特許 5720079 長寿命核分裂生成物の核変換方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5720079

(24)【登録日】2015年4月3日

(45)【発行日】2015年5月20日

(54)【発明の名称】長寿命核分裂生成物の核変換方法

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/00 20060101AFI20150430BHJP

   G21C 5/18 20060101ALI20150430BHJP

   G21C 5/12 20060101ALI20150430BHJP

   G21C 5/00 20060101ALI20150430BHJP

   G21G 1/02 20060101ALI20150430BHJP

【ＦＩ】

   G21F9/00 N

   G21C5/18

   G21C5/12

   G21C5/00 A

   G21G1/02

【請求項の数】2

【全頁数】10

(21)【出願番号】特願2010-39633(P2010-39633)

(22)【出願日】2010年2月25日

(65)【公開番号】特開2011-174837(P2011-174837A)

(43)【公開日】2011年9月8日

【審査請求日】2013年2月1日

【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用 平成２１年８月２８日 社団法人 日本原子力学会発行の「日本原子力学会 ２００９年秋の大会 予稿集」に発表

(73)【特許権者】

【識別番号】505374783

【氏名又は名称】独立行政法人日本原子力研究開発機構

(74)【代理人】

【識別番号】100139114

【弁理士】

【氏名又は名称】田中 貞嗣

(74)【代理人】

【識別番号】100092495

【弁理士】

【氏名又は名称】蛭川 昌信

(74)【代理人】

【識別番号】100139103

【弁理士】

【氏名又は名称】小山 卓志

(74)【代理人】

【識別番号】100095980

【弁理士】

【氏名又は名称】菅井 英雄

(74)【代理人】

【識別番号】100094787

【弁理士】

【氏名又は名称】青木 健二

(74)【代理人】

【識別番号】100097777

【弁理士】

【氏名又は名称】韮澤 弘

(74)【代理人】

【識別番号】100091971

【弁理士】

【氏名又は名称】米澤 明

(74)【代理人】

【識別番号】100109748

【弁理士】

【氏名又は名称】飯高 勉

(74)【代理人】

【識別番号】100119220

【弁理士】

【氏名又は名称】片寄 武彦

(73)【特許権者】

【識別番号】513082306

【氏名又は名称】若林 利男

(74)【代理人】

【識別番号】100139114

【弁理士】

【氏名又は名称】田中 貞嗣

(74)【代理人】

【識別番号】100092495

【弁理士】

【氏名又は名称】蛭川 昌信

(74)【代理人】

【識別番号】100139103

【弁理士】

【氏名又は名称】小山 卓志

(74)【代理人】

【識別番号】100094787

【弁理士】

【氏名又は名称】青木 健二

(74)【代理人】

【識別番号】100097777

【弁理士】

【氏名又は名称】韮澤 弘

(74)【代理人】

【識別番号】100091971

【弁理士】

【氏名又は名称】米澤 明

(74)【代理人】

【識別番号】100119220

【弁理士】

【氏名又は名称】片寄 武彦

(72)【発明者】

【氏名】舘 義昭

(72)【発明者】

【氏名】若林 利男

(72)【発明者】

【氏名】横山 次男

【審査官】 山口 敦司

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０００−０９８０７３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０９−１６６６７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−１３３８５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−２６１９３０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ２１Ｆ ９／００

Ｇ２１Ｃ ５／００−５／１８

Ｇ２１Ｃ ２３／００

Ｇ２１Ｇ １／０２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ＢａＩ₂とＺｒＨ₂の混合物からなる粉体を複数準備する工程と、
中性子減速物質を含むペレット状材料に複数の穴部を形成する工程と、
前記ペレット状材料の全ての穴部に前記粉体を装填することでペレット状装荷体を得る工程と、
複数の前記ペレット状装荷体を、中性子照射用ピン部材内に段状に装填する工程と、
複数の前記ペレット状装荷体が装填された前記中性子照射用ピン部材を中性子照射環境に設置する工程と、からなり、
前記ペレット状装荷体におけるＢａＩ₂の混合比によって核変換率を制御する、
ことを特徴とする長寿命核分裂生成物の核変換方法。

