特開 2020-11860 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】特開2020-11860(P2020-11860A)

(43)【公開日】2020年1月23日

(54)【発明の名称】合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(51)【国際特許分類】

   C03C 27/12 20060101AFI20191220BHJP

   B32B 27/36 20060101ALI20191220BHJP

   B32B 7/022 20190101ALI20191220BHJP

   B32B 7/027 20190101ALI20191220BHJP

   B32B 27/22 20060101ALI20191220BHJP

   B32B 17/10 20060101ALI20191220BHJP

【ＦＩ】

   C03C27/12 F

   C03C27/12 D

   B32B27/36

   B32B7/02 101

   B32B7/02 105

   B32B27/22

   B32B17/10

【審査請求】未請求

【請求項の数】9

【出願形態】ＯＬ

【全頁数】30

(21)【出願番号】特願2018-134396(P2018-134396)

(22)【出願日】2018年7月17日

(71)【出願人】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】松扉 初

(72)【発明者】

【氏名】岩本 達矢

(72)【発明者】

【氏名】石川 由貴

【テーマコード（参考）】

4F100

4G061

【Ｆターム（参考）】

4F100AG00D

4F100AG00E

4F100AK01B

4F100AK01C

4F100AK23B

4F100AK23C

4F100AK41A

4F100AK68B

4F100AK68C

4F100AL09B

4F100AL09C

4F100BA01

4F100BA02

4F100BA03

4F100BA05

4F100BA07

4F100BA10A

4F100BA10B

4F100BA10C

4F100BA10D

4F100BA10E

4F100CA02

4F100CA04A

4F100CA04B

4F100CA04C

4F100GB07

4F100GB32

4F100JA05A

4F100JB16B

4F100JB16C

4F100JH01

4F100JK07A

4F100YY00A

4G061AA04

4G061AA11

4G061AA18

4G061BA01

4G061BA02

4G061CB03

4G061CB16

4G061CB18

4G061CD18

(57)【要約】

【課題】合わせガラスの遮音性を高め、かつ合わせガラス作製時の中間膜のはみ出しを抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。
【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、ポリエステル樹脂を含むポリエステル樹脂層を備え、前記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度が−２０℃以上１５℃以下であり、ガラス転移温度でのｔａｎδが１．５以上であり、かつ８０℃でのせん断貯蔵弾性率が４００００Ｐａ以上である。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
ポリエステル樹脂を含むポリエステル樹脂層を備え、
前記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度が−２０℃以上１５℃以下であり、ガラス転移温度でのｔａｎδが１．５以上であり、かつ８０℃でのせん断貯蔵弾性率が４００００Ｐａ以上である、合わせガラス用中間膜。

【請求項2】

前記ポリエステル樹脂層が、可塑剤を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項3】

前記ポリエステル樹脂層中の前記可塑剤が、安息香酸エステル可塑剤である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項4】

２層以上の構造を有し、
前記ポリエステル樹脂層を第１の層として備え、
熱可塑性樹脂を含む第２の層を備え、
前記第２の層が、前記第１の層の第１の表面側に配置されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項5】

前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であるか、又は、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項6】

３層以上の構造を有し、
熱可塑性樹脂を含む第３の層を備え、
前記第３の層が、前記第１の層の前記第１の表面と反対の第２の表面側に配置されている、請求項４又は５に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項7】

前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であるか、又は、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項8】

前記第２の層が、可塑剤を含み、
前記第３の層が、可塑剤を含む、請求項６又は７に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項9】

第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

【背景技術】

【0002】

合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

【0003】

上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。

【0004】

下記の特許文献１には、少なくとも２つの接着層の間に遮音層が位置する積層体（中間膜）が開示されている。該積層体を厚さ２ｍｍのガラスで挟んで、温度１４０℃、圧力１ＭＰａの条件で６０分間保持することにより圧着して作製した合わせガラスについて、中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数αは０．２以上である。該合わせガラスを１８℃で１ヶ月保持した後の合わせガラスについて、中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数βの損失係数αに対する比率β／αは０．７０以上である。上記遮音層は、エラストマーを含んでいてもよい。

