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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】5776137
(24)【登録日】2015年7月17日
(45)【発行日】2015年9月9日
(54)【発明の名称】一体化成形品の製造方法
(51)【国際特許分類】
B29C 45/14 20060101AFI20150820BHJP
B29C 43/18 20060101ALI20150820BHJP
B29C 69/02 20060101ALI20150820BHJP
B29K 105/12 20060101ALN20150820BHJP
【ＦＩ】
B29C45/14
B29C43/18
B29C69/02
B29K105:12
【請求項の数】27
【全頁数】34
(21)【出願番号】特願2010-69547(P2010-69547)
(22)【出願日】2010年3月25日
(65)【公開番号】特開2010-253938(P2010-253938A)
(43)【公開日】2010年11月11日
【審査請求日】2013年1月15日
(31)【優先権主張番号】特願2009-85471(P2009-85471)
(32)【優先日】2009年3月31日
(33)【優先権主張国】JP
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）平成２１年度 独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構 「サステナブルハイパーコンポジット技術の開発」、 産業技術力強化法第１９条の適用を受ける特許出願
(73)【特許権者】
【識別番号】000003159
【氏名又は名称】東レ株式会社
(72)【発明者】
【氏名】土谷 敦岐
(72)【発明者】
【氏名】佐々木 英晃
(72)【発明者】
【氏名】本間 雅登
【審査官】
増田 亮子
(56)【参考文献】
【文献】
国際公開第２００８／０１９９８１（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）
Ｂ２９Ｃ ４５／００−４５／８４
Ｂ２９Ｃ ４３／００−４３／５８
Ｂ２９Ｃ ６９／００−６９／０２
Ｂ２９Ｃ ７０／００−７０／８８
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
不連続の強化繊維と樹脂を有してなる基材を積層してプリフォームを作製する工程（Ｉ）、下記チャージ率が１００％より大きなプリフォームを金型に配置してプレス成形する工程（II）、工程（II）で得られた面状成形体を射出成形の金型にインサートした後に熱可塑性樹脂を射出成形して一体化する工程（III）を有してなる一体化成形品の製造方法。
チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ総面積（ｍｍ２）
チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ総面積（ｍｍ２）
【請求項2】
前記基材の厚みが０．１〜０．４ｍｍである、請求項１に記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項3】
前記基材のボイド率が０〜５０％である、請求項１または２のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項4】
前記基材における強化繊維の数平均繊維長（Ｌｎ）が２〜２０ｍｍである、請求項１〜３のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項5】
前記プリフォームを作製する工程（Ｉ）において、最外層に当たる基材の繊維体積含有率（Ｖｆ）を、プリフォーム全体の繊維体積含有率（Ｖｆ）よりも高くなるように積層する、請求項１〜４のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項6】
さらに前記プリフォームを構成する基材の樹脂中に、該樹脂１００質量部に対して１〜２０質量部の難燃剤が含まれている、請求項１〜５のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項7】
前記プリフォームを作製する工程（Ｉ）において、最外層にさらにフィルム、布帛、または粉末から選択される１種以上を配置する、請求項１〜６のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項8】
前記プリフォームを作製する工程（Ｉ）において、最外層にさらに難燃性基材を配置する、請求項１〜６のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項9】
前記プリフォームを作製する工程（Ｉ）において、コア層として樹脂フィルム、シート、発泡体から選択される１種以上を配置する、請求項１〜８のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項10】
該面状成形体が少なくとも１つの屈曲部を有している、請求項１〜８のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項11】
前記面状成形体における屈曲部におけるＲ部の曲率半径が５ｍｍ以下である、請求項１０に記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項12】
前記面状成形体が屈曲部で区切られる３面から構成される頂点を有する、請求項１〜１１のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項13】
前記面状成形体が凹凸形状であり、基準面から、凹凸面との高さの差が３ｍｍ以上である、請求項１〜１２のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項14】
前記面状成形体の平均厚みＴが０．３〜３ｍｍである、請求項１〜１３のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項15】
前記面状成形体の厚みが変化しており、該厚みの変化の大きさが平均厚みＴに対し１０％以上である、請求項１〜１４のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項16】
前記面状成形体が厚み方向に貫通孔を有する、請求項１〜１５のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項17】
前記面状成形体における強化繊維の数平均繊維長Ｌｎが１〜１０ｍｍである、請求項１〜１６のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項18】
前記面状成形体の曲げ強度が実質的に等方性である、請求項１〜１７のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項19】
前記曲げ強度が４００〜１０００ＭＰａである、請求項１８に記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項20】
前記プレス成形が、プリフォームを予熱し、プレス金型で加圧、冷却を行うスタンピングプレス成形である、請求項１〜１９のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項21】
前記スタンピングプレス成形が、前記樹脂が熱可塑性樹脂である基材を積層せしめたプリフォームを、予め成形可能な温度まで加熱するに際し、該プリフォームを構成する熱可塑性樹脂の可塑化温度以上まで加熱し、かつ、該プリフォームの最外層の温度（Ａ）と、該プリフォームの厚み方向の中心の温度（Ｂ）の温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）が２０℃以上、１００℃以下の範囲内となる温度に加熱をする、請求項２０に記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項22】
前記プレス成形において、開放金型で加圧を行う、請求項１〜２１のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項23】
前記工程（II）の後に、工程（II）で得た端部の残存した面状成形体（端部残存面状成形体）の端部の切除を行う工程（II）−（ａ）を有し、該端部の切除を端部残存面状成形体の表面温度を６０℃以上にして行う、請求項１〜２２のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項24】
前記面状成形体と、前記射出成形した熱可塑性樹脂により形成された熱可塑性樹脂成形体から構成される一体化成形品の接合強度が５ＭＰａ以上である、請求項１〜２３のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項25】
前記射出成形体が、電波透過性を有する材料を射出成形して得られた成形体である、請求項１〜２４のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項26】
前記射出成形した熱可塑性樹脂により形成された熱可塑性樹脂成形体が、エッジ、フレーム、ボス、リブ、ヒンジ、マウントから選択されるいずれかの部位を形成する、請求項１〜２５のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【請求項27】
前記一体化成形品が、電気・電子機器、オフィスオートメーション機器、家電機器、医療機器、自動車部品、航空機部品または建材のいずれかの用途に用いられる一体化成形品である、請求項１〜２６のいずれかに記載の一体化成形品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、基材の繊維配向を維持するために流動を抑えてプレス成形した不連続な強化繊維と樹脂からなる成形体に、複雑形状の熱可塑性樹脂成形体を射出成形で一体化した複雑形状一体化成形品の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【0002】
強化繊維と樹脂からなる繊維強化樹脂成形体は、薄肉、軽量、高剛性、生産性、設計自由度（形状賦形性）に優れ、電気・電子機器用途、土木・建築用途、自動車用途等に広く使用されている。一般的にこれらの用途に使用される多くの部材は、屈曲部などの比較的単純な形状部分やボス、リブ、ヒンジ部などの高度に複雑な形状部分を有するため、前記繊維強化樹脂成形体をこれらの部材に適用する場合には、部材に応じた形状形成が可能である必要がある。また部材には高い力学特性と等方的な特性を有することが好ましい。
【0003】
射出成形は高度な複雑形状の形成が容易で、量産性に適した成形法ではあるが、強化繊維の繊維長が短く、射出成形時の流動により強化繊維の配向に異方性が生じるため、力学特性が低く、異方性を有する繊維強化樹脂成形体となる場合が多い。従って適用できる用途が限定されてしまう。
【0004】
そこで、例えば特許文献１には、ランダムに配向した不連続な強化繊維材と熱可塑性樹脂とを積層し、圧縮成形（プレス成形）して得た繊維強化熱可塑性樹脂成形体が開示されており、強化繊維を等方的に配向し、力学特性および等方性に優れる成形品に関する記載がなされている。しかし、圧縮成形（プレス成形）において成形体にボス、リブなどの高度な複雑形状を形成する場合、複雑形状部に強化繊維が上手く入り込まず樹脂リッチ部を生じる等の可能性が高く、高度な成形技術が必要なため、本技術のみではより複雑化した部材に対応することは困難である。