【請求項2】

ＢａＩ₂とＺｒＨ₂の混合物からなる粉体を複数準備する工程と、
中性子減速物質を含むペレット状材料に複数の穴部を形成する工程と、
前記ペレット状材料の中央の穴部は中空状態を維持し、
前記中央の穴部を除く穴部に前記粉体を装填することで中空穴部形成ペレット状装荷体を得る工程と、
複数の前記中空穴部形成ペレット状装荷体を、中性子照射用ピン部材内に段状に装填する工程と、
複数の前記中空穴部形成ペレット状装荷体が装填された前記中性子照射用ピン部材を中性子照射環境に設置する工程と、からなり、
前記ペレット状装荷体におけるＢａＩ₂の混合比によって核変換率を制御する、
ことを特徴とする長寿命核分裂生成物の核変換方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、テクネチウム（以下、⁹⁹Ｔｃと称す。）やヨウ素（以下、¹²⁹Ｉと称す。）
などの半減期が非常に長い核分裂生成物（以下、長寿命核分裂生成物と称す。）を効率的に減少させるための核変換方法に関する。

【背景技術】

【0002】

⁹⁹Ｔｃや¹²⁹Ｉは、原子力発電によって生じる長寿命核分裂生成物である。⁹⁹Ｔｃの半
減期は２１万年であり、¹²⁹Ｉの半減期は１６００万年である。我が国の現在の政策では
、これらは放射性廃棄物として深地層へ埋設処分されることとなっているが、放射性廃棄物処分にともなう環境負荷の軽減やより一層の安全性の向上のため、高速炉を利用してこれらの核種を安定核種へ核変換させる技術に関する研究を進めている。

【0003】

例えば特許文献１（特開平７−３０６２８２号公報）には、中性子減速物質を含む中性子減速物質領域と、前記中性子減速物質領域を取り囲んで、テクネチウム金属またはヨウ化セリウムの長半減期の核分裂生成物を含む核分裂生成物質領域とからなる長寿命核種消滅処理用集合体を高速増殖炉の炉心に配する点が開示されている。

【特許文献1】特開平７−３０６２８２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

これまでは、長寿命核分裂生成物からなる装荷体を充填した中性子照射用ピンを、中性子減速材からなる装荷体を充填したピンで囲むように配置してなるラッパ管を高速増殖炉炉心周囲に配置し、長寿命核分裂生成物の核変換を促す方法が検討されてきたが、このような方法によれば、長寿命核分裂生成物の自己遮蔽と呼ばれる現象によって、核変換率が抑制されてしまう、という問題があった。

【課題を解決するための手段】

【0005】

上記のような問題点を解決するために、請求項１に係る発明は、ヨウ化バリウム（以下、ＢａＩ₂と称す、ただし、ヨウ素は¹²⁹Ｉ）と水素化ジルコニウム（以下、ＺｒＨ₂と称す。）の混合物からなる粉体を複数準備する工程と、中性子減速物質を含むペレット状材料に複数の穴部を形成する工程と、前記ペレット状材料の全ての穴部に前記粉体を装填することでペレット状装荷体を得る工程と、複数の前記ペレット状装荷体を、中性子照射用ピン部材内に段状に装填する工程と、複数の前記ペレット状装荷体が装填された前記中性子照射用ピン部材を中性子照射環境に設置する工程と、からなり、前記ペレット状装荷体におけるＢａＩ₂の混合比によって核変換率を制御する、ことを特徴とする長寿命核分裂生成物の核変換方法である。

【0006】

また、請求項２に係る発明は、ＢａＩ₂とＺｒＨ₂の混合物からなる粉体を複数準備する工程と、中性子減速物質を含むペレット状材料に複数の穴部を形成する工程と、前記ペレット状材料の中央の穴部は中空状態を維持し、前記中央の穴部を除く穴部に前記粉体を装填することで中空穴部形成ペレット状装荷体を得る工程と、複数の前記中空穴部形成ペレット状装荷体を、中性子照射用ピン部材内に段状に装填する工程と、複数の前記中空穴部形成ペレット状装荷体が装填された前記中性子照射用ピン部材を中性子照射環境に設置する工程と、からなり、前記ペレット状装荷体におけるＢａＩ₂の混合比によって核変換率を制御する、ことを特徴とする長寿命核分裂生成物の核変換方法である。

