特許 5736337 ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5736337

(24)【登録日】2015年4月24日

(45)【発行日】2015年6月17日

(54)【発明の名称】ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体

(51)【国際特許分類】

   C08L 53/00 20060101AFI20150528BHJP

   C08K 3/00 20060101ALI20150528BHJP

   C08L 23/08 20060101ALI20150528BHJP

【ＦＩ】

   C08L53/00

   C08K3/00

   C08L23/08

【請求項の数】4

【全頁数】29

(21)【出願番号】特願2012-73377(P2012-73377)

(22)【出願日】2012年3月28日

(65)【公開番号】特開2013-203839(P2013-203839A)

(43)【公開日】2013年10月7日

【審査請求日】2014年7月22日

(73)【特許権者】

【識別番号】596133485

【氏名又は名称】日本ポリプロ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100106596

【弁理士】

【氏名又は名称】河備 健二

(72)【発明者】

【氏名】▲浜▼田 博之

(72)【発明者】

【氏名】下鵜瀬 正史

(72)【発明者】

【氏名】増田 憲二

【審査官】 藤本 保

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００７−２８４６６８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０７−１５７６２６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−１４９８４７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００９／０６０７３８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００５−３２５３３９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｌ１／００−１０１／１６

Ｃ０８Ｋ３／００−１３／０８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなり、且つ下記要件（１）〜（３）を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）６０〜９７重量％と、プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなり、且つ下記要件（４）〜（６）を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）３〜４０重量％とからなるポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、エチレン系エラストマー（Ｂ）１〜１００重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
要件（１）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３０〜４００ｇ／１０分である。
要件（２）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が５〜３４重量％である。
要件（３）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が１〜４ｄｌ／ｇである。
要件（４）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１〜５０ｇ／１０分である。
要件（５）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が３５〜６５重量％である。
要件（６）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が４〜７ｄｌ／ｇである。

【請求項2】

前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、さらに、プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなり、且つ下記要件（７）〜（９）を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）１〜１００重量部を含有することを特徴とする請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
要件（７）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１００〜４００ｇ／１０分である。
要件（８）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が５〜２０重量％である。
要件（９）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が７〜１２ｄｌ／ｇである。

【請求項3】

前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、さらに、無機フィラー（Ｃ）１〜１００重量部を含有することを特徴とする請求項１又は２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

【請求項4】

請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなることを特徴とする成形体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体に関し、さらに詳しくは、物性バランス、ウェルド外観とフローマーク外観に優れるポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体に関するものである。

【背景技術】

【0002】

ポリプロピレン系樹脂組成物は、工業部品分野における各種成形体、例えば、バンパー、サイドモール、インストルメントパネルなどの自動車部品、テレビなどの家電機器製品の部品などとして、その優れた成形性、機械的強度、環境問題適応性や経済性の特徴を活かし、多く実用に供されてきている。なかでも自動車分野での成形体は、大型化、デザインの複雑化や無塗装化が進みつつあり、それに伴いポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体には、高度な物性バランス（例えば、高い剛性と衝撃強度とのバランス等）の発現に加え、製品価値を一層高めるべく、ウェルド外観（樹脂の流れ突き合わせ部分の線状模様）や、フローマーク外観（またはタイガーマーク、樹脂の流れ方向に沿った縞状模様）について、一段と改善させ、目立ち難くすることが要求されている。

【0003】

上記の要求に伴い、ポリプロピレン系樹脂組成物において、ウェルド外観やフローマーク外観を向上させるための手段が種々提案されている（例えば、特許文献１〜６参照）。
例えば、上記特許文献１には、剛性、耐衝撃性に優れ、ウェルドライン、フローマークが少なく外観に優れた射出成形品が得られるポリプロピレン系樹脂組成物を提供するために、ｎ−デカン可溶部（Ｄ_ｓｏｌ）が５〜１５重量％、Ｍｗ／Ｍｎが３．５以上、［η］_Ａが５．０〜１１．０ｄｌ／ｇ、エチレン含量が２０〜６０ｍｏｌ％、ｎ−デカン不溶部（Ｄ_{ｉｎｓｏｌ}）のＭｗ／Ｍｎが３．５以上である結晶性プロピレンブロック共重合体（Ａ）１１〜５０重量％と、Ｄ_ｓｏｌが１５〜６５重量％、Ｍｗ／Ｍｎが３．５未満、［η］_Ｂが１．０〜４．０ｄｌ／ｇ、エチレン含量が２０〜６０ｍｏｌ％、Ｄ_{ｉｎｓｏｌ}のＭｗ／Ｍｎが３．５未満である結晶性プロピレンブロック共重合体（Ｂ）２５〜６５重量％と、エラストマー（Ｃ）０〜２０重量％と、無機フィラー（Ｄ）１０〜３０重量％とからなり、Ｄ_{ｉｎｓｏｌ}のＭｗ／Ｍｎが２．５〜３．１であるポリプロピレン系樹脂組成物が開示されている。
また、特許文献２には、ウェルド外観とフローマーク外観に優れた成形体を得ることができ、かつ、流動性に優れ、高い剛性と耐衝撃性の良好なバランスを有するポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供するために、特定の要件を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を含有するポリプロピレン樹脂（Ａ）９３〜５０重量％と、メルトフローレート（ＭＦＲ）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．０５〜１ｇ／１０分であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）１〜２５重量％と、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２〜２０ｇ／１０分であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｃ）１〜２５重量％と、無機充填剤（Ｄ）５〜１８重量％未満とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物が開示されている。
また、特許文献３には、流動性に優れ、剛性と耐衝撃性のバランスに優れ、自動車用射出成形体に成形した場合、ウェルド外観とフローマーク外観に優れた自動車用射出成形体を得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物を提供するために、結晶性プロピレン単独重合体部と極限粘度が４．０〜５．５ｄｌ／ｇのプロピレン−エチレンランダム共重合体部とを含有するプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）５０〜６５重量％と、ＭＦＲが０．０５〜１ｇ／１０分のエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）１〜１０重量％と、ＭＦＲが２〜２０ｇ／１０分のエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｃ）８〜１８重量％と、無機充填剤（Ｄ）１８〜２５重量％とを含有し、ゴム（Ｂ）とゴム（Ｃ）の合計が１７〜２５重量％であるポリプロピレン系樹脂組成物が開示されている。

【0004】

また、特許文献４、５には、成形体にした場合、ウェルド外観に優れた成形体を得ることができ、かつ、流動性に優れ、高い剛性と耐衝撃性の良好なバランスを有するポリプロピレン系樹脂組成物を提供するために、特許文献４では、特定の要件を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を含有するポリプロピレン樹脂９３〜５０重量％と、炭素数４〜１２のα−オレフィンとエチレンとを含有し、密度が０．８５０〜０．８７０ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲが０．０５〜１ｇ／１０分であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム１〜２５重量％と、炭素数４〜１２のα−オレフィンとエチレンとを含有し、密度が０．８５０〜０．８７０ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲが２〜２０ｇ／１０分であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム１〜２５重量％と、無機充填剤５〜２５重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物が、また、特許文献５では、特定の要件を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体、または、前記ブロック共重合体と結晶性プロピレン単独重合体とを含有する重合体混合物であるポリプロピレン樹脂９４〜５０重量％と、炭素数４〜１２のα−オレフィンとエチレンとを含有し、密度が０．８５０〜０．８７０ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲが０．０５〜１ｇ／１０分であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム１〜２５重量％と、無機充填剤５〜２５重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物が、開示されている。
さらに、特許文献６には、物性バランス、ウェルド外観さらにはフローマーク外観に優れるとともに、経済性にも富んだプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の提供するために、（Ａ）チーグラー系触媒を用いて重合される、結晶性プロピレン重合体成分とプロピレン・エチレン共重合体成分からなり、所定特性を満たすプロピレン系ブロック共重合体（Ｉ）３０〜９７重量％、（Ｂ）エラストマー１〜４０重量％、（Ｃ）メタロセン系触媒を用いて重合される、所定特性を満たすプロピレン系ブロック共重合体（ＩＩ）１〜１５重量％および（Ｄ）無機フィラー１〜４５重量％を含有することを特徴とするプロピレン系樹脂組成物が開示されている。

【0005】

しかしながら、これらの上記ポリプロピレン系樹脂組成物は、物性バランスの向上や、ウェルド外観、フローマーク外観の向上がある程度達成されているものの、成形体の大型化やデザインの複雑化、薄肉化が益々進むに連れ、これらの性能の総合的バランスを高い水準で発現するには、未だ不充分であり、より一層の物性バランス、ウェルド外観とフローマーク外観に優れるポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体が求められている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開２０１１−０５７７８９号公報

