特許 5877154 有機ＥＬ用散乱フィルムおよびそれを用いた有機ＥＬ発光装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5877154

(24)【登録日】2016年1月29日

(45)【発行日】2016年3月2日

(54)【発明の名称】有機ＥＬ用散乱フィルムおよびそれを用いた有機ＥＬ発光装置

(51)【国際特許分類】

   H05B 33/02 20060101AFI20160218BHJP

   G02B 5/02 20060101ALI20160218BHJP

   H01L 51/50 20060101ALI20160218BHJP

【ＦＩ】

   H05B33/02

   G02B5/02 B

   H05B33/14 A

【請求項の数】5

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2012-518354(P2012-518354)

(86)(22)【出願日】2011年5月26日

(86)【国際出願番号】JP2011062089

(87)【国際公開番号】WO2011152275

(87)【国際公開日】20111208

【審査請求日】2014年4月28日

(31)【優先権主張番号】特願2010-126841(P2010-126841)

(32)【優先日】2010年6月2日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000125978

【氏名又は名称】株式会社きもと

(74)【代理人】

【識別番号】110000888

【氏名又は名称】特許業務法人 山王坂特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】高井 雅司

(72)【発明者】

【氏名】石橋 利明

(72)【発明者】

【氏名】北島 和弥

【審査官】 横川 美穂

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００８−２５０１２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００８／１１４８２０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００３−３１７９３７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−２４４７６８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−２８６０８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００８／１２９７９０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００９−１８７８０４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−２１５４６１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−２０４８３７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０５Ｂ ３３／０２

Ｇ０２Ｂ ５／０２

Ｈ０１Ｌ ５１／５０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

有機ＥＬ発光装置に用いられる散乱フィルムであって、
前記散乱フィルムは、バインダー樹脂、前記バインダー樹脂と屈折率が異なる微粒子、及び、前記微粒子よりも平均粒子径の大きい樹脂粒子を含む散乱層を備え、
前記微粒子の平均粒子径が１μｍ以下であり、前記樹脂粒子の平均粒子径が１μｍ以上であり、
前記散乱層は、前記微粒子を前記バインダー樹脂１００重量部に対して５〜９０重量部含有し、前記樹脂粒子を前記バインダー樹脂１００重量部に対して１３０〜３００重量部含有し、
有機ＥＬ発光装置の光出射面側に配置されることを特徴とする有機ＥＬ用散乱フィルム。

【請求項2】

請求項１に記載の有機ＥＬ用散乱フィルムにおいて、
前記樹脂粒子は、シリコーン樹脂粒子であることを特徴とする有機ＥＬ用散乱フィルム。

【請求項3】

請求項１又は２に記載の有機ＥＬ用散乱フィルムにおいて、
前記微粒子は、無機粒子であることを特徴とする有機ＥＬ用散乱フィルム。

【請求項4】

請求項３記載の有機ＥＬ用散乱フィルムにおいて、
前記無機粒子は、酸化ジルコニウムであることを特徴とする有機ＥＬ用散乱フィルム。

【請求項5】

一対の電極と、当該一対の電極間に設けられた有機発光層とを備え、前記一対の電極のうち、光出射側となる電極の光出射側に散乱層を備えた有機ＥＬ発光装置であって、
前記散乱フィルムは、バインダー樹脂、前記バインダー樹脂と屈折率が異なる微粒子、及び、前記微粒子よりも平均粒子径の大きい樹脂粒子を含む散乱層を備え、
前記散乱層は、バインダー樹脂、前記バインダー樹脂と屈折率の異なる微粒子、及び、前記微粒子よりも平均粒子径の大きい樹脂粒子を含み、前記微粒子の平均粒子径が１μｍ以下であり、前記樹脂粒子の平均粒子径が１μｍ以上であり、
前記微粒子を前記バインダー樹脂１００重量部に対して５〜９０重量部含有し、前記樹脂粒子を前記バインダー樹脂１００重量部に対して１３０〜３００重量部含有する、
ことを特徴とする有機ＥＬ発光装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、有機ＥＬ発光装置に用いられる散乱フィルムに関する。