【発明の効果】

【0007】

本発明に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法においては、中性子減速物質を含むペレット状材料に複数の穴部を形成し、この穴部にテクネチウムやヨウ素化合物などの長寿命核分裂生成物を充填して、これを中性子照射環境に設置するようにしているので、このような本発明に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法によれば、長寿命核分裂生成物の自己遮蔽による影響を抑制することが可能となり、核変換率を向上させることが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0008】

【図1】本発明の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。

【図2】本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。

【図3】本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。

【図4】本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。

【図5】本発明の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における中性子照射用ピン部材５０を示す図である。

【図6】高速増殖炉炉心７０の概要を説明する図である。

【図7】モンテカルロ解析の前提条件を示す図である。

【図8】モンテカルロ解析の結果を示す図である。

【図9】従来例におけるピン部材の配置を示す図である。

【図10】本発明の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法におけるペレット状装荷体３０装填ピン部材の配置例を示す図である。

【図11】本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材の配置例を示す図である。

【図12】本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材の配置例を示す図である。

【図13】⁹⁹Ｔｃの存在比の時間経過を示す図である。

【図14】（ａ）ＢａＩ₂、ＺｒＨ₂の混合粉末を長寿命核分裂生成物としたときのペレット状装荷体の仕様を示す図である。（ｂ）モンテカルロ解析の結果を示す図である。

【図15】¹²⁹Ｉの存在比の時間経過を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0009】

以下、本発明の実施の形態を図面を参照しつつ説明する。図１は本発明の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。本発明に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法においては、図１（Ａ）に示すように、⁹⁹Ｔｃからなる線状部材１０を複数準備し、中性子減速物質である水素を含むジルコニウム製のペレット状材料２０に複数の穴部２１を形成し、ペレット状材料２０の全ての穴部２１（図においては７つの穴部）に線状部材１０を装填することで、図１（Ｂ）に示すようなペレット状装荷体３０を得るようにしている。

【0010】

図１に示すようなペレット状装荷体３０においては、ＺｒＨ₂と接触する⁹⁹Ｔｃの表面
積を増大することができるので、自己遮蔽による影響を抑制することができるようになる。

【0011】

また、図２は本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法においては、図２（Ａ）に示すように、⁹⁹Ｔｃからなる線状部材１０を複数準備し、中性子減速物質である水素を含むジルコニウム製のペレット状材料２０に複数の穴部２１を形成し、ペレット状材料２０の中央の穴部は中空状態を維持しつつ、前記中央の穴部を除く穴部（図に
おいては６つの穴部）に線状部材１０を装填することで、図２（Ｂ）に示すような中空穴部４１を有する中空穴部形成ペレット状装荷体４０を得るようにしている。

【0012】

図２に示すような中空穴部形成ペレット状装荷体４０においても、ＺｒＨ₂と接触する⁹⁹Ｔｃの表面積を増大することができるので、自己遮蔽による影響を抑制することができ
るようになる。

【0013】

また、図３は本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法においては、図３（Ａ）に示すように、ＢａＩ₂、又は、ＢａＩ₂とＺｒＨ₂の混合物からなる粉末１
１を準備し、中性子減速物質である水素を含むジルコニウム製のペレット状材料２０に複数の穴部２１を形成し、ペレット状材料２０の全ての穴部２１（図においては７つの穴部）にＢａＩ₂、又は、ＢａＩ₂とＺｒＨ₂の混合物からなる粉末１１を装填することで、図
３（Ｂ）に示すようなペレット状装荷体３０を得るようにしている。

【0014】

図３に示すようなペレット状装荷体３０においては、ＺｒＨ₂と接触するＢａＩ₂の表面積を増大することができるので、自己遮蔽による影響を抑制することができるようになる。