【特許文献2】特開２００８−０１９３４６号公報

【特許文献3】特開２００８−０１３７５７号公報

【特許文献4】特開２００６−１９３６４３号公報

【特許文献5】特開２００６−１９３６４４号公報

【特許文献6】特開２００９−２４２５０９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、物性バランス、ウェルド外観とフローマーク外観に優れるポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明者らは、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなる特定性状・性能を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（成分Ａ−１）と、この成分Ａ−１とは異なる、プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなる特定性状・性能を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（成分Ａ−２）とが特定の割合でなるポリプロピレン系樹脂（成分Ａ）に、エラストマー（成分Ｂ）を特定割合で配合したところ、物性バランスに優れ、また、射出成形の際には、ウェルド外観とフローマーク外観に優れることを見出し、これらの知見に基づき、本発明を完成するに至った。

【0009】

すなわち、本発明の第１の発明によれば、プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなり、且つ下記要件（１）〜（３）を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）６０〜９７重量％と、プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなり、且つ下記要件（４）〜（６）を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）３〜４０重量％とからなるポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、エチレン系エラストマー（Ｂ）１〜１００重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
要件（１）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３０〜４００ｇ／１０分である。
要件（２）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が５〜３４重量％である。
要件（３）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が１〜４ｄｌ／ｇである。
要件（４）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１〜５０ｇ／１０分である。
要件（５）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が３５〜６５重量％である。
要件（６）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が４〜７ｄｌ／ｇである。

【0010】

また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、さらに、プロピレン単独重合体部およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部からなり、且つ下記要件（７）〜（９）を満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）１〜１００重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
要件（７）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１００〜４００ｇ／１０分である。
要件（８）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が５〜２０重量％である。
要件（９）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が７〜１２ｄｌ／ｇである。

【0011】

また、本発明の第３の発明によれば、第１又は２の発明において、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、さらに、無機フィラー（Ｃ）１〜１００重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。

【0012】

さらに、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなることを特徴とする成形体が提供される。

【発明の効果】

【0013】

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上記の構成により、物性バランスに優れ、また、射出成形の際には、ウェルド外観とフローマーク外観に優れるという顕著な効果を奏する。そして、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、射出圧縮成形や射出成形用に好適であるので、それから所望とする形状と物性を有する成形物を容易に製造することができる。

【発明を実施するための形態】

【0014】

本発明は、特定の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と、特定の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）とからなるポリプロピレン系樹脂（Ａ）に、或いは、所望により、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に加えて、さらに、特定の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）に、エラストマー（Ｂ）を特定量含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物およびそれを用いてなる成形体である。
以下、ポリプロピレン系樹脂組成物の各構成成分、およびその成形体などについて、項目毎に、詳細に説明する。

【0015】

Ｉ．ポリプロピレン系樹脂組成物の各構成成分
１．結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、プロピレン単独重合体部と、エチレン・プロピレンランダム共重合体部からなる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、下記要件（１）〜（３）を満足し、さらに、好ましくは下記の特性（ｉ）〜（ｉｉ）を有して、ポリプロピレン系樹脂組成物において、高度の成形性（高流動性）や、衝撃強度を中心とした高い物性バランスを発現する特徴を有する。
要件（１）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３０〜４００ｇ／１０分である。
要件（２）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が５〜３４重量％である。
要件（３）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が１〜４ｄｌ／ｇである。
特性（ｉ）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量が２０〜５０重量％である。
特性（ｉｉ）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２０〜２００ｇ／１０分である。

【0016】

（１）製造
本発明で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の製造は、高立体規則性触媒を用いて重合する方法が好ましく用いられる。重合方法としては、従来公知の方法がいずれも採用できる。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、プロピレン単独重合体部とエチレン・プロピレンランダム共重合体部との反応混合物である。これは、結晶性プロピレン重合体部分であるプロピレン単独重合体部の重合（前段）と、この後に続く、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合（後段）の製造工程により得られる。
プロピレン単独重合体部は、水素共存下、１段又は２段以上（各段の反応条件は同一又は異なる）の重合工程で製造され、エチレン・プロピレンランダム共重合体部も、１段又は２段以上（各段の反応条件は同一又は異なる）の重合工程で製造される。そのため、本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体の全製造工程は、少なくとも２段の逐次の多段重合工程となる。

【0017】

上記重合に用いられる触媒としては、特に限定されるものではなく、公知の触媒が使用可能である。例えば、チタン化合物と有機アルミニウムを組み合わせた、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒、あるいは、メタロセン触媒（例えば、特開平５−２９５０２２号公報参照。）が使用できる。チーグラー・ナッタ触媒は、チタン化合物として有機アルミニウム等で還元して得られた三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物を電子供与性化合物で処理し更に活性化したもの（例えば、特開昭４７−３４４７８号公報、特開昭５８−２３８０６号公報、特開昭６３−１４６９０６号公報参照。）、塩化マグネシウム等の担体に四塩化チタンを担持させることにより得られるいわゆる担持型触媒（例えば、特開昭５８−１５７８０８号公報、特開昭５８−８３００６号公報、特開昭５８−５３１０号公報、特開昭６１−２１８６０６号公報参照。）等が含まれる。
また、助触媒として使用される有機アルミニウム化合物としては、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミニウムクロライドなどのアルキルアルミニウムハライド、ジエチルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムエトキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシド、メチルアルモキサン、テトラブチルアルモキサンなどのアルモキサン、メチルボロン酸ジブチル、リチウムアルミニウムテトラエチルなどの複合有機アルミニウム化合物などが挙げられる。また、これらを２種類以上混合して使用することも可能である。
また、上述の触媒には、立体規則性改良や粒子性状制御、可溶性成分の制御、分子量分布の制御等を目的とする各種重合添加剤を使用することができる。例えば、ジフェニルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルメチルジメトキシシランなどの有機ケイ素化合物、酢酸エチル、安息香酸ブチル、ｐ−トルイル酸メチル、ジブチルフタレートなどのエステル類、アセトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類、ジエチルエーテルなどのエーテル類、安息香酸、プロピオン酸などの有機酸類、エタノール、ブタノールなどのアルコール類等の電子供与性化合物を挙げることができる。

【0018】

重合形式としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ベンゼン若しくはトルエン等の不活性炭化水素を重合溶媒として用いるスラリー重合、プロピレン自体を重合溶媒とするバルク重合、また、原料のプロピレンを気相状態下で重合する気相重合が可能である。また、いずれの重合形式を組み合わせて行うことも可能である。例えば、プロピレン単独重合体部をバルク重合で行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部を気相重合で行う方法や、プロピレン単独重合体部をバルク重合、続いて気相重合で行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部は、気相重合で行う方法などが挙げられる。
また、重合形式として、回分式、連続式、半回分式のいずれによってもよい。

【0019】

さらに、重合用の反応器としては、特に形状、構造を問わないが、スラリー重合、バルク重合で一般に用いられる攪拌機付き槽や、チューブ型反応器、気相重合に一般に用いられる流動床反応器、攪拌羽根を有する横型反応器などが挙げられる。
気相重合においては、プロピレン単独重合体部の重合工程は、プロピレン、連鎖移動剤として水素を供給して、前記触媒の存在下に、温度０〜１００℃、好ましくは３０〜９０℃、特に好ましくは４０〜８０℃、プロピレンの分圧０．６〜４．２ＭＰａ、好ましくは１．０〜３．５ＭＰａ、特に好ましくは１．５〜３．０ＭＰａ、滞留時間は０．５〜１０時間で行う。プロピレン単独重合体部には、本発明の効果を損なわない範囲で、プロピレン以外のα−オレフィン、例えばα−オレフィンがエチレンの場合は７重量％以下のエチレンが共重合されていても構わない。
本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン単独重合体部のＭＦＲは、３０〜４００ｇ／１０分の範囲としており、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素は、水素／プロピレン比で５×１０^−３〜０．２で行う。

【0020】

結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）を製造する際は、引き続いて、即ち前段重合工程で製造されたプロピレン単独重合体部の存在下、後段重合工程で、プロピレン、エチレンと水素を供給して、前記触媒（前記プロピレン単独重合体部の製造に使用した当該触媒）の存在下に０〜１００℃、好ましくは３０〜９０℃、特に好ましくは４０〜８０℃、プロピレン及びエチレンの分圧各０．１〜２．０ＭＰａ、好ましくは０．５〜２．０ＭＰａ、滞留時間は０．５〜１０時間の条件で、プロピレンとエチレンのランダム共重合を行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部を製造し、最終的な生成物として、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）を得る。エチレン・プロピレンランダム共重合体部には、本発明の効果を損なわない範囲でプロピレン、エチレン以外のα−オレフィンが共重合されていても構わない。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が比較的低いことを特徴とするため、プロセス、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素を比較的高い濃度に調整し、［η］をコントロールする必要がある。具体的には、水素／（プロピレン＋エチレン）比で、０．０１〜０．８で行う。また、エチレン・プロピレンランダム共重合体部（ゴム成分）中のエチレン含量を特定の範囲内に維持するため、後段のプロピレン濃度に対するエチレン濃度を調整する。
さらに、ゲル発生やベタツキを抑えるために、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の反応中あるいは反応前に、エタノールなどのアルコール類を添加することが望ましい。具体的には、アルコール類／有機アルミニウム化合物の比で、０．５〜３．０モル比の条件で行う。また、このアルコール類の添加量で結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合も、コントロールすることができる。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体は、各社から種々の市販品が上市されているので、これら市販品の物性を測定して、所望のものを用いることもできる。

