特許 5812961 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5812961

(24)【登録日】2015年10月2日

(45)【発行日】2015年11月17日

(54)【発明の名称】合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(51)【国際特許分類】

   C03C 27/12 20060101AFI20151029BHJP

   B32B 27/30 20060101ALI20151029BHJP

   B32B 27/18 20060101ALI20151029BHJP

【ＦＩ】

   C03C27/12 D

   B32B27/30 102

   B32B27/18 Z

【請求項の数】14

【全頁数】33

(21)【出願番号】特願2012-212842(P2012-212842)

(22)【出願日】2012年9月26日

(62)【分割の表示】特願2012-530024(P2012-530024)の分割

【原出願日】2012年3月27日

(65)【公開番号】特開2013-6768(P2013-6768A)

(43)【公開日】2013年1月10日

【審査請求日】2015年1月13日

(31)【優先権主張番号】特願2011-90034(P2011-90034)

(32)【優先日】2011年4月14日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】島本 倫男

(72)【発明者】

【氏名】松田 匠太

(72)【発明者】

【氏名】梁 信烈

【審査官】 山崎 直也

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００６−２４８８２６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０９−０４０４４４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０７−２７７７８３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００２−３２６８４４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０００−１０３６５３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００４−０６７４２７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０３Ｃ ２７／１２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

第１のポリビニルアセタール樹脂と第１の可塑剤とを含む第１の層と、
第２のポリビニルアセタール樹脂と第２の可塑剤とを含む第２の層と、
第３のポリビニルアセタール樹脂と第３の可塑剤とを含む第３の層とを備え、
前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０モル％以下であり、
前記第１の可塑剤１００重量部に前記第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第１の液を用いて測定される曇点をＣ１とし、前記第２の可塑剤１００重量部に前記第２のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第２の液を用いて測定される曇点をＣ２とし、前記第３の可塑剤１００重量部に前記第３のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第３の液を用いて測定される曇点をＣ３としたときに、
前記曇点Ｃ１が１０℃以下であり、
前記曇点Ｃ２が前記曇点Ｃ１よりも５℃以上高く、
前記曇点Ｃ３が前記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ前記曇点Ｃ２よりも高い、合わせガラス用中間膜。

【請求項2】

前記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が、前記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び前記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも高い、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項3】

前記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が、前記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び前記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項4】

前記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が１５モル％以上であり、
前記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％以上、１５モル％未満であり、
前記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％未満である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項5】

合わせガラス用中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、合わせガラス用中間膜に含まれている全ての可塑剤の含有量が３０重量部以上、５０重量部以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項6】

前記第１の層と前記第２の層と前記第３の層とが積層された積層構造を有し、
前記第１の層と前記第２の層と前記第３の層とがこの順で積層されているか、前記第２の層と前記第１の層と前記第３の層とがこの順で積層されているか、又は前記第１の層と前記第３の層と前記第２の層とがこの順で積層されている、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項7】

前記第１の層と前記第２の層と前記第３の層とが積層された積層構造を有し、
前記第１の層と前記第２の層と前記第３の層とがこの順で積層されている、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項8】

周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度が０℃以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項9】

周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値が０．８以上である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項10】

合わせガラス用中間膜の厚み（ｍｍ）をＴとしたときに、前記第１の層と前記第２の層の合計厚み（ｍｍ）が０．０５Ｔ以上、０．４Ｔ以下である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項11】

第４のポリビニルアセタール樹脂と第４の可塑剤とを含む第４の層をさらに備え、
前記第４の可塑剤１００重量部に前記第４のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第４の液を用いて測定される曇点をＣ４としたときに、
前記曇点Ｃ４が前記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高く、前記曇点Ｃ２よりも高い、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項12】

前記第４の層と前記第１の層と前記第２の層と前記第３の層とがこの順で積層されている、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項13】

前記第１の層と前記第２の層の合計厚みの、前記第３の層と前記第４の層との合計厚みに対する比が、０．１以上、０．５以下である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項14】

第１の合わせガラス構成部材と、
第２の合わせガラス構成部材と、
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、自動車及び建築物などの合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

【背景技術】

【0002】

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

【0003】

近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、遮音性が低くなる。遮音性が低い合わせガラスを自動車のフロントガラス等に用いた場合には、風切り音又はワイパーの駆動音等の５０００Ｈｚ程度の音域の音に対して、遮音性が充分に得られないという問題がある。

【0004】

そこで、中間膜の材料の変更により、合わせガラスの遮音性を高めることが検討されている。

【0005】

合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として、又は他の層と積層されて多層の中間膜として用いられ得る。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開２００７−０７０２００号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等への移行が進行している。内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでは、比較的低周波域での遮音性が特に求められている。但し、内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでも、高周波域での遮音性が高いことが望ましい。これに対して、電気モータを利用した電気自動車及びハイブリッド電気自動車に用いられる合わせガラスでは、電気モータの駆動音を効果的に遮断するために、高周波域における高い遮音性が特に求められる。

【0008】

上記特許文献１に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの高周波域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの遮音性は、特定の温度では高くなっても、広い温度範囲に渡っては充分に高くなり難い。さらに、合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。

【0009】

ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。

【0010】

本発明の目的は、合わせガラスを構成するのに用いられた場合に、得られた合わせガラスにおける高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明の広い局面によれば、第１のポリビニルアセタール樹脂と第１の可塑剤とを含む第１の層と、第２のポリビニルアセタール樹脂と第２の可塑剤とを含む第２の層と、第３のポリビニルアセタール樹脂と第３の可塑剤とを含む第３の層とを備え、上記第１の可塑剤１００重量部に上記第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第１の液を用いて測定される曇点をＣ１とし、上記第２の可塑剤１００重量部に上記第２のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第２の液を用いて測定される曇点をＣ２とし、上記第３の可塑剤１００重量部に上記第３のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第３の液を用いて測定される曇点をＣ３としたときに、上記曇点Ｃ１が１０℃以下であり、上記曇点Ｃ２が上記曇点Ｃ１よりも５℃以上高く、上記曇点Ｃ３が上記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ上記曇点Ｃ２よりも高い、合わせガラス用中間膜が提供される。

