特開 2019-56029 樹脂組成物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】特開2019-56029(P2019-56029A)

(43)【公開日】2019年4月11日

(54)【発明の名称】樹脂組成物

(51)【国際特許分類】

   C08L 101/00 20060101AFI20190315BHJP

   C08K 7/16 20060101ALI20190315BHJP

   C09K 5/14 20060101ALN20190315BHJP

【ＦＩ】

   C08L101/00

   C08K7/16

   C09K5/14 E

【審査請求】未請求

【請求項の数】6

【出願形態】ＯＬ

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2017-179717(P2017-179717)

(22)【出願日】2017年9月20日

(71)【出願人】

【識別番号】000002059

【氏名又は名称】シンフォニアテクノロジー株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100137486

【弁理士】

【氏名又は名称】大西 雅直

(72)【発明者】

【氏名】山本 明

【テーマコード（参考）】

4J002

【Ｆターム（参考）】

4J002AA001

4J002CD001

4J002DE076

4J002DE077

4J002DE078

4J002DE096

4J002DE136

4J002DE146

4J002DE236

4J002DF016

4J002DK006

4J002FB096

4J002FD016

4J002FD147

4J002FD157

4J002FD206

4J002GT00

(57)【要約】      （修正有）

【課題】充填材に対する増加効果を許容範囲内として、高充填が得られ、熱伝導性の改善と、耐クラック性が高く、安価な組成物の提供を目的とする。
【解決手段】樹脂と、平均粒子径の異なる３種類の充填材を含み、平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、平均粒子径の１番目に大きい充填材と平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径の比が７〜２０であることを特徴とする樹脂組成物。
【選択図】なし

【特許請求の範囲】

【請求項1】

樹脂と、平均粒子径の異なる３種類の球状タイプの充填材を含み、平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、平均粒子径の１番目に大きい充填材と平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径の比が７〜２０であることを特徴とする樹脂組成物。

【請求項2】

平均粒子径の１番目に大きい充填材と平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径の比が１０〜１５である請求項１に記載の樹脂組成物。

【請求項3】

樹脂と、平均粒子径の異なる３種類の球状タイプの充填材を含み、平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、平均粒子径の２番目に大きい充填材と平均粒子径の３番目に大きい充填材の平均粒子径の比が８〜８０であることを特徴とする樹脂組成物。

【請求項4】

前記樹脂組成物において、平均粒子径の２番目に大きい充填材と平均粒子径の３番目に大きい充填材の平均粒子径の比が１３〜６０である、請求項３に記載の樹脂組成物。

【請求項5】

樹脂と、平均粒子径の異なる３種類の球状タイプの充填材を含み、平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、平均粒子径の１番目に大きい充填材と平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径の比が７〜２０であり、平均粒子径の２番目に大きい充填材と平均粒子径の３番目に大きい充填材の平均粒子径の比が８〜８０であることを特徴とする樹脂組成物。

【請求項6】

前記樹脂組成物において、平均粒子径の１番目に大きい充填材と平均粒子径の２番目に大きい充填材の平均粒子径の比が１０〜１５であり、平均粒子径の２番目に大きい充填材と平均粒子径の３番目に大きい充填材の平均粒子径の比が１３〜６０である、請求項５に記載の樹脂組成物。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、電磁連結装置のモールド樹脂等として利用可能な樹脂組成物に関するものである。

【背景技術】

【0002】

金属やセラミックを封止するために用いる樹脂は一般にモールド樹脂と呼ばれる。従来より、モールド樹脂に無機充填材を混ぜ合わせたものが知られている。モールド樹脂中の無機充填材には、金属（コイル、ヨーク）との線膨張係数差を小さくし、クラック（割れ）が入らないようにする、価格が下がる（無機充填材はワニスより安価）、熱伝導率が高くなる（無機充填材はワニスより熱伝導率が良い）などの利点がある。近年、特に製品の放熱性が問われ、モールド樹脂の耐熱性及び高熱伝導化が求められている。

