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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】特開2021-119109(P2021-119109A)
(43)【公開日】2021年8月12日
(54)【発明の名称】低誘電率材料、および、その製造方法
(51)【国際特許分類】
C04B 35/18 20060101AFI20210716BHJP
C03C 4/16 20060101ALI20210716BHJP
C03C 3/064 20060101ALI20210716BHJP
C03C 3/066 20060101ALI20210716BHJP
C03C 3/087 20060101ALI20210716BHJP
C03C 3/091 20060101ALI20210716BHJP
C03C 3/093 20060101ALI20210716BHJP
【ＦＩ】
C04B35/18
C03C4/16
C03C3/064
C03C3/066
C03C3/087
C03C3/091
C03C3/093
【審査請求】有
【請求項の数】12
【出願形態】ＯＬ
【外国語出願】
【全頁数】18
(21)【出願番号】特願2020-214024(P2020-214024)
(22)【出願日】2020年12月23日
(31)【優先権主張番号】62/955,677
(32)【優先日】2019年12月31日
(33)【優先権主張国】US
(71)【出願人】
【識別番号】390023582
【氏名又は名称】財團法人工業技術研究院
【氏名又は名称原語表記】ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬ ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ ＲＥＳＥＡＲＣＨ ＩＮＳＴＩＴＵＴＥ
(74)【代理人】
【識別番号】110001494
【氏名又は名称】前田・鈴木国際特許業務法人
(72)【発明者】
【氏名】邱 國創
(72)【発明者】
【氏名】劉 子瑜
(72)【発明者】
【氏名】▲黄▼ 天恒
(72)【発明者】
【氏名】周 子▲き▼
(72)【発明者】
【氏名】林 政廷
【テーマコード（参考）】
4G062
【Ｆターム（参考）】
4G062AA01
4G062BB01
4G062DA04
4G062DA05
4G062DA06
4G062DA07
4G062DB04
4G062DC03
4G062DC04
4G062DD01
4G062DE01
4G062DE02
4G062DE03
4G062DE04
4G062DF01
4G062EA01
4G062EB01
4G062EC01
4G062ED01
4G062ED02
4G062ED03
4G062ED04
4G062EE03
4G062EE04
4G062EF01
4G062EG01
4G062FA01
4G062FA10
4G062FB01
4G062FC01
4G062FD01
4G062FE01
4G062FF01
4G062FG01
4G062FH01
4G062FJ01
4G062FK01
4G062FL01
4G062GA01
4G062GA10
4G062GB01
4G062GC01
4G062GD01
4G062GE01
4G062HH01
4G062HH03
4G062HH05
4G062HH07
4G062HH09
4G062HH11
4G062HH13
4G062HH15
4G062HH17
4G062HH20
4G062JJ01
4G062JJ03
4G062JJ05
4G062JJ07
4G062JJ10
4G062KK01
4G062KK03
4G062KK05
4G062KK07
4G062KK10
4G062MM23
4G062NN26
(57)【要約】
【課題】低誘電率材料、および、その製造方法を提供する。【解決手段】低誘電率材料の製造方法は、複数のコアシェル粒子を提供する工程を有する。コアシェル粒子のコアは、低融点の第一セラミックを有する。コアシェル粒子のシェルは、低融点、且つ、低誘電率の第二セラミックを有する。コアシェル粒子は、焼結、成形されて、低誘電率材料を形成する。コアシェル粒子のシェルは接続されて、微細結晶相のネットワーク構造を形成する。
【選択図】図２
【特許請求の範囲】
【請求項1】
低誘電率材料の形成方法であって、
複数のコアシェル粒子を提供し、前記コアシェル粒子の前記コアは、低融点の第一セラミックを有し、且つ、前記コアシェル粒子の前記シェルは、低融点、および、低誘電率の第二セラミックを有する工程と、
前記コアシェル粒子を焼結、成形して、低誘電率材料を形成し、前記コアシェル粒子の前記シェルが接続されて、微細結晶相のネットワーク構造を形成する工程、
を有することを特徴とする形成方法。
複数のコアシェル粒子を提供し、前記コアシェル粒子の前記コアは、低融点の第一セラミックを有し、且つ、前記コアシェル粒子の前記シェルは、低融点、および、低誘電率の第二セラミックを有する工程と、
前記コアシェル粒子を焼結、成形して、低誘電率材料を形成し、前記コアシェル粒子の前記シェルが接続されて、微細結晶相のネットワーク構造を形成する工程、
を有することを特徴とする形成方法。
【請求項2】
前記コアの前記第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化亜鉛を有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：０〜１００：８５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：２０〜１００：１５０の重量比であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：２〜１００：２０の重量比であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：２〜１００：７０の重量比であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化亜鉛の重量比は、１００：２〜１００：７０の重量比であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：０〜１００：８５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：２０〜１００：１５０の重量比であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：２〜１００：２０の重量比であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：２〜１００：７０の重量比であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化亜鉛の重量比は、１００：２〜１００：７０の重量比であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項3】