【0012】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも高い。

【0013】

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い。

【0014】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が１５モル％以上であり、上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％以上、１５モル％未満であり、上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％未満である。

【0015】

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、合わせガラス用中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、合わせガラス用中間膜に含まれている全ての可塑剤の含有量が３０重量部以上、５０重量部以下である。

【0016】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とが積層された積層構造を有し、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とがこの順で積層されているか、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とがこの順で積層されているか、又は上記第１の層と上記第３の層と上記第２の層とがこの順で積層されている。

【0017】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とがこの順で積層されている。

【0018】

本発明に係る合わせガラス用中間膜では、周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度が０℃以下であることが好ましい。さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値が０．８以上であることが好ましい。

【0019】

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、合わせガラス用中間膜の厚み（ｍｍ）をＴとしたときに、上記第１の層と上記第２の層の合計厚み（ｍｍ）は０．０５Ｔ以上、０．４Ｔ以下である。

【0020】

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、第４のポリビニルアセタール樹脂と第４の可塑剤とを含む第４の層がさらに備えられており、上記第４の可塑剤１００重量部に上記第４のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第４の液を用いて測定される曇点をＣ４としたときに、上記曇点Ｃ４が上記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高く、かつ上記曇点Ｃ２よりも高い。

【0021】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第４の層と上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とがこの順で積層されている。

【0022】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層と上記第２の層の合計厚みの、上記第３の層と上記第４の層との合計厚みに対する比が、０．１以上、０．５以下である。

【0023】

本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。

【発明の効果】

【0024】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１，第２，第３の層を備えており、該第１，第２，第３の層が積層された積層構造を有し、更に曇点Ｃ１が１０℃以下であり、曇点Ｃ２が曇点Ｃ１よりも５℃以上高く、かつ曇点Ｃ３が曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ曇点Ｃ２よりも高いので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【0025】

【図1】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。

【図2】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。

【図3】図３は、本発明の第３の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。

【図4】図４は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0026】

以下、本発明を詳細に説明する。

【0027】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２の層と第３の層とを備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、３層以上の多層の積層構造を有することが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２の層と第３の層とが積層された積層構造を有することが好ましい。この場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、第１の層と第２の層と第３の層との積層順序は特に限定されない。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、第１の層と第２の層と第３の層とは、ランダムに積層され、順序を問わず積層される。第１の層と第２の層と第３の層との積層順序がいずれの積層順序であっても、本発明の効果が得られる。

【0028】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された積層構造（第１の層／第２の層／第３の層）を有していてもよく、第２の層と第１の層と第３の層とがこの順で積層された積層構造（第２の層／第１の層／第３の層）を有していてもよく、第１の層と第３の層と第２の層とがこの順で積層された構造（第１の層／第３の層／第２の層）を有していてもよい。なかでも、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された積層構造（第１の層／第２の層／第３の層）を有するか、又は第２の層と第１の層と第３の層とがこの順で積層された積層構造（第２の層／第１の層／第３の層）を有することが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された積層構造（第１の層／第２の層／第３の層）を有することがより好ましい。

【0029】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第４の層をさらに備えることが好ましい。この場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２の層と第３の層と第４の層とが積層された多層の積層構造を有することが好ましい。但し、第１の層と第２の層と第３の層と第４の層との積層順序は特に限定されない。本発明に係る合わせガラス用中間膜が第４の層をさらに備える場合には、第４の層と第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された積層構造（第４の層／第１の層／第２の層／第３の層）を有することが好ましい。なお、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第４の層を必ずしも備えていなくてもよい。

【0030】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。

【0031】

図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを模式的に部分切欠断面図で示す。

【0032】

図１に示す中間膜５は、４層の積層構造を有する多層中間膜である。中間膜５は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜５は、合わせガラス用中間膜である。中間膜５は、第１の層１と第２の層２と第３の層３と第４の層４とを備える。中間膜５は、第４の層４と第１の層１と第２の層２と第３の層３とがこの順で積層された積層構造を有する。第１の層１の第１の表面１ａに第４の層４が積層されており、第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに第２の層２が積層されている。第２の層２の第１の表面２ａに第１の層１が積層されており、第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂに第３の層３が積層されている。第１の層１及び第２の層２は、中間層であり、遮音層として主に機能する。第３の層３及び第４の層４は、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第４の層４と第２の層２との間に挟み込まれており、第４の層４と第３の層３との間に配置されている。第２の層２は、第１の層１と第３の層３との間に挟み込まれており、第４の層４と第３の層３との間に配置されている。中間膜５は、第４の層４を必ずしも備えていなくてもよい。

【0033】

図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を断面図で示す。

【0034】

図２に示す中間膜３５は、４層の積層構造を有する多層中間膜である。中間膜３５は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３５は、合わせガラス用中間膜である。中間膜３５は、第１の層３１と第２の層３２と第３の層３３と第４の層３４とを備える。中間膜３５は、第４の層３４と第２の層３２と第１の層３１と第３の層３３とがこの順で積層された積層構造を有する。第２の層３２の第１の表面３２ａに第４の層３４が積層されており、第１の表面３２ａとは反対の第２の表面３２ｂに第１の層３１が積層されている。第１の層３１の第１の表面３１ａに第２の層３２が積層されており、第１の表面３１ａとは反対の第２の表面３１ｂに第３の層３３が積層されている。第１の層３１及び第２の層３２は、中間層であり、遮音層として主に機能する。第３の層３３及び第４の層３４は、保護層であり、本実施形態では表面層である。第２の層３２は、第４の層３４と第１の層３１との間に挟み込まれており、第４の層３４と第３の層３３との間に配置されている。第１の層３１は、第２の層３２と第３の層３３との間に挟み込まれており、第４の層３４と第３の層３３との間に配置されている。中間膜３５は、第４の層３４を必ずしも備えていなくてもよい。

