特許 5702016 化学反応装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】5702016

(24)【登録日】2015年2月27日

(45)【発行日】2015年4月15日

(54)【発明の名称】化学反応装置

(51)【国際特許分類】

   B01J 19/12 20060101AFI20150326BHJP

   B01J 19/00 20060101ALI20150326BHJP

   B01J 8/26 20060101ALI20150326BHJP

   B01J 14/00 20060101ALI20150326BHJP

   H05B 6/80 20060101ALI20150326BHJP

【ＦＩ】

   B01J19/12 A

   B01J19/00 321

   B01J8/26

   B01J14/00 C

   H05B6/80 Z

【請求項の数】6

【全頁数】17

(21)【出願番号】特願2014-128981(P2014-128981)

(22)【出願日】2014年6月24日

【審査請求日】2014年6月25日

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】508067736

【氏名又は名称】マイクロ波化学株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100115749

【弁理士】

【氏名又は名称】谷川 英和

(74)【代理人】

【識別番号】100121223

【弁理士】

【氏名又は名称】森本 悟道

(72)【発明者】

【氏名】石塚 章斤

(72)【発明者】

【氏名】出口 友香里

(72)【発明者】

【氏名】塚原 保徳

【審査官】 増田 健司

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１１−２３５２６２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００６−５１２５５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６３−２６４１３４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−２３５２６３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−１０３１５９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−１０３１６０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−１０７０５８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−０９９３０４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５８−１２８１４０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５９−００４４３１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ０１Ｊ １９／１２

Ｂ０１Ｊ ８／２６

Ｂ０１Ｊ １４／００

Ｂ０１Ｊ １９／００

Ｈ０５Ｂ ６／８０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式のリアクターと、
マイクロ波を発生するマイクロ波発生器と、
前記マイクロ波発生器の発生したマイクロ波を、前記リアクターの未充填空間に伝送する導波管と、を備え、
前記リアクターは、前記内容物が上方を通過するオーバーフロー式の仕切り板と、前記内容物が下方を通過し、側方を通過しないアンダーフロー式の仕切り板とによって内部が複数の室に仕切られており、
前記アンダーフロー式の仕切り板の未充填空間に相当する箇所に、マイクロ波の通過可能な空間がある、化学反応装置。

【請求項2】

前記オーバーフロー式の仕切り板と前記アンダーフロー式の仕切り板とは、前記内容物のフロー方向に沿って交互に配設されている、請求項１記載の化学反応装置。

【請求項3】

前記フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔は、前記フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きい、請求項２記載の化学反応装置。

【請求項4】

前記フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔は、前記フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きい、請求項２記載の化学反応装置。

【請求項5】

隣接する２個の仕切り板の間隔は均等である、請求項１または請求項２記載の化学反応装置。

【請求項6】

前記アンダーフロー式の仕切り板の下方側に存在する内容物の流路において、当該アンダーフロー式の仕切り板と前記リアクターの下方側の面との隙間の間隔は一定である、請求項１から請求項５のいずれか記載の化学反応装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、リアクター内の液状の内容物に対してマイクロ波を照射する化学反応装置に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、内容物にマイクロ波（電磁波）を照射することにより、内容物の加熱等を行う化学反応装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０１１−２３５２６２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

しかしながら、従来の化学反応装置において、未反応の内容物が排出される可能性を低減したいという要望があった。

【0005】

本発明は、上記事情を考慮してなされたものであり、横型のフロー式のリアクターにおいて、内容物の短絡を防止することによって、未反応の内容物が出力されることを低減できる化学反応装置を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記目的を達成するため、本発明による化学反応装置は、液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式のリアクターと、マイクロ波を発生するマイクロ波発生器と、マイクロ波発生器の発生したマイクロ波を、リアクターの未充填空間に伝送する導波管と、を備え、リアクターは、内容物が上方を通過するオーバーフロー式の仕切り板と、内容物が下方を通過するアンダーフロー式の仕切り板とによって内部が複数の室に仕切られている、ものである。
このような構成により、オーバーフロー式の仕切り板とアンダーフロー式の仕切り板とが隣接している箇所では、内容物が、リアクターの下方から上方に向かって、または、上方から下方に向かって移動することになり、内容物の移動距離が大きくなる。その結果、マイクロ波がより長時間照射されることになり、未反応の内容物が出力されることが低減されることになる。

【0007】

また、本発明による化学反応装置では、オーバーフロー式の仕切り板とアンダーフロー式の仕切り板とは、内容物のフロー方向に沿って交互に配設されていてもよい。
このような構成により、内容物の経路を長くすることができ、未反応の内容物が出力されることが低減されることになる。

【0008】

また、本発明による化学反応装置では、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔は、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きくてもよい。
このような構成により、例えば、内容物よりも比重の大きい流通可能な固体触媒がリアクター内に存在する場合に、その固体触媒が、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間を上方側に移動することは困難であることを利用して、固体触媒が室に滞留するようにすることも可能である。

【0009】

また、本発明による化学反応装置では、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔は、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きくてもよい。
このような構成により、例えば、内容物よりも比重の小さい流通可能な固体触媒がリアクター内に存在する場合に、その固体触媒が、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間を下方側に移動することは困難であることを利用して、固体触媒が室に滞留するようにすることも可能である。

【0010】

また、本発明による化学反応装置では、隣接する２個の仕切り板の間隔は均等であってもよい。

【0011】

また、本発明による化学反応装置では、アンダーフロー式の仕切り板の未充填空間に相当する箇所に、マイクロ波の通過可能な空間があってもよい。
このような構成により、アンダーフロー式の仕切り板の上方を介しても、マイクロ波が室間を通過することができるようになる。