【0015】

また、図４は本発明の他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における準備工程を示す図である。他の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法においては、図４（Ａ）に示すように、ＢａＩ₂、又は、ＢａＩ₂とＺｒＨ₂の混合物からなる粉末１
１を準備し、中性子減速物質である水素を含むジルコニウム製のペレット状材料２０に複数の穴部２１を形成し、ペレット状材料２０の中央の穴部は中空状態を維持しつつ、前記中央の穴部を除く穴部（図においては６つの穴部）にＢａＩ₂、又は、ＢａＩ₂とＺｒＨ₂
の混合物からなる粉末１１を装填することで、図４（Ｂ）に示すような中空穴部４１を有する中空穴部形成ペレット状装荷体４０を得るようにしている。

【0016】

図４に示すような中空穴部形成ペレット状装荷体４０においても、ＺｒＨ₂と接触する
ＢａＩ₂の表面積を増大することができるので、自己遮蔽による影響を抑制することがで
きるようになる。

【0017】

次の工程としては、上記図１乃至図４に基づいて説明したペレット状装荷体３０、又は中空穴部形成ペレット状装荷体４０を中性子照射用ピン部材５０に装填する工程を実施する。図５は本発明の実施形態に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法における中性子照射用ピン部材５０を示す図である。なお、図５においては、端栓やプレナム構成などについては図示省略している。中性子照射用ピン部材５０には、改良型のＳＵＳ３１６鋼（例えば、ＰＮＣ３１６鋼）などの材料が用いられる。

【0018】

上記のように構成されるペレット状装荷体３０、又は中空穴部形成ペレット状装荷体４０が装填された中性子照射用ピン部材５０は、ラッパ管６０中に装填され、高速増殖炉炉心７０中の中性子照射環境に設置される。図６は高速増殖炉炉心７０の概要を説明する図である。本発明に係るペレット状装荷体３０、又は中空穴部形成ペレット状装荷体４０が装填された中性子照射用ピン部材５０については、長寿命核分裂生成物装填ピンと称することとする。このような長寿命核分裂生成物装填ピンが装填されたラッパ管は、燃料ピンが装填されるラッパ管の周囲を囲むように配置される。

【0019】

ここで、３次元連続エネルギーモンテカルロ燃焼計算を用いた炉心解析（以下、モンテカルロ解析と称す。）を行った結果について説明する。図７はモンテカルロ解析の前提条件を示す図である。図８は長寿命核分裂生成物として⁹⁹Ｔｃを用いた場合のモンテカルロ
解析の結果を示す図である。

【0020】

図８において、（１）は従来例を用いた際の核変換率及びサポートファクタを示している。なお、サポートファクタとは核変換量／炉心部生成量として定義される数値である。

【0021】

図９は従来例におけるピン部材の配置を示す図である。図９においては、長寿命核分裂生成物充填ピン部材２７本が、１００本のＺｒＨ₂充填ピン部材に囲まれるようにして配
されている。

【0022】

図８（２）の「混合中実型」は、本発明のペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本をラッパ管内に収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。また、図１０は、「混合中実型」のペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本の配置例を示す図である。

【0023】

図８（３）の「混合中空型」は本発明の中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材１２７本をラッパ管内に収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。また、図１１は、「混合中空型」の中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材１２７本の配置例を示す図である。なお、中空穴部形成ペレット状装荷体４０の内半径は３．５ｍｍとし、スミア密度は５０％となるように設定した。以下の中空穴部形成ペレット状装荷体４０を用いた解析も同様の設定とした。

【0024】

図８（４）の「混合中空型」は本発明の中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材６７本を炉心よりにしてラッパ管内に収容し、残りのラッパ管内の空間には６０本のＳＵＳピン部材を収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。図１２に、「混合中空型」のラッパ管内の配置を示したものである。

