特許 5863977 ＳｉＣ単結晶の製造装置及び製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5863977

(24)【登録日】2016年1月8日

(45)【発行日】2016年2月17日

(54)【発明の名称】ＳｉＣ単結晶の製造装置及び製造方法

(51)【国際特許分類】

   C30B 29/36 20060101AFI20160204BHJP

   C30B 19/04 20060101ALI20160204BHJP

【ＦＩ】

   C30B29/36 A

   C30B19/04

【請求項の数】10

【全頁数】15

(21)【出願番号】特願2014-534181(P2014-534181)

(86)(22)【出願日】2013年9月2日

(86)【国際出願番号】JP2013005168

(87)【国際公開番号】WO2014038172

(87)【国際公開日】20140313

【審査請求日】2015年3月4日

(31)【優先権主張番号】特願2012-193725(P2012-193725)

(32)【優先日】2012年9月4日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000006655

【氏名又は名称】新日鐵住金株式会社

(73)【特許権者】

【識別番号】000003207

【氏名又は名称】トヨタ自動車株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001553

【氏名又は名称】アセンド特許業務法人

(72)【発明者】

【氏名】楠 一彦

(72)【発明者】

【氏名】亀井 一人

(72)【発明者】

【氏名】矢代 将斉

(72)【発明者】

【氏名】岡田 信宏

(72)【発明者】

【氏名】森口 晃治

(72)【発明者】

【氏名】加渡 幹尚

(72)【発明者】

【氏名】大黒 寛典

(72)【発明者】

【氏名】坂元 秀光

【審査官】 延平 修一

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００６−１１７４４１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平４−１６４８９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−９１９５７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１３６３８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１３６３８６（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ３０Ｂ １／００ − ２１／０６

Ｃ３０Ｂ ２３／００ − ２５／２２

Ｃ３０Ｂ ２７／００ − ２７／０２

Ｃ３０Ｂ ２８／００ − ３５／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

溶液成長法に用いられるＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
ＳｉＣ種結晶が取り付けられる下端面を有するシードシャフトと、
Ｓｉ−Ｃ溶液を収容する坩堝と、
前記Ｓｉ−Ｃ溶液に浸漬される撹拌部材であって、当該撹拌部材の下端が前記シードシャフトの下端面に取り付けられるＳｉＣ種結晶の下端より低くなるように配置される撹拌部材と、
前記坩堝及び前記撹拌部材の何れか一方を他方に対して相対的に回転させる駆動源とを備える、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項2】

請求項１に記載のＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
前記駆動源は、前記坩堝を回転させる第１駆動源を備える、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項3】

請求項２に記載のＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
前記駆動源はさらに、
前記撹拌部材を前記シードシャフトの中心軸線周りに回転させる第２駆動源を備える、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項4】

請求項３に記載のＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
前記第２駆動源は、前記坩堝の回転方向とは逆方向に前記撹拌部材を回転させる、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項5】

請求項１〜４の何れか１項に記載のＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
前記撹拌部材が前記ＳｉＣ種結晶の下方に配置される、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項6】

請求項５に記載のＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
前記撹拌部材は、前記シードシャフトの中心軸線周りに回転可能な撹拌翼である、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項7】

請求項６に記載のＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
前記攪拌翼は、前記シードシャフトの中心軸線に対して斜交した羽根を有し、
前記羽根は、前記シードシャフトの中心軸線周りに回転可能である、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項8】

請求項１に記載のＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
前記撹拌部材が前記シードシャフトに取り付けられ、
前記駆動源が前記シードシャフトを回転させる、ＳｉＣ単結晶の製造装置。

【請求項9】

溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
ＳｉＣ種結晶が取り付けられる下端面を備えるシードシャフトと、Ｓｉ−Ｃ溶液を収容する坩堝と、前記Ｓｉ−Ｃ溶液に浸漬される撹拌部材とを備える製造装置を準備する工程と、
前記Ｓｉ−Ｃ溶液を生成する工程と、
前記撹拌部材を前記Ｓｉ−Ｃ溶液に浸漬させる工程と、
前記ＳｉＣ種結晶を前記Ｓｉ−Ｃ溶液に接触させて、前記ＳｉＣ単結晶を成長させる工程とを備え、
前記ＳｉＣ単結晶を成長させる工程では、前記撹拌部材の下端が前記シードシャフトの前記下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶の下端より低くなるようにして、前記坩堝及び前記撹拌部材の何れか一方を他方に対して相対的に回転させる、ＳｉＣ単結晶の製造方法。

【請求項10】

請求項９に記載のＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
前記ＳｉＣ単結晶を成長させる工程では、前記撹拌部材を前記坩堝とは逆方向に回転させる、ＳｉＣ単結晶の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ＳｉＣ単結晶の製造装置及び製造方法に関し、詳しくは、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造に用いられる製造装置及び溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

ＳｉＣ単結晶の製造方法として、溶液成長法がある。溶液成長法では、Ｓｉ−Ｃ溶液中にＳｉＣ単結晶からなるＳｉＣ種結晶を浸漬する。ここで、Ｓｉ−Ｃ溶液とは、Ｓｉ又はＳｉ合金の融液にカーボン（Ｃ）が溶解した溶液のことをいう。そして、Ｓｉ−Ｃ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶の近傍部分を過冷却状態にして、ＳｉＣ種結晶の表面にＳｉＣ単結晶を育成する。