【0003】

この種の無機充填材には低価格なシリカか、熱伝導性の良いアルミナが広く使用されている。これら無機充填材をワニスに添加していけば、線膨張係数差、価格、熱伝導率は改善されていくが、ある一定量以上添加すると、粘度が高くなり過ぎて混合できなくなる。特に熱伝導率を高めるためには、特許文献１〜３にあるように、アルミナより熱伝導性の良い充填材（例えば、窒化ホウ素、窒化アルミニウムなど）に変更する、平均粒子径の異なる２種類の充填材を用いる（トータルの添加量が増える）、などの方策が講じられている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０１２−０２００４７号公報

【特許文献2】特開２０１２−００４３５２号公報

【特許文献3】特開２０１２−２１１２２５号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

しかしながら、例えば特許文献１では、各充填材の平均粒子径の差が大きく、また、窒化ケイ素と球状熱伝導性粒子の平均粒子径が重なっていたり、体積％の差が少なかったりと、細密充填できず、熱伝導が高まらない問題があった。

【0006】

一方、特許文献２では、エポキシ樹脂と、１〜９９ｎｍの平均粒子径を有する第１の無機充填材と、０．１〜１００μｍの平均粒子径を有する第２の無機充填材とを有する絶縁シートが開示されている。また、引用文献３においては、熱硬化性樹脂と、重量累積粒度分布から求めた平均粒子径が０．２〜１００μｍの熱伝導性充填材を、全固形分に対して６０〜９０体積％と、重量累積粒度分布から求めた平均粒子径が１〜１００ｎｍのナノ粒子を全固形分に対して０．０１〜１体積％とを含む樹脂組成物が開示されている。

【0007】

しかし、このようにナノサイズの粒子を用いる場合、界面熱抵抗の増大により熱伝導性が低下するという問題があった。

【0008】

本発明は以上の課題に着目してなされたものであって、充填材に対する増加効果を許容範囲内として、高充填が得られ、熱伝導性の改善と、耐クラック性が高く、安価な組成物の提供を目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明は、上記目的を解決するために、以下の手段を採用している。

【0010】

すなわち、本発明に係る樹脂組成物は、樹脂と、平均粒子径の異なる３種類の球状タイプの充填材（以下、平均粒子径の最も大きいものから最も小さいものの順に、充填材Ａ、充填材Ｂ、充填材Ｃと呼ぶこともある）を含み、充填材Ｂの平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比が７〜２０であることを特徴とする。

【0011】

このような構成とすれば、充填材Ａの粒子同士の隙間に充填材Ｂが適切に入り込むことができ、更に充填材Ａと充填材Ｂの隙間に充填材Ｃが入り込むことができるため、充填材が２種類の樹脂組成物と比べて粘度を許容範囲内に収めながら、熱伝導率を高くすることができる。充填材Ｂの粒子径が４μｍ未満の場合、平均粒子径の最も大きい充填材Ａとの粒子径の差が大きく粘度が高くなり作業性が劣る。充填材Ｂの平均粒子径が６μｍより大きい場合、充填率が下がりまた、熱伝導率が高くならない。

【0012】

粒子径比が７倍より小さい場合は、充填材Ａ、Ｂの粒子径比が小さくなるため熱伝導率向上の効果が少ない。また２０倍よりも大きい場合はより粒子径の小さい充填材Ｃが多く入り込み増粘効果が大き過ぎて撹拌不良になる。

【0013】

粘度を下げ、より熱伝導率向上の効果を上げるためには、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比を１０〜１５にすることがより望ましい。

【0014】

また本発明は、上記目的を解決するために、以下の手段をとることもできる。

【0015】

すなわち、本発明に係る樹脂組成物は、樹脂と、平均粒子径の異なる３種類の充填材を含み、充填材Ｂの平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比が８〜８０であることを特徴とする。

【0016】

このような構成とすれば、充填材Ｂの粒子同士の隙間に充填材Ｃが適切に入り込むことができ、更にこれらの充填材Ｂ、Ｃが充填材Ａ同士の間に入り込むことができるため、充填材が２種類の樹脂組成物と比べて粘度を許容範囲内に収めながら、熱伝導率を高くすることができる。

