特開 2020-15665 皮膚外用剤

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】特開2020-15665(P2020-15665A)

(43)【公開日】2020年1月30日

(54)【発明の名称】皮膚外用剤

(51)【国際特許分類】

   A61K 8/60 20060101AFI20191227BHJP

   A61K 8/9728 20170101ALI20191227BHJP

   A61K 8/9789 20170101ALI20191227BHJP

   A61K 8/9794 20170101ALI20191227BHJP

   A61Q 19/08 20060101ALI20191227BHJP

   A61Q 1/14 20060101ALI20191227BHJP

   A61Q 19/10 20060101ALI20191227BHJP

   A61Q 1/02 20060101ALI20191227BHJP

【ＦＩ】

   A61K8/60

   A61K8/9728

   A61K8/9789

   A61K8/9794

   A61Q19/08

   A61Q1/14

   A61Q19/10

   A61Q1/02

【審査請求】有

【請求項の数】1

【出願形態】ＯＬ

【全頁数】11

(21)【出願番号】特願2018-137330(P2018-137330)

(22)【出願日】2018年7月23日

(11)【特許番号】特許第6416433号(P6416433)

(45)【特許公報発行日】2018年10月31日

(71)【出願人】

【識別番号】000135324

【氏名又は名称】株式会社ノエビア

(72)【発明者】

【氏名】宮地 伸幸

【テーマコード（参考）】

4C083

【Ｆターム（参考）】

4C083AA082

4C083AA111

4C083AA112

4C083AA122

4C083AB032

4C083AB232

4C083AB242

4C083AB312

4C083AB332

4C083AB352

4C083AB432

4C083AC012

4C083AC022

4C083AC072

4C083AC102

4C083AC122

4C083AC242

4C083AC302

4C083AC352

4C083AC422

4C083AC432

4C083AC442

4C083AC482

4C083AC582

4C083AC712

4C083AD042

4C083AD092

4C083AD112

4C083AD152

4C083AD201

4C083AD202

4C083AD222

4C083AD282

4C083AD352

4C083AD492

4C083AD572

4C083BB51

4C083CC04

4C083CC05

4C083CC07

4C083CC23

4C083CC24

4C083CC25

4C083DD08

4C083DD12

4C083DD21

4C083DD23

4C083DD27

4C083DD30

4C083DD31

4C083DD32

4C083DD41

4C083EE06

4C083EE12

4C083FF01

(57)【要約】

【課題】
グリセリルグルコシドと、特定の植物を併用することにより、保湿効果が相乗的に向上する皮膚外用剤を提供する。
【解決手段】
本発明は、
下記（Ａ）及び（Ｂ）を含有する皮膚外用剤
（Ａ）グリセリルグルコシド
（Ｂ）クマザサ抽出物、ムラヤコエンジー抽出物、冬虫夏草抽出物から選択される１種または２種以上
を提供する。
【選択図】 図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

下記（Ａ）及び（Ｂ）を含有する皮膚外用剤。
（Ａ）グリセリルグルコシド
（Ｂ）クマザサ抽出物、ムラヤコエンジー抽出物、冬虫夏草抽出物から選択される１種または２種以上

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、グリセリルグルコシドと、特定の植物抽出物を併用してなる皮膚外用剤に関する。

【背景技術】

【0002】

グリセリルグルコシドは、高い保湿効果を有することが知られている。（特許文献１）
クマザサ抽出液を含有する皮膚外用剤が保湿効果を有し、細胞間脂質であるセラミドの合成促進作用に優れていることが知られている。（特許文献２）
冬虫夏草を超臨界流体又は亜臨界流体により抽出して得られる抽出物を含有する皮膚外用剤が優れた保湿効果を有することが知られている。（特許文献３）
ムラヤコエンジー抽出物を含有する皮膚化粧料が優れた紫外線吸収効果及び保湿性を有することが知られている。（特許文献４）

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開平１１−２２２４９６号公報

【特許文献2】特開平１１−１９９４６７号公報

【特許文献3】特開２００３−２９２４３０号公報

【特許文献4】特開平７−１１８１３２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

本発明は、グリセリルグルコシドと、特定の植物を併用することにより、保湿効果が相乗的に向上する皮膚外用剤を提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0005】