前記コアの前記第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、および、酸化ホウ素を有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：１５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：１０〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：３０〜１００：５０であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：１５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：１０〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：３０〜１００：５０であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項4】
前記シェルの前記第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：１５〜１００：４０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：３５〜１００：９０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ビスマスの重量比は、１００：２〜１００：１５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化チタンの重量比は、１００：０．２〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化銅の重量比の重量比は、１００：０．２〜１００：１５であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：１５〜１００：４０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：３５〜１００：９０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ビスマスの重量比は、１００：２〜１００：１５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化チタンの重量比は、１００：０．２〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化銅の重量比の重量比は、１００：０．２〜１００：１５であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項5】
前記シェルの前記第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化リチウムを有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化リチウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化リチウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項6】
さらに、前記コアシェル粒子の前記焼結工程中に、複数の酸化アルミニウム粒子を添加する工程を有し、前記低誘電率材料は、中で分散する前記酸化アルミニウム粒子を有し、前記コアシェル粒子と前記酸化アルミニウム粒子の重量比は、１００：２５〜１００：４５であり、前記酸化アルミニウム粒子の直径は、５０ｎｍ〜２μmであることを特徴とする請求項１〜請求項５に記載の方法。
【請求項7】
低誘電率材料であって、
低融点、および、低誘電率の第二セラミック中で分散する低融点の第一セラミックを有し、前記第二セラミックが接続されて、微細結晶相のネットワーク構造を形成することを特徴とする低誘電率材料。
低融点、および、低誘電率の第二セラミック中で分散する低融点の第一セラミックを有し、前記第二セラミックが接続されて、微細結晶相のネットワーク構造を形成することを特徴とする低誘電率材料。
【請求項8】
前記第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化亜鉛を有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：０〜１００：８５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：２０〜１００：１５０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：２〜１００：２０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：２〜１００：７０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化亜鉛の重量比は、１００：２〜１００：７０であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：０〜１００：８５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：２０〜１００：１５０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：２〜１００：２０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：２〜１００：７０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化亜鉛の重量比は、１００：２〜１００：７０であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
【請求項9】
前記第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、および、酸化ホウ素を有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：１５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：１０〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：３０〜１００：５０であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：１５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：１０〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：３０〜１００：５０であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
【請求項10】