【0021】

（２）要件（１）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、３０〜４００ｇ／１０分、好ましくは６０〜３００ｇ／１０分、さらに好ましくは１３０〜２５０ｇ／１０分である。ＭＦＲが３０ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）、成形外観（ウェルド外観とフローマーク外観）が低下し、４００ｇ／１０分を超えると、成形体の衝撃強度が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、プロピレン単独重合体部の重合工程において、水素／プロピレン比をコントロールすれば良い。

【0022】

（３）要件（２）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体全体に対する割合は、５〜３４重量％、好ましくは１０〜３０重量％、さらに好ましくは１５〜３０重量％である。ブロック共重合体全体に対する割合が５重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度が低下し、３４重量％を超えると、成形体の剛性や成形外観（ウェルド外観とフローマーク外観）が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体全体に対する割合を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、プロピレン単独重合体部の重合工程における圧力、温度、滞留時間、及びエチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合工程における圧力、温度、滞留時間、アルコール類／有機アルミニウム化合物のモル比を、コントロールすれば良い。

【0023】

（４）要件（３）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］は、１〜４ｄｌ／ｇであり、好ましくは２〜４ｄｌ／ｇである。固有粘度［η］が１ｄｌ／ｇ未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形外観（フローマーク外観）が低下し、一方、４ｄｌ／ｇを超えると、成形外観（ウェルド外観）が低下し、それぞれ不適である。なお、固有粘度［η］は、ウベローデ型粘度計を用いて測定する値である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合工程において、水素／（プロピレン＋エチレン）比をコントロールすれば良い。

【0024】

（５）その他の特性について
本発明で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、下記の特性を有していることが望ましい。
特性（ｉ）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量が２０〜５０重量％である。
特性（ｉｉ）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２０〜２００ｇ／１０分である。

【0025】

結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量は、好ましくは２０〜５０重量％、より好ましくは２５〜４５重量％、さらに好ましくは３０〜４０重量％である。エチレン含量が２０重量％未満、或いは、５０重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度が低下する傾向があり、それぞれ不適である。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好ましくは２０〜２００ｇ／１０分、より好ましくは４０〜１８０ｇ／１０分、さらに好ましくは６０〜１６０ｇ／１０分である。ブロック共重合体全体のＭＦＲが２０ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）、成形外観（ウェルド外観とフローマーク外観）が低下し、一方、２００ｇ／１０分を超えると、衝撃強度が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）全体のＭＦＲは、プロピレン単独重合体部のＭＦＲ、エチレン・プロピレンランダム共重合体部のＭＦＲや固有粘度、および結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合によって、決定される。本発明に使用される結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）では、これら３つの条件の内、２つの条件が、要件（１）及び要件（２）として規定されているので、残るエチレン・プロピレンランダム共重合体部のＭＦＲや固有粘度を適宜選択することにより、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）全体のＭＦＲを調整することができる。
なお、ＭＦＲ、エチレン含量、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の含量は、ＭＦＲ計、ＣＦＣ分別装置、フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定する値である。測定条件は実施例で後述する。

【0026】

（６）配合量比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と、次に記載する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）との合計、すなわち、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を１００重量％とすると、成分（Ａ−１）の配合割合は、６０〜９７重量％、好ましくは６５〜９５重量％、特に好ましくは７０〜９４重量％である。言い換えると、成分（Ａ−２）の配合割合は、３〜４０重量％、好ましくは５〜３５重量％、特に好ましくは６〜３０重量％である。成分（Ａ−１）の配合割合が、６０重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）や成形外観（ウェルド外観）が低下し、９７重量％を超えると、成形外観（フローマーク外観）が低下し、それぞれ不適である。
なお、成分（Ａ−１）は、前述の要件の範囲内であれば、二種以上併用してもよい。

【0027】

２．結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）は、プロピレン単独重合体部と、エチレン・プロピレンランダム共重合体部からなる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）は、下記要件（４）〜（６）を満足し、さらに、好ましくは下記の特性（ｉｉｉ）〜（ｉｖ）を有して、ポリプロピレン系樹脂組成物において、フローマーク外観やウェルド外観を中心とした良好な成形外観や衝撃強度を発現する特徴を有する。
要件（４）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１〜５０ｇ／１０分である。
要件（５）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が３５〜６５重量％である。
要件（６）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が４〜７ｄｌ／ｇである。
特性（ｉｉｉ）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量が２０〜５０重量％である。
特性（ｉｖ）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜４０ｇ／１０分である。

【0028】

（１）製造
本発明で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）の製造は、高立体規則性触媒を用いて重合する方法が好ましく用いられる。重合方法としては、従来公知の方法がいずれも採用できる。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）は、プロピレン単独重合体部とエチレン・プロピレンランダム共重合体部との反応混合物である。これは、結晶性プロピレン重合体部分であるプロピレン単独重合体部の重合（前段）と、この後に続く、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合（後段）の製造工程により得られる。

【0029】

上記重合に用いられる触媒としては、特に限定されるものではなく、公知の触媒が使用可能である。例えば、チタン化合物と有機アルミニウムを組み合わせた、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒、あるいは、メタロセン触媒（例えば、特開平５−２９５０２２号公報参照。）が使用できる。結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）は、比較的、エチレン・プロピレンランダム共重合体の分子量が高く、高粘度であることを特長とするため、一般的に重合時連鎖移動の少ないチーグラー・ナッタ触媒がより好ましい。チーグラー・ナッタ触媒は、チタン化合物として有機アルミニウム等で還元して得られた三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物を電子供与性化合物で処理し更に活性化したもの（例えば特開昭４７−３４４７８号公報、特開昭５８−２３８０６号公報、特開昭６３−１４６９０６号公報参照。）、塩化マグネシウム等の担体に四塩化チタンを担持させることにより得られるいわゆる担持型触媒（例えば、特開昭５８−１５７８０８号公報、特開昭５８−８３００６号公報、特開昭５８−５３１０号公報、特開昭６１−２１８６０６号公報参照。）等が含まれる。
また、助触媒として使用される有機アルミニウム化合物としては、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミニウムクロライドなどのアルキルアルミニウムハライド、ジエチルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムエトキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシド、メチルアルモキサン、テトラブチルアルモキサンなどのアルモキサン、メチルボロン酸ジブチル、リチウムアルミニウムテトラエチルなどの複合有機アルミニウム化合物などが挙げられる。また、これらを２種類以上混合して使用することも可能である。
また、上述の触媒には、立体規則性改良や粒子性状制御、可溶性成分の制御、分子量分布の制御等を目的とする各種重合添加剤を使用することができる。例えば、ジフェニルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルメチルジメトキシシランなどの有機ケイ素化合物、酢酸エチル、安息香酸ブチル、ｐ−トルイル酸メチル、ジブチルフタレートなどのエステル類、アセトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類、ジエチルエーテルなどのエーテル類、安息香酸、プロピオン酸などの有機酸類、エタノール、ブタノールなどのアルコール類等の電子供与性化合物を挙げることができる。

【0030】

重合形式としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ベンゼン若しくはトルエン等の不活性炭化水素を重合溶媒として用いるスラリー重合、プロピレン自体を重合溶媒とするバルク重合、また、原料のプロピレンを気相状態下で重合する気相重合が可能である。また、いずれの重合形式を組み合わせて行うことも可能である。例えば、プロピレン単独重合体部をバルク重合で行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部を気相重合で行う方法や、プロピレン単独重合体部をバルク重合、続いて気相重合で行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部は、気相重合で行う方法などが挙げられる。本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）は、プロピレン・エチレンランダム共重合体部の割合が高いことを特徴とするため、触媒活性をエチレン・プロピレンランダム共重合体部まで維持し易く、パウダー粒子からエチレン・プロピレンランダム共重合体部が溶出し難い気相重合で行うのが好ましい。

【0031】

また、重合形式として、回分式、連続式、半回分式のいずれによってもよい。
さらに、重合用の反応器としては、特に形状、構造を問わないが、スラリー重合、バルク重合で一般に用いられる攪拌機付き槽や、チューブ型反応器、気相重合に一般に用いられる流動床反応器、攪拌羽根を有する横型反応器などが挙げられる。
気相重合においては、プロピレン単独重合体部の重合工程は、プロピレン、連鎖移動剤として水素を供給して、前記触媒の存在下に、温度４０〜９０℃、プロピレンの分圧１．５〜３．０ＭＰａ、滞留時間は０．５〜６時間で行う。後段のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の製造に、触媒活性を維持させるため、低活性になるような条件が好ましく、具体的には、温度５０〜７０℃、プロピレンの分圧１．５〜１．８ＭＰａ、滞留時間２〜４時間で行うのが好ましい。プロピレン単独重合体部には、本発明の効果を損なわない範囲で、プロピレン以外のα−オレフィン、例えばα−オレフィンがエチレンの場合は７重量％以下のエチレンが共重合されていても構わない。
本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のプロピレン単独重合体部のＭＦＲは、１〜５０ｇ／１０分の範囲としており、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素は、水素／プロピレン比で１０^−３〜５×１０^−２４で行う。