【0005】
特許文献２には、連続した強化繊維を用いた繊維強化プラスチックに複雑な形状を有する部品や構造体を単一の成形工程で量産性よく接合させる技術が開示されている。但し、連続した強化繊維で補強された繊維強化プラスチックは絞り形状、箱型などの形状賦形された成形品に使用することは難しく、三次元形状の形成には向いていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】国際公開第２００７／９７４３６号パンフレット
【特許文献2】特許第３９０６３１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
そこで本発明の課題は、かかる従来技術の問題点を解消し、複雑形状の成形性、力学的特性に優れ、かつ等方的な特性を有する一体化成形品を効率良く製造する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
上記課題を解決するために、本発明にかかる一体化成形の製造方法は、不連続の強化繊維と樹脂を有してなる基材を積層してプリフォームを作製する工程（Ｉ）、下記チャージ率が１００％より大きなプリフォームを金型に配置してプレス成形する工程（II）、工程（II）で得られた面状成形体を射出成形の金型にインサートした後に熱可塑性樹脂を射出成形して一体化する工程（III）を有することを特徴とする。チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ総面積（ｍｍ２）。
【0009】
また、本発明にかかる一体化成形の製造方法は、前記面状成形体の曲げ強度が実質的に等方性である、上記のような一体化成形品の製造方法を特徴とする。
【0010】
また、本発明にかかる一体化成形の製造方法は、前記射出成形した熱可塑性樹脂により形成された熱可塑性樹脂成形体が、エッジ、フレーム、ボス、リブ、ヒンジ、マウントから選択されるいずれかの部位を形成する、上記のような一体化成形品の製造方法を特徴とする。
【0011】
また、本発明にかかる一体化成形品の製造方法は、前記一体化成形品が、電気・電子機器、オフィスオートメーション機器、家電機器、医療機器、自動車部品、航空機部品または建材のいずれかの用途に用いられる一体化成形品である、上記のような一体化成形品の製造方法を特徴とする。【発明の効果】
【0012】
本発明によれば、不連続な強化繊維と樹脂から成る面状成形体を一次成形体とし、射出成形で熱可塑樹脂と一体化することにより、高い力学的特性および複雑形状を有する熱可塑性樹脂成形体を容易に得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【図1】一体化成形品の一例を示す模式図。
【図2】頂点の例を示す模式図。
【図3】一体化成形品の一例を示す模式図（貫通孔、厚みの連続的な変化あり）。
【図4】一体化成形品の一例を示す模式図。
【図5】一体化成形品の一例を示す模式図。
【図6】一体化成形品の一例を示す模式図。
【図7】一体化成形品の一例を示す模式図。
【図8】一体化成形品の一例を示す模式図。
【図9】接着強度評価試験片および引張治具。
【図10】切り込み入り炭素繊維プリプレグの一例を示す模式図。
【図11】一体化成形品の一例を示す模式図。
【図12-a】プリフォームにおける最外層の温度の計測点を示す模式図。
【図12-b】プリフォームの厚み方向の中心温度の計測点を示す模式図。
【発明を実施するための形態】
【0014】
以下に、本発明の望ましい実施の形態について説明する。
【0015】
本発明は、不連続の強化繊維と樹脂を有してなる基材を積層してプリフォームを作製する工程（Ｉ）、下記チャージ率が１００％より大きなプリフォームを金型に配置してプレス成形する工程（II）、工程（II）で得られた面状成形体を射出成形の金型にインサートした後に熱可塑性樹脂を射出成形して一体化する工程（III）を有してなる一体化成形品の製造方法である。チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ総面積（ｍｍ２）。
【0016】
まず、本発明に用いられる不連続の強化繊維と樹脂を有してなる基材について説明する。強化繊維の形態としては、特に制限されるものではないが、基材の賦形性を考慮して不連続な強化繊維であることが重要である。例えば不連続な強化繊維が束状および／または単繊維に分散された状態で強化繊維を一方向にひきそろえた形態や、不連続な強化繊維が束状および／または単繊維に分散された状態で強化繊維がランダムに配向した形態などが挙げられる。
【0017】
前記基材を積層してプリフォームを作製する際には、基材における強化繊維の配置が、不連続な強化繊維が束状および／または単繊維に分散された状態で、該強化繊維を一方向に引き揃えた形態である場合には、基材を積層する方向を層ごとにずらしながら積層することが積層体の強度の異方性を小さくする上で好ましい。
【0018】
さらに簡便に、積層の方向を厳密に考慮しなくても良いという観点からは、基材における強化繊維の配置が、不連続な強化繊維の束状および／または単繊維に分散された状態で、該強化繊維がランダムに配向した形態であることが好ましい。とりわけ、基材の均一性がより高まる観点からは不連続な強化繊維が単繊維に分散された状態でランダムに配向した形態であることがより好ましい。
【0019】
上記のように、不連続な強化繊維の束状および／または単繊維に分散された状態で、一方向に引き揃えた形態の基材を得る方法については、特に制限はないが、例えば、チョップドの形態を有する強化繊維を分散液中で開繊、分散し、有孔支持体上に分散液の流速に対して十分に速い速度で漉き上げたものに、樹脂を含浸複合して得る方法などが挙げられる。
【0020】
また、上記のように不連続な強化繊維が束状および／または単繊維がランダムに配向した形態の基材を得る方法については、特に制限はないが、例えば、（１）チョップドの形態を有する強化繊維束を気流ジェット下で開繊、分散し、その分散物をコンベアベルト上に集積させたものに、樹脂を含浸複合して得る方法、（２）チョップドの形態を有する強化繊維束と樹脂繊維を気流ジェット下で開繊、混合し、その混合物をコンベアベルト上に集積させたものをプレス成形して得る方法、（３）チョップドの形態を有する強化繊維を分散液中で開繊、分散し、有孔支持体上に抄紙したものに、樹脂を含浸複合して得る方法、（４）チョップドの形態を有する強化繊維と樹脂繊維を分散液中で開繊、混合し、有孔支持体上に抄紙したものをプレス成形して得る方法、（５）チョップドの形態を有する強化繊維をカード機により開繊、分散し、その分散物をコンベアベルト上に集積させたものに、樹脂を含浸複合して得る方法、および（６）チョップドの形態を有する強化繊維束と樹脂繊維をカード機により開繊、混合し、その混合物をコンベアベルト上に集積させたものをプレス成形して得る方法などが挙げられる。より好ましくは、強化繊維の開繊性に優れ、かつその強化繊維の繊維長を長く維持できる、（１）〜（４）の方法が用いられ、さらに好ましくは生産性の観点から、（３）または（４）の方法が用いられる。
【0021】
また、（１）または（２）の方法では、気流の流れを制御することで、強化繊維を単繊維状で均一に分散し、基材の等方性を向上しても良い。（３）または（４）の方法では、分散液量に対する強化繊維の濃度を下げたり、分散液を撹拌する撹拌翼を撹拌力の大きな形状としたり、撹拌翼の回転数を高くすることにより、強化繊維を単繊維状で均一に分散し、基材の等方性を向上しても良い。
【0022】
積層設計の自由度（積層数、積層方向）が増えることと、得られる成形品の薄肉性、軽量性の観点からは、基材の１層の厚みは０．１〜０．４ｍｍであることが好ましい。より好ましくは０．１〜０．３ｍｍである。基材の厚みは、基材面内において２点Ｘ、Ｙを直線距離ＸＹが最も長くなるように決定し、該直線ＸＹを１０等分した際の両端ＸＹを除く各分割点において基材の厚みを測定し、その平均値をもって基材の厚みとする。
【0023】
また、基材は成形時の樹脂の含浸不良を極力抑えるために、基材のボイド率が０〜５０％であることが好ましい。より好ましくは０〜３０％、さらに好ましくは０〜１０％である。基材のボイド率は、基材の断面を光学顕微鏡で観察し、ボイドの存在面積を観察基材の断面積で除して算出する。観察は１つの基材あたりｎ＝５とし、その平均値をボイド率とする。
【0024】
ここで、強化繊維が不連続とは、前記基材の全長または全幅に渡って強化繊維が連続していなければ、繊維長については特に制限はないが、基材における強化繊維の数平均繊維長（Ｌｎ）が２〜２０ｍｍのものが、強化繊維の補強効果を効率的に発現し、かつ基材に適度な賦形性を与えるうえで好ましい。より好ましくは数平均繊維長（Ｌｎ）が３〜１０ｍｍである。基材における強化繊維の数平均繊維長（Ｌｎ）は、基材から強化繊維を抽出し、無作為に４００本選び出し、その長さを１μｍ単位まで光学顕微鏡もしくは走査型電子顕微鏡にて測定して、次式により、その数平均繊維長（Ｌｎ）を算出することにより行う。・数平均繊維長（Ｌｎ）＝（ΣＬｉ）／４００
・Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１、２、３、・・・、４００）。
【0025】
強化繊維の抽出方法としては、基材の一部を切り出し、樹脂を溶解させる溶媒により十分溶解させた後、濾過などの公知の操作により強化繊維と分離することができる。樹脂を溶解する溶媒が無い場合は、基材の一部を切り出し、樹脂を加熱炉にて焼却除去して強化繊維を分離する手法を用いることができる。無作為に抽出する測定強化繊維本数を４００本以上とすれば、数平均繊維長（Ｌｎ）の値はほぼ変化がなくなる。
【0026】
基材に使用する強化繊維の種類としては、例えば、アルミニウム、黄銅、ステンレスなどの金属繊維や、ポリアクリロニトリル系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系の炭素繊維や、黒鉛繊維や、ガラスなどの絶縁性繊維や、アラミド、ＰＢＯ、ポリフェニレンスルフィド、ポリエステル、アクリル、ナイロン、ポリエチレンなどの有機繊維や、シリコンカーバイト、シリコンナイトライドなどの無機繊維が挙げられる。また、これらの繊維に表面処理が施されているものであってもよい。表面処理としては、導電体として金属の被着処理のほかに、カップリング剤による処理、サイジング剤による処理、添加剤の付着処理などがある。また、これらの強化繊維は１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。中でも、ＰＡＮ系、ピッチ系、レーヨン系などの炭素繊維が力学特性の向上、成形品の軽量化効果の観点から好ましく、得られる成形品の強度と弾性率とのバランスの観点から、ＰＡＮ系炭素繊維がさらに好ましい。
【0027】
次に、本発明の基材に用いられる樹脂について説明する。樹脂の種類としては特に制限はなく、以下に例示される熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂のいずれの樹脂も用いることができるが、力学特性や耐熱性の観点からは熱硬化性樹脂が好ましく用いられ、生産性やリサイクル性の観点からは熱可塑性樹脂が好ましく用いられる。
【0028】