本発明は、
下記（Ａ）及び（Ｂ）を含有する皮膚外用剤
（Ａ）グリセリルグルコシド
（Ｂ）クマザサ抽出物、ムラヤコエンジー抽出物、冬虫夏草抽出物から選択される１種または２種以上
を提供する。

【発明の効果】

【0006】

本発明の皮膚外用剤は、グリセリルグルコシドと特定の植物を併用して用いることにより、保湿効果が相乗的に向上する。

【図面の簡単な説明】

【0007】

【図1】図１は、グリセリルグルコシドとクマザサ抽出物を併用することにより、角層水分量が相乗的に向上することを示す図である。

【図2】図２は、グリセリルグルコシドとムラヤコエンジー抽出物を併用することにより、角層水分量が相乗的に向上することを示す図である。

【図3】図３は、グリセリルグルコシドと冬虫夏草抽出物を併用することにより、角層水分量が相乗的に向上することを示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0008】

以下本発明を実施するための形態を説明する。

【0009】

本発明の皮膚外用剤は、化粧品、医薬部外品、医薬品等のいずれの用途にも用いられ得る。

【0010】

グリセリルグルコシドは、化粧料に配合し得るものであれば製造方法は、合成、微生物により発酵法等を問わない。具体的には、α体、β体、或いはこれらの混合物のいずれも用いることができる。

【0011】

本発明で用いるクマザサ抽出物は、イネ科ササ属のクマザサ（Sasa veitchii）の抽出物である。抽出部位としては葉、茎、全草、地上部位から選択される１種または２種以上を用いる。葉を用いることが好ましい。クマザサ抽出物として市販の、ファルコレックス クマザサ Ｅ（製造元：一丸ファルコス）、クマザサ抽出液（製造元：丸善製薬）、クマザサ抽出液（製造元：香栄興業株式会社）等を用いることもできる。

【0012】

本発明で用いるムラヤコエンジー抽出物は、ミカン科ゲッキツ属のオオバゲッキツ（Murraya koenigii；Chalcas koenigii）の抽出物である。抽出部位としては葉及び枝先、又は葉を用いる。葉を用いることが好ましい。ムラヤコエンジー抽出物として市販の、ムラヤコエンジー抽出液（製造元：御木本製薬株式会社）を用いることもできる。

【0013】

本発明において用いる冬虫夏草は特に制限はなく、一般に知られている蝶蛾類鱗翅目および鞘翅日の昆虫又はその幼虫に寄生してその体内の菌核を形成し、夏季に宿主である昆虫又はその幼虫の体表面に形成される子実体であればよい。本発明においては特に好ましく使用可能な冬虫夏草としては、コウモリ蛾科の幼虫（Hepialus armoricanus Ober）に寄生してその体内に菌核を形成し、夏季に頭部から根棒状の子実体を形成するコルダイセプシネンシス（Cordyceps sinensis）が挙げられる。また、コルダイセプシネンシス以外の冬虫夏草で生薬として薬効のあるものとしてはセミタケ（Cordyceps sobolifera B）やサナギタケ（Cordyceps militaris Link）、ミミカキタケ（Cordyceps nutans Pat）などが知られており、これらも本発明において好ましく使用できるものである。本発明にかかる方法により、これらの冬虫夏草であって、有効成分を産生するものであればいずれの場合も抽出可能である。また、本発明にかかる方法を用いることにより、子実体又は被子体の区別なく抽出可能であるが、特に高収量で得るためには、コルダイセプシネンシスの子実体からの抽出が好ましい。

【0014】

本発明において用いる植物抽出物の抽出方法について述べる。

【0015】

本発明において、上記各植物は生のまま抽出に供してもよいが、抽出効率を考えると、細切，乾燥，粉砕等の処理を行った後に抽出を行うことが好ましい。抽出は、抽出溶媒に浸漬して行う。抽出効率を上げるため撹拌を行ったり、抽出溶媒中でホモジナイズしてもよい。抽出温度としては、５℃程度から抽出溶媒の沸点以下の温度とするのが適切である。抽出時間は抽出溶媒の種類や抽出温度によっても異なるが、４時間〜１４日間程度とするのが適切である。