【発明の効果】

【0012】

本発明による化学反応装置によれば、内容物の短絡を防止することによって、未反応の内容物が出力されることを低減することができる。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】本発明の実施の形態１による化学反応装置の構成を示す図

【図2A】同実施の形態におけるリアクターの内部の構成の一例を示す図

【図2B】同実施の形態におけるリアクターの内部の構成の一例を示す図

【図3A】同実施の形態におけるリアクターの内部の構成の一例を示す図

【図3B】同実施の形態におけるリアクターの内部の構成の一例を示す図

【図4A】同実施の形態におけるオーバーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図4B】同実施の形態におけるオーバーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図4C】同実施の形態におけるオーバーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図4D】同実施の形態におけるオーバーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図4E】同実施の形態におけるオーバーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図4F】同実施の形態におけるオーバーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図5A】同実施の形態におけるアンダーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図5B】同実施の形態におけるアンダーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図5C】同実施の形態におけるアンダーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図5D】同実施の形態におけるアンダーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【図5E】同実施の形態におけるアンダーフロー式の仕切り板の形状の一例を示す図

【発明を実施するための形態】

【0014】

以下、本発明による化学反応装置について、実施の形態を用いて説明する。なお、以下の実施の形態において、同じ符号を付した構成要素は同一または相当するものであり、再度の説明を省略することがある。

【0015】

（実施の形態１）
本発明の実施の形態１による化学反応装置について、図面を参照しながら説明する。本実施の形態による化学反応装置は、オーバーフロー式の仕切り板とアンダーフロー式の仕切り板とによって内部が複数の室に分けられたリアクターの内容物に対してマイクロ波を照射するものである。

【0016】

図１は、本実施の形態による化学反応装置１の構成を示す図である。本実施の形態による化学反応装置１は、混合部１２と、リアクター１３と、マイクロ波発生器１４と、導波管１５と、マイクロ波制御部１６と、触媒分離部１７と、処理液貯留槽１８とを備える。

【0017】

混合部１２は、原料と固体触媒とを混合させる。混合部１２は、原料等と反応剤とを混合させてもよい。原料は、複数の物質を含むものであってもよい。例えば、リアクター１３においてエステル化を行う場合には、油脂とアルコールが原料であってもよい。その原料と、固体触媒とは、図１で示されるように、ポンプ１１によって混合部１２に供給されてもよく、または、他の方法によって混合部１２に供給されてもよい。混合部１２は、例えば、羽根状の部材や翼状の部材、スクリュー状の部材を回転させることによって、２以上の物質を混合してもよい。なお、本実施の形態では、原料と混合される触媒が固体触媒（不均一系触媒）である場合について説明するが、触媒は液状の触媒（均一系触媒）であってもよい。また、固体触媒は、リアクター１３内で流動床を形成してもよく、または、そうでなくてもよい。また、その固体触媒の形状は問わない。固体触媒の形状は、例えば、無定型の粒状、円柱状（中空であってもよく、そうでなくてもよい）、球状、ペレット状、リング状、シェル状等であってもよい。また、その固体触媒は、例えば、マイクロ波吸収性もしくはマイクロ波感受性を有してもよく、または、そうでなくてもよい。固体触媒がマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する場合には、後述するリアクター１３の内部においてマイクロ波を照射した際に、固体触媒がマイクロ波によって加熱されることになり、その固体触媒近傍での化学反応が促進されることになる。なお、そのマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性については、照射されるマイクロ波の周波数やリアクター１３の内部の温度等に依存することになる。すなわち、使用するマイクロ波の周波数、及び原料を反応させるリアクター１３の内部の温度において、誘電損失係数の高いものがマイクロ波吸収性の高いものとなる。したがって、例えば、そのようなマイクロ波吸収性の高い物質を含む固体触媒を用いるようにしてもよい。例えば、２．４５ＧＨｚのマイクロ波が照射される場合には、マイクロ波吸収性を有する物質として、フラーレンを除くカーボン類（例えば、グラファイト、カーボンナノチューブ、または活性炭など）や、鉄、ニッケル、コバルト、またはフェライト等がある。したがって、固体触媒は、そのようなマイクロ波吸収性を有する物質を含むものであってもよい。具体的には、固体触媒は、そのようなマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する物質と、金属もしくは金属酸化物とを組み合わせたコンポジットであってもよく、そのようなマイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する物質と、アルカリ触媒もしくは酸触媒等の触媒とを組み合わせたコンポジットであってもよく、または、マイクロ波吸収性やマイクロ波感受性を有する物質と、アルカリ触媒もしくは酸触媒等の触媒と、金属もしくは金属酸化物とを組み合わせたコンポジットであってもよい。そのコンポジット化は、例えば、物理吸着によって行われてもよく、化学結合によって行われてもよく、合金化によって行われてもよく、または、その他の方法によって行われてもよい。また、混合部１２において、リアクター１３での反応に備えて、予備的な加熱を行ってもよく、または、行わなくてもよい。その予備的な加熱を行う場合には、原料等がリアクター１３に入る時点において所望の温度または所望の温度幅の範囲内となるように、混合部１２における予備的な加熱の温度が制御されることが好適である。なお、混合部１２での予備加熱が行われない場合には、その予備加熱に対応する加熱がリアクター１３において行われてもよい。混合部１２で混合された原料と固体触媒は、リアクター１３に入れられる。

