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特許5798610高い絶縁破壊電圧性を有するプラスチックフィルム

書誌要約請求の範囲詳細な説明課題実施例実施するための形態図面の説明

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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5798610

(24)【登録日】2015年8月28日

(45)【発行日】2015年10月21日

(54)【発明の名称】高い絶縁破壊電圧性を有するプラスチックフィルム

(51)【国際特許分類】

C08J 5/18 20060101AFI20151001BHJP

C08L 67/02 20060101ALI20151001BHJP

C08L 69/00 20060101ALI20151001BHJP

H01G 4/18 20060101ALI20151001BHJP

【ＦＩ】

C08J5/18CFD

C08L67/02

C08L69/00

H01G4/24 321C

H01G4/18 321

【請求項の数】8

【全頁数】27

(21)【出願番号】特願2013-233767(P2013-233767)

(22)【出願日】2013年11月12日

(62)【分割の表示】特願2011-503516(P2011-503516)の分割

【原出願日】2009年4月10日

(65)【公開番号】特開2014-62260(P2014-62260A)

(43)【公開日】2014年4月10日

【審査請求日】2013年12月10日

(31)【優先権主張番号】08290360.0

(32)【優先日】2008年4月11日

(33)【優先権主張国】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】300038826

【氏名又は名称】デュポンテイジンフィルムズユー．エス．リミテッドパートナーシップ

(74)【代理人】

【識別番号】100087941

【弁理士】

【氏名又は名称】杉本修司

(74)【代理人】

【識別番号】100086793

【弁理士】

【氏名又は名称】野田雅士

(74)【代理人】

【識別番号】100112829

【弁理士】

【氏名又は名称】堤健郎

(74)【代理人】

【識別番号】100142608

【弁理士】

【氏名又は名称】小林由佳

(72)【発明者】

【氏名】グロルノー・アレクシス

(72)【発明者】

【氏名】ショーセレ・ルシアン

【審査官】大村博一

(56)【参考文献】

【文献】特開２００４−１０７４７１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特許第５４１５５２１（ＪＰ，Ｂ２）

【文献】特開２０１４−０６２２６１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００４−１３１７２８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００６−０６２６８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００１−３２９０７７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０６−２２０２２０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００８−５３７７９４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００４−２８５１４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】プラスチック成形加工データブック，日本，日刊工業新聞社，２００２年１月２８日，第２版，ｐ．２４−ｐ．２７

【文献】プラスチック成形加工データブック（第２版），日本，日本工業新聞社，２００２年１月２８日，初版１刷，ｐ．２−ｐ．３

【文献】 Properties of various high performance films，日本，Teijin DuPont Films Japan Limited，２０１４年１０月３０日，インターネット，ＵＲＬ，https://www.teijindupontfilms.jp/english/product/hi_film.html

【文献】ＤＳＣ測定データ集，日本，株式会社リガク，２０１４年１０月３０日，ｐ．１−２，インターネット，ＵＲＬ，http://www.rigaku.co.jp/app/doc/dsc_data.pdf

【文献】熱分析事例（ＤＳＣ），日本，株式会社大同分析リサーチ，２０１４年１０月３０日，インターネット，ＵＲＬ，http://www.daido.co.jp/dbr/products/pdf/04-10-4-jirei.pdf

【文献】「分析の原理」16 示差走査熱量計(DSC)の原理と応用，日本，一般社団法人日本分析機器工業会，２０１４年１０月３０日，インターネット，ＵＲＬ，http://www.jaima.or.jp/jp/basic//pdf/basic_16.pdf

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｊ５／００− ５／０２

Ｃ０８Ｊ５／１２− ５／２２

Ｃ０８Ｋ３／００−１３／０８

Ｃ０８Ｌ１／００−１０１／１４

Ｂ２９Ｃ５５／００−５５／３０

Ｈ０１Ｇ４／１４− ４／４２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含む分散相が、前記分散相の少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートとは異なる、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含むマトリックス相中にプレートレットの形態で分散しており、前記分散相のポリエステルおよび／またはポリカーボネートの含有率が、５０重量％未満である延伸フィルムを誘電体フィルムとして備え、前記プレートレットの最小寸法に対する最大寸法の比が、少なくとも２であるコンデンサー。

【請求項2】

請求項１において、延伸フィルムのフィルム厚みが、０．３〜２５μｍであり、ポリカーボネート（ＰＣ）を含む分散相が、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を含むマトリックス相中にプレートレットの形態で分散しており、前記ポリカーボネートの含有率が、５０重量％未満であるコンデンサー。

【請求項3】

請求項１において、延伸フィルムについて、フィルム厚みが、０．３〜２５μｍであり、
分散相が、ポリエステル、ポリカーボネートおよびその共重合体からなる群から選択される少なくとも２種のポリマーで構成されるとともに、マトリックス相中に存在し、
前記マトリックス相が、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）およびその共重合体からなる群から選択されるポリエステルで構成され、
前記分散相はプレートレットを形成しており、前記分散相のポリエステルおよび／またはポリカーボネートの含有率が、５０重量％未満であり、
示差走査熱量（ＤＳＣ）測定法により昇温走差速度２０（℃／分）で測定したマトリックス相のポリエステルのガラス転移温度をＴｇｍとして、分散相の各ポリマーのガラス転移温度がＴｇｍ＋１０℃からＴｇｍ＋４０℃の範囲に存在するコンデンサー。

【請求項4】

請求項１から３のいずれか一項において、延伸フィルムのフィルム厚みが、０．９〜６μｍであるコンデンサー。

【請求項5】

請求項１から４のいずれか一項において、延伸フィルムについて、マトリックス相中に分散している少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネート、またはマトリックス相と混和可能かつ相溶可能な少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートが、比誘電率が１〜６未満であるコンデンサー。

【請求項6】

請求項１から５のいずれか一項において、延伸フィルムが二軸延伸フィルムであるコンデンサー。

【請求項7】

請求項１から６のいずれか一項において、延伸フィルムについて、面積５ｃｍ×５ｃｍで測定された絶縁破壊電圧が、３７０Ｖ／μｍを超えているコンデンサー。

【請求項8】

請求項７において、延伸フィルムについて、エネルギー密度が２．０Ｊ／ｃｍ^３を超えているコンデンサー。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、コンデンサーの誘電体フィルムとして使用可能なプラスチックフィルムに関する。また、本発明は、このようなプラスチックフィルムの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

一般的に、コンデンサーは、電気エネルギーを貯蔵可能な絶縁媒体（誘電体フィルム）と、この絶縁媒体によって隔離された２枚の導電性の金属製板材とによって構成される。すなわち、コンデンサーは、２枚の導電性の金属製板材の間に誘電体フィルムが挟まれて形成されている。フィルムは絶縁体として働き、コンデンサーの一方の板材から他方の板材に電子が移動するのを妨げる。特定のコンデンサーにおいて安全に貯蔵可能とされる最大エネルギーは、コンデンサーに使用される誘電体が破壊されずに耐えることのできる最大の電界強度によって決まる。

