特許 5650019 固体酸化物形燃料電池

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5650019

(24)【登録日】2014年11月21日

(45)【発行日】2015年1月7日

(54)【発明の名称】固体酸化物形燃料電池

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/02 20060101AFI20141211BHJP

   H01M 8/12 20060101ALI20141211BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/02 S

   H01M8/02 E

   H01M8/02 B

   H01M8/12

【請求項の数】6

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2011-45301(P2011-45301)

(22)【出願日】2011年3月2日

(65)【公開番号】特開2012-182069(P2012-182069A)

(43)【公開日】2012年9月20日

【審査請求日】2013年11月1日

(73)【特許権者】

【識別番号】000004547

【氏名又は名称】日本特殊陶業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100110881

【弁理士】

【氏名又は名称】首藤 宏平

(72)【発明者】

【氏名】宮端 健次

(72)【発明者】

【氏名】上松 秀樹

(72)【発明者】

【氏名】石川 浩也

(72)【発明者】

【氏名】都築 正詞

(72)【発明者】

【氏名】脇田 学

【審査官】 山内 達人

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００６−００４６７８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００９−５３１８３０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００５−５２０３０６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１０／０５０３３０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開平０３−０６７４６６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０６−３３８３３５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０６−２５１７８５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−１７４６５８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−２７８２５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 実開平０３−１０１８５８（ＪＰ，Ｕ）

【文献】 国際公開第２００６／１１８１０７（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ８／００−８／２４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも、燃料ガスに接する燃料極層と、酸化剤ガスに接する空気極層と、一方の面側に前記燃料極層が配置され他方の面側に前記空気極層が配置された固体電解質層とが積層された板状のセル本体と、
前記セル本体の一方の面側に配置されて、厚み方向に貫通する開口部を備え、前記セル本体の前記燃料極層または前記空気極層の少なくとも一部を前記開口部より露出させると共に、前記セル本体の前記固体電解質層と接合する接合部を有する枠体状の隔離セパレータと、
を備えた固体酸化物形燃料電池であって、
前記接合部は、外周及び内周を備える平面形状を有し、外周形状及び内周形状が、いずれも方形の四隅において面取りされた平面形状であり、
前記接合部の前記外周形状及び前記内周形状のそれぞれの面取りされた平面形状は、Ｒ面取り形状であり、
前記外周形状の前記Ｒ面取り形状は、前記内周形状の前記Ｒ面取り形状に比べて大きい曲率半径で形成されることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。

【請求項2】

前記セル本体の外周側の端部は、前記接合部の前記外周形状と同一の平面形状に形成され、
前記隔離セパレータの内周側の端部は、前記接合部の前記内周形状と同一の平面形状に形成される、
ことを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。

【請求項3】

前記接合部は、一定幅の帯状の領域であることを特徴とする請求項１又は２に記載の固体酸化物形燃料電池。

【請求項4】

前記接合部は、ロウ材によりなり、前記セル本体と前記隔離セパレータとがロウ付けにより接合されていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。

【請求項5】

前記セル本体の支持基体は前記燃料極層であり、前記セル本体のうち前記隔離セパレータの前記開口部より露出する部分の表面に前記空気極層が配置されることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。

【請求項6】

前記隔離セパレータは、可撓性を有する金属材料により形成されることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、少なくとも燃料極層と空気極層と固体電解質層とが積層されたセル本体と、燃料ガス流路と空気流路を隔離する隔離セパレータとが一体化された構造を有する平板型の固体酸化物形燃料電池に関するものである。