【0017】

粒子径比が８倍より小さい場合は、充填材Ｂ、Ｃの粒子径比が小さくなるため熱伝導率向上の効果が少ない。また８０倍よりも大きい場合はより粒子径の小さい充填材Ｃの粒子が多く入り込み増粘効果が大きく撹拌不良になる。

【0018】

粘度を下げ、より熱伝導率向上の効果を上げるためには、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比を１３〜６０とすることがより望ましい。

【0019】

さらに本発明は、上記目的を解決するために、以下の手段をとることもできる。

【0020】

すなわち、本発明に係る樹脂組成物は、樹脂と、平均粒子径の異なる３種類の充填材を含み、充填材Ｂの平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比が７〜２０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比が８〜８０である樹脂組成物。

【0021】

このような構成とすれば、上記の好適な組み合わせによってより粘度を下げ、より熱伝導率を向上できる。

【0022】

特に、より効果的な組み合わせとしては、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比が１０〜１５であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比が１３〜６０とすることが望ましい。

【発明の効果】

【0023】

本発明は、以上説明した構成であるから、充填材が２種類の樹脂組成物と比べて粘度を許容範囲内に収めながら、熱伝導率を高くすることができる。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明の一実施形態を説明する。なお、本明細書において「〜」を用いて示された数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。

【0025】

（樹脂組成物）
本実施形態の樹脂組成物は、樹脂と、重量累積粒度分布から求めた平均粒子径の異なる３種類の充填材（以下、平均粒子径の最も大きいものから最も小さいものの順に、充填材Ａ、充填材Ｂ、充填材Ｃと呼ぶこともある）を含み、充填材Ｂの平均粒子径、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径比、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径比を好ましい状態下に組み合せることによって、粘度を許容範囲内に抑えたまま、充填率を高めて良好な熱伝導率を得ることができるようにしたものである。

【0026】

（樹脂）
この実施形態は、主剤である樹脂に充填材を添加した際の充填材の物理的な粒子径差によって樹脂組成物の粘度や熱伝導率をコントロールしようとするものであるから、主剤である樹脂の種類は基本的に限定されない。

【0027】

（平均粒子径）
ここで、本実施形態における平均粒子径は、レーザー回析式粒度分布測定装置（島津製作所製ＳＡＬＤ−２０００Ｊ）を用いたレーザー回折法により測定される。粒子径分布のうち、分布曲線の面積を２分する位置が平均粒子径として求められる。

【0028】

平均粒子径の異なる２種類の充填材を添加する場合で、平均粒子径の小さい粒子がナノサイズ（１ｎｍ〜１００ｎｍ程度）であるとき、粒子界面の面積が増大することから、界面熱抵抗の増大により熱伝導性が低下するとう問題があった。しかし、本発明では、平均粒子径が異なり、ナノサイズよりも大きな粒子からなる充填材を２種類添加することにより本問題が解決できる。

【0029】

（充填材）
充填材としては、樹脂よりも高い熱伝導性を有すれば特に制限はなく、絶縁性を要求される用途では絶縁性の材質であれば、通常熱伝導性向上のためにフィラーとして用いられるものを適用することができる。特に酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素及び酸化マグネシウム、ルチル、チタニア、ベリリア、ドロマイトのうちから選択される一又はこれらの組合せを用いることができる。適切に充填材の一又はこれらの組合せを選ぶことにより、絶縁性および、熱伝導率の向上ができる。充填材には粒子の形状が球状のものをつかう。球状とは、３次元方向に極端に長さの差がないものを言い、好ましいアスペクト比は０．８〜１．０であって、異形な形状や多面体形状等もこれに含まれる。

【0030】

上記、酸化マグネシウムにアミノ系シランカップリング処理をすることにより、耐吸湿性を向上させ、本発明の樹脂組成物の充填材として使用可能となる。

【0031】

（充填率）
また、充填率は（充填材Ａ〜Ｃの総重量）／（液体成分＋充填材Ａ〜Ｃの総重量）×１００［ｗｔ％］によって求める。本実施形態では充填率は９０〜９１［ｗｔ％］となった。