【0003】

フィルムが貯蔵可能なエネルギーは、フィルムの誘電率と、以下の式で表される誘電体の電気的破壊（絶縁破壊電圧）とに比例する。
エネルギー密度Ｅ＝０．５×ε×ε_０×ＢＤＶ^２
（式中、ＢＤＶは絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）を表し、εはフィルムの理論的な比誘電率（単純に「誘電率」とも称される）を表し、ε_０は絶対誘電率を表す。）

【0004】

プラスチックフィルムを備えるコンデンサーのエネルギー密度は、前記比誘電率の増加により向上させることができる。比誘電率の増加は、極性を有するポリマー材料を使用したり、極性ポリマーなどの極性を有する成分やセラミック粒子などの添加剤をポリマーフィルムに添加したりすることで達成できる。

【0005】

当該技術分野では、高い比誘電率を有するプラスチックフィルムを誘電体フィルムとして使用したコンデンサーが知られている。例えば、特許文献１には、フッ化ビニリデン系ポリマーと、ポリカーボネートおよび／または熱可塑性ポリエステルとを含む誘電体フィルムを使用したコンデンサーが開示されている。

【0006】

特許文献２には、高いエネルギー密度を有するプラスチックフィルムが開示されている。このフィルムは、少なくとも１種の非極性のホモポリマーに、少なくとも１種の極性又は非極性のホモポリマーを加えた均質な混合物で構成される。非極性のホモポリマーとして、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）などが挙げられる。極性ポリマーとして、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）が挙げられる。これらのホモポリマーが均質状態で混合かつ共押出されることにより、溶融流延によるハイブリッドコポリマーの誘電体フィルムが形成される。当該特許文献には、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とポリプロピレン（ＰＰ）とによるハイブリッドコポリマーが開示されている。また、当該特許文献には、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）およびポリプロピレン（ＰＰ）を含むコポリマーを第一成分とし、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）又はポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を第二成分としたフィルムも開示されている。当該特許文献に開示されているフィルムは、均質な固液混合物から形成される。

【0007】

プラスチックフィルムを備えるコンデンサーのエネルギー密度は、フィルムの絶縁破壊電圧の増加により向上させることができる。

【0008】

特許文献３には、フィルムコンデンサーとして好適な二軸配向フィルムが開示されている。この二軸配向フィルムは、芳香族ポリエステル（ａ）と、２３０〜２８０℃の融点を有するポリオレフィン（ｂ）とからなり、当該ポリオレフィン（ｂ）の占める割合が、フィルムの全重量を基準として２〜６０重量％の範囲にある。前記ポリオレフィン（ｂ）は、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体であるのが好ましい。また、このフィルムはボイドを有さないのが好ましい。当該特許文献におけるボイドとは、マトリックス相を形成する芳香族ポリエステル（ａ）と島相を形成するポリオレフィン（ｂ）との界面に生じる空洞を指す。ボイドが存在すると、フィルムの延伸工程においてフィルムが破断しやすくなることがある。また、フィルム厚みが薄くなるに従い、ボイドの部分が欠陥となって、力学的特性が低下したり耐電圧特性が低下したりすることがある。相溶化剤を含有させることによってボイドをなくすことも可能である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0009】

【特許文献1】欧州特許出願公開第００３９２１４号明細書

【特許文献2】米国特許第６４２６８６１号明細書

【特許文献3】欧州特許出願公開第１７１２５９２号明細書

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

本発明は、高い絶縁破壊電圧性を有するプラスチックフィルムに関する。このフィルムは、コンデンサーの誘電体フィルムとして使用可能であり、高いエネルギー密度をコンデンサーに付与する。

【0011】

また、本発明は、フィルムのモルフォロジーを変化させることで、プラスチックフィルムの絶縁破壊電圧を向上させる方法にも関する。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本発明は、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含む分散相が、前記分散相の少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートとは異なる少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含むマトリックス相中にプレートレットの形態で分散しており、前記分散相のポリエステルおよび／またはポリカーボネートの含有率が、５０重量％未満である延伸フィルムに関する。

【0013】

一実施形態では、延伸フィルムは、フィルム厚みが０．３〜２５μｍ、好ましくは０．９〜６μｍ、より好ましくは２〜４μｍである。

【0014】

一実施形態では、前記プレートレットの最大寸法が、１０μｍ未満、好ましくは５μｍ未満、より好ましくは１μｍ未満である。

【0015】

また、本発明は、
−少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含むマトリックス相を少なくとも５０重量％と、
−前記マトリックス相を構成する少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートと混和可能かつ相溶可能であり、マトリックス相中に相分離構造を形成している、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートと、
を有する混合物で構成され、前記混合物は相溶剤を有していない延伸フィルムに関する。

【0016】

一実施形態では、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含むマトリックス相において、ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンイソフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリトリメチレンイソフタレート、ポリトリメチレンナフタレート、ポリ（シクロへキシレン−ジメタノール−テレフタレート）（ＰＣＴ）、ポリ（メチレン−１，３−プロピレン−テレフタレート）、ポリへキサメチレンテレフタレート、ポリイソソルビドテレフタレート、ポリヘキサメチレンナフタレート、ポリアリレート（Ｐａｒ）、これらの共重合体、これらの混合物、および液晶ポリエステルで構成された群から選択される。

【0017】

一実施形態では、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含むマトリックス相において、ポリカーボネートが、ポリプロピレンカーボネート（ＰＰＣ）、ポリフタレートカーボネート、ジフェニルポリカーボネート（ＤＰＣ）、ポリエチレンテレフタレートカーボネート、ポリエチレンカーボネート、これらの共重合体、およびこれらの混合物で構成された群から選択される。

【0018】

一実施形態では、マトリックス相中に分散している（分散相の）少なくとも１種のポリエステル、またはマトリックス相と混和可能かつ相溶可能な少なくとも１種のポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンイソフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリトリメチレンイソフタレート、ポリトリメチレンナフタレート、ポリ（シクロへキシレン−ジメタノール−テレフタレート）（ＰＣＴ）、ポリ（メチレン−１，３−プロピレン−テレフタレート）、ポリへキサメチレンテレフタレート、ポリイソソルビドテレフタレート、ポリヘキサメチレンナフタレート、ポリアリレート（Ｐａｒ）、これらの共重合体、これらの混合物、および液晶ポリエステルで構成された群から選択される。

【0019】

一実施形態では、マトリックス相中に分散している（分散相の）少なくとも１種のポリカーボネート、またはマトリックス相と混和可能かつ相溶可能な少なくとも１種のポリカーボネートが、ポリプロピレンカーボネート（ＰＰＣ）、ポリフタレートカーボネート、ジフェニルポリカーボネート（ＤＰＣ）、ポリエチレンテレフタレートカーボネート、ポリエチレンカーボネート、これらの共重合体、およびこれらの混合物で構成された群から選択される。