【0018】

リアクター１３は、液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で入れられる水平方向に延びた形状を有する反応器である。そのリアクター１３は、フロー式のものである。すなわち、リアクター１３は、液状の内容物が、上方に未充填空間を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式の反応器である。なお、内容物の流れる方向は、リアクター１３の長さ方向である。図１で示されるリアクター１３では、図中左右方向がリアクター１３の長さ方向であり、図中左側から右側に内容物が流れることになる。したがって、内容物は、リアクター１３の上流側、すなわち、図中の左側に入れられることになる。リアクター１３の内容物は、例えば、原料と触媒との混合物である。そのリアクター１３の内部を、混合部１２で混合された、原料と触媒とが流れることになる。なお、リアクター１３における化学反応によって、原料から生成物が生成されるため、リアクター１３の内容物には生成物が含まれていると考えてもよい。すなわち、その内容物は、原料及び／または生成物であると言うこともできる。また、内容物の上方に未充填空間が存在するため、内容物は通常、気体以外のものである。また、内容物は、リアクター１３内部において、流動性を有するものであり、また、液面が平らになるものであるため、固体（例えば、粉体や粒状体等）以外のものである。したがって、内容物は、液状のものである。その液状の内容物は、例えば、水や油、水溶液、コロイド溶液等のように、流動性の高いものであってもよく、または、スラリーや懸濁液のように、流動性の低いものであってもよい。なお、リアクター１３内部において、内容物の液面は水平であることが好適であるため、液状の内容物は、流動性が低かったとしても、外部から振動を加えることなく、ある程度の時間の経過に応じて液面が水平になる程度の流動性を有していることが好適である。すなわち、液状の内容物は、外部からの振動がなくても、表面が変形しうる程度の流動性を有していることが好適である。なお、液面の水平状態は、完全な平坦であってもよく、または、細かい凹凸があったとしても全体として平坦であるといった程度であってもよい。内容物の流動性が高くない場合には、完全な平坦にならないこともありうるからである。リアクター１３の内壁は、マイクロ波を反射する物質で構成されていることが好適である。マイクロ波を反射する物質としては、例えば、ステンレス等の金属がある。このリアクター１３の内部の構成については後述する。

【0019】

マイクロ波発生器１４は、マイクロ波を発生する。本実施の形態による化学反応装置１は、１個のマイクロ波発生器１４を備えていてもよく、または、２個以上のマイクロ波発生器１４を備えていてもよい。そのマイクロ波の周波数は限定されるものではないが、例えば、２．４５ＧＨｚであってもよく、５．８ＧＨｚであってもよく、２４ＧＨｚであってもよく、９１５ＭＨｚであってもよく、その他の３００ＭＨｚから３００ＧＨｚの範囲内の周波数であってもよい。なお、化学反応装置１が２個以上のマイクロ波発生器１４を備えている場合に、各マイクロ波発生器１４の発生するマイクロ波の周波数は、同じであってもよく、または、異なっていてもよい。後者の場合には、例えば、リアクター１３のフロー方向における上流側で周波数Ａのマイクロ波が照射され、下流側で周波数Ｂのマイクロ波が照射されるようにしてもよく、または、リアクター１３のフロー方向における同じ位置で、周波数Ａ，Ｂのマイクロ波が照射されるようにしてもよい。なお、周波数Ａと、周波数Ｂとは異なるものとする。

【0020】

導波管１５は、マイクロ波発生器１４の発生したマイクロ波を、リアクター１３の未充填空間に伝送する。導波管１５は、図１で示されるように、マイクロ波発生器１４の個数と同じ個数だけ存在してもよい。また、導波管１５は、分岐を有し、未充填空間の２以上の位置にマイクロ波を伝送してもよい。なお、導波管１５は、マイクロ波発生器１４が発生するマイクロ波の周波数に応じた規格のものを使用することが好適である。

【0021】

マイクロ波制御部１６は、後述する温度測定部２５が測定した温度に応じて、リアクター１３に照射するマイクロ波の出力（パワー）を制御する。このマイクロ波制御部１６による制御によって、リアクター１３の内部を所望の温度または所望の温度幅に維持することが可能となる。

【0022】

触媒分離部１７は、リアクター１３における反応後の生成物から触媒を分離する。原料と混合された触媒が固体触媒である場合には、例えば、フィルタによって固体触媒を分離してもよく、固体触媒と生成物の一方を沈澱させることによって固体触媒を分離してもよい。また、固体触媒が磁性体を含むものである場合には、磁石によって固体触媒を吸着することによって、固体触媒を分離してもよい。なお、分離された固体触媒は、適宜、再利用することができうる。また、液体の触媒を用いた場合には、触媒分離部１７において、蒸留や抽出、中和を行うことによって、触媒を分離してもよい。

【0023】

処理液貯留槽１８には、触媒分離部１７において触媒の分離された生成物が入れられる。そして、適宜、最終的な製造物と副生成物等に分けられる。例えば、原料が遊離脂肪酸であり、リアクター１３においてエステル化が行われた場合には、バイオディーゼル燃料である製造物と、水である副生成物とが得られる。その場合には、酸触媒が用いられる。また、例えば、原料がトリグリセリドであり、リアクター１３においてエステル交換が行われた場合には、バイオディーゼル燃料である製造物と、グリセリンである副生成物とが得られる。その場合には、アルカリ触媒が用いられる。

【0024】

なお、リアクター１３の後段に、リアクター１３での反応後の物質を冷却する図示しない冷却器を備えてもよく、または、そうでなくてもよい。前者の場合には、例えば、その冷却器は、リアクター１３での反応後の物質を水冷するものであってもよい。