【0016】

抽出溶媒としては、水の他、メタノール，エタノール，プロパノール，イソプロパノール等の低級アルコール、1,3-ブチレングリコール，プロピレングリコール，ジプロピレングリコール，グリセリン等の多価アルコール、エチルエーテル，プロピルエーテル等のエーテル類、酢酸エチル，酢酸ブチル等のエステル類、アセトン，エチルメチルケトン等のケトン類などの極性有機溶媒を用いることができ、これらより１種又は２種以上を選択して用いる。また、生理食塩水，リン酸緩衝液，リン酸緩衝生理食塩水等を用いてもよい。

【0017】

上記植物の上記溶媒による抽出物は、そのままでも本発明に係る組成物に含有させることができるが、濃縮，乾固したものを水や極性溶媒に再度溶解したり、或いはそれらの皮膚生理機能向上作用を損なわない範囲で脱色，脱臭，脱塩等の精製処理を行ったり、カラムクロマトグラフィーによる分画処理を行った後に用いてもよい。また保存のため、精製処理の後凍結乾燥し、用時に溶媒に溶解して用いることもできる。また、リポソーム等のベシクルやマイクロカプセル等に内包させて用いることもできる。

【0018】

特に皮膚外用剤として用いる場合、上記抽出物はリポソーム等のベシクルやマイクロカプセル等に内包させて用いることにより、経皮吸収が高まり、より高い老化防止効果を発揮する。

【0019】

なお、冬虫夏草の抽出方法としては、熱水抽出物を用いることが本発明の効果の点から好ましい。

【0020】

本発明における上述の植物の組成物への配合量としては、好ましくは０．００００１〜５重量％、特に０．０００１〜１重量％の範囲である。この範囲であれば、特定の植物を組み合わせて配合した場合、製剤及び製剤中の植物の経時安定性に影響を及ぼすことが無く、より高い効果を発揮させることができる。

【0021】

本発明の皮膚外用剤には上述の必須成分の他に、必要に応じて通常皮膚外用剤に配合される、水性成分、油性成分、保湿剤、色素、界面活性剤、紫外線吸収剤、増粘剤、美容成分、香料、高分子物質、防菌防微剤、アルコール類、粉体、スクラブ剤、生体由来成分等を適宜配合することができる。

【0022】

本発明の皮膚外用剤は、例えば、ローション剤、乳剤、軟膏の剤型で用いることができる。また、本発明の皮膚外用剤は、製造方法を問わない。

【実施例】

【0023】

以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、これにより本発明の範囲が限定されるものではない。なお、配合量は特に断りのない限り質量％である。

【0024】

まず、使用した各植物の抽出物の調製例を示す。

【0025】

［クマザサ抽出物］
クマザサ抽出物として香栄興業株式会社製の製品名クマザサ抽出液を用いた。

【0026】

［ムラヤコエンジー抽出物］
ムラヤコエンジ―抽出物として御木本製薬株式会社製の製品名ムラヤコエンジー抽出液を用いた。

【0027】

［冬虫夏草抽出物］
チベット産冬虫夏草（Cordyceps sinensis）の子実体を乾燥、粉砕し、１０質量倍量の熱水で２時間抽出する。ろ過後ろ液を減圧乾燥し、エキス純分１質量％となるように、精製水に溶解後、４８時間熟成し再度ろ過したものを冬虫夏草抽出物とした。

