特許 5661898 プリプレグと繊維強化成形体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5661898

(24)【登録日】2014年12月12日

(45)【発行日】2015年1月28日

(54)【発明の名称】プリプレグと繊維強化成形体

(51)【国際特許分類】

   C08J 5/24 20060101AFI20150108BHJP

   B32B 5/00 20060101ALI20150108BHJP

   B32B 5/28 20060101ALI20150108BHJP

【ＦＩ】

   C08J5/24CFB

   C08J5/24CFC

   B32B5/00 A

   B32B5/28 101

【請求項の数】6

【全頁数】17

(21)【出願番号】特願2013-230891(P2013-230891)

(22)【出願日】2013年11月7日

(62)【分割の表示】特願2011-86137(P2011-86137)の分割

【原出願日】2011年4月8日

(65)【公開番号】特開2014-55303(P2014-55303A)

(43)【公開日】2014年3月27日

【審査請求日】2013年12月24日

(73)【特許権者】

【識別番号】000119232

【氏名又は名称】株式会社イノアックコーポレーション

(74)【代理人】

【識別番号】100098752

【弁理士】

【氏名又は名称】吉田 吏規夫

(72)【発明者】

【氏名】青木 律親

(72)【発明者】

【氏名】田辺 尚幸

(72)【発明者】

【氏名】大藪 淳

(72)【発明者】

【氏名】春日 陽介

【審査官】 大村 博一

(56)【参考文献】

【文献】 特許第４５５８０９１（ＪＰ，Ｂ２）

【文献】 特開昭５３−０６９２７８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０３−１９５７４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５７−２０５１３７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０７−１２５１１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００６／０２８１０７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開平１０−０５２９０１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−３０１５３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−０９１３７７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０９６４８２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０７１５９１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ２９Ｂ １１／１６；１５／０８−１５／１４

Ｃ０８Ｊ ５／０４−５／１０；５／２４

Ｂ３２Ｂ １／００−４３／００

Ｂ２９Ｃ ３９／００−３９／４４

Ｂ２９Ｃ ４３／００−４３／５８

Ｃ０８Ｊ ９／００− ９／４２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

繊維織物に樹脂を含浸させた後に乾燥させたプリプレグであって、
前記繊維織物に樹脂を含浸させ、
前記含浸後の繊維織物の下面にセル膜の除去された発泡体を積層し、
前記セル膜の除去された発泡体と前記含浸後の繊維織物とからなる積層体を乾燥させたことを特徴とするプリプレグ。

【請求項2】

前記積層体の乾燥前に、前記セル膜の除去された発泡体の下面に樹脂フィルムを積層し、
前記樹脂フィルムと前記セル膜の除去された発泡体と前記含浸後の繊維織物とからなる積層体を乾燥させたことを特徴とする請求項１に記載のプリプレグ。

【請求項3】

前記樹脂フィルムは、前記繊維織物に含浸させる樹脂に対して非接着性であることを特徴とする請求項２に記載のプリプレグ。

【請求項4】

請求項１記載のプリプレグを、芯材の片面に前記樹脂の含浸した繊維織物が該芯材を向くように配置し、前記芯材の他面には、樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグを配置し、熱プレス装置で熱プレスして両プリプレグ内に含浸して表面に付着している樹脂を硬化させることにより、前記芯材の片面に前記樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体が積層された２層構造のプリプレグが積層一体化し、前記芯材の他面には前記樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグが積層一体化したことを特徴とする繊維強化成形体。

【請求項5】

請求項１記載のプリプレグを芯材の両面に配置し、該芯材の片面側では一方の前記プリプレグにおける前記樹脂の含浸した繊維織物が該芯材を向くようにし、該芯材の他面側では他方の前記プリプレグにおける前記セル膜の除去された発泡体が該芯材を向くようにし、熱プレスにより熱プレスし、前記プリプレグ内に含浸している樹脂及び表面に滲出してきた樹脂を硬化させることにより、前記樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体が積層された２層構造のプリプレグが、前記芯材の両面に積層一体化したことを特徴とする繊維強化成形体。

【請求項6】

繊維織物に樹脂を含浸させた後に乾燥させたプリプレグであって、一枚の前記繊維織物に樹脂を含浸させ、前記含浸後の繊維織物の下面にセル膜の除去された発泡体を一枚積層し、前記セル膜の除去された発泡体と前記含浸後の繊維織物との２層構造のみからなる積層体を乾燥させたことを特徴とするプリプレグ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、繊維織物に樹脂を含浸して乾燥させたプリプレグとそのプリプレグを使用した繊維強化成形体に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、ノートパソコンの筐体など、高剛性が要求される部材として、繊維強化成形体が提案されている。繊維強化成形体としては、繊維織物に樹脂を含浸して乾燥させたプリプレグと独立気泡を有する発泡体とを積層したサンドイッチ構造のものがある（特許文献１）。

【0003】

また、繊維織物を表面に有する繊維強化成形体は、表面の繊維織物において繊維が交差して重なり合う部分と、織り目の隙間部分との間で段差を生じ、その段差等の影響によって表面の凹凸度合が大きいため、外観塗装を施しても表面平滑性を得ることが難しかった。しかも、外観塗装を施した場合に前記段差部分にエアが残って塗膜表面にピンホールを生じる場合がある。特に、美観の向上等の点から外観塗装されることが一般的な用途においては、繊維強化成形体に塗装を施した場合の外観状態は重要である。
出願人は、種々検討した結果、図１８に示すように、芯材１０１の両面にプリプレグ１０３、１０４を配置し、さらに製品の表面側となる少なくとも一方のプリプレグ１０３の表面にセル膜の除去された発泡体１０５を配置し、熱プレスして賦形した繊維強化成形体が表面外観が良好であることを見出した。符号１２１は熱プレス装置である。図１９には、このようにして得られた繊維強化成形体１１０の断面を示す。