【0003】

溶液成長法では、成長界面内で成長速度がばらつくと、生成されるＳｉＣ単結晶の表面に、微小な（ＳｉＣ種結晶の幅に比して小さな周期の）凹凸が形成される。凹凸が大きくなると、溶媒が窪みに補捉される。その結果、生成されるＳｉＣ単結晶内に溶媒が取り込まれ、インクルージョンが発生する。インクルージョンが発生すると、良質なＳｉＣ単結晶が得られない。したがって、成長界面内で成長速度がばらつくのを抑えることが、良質であって、且つ、厚い（つまり、成長厚みが数ｍｍ以上の）ＳｉＣ単結晶を得るために重要である。

【0004】

成長界面内で成長速度がばらつくのは、Ｓｉ−Ｃ溶液中に存在する溶質（ＳｉＣ）の濃度及び成長界面内での温度がばらついているためと考えられる。そのため、溶質の濃度及び成長界面内の温度がばらつくのを抑えることが重要になる。

【0005】

特開２００６−１１７４４１号公報には、坩堝の回転数、又は、坩堝の回転数及び回転方向を、周期的に変化させて、坩堝内の融液を流動させる、ＳｉＣ単結晶の製造方法が開示されている。坩堝の回転数を変化させることにより、坩堝内の融液に強制的な流動が起こる。そのため、成長界面への溶質の不均一な供給が改善され、ステップバンチングが抑制される。その結果、ステップ間への溶媒の取り込みが抑制され、インクルージョンの発生が抑制される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開２００６−１１７４４１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

しかしながら、上記の製造方法では、成長厚みが数ｍｍ以上になると、やはり、微小な凹凸は形成され、良質なＳｉＣ単結晶を製造することが難しい。これは、成長厚みが大きくなると、ＳｉＣ単結晶の中央と端との成長速度の差に起因して、中央における厚みと、端における厚みとが異なりやすくなることによる。この場合、ＳｉＣ単結晶の成長界面は、凸湾曲面、又は凹湾曲面となり、微視的に見るとステップが存在している。この成長界面でステップバンチングが生ずると、微小な凹凸としての段差が生じ、その部分に溶媒が取り込まれて、インクルージョンが発生し得る。このように、上記の製造方法では、厚いＳｉＣ単結晶を製造しようとすると、成長界面内で中央と端との成長速度の差の影響が無視できなくなる。

【0008】

本発明の目的は、成長界面内で成長速度がばらつくのを抑えることができる、ＳｉＣ単結晶の製造装置及び製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置は、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造に用いられる。ＳｉＣ単結晶の製造装置は、シードシャフトと、坩堝と、撹拌部材と、駆動源とを備える。シードシャフトは、ＳｉＣ種結晶が取り付けられる下端面を有する。坩堝は、Ｓｉ−Ｃ溶液を収容する。撹拌部材は、Ｓｉ−Ｃ溶液に浸漬されるとともに、撹拌部材の下端がシードシャフトの下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶の下端より低くなるように配置される。駆動源は、坩堝及び撹拌部材の何れか一方を他方に対して相対的に回転させる。

【0010】

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、上記ＳｉＣ単結晶の製造装置を用いる。当該製造方法は、Ｓｉ−Ｃ溶液を生成する工程と、撹拌部材をＳｉ−Ｃ溶液に浸漬させる工程と、ＳｉＣ種結晶をＳｉ−Ｃ溶液に接触させて、ＳｉＣ単結晶を成長させる工程とを備え、ＳｉＣ単結晶を成長させる工程では、撹拌部材の下端がシードシャフトの下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶の下端より低くなるようにして、坩堝及び撹拌部材の何れか一方を他方に対して相対的に回転させる。

【発明の効果】

【0011】

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置及び製造方法は、成長界面内で成長速度がばらつくのを抑えることができる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】図１は、本発明の実施形態による単結晶の製造装置の模式図である。

【図2】図２は、図１に示す製造装置が備える撹拌部材の撹拌翼の平面図である。

【図3】図３は、撹拌部材の変形例１を示す模式図である。

【図4A】図４Ａは、撹拌部材の変形例２を示す模式図である。

【図4B】図４Ｂは、撹拌部材の変形例３を示す模式図である。

【図4C】図４Ｃは、撹拌部材の変形例４を示す模式図である。

【図4D】図４Ｄは、撹拌部材の変形例５を示す模式図である。

【図4E】図４Ｅは、撹拌部材の変形例６を示す模式図である。

【図4F】図４Ｆは、撹拌部材の変形例７を示す模式図である。

【図4G】図４Ｇは、撹拌部材の変形例８を示す模式図である。

【図5】図５は、育成されたＳｉＣ単結晶の中央と端との厚みの比率を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0013】

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置は、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造に用いられる。ＳｉＣ単結晶の製造装置は、シードシャフトと、坩堝と、撹拌部材と、駆動源とを備える。シードシャフトは、ＳｉＣ種結晶が取り付けられる下端面を有する。坩堝は、Ｓｉ−Ｃ溶液を収容する。撹拌部材は、Ｓｉ−Ｃ溶液に浸漬されるとともに、撹拌部材の下端がシードシャフトの下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶の下端より低くなるように配置される。駆動源は、坩堝及び撹拌部材の何れか一方を他方に対して相対的に回転させる。

