5904511 放射線測定方法及び装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】5904511

(24)【登録日】2016年3月25日

(45)【発行日】2016年4月13日

(54)【発明の名称】放射線測定方法及び装置

(51)【国際特許分類】

   G01T 1/167 20060101AFI20160331BHJP

   G01T 1/20 20060101ALI20160331BHJP

   G01T 1/203 20060101ALI20160331BHJP

【ＦＩ】

   G01T1/167 J

   G01T1/20 B

   G01T1/203

【請求項の数】13

【全頁数】19

(21)【出願番号】特願2014-150178(P2014-150178)

(22)【出願日】2014年7月23日

(65)【公開番号】特開2016-24133(P2016-24133A)

(43)【公開日】2016年2月8日

【審査請求日】2015年7月17日

(73)【特許権者】

【識別番号】305013910

【氏名又は名称】国立大学法人お茶の水女子大学

(73)【特許権者】

【識別番号】390029791

【氏名又は名称】日立アロカメディカル株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001210

【氏名又は名称】特許業務法人ＹＫＩ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】古田 悦子

(72)【発明者】

【氏名】加藤 結花

(72)【発明者】

【氏名】荻原 清

【審査官】 林 靖

(56)【参考文献】

【文献】 特開昭５７−１７９６８０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−１７８３３６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−２９４０８９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ０１Ｔ １／００−７／１２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

放射性物質を含む液体サンプルを気化させて複数の気体粒子である複数の気化粒子を含む気化ガスを生じさせると共に、外界から隔離された空間内に固体のシンチレータ部材と一緒に前記気化ガスを閉じ込め、これにより相互作用状態を形成する状態形成工程と、
前記相互作用状態において前記複数の気化粒子からの放射線により前記シンチレータ部材で生じた光を検出する検出工程と、
を含むことを特徴とする放射線測定方法。

【請求項2】

請求項１記載の方法において、
前記シンチレータ部材は、前記複数の気化粒子を取り込み可能な複数の空隙を含む空隙構造を有する、
ことを特徴とする放射線測定方法。

【請求項3】

請求項２記載の方法において、
前記空間としての内部空間を有する容器が用いられ、
前記シンチレータ部材は前記容器内に充填された複数のシンチレータ要素の集合体であり、
前記集合体は、前記空隙構造として、前記気化ガスが流れる流路網を有する、
ことを特徴とする放射線測定方法。

【請求項4】

請求項３記載の方法において、
前記状態形成工程は、
前記容器内に前記複数のシンチレータ要素を入れる集合体充填工程と、
前記容器内に前記サンプルを導入するサンプル導入工程と、
前記複数のシンチレータ要素及び前記サンプルが入れられた容器を密閉状態にする密閉工程と、
前記密閉状態において前記容器内で前記サンプルの気化を生じさせる気化工程と、
を含むことを特徴とする放射線測定方法。

【請求項5】

請求項４記載の方法において、
前記気化工程は、前記サンプルを加熱する加熱工程を含む、
ことを特徴とする放射線測定方法。

【請求項6】

請求項１記載の方法において、
前記検出工程の後に前記シンチレータ部材を洗浄する洗浄工程を含む、
ことを特徴とする放射線測定方法。

【請求項7】

請求項１記載の方法において、
前記放射性物質は前記放射線としてのβ線を放出するトリチウムを含む、
ことを特徴とする放射線測定方法。

【請求項8】

放射性物質を含む液体サンプルを気化させて複数の気体粒子である複数の気化粒子を含む気化ガスを生じさせる気化手段と、
固体のシンチレータ部材及び前記気化ガスを収容する容器と、
前記複数の気化粒子からの放射線により前記シンチレータ部材で生じた光を検出する検出器と、
を含むことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項9】

請求項８記載の装置において、
前記シンチレータ部材は、前記容器内に充填された複数のシンチレータ要素の集合体である、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項10】

請求項９記載の装置において、
前記各シンチレータ要素は、前記集合体の形成状態において前記集合体内に複数の空隙を生じさせる形態を有する、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項11】

請求項１０記載の装置において、
前記各シンチレータ要素は、プラスチックシンチレータにより構成される、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項12】

請求項８記載の装置において、
前記気化手段は、前記容器の内部において前記液体サンプルを気化させて前記気化ガスを生じさせる手段である、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項13】