【0004】

従来、繊維強化成形体に使用されるプリプレグの効率的な製造方法として、繊維からなるシート状基材を連続的に送り出し、シート状基材の進行経路に配置されている含浸槽で樹脂を含浸させ、次に配置されている乾燥炉で乾燥させることによりプリプレグを連続的に製造する方法がある（特許文献２）。しかしながら、前記の製造方法では、含浸槽から乾燥炉へ樹脂含浸後のシート状基材が移動する間にシート状基材から樹脂が垂れ落ちる問題がある。

【0005】

そこで、本出願人は、図２０に示すように、繊維織物１３１Ａを巻いた繊維織物ロール１４１から繊維織物１３１Ａを連続的に供給して、含浸機１５１で繊維織物１３１Ａに樹脂を含浸させ、次に含浸後の繊維織物１３１の下面に樹脂フィルム１３３を連続的に供給して積層し、次に乾燥炉１７１で乾燥させ、その後カット機１８１で所定寸法にカットすることにより、下面に樹脂フィルム１３３が積層された状態でプリプレグ１３０を製造し、繊維強化成形体の製造時に前記樹脂フィルム１３３をプレプレグ１３０から剥がすようにした。

【0006】

なお、前記含浸機１５１は、樹脂溶液１５２が収容された含浸槽１５３に浸かった含浸用ローラ１５７と、余剰の含浸樹脂液を絞り取る搾り用ローラ１６１とを備える。前記樹脂フィルム１３３は、繊維織物の進行経路の下側に配置された樹脂フィルムローラ１６５から引き出されて樹脂含浸後の繊維織物１３１の下面に近接して設けられた積層ローラ１６７によって樹脂含浸後の繊維織物１３１の下面に積層される。前記乾燥炉１７１は、温風又は熱風を樹脂含浸後の繊維織物１３１と樹脂フィルム１３３とからなる積層体１４１の上下に吹き付けるようになっている。前記カット機１８１は、樹脂含浸後の繊維織物１３１と樹脂フィルム１３３の積層体１４１を長さ方向に沿って切断して幅を分割する幅分割切断刃１８２と、前記積層体１４１を幅方向に沿って切断して長さを分割する長さ分割切断刃１８４とを有し、幅分割切断刃１８２と長さ分割切断刃１８４間には引取ローラ１８７が設けられている。符号１４０はプリプレグに樹脂フィルムが積層された樹脂フィルム付きプリプレグである。

【0007】

しかしながら、前記のように樹脂フィルムを用いてプリプレグを連続的に製造する方法では、樹脂含浸後の繊維織物１３１と樹脂フィルム１３３とからなる積層体１４１が乾燥炉１７１に供給されると、樹脂含浸後の繊維織物１３１に含浸している樹脂の溶媒が気化して膨張したり、積層体１４１の側方から積層体１４１内に空気が流入したりして、図２１の（２１Ａ）に示すように樹脂フィルム１３３上の樹脂含浸後の繊維織物１３１が幅方向中央部１３２で盛り上がり、その後、積層体１４１が乾燥炉１７１の出口付近に至ると、温度低下により樹脂含浸後の繊維織物１３１と樹脂フィルム１３３間の空気が収縮し、図２１の（２１Ｂ）に示すように樹脂含浸後の繊維織物１３１が弛んで皺を生じ易いことが判明した。

【0008】

また、前記乾燥炉１７１内では、図２１の（２１Ａ）のように樹脂含浸後の繊維織物１３１の幅方向中央部１３２が盛り上がって樹脂フィルム１３３から離れることにより、樹脂含浸後の繊維織物１３１に含浸していた樹脂が樹脂含浸後の繊維織物１３１の盛り上がった部分から樹脂フィルム上１３３に垂れ落ち、次に乾燥炉１７１の出口に至ると、それまで盛り上がっていた樹脂含浸後の繊維織物１３１の幅方向中央部１３２が温度低下によって再び樹脂フィルム１３３と接触し、樹脂フィルム１３３に垂れ落ちて溜まっていた樹脂が再び樹脂含浸後の繊維織物１３１に含浸して繊維織物の表面に滲出するようになる。その結果、表面に滲出した樹脂がカット機１８１の刃や引き取りローラに付着するようになり、プリプレグにおける樹脂の含浸濃度が部分的に異なったり、繊維織物の繊維が捩れたり、プリプレグの切断不良を生じたりするなどの問題がある。さらに、樹脂濃度が部分的に異なるプリプレグを用いて繊維強化成形体を製造すると、製品表面に樹脂濃度が部分的に異なることに起因する斑模様を生じる問題がある。なお、前記含浸用ローラ１５７と引取ローラ１８７間で積層体１４１に張力を掛ければ、前記樹脂含浸後の繊維織物１３１の膨らみを有る程度改善することが可能であるが、その場合、含浸用ローラ１５７と絞り用ローラ１６１における上側ローラ１５８、１６２が持ち上げられ、含浸量のコントロールが難しくなる。

【0009】

さらに、セル膜の除去された発泡体を表面に有する繊維強化成形体を製造する場合には、別途用意したセル膜の除去された発泡体をプリプレグの表面に配置しなければならず、作業が繁雑となる問題がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0010】

【特許文献1】ＷＯ２００６／０２８１０７号公報

【特許文献2】特開２０１０−２１５８００号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0011】

本発明は前記の点に鑑みなされたものであって、セル膜の除去された発泡体を表面に有する繊維強化成形体の効率的な製造を可能とするプリプレグと繊維強化成形体の提供を目的とする。具体的には、外観塗装により表面平滑性が得られ、繊維が交差して重なり合う部分と織り目の隙間部分との間で段差のない繊維強化成形体が得られるプリプレグと繊維強化成形体の提供を目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