前記第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：１５〜１００：４０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：３５〜１００：９０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ビスマスの重量比は、１００：２〜１００：１５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化チタンの重量比は、１００：０．２〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化銅の重量比は、１００：０．２〜１００：１５の重量比であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
前記酸化ケイ素と前記酸化マグネシウムの重量比は、１００：１５〜１００：４０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：３５〜１００：９０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ビスマスの重量比は、１００：２〜１００：１５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化チタンの重量比は、１００：０．２〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化銅の重量比は、１００：０．２〜１００：１５の重量比であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
【請求項11】
前記第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化リチウムを有し、
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化リチウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
前記酸化ケイ素と前記酸化アルミニウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５であり、
前記酸化ケイ素と前記酸化リチウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０であることを特徴とする請求項７に記載の低誘電率材料。
【請求項12】
さらに、前記低誘電率材料中で分散する複数の酸化アルミニウム粒子を有し、前記第一セラミックと前記第二セラミックの総重量と前記酸化アルミニウム粒子の重量の比率は、１００：２５〜１００：４５であり、前記酸化アルミニウム粒子の直径は、５０ｎｍ〜２μmであることを特徴とする請求項７〜請求項１１の任意の一つに記載の低誘電率材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本出願は、２０１９年１２月３１日に出願された米国特許仮出願番号６２／９５５６７７号の利益を主張するものである。
【0002】
本発明は、低誘電率材料、および、その製造方法に関するものである。
【背景技術】
【0003】
ＩＣＴ／ＩｏＴ、ウェアラブル電子機器、および、グリーンエネルギー応用における５Ｇモバイル広帯域通信の段階的な参入に対応して、すでに、国内の高頻度産業、たとえば、ミリ波基板、材料／コンポーネンツ、および、モジュール集積化等の関連市場の繁栄開拓を推進している。
【0004】
フル５Ｇ応用(４Ｇ、あるいは、５Ｇ sub-６GHz および５Ｇ mmWave)を実現するため、低温焼結、低誘電、低損失、および、低共振周波数の温度計数の低温共焼成セラミック (ＬＴＣＣ)コンポーネンツ、および、パッケージ用粉末が開発されるべきである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
中華民国特許: TW201736017
【0006】
中国特許出願: CN109475927A
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
本発明は、低誘電率材料、および、その製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明の一実施形態は、複数のコアシェル粒子を提供する工程を有する低誘電率材料の形成方法を提供する。コアシェル粒子のコアは、低融点の第一セラミックを有する。コアシェル粒子のシェルは、低融点、および、低誘電率の第二セラミックを有する。本方法はさらに、コアシェル粒子を焼結、成形して、低誘電率材料を形成する。コアシェル粒子のシェルが接続されて、微細結晶相のネットワーク構造を形成する。
【0009】
いくつかの実施形態において、コアの第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化亜鉛を有する。酸化ケイ素と酸化マグネシウムの重量比は、１００：０〜１００：８５である。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：２０〜１００：１５０である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：２〜１００：２０である。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：２〜１００：７０である。酸化ケイ素と酸化亜鉛の重量比は、１００：２〜１００：７０である。
【0010】
いくつかの実施形態において、コアの第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、および、酸化ホウ素を有する。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：１５〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：１０〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：３０〜１００：５０である。
【0011】
いくつかの実施形態において、シェルの第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を有する。酸化ケイ素と酸化マグネシウムの重量比は、１００：１５〜１００：４０である。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：３５〜１００：９０である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０である。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化ビスマスの重量比は、１００：２〜１００：１５である。酸化ケイ素と酸化チタンの重量比は、１００：０．２〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化銅の重量比は、１００：０．２〜１００：１５である。
【0012】
いくつかの実施形態において、シェルの第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化リチウムを有する。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０である。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化リチウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０である。