【0035】

図３に示す中間膜４５は、３層の積層構造を有する多層中間膜である。中間膜４５は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜４５は、合わせガラス用中間膜である。中間膜４５は、第１の層４１と第２の層４２と第３の層４３とを備える。中間膜４５は、第１の層４１と第３の層４３と第２の層４２とがこの順で積層された積層構造を有する。第３の層４３の第１の表面４３ａに第１の層４１が積層されており、第１の表面４３ａとは反対の第２の表面４３ｂに第２の層４２が積層されている。第３の層４３は、中間層である。第１の層４１及び第２の層４２は、遮音層として主に機能し、保護層であり、本実施形態では表面層である。第３の層４３は、第１の層４１と第２の層４２との間に挟み込まれている。中間膜４５は、第４の層をさらに備えていてもよい。この場合に、第４の層は、第１の層４１の外側の表面４１ａに積層されていてもよく、第２の層４２の外側の表面４２ａに積層されていてもよい。さらに、中間膜４５は、第４の層と第５の層とをさらに備えていてもよい。この場合に、第４の層は第１の層４１の外側の表面４１ａに積層されており、かつ第５の層は第２の層４２の外側の表面４２ａに積層されていてもよい。

【0036】

上記第１の層は、第１のポリビニルアセタール樹脂と第１の可塑剤とを含む。上記第２の層は、第２のポリビニルアセタール樹脂と第２の可塑剤とを含む。上記第３の層は、第３のポリビニルアセタール樹脂と第３の可塑剤とを含む。上記第４の層は、第４のポリビニルアセタール樹脂と第４の可塑剤とを含む。上記第５の層は、第５のポリビニルアセタール樹脂と第５の可塑剤とを含む。上記第１の層の組成は、上記第２の層及び上記第３の層の組成と異なる。上記第１の層の組成は、上記第４の層の組成と異なることが好ましく、上記第５の層の組成と異なることが好ましい。上記第２の層の組成は、上記第１の層及び上記第３の層の組成と異なる。上記第２の層の組成は、上記第４の層の組成と異なることが好ましく、上記第５の層の組成と異なることが好ましい。上記第３の層の組成と上記第４，第５の層の組成とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記第１，第２，第３，第４，第５の層に上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることによって、各層間の接着力及び各層と合わせガラス構成部材との接着力が充分に高くなる。また、中間膜における表面層がポリビニルアセタール樹脂を含むことによって、中間膜と合わせガラス構成部材との接着力が充分に高くなる。例えば、中間膜５の場合に、第３，第４の層３，４に第３，第４のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることによって、第３，第４の層３，４と合わせガラス構成部材との接着力が充分に高くなる。

【0037】

ここで、上記第１の層に含まれている上記第１の可塑剤１００重量部に上記第１の層に含まれている上記第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第１の液を用いて測定される曇点をＣ１とする。上記第２の層に含まれている上記第２の可塑剤１００重量部に上記第２の層に含まれている上記第２のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第２の液を用いて測定される曇点をＣ２とする。上記第３の層に含まれている上記第３の可塑剤１００重量部に上記第３の層に含まれている上記第３のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第３の液を用いて測定される曇点をＣ３とする。上記第４の層に含まれている上記第４の可塑剤１００重量部に上記第４の層に含まれている上記第４のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第４の液を用いて測定される曇点をＣ４とする。上記第５の層に含まれている上記第５の可塑剤１００重量部に上記第５の層に含まれている上記第５のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第５の液を用いて測定される曇点をＣ５とする。

【0038】

言い換えれば、上記第１の層に含まれている上記第１のポリビニルアセタール樹脂及び上記第１の可塑剤は、上記第１の可塑剤１００重量部に上記第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第１の液を用いて測定される曇点がＣ１である第１のポリビニルアセタール樹脂及び第１の可塑剤である。上記第２の層に含まれている上記第２のポリビニルアセタール樹脂及び上記第２の可塑剤は、上記第２の可塑剤１００重量部に上記第２のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第２の液を用いて測定される曇点がＣ２である第２のポリビニルアセタール樹脂及び第２の可塑剤である。上記第３の層に含まれている上記第３のポリビニルアセタール樹脂及び上記第３の可塑剤は、上記第３の可塑剤１００重量部に上記第３のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第３の液を用いて測定される曇点がＣ３である第３のポリビニルアセタール樹脂及び第３の可塑剤である。上記第４の層に含まれている上記第４のポリビニルアセタール樹脂及び上記第４の可塑剤は、上記第４の可塑剤１００重量部に上記第４のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第４の液を用いて測定される曇点がＣ４である第４のポリビニルアセタール樹脂及び第４の可塑剤である。上記第５の層に含まれている上記第５のポリビニルアセタール樹脂及び上記第５の可塑剤は、上記第５の可塑剤１００重量部に上記第５のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第５の液を用いて測定される曇点がＣ５である第５のポリビニルアセタール樹脂及び第５の可塑剤である。

【0039】

本発明の主な特徴は、上記第１，第２，第３の層が第１，第２，第３のポリビニルアセタール樹脂と第１，第２，第３の可塑剤とを含み、これらの第１，第２，第３の層が積層されており、更に上記曇点Ｃ１が１０℃以下であり、上記曇点Ｃ２が上記曇点Ｃ１よりも５℃以上高く、上記曇点Ｃ３が上記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ上記曇点Ｃ２よりも高いことである。すなわち、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記曇点Ｃ１が１０℃以下であり、上記曇点Ｃ２が上記曇点Ｃ１よりも５℃以上高く、上記曇点Ｃ３が上記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ上曇点Ｃ２よりも高くなるように、上記第１，第２，第３の層に含まれている上記第１，第２，第３のポリビニルアセタール樹脂と上記第１，第２，第３の可塑剤とが選択されている。これによって、中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる。特に、３ｋＨｚを超える高周波域での遮音性を効果的に高めることができる。

【0040】

また、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とがこの順で積層されている場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１の層の外側の表面に積層されており、かつ第４のポリビニルアセタール樹脂と第４の可塑剤とを含む第４の層をさらに備えることが好ましい。さらに、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とがこの順で積層されている場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第２の層の外側の表面に積層されており、かつ第４のポリビニルアセタール樹脂と第４の可塑剤とを含む第４の層をさらに備えることが好ましい。上記曇点Ｃ４は、上記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ上記曇点Ｃ２よりも高いことが好ましい。上記曇点Ｃ４と上記曇点Ｃ３とは同一であってもよく、異なっていてもよい。中間膜が、上記第１，第２，第３の層に加えて、このような上記第４の層をさらに備えることによって、中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高めることができる。また、上記第３，第４の層が表面層として存在することで、中間膜の取り扱い性も高くなる。