【0020】

一実施形態では、マトリックス相中に分散している（分散相の）少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネート、またはマトリックス相と混和可能かつ相溶可能な少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートが、比誘電率が１〜６未満、好ましくは１〜４、より好ましくは２〜４、さらに好ましくは２．５〜３．５のポリマーから選択される。

【0021】

一実施形態において、延伸フィルムは二軸延伸フィルムである。

【0022】

一実施形態において、延伸フィルムは、面積５ｃｍ×５ｃｍで測定された絶縁破壊電圧が、３７０Ｖ／μｍを超えており、好ましくは、４４０〜５５０Ｖ／μｍである。

【0023】

一実施形態において、延伸フィルムは、エネルギー密度が２．０Ｊ／ｃｍ^３を超えており、好ましくは２．５〜３．５Ｊ／ｃｍ^３であり、より好ましくは３．５〜４．５Ｊ／ｃｍ^３である。

【0024】

一実施形態において、延伸フィルムは、フィラー粒子を６０，０００ｐｐｍ以下含む。

【0025】

一実施形態において、延伸フィルムは、フィラーを含まない。

【0026】

一実施形態において、延伸フィルムは、機械軸方向（縦方向）（ＭＤ）またはこれに直交する方向（横方向）（ＴＤ）の弾性率が、１０００Ｎ／ｍｍ^２を超えており、好ましくは２５００〜４０００Ｎ／ｍｍ^２である。

【0027】

一実施形態において、延伸フィルムは、機械軸方向（ＭＤ）の収縮率およびこれに直交する方向（ＴＤ）の収縮率が、１５０℃で５％未満であり、かつ、２００℃で１５％未満である。

【0028】

一実施形態では、分散相が、ポリエステルおよびポリカーボネートからなる群から選択される少なくとも２種のポリマーで構成され、マトリックス相が、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）からなる群から選択されるポリエステルで構成され、前記分散相はプレートレット（ｐｌａｔｅｌｅｔｓ）を形成しており、マトリックス相のポリエステルのガラス転移温度をＴｇｍとして、分散相の各ポリマーのガラス転移温度がＴｇｍ＋１０℃からＴｇｍ＋４０℃である。一実施形態では、分散相がポリカーボネートとポリエステルとの混合物であり、かつ、マトリックス相のポリエステルがポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）である。一実施形態では、分散相に含まれるポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）である。

【0029】

一実施形態では、分散相または分離相が、ポリシクロヘキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）の共重合体で構成されており、かつ、マトリックス相に含まれるポリエステルがポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）である。

【0030】

上述の直前２つの段落において製造されるフィルムは、２００Ｖを超える電圧および１２０℃を超える温度で動作する電力用コンデンサーの絶縁フィルムとして使用することができる。

【0031】

一実施形態では、分散相または分離相が、ポリカーボネート（ＰＣ）で構成されており、かつ、マトリックス相に含まれるポリエステルがポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）である。

【0032】

また、本発明は、上述の延伸フィルムを誘電体フィルムとして備えるコンデンサーにも関する。

【0033】

また、本発明は、延伸フィルムの、酸素バリア（酸素遮断材）としての使用にも関する。

【0034】

また、本発明は、延伸フィルムの、絶縁フィルムとしての使用にも関する。

【0035】

また、本発明は、延伸フィルムの製造方法に関し、当該製造方法は、
ａ）混和可能かつ相溶可能なポリエステルおよび／またはポリカーボネートの混合物であって、少なくとも１種のポリマーの含有率が少なくとも５０重量％である混合物を用意する工程と、
ｂ）少なくとも１種のポリマーがノジュール（島状）の形態で分散するようにフィルムを形成する工程と、
ｃ）前記分散した少なくとも１種のポリマーがプレートレットの形態になるようにフィルムを延伸する工程と、
ｄ）フィルムを加熱する工程と、
を含む。

【0036】

一実施形態において、フィルムは二軸延伸される。

【0037】

一実施形態において、フィルムは同時延伸される。

【0038】

一実施形態において、延伸比は２〜７倍、好ましくは３．５〜４．５倍である。

【0039】

一実施形態において、工程ｃ）は、混合物に含まれるポリマーの最も高いガラス転移温度をＴｇとして、Ｔｇ＋５℃からＴｇ＋３０℃の温度で行われる。

【0040】

一実施形態において、工程ｄ）は、混合物に含まれるポリマーの最も高い融点をＴｍとして、Ｔｍ−８０℃からＴｍ−１０℃の温度、好ましくはＴｍ−７０℃からＴｍ−２０℃の温度で行われる。

【0041】

一実施形態において、混合物を構成するポリエステルの溶融粘度は、混合物に含まれるポリマーの最も高い融点をＴｍとして、温度Ｔｍで５０Ｐａ・ｓから５０００Ｐａ・ｓである。

【0042】

また、本発明は、少なくとも１種のポリマーを含む分散相を、少なくとも１種の異なるポリマーを含むマトリックス相中に有する延伸フィルムの、コンデンサーフィルムの絶縁破壊電圧を増加させる使用に関し、前記分散相のポリマーは、比誘電率が６未満であり、かつ、前記延伸フィルムにプレートレットの形態で５０重量％未満含まれている。

【0043】

一実施形態において、分散相を構成する各ポリマーの比誘電率とマトリックス相の平均比誘電率との差の絶対値は２未満、好ましくは１未満である。２種以上のポリマーを含むマトリックス相の平均比誘電率は、以下の式から導き出す。この式は、マトリックス相の「平均」比誘電率ε_ｍを求める式である：
１／ε_ｍ＝Σ_ｉｗ_ｉ／ε_ｍｉ
（式中、ε_ｍはマトリックス相の「平均」比誘電率を表し、ｗ_ｉはマトリックス相に含まれるｉ種類目のポリマーの重量百分率を表し、ε_ｍｉはマトリックス相に含まれるｉ種類目のポリマーの比誘電率を表す。）

【図面の簡単な説明】

【0044】

【図1】ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）のマトリックス相中に、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を３０％含んだ未延伸の混合物を、拡大比１０，０００倍で示した電子顕微鏡像である。

【図2】ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）およびポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）で構成されるマトリックス相中に、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を２０％含んだ未延伸の混合物を、拡大比１０，０００倍で示した電子顕微鏡像である。

【図3】ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）のマトリックス相中に、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を３０％含んだ３．５×３．５倍延伸の延伸フィルムを、拡大比５，０００倍で示した電子顕微鏡像である。延伸フィルムの分散相とマトリックス相との界面にボイド（間隙など）は見られない。

【図4】ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）およびポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）で構成されるマトリックス相中に、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を２０％含んだ３．５×３．５倍延伸の延伸フィルムを、拡大比５，０００倍で示した電子顕微鏡像である。延伸フィルムの分散相とマトリックス相との界面にボイドは見られない。