【0005】

また、下記の特許文献２には、ポリビニルアセタールを含む層と、ポリオレフィンを含む層とが積層された中間膜が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開２０１６−１０８２２５号公報

【特許文献2】ＷＯ２０１１／０１６４９４Ａ１

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

特許文献１，２に記載されているように、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜が知られている。しかし、この中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性が十分に高くならないことがある。この問題に対し、中間膜中の遮音層のｔａｎδの極大値を高め、ｔａｎδ極大値の温度を調整することが考えられる。

【0008】

このような遮音層を満たす熱可塑性成分として、比較的重合度の小さいポリエステル樹脂が適していることを本発明者らは見出した。

【0009】

合わせガラスは、中間膜と合わせガラス部材と高温条件下で予備圧着する工程（ニッパーロール、真空バッグ）を経て作製される。ニッパーロール法では、ロール間を通過させることにより積層体に圧力を加え、加熱し、予備圧着する。真空バッグ法では、積層体が設置されたバッグ内から空気を吸引することにより積層体に圧力を加え、加熱し、予備圧着する。しかし、比較的重合度の小さいポリエステル樹脂を中間膜に用いると、予備圧着時に中間膜が合わせガラスの端部からはみ出ることがあるという課題が、本発明者らによって見出された。中間膜が合わせガラスの端部からはみ出ると、合わせガラスを連続生産する際に、得られる合わせガラスの表面や端部に固形物が付着したり、ロールの表面やバッグの内部に中間膜の一部が付着したりして、合わせガラスの製造効率が低下する。

【0010】

本発明の目的は、合わせガラスの遮音性を高め、かつ合わせガラス作製時の中間膜のはみ出しを抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、ポリエステル樹脂を含むポリエステル樹脂層を備え、前記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度が−２０℃以上１５℃以下であり、ガラス転移温度でのｔａｎδが１．５以上であり、かつ８０℃でのせん断貯蔵弾性率が４００００Ｐａ以上である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。

【0012】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記ポリエステル樹脂層が、可塑剤を含む。

【0013】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリエステル樹脂層中の前記可塑剤が、安息香酸エステル可塑剤である。

【0014】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有し、前記ポリエステル樹脂層を第１の層として備え、熱可塑性樹脂を含む第２の層を備え、前記第２の層が、前記第１の層の第１の表面側に配置されている。

【0015】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であるか、又は、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである。

【0016】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、熱可塑性樹脂を含む第３の層を備え、前記第３の層が、前記第１の層の前記第１の表面と反対の第２の表面側に配置されている。

【0017】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であるか、又は、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである。

【0018】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、可塑剤を含み、前記第３の層が、可塑剤を含む。

【0019】

本発明の広い局面では、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

【発明の効果】

【0020】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリエステル樹脂を含むポリエステル樹脂層を備える。本発明に係る合わせガラス中間膜では、上記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度が−２０℃以上１５℃以下であり、ガラス転移温度でのｔａｎδが１．５以上であり、かつ８０℃でのせん断貯蔵弾性率が４００００Ｐａ以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの遮音性を高め、かつ合わせガラス作製時の中間膜のはみ出しを抑えることができる。

【図面の簡単な説明】

【0021】

【図1】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図2】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図3】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【図4】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0022】

以下、本発明を詳細に説明する。

【0023】

（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。

【0024】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリエステル樹脂を含むポリエステル樹脂層を備える。本発明に係る合わせガラス中間膜では、上記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度が−２０℃以上１５℃以下であり、ガラス転移温度でのｔａｎδが１．５以上であり、かつ８０℃でのせん断貯蔵弾性率が４００００Ｐａ以上である。

【0025】

本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの遮音性を高め、かつ合わせガラス作製時の中間膜のはみ出しを抑えることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、ポリエステル樹脂層が備えられているにもかかわらず、合わせガラス作製時の中間膜のはみ出しを抑えることができる。