請求項８記載の装置において、
前記気化手段は、前記容器の外部おいて前記液体サンプルを気化させて前記気化ガスを生じさせる手段であり、
前記容器の外部において生成された気化ガスを前記容器へ導入する機構が設けられた、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は放射線測定方法及び装置に関し、特に、低エネルギーβ線の測定に適する放射線測定方法及び装置に関する。

【背景技術】

【0002】

シンチレータを用いた放射線測定方法として幾つかの方法が知られている。固体シンチレータ法は、固体シンチレータ（例えばプラスチックシンチレータ）を利用して放射線を測定する方法である。その方法では、一般に、低エネルギー放射線つまり飛程の短い放射線を測定するのは困難である。例えば、シンチレータプレート表面上にトリチウムを含む液体サンプルの液滴を載せ、あるいは、その液滴を展開して液層にし、その状態においてトリチウムから出るβ線を検出することが考えられる。しかし、トリチウムから出るβ線の飛程（到達距離）は、空気中では５ｍｍ程度しかなく、水中では６μｍ程度しかない。よって、トリチウムから出たβ線は液体サンプル自身を通過する過程で大きく減衰してしまう（自己吸収）。液体サンプルの外部に出てくるβ線は非常に僅かとなり、シンチレータプレートに十分な発光を生じさせることは困難である。

【0003】

一方、液体シンチレータ法は、液体シンチレータを用いて、液体サンプルから出る放射線（特にβ線）の測定を行う方法である。この方法では、放射性物質を含む液体サンプルが液体シンチレータに添加される。放射線物質の周囲に液体シンチレータが存在することになるので、放射性物質から放出されたβ線により、液体シンチレータが発光する。しかし、この方法では、化学クエンチングによるスペクトル変化という問題が生じる。また、測定後に生じる有機廃液の処理が面倒である。

【0004】

なお、特許文献１には、プラスチックシンチレータの表面に対して液体サンプルを付着させるための親水性処理を施すことが記載されている。特許文献２にはトリチウム検出装置が開示されている。その装置は、トリチウムを含む水蒸気を冷却して液層を形成し、液層から出てくるβ線を検出するものである。その構成は自己吸収の問題を生じさせてしまうものである。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】国際公開２０１４／０８８０４６号パンフレット

【特許文献2】特開２００７−２１８８２７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本発明の目的は、固体シンチレータを用いた、液体サンプルに対する新しい放射線測定方法を実現することにある。あるいは、本発明の目的は、低エネルギー放射線を感度良く測定することにある。あるいは、本発明の目的は、液体シンチレータを用いずに、しかも自己吸収の影響を受けずに又はあまり受けずに、低エネルギー放射線を感度良く測定することにある。

【課題を解決するための手段】

【0007】

（１）本発明に係る放射線測定方法は、放射性物質を含む液体サンプルを気化させて複数の気化粒子を含む気化ガスを生じさせると共に、外界から隔離された空間内に固体のシンチレータ部材と一緒に前記気化ガスを閉じ込め、これにより相互作用状態を形成する状態形成工程と、前記相互作用状態において前記複数の気化粒子からの放射線により前記シンチレータ部材で生じた光を検出する検出工程と、を含むことを特徴とする。

【0008】

上記構成において、液体サンプルの気化により気化ガスが生じる。気化ガスは、多数の気化粒子の集団である。多数の気化粒子の内の全部又は一部が放射性物質を含む。気化ガスは、外界から隔離された空間（反応空間）内に、固体のシンチレータ部材と一緒に閉じ込められる。これにより、シンチレータ部材と複数の気化粒子との間での相互作用が生じる状態（正確には相互作用の発生確率が著しく高められた状態）が形成される。それは端的に相互作用状態と言いうる。反応促進状態とも言いうる。複数の気化粒子の内で一部がシンチレータ部材の表面に接触し（望ましくは付着し）、その状態において、接触した気化粒子からの放射線がシンチレータ部材に到達すると、放射線とシンチレータ部材との間で相互作用（シンチレーション）が生じ、シンチレータ部材において発光が生じる。また、複数の気化粒子の内で他の一部は空間内を運動するものと考えられる。運動している気化粒子からの放射線がシンチレータ部材に到達したときにも、発光が生じる。その場合、シンチレータ部材の表面から近い位置にある気化粒子ほど、より大きな発光が生じるものと考えられる。それらの発光が検出器で検出される。本発明に係る放射線測定方法によれば、液体サンプル中から出る放射線をそのまま検出する場合と比較して、自己吸収の問題が生じないのであるいは自己吸収の問題を大幅に軽減できるので、放射線の検出感度（あるいは光変換効率）を高められる。特に低エネルギー放射線を高感度に検出できる。