【0032】

（熱伝導率）
尚、熱伝導率は熱線法にて測定している（京都電子工業製迅速熱伝導率計を使用）。

【0033】

（粘度）
粘度については単一円筒回転粘度計（芝浦システム製ビストロン）にて測定にて測定する。

【0034】

（充填材Ｂの平均粒子径）
充填材Ｂの平均粒子径が４μｍ〜６μｍとする。平均粒子径が４μｍ未満の場合、平均粒子径の最も小さい充填材との粒子径の差が大きく粘度が高くなり作業性が劣る。平均粒子径が６μｍより大きい場合、充填率が下がりまた、熱伝導率が高くならない。

【0035】

（充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比）
充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比が７より小さい場合は熱伝導率向上の効果がすくない。また２０よりも大きい場合はより粒子径の小さい粒子が多く入り込む結果、粘度の上昇が大きく撹拌不良になる。

【0036】

好ましくは、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比が１０〜１５、とすれば、より熱伝導率向上の効果があり、より粘度の上昇を抑えられる。

【0037】

樹脂組成物を、樹脂と、充填材Ａ〜Ｃを含み、充填材Ｂの平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比が８〜８０である樹脂組成物とすることもできる。

【0038】

このような構成とすれば、粘度の上昇を許容範囲内に抑えながら、充填材が２種類の樹脂組成物と比べて熱伝導率を高くできる。

【0039】

（充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比）
充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比が８より小さい場合は熱伝導率向上の効果がすくない。また８０よりも大きい場合はより充填材Ｃの粒子が多く入り込み増粘効果が大きく撹拌不良になる。

【0040】

好ましくは、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比を１３〜６０とすれば、より熱伝導率向上の効果があり、より粘度の上昇を抑えられる。

【0041】

樹脂組成物を、樹脂と、充填材Ａ〜Ｃを含み、充填材Ｂの平均粒子径が４μｍ〜６μｍである樹脂組成であって、充填材Ａと充填材Ｃの平均粒子径の比が７〜２０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比が８〜８０である樹脂組成物とすることもできる。

【0042】

このような構成とすれば、充填材Ｂに対する充填材Ａの平均粒子径の比及び、充填材Ｂに対する充填材Ｃの平均粒子径の比を両方限定したことでより熱伝導率が上がり、より粘度の上昇を抑えられる。

【0043】

（充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比及び充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比）
充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比を７〜２０としかつ、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比を８〜８０とすれば、熱伝導率が上がり、粘度の上昇を抑えられる。

【0044】

好ましくは、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比を１０〜１５としかつ、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比を１３〜６０とすれば、より熱伝導率が上がり、より粘度の上昇を抑えられる。

【0045】

実施例
以下、本発明の実施例及び比較例を、表１〜４を参照しつつ説明する。

【0046】

［実施例１］
（樹脂）
樹脂として、エポキシ樹脂の主剤（株式会社ＡＤＥＫＡ製 アデカレジンＥＰ−４００５）、硬化剤（日立化成株式会社製 ＨＮ−２０００）を促進剤（四国化成工業株式会社製 ２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を配合比（ｐｈｒ）１００対４０対１で混合したものを用いた。充填材Ａ〜充填材Ｃについては酸化マグネシウムのものを用いた。充填材Ａは宇部マテリアルズ製、充填材Ｂは昭和電工製、充填材Ｃはデンカ製である。以上については、他の実施例及び、比較例でも同様である。

【0047】

樹脂、平均粒子径（以下単に粒子径とする）４０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−４０−ＡＣ）、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．１μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ１０）を重量比で、１００対３４０対４８０対１１０の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０℃における粘度は７４［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．８［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。

【0048】

また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は４０であった。

【0049】

混合比率は、容積が一番小さくなるように一定容積中に充填材Ａ→Ｂ→Ｃの順につめてみて、その時の比率としている。

【0050】

［実施例２］
樹脂、粒子径４０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−４０−ＡＣ）、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．３μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ３０）を重量比で、１００対３４０対４８０対１１０の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７３［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．７［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は１３であった。

【0051】

［実施例３］
樹脂、粒子径６０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−６０−ＡＣ）、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．１μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ１０）を重量比で、１００対３３０対４７０対１２５の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７３［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．８［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１５であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は４０であった。