【0026】

ガラス転移温度が−２０℃以上１５℃以下であり、ガラス転移温度でのｔａｎδが１．５以上であるポリエステル樹脂は、例えばポリエステルの重合度を調整することで得ることができる。

【0027】

８０℃でのせん断貯蔵弾性率が４００００Ｐａ以上であるポリエステル樹脂層は、例えば、ポリエステル樹脂の作製時に架橋剤を添加する方法、ポリエステル樹脂にシリカゲル粒子等を添加する方法などにより、ポリエステル樹脂の架橋度を調整することで得ることができる。

【0028】

本発明では、音周波数３，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を、３８ｄＢ以上にすることができる。本発明では、８０℃でのせん断貯蔵弾性率が４００００Ｐａ以上である層を備える中間膜において、遮音性を高めることができる。

【0029】

上記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度は−２０℃以上１５℃以下である。中間膜の取扱性をより一層高める観点からは、上記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度は好ましくは−１５℃以上、より好ましくは−１０℃以上である。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度は好ましくは１０℃以下、より好ましくは５℃以下である。

【0030】

上記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度でのｔａｎδは１．５以上である。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリエステル樹脂層において、ガラス転移温度でのｔａｎδは好ましくは１．７以上、より好ましくは２．０以上である。

【0031】

上記ガラス転移温度及び上記ｔａｎδは、以下のようにして測定される。

【0032】

上記ガラス転移温度を測定する方法として、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。２層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。

【0033】

上記ポリエステル樹脂層において、８０℃でのせん断貯蔵弾性率は４００００Ｐａ以上である。合わせガラス作製時の中間膜のはみ出し抑制効果をより一層高める観点からは、上記ポリエステル樹脂層において、８０℃でのせん断貯蔵弾性率は好ましくは１０００００Ｐａ以上である。８０℃でのせん断貯蔵弾性率は好ましくは１００００００Ｐａ以下、より好ましくは７０００００Ｐａ以下である。

【0034】

上記せん断貯蔵弾性率は、以下のようにして測定される。

【0035】

ＴＡインスツルメント社製の動的粘弾性測定装置「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、ガラス転移温度の測定と同様の条件でせん断貯蔵弾性率を測定する。

【0036】

本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。

【0037】

本発明に係る中間膜は、第１の層のみの１層の構造を有していてもよい。この場合に、第１の層が、上記ポリエステル樹脂層である。

【0038】

遮音性及び中間膜とガラスとの接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記ポリエステル樹脂層であることが好ましい。

【0039】

遮音性及び中間膜とガラスとの接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記ポリエステル樹脂層であることが好ましい。

【0040】

遮音性及び中間膜とガラスとの間の接着性を効果的に高める観点からは、上記ポリエステル樹脂層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記ポリエステル樹脂層は、中間膜における表面層であってもよい。

【0041】

合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。

【0042】

上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０〜７８０ｎｍにて測定される。

【0043】

上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。

【0044】

上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．６ｍｍ以上、より好ましくは４ｍｍ以上、更に好ましくは４．２ｍｍ以上である。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは６ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、更に好ましくは４．６ｍｍ以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。

【0045】

上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記中間膜は、厚みが１．８ｍｍ以上（好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは２．１ｍｍ以上）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。記中間膜は、厚みが３ｍｍ以下（好ましくは２．６ｍｍ以下、より好ましくは２．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。

【0046】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

【0047】

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【0048】

図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

【0049】

中間膜１１では、第１の層１が、上記ポリエステル樹脂層であることが好ましい。第２の層２が、上記ポリエステル樹脂層であってもよく、第３の層３が、上記ポリエステル樹脂層であってもよい。

【0050】

なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１との間に、第４の層（他の層）が配置されていてもよい。第１の層１と第３の層３との間に、第５の層（他の層）が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