【0025】

また、図１３は⁹⁹Ｔｃの存在比の時間経過をモンテカルロ解析によって求めたものであり、⁹⁹Ｔｃの存在比が少ないほど、核変換率が高いことを示している。

【0026】

図８及び図１３に示すように、本発明の長寿命核分裂生成物の核変換方法、いわゆる図８の（２）「混合中実型」、同図（３）及び（４）の「混合中空型」によれば、高い核変換率を得ることが可能となる。

【0027】

次に、長寿命核分裂生成物としてＢａＩ₂を用いた場合について説明する。

【0028】

図１４（ａ）は、ＢａＩ₂を長寿命核分裂生成物としたときの中性子照射用装荷体３０
の材料構成の仕様を示す図である。
図１４（ｂ）は、図１４（ａ）に示した長寿命核分裂生成物としてＢａＩ₂を用いた場合
のモンテカルロ解析の結果を示す図である。

【0029】

図１４において、（１）は従来例を用いた際の核変換率及びサポートファクタを示している。図９は従来例におけるピン部材の配置を示す図である。図９においては、長寿命核分裂生成物充填ピン部材２７本が、１００本のＺｒＨ₂充填ピン部材に囲まれるようにし
て配されている。

【0030】

図１４（２）の「混合中実型（Ｉ）」は、ペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本をラッパ管内に収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。また、図１０は、「混合中実型（Ｉ）」のペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本の配置例を示す図である。また、「混合中実型（Ｉ）」においては、装荷体におけるＢａＩ₂の混合比
は１０ Vol％としている。

【0031】

図１４（２）の「混合中実型（ＩＩ）」は、ペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本をラッパ管内に収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。また、図１０は、「混合中実型（ＩＩ）」のペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本の配置例を示す図である。また、「混合中実型（ＩＩ）」においては、装荷体におけるＢａＩ₂の
混合比は２５ Vol％としている。

【0032】

図１４（２）の「混合中実型（ＩＩＩ）」は、ペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本をラッパ管内に収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。また、図１０は、「混合中実型（ＩＩＩ）」のペレット状装荷体３０装填ピン部材１２７本の配置例を示す図である。また、「混合中実型（ＩＩＩ）」においては、装荷体におけるＢａＩ₂の混合比は５０ Vol％としている。

【0033】

図１４（３）の「混合中空型」は、中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材１２７本をラッパ管内に収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。また、図１１は、（３）の「混合中空型」の中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材１２７本の配置例を示す図である。また、（３）の「混合中空型」においては、装荷体におけるＢａＩ₂の混合比は１０ Vol％としている。

【0034】

図１４（４）の「混合中空型」は、中空穴部形成ペレット状装荷体４０装填ピン部材６７本を炉心よりにしてラッパ管内に収容し、残りのラッパ管内の空間には６０本のＳＵＳピン部材を収容した場合における核変換率及びサポートファクタである。また、（４）の「混合中空型」においては、装荷体におけるＢａＩ₂の混合比は１０ Vol％としている。

【0035】

また、図１５は、ヨウ素（¹²⁹Ｉ）の存在比の時間経過をモンテカルロ解析によって求
めたものであり、¹²⁹Ｉの存在比が少ないほど、核変換率が高いことを示している。

【0036】

図１４及び図１５に示すように、本発明の長寿命核分裂生成物の核変換方法によれば、高い核変換率を得ることが可能となる。

【0037】

以上、本発明に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法においては、中性子減速物質を含むペレット状材料に複数の穴部を形成し、この穴部に⁹⁹Ｔｃやヨウ素化合物などの長寿命核分裂生成物を充填して、これを中性子照射環境に設置するようにしているので、このような本発明に係る長寿命核分裂生成物の核変換方法によれば、長寿命核分裂生成物の自己遮蔽による影響を抑制することが可能となり、核変換率を向上させることが可能となる。

【符号の説明】

【0038】

１０・・・線状部材
１１・・・粉末
２０・・・ペレット状材料
２１・・・穴部
３０・・・ペレット状装荷体
４０・・・中空穴部形成ペレット状装荷体
４１・・・中空穴部
５０・・・中性子照射用ピン部材
６０・・・ラッパ管
７０・・・高速増殖炉炉心

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】