【背景技術】

【0002】

従来から、平板型の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）が知られている。一般に平板型のＳＯＦＣは、固体電解質層の一方の側に燃料ガスと接する燃料極層を配置し、他方の側に酸化剤ガス（空気）と接する空気極層を配置してセル本体を形成し、このセル本体を隔離セパレータに接合することで、燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路とを隔離する構造を有している。隔離セパレータは、例えば枠体状の金属板からなり、その開口部を取り囲んで接合する領域にロウ材等（接合部）を介してセル本体と一体的に接合されている。一般に、セル本体と隔離セパレータは方形の平面形状で形成されるが、隔離セパレータは軽量化等のため極めて薄く形成され、セル本体との接合領域で破損しやすいことから、セル本体の各角部を面取りする構造が提案されている（例えば、特許文献１参照）。隔離セパレータによる良好なガスシール性を確保するには、接合部（以下、接合領域とも称する）を介してセル本体と隔離セパレータとを十分に密着した状態に保つことが重要である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２００６−４６７８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

上述したように、セル本体と隔離セパレータとの接合領域は、セル本体の外周側と隔離セパレータの内周側（開口部）とに囲まれた方形のリング状となる。一般に、このような形状を有する接合領域においては、四辺の領域に比べて、４つの角部に応力が集中しやすい傾向がある。接合領域の各角部に応力が集中すると、その部分でセル本体と隔離セパレータの密着性が保たれなくなり、ガスリークを発生させる要因となる。特に、特許文献１に開示されるようにセル本体の各角部を面取りする場合には、接合領域の外周形状の各角部も面取りされるので、四辺の部分に比べて各角部の接合面積が減少することになり、応力集中の影響をさらに受けやすくなる。その結果、接合領域の各角部への応力集中によりセル本体と隔離セパレータの密着性が不十分となり、ガスシール性が劣化することが問題となる。一方、隔離セパレータの開口部分を小さくすれば接合領域の面積が増えるが、この場合はセル本体のうち開口部分に露出可能な領域が制約されるため、発電面積が小さくなるので好ましくない。このように、従来のＳＯＦＣでは、良好な発電性能を確保しつつ、セル本体と隔離セパレータの接合領域におけるガスシール性を向上させることが困難であった。

【0005】

本発明はこれらの問題を解決するためになされたものであり、発電性能を維持しつつ、セル本体と隔離セパレータとの接合領域におけるガスシール性を高めることが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記課題を解決するために、本発明の固体酸化物形燃料電池は、少なくとも、燃料ガスに接する燃料極層と、酸化剤ガスに接する空気極層と、一方の面側に前記燃料極層が配置され他方の面側に前記空気極層が配置された固体電解質層とが積層された板状のセル本体と、前記セル本体の一方の面側に配置されて、厚み方向に貫通する開口部を備え、前記セル本体の前記燃料極層または前記空気極層の少なくとも一部を前記開口部より露出させると共に、前記セル本体の前記固体電解質層と接合する接合部を有する枠体状の隔離セパレータと、を備えた固体酸化物形燃料電池であって、前記接合部は、外周及び内周を備える平面形状を有し、外周形状及び内周形状が、いずれも方形の四隅において面取りされた平面形状であり、前記接合部の前記外周形状及び前記内周形状のそれぞれの面取りされた平面形状は、Ｒ面取り形状であり、前記外周形状の前記Ｒ面取り形状は、前記内周形状の前記Ｒ面取り形状に比べて大きい曲率半径で形成されることを特徴としている。

【0007】

本発明の固体酸化物形燃料電池によれば、燃料極層と空気極層と固体電解質層とが積層されたセル本体を隔離セパレータに接合する際、その接合領域は、セル本体の外周側に依存する外周形状と、隔離セパレータの開口部がある内周側に依存する内周形状とに囲まれた帯状であって、外周形状の各角部と内周形状の各角部がいずれも面取りされている。よって、セル本体と隔離セパレータとを接合領域で接合したとき、角部に集中しやすい応力を緩和することができ、セル本体と隔離セパレータとの十分な密着性を保ってガスシール性を高めることができる。また、従来の構造のようにセル本体の各角部のみを面取りする場合は接合領域の各角部で接合面積が減少するが、本発明の構造では接合領域の内周形状の各角部も面取りされているので、接合面積の減少を避けることができる。さらに、接合面積が確保されるため、隔離セパレータの開口部を中央部に向けて縮小する必要がなく、十分な発電面積を確保可能となる。