請求項１の発明は、繊維織物に樹脂を含浸させた後に乾燥させたプリプレグであって、前記繊維織物に樹脂を含浸させ、前記含浸後の繊維織物の下面にセル膜の除去された発泡体を積層し、前記セル膜の除去された発泡体と前記含浸後の繊維織物とからなる積層体を乾燥させたことを特徴とする。

【0013】

請求項２の発明は、請求項１において、前記積層体の乾燥前に、前記セル膜の除去された発泡体の下面に樹脂フィルムを積層し、前記樹脂フィルムと前記セル膜の除去された発泡体と前記含浸後の繊維織物とからなる積層体を乾燥させたことを特徴とする。

【0014】

請求項３の発明は、請求項２において、前記樹脂フィルムは、前記繊維織物に含浸させる樹脂に対して非接着性であることを特徴とする。

【0015】

請求項４の発明は、請求項１記載のプリプレグを、芯材の片面に前記樹脂の含浸した繊維織物が該芯材を向くように配置し、前記芯材の他面には、樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグを配置し、熱プレス装置で熱プレスして両プリプレグ内に含浸して表面に付着している樹脂を硬化させることにより、前記芯材の片面に前記樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体が積層された２層構造のプリプレグが積層一体化し、前記芯材の他面には前記樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグが積層一体化したことを特徴とする繊維強化成形体に係る。

【0016】

請求項５の発明は、請求項１記載のプリプレグを芯材の両面に配置し、該芯材の片面側では一方の前記プリプレグにおける前記樹脂の含浸した繊維織物が該芯材を向くようにし、該芯材の他面側では他方の前記プリプレグにおける前記セル膜の除去された発泡体が該芯材を向くようにし、熱プレスにより熱プレスし、前記プリプレグ内に含浸している樹脂及び表面に滲出してきた樹脂を硬化させることにより、前記樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体が積層された２層構造のプリプレグが、前記芯材の両面に積層一体化したことを特徴とする繊維強化成形体に係る。

【0017】

請求項６の発明は、繊維織物に樹脂を含浸させた後に乾燥させたプリプレグであって、一枚の前記繊維織物に樹脂を含浸させ、前記含浸後の繊維織物の下面にセル膜の除去された発泡体を一枚積層し、前記セル膜の除去された発泡体と前記含浸後の繊維織物との２層構造のみからなる積層体を乾燥させたことを特徴とする。

【発明の効果】

【0018】

請求項１の発明によれば、プリプレグは樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体との積層体からなるため、少なくとも一方の表面にセル膜の除去された発泡体を有する繊維強化成形体をプリプレグを用いて成形する際に、請求項１の発明の積層体からなるプリプレグを用いることにより、樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体を同時に繊維強化成形体の芯材に対して積層することができ、セル膜の除去された発泡体を別途用意して積層する必要がなく、繊維強化成形体の成形を効率よく行うことができる。

【0019】

請求項２及び請求項３の発明によれば、請求項１の発明による前記の効果に加え、セル膜の除去された発泡体の下面に樹脂フィルムが配置された状態で乾燥が行われるため、セル膜の除去された発泡体側で樹脂の乾燥程度を調整することができる。

【0020】

請求項４の発明によれば、芯材の片面に前記樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体が積層された２層構造のプリプレグを積層一体化し、前記芯材の他面には樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグを積層一体化して成形された繊維強化成形体が効率よく得られるようになる。

【0021】

請求項５の発明によれば、樹脂の含浸した繊維織物とセル膜の除去された発泡体が積層された２層構造のプリプレグを前記芯材の両面に積層一体化して成形された繊維強化成形体が効率よく得られるようになる。

【0022】

請求項６の発明によれば、樹脂が含浸した繊維織物は一枚であり、セル膜の除去された発泡体も一枚である２層のみからなることで、繊維織物に含浸している樹脂の溶媒が気化して膨張したり、積層体の側方から積層体内に空気が流入したりしても、気化した溶媒や積層体内に流入した空気がセル膜の除去された発泡体内に分散することができる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】本発明のプリプレグの断面図である。

【図2】本発明のプリプレグの製造方法の第１実施形態に用いる製造装置の概略断面図である。

【図3】第１実施形態における積層ローラ付近の平面図である。

【図4】第１実施形態におけるカット機内を示す平面図である。

【図5】本発明のプリプレグの製造方法の第２〜６実施形態に用いる製造装置の概略断面図である。

【図6】第２実施形態における積層ローラ付近の平面図である。

【図7】第２実施形態におけるカット機内を示す平面図である。

【図8】第３実施形態における積層ローラ付近の平面図である。

【図9】第３実施形態におけるカット機内を示す平面図である。

【図10】第４実施形態における積層ローラ付近の平面図である。

【図11】第４実施形態におけるカット機内を示す平面図である。

【図12】第５実施形態における積層ローラ付近の平面図である。

【図13】第５実施形態におけるカット機内を示す平面図である。

【図14】第６実施形態における積層ローラ付近の平面図である。

【図15】第７実施形態におけるカット機内を示す平面図である。

【図16】本発明のプリプレグを用いて繊維強化成形体を製造する場合の例１を説明する断面図である。

【図17】本発明のプリプレグを用いて繊維強化成形体を製造する場合の例２を説明する断面図である。

【図18】プリプレグを用いた繊維強化成形体の断面図である。

【図19】プリプレグとセル膜の除去された発泡体とを用いる繊維強化成形体の製造を説明する断面図である。

【図20】従来のプリプレグの製造に用いる製造装置の概略断面図である。

【図21】従来のプリプレグ製造時における不具合を示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明のプリプレグについて図面を用いて説明する。
図１の（１Ａ）に示す本発明のプリプレグ１０は、本発明のプリプレグの製造方法における第１〜第６実施形態によって製造されたものであり、樹脂の含浸した繊維織物１１の片面にセル膜の除去された発泡体２１が積層された２層構造の積層体からなる。一方、図１の（１Ｂ）に示すプリプレグ１５は、樹脂の含浸した繊維織物１１のみからなる１層構造のものであり、本発明のプリプレグの製造方法における第３〜第６実施形態において、前記２層構造のプリプレグ１５と同時に製造されたものである。