【0052】

［実施例４］
樹脂、粒子径６０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−６０−ＡＣ）、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．３μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ３０）を重量比で、１００対３３０対４７０対１２０の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７０［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．５［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１５であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は１３であった。

【0053】

［実施例５］
樹脂、粒子径６０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−６０−ＡＣ）、粒子径６μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ６）と粒子径０．１μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ１０）を重量比で、１００対３３０対４６０対１２５の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７２［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．６［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は６０であった。

【0054】

［実施例６］
樹脂、粒子径６０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−６０−ＡＣ）、粒子径６μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ６）と粒子径０．３μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ３０）を重量比で、１００対３３０対４６５対１２０の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７０［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．３［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は２０であった。

【0055】

［実施例７］
樹脂、粒子径４０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−４０−ＡＣ）、粒子径６μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ６）と粒子径０．１μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ１０）を重量比で、１００対３８０対４４０対１００の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７２［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は６．８［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は７であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は６０であった。

【0056】

［実施例８］
樹脂、粒子径４０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−４０−ＡＣ）、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．０５μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ０５）を重量比で、１００対３４０対４８０対１３５の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９１［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は８０［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．８［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は８０であった。

【0057】

［実施例９］
樹脂、粒子径４０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−４０−ＡＣ）、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．５μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ５０）を重量比で、１００対３４０対４８０対１００の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７１［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．０［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は８であった。

【0058】

［実施例１０］
樹脂、粒子径８０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−８０−ＡＣ）、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．１μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ１０）を重量比で、１００対３２０対４７０対１４０の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は７８［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は７．４［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は２０であり、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は４０であった。

【0059】

［比較例１］
樹脂、粒子径４０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−４０−ＡＣ）と粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）を重量比で、１００対３６０対４７０の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は８９［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は５１［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．５［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であった。

【0060】

［比較例２］
樹脂、粒子径６０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−６０−ＡＣ）と粒子径６μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ６）を重量比で、１００対３４０対４７０の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は８９［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は５０［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は６．０［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１０であった。

【0061】

［比較例３］
樹脂、粒子径６０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−６０−ＡＣ）と粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）を重量比で、１００対３４０対４７５の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は８９［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は５２［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．７［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は１５であった。

【0062】

［比較例４］
樹脂、粒子径４０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−４０−ＡＣ）と粒子径６μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ６）を重量比で、１００対３９０対４４０の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は８９［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は５１［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．７［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は７であった。

【0063】

［比較例５］
樹脂、粒子径８０μｍの充填材Ａ（ＲＦ−８０−ＡＣ）と粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）を重量比で、１００対３３０対４６５の割合で混合し樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は８９［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は４９［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．８［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ａと充填材Ｂの平均粒子径の比は２０であった。

【0064】

［比較例６］
樹脂、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．５μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ５０）を重量比で、１００対８５０対１２０の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９１［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は６１［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．３［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は８であった。

【0065】

［比較例７］
樹脂、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．０５μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ０５）を重量比で、１００対８５０対８５の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は６７［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．０［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は８０であった。

【0066】

［比較例８］
樹脂、粒子径４μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ４）と粒子径０．３μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ３０）を重量比で、１００対８５０対１１０の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９１［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は６２［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．３［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は１３であった。

【0067】

［比較例９］
樹脂、粒子径６μｍの充填材Ｂ（ＣＢ−ＰＯ６）と粒子径０．１μｍの充填材Ｃ（ＡＳＦ−Ｐ１０）を重量比で、１００対８３５対１１０の割合で混合し、樹脂組成物を得た。樹脂組成物の充填率は９０［ｗｔ％］であり、９０度おける粘度は６３［Ｐａ・ｓ］であり、熱伝導率は５．４［Ｗ／ｍ・Ｋ］であった。また、充填材Ｂと充填材Ｃの平均粒子径の比は６０であった。

【0068】

［その他の比較例］
なお、充填材ＡとＣの組合せ、すなわち粒子径大の充填材と粒子径小の充填材の組合せは、現実的に考えにくく量も特定できないため、比較例としては挙がっていない。

【0069】

【表1】

【0070】

【表2】

【0071】

【表3】

【0072】

【表4】