【0025】

図２Ａは、本実施の形態によるリアクター１３の内部構造の一例を示す図である。未充填空間２２は、リアクター１３の長さ方向（図２Ａでは左右方向）の全体に対して存在することが好適であるが、そうでなくてもよい。図２Ａにおいて、リアクター１３は、内部が仕切り板４１〜４３によって複数の室３１〜３４に仕切られている。その複数の室３１〜３４は、直列に連続した室である。複数の仕切り板４１〜４３のうち、仕切り板４１，４３は、内容物２０が上方を通過するオーバーフロー式の仕切り板である。すなわち、仕切り板４１，４３を介して内容物２０が後段の室に移動する際には、内容物２０が主に仕切り板４１，４３の上方を通過することになる。また、仕切り板４２は、内容物２０が下方を通過するアンダーフロー式の仕切り板である。すなわち、仕切り板４２を介して内容物２０が後段の室に移動する際には、内容物２０が主に仕切り板４２の下方を通過することになる。図２Ａのリアクター１３では、オーバーフロー式の仕切り板４１，４３と、アンダーフロー式の仕切り板４２とは、内容物２０のフロー方向（図２Ａにおける左から右の方向）に沿って交互に配設されている。なお、オーバーフロー式の仕切り板と、アンダーフロー式の仕切り板とが交互に配設されているとは、リアクター１３内の複数の仕切り板のうち、少なくとも一部の仕切り板が、そのように配設されていることであってもよい。また、仕切り板４１〜４３のうち、隣接する２個の仕切り板の間隔は均等となっている。すなわち、仕切り板４１，４２の間隔と、仕切り板４２，４３の間隔とは等しくなっている。仕切り板４１，４３の位置では、内容物２０が仕切り板４１の上方側を通過し、仕切り板４２の位置では、内容物２０が仕切り板４２の下方側を通過する。したがって、例えば、室３２では、上方側から流入した内容物２０が、下方側から流出することになり、室３２の両側の仕切り板が両方ともオーバーフロー式のものである場合よりも、内容物２０の移動経路が長くなる。その結果、リアクター１３内での反応が促進され、未反応の内容物２０がリアクター１３から排出される可能性を低減することができる。

【0026】

リアクター１３の内部には、前述のように、上方に未充填空間２２が存在する。その未充填空間２２に対して、導波管１５を介して、マイクロ波発生器１４で発生されたマイクロ波が照射される。なお、図２Ａでは、リアクター１３内部の未充填空間２２が、仕切り板４２によって分断されている場合について示しているが、例えば、図２Ｂで示されるように、そうでなくてもよい。すなわち、未充填空間２２は、すべての室３１〜３４において共有されていてもよく、または、少なくとも一部の室において共有されていなくてもよい。前者の場合には、リアクター１３内に単一の未充填空間が形成されることになり、後者の場合には、リアクター１３内に複数の未充填空間が形成されることになる。各導波管１５は、各室の中央付近の位置に設けられてもよく、または、そうでなくてもよい。前者の場合には、例えば、一の導波管１５によって未充填空間２２に伝送されたマイクロ波が、その下方に存在する室に主に照射される。なお、マイクロ波は未充填空間２２を伝わるため、例えば、室３３の位置の導波管１５によって伝送されたマイクロ波が、未充填空間２２を介して室３４の内容物２０にも照射されることになる。なお、導波管１５を仕切り板４１〜４３の位置、すなわち、仕切り板４１〜４３の上方の位置に設けてもよい。そのようにすることで、一の導波管１５によって未充填空間２２に伝送されたマイクロ波が、その導波管１５に対応する位置の仕切り板で区切られる２個の室に主に照射されることになる。なお、未充填空間２２が複数の室で共有されている場合には、その共有されている未充填空間２２に伝送されたマイクロ波は、その未充填空間２２を共有している複数の室の内容物２０に照射されることになる。また、図２Ａでは、室３４にはマイクロ波が直接照射されていないが、室３４においても、マイクロ波が導波管１５を介して照射されるようにしてもよい。

【0027】

仕切り板４１〜４３は、それぞれ独立して、マイクロ波透過性のものであってもよく、マイクロ波吸収性のものであってもよく、または、マイクロ波を反射するものであってもよい。マイクロ波を透過する材料としては、例えば、テフロン（登録商標）や、石英ガラス、セラミック、窒化珪素アルミナ等がある。したがって、マイクロ波透過性の仕切り板は、そのようなマイクロ波を透過する材料で構成されたものであってもよい。また、マイクロ波を吸収する材料としては、例えば、フラーレンを除くカーボン類等がある。したがって、マイクロ波吸収性の仕切り板は、そのようなマイクロ波を吸収する材料で構成されたものであってもよい。また、マイクロ波を反射する材料としては、例えば、金属がある。したがって、マイクロ波を透過しない仕切り板は、そのようなマイクロ波を反射する材料で構成されたものであってもよい。また、仕切り板は、マイクロ波透過性の材料、マイクロ波吸収性の材料、マイクロ波反射性の材料のうち、任意の２以上の材料の組み合わせによって構成されてもよい。

