車のヘッドランプ及びリアランプに常時点灯するデイライトを設置することにより、昼間の歩行者や対向車からの視認性を高める、自動車のデイライト化が進んでいる。デイライトは一般に、導光部材と、導光部材に光を入射させる光源とを備えている。

【0003】

従来、導光部材の構成材料として、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を用いることが提案されているが、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、成形過程で受ける熱で芳香族ポリカーボネート樹脂が劣化することにより、得られる成形品は僅かながら黄色味を帯びることがある。しかし、自動車用照明装置に内蔵される導光部材用途においては、例えば３００ｍｍ長光路成形品について測定される３００ｍｍ長のＹＩ値としての数値が小さい、高度な色相を有するものであることが望まれる。

【0004】

特許文献１には、自動車用照明装置に内蔵される導光部材用途に好適な、優れた色相を有する芳香族ポリカーボネート樹脂組成物として、芳香族ポリカーボネート樹脂に、特定のリン系安定剤と共にポリアルキレングリコールを配合したものが提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１６−１４５３２５号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

特許文献１の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物により、３００ｍｍ長光路成形品について測定される３００ｍｍ長のＹＩ値が２０以下であるような優れた色相の成形品を得ることができるが、自動車用照明装置に内蔵される導光部材用途にあっては、更なる色相の向上が望まれる。

【0007】

本発明は、自動車用照明装置に内蔵される導光部材用途にも好適な、著しく優れた色相を有するポリカーボネート樹脂組成物ペレットと、このポリカーボネート樹脂組成物ペレットの成形品を提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明者は上記課題を解決するべく、ポリカーボネート樹脂組成物ペレット中の成分について鋭意研究を重ねた結果、特定のアルキルアルコールとリン系安定剤を所定の割合で用いることにより、上記課題を解決し得ることを見出した。

【0009】

本発明はこのような知見に基づいて達成されたものであり、以下を要旨とする。

【0010】

［１］ ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、炭素数４〜１６のアルキルアルコール（Ｂ）０．０５〜３質量部と、リン系安定剤（Ｃ）０．００５〜０．５質量部とを含有するポリカーボネート樹脂組成物を溶融混練してポリカーボネート樹脂組成物ペレットを製造する方法であって、得られるペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量を０．００１〜１．５質量％とすることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法。

【0011】

［２］ 前記ポリカーボネート樹脂組成物がさらにエポキシ化合物（Ｄ）を０．０１〜０．５質量部含有することを特徴とする［１］に記載のポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法。

【0012】

［３］ 前記溶融混練温度が２４０〜３２０℃であることを特徴とする［１］又は［２］に記載のポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法。

【0013】

［４］ ［１］ないし［３］のいずれかに記載のポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法で得られたペレットを成形することを特徴とする成形品の製造方法。

【発明の効果】

【0014】

本発明によれば、３００ｍｍ長光路成形品について測定される３００ｍｍ長のＹＩ値として約１６．５以下を満足する著しく良好な色相の成形品を得ることができるポリカーボネート樹脂組成物ペレットを製造することができる。
このため、本発明により製造されたポリカーボネート樹脂組成物ペレットを用いて、長尺ないしは肉厚であっても、高い光伝達効率を得ることができる導光部材を製造することができる。

【発明を実施するための形態】

【0015】

以下に本発明の実施の形態を詳細に説明する。

【0016】

［ポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、炭素数４〜１６のアルキルアルコール（Ｂ）０．０５〜３質量部と、リン系安定剤（Ｃ）０．００５〜０．５質量部とを含有するポリカーボネート樹脂組成物（以下、「本発明のポリカーボネート樹脂組成物」と称す場合がある。）を溶融混練してポリカーボネート樹脂組成物ペレットを製造する方法であって、得られるペレット（以下、「本発明のペレット」と称す場合がある。）中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量を０．００１〜１．５質量％とすることを特徴とするものであり、本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、さらに、エポキシ化合物（Ｄ）を０．０１〜０．５質量部含有していてもよい。
なお、本発明のペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量は、後述の実施例の項に記載の方法で測定された値である。