【背景技術】

【0002】

従来から、陽極（透明電極）と陰極（背面電極）との間に発光層を挟んだ有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）素子に電圧を供給することで発光させる有機ＥＬ発光装置が存在している。当該有機ＥＬ発光装置は、軽量、薄型、低消費電力などの利点を有しているため、液晶ディスプレイのバックライトや、平面型照明装置として用いられている（特許文献１）。

【0003】

当該有機ＥＬ発光装置は、上述した優れた特徴を有しているが、以下説明するような問題も抱えている。

【0004】

まず、有機ＥＬ発光装置を構成する発光層などの有機薄膜層の屈折率は空気より高いため、発光した光の界面での全反射が起こり易い。そのため、その光の利用効率は全体の２０％に満たず、大部分の光を損失しているという問題が生じている。

【0005】

また、有機ＥＬ発光装置は視野角依存の問題も抱えている。具体的には、有機ＥＬ発光装置の発光層は、赤色発光層、緑色発光層及び青色発光層の組み合わせから構成されてなるものであるが、これら発光層はそれぞれ屈折率が異なるため、有機ＥＬ発光装置の発光面を斜め方向から見たときに発光層どうしの界面において光が波長分離してしまう。光が波長分離すると、かかる発光層間において光路長に変化が生じ、見る角度によっては色相が変わって見えてしまうこととなる。例えば、有機ＥＬ発光装置を正面方向から見る場合であれば、かかる光路長変化は生じ難く有機ＥＬ発光装置の発光色に変化は生じ難いが、斜め方向から見ると、発光層間における光路長変化により色相が変わって見えてしまう。

【0006】

上述した問題に対し、発光装置の光出射側に拡散層を設けて、拡散層の光散乱効果によって色調のばらつきを抑制することが提案されている（例えば、特許文献２、３など）。具体的には、特許文献２には、透明樹脂中に透明樹脂と屈折率が異なる光拡散材を分散させた光拡散層を設けることが記載され、特許文献３には、透明な母層内に、母層と屈折率が異なる粒子を散在させてなる拡散層や、透明な母層内に、比較的大きな粒子を散在させて表面に光の散乱を起こす凹凸を設けた拡散層を設けることが記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開平８−３１５９８５号公報

【特許文献2】特開平１１−３２９７４２号公報

【特許文献3】特開２００３−１７３８７７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

拡散層を設けることにより、ある程度、視野角依存性が改善されるが、そのさらなる改善が求められている。また視野角依存性を改善するために、単に光出射側の光拡散性を高めた場合には、光利用効率が低下する可能性があり、視野角依存性の改善と光利用効率の向上を共に図る必要がある。そこで本発明は、光利用効率が高く、しかも視野角依存性を大幅に改善された有機ＥＬ発光装置を提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明者らは、上記課題に対し、有機ＥＬ発光装置の光出射面側に特定の散乱層を含む散乱フィルムを設けることにより、光利用効率の問題や視野角依存性の問題を互いに効果を阻害することなく解消しうることを見出し、本発明に至ったものである。

【0010】

即ち、本発明の有機ＥＬ用散乱フィルムは、有機ＥＬ発光装置に用いられる散乱フィルムであって、前記散乱フィルムは、バインダー樹脂、前記バインダー樹脂と屈折率が異なる微粒子（以下、単に「微粒子」とも言う）、及び、前記微粒子よりも平均粒子径の大きい樹脂粒子を含む散乱層を備え、有機ＥＬ発光装置の光出射面側に配置されるものである。

【0011】

また本発明の有機ＥＬ用散乱フィルムは、好ましくは、微粒子の平均粒子径が１μｍ以下であり、樹脂粒子の平均粒子径が１μｍ以上である。
また本発明の有機ＥＬ用散乱フィルムにおいて、好ましくは、樹脂粒子の含有割合は、バインダー樹脂１００重量部に対して１００〜３００重量部である。さらに本発明の有機ＥＬ用散乱フィルムにおいて、好ましくは、微粒子の含有割合は、バインダー樹脂１００重量部に対して５〜９０重量部である。