【0028】

［グリセリルグルコシド］
グリセリルグルコシドとして、辰馬本家酒造社製α−ＧＧを用いた。

【0029】

［保湿効果試験方法］
・被験者は、試験前１週間前腕に化粧料を使用しないよう指導のもと試験を行った。
・まず前腕部を泡立てた洗浄料で洗浄した。
・前腕の水分をふき取り、２１±０．５℃、相対湿度５０±５％の環境下で１５分間安静に保った。
・左右前腕に３箇所ずつ３ｃｍ×３ｃｍの領域を記し、塗布前の角層水分量を測定した。・表１、又は表２に記載の試料を塗布して、塗布後６０分後の角層水分量を測定し角層水分量は塗布前の水分量を１００とした値で算出した。
・試料は、３ｃｍ×３ｃｍの領域にピペットを用いて９μL滴下し、指サックをした指で均一に塗布した。
・なお角層水分量の測定はＳＫＩＣＯＮ−２００ＥＸを用いた。
・角層水分量は、測定当日の気温、湿度等の影響を受けやすいため、一群の試料は同日に評価し、塗布前の測定も試料を塗布した部位での測定値を相対値の基準とした。

【0030】

【表1】

【0031】

【表2】

【0032】

【表3】

【0033】

表１に示した通り、試料３を塗布することにより、試料１、試料２を単独（それぞれの有効成分量は倍量となる）で塗布した場合と比較して、角層水分量増加効果が相乗的に向上していた。

【0034】

表２に示した通り、試料５を塗布することにより、試料１、試料３を単独（それぞれの有効成分量は倍量となる）で塗布した場合と比較して、角層水分量増加効果が相乗的に向上していた。

【0035】

表３に示した通り、試料７を塗布することにより、試料１、試料４を単独（それぞれの有効成分量は倍量となる）で塗布した場合と比較して、角層水分量増加効果が相乗的に向上していた。

【0036】

［実施例１］クリーム
（１）スクワラン １０．０（質量％）
（２）ステアリン酸 ２．０
（３）水素添加パーム核油 ０．５
（４）水素添加大豆リン脂質 ０．１
（５）セタノール ３．６
（６）親油型モノステアリン酸グリセリン ２．０
（７）グリセリン １０．０
（８）パラオキシ安息香酸メチル ０．１
（９）アルギニン（２０質量％水溶液） １５．０
（10）精製水 全量を１００とする量
（11）カルボキシビニルポリマー（１質量％水溶液） １５．０
（12）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．５
（13）クマザサ抽出物 ０．５
製法：（１）〜（６）の油相成分を８０℃にて加熱溶解する。一方（７）〜（10）の水相成分を８０℃にて加熱溶解する。これに前記油相成分を攪拌しながら加え、ホモジナイザーにより均一に乳化する。乳化終了後、（11）を加え、冷却を開始し、４０℃にて（12）、（13）を加え、均一に混合する。

【0037】

［実施例２］乳液
（１）スクワラン １０．０（質量％）
（２）メチルフェニルポリシロキサン ４．０
（３）水素添加パーム核油 ０．５
（４）水素添加大豆リン脂質 ０．１
（５）モノステアリン酸ポリオキシエチレン
ソルビタン（２０Ｅ．Ｏ．） １．３
（６）モノステアリン酸ソルビタン １．０
（７）グリセリン ４．０
（８）パラオキシ安息香酸メチル ０．１
（９）カルボキシビニルポリマー ０．１５
（10）精製水 全量を１００とする量
（11）アルギニン（１質量％水溶液） ２０．０
（12）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．５
（13）クマザサ抽出物 ０．３
製法：（１）〜（６）の油相成分を８０℃にて加熱溶解する。一方（７）〜（10）の水相成分を８０℃にて加熱溶解する。これに前記油相成分を攪拌しながら加え、ホモジナイザーにより均一に乳化する。乳化終了後、冷却を開始し、（11）〜（13）を順次加え、均一に混合する。

【0038】

［実施例３］化粧水
（１）エタノール １５．０（質量％）
（２）ポリオキシエチレン（４０Ｅ．Ｏ．）硬化ヒマシ油 ０．３
（３）香料 ０．１
（４）精製水 全量を１００とする量
（５）クエン酸 ０．０２
（６）クエン酸ナトリウム ０．１
（７）グリセリン １．０
（８）ヒドロキシエチルセルロース ０．１
（９）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．３
（10）ムラヤコエンジー抽出物 ０．３
製法：（１）に（２）及び（３）を溶解する。溶解後、（４）〜（８）を順次添加した後、十分に攪拌し、（９）、（10）を加え、均一に混合する。