【0008】

前記接合領域の面取り形状は、方形の各角部が除去されている限り多様な形状を適用することができるが、例えば、前記接合領域の各角部を円弧状に面取りしたＲ面取り形状とすることができる。この場合、Ｒ面取り形状の曲率半径は、前記接合領域の各角部の付近で、できるだけ接合面積が大きくなるように設定することが望ましい。例えば、前記接合領域の各角部において、外周領域のＲ面取りの曲率半径に比べ、内周領域のＲ面取りの曲率半径が小さくなるように設定してもよい。この場合の曲率半径をそれぞれ適切に設定することで、前記接合領域を一定幅の帯状の領域として配置することができ、部分的に幅が狭くなる箇所で接合信頼性が低下することを防止することができる。

【0009】

前記接合領域は、前記セル本体の外周形状と前記隔離セパレータの内周形状とに取り囲まれた範囲内で所望の帯状の領域に設定することができる。この場合、前記セル本体の外周側の端部を前記接合領域の前記外周形状と同一の平面形状に形成し、前記隔離セパレータの内周側の端部を前記接合領域の前記内周形状と同一の平面形状に形成すれば、前記セル本体と前記隔離セパレータとを接合可能な範囲を最大限活用することができる。

【0010】

前記接合領域における前記隔離セパレータと前記セル本体との接合は、特に制約されないが、例えば、ロウ材を用いることができる。例えば、前記隔離セパレータと前記セル本体のそれぞれの前記接合領域に相当する部分領域にロウ材を塗布した状態で、両者を位置合わせして加熱することにより、前記接合領域を介して前記セル本体を前記隔離セパレータに一体化することができる。

【0011】

前記セル本体及び前記隔離セパレータは、それぞれ多様な構造で形成することができる。前記セル本体は、前記燃料極層、前記空気極層、前記固体電解質に加え、他の機能層を含んでいてもよく、各層のうち支持基体とする層も特に制約されない。代表的なセル本体の構造としては、前記燃料極層を支持基体とし、前記セル本体のうち前記隔離セパレータの前記開口部に露出する部分の表面に前記空気極層を配置することができる。また、前記隔離セパレータは、例えば、可撓性を有する金属材料により形成することができる。なお、本発明は、単位セルである固体酸化物形燃料電池セルに適用する場合のほか、複数の単位セルを積層して構成された固体酸化物形燃料電池スタックに対しても適用可能である。

【発明の効果】

【0012】

以上述べたように、本発明によれば、固体酸化物形燃料電池の単位セルにおいて、セル本体と隔離セパレータとを接合する接合領域を、外周形状及び内周形状の各角部を面取りした平面形状としたので、角部に集中する応力を緩和し、かつ接合面積を確保することができる。よって、セル本体と隔離セパレータとの接合信頼性を高めて接合領域でのガス漏れを確実に防ぐことで単位セルのガスシール性の向上を実現することができ、さらには固体酸化物形燃料電池の利用率向上にも効果がある。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】本実施形態の固体酸化物形燃料電池の側面図である。

【図2】図１の固体酸化物形燃料電池の上面図である。

【図3】１個の単位セルに関し、各構成要素を分解した状態の模式的な断面構造図である。

【図4】単位セル内のインターコネクタの平面構造図である。

【図5】単位セル内のガスシール部の平面構造図である。

【図6】単位セル内の燃料極フレームの平面構造図である。

【図7】単位セル内の隔離セパレータの平面構造図である。

【図8】単位セル内のセル本体の平面構造図である。

【図9】図７の隔離セパレータに図８のセル本体を接合した状態の平面構造図である。

【図10】本実施形態の単位セルにおいて図９の接合領域の形状を採用する場合の効果を説明する図である。

【図11】本実施形態の単位セルの製造工程のうち、主に隔離セパレータとセル本体との接合工程について説明する図である。

【図12】接合領域の面取り形状に関する他の実施例を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0014】