【0028】

また、図２Ａで示されるように、化学反応装置１は、リアクター１３内の内容物２０を回転撹拌する１以上の撹拌手段２３を有してもよい。図２Ａでは、各室３１〜３４に撹拌手段２３が存在する場合について示しているが、そうでなくてもよい。１以上の室に撹拌手段２３が存在しなくてもよい。また、図２Ａでは、撹拌手段２３が羽根状のものである場合について示しているが、これは撹拌手段２３を模式的に示したものであり、その撹拌は、例えば、羽根状、翼状、または、棒状の回転部材が回転されることによって行われてもよい。その回転部材は、マイクロ波透過性のものであってもよく、マイクロ波吸収性のものであってもよく、マイクロ波反射性のものであってもよく、または、マイクロ波透過性の材料、マイクロ波吸収性の材料、マイクロ波反射性の材料のうち、任意の２以上の材料の組み合わせによって構成されたものであってもよい。その回転は、例えば、シャフトに装着された回転部材がシャフトの回転に応じて回転されることによって行われてもよく、または、マグネティックスターラーのように、磁性を用いて回転部材が回転されてもよい。シャフトを用いる前者の場合には、そのシャフトは室ごとに独立したものであってもよく、または、複数の室において共通して用いられるものであってもよい。磁性を用いる後者の場合には、棒状や羽根状、翼状等の回転部材（磁性撹拌子）が、磁石によって回転されることになる。なお、撹拌手段２３による内容物２０の撹拌が、内容物２０を上流から下流の方向、もしくは、逆の方向に流すために用いられてもよく、または、そうでなくてもよい。なお、回転撹拌については、すでに公知であり、それらの詳細な説明を省略する。

【0029】

ここで、撹拌手段２３がリアクター１３の内容物２０を回転撹拌する理由について簡単に説明する。撹拌手段２３が内容物２０を撹拌する第１の理由は、マイクロ波によって内容物２０が均一に加熱されるようにするためである。内容物２０の種類や内容物の温度にも依存するが、あるマイクロ波が浸透する深さは決まっているため、内容物２０の全体に均一にマイクロ波が照射され、均一に加熱されるように撹拌することになる。また、未充填空間２２における内容物２０の表面積が大きくなると、マイクロ波をより効率よく内容物２０に照射することができるようになる。したがって、内容物２０を撹拌する第２の理由は、マイクロ波の照射面積をより広くするためである。そのため、撹拌手段２３による内容物２０の撹拌は、未充填空間２２における内容物２０の表面に波が起こる程度の激しさであることが好適であるが、そうでなくてもよい（第１の理由に応じた撹拌が行われるのであれば、結果として内容物２０の全体が加熱され、それで十分である場合もあるからである）。また、このように、撹拌手段２３を用いて原料等の撹拌を行うため、原料に密度の異なる２以上の物質が含まれている場合であっても、両者を適切に混合して反応させることができるようになる。例えば、縦型のフロー式のリアクターにおいて、アルコールと廃油のように、密度の違うものを反応させようとしても、両者が容易に分離してしまうことになるが、本実施の形態のように横型のフロー式のリアクター１３であって、撹拌手段２３が存在する場合には、両者を適切に混合して反応させることができるようになる。

【0030】

また、図２Ａで示されるように、リアクター１３は、温度測定部２５をも有してもよい。すなわち、本実施の形態による化学反応装置１は、リアクター１３の内部の温度を測定する温度測定部２５を備えていてもよい。リアクター１３の内部の温度は、リアクター１３の内容物２０の温度であることが好適である。図２Ａでは、各室３１〜３４に温度測定部２５が存在する場合について示しているが、そうでなくてもよい。１以上の室に温度測定部２５が存在しなくてもよい。また、図２Ａでは、温度測定部２５を模式的に示しているが、温度測定部２５は、例えば、熱電対によって温度を測定してもよく、赤外線センサによって温度を測定してもよく、光ファイバーによって温度を測定してもよく、その他の方法によって温度を測定してもよい。温度測定部２５が測定した温度（厳密に言えば、温度を示すデータである）は、マイクロ波制御部１６に渡され、マイクロ波発生器１４によるマイクロ波の出力の制御のために用いられる。その制御は、前述のように、各室３１〜３４の温度を所望の温度または所望の温度幅に維持するための制御である。例えば、仕切り板４１〜４３の位置にマイクロ波が照射される場合には、その位置に照射されるマイクロ波の出力の制御を、例えば、マイクロ波が照射される位置の仕切り板で区切られる２個の室の温度のうち、一方を用いて行ってもよく、または、両者を用いて行ってもよい。前者の場合には、例えば、低い方の温度を用いて制御を行ってもよく、高い方の温度を用いて制御を行ってもよく、または、あらかじめ決められた室の温度を用いて制御を行ってもよい。後者の場合には、例えば、両者の平均を用いて制御を行ってもよく、または、両者の室の容量に応じた加重平均（室の容量に応じた重みを考慮した平均）を用いて制御を行ってもよい。

【0031】

次に、仕切り板４１〜４３について説明する。リアクター１３に入った原料等の内容物２０は、各室３１〜３４の間を流通し、最終的に下流（図２Ａのリアクター１３の右端）から出力される。なお、その仕切り板４１〜４３には、内容物が流通する流路が存在する。前述のように、図２Ａのリアクター１３の仕切り板４１，４３では、その流路は、仕切り板４１，４３の上方におけるオーバーフローの流路であり、仕切り板４２では、その流路は、仕切り板４２の下方におけるアンダーフローの流路４０である。その流路は、内容物２０がリアクター１３の上流側（図２Ａの左側）から、下流側（図２Ａの右側）に向かって流れていく流路である。なお、図２Ａや図２Ｂのリアクター１３において内容物２０が流れる方向には、厳密には、上下方向もあるが、全体としては左から右の方向であるため、リアクター１３において、内容物２０が水平方向に流れているということができる。