【0013】
いくつかの実施形態において、コアの第一セラミックとシェルの第二セラミックのモル比は、１００：０．１〜１００：１０である。
【0014】
いくつかの実施形態において、コアの第一セラミックの融点は、７００℃〜９００℃である。シェルの第二セラミックの融点は、７６０℃〜９１０℃である。シェルの第二セラミックの融点は、コアの第一セラミックの融点より高い。
【0015】
いくつかの実施形態において、コアシェル粒子の焼結工程は、８００℃〜９００℃の温度で実行される。
【0016】
いくつかの実施形態において、シェルの第二セラミックの誘電率は６未満である。
【0017】
いくつかの実施形態において、コアシェル粒子の直径は、０．３μm〜３μmである。
【0018】
いくつかの実施形態において、本方法はさらに、コアシェル粒子の焼結工程中に、複数の酸化アルミニウム粒子を添加する工程を有する。低誘電率材料は、中で分散する酸化アルミニウム粒子を有する。コアシェル粒子と酸化アルミニウム粒子の重量比は、１００：２５〜１００：４５である。酸化アルミニウム粒子の直径は、５０ｎｍ〜２μmである。
【0019】
いくつかの実施形態において、低誘電率材料の誘電率は、３〜５である。
【0020】
本発明の一実施形態は、低誘電率材料を提供し、低誘電率材料は、低融点、および、低誘電率の第二セラミック中で分散する低融点の第一セラミックを有する。第二セラミックは接続されて、微細結晶相のネットワーク構造を形成する。
【0021】
いくつかの実施形態において、第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化亜鉛を有する。酸化ケイ素と酸化マグネシウムの重量比は、１００：０〜１００：８５である。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：２０〜１００：１５０である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：２〜１００：２０である。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：２〜１００：７０である。酸化ケイ素と酸化亜鉛の重量比は、１００：２〜１００：７０である。
【0022】
いくつかの実施形態において、第一セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、および、酸化ホウ素を有する。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：１５〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：１０〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：３０〜１００：５０である。
【0023】
いくつかの実施形態において、第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を有する。酸化ケイ素と酸化マグネシウムの重量比は、１００：１５〜１００：４０である。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：３５〜１００：９０である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０である。酸化ケイ素と酸化ホウ素は、１００：５〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化ビスマスの重量比は、１００：２〜１００：１５である。酸化ケイ素と酸化チタンの重量比は、１００：０．２〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化銅の重量比は、１００：０．２〜１００：１５である。
【0024】
いくつかの実施形態において、第二セラミックは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化リチウムを有する。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０である。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０である。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５である。酸化ケイ素と酸化リチウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０である。
【0025】
いくつかの実施形態において、第一セラミックと第二セラミックのモル比は、１００：０．１〜１００：１０である。
【0026】
いくつかの実施形態において、第一セラミックの融点は、７００℃〜９００℃である。第二セラミックの融点は、７６０℃〜９１０℃である。第二セラミックの融点は、第一セラミックの融点より高い。
【0027】
いくつかの実施形態において、第二セラミックは、６未満の誘電率を有する。
【0028】
いくつかの実施形態において、低誘電率材料はさらに、低誘電率材料中で分散する複数の酸化アルミニウム粒子を有し、第一セラミックおよび第二セラミックの総重量と酸化アルミニウム粒子の重量の比率は、１００：２５〜１００：４５であり、酸化アルミニウム粒子の直径は、５０ｎｍ〜２μmである。
【0029】
いくつかの実施形態において、低誘電率材料の誘電率は、３〜５である。
【発明の効果】
【0030】
小型化、高統合機能、高い信頼性、ミリ波高周波数と低損失要求の互換性、低吸水率、および、高熱放散特徴を有するＴＣＣパッケージ技術が達成される。
【0031】
付図面を参照しながら、以下の実施形態において、詳細な記述が与えられる。
【図面の簡単な説明】
【0032】
発明は、後続の詳細な記述と例と添付図面によりさらに良く理解できる。【図1】本発明のいくつかの実施形態によるコアシェル粒子を示す図である。
【図2】本発明のいくつかの実施形態による低誘電率材料を示す図である。
【図3】本発明のいくつかの実施形態による低誘電材料を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0033】
以下の詳細な記述において、説明の目的のため、いくつかの特定の詳細、および、実施形態が説明されて、本発明の十分な理解を提供する。しかし、理解できることは、これらの特定詳細がなくても、一つ以上の実施形態が実現できることである。他の例では、既存の構造、および、装置は概略で示され、図面を簡潔にしている。
【0034】
本発明のいくつかの実施形態は、低誘電率材料の形成方法を提供する。本方法は、図１に示される複数のコアシェル粒子１００を提供する工程を有する。コアシェル粒子１００のコアは、低融点の第一セラミック１０１を有し、コアシェル粒子１００のシェルは、低融点、且つ、低誘電率の第二セラミック１０３を有する。
【0035】