熱硬化性樹脂としては、例えば不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール（レゾール型）樹脂、ユリア・メラミン樹脂、ポリイミド樹脂などを好ましく用いることができる。これらの共重合体、変性体、および／または、これらの２種以上をブレンドした樹脂などを適用しても良い。これらの中でも、特に、エポキシ樹脂は、成形体の力学特性や、耐熱性の観点から好ましい。エポキシ樹脂は、その優れた力学特性を発現するために、使用する樹脂の主成分として含まれるのが好ましく、具体的には、樹脂組成物当たり６０重量％以上含まれることが好ましい。
【0029】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、液晶ポリエステル等のポリエステルや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン等のポリオレフィンや、ポリオキシメチレン、ポリアミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン、ポリエーテルニトリル、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、液晶ポリマーなどの結晶性樹脂、スチレン系樹脂の他や、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンエーテル、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリレートなどの非晶性樹脂、その他、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系、およびアクリロニトリル系等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。とりわけ、耐熱性、難燃性、耐薬品性の観点からは、ＰＰＳ樹脂が、成形体外観、寸法安定性の観点からは、ポリカーボネート樹脂やスチレン系樹脂が、成形体の強度、耐衝撃性の観点からは、ポリアミド樹脂が、軽量性の観点からはポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィンおよびそれらの酸変性体がより好ましく用いられる。
【0030】
上記群に例示された熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で、エラストマーあるいはゴム成分などの耐衝撃性向上剤、他の充填材や添加剤を含有しても良い。これらの例としては、無機充填材、難燃剤、導電性付与剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、制振剤、抗菌剤、防虫剤、防臭剤、着色防止剤、熱安定剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、着色剤、顔料、染料、発泡剤、制泡剤、あるいは、カップリング剤が挙げられる。
【0031】
難燃剤としては、臭素化樹脂などのハロゲン系難燃剤、三酸化アンチモンや五酸化アンチモンなどのアンチモン系難燃剤、ポリリン酸アンモニウム、芳香族ホスフェートおよび赤燐などのリン系難燃剤、有ホウ酸金属塩、カルボン酸金属塩および芳香族スルホンイミド金属塩などの有機酸金属塩系難燃剤、硼酸亜鉛、亜鉛、酸化亜鉛およびジルコニウム化合物などの無機系難燃剤、シアヌル酸、イソシアヌル酸、メラミン、メラミンシアヌレート、メラミンホスフェートおよび窒素化グアニジンなどの窒素系難燃剤、ＰＴＦＥなどのフッ素系難燃剤、ポリオルガノシロキサンなどのシリコーン系難燃剤、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物系難燃剤などが挙げられる。とりわけ、用途が電気・電子機器、自動車、航空機などの場合には、難燃性が要求される場合があり、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、無機系難燃剤が好ましく添加される。
【0032】
上記難燃剤は、難燃効果の発現とともに、使用する樹脂の力学特性や成形時の樹脂流動性などと良好な特性バランスを保つために、樹脂１００質量部に対して難燃剤１〜２０質量部とすることが好ましい。より好ましくは１〜１５質量部である。
【0033】
本発明の基材の難燃性はＵＬ９４、Ｖ−２以上が好ましく、より好ましくはＶ−１以上、さらに好ましくはＶ−０である。
【0034】
次に一体化成形品の製造工程について詳細に説明する。
【0035】
基材を積層してプリフォームを作製する工程（Ｉ）では、基材の積層方法には特に制限はないが、得られる成形品の剛性を高める目的においては、最外層に当たる基材の繊維体積含有率（Ｖｆ）を、プリフォーム全体の繊維体積含有率（Ｖｆ）よりも高くなるように積層することが好ましい。また炭素繊維などの強化繊維では、一般的に樹脂よりも繊維の比重が大きいことから、成形品の軽量化のためには最外層以外の基材は極力繊維体積含有量（Ｖｆ）を小さくすることが好ましい。例えば最外層の基材の繊維体積含有率（Ｖｆ）を３０以上６０％以下とし、最外層以外の基材の繊維含有率（Ｖｆ）を１０％以上３０％未満とするなどである。
【0036】
さらに軽量化を目的とする場合には、前記プリフォームを作製する工程（Ｉ）において、コア層として樹脂フィルム、シート、発泡体から選択される１種以上を配置することが好ましい。樹脂フィルム、シート、発泡体に用いられる樹脂の種類には特に制限はないが、エポキシ、フェノール（レゾール型）、ユリア・メラミン、熱硬化性ウレタン、ポリイミド等、またこれらの共重合体、変性体、あるいは２種類以上ブレンドした熱硬化性樹脂のフィルムやシート、発泡体などを使用することができる。さらにポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等のポリオレフィンや、ポリアミド（ＰＡ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂を含む結晶性樹脂、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）などの非晶性樹脂、その他、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系、およびアクリロニトリル系等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる少なくとも１種を好ましい熱可塑性樹脂として採用することができる。より好ましくは、力学特性の観点から、ポリアミド（ＰＡ）が良く、耐熱性の観点から、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）が良く、経済性、軽量性の観点から、ポリプロピレン（ＰＰ）が良い。さらには、成形品の力学特性を確保するために、基材の樹脂と親和性の高いものをコア層に用いるか、基材との接合を高める接着層をコア層との間に介在させてプリフォームを作製することが好ましい。
【0037】
また、成形品の表面に高機能を持たせる目的で、最外層に当たる基材のさらに表面側にフィルム、布帛または粉末から選択される１種以上を積層することが好ましい。前記フィルム、布帛または粉末を構成する材料の種類には特に制限はないが、成形品に意匠性を付与する目的であれば、装飾・加飾フィルムを積層する、あるいは表面樹脂層を形成させて表面外観を高めるための樹脂不織布や樹脂粉末を積層させても良い。
【0038】
成形品を他の部材と接合させる目的であれば、接着用フィルム、接着用不織布を最外層に当たる基材のさらに表面側に積層し、成形品に接着用部位を形成することが好ましい。
【0039】
さらに、前記面状成形体を構成する樹脂と射出成形体を構成する樹脂が同種の熱可塑性樹脂（Ａ）であり、かつ面状成形体と射出成形体との接合部分には前記熱可塑性樹脂（Ａ）よりも融点または軟化点の低い同種の熱可塑性樹脂（Ｂ）が存在することが好ましい。特に熱可塑性樹脂（Ａ）に難燃剤などの添加剤を加えた場合には、熱可塑性樹脂（Ａ）を溶融させにくくなる場合が多く、上記構成とすることで面状成形体と射出成形体とを接合する際に、熱可塑性樹脂（Ｂ）が容易に溶融して面状成形体と射出成形体とを強固に一体化できる。ここで、「同種の」熱可塑性樹脂とは、熱可塑性樹脂を特徴づける構造、例えばポリアミド樹脂であればアミド結合を含む繰り返し単位、ポリエステル樹脂であればエステル結合を含む繰り返し単位、ポリカーボネート樹脂であればカーボネート結合を含む繰り返し単位、ポリプロピレン樹脂であればプロピレン繰り返し単位、を少なくとも熱可塑性樹脂の５０質量％以上含むものであり、かつそのような熱可塑性樹脂のなかでも熱可塑性樹脂のＳＰ値の差が２．５以内であることを意味する。ＳＰ値は、例えばＦｅｄｏｒｓの方法（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ａｎｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ，ｖｏｌ．１４，Ｎｏ．２，ｐ１４７（１９７４））により計算することができる。
【0040】
「同種」の熱可塑性樹脂の具体例として、ポリアミド樹脂の場合には、ポリアミド６、ポリアミド１１、ポリアミド１２、ポリアミド６６、ポリアミド６１０、ポリアミド６１２などの構造を５０質量％以上含むポリアミド、共重合ポリアミドが該当する。
【0041】
熱可塑性樹脂（Ｂ）は、面状成形体および射出成形体とは別に準備しておき、面状成形体と射出成形体との接合部に配置して一体化させて使用する場合や、面状成形体または射出成形体に予め一体化させておいて使用してもよい。熱可塑性樹脂（Ｂ）には、熱可塑性樹脂（Ａ）に同種の共重合成分を重合した樹脂、または熱可塑性樹脂（Ａ）に低分子量、低融点あるいは低粘度の添加剤を混合した樹脂が例示できる。具体的には、熱可塑性樹脂（Ａ）がポリアミド６の場合には、ポリアミド６６、ポリアミド６１０などの共重合成分を重合した樹脂や、熱可塑性樹脂（Ａ）がポリプロピレンの場合には、酸変性ポリプロピレンや低分子量のポリプロピレンワックスなどが挙げられる。
【0042】
成形品に熱伝導性や導電性を付与する目的からは、熱伝導性物質や導電性物質を配合したフィルム、布帛などを最外層に当たる基材のさらに表面側に積層することが好ましい。熱伝導性物質や導電性物質としては、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、金属粉末などが好ましい。
【0043】
成形品に難燃性を与えるためには、最外層にさらに難燃性基材を配置することが好ましい。難燃性基材の形態としては特に制限されないが、フィルムや不織布などのシート状の基材が取り扱い性の点では好ましい。前記難燃性基材を構成する材料としては、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）樹脂、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂およびフェノール系樹脂等からなる群から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。また、これら熱可塑性樹脂は、上述の熱可塑性樹脂の共重合体や変性体、および／または２種類以上ブレンドした樹脂などであってもよく、さらに用途等に応じ、本発明の目的を損なわない範囲で適宜、他の充填材や添加剤を含有しても良い。例えば、熱可塑性樹脂に、難燃性を高めるために難燃剤を添加する、あるいはフィルムや不織布を作製しやすくするために可塑剤を添加することができる。なかでも、難燃性、コストおよび繊維作製の簡便さから、ＰＡＳ樹脂、ＰＥＳ樹脂、ＰＥＩ樹脂およびフェノール系樹脂が好ましく用いられる。これらのうちＰＡＳ樹脂とは、繰返し単位として−（Ａｒ−Ｓ）−（但し、Ａｒはアリーレン基を表す。）で主として構成されたものであり、アリーレン基としては、例えば、ｐ−フェニレン基、ｍ−フェニレン基、ｏ−フェニレン基、置換フェニレン基、ｐ，ｐ' −ジフェニレンスルフォン基、ｐ，ｐ' −ビフェニレン基、ｐ，ｐ' −ジフェニレンエーテル基、ｐ，ｐ' −ジフェニレンカルボニル基、ナフタレン基などが使用できる。なかでも工業的に多数利用されているポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂が好ましく用いられる。