【0032】

結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）を製造する際は、引き続いて、即ち前段重合工程で製造されたプロピレン単独重合体部の存在下、後段重合工程で、プロピレン、エチレンと水素を供給して、前記触媒（前記プロピレン単独重合体部の製造に使用した当該触媒）の存在下に、４０〜９０℃、好ましくは５０〜８０℃、プロピレン及びエチレンの分圧各０．１〜２．０ＭＰａ、好ましくは０．５〜２．０ＭＰａ、滞留時間は０．５〜６時間の条件で、プロピレンとエチレンのランダム共重合を行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部を製造し、最終的な生成物として、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）を得る。エチレン・プロピレンランダム共重合体部には、本発明の効果を損なわない範囲でプロピレン、エチレン以外のα−オレフィンが共重合されていても構わない。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）は、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が比較的高いことを特徴とするため、プロセス、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素を比較的低い濃度に調整し、［η］をコントロールする必要がある。具体的には、水素／（プロピレン＋エチレン）比で、１０^−４〜０．０１で行う。また、エチレン・プロピレンランダム共重合体部（ゴム成分）中のエチレン含量を特定の範囲内に維持するため、後段のプロピレン濃度に対するエチレン濃度を調整する。
さらに、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の反応中あるいは反応前に、エタノールなどのアルコール類を添加することが望ましい。結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）においては、プロピレン・エチレンランダム共重合体部の割合が高いことに特徴があるため、パウダー粒子からエチレン・プロピレンランダム共重合体部が溶出し、べたつきの問題や、先述したゲルが発生することが多い。アルコール類を一定量添加することで、このパウダーべたつきや、ゲルを抑制する効果があるため、なるべくアルコール類を多く装入し、パウダー性状、ゲルをコントロールする必要がある。具体的には、アルコール類／有機アルミニウム化合物の比で、０．５〜２．０モル比、好ましくは１．０〜１．５モル比の条件で行う。また、このアルコール類の添加量で結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合も、コントロールすることができる。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体は、各社から種々の市販品が上市されているので、これら市販品の物性を測定して、所望のものを用いることもできる。

【0033】

（２）要件（４）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のプロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、１〜５０ｇ／１０分、好ましくは１０〜４０ｇ／１０分、さらに好ましくは２０〜３０ｇ／１０分である。ＭＦＲが１ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（流動性）が低下し、５０ｇ／１０分を超えると、成形体の引張伸度が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のプロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、プロピレン単独重合体部の重合工程において、水素／プロピレン比をコントロールすれば良い。

【0034】

（３）要件（５）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体全体に対する割合は、３５〜６５重量％、好ましくは４０〜６０重量％、さらに好ましくは４５〜６０重量％である。ブロック共重合体全体に対する割合が３５重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度が低下し、６５重量％を超えると、成形体の剛性や成形性（流動性）が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体全体に対する割合を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、プロピレン単独重合体部の重合工程における圧力、温度、滞留時間、及びエチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合工程における圧力、温度、滞留時間、アルコール類／有機アルミニウム化合物のモル比をコントロールすれば良い。

【0035】

（４）要件（６）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］は、４〜７ｄｌ／ｇであり、好ましくは４〜６．５ｄｌ／ｇである。固有粘度［η］が４ｄｌ／ｇ未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形外観（フローマーク外観）が低下し、一方、７ｄｌ／ｇを超えると、成形外観（ウェルド外観）や成形性（流動性）が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合工程において、水素／（プロピレン＋エチレン）比をコントロールすれば良い。

【0036】

（５）その他の特性について
本発明で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）は、下記の特性を有していることが望ましい。
特性（ｉｉｉ）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量が２０〜５０重量％である。
特性（ｉｖ）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜４０ｇ／１０分である。

【0037】

結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量は、好ましくは２０〜５０重量％、より好ましくは２５〜５０重量％、さらに好ましくは３０〜５０重量％である。エチレン含量が２０重量％未満、或いは、５０重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度が低下する傾向があり、それぞれ不適である。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好ましくは０．５〜４０ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜３０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．７〜２０ｇ／１０分である。ブロック共重合体全体のＭＦＲが０．５ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）、成形外観（ウェルド外観とフローマーク外観）が低下し、一方、４０ｇ／１０分を超えると、引張伸度が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）全体のＭＦＲは、プロピレン単独重合体部のＭＦＲ、エチレン・プロピレンランダム共重合体部のＭＦＲや固有粘度、および結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合によって、決定される。本発明に使用される結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）では、これら３つの条件の内、２つの条件が、要件（４）及び要件（５）として規定されているので、残るエチレン・プロピレンランダム共重合体部のＭＦＲや固有粘度を適宜選択することにより、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）全体のＭＦＲを調整することができる。

【0038】

（６）配合量比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）と、前記の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）との合計、すなわち、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を１００重量％とすると、成分（Ａ−２）の配合割合は、３〜４０重量％、好ましくは５〜３５重量％、特に好ましくは６〜３０重量％である。言い換えると、成分（Ａ−１）の配合割合は、６０〜９７重量％、好ましくは６５〜９５重量％、特に好ましくは７０〜９４重量％である。成分（Ａ−２）の配合割合が、３重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形外観（フローマーク外観）が低下し、４０重量％を超えると、成形性（高流動性）や成形外観（ウェルド外観）が低下し、それぞれ不適である。
なお、成分（Ａ−２）は、前述の要件の範囲内であれば、二種以上併用してもよい。

【0039】

３．結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、所望により、用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）は、プロピレン単独重合体部と、エチレン・プロピレンランダム共重合体部からなる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）は、下記要件（７）〜（９）を満足し、さらに、好ましくは下記の特性（ｖ）〜（ｖｉ）を有して、ポリプロピレン系樹脂組成物において、高度の成形性（高流動性）や成形体の剛性、フローマーク外観を中心とした良好な成形外観を発現する特徴を有する。
要件（７）：プロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１００〜４００ｇ／１０分である。
要件（８）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合が５〜２０重量％である。
要件（９）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が７〜１２ｄｌ／ｇである。
特性（ｖ）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量が２０〜５０重量％である。
特性（ｖｉ）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が４０〜２００ｇ／１０分である。

【0040】

（１）製造
本発明で用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）の製造は、高立体規則性触媒を用いて重合する方法が好ましく用いられる。重合方法としては、従来公知の方法がいずれも採用できる。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）は、プロピレン単独重合体部とエチレン・プロピレンランダム共重合体部との反応混合物である。これは、結晶性プロピレン重合体部分であるプロピレン単独重合体部の重合（前段）と、この後に続く、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合（後段）の製造工程により得られる。

【0041】

上記重合に用いられる触媒としては、特に限定されるものではなく、公知の触媒が使用可能である。例えば、チタン化合物と有機アルミニウムを組み合わせた、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒、あるいは、メタロセン触媒（例えば、特開平５−２９５０２２号公報参照。）が使用できる。結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）は、エチレン・プロピレンランダム共重合体の分子量が高く、高粘度であることを特長とするため、一般的に重合時連鎖移動の少ないチーグラー・ナッタ触媒がより好ましい。
チーグラー・ナッタ触媒は、チタン化合物として有機アルミニウム等で還元して得られた三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物を電子供与性化合物で処理し更に活性化したもの（例えば特開昭４７−３４４７８号公報、特開昭５８−２３８０６号公報、特開昭６３−１４６９０６号公報参照。）、塩化マグネシウム等の担体に四塩化チタンを担持させることにより得られるいわゆる担持型触媒（例えば、特開昭５８−１５７８０８号公報、特開昭５８−８３００６号公報、特開昭５８−５３１０号公報、特開昭６１−２１８６０６号公報参照。）等が含まれる。
また、助触媒として使用される有機アルミニウム化合物としては、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミニウムクロライドなどのアルキルアルミニウムハライド、ジエチルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムエトキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシド、メチルアルモキサン、テトラブチルアルモキサンなどのアルモキサン、メチルボロン酸ジブチル、リチウムアルミニウムテトラエチルなどの複合有機アルミニウム化合物などが挙げられる。また、これらを２種類以上混合して使用することも可能である。
また、上述の触媒には、立体規則性改良や粒子性状制御、可溶性成分の制御、分子量分布の制御等を目的とする各種重合添加剤を使用することができる。例えば、ジフェニルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルメチルジメトキシシランなどの有機ケイ素化合物、酢酸エチル、安息香酸ブチル、ｐ−トルイル酸メチル、ジブチルフタレートなどのエステル類、アセトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類、ジエチルエーテルなどのエーテル類、安息香酸、プロピオン酸などの有機酸類、エタノール、ブタノールなどのアルコール類等の電子供与性化合物を挙げることができる。

【0042】

重合形式としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ベンゼン若しくはトルエン等の不活性炭化水素を重合溶媒として用いるスラリー重合、プロピレン自体を重合溶媒とするバルク重合、また、原料のプロピレンを気相状態下で重合する気相重合が可能である。また、いずれの重合形式を組み合わせて行うことも可能である。例えば、プロピレン単独重合体部をバルク重合で行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部を気相重合で行う方法や、プロピレン単独重合体部をバルク重合、続いて気相重合で行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部は、気相重合で行う方法などが挙げられる。本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）は、プロピレン単独重合体部のＭＦＲが高いことを特徴とするため、高水素濃度での運転が可能なスラリー重合、または気相重合で行うのが好ましい。