【0051】

図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【0052】

図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

【0053】

中間膜１１Ａでは、中間膜１１Ａ自体が、上記ポリエステル樹脂層である。

【0054】

以下、本発明に係る中間膜を構成する上記ポリエステル樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記ポリエステル樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。

【0055】

（第１の層中の熱可塑性樹脂）
上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0056】

遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂（１）は、ポリエステル樹脂であることが好ましい。上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂（１）は、熱可塑性エラストマーであってもよい。上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂（１）は、ポリビニルアセタール樹脂であってもよい。

【0057】

上記熱可塑性樹脂（１）としては、ポリビニルアセタール樹脂、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂及びポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

【0058】

上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。

【0059】

なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。

【0060】

なお、上記第１の層におけるポリビニルアセタール樹脂（即ちポリビニルアセタール樹脂（１））の詳細は、後述する第２の層及び第３の層中のポリビニルアセタール樹脂と併せて説明する。

【0061】

上記第１の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第１の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）であってもよい。

【0062】

（第２，第３の層中の熱可塑性樹脂）
中間膜とガラスとの間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜とガラスとの間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、第１の層中の熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましい。接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、第１の層中の熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましい。

【0063】

上記熱可塑性樹脂（２），（３）としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

【0064】

耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であるか、又は、上記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーであることが好ましい。耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）であることが更に好ましい。耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記第３の層中の上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であるか、又は、上記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーであることが好ましい。耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記第３の層中の上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）であることが更に好ましい。

【0065】

上記第２の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第２の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）であってもよい。

【0066】

上記第３の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第３の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）であってもよい。

【0067】

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。

【0068】

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

【0069】

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

【0070】

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

【0071】

上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0072】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0073】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0074】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６．５モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0075】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0076】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

【0077】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

【0078】

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0079】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0080】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0081】

上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

【0082】

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

【0083】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

【0084】

（可塑剤）
遮音性を効果的に高める観点からは、上記中間膜及び上記ポリエステル樹脂層は、可塑剤を含むことが好ましい。上記ポリエステル樹脂層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0085】

遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。これらの層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0086】

上記可塑剤としては、パラフィンオイル、安息香酸エステル可塑剤、有機エステル可塑剤及びリン酸可塑剤等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。上記リン酸可塑剤としては、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

【0087】

上記パラフィンオイルとしては、ナフテン系のプロセスオイル、白色鉱油、ミネラルオイル、パラフィンワックスおよび流動パラフィン等が挙げられる。

【0088】

上記パラフィンオイルの市販品としては、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−１００」及び出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」等が挙げられる。

【0089】

上記安息香酸エステル可塑剤としては、ＤＩＣ社製「ＰＢ−３Ａ」、「ＰＢ−３１０３」及び「ＰＢ−１０」等が挙げられる。

【0090】

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

【0091】

構造式で示した場合に、上記有機エステル可塑剤としては、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤が挙げられる。

【0092】

【化1】

【0093】

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。

【0094】

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

【0095】

上記第１の層の熱可塑性樹脂がポリエステル樹脂である場合、可塑化効果が低いことがある。上記第１の層の熱可塑性樹脂としてポリエステル樹脂を用いる場合、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤以外の可塑剤であることが好ましい。

【0096】

ポリエステル樹脂と可塑剤との相溶性をより一層高め、遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリエステル樹脂層及び上記第１の層中の可塑剤は、安息香酸エステル可塑剤であることが好ましい。

【0097】

ガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、有機エステル可塑剤であることが好ましく、上記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることがより好ましい。ガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）を含むことが好ましい。ガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。

【0098】

遮音性を効果的に高める観点からは、上記ポリエステル樹脂層において、上記ポリエステル樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。また、上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

【0099】

上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤の含有量を、含有量（１）とする。遮音性を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。また、上記含有量（１）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

【0100】

上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

【0101】

（遮熱性物質）
上記中間膜及び上記ポリエステル樹脂層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0102】

上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

【0103】

成分Ｘ：
上記中間膜及び上記ポリエステル樹脂層は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0104】