【0044】
また前記ポリフェニレンスルフィド樹脂は、その製造過程においてポリマー分子鎖末端がカルボン酸のナトリウム塩であるか、あるいはカルボン酸のカルシウム塩となることが多い。得られる成形品と難燃性基材との密着性を高める観点から、該ポリマー分子鎖末端はカルボン酸末端であることが好ましい。
【0045】
次にプリフォームを金型に配置してプレス成形する工程（II）について説明する。本工程では、次式で示されるチャージ率を１００％より大きくして金型に配置することが重要である。・チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ総面積（ｍｍ２）。
【0046】
チャージ率が１００％より大きい、すなわち金型キャビティ総面積を全てカバーする大きさよりも大きい基材を金型に配置することで、成形時に基材に過度な流動を起こすことなく、基材の繊維配向を保ったままで成形が可能となる。このため、成形時に基材の繊維配向を乱したり、成形時の基材流動によって繊維配向に異方性を生じさせたりすることを極力抑えて、基材の繊維配向を活かした成形品を得ることができる。好ましくはチャージ率を１０５％以上、さらに好ましくは１１０％以上とすることである。チャージ率の上限については、特に制限はないが、材料を有効に使用し、無駄を省く観点からは１５０％以下であることが好ましい。
【0047】
工程（II）においても、積層した基材の配置の方向を厳密に考慮しなくても良いという観点からは、強化繊維が不連続な強化繊維が束状および／または単繊維に分散された状態で強化繊維がランダムに配向した形態であることが好ましい。とりわけ、基材の均一性がより高まる観点からは不連続な強化繊維が単繊維に分散された状態でランダムに配向した形態であることがより好ましい。
【0048】
工程（II）におけるプレス成形の種類は得られる成形体に応じ選択が可能である。ここで、プレス成形とは、加工機械および型、工具等を用いて、前記積層プリフォームに曲げ、剪断、圧縮等の変形を与えて成形体を得る方法であるが、その成形形態として絞り、深絞り、フランジ、コールゲート、エッジカーリング、型打ちなどが例示される。また、プレス成形の方法としては、各種存在するプレス成形の方法のなかでも、成形圧力、温度の自由度の観点から、金属製の型を用いて成形をおこなう金型プレス法を用いる。
【0049】
金型プレス法には、前記積層プリフォームを型内に予め配置しておき、型締とともに加圧、加熱をおこない、次いで型締をおこなったまま、金型の冷却により該積層プリフォームの冷却をおこない成形体を得るホットプレス法や、基材の樹脂が熱可塑性樹脂である場合には、予め該積層プリフォームを、熱可塑性樹脂の溶融温度以上に、遠赤外線ヒーター、加熱板、高温オーブン、誘電加熱などに例示される加熱装置で加熱し、熱可塑性樹脂を溶融、軟化させた状態で、前記成形型の下面となる型の上に配置し、次いで型を閉じて型締を行い、その後加圧冷却する方法であるスタンピングプレス成形を採用することができる。工程（II）におけるプレス成形方法については、特に制限はないが、成形サイクルを早めて生産性を高める観点からは、スタンピングプレス成形であることが好ましい。
【0050】
さらに、前記予熱によりプリフォームを賦形可能な状態とするために、基材の樹脂が熱可塑性樹脂であることが好ましい。そして予熱の温度は、前記熱可塑性樹脂の融点または軟化点以上とすることが好ましい。
【0051】
そこで、工程（I）においては、該プリフォームの図１２−ａおよび図１２−ｂに示す最外層の温度（Ａ）と、該プリフォームの厚み方向の中心の温度（Ｂ）の温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）が２０℃以上、１００℃以下の範囲内となる温度に加熱をすることが好ましい。かかる温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）は、プリフォームの厚み方向の中心温度（Ｂ）が最外層の温度（Ａ）を上回る温度であることが好ましく、その差を表す（ΔＴ）を、２０℃以上、１００℃以下とすることにより、加熱されたプリフォームが成形型内にて、得ようとする形状に賦型しやすくなるためより好ましい。
【0052】
すなわち、プリフォームの表面は成形型と最初に接触するため、プリフォームは成形型との熱交換により優先的、かつ、高速に固化してしまい、プリフォームの流動および変形が困難になってしまうことがある。すなわちΔＴを上記範囲内とすることによって、この流動、変形可能な状態を維持することができ、賦形性向上のポイントとして好ましい。
【0053】
プレス金型での加圧については特に制限されることはないが、プリフォームを良好に賦形させる観点からは、加圧力は０．１ＭＰａ以上であることが好ましい。より好ましくは１ＭＰａ以上、さらに好ましくは１０ＭＰａ以上である。加圧力の上限については特に制限はないが、成形時の強化繊維の折損を抑える観点からは１００ＭＰａ以下であることが好ましい範囲である。
【0054】
プレス金型での冷却についは特に制限されることはないが、基材の樹脂に熱可塑性樹脂を使用している場合には、予熱したプリフォームを十分に冷却させる観点から、金型の表面温度を基材の熱可塑性樹脂の融点または軟化点以下とすることが好ましい。また本工程（II）の後に続く脱型を早めて成形サイクルを短くする観点からは、金型温度を基材の熱可塑性樹脂の融点または軟化点よりも３０℃以上低くすることが好ましい。より好ましくは５０℃以上低くすることである。
【0055】
次に成形用の金型について説明する。金型は大きく２種類に分類され、１つは鋳造や射出成形などに使用される密閉金型であり、もう１つはプレス成形や鍛造などに使用される開放金型である。密閉金型は主に内部に材料を流し込んで成形する金型であり、開放金型は主に材料を流さずに変形させて成形する金型である。工程（II）における金型については、成形時に基材に過度な流動を起こすことなく、成形時に基材の繊維配向を乱したり、成形時の基材流動によって繊維配向に異方性を生じさせたりすることを極力抑えて、基材の繊維配向を活かした成形品を得るために、開放金型を用いることが好ましい。また、成形時の分解ガスや混入空気を型外に排除する観点からも開放金型が好ましい。
【0056】
次に本発明の工程（II）により作製される面状成形体について説明する。前記面状成形体は、より複雑な形状の成形品にも適用を可能とする観点から、少なくとも１つの屈曲部を有していることが好ましい。
【0057】
ここで図面を用いて、面状成形体の屈曲部について詳細に説明する。図１は本発明の製造方法により得られる一体化成形品を示す一例である。面状成形体において、面状成形体を形成する９個の面部を（１）〜（９）とし、該面部（１）〜（９）が相互につながる部位を屈曲部とする。例えば面状成形体には、面部（１）と面部（２）で形成される屈曲部、面部（１）と面部（４）で形成される屈曲部、面部（１）と面部（５）で形成される屈曲部、面部（２）と面部（３）で形成される屈曲部、面部（２）と面部（５）で形成される屈曲部、面部（２）と面部（６）で形成される屈曲部、面部（２）と面部（７）で形成される屈曲部、面部（２）と面部（８）で形成される屈曲部、面部（２）と面部（９）で形成される屈曲部、面部（３）と面部（４）で形成される屈曲部、面部（３）と面部（９）で形成される屈曲部、面部（４）と面部（５）で形成される屈曲部、面部（４）と面部（６）で形成される屈曲部、面部（４）と面部（７）で形成される屈曲部、面部（４）と面部（８）で形成される屈曲部、面部（４）と面部（９）で形成される屈曲部、面部（５）と面部（６）で形成される屈曲部、面部（６）と面部（７）で形成される屈曲部、面部（７）と面部（８）で形成される屈曲部、面部（８）と面部（９）で形成される屈曲部の合計２０個の屈曲部が存在する。
【0058】
また、前記屈曲部におけるＲ部は、図１に示すように屈曲部を拡大した部位の曲面を形成する部分のことである。さらに図１に示すように、該Ｒ部の屈曲程度を表すために、Ｒ部の屈曲に最も適合する円を想定した曲率半径を使用する。より複雑な形状を形成させるという観点からは、該Ｒ部の曲率半径は５ｍｍ以下であることが好ましい。より好ましくは４ｍｍ以下、さらに好ましくは３ｍｍ以下である。曲率半径の下限については特に制限はないが、通常の成形品を考慮した場合、０．１ｍｍ以上で形成することが想定される。
【0059】
ここで前記曲率半径は、一体化成形品の面状成形体の屈曲部を切り出して光学顕微鏡にて断面観察し、Ｒ部の屈曲に適合する円を想定することで決定する。１個の屈曲部に対してｎ＝５の測定を実施し、その平均値をもって、屈曲部におけるＲ部の曲率半径とする。
【0060】
さらに、面状成形体に複雑な形状を形成させる観点からは、前記屈曲部の個数が３個以上であることが好ましい。単純な面状成形体の折り曲げ形状では屈曲部が１個であり、コの字形状、単純なＳ字形状では屈曲部が２個となる。通常、部材などの複雑形状成形品はさらに屈曲部の個数が多くなる場合が大半であり、本発明の面状成形体の屈曲部の個数としては３個以上が好ましい目安となり、より好ましくは４個以上、さらに好ましくは８個以上である。屈曲部の個数の上限については特に制限はないが、通常の成形品の場合、１０００個以下で形成されるものと想定できる。
【0061】
また、面状成形体は形状として各種ケース、筐体や部材への適用範囲を広げる観点から、前記面状成形体が屈曲部で区切られる３面から構成される頂点を有することが好ましい。ここで、屈曲部で区切られる３面から構成される頂点とは、図２に示すように３面から構成されるコーナー部のことである。このような頂点を有する３面の形状は、例えば平面状のシート材料を賦形して形成する場合には、シート材料に適度な変形能力が必要となる。特に一方向に連続した強化繊維で補強された強化繊維シートなど、変形能力が小さなシート材料を使用した場合には、形状への材料の追従性が十分に確保できない場合がある。頂点の数は２個以上であることが好ましく、４個以上であることがより好ましい。頂点の数の上限については特に制限はないが、通常の成形品を考慮した場合、１００個以下で形成されるものと想定できる。
【0062】
さらに、面状成形体は形状による剛性向上の効果を高めるために、凹凸形状を有することが好ましい。具体的には基準面から凹凸面との高さの差が３ｍｍ以上であることが好ましい。詳細について図１を用いて説明する。基準面とは、面状成形体を形成する面部のうち、面積が最も大きな面部のことをいう。図１においては面部（５）、面部（９）が基準面に相当する。基準面と凹凸形状を形成している凹凸面とは、基準面に実質的に平行かつ、基準面から面部１つ以上を隔てて形成される面部のことであり、図１においては、面部（７）が凹凸面に相当する。ここで、実質的に平行とは、基準面と対象とする面部とが形成する角度が２０°以下のことをいう。基準面と凹凸面とが平行な場合には、基準面と凹凸面との高さの差はそのまま測定することで判定できるが、基準面と凹凸面とがある角度を形成する場合には、基準面と凹凸面上の点Ｐとの高さの差のうち、最も高さの差が大きくなるものを、基準面と凹凸面との高さの差とする。基準面から凹凸面との高さの差は５ｍｍ以上であることがより好ましい。