いくつかの実施形態において、コアの第一セラミック１０１は、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化亜鉛を有する。酸化ケイ素と酸化マグネシウムの重量比は、１００：０〜１００：８５、たとえば、１００：１〜１００：８０、１００：５〜１００：７５、１００：１０〜１００：７０、あるいは、１００：１５〜１００：６０であるが、それらに限定されない。酸化マグネシウムの比率が低すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化マグネシウムの比率が高すぎる場合、融点が低すぎて、溶解しやすいので、ＬＴＣＣプロセスと互換性がない。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：２０〜１００：１５０、たとえば、１００：２５〜１００：１２５、１００：３０〜１００：１３０、１００：４０〜１００：１４０、あるいは、１００：２０〜１００：１２０であるが、それらに限定されない。酸化アルミニウムの比率が低すぎる場合、誘電損失が発生するおそれがある。酸化アルミニウムの比率が高すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：２〜１００：２０、たとえば、１００：３〜１００：１８、１００：５〜１００：１５、あるいは、１００：６〜１００：１２であるが、それらに限定されない。酸化カルシウムの比率が低すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化カルシウムの比率が高すぎる場合、融点が低すぎて、溶解しやすいので、ＬＴＣＣプロセスと互換性がない。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：２〜１００：７０、たとえば、１００：５〜１００：６５、１００：６〜１００：６０、あるいは、１００：８〜１００：５０であるが、それらに限定されない。酸化ホウ素の比率が低すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化ホウ素の比率が高すぎる場合、融点が低すぎて、溶解しやすいので、ＬＴＣＣプロセスと互換性がない。酸化ケイ素と酸化亜鉛の重量比は、１００：２〜１００：７０、たとえば、１００：５〜１００：６５、１００：６〜１００：６０、あるいは、１００：８〜１００：５０であるが、それらに限定されない。酸化亜鉛の比率が低すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化亜鉛の比率が高すぎる場合、融点が低すぎて、溶解しやすいので、ＬＴＣＣプロセスと互換性がない。さらに、第一セラミックの融点が高すぎるとき、材料は、ＬＴＣＣプロセスとの互換性のために焼結、および、成形できず、且つ、第二セラミックの融点に適合して、コアシェル粒子構造を形成することができない。
【0036】
一実施形態において、コアの第一セラミック１０１は、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、および、酸化ホウ素を有する。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：１５〜１００：２５、たとえば、１００：１５〜１００：２０、あるいは、１００：２０〜１００：２５であるが、それらに限定されない。酸化アルミニウムの比率が低すぎる場合、誘電損失が発生するおそれがある。酸化アルミニウムの比率が高すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：１０〜１００：２５、たとえば、１００：１０〜１００：１５、１００：１５〜１００：２０、１００：２０〜１００：２５、あるいは、１００：１２〜１００：２２であるが、それらに限定されない。酸化カルシウムの比率が低すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化カルシウムの比率が高すぎる場合、融点が低すぎて、溶解しやすいので、ＬＴＣＣプロセスと互換性がない。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：３０〜１００：５０、たとえば、１００：３０〜１００：４０、１００：４０〜１００：５０、１００：３２〜１００：４８、あるいは、１００：３５〜１００：４５であるが、それらに限定されない。酸化ホウ素の比率が低すぎる場合、融点が高すぎて、製品を焼結、および、成形できない。酸化ホウ素の比率が高すぎる場合、融点が低すぎて、溶解しやすいので、ＬＴＣＣプロセスと互換性がない。さらに、第一セラミックの融点が高すぎる場合、材料は、ＬＴＣＣプロセスとの互換性のために焼結、および、成形できず、且つ、第二セラミックの融点に適合して、コアシェル粒子構造を形成することができない。
【0037】
一実施形態において、シェルの第二セラミック１０３は、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を有する。酸化ケイ素と酸化マグネシウムの重量比は、１００：１５〜１００：４０、たとえば、約１００：２０〜１００：４０、１００：１５〜１００：３５、１００：１８〜１００：３８、あるいは、１００：２０〜１００：３５であるが、それらに限定されない。酸化マグネシウムの比率が低すぎる、あるいは、高すぎる場合、コーディエライト結晶相が形成されない。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：３５〜１００：９０、たとえば、 約１００：３５〜１００：８５、１００：４０〜１００：８０、１００：３５〜１００：７５、あるいは、１００：３０〜１００：７０であるが、それらに限定されない。酸化アルミニウムの比率が低すぎる、あるいは、高すぎる場合、コーディエライト結晶相が形成されない。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０、たとえば、約１００：０．５〜１００：１０、１００：１〜 １００：１０、１００：２〜１００：１０、あるいは、１００：０．５〜 １００：５であるが、それらに限定されない。酸化カルシウムの比率が低すぎる場合、フラックス効果不足のせいで、焼結温度が高くなりすぎる。酸化カルシウムの比率が高すぎる場合、コーディエライト結晶相が形成されない。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５、たとえば、約１００：５〜１００：２０、１００：１０〜１００：２５、あるいは、１００：１５〜１００：２５であるが、それらに限定されない。酸化ホウ素の比率が低すぎる、あるいは、高すぎる場合、コーディエライト結晶相が形成されない。酸化ケイ素と酸化ビスマスの重量比は、１００：２〜１００：１５、たとえば、約１００：２〜１００：１２、１００：５〜１００：１５、あるいは、１００：５〜１００：１０であるが、それらに限定されない。酸化ビスマスの比率が低すぎる場合、フラックス効果不足のせいで、焼結温度が高くなりすぎる。酸化ビスマスの比率が高すぎる場合、コーディエライト結晶相が形成されない。酸化ケイ素と酸化チタンの重量比は、１００：０．２〜１００：２５、たとえば、１００：０．５〜 １００：２０、１００：１〜１００：１５、あるいは、１００：５〜１００：２５であるが、それらに限定されない。酸化チタンの比率が低すぎる場合、結晶化度の不足により、相が形成されにくい。酸化チタンの比率が高すぎる場合、コーディエライト結晶相が形成されない。酸化ケイ素と酸化銅の重量比は、１００：０．２〜１００：１５、たとえば、約１００：０．５〜１００：１５、１００：１〜 １００：１０、あるいは、１００：２〜１００：１２であるが、それらに限定されない。酸化銅の比率が低すぎる場合、フラックス効果不足のせいで、焼結温度が高くなりすぎる。酸化銅の比率が高すぎる場合、コーディエライト結晶相が形成されない。