以下、本発明の好適な実施形態について、図面を参照しながら説明する。ただし、以下に述べる実施形態は本発明の技術思想を適用した形態の一例であって、本発明が本実施形態の内容により限定されることはない。

【0015】

まず、本発明を適用した固体酸化物形燃料電池の具体的な構造について説明する。図１は、本実施形態の固体酸化物形燃料電池１の側面図を示し、図２は、図１の固体酸化物形燃料電池１の上面図を示している。なお、図１は、図２の矢印Ａ方向から見た側面図に対応する。

【0016】

図１及び図２に示すように、本実施形態の固体酸化物形燃料電池１は、基本的な構成単位である燃料電池セル（以下、単位セルと呼ぶ）３を複数個積層した燃料電池スタック２を備えている。また、燃料電池スタック２は、複数のボルトＢ１〜Ｂ８及び複数のナットＮによって一体的に固定されている。各ボルトＢ１〜Ｂ８のうち、図２の方形平面内の四隅に位置する４個のボルトＢ１、Ｂ３、Ｂ５、Ｂ７は、燃料電池スタック２を固定する連結部材としてのみ用いられる。一方、各ボルトＢ１〜Ｂ８のうち、図２の方形平面内の四辺に位置する４個のボルトＢ２、Ｂ４、Ｂ６、Ｂ８は、上記連結部材に加えて、積層方向に沿う貫通孔に連通し、それぞれ燃料ガスの流路（燃料ガス流路）又は酸化剤ガスの流路（空気流路）の一部として機能する。具体的には、ボルトＢ２は燃料ガス流路の入口側の燃料ガス導入管Ｆｉｎに連通し、ボルトＢ２の対向位置のボルトＢ６は燃料ガス流路の出口側の燃料ガス排出管Ｆｏｕｔに連通する。また、ボルトＢ４は空気流路の入口側の空気導入管Ａｉｎに連通し、ボルトＢ４の対向位置のボルトＢ８は空気流路の出口側の空気排出管Ａｏｕｔに連通する。

【0017】

次に、図１の固体酸化物形燃料電池１に含まれる単位セル３の基本構造について説明する。図３は、１個の単位セル３に関し、各構成要素を分解した状態の模式的な断面構造を示している。図３に示す単位セル３には、発電機能を担うセル本体１０を備えている。セル本体１０は、下層側から順に、燃料極層１１と、固体電解質層１２と、空気極層１３とが積層形成されてなる。また、単位セル３は、上下１対のインターコネクタ２０、２１と、下側のインターコネクタ２０と燃料極層１１との間に配置された燃料極側集電体２２と、上側のインターコネクタ２１と空気極層１３との間に配置された空気極側集電体２３と、燃料極層１１の側面を取り囲む燃料極フレーム２４と、セル本体１０と一体的に接合され、燃料極層１１の側の燃料ガス流路Ｆｐと空気極層１３の側の空気流路Ａｐとを隔離する隔離セパレータ２５と、燃料極フレーム２４と下側のインターコネクタ２０との間に配置されたガスシール部２６と、隔離セパレータ２５と上側のインターコネクタ２１との間に配置されたガスシール部２７と、を備えている。

【0018】

燃料極層１１は、水素源となる燃料ガスに接触し、単位セル３のアノードとして機能する。燃料極層１１は、セル本体１０を支持する支持基体層となるので、機械的強度を確保できる程度の十分な厚みで形成することが望ましい。例えば、燃料極層１１の材料としては、Ｎｉ等の金属粒子とセラミック粒子からなるサーメットを用いることができる。固体電解質層１２は、イオン導電性を有する各種の固体電解質からなる。例えば、固体電解質層１２の材料としては、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ＳＤＣ、ＧＤＣ、ペロブスカイト系酸化物等を用いることができる。空気極層１３は、酸素源となる空気ガスに接触し、単位セル３のカソードとして機能する。例えば、空気極層１３の材料としては、ペロブスカイト系酸化物、各種貴金属及び貴金属とセラミックとのサーメットを用いることができる。なお、燃料極層１１、固体電解質層１２、空気極層１３は、いずれも方形（例えば、正方形）の平面形状を有する。