【0063】
また、一体化成形品の薄肉性、軽量性を考慮した場合、前記面状成形体はその平均厚みＴが０．３〜３ｍｍであることが好ましい。面状成形体の平均厚みＴとは、面状成形体を形成する全ての面部の平均厚みの平均値とする。すなわち、面状成形体を形成するｍ個の面部のうち、面部（ｐ）（ｐ＝１、２・・・、ｍ）の平均厚みをＴｐとした場合、次式で平均厚みＴを算出する。・Ｔ＝Σ（Ｔｐ）／ｍ（ｐ＝１、２、・・・、ｍ）
ここで、面部（ｐ）の平均厚みＴｐは、面部（ｐ）内において２点Ｘ、Ｙを直線距離ＸＹが最も長くなるように決定し、該直線ＸＹを１０等分した際の両端ＸＹを除く各分割点において厚みを測定し、その平均値をもって面部（ｐ）の平均厚みＴｐとする。平均厚みＴは０．４〜２ｍｍであることがより好ましく、０．５〜１．５ｍｍであることがさらに好ましい。
【0064】
面状成形体は、形状設計の自由度から、その厚みが変化していることが好ましい。ここで厚みが変化するとは、図３の面状成形体の厚み変化部 に示すように、厚みｔ１の部位から厚みｔ２の部位へ厚みが変化することを示す。この厚み変化は、連続的に変化したものであることがより好ましい。なお、ここでいう「連続的に」とは、厚みがテーパー状に変化していることを意味し、変化している部位において、面部上に２点Ａ、Ｂを設定し、次式で表される厚みの変化の比が０．００１〜１であることが望ましい。・厚みの変化の比 ＝ ＡＢ間の厚みの変化量（ｍｍ）／ＡＢ間距離（ｍｍ）
厚みの変化の大きさは、好ましくは面状成形体の平均厚みＴの１０％以上である。より好ましくは１５％以上、さらに好ましくは２０％以上である。厚みの変化の大きさの上限値は特に制限はないが、通常の成形品を考慮した場合、５００％以下で形成されるものと想定できる。ここで厚み変化の大きさの測定方法について図３を例にとり説明する。厚みが変化している部位ＡＢ間において、最も大きい厚みをｔ１、最も小さい厚みをｔ２としたとき、厚みの変化の大きさは次式で表される。
・厚みの変化の大きさ（％） ＝ （ｔ１−ｔ２）／Ｔ×１００
Ｔ：面状成形体の平均厚み。
【0065】
また、面状成形体には、一体化成形品の用途によっては貫通孔を有することが好ましい。例えば、発生ガスや熱交換のための通気口や排気口、成形品の掴み部分、加工用のネジ孔やボルト接合用の孔、意匠性の付与を目的とした孔や打ち抜き模様などで利用する孔部を有する成形品が挙げられる。前記貫通孔を形成する手法としては特に制限などはなく、切削加工、トリミング加工、打ち抜き加工、ドリル加工など既存の手法を用いて形成される。図３には、熱交換用の排気口として使用する貫通孔を有する面状成形体を例示している。
【0066】
面状成形体の力学特性や寸法安定性を高める観点から、面状成形体に含まれる強化繊維の数平均繊維長Ｌｎは１〜１０ｍｍであることが好ましい。より好ましくは２〜１０ｍｍ、さらに好ましくは３〜１０ｍｍである。強化繊維の数平均繊維長Ｌｎの測定は、面状成形体から強化繊維を抽出し、無作為に４００本選び出し、その長さを１μｍ単位まで光学顕微鏡もしくは走査型電子顕微鏡にて測定して、次式により、その数平均繊維長（Ｌｎ）を算出することにより行う。・数平均繊維長（Ｌｎ）＝（ΣＬｉ）／４００
Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１、２、３、・・・、４００）。
【0067】
強化繊維の抽出方法としては、面状成形体の一部を切り出し、樹脂を溶解させる溶媒により十分溶解させた後、濾過などの公知の操作により強化繊維と分離することができる。樹脂を溶解する溶媒が無い場合は、面状成形体の一部を切り出し、樹脂を加熱炉にて焼却除去して強化繊維を分離する手法を用いることができる。無作為に抽出する測定強化繊維本数を４００本以上とすれば、数平均繊維長（Ｌｎ）の値はほぼ変化がなくなる。
【0068】
さらに前記面状成形体は、前記面状成形体を形成する各面部での曲げ強度が実質的に等方性であることが好ましい。この特徴により、前記面状成形体の強度の異方性を考慮して一体化成形品を設計する必要がなく、厚み、形状、重量などの成形品の設計が極めて容易で自由度が高くなる。
【0069】
前記曲げ強度は、以下に記載する方法で評価されるものである。図１の一体化成形品を例にとり、詳細を説明する。図１に記載の一体化成形品を構成する面状成形体の各面部（１）〜（９）より、面状成形体のみで構成されている部位から試験片を切り出し、ＩＳＯ１７８法（１９９３）に従い曲げ特性を測定する。試験片は各面部において、任意の方向を０°方向とした場合に＋４５°、−４５°、９０°方向の４方向について切り出した試験片を作製し、それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、平均値を曲げ強度とする。面部の大きさによっては、正規の試験片を切り出せない場合があるが、その場合は寸法を縮尺した状態で可能な範囲で試験片の切り出しをおこなう。それでも試験片の切り出しが困難なほど、面部が小さな場合は該面部の測定を行う必要はなく、該面部の曲げ強度への影響は小さいものと判断する。
【0070】
このとき、面状成形体に厚みが一定の面部が存在する場合はその部分を試験片に使用し、厚みが一定の面部が存在しない場合には、該当面部の厚みに対して厚みの変化量が１／１０以下である部分までを試験片として切り出して使用する。
【0071】
また、一体化成形品において、面状成形体のみで構成されている部位が存在しないか、試験片を切り出すには面状成形体のみで構成されている部位が小さく、かつ面状成形体の面部の表面は平坦であるが、裏面にボス、リブなどの凹凸部品が一体化形成されている成形品の場合、そのボス、リブの凹凸がその部分の面状成形体の厚みの１／１０以下であった場合はそのまま試験片として使用する。ボス、リブの凹凸がその部分の面状成形体の厚みの１／１０よりも大きい場合は、ボス、リブの凹凸部分を切削するなどで、面状成形体のみを分離してから試験片として使用する。
【0072】
各面部での曲げ強度が実質的に等方性であることとは、各面部における０°、＋４５°、−４５°、９０°の４方向全てにおいて測定される曲げ強度の平均値に対して、その面部で測定された曲げ強度の最小値および最大値が平均値の±２０％の範囲内に入っていることを意味する。好ましくは±１０％以内であり、さらに好ましくは±５％以内である。
【0073】
一体化成形品とした際の力学特性を確保する観点や、薄肉成形品とした際にも成形品として高い強度を確保する観点から、前記面状成形体の曲げ強度は４００〜１０００ＭＰａであることが好ましい。より好ましくは４５０〜１０００ＭＰａであり、さらに好ましくは５００〜１０００ＭＰａである。
【0074】
本発明の一体化成形品の製造方法は、工程（II）の後に、前記端部を切除して、面状成形体とする工程（II）−（ａ）を有していてもよい。ここで、脱型して得た、端部の残存した面状成形体（「端部残存面状成形体」と称する。）の端部を切除して、面状成形体とする工程（II）−（ａ）について説明する。工程（II）で得られた面状成形体は、積層プリフォームのチャージ率を１００％より大きくして成形するため、成形体として必要な部分と不必要な部分（端部）を有する。そして、本発明の工程（III）において射出成形の金型にインサートするために、前記端部残存面状成形体の端部を予め切除しておくことが好ましい。
【0075】
前記端部残存面状成形体の端部を切除する方法については、特に制限はなく、切削加工、フライス加工、旋盤加工、打ち抜き加工など既存の加工方法を用いることができる。中でも、工程の短縮の観点から、打ち抜き加工が好ましい。
【0076】
また前記端部残存面状成形体の端部を切除する際には、面状成形体の加工時に割れやひびを発生させにくくする観点から、前記端部残存面状成形体の表面温度が６０℃以上で端部の切除を行うことが好ましい。より好ましくは７０℃以上である。
【0077】
次に得られた面状成形体を射出成形の金型にインサートした後に熱可塑性樹脂を射出成形して一体化する工程（III）について説明する。面状成形体を射出成形の金型にインサートする方法は、金型内に面状成形体を固定するためのピンを配置したり、吸引により面状成形体を固定するなどの既存の手法を用いることができる。
【0078】
射出成形して面状成形体と一体化させる熱可塑性樹脂は、熱可塑性樹脂単独で構成しても構わないが、熱可塑性樹脂の強度を向上させ、一体化成形品の力学的特性を向上させる観点から、熱可塑性樹脂には、強化繊維を含んでいることが好ましい。強化繊維としては、前記積層プリフォームする基材に用いられる強化繊維と同様の思想で選定することができる。強化繊維を含む場合は、その繊維含有率は、５〜６０重量％であることが好ましい。また前記熱可塑性樹脂の種類についても、前記積層プリフォームする基材に用いられる熱可塑性樹脂と同様の思想で選定することができる。
【0079】
また、面状成形体と前記射出成形した熱可塑性樹脂により形成された熱可塑性樹脂成形体とが十分に接合されており、得られる一体化成形品の力学特性を最大限に引き出す観点から、面状成形体と前記熱可塑性樹脂成形体とで形成される一体化成形品の接合強度が５ＭＰａ以上であることが好ましい。より好ましくは１０ＭＰａ以上であり、さらに好ましくは１５ＭＰａ以上である。
【0080】
ここで一体化成形品の接合強度は以下のようにして測定する。一体化成形品から、図９−（ａ）に示すような面状成形体と熱可塑性樹脂成形体とが接合一体化した部分を試験片として切り出し、原則として、ＩＳＯ４５８７の規定に準拠して測定する。図９−（ａ）において、試験片におけるＬは、接着部の長さ、Ｍは、面状成形体および熱可塑性樹脂成形体の接着部Ｌの長さを除いた長さ、Ｗは、面状成形体および熱可塑性樹脂成形体の幅、および、Ｄは、面状成形体および熱可塑性樹脂成形体の厚さを、それぞれ表す。試験片の大きさは、原則として、ＩＳＯ４５８７の規定に基づく大きさとするが、一体化成形品から、その大きさの試験片が取得出来ない場合は、可能な範囲で、各寸法が大きく取れる一体化成形品の部位より切り出した試験片を用いる。取得された試験片は、ＩＳＯ４５８７の規定に基づき、ラップシア引張試験に供する。これにより測定した接着破断加重を、接着面積１５で除して、接着強度を算出する。
【0081】
ＩＳＯ４５８７の規定に基づく試験片が切り出せない場合には、一体化成形品より図９−（ｂ）に示すような面状成形体と熱可塑性樹脂成形体とが接合一体化した部分を試験片として切り出し、次いで試験片を測定装置の治具（図９−（ｃ）中１１ａ，１１ｂ）に固定する。試験片の固定は、試験片が測定装置のチャックに把持できるものはそのままチャックに挟み引張試験を行うが、把持できないものは試験片に接着剤を塗布し治具と接着させて引張試験を行っても良い。試験結果の最大荷重を接着面積で除して接着強度を算出する。
【0082】
面状成形体に接合させる熱可塑性樹脂成形体の形状には特に制限はないが、成形品の適用用途を広げる観点からは、面状成形体を構成する面部の屈曲部や凹凸形状よりも複雑な形状の成形体を接合することが好ましい。例えばエッジ、フレーム、ボス、リブ、ヒンジ、マウントなどの微細で曲率半径が面状成形体を構成する面部の屈曲部の曲率半径よりも小さいものなどである。このような複雑形状の熱可塑性樹脂成形体と接合することで、面状成形体の等方的な優れた力学特性が活用できる用途を広げることができる。