【0009】

より多くの気化粒子がシンチレータ部材の表面に付着するように諸条件を定めてもよい。例えば、シンチレータ部材の表面に対して気化粒子が付着し易くなる処理を施してもよいし、シンチレータ部材の温度を操作するようにしてもよい。電気的な引力を利用してもよい。より多くの気化粒子がシンチレータ部材の表面に接触しまたその近傍に位置するようにシンチレータ部材の形態又は構造を定めるのが望ましい。例えば、シンチレータ部材の内部に多数の空隙を設け、個々の空隙のサイズを放射線の飛程を考慮して（望ましくはそれと同等かそれ以下に）定めるようにしてもよい。逆に飛程を大きくするために反応空間内から他の気体を追い出すようにしてもよい。放射性物質は、例えば、低エネルギーβ線を放出するトリチウムである。他のβ線核種であってもよい。上記の手法を適用できる限りにおいて、他の種類の放射線を生じさせる核種（例えばラドン、トロン等のα線放出核種）が測定対象となってもよい。

【0010】

上記の気化は微粒子を生成する処理である。生成された気化粒子は、気体分子（又はそれらの凝集体）である。つまり、個々の気化粒子は気体粒子（気体を構成する粒子）である。反応空間の内部で気化を生じさせるようにしてもよいし、反応空間の外部で気化を生じさせ、それにより生成された気化粒子を反応空間内に導入するようにしてもよい。気化は、典型的には、液体サンプルの蒸発により生じる。超音波振動その他の微粒子生成手段を利用してもよい。いずれにしても、液体サンプルのまま放射線の測定を行うのではなく、液体サンプルを気体あるいはそれに準ずる状態に相転換して、その測定を行えば、放射線の自己吸収の問題を解消又は軽減でき、その結果、高感度の測定を実現できる。本手法では、固体のシンチレータ部材が用いられ、液体シンチレレータを利用するものではないので、化学クエンチングによるスペクトル変化の問題を回避でき、また有機廃液の処理等も不要となる。

【0011】

望ましくは、前記シンチレータ部材は、前記複数の気化粒子を取り込み可能な複数の空隙を含む空隙構造を有する。空隙構造により、シンチレータ部材の表面積（放射線を受ける面の面積）を増大できる。これにより、シンチレータ部材と複数の気化粒子との間で生じる相互作用の発生確率を高められる。逆に言えば、シンチレータ部材の表面積が増大するように、シンチレータ部材の形態及び構造を定めるのが望ましい。例えば、多孔質構造や海綿体構造を採用してもよい。あるいは、多数の要素の集合体としてシンチレータ部材を構成することも可能である。その場合、その集合体の内部に多数の空隙が生じるように個々の要素の形態及びサイズを定めるのが望ましい。個々のシンチレータ要素の形態を統一してもよいし、様々な形状やサイズをもったシンチレータ要素を利用してもよい。

【0012】

望ましくは、前記空間としての内部空間を有する容器が用いられ、前記シンチレータ部材は前記容器内に充填された複数のシンチレータ要素の集合体であり、前記集合体は、前記空隙構造として、前記気化ガスが流れる流路網を有する。この構成によれば、容器への複数のシンチレータ要素の充填により、容器の内部空間の形態に合致した形態を有する集合体を自然に形成でき、同時に、その内部に気化ガスが流れるあるいは滞留する流路網を自然に生じさせることが可能である。シンチレータ部材の形態が容器の内部空間の形態に沿っていれば、デッドスペースを少なくして検出効率を高められる。なお、変形例として、空隙構造を有する集合体と共に、気化によらない気体サンプルを容器内に閉じ込めることも考えられる。その場合においても、気体サンプル中の放射性物質からの放射線によって個々のシンチレータ要素において発光が生じる。