【0041】

また、上記第１の層と上記第３の層と上記第２の層とがこの順で積層されている場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１の層の外側の表面に積層されており、かつ第４のポリビニルアセタール樹脂と第４の可塑剤とを含む第４の層と、上記第２の層の外側の表面に積層されており、第５のポリビニルアセタール樹脂と第５の可塑剤とを含む第５の層とをさらに備えることが好ましい。上記曇点Ｃ４は、上記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ上記曇点Ｃ２よりも高く、上記曇点Ｃ５は、上記曇点Ｃ１よりも５０℃以上高くかつ上記曇点Ｃ２よりも高いことが好ましい。上記曇点Ｃ４と上記曇点Ｃ３とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記曇点Ｃ５と上記曇点Ｃ３とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記曇点Ｃ４と上記曇点Ｃ５とは同一であってもよく、異なっていてもよい。中間膜が、上記第１，第２，第３の層に加えて、このような上記第４，第５の層をさらに備えることによって、中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高めることができる。また、上記第４，第５の層が表面層として存在することで、中間膜の取り扱い性も高くなる。

【0042】

合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記曇点Ｃ１は、好ましくは５℃以下、より好ましくは０℃以下、更に好ましくは−５℃以下、特に好ましくは−１０℃以下である。上記曇点Ｃ１が低いと、合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高めることができる。上記曇点Ｃ１の下限は特に限定されない。

【0043】

合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記曇点Ｃ２は、上記曇点Ｃ１よりも１０℃以上高いことが好ましく、２０℃以上高いことがより好ましい。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記曇点Ｃ２は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは１５℃以上、更に好ましくは３０℃以上、特に好ましくは４０℃以上、好ましくは８０℃以下、より好ましくは７０℃以下、更に好ましくは６０℃以下である。

【0044】

合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記曇点Ｃ３、上記曇点Ｃ４及び上記曇点Ｃ５はそれぞれ、上記曇点Ｃ２よりも５０℃以上高いことが好ましい。

【0045】

合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記曇点Ｃ３、上記曇点Ｃ４及び上記曇点Ｃ５はそれぞれ、上記曇点Ｃ１よりも６０℃以上高いことが好ましく、８０℃以上高いことがより好ましく、１００℃以上高いことが更に好ましく、１２０℃以上高いことが特に好ましい。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記曇点Ｃ３、上記曇点Ｃ４及び上記曇点Ｃ５はそれぞれ、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００℃以上である。上記曇点Ｃ３、上記曇点Ｃ４及び上記曇点Ｃ５の上限は特に限定されない。上記曇点Ｃ３、上記曇点Ｃ４及び上記曇点Ｃ５は好ましくは１５０℃以下、より好ましくは１３０℃以下である。

【0046】

上記曇点は、ＪＩＳ Ｋ２２６９に準拠して測定される。上記曇点は、ＪＩＳ Ｋ２２６７「原油及び石油製品の流動点並びに石油製品曇り点試験方法」に準拠して測定される曇点である。上記ポリビニルアセタール樹脂及び上記可塑剤を用いて測定される曇点は、具体的には、可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意し、試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を１５０℃に加熱した後、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を−１５℃まで降下させるか、又は試験管を−１９６℃の雰囲気に放置して溶液の温度を可塑剤の流動点温度まで硬化させたときに、この溶液の一部に曇りが発生し始める温度を意味する（第１の曇点の判定方法）。曇点が低いほど、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高いことを表す。なお、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を−１５℃まで降下させて溶液の一部に曇りが発生し始める場合には、試験管を−１９６℃ではなく−２０℃の雰囲気に放置する。

【0047】

なお、上記溶液の温度を、上記可塑剤の流動点温度まで降下させても、上記溶液の一部に曇りが発生しないことがある。この場合には、上記曇点は、０℃よりもかなり低い温度であると判定される。さらに、この場合には、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤との相溶性はかなり高いことを意味する。

【0048】

従って、上記曇点Ｃ１を評価する際には、第１の層に含まれている第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部と、第１の層に含まれている第１の可塑剤１００重量部とを用意した後、該第１の可塑剤１００重量部に該第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部を溶解させた第１の液が用いられる。上記曇点Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５を評価する際には、上記曇点Ｃ１と同様にして調製された第２，第３，第４，第５の液が用いられる。

【0049】

上記溶液の一部に曇りが発生し始める温度（曇点）の測定方法としては、例えば、溶液の外観を目視で観察する方法、溶液のヘーズをヘーズメーターで測定する方法、並びにあらかじめ曇りに関する複数段階の限度見本を作製しておき、この限度見本と対照して曇りを判定する方法等が挙げられる。なかでも、溶液の外観を目視で観察する方法が好ましい。溶液のヘーズをヘーズメーターで測定する場合には、ヘーズが１０％以上となる温度を曇点とする。

【0050】

また、上記ポリビニルアセタール樹脂及び上記可塑剤を用いて測定される曇点は可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意し、試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を１５０℃に加熱し、次に所定の温度の恒温室内に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定した場合に、ヘーズが１０％以上であるか否かによっても判断できる（第２の曇点の判定方法）。例えば、５℃単位で温度を変えた恒温室内（例えば、０℃付近の曇点を判定する場合には、５℃、０℃及び−５℃の恒温室内）に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定することにより、ヘーズが１０％以上を示した温度を測定してもよい。５℃単位で温度を変えた恒温室内に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定した際に、ヘーズが１０％未満であることが好ましい。

【0051】

本発明では、上記曇点は、上記第１の曇点の判定方法で判定されてもよく、上記第２の曇点の判定方法で判定されてもよい。上記第１の曇点の判定方法で判定されることが好ましいが、曇点をより一層精度良く特定することなどを目的として上記第２の曇点の判定方法も採用可能である。