【0083】
本発明の製造方法で得られる一体化成形品は、形状賦形が可能であり、射出成形を利用した短サイクル成形が可能であることから、その用途として好適であるのは、電気・電子機器、オフィスオートメーション機器、家電機器、医療機器、自動車部品、航空機部品または建材である。特に自動車部品としては、インストルメントパネル、ドアビーム、アンダーカバー、ランプハウジング、ペダルハウジング、ラジエータサポート、スペアタイヤカバー、フロントエンドなどの各種モジュール等、また電気・電子機器としては、ノートパソコン、携帯電話、デジタルスチルカメラ、ＰＤＡ、プラズマディスプレー、さらにオフィスオートメーション機器、家電機器としては、電話、ファクシミリ、ＶＴＲ、コピー機、テレビ、電子レンジ、音響機器、トイレタリー用品、レーザーディスク、冷蔵庫、エアコンなどに好適である。
【0084】
なかでも、薄肉、軽量、剛性が求められる電子機器筐体には好適であり、筐体の天面部分または底面部分に面状成形体の最大面を配置することが、薄肉、軽量、剛性の効果を十分に発揮するために好ましい。
【0085】
また、電子・電子機器、家電機器、自動車部品、航空機部品などに使用される場合には、前記射出成形体の少なくとも一部が、電波透過性を有する部位からなることが好ましい場合がある。特に電気・電子機器、家電機器ではアンテナ部分では発信、受信する電波を透過することが求められることが多い。
【0086】
その場合、具体的には、前記電波透過性を有する部位の電界シールド性が、０〜１５ｄＢであることが好ましく、０〜７ｄｂであることがより好ましい。また、強度を高める観点からは、前記電波透過性を有する部位が、非導電性繊維で強化された部材で形成されていることが好ましく、前記電波透過性を有する部位が、含有量１０〜７０重量％のガラス繊維で強化された部材で形成されていることが好ましい。
【0087】
前記電波透過性を有する部位を成形するには、上記した電波透過性の材料で射出成形体を成形したり、前記電波透過性を有する部位を予め成形しておき、その電波透過性を有する部位を、射出成形体を成形する際に金型内にインサートして成形するなどの方法が用いられる。
【0088】
ここで、前記電波透過性を有する部位と、前記射出成形体との接着性を高める観点から、前記電波透過性を有する部位における前記熱可塑性樹脂と、前記射出成形体における熱可塑性樹脂とが同種樹脂であることが好ましい。ここで用いた「同種の」熱可塑性樹脂とは、前記面状成形体における熱可塑性樹脂の場合と同様の思想で定義するものである。
【0089】
電波透過性は、アドバンテスト法に基づき測定する。射出成形体から正方形の平板を切出して試験片とする。試験片の大きさは、可能な限り大きくとることが好ましい。試験片の大きさは、小さくても一辺が２０ｍｍの正方形以上であることが好ましい。試験片の大きさが確保できない場合、該当する材質部分を切り出して、熱プレス成形などで再成形してから測定に供しても良い。熱などで変性してしまう、あるいは再成形が不可能な場合は、該当材料の組成を分析し、同等組成の材料を試験片形状に成形して測定に供しても良い。
【実施例】
【0090】
以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
【0091】
（１）基材の厚み、面状成形体の平均厚みＴ（ａ）基材の厚み
基材面内において２点Ｘ、Ｙを直線距離ＸＹが最も長くなるように決定し、該直線ＸＹを１０等分した際の両端ＸＹを除く各分割点において基材の厚みを測定し、その平均値をもって基材の厚みとした。
【0092】
（ｂ）面状成形体の平均厚みＴ面状成形体を形成する全ての面部の平均厚みの平均値として、次式で平均厚みＴを算出した。
・Ｔ＝Σ（Ｔｐ）／ｍ（ｐ＝１、２、・・・、ｍ）
ここで、全ての面部のうち、面部（ｐ）（ｐ＝１、２・・・、ｍ）の平均厚みをＴｐとし、面部（ｐ）の平均厚みＴｐを、面部（ｐ）内において２点Ｘ、Ｙを直線距離ＸＹが最も長くなるように決定し、該直線ＸＹを１０等分した際の両端ＸＹを除く各分割点において厚みを測定し、その平均値をもって面部（ｐ）の平均厚みＴｐとした。
【0093】
（２）面状成形体の厚みの変化の比図３の面状成形体の厚みが変化している部位において、面部上に２点Ａ、Ｂを設定し、次式で表される厚みの変化の比を算出した。
・厚みの変化の比 ＝ ＡＢ間の厚みの変化量（ｍｍ）／ＡＢ間距離（ｍｍ）。
【0094】
（３）面状成形体の厚みの変化の大きさ図３の面状成形体の厚みが変化している部位ＡＢ間において、最も大きい厚みをｔ１、最も小さい厚みをｔ２とし、次式で表される厚みの変化の大きさを算出した。
・厚みの変化の大きさ（％） ＝ （ｔ１−ｔ２）／Ｔ×１００
Ｔ：面状成形体の平均厚み。
【0095】
（４）面状成形体の比重一体化成形品から面状成形体のみを切り出し、ＩＳＯ１１８３（１９８７）に準拠して測定した。
【0096】
（５）面状成形体に含まれる強化繊維の数平均繊維長Ｌｎ面状成形体を空気中５００℃で１時間加熱し、樹脂成分を焼き飛ばした。残った強化繊維を無作為に４００本選び出し、その長さを１μｍ単位まで光学顕微鏡にて測定し、次式により、その数平均繊維長（Ｌｎ）を算出した。
・数平均繊維長（Ｌｎ）＝（ΣＬｉ）／４００
Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１、２、３、・・・、４００）。
【0097】
（６）面状成形体の曲げ強度、曲げ弾性率図１に記載の一体化成形品を構成する面状成形体の各面部（１）〜（９）より、面状成形体のみで構成されている部位から試験片を切り出し、ＩＳＯ１７８法（１９９３）に従い曲げ特性を測定した。試験片は各面部において、任意の方向を０°方向とした場合に＋４５°、−４５°、９０°方向の４方向について切り出した試験片を作製し、それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、平均値を曲げ強度および曲げ弾性率とした。測定装置としては“インストロン（登録商標）”５５６５型万能材料試験機（インストロン・ジャパン（株）製）を使用した。
【0098】
（７）曲げ強度、曲げ弾性率の面内バラツキ測定する面部における０°、＋４５°、−４５°、９０°の４方向全てにおいて測定される曲げ特性の平均値と、該面部で測定された曲げ特性の個別値を用いて次式で算出した。
・曲げ特性の面内バラツキ ＝（平均値と個別値との差の絶対値の最大値）／平均値×１００。
【0099】
（８）面状成形体の比剛性面状成形体の比重と曲げ弾性率を用いて次式で算出した。
・比剛性 ＝（曲げ弾性率）１／３／比重。
【0100】
（９）面状成形体と熱可塑性樹脂成形体との接着強度一体化成形品より図９−（ｂ）に示すような面状成形体と熱可塑性樹脂成形体とが接合一体化した部分を試験片として切り出し、次いで試験片を測定装置の治具（図９−（ｃ）中１１ａ、１１ｂ）に、接着剤（スリーボンド１７８２、株式会社スリーボンド製）を塗布し、２３±５℃、５０±５％ＲＨで４時間放置して治具と接着させ固定した。引張試験は、雰囲気温度が調節可能な試験室において、２５℃の雰囲気温度で行った。 試験開始前に、試験片は、試験室内において、少なくとも５分間、引張試験の負荷がかからない状態を維持し、また、試験片に熱電対を配置して、雰囲気温度と同等になったことを確認した後に、引張試験を行った。引張試験は、引張速度１．２７ｍｍ／分にて、両者の接着面から９０°方向に引っ張って行い、その最大荷重を接着面積で除した値を接着強度（単位：ＭＰａ）とした。また、試料数はｎ＝５とした。測定装置としては“インストロン（登録商標）”５５６５型万能材料試験機（インストロン・ジャパン（株）製）を使用した。
【0101】
（１０）一体化成形品の力学強度の判定面状成形体（Ｉ）の曲げ強度をもとに以下の基準で判定し、Ａ、Ｂを合格とした。
Ａ：曲げ強度６００ＭＰａ以上
Ｂ：曲げ強度３５０ＭＰａ以上６００ＭＰａ未満
Ｃ：曲げ強度３５０ＭＰａ未満。
【0102】
（１１）一体化成形品の剛性の判定面状成形体（Ｉ）の比剛性をもとに以下の基準で判定し、Ａ、Ｂを合格とした。
Ａ：比剛性２．２０以上
Ｂ：比剛性２．００以上２．２０未満
Ｃ：比剛性２．００未満。
【0103】
（１２）一体化成形品の力学的等方性の判定面状成形体（Ｉ）の曲げ強度、曲げ弾性率の面内バラツキをもとに以下の基準で判定し、Ａ、Ｂを合格とした。
Ａ：面内バラツキ１０％未満
Ｂ：面内バラツキ１０％以上２０％未満
Ｃ：面内バラツキ２０％以上。
【0104】
（１３）一体化成形品の形状賦形性面状成形体（Ｉ）の屈曲部におけるＲ部の曲率半径をもとに以下の基準で判定し、Ａ、Ｂを合格とした。
Ａ：曲率半径３ｍｍ以下
Ｂ：曲率半径３ｍｍより大きく５ｍｍ未満
Ｃ：曲率半径５ｍｍ以上。
【0105】
（１４）一体化成形品の接着強度面状成形体（Ｉ）と第２の成形体との接着強度をもとに以下の基準で判定し、Ａ、Ｂを合格とした。
Ａ：接着強度１０ＭＰａ以上または成形品母材破壊
Ｂ：接着強度５ＭＰａ以上１０ＭＰａ未満
Ｃ：接着強度５ＭＰａ未満。
【0106】
（１５）一体化成形品の生産性面状成形体（Ｉ）の成形時の金型占有時間と一体化成形時の接合サイクルの合計時間をもとに以下の基準でランク分けした。
Ａ：金型占有時間と接合サイクルとの合計が５分未満
Ｂ：金型占有時間と接合サイクルとの合計が５分以上６０分未満
Ｃ：金型占有時間と接合サイクルとの合計が６０分以上。
【0107】
（１６）電波透過性電波透過性は、アドバンテスト法に基づき測定した。成形体から正方形の平板を切出して試験片とした。試験にあたり、試験片を絶乾状態（水分率０．１％以下）とし、四辺に導電性ペースト（藤倉化成（株）製ドータイト）を塗布し、十分に導電性ペーストを乾燥させた。シールドボックス中に試験片を挟み込んで、スペクトラムアナライザーにて、周波数１ＧＨｚでの電波シールド性（単位：ｄＢ）を測定し、電磁波シールド性とした。電波シールド性が低いほど、電波透過性に優れている。後述の実施例においては、一辺が２０ｍｍの正方形で厚み１ｍｍの試験片を用いた。
【0108】
（１７）温度測定成形における、プリフォームの温度測定は以下の条件で測定した。
【0109】
図１２−ａおよび図１２−ｂに示すように、プリフォームの中心点２１を最外層Ａとし、プリフォームの厚み方向の中心点２２を厚み方向の中心層Ｂとした。計測はＫタイプの熱電対を用い、キーエンス社製データロガー“ＮＲ６００”を用い、１秒間隔で計測をおこなった。
【0110】
以下、実施例にて使用した材料について参考例として示す。
【0111】
参考例１．炭素繊維１ポリアクリロニトリルを主成分とする共重合体から紡糸、焼成処理、表面酸化処理を行い、総単糸数１２，０００本の連続炭素繊維を得た。この連続炭素繊維の特性は次に示す通りであった。
【0112】
単繊維径：７μｍ単位長さ当たりの質量：１．６ｇ／ｍ
比重：１．８
引張強度：４６００ＭＰａ
引張弾性率：２２０ＧＰａ。
【0113】
参考例２．炭素繊維２東レ（株）製トレカＴ７００Ｓ−１２Ｋ−５０Ｃ。
【0114】
参考例３．ナイロン６樹脂フィルム東レ（株）製、ＣＭ１００７（ナイロン６樹脂）を２４０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付５７ｇ／ｍ２のナイロン６樹脂フィルム（Ｎｙ１）を作製した。比重：１．１３。
【0115】
参考例４．東レ（株）製、ＣＭ１００７（ナイロン６樹脂）を２４０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付４２ｇ／ｍ２のナイロン６樹脂フィルム（Ｎｙ２）を作製した。比重：１．１３。
【0116】