【0019】

以下、単位セル３内の主な構成部材の構造について、図４〜図９を参照して説明する。なお、図４〜図９は、いずれも図２と平面内で方向が一致する。まず、下側のインターコネクタ２０は下層に隣接する単位セル３との電気的接続を担い、上側のインターコネクタ２１は上層に隣接する単位セル３との電気的接続を担う。図４に示すように、インターコネクタ２０、２１は、例えばフェライト系ステンレスからなる薄型の金属板であり、その外縁部には上記ボルトＢ１〜Ｂ８が貫通する８つの丸孔が形成されている。また、下側のインターコネクタ２０に接合された燃料極側集電体２２は、例えば、通気性を有するＮｉフェルトからなり、上側のインターコネクタ２１に接合された空気極側集電体２３は、例えば、金属及び導電性セラミックからなる。

【0020】

下側のガスシール部２６は、例えば、マイカ等の絶縁材料からなり、単位セル３における燃料ガス流路Ｆｐをシールする役割がある。図５に示すように、ガスシール部２６の中央には開口部３０が形成されるとともに、外縁部には上記ボルトＢ１〜Ｂ８が貫通する８つの丸孔が形成されている。このうち、開口部３０には、方形の対向する２辺において、外縁部に延伸される各４本の切り欠きが形成されている。後述するように、開口部３０に形成される切り欠きは、燃料ガス流路Ｆｐの一部となる。なお、上側のガスシール部２７は、図５のガスシール部２６を、平面内で９０度回転させた平面構造を有するので、その説明は省略する。この場合、上側のガスシール部２７の開口部３０に形成される切り欠きは、空気流路Ａｐの一部となる。

【0021】

燃料極フレーム２４は、例えばフェライト系ステンレス等の金属材料からなり、セル本体１０及び隔離セパレータ２５を単位セル３に固定する役割がある。図６に示すように、燃料極フレーム２４の中央には開口部３１が形成され、四方の各辺に沿って４つの開口部３２が形成され、４つの角部には上記ボルトＢ１、Ｂ３、Ｂ５、Ｂ７に対応する４つの丸孔が形成されている。中央の開口部３１は、ガスシール部２６の開口部３０（図５）の方形部分に対向しているが切り欠きは形成されていない。各辺の４つの開口部３２は、インターコネクタ２０及びガスシール部２６の各丸孔に重なる部分から辺方向の両側に延びる溝状に形成されている。よって、入口側のボルトＢ２から燃料極層１１の表面を経由して出口側のボルトＢ６に至る燃料ガス流路Ｆｐは、インターコネクタ２０及びガスシール部２６の各２辺の丸孔と、燃料極フレーム２４の２辺の開口部３２と、ガスシール部２６の開口部３０の切り欠きのそれぞれを含んで構成される。

【0022】

次に本実施形態の単位セル３の特徴的な構造として、隔離セパレータ２５及びセル本体１０の構造を説明する。図７は、隔離セパレータ２５の平面構造を示している。隔離セパレータ２５は、可撓性を有する金属材料として、例えばフェライト系ステンレス等の金属材料を用いて、厚み０．０２〜０．３ｍｍ程度の枠体状の薄板に形成されている。図７に示すように、隔離セパレータ２５の中央には開口部３３が形成され、四方の各辺に沿って４つの開口部３４が形成され、４つの角部には上記ボルトＢ１、Ｂ３、Ｂ５、Ｂ７に対応する４つの丸孔が形成されている。このうち、４つの開口部３４及び４つの丸孔については、燃料極フレーム２４と同位置及び同形状に形成されている。一方、中央の開口部３３は、燃料極フレーム２４の開口部３１と対向する方形のうち、４つの角部を曲率半径Ｒ１の円弧状に面取りした形状（Ｒ面取り形状）を有する。