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

【0105】

上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

【0106】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

【0107】

遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

【0108】

上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

【0109】

遮熱粒子：
上記中間膜及び上記ポリエステル樹脂層は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0110】

合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

【0111】

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

【0112】

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

【0113】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

【0114】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

【0115】

上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

【0116】

上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

【0117】

上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

【0118】

（金属塩）
上記中間膜及び上記ポリエステル樹脂層は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩又はマグネシウム塩（以下、これらを金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0119】

上記金属塩Ｍは、金属として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ塩又はＭｇ塩を含むことが好ましい。

【0120】

また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

【0121】

上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩は特に限定されない。これらの例としては、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

【0122】

上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上である。上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

【0123】

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜及び上記ポリエステル樹脂層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0124】

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

【0125】

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

【0126】

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

【0127】

上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。

【0128】

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

【0129】

上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

【0130】

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

【0131】

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

【0132】

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

【0133】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

【0134】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

【0135】

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

【0136】

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

【0137】

上記紫外線遮蔽剤を含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下がより一層抑制される。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、樹脂膜及びガラス板含有積層体の期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

【0138】

（酸化防止剤）
上記中間膜及び上記ポリエステル樹脂層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0139】

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

【0140】

上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

【0141】

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0142】

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0143】

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。

【0144】

中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（ポリエステル樹脂層、第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

【0145】

（他の成分）
上記中間膜、上記ポリエステル樹脂層、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、合わせガラス部材と該合わせガラス部材に接する層との接着力調整剤（金属塩を除く）、層間接着力調整剤（金属塩を除く）、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等が挙げられる。上記他の成分は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0146】

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

【0147】

中間膜の厚みをＴとする。及び上記第１の層の厚みはそれぞれ、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。及び上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。

【0148】

上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。

【0149】

上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。

【0150】

上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。また、中間膜は巻かれてもよく、中間膜は、ロール体とされてもよい。

【0151】

本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。

【0152】

また、中間膜の各層間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第１の層にプラズマ処理やコロナ処理をした後に積層する方法も挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

【0153】

上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。この場合には、中間膜の製造効率に優れる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

【0154】

上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

【0155】

（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【0156】

図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0157】

中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0158】

図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【0159】

図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0160】

中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0161】

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

【0162】

上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。

【0163】

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。

【0164】

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

【0165】

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、更に好ましくは２．６ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

【0166】

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。

【0167】

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

【0168】

以下に実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

【0169】

（実施例１）
ユニチカ社製「ＵＥ−３２２０」５０ｇに酢酸エチル５０ｇとトルエン５０ｇとを加えて溶解させて、溶液を得た。この溶液に、安息香酸エステル可塑剤（ＤＩＣ社製「ＰＢ−３Ａ」）１０ｇと東ソー社製「コロネートＬ」１ｇ（ユニチカ社製「ＵＥ−３２２０」１００重量部に対して２重量部）とを加えて、１０分間攪拌、脱泡し、塗工液を得た。この塗工液を離型ＰＥＴフィルムの離型処理面上に乾燥後の厚みが７６０μｍとなるように塗工した後、室温で５分間、１００℃で３時間静置し溶剤を乾燥除去して、ＰＥＴフィルム上に中間膜を形成した。中間膜を離型ＰＥＴフィルムから剥離した。

【0170】

（実施例２）
コロネートＬの配合量を１ｇから２．５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして中間膜を得た。

【0171】

（実施例３）
ユニチカ社製「ＵＥ−３２２３」５０ｇに酢酸エチル５０ｇとトルエン５０ｇとを加えて溶解させて、溶液を得た。この溶液に、安息香酸エステル可塑剤（ＤＩＣ社製「ＰＢ−３Ａ」）７．５ｇと東ソー社製「コロネートＬ」１ｇとを加えて、１０分間攪拌、脱泡し、塗工液を得た。この塗工液を用いたこと以外は実施例１と同様にして中間膜を得た。