参考例５．東レ（株）製、ＣＭ１００７（ナイロン６樹脂）を２４０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付６９ｇ／ｍ２のナイロン６樹脂フィルム（Ｎｙ３）を作製した。比重：１．１３。
【0117】
参考例６．東レ（株）製、ＣＭ１００７（ナイロン６樹脂）を２４０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付１３６ｇ／ｍ２のナイロン６樹脂フィルム（Ｎｙ４）を作製した。比重：１．１３。
【0118】
参考例７．東レ（株）製、ＣＭ１００７（ナイロン６樹脂）を２４０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付１７０ｇ／ｍ２のナイロン６樹脂フィルム（Ｎｙ５）を作製した。比重：１．１３。
【0119】
参考例８．東レ（株）製、Ｕ３２０（ナイロン６６樹脂）を２８０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、０．６ｍｍ厚のナイロン６６樹脂シート（Ｎｙ６６）を作製した。比重：１．０９。
【0120】
参考例９．共重合ナイロン樹脂フィルム東レ（株）製、ＣＭ４０００（共重合ナイロン樹脂）を２１０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付５７ｇ／ｍ２の共重合ナイロン樹脂フィルム（共重合Ｎｙ１）を作製した。比重１．１３。
【0121】
参考例１０．共重合ナイロン樹脂フィルム東レ（株）製、ＣＭ４０００（共重合ナイロン樹脂）を２１０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付４２ｇ／ｍ２の共重合ナイロン樹脂フィルム（共重合Ｎｙ２）を作製した。比重１．１３。
【0122】
参考例１１．共重合ナイロン樹脂フィルム東レ（株）製、ＣＭ４０００（共重合ナイロン樹脂）を２１０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付１７０ｇ／ｍ２の共重合ナイロン樹脂フィルム（共重合Ｎｙ３）を作製した。比重１．１３。
【0123】
参考例１２．透明性ナイロン樹脂フィルム東京材料（株）製、クリスタミド ＭＳ１１００を２５０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、０．０５ｍｍ厚の透明性ナイロン樹脂フィルム（透明Ｎｙ）を作製した。比重１．０４。
【0124】
参考例１３．共重合ナイロン樹脂難燃性フィルム東レ（株）製、ＣＭ４０００（共重合ナイロン樹脂）をマトリックス樹脂とし、その共重合ナイロン樹脂１００質量部に対して、ノーバレッド１２０（登録商標、平均粒径２５m ｍ、リン含有率８５％）１０質量部を配合し、ニーダで均一に混合した。さらに、２１０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、０．０５ｍｍ厚の共重合ナイロン樹脂難燃性フィルム（難燃Ｎｙ１）を得た。
【0125】
参考例１４．連続炭素繊維プリプレグ東レ（株）製、トレカプリプレグＰ３０５２Ｓ−１２。
【0126】
参考例１５．ガラス繊維強化熱可塑性樹脂（ＧＭＴ）Ｑｕａｄｒａｎｔ社製、ユニシートＰ４０３８−ＢＫ３１。
【0127】
参考例１６．炭素繊維シートモールディングコンパウンド（ＳＭＣ）用ビニルエステル樹脂ビニルエステル樹脂（昭和高分子社製リポキシＨ６００）をマトリックス樹脂とし、そのビニルエステル樹脂１００質量部に対して、有機過酸化物硬化剤（日本油脂社製パーブチルＺ）１．０質量部、重合禁止剤（精工化学社製ＴＢＨ）０．６質量部、増粘剤（ダウ・ケミカル社製Ｉ・１４３Ｌ）１３．０質量部、及び内部離型剤（アデカファイン社製ＺＮＳ・Ｐ）５．０質量部を配合したもの。
【0128】
参考例１７．炭素繊維強化ナイロン６長繊維ペレット東レ（株）製、炭素長繊維ペレットＴＬＰ−１１４６Ｓ（ナイロン６樹脂マトリックス）
繊維含有量２０質量％。ＵＬ９４、Ｖ−０（０．７５ｍｍ厚み）、電波シールド性３９ｄＢ。
【0129】
参考例１８．切り込み入り炭素繊維プリプレグ東レ（株）製、トレカプリプレグＰ３０５２Ｓ−１７に、自動裁断機を用いて図１０に示すような切り込みを連続的に挿入することにより、等間隔で規則的な切り込みを有する切り込み入り炭素繊維プリプレグを得た。切り込みの方向は繊維直交方向１３で、切り込みの長さ１８は５．１ｍｍであり、間隔１９（繊維長さ）は３０ｍｍである。隣り合う列の切り込みが互いに切り込んでいる２０は０．１ｍｍである。
【0130】
参考例１９．難燃ナイロン６樹脂フィルム東レ（株）製、ＣＭ１００７（ナイロン６樹脂）を８５質量部、協和化学工業（株）製キスマ５ＥＵを８質量部、燐化学工業(株)製ノーバエクセル１４０を７質量部混練した難燃ナイロン６樹脂を、２４０℃の温度で１０ＭＰａの圧力を２分間かけて、目付６９ｇ／ｍ２の難燃ナイロン６樹脂フィルム（難燃Ｎｙ２）を作製した。比重：１．２２。このフィルムの難燃性はＵＬ９４、ＶＴＭ−０であった。
【0131】
参考例２０．ガラス繊維強化ナイロン６６樹脂ペレット東レ（株）製、ＣＭ３００４Ｇ−３０（ナイロン６６樹脂、ガラス繊維３０質量％、ＵＬ９４、Ｖ−０（０．４ｍｍ厚み）、電波シールド性０ｄＢ）
実施例１．
参考例１で得られた炭素繊維をカートリッジカッターで６．４ｍｍにカットし、チョップド炭素繊維を得た。水と界面活性剤（ナカライテクス（株）製、ポリオキシエチレンラウリルエーテル（商品名））からなる濃度０．１重量％の分散液を３０リットル作成し、この分散液に、チョップド炭素繊維２８．８ｇを投入し、５分間撹拌した後、長さ４００ｍｍ×幅４００ｍｍの抄紙面を有する大型角型シートマシン（熊谷理機工業株式会社製、Ｎ０．２５５３−Ｉ（商品名））に流し込み、吸引、脱泡、乾燥して、長さ４００ｍｍ、幅４００ｍｍの炭素繊維ウェブ１を得た。炭素繊維ウェブ１の目付は１８０ｇ／ｍ２であった。
【0132】
上記炭素繊維ウェブ１を１枚と参考例３で得られたＮｙ１を２枚とを、Ｎｙ１／炭素繊維ウェブ１／Ｎｙ１となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を２分間かけて炭素繊維ウェブ１にナイロン６樹脂が含浸したシート基材１を作製した。シート基材１の炭素繊維含有量は５０ｖｏｌ％であり、厚みは０．２ｍｍであった。
【0133】
上記炭素繊維ウェブ１を１枚と、参考例３で得られたＮｙ１を１枚と、参考例９で得られた共重合Ｎｙ１を１枚とを、Ｎｙ１／炭素繊維ウェブ１／共重合Ｎｙ１となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を２分間かけて炭素繊維ウェブ１にナイロン６樹脂と共重合ナイロン樹脂が含浸したシート基材２を作製した。シート基材２の炭素繊維含有量は５０ｖｏｌ％であり、厚みは０．２ｍｍであった。
【0134】
得られたシート基材１を３枚積層しその上にシート基材２を、共重合Ｎｙ１が含浸した表面が最表面にくるように積層し、遠赤外線加熱炉で、窒素雰囲気下、２８０℃に予熱した。キャビティ表面温度が１２０℃であり、厚み０．８ｍｍの箱形状（図１の面状成形体（Ｉ）の形状）のキャビティを有するスタンピング成形金型に予熱した４枚積層のシート基材を配置し（チャージ率１１０％）、金型を閉じ、成形圧力３０ＭＰａで加圧し、２分間保持した後、金型を開き、脱型し、箱型の面状成形体を得た。箱形の内側が共重合Ｎｙ１表面となっている。
【0135】
上記面状成形体を射出成形金型内にインサートし、参考例１７のＴＬＰ１１４６Ｓを射出成形して、ボス、リブの部品を面状成形体に一体化した成形品を作製した。得られた一体化成形品の模式図を図１に示す。一体化成形品の評価結果は表１に記載した。
【0136】
実施例２．スタンピング成形金型の型形状がＬ字箱型である以外は、実施例１と同様にして、面状成形体を作製した。Ｌ字箱形の内側が共重合Ｎｙ１表面となっている。上記面状成形体を射出成形金型内にインサートし、参考例１７のＴＬＰ１１４６Ｓを射出成形して、ボス、リブの部品を面状成形体に一体化した成形品を作製した。得られた一体化成形品の模式図を図４に示す。一体化成形品の評価結果は表１に記載した。
【0137】
実施例３．実施例１と同様の作製方法で、目付が１３５ｇ／ｍ２で長さ４００ｍｍ、幅４００ｍｍの炭素繊維ウェブ２を得た。また、同様の作製方法において、目付が５５ｇ／ｍ２で長さ４００ｍｍ、幅４００ｍｍの炭素繊維ウェブ３を得た。
【0138】
炭素繊維ウェブ２を１枚と参考例４で得られたＮｙ２を２枚とを、Ｎｙ２／炭素繊維ウェブ２／Ｎｙ２となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂が含浸したシート基材３を作製した。シート基材３の炭素繊維含有量は５０ｖｏｌ％であり、厚みは０．１５ｍｍであった。
【0139】
また、炭素繊維ウェブ２を１枚と参考例４で得られたＮｙ２を１枚と参考例１０で得られた共重合Ｎｙ２を１枚とを、Ｎｙ２／炭素繊維ウェブ２／共重合Ｎｙ２となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂と共重合ナイロン樹脂が含浸したシート基材４を作製した。シート基材４の炭素繊維含有量は５０ｖｏｌ％であり、厚みは０．１５ｍｍであった。
【0140】
炭素繊維ウェブ３を１枚と参考例５で得られたＮｙ３を２枚とを、Ｎｙ３／炭素繊維ウェブ３／Ｎｙ３となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂が含浸したシート基材５を作製した。シート基材５の炭素繊維含有量は２０ｖｏｌ％であり、厚みは０．１５ｍｍであった。
【0141】
シート基材３を１枚とシート基材４を１枚とシート基材５を２枚と参考例７で得られたＮｙ６６を１枚とを、シート基材３／シート基材５／Ｎｙ６６／シート基材５／シート基材４となるように積層した。このときシート基材４の共重合ナイロンが含浸した表面が最表面にくるように積層した。
【0142】
以降はスタンピング成形金型の型形状がＬ字箱型であり、厚み１．１ｍｍの箱形状のキャビティを有する以外は、実施例１と同様にして、面状成形体の作製および一体化成形品の作製を行った。なお、Ｌ字箱形の内側が共重合Ｎｙ２表面となっている。得られた一体化成形品の模式図を図５に示す。一体化成形品の評価結果は表１に記載した。
【0143】
実施例４．実施例１と同様の作製方法で、目付が１０８ｇ／ｍ２で長さ４００ｍｍ、幅４００ｍｍの炭素繊維ウェブ４を得た。
【0144】
炭素繊維ウェブ４を１枚と参考例６で得られたＮｙ４を２枚とを、Ｎｙ４／炭素繊維ウェブ４／Ｎｙ４となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂が含浸したシート基材６を作製した。シート基材６の炭素繊維含有量は２０ｖｏｌ％であり、厚みは０．３ｍｍであった。
【0145】
シート基材１を２枚とシート基材６を２枚と参考例１２で得られた透明Ｎｙを１枚と参考例１１で得られた難燃Ｎｙを１枚とを、透明Ｎｙ／シート基材１／シート基材６／シート基材６／シート基材１／難燃Ｎｙとなるように積層した。このとき難燃Ｎｙが最表面にくるように積層した。
【0146】
以降はスタンピング成形金型の型形状がＬ字箱型であり、厚み１．１ｍｍの箱形状のキャビティを有する以外は、実施例１と同様にして、面状成形体の作製および一体化成形品の作製を行った。なお、Ｌ字箱形の内側が難燃Ｎｙとなっている。得られた一体化成形品の模式図を図６に示す。一体化成形品の評価結果は表１に記載した。
【0147】