【0014】

この場合、坩堝及び撹拌部材の何れか一方が他方に対して相対的に回転する。そのため、撹拌部材により、Ｓｉ−Ｃ溶液が撹拌される。撹拌部材の下端がシードシャフトの下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶の下端より低くにあるので、ＳｉＣ種結晶の下端より低い領域にあるＳｉ−Ｃ溶液が撹拌される。このようにして撹拌部材によってＳｉ−Ｃ溶液が撹拌されると、ＳｉＣ単結晶の成長界面の近傍に存在するＳｉ−Ｃ溶液が流動しやすくなる。そのため、ＳｉＣ単結晶の成長界面の近傍において、Ｓｉ−Ｃ溶液の温度分布及びＳｉ−Ｃ溶液に含まれる溶質の濃度分布が均一になりやすい。その結果、成長界面内で成長速度がばらつくのを抑えることができる。

【0015】

好ましくは、駆動源は、坩堝を回転させる第１駆動源を備える。この場合、坩堝を回転させることにより、坩堝と撹拌部材との相対回転が可能になる。

【0016】

好ましくは、駆動源は、上記第１駆動源に加えて、第２駆動源を備える。第２駆動源は、撹拌部材をシードシャフトの中心軸線周りに回転させる。

【0017】

坩堝及び撹拌部材のそれぞれを、或いは、坩堝及び撹拌部材の何れかを回転させることにより、坩堝と撹拌部材との相対回転を実現してもよい。

【0018】

好ましくは、第２駆動源は、坩堝の回転方向とは逆方向に撹拌部材を回転させる。この場合、坩堝に対する撹拌部材の相対回転数が増加する。その結果、坩堝内のＳｉ−Ｃ溶液がさらに撹拌され易くなる。

【0019】

好ましくは、撹拌部材はＳｉＣ種結晶の下方に配置される。この場合、撹拌部材は、シードシャフトの中心軸線上で、ＳｉＣ種結晶に対向するように配置され、ＳｉＣ種結晶の結晶成長面の近傍に存在するＳｉ−Ｃ溶液が撹拌され易くなる。

【0020】

好ましくは、撹拌部材はシードシャフトの中心軸線周りに回転可能な撹拌翼である。ここで、「撹拌翼」とは、回転軸の周りに回転可能な板状部材を備えた部材をいう。この場合、Ｓｉ−Ｃ溶液を効率よく撹拌できる。
攪拌翼は、シードシャフトの中心軸線に対して斜交した羽根を有するもの（たとえば、プロペラ）であってもよく、この場合、羽根は、シードシャフトの中心軸線周りに回転可能であってもよい。この場合、坩堝及び撹拌部材の何れか一方を他方に対して相対的に回転させると、撹拌翼により、Ｓｉ−Ｃ溶液に、上昇流、または下降流を生じさせることができる。

【0021】

撹拌部材は、シードシャフトに取り付けられていてもよい。この場合、駆動源がシードシャフトを回転させてもよい。また、撹拌部材は、シードシャフトに取り付けられていなくてもよい。この場合、例えば、シードシャフトと撹拌部材とが、互いに異なる駆動源により、互いに独立に回転させられてもよい。

【0022】

いずれの場合も、シードシャフトを回転させることにより、坩堝と撹拌部材との相対回転が可能になる。

【0023】

本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、上記製造装置を用いる。

【0024】

以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態について説明する。図中同一又は相当部分には、同一符号を付して、その説明は繰り返さない。

【0025】

［製造装置］
図１は、本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置１０の概略構成図である。製造装置１０は、チャンバ１２と、坩堝１４と、断熱部材１６と、加熱装置１８と、第１駆動装置２０と、第２駆動装置２２と、第３駆動装置２４とを備える。

【0026】

チャンバ１２は、坩堝１４を収容する。ＳｉＣ単結晶を製造するとき、チャンバ１２は冷却される。

【0027】

坩堝１４は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を収容する。Ｓｉ−Ｃ溶液１５は、ＳｉＣ単結晶の原料である。Ｓｉ−Ｃ溶液１５は、シリコン（Ｓｉ）と炭素（Ｃ）とを含有する。

【0028】

Ｓｉ−Ｃ溶液１５の原料は、例えば、Ｓｉ単体、又は、Ｓｉと他の金属元素との混合物である。原料を加熱して融液とし、この融液にカーボン（Ｃ）が溶解することにより、Ｓｉ−Ｃ溶液１５が生成される。他の金属元素は、例えば、チタン（Ｔｉ）、マンガン（Ｍｎ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、バナジウム（Ｖ）、鉄（Ｆｅ）等である。これらの金属元素のうち、好ましい金属元素は、Ｔｉ、Ｃｒ及びＦｅである。さらに好ましい金属元素は、Ｔｉ及びＣｒである。

【0029】

好ましくは、坩堝１４は炭素を含有する。この場合、坩堝１４は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５への炭素供給源になる。坩堝１４は、例えば、黒鉛からなる坩堝であってもよいし、ＳｉＣからなる坩堝であってもよい。坩堝１４は、内表面をＳｉＣで被覆してもよい。

【0030】

断熱部材１６は、断熱材からなり、坩堝１４を取り囲む。

【0031】

加熱装置１８は、例えば、高周波コイルであり、断熱部材１６の側壁を取り囲む。加熱装置１８は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の原料が収容された坩堝１４を誘導加熱し、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を生成する。加熱装置１８は、さらに、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を結晶成長温度に維持する。結晶成長温度は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の組成に依存する。結晶成長温度は、例えば、１６００〜２０００℃である。