【0043】

また、重合形式として、回分式、連続式、半回分式のいずれによってもよい。
さらに、重合用の反応器としては、特に形状、構造を問わないが、スラリー重合、バルク重合で一般に用いられる攪拌機付き槽や、チューブ型反応器、気相重合に一般に用いられる流動床反応器、攪拌羽根を有する横型反応器などが挙げられる。
気相重合においては、プロピレン単独重合体部の重合工程は、プロピレン、連鎖移動剤として水素を供給して、前記触媒の存在下に、温度５０〜１００℃、好ましくは７０〜９０℃、プロピレンの分圧１．５〜３．０ＭＰａ、好ましくは１．５〜２．５ＭＰａの条件で、滞留時間は０．５〜６時間、好ましくは２〜４時間で行う。プロピレン単独重合体部には、本発明の効果を損なわない範囲で、プロピレン以外のα−オレフィン、例えばα−オレフィンがエチレンの場合は７重量％以下のエチレンが共重合されていても構わない。
本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）は、プロピレン単独重合体部のＭＦＲが高いことを特徴とするため、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素を比較的高い濃度に調整し、コントロールする必要がある。具体的には、水素／プロピレン比で０．０４〜０．２で行う。

【0044】

結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）を製造する際は、引き続いて、即ち前段重合工程で製造されたプロピレン単独重合体部の存在下、後段重合工程で、プロピレン、エチレンと水素を供給して、前記触媒（前記プロピレン単独重合体部の製造に使用した当該触媒）の存在下に、４０〜９０℃、好ましくは５０〜８０℃、プロピレン及びエチレンの分圧各０．１〜２．０ＭＰａ、好ましくは０．１〜１．５ＭＰａ、滞留時間は０．５〜６時間の条件で、プロピレンとエチレンのランダム共重合を行い、エチレン・プロピレンランダム共重合体部を製造し、最終的な生成物として、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）を得る。エチレン・プロピレンランダム共重合体部には、本発明の効果を損なわない範囲でプロピレン、エチレン以外のα−オレフィンが共重合されていても構わない。
また、本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）においては、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］が高いことを特徴とするため、プロセス、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素をなるべく低い濃度に調整し、［η］をコントロールする必要がある。具体的には、水素／（プロピレン＋エチレン）比で、１０^−５〜１０^−４で行う。また、エチレン・プロピレンランダム共重合体部（ゴム成分）中のエチレン含量を特定の範囲内に維持するため、後段のプロピレン濃度に対するエチレン濃度を調整する。
エチレン・プロピレンランダム共重合体部の反応中あるいは反応前に、エタノールなどのアルコール類を添加することが望ましい。本発明の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）においては、プロピレン単独重合体部とエチレン・プロピレンランダム共重合体部のＭＦＲ格差（粘度格差）が大きいことに特徴があるため、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の分散不良であるゲルが発生することが多い。アルコール類を一定量添加することで、このゲルを抑制する効果があるため、なるべくアルコール類を多く装入し、ゲルをコントロールする必要がある。具体的には、アルコール類／有機アルミニウム化合物の比で、０．５〜２．０モル比、好ましくは１．０〜１．５モル比の条件で行う。また、このアルコール類の添加量で結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）中のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合も、コントロールすることができる。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体は、各社から種々の市販品が上市されているので、これら市販品の物性を測定して、所望のものを用いることもできる。

【0045】

（２）要件（７）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）のプロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、１００〜４００ｇ／１０分、好ましくは１２０〜３５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１４０〜３００ｇ／１０分である。ＭＦＲが１００ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）、成形外観（ウェルド外観とフローマーク外観）が低下し、４００ｇ／１０分を超えると、成形体の衝撃強度が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）のプロピレン単独重合体部のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、プロピレン単独重合体部の重合工程において、水素／プロピレン比をコントロールすれば良い。

【0046】

（３）要件（８）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体全体に対する割合は、５〜２０重量％、好ましくは６〜２０重量％、さらに好ましくは７〜１５重量％である。ブロック共重合体全体に対する割合が５重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度が低下し、２０重量％を超えると、成形体の剛性や成形外観（ウェルド外観）が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体全体に対する割合を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、プロピレン単独重合体部の重合工程における圧力、温度、滞留時間、及びエチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合工程における圧力、温度、滞留時間、アルコール類／有機アルミニウム化合物のモル比をコントロールすれば良い。

【0047】

（４）要件（９）について
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］は、７〜１２ｄｌ／ｇであり、好ましくは７〜１０ｄｌ／ｇである。固有粘度［η］が７ｄｌ／ｇ未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形外観（フローマーク外観）が低下し、一方、１２ｄｌ／ｇを超えると、成形体の成形外観（ウェルド外観）が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］を上述規定の範囲にするためには、前記の通り、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の重合工程において、水素／（プロピレン＋エチレン）比をコントロールすれば良い。

【0048】

（５）その他の特性について
本発明で、所望により、用いられる結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）は、下記の特性を有していることが望ましい。
特性（ｖ）：エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量が２０〜５０重量％である。
特性（ｖｉ）：結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が４０〜２００ｇ／１０分である。

【0049】

結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量は、好ましくは２０〜５０重量％、より好ましくは２５〜５０重量％、さらに好ましくは３０〜５０重量％である。エチレン含量が２０重量％未満、或いは、５０重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度が低下する傾向があり、それぞれ不適である。
また、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好ましくは４０〜２００ｇ／１０分、より好ましくは６０〜２００ｇ／１０分、さらに好ましくは８０〜１９０ｇ／１０分である。ブロック共重合体全体のＭＦＲが４０ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）、成形外観（フローマーク外観）が低下し、一方、２００ｇ／１０分を超えると、衝撃強度が低下し、それぞれ不適である。
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）全体のＭＦＲは、プロピレン単独重合体部のＭＦＲ、エチレン・プロピレンランダム共重合体部のＭＦＲや固有粘度、および結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）のエチレン・プロピレンランダム共重合体部の割合によって、決定される。本発明に使用される結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）では、これら３つの条件の内、２つの条件が、要件（７）及び要件（８）として規定されているので、残るエチレン・プロピレンランダム共重合体部のＭＦＲや固有粘度を適宜選択することにより、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）全体のＭＦＲを調整することができる。

【0050】

（６）配合量比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−３）の配合割合は、前記の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）の合計、すなわち、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、１〜１００重量部、好ましくは５〜９５重量部、特に好ましくは１５〜９０重量部である。成分（Ａ−３）の配合割合が、１重量部未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）が低下し、一方、１００重量部を超えると、成形外観（ウェルド外観）が低下し、それぞれ不適である。
なお、成分（Ａ−３）は、前述の要件の範囲内であれば、二種以上併用してもよい。

【0051】

４．エラストマー（Ｂ）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、エラストマー（Ｂ）として、特に制限されないが、特にエチレン系エラストマー又はスチレン系エラストマーが好ましく用いられる。
エチレン系エラストマー又はスチレン系エラストマーの具体例としては、例えば、エチレン・プロピレン共重合エラストマー（ＥＰＲ）、エチレン・ブテン共重合エラストマー（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合エラストマー（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合エラストマー（ＥＯＲ）等のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー；エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体エラストマー、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重合体エラストマー、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体エラストマー等のエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマー（ＥＰＤＭ）；スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック体（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック体（ＳＩＳ）、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック体の水素添加物（ＳＥＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック体の水素添加物（ＳＥＰＳ）等のスチレン系エラストマー等が挙げられる。
なお、上記したスチレン・ブタジエン・スチレントリブロック体の水素添加物は、ポリマー主鎖をモノマー単位で見ると、スチレン−エチレン−ブテン−スチレンとなるので、通常、ＳＥＢＳと略称されるものである。
また、これらのエチレン系エラストマー又はスチレン系エラストマーは、２種類以上を混合して使用することができる。

【0052】

上記エチレン・α―オレフィン共重合体エラストマーは、各モノマーを触媒の存在下重合することにより製造される。触媒としては、ハロゲン化チタンのようなチタン化合物、アルキルアルミニウムーマグネシウム錯体、のような有機アルミニウムーマグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、又はアルキルアルミニウムクロリド等のいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ−９１／０４２５７号公報等に記載のメタロセン化合物触媒を使用することができる。
重合法としては、気相流動床、溶液法、スラリー法等の製造プロセスを適用して重合することができる。市販品を例示すれば、ジェイエスアール社製ＥＤシリーズ、三井化学社製タフマーＰシリーズ及びタフマーＡシリーズ、デュポンダウ社製エンゲージＥＧシリーズ、旭化成社製タフテックＨシリーズなどを挙げることができ、これらは、いずれも本発明において使用することができる。