【0017】

＜ポリカーボネート樹脂（Ａ）＞
ポリカーボネート樹脂（Ａ）としては、従来公知の任意のポリカーボネート樹脂を使用できる。ポリカーボネート樹脂（Ａ）としては、芳香族ポリカーボネート樹脂、脂肪族ポリカーボネート樹脂、芳香族−脂肪族ポリカーボネート樹脂が挙げられるが、好ましくは、芳香族ポリカーボネート樹脂である。

【0018】

芳香族ポリカーボネート樹脂は、芳香族ヒドロキシ化合物と、ホスゲン又は炭酸のジエステルとを反応させることによって得られる芳香族ポリカーボネート重合体である。上記芳香族ポリカーボネート重合体は分岐を有していてもよい。芳香族ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、ホスゲン法（界面重合法）、溶融法（エステル交換法）等の従来法によることができる。

【0019】

芳香族ジヒドロキシ化合物の代表的なものとしては、例えば、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、４，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ケトン等が挙げられる。

【0020】

上記芳香族ジヒドロキシ化合物の中では、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）が特に好ましい。
上記芳香族ジヒドロキシ化合物は、１種類を単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。

【0021】

芳香族ポリカーボネート樹脂を製造する際に、上記芳香族ジヒドロキシ化合物に加えてさらに分子中に３個以上のヒドロキシ基を有する多価フェノール等を少量添加してもよい。この場合、上記芳香族ポリカーボネート樹脂は分岐を有するものになる。

【0022】

上記３個以上のヒドロキシ基を有する多価フェノールとしては、例えばフロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−２、４，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、２，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−３、１，３，５−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタンなどのポリヒドロキシ化合物、あるいは３，３−ビス（４−ヒドロキシアリール）オキシインドール（＝イサチンビスフェノール）、５−クロルイサチン、５，７−ジクロルイサチン、５−ブロムイサチン等が挙げられる。この中でも、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシルフェニル）エタン又は１，３，５−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼンが好ましい。上記多価フェノールの使用量は、上記芳香族ジヒドロキシ化合物を基準（１００モル％）として好ましくは０．０１〜１０モル％となる量であり、より好ましくは０．１〜２モル％となる量である。

【0023】

エステル交換法による重合においては、ホスゲンの代わりに炭酸ジエステルがモノマーとして使用される。炭酸ジエステルの代表的な例としては、ジフェニルカーボネート、ジトリルカーボネート等に代表される置換ジアリールカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルカーボネート等に代表されるジアルキルカーボネートが挙げられる。これらの炭酸ジエステルは、１種類を単独で、又は２種類以上を混合して用いることができる。これらのなかでも、ジフェニルカーボネート、置換ジフェニルカーボネートが好ましい。

【0024】

また上記の炭酸ジエステルは、好ましくはその５０モル％以下、さらに好ましくは３０モル％以下の量を、ジカルボン酸又はジカルボン酸エステルで置換してもよい。代表的なジカルボン酸又はジカルボン酸エステルとしては、テレフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸ジフェニル及びイソフタル酸ジフェニル等が挙げられる。このようなジカルボン酸又はジカルボン酸エステルで炭酸ジエステルの一部を置換した場合には、ポリエステルカーボネートが得られる。

【0025】

エステル交換法により芳香族ポリカーボネート樹脂を製造する際には、通常、触媒が使用される。触媒種に制限はないが、一般的にはアルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、塩基性ホウ素化合物、塩基性リン化合物、塩基性アンモニウム化合物、アミン系化合物等の塩基性化合物が使用される。中でもアルカリ金属化合物及び／又はアルカリ土類金属化合物が特に好ましい。これらは、１種を単独で使用してもよく、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。エステル交換法では、上記触媒をｐ−トルエンスルホン酸エステル等で失活させることが一般的である。