【0032】

第１駆動装置２０は、回転軸２０Ａと、駆動源２０Ｂとを備える。

【0033】

回転軸２０Ａは、チャンバ１２の高さ方向（図１の上下方向）に長い。回転軸２０Ａの上端は、断熱部材１６内に位置する。回転軸２０Ａの上端には、坩堝１４が配置される。回転軸２０Ａの下端は、チャンバ１２の外側に位置する。

【0034】

駆動源２０Ｂは、チャンバ１２の下方に配置される。駆動源２０Ｂは、回転軸２０Ａに連結される。駆動源２０Ｂは、回転軸２０Ａの中心軸線周りに、回転軸２０Ａを回転させる。これにより、坩堝１４（Ｓｉ−Ｃ溶液１５）が中心軸線周りに回転する。

【0035】

第２駆動装置２２は、シードシャフト２２Ａと、架台２２Ｂと、駆動源２２Ｃと、駆動源２２Ｄとを備える。

【0036】

シードシャフト２２Ａは、チャンバ１２の高さ方向に長い。シードシャフト２２Ａは、例えば、黒鉛からなる。シードシャフト２２Ａの上端は、チャンバ１２の外側に位置する。シードシャフト２２Ａの下端面２２Ｓには、ＳｉＣ種結晶３２が取り付けられる。

【0037】

ＳｉＣ種結晶３２は板状であり、その上面が下端面２２Ｓに取り付けられる。本実施形態では、ＳｉＣ種結晶３２の上面全体が下端面２２Ｓに接する。ＳｉＣ種結晶３２の下面が、結晶成長面になる。

【0038】

ＳｉＣ種結晶３２は、ＳｉＣ単結晶からなる。好ましくはＳｉＣ種結晶３２の結晶構造は、製造しようとするＳｉＣ単結晶の結晶構造と同じである。例えば、４Ｈ多形のＳｉＣ単結晶を製造する場合、４Ｈ多形のＳｉＣ種結晶３２を用いる。４Ｈ多形のＳｉＣ種結晶３２を用いる場合、結晶成長面は、（０００１）面であるか、又は、（０００１）面から８°以下の角度で傾斜した面であることが好ましい。この場合、ＳｉＣ単結晶が安定して成長する。

【0039】

架台２２Ｂは、チャンバ１２の上方に配置される。架台２２Ｂは、シードシャフト２２Ａが挿入される孔を有する。架台２２Ｂは、シードシャフト２２Ａと駆動源２２Ｃとを支持する。このとき、シードシャフト２２Ａは、シードシャフト２２Ａの中心軸線周りで架台２２Ｂに対して相対回転可能である。また、シードシャフト２２Ａは、架台２２Ｂとともに、上下方向に移動可能である。

【0040】

駆動源２２Ｃは、シードシャフト２２Ａの中心軸線周りに、シードシャフト２２Ａを回転させる。これにより、シードシャフト２２Ａの下端面２２Ｓに取り付けられたＳｉＣ種結晶３２が回転する。

【0041】

駆動源２２Ｄは、チャンバ１２の外側に配置される。駆動源２２Ｄは、架台２２Ｂを昇降する。これにより、シードシャフト２２Ａが昇降する。その結果、シードシャフト２２Ａの下端面２２Ｓに取り付けられたＳｉＣ種結晶３２の結晶成長面を、坩堝１４が収容するＳｉ−Ｃ溶液１５の液面に接触させることができる。

【0042】

第３駆動装置２４は、撹拌部材２４Ａと、支持部材２４Ｂと、架台２４Ｃと、駆動源２４Ｄと、駆動源２４Ｅとを備える。

【0043】

撹拌部材２４Ａは、Ｓｉ−Ｃ溶液１５に浸漬される。撹拌部材２４Ａは、シードシャフト２２Ａの中心軸線周りに回転可能な撹拌翼である。本実施形態では、撹拌部材２４Ａは、所謂パドル翼である。撹拌部材２４Ａは、シードシャフト２２Ａの中心軸線上で、ＳｉＣ種結晶３２の下方に配置され、ＳｉＣ種結晶３２に対向する。この実施形態では、撹拌部材２４Ａの全体が、ＳｉＣ種結晶３２の下端３２ａより低くにある。

【0044】

撹拌部材２４Ａは、図２に示すように、軸２８Ａと、複数（本実施形態では、４つ）の羽根（板状部材）２８Ｂとを備える。軸２８Ａは、シードシャフト２２Ａと共通の中心軸線を有するように配置されており、複数の羽根２８Ｂを、この中心軸に平行に、この中心軸線から径方向に延びるように支持する。複数の羽根２８Ｂは、軸２８Ａの中心軸線周りの周方向に等角度間隔に配置される。

【0045】

再び、図１を参照しながら、説明する。支持部材２４Ｂは、第１支持部２６Ａと、第２支持部２６Ｂと、一対の連結部２６Ｃ、２６Ｃとを備える。

【0046】

第１支持部２６Ａは、ＳｉＣ種結晶３２の下方に配置され、撹拌部材２４Ａを支持する。撹拌部材２４Ａは、第１支持部２６Ａと、種結晶３２との間に配置される。

【0047】

第２支持部２６Ｂは、坩堝１４の上方に配置される。第２支持部２６Ｂは、シードシャフト２２Ａが挿入される孔を有する。第２支持部２６Ｂは、シードシャフト２２Ａと同軸に配置された駆動軸２６Ｄを含む。駆動軸２６Ｄの少なくとも上端は、チャンバ１２の上方に位置する。駆動軸２６Ｄに対して、駆動源２４Ｄの駆動力が伝達される。