【0023】

また、図８は、セル本体１０の平面構造を示している。図８に示すように、セル本体１０は、方形の外周形状のうちの４つの角部を曲率半径Ｒ２の円弧状に面取りした形状（Ｒ面取り形状）を有する。一方、セル本体１０の上層の空気極層１３の外周形状は、セル本体１０の外周形状よりも小さいサイズになっている。これは、図３の断面構造を用いて説明したように、隔離セパレータ２５の開口部３３に空気極層１３が露出可能な構造としたものである。

【0024】

なお、入口側のボルトＢ４から空気極層１３の表面を経由して出口側のボルトＢ８に至る空気流路Ａｐは、インターコネクタ２１及びガスシール部２７の各２辺の丸孔と、隔離セパレータ２５の２辺の開口部３４と、ガスシール部２７の開口部３０の切り欠き（図５のガスシール部２６の開口部３０の切り欠きを９０度回転させた位置に形成）のそれぞれを含んで構成される。

【0025】

ここで、図９は、図７の隔離セパレータ２５に図８のセル本体１０を接合した状態の平面構造を示している。図９に示すように、隔離セパレータ２５の内周側の裏面とセル本体１０の外周側の表面が接合領域４０を介して接合されている。この接合領域４０は、セル本体１０の外周に一致する外周形状と、隔離セパレータ２５の内周（開口部３３）に一致する内周形状とに囲まれた所定幅の帯状の領域である。従って、接合領域４０の外周形状の各角部は図８と同様の曲率半径Ｒ２で円弧状に面取りされ、接合領域４０の内周形状の各角部は図７と同様の曲率半径Ｒ１で円弧状に面取りされている。なお、接合領域４０における隔離セパレータ２５とセル本体１０との接合は、特に制約されないが、例えばロウ材を用いて接合される。

【0026】

図１０を参照して、本実施形態の単位セル３において図９の接合領域４０の形状を採用する場合の効果を説明する。図１０（Ａ）は、図９に対応する平面構造を模式的に示した図であり、図１０（Ｂ）は、本実施形態との対比のため、従来のようにセル本体１０の外周側には面取りせずに隔離セパレータ２５の内周側のみを面取りする場合の平面構造を比較例として模式的に示した図である。ここで、図１０（Ａ）及び図１０（Ｂ）において、双方の接合領域４０は、面取り部分を除いた基本の外周形状と内周形状が共通のサイズであるとする。よって、接合領域４０の四辺における幅Ｗ１は、図１０（Ａ）と図１０（Ｂ）とで共通であることがわかる。

【0027】

一方、図１０（Ａ）の接合領域４０の各角部は、外側の円弧と内側の円弧に挟まれた幅Ｗ２であり、図１０（Ｂ）の接合領域４０の各角部は、外側の円弧と内側の直角形状とに挟まれた幅Ｗ３であり、Ｗ２＞Ｗ３の関係を満たす。よって、本実施形態の図１０（Ａ）の接合領域４０は、従来の構造の図１０（Ｂ）の接合領域４０に比べ、角部付近で内周側が面取りされている分だけ面積が大きくなる。また、従来の構造の図１０（Ｂ）では、接合領域４０の角部付近に、応力が集中しやすい直角の形状部分が存在するのに対し、本実施形態の図１０（Ａ）では、接合領域４０の角部付近に直角や鋭角の形状部分が存在しないため応力が集中しにくくなる。このように、本実施形態の接合領域４０の形状を採用することにより、従来の構造と比べると、角部付近の接合面積を大きくでき、かつ直角や鋭角の形状部分に起因する応力の集中を回避できるので、接合領域４０における接合信頼性を確保して隔離セパレータ２５のガスシール性の向上が可能となる。