【図5】実験例および比較実験例で作製される様々なフィルムについて、その分散相の重量％と絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）との関係を示したグラフであり、図中の各データ点に付された数字は、実験例および比較実験例の番号を指している。

【発明を実施するための形態】

【0045】

本発明は、ポリマー混合物から得られる延伸フィルムに関し、そのポリマー混合物は、少なくとも１種のポリマーを含む分散相を、少なくとも１種の異なるポリマーを含むマトリックス相中に有する。本発明の最も好ましい実施形態において、前記ポリマー混合物は、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含む第１のポリマーからなる分散相を、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含む第２のポリマーからなるマトリックス相中に有するポリマー混合物であって、前記第１のポリマーと第２のポリマーとは異なるポリマーである。しかしながら、当業者であれば、本発明は、ポリエステルやポリカーボネート以外の種類のポリマーの組合せにも適用できる。

【0046】

前記ポリマー混合物は、一次フィルムに加工され、その後、延伸にかけられる。得られたフィルムは、高い絶縁破壊電圧、高いエネルギー密度および高い使用温度範囲を有することを特徴とする。

【0047】

分散した少なくとも１種のポリマーが形成する第一の相は、第二の相を形成するマトリックス相とは相分離している。分散した少なくとも１種のポリマーは、ポリマーのマトリックス相中にノジュール（島）を形成する。本発明において、「ノジュール」とは、所定の寸法比を特徴とする、略丸形状の部分のことをいう。当該所定の寸法比は、ノジュールの最小寸法に対する最大寸法の比を指す。前記所定の寸法比は、２未満、好ましくは１．５未満である。ノジュールの最小寸法および最大寸法は、一次フィルムの鉛直断面（水平断面ではない）を切り取り、その断面の電子顕微鏡像を分析することによって測定する。

【0048】

相分離およびノジュールの存在は、電子顕微鏡を用いて確認することができる。図１は、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）のマトリックス相中にポリカーボネート（ＰＣ）の分散相を含んだ混合物の電子顕微鏡像である。図２は、ＰＥＮおよびＰＥＴで構成されるマトリックス相中に、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を２０％含んだ未延伸の混合物の電子顕微鏡像である。画像においてノジュールは、不規則な形状の丸い複数の塊として見える。その直径は、典型的に、２０ｎｍから１０００ｎｍである。

【0049】

混合物中に分散した少なくとも１種のポリマーの、当該混合物における含有率は５０重量％未満である。

【0050】

好ましくは、混合物中に分散した少なくとも１種のポリマーの、当該混合物における含有率は少なくとも５重量％であり、より好ましくは少なくとも１０重量％であり、さらに好ましくは少なくとも２５重量％である。

【0051】

好ましい一実施形態において、相分離は、互いに相溶可能なポリマーを選択することで形成させることができる。２種類の互いに相溶可能なポリマーとは、以下の条件を満たすポリマーのことをいう：
ａ）２種類のポリマーが、互いに相溶可能であり、かつ、二相系へ加工することが可能である。
ｂ）２種類のポリマー間の相溶および共重合が、二相間の界面でのみ生じる。
ｃ）界面での相溶および共重合により、一次フィルムの形成工程及び後続の延伸工程において二相間にボイドが生じない。

【0052】

ポリマーが互いに相溶可能であるとは、分散相がマトリックス相に密着することを意味する。高い絶縁破壊電圧を得るには、欠損がないことに加えて、分散相とマトリックス相との間の良好な密着性が要求される。分散相の少なくとも１種のポリマーとマトリックス相の少なくとも１種のポリマーとが互いに相溶可能である場合、欠損のない界面を得ることができる。しかも、分散相とマトリックス相との間で剥離が生じない。「界面」とは、分散相とマトリックス相との間の境界であると定義する。界面の幅は、一般的に、約１０ｎｍから約１００ｎｍである。

【0053】

ポリマーが互いに相溶可能である場合、混合物の相（混合状態の相）に相溶化剤を添加しなくてもよいことに留意されたい。すなわち、分散相とマトリックス相との間の界面を安定化させる必要がないのである。よって、本発明にかかるフィルムを得るための混合物は、好ましくは相溶化剤を含まない。

【0054】

この好ましい実施形態において、混合物には互いに相溶可能なポリマーのみが含まれ、極性基を有するポリマー、すなわち、比誘電率が６を超えるポリマーは含まれない。

【0055】

好ましい一実施形態において、混合物は、カルボン酸エステル基Ｒ−ＣＯ−Ｏ−Ｒ’（式中、Ｒ及びＲ’はアルキル基またはアリール基を表す）を有するポリエステルを含む。当該混合物は、さらに、カーボネート基Ｒ−Ｏ−ＣＯＯ−Ｒ’（式中、Ｒ及びＲ’はアルキル基、アリール基、アミド基、エーテル基、アリールエーテル基、イミド基またはエステル基を表す）を有するポリカーボネートを含む。

【0056】

マトリックス相を構成する少なくとも１種のポリマーがポリエステルの場合、当該ポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンイソフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリトリメチレンイソフタレート、ポリトリメチレンナフタレート、ポリ（シクロヘキサン−ジメタノール−テレフタレート）（ＰＣＴ）、ポリ（メチレン−１，３−プロピレン−テレフタレート）、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリイソソルビドテレフタレート、ポリヘキサメチレンナフタレート、ポリアリレート（Ｐａｒ）、これらの共重合体、これらの混合物、および液晶ポリエステルで構成された群から選択されてもよい。

【0057】

マトリックス相を構成する少なくとも１種のポリマーがポリカーボネートの場合、当該ポリカーボネートは、ポリプロピレンカーボネート（ＰＰＣ）、ポリフタレートカーボネート、ジフェニルポリカーボネート（ＤＰＣ）、ポリエチレンテレフタレートカーボネート、ポリエチレンカーボネート、これらの共重合体、およびこれらの混合物で構成された群から選択されてもよい。

【0058】

分散相に含まれる少なくとも１種のポリマーがポリエステルの場合、当該ポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンイソフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリトリメチレンイソフタレート、ポリトリメチレンナフタレート、ポリ（シクロヘキサン−ジメタノール−テレフタレート）（ＰＣＴ）、ポリ（メチレン−１，３−プロピレン−テレフタレート）、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリイソソルビドテレフタレート、ポリヘキサメチレンナフタレート、ポリアリレート（Ｐａｒ）、これらの共重合体、これらの混合物、および液晶ポリエステルで構成された群から選択されてもよい。

【0059】

分散相に含まれる少なくとも１種のポリマーがポリカーボネートの場合、当該ポリカーボネートは、ポリプロピレンカーボネート（ＰＰＣ）、ポリフタレートカーボネート、ジフェニルポリカーボネート（ＤＰＣ）、ポリエチレンテレフタレートカーボネート、ポリエチレンカーボネート、これらの共重合体、およびこれらの混合物で構成された群から選択されてもよい。