【0025】

樹脂の含浸した繊維織物１１は、繊維織物に含浸した樹脂が乾燥した状態で繊維織物の内部及び表面に付着している。繊維織物に含浸する樹脂は、熱硬化性樹脂が用いられ、特に限定されないが、例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂とフェノール樹脂の混合物からなる群より選択することができる。前記プリプレグ１０、１５に難燃性が求められる場合、前記樹脂は難燃性のものが好ましい。フェノール樹脂は良好な難燃性を有するため、前記繊維織物１１に含浸させる樹脂として好適なものである。

【0026】

樹脂を含浸させる繊維織物は、特に限定されないが、例えば、ガラス繊維、炭素繊維等からなるものを挙げることができるが、特に炭素繊維織物は、軽量及び高剛性に優れるため、前記繊維織物として好ましいものである。さらに、前記繊維織物は、繊維が一方向のみではない織り方のものが好ましく、例えば、縦糸と横糸で構成される平織、綾織、朱子織及び３方向の糸で構成される三軸織などが好適である。また、前記繊維織物として炭素繊維織物を用いる場合、使用する炭素繊維織物は、前記樹脂の含浸及び剛性の点から、繊維重さが９０〜４００ｇ／ｍ^２のものが好ましい。

【0027】

セル膜の除去された発泡体２１は、合成樹脂発泡体を公知の除膜処理、例えば溶解法や爆発法等によってセル膜を除去して得られる連続気泡構造のものである。前記セル膜の除去された発泡体２１としては、セル膜の除去されたポリウレタン発泡体が好ましい。セル膜の除去されたポリウレタン発泡体は、軽量性に優れ、しかも繊維強化成形体の熱プレス時の圧縮により繊維織物における織り目の隙間部分等の段差を効果的に緩和することができ、繊維強化成形体の表面平滑性を高める効果が高い。前記セル膜の除去された発泡体２１の厚みは０．５〜２．０ｍｍ程度、セル数が３０〜６０個／２５ｍｍ程度（ＪＩＳ Ｋ ６４００）が好ましい。なお、前記樹脂の含浸した繊維織物１１とセル膜の除膜された発泡体２１は、前記セル膜の除膜された発泡体２１が積層された繊維織物の表面に付着していた樹脂の乾燥によって一体化している。

【0028】

前記セル膜の除去されたポリウレタン発泡体が積層されたプリプレグ１０を製造する方法の第１実施形態を説明する。
第１実施形態では、繊維織物を長さ方向に連続的に供給して、前記繊維織物に樹脂を含浸させる含浸工程と、前記含浸後の繊維織物の下面にセル膜の除去された発泡体を連続的に供給して前記繊維織物の下面に配置する発泡体積層工程と、前記発泡体と前記含浸後の繊維織物とからなる積層体を乾燥させる乾燥工程と、前記乾燥後の前記積層体を所定寸法に切断する切断工程とよりなる。

【0029】

図２に示す製造装置は、第１実施形態の製造方法に用いるものであり、繊維織物ロール５１、含浸機６１、発泡体ロール７５、積層ローラ７７、乾燥炉８１、カット機９１が繊維織物の供給方向（進行方向、及び繊維織物の長さ方向と同じ）に沿って一列に配置され、前記繊維織物ロール５１から繊維織物１１Ａをカット機９１へ向けて供給するようになっている。

【0030】

繊維織物ロール５１は、炭素繊維等からなる前記繊維織物１１Ａが巻かれたものであり、カット機９１に設けられている引取りローラ９７によって繊維織物１１Ａを長さ方向に引き出し、カット機９１へ向けて供給する。前記繊維織物１１Ａの供給速度は、適宜決定されるが、例として０．１〜０．６ｍ／分を挙げる。符号５３は、前記繊維織物ロール５１から引き出された繊維織物１１Ａの支持ローラである。

【0031】

含浸機６１は、前記含浸工程を行うものであり、前記熱硬化性樹脂からなる樹脂６２が収容された含浸槽６３と、含浸用ローラ６７と、絞り用ローラ７１を有する。前記含浸用ローラ６７は上下一組のローラからなり、上下のローラ間を前記繊維織物１１Ａが進行する。その際、前記含浸用ローラ６７は、下側ローラ６７Ａと上側ローラ６７Ｂの下部が前記含浸槽６３の樹脂６２に浸かった状態にあり、前記含浸用ローラ６７における下側ローラ６７Ａと上側ローラ６７Ｂが前記繊維織物１１Ａを挟んだ状態で回転することにより、前記含浸槽６３内の樹脂６２を前記繊維織物１１Ａの上下面（両面）に含浸させる。前記絞り用ローラ７１は、上下一組のローラからなり、前記含浸後の繊維織物１１Ｂを前記絞り用ローラ７１で挟んで余分な樹脂を含浸後の繊維織物１１Ｂから絞り出す。

【0032】

発泡体ロール７５と積層ローラ７７は、前記発泡体積層工程を行うものである。前記発泡体ロール７５は、除膜された発泡体２１Ａが巻かれたロールであり、前記繊維織物の進行経路における前記含浸機６１と乾燥炉８１間における前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下方に配置され、前記除膜された発泡体２１Ａを積層ローラ７７に供給する。前記積層ローラ７７は、前記発泡体ロール７５の上方に位置し、かつ前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面に略当接して設けられている。前記発泡体ロール７５から引き出された除膜された発泡体２１Ａが、前記積層ローラ７７と前記含浸後の繊維織物１１Ｂ間に供給されることにより、図３に示すように、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面全面に前記除膜された発泡体２１Ａが配置され、前記含浸後の繊維織物１１Ｂと前記除膜された発泡体２１Ａとからなる積層体１０Ａが形成される。前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面にセル膜の除去された発泡体２１が存在するため、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面から滲出する樹脂をセル膜の除去された発泡体２１で受けることができ、下方へ垂れるのを防ぐことができる。なお、セル膜の除去された発泡体２１は、繊維織物１１Ｂの端よりもはみ出ている事が、滲出する樹脂の垂れを防ぐ観点で好ましい。