また、図６に記載の一体化成形品を構成する面状成形体より、面状成形体のみで構成されている部位から試験片を切り出した。バーナの炎の高さを１９ｍｍに調整し、一体化成形品の内側にあたる面に炎をさらし、５秒後に炎から離す難燃性の測定を行った。難燃フィルムを施してない面状成形体では、炎から離しても消炎しないのに対し、難燃Ｎｙを表面に用いた試験片では炎から離した後、消炎した。
【0148】
さらに、表面に透明Ｎｙを用いた面では、光沢かつ高級感があり、実施例１〜３の一体化成形品に比べて、外観がより良好であった。
【0149】
実施例５.実施例４の手順で積層した基材を用いた。また、スタンピング成形の金型の一部に厚みが連続して変化する部位を設けたこと、厚み１．１ｍｍの箱形状のキャビティを有する金型を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、Ｌ字箱型の面状成形体を作製した。なお、Ｌ字箱形の内側が難燃Ｎｙとなっている。次いで得られた面状成形体の表面温度が８０℃程度の内に打ち抜き加工を施して、排気口の貫通孔を有する面状成形体を作製した。その後、上記面状成形体を射出成形金型内にインサートし、参考例１７のＴＬＰ１１４６Ｓを射出成形して、ボス、リブの部品を面状成形体に一体化した成形品を作製した。得られた一体化成形品の模式図を図７に示す。一体化成形品の評価結果は表１に記載した。
【0150】
実施例６．実施例１と同様の作製方法で、目付が５４０ｇ／ｍ２で長さ４００ｍｍ、幅４００ｍｍの炭素繊維ウェブ５を得た。
【0151】
炭素繊維ウェブ５を１枚と参考例７で得られたＮｙ５を２枚とを、Ｎｙ５／炭素繊維ウェブ５／Ｎｙ５となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂が含浸したシート基材７を作製した。シート基材７の炭素繊維含有量は５０ｖｏｌ％であり、厚みは０．６ｍｍであった。
【0152】
また、炭素繊維ウェブ５を１枚と参考例７で得られたＮｙ５を１枚と参考例１１で得られた共重合Ｎｙ３を１枚とを、Ｎｙ５／炭素繊維ウェブ５／共重合Ｎｙ３となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂と共重合ナイロン樹脂が含浸したシート基材８を作製した。シート基材８の炭素繊維含有量は５０ｖｏｌ％であり、厚みは０．６ｍｍであった。
【0153】
シート基材７を１枚とシート基材８を１枚と参考例８で得られたＮｙ６６を１枚とを、シート基材７／Ｎｙ６６／シート基材８となるように積層した。このときシート基材８の共重合ナイロンが含浸した表面が最表面にくるように積層した。
【0154】
以降はスタンピング成形金型の型形状がＬ字箱型であり、厚み１．８ｍｍの箱形状のキャビティを有する以外は、実施例１と同様にして、面状成形体の作製および一体化成形品の作製を行った。なお、Ｌ字箱形の内側が共重合Ｎｙ３表面となっている。得られた一体化成形品の模式図を図５に示す。ただし、積層構成は５０ｖｏｌ％層／樹脂シート（Ｎｙ６６）層／５０ｖｏｌ％層の３層構成である。一体化成形品の評価結果は表１に記載した。
【0155】
生産性が良く、力学特性にも優れた一体化成形品を得た。しかし、シート基材７、８が厚いため、一体化成形品が厚くなっている。
【0156】
実施例７．炭素繊維ウェブ３を１枚と、参考例１９で得られた難燃Ｎｙ２を２枚とを、難燃Ｎｙ２／炭素繊維ウェブ３／難燃Ｎｙ２となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂が含浸したシート基材９を作製した。シート基材９の炭素繊維含有量は２０ｖｏｌ％であり、厚みは０．１５ｍｍであった。
【0157】
炭素繊維ウェブ３を１枚と、参考例１９で得られた難燃Ｎｙ２を１枚と、参考例１３で得られた難燃Ｎｙ１を１枚とを、難燃Ｎｙ２／炭素繊維ウェブ３／難燃Ｎｙ１となるように積層し、２５０℃の温度で５ＭＰａの圧力を３分間かけて炭素繊維ウェブにナイロン６樹脂が含浸したシート基材１０を作製した。シート基材１０の炭素繊維含有量は２０ｖｏｌ％であり、厚みは０．１５ｍｍであった。
【0158】
図１１の面状成形体（Ｉ）の形状のキャビティを有するスタンピング成形金型を用い、シート基材９を５枚積層し、その上にシート基材１０を、難燃Ｎｙ１が含浸した表面が最表面にくるように積層したこと以外は実施例１と同様にして面状成形体の作製および一体化成形品の作製をおこなった。一体化成形品の評価結果は表３に記載した。
【0159】
実施例８．シート基材９を５枚積層し、その上にシート基材１０を、難燃Ｎｙ１が含浸した表面が最表面にくるように積層したこと以外は、実施例１と同様にして面状成形体の作製および一体化成形品の作製をおこなった。一体化成形品の評価結果は表３に記載した。
【0160】
実施例９．シート基材９を６枚積層し、シート基材１０は使用しなかったこと以外は、実施例８と同様にして面状成形体の作製および一体化成形品の作製をおこなった。一体化成形品の評価結果は表３に記載した。
【0161】
実施例１０．ＴＬＰ１１４６Ｓの代わりに、参考例２０のガラス繊維強化ナイロン６６樹脂ペレットを用いた以外は、実施例８と同様にして面状成形体の作製および一体化成形品の作製をおこなった。一体化成形品の評価結果は表３に記載した。
【0162】
実施例１１．積層したシート基材を、遠赤外線加熱炉で、最外層の温度（Ａ）が２３０℃、厚み方向の中心の温度（Ｂ）が２４０℃となるように調整した以外は、実施例８と同様にして面状成形体の作製および一体化成形品の作製をおこなった。一体化成形品の評価結果は表３に記載した。
【0163】
比較例１.実施例１と同様にして、箱型の面状成形体を作製した。箱形の内側が共重合Ｎｙ１表面となっている。別途、射出成形で作製したボス、リブに接着剤（スリーボンド１７８２、株式会社スリーボンド製）を塗布し、上記面状成形体に貼り合わせ、２３±５℃、５０±５％ＲＨで４時間放置して一体化成形品を作製した。面状成形体を金型にインサートして射出成形する場合に比べ、射出材を作る工程が余分に必要であった。得られた一体化成形品の模式図を図８に示す。一体化成形品の評価結果は表２に記載した。
【0164】
比較例２．参考例１５のガラス繊維強化熱可塑性樹脂（ＧＭＴ）を遠赤外線加熱炉で、窒素雰囲気下、２８０℃に予熱した。キャビティ表面温度が１２０℃であり、厚み１．０ｍｍの箱形状（図１の面状成形体の形状）のキャビティを有するスタンピング成形金型に予熱したＧＭＴ基材を配置し（チャージ率５０％）、金型を閉じ、成形圧力３０ＭＰａで加圧し、２分間保持した後、金型を開き、脱型し、箱型の面状成形体を得た。
【0165】
以降は実施例１と同様にして一体化成形品を作製したところ、面状成形体の剛性が低いため、射出成形品と一体化した際に成形品に歪みが生じた。得られた一体化成形品の模式図を図１に示す。一体化成形品の評価結果は表２に記載した。
【0166】
比較例３．参考例２のトレカＴ７００Ｓ−１２Ｋ−５０Ｃを２５ｍｍ長にカットし、該カット炭素繊維束をランダムな方向に炭素繊維束が分布するように散らばらせ、炭素繊維束ランダム配向基材を作製した。該炭素繊維束ランダム配向基材を６０質量部に、参考例１６の炭素繊維シートモールディングコンパウンド用ビニルエステル樹脂４０質量部を含浸させ、炭素繊維シートモールディングコンパウンド基材（ＳＭＣ）を作製した。
【0167】
厚み１．０ｍｍのキャビティを有すること以外は実施例１で使用したスタンピング金型と同じ金型を用いて、得られたＳＭＣ基材を１５０℃の金型に配置し（チャージ率５０％）、金型を閉じ、成形圧力３０ＭＰａで加圧し、３０分間保持した後、金型を開き、脱型し、箱型の面状成形体を得た。
【0168】
以降は比較例１と同様にして一体化成形品を作製した。得られた一体化成形品の模式図を図８に示す。一体化成形品の評価結果は表２に記載した。
【0169】
比較例４厚み１．０ｍｍのキャビティを有すること以外は実施例１で使用したスタンピング金型と同じ金型を用いて、参考例１４のトレカプリプレグを連続繊維の配向方向が［０°／４５°／−４５°／９０°］ｓとなるように８枚積層し、１５０℃で１ＭＰａの圧力を３０分間かけて面状成形体を作製しようと試みたが、プリプレグの連続繊維が突っ張って三次元形状の箱型をうまく形成することができなかった。
【0170】
比較例５積層したシート基材のチャージ率を７０％とした以外は、実施例１と同様にして、箱型の面状成形体を作製しようと試みたが、形状がショートで、エッジが脆く、うまく成形することができなかった。
【0171】
比較例６厚み０．９ｍｍのキャビティを有すること以外は実施例１で使用したスタンピング金型と同じ金型を用いて、参考例１８の切り込み入り炭素繊維プリプレグを、炭素繊維の配向方向が［０°／４５°／−４５°／９０°］ｓとなるように８枚積層し、その表面に参考例９で得られた共重合Ｎｙ１を１枚さらに積層し、１５０℃で１ＭＰａの圧力を３０分間かけて面状成形体（Ｉ）を作製した。
【0172】
以降は実施例１と同様にして一体化成形品を作製したところ、面状成形体（Ｉ）の形状は賦形できたが、繊維配向があるため、特性の等方性には劣る結果となった。得られた一体化成形品の模式図を図１に示す。一体化成形品の評価結果は表２に記載した。
【0173】
【表1】
【0174】
【表2】
【0175】
【表3】
【0176】
実施例１〜１１で示されるように、形状賦形性が良好で、かつ力学特性が等方性な面状成形体を用いた一体化成形品は、良好な特性を示している。また、表面に難燃フィルムを付与した実施例４、５および難燃処方を用いた実施例７〜１１の成形品はいずれも難燃性に優れるものとなった。また、面状成形体と射出成形体との接合部に、融点の低い共重合ナイロン樹脂を用いた実施例１〜８、１０では、優れた接着性を発揮するものとなった。さらに射出成形体にガラス繊維強化成形品を用いた実施例１０では、優れた電波透過性を有するものとなった。また、最外層の温度（Ａ）と、厚み方向の中心の温度（Ｂ）の差がより大きくなるように調整した実施例１〜６、７〜１０では形状賦形性に優れるものが得られた。一方面状成形体に別途射出材を接着剤で貼り合わせた比較例１では、面状成形体を金型にインサートして射出成形する場合に比べ、射出材を作る工程が余分に必要であった。また、接着時間が長いため一体化成形時の接合サイクルが長く、生産性に乏しい。さらに面状成形体にＧＭＴを使用した比較例２では、チャージ率が低いため材料が流れるので、力学特性が等方的でなく、剛性も低く、成形品が歪み、軽量化効果も小さい。また、ＳＭＣ基材を用いた比較例３においても同様にチャージ率が低いため材料が流れるので、力学特性が等方的でなく、比剛性が低く、軽量化効果は小さい。連続繊維プリプレグを用いた比較例４は形状を作り上げることが困難であった。また、実施例１と同様にして、基材シートを積層した場合でも比較例５のようにチャージ率が低い場合には、形状がショートし、エッジ部が脆く、良好な成形品が得られなかった。比較例６は形状の賦形は可能であったが、繊維配向があるため、特性の等方性には劣る結果となった。
【符号の説明】
【0177】
１．面状成形体２．射出成形体
３．基準面と凹凸面との高さの差
４．屈曲部
５．面部
６．頂点
７．貫通孔
８．厚み変化部
９．接着強度試験片（ＩＳＯ４５８７用）
１０．接着面積
１１ａ．接着強度評価の治具
１１ｂ．接着強度評価の治具
１２．接着強度評価試験片
１３．繊維方向
１４．繊維直交方向
１５．切り込み入り炭素繊維プリプレグ
１６．炭素繊維
１７．切り込み
１８．切り込み長さ
１９．繊維長さ
２０．隣り合う列の切り込みが互いに切り込んでいる長さ
２１．プリフォームにおける最外層の温度の計測点
２２．プリフォームの厚み方向の中心温度の計測点
２３．プリフォーム