【0052】

以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する第１，第２，第３，第４，第５の層の詳細、並びに該第１，第２，第３，第４，第５の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の詳細を説明する。

【0053】

（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１の層は、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第２の層は、第２のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第３の層は、第３のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第４の層は、第４のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第５の層は、第５のポリビニルアセタール樹脂を含む。なお、上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。また、上記第１の層が２種以上の第１のポリビニルアセタール樹脂を含む場合に、上記曇点Ｃ１を測定する際の「第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部」は、２種以上の第１のポリビニルアセタール樹脂を、上記第１の層に含まれている重量比で合計８重量部となるように配合して得られる。上記第２，第３，第４，第５の層が２種以上の第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂を含む場合についても、「第２のポリビニルアセタール樹脂８重量部」、「第３のポリビニルアセタール樹脂８重量部」、「第４のポリビニルアセタール樹脂８重量部」及び「第５のポリビニルアセタール樹脂８重量部」の意味は、「第１のポリビニルアセタール樹脂８重量部」の意味と同様である。

【0054】

上記第１，第２，第３，第４，第５の層に含まれている上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂は、上記曇点Ｃ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５の上記関係を満たす樹脂であれば特に限定されない。

【0055】

上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．８モル％である。

【0056】

上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂を得るための上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

【0057】

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、２７００以上、５０００以下であることが特に好ましい。

【0058】

上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなり、低温における固体音の遮音性がより一層高くなる。

【0059】

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0060】

上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、０モル％以上であり、好ましくは４０モル％以下である。上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、０モル％であってもよい。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３０モル％以下、特に好ましくは２５モル％以下である。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は低いほどよい。

【0061】

上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１０モル％以上、好ましくは５０モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトが生じ難くなる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの高周波域での遮音性がより一層高くなる。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、より好ましくは１５モル％以上、より好ましくは４０モル％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、更に好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは３５モル％以下、特に好ましくは３０モル％以下である。

【0062】

上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）はそれぞれ、好ましくは２０モル％以上、好ましくは５０モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトが生じ難くなる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率はそれぞれ、より好ましくは２５モル％以上、より好ましくは４５モル％以下である。上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率はそれぞれ、更に好ましくは３０モル％以上、更に好ましくは４０モル％以下、特に好ましくは３５モル％以下である。

【0063】

上記第１，第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して測定することにより求めることができる。

【0064】

上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、０モル％以上であり、好ましくは５０モル％以下である。上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、０モル％であってもよい。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、より好ましくは１０モル％以上、さらに好ましくは１５モル％以上、より好ましくは４５モル％以下である。上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は３０モル％以下であってもよい。合わせガラスの遮音性をより一層高めるために、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は３０モル％を超えることが好ましい。

【0065】

上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、０モル％以上であり、好ましくは３０モル％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、０モル％であってもよい。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の強度が高くなり、機械物性が向上する。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、より好ましくは５モル％以上、より好ましくは１０モル％以上、好ましくは１５モル％未満、より好ましくは１２モル％以下である。また、上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が３モル％未満であると、中間膜の機械物性がより一層向上する。この結果、合わせガラスの耐貫通性をより一層向上できる。

【0066】

上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度はそれぞれ、０モル％以上であり、好ましくは１０モル％以下である。上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度はそれぞれ、０モル％であってもよい。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の強度が高くなり、機械物性が向上する。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度はそれぞれ、より好ましくは８モル％以下、更に好ましくは５モル％未満、特に好ましくは３モル％未満である。上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度はそれぞれ、より好ましくは０．１モル％以上、特に好ましくは２モル％以下である。また、上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が３モル％未満であると、中間膜の機械物性がより一層向上する。この結果、合わせガラスの耐貫通性をより一層向上できる。

【0067】

合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも高いことが好ましい。第４の層が備えられる場合には、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度、上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第４のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも高いことが好ましい。上記第５の層が備えられる場合には、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも高いことが好ましい。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りさらに一層高める観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも４モル％以上高いことが好ましく、７モル％以上高いことがより好ましい。

【0068】

合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りより一層高める観点からは、上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低いことが好ましい。上記第４の層が備えられる場合には、上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第４の層のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度はそれぞれ、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第２の層のアセチル化度よりも低いことが好ましい。上記第５の層が備えられる場合には、上記第５の層のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度及び上記第２の層のアセチル化度よりも低いことが好ましい。合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡りさらに一層高める観点からは、上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第１，第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも５モル％以上低いことが好ましく、１０モル％以上低いことがより好ましい。

【0069】

上記第１の層に含まれている上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が１５モル％以上であり、上記第２の層に含まれている上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％以上、１５モル％未満であり、上記第３の層に含まれている上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％未満であることが好ましい。第４の層が備えられる場合に、上記第１の層に含まれている上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が１５モル％以上であり、上記第２の層に含まれている上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％以上、１５モル％未満であり、上記第３の層に含まれている上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％未満であり、上記第４の層に含まれている上記第４のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％未満であることが好ましい。この場合には、合わせガラスの高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡りより一層高くなる。

【0070】

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して測定できる。

【0071】

上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合はブチラール化度）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、更に好ましくは４０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは６５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、第１のポリビニルアセタール樹脂と第１の可塑剤との相溶性が高くなり、ブリードアウトを抑制できる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、第１のポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0072】

上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合はブチラール化度）は、好ましくは４５モル％以上、より好ましくは５０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、第２のポリビニルアセタール樹脂と第２の可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、第２のポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0073】

上記第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合はブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂と第３，第４，第５の可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、第３，第４，第５のポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0074】

上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。

【0075】

上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により、アセチル化度（アセチル基量）と水酸基の含有率（ビニルアルコール量）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。

【0076】

なお、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合には、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」またはＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定することが好ましい。