【0048】

一対の連結部２６Ｃ、２６Ｃは、上下方向に延びて、第１支持部２６Ａと第２支持部２６Ｂとを連結する。

【0049】

架台２４Ｃは、チャンバ１２の上方に配置される。架台２４Ｃは、シードシャフト２２Ａ及び支持部材２４Ｂ（駆動軸２６Ｄ）が挿入される孔を有する。架台２４Ｃは、支持部材２４Ｂ及び駆動源２４Ｄを支持する。支持部材２４Ｂは、シードシャフト２２Ａの中心軸線周りで架台２４Ｃに対して相対回転可能である。また、支持部材２４Ｂは、架台２４Ｃとともに、上下方向に移動可能である。

【0050】

駆動源２４Ｄは、シードシャフト２２Ａの中心軸線周りに、支持部材２４Ｂを回転（例えば、定常回転）させる。これにより、撹拌部材２４Ａがシードシャフト２２Ａの中心軸線周りに回転する。

【0051】

駆動源２４Ｅは、チャンバ１２の外側に配置される。駆動源２４Ｅは、架台２４Ｃを昇降する。これにより、撹拌部材２４Ａが昇降する。その結果、撹拌部材２４Ａを、坩堝１４が収容するＳｉ−Ｃ溶液１５に浸漬させることができる。

【0052】

［ＳｉＣ単結晶の製造方法］
製造装置１０を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法について説明する。初めに、製造装置１０を準備する（準備工程）。次に、シードシャフト２２ＡにＳｉＣ種結晶３２を取り付ける（取付工程）。次に、チャンバ１２内に坩堝１４を配置し、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を生成する（生成工程）。次に、撹拌部材２４ＡをＳｉ−Ｃ溶液１５に浸漬させる（浸漬工程）。次に、ＳｉＣ種結晶３２を坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５に接触させる（接触工程）。次に、ＳｉＣ単結晶を育成する（育成工程）。以下、各工程の詳細を説明する。

【0053】

［準備工程］
初めに、製造装置１０を準備する。

【0054】

［取付工程］
続いて、シードシャフト２２Ａの下端面２２ＳにＳｉＣ種結晶３２を取り付ける。本実施形態では、ＳｉＣ種結晶３２の上面全体がシードシャフト２２Ａの下端面２２Ｓに接する。

【0055】

［生成工程］
次に、チャンバ１２内の回転軸２０Ａ上に、坩堝１４を配置する。坩堝１４は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の原料を収容する。

【0056】

次に、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を生成する。先ず、チャンバ１２内に不活性ガスを充填する。そして、加熱装置１８により、坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５の原料を融点（液相線温度）以上に加熱する。坩堝１４が黒鉛からなる場合、坩堝１４を加熱すると、坩堝１４から炭素が融液に溶け込み、Ｓｉ−Ｃ溶液１５が生成される。坩堝１４の炭素がＳｉ−Ｃ溶液１５に溶け込むと、Ｓｉ−Ｃ溶液１５内の炭素濃度は飽和濃度に近づく。

【0057】

［浸漬工程］
次に、駆動源２４Ｅにより、架台２４Ｃを降下し、撹拌部材２４ＡをＳｉ−Ｃ溶液１５に浸漬させる。

【0058】

［接触工程］
次に、駆動源２２Ｄにより、架台２２Ｂを降下し、ＳｉＣ種結晶３２の結晶成長面をＳｉ−Ｃ溶液１５に接触させる。

【0059】

［育成工程］
ＳｉＣ種結晶３２の結晶成長面をＳｉ−Ｃ溶液１５に接触させた後、加熱装置１８により、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を結晶成長温度に保持する。さらに、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍を過冷却して、ＳｉＣを過飽和状態にする。

【0060】

Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍を過冷却する方法は特に限定されない。例えば、加熱装置１８を制御して、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍領域の温度を他の領域の温度より低くしてもよい。或いは、冷媒により、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍を冷却してもよい。具体的には、シードシャフト２２Ａの内部に冷媒を循環させる。冷媒は例えば、ヘリウム（Ｈｅ）やアルゴン（Ａｒ）等の不活性ガスである。シードシャフト２２Ａ内に冷媒を循環させれば、ＳｉＣ種結晶３２が冷却される。ＳｉＣ種結晶３２が冷えれば、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍も冷える。

【0061】

Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍領域のＳｉＣを過飽和状態にしたまま、撹拌部材２４Ａの下端がシードシャフト２２Ａの下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶３２の下端より低くなるようにして、撹拌部材２４Ａ及び坩堝１４の何れか一方を他方に対して相対的に回転させる。この実施形態では、撹拌部材２４Ａの全体が、ＳｉＣ種結晶３２の下端より低くにある。このときの回転は、定常回転であってもよいし、定常回転でなくてもよい。

【0062】

撹拌部材２４Ａ及び坩堝１４の何れか一方を他方に対して相対的に回転させる方法としては、例えば、（１）撹拌部材２４Ａを停止したままで、坩堝１４を回転させる方法と、（２）坩堝１４を回転させながら、撹拌部材２４Ａを坩堝１４とは逆方向に回転させる方法と、（３）坩堝１４を停止したままで、撹拌部材２４Ａを回転させる方法と、（４）坩堝１４及び撹拌部材２４Ａを同じ方向に異なる回転数で回転させる方法とがある。

【0063】

坩堝１４を回転させながら、撹拌部材２４Ａを坩堝１４とは逆方向に回転させる場合、坩堝１４の回転数と撹拌部材２４Ａの回転数とは、同じであってもよいし、異なっていてもよい。