【0060】

好適な種類のポリカーボネートとして、Ｂａｙｅｒ社のＭＡＫＲＯＬＯＮ（登録商標）、ＧｅｎｅｒａｌＥｌｅｃｔｒｉｃ社のＬＥＸＡＮ（登録商標）、Ｔｅｉｊｉｎ社のＰＡＮＬＩＴＥ（登録商標）、ＤＳＭ社のＸＡＮＴＡＲ（登録商標）、Ｍｉｔｓｕｂｉｓｈｉ社のＩＵＰＩＬＯＮ（登録商標）、Ｄｏｗ社のＣＡＬＩＢＥＲ（登録商標）などの上市されている銘柄のポリカーボネートが挙げられる。好適な種類のポリカーボネート系の混合物として、Ｂａｙｅｒ社のＭＡＫＲＯＢＬＥＮＤ（登録商標）、ＧｅｎｅｒａｌＥｌｅｃｔｒｉｃ社のＸＥＮＯＹ（登録商標）、Ｔｉｃｏｎａ社のＶＡＮＤＡＲ（登録商標）、Ｄｏｗ社のＳＡＢＲＥ（登録商標）、ＤＳＭ社のＳＴＡＰＲＯＮ（登録商標）Ｅ、ＢＡＳＦ社のＵＬＴＲＡＢＬＥＮＤ（登録商標）などの上市されている銘柄の混合物が挙げられる。以上のリストは例示に過ぎず、他を排除するわけではない。

【0061】

好適な種類のポリエステルとして、Ｅａｓｔｍａｎ社のＴＲＩＳＴＡＮ（登録商標）、ＥＡＳＴＭＡＮ（登録商標）、ＥＫＴＡＲ（登録商標）、ＥＡＳＴＡＲ（登録商標）、ＫＯＤＡＲ（登録商標）、ＳＫＣｈｅｍｉｃａｌｓ社のＳＫＹＧＲＥＥＮ（登録商標）などの上市されている銘柄のポリエステルが挙げられる。好適な種類の液晶ポリエステルとして、Ｔｉｃｏｎａ社のＶＥＣＴＲＡ（登録商標）、Ｓｏｌｖａｙ社のＸｙｄａｒ（登録商標）、ＤｕＰｏｎｔ社のＺＥＮＩＴＥ（登録商標）などの銘柄の液晶ポリエステルが挙げられる。以上のリストは例示に過ぎず、他を排除するわけではない。

【0062】

一実施形態（上述の実施形態のほうが好適ではあるが）において、混合物は、互いに相溶可能でないポリマーと相溶化剤とを含む。相溶化剤が添加されることで、一次フィルムの形成工程及び後続の延伸工程において二相間にボイドが生じることを防ぐことができる。

【0063】

一実施形態において、混合物は、分散相としてのポリカーボネートを、ポリエチレンナフタレートおよび／またはポリエチレンテレフタレートを含むマトリックス相中に有している。好ましい一実施形態において、混合物は、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を５〜１５％含み、マトリックス相としてのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を８５〜９５％含む。好ましい別の実施形態において、混合物は、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を２５〜３５％含み、マトリックス相としてのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を６５〜７５％含む。好ましい別の実施形態において、混合物は、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を３５〜４５％含み、マトリックス相としてのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を５５〜６５％含む。

【0064】

一実施形態において、混合物は、ポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）またはポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）の共重合体を含む分散相を、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含むマトリックス相中に有する。好ましい一実施形態において、混合物は、分散相としてのポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）を３５〜４５％含み、マトリックス相としてのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を５５〜６５％含む。

【0065】

一実施形態において、混合物は、ポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）またはポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）の共重合体とポリカーボネートとを含む分散相を、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含むマトリックス相中に有する。

【0066】

一実施形態において、混合物は、ポリカーボネート（ＰＣ）および／またはポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）および／またはこれらの共重合体を含む分散相を、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）および／またはポリカーボネート（ＰＣ）および／またはこれらの共重合体を含むマトリックス相中に有する。

【0067】

好ましい一実施形態において、混合物は、分散相として、
ａ）ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリカーボネート（ＰＣ）、または
ｂ）ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）およびポリカーボネート（ＰＣ）
を含むブレンドを１５〜４５％含み、マトリックス相として、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を５５〜８５％含む。本明細書における百分率（％）は、基本的に、混合物の重量に対する重量％とする。

【0068】

一実施形態において、混合物は、ポリカーボネート（ＰＣ）およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）およびこれらの共重合体を含む分散相を、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）および／またはポリカーボネート（ＰＣ）および／またはこれらの共重合体を含むマトリックス相中に有する。

【0069】

一実施形態において、混合物は、ポリカーボネート（ＰＣ）およびポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびこれらの共重合体を含む分散相を、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）および／またはポリカーボネート（ＰＣ）および／またはこれらの共重合体を含むマトリックス相中に有する。

【0070】

一実施形態において、混合物は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）およびこれらの共重合体を含む分散相を、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）および／またはポリカーボネート（ＰＣ）および／またはこれらの共重合体を含むマトリックス相中に有する。

【0071】

一実施形態において、混合物は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含む分散相を、ポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）を含むマトリックス相に有する。好ましい一実施形態において、混合物は、分散相としてのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を３５〜４５％含み、マトリックス相としてのポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）を５５〜６５％含む。

【0072】

一実施形態において、混合物は、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、および／またはポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）の単独重合体もしくは共重合体、および／またはポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、および／またはポリトリメチレンイソフタレート、および／またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の単独重合体もしくは共重合体、および／またはポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）の単独重合体もしくは共重合体を含む分散相を、ポリカーボネート（ＰＣ）および／またはポリカーボネート（ＰＣ）の共重合体および／またはポリエチレンカーボネートを含むマトリックス相中に有する。

【0073】

一実施形態において、混合物は、ポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）の単独重合体もしくは共重合体、および／またはポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）の単独重合体もしくは共重合体、および／またはポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）の単独重合体もしくは共重合体を含む分散相を、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含むマトリックス相中に有する。

【0074】

一実施形態において、混合物は、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）を含む分散相を、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）またはポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）の共重合体を含むマトリックス相中に有する。

【0075】

一実施形態において、混合物は、Ｂａｙｅｒ社のＭＡＫＲＯＢＬＥＮＤ（登録商標）、ＧｅｎｅｒａｌＥｌｅｃｔｒｉｃ社のＸＥＮＯＹ（登録商標）、Ｔｉｃｏｎａ社のＶＡＮＤＡＲ（登録商標）、Ｄｏｗ社のＳＡＢＲＥ（登録商標）、ＤＳＭ社のＳＴＡＰＲＯＮ（登録商標）Ｅ、ＢＡＳＦ社のＵＬＴＲＡＢＬＥＮＤ（登録商標）などの上市されているブレンドで構成されたものであってもよい。以上のリストは例示に過ぎず、他を排除するわけではない。