【0012】

また本発明の有機ＥＬ発光装置は、一対の電極と、当該一対の電極間に設けられた有機発光層とを備え、前記一対の電極のうち、光出射側となる電極の光出射側に散乱層を備え、前記散乱層は、バインダー樹脂、前記バインダー樹脂と屈折率の異なる微粒子、及び、前記微粒子よりも平均粒子径の大きい樹脂粒子を含むものである。

【発明の効果】

【0013】

上記発明によれば、バインダー樹脂と、バインダー樹脂と屈折率の異なる微粒子、及び、前記微粒子よりも平均粒子径の大きい樹脂粒子とを含む樹脂粒子を含む散乱層を、有機ＥＬ発光装置の光出射面側に配置することにより、光利用効率を向上させつつ、同時に視野角依存性を改善したものとすることができる。
バインダー樹脂と屈折率の異なる微粒子は、主として視野角依存性を改善し、樹脂粒子は微粒子の機能を阻害することなく光利用効率を高める。これらを散乱層に共存させることにより、大幅な視野角依存性の改善と、光利用効率の向上を図ることができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本発明の有機ＥＬ発光装置の一例を示す側断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

以下、本発明の有機ＥＬ用散乱フィルム（以下、「散乱フィルム」という場合もある）の実施の形態ついて説明する。

【0016】

本発明の有機ＥＬ用散乱フィルムは、散乱層を含むものであり、散乱層単独でもよく、必要に応じて、散乱層の支持体や他の層を含む。まず、散乱層を構成する要素、主としてバインダー樹脂、樹脂粒子及び微粒子について説明する。

【0017】

本発明の散乱層に含まれるバインダー樹脂としては、光学的透明性に優れた樹脂を用いることができ、例えば、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、アクリルウレタン系樹脂、ポリエステルアクリレート系樹脂、ポリウレタンアクリレート系樹脂、エポキシアクリレート系樹脂、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、セルロース系樹脂、アセタール系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、メラミン系樹脂、フェノール系樹脂、シリコーン系樹脂などの熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、電離放射線硬化性樹脂などを用いることができる。これらの中でも耐光性や光学特性に優れる観点から、アクリル系樹脂が好適に使用される。

【0018】

バインダー樹脂は、後述する微粒子と屈折率が異なるものを用いる。バインダー樹脂の屈折率と微粒子の屈折率が異ならせることにより、波長分離された光を散乱層において散乱させ、再び光を混合することができ、視野角依存性を解消することができる。バインダー樹脂の屈折率は、具体的には１．４〜１．６５程度が好ましい。

【0019】

樹脂粒子は、散乱層中に含有させることで散乱層表面に凹凸形状を形成し、従来全反射により出射することのできなかった分の光を出射させて、光出射率を向上させるものである。凹凸形状は、無機粒子であっても形成することが可能であるが、樹脂粒子は無機粒子に比べ光の透過率が高く、粒子による光の吸収が極めて少ないため、全体として光の利用効率を向上させることができる。

【0020】

このような樹脂粒子としては、シリコーン樹脂粒子、アクリル樹脂粒子、ナイロン樹脂粒子、スチレン樹脂粒子、ポリエチレン粒子、ベンゾグアナミン樹脂粒子、ウレタン樹脂粒子等が挙げられる。これらの中でも、光利用効率を向上させるだけでなく視野角依存性をも同時に改善しうる点で、シリコーン樹脂粒子が好ましく用いられる。さらに好ましいシリコーン樹脂粒子の形態としては、ケイ素原子に有機基が直結し、残りの結合が酸素と直結しており、ケイ素原子と酸素が繰返すシロキサン結合でポリマーとなったものが挙げられる。このようなシリコーン樹脂の球状粒子表面は、ケイ素原子に強固に直結した有機基に覆われた構造となっているため、バインダー樹脂への分散性が極めて良いものとなる。

【0021】

樹脂粒子の屈折率は、屈折率が１．３〜１．６のものが好ましく用いられる。屈折率をかかる範囲内とすることにより、光利用効率を向上させつつ視野角依存性を改善することができる。