【0028】

なお、本実施形態の構造において、図１０（Ａ）の各辺の幅Ｗ１と角部の幅Ｗ２との関係については特に制約されないが、例えば、Ｗ１＝Ｗ２の関係に設定することにより、接合領域４０を一定幅の帯状の領域に形成してもよい。この場合、接合領域４０では、内周側（隔離セパレータ２５の開口部３３）のＲ面取り形状の曲率半径Ｒ１と外周側（セル本体１０の外周）のＲ面取り形状の曲率半径Ｒ２とを、Ｒ１＜Ｒ２の関係に設定することが望ましい。それぞれの曲率半径Ｒ１、Ｒ２を大きくし過ぎると、単位セル３内のセル本体１０等の面積制約になるので好ましくなく、逆にそれぞれの曲率半径を小さくし過ぎると、接合領域４０における応力集中を緩和する効果が得られなくなる。具体的な寸法例としては、例えば、セル本体１０の１辺が１２０ｍｍ程度のとき、Ｒ１＝５μｍ、Ｒ２＝５．５μｍ程度に設定することができる。

【0029】

また、図１０（Ａ）に示す構造例によれば、接合領域４０の外周形状がセル本体１０の外周形状に一致するとともに、接合領域４０の内周形状が隔離セパレータ２５の内周形状に一致しているが、これに限定されることなく接合領域４０の形状を定めることができる。すなわち、接合領域４０は、外周形状がセル本体１０の外周形状の内側にあり、かつ内周形状が隔離セパレータ２５の内周形状の外側にある形状としてもよい。つまり、接合領域は、セル本体１０の外周形状と隔離セパレータ２５の内周形状に囲まれた領域内にあって、その外周側及び内周側の各角部が面取りされている多様な形状を持たせることができる。この限りにおいて、セル本体１０の外周形状及び隔離セパレータ２５の内周形状の一方又は両方の各角部が面取りされていないとしても、接合領域４０自体の外周形状及び内周形状の各角部が面取りされていれば、本発明の適用は可能である。

【0030】

次に、本実施形態の単位セル３の製造工程のうち、主に隔離セパレータ２５とセル本体１０との接合工程について説明する。まず、周知の手法で、金属の板材に対する打ち抜き加工により、図７に示す平面構造を有する隔離セパレータ２５を作製する。この時点で、隔離セパレータ２５の中央の開口部３３は、方形の各角部が曲率半径Ｒ１で面取りされた状態になっている。

【0031】

一方、周知の手法で、支持基体層となる燃料極グリーンシートを形成するとともに、固体電解質グリーンシートを形成し、燃料極グリーンシートの上層に固体電解質グリーンシートとの積層体を形成する。次いで、得られた積層体を所定の方形形状に加工した後に焼成し、燃料極層１１と固体電解質層１２からなる焼結体を得る。この時点で、セル本体の外周部は、方形の各角部が曲率半径Ｒ２で面取りされた状態になっている。続いて、得られた焼結体の上層の所定位置に空気極層１３を積層形成することで、図８の平面構造を有するセル本体１０を作製する。

【0032】

次に、図１１（Ａ）に示すように、隔離セパレータ２５の下面において接合領域４０に相当する内周領域にロウ材を塗布するとともに、セル本体１０の固体電解質層１２の上面において接合領域４０に相当する外周領域にロウ材を塗布する。ロウ材としては、例えば、Ａｇを主成分として若干のＰｄを含有するＡｇ系ロウ材が用いられる。この状態で、図１１（Ｂ）に示すように、隔離セパレータ２５とセル本体１０を、互いの接合領域４０が重なるように位置合わせし、ロウ材を加熱することによってセル本体１０が隔離セパレータ２５に一体化される。以上のようにして得られた隔離セパレータ２５及びセル本体１０を組み込むことにより、単位セル３を得ることができる。