【0013】

望ましくは、前記状態形成工程は、前記容器内に前記複数のシンチレータ要素を入れる集合体充填工程と、前記容器内に前記液体サンプルを導入するサンプル導入工程と、前記複数のシンチレータ要素及び前記液体サンプルが入れられた容器を密閉状態にする密閉工程と、前記密閉状態において前記容器内で前記液体サンプルの気化を生じさせる気化工程と、を含む。この構成によれば、容器内に複数のシンチレータ要素及び液体サンプルがともに入れられ、容器が密閉状態とされた上で、容器内での液体サンプルの気化により気化ガスが生じる。気化ガスは、シンチレータ部材の内部に存在している多数の空隙に自然に入り込み、つまり、シンチレータ部材が気化ガス雰囲気下におかれる。つまり、容器内において、両者の混在状態あるいは混交状態が形成される。望ましくは、前記気化工程は、前記中空容器を加熱する加熱工程を含む。加熱を行えば液体サンプルの蒸発（場合によっては沸騰）を促せる。シンチレータ部材の温度がその温度上限を超えないように、加熱を行うのが望ましい。あるいは、耐熱性のあるシンチレータ部材を利用してもよい。望ましくは、容器内において液体サンプルを自然蒸発させる工程を含む。望ましくは、前記検出工程の後に前記シンチレータ部材を洗浄する洗浄工程を含む。これによればシンチレータ部材を再利用できる。

【0014】

（２）本発明に係る放射線測定装置は、放射性物質を含む液体サンプルを気化させて複数の気化粒子を含む気化ガスを生じさせる気化手段と、固体のシンチレータ部材及び前記気化ガスを収容する容器と、前記複数の気化粒子からの放射線により前記シンチレータ部材で生じた光を検出する検出器と、を含むことを特徴とする。

【0015】

気化手段は、容器内部において液体サンプルを気化させて気化ガスを生成する手段であり、あるいは、容器外部においてサンプルを気化させて気化ガスを生成する手段である。前者の概念には、積極的に気化ガスを生じさせる構成の他、容器内で液体サンプルの自然蒸発に寄与する構成が含まれる。後者の場合、気化ガスを容器内へ導入する構成が設けられる。いずれにしても、上記構成は、サンプルについて液体から気体（それに準ずる状態を含む）への相転移を生じさせ、サンプル自身が放射線に及ぼす影響（つまり自己吸収）を回避又は軽減し、これによって放射性物質からの放射線がシンチレータ部材に到達し易くするものである。容器内にシンチレータ部材と気化粒子とが一緒に存在することになるので、シンチレータ部材の表面に複数の気化粒子が接触及び近接した状態が自然に形成される。それらの気化粒子から出た放射線がシンチレータ部材へ到達すると、両者間での相互作用が生じて、シンチレータ部材が発光する。その光が検出器で検出される。容器内外への気化ガスの出入りがない状態で測定を行うのが望ましいが、気化ガスを連続的に流した状態で測定を行うことも可能である。

【0016】

望ましくは、前記シンチレータ部材は、前記容器内に充填された複数のシンチレータ要素の集合体である。この構成によれば、容器の内部空間の形態と同じ形態をもった集合体を簡単に形成できる。内部空間に不必要な大きな隙間が生じてしまうことを回避できる。望ましくは、前記各シンチレータ要素は、前記集合体の形成状態において前記集合体内に複数の空隙を生じさせる形態を有する。その形態として、円柱、球体、楕円球等の様々な形態を採用し得る。望ましくは、前記各シンチレータ要素は、プラスチックシンチレータにより構成される。望ましくは、前記気化手段は、前記容器の内部において前記液体サンプルを気化して前記気化ガスを生じさせる手段である。容器内に集合体が形成された上で容器の上部開口から比較的少量の液体サンプルを導入すれば、液体サンプルが複数のシンチレータ要素の表面上に付着することになり、液体サンプルの自然気化を促せる。その場合、常温下での容器及び集合体が気化手段を構成すると理解することもできる。あるいは、集合体を収容した容器へ所定量の液体サンプルを滴下するピペットを含めて気化手段を観念することもできる。望ましくは、前記気化手段は、前記容器の外部おいて前記液体サンプルを気化させて前記気化ガスを生じさせる手段であり、前記容器の外部において生成された気化ガスを前記容器へ導入する機構が設けられる。