【0022】

樹脂粒子の平均粒子径は、効率良く光利用効率を向上させる観点から、後述する微粒子よりも大きいものを用いる。具体的には、樹脂粒子を散乱層から脱落させることなく効率良く光利用効率を向上させるために、１〜８μｍの範囲内とすることが好ましく、１〜５μｍの範囲内とすることがより好ましい。また、樹脂粒子の形状としては、楕円球形状ないし真球形状が好ましく、真球形状に近いものがもっとも好ましい。このような形状が不定形でない粒子は、塗料とした場合の分散性が非常に良く、二次凝集により粒子が肥大化することがなく、良好な板状物または塗膜が得られる。

【0023】

本発明の散乱層中におけるバインダー樹脂に対する樹脂粒子の含有割合は、用いる樹脂粒子の平均粒子径や散乱層の厚みによって一概にはいえないが、光利用効率を特に向上させる観点から、バインダー樹脂１００重量部に対し樹脂粒子を１００〜３００重量部含有させることが好ましく、１３０〜２００重量部含有させることがより好ましい。

【0024】

バインダー樹脂と屈折率の異なる微粒子は、主に視野角依存性を改善するために用いられる。散乱層中にバインダーとの屈折率差のある微粒子を含有させることにより、赤色発光層等の発光層の界面で波長分離された光を散乱層において光を散乱させ、再び光を混合することができる。それにより、有機ＥＬ発光装置を斜め方向から見た場合であっても色相の変化が少なく、視野角依存性が緩和されるものと考えられる。

【0025】

このような微粒子としては、有機微粒子と無機微粒子のいずれもが用いられるが、バインダー樹脂との屈折率差が出しやすく、波長分離された光を分散させ、再び光を混合させ易くする観点から、無機微粒子を用いることが好ましい。有機微粒子としては、中空ビーズ、ポリ三フッ化塩化エチレン、ポリテトラフルオロエチレン等が挙げられる。無機微粒子としては、ダイアモンド、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化鉛、炭酸鉛、酸化亜鉛、硫化亜鉛、酸化アンチモン、シリカ、水酸化アルミニウム、硫酸バリウム、酸化ケイ素、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム等が好適に使用される。これらの中でも視野角依存性を特に効果的に改善し得る等の観点から、酸化ジルコニウムが好適に用いられる。

【0026】

微粒子の平均粒子径としては、樹脂粒子よりも小さいものが好ましい。微粒子の平均粒子径を樹脂粒子より小さいものとすることにより、樹脂粒子による光の利用効率の向上と、微粒子による視野角依存性の改善とを互いに阻害せずに発揮させることができるようになる。当該微粒子の平均粒子径として具体的には、０．５〜１μｍのものが好適に使用される。

【0027】

微粒子の屈折率は、バインダー樹脂の屈折率との差が０．０３以上であることが好ましく、バインダー樹脂よりも屈折率の高い高屈折率微粒子の場合には、さらに０．３以上であることがより好ましい。単体の屈折率は、高屈折率微粒子の場合、２．０以上であることが好ましい。またバインダー樹脂の屈折率の低い低屈折率微粒子の場合、１．４５以下であることが好ましい。バインダー樹脂と微粒子との屈折率差を０．０３以上とすることにより、散乱層中の微粒子の含有量が少量であっても視野角依存性を改善することができ、光利用効率を阻害し難くなる。

【0028】

バインダー樹脂と微粒子との含有割合は、バインダー樹脂１００重量部に対して、微粒子を５〜９０重量部とする。このような含有割合とすることにより、光の利用効率を向上させつつ視野角依存性を改善することができる。特に、微粒子を１５〜６０重量部の割合で含有することで、その効果が顕著に発揮される。

【0029】

散乱層は、上述したバインダー樹脂、樹脂粒子及び微粒子の他に、これらの機能を阻害しない範囲で、架橋剤、着色剤、帯電防止剤、難燃剤、抗菌剤、防カビ剤、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、可塑剤、レベリング剤、分散剤、流動調整剤、消泡剤等の添加剤を含むことができる。