【0038】
一実施形態において、シェルの第二セラミック１０３は、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、および、酸化リチウムを有する。酸化ケイ素と酸化アルミニウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０、たとえば、約１００：９０〜１００：１００、１００：１００〜１００：１１０、あるいは、１００：９５〜１００：１０５であるが、それらに限定されない。酸化アルミニウムの比率が低すぎる、あるいは、高すぎる場合、ユークリプタイト結晶相は形成されない。酸化ケイ素と酸化カルシウムの重量比は、１００：０．２〜１００：１０、たとえば、約１００：０．５〜１００：１０、１００：１〜１００：１０、あるいは、１００：０．５〜１００：５であるが、それらに限定されない。酸化カルシウムの比率が低すぎる場合、フラックス効果不足のせいで、焼結温度が高くなりすぎる。酸化カルシウムの比率が高すぎる場合、ユークリプタイト結晶相は形成されない。酸化ケイ素と酸化ホウ素の重量比は、１００：５〜１００：２５、たとえば、約１００：５〜１００：２０、１００：１０〜１００：２５、あるいは、１００：１０〜１００：２０であるが、それらに限定されない。酸化ホウ素の比率が低すぎる、あるいは、高すぎる場合、ユークリプタイト結晶相は形成されない。 酸化ケイ素と酸化リチウムの重量比は、１００：９０〜１００：１１０、たとえば、約１００：９０〜１００：１００、１００：１００〜１００：１１０、あるいは、１００：９５〜 １００：１０５であるが、それらに限定されない。酸化リチウムの比率が低すぎる、あるいは、高すぎる場合、ユークリプタイト結晶相は形成されない。
【0039】
一実施形態において、コアの第一セラミック１０１とシェルの第二セラミック１０３のモル比は、１００：０．１〜１００：１０、たとえば、約１００:０．２〜１００：８、１００：０．５〜１００：１０、１００：１〜１００：５、あるいは、１００：０．５〜 １００：５であるが、それらに限定されない。第二セラミック１０３の比率が低すぎる、あるいは、シェルの厚さが薄すぎる場合、製品の誘電率と誘電損失が高くなり過ぎる。第二セラミック１０３の比率が高すぎる、あるいは、シェルの厚さが厚過ぎる場合、製品の誘電率と誘電損失は改善されず、且つ、第二セラミックの添加量を浪費する。
【0040】
一実施形態において、コアの第一セラミック１０１の融点は、７００℃〜９００℃、たとえば、約７２０℃〜８２０℃、７５０℃〜９００℃、あるいは、７２０℃〜８５０℃であるが、それらに限定されない。シェルの第二セラミック１０３の融点は、７６０℃〜９１０℃、たとえば、約７６０℃ 〜８６０℃、８００℃〜９００℃、あるいは、７８０℃〜８５０℃であるが、それらに限定されない。二種のセラミックの融点が低すぎる、あるいは、高すぎる場合、後続の温度処理は、ＬＴＣＣプロセスと互換性がない。このほか第二セラミック１０３の融点は、第一セラミック１０１の融点より高い。第一セラミック１０１の融点が、第二セラミック１０３の融点より高い場合、製品の多孔性が増加して、誘電損失を増加させる。
【0041】
一実施形態において、シェルの第二セラミック１０３の誘電率は、６未満、たとえば、約１、２、３、４、５であるが、それらに限定されない。第二セラミック１０３の誘電率が高すぎる場合、低誘電率材料は形成されない。一実施形態において、コアシェル粒子１００の直径は、０．３μm〜３μm、たとえば、約 ０．３ μm〜 ２．５ μm、０．５ μm〜 ３μm、０．５ μm〜 ２μm、あるいは、１μm〜 ２．５ μmであるが、それらに限定されない。複数のコアシェル粒子１００が小さすぎる、あるいは、大きすぎる場合、製品は、テープ鋳造(tape casting)に用いて、ＬＴＣＣプロセスと互換性を有するのが困難になる。
【0042】
本発明の一実施形態において、複数のコアシェル粒子１００は、ゾルゲル法(sol-gel method)により形成される。たとえば、コアに用いる第一セラミック１０１の粒子は、第二セラミック１０３(たとえば、硝酸アルミニウム、硝酸マグネシウム、テトラエトキシシラン、チタン酸テトラブチル、ホウ酸、硝酸ビスマス、硝酸銅、硝酸カルシウム、あるいは、それらの組み合わせ)に用いられるいくつかの酸化源の溶液と混合されて、ゾルを形成する。その後、ゾルを加熱して、ゲルを形成する。その後、ゲルを乾燥させ、挽いて、粉末を形成する。粉末は、さらに、高温で処理して、コアシェル粒子を形成する。注意すべきことは、当業者なら、任意の適当なプロセスを選択して、コアシェル粒子１００を形成することができ、上述のゾルゲル法に限定されないことである。
【0043】
続いて、図２に示されるように、コアシェル粒子は、焼結、成形されて、低誘電率材料２００を形成する。コアシェル粒子１００のシェル中の第二セラミック１０３は接続されて、微細結晶相のネットワーク構造２０１を形成するとともに、第一セラミック１０１は、接続される第二セラミック１０３中で分散する。一実施形態において、コアシェル粒子１００は、８００℃〜９００℃の温度、たとえば、約８２０℃、８３０℃、８５０℃、８７０℃、あるいは、８８０℃で焼結されるが、それらに限定されない。焼結温度が低すぎる場合、製品は多くの欠陥を有し、且つ、誘電率と誘電損失が高くなる。焼結温度が高すぎる場合、製品は溶解して、成形できない。
【0044】
一実施形態において、コアシェル粒子１００の焼結工程中に、複数の酸化アルミニウム粒子３０１を添加して、図３に示されるように、低誘電率材料３００は、その中で分散する酸化アルミニウム粒子３０１を有する。いくつかの実施形態において、複数のコアシェル粒子１００と酸化アルミニウム粒子３０１の重量比は、１００：２５〜１００：４５、たとえば、約１００：２５〜１００：４０、１００：３〜１００:４５、あるいは、１００：３０〜１００：４０であるが、それらに限定されない。酸化アルミニウム粒子３０１の添加は、さらに、低誘電率材料３００のコストを減少させる。酸化アルミニウム粒子３０１の比率が高すぎる場合、製品の誘電率は増加する。一実施形態において、酸化アルミニウム粒子３０１の直径は、５０ｎｍ〜２μm、たとえば、約１００nm 〜２ μm、２００nm 〜２μm、５００nm 〜１．８μm、５００nm 〜１．５μm、あるいは、８００nm 〜１．５μmであるが、それらに限定されない。酸化アルミニウム粒子３０１の直径が小さすぎる場合、焼結される材料の強度は不十分である。酸化アルミニウム粒子３０１の直径が大きすぎる場合、ネットワーク構造は壊れて、製品の誘電率を増加させる。
【0045】