【0053】

ここで、上記スチレン系エラストマーにおけるトリブロック共重合体の水素添加物（ＳＥＢＳ、ＳＥＰＳ）の製造法の概要を述べる。これらのトリブロック共重合体は、一般的なアニオンリビング重合法で製造することができ、逐次的にスチレン、ブタジエン、スチレンを重合しトリブロック体を製造した後に、水添する方法（ＳＥＢＳの製造法）と、スチレン−ブタジエンのジブロック共重合体をはじめに製造した後、カップリング剤を用いてトリブロック体に、水添する方法がある。また、ブタジエンの代わりにイソプレンを用いることによってスチレン−イソプレン−スチレントリブロック体の水素添加物（ＳＥＰＳ）も同様に製造することができる。

【0054】

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で用いるエチレン系エラストマー又はスチレン系エラストマーのＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定）は、０．５〜１５０ｇ／１０分が好ましく、より好ましくは０．７〜１５０ｇ／１０分、特に好ましくは０．７〜８０ｇ／１０分である。

【0055】

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、エラストマー（Ｂ）の配合割合は、前記の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）の合計、すなわち、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、１〜１００重量部、好ましくは５〜８０重量部、特に好ましくは１０〜６０重量部である。エラストマー（Ｂ）の配合割合が、１重量部未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度が低下し、一方、１００重量部を超えると、成形性（流動性）が低下し、それぞれ不適である。

【0056】

５．無機フィラー（Ｃ）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、必要に応じて、配合される無機フィラー（Ｃ）は、タルク、ワラストナイト、重質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、膠質炭酸カルシウム、硫酸バリウム、マイカ、ガラス繊維、ガラスバルーン、塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、チタン酸カリウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、カーボンファイバー、クレイ、有機化クレイ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛などが例として挙げられ、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性を中心とした物性バランスの向上や寸法安定性の向上などの目的で用いられる。これらの成分（Ｃ）は、表面処理されたものでもよく、また、二種以上併用してもよい。

【0057】

なかでもタルクが好ましく、タルクは、剛性の向上、成形体の寸法安定性およびその調整等に有効である。そのタルクは、平均粒径が１．５μｍ〜１５μｍのものが好ましく、２〜８μｍのものが特に好ましい。タルクの平均粒径が１．５μｍ未満であると凝集して成形体外観が低下し、１５μｍを超えると衝撃強度が低下するので好ましくない。
該タルクは、例えばタルク原石を衝撃式粉砕機やミクロンミル型粉砕機で粉砕して製造したり、更にジェットミルなどで粉砕した後、サイクロンやミクロンセパレータ等で分級調整する等の方法で製造する。

【0058】

タルクは、各種金属石鹸や界面活性剤などで化学的または物理的に表面処理したものでも良く、さらに、見かけ比容を２．５０ｍｌ／ｇ以下にしたいわゆる圧縮タルクを用いても良い。上記タルクの平均粒径は、レーザー回折散乱方式粒度分布計を用いて測定した値であり、測定装置としては、例えば、堀場製作所ＬＡ−９２０型が測定精度において優れているので好ましい。
タルクは、平均アスペクト比が４以上、特に５以上のものがより好ましい。該タルクのアスペクト比の測定は、顕微鏡等により測定された値より求められる。

【0059】

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で必要に応じて配合される無機フィラー（Ｃ）の配合割合は、前記の結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）の合計、すなわち、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、１〜１００重量部、好ましくは５〜８０重量部、特に好ましくは７〜６０重量部である。無機フィラー（Ｃ）の配合割合が、１重量部未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性が低下し、一方、１００重量部を超えると、成形性（流動性）が低下し、それぞれ不適である。

【0060】

６．付加成分
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、さらに必要に応じて、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、或いは更に性能の向上を図るために、上記成分（Ａ）〜（Ｃ）以外に、以下に示す任意の添加剤や配合材成分を配合することができる。
具体的には、帯電防止剤、滑剤、光安定剤、紫外線吸収剤、発泡剤、着色顔料、酸化防止剤、核剤、中和剤、金属不活性剤、抗菌剤、防黴剤、蛍光増白剤、難燃剤、分散剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、可塑剤、上記成分（Ａ）〜（Ｃ）以外のポリエチレン等の各種樹脂、各種有機フィラー等の配合材を挙げることができる。

【0061】

帯電防止剤、例えば、非イオン系、カチオン系などの帯電防止剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の帯電防止性の付与・向上に有効である。具体例としては、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、グリセリン脂肪酸エステル、アルキルジエタノールアミン、アルキルジエタノールアマイド、アルキルジエタノールアミンエステル、テトラアルキルアンモニウム塩等が挙げられる。

【0062】

滑剤、例えば、脂肪酸アミド系、炭化水素系などの滑剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体のスリップ性、耐傷付性の付与・向上に有効である。具体例としては、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ポリエチレンワックス等が挙げられる。

【0063】

光安定剤や紫外線吸収剤、例えばヒンダードアミン化合物、ベンゾエート化合物系、ベンゾトリアゾール系やベンゾフェノン系等は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の耐候性の付与・向上に有効である。
具体例としては、ヒンダードアミン化合物として、コハク酸ジメチルと１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンとの縮合物；テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；ビス−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルセバケート等が挙げられ、ベンゾエート系化合物系としては２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエート；ｎ−ヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等が挙げられ、ベンゾトリアゾール系としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール等が挙げられ、ベンゾフェノン系としては２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン等が挙げられる。

【0064】

発泡剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の軽量化や、剛性、寸法特性の向上等に有効である。具体的には、アゾジカルボンアミド、ベンゼンスルホニルヒドラジド、トルエンスルホニルヒドラジド、アゾジカルボン酸バリウム、ヒドラゾジカルボンアミド、炭酸ガス、窒素ガス、ブタン等が挙げられる。

【0065】

ＩＩ．ポリプロピレン系樹脂組成物の製造、成形
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上記成分（Ａ）〜（Ｃ）と付加成分を、上記配合割合で配合して、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダ−プラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて混練・造粒することによって製造する。

【0066】

この場合、各成分の分散を良好にすることができる混練・造粒方法を選択することが望ましく、通常は、二軸押出機を用いて混練・造粒する。この混練・造粒の際には、上記成分（Ａ）〜（Ｃ）と付加成分の配合物を同時に混練しても良く、また、性能向上を図るべく各成分を分割、例えば、先ず成分（Ａ）と成分（Ｂ）の一部または全部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒することもできる。

【0067】

ポリプロピレン系樹脂組成物の成形は、射出成形法（ガス射出成形も含む）または射出圧縮成形法（プレスインジェクション、ホットフロースタンピング成形、ガス射出圧縮成形も含む）にて、成形することによって、それらの成形体を得ることができる。
中でも、射出成形に用いて成形体とするのに適しているが、射出成形、射出圧縮成形技術と、いわゆる発泡成形技術や膨張成形技術との組合せで、所望の成形体を得ることもできる。
また、必要に応じて、中空成形、押出成形、圧縮（プレス）成形、発泡（膨張）成形、シート成形、熱成形、スタンピング成形、粉末成形など種々の成形方法にて、各成形体を得ることもできる。

【0068】

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の用途としては、自動車部品、テレビ等の家電機器製品の部品等を含む工業部品分野に於ける各種成形体、好ましくは自動車部品、例えばインストルメントパネル、ドアトリム、ピラー、バンパー、ドアプロテクター、サイドプロテクター、サイドモール等が挙げられ、とりわけバンパーなどの自動車外装部品成形体が好ましい用途である。

【実施例】

【0069】

本発明を実施例により、更に詳細に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。なお、実施例で用いた物性測定法及び用いた樹脂等は、以下の通りである。

【0070】

１．物性測定、評価方法、分析方法
（１）ＭＦＲ（メルトフローレート）：
ＪＩＳ Ｋ７２１０の条件Ｍ（試験温度：２３０℃、荷重：２．１６ｋｇ）に準拠して測定した。
（２）比重：
ＪＩＳ Ｋ７１１２に準拠して測定した。
（３）曲げ試験：
ＪＩＳ Ｋ７１７１に準拠し、測定温度２３℃で曲げ弾性率と強度を測定した。
（４）引張り試験：
ＪＩＳ Ｋ７１６１，２に準拠し、測定温度２３℃で降伏点応力、破断点応力と伸びを測定した。
（５）シャルピー衝撃強度（ノッチ付）：
ＪＩＳ Ｋ７１１１に準拠し、測定温度２３、−２０、−３０℃で測定した。
（６）デユロメータ硬度：
ＪＩＳ Ｋ７２１５に準拠して測定温度２３℃で測定した（Ｄスケール）。
（７）光沢度：
成形品表面の６０°鏡面光沢度をＪＩＳ Ｚ８７４１に規定された方法に基づき測定した。
（８）荷重たわみ温度（ＨＤＴ、単位：℃）：
ＪＩＳ Ｋ７１９１に準拠して、０．４５ＭＰａの荷重で測定した。