【0064】

シードシャフト２２Ａは、回転してもよいし、回転しなくてもよい。シードシャフト２２Ａが回転する場合、シードシャフト２２Ａは、坩堝１４と同じ方向に回転してもよいし、逆方向に回転してもよい。シードシャフト２２Ａは、上昇してもよいし、上昇しなくてもよい。

【0065】

上述の製造方法によれば、坩堝１４及び撹拌部材２４Ａの何れか一方が他方に対して相対的に回転する。そのため、撹拌部材２４Ａにより、Ｓｉ−Ｃ溶液１５が撹拌される。その結果、撹拌部材２４Ａが設けられずに坩堝１４だけが回転する場合よりも、ＳｉＣ単結晶の成長界面の近傍に存在するＳｉ−Ｃ溶液１５が流動しやすくなる。撹拌部材２４Ａの下端がシードシャフト２２Ａの下端面に取り付けられたＳｉＣ種結晶３２の下端より低くにあるので、ＳｉＣ種結晶３２の下端より低い領域にあるＳｉ−Ｃ溶液が効率よく撹拌される。そのため、ＳｉＣ単結晶の成長界面の近傍において、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の温度分布及びＳｉ−Ｃ溶液１５に含まれる溶質の濃度分布が均一になりやすい。その結果、成長界面内で成長速度がばらつくのを抑えることができる。この実施形態では、連結部２６ＣにおいてＳｉ−Ｃ溶液１５に浸漬されＳｉＣ種結晶３２の下端より低くにある部分、及び第１支持部２６Ａの全体も、本願発明における撹拌部材として機能する。

【0066】

好ましくは、撹拌部材２４Ａが坩堝１４とは逆方向に回転する。この場合、坩堝１４に対する撹拌部材２４Ａの相対回転数が増加する。その結果、坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５が撹拌され易くなる。

【0067】

上記実施形態では、撹拌部材２４Ａが、ＳｉＣ種結晶３２の下方に、ＳｉＣ種結晶３２の下端をなす結晶成長面に対向して、配置される。そのため、ＳｉＣ単結晶の成長界面の近傍に存在するＳｉ−Ｃ溶液１５が撹拌され易くなる。

【0068】

上記実施形態では、撹拌部材２４Ａが撹拌翼（パドル翼）である。そのため、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を効率よく撹拌できる。

【0069】

［撹拌部材の変形例１］
例えば、図３に示すように、撹拌部材２４Ａ１はシードシャフト２２Ａに取り付けてもよい。撹拌部材２４Ａ１は、取付部２９Ａと、延出部２９Ｂと、撹拌部２９Ｃとを備える。

【0070】

取付部２９Ａは、シードシャフト２２Ａに取り付けられる。延出部２９Ｂは、取付部２９Ａの下端から水平方向に延びだす。撹拌部２９Ｃは、延出部２９Ｂの一端（延出端）から下方に延びだす。撹拌部２９Ｃは、Ｓｉ−Ｃ溶液１５に浸漬される。撹拌部２９Ｃの下端２９Ｃａは、撹拌部材２４Ａ１の下端をなし、ＳｉＣ種結晶３２の下端３２ａよりも低くにある。このように、撹拌部材２４Ａ１の少なくとも一部がＳｉＣ種結晶３２の下端３２ａよりも低くにあることにより、ＳｉＣ種結晶３２の下端３２ａより低い領域にあるＳｉ−Ｃ溶液を効率よく撹拌することができる。この変形例のように、本願発明における撹拌部材は、必ずしも、図１に示す撹拌部材２４Ａのように、全体がＳｉＣ種結晶３２の下端３２ａよりも低くある必要はない。

【0071】

このような撹拌部材２４Ａ１では、シードシャフト２２Ａを回転させることにより、撹拌部材２４Ａ１がシードシャフト２２Ａの中心軸線周りに回転する。そのため、撹拌部材２４Ａ１だけを回転させる駆動源を設けなくてもよい。その結果、製造装置の構成が簡単になる。

【0072】

以下、撹拌部材（撹拌翼）の変形例として、図１に示す製造装置１０において、撹拌部材２４Ａの代わりに、第１支持部２６Ａの上に取り付けて使用することができるものについて、図４Ａ〜図４Ｇを参照して説明する。このように撹拌部材２４Ａの代わりに使用すると、以下の変形例の撹拌部材は、シードシャフト２２Ａの中心軸線周りに回転する。

【0073】

［撹拌部材の変形例２］
図４Ａに示す撹拌部材４１は、所謂タービンであり、軸４１Ａと、軸４１Ａに同軸状に取り付けられるディスク４１Ｃと、ディスク４１Ｃに取り付けられる複数（本実施形態では、６つ）の羽根（板状部材）４１Ｂとを備える。複数の羽根４１Ｂは、軸４１Ａの中心軸線に対して周方向に等角度間隔に配置され、軸４１Ａに平行に軸４１Ａに対して径方向に延びるように、ディスク４１Ｃに取り付けられている。羽根４１Ｂは、軸４１Ａに対してほぼ平行であるとともに、ディスク４１Ｃにほぼ直交している。

【0074】

この変形例の撹拌部材４１では、図１及び図２に示す撹拌部材２４Ａに比して、羽根４１Ｂ（２８Ｂ）を軸４１Ａ（２８Ａ）から遠くに配置することが容易であるので、軸４１Ａ（２８Ａ）から遠い領域のＳｉ−Ｃ溶液１５を撹拌するのに適している。