【0030】

散乱層の厚みとしては、散乱フィルムとした際のカールの発生を防止し易くする観点から、３〜１５μｍとすることが好ましい。

【0031】

散乱層は、単独で散乱フィルムを構成することも可能であるが、支持体上に積層されてなるものであってもよい。

【0032】

散乱フィルムが支持体を有する場合には、当該支持体は特に制限されることなく使用することができる。例えば、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、アクリルウレタン系樹脂、ポリエステルアクリレート系樹脂、ポリウレタンアクリレート系樹脂、エポキシアクリレート系樹脂、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、セルロース系樹脂、アセタール系樹脂、ビニル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、メラミン系樹脂、フェノール系樹脂、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、環状オレフィンなどの１種もしくは２種以上を混合した透明プラスチックフィルムを使用することができる。このうち、延伸加工、特に二軸延伸加工されたポリエチレンテレフタレートフィルムが、機械的強度や寸法安定性に優れる点で好ましい。また、散乱層との接着性を向上させるために、表面にコロナ放電処理を施したり、易接着層を設けたものも好適に用いられる。なお、支持体の厚みは、通常１０〜４００μｍ程度であることが好ましい。

【0033】

また、本発明の散乱フィルム表面の凹凸面とは反対側の面には、光透過率を向上させるために反射防止処理を施してもよい。さらには、帯電防止層や粘着層を設けてもよい。

【0034】

本発明の散乱フィルムをコーティング法により作製する場合には、上述したバインダー樹脂や樹脂粒子、微粒子などの材料を適当な溶媒に溶解させた散乱層用塗布液を、従来から公知の方法、例えば、バーコーター、ブレードコーター、スピンコーター、ロールコーター、グラビアコーター、フローコーター、ダイコーター、スプレー、スクリーン印刷等により支持体上に塗布し、乾燥することにより作製することができる。また、散乱層を支持体上に形成したものから、当該支持体を剥離除去することで、散乱層単層からなる散乱フィルムを作製することもできる。

【0035】

次に本発明の有機ＥＬ発光装置について説明する。本発明の有機ＥＬ発光装置は、その光出射面に、上述した本発明の散乱フィルムを貼着したものであり、それ以外の構造は公知の有機ＥＬ発光装置と同様である。

【0036】

図１に、有機ＥＬ発光装置１０の一例を示す。この有機ＥＬ発光装置は、陽極（透明電極）１１と陰極（背面電極）１２との間に発光層１３を挟んだ有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）素子を備え、光出射側となる陽極１１側に散乱層１５が設けられている。また図示しないが、陽極１１側或いは陰極１２側に、各層を順次積層するための支持体を備えていてもよい。支持体を透明電極側に備える場合は、支持体として透明な材料を用いる。

【0037】

透明電極１１としては、ＳｎＯ₂、Ｉｎ₂Ｏ₃、ＩＴＯなどの導電性金属酸化物を用いることができる。また陰極１２としては、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ等の高反射率金属や合金を用いることができる。これら電極１１、１２は、いずれも蒸着、スパッタ、イオンプレーティング等公知の手法で成膜することができる。

【0038】

発光層１３を構成する材料としては、公知の有機発光材料やドーピング材が用いられ、白色の発光を得るために、発光色の異なる複数の発光層（例えば赤色発光層、青色発光層及び緑色発光層）１３を組み合わせることができる。複数の発光層１３を組み合わせる方法は、複数の層を積層してもよいし、発光装置の発光面を細かい領域に分割し、複数の発光層をモザイク状に配置してもよい。複数の層を積層する場合には、隣接する発光層間に透明電極を挿入し、各発光層にそれぞれ電圧を印加する構成とすることができる。また単色を発光する発光層と蛍光体層を組み合わせて白色の発光を実現することも可能である。本発明は、これら全てのタイプの発光装置に適用することができる。

【0039】

また有機ＥＬ素子は、発光層の他に、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、バリア層などを備えていてもよい。これら各層を構成する材料としては、公知の材料が用いられ、それぞれ蒸着等公知の手法で形成することができる。

【0040】

散乱層１５は、バインダー樹脂中に、機能の異なる２種類の粒子、即ちバインダー樹脂と屈折率の異なる微粒子とこの微粒子より平均粒子径の大きい樹脂粒子とを含むものであり、上述した本発明の散乱フィルムを用いることができる。このような散乱層１５は、樹脂粒子によって凹凸が形成された表面が光出射面となるように、光出射側に設けられる。光出射側に散乱フィルムを設ける方法としては、透明な粘着層或いは接着層を介して或いは散乱フィルムをそのまま光出射側に貼着してもよいし、光出射側の最表面となる層に、散乱層を構成する材料をコーティング法などにより直接積層して形成することも可能である。
本発明の有機ＥＬ発光装置は、その光出射側に特定の散乱層を備えることにより、光の利用効率が高く且つ視野角依存性を改善することができる。