【0172】

（比較例１）
ユニチカ社製「ＵＥ−３２２０」を溶剤（酢酸エチルとトルエンとを重量比１：１で混合した溶剤）に溶解させて、溶液を得た。この溶液を、離型ＰＥＴフィルムの離型処理面上に乾燥後の厚みが７６０μｍとなるように塗工した後、室温で５分間、１００℃で３時間静置し溶剤を乾燥除去して、ＰＥＴフィルム上に中間膜を形成した。中間膜を離型ＰＥＴフィルムから剥離した。

【0173】

（比較例２）
ユニチカ社製「ＵＥ−３２２０」をユニチカ社製「ＵＥ−３２２３」に変更したこと以外は比較例１と同様にして中間膜を得た。

【0174】

（比較例３）
東ソー社製「コロネートＬ」を添加しなかったこと以外は実施例１と同様にして中間膜を得た。

【0175】

（比較例４）
東ソー社製「コロネートＬ」を添加しなかったこと以外は実施例３と同様にして中間膜を得た。

【0176】

（実施例１〜３及び比較例１〜４の評価）
（１）ガラス転移温度Ｔｇ及びガラス転移温度でのｔａｎδおよびせん断貯蔵弾性率
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製の粘弾性測定装置「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、せん断モードで３℃／分の降温速度で１００〜−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で測定した。得られた粘弾性スペクトルにおいて、損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度をガラス転移温度とし、ガラス転移温度でのｔａｎδを評価した。また、８０℃でのせん断貯蔵弾性率を評価した。

【0177】

（２）遮音性
合わせガラスの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を幅５００ｍｍ及び長さ５００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅５００ｍｍ、長さ５００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

【0178】

得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で２ヶ月間保管した。得られた合わせガラスの音響透過損失をＪＩＳ Ａ １４４１−１に準拠した方法により測定し、コインシデンス周波数に近い３１５０Ｈｚの音響透過損失の値から遮音性を下記の基準で判定した。

【0179】

［遮音性の判定基準］
○：ＴＬ値が３８ｄＢ以上
×：ＴＬ値が３８ｄＢ未満

【0180】

（３）はみ出し
得られた中間膜を、縦２５ｍｍ×横３００ｍｍに切り出した。切り出された中間膜の厚みを、横方向に５０ｍｍ間隔で７箇所にて、高精度デジマチックメータ（ミツトヨ社製「ＭＤＨ−２５Ｍ」）で測定し、平均値を算出した。

【0181】

測定後に、以下のようにして、合わせガラスを作製した。

【0182】

合わせガラスの作製（はみ出し測定用）：
２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３００ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）を用意した。２枚のフロートガラスの各厚みについても、合わせガラス作製前の中間膜と同様にして、横方向に５０ｍｍ間隔で７箇所にて、高精度デジマチックメータで測定し、平均値を算出した。

【0183】

次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３００ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に、中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で５分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。この合わせガラスの厚みについても、合わせガラス作製前の中間膜と同様にして、横方向に５０ｍｍ間隔で７箇所にて、高精度デジマチックメータで測定し、平均値を算出した。

【0184】

合わせガラスの厚みの平均値から、２枚のフロートガラスの厚みの平均値の合計を差し引いて、合わせガラス中の中間膜の厚みの平均値を評価した。合わせガラス作製前の中間膜の厚み平均値Ｔ１と合わせガラス中の中間膜の厚み平均値Ｔ２との比Ｔ２／Ｔ１から、はみ出しを下記の基準で判定した。比Ｔ２／Ｔ１が小さいほど、はみ出しが大きい傾向がある。

【0185】

なお、中間膜、合わせガラス部材、合わせガラス及び第１の層の厚みの評価については、ＯＬＹＭＰＵＳ社製のマイクロスコープ「ＤＳＸ５００」を用いて断面を観察することによって評価してもよい。用いる対物レンズは特に限定されないが、「ＭＰＬＮ２０ｘ」を使うと評価しやすい。