【0071】

（９）フローマーク外観：
型締め圧１７０トンの射出成形機で、短辺に幅２ｍｍのフィルムゲートをもつ金型を用いて、３５０ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍｔなる成形シートを成形温度２２０℃で射出成形する。フローマークの発生を目視で観察し、ゲートからフローマークが発生した部分までの距離を測定する。この場合、比較的大型の自動車部品なかでも外装部品分野で高い外観実用性に富むと判断できるレベルは２６０ｍｍ以上である。３５０ｍｍを超える場合は、さらなる大型の同部品分野に適用できると、判断される（フローマーク発生距離が長いほど、フローマーク外観は良好。）。
・判断基準（フローマーク発生距離）
◎：フローマーク発生距離が３５０ｍｍ以上、非常に良好。
○：フローマーク発生距離が２６０ｍｍ以上３５０ｍｍ未満、良好。
×：フローマーク発生距離が２６０ｍｍ未満、不良。

【0072】

（１０）ウェルド外観：
型締め圧１７０トンの射出成形機で、短辺の中央部（５０ｍｍ）に樹脂の流動を妨げる堰を設けた幅２ｍｍのフィルムゲートをもつ金型を用いて、３５０ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍｔなる成形シートを成形温度２２０℃で射出成形する。ウェルド長さは、上記金型用いて成形した時、堰以降に発生するウェルドを目視によりウェルドが判別できなくなるまでの長さを測定し、以下に示す基準で評価した（ウェルド消失距離が短いほど、ウェルド外観は良好。）。
・判断基準（ウェルド消失距離）
◎：ウェルド消失距離が１００ｍｍ未満、非常に良好。
○：ウェルド消失距離が１００ｍｍ以上１５０ｍｍ未満、良好。
×：ウェルド消失距離が１５０ｍｍ以上、不良

【0073】

（１１）エチレン・プロピレンランダム共重合体部量（比率）、エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量：
（ａ）使用する分析装置
（ａ−１）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ Ｔ−１００（以下、ＣＦＣと略す）
（ａ−２）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ−ＩＲ、パーキンエルマー社製 １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して代わりにＦＴ−ＩＲを接続し、このＦＴ−ＩＲを検出器として使用する。ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ−ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。ＦＴ−ＩＲに取り付けたフローセルは光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。
（ａ−３）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用する。

【0074】

（ｂ）ＣＦＣの測定条件
（ｂ−１）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（ｂ−２）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍＬ
（ｂ−３）注入量：０．４ｍＬ
（ｂ−４）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温する。
（ｂ−５）分別方法：
昇温溶出分別時の分別温度は４０、１００、１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別する。なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０〜１００℃で溶出する成分（フラクション２）、１００〜１４０℃で溶出する成分（フラクション３）の溶出割合（単位：重量％）を各々Ｗ_４０、Ｗ_１００、Ｗ_１４０と定義する。Ｗ_４０＋Ｗ_１００＋Ｗ_１４０＝１００である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ−ＩＲ分析装置へ自動輸送される。
（ｂ−６）溶出時溶媒流速：１ｍＬ／分

【0075】

（ｃ）ＦＴ−ＩＲの測定条件
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ−ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１〜３について、ＧＰＣ−ＩＲデータを採取する。
（ｃ−１）検出器：ＭＣＴ
（ｃ−２）分解能：８ｃｍ^−１
（ｃ−３）測定間隔：０．２分（１２秒）
（ｃ−４）一測定当たりの積算回数：１５回

【0076】

（ｄ）測定結果の後処理と解析
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ−ＩＲによって得られる２９４５ｃｍ^−１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求める。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が１００％となるように規格化する。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー（株）製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．４ｍＬ注入して較正曲線を作成する。較正曲線は最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。分子量への換算は森定雄著「サイズ排除クロマトグラフィー」（共立出版）を参考に汎用較正曲線を用いる。その際使用する粘度式（［η］＝Ｋ×Ｍα）には以下の数値を用いる。
（ｄ−１）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
Ｋ＝０．０００１３８、α＝０．７０
（ｄ−２）プロピレン−エチレンブロック共重合体のサンプル測定時
Ｋ＝０．０００１０３、α＝０．７８
各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＦＴ−ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ^−１の吸光度と２９２７ｃｍ^−１の吸光度との比を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや^１３Ｃ−ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が既知となっているエチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用して予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（重量％）に換算して求める。

【0077】

（ｅ）エチレン・プロピレンランダム共重合体部の比率（Ｗｃ）
本発明における結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体中、エチレン・プロピレンランダム共重合体部（以下、エチレン・プロピレン共重合体部と記載することもある。）の比率（Ｗｃ）は、下記式（Ｉ）で理論上は定義され、以下のような手順で求められる。
Ｗｃ（重量％）＝Ｗ_４０×Ａ_４０／Ｂ_４０＋Ｗ_１００×Ａ_１００／Ｂ_１００ …（Ｉ）
式（Ｉ）中、Ｗ_４０、Ｗ_１００は、上述した各フラクションでの溶出割合（単位：重量％）であり、Ａ_４０、Ａ_１００は、Ｗ_４０、Ｗ_１００に対応する各フラククションにおける実測定の平均エチレン含有量（単位：重量％）であり、Ｂ_４０、Ｂ_１００は、各フラクションに含まれるエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含有量（単位：重量％）である。
Ａ_４０、Ａ_１００、Ｂ_４０、Ｂ_１００の求め方は後述する。

【0078】

（Ｉ）式の意味は、以下の通りである。すなわち、（Ｉ）式右辺の第一項はフラクション１（４０℃に可溶な部分）に含まれるエチレン・プロピレンランダム共重合体部の量を算出する項である。フラクション１がエチレン・プロピレンランダム共重合体部のみを含み、プロピレン単独重合体部を含まない場合には、Ｗ_４０がそのまま全体の中に占めるフラクション１由来のエチレン・プロピレンランダム共重合体部含有量に寄与するが、フラクション１にはエチレン・プロピレンランダム共重合体部由来の成分のほかに少量のプロピレン単独重合体部由来の成分（極端に分子量の低い成分及びアタクチックポリプロピレン）も含まれるため、その部分を補正する必要がある。そこでＷ_４０にＡ_４０／Ｂ_４０を乗ずることにより、フラクション１のうち、エチレン・プロピレンランダム共重合体部由来の量を算出する。例えば、フラクション１の平均エチレン含有量（Ａ_４０）が３０重量％であり、フラクション１に含まれるエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含有量（Ｂ_４０）が４０重量％である場合、フラクション１の３０／４０＝３／４（即ち７５重量％）はエチレン・プロピレンランダム共重合体部由来、１／４はプロピレン単独重合体部由来ということになる。このように右辺第一項でＡ４０／Ｂ４０を乗ずる操作は、フラクション１の重量％（Ｗ_４０）からエチレン・プロピレンランダム共重合体部の寄与を算出することを意味する。右辺第二項も同様であり、各々のフラクションについて、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の寄与を算出して加え合わせたものがエチレン・プロピレンランダム共重合体部含有量となる。

【0079】

（ｅ−１）上述したように、ＣＦＣ測定により得られるフラクション１〜２に対応する平均エチレン含有量をそれぞれＡ_４０、Ａ_１００とする（単位はいずれも重量％である）。平均エチレン含有量の求め方は後述する。

【0080】

（ｅ−２）フラクション１の微分分子量分布曲線におけるピーク位置に相当するエチレン含有量をＢ_４０とする（単位は重量％である）。フラクション２については、ゴム部分が４０℃ですべて溶出してしまうと考えられ、同様の定義で規定することができないので、本発明では実質的にＢ_１００＝１００と定義する。Ｂ_４０、Ｂ_１００は各フラクションに含まれるエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含有量であるが、この値を分析的に求めることは実質的には不可能である。その理由はフラクションに混在するプロピレン単独重合体部とエチレン・プロピレンランダム共重合体部を完全に分離・分取する手段がないからである。種々のモデル試料を使用して検討を行った結果、Ｂ_４０はフラクション１の微分分子量分布曲線のピーク位置に相当するエチレン含有量を使用すると、材料物性の改良効果をうまく説明することができることがわかった。また、Ｂ_１００はエチレン連鎖由来の結晶性を持つこと、および、これらのフラクションに含まれるエチレン・プロピレンランダム共重合体部の量がフラクション１に含まれるエチレン・プロピレンランダム共重合体部の量に比べて相対的に少ないことの２点の理由により、１００と近似する方が、実態にも近く、計算上も殆ど誤差を生じない。そこでＢ_１００＝１００として解析を行うこととしている。

【0081】

（ｅ−３）上記の理由からエチレン・プロピレンランダム共重合体部の比率（Ｗｃ）を以下の式に従い、求める。
Ｗｃ（重量％）＝Ｗ_４０×Ａ_４０／Ｂ_４０＋Ｗ_１００×Ａ_１００／１００ …（ＩＩ）
つまり、（ＩＩ）式右辺の第一項であるＷ_４０×Ａ_４０／Ｂ_４０は、結晶性を持たないエチレン・プロピレンランダム共重合体部の含有量（重量％）を示し、第二項であるＷ_１００×Ａ_１００／１００は、結晶性を持つエチレン・プロピレンランダム共重合体部の含有量（重量％）を示す。
ここで、Ｂ_４０およびＣＦＣ測定により得られる各フラクション１および２の平均エチレン含有量Ａ_４０、Ａ_１００は、次のようにして求める。
微分分子量分布曲線のピーク位置に対応するエチレン含有量がＢ_４０となる。また、測定時にデータポイントとして取り込まれる、各データポイント毎の重量割合と各データポイント毎のエチレン含有量の積の総和がフラクション１の平均エチレン含有量Ａ_４０となる。フラクション２の平均エチレン含有量Ａ_１００も同様に求める。