【0026】

上記芳香族ポリカーボネート樹脂には、難燃性等を付与する目的で、シロキサン構造を有するポリマー又はオリゴマーを共重合させることができる。

【0027】

ポリカーボネート樹脂（Ａ）の粘度平均分子量は、１０，０００〜２２，０００であることが好ましい。ポリカーボネート樹脂（Ａ）の粘度平均分子量が１０，０００未満である場合、得られる成形品の機械的強度が不足し、十分な機械的強度を有するものを得ることができない場合がある。また、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の粘度平均分子量が２２，０００を超える場合、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の溶融粘度が大きくなるため、例えば本発明のペレットを射出成形などの方法で成形して導光部材等の長尺状の成形品を製造する際に優れた流動性を得ることができず、また、樹脂の剪断による発熱量が大きくなり、熱分解により樹脂が劣化する結果、優れた色相を有する成形品を得ることができない場合がある。
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の粘度平均分子量はより好ましくは１２，０００〜１８，０００であり、さらに好ましくは１４，０００〜１７，０００である。

【0028】

ここで粘度平均分子量は、溶媒としてメチレンクロライドを用い、２０℃の温度で測定した溶液粘度より換算して求めたものである。

【0029】

ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、粘度平均分子量の異なる２種以上のポリカーボネート樹脂を混合したものであってもよく、また粘度平均分子量が上記範囲外であるポリカーボネート樹脂を混合して上記粘度平均分子量の範囲内としたものであってもよい。

【0030】

＜アルキルアルコール（Ｂ）＞
本発明において用いるアルキルアルコール（Ｂ）は、炭素数４〜１２のアルキルアルコールである。
本発明のペレットがアルキルアルコール（Ｂ）を含むことで、優れた色相の改善効果が得られる。

【0031】

炭素数４〜１６のアルキルアルコール（Ｂ）は、炭素数４〜１６のアルキル基を有するアルコールであり、そのアルキル基は直鎖アルキル基であってもよく、分岐を有するものであってもよく、シクロロアルキル基であってもよいが、好ましくは直鎖アルキル基又は分岐アルキル基、より好ましくは直鎖アルキル基であり、アルキル基の炭素数は、好ましくは４〜１４であり、より好ましくは４〜１２である。
また、アルキルアルコール（Ｂ）は、直鎖アルキル鎖の末端にヒドロキシル基が結合した一級アルコールであることが好ましい。

【0032】

アルキルアルコール（Ｂ）としては、具体的にはブタノール（ｎ−ブタノール、イソブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール）、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オクタノール、ノナノール、デカノール、ウンデカノール、ドデカノールが挙げられる。

【0033】

これらのアルキルアルコール（Ｂ）は１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。

【0034】

本発明のペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量は、０．００１〜１．５質量％、好ましくは０．１０〜１．２５質量％である。
ペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量が過度に多いと成形品が白濁したり、熱や光に対する耐久性が悪化するおそれがある。このため、本発明のペレットは、上記範囲でアルキルアルコール（Ｂ）を含むものとする。

【0035】

また、本発明のペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）含有量を上記範囲とするために、本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、アルキルアルコール（Ｂ）をポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．０５〜３質量部含むものとし、好ましくはこの含有量は０．１〜２．５質量部、より好ましくは０．３〜２．２質量部である。

【0036】

＜リン系安定剤（Ｃ）＞
リン系安定剤（Ｃ）としては、好ましくは、スピロ環骨格を有するホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）（以下、単に「ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）」と称す場合がある。）と、下記一般式（II）で表されるホスファイト系安定剤（Ｃ−II）（以下、単に「ホスファイト系安定剤（Ｃ−II）」と称す場合がある。）等が挙げられ、これらの１種又は２種以上を用いることができるが、特にホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）とホスファイト系安定剤（Ｃ−II）を併用することが好ましい。

【0037】

【化1】

【0038】

（式（II）中、Ｒ^２１〜Ｒ^２５は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数６〜２０のアリール基、又は炭素数１〜２０のアルキル基を表す。）

【0039】

<ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）>
ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）としては、スピロ環骨格を有するホスファイト系化合物であればよく、特に制限はないが、例えば、下記一般式（Ｉ）で表されるものが好ましい。