【0077】

（可塑剤）
上記第１の層は第１の可塑剤を含む。上記第２の層は第２の可塑剤を含む。上記第３の層は第３の可塑剤を含む。上記第４の層は第４の可塑剤を含む。上記第５の層は上記第５の可塑剤を含む。上記第１，第２，第３，第４，第５の可塑剤はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なお、第１，第２，第３，第４，第５の可塑剤は、互いに同一であってもよく、異なっていてもよい。また、上記第１の層が２種以上の第１の可塑剤を含む場合に、上記曇点Ｃ１を測定する際の「第１の可塑剤１００重量部」は、２種以上の第１の可塑剤を、上記第１の層に含まれている重量比で合計１００重量部となるように配合して得られる。上記第２，第３，第４，第５の層が２種以上の第２，第３，第４，第５の可塑剤を含む場合についても、「第２の可塑剤１００重量部」、「第３の可塑剤１００重量部」、「第４の可塑剤１００重量部」及び「第５の可塑剤１００重量部」の意味は、「第１の可塑剤１００重量部」の意味と同様である。

【0078】

曇点Ｃ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５が上述した関係を満足すれば、上記第１，第２，第３，第４，第５の可塑剤は特に限定されない。該第１，第２，第３，第４，第５の可塑剤として、従来公知の可塑剤を使用可能である。

【0079】

上記第１，第２，第３，第４，第５の可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記第１，第２，第３，第４，第５の可塑剤はそれぞれ、液状の可塑剤であることが好ましい。

【0080】

上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

【0081】

上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

【0082】

上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジアセタート、トリエチレングリコールジ−ｎ−プロパノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。

【0083】

上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

【0084】

合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、第１，第２，第３，第４，第５の層に含まれている上記第１，第２，第３，第４，第５の可塑剤はそれぞれ、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤を含むことが好ましい。

【0085】

【化1】

【0086】

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数１〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは２〜１０の整数を表す。上記式（１）中のｐは好ましくは３以上、好ましくは８以下である。

【0087】

合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層に含まれている上記第１の可塑剤は、下記式（１Ａ）で表されるジエステル可塑剤を含むことが好ましい。また、上記第２，第３，第４，第５の可塑剤はそれぞれ、下記式（１Ａ）で表されるジエステル可塑剤を含んでいてもよい。

【0088】

【化2】

【0089】

上記式（１Ａ）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜５の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは２〜１０の整数を表す。上記式（１Ａ）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜４の有機基であることが好ましい。上記式（１Ａ）中のｐは好ましくは３以上、好ましくは８以下である。

【0090】

中間膜及び合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第２，第３，第４，第５の層に含まれている上記第２，第３，第４，第５の可塑剤はそれぞれ、下記式（１Ｂ）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。なお、第２，第３，第４，第５の可塑剤は、互いに同一であってもよく、異なっていてもよい。また、上記第１の可塑剤は、下記式（１Ｂ）で表されるジエステル可塑剤を含んでいてもよい。

【0091】

【化3】

【0092】

上記式（１Ｂ）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは２〜１０の整数を表す。上記式（１Ｂ）中のＲ１及びＲ２の炭素数は好ましくは８以下である。上記式（１Ｂ）中のｐは好ましくは３以上、好ましくは８以下である。

【0093】

上記第２，第３，第４，第５の可塑剤はそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジアセタート（３Ｇ１）、トリエチレングリコールジ−ｎ−プロパノエート（３ＧＥ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート（３ＧＢ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジ−ｎ−プロパノエート（３ＧＥ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート（３ＧＢ）の内の少なくとも１種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが更に好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を含むことが特に好ましい。

【0094】

上記第１の層において、上記第１のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記第１の可塑剤の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、更に好ましくは４０重量部以上、特に好ましくは５０重量部以上、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７０重量部以下、更に好ましくは６０重量部以下である。上記第１の可塑剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの高周波域での遮音性がより一層高くなる。また、上記第１の可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記第１の可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

【0095】

上記第２の層において、上記第２のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記第２の可塑剤の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは４０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下、特に好ましくは６０重量部以下である。上記第２の可塑剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの高周波域での遮音性がより一層高くなる。また、上記第２の可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記第２の可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

【0096】

上記第３の層において、上記第３のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記第３の可塑剤の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４０重量部以下である。上記第４の層において、上記第４のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記第４の可塑剤の含有量（以下、含有量（４）と記載することがある）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下である。上記第５の層において、上記第５のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記第５の可塑剤の含有量（以下、含有量（５）と記載することがある）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下である。上記第３，第４，第５の可塑剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの高周波域での遮音性がより一層高くなる。上記第３，第４，第５の可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記第３，第４，第５の可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

【0097】

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（３）、含有量（４）及び含有量（５）はそれぞれ、上記含有量（１）よりも少ないことが好ましい。

【0098】

上記含有量（１）と上記含有量（３），（４），（５）との差はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１２重量部以上であり、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（１）と上記含有量（３），（４），（５）との差が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。なお、上記含有量（１）と上記含有量（３），（４），（５）との差とは、上記含有量（１）から上記含有量（３），（４），（５）を減算した数値である。

【0099】

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（３）、含有量（４）及び含有量（５）はそれぞれ、上記含有量（２）よりも少ないことが好ましい。

【0100】

上記含有量（２）と上記含有量（３），（４），（５）との差はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上であり、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２５重量部以下ある。上記含有量（２）と上記含有量（３），（４），（５）との差が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。なお、上記含有量（２）と上記含有量（３），（４），（５）との差とは、上記含有量（２）から上記含有量（３），（４），（５）を減算した数値である。

【0101】

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）は、上記含有量（１）よりも少ないことが好ましい。

【0102】

上記含有量（１）と上記含有量（２）との差は好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１５重量部以下である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。なお、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差とは、上記含有量（１）から上記含有量（２）を減算した数値である。

【0103】

上記第１，第２，第３の層に含まれている第１，第２，第３のポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量部に対して、上記第１，第２，第３の層に含まれている第１，第２，第３の可塑剤の合計含有量は好ましくは３０重量部以上、好ましくは５０重量部以下である。この場合には、合わせガラスの高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡りより一層高くなる。

【0104】

上記第１，第２，第３，第４の層に含まれている第１，第２，第３，第４のポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量部に対して、上記第１，第２，第３，第４の層に含まれている第１，第２，第３，第４の可塑剤の合計の含有量は好ましくは３０重量部以上、好ましくは５０重量部以下である。この場合には、合わせガラスの高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡りより一層高くなる。

【0105】

本発明に係る合わせガラス用中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、合わせガラス用中間膜に含まれている全ての可塑剤の含有量は好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４２重量部以下である。この場合には、合わせガラスの高周波域での遮音性が広い温度範囲に渡りより一層高くなる。

【0106】

なお、上記第１，第２，第３の層又は上記第１，第２，第３，第４の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の合計の含有量及び可塑剤の合計の含有量を算出する際には、これらの成分の密度を考慮して含有量を算出する。また、中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の含有量及び全ての可塑剤の含有量を算出する際には、これらの成分の密度を考慮して含有量を算出してもよい。

【0107】

（他の成分）
上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0108】

（合わせガラス用中間膜）
合わせガラスの低温及び高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、本発明に係る合わせガラス用中間膜の周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度は、０℃以下であることが好ましい。

【0109】

合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値は、好ましくは０．８以上、より好ましくは１．１５以上である。

【0110】

合わせガラスの高温及び高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、周波数１Ｈｚで測定した最も高温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値は、０．５５以上であることが好ましい。

【0111】

なお、上記最低温側に現れるｔａｎδのピーク温度、最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値、及び、最も高温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値を測定する際には、合わせガラス用中間膜を２３℃の環境下にて、１ヶ月保管した後に測定することが好ましい。

【0112】

上記第１の層の厚みは、０．０２ｍｍ〜１．８ｍｍの範囲内であることが好ましい。第１の層の厚みは、より好ましくは０．０５ｍｍ以上、より好ましくは０．５ｍｍ以下である。このような好ましい厚みにすることにより、中間膜の厚みが厚くなりすぎず、かつ中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

【0113】

上記第２の層の厚みは、０．０３ｍｍ〜１．２ｍｍの範囲内であることが好ましい。第２の層の厚みは、より好ましくは０．０４ｍｍ以上、より好ましくは０．５ｍｍ以下である。このような好ましい厚みにすることにより、中間膜の厚みが厚くなりすぎず、かつ中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

【0114】

上記第３，第４，第５の層の厚みはそれぞれ、０．１ｍｍ〜１ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記第３，第４，第５の層の厚みは、より好ましくは０．２ｍｍ以上、より好ましくは０．５ｍｍ以下である。上記第３，第４，第５の層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の厚みが厚くなりすぎず、かつ中間膜及び合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、更に可塑剤のブリードアウトを抑制できる。

【0115】

本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは、０．１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。中間膜の厚みは、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、中間膜及び合わせガラスの耐貫通性が充分に高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

【0116】

本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚み（ｍｍ）をＴとしたときに、上記第１の層と上記第２の層との合計厚み（第１の層の厚みＴ１＋第２の層の厚みＴ２）（ｍｍ）は好ましくは０．０５Ｔ以上、より好ましくは０．０８Ｔ以上、好ましくは０．６Ｔ以下、より好ましくは０．４Ｔ以下である。

【0117】

上記第４の層が備えられる場合に、上記第１の層と上記第２の層との合計厚み（第１の層の厚みＴ１＋第２の層の厚みＴ２）の、上記第３の層と上記第４の層との合計厚み（第３の層の厚みＴ３＋第４の層の厚みＴ４）に対する比（（Ｔ１＋Ｔ２）／（Ｔ３＋Ｔ４））は、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．１２以上、好ましくは０．５以下、より好ましくは０．３以下である。

【0118】

本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。該中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と必要に応じて配合される他の成分とを混練し、中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

【0119】

上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適しているため、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。なお、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、各層を別々に作製した後、各層を積層して多層中間膜を得てもよく、各層を共押出により積層して中間膜を得てもよい。

【0120】

（合わせガラス）
図４に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜５を用いた合わせガラスの一例を断面図で示す。

【0121】

図４に示す合わせガラス１１は、中間膜５と、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２とを備える。中間膜５は、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２の間に挟み込まれている。中間膜５の第１の表面５ａに、第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。中間膜５の第１の表面５ａとは反対の第２の表面５ｂに、第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。第４の層４の外側の表面４ａに第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。

【0122】

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜として、本発明に係る合わせガラス用中間膜が用いられている。

【0123】

上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。

【0124】

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

【0125】

上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは特に限定されないが、１〜５ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜５ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。

【0126】

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、上記中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

【0127】

上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜は、建築用又は車両用の中間膜であることが好ましく、車両用の中間膜であることがより好ましい。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車に好適に用いられる。上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。

【0128】

以下に実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

【0129】

実施例及び比較例では、下記のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を用いた。ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定した。なお、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」により測定した場合も、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法と同様の数値を示した。

【0130】

（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂ａ（ポリビニルブチラール樹脂、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度５４モル％、アセチル化度２１モル％、水酸基の含有率２５モル％）
ポリビニルアセタール樹脂ｂ（ポリビニルブチラール樹脂、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度５６モル％、アセチル化度１３モル％、水酸基の含有率３１モル％）
ポリビニルアセタール樹脂ｃ（ポリビニルブチラール樹脂、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度１モル％、水酸基の含有率３０．５モル％）
ポリビニルアセタール樹脂ｄ（ポリビニルブチラール樹脂、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度６４モル％、アセチル化度２３モル％、水酸基の含有率１３モル％）
ポリビニルアセタール樹脂ｅ（ポリビニルブチラール樹脂、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度４５モル％、アセチル化度４０モル％、水酸基の含有率１５モル％）

【0131】

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
トリエチレングリコールジ−ｎ−プロパノエート（３ＧＥ）
トリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート（３ＧＢ）

【0132】

（実施例１）
ポリビニルアセタール樹脂ａ１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部とをミキシングロールで充分に混練し、中間層Ａを形成するための組成物を得た。

【0133】

ポリビニルアセタール樹脂ｂ１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）５０重量部とをミキシングロールで充分に混練し、中間層Ｂを形成するための組成物を得た。

【0134】

ポリビニルアセタール樹脂ｃ１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）３６重量部とを充分に混練し、表面層Ｃを形成するための組成物を得た。