【0075】

［撹拌部材の変形例３］
図４Ｂに示す撹拌部材４５は、軸４５Ａと、複数（本実施形態では、４つ）の羽根４５Ｂとを備える。各羽根４５Ｂは、その径方向中間部が軸４５Ａ周りの一方の回転方向に突出するように湾曲している。各羽根４５Ｂの主面は、軸４５Ａにほぼ平行な母線を有する。各羽根４５Ｂが湾曲していることにより、坩堝１４、及び／又は撹拌部材４５の軸まわりの回転方向によって、その回転速度が同じであっても、Ｓｉ−Ｃ溶液１５に対して異なる撹拌力を与えることができる。具体的には、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を、羽根４５Ｂにおいて、凸湾曲面で受けるよりも、凹湾曲面で受ける方が、Ｓｉ−Ｃ溶液１５に対して強い撹拌力を与える。例えば、図４Ｂにおいて、撹拌部材４５は、時計回りに回転しているときよりも、反時計回りに回転しているときの方が、Ｓｉ−Ｃ溶液に対して強い撹拌力を与える。

【0076】

［撹拌部材の変形例４］
図４Ｃに示す撹拌部材４６は、軸４６Ａと、軸４６Ａから軸４６Ａの径方向両側に延びる複数（本実施形態では、２つ）の支持棒４６Ｂと、複数の支持棒４６Ｂの一方端、及び他方端に取り付けられる羽根４６Ｃとを備える。複数の支持棒４６Ｂは、互いにほぼ平行に、軸４６Ａにほぼ直交する方向に延びている。羽根４６Ｃは、細長い板状の形状を有しており、軸４６Ａにほぼ平行に延びている。

【0077】

この撹拌部材４６を用いると、Ｓｉ−Ｃ溶液１５は、羽根４６Ｃ、および支持棒４６Ｂにより撹拌される一方、軸４６Ａ、支持棒４６Ｂ、および羽根４６Ｃに囲まれた空間に存在するＳｉ−Ｃ溶液１５は、直接的には撹拌されない。これにより、Ｓｉ−Ｃ溶液１５に複雑な流れを形成することができる。

【0078】

［撹拌部材の変形例５］
図４Ｄに示す撹拌部材４２は、所謂プロペラであり、軸４２Ａと、複数（本実施形態では、３つ）の羽根４２Ｂとを備える。羽根４２Ｂは、丸みを帯びた輪郭を有する。羽根４２Ｂは、軸４２Ａに対して斜交している。撹拌部材４２が、図１の製造装置１０において、撹拌部材２４Ａの代わりに使用されると、羽根４２Ｂは、シードシャフト２２Ａの中心軸線に対して斜交するとともに、シードシャフト２２Ａの中心軸線の周りに回転可能である。

【0079】

これにより、坩堝１４及び撹拌部材４２の何れか一方を他方に対して相対的に回転させると、坩堝１４、及び／又は撹拌部材４２の軸まわりの回転方向によって、撹拌部材４２の近傍でＳｉ−Ｃ溶液１５に、上昇流、又は下降流を生じさせることができる。

【0080】

撹拌部材４２を設けない場合に、ＳｉＣ種結晶３２上に成長するＳｉＣ結晶が凸形状に（周縁部に比して中央部で厚く）成長する傾向があるときは、ＳｉＣ結晶の中央部を通る鉛直軸上でＳｉ−Ｃ溶液１５の下降流が生じるように、坩堝１４、及び／又は撹拌部材４２を回転させることが好ましい。一方、撹拌部材４２を設けない場合に、ＳｉＣ種結晶３２上に成長するＳｉＣ結晶が凹形状に（周縁部に比して中央部で薄く）成長する傾向があるときは、ＳｉＣ結晶の中央部を通る鉛直軸上でＳｉ−Ｃ溶液１５の上昇流が生じるように、坩堝１４、及び／又は撹拌部材４２を回転させることが好ましい。これらの場合、ＳｉＣ結晶において、中央部と周縁部との厚みの差を、撹拌部材４２を設けない場合に比して小さくすることができる。

【0081】

［撹拌部材の変形例６］
図４Ｅに示す撹拌部材４３は、図４Ｄに示す撹拌部材４２と同様、所謂プロペラであり、軸４３Ａと、主面の輪郭が丸みを帯びた複数（本実施形態では、３つ）の羽根４３Ｂとを備える。この撹拌部材４３を用いることにより、撹拌部材４２を用いた場合と同様の効果を奏することができる。この変形例の撹拌部材４３では、羽根４３Ｂの幅は、撹拌部材４２に備えられた羽根４２Ｂの幅より大きい。これにより、撹拌効率を高くすることができる。

【0082】

［撹拌部材の変形例７］
図４Ｆに示す撹拌部材４４は、図４Ｄ、および図４Ｅにそれぞれ示す撹拌部材４２、４３と同様、所謂プロペラであり、軸４４Ａと、複数（本実施形態では、４つ）の羽根４４Ｂとを備える。羽根４４Ｂは、羽根４２Ｂ、４３Ｂとは異なり、ほぼ矩形の主面を有する。このように、羽根４４Ｂは、丸みを帯びたものでなくともよい。