【0040】

【化2】

【0041】

（式（Ｉ）中、Ｒ^１０Ａ及びＲ^１０Ｂはそれぞれ独立に、炭素原子数１〜３０のアルキル基又は炭素原子数６〜３０のアリール基を表す。）

【0042】

上記一般式（Ｉ）中、Ｒ^１０Ａ，Ｒ^１０Ｂ表されるアルキル基は、それぞれ独立に、炭素数１〜１０の直鎖又は分岐のアルキル基であることが好ましい。Ｒ^１０Ａ，Ｒ^１０Ｂがアリール基である場合、以下の一般式（Ｉ−１）、（Ｉ−２）、又は（Ｉ−３）のいずれかで表されるアリール基が好ましい。

【0043】

【化3】

【0044】

（式（Ｉ−１）中、Ｒ^Ａは炭素数１〜１０のアルキル基を表す。式（Ｉ−２）中、Ｒ^Ｂは炭素数１〜１０のアルキル基を表す。）

【0045】

ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）としては、例えば、下記構造式（Ｉ−Ａ）で表されるビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが挙げられる。

【0046】

【化4】

【0047】

ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）としてはまた、下記一般式（Ｉ−Ｂ）で表される化合物も好ましいものとして挙げられる。

【0048】

【化5】

【0049】

（式（Ｉ−Ｂ）中、Ｒ^１１〜Ｒ^１８は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を示し、Ｒ^１９〜Ｒ^２２は、それぞれ独立に、アルキル基、アリール基又はアラルキル基を示し、ａ〜ｄは、それぞれ独立に０〜３の整数を示す。）

【0050】

上記一般式（Ｉ−Ｂ）において、Ｒ^１１〜Ｒ^１８は、それぞれ独立に、炭素数１〜５のアルキル基であることが好ましく、メチル基であることが好ましく、また、ａ〜ｄは、０であることが好ましい。

【0051】

上記一般式（Ｉ−Ｂ）で表される化合物としては、下記構造式（Ｉ−ｂ）で表されるビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが好ましい。

【0052】

【化6】

【0053】

上記のホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）は、１種類を単独で用いても、２種類以上を併用してもよい。

【0054】

<ホスファイト系安定剤（Ｃ−II）>
ホスファイト系安定剤（Ｃ−II）は、前記一般式（II）で表されるものである。

【0055】

前記一般式（II）中、Ｒ^２１〜Ｒ^２５で表されるアルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ヘキシル基及びオクチル基などが挙げられる。

【0056】

ホスファイト系安定剤（Ｃ−II）としては、特に、下記構造式（II−Ａ）で表される（トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイトが好ましい。

【0057】

【化7】

【0058】

上記のホスファイト系安定剤（Ｃ−II）は、１種類を単独で用いても、２種類以上を併用してもよい。

【0059】

<リン系安定剤（Ｃ）の含有量>
本発明のポリカーボネート樹脂組成物において、リン系安定剤（Ｃ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．００５〜０．５質量部であり、好ましくは０．０１〜０．４質量部、より好ましくは０．０３〜０．３質量部である。ポリカーボネート樹脂組成物中のリン系安定剤（Ｃ）の含有量が上記下限未満では、リン系安定剤（Ｃ）を含有することによる色相の改善効果を得ることができず、上記上限を超えるとかえって色相が低下するおそれがあり、また成形時のガスが多くなったり、モールドデポジットによる転写不良が起こったりするため、得られる成形品の光透過率が低下するおそれがある。

【0060】

ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）とホスファイト系安定剤（Ｃ−II）を併用する場合、同様の理由から、本発明のポリカーボネート樹脂組成物のホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して好ましくは０．００１〜０．５質量部、より好ましくは０．００３〜０．３質量％、さらに好ましくは０．００５〜０．２質量％、ホスファイト系安定剤（Ｃ−II）の含有量は好ましくは０．００１〜０．５質量％、より好ましくは０．００３〜０．３質量％、さらに好ましくは０．００５〜０．２質量％であって、これらの合計が上記範囲内であることが好ましい。