【0135】

得られた中間層Ａを形成するための組成物、中間層Ｂを形成するための組成物及び表面層Ｃを形成するための組成物を、共押出機を用いて成形し、表面層Ｃ（厚み０．３７５ｍｍ）／中間層Ａ（厚み０．０８ｍｍ）／中間層Ｂ（厚み０．０４ｍｍ）／表面層Ｃ（厚み０．３７５ｍｍ）の４層の積層構造を有する多層中間膜（厚み０．８７ｍｍ）を作製した。

【0136】

得られた中間膜を、縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

【0137】

（比較例１）
中間層Ａ及び表面層Ｃに用いたポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の種類及び含有量、並びに中間層Ａの厚みを下記の表１に示すように設定したこと、並びに中間層Ｂを設けなかったこと以外は実施例１と同様にして、３層の積層構造を有する多層中間膜を得た。

【0138】

（比較例２及び実施例２〜３３）
中間層Ａ、中間層Ｂ及び表面層Ｃに用いたポリビニルアセタール樹脂の種類、並びに可塑剤の種類及び含有量を下記の表１〜７に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、４層の積層構造を有する多層中間膜を得た。

【0139】

（評価）
（１）中間層Ａに含まれているポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を用いて測定された曇点
（１−１）第１の曇点の判定方法による曇点
中間層Ａで用いた可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、中間層Ａで用いたポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意した。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を得た。この試験管内の溶液を１５０℃に加熱した後、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を−１５℃まで降下させた。このときに、溶液の一部に曇りが発生し始める温度を目視で観察し、該温度を曇点とした。

【0140】

（１−２）第２の曇点の判定方法による曇点
中間層Ａで用いた可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、中間層Ａで用いたポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意した。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を得た。この試験管内の溶液を１５０℃に加熱し、１２５℃から−５℃まで５℃単位で温度を変えた恒温室内に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定した。ヘーズが１０％以上を示した最大温度を曇点とした。なお、ヘーズは、ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定した。

【0141】

この結果、上記第１の曇点の判定方法における曇点が−１４℃又は流動点以下（曇点がかなり低い）である場合には、−５℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後も、ヘーズが１０％以上を示すことはなかった。上記第１の曇点の判定方法における曇点が１８℃である場合には、２０℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示さなかったが、１５℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示した。

【0142】

（２）中間層Ｂに含まれているポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を用いて測定された曇点
（２−１）第１の曇点の判定方法による曇点
中間層Ｂで用いた可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、中間層Ｂで用いたポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意した。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を得た。この試験管内の溶液を１５０℃に加熱した後、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を−１５℃まで降下させた。このときに、溶液の一部に曇りが発生し始める温度を目視で観察し、該温度を曇点とした。

【0143】

（２−２）第２の曇点の判定方法による曇点
中間層Ｂで用いた可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、中間層Ｂで用いたポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意した。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を得た。この試験管内の溶液を１５０℃に加熱し、１２５℃から−５℃まで５℃単位で温度を変えた恒温室内に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定した。ヘーズが１０％以上を示した最大温度を曇点とした。なお、ヘーズは、ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定した。

【0144】

この結果、上記第１の曇点の判定方法における曇点が１８℃である場合には、２０℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示さなかったが、１５℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示した。上記第１の曇点の判定方法における曇点が５５℃である場合には、６０℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示さなかったが、５５℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示した。

【0145】

（３）表面層Ｃに含まれているポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を用いて測定された曇点
（３−１）第１の曇点の判定方法による曇点
表面層Ｃで用いた可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、表面層Ｃで用いたポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意した。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を得た。この試験管内の溶液を１５０℃に加熱した後、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を−１５℃まで降下させた。このときに、溶液の一部に曇りが発生し始める温度を目視で観察し、該温度を曇点とした。

【0146】

（３−２）第２の曇点の判定方法による曇点
中間層Ｃで用いた可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、中間層Ｃで用いたポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意した。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、該可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を得た。この試験管内の溶液を１５０℃に加熱し、１２５℃から−５℃まで５℃単位で温度を変えた恒温室内に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定した。ヘーズが１０％以上を示した最大温度を曇点とした。なお、ヘーズは、ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定した。

【0147】

この結果、上記第１の曇点の判定方法における曇点が１２４℃である場合には、１２５℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示さなかったが、１２０℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後に、ヘーズが１０％以上を示した。

【0148】

（４）粘弾性測定
得られた中間膜を２３℃の環境下にて１ヶ月保管した後に、中間膜を直径８ｍｍの円形に切り抜き、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、せん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件で、昇温速度５℃／分で動的粘弾性の温度分散測定を行うことにより、最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度、及び、最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値を測定した。

【0149】

（５）損失係数
２０℃の環境下にて１ヶ月保管した合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、１０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の６次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（１０℃損失係数）を評価した。

【0150】

また、２０℃の環境下にて１ヶ月保管した合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、２０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の４次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（２０℃損失係数）を評価した。

【0151】

また、２０℃の環境下にて１ヶ月保管した合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、３０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の６次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（３０℃損失係数）を評価した。

【0152】

また、２０℃の環境下にて１ヶ月保管した合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、４０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の６次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（４０℃損失係数）を評価した。

【0153】

結果を下記の表１〜７に示す。なお、曇点が「流動点以下」である場合には、曇点がかなり低いことを示し、曇点は０℃よりもかなり低い温度である。

【0154】

【表1】

【0155】

【表2】

【0156】

【表3】

【0157】

【表4】

【0158】

【表5】

【0159】

【表6】

【0160】

【表7】

【符号の説明】

【0161】

１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
４…第４の層
４ａ…外側の表面
５…中間膜
５ａ…第１の表面
５ｂ…第２の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス構成部材
２２…第２の合わせガラス構成部材
３１…第１の層
３１ａ…第１の表面
３１ｂ…第２の表面
３２…第２の層
３２ａ…第１の表面
３２ｂ…第２の表面
３３…第３の層
３４…第４の層
３５…中間膜
４１…第１の層
４１ａ…外側の表面
４２…第２の層
４２ａ…外側の表面
４３…第３の層
４３ａ…第１の表面
４３ｂ…第２の表面
４５…中間膜

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】