【0033】

乾燥炉８１は、前記乾燥工程を行うものであり、温風又は熱風吹き出し装置等の乾燥手段を備え、前記含浸後の繊維織物１１Ｂとセル膜の除去された発泡体２１とからなる積層体１０Ａが乾燥炉８１内を通過する際に、前記含浸後の繊維織物１１Ｂに含浸している樹脂を乾燥させ、含浸後の繊維織物１１Ｂとセル膜の除去された発泡体２１とを一体化する。前記乾燥炉８１における積層体１０Ａの乾燥温度は８５〜１５０℃が好ましい。前記乾燥炉８１内において、前記繊維織物に含浸している樹脂の溶媒が気化して膨張したり、前記積層体１０Ａの側方から積層体１０Ａ内に空気が流入したりしても、気化した溶媒や積層体１０Ａ内に流入した空気が前記セル膜の除去された発泡体２１Ａ内に分散し、含浸後の繊維織物１１Ｂが膨らむのを防ぐことができ、乾燥炉８１の出口付近における積層体の温度低下によっても、前記含浸後の繊維織物１１Ｂが弛んで皺を生じることがない。

【0034】

カット機９１は、前記切断工程を行うものであり、図４に示すように、幅切断刃９２と、引取りローラ９７と長さ切断刃９４が前記乾燥炉８１側から繊維織物の進行方向に順に配置されている。
前記幅切断刃９２は、乾燥後の積層体１０Ｂを長さ方向Ｌに沿って切断して幅を分割する幅分割切断手段に相当し、前記乾燥後の積層体１０Ｂの進行方向と平行に配置された複数の回転刃で構成される。前記幅切断刃９２によって、前記乾燥後の積層体１０Ｂが所定幅に切断される。

【0035】

前記引取りローラ９７は前記幅切断刃９２によって切断された積層体の上下に該積層体を挟むように配置され、図示しない駆動モータによって前記積層体の供給方向（進行方向）に回転する。前記引取りローラ９７の回転によって、前記繊維織物ロール５１から前記繊維織物１１Ａが引き出されてカット機９１まで供給されると共に前記含浸後の繊維織物と除膜された発泡体との積層体がカット機９１まで供給される。

【0036】

前記長さ切断刃９４は、前記乾燥後の積層体１０Ｂを幅方向Ｗに沿って切断して長さを分割する長さ分割切断手段に相当し、前記幅切断刃９２によって切断された積層体の供給方向（繊維織物１１Ａの進行方向と同じ）に対して直角に配置された円盤状の回転刃を備える。前記回転刃からなる長さ切断刃９４は、前記積層体の供給速度に同期して該積層体の供給方向へ移動しながら前記積層体の幅方向へ往復走行することが、所定の間隔で行われることにより、前記幅切断刃９２によって切断された積層体を所定長に切断する。前記乾燥後の積層体１０Ｂが前記幅切断刃９２及び長さ切断刃９４によって切断されることにより、前記積層体１０Ｂが所定の幅及び長さに分割された前記プリプレグ１０が得られる。図示の例では、前記繊維織物及びセル膜の除去された発泡体の幅が４分割された所定長のプリプレグ１０が得られる。符号９９は切断品の受けローラである。

【0037】

図５に示す製造装置は、第２〜第６実施形態の製造方法に用いられるものであり、前記第１実施形態の製造装置における発泡体ロール７５に対して繊維織物の供給方向（進行方向）に樹脂フィルムロール７９を設け、前記樹脂フィルムロール７９から引き出された樹脂フィルム２５Ａを、前記発泡体ロール７５から引き出された除膜された発泡体２１Ａの下面に重なるようにして、前記除膜された発泡体２１Ａと共に前記積層ローラ７７に供給し、前記積層ローラ７７によって前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面に積層するように構成されている。他の構成については第１実施形態の製造装置と同一である。なお、第１実施形態と第２実施形態において同一部分については同一の符号を用いて示した。前記樹脂フィルムロール７９に巻かれている樹脂フィルム２５Ａは、前記繊維織物１１Ａに含浸させる樹脂６２に対して非接着性の樹脂フィルム、例えばＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムなどからなる。また、前記樹脂フィルム２５Ａは、前記繊維織物１１Ａの幅と同一またはそれより大の幅を有し、厚みは０．０５〜０．１ｍｍ程度が好ましい。

【0038】

図５に示した製造装置を用いる第２実施形態の製造方法について説明する。第２実施形態の製造方法では、第１実施形態と同様に、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面にセル膜の除去された発泡体２１Ａを配置する発泡体積層工程を行うと共に、前記樹脂フィルムロール７９から樹脂フィルム２５Ａを引き出して前記積層ローラ７７に供給し、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面に樹脂フィルム２５Ａを配置する樹脂フィルム積層工程を行う。図６は積層ローラ７７付近の平面図である。その後、前記含浸後の繊維織物１１Ｂと除膜された発泡体２１Ａと樹脂フィルム２５Ａの積層体１０Ｃを前記乾燥炉８１に供給して乾燥工程を行う。次に、図７に示すように、乾燥後の積層体１０Ｄに対して前記カット機９１で第１実施形態と同様に切断工程を行い、図１の（１Ａ）に示した前記樹脂の含浸した繊維織物１１とセル膜の除去された発泡体２１とからなるプリプレグ１０を、下面に前記樹脂フィルムが付着した積層体３０の状態で得る。前記プリプレグ１０の下面の樹脂フィルムは、前記プリプレグ１０の使用時に剥がされる。