【0032】

図４Ａ〜図４Ｅは、オーバーフロー式の仕切り板４１を、リアクター１３の長さ方向から見た図である。なお、ここでは、仕切り板４１について説明するが、オーバーフロー式の仕切り板４３についても同様である。その仕切り板４１では、未充填空間２２の位置に仕切りが存在せず、その位置（すなわち、仕切り板４１の上方）を内容物２０が流れることになる。仕切り板４１は、オーバーフローの流路において、図４Ａで示されるように、切り込みや切り欠き等の凹形状を有しておらず、リアクター１３の幅全体がオーバーフローの流路となってもよく（全幅堰）、または、オーバーフローの流路において、図４Ｂ〜図４Ｅのように、凹形状を有していてもよい。その凹形状は、図４Ｂ〜図４Ｄの仕切り板４１のように、１個であってもよく、または、図４Ｅの仕切り板４１のように３個であってもよく、または、その他の個数（２個や４個以上）であってもよい。また、その凹形状である流路の形状は、図４Ｂ、図４Ｅで示されるようにＶ字状（くさび形状）であってもよく、図４Ｃで示されるように四角形状（矩形状）であってもよく、図４Ｄで示されるようにＵ字形状であってもよく、または、その他の形状（例えば、半円形状、半楕円形状、台形状等）であってもよい。

【0033】

図５Ａ，図５Ｂは、アンダーフロー式の仕切り板４２を、リアクター１３の長さ方向から見た図である。その仕切り板４２の下方側には、内容物２０の流路４０が存在する。その流路４０は、図５Ａや図５Ｂで示されるように、リアクター１３の下方側の面との隙間の間隔が一定であるものであってもよく、またはそうでなくてもよい。前者の場合には、内容物２０の流速が最も低い箇所に流路４０が存在することになり、その仕切り板４２が流出側となる室の内容物２０の滞在時間をより長くすることができるようになる。また、その流路４０の幅は、図５Ａや図５Ｂで示されるように、内容物２０の種類等に応じて、任意のものにすることができる。

【0034】

また、図２Ｂ，図５Ｃで示されるアンダーフロー式の仕切り板４２ａのように、仕切り板４２ａの未充填空間２２に相当する箇所に、マイクロ波の通過可能な空間４４が存在してもよい。そのような空間４４が存在することで、アンダーフロー式の仕切り板４２ａによって未充填空間２２が分断されないようにすることができる。また、そのマイクロ波の通過可能な空間は、図５Ｄで示されるアンダーフロー式の仕切り板４２ｂに設けられた、マイクロ波の通過孔４５によって実現されてもよい。なお、その空間４４や通過孔４５は、内容物２０が通過できない位置に設けられることが好適である。アンダーフロー式の仕切り板４２ａ，４２ｂに、オーバーフローの流路が形成されないようにするためである。

【0035】

また、リアクター１３に複数のオーバーフロー式の仕切り板が存在する場合に、各仕切り板は同じ形状であってもよく、またはそうでなくてもよい。また、リアクター１３に複数のアンダーフロー式の仕切り板が存在する場合に、各仕切り板は同じ形状であってもよく、またはそうでなくてもよい。また、仕切り板４１〜４３の厚さは、例えば、１〜３０ｍｍ程度であってもよく、またはその他の厚さであってもよい。いずれにしても、各仕切り板４１〜４３の厚さは、各室３１〜３４の長さ（リアクター１３の長さ方向の長さ）と比較して十分に小さいものである。また、各仕切り板４１〜４３には、図４Ｆ，図５Ｅで示されるように、撹拌手段が有するシャフトが貫通する孔４６が設けられていてもよい。そのような孔４６が存在する場合であっても、内容物２０が、オーバーフローの流路や、アンダーフローの流路４０の方を主に流れるようになっていることが好適である。すなわち、孔４６とシャフトとの隙間が小さいことが好適である。

【0036】

なお、図２Ａ，図２Ｂのリアクター１３では、仕切り板４１〜４３の間隔が等しくなっているが、そうでなくてもよい。例えば、図３Ａで示されるように、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔が、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きくなっていてもよい。ここで、フロー方向とは、内容物２０が流れる方向であり、上流側から下流側への向きである。図３Ａでは、図中の右向きが、フロー方向となる。図３Ａにおいて、仕切り板５１，５３，５５は、オーバーフロー式の仕切り板であり、仕切り板５２，５４，５６は、アンダーフロー式の仕切り板である。図３Ａにおいて、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板は、例えば、仕切り板５２，５３、仕切り板５４，５５である。また、図３Ａにおいて、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板は、例えば、仕切り板５１，５２、仕切り板５３，５４、仕切り板５５，５６である。すなわち、仕切り板５１，５２の間隔、仕切り板５３，５４の間隔、仕切り板５５，５６の間隔は、それぞれ仕切り板５２，５３の間隔、仕切り板５４，５５の間隔よりも狭くなっている。なお、図３Ａでは、狭い方の間隔、すなわち仕切り板５１，５２の間隔、仕切り板５３，５４の間隔、仕切り板５５，５６の間隔がすべて等しく、広い方の間隔、すなわち仕切り板５２，５３の間隔、仕切り板５４，５５の間隔がすべて等しい場合について示しているが、そうでなくてもよい。