【発明の効果】

【0017】

本発明によれば、固体のシンチレータを用いた、液体サンプルに対する新しい放射線測定方法を提供できる。あるいは、低エネルギー放射線を感度良く測定できる。あるいは、液体シンチレータを用いずに、しかも自己吸収の影響を受けずに又はあまり受けずに、低エネルギー放射線を高感度に測定できる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】本発明に係る放射線測定装置の好適な実施形態を示す概念図である。

【図2】気化粒子が付着したペレットを示す斜視図である。

【図3】付着気化粒子及び浮遊気化粒子から出た放射線による発光を説明するための図である。

【図4】比較例を説明するための図である。

【図5】本発明に係る放射線測定方法の第１実施形態を示すフローチャートである。

【図6】充填工程及びサンプル導入工程を示す図である。

【図7】密閉工程及び気化工程を示す図である。

【図8】スペクトル演算を説明するための図である。

【図9】シンチレータ部材の第２例を示す図である。

【図10】シンチレータ部材の第３例を示す図である。

【図11】シンチレータ部材の第４例を示す図である。

【図12】容器の第２例を示す図である。

【図13】容器の第３例を示す図である。

【図14】洗浄方法の第１例を示す図である。

【図15】洗浄方法の第２例を示す図である。

【図16】洗浄方法の第３例を示す図である。

【図17】本発明に係る放射線測定方法の第２実施形態を示すフローチャートである。

【図18】本発明に係る放射線測定方法の第３実施形態を示すフローチャートである。

【図19】容器外部で気化処理を行う変形例を示す図である。

【図20】洗浄機構を備えた変形例を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、本発明の好適な実施形態を図面に基づいて説明する。

【0020】

図１には、本発明に係る放射線測定装置の好適な実施形態が示されており、図１はその全体構成を示すブロック図である。本発明に係る放射線測定装置は、液体サンプル中の放射性物質の濃度等を測定するための装置である。放射性物質としては、Ｈ‐３（つまりＴ）、Ｃ‐１４などの核種を挙げることができる。それらは低エネルギーβ線放出核種である。もちろん、他のβ線放出核種が検出対象となってもよく、また他の種類の放射線が検出されてもよい。本実施形態においては液体サンプルが測定対象である。液体サンプルの例として、常温で液体が気体になる性質を有するものがあげられ、それは例えばＨＴＯを含む水である。

【0021】

図１において、測定部１０は測定室１２を有している。測定室１２は外部からの放射線を遮蔽する部材により囲まれた空間であり、その測定室１２は暗室とされている。図１において、測定室１２内には容器１４が設けられている。容器１４の両側には一対の光電子増倍管（ＰＭＴ）２２，２４が設けられている。それらは光検出器である。

【0022】

容器１４は、容器本体１５と蓋１６とからなるものである。容器本体１５は透明性を有する材料により構成され、その材料としては、例えば、ガラス、プラスチック等があげられる。容器１４はバイアルであり、反応容器として機能する。容器本体１５の上部に設けられた開口部は蓋１６によって開閉可能に封止される。開口部及び蓋１６には、それぞれ、ねじ構造が設けられている。

【0023】

蓋１６は、例えばプラスチックにより構成され、それは乳白色を有している。但し、蓋１６を、透明性を有する材料で構成するようにしてもよい。後に説明するように、容器１４においてリークが生じないように、つまり内部空間１７が気密空間となるように、容器１４にシール構造を採用するのが望ましい。以下に説明するように、内部空間１７は、本実施形態において、気化空間としても機能する。

【0024】

内部空間１７にはシンチレータ部材１８が収容配置されている。シンチレータ部材１８は、放射線（本実施形態においてβ線）を受けると発光するシンチレーション機能を発揮するものである。本実施形態において、シンチレータ部材１８は複数のペレットの集合体として構成されている。すなわち、容器１４の中に複数のペレットが充填され、内部空間１７がそれらによって満たされている。複数のペレットの集合体がシンチレータ部材１８を構成している。各ペレットは例えば円柱形態を有し、プラスチックシンチレータにより構成されている。シンチレータ部材１８の内部つまり集合体の内部には多数の空隙が生じている。それは流路網として機能するものである。集合体を構成する各シンチレータ要素の材料及び形態としては各種のものを採用し得る。