【0039】

第２の実施形態の製造方法では、前記乾燥前において、前記含浸後の繊維織物１１の下面から滲出する樹脂の垂れを、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａと樹脂フィルム２５Ａとによって防止できる効果と、前記繊維織物の皺防止効果が得られる他に、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａの下面に前記樹脂フィルム２５Ａが配置された状態で乾燥が行われるため、セル膜の除去された発泡体２１Ａ側で樹脂の乾燥程度を調整することができる。なお、樹脂フィルム積層工程は、前記発泡体積層工程の同時ではなく後に行ってもよい。例えば、前記積層ローラ７７と前記乾燥機８１の間に、樹脂フィルム積層ローラ（図示せず）を別に設けて、前記樹脂フィルム積層ローラに前記樹脂フィルム２５Ａを供給することにより、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａの下面に樹脂フィルム２５Ａを配置してもよい。

【0040】

次に、図１に示した２層構造のプリプレグ１０と、前記樹脂の含浸した繊維織物１１のみからなる１層構造のプリプレグ１５を同時に製造することができる第３〜第６実施形態の製造方法ついて説明する。

【0041】

第３実施形態の製造方法では、前記第２実施形態で説明した図５の製造装置において、前記発泡体ロール７５に巻かれた除膜された発泡体２１Ａが、図８に示すように、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅（前記幅方向Ｗの寸法）の１／２の幅からなり、前記発泡体積層工程において、前記除膜された発泡体２１Ａが、前記発泡体ロール７５から前記積層ローラ７７に供給され、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面における幅方向Ｗの中心から片側のみに配置される。また前記樹脂フィルム積層工程において、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅（繊維織物１１の幅と等しい）と同一またはそれより大の幅の樹脂フィルム２５Ａが、前記樹脂フィルムロール７９から前記積層ローラ７７に供給され、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅全体にわたって、すなわち前記セル膜の除去された発泡体２１Ａの下面とセル膜の除去された発泡体２１Ａが配置されていない前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面とに前記樹脂フィルム２５Ａが積層される。その後、前記樹脂フィルム２５Ａとセル膜の除去された発泡体２１Ａと含浸後の繊維織物１１Ｂとからなる積層体１０Ｃは、前記乾燥炉８１に供給される。その際、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面にはセル膜の除去された発泡体２１Ａと樹脂フィルム２５Ａが存在するため、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面から滲出する樹脂が下方へ垂れることを防ぐことができる。

【0042】

前記乾燥炉８１では前記乾燥工程が行われる。その際、前記含浸後の繊維織物１１Ｂに含浸している樹脂の溶媒が気化して膨張したり、前記積層体１０Ｃの側方から積層体１０Ｄ内に空気が流入したりしても、含浸後の繊維織物１１Ｂと樹脂フィルム２５Ａ間には、含浸後の繊維織物１１Ｂの半分の幅にわたってセル膜の除去された発泡体２１Ａが存在するため、気化した溶媒や積層体１０Ｃ内に流入した空気が前記セル膜の除去された発泡体２１Ａ内に分散し、前記含浸後の繊維織物１１Ｂが膨らむのを防ぐことができ、前記乾燥炉８１の出口付近で積層体１０Ｄの温度が低下しても、前記含浸後の繊維織物１１Ｂが弛んで皺を生じることがない。

【0043】

その後、乾燥後の積層体１０Ｄは前記カット機９１に供給されて図９に示すように切断工程が行われる。前記カット機９１の幅切断刃９２は、前記積層体１０Ｄの幅方向Ｗの中心位置、すなわち幅が半分の位置と、１／４の幅の位置の３箇所に配置され、前記乾燥後の積層体１０Ｄは、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが積層されている部分と積層されていない部分との境界位置、すなわち積層体１０Ｄの幅方向中心位置が中央の幅切断刃で切断され、また、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが積層されている部分と積層されていない部分との境界が、他の幅切断刃で切断され、４等分される。その後、前記カット機９１の長さ切断刃９４によって積層体１０Ｄが切断されることにより、図１の（１Ａ）で示した前記２層構造のプリプレグ１０が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３０の状態で得られ、同時に、図１の（１Ｂ）で示した前記樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグ１５が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３５の状態で得られる。前記プリプレグ１０、１５の下面に付着している前記樹脂フィルムは、プリプレグ１０、１５の使用時に剥がされる。

【0044】

第４実施形態の製造方法は、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅の１／４とされ、前記発泡体積層工程で、図１０に示すように、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面における幅方向両縁に配置され、前記樹脂フィルム積層工程では、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅（繊維織物１１の幅と等しい）と同一またはそれより大の幅の樹脂フィルム２５Ａが、前記樹脂フィルムロール７９から前記積層ローラ７７に供給され、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅全体にわたって、すなわち前記セル膜の除去された発泡体２１Ａの下面とセル膜の除去された発泡体２１Ａが配置されていない前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面とに前記樹脂フィルム２５Ａが積層される。前記切断工程では、図１１に示すように、前記乾燥後の積層体１０Ｄの幅中心位置と、幅方向両側の１／４の位置、すなわち前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが配置されている部分と配置されていない部分との境界位置で、前記カット機９１の幅切断刃９２により切断されて４等分され、その後、前記カット機９１の長さ切断刃９４によって積層体１０Ｄが切断されることにより、図１の（１Ａ）で示した前記２層構造のプリプレグ１０が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３０の状態で得られ、また、図１の（１Ｂ）で示した前記樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグ１５が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３５の状態で得られる。前記プリプレグ１０、１５の下面に付着している前記樹脂フィルムは、プリプレグ１０、１５の使用時に剥がされる。第４実施形態の製造方法も他の実施形態と同様に、前記樹脂の垂れ、繊維織物の皺を防ぐことができる。