【0082】

なお、上記３種類の分別温度を設定した意義は次の通りである。本発明のＣＦＣ分析においては、４０℃とは結晶性を持たないポリマー（例えば、エチレン・プロピレンランダム共重合体部の大部分、もしくはプロピレン単独重合体部の中でも極端に分子量の低い成分およびアタクチックな成分）のみを分別するのに必要十分な温度条件である意義を有する。１００℃とは、４０℃では不溶であるが１００℃では可溶となる成分（例えば、エチレン・プロピレンランダム共重合体部中、エチレン及び／またはプロピレンの連鎖に起因して結晶性を有する成分、および結晶性の低いプロピレン単独重合体部）のみを溶出させるのに必要十分な温度である。１４０℃とは、１００℃では不溶であるが１４０℃では可溶となる成分（例えば、プロピレン単独重合体部中、特に結晶性の高い成分、およびエチレン・プロピレンランダム共重合体部中の極端に分子量が高くかつ極めて高いエチレン結晶性を有する成分）のみを溶出させ、かつ分析に使用する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体の全量を回収するのに必要十分な温度である。なお、Ｗ_１４０にはエチレン・プロピレン共重合体は全く含まれないか、存在しても極めて少量であり実質的には無視できることからエチレン・プロピレンランダム共重合体部の比率やエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含有量の計算からは排除する。

【0083】

（ｆ）エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含有量
本発明における結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体のエチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含有量は、上述で説明した値を用い、次式から求められる。
エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含有量（重量％）＝（Ｗ_４０×Ａ_４０＋Ｗ_１００×Ａ_１００）／Ｗｃ
但し、Ｗｃは先に求めたエチレン・プロピレンランダム共重合体部の比率（重量％）である。

【0084】

（１２）エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}：
本発明におけるエチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}は、次の様に求められる。
まず、プロピレン単独重合体部の重合終了後、一部を重合槽よりサンプリングし、該プロピレン単独重合体部の固有粘度［η］_ｈｏｍｏを測定する。次に、プロピレン単独重合体部を重合した後、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を重合して得られた最終重合物（Ｆ）の固有粘度［η］_Ｆを測定する。この測定は、ウベローデ型粘度計を用いてデカリンを溶媒として温度１３５℃で行う。［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}は、以下の関係から求める。
［η］_Ｆ＝（１００−Ｗｃ）／１００×［η］_ｈｏｍｏ＋Ｗｃ／１００×［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}

【0085】

２．材料
（１）成分（Ａ−１）
・成分（Ａ−１ａ）：
日本ポリプロ社製、「ノバテック」から、次の特性を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を使用した。
・全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：７５ｇ／１０分
・プロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：２６０ｇ／１０分
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量：４０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体（Ａ−１ａ）全体に対する割合：２０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］ _{ｃｏｐｏｌｙ}：３．２ｄｌ／ｇ
・成分（Ａ−１ｂ）：
日本ポリプロ社製、「ノバテック」から、次の特性を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を使用した。
・全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：１００ｇ／１０分
・プロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：３２０ｇ／１０分
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量：４０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体（Ａ−１ｂ）全体に対する割合：２０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］ _{ｃｏｐｏｌｙ}：２．６ｄｌ／ｇ

【0086】

（２）成分（Ａ−２）
・成分（Ａ−２ａ）：
日本ポリプロ社製、「ニューコン」から、次の特性を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を使用した。
・全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：０．８ｇ／１０分
・プロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：２０ｇ／１０分
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量：４０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体（Ａ−２ａ）全体に対する割合：５４ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］ _{ｃｏｐｏｌｙ}：５．０ｄｌ／ｇ

【0087】

（３）成分（Ａ−３）
・成分（Ａ−３ａ）：
日本ポリプロ社製、「ノバテック」から、次の特性を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を使用した。
・全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：１１５ｇ／１０分
・プロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：２５０ｇ／１０分
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量：３０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体（Ａ−１ａ）全体に対する割合：１０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}：７．０ｄｌ／ｇ
・成分（Ａ−３ｂ）：
日本ポリプロ社製、「ノバテック」から、次の特性を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を使用した。
・全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：１６０ｇ／１０分
・プロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：３５０ｇ／１０分
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量：３０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体（Ａ−３ｂ）全体に対する割合：１０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}：１０ｄｌ／ｇ
・成分（Ａ−３ｃ）：
日本ポリプロ社製、「ノバテック」から、次の特性を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を使用した。
・全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：６５ｇ／１０分
・プロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：１５０ｇ／１０分
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のエチレン含量：４０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部のブロック共重合体（Ａ−３ｃ）全体に対する割合：１０ｗｔ％
・エチレン・プロピレンランダム共重合体部の固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}：９．０ｄｌ／ｇ

【0088】

（４）成分（Ｂ）：エラストマー
・成分（Ｂ−１）：ＤＯＷ社製ＥＢＲ ＥＮＲ７４６７、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：２．０ｇ／１０分
・成分（Ｂ−２）：三井化学社製ＥＢＲ Ａ０５５０Ｓ、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：１．０ｇ／１０分

【0089】

（５）成分（Ｃ）：無機フィラー
（Ｃ−１）：日本タルク社製タルクＰ−６、平均粒径：４．０μｍ

【0090】

［実施例１〜４］
各成分（Ａ）〜（Ｃ）を表１に示す割合で配合し、下記の条件で造粒し、成形したものについて性能評価を行った。尚、成分（Ａ−３ａ）、（Ａ−３ｂ）、（Ａ−３ｃ）、（Ｂ−１）、（Ｂ−２）及び（Ｃ−１）の使用量は、成分（Ａ−１ａ）、（Ａ−１ｂ）及び（Ａ−２ａ）の合計１００重量部に対する重量部である。それらの評価結果を表１に示す。

【0091】

（１）添加剤配合
（ａ）酸化防止剤：テトラキス｛メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝メタン０．１重量部、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト０．０５重量部、ステアリン酸カルシウム０．０５重量部

【0092】

（２）造粒
（ａ）押出機：神戸製鋼所社製ＫＣＭ５０型二軸混練押出機
（ｂ）混練温度：２００℃

【0093】

（３）成形
原料ペレットを、以下の様に射出成形し、評価した。
（ａ）物性：
成形機：東芝機械社製、射出成形機ＩＳ８０Ｇ、
成形条件：成形温度＝２００℃、金型温度＝４０℃、射出圧力＝６０ＭＰａ
（ｂ）成形外観：
成形機：東芝機械社製、射出成形機ＩＳ１７０
成形条件：成形温度＝２２０℃、金型温度＝４０℃、射出圧力＝８０ＭＰａ

【0094】

［比較例１〜３］
各成分（Ａ）〜（Ｃ）を表１に示す割合で配合し、実施例１〜４と同様に、造粒、成形および評価を行なった。それらの評価結果を表１に示す。

【0095】

【表1】

【0096】

表１に示すように、本発明の必須構成要件における各規定を満たす、実施例１〜４に示す組成を持ったポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体は、何れも良好な成形性（高流動性）を有する上、さらに、成形外観（フローマーク外観、ウェルド外観）、および物性バランスを有し、工業部品部材、例えばインストルメントパネル、ドアトリム、ピラー、バンパー、ドアプロテクター、サイドプロテクター、サイドモール等の自動車部品、とりわけバンパーなどの自動車外装部品等に適する性能を有していることが、明白になっている。

【0097】

一方、比較例１〜３に示す組成を持ったポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体は、これらの性能バランスが不良で見劣りしている。
例えば、比較例１、２において、樹脂組成物の成形性（ＭＦＲ：高流動性）は、実施例１とほゞ同じであるにもかかわらず、成形外観（フローマーク外観）に著しい差異が生じた。これは、成分（Ａ−２ａ）によるフローマーク外観向上が著しく、該成分が不可欠であることを示している。
また、比較例３において、成分（Ａ−２ａ）が実施例３よりも配合量が多いが、成形外観（ウェルド外観）が実施例３よりも不良の結果が得られた。これは、成分（Ａ−２ａ）の過剰添加は、成形外観（ウェルド外観）を悪化させることを示している。

【0098】

以上における、各実施例と各比較例の結果からして、本発明の構成と各要件の合理性と有意性が実証され、さらに本発明の従来技術に対する優位性も明らかにされている。

【産業上の利用可能性】

【0099】

本発明のポリプロピレン樹脂組成物およびその成形体は、良好な成形性（高流動性）、成形外観（ウェルド外観とフローマーク外観）、および物性バランスを有し、工業部品部材、例えばインストルメントパネル等の自動車部品、とりわけバンパーなどの自動車外装部品に適する性能を有している。