【0037】

また、例えば、図３Ｂで示されるように、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔が、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きくなっていてもよい。図３Ｂでも、図中の右向きが、フロー方向となる。図３Ｂにおいて、仕切り板６１，６３，６５は、アンダーフロー式の仕切り板であり、仕切り板６２，６４，６６は、オーバーフロー式の仕切り板である。図３Ｂにおいて、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板は、例えば、仕切り板６２，６３、仕切り板６４，６５である。また、図３Ｂにおいて、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板は、例えば、仕切り板６１，６２、仕切り板６３，６４、仕切り板６５，６６である。すなわち、仕切り板６１，６２の間隔、仕切り板６３，６４の間隔、仕切り板６５，６６の間隔は、それぞれ仕切り板６２，６３の間隔、仕切り板６４，６５の間隔よりも狭くなっている。なお、図３Ｂでは、狭い方の間隔、すなわち仕切り板６１，６２の間隔、仕切り板６３，６４の間隔、仕切り板６５，６６の間隔がすべて等しく、広い方の間隔、すなわち仕切り板６２，６３の間隔、仕切り板６４，６５の間隔がすべて等しい場合について示しているが、そうでなくてもよい。

【0038】

なお、図３Ａ，図３Ｂにおいては、説明の便宜上、撹拌手段２３や温度測定部２５を省略しているが、リアクター１３内に撹拌手段２３や温度測定部２５が存在してもよいことは言うまでもない。なお、図３Ａ，図３Ｂのリアクター１３において、撹拌手段２３は、広い方の室７１，７３，７５，７７の少なくともいずれかに存在してもよく、広い方の室８１，８３，８５，８７の少なくともいずれかに存在してもよい。また、図３Ａ，図３Ｂのリアクター１３において、狭い方の室７２，７４，７６，８２，８４，８６には、撹拌手段２３が存在しなくてもよい。図３Ａ，図３Ｂのリアクター１３の広い方の室では、内容物２０が下方側から流入して上方側から流出するか、または、その逆であるため、広い方の室において撹拌を行うことにより、内容物２０を効果的に撹拌することができ、内容物２０が短絡して流通することを抑制することができる。

【0039】

また、図３Ａのリアクター１３では、狭い方の室７２，７４，７６において、下向きに内容物２０が流れるため、例えば、リアクター１３内を流れる固体触媒の比重が内容物２０よりも小さい場合には、流速を調整することにより、その固体触媒が室７２等を通過できないようにする、すなわち、その固体触媒が室７２等に滞留し、次段の室に移動できないようにすることができる。そのため、固体触媒を継続して使用することができ、新たに投入する固体触媒を低減させたり、なくしたりすることができるようになる。

【0040】

また、図３Ｂのリアクター１３では、狭い方の室８２，８４，８６において、上向きに内容物２０が流れるため、例えば、リアクター１３内を流れる固体触媒の比重が内容物２０よりも大きい場合には、流速を調整することにより、その固体触媒が室８２等を通過できないようにする、すなわち、その固体触媒が室８２等に滞留し、次段の室に移動できないようにすることができる。そのため、固体触媒を継続して使用することができ、新たに投入する固体触媒を低減させたり、なくしたりすることができるようになる。

【0041】

また、図３Ａ，図３Ｂのリアクター１３においては、室７３や室８３等のように、広い方の室における内容物２０の滞留時間が長く、また撹拌手段２３が存在する場合には、より均等にマイクロ波が照射されることになるため、マイクロ波が、その広い方の室に主に照射されるようにしてもよい。そのため、例えば、図３Ａのリアクター１３においては、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板で区切られる室の略中央に導波管１５が位置するようにしてもよい。なお、その略中央は、リアクター１３の長さ方向における略中央である。また、例えば、図３Ｂのリアクター１３においては、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板で区切られる室の略中央に導波管１５が位置するようにしてもよい。

【0042】

また、図３Ａ，図３Ｂでは、アンダーフロー式の仕切り板の未充填空間２２に相当する箇所に、マイクロ波の通過可能な空間が存在しない場合について示しているが、そうでなくてもよい。仕切り板５２等は、図５Ｃで示される仕切り板４２ａや、図５Ｄで示される仕切り板４２ｂのように、マイクロ波の通過可能な空間を有していてもよい。

【0043】

また、リアクター１３には、図３Ａで示される、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔が、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きくなっている箇所と、図３Ｂで示される、フロー方向に沿ってオーバーフロー式、アンダーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔が、フロー方向に沿ってアンダーフロー式、オーバーフロー式の順に隣接する２個の仕切り板の間隔よりも大きくなっている箇所との両方が存在してもよい。例えば、リアクター１３の上流側が図３Ａで示されるようになっており、下流側が図３Ｂで示されるようになっていてもよい。

【0044】

なお、隣接する仕切り板の間隔のうち、狭い方の間隔は特に限定されないが、例えば、２〜３０ｃｍの範囲内であってもよい。また、隣接する仕切り板の間隔のうち、広い方の間隔は特に限定されないが、例えば、２０〜１００ｃｍの範囲内であってもよい。また、その広い方の間隔は、狭い方の間隔の２〜１０倍の範囲内であってもよい。

【0045】

なお、本実施の形態による化学反応装置１で行われる反応は特に限定されないが、例えば、エステル化反応や、エステル交換反応、イオン交換反応、アミド化反応、ハロゲン化反応、アミン置換反応であってもよく、その他の置換反応であってもよく、または、付加反応、脱離反応、転位反応等であってもよい。

【0046】

以上のように、本実施の形態による化学反応装置１によれば、オーバーフロー式の仕切り板とアンダーフロー式の仕切り板とが隣接している箇所では、内容物２０が、リアクター１３の下方から上方に向かって、または、上方から下方に向かって移動することになり、内容物２０の移動距離が大きくなる。その結果、内容物２０にマイクロ波がより長時間照射されることになり、未反応の物質が出力される可能性を低くすることができる。また、オーバーフロー式の仕切り板とアンダーフロー式の仕切り板とで挟まれている室に撹拌手段が存在する場合には、内容物２０が上流側から下流側に流れる際に、その室において、撹拌手段の位置を通過することになり、結果として、内容物２０が適切に撹拌されることになり、反応が促進されることになる。