【0076】

一実施形態において、混合物は、Ｅａｓｔｍａｎ社のＴＲＩＳＴＡＮ（登録商標）、ＥＡＳＴＭＡＮ（登録商標）、ＥＫＴＡＲ（登録商標）、ＥＡＳＴＡＲ（登録商標）、ＫＯＤＡＲ（登録商標）、ＳＫＣｈｅｍｉｃａｌｓ社のＳＫＹＧＲＥＥＮ（登録商標）などの上市されているブレンドで構成されたものであってもよい。以上のリストは例示に過ぎず、他を排除するわけではない。

【0077】

混合物として、ポリエチレンテレフタレート／ポリエチレンナフタレート共重合体を含む分散相を、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含むマトリックス相中に有する混合物も考えられる。

【0078】

好ましい一実施形態において、混合物は、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を１５〜４５％含み、マトリックス相としてのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を５５〜８５％含む。

【0079】

好ましい一実施形態において、混合物は、分散相とマトリックス相とを有し、
−前記分散相は、ポリエステルおよびポリカーボネートからなる群から選択される少なくとも２種のポリマーを含み、
−前記マトリックス相は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）からなる群から選択されるポリエステルを含み、かつ、
マトリックス相に含まれるポリエステルのガラス転移温度をＴｇｍとして、分散相に含まれる各ポリマーのガラス転移温度がＴｇｍ＋１０℃からＴｇｍ＋４０℃である。ＰＥＴのガラス転移温度は約７５℃である。ＰＥＮのガラス転移温度は約１２５℃である。特に好ましい混合物は、マトリックス相としてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を有する。

【0080】

マトリックス相に含まれるポリエステルのガラス転移温度をＴｇｍとして、分散相はガラス転移温度がＴｇｍ＋１０℃からＴｇｍ＋４０℃であるポリマーを含むのが有利である。この構成は次の利点を有する：延伸フィルムにおいてプレートレットが楕円形状を示し、この楕円形状のプレートレットが、電子の運動を抑制するブレーキのように作用することで、電子の運動エネルギーを減少することができる。

【0081】

極めて優れた混和性は、特に、分散相がポリカーボネートとポリエステルの混合物を含み、かつ、マトリックス相に含まれるポリエステルがポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）である場合に得られる。好ましくは、分散相に含まれるポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）である。

【0082】

一実施形態において、混合物は、Ｂａｙｅｒ社のＭＡＫＲＯＢＬＥＮＤ（登録商標）、ＧｅｎｅｒａｌＥｌｅｃｔｒｉｃ社のＸＥＮＯＹ（登録商標）、Ｔｉｃｏｎａ社のＶＡＮＤＡＲ（登録商標）、Ｄｏｗ社のＳＡＢＲＥ（登録商標）、ＤＳＭ社のＳＴＡＰＲＯＮ（登録商標）Ｅ、ＢＡＳＦ社のＵＬＴＲＡＢＬＥＮＤ（登録商標）などの上市されているブレンドで構成される。以上のリストは例示に過ぎず、他を排除するわけではない。

【0083】

優れた混和性および楕円形状のプレートレットにより、高い絶縁破壊電圧が得られる。

【0084】

好ましい一実施形態において、混合物は、ポリシクロへキサン−ジメタノール−テレフタレート（ＰＣＴ）の単独重合体または共重合体で構成された分散相を有し、かつ、マトリックス相は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）で構成されている。

【0085】

混合物は、フィルムの取り扱い性および巻き取り性を向上させるために、無機フィラー粒子を含んでいてもよい。好ましくは、混合物は、無機フィラー粒子を含む。好ましくは、混合物は、フィラー粒子を６０，０００ｐｐｍ以下含む。好ましい一実施形態において、延伸フィルムは、フィラー粒子を１０，０００ｐｐｍ以下含む。

【0086】

無機フィラー粒子として、炭酸カルシウム、クレイ、シリカ、ゼオライト、シリコーンビーズ（官能基が導入されたポリジメチルシロキサン）、リン酸二カルシウム（ＤＰＣ）、リン酸三カルシウム（ＴＰＣ）、セノスフェア、ゼオスフェア（ｚｅｅｏｓｐｈｅｒｅ）、タルク、二酸化チタン、硫酸バリウム、チタン酸バリウムなどが挙げられるが、これらに限定されない。フィラー粒子の粒径分布は、一峰性、二峰性または三峰性であってもよい。好ましくは、一峰性分布、二峰性分布または三峰性分布での平均粒径は０．１〜１０μｍである。

【0087】

互いに異なる種類の成分の混合物を加熱および攪拌することにより、以下に説明するようなポリマーマトリックス相中に分散相を有する構造を得ることができる。本発明の最も好ましい実施形態において、ポリマー混合物は、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含む第１のポリマーからなる分散相が、前記第１のポリマーとは異なる、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含む第２のポリマーからなるマトリックス相中に分散したものである。

【0088】

重要なのは、分散相に含まれる少なくとも１種のポリマーが、マトリックス相に含まれ、且つ前記分散相に含まれるポリマーとは異なる少なくとも１種のポリマーと、マトリックス相と分散相との間の界面のみで共重合することである。よって、互いに相溶可能なポリマーのブレンドを得るように、プロセス条件を選択する必要がある。上記好ましい実施形態において、ポリマー混合物は、少なくとも１種のポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含む分散相が、少なくとも１種の異なるポリエステルおよび／またはポリカーボネートを含むマトリックス相中に分散したものであるが、このとき、好適なフィルムは、ポリエステル同士、ポリカーボネート同士、またはポリエステルとポリカーボネートとの間の全体的な共重合を招くようなプロセス条件では得られないことに留意されたい。したがって、温度や混合時間などのプロセス条件は、ポリエステル同士、ポリカーボネート同士、またはポリエステルとポリカーボネートとの間の共重合の程度を最小限に抑えるような条件に選択する必要がある。例えば、以下の構造が可能である：
−少なくとも１種のポリエステルの分散相が、分散相とは異なる少なくとも１種のポリエステルを含むマトリックス相中に分散した構造、
−少なくとも１種のポリカーボネートの分散相が、分散相とは異なる少なくとも１種のポリカーボネートを含むマトリックス相中に分散した構造、
−少なくとも１種のポリエステルの分散相が、少なくとも１種のポリカーボネートを含むマトリックス相中に分散した構造、または
−少なくとも１種のポリカーボネートの分散相が、少なくとも１種のポリエステルを含むマトリックス相中に分散した構造。