【0061】

また、ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）とホスファイト系安定剤（Ｃ−II）とを併用することによる効果をより有効に得るために、本発明のポリカーボネート樹脂組成物に含まれるホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）とホスファイト系安定剤（Ｃ−II）の含有質量比は１：１〜１５、特に１：１．５〜１０、とりわけ１：２〜５となるような量であることが好ましい。

【0062】

＜エポキシ化合物（Ｄ）＞
エポキシ化合物（Ｄ）としては、１分子中にエポキシ基を１個以上有する化合物が用いられる。具体的には、フェニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、ｔ−ブチルフェニルグリシジルエーテル、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシ−６’−メチルシクロヘキシルカルボキシレート、２，３−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、４−（３，４−エポキシ−５−メチルシクロヘキシル）ブチル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、３，４−エポキシシクロヘキシルエチレンオキシド、シクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−６’−メチルシロヘキシルカルボキシレート、ビスフェノール−Ａジグリシジルエーテル、テトラブロモビスフェノール−Ａグリシジルエーテル、フタル酸のジグリシジルエステル、ヘキサヒドロフタル酸のジグリシジルエステル、ビス−エポキシジシクロペンタジエニルエーテル、ビス−エポキシエチレングリコール、ビス−エポキシシクロヘキシルアジペート、ブタジエンジエポキシド、テトラフェニルエチレンエポキシド、オクチルエポキシタレート、エポキシ化ポリブタジエン、３，４−ジメチル−１，２−エポキシシクロヘキサン、３，５−ジメチル−１，２−エポキシシクロヘキサン、３−メチル−５−ｔ−ブチル−１，２−エポキシシクロヘキサン、オクタデシル−２，２−ジメチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、Ｎ−ブチル−２，２−ジメチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、シクロヘキシル−２−メチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、Ｎ−ブチル−２−イソプロピル−３，４−エポキシ−５−メチルシクロヘキシルカルボキシレート、オクタデシル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、２−エチルヘキシル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、４，６−ジメチル−２，３−エポキシシクロヘキシル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、４，５−エポキシ無水テトラヒドロフタル酸、３−ｔ−ブチル−４，５−エポキシ無水テトラヒドロフタル酸、ジエチル４，５−エポキシ−シス−１，２−シクロヘキシルジカルボキシレート、ジ−ｎ−ブチル−３−ｔ−ブチル−４，５−エポキシ−シス−１，２−シクロヘキシルジカルボキシレート、エポキシ化大豆油、エポキシ化アマニ油などを好ましく例示することができる。これらのうち、特に、１分子中にエポキシ基を２個以上有する脂環式エポキシ化合物が好ましい。
エポキシ化合物（Ｄ）は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0063】

本発明のポリカーボネート樹脂組成物がエポキシ化合物（Ｄ）を含む場合、その含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して好ましくは０．０１〜０．５質量部、より好ましくは０．００３〜０．３質量％、特に好ましくは０．００５〜０．２質量％である。エポキシ化合物（Ｄ）の含有量が上記下限未満の場合は、エポキシ化合物（Ｄ）を含むことによる色相の向上効果を十分に得ることができず、上記上限を超えるとかえって色相が低下し、また湿熱安定性も低下する傾向がある。

【0064】

＜その他の成分＞
本発明のポリカーボネート樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、任意成分としてさらに酸化防止剤、離型剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤、染顔料、難燃剤、耐衝撃改良剤、帯電防止剤、滑剤、可塑剤、相溶化剤、充填剤等が配合されてもよい。

【0065】

＜ポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造方法＞
本発明のペレットを製造する方法としては、例えば、各成分を一括又は分割して配合し、溶融混練してペレット化する方法が挙げられる。ここで、各成分の配合量は、前述の範囲内であるが、このうち、アルキルアルコール（Ｂ）については、得られるペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量が前述の本発明の範囲ないしは好適範囲となるように調整する。即ち、ポリカーボネート樹脂組成物の溶融混練に際しては、その溶融混練温度にもよるが、配合したアルキルアルコール（Ｂ）が一部分解するなどして減量する場合があり、得られるペレット中の含有量は必ずしもポリカーボネート樹脂組成物の調製のために配合したアルキルアルコール（Ｂ）量とは一致しない。そこで、本発明では、前述の本発明のポリカーボネート樹脂組成物を調製した上で、得られるペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量が前述の含有量となるように配合量や溶融混練温度等を制御する。