【実施例】

【0041】

以下、実施例により本発明を更に説明する。なお、「部」、「％」は特に示さない限り、重量基準とする。

【0042】

１．散乱フィルムの作製
［実施例１］
下記処方の散乱層用塗布液を混合し撹拌した後、厚み１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（ルミラーT60：東レ社）からなる支持体上に、乾燥後の厚みが８μｍとなるようにバーコーティング法により塗布、乾燥して散乱層を形成し、実施例１の散乱フィルムを得た。

【0043】

＜実施例１の散乱層用塗布液＞
・アクリルポリオール １５．４７部
（アクリディックA-804：ＤＩＣ社、固形分５０％、屈折率１．５）
・イソシアネート系硬化剤 ３．７８部
（タケネートD110N：三井化学社、固形分６０％）
・シリコーン樹脂粒子 １６．８部
（ＫＭＰ-701：信越化学工業社）
（平均粒径３．５μｍ、屈折率１．４５）
・酸化ジルコニウム １．５部
（平均粒子径０．５μｍ、屈折率２．４）
・希釈溶剤 ３３．８４部

【0044】

［実施例２］
実施例１で用いた散乱層用塗布液のうち、酸化ジルコニウムの添加量を３重量部に変更した以外は実施例１と同様にして、実施例２の散乱フィルムを得た。

【0045】

［実施例３］
実施例１で用いた散乱層用塗布液のうち、酸化ジルコニウムの添加量を６重量部に変更した以外は実施例１と同様にして、実施例３の散乱フィルムを得た。

【0046】

［実施例４］
実施例１で用いた散乱層用塗布液のうち、酸化ジルコニウムの添加量を０．７５重量部に変更した以外は実施例１と同様にして、実施例４の散乱フィルムを得た。

【0047】

［実施例５］
実施例１で用いた散乱層用塗布液のうち、シリコーン樹脂粒子の添加量を１４．３部に変更し、酸化ジルコニウムの添加量を２．３部に変更した以外は実施例１と同様にして、実施例５の散乱フィルムを得た。

【0048】

［実施例６］
実施例５で用いた散乱層用塗布液のうち、シリコーン樹脂粒子の添加量を１９．３部に変更した以外は実施例５と同様にして、実施例６の散乱フィルムを得た。

【0049】

［参考例１］
実施例１で用いた散乱層用塗布液のうち、酸化ジルコニウムの添加量を１２重量部に変更した以外は実施例１と同様にして、参考例１の散乱フィルムを得た。

【0050】

［実施例７］
実施例１で用いた散乱層用塗布液を下記塗布液に換えた以外は実施例１と同様にして、実施例７の散乱フィルムを得た。
＜実施例７の散乱層用塗布液＞
・アクリルポリオール １５．４７部
（アクリディックA-804：ＤＩＣ社、固形分５０％、屈折率１．５）
・イソシアネート系硬化剤 ３．７８部
（タケネートD110N：三井化学社、固形分６０％）
・シリコーン樹脂粒子 １６．８部
（ＫＭＰ-701：信越化学工業社）
（平均粒子径３．５μｍ、屈折率１．４５）
・炭酸カルシウム ３．０部
（平均粒子径１μｍ、屈折率１．５７）
・希釈溶剤 ３３．８４部

【0051】

［実施例８］
実施例１で用いた散乱層用塗布液を下記塗布液に換えた以外は実施例１と同様にして、実施例８の散乱フィルムを得た。
＜実施例８の散乱層用塗布液＞
・アクリルポリオール １５．４７部
（アクリディックA-804：ＤＩＣ社、固形分５０％、屈折率１．５）
・イソシアネート系硬化剤 ３．７８部
（タケネートD110N：三井化学社、固形分６０％）
・シリコーン樹脂粒子 １６．８部
（ＫＭＰ-701：信越化学工業社）
（平均粒子径３．５μｍ、屈折率１．４５）
・酸化ケイ素 ５．０部
（平均粒子径０．５μｍ、屈折率１．４５）
・希釈溶剤 ３３．８４部