一実施形態において、上述のプロセスから得られる低誘電率材料の誘電率は(これに限定されないが)、３〜６、たとえば、３．５、４、４．５、５、５．５、６である。
【0046】
以下で、例示的な実施形態が、添付図面とともに詳細に記述されて、当業者により容易に実現できる。本発明の概念は、各種形式で具体化され、説明される例示的実施形態に制限されない。従来技術についての記述は省略されて、本発明を明瞭にし、類似する符号は類似の素子を示す。
【0047】
実施例１Al(NO3)3・9H2O (FW=375.14, 20.54g, 54.8 mmol)、Mg(NO3)2・6H2O (FW=256.41, 6.14g, 23.9 mmol)、Si(C2H5O)4 (FW=208.33, 14.35 mL, 64.3 mmol)、および、Ti(C4H9O)4 (FW=340.32, 0.077mL, 0.217 mmol)を、無水エタノール中で溶解させた。その後、ガラス充填材Ａ (約５０重量部のMgO、約３８．６重量部の Al2O3、および、約１００重量部のSiO2を含み、その平均分子量は約５７．４)を、エタノール溶液に加えるとともに、均一に攪拌し、これにより、液体Ａを得た。重合調整剤 H3BO3 (FW=61.83, 0.9328g, 15 mmol)、Bi(NO3)3・5H2O (FW=485.07, 0.7299g, 1.5 mmol)、Cu(NO3)2・2.5H2O (FW=232.59, 1.3308g, 5.7 mmol)、および、Ca(NO3)2・4H2O (FW=236.15, 0.2211g, 0.94 mmol)を、無水エタノールと脱イオン水の混合液に加えて、均一に攪拌した。アンモニアを、上述の混合液に加えて、そのｐＨ値を９．２３に調整し、これにより、液体Ｂを得た。液体Ａと液体Ｂを混合して、均一に攪拌し、ゾルを得た。
【0048】
ゾルを４０℃のオーブンで静置し、ゾルゲル反応を実行して、ゲルを得た。ゲルは、８０℃の環境で乾燥させ、その後、粉末を形成した。粉末は２５０℃で三時間置いて、その後、７５０℃まで加熱して、７５０℃で二時間維持するとともに、冷却、および、挽いて、ＬＴＣＣコアシェル粒子を形成し、コア(ガラスＡ)とシェル(酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を含む)のモル比は、９４：６であった。
【0049】
適量のコアシェル粒子を、４０kg/m2の圧力で、直径１１ｍｍの丸い胚になるようにプレスし、８５０℃で２時間維持し、これにより、コアシェル粒子のシェルを接続して、微細結晶相のネットワーク構造を形成した。上述の製品は、密度2.71 g/cm3、誘電率 Dk 4.72 (1 GHz)、および、誘電損失 Df 3.4×10-4 (1 GHz)であった。密度の測定基準は、CNS3299-3であり、誘電率、および、誘電損失の測定基準は、IPC-TM-650である。
【0050】
実施例２Al(NO3)3・9H2O (FW=375.14, 35.75g, 95.3 mmol)、Mg(NO3)2・6H2O (FW=256.41, 10.69g, 41.7 mmol)、Si(C2H5O)4 (FW=208.33, 23.24 mL, 104.2 mmol)、および、Ti(C4H9O)4 (FW=340.32, 0.1353 mL, 0.398 mmol)を、無水エタノール中で溶解させた。その後、ガラス充填材Ａ (約５０重量部のMgO、約３８．６重量部の Al2O3、および、約１００重量部のSiO2を含み、その平均分子量は約５７．４)をエタノール溶液に加え、均一に攪拌して、これにより、液体Ａを得た。重合調整剤 H3BO3 (FW=61.83, 1.6237g, 26.2 mmol)、Bi(NO3)3・5H2O (FW=485.07, 1.2705g, 2.62 mmol)、Cu(NO3)2・2.5H2O (FW=232.59, 2.3166g, 9.96 mmol)、および、Ca(NO3)2・4H2O (FW=236.15, 0.385g, 1.63 mmol)を、無水エタノールと脱イオン水の混合液に加えて、均一に攪拌した。アンモニアを、上述の混合液に加えて、そのｐＨ値を９．２３に調整し、これにより、液体Ｂを得た。液体Ａと液体Ｂを混合するとともに、均一に攪拌して、ゾルを得た。
【0051】
ゾルを４０℃のオーブンで静置し、ゾルゲル反応を実行して、ゲルを得た。ゲルは、８０℃の環境で乾燥させ、その後、粉末を形成した。粉末は２５０℃で三時間置き、その後、７５０℃まで加熱して、７５０℃で二時間維持するとともに、冷却、および、挽いて、ＬＴＣＣコアシェル粒子を形成し、コア(ガラスＡ)とシェル(酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を含む)のモル比は、９０：１０であった。
【0052】
適量のコアシェル粒子を、４０kg/m2 の圧力で、直径１１ｍｍの丸い胚になるようにプレスし、８５０℃で２時間維持し、これにより、コアシェル粒子のシェルを接続して、微細結晶相のネットワーク構造を形成した。上述の製品は、密度2.72 g/cm3、誘電率 Dk 5.13 (1 GHz)、および、誘電損失 Df 5.4×10-4 (1 GHz)であった。密度の測定基準は、CNS3299-3であり、誘電率、および、誘電損失の測定基準は、IPC-TM-650である。
【0053】
実施例３Al(NO3)3・9H2O (FW=375.14, 5.19g, 13.9 mmol)、Mg(NO3)2・6H2O (FW=256.41, 1.55g, 6.1 mmol)、Si(C2H5O)4 (FW=208.33, 3.37 mL, 15.1 mmol)、および、Ti(C4H9O)4 (FW=340.32, 0.019 mL, 0.0536 mmol)を、無水エタノール中で溶解させた。その後、ガラス充填材Ｂ(約 47.2 重量部のB2O3、約 105.5 重量部の Al2O3、および、約１００重量部のSiO2を含み、その平均分子量は約７２．５)をエタノール溶液に加えるとともに、均一に攪拌し、これにより、液体Ａを得た。重合調整剤 H3BO3 (FW=61.83, 0.118g, 1.9 mmol)、Bi(NO3)3・5H2O (FW=485.07, 0.066g, 0.14 mmol)、Cu(NO3)2・2.5H2O (FW=232.59, 0.336g, 1.4 mmol)、および、Ca(NO3)2・4H2O (FW=236.15, 0.056g, 0.2 mmol)を、無水エタノールと脱イオン水の混合液に加えて、均一に攪拌した。アンモニアを、上述の混合液に加えて、そのｐＨ値を９．２３に調整し、これにより、液体Ｂを得た。液体Ａと液体Ｂを混合するとともに、均一に攪拌し、ゾルを得た。
【0054】
ゾルを４０℃のオーブンで静置し、ゾルゲル反応を実行して、ゲルを得た。ゲルは、８０℃の環境で乾燥させ、その後、粉末を形成した。粉末は２５０℃で三時間置き、その後、７５０℃まで加熱して、７５０℃で二時間維持するとともに、冷却、および、挽いて、ＬＴＣＣコアシェル粒子を形成し、コア(ガラスＢ)とシェル(酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を含む)のモル比は、９８：２であった。
【0055】