【0186】

［はみ出しの判定基準］
○：Ｔ２／Ｔ１が０．８以上
△：Ｔ２／Ｔ１が０．７以上０．８未満
×：Ｔ２／Ｔ１が０．７未満

【0187】

詳細及び結果を下記の表１に示す。

【0188】

【表1】

【0189】

（実施例４）
第４の層と第１の層と第５の層の積層体の作製：
ユニチカ社製「ＵＥ−３２２３」５０ｇに酢酸エチル５０ｇとトルエン５０ｇとを加えて溶解させて、溶液を得た。この溶液に、安息香酸エステル可塑剤（ＤＩＣ社製「ＰＢ−３Ａ」）１８．２５ｇと東ソー社製「コロネートＬ」２．５ｇ（ユニチカ社製「ＵＥ−３２２０」１００重量部に対して５重量部）とを加えて、１０分間攪拌、脱泡し、塗工液を作製した。この塗工液を東洋紡社製ＰＥＴフィルム「Ａ−４１００」（第４の層）上に乾燥後の厚みが１００μｍとなるように塗工した後、室温で５分間、１００℃で３時間静置し溶剤を乾燥除去して、ＰＥＴフィルム上に第１の層を形成した。乾燥後、中間膜のＰＥＴフィルムが接着していない表面にもＰＥＴフィルム「Ａ−４１００」（第５の層）を積層した。第４の層／第１の層／第５の層の積層構造を有する積層体Ａを得た。

【0190】

第２の層及び第３の層の作製：
以下の成分を配合し、実験押出機で充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

【0191】

ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３５重量部
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

【0192】

実験押出機で第２の層及び第３の層を形成するための組成物を押し出して、第２の層及び第３の層を得た。

【0193】

中間膜：
第４の層／第１の層／第５の層の積層構造を有する積層体Ａに、第２の層及び第３の層を積層した。第２の層／第４の層／第１の層／第５の層／第３の層の積層構造を有する中間膜を得た。

【0194】

（比較例５）
東ソー社製「コロネートＬ」を添加しなかったこと以外は実施例４と同様にした。

【0195】

（実施例４及び比較例５の評価）
（１）ガラス転移温度Ｔｇ及びガラス転移温度でのｔａｎδ及びせん断貯蔵弾性率
実施例１〜３及び比較例１〜４の評価と同様にして、ガラス転移温度Ｔｇ及びガラス転移温度でのｔａｎδ及びせん断貯蔵弾性率を評価した。

【0196】

（２）遮音性
実施例１〜３及び比較例１〜４の評価と同様にして、遮音性を評価した。

【0197】

（３Ａ）はみ出し
得られた中間膜を、縦２５ｍｍ×横３００ｍｍに切り出した。切り出された中間膜中の第１の層の厚みを、横方向に５０ｍｍ間隔で７箇所にて、段面観察によって測定し、平均値を算出した。

【0198】

測定後に、以下のようにして、合わせガラスを作製した。

【0199】

合わせガラスの作製（はみ出し測定用）：
２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３００ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）を用意した。

【0200】

次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３００ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に、中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で５分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。

【0201】

得られた合わせガラス中の第１の層の厚みを、横方向に５０ｍｍ間隔で７箇所にて、段面観察によって測定し、平均値を算出した。

【0202】

合わせガラス作製前の第１の層の厚み平均値Ｔ１と合わせガラス中の第１の層の厚み平均値Ｔ２との比Ｔ２／Ｔ１から、はみ出しを下記の基準で判定した。比Ｔ２／Ｔ１が小さいほど、はみ出しが大きい傾向がある。

【0203】

［はみ出しの判定基準］
○：Ｔ２／Ｔ１が０．８以上
△：Ｔ２／Ｔ１が０．７以上０．８未満
×：Ｔ２／Ｔ１が０．７未満

【0204】

詳細及び結果を下記の表２に示す。

【0205】

【表2】

【符号の説明】

【0206】

１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】