【0052】

［比較例１］
実施例１で用いた散乱層用塗布液を下記塗布液に換え、乾燥後の散乱層の厚みが３μｍとなるようにした以外は実施例１と同様にして、比較例１の散乱フィルムを得た。
＜比較例１の散乱層用塗布液＞
・アクリルポリオール １５．４７部
（アクリディックA-804：ＤＩＣ社、固形分５０％、屈折率１．５）
・イソシアネート系硬化剤 ３．７８部
（タケネートD110N：三井化学社、固形分６０％）
・炭酸カルシウム ８．４部
（平均粒子径１μｍ、屈折率１．５７）
・希釈溶剤 ３３．８４部

【0053】

［比較例２］
実施例１で用いた散乱層用塗布液を下記塗布液に換えた以外は実施例１と同様にして、比較例２の散乱フィルムを得た。
＜比較例２の散乱層用塗布液＞
・アクリルポリオール １５．４７部
（アクリディックA-804：ＤＩＣ社、固形分５０％、屈折率１．５）
・イソシアネート系硬化剤 ３．７８部
（タケネートD110N：三井化学社、固形分６０％）
・アクリル樹脂粒子 １７部
（テクポリマーMBX-8：積水化成品工業社）
（平均粒径７μｍ、屈折率１．４９）
・希釈溶剤 ３３．８４部

【0054】

２．有機ＥＬ発光装置の作製 実施例１〜８、参考例１及び比較例１、２で作製した散乱フィルムを、それぞれ、オスラム社製の有機ＥＬ発光装置（商品名：ＯＲＢＥＯＳ ＣＤＷ−０３１）の光出射面上に貼り付け、散乱フィルムを有する有機ＥＬ発光装置を得た。

【0055】

３．評価（１）光利用効率 実施例１〜８、参考例１及び比較例１、２の散乱フィルムを有する有機ＥＬ発光装置について、３．５Ｖ、１２０ｍＡの電圧・電流を印加して発光させることで、発光効率を測定した。なお、比較の基準となる、散乱フィルムを有さない有機ＥＬ発光装置における発光効率も、別途測定した。測定結果を表１に示す。

【0056】

（２）視野角依存性 散乱フィルムを有する有機ＥＬ発光装置について、正面を０度としたときに−８５度から＋８５度まで視野角を変化させた際の色度（ＣＩＥ表色系（１９３１））を色彩輝度計（ＣＳ−１００：コニカミノルタ社）を用いて測定した。色度ｘと色度ｙについて、最大値（max）と最小値（min）との差△ｘ、△ｙを式（１）、（２）により求め、さらに式（３）により色差△Ｅを算出し、視野角依存性を評価するための指標とした。また、比較の基準となる、散乱フィルムを有さない有機ＥＬ発光装置においても、同様に色差△Ｅを測定・算出した。結果を表１に示す。

【0057】

【数1】

【0058】

【表1】

【0059】

表１の結果から分かるように、バインダー樹脂、樹脂粒子、及び、バインダー樹脂と屈折率の異なる微粒子を含む散乱層を含む実施例１〜８の散乱フィルムは、光利用効率が高く、視野角依存性にも優れるものとなった。屈折率差のある微粒子の含有量が適切な量を超える場合には（参考例１）、微粒子の含有量がバインダー樹脂１００重量部に対して５〜９０重量部の範囲にある実施例１〜８の散乱フィルムに比べて、発光効率が低下した。また樹脂粒子を含まない比較例１では、視野角依存性が改善されたものの発光効率の改善効果はあまり得られず、微粒子を含まない比較例２では、発光効率が改善されたものの視野角依存性の改善効果が低いことが確認された。

【0060】

微粒子の含有割合がバインダー樹脂１００重量部に対して１５〜６０重量部の範囲にある実施例１〜３及び５〜８の散乱フィルムでは、特に光利用効率が高く、視野角依存性にも優れることが確認された。

【図1】