適量のコアシェル粒子を、４０kg/m2 の圧力で、直径１１ｍｍの丸い胚になるようにプレスし、８５０℃で２時間維持し、これにより、コアシェル粒子のシェルを接続して、微細結晶相のネットワーク構造を形成した。上述の製品は、密度2.66 g/cm3、誘電率 Dk 3.21 (11 GHz)、誘電損失 Df 2.21×10-3 (11 GHz)、および、共振周波数の温度計数 (τf) -0.20 (20℃ 〜 100℃, DC=1V)であった。密度の測定基準は、CNS3299-3であり、誘電率、および、誘電損失の測定基準は、規格 IPC-TM-650であり、共振周波数の温度計数の測定基準は、日本セラミックス協会学術論文誌(１２２ [６]、492-495頁、２０１４年)である。
【0056】
実施例４Al(NO3)3・9H2O (FW=375.14, 5.83g, 15.5 mmol)、Mg(NO3)2・6H2O (FW=256.41, 1.74g, 6.7 mmol)、Si(C2H5O)4 (FW=208.33, 3.39 mL, 15.2 mmol)、および、Ti(C4H9O)4 (FW=340.32, 0.022 mL, 0.0062 mmol)を、無水エタノール中で溶解させた。その後、ガラス充填材Ｃ(約 37.21 重量部の B2O3、約 21.39 重量部の Al2O3、約 19.01 重量部のCaO、および、約１００重量部のSiO2を含み、その平均分子量は約６５．７)をエタノール溶液に加えて、均一に攪拌し、これにより、液体Ａを得た。重合調整剤 H3BO3 (FW=61.83, 0.265g, 4.28 mmol)、Bi(NO3)3・5H2O (FW=485.07, 0.2073g, 0.427 mmol)、 Cu(NO3)2・2.5H2O (FW=232.59, 0.378g, 1.625 mmol)、および、Ca(NO3)2・4H2O (FW=236.15, 0.063g, 0.267 mmol)を、無水エタノールと脱イオン水の混合液に加えて、均一に攪拌した。アンモニアを、上述の混合液に加えて、そのｐＨ値を９．２３に調整し、これにより、液体Ｂを得た。液体Ａと液体Ｂを混合するとともに、均一に攪拌し、ゾルを得た。
【0057】
ゾルを４０℃のオーブンで静置し、ゾルゲル反応を実行して、ゲルを得た。ゲルは、８０℃の環境で乾燥させ、その後、粉末を形成した。粉末は２５０℃で三時間置き、その後、７５０℃まで加熱して、７５０℃で二時間維持するとともに、冷却、および、挽いて、ＬＴＣＣコアシェル粒子を形成し、コア(ガラスＣ)とシェル(酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ビスマス、酸化チタン、および、酸化銅を含む)のモル比は、９８：２であった。
【0058】
適量のコアシェル粒子を、４０kg/m2の圧力で、直径１１ｍｍの丸い胚になるようにプレスし、８５０℃で２時間維持し、これにより、コアシェル粒子のシェルを接続して、微細結晶相のネットワーク構造を形成した。上述の製品は、密度2.37 g/cm3、誘電率 Dk 4.7 (1 GHz)、および、誘電損失 Df 1.5×10-3 (1 GHz)であった。密度の測定基準は、CNS3299-3であり、誘電率、および、誘電損失の測定基準はIPC-TM-650である。
【0059】
比較例１実施例１のガラスＡを４０ kg/m2 の圧力で、直径１１ｍｍの丸い胚になるようにプレスし、８５０℃で２時間維持した。上述の製品は、密度3.13 g/cm3、誘電率 Dk 5.79 (1 GHz)、および、誘電損失 Df 1.3×10-3 (1 GHz)であった。密度の測定基準は、CNS3299-3であり、誘電率、および、誘電損失の測定基準は、 IPC-TM-650である。
【0060】
比較例２実施例３のガラスＢを、４０kg/m2 の圧力で、直径１１ｍｍの丸い胚になるようにプレスし、８５０℃で２時間維持した。上述の製品は、密度2.63 g/cm3、誘電率Dk 5.29 (1 GHz)と 4.95 (11 GHz)、誘電損失 Df 7×10-5 (1 GHz) と 2×10-3 (11 GHz)、および、共振周波数の温度計数 (τf) 2.99 (20℃〜100℃, DC=1V)であった。密度の測定基準は、CNS3299-3であり、誘電率、および、誘電損失の測定基準は、IPC-TM-650であり、共振周波数の温度計数の測定基準は、日本セラミックス協会学術論文誌(１２２ [６]、492-495頁、２０１４年)である。
【0061】
比較例３実施例４のガラスＣを、４０kg/m2 の圧力で、直径１１ｍｍの丸い胚になるようにプレスし、８５０℃で２時間維持した。上述の製品は、密度2.35 g/cm3、誘電率 Dk 4.91 (1 GHz)、および、誘電損失 Df 1.5×10-3 (1 GHz)であった。密度の測定基準は、 CNS3299-3であり、誘電率、および、誘電損失の測定基準は、 IPC-TM-650である。
【0062】
実施例１〜４、および、比較例１〜３中のコアとシェルのモル比、密度、誘電率Dk、誘電損失 Df、および、共振周波数の温度計数 τf を表１にリストして比較した。
【0063】
【表1】
【0064】
表１の実施例と比較例間の比較によると、コアシェル粒子の焼結と成形から形成される製品は、コア材料だけで形成される製品よりも大幅に低い誘電率を有し、減少幅は少なくとも１０〜２０％に達する。上述の結論は、実施例１〜４と比較例１〜３の比較から分かる。さらに、誘電損失において、コアシェル粒子の焼結、および、成形により形成される製品の多くが、コア材料だけで形成される製品よりも低い誘電損失(あるいは、少なくとも同じ誘電損失)を有する。同様に、上述の結論は、実施例１〜４と比較例１〜３の比較から分かる。
【0065】
引き続き、表１を参照すると、共振周波数の温度計数において、ガラスＢ (比較例２)の共振周波数の正の温度計数(τf)は、2.99 (20℃ 〜 100℃)である。コーディエライトの共振周波数負の温度計数(τf)は、-12.61 (20℃ 〜100℃)である。本発明のコアシェル構造設計により、コーディエライトがガラスＢに加えられて、シェル材料 (実施例３)となり、ガラスＢの共振周波数 (τf) の温度計数は、+2.99 からゼロに調整された。コアとシェルのモル比が98:2 (実施例３)であることを例とすると、共振周波数の総温度計数 (τf)は -0.2 (20℃ 〜 100℃)に調整することができる。つまり、このような設計により、共振周波数の総温度計数が減少、あるいは、０に近くなり、よって、５Ｇ応用中のＬＴＣＣに必要な低τf を満たす。
【0066】
よって、本発明のいくつかの実施形態中で提供される低誘電率材料は、低Dk、低Df、および、低τfの特徴を有して、低遅延、低損失、および、低温度作用の応用を達成し、これにより、５ＧアプリケーションにおけるＬＴＣＣ材料の要求をさらに満足させる。
【0067】
本発明では好ましい実施例を前述の通り開示したが、これらは決して本発明に限定するものではなく、当該技術を熟知する者なら誰でも、本発明の思想を脱しない範囲内で各種の変形を加えることができる。
【符号の説明】
【0068】
１００…コアシェル粒子１０１…第一セラミック
１０３…第二セラミック
２００、３００…低誘電率材料
２０１…ネットワーク構造
３０１…酸化アルミニウム粒子
【外国語明細書】