【0045】

第５実施形態の製造方法は、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅の１／４のものとされ、前記発泡体積層工程で、図１２に示すように、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面における幅方向一側の縁から幅１／４の部分に積層され、隣の１／４の部分については前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが積層されず、さらにその隣の１／４の部分については前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが積層され、残りの１／４の部分については前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが積層されないようにする。前記樹脂フィルム積層工程では、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅（繊維織物１１の幅と等しい）と同一またはそれより大の幅の樹脂フィルム２５Ａが、前記樹脂フィルムロール７９から前記積層ローラ７７に供給され、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅全体にわたって、すなわち前記セル膜の除去された発泡体２１Ａの下面とセル膜の除去された発泡体２１Ａが配置されていない前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面とに前記樹脂フィルム２５Ａが積層される。また、切断工程では、図１３に示すように、前記カット機９１による幅切断刃９２は、乾燥後の積層体１０Ｄの幅方向の中心位置、すなわち幅が半分の位置と、１／４の幅の位置の３箇所に配置され、前記乾燥後の積層体１０Ｄは、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが積層されている部分と積層されていない部分との境界位置で切断され、４等分される。その後、前記カット機９１の長さ切断刃９４によって積層体１０Ｄが切断されることにより、図１の（１Ａ）で示した前記２層構造のプリプレグ１０が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３０の状態で得られ、また、図１の（１Ｂ）で示した前記樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグ１５が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３５の状態で得られる。前記プリプレグ１０、１５の下面に付着している前記樹脂フィルムは、前記プリプレグ１０、１５の使用時に剥がされる。第５実施形態の製造方法も他の実施形態と同様に、前記樹脂の垂れ、繊維織物の皺を防ぐことができる。

【0046】

第６実施形態の製造方法は、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅の１／２のものとされ、前記発泡体積層工程で、図１４に示すように、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面における幅方向の中央に積層される。前記樹脂フィルム積層工程では、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅（繊維織物１１の幅と等しい）と同一またはそれより大の幅の樹脂フィルム２５Ａが、前記樹脂フィルムロール７９から前記積層ローラ７７に供給され、前記含浸後の繊維織物１１Ｂの幅全体にわたって、すなわち前記セル膜の除去された発泡体２１Ａの下面とセル膜の除去された発泡体２１Ａが配置されていない前記含浸後の繊維織物１１Ｂの下面とに前記樹脂フィルム２５Ａが積層される。また、切断工程では、図１５に示すように、前記カット機９１の幅切断刃９２が、乾燥後の積層体１０Ｄの幅方向の中心位置、すなわち幅が半分の位置と、１／４の幅の位置の３箇所に配置され、前記乾燥後の積層体１０Ｄは、前記セル膜の除去された発泡体２１Ａが配置されている中央部の中心位置、すなわち幅が１／２の位置と、両側の幅が１／４の位置、すなわちセル膜の除去された発泡体２１Ａが配置されている部分と配置されていない部分の境界位置で切断され、４等分される。その後、前記カット機９１の長さ切断刃９４によって積層体１０Ｄが切断されることにより、図１の（１Ａ）で示した前記２層構造のプリプレグ１０が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３０の状態で得られ、また、図１の（１Ｂ）で示した前記樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグ１５が、下面に前記樹脂フィルムの付着した積層体３５の状態で得られる。前記プリプレグ１０、１５の下面に付着している前記樹脂フィルムは、前記プリプレグ１０、１５の使用時に剥がされる。第６実施形態の製造方法も、他の実施形態の製造方法と同様に、前記樹脂の垂れ、繊維織物の皺を防ぐことができる。

【0047】

前記各実施形態の製造方法で製造されたプリプレグを用いる繊維強化成形体の製造について説明する。
片側表面のみにセル膜の除去された発泡体を有する繊維強化成形体を製造する場合、図１６の（１６Ａ）のように、ポリウレタン発泡体、メラミン樹脂発泡体等からなる芯材３７の片面に樹脂の含浸した繊維織物１１のみからなる前記プリプレグ１５を配置し、また前記芯材３７の他面には樹脂の含浸した繊維織物１１とセル膜の除去された発泡体２１が積層された２層構造の前記プリプレグ１０を、前記樹脂の含浸した繊維織物１１が芯材３７を向くようにして配置し、次に図１６の（１６Ｂ）のように、熱プレス装置４５により熱プレスし、前記プリプレグ１０及びプリプレグ１５内に含浸して表面に付着している樹脂を硬化させることにより、前記芯材３７の両面にプリプレグ１０とプリプレグ１５が積層一体化した繊維強化成形体を製造する。その際、前記セル膜の除去された発泡体を別に積層する必要がないため、作業効率がよい。なお、前記第１及び第２実施形態の製造方法では、樹脂の含浸した繊維織物１１とセル膜の除去された発泡体２１が積層された２層構造のプリプレグ１０のみしか得られないため、別に製造した樹脂の含浸した繊維織物のみからなる１層構造のプリプレグ１５を使用することになる。一方、第３〜第６実施形態では、樹脂の含浸した繊維織物１１とセル膜の除去された発泡体２１が積層された２層構造のプリプレグ１０と樹脂の含浸した繊維織物１１のみからなるプリプレグ１５の両方が同時に得られるため、別にプリプレグ１５を製造する必要がなく、効率がよい。