【0039】

［実施例４］美容液
（１）精製水 全量を１００とする量
（２）グリセリン １０．０(質量％)
（３）ショ糖脂肪酸エステル １．３
（４）カルボキシビニルポリマー（１質量％水溶液） １７．５
（５）アルギン酸ナトリウム（１質量％水溶液) １５．０
（６）モノラウリン酸ポリグリセリル １．０
（７）マカデミアナッツ油脂肪酸フィトステリル ３．０
（８）N-ラウロイル-L-グルタミン酸
ジ（フィトステリル−２−オクチルドデシル） ２．０
（９）硬化パーム油 ２．０
（10）スクワラン（オリーブ由来） １．０
（11）ベヘニルアルコール ０．７５
（12）ミツロウ １．０
（13）ホホバ油 １．０
（14）１、３−ブチレングリコール １０．０
（15）Ｌ−アルギニン（１０質量％水溶液） ２．０
（16）エーデルワイス抽出物 ０．２
（17）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（18）クマザサ抽出物 ０．１５
（19）ムラヤコエンジー抽出物 ０．１５
（20）冬虫夏草抽出物 ０．１５
製法：（１）〜（６）の水相成分を混合し、７５℃にて加熱溶解する。一方、（７）〜（14）の油相成分を混合し、７５℃にて加熱溶解する。次いで、上記水相成分に油相成分を添加して予備乳化を行った後、ホモミキサーにて均一に乳化する。乳化終了後に冷却を開始し、５０℃にて（15）を加える。さらに４０℃まで冷却し、（16）〜（20）を加え、均一に混合する。

【0040】

［実施例５］水性ジェル
（１）カルボキシビニルポリマー ０．５（質量％）
（２）精製水 全量を１００とする量
（３）水酸化ナトリウム（１０質量％水溶液） ０．５
（４）パラオキシ安息香酸メチル ０．１
（５）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．３
（６）ムラヤコエンジー抽出物 ０．２
（７）香料 ０．１
（８）ポリオキシエチレン（６０Ｅ．Ｏ．）硬化ヒマシ油 ０．１
製法：（１）を（２）に加え、均一に攪拌した後、（３）を加える。均一に攪拌した後、（４）〜（８）を加え、均一に攪拌混合する。

【0041】

［実施例６］クレンジング料
（１）スクワラン ８１．０（質量％）
（２）イソステアリン酸ポリオキシエチレングリセリル １５．０
（３）精製水 全量を１００とする量
（４）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（５）冬虫夏草抽出物 ０．５
製法：（１）と（２）を均一に溶解する。これに、（３）〜（５）を順次加え、均一に混合する。

【0042】

［実施例７］洗顔フォーム
（１）ステアリン酸 １６．０（質量％）
（２）ミリスチン酸 １６．０
（３）親油型モノステアリン酸グリセリン ２．０
（４）グリセリン ２０．０
（５）水酸化ナトリウム ７．５
（６）ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン １．０
（７）精製水 全量を１００とする量
（８）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．４
（９）クマザサ抽出物 ０．４
製法：（１）〜（４）の油相成分を８０℃にて加熱溶解する。一方（５）〜（７）の水相成分を８０℃にて加熱溶解し、油相成分と均一に混合撹拌する。冷却を開始し、４０℃にて（８）、（９）を加え、均一に混合する。

【0043】

［実施例８］メイクアップベースクリーム
（１）スクワラン １０．０(質量％)
（２）セタノール ２．０
（３）グリセリントリ−２−エチルヘキサン酸エステル ２．５
（４）親油型モノステアリン酸グリセリル １．０
（５）プロピレングリコール １１．０
（６）ショ糖脂肪酸エステル １．３
（７）精製水 全量を１００とする量
（８）酸化チタン １．０
（９）ベンガラ ０．１
（10）黄酸化鉄 ０．４
（11）香料 ０．１
（12）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（13）ムラヤコエンジー抽出物 ０．１
製法：（１）〜（４）の油相成分を混合し、７５℃にて加熱溶解する。一方、（５）〜（７）の水相成分を混合し、７５℃にて加熱溶解し、これに（８）〜（10）の顔料を加え、ホモミキサーにて均一に分散させる。この水相成分に前記油相成分を加え、ホモミキサーにて乳化する。乳化終了後に冷却を開始し、４０℃にて（11）〜（13）の成分を加え、均一に混合する。