【0066】

各成分の配合方法としては、例えばタンブラー、ヘンシェルミキサー等を使用する方法、フィーダーにより定量的に押出機のホッパーに供給して混合する方法などが挙げられる。

【0067】

溶融混練には、例えば単軸混練押出機、二軸混練押出機等を使用することが好ましく、押出機先端の吐出ノズルから押出された芳香族ポリカーボネート樹脂組成物のストランドを、引き取りローラーにより引き取り、水槽内を搬送して冷却した後、ペレタイザーで所定の大きさにカットして芳香族ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得ることができる。
溶融混練温度は、得られるペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）量が目的の範囲内となるように、２４０〜３２０℃、特に２５０〜３００℃の範囲とすることが好ましい。

【0068】

［成形品の製造方法］
本発明の成形品の製造方法は、上述の本発明のペレットを成形するものである。

【0069】

本発明のペレットの成形方法には特に制限はないが、例えば、射出成形法、圧縮成形法、射出圧縮成形法などが挙げられ、好ましくは射出成形法である。

【0070】

なお、成形時の樹脂の熱劣化を抑制し、色相に優れたものを得るために、本発明のペレットを成形する際には、窒素等の不活性ガス雰囲気下で成形を行うことが好ましい。

【0071】

本発明のペレットを成形して得られる成形品は、従来品に比べて、色相が著しく良好であるため、照明装置の導光部材、特に、デイライトの光源のみならず白熱灯から発生する熱によっても加熱条件下に晒される自動車用照明装置の導光部材として好適に用いることができ、その優れた色相により、導光部材の光伝達効率を長期に亘り高く維持して、導光部材の交換頻度を大幅に低減することができる。

【0072】

［ＹＩ値］
本発明のペレットは、色相に著しく優れ、後掲の実施例の項に記載される方法に従って、本発明のペレットを用いて射出成形することにより得られた３００ｍｍ長光路成形品について測定した３００ｍｍ長のＹＩ値が、通常約１６．５以下、好ましくは１５以下、より好ましくは１４以下となり、従来品にない著しく優れた色相を呈する。

【実施例】

【0073】

以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。

【0074】

実施例及び比較例において用いた材料は次のとおりである。

【0075】

＜ポリカーボネート樹脂（Ａ）＞
Ａ１：三菱エンジニアリングプラスチックス社製「ユーピロン（登録商標）Ｈ−４０００Ｆ」：界面重合法で製造されたビスフェノールＡ型芳香族ポリカーボネート樹脂（粘度平均分子量１５，０００）

【0076】

＜アルキルアルコール（Ｂ）＞
Ｂ１：東京化成工業社製「ｎ−ブタノール」
Ｂ２：東京化成工業社製「イソブタノール」
Ｂ３：東京化成工業社製「ｔｅｒｔ−ブタノール」
Ｂ４：東京化成工業社製「ｎ−ペンタノール」
Ｂ５：東京化成工業社製「ｎ−ヘキサノール」
Ｂ６：東京化成工業社製「ｎ−ヘプタノール」
Ｂ７：東京化成工業社製「ｎ−オクタノール」
Ｂ８：東京化成工業社製「ｎ−ノナノール」
Ｂ９：東京化成工業社製「ｎ−デカノール」
Ｂ１０：東京化成工業社製「ｎ−ウンデカノール」
Ｂ１１：東京化成工業社製「ｎ−ドデカノール」

【0077】

＜リン系安定剤（Ｃ）＞
<ホスファイト系安定剤（Ｃ−Ｉ）>
Ｃ１：Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ＆Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ社製「Ｄｏｖｅｒｐｈｏｓ Ｓ−９２２８」：ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト
<ホスファイト系安定剤（Ｃ−II）>
Ｃ２：ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブＡＳ２１１２」：トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト

【0078】

＜ポリアルキレングリコール（Ｘ）＞
Ｘ１：和光純薬社製「ＰＥＧ＃１０００」：ポリエチレングリコール（数平均分子量６００）
Ｘ２：日油社製「ユニオールＤ−２０００」：ポリプロピレングリコール（数平均分子量２０００）
Ｘ３：日油社製「ユニオールＰＢ−７００」：ポリブチレングリコール（数平均分子量７００）

【0079】

［実施例１〜２２及び比較例１〜４］
＜ポリカーボネート樹脂組成物ペレットの製造＞
表１，２に示す成分を表１，２に示す割合で配合し、タンブラーミキサーで均一に混合して混合物を得た。この混合物を、フルフライトスクリューとベントとを備えた単軸押出機（いすず化工機社製「ＶＳ−４０」）に供給し、スクリュー回転数８０ｒｐｍ、吐出量２０ｋｇ／時間、バレル温度２５０℃の条件で混練し、押出ノズル先端からストランド状に押出した。押出物を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてカットしてペレット化し、ポリカーボネート樹脂組成物ペレットを得た。
得られたペレットについて以下の分析、評価を行った。

【0080】

＜ペレット中の各成分の含有量の分析＞
ペレット中のアルキルアルコール（Ｂ）の含有量は、以下のＧＣ測定により求めた。また、ペレット中のポリアルキレングリコール（Ｘ）の含有量は、以下のＮＭＲ測定により求めた。

【0081】

<ＧＣ測定>
ペレットのジクロロメタン溶液を調製し、ここへアセトンを滴下してポリマー成分を再沈させて濾過し、濾液を濃縮したものをジクロロメタン５ｍｌに溶解させた。このジクロロメタン溶液をキャピラリーカラム（ＵＡ−１）を装備したガスクロマトグラフィー（島津製作所製「ＧＣ−２０１０」）により分析した。ガスクロマトグラフィーの導入口温度は２７５℃、検出器温度は３５０℃、カラム温度は５０℃から３５０℃まで昇温し、最終温度で５分間保持した。別途調整した標準物質から作成した検量線を用い、上記測定結果からペレット中の含有量を算出した、

【0082】

<ＮＭＲ測定>
ペレットを重テトラクロロエタンに溶解して専用のサンプルチューブに封入し、核磁気共鳴装置（ＢＲＵＫＥＲ製「ＡＶＡＮＣＥIII ５００」）を用いて^１Ｈ ＮＭＲスペクトル測定を行い、その積分比を基に、ペレット中の含有量を算出した。

【0083】

＜色相（ＹＩ）の評価＞
ペレットを１２０℃で４〜８時間、熱風循環式乾燥機により乾燥した後、射出成形機（東芝機械社製「ＥＣ１００」）により、２８０℃の温度で３００ｍｍ長光路成形品（６ｍｍ×４ｍｍ×３００ｍｍ、Ｌ／ｄ＝５０）を成形した。この成形品について、長光路分光透過色計（日本電色工業社製「ＡＳＡ１」）を使用して３００ｍｍ長のＹＩ値を測定した。

【0084】

これらの結果を表１，２に示す。

【0085】

【表1】

【0086】

【表2】

【0087】

表１，２より次のことが分かる。
リン系安定剤（Ｃ）を配合してもアルキルアルコール（Ｂ）を配合していない比較例１は、色相（ＹＩ）が劣る。
アルキルアルコール（Ｂ）の代りにポリアルキレングリコール（Ｘ）を配合した比較例２〜４のうち、比較例２，３は白濁してしまい、透明性が損なわれた。比較例４は、比較例１に比べて色相はわずかに改善されるが、不十分である。
これに対して、アルキルアルコール（Ｂ）とリン系安定剤（Ｃ）を配合し、ペレット中にアルキルアルコール（Ｂ）を所定の割合で含有する実施例１〜２２のペレットは、色相（ＹＩ）が極めて良好である。