【0033】

本実施形態の単位セル３の効果を確認するため、ガスリークの試験を実施した。具体的には、図３の単位セル３において、燃料ガス流路Ｆｐの側から接合領域４０の部分に対し、赤色染料で着色した水溶液を塗布し、反対側の空気流路Ａｐの側へ水溶液が浸透するか否かを赤く着色された部分を目視で確認して合否を判定した。そして、本実施形態の接合領域４０の平面構造を適用した場合と、本実施形態の接合領域４０の平面構造を適用しない場合に対し、それぞれ３００個の単位セル３を用意して上記試験を行った。その結果、本実施形態の接合領域４０の平面構造を適用した単位セル３の場合は合格率８７％が得られたのに対し、本実施形態の接合領域４０の平面構造を適用しない単位セル３の場合は合格率４５％となり、本実施形態の単位セル３においてガスシール性が向上する効果を確認することができた。

【0034】

以上、本実施形態に基づき本発明の内容を具体的に説明したが、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で多様な変更を施すことができる。例えば、本実施形態においては、接合領域４０の各角部をＲ面取り形状とする場合を説明したが、接合領域４０の面取り形状はＲ面取りに限られない。

【0035】

図１２は、接合領域４０の面取り形状に関する他の実施例を示している。図１２（Ａ）は、接合領域４０が、４つの角部を直線状に面取りした形状（Ｃ面取り形状）を有する実施例を示している。図１２（Ａ）の接合領域４０は、図１０（Ａ）とは異なり、接合領域４０の各角部の内周側と外周側が、両側の各２辺と４５度で交差する直線で面取りされている。この場合、Ｃ面取り形状の直線部分が各辺となす内角が鈍角（１３５度）であり直角や鋭角の形状部分が存在しないため、応力の集中を避けることができる。なお、接合領域４０の四辺における幅Ｗ１と、各角部の外周と内周の間の幅Ｗ４は、特に制約されないが、Ｗ１＝Ｗ４又はＷ１＜Ｗ４に設定可能である。

【0036】

一方、図１２（Ｂ）は、図１２（Ａ）の接合領域４０におけるＣ面取り部分の両端をさらに直線状に面取りした形状（３本の直線からなる面取り形状）を有する実施例を示している。図１２（Ｂ）の接合領域４０は、接合領域４０の各角部のうち、各辺及び各直線部分が互いになす角度が図１２（Ａ）に比べても一層大きな鈍角になるので、応力の集中を避ける効果が高くなる。なお、接合領域４０の四辺における幅Ｗ１と、各角部の外周と内周の間の幅Ｗ５は、特に制約されないが、Ｗ１＝Ｗ５又はＷ１＜Ｗ５に設定可能である。以上のように、接合領域４０の角部において直角や鋭角の部分が除去される限り、直線や曲線を含む多様な面取り形状を採用することができる。

【0037】

さらに、その他の点についても上記実施形態により本発明の内容が限定されるものではなく、本発明の作用効果を得られる限り、上記実施形態に開示した内容には限定されることなく適宜に変更可能である。例えば、単位セル３内の各構成部材の構造、形状、材料、形成方法等については、本発明の作用効果を得られる限り、適宜に変更することができる。

【符号の説明】

【0038】

１…固体酸化物形燃料電池
２…燃料電池スタック
３…単位セル（燃料電池セル）
１０…セル本体
１１…燃料極層
１２…固体電解質層
１３…空気極層
２０、２１…インターコネクタ
２２…燃料極側集電体
２３…空気極側集電体
２４…燃料極フレーム
２５…隔離セパレータ
２６、２７…ガスシール部
Ｂ１〜Ｂ８…ボルト
Ｎ…ナット
Ａｉｎ…空気導入管
Ａｏｕｔ…空気排出管
Ａｐ…空気流路
Ｆｉｎ…燃料ガス導入管
Ｆｏｕｔ…燃料ガス排出管
Ｆｐ…燃料ガス流路

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】