【0048】

また、前記芯材３７の両側にセル膜の除去された発泡体を有する繊維強化成形体を製造する場合には、前記２層構造のプリプレグ１０を前記芯材３７の両側に配置して熱プレスを行うことにより、繊維強化成形体を得ることができる。図１７は、その場合の一例である。まず、図１７の（１７Ａ）に示すように、ポリウレタン発泡体、メラミン樹脂発泡体等からなる芯材３７の両面に、樹脂の含浸した繊維織物１１とセル膜の除去された発泡体２１が積層された２層構造の前記プリプレグ１０（一側のプリプレグを１０α、他側のプリプレグを１０βとする）を配置する。その際、一側のプリプレグ１０αについては前記樹脂の含浸した繊維織物１１が芯材３７の一面を向くようにし、他側のプリプレグ１０βについては、前記セル膜の除去された発泡体２１が芯材３７の他面を向くようにするのが、前記プリプレグ１０と芯材３７の一体化がより強固となるために好ましい。また、樹脂の含浸した繊維織物１１とセル膜の除去された発泡体２１が積層された２層構造のプリプレグ１０のみを利用するため、樹脂の含浸した繊維織物のみからなるプリプレグ１５を別に製造する必要もなく、前記第１及び第２実施形態の製造方法で得られる２層構造のプリプレグ１０を有効に利用できるため、効率がよい。次に図１７の（１７Ｂ）のように、熱プレス装置４５により熱プレスし、前記プリプレグ１０内に含浸している樹脂及び表面に滲出してきた樹脂を硬化させることにより、前記芯材３７の両面にプリプレグ１０が積層一体化した繊維強化成形体を製造する。なお、前記芯材３７の両面に積層する２層構造の前記プリプレグ１０（１０α、１０β）は、両方とも樹脂の含浸した繊維織物１１が芯材３７と接するようにしてもよい。

【実施例】

【0049】

・実施例１
図２に示した製造装置を用い、繊維織物として平織の炭素繊維織物（東邦テナックス株式会社製、品名；Ｗ−３１０１、繊維重さ２００ｇ／ｍ^２）を幅１０００ｍｍにして用い、樹脂としてフェノール樹脂（旭有機材料株式会社製、品名；ＰＡＰＳ−４と旭有機材料株式会社製、品名；ヘキサメチレンテトラミンを１００：１２で混合したもの）をメタノールに３０ｗｔ％の濃度となるように溶解したフェノール樹脂溶液を用い、セル膜の除去された発泡体として溶解処理によりセル膜を除去したポリウレタン発泡体（株式会社イノアックコーポレーション製、品名；ＭＦ−５０、嵩比重０．０３、セル数５０個／２５ｍｍ）を、厚み０．４ｍｍ、幅１０５０ｍｍにしたものを用い、また、幅切断刃同士の間隔を２５０ｍｍ、繊維織物の供給速度（引き取り速度）を０．３ｍ／分、乾燥温度を１２５℃とし、第１実施形態の製造方法により、樹脂の含浸した繊維織物にセル膜の除去された発泡体が積層された第１実施例のプリプレグを製造した。

【0050】

・実施例２
図５に示した製造装置を用い、樹脂フィルムとして厚み０．０５ｍｍのＰＥＴフィルムを用い、他は第１実施例の部材及び条件とし、第２実施形態の製造方法により、樹脂の含浸した繊維織物にセル膜の除去された発泡体が積層された第２実施例のプリプレグを、下面にＰＥＴフィルムが積層された状態で製造した。

【0051】

・実施例３
図５に示した製造装置を用い、実施例２におけるセル膜を除去したポリウレタン発泡体の幅を、繊維織物の半分の幅とし、他の部材及び条件を実施例２と同様にし、第３実施形態の製造方法により、樹脂の含浸した繊維織物にセル膜の除去された発泡体が積層された実施例３Ａのプリプレグと、樹脂の含浸した繊維織物のみからなる実施例３Ｂのプリプレグを、それぞれの下面にＰＥＴフィルムが積層された状態で製造した。

【0052】

・実施例４
図５に示した製造装置を用い、実施例２におけるセル膜を除去したポリウレタン発泡体の幅を、繊維織物の１／４の幅とし、他の部材及び条件を実施例２と同様にして第４実施形態の製造方法により、樹脂の含浸した繊維織物にセル膜の除去された発泡体が積層された実施例４Ａのプリプレグと、樹脂の含浸した繊維織物のみからなる実施例４Ｂのプリプレグを、それぞれの下面にＰＥＴフィルムが積層された状態で製造した。

【0053】

・比較例
実施例２において、セル膜の除去された発泡体を省略して、樹脂の含浸した繊維織物からなるプリプレグを下面にＰＥＴフィルムが積層された状態で製造した。
このようにして製造した各実施例及び比較例のプリプレグについて、繊維織物の表面を目視で確認した結果、実施例は何れも皺の無いものであったが、比較例には皺があった。また、ある一定当たり（５０ｃｍ角）の面積の重量を測定することにより樹脂の含浸濃度を確認した結果、実施例のプリプレグはいずれも濃度がほぼ均一であったが、比較例は含浸濃度のバラツキが大きかった。

【0054】

このように、本発明のプリプレグと繊維強化成形体は、セル膜の除去された発泡体を表面に有する繊維強化成形体の効率的な製造を可能とするものである。また、本発明は、外観塗装により表面平滑性が得られ、繊維が交差して重なり合う部分と織り目の隙間部分との間で段差のない繊維強化成形体が得られる。

【符号の説明】

【0055】

１０、１５ プリプレグ
１０Ａ 含浸後の繊維織物とセル膜の除去された発泡体の積層体
１０Ｂ 乾燥後の積層体
１０Ｃ 含浸後の繊維織物とセル膜の除去された発泡体と樹脂フィルムの積層体
１０Ｄ 乾燥後の積層体
１１ 樹脂の含浸した繊維織物
１１Ａ 繊維織物
１１Ｂ 含浸後の繊維織物
３０ ２層構造のプリプレグに樹脂フィルムが付着した積層体
３５ １層構造のプリプレグに樹脂フィルムが付着した積層体

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】

【図21】