【0089】

２種類のポリエステル間の相溶性は、これらポリエステル間の界面における混和性およびエステル−エステル交換によって獲得される。

【0090】

２種類のポリカーボネート間の相溶性は、これらポリカーボネート間の界面における混和性およびカーボネート−カーボネート交換によって獲得される。

【0091】

ポリエステルとポリカーボネートとの間の相溶性は、これらポリエステルとポリカーボネートとの間の界面における混和性およびエステル−カーボネート交換によって獲得される。

【0092】

分散相とマトリックス相との相溶性により、特に、プレートレットに対する高い負荷下での、フィルムの二軸延伸が可能になる。

【0093】

共重合反応の発生は、示差走査熱量（ＤＳＣ）測定によって検出することができる。

【0094】

初めに、混合物は、各々のガラス転移温度を特徴とする、少なくとも２種類の異なるポリマーを含んでいる。少なくとも２種類の異なるポリマーが混合物に含まれているか否かは、示差走査熱量（ＤＳＣ）測定によって確認することができる。事実、示差走査熱量（ＤＳＣ）測定法では、混合物に含まれるポリマーの種類に対応する数だけの、各々異なるガラス転移温度を検出することができる。

【0095】

混合物に含まれる各種ポリマーの量は、混合工程及び加熱工程の際のポリマー間の共重合反応の発生により減少する。ポリマー間で共重合反応が生じると、互いに異なるガラス転移温度が消失し、共重合体の形成に対応した固有のガラス転移温度が現れる。共重合反応の完了後、混合物に１種類の共重合体しか含まれない場合、示差走査熱量（ＤＳＣ）測定法を用いると、その共重合体に対応したガラス転移温度のピークだけが現れる。

【0096】

ポリエステル間の共重合反応を抑制するには、混合時間を短く設定するのが望ましい。一般的に、混合時間は、約５分間から約４０分間とされる。

【0097】

好適な温度条件の一例として、混合物の加熱温度Ｔは、混合物中に複数の互いに異なるガラス転移温度が存在する場合、当該混合物を構成する各ポリマーの中の最も高い融点よりも少なくとも５℃高い温度に設定してもよい。

【0098】

好ましくは、温度および混合時間は、当該混合物が複数の互いに異なるガラス転移温度を有するように選択される。好ましい一実施形態では、このようなプロセス条件により、ポリエステルおよびポリカーボネートを含む群から選択される少なくとも２種類の異なるポリマーが、全体的に共重合ポリエステルを形成することなく、ポリエステルおよび／またはポリカーボネートのブレンドを生じる。

【0099】

好ましくは、ブレンドを構成するポリマーの溶融粘度は、混合物に含まれるポリマーの最も高い融点Ｔｍにおいて、５０Ｐａ・ｓから５０００Ｐａ・ｓである。

【0100】

次いで、ポリマー混合物は、溶融システムおよび押出機から押し出される。スリットダイから一次フィルムが形成され、急冷ドラム上で冷却される。

【0101】

次に、一次フィルムを延伸フィルムに加工する。延伸工程により、分散相の形状が変化する。ポリエステルのノジュール（島相）の形状が、初めの略丸形状から、楕円形状（いわゆるプレートレット様の形状）に変化する。プレートレットとは、所定の寸法比を特徴とする、略楕円形状の部分のことをいう。当該所定の寸法比は、プレートレットの最小寸法に対する最大寸法の比を指す。前記所定の寸法比は、少なくとも２、好ましくは少なくとも３、より好ましくは少なくとも１０である。プレートレットの最小寸法および最大寸法は、フィルムの鉛直断面（水平断面ではない）を切り取り、その断面の電子顕微鏡像を分析することによって測定する。好ましくは、プレートレットの最大寸法は、１０μｍ未満、好ましくは５μｍ未満、より好ましくは１μｍ未満である。

【0102】

図３は、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）のマトリックス相中に、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を３０％含んだ延伸フィルムを示す電子顕微鏡像である。図４は、ＰＥＮおよびＰＥＴで構成されるマトリックス相中に、分散相としてのポリカーボネート（ＰＣ）を２０％含んだ延伸フィルムを示す電子顕微鏡像である。図３および図４のいずれの延伸フィルムにおいても、分散相とマトリックス相との界面にボイドは見られない。

【0103】

図５は、ポリマー混合物における分散相の重量％と絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）との関係を示したグラフである。分散相の重量％が増加すると、絶縁破壊電圧が増加する。延伸フィルムの高い絶縁破壊電圧は、電子がプレートレットの周りを移動しなければならないことに起因する。また、図５に示されているように、高い絶縁破壊電圧、詳細には、４００Ｖ／μｍを超える絶縁破壊電圧が得られる。すなわち、本発明は、プレートレットの存在によりフィルムに高い絶縁破壊電圧をもたらすことができ、その結果高いエネルギー電圧を有するフィルムが得られるという研究結果に基づいている。図５から、マトリックス相に含まれるプレートレットの割合が高いほど、絶縁破壊電圧も高くなることが分かる。そただし、図５には、ポリマーの混合物を共重合反応させ、均質な構造を有するように作製される比較実験例１４のフィルムも示されているが、このフィルムの絶縁破壊電圧は低い。

【0104】

分散相のプレートレット様の形状は電子に対するバリア（障害物）を形成し、かつ、このようなプレートレット様の分散ポリマー相が存在することにより、プラスチックフィルムの幅方向（水平方向）に電子が横切るのを防ぐことができる。また、プレートレットの存在は、電子の動きを遅くする。つまり、プレートレットが、電子の運動を抑制するブレーキのように作用することで、電子の運動エネルギーを減少させることができる。電子は、分散したプレートレットの界面に位置する電荷の斥力により、プレートレットの周りを移動せざるを得ない。図５に示されているようにプレートレットの割合が増加すると、電子の移動距離も増加する。また、プレートレットの最小寸法に対する最大寸法の比が増加することによっても、絶縁破壊電圧は増加する。本発明は、フィルム中にプレートレットが存在することでフィルムを横切る電子の速度が低下し、これにより、プラスチックフィルムの絶縁破壊電圧が向上するという研究結果に基づいている。プレートレットの有無は、電子の移動距離の増加の原因となる迷路度（ｔｏｒｔｕｏｓｉｔｙ）に影響する。迷路度とは、プラスチックフィルムの幅に対する電子の移動距離の比率のことをいう。

【0105】

好ましい一実施形態において、高い絶縁破壊電圧を付与するモルフォロジーは、ポリエステルおよび／またはポリカーボネートなどの互いに相溶可能なポリマーの混合物を用いることで得られる。しかしながら、当業者であれば、相溶化剤を添加することにより、互いに相溶可能でないポリマーの混合物であっても、同様のモルフォロジーを形成することができる。

【0106】

プレートレットの形状は、分散相を構成するポリマーのガラス転移温度に応じて変化させることができる。

【0107】

好ましくは、フィルムは、二軸延伸フィルムである。流延フィルムとも称される一次フィルムを、縦方向（機械軸方向）（ＭＤ）および横方向（機械軸方向と直交する方向）（ＴＤ）の方向に逐次二軸延伸または同時二軸延伸してもよい。