【0025】

内部空間１７は、外界から隔離された空間である。そこには、シンチレータ部材１８と共に、液体サンプルから生じた気化ガスが閉じ込められている。気化ガスは、多数の気化粒子の集団である。具体的には、測定部１０へ容器１４を配置するのに先立って、容器１４内に液体サンプルが所定量入れられる。その液体サンプルの蒸発により、サンプルガスとしての気化ガスが生成される。その気化ガスは内部空間１７に閉じ込められる。それらが再び液化しないように、容器１４の搬送過程で、及び、測定室１２内で、容器１４の温度を管理してもよい。積極的な加熱によらず、容器内での自然気化を利用してもよい。いずれにしても、十分な気化が生じるように気化条件及び注入量を定めるのが望ましい。

【0026】

本実施形態において、液体サンプルの気化により生じた気化ガスは水蒸気である。それは複数の放射性気化粒子を含み、個々の放射性気化粒子はＨＴＯからなる水分子あるいはその凝集体である。多数の気化粒子の内で、一部がシンチレータ部材１８の表面に接触あるいは付着するものと考えられ、また他の一部が内部空間１７内を浮遊すると考えられる。個々の気化粒子から出たβ線がシンチレータ部材に到達すると、発光が生じる。その光が一対の光電子増倍管２２，２４によって検出される。

【0027】

本実施形態によれば、液体サンプルを微粒子化あるいは気体に変換し、個々の微粒子から出る放射線を検出できるので、上述した自己吸収の問題を回避できあるいはその問題を大幅に軽減できるという利点が得られる。気化ガスはシンチレータ部材の外部及び内部の隅々まで到達するため、つまり、シンチレータ部材の表面が気化ガスに完全に包み込まれるので、発光効率を高められる。また、液体シンチレータを用いた場合において大きな問題となる化学クエンチングの問題や有機廃液処理の問題を回避できるという利点が得られる。後に説明するように、本実施形態によれば、β線の最大エネルギーを測定することも可能である。また後に説明するように、一旦使用した複数のペレットを洗浄して再利用することも可能である。その場合においても、一般的な洗浄を行うだけで、それを再利用できるから、複雑な廃液処理は不要である。

【0028】

図１において、加熱部２８は、測定室１２内に容器１４を送り込む前に容器に対して加熱を行うステーションである。加熱部２８は容器を受け入れる空間を有し、その空間内に設けられた容器が符号１４Ａで示されている。加熱部２８は、本実施形態においてヒーター３０を備えている。但し、他の加熱手段を採用するようにしてもよい。気化方法としては加熱には限られない。いずれにしても気化粒子（微粒子）が生じるように気化処理を行うのが望ましい。加熱にあたっては、プラスチックシンチレータの温度上限よりも低い温度においてサンプルの加熱を行うのが望ましい。例えば６０℃でサンプルの加熱を行うことが考えられる。耐熱性の良好なプラスチックシンチレータを用いるようにしてもよい。容器１４の内部空間１７を気密空間とした上で、液体サンプルの蒸発を生じさせた場合、容器１４の内部圧力が増大することになる。これにより、気化粒子の運動が激しくなるので、シンチレータ部材表面への気化粒子の接触確率あるいは付着確率を高められる。もっとも、容器１４への液体サンプルの導入前に容器１４内部を減圧し、加熱に伴う圧力の増大に予め対処しておくようにしてもよい。その場合、放射線の飛程が増大するものと考えられる。いずれにしても、容器１４の内部において生じる気化粒子が外界へ流出しないように、容器１４の内部空間１７を確実に密閉するのが望ましい。

【0029】

一対の光電子増倍管２２，２４から出力されたパルス信号３２，３４はパルス加算回路３１及び同時計数回路３６に送られている。パルス加算回路３１は２つのパルス信号３２，３４を単一の信号に加算あるいは合成するものであり、合成後の信号（出力パルス）３９を出力する。一方、同時計数回路３６は、２つのパルス信号３２，３４が同時に得られた場合にのみゲート信号４０を出力する回路である。ゲート回路３８は、ゲート信号４０によって規定されるゲート期間内に限り、パルス加算回路３１からのパルス３９を通過させる。これにより、いわゆる同時計数処理を実現できる。