【0083】

［撹拌部材の変形例８］
図４Ｇに示す撹拌部材４７は、軸４７Ａと、軸４７Ａの周りに螺旋状に取り付けられた螺旋羽根４７Ｂとを備えている。撹拌部材４７が、図１の製造装置１０において、撹拌部材２４Ａの代わりに使用されると、撹拌部材４７は、シードシャフト２２Ａの中心軸線の周りに回転可能であるとともに、螺旋羽根４７Ｂは、シードシャフト２２Ａの中心軸線に対して斜交する。

【0084】

撹拌部材４７が、このような螺旋羽根４７Ｂを備えていることにより、坩堝１４、及び／又は撹拌部材４７の軸まわりの回転方向によって、撹拌部材４７の近傍でＳｉ−Ｃ溶液１５に、上昇流、又は下降流を生じさせることができる。したがって、撹拌部材４７により、撹拌部材４２〜４４と同様の効果を奏することができる。

【実施例】

【0085】

図１に示す製造装置を用いて、ＳｉＣ単結晶を製造し、製造したＳｉＣ単結晶の中央と端との厚み比（端の厚み／中央の厚み）を調査した（実施例１，２）。

【0086】

［実施例１，２の製造条件］
実施例１では、結晶成長中において、撹拌部材を停止したままで、シードシャフト及び坩堝を定常回転させた。シードシャフトの回転数は、２０ｒｐｍであった。坩堝の回転数は、２０ｒｐｍであった。シードシャフトは、坩堝とは逆方向に回転させた。成長温度は、約１９５０℃であった。結晶成長時間は、４５時間であった。

【0087】

実施例２では、結晶成長中において、撹拌部材を定常回転しながら、シードシャフトと坩堝を定常回転させた。シードシャフトの回転数は、２０ｒｐｍであった。坩堝の回転数は、２０ｒｐｍであった。撹拌部材の回転数は、２０ｒｐｍであった。シードシャフトは、坩堝とは逆方向に回転させた。撹拌部材は、坩堝とは逆方向に回転させた。成長温度は、約１９５０℃であった。結晶成長時間は、５２時間であった。

【0088】

また、比較のために、図１に示す製造装置において撹拌部材を備えていない製造装置を用いて、ＳｉＣ単結晶を製造し、製造したＳｉＣ単結晶の中央と端との厚み比を調査した（比較例）。

【0089】

［比較例の製造条件］
比較例では、結晶成長中において、シードシャフトを停止したままで、坩堝の回転数を周期的に変化させた。設定回転数は、２０ｒｐｍであった。回転し始めてから設定回転数に到達するまでの時間は、５秒であった。設定回転数を維持した時間は、３０秒であった。設定回転数から回転を停止するまでの時間は、５秒であった。このような回転を１つのサイクルとし、このサイクルを繰り返した。結晶成長温度は、約１９５０℃であった。結晶成長時間は、１２時間であった。

【0090】

［調査方法］
実施例１，２及び比較例に係るＳｉＣ単結晶のそれぞれについて、ＳｉＣ単結晶の断面写真を撮影し、中央の厚みと、端の厚みとを測定した。実施例１では、中央の厚みが１．２７ｍｍで、端の厚みが１．２１ｍｍであった。実施例２では、中央の厚みが２．２６ｍｍで、端の厚みが２．２２ｍｍであった。比較例では、中央の厚みが１．１９ｍｍで、端の厚みが０．９９ｍｍであった。測定して得られた端の厚みを中央の厚みで除することにより、厚み比を求めた。各ＳｉＣ単結晶の厚み比を図５に示す。

【0091】

［調査結果］
撹拌部材を備える製造装置を用いた場合には、撹拌部材を備えていない製造装置を用いた場合よりも、成長界面内で成長速度のばらつきが抑えられるのを確認できた。そのため、実施例１，２に係るＳｉＣ単結晶では、比較例に係るＳｉＣ単結晶よりも、厚み比が１に近くなった。つまり、製造されたＳｉＣ単結晶の表面の平坦性が向上した。撹拌部材を備える製造装置を用いた場合には、撹拌部材を備えていない製造装置を用いた場合よりも、ＳｉＣ単結晶の成長界面の近傍において、Ｓｉ−Ｃ溶液の温度分布及びＳｉ−Ｃ溶液に含まれる溶質の濃度分布が均一になったためと考えられる。

【0092】

撹拌部材を停止させたままで、坩堝を定常回転させた場合よりも、撹拌部材を定常回転させながら、坩堝を撹拌部材とは逆方向に定常回転させた場合のほうが、成長界面内で成長速度のばらつきが抑えられるのを確認できた。そのため、実施例２に係るＳｉＣ単結晶では、実施例１に係るＳｉＣ単結晶よりも、厚み比が１に近くなった。つまり、製造されたＳｉＣ単結晶の表面の平坦性が向上した。ＳｉＣ単結晶の成長界面の近傍において、Ｓｉ−Ｃ溶液の温度分布及びＳｉ−Ｃ溶液に含まれる溶質の濃度分布がさらに均一になったためと考えられる。

【0093】

以上、本発明の実施形態について、詳述してきたが、これらはあくまでも例示であって、本発明は、上述の実施形態によって、何等、限定されない。

【符号の説明】

【0094】

１０：製造装置、１４：坩堝、１５：Ｓｉ−Ｃ溶液、
２０Ｂ：駆動源、２２Ａ：シードシャフト、２２Ｃ：駆動源、
２４Ａ、２４Ａ１、４１〜４７：撹拌部材、３２：ＳｉＣ種結晶

【図1】

【図2】

【図3】

【図4A】

【図4B】

【図4C】

【図4D】

【図4E】

【図4F】

【図4G】

【図5】