【0108】

好ましい一実施形態において、各方向の延伸比は２〜５倍、好ましくは３〜４．５倍である。

【0109】

同時延伸の場合、混合物を構成するポリマーの最も高いガラス転移温度をＴｇとして、フィルムは、Ｔｇ＋５℃からＴｇ＋３０℃の温度で延伸される。得られるフィルム厚みは、一般的に、０．５〜２０μｍ、好ましくは１．４〜５μｍである。逐次延伸の場合、当業者であれば、延伸温度を適宜採用することができる。

【0110】

次いで、フィルムには、フィルムに寸法安定性を付与する熱処理が施される。混合物に含まれるポリマーの最も高い融点をＴｍとして、フィルムは、Ｔｍ−８０℃からＴｍ−１０℃、好ましくはＴｍ−７０℃からＴｍ−２０℃の高温度で加熱される。

【0111】

本発明にかかるフィルムは、高い使用温度を有する。本発明にかかるフィルムは、１００℃から１３０℃でも使用可能である。したがって、ハイブリッドカー用のコンデンサーフィルムなどの高温度用途や高エネルギー貯蔵用途においても使用することができる。

【0112】

有利なことに、本発明にかかるフィルムは、酸素バリア（酸素遮断材）としても使用可能である。

【0113】

有利なことに、本発明にかかるフィルムは、絶縁フィルムとしても使用可能である。

【0114】

以下の実施例は、例示に過ぎず、本発明を限定するものではない。

【実施例】

【0115】

以下の実験例は、例示に過ぎず、本発明を限定するものではない。

【0116】

表１に示すフィルムサンプルの特性は、以下のようにして測定または算出される：

【0117】

−フィルム厚みは、ＭａｈｒＦｅｉｎｐｒuｆ社（Ｍｉｌｉｔｒｏｎ）またはＨｅｉｄｅｎｈａｉｎ社製のデジタル式のポイント測定型厚み計によって測定した。５ｃｍ×５ｃｍの正方形フィルム片の厚みを、そのフィルム片上の５つの測定ポイントの平均によって決定する。なお、表１において、サンプルのフィルム厚みの単位はμｍである。

【0118】

絶縁破壊電圧（ＢＤＶ）はＶ／μｍ単位で表す。絶縁破壊電圧は、アルミニウム箔と電極を用いて、フィルムサンプルの表面２５ｃｍ^２（５ｃｍ×５ｃｍ）で測定した。ランプ波形の電圧を、フィルムに対して市販の電源（ＵＮＧｅｒaｔｅｂａｕ社製）で印加する。フィルムの絶縁破壊電圧は、フィルムサンプルに５ｍＡを超える電流が流れた際に測定された最大電圧とする。単位フィルム厚みあたりの絶縁破壊電圧は、最大測定電圧を、フィルム厚みで割ったものである。表１には、５回の絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）の測定値の平均を示す。

【0119】

融点（℃）は、ＴＡＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製の器具（型番：ＴＡＤＳＣ２９２０）を用いて、示差走差熱量測定法で測定した。この融点は、最初の加熱走差で測定した温度とする。昇温走差速度は２０（℃／分）である。

【0120】

ガラス転移点（ガラス転移温度）（℃）は、ＴＡＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製の器具（型番：ＴＡＤＳＣ２９２０）を用いて、示差走差熱量測定法で測定した。このガラス転移温度は、急冷後の第２の加熱サイクルで測定される。昇温走差速度は２０（℃／分）である。

【0121】

１％伸張時の応力を表す弾性率は、ＡＳＴＭＤ−８８２−８０規格に準拠して測定した。

【0122】

寸法安定性は、フィルムサンプルを１５０℃および２００℃の温度に３０分間曝した際の熱収縮率で測定した。このサンプルは、長さ０．５インチ（約１．３センチ）の正方形フィルム片とした。収縮率は、以下の式で算出される：
［（加熱前の長さ−加熱後の長さ）／加熱前の長さ］×１００

【0123】

エネルギー密度（Ｊ／ｃｍ^３）は、誘電体フィルムのサンプルが単位体積あたりに貯蔵可能なエネルギーを表す。エネルギー密度は、以下の式で算出される：
エネルギー密度Ｅ＝０．５×ε×ε_０×ＢＤＶ^２
（式中、ＢＤＶは絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）を表し、εは、ブレンドの組成に基づいた、当該ブレンドの理論的な比誘電率を表す。）

【0124】

理論的な比誘電率は、以下の式で算出される：
１／ε＝Σ_ｉｗ_ｉ／ε_ｉ
（式中、εはフィルムの比誘電率を表し、ｗ_ｉはフィルムのｉ種類目の成分の重量％を表し、ε_ｉは、分散相に含まれるｉ種類目の成分の、温度２５℃および周波数１ｋＨｚでの比誘電率を表す。

【0125】

−ε_０は絶対誘電率を表す。

【0126】

まず、絶縁破壊電圧を測定してから、エネルギー密度を、その測定された絶縁破壊電圧から算出した。

【0127】

以下に示す全ての実験例および比較実験例は、粒径２〜１０μｍのフィラー粒子を含む。

【0128】

［比較実験例１］
５０％ジクロロエタン（ＤＣＥ）／トリフルオロ酢酸溶液中の固有粘度が０．６３ｄｌ／ｇのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）ポリマーを、二軸押出機で押し出し、スロットダイでポリマーを流延して急冷ドラム上で冷却することにより、流延フィルムを得る。この流延フィルムを、実験室レベルの延伸機（Ｂｒｕｅｃｋｎｅｒ社製、Ｔ．ＭＬｏｎｇ社製、Ｉｎｖｅｎｔｕｒｅｌａｂｏｒａｔｏｒｙ社製などから購入可能）を用いて同時二軸延伸する。このとき、フィルムはクリップによって把持され、当該クリップは機械軸方向またはこれに直交する方向に同時にまたは段階的に移動する。この延伸は、１４５〜１５５℃の温度範囲で、延伸比３．５×３．５倍で行う。

【0129】

このようにして得られる二軸フィルムのフィルム厚みは、６〜１５μｍとされる。表１に、このフィルムの一般的な特性を示す。

【0130】

［実験例２］
５０％ジクロロエタン（ＤＣＥ）／トリフルオロ酢酸溶液中の固有粘度が０．６３ｄｌ／ｇのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）と、ポリカーボネート（ＰＣ）「Ｍａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）２４０８」とを、これらポリマーの混合物の総重量を基準として９０重量％／１０重量％の量で、二軸押出機を用いて混合する。

【0131】

延伸条件は、延伸温度を１５０〜１７０℃とし、延伸比を３．５×４倍とする以外は、比較実験例１と同じである。

【0132】