【0030】

ゲート回路３８の後段に設けられた信号処理回路については図示省略されている。マルチチャンネルアナライザ（ＭＣＡ）４２は、個々のエネルギーチャンネル毎にパルスカウントを行うことによりスペクトルを生成するプロセッサである。スペクトルのデータは演算制御部４４に送られている。演算制御部４４は、例えばパーソナルコンピュータにより構成される。演算制御部４４は、後に説明する各種の演算機能を有しており、また図１に示されている各構成の動作制御を行っている。演算制御部４４には入力器４６が接続されており、また演算制御部４４には表示器４８が接続されている。

【0031】

容器搬送機構２０は、容器１４の搬送を行う機構であり、それはエレベータ機構を含む。図1においては、エレベータ機構の台座上に容器１４が載せられている。その台座は上下方向に運動する部材である。本実施形態では、容器搬送機構２０により、測定に先だって、容器１４が加熱部２８内に送り込まれる。図１においては、加熱部２８が測定部１０の上部に位置しているが、それは例示であり、加熱部２８は所望の位置に設けられる。なお、測定後において容器の冷却を行う冷却部を別途設けるようにしてもよく、また後に説明するように、測定後のシンチレータ部材１８を洗浄する洗浄部を別途設けるようにしてもよい。２つの光電子増倍管２２，２４が有する２つの受光面２２Ａ，２４Ａが、できるだけ容器１４の表面に非接触で近接するように、一対の光電子増倍管２２，２４が配置される。

【0032】

図１に示した構成によれば、外界から隔離された内部空間１７にシンチレータ部材１８と共に液体サンプルから生じた気体粒子を閉じ込められる。これにより相互作用状態つまりシンチレーション発生確率が高められた状態が形成される。これによりサンプル自身で生じる自己吸収の問題に影響されずにまたはあまり影響されずに、β線、特に低エネルギーβ線を高感度で測定できるという利点が得られる。

【0033】

図２には、シンチレータ部材の第１例が示されている。具体的には、図２には、シンチレータ要素としてのペレット５０が示されている。それはこの例では円柱形態を有している。その表面５０Ａ上には複数の気化粒子５２が付着している。ここで、気化粒子５２は例えばＨＴＯからなるものである。そのうちのＴ（トリチウム）から出たβ線がペレット５０内に進入すると、そこにおいて発光が生じる。これによりペレット５０の外部に光５４が放出される。

【0034】

図３には、ペレット５０の表面５０Ａが拡大断面図として示されている。図３に示す状態において、表面５０Ａ上には幾つかの気化粒子が付着しており、また表面５０Ａから離れた位置に幾つかの気化粒子が存在している。例えば、付着した気化粒子５２Ａからβ線５６Ａが生じ、それがペレット５０に進入すると、そこでシンチレーションが生じ、光５４Ａが放出される。表面５０Ａの近くに位置している気化粒子５２Ｂからのβ線５６Ｂがペレット５０に到達した場合にも、シンチレーションが生じ、光５４Ｂが外部に放出される。サンプルは液体から気体に転換されているので、サンプル自身によるβ線の自己吸収の問題を大幅に低減できる。

【0035】

シンチレータ部材を構成する各ペレットが発光すると、シンチレータ部材全体として、大きな発光を得られる。容器内で生じた光が一致の受光面により到達するように、容器の形態を適宜定め、また、光反射部材を適宜使用するのが望ましい。なお、ペレットの表面上において、一部の気化粒子群が液化（結露）したとしても、その割合が支配的でなければ、以下に示す比較例よりも良好な検出効率を得ることが可能である。

【0036】

図４には比較例が示されている。シンチレータプレート５８の表面上には液滴６０が載せられている。液滴６０は液体サンプルである。そこには放射性物質であるトリチウム６２Ａ，６２Ｂが含まれている。トリチウム６２Ａからβ線６４Ａが放出された場合、そのβ線６４Ａは、液滴６０自身による減弱作用を受けて、液滴６０内において大きく減衰してしまう。すなわち、β線６４Ａは外部に放出されない。

【0037】

一方、トリチウム６２Ｂから出たβ線６４Ｂはシンチレータプレート５８に到達している。しかし、その到達までにある程度の減弱が生じており、シンチレータプレート５８において発光が生じたとしても、それにより外部に出る光６６は微弱なものとなる。このように、低エネルギーβ線放出核種の測定にあたっては液体サンプルのままでの測定には限界がある。これに対し、上述した本発明の手