【0044】

［実施例９］乳液状ファンデーション
（１）メチルポリシロキサン ２．０(質量％)
（２）スクワラン ５．０
（３）ミリスチン酸オクチルドデシル ５．０
（４）セタノール １．０
（５）ポリオキシエチレン(２０Ｅ．Ｏ．)
ソルビタンモノステアリン酸エステル １．３
（６）モノステアリン酸ソルビタン ０．７
（７）１、３−ブチレングリコール ８．０
（８）キサンタンガム ０．１
（９）パラオキシ安息香酸メチル ０．１
（10）精製水 全量を１００とする量
（11）酸化チタン ９．０
（12）タルク ７．４
（13）ベンガラ ０．５
（14）黄酸化鉄 １．１
（15）黒酸化鉄 ０．１
（16）香料 ０．１
（17）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（18）冬虫夏草抽出物 ０．１
製法：（１）〜（６）の油相成分を混合し、７５℃にて加熱溶解する。一方、（７）〜（10）の水相成分を混合し、７５℃にて加熱溶解し、これに（11）〜（15）の顔料を加え、ホモミキサーにて均一に分散する。油相成分を加え、乳化を行う。乳化終了後に冷却を開始し、４０℃にて（16）〜（18）の成分を順次加え、均一に混合する。

【0045】

［実施例１０］油中水型エモリエントクリーム
（１）流動パラフィン ３０．０(質量％)
（２）マイクロクリスタリンワックス ２．０
（３）ワセリン ５．０
（４）ジグリセリンオレイン酸エステル ５．０
（５）塩化ナトリウム １．３
（６）塩化カリウム ０．１
（７）プロピレングリコール ３．０
（８）１、３−ブチレングリコール ５．０
（９）パラオキシ安息香酸メチル ０．１
（10）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（11）冬虫夏草抽出物 ０．１
（12）精製水 全量を１００とする量
（13）香料 ０．１
製法：（５）と（６）を（12）の一部に溶解して５０℃とし、５０℃に加熱した（４）に撹拌しながら徐々に加える。これを混合した後、７０℃にて加熱溶解した（１）〜（３）に均一に分散する。これに（７）〜（11）を（12）の残部に７０℃にて加熱溶解したものを撹拌しながら加え、ホモミキサーにて乳化する。乳化終了後に冷却を開始し、４０℃にて（13）を加え、均一に混合する。

【0046】

［実施例１１］パック
（１）精製水 全量を１００とする量
（２）ポリビニルアルコール １２．０(質量％)
（３）エタノール １７．０
（４）グリセリン ５．０
（５）ポリエチレングリコール（平均分子量１０００） ２．０
（６）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（７）クマザサ抽出物 ０．２
（８）香料 ０．１
製法：（２）と（３）を混合し、８０℃に加温した後、８０℃に加温した（１）に溶解する。均一に溶解した後、（４）と（５）を加え、攪拌しながら冷却を開始する。４０℃まで冷却し、（６）〜（８）を加え、均一に混合する。

【0047】

［実施例１２］入浴剤
（１）香料 ０．３(質量％)
（２）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（３）ムラヤコエンジー抽出物 ０．２
（４）炭酸水素ナトリウム ５０．０
（５）硫酸ナトリウム ４９．３
製法：（１）〜（５）を均一に混合する。

【0048】

［実施例１３］シート状パック
（１）香料 ０．１（質量％）
（２）１，３−ブチレングリコール ５．０
（３）グリセリン ５．０
（４）エタノール ３．０
（５）グリセリルグルコシド（東洋精糖社製） ０．２
（６）冬虫夏草抽出物 ０．２
（７）精製水 全量を１００とする量
製法：（１）〜（７）を均一に混合したのち、不織布性のシートに含浸させる。

【図1】

【図2】

【図3】