【0047】

なお、本実施の形態では、原料と触媒とを混合する混合部１２が存在する場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、あらかじめ混合された原料と触媒とを用いる場合や、リアクター１３において混合をも行う場合、リアクター１３内を流れる固体触媒がリアクター１３内に留まっている場合、リアクター１３内を流れる固体触媒に代えて固定床の固体触媒を用いる場合、または、触媒を使用しない場合などには、化学反応装置１は、混合部１２を備えなくてもよい。なお、固定床の固体触媒を用いる場合には、通常、その固定床の固体触媒はリアクター１３の内部に存在することになる。その固定床の固体触媒は、例えば、リアクター１３の内壁に貼着されたものであってもよく、または、リアクター１３の内部において触媒充填層やカラム等に充填されることによって固定されたものであってもよい。その固体触媒の形状は、例えば、無定型の粒状、円柱状（中空であってもよく、そうでなくてもよい）、球状、ペレット状、リング状、シェル状、ハニカム状、発泡体状、繊維状、布状、板状、または、その他の形状であってもよい。

【0048】

また、本実施の形態では、リアクター１３が、図２Ａ等で示されるように、直列に連続した４個の室を有する場合等について説明したが、この室の個数は４個や７個に限定されるものではなく、それ以外の個数であってもよい。通常、室の数が多いほど、リアクター１３の流入孔から流出孔に対して原料が短絡して流れることを効果的に防止できる。

【0049】

また、本実施の形態では、化学反応装置１が温度測定部２５とマイクロ波制御部１６とを備える場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、マイクロ波の出力をあらかじめ決められた値にすることによって、リアクター１３の内部の温度を所望の温度や温度幅に維持することができる場合には、温度を用いたマイクロ波の出力の制御を行わなくてもよい。

【0050】

また、本実施の形態では、リアクター１３の後段に触媒分離部１７を備えた場合について説明したが、そうでなくてもよい。他の装置によって触媒を分離する場合や、リアクター１３内を流れる固体触媒がリアクター１３内に留まっている場合、リアクター１３内を流れる固体触媒に代えて固定床の固体触媒を用いる場合、リアクター１３での化学反応に触媒を用いない場合などのように、本実施の形態による化学反応装置１において触媒の分離を行わなくてもよい場合には、触媒分離部１７を備えていなくてもよい。

【0051】

また、本実施の形態では、原料と触媒とが混合されてリアクター１３に投入される場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、原料のみがリアクター１３に投入されてもよい。また、原料と触媒との混合が行われない場合には、リアクター１３の内部を、原料のみが流れてもよい。すなわち、リアクター１３の内容物は、例えば、複数の原料の混合物であってもよい。また、原料と触媒との混合が行われない場合であっても、例えば、リアクター１３内を流れる固体触媒がリアクター１３内に留まっているときには、リアクター１３の内部を原料と触媒とが流れてもよい。また、原料と触媒との混合が行われない場合には、混合部１２は、例えば、原料を混合させてもよく、または、原料（基質）と反応剤とを混合させてもよい。また、その原料等の混合が必要ない場合には、前述のように、化学反応装置１は、混合部１２を備えていなくてもよい。

【0052】

また、本実施の形態では、リアクター１３内の原料を撹拌する１以上の撹拌手段２３を備える場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、リアクター１３がマイクロ波を原料の全体に容易に照射することができるような構成である場合（例えば、リアクター１３の内径が小さい場合等）には、撹拌手段２３がなくてもよい。

【0053】

また、本実施の形態では、化学反応装置１が処理液貯留槽１８を備える場合について説明したが、そうでなくてもよい。例えば、化学反応装置１から出力された生成物や副生成物が混合したものについて、他の装置において生成物の抽出等が行われてもよい。

【0054】

また、本発明は、以上の実施の形態に限定されることなく、種々の変更が可能であり、それらも本発明の範囲内に包含されるものであることは言うまでもない。

【産業上の利用可能性】

【0055】

以上より、本発明による化学反応装置によれば、未反応の内容物が出力されることを低減できるという効果が得られ、マイクロ波を照射する化学反応装置として有用である。

【符号の説明】

【0056】

１ 化学反応装置
１３ リアクター
１４ マイクロ波発生器
１５ 導波管
１６ マイクロ波制御部
２０ 内容物
４１〜４３、４２ａ、４２ｂ、５１〜５５、６１〜６５ 仕切り板
２２ 未充填空間
２３ 撹拌手段
２５ 温度測定部
３１〜３４、７１〜７７、８１〜８７ 室

【要約】

【課題】内容物にマイクロ波を照射する化学反応装置において、未反応の内容物が出力されることを低減する。
【解決手段】化学反応装置１は、液状の内容物２０が、上方に未充填空間２２を有した状態で水平方向に流れる横型のフロー式のリアクター１３と、マイクロ波を発生するマイクロ波発生器１４と、マイクロ波発生器１４の発生したマイクロ波を、リアクター１３の未充填空間３３に伝送する導波管１５とを備え、リアクター１３は、内容物２０が上方を通過するオーバーフロー式の仕切り板４１，４３と、内容物２０が下方を通過するアンダーフロー式の仕切り板４２とによって内部が複数の室３１〜３４に仕切られている。
【選択図】図２Ａ

【図1】

【図2A】

【図2B】

【図3A】

【図3B】

【図4A】

【図4B】

【図4C】

【図4D】

【図4E】

【図4F】

【図5A】

【図5B】

【図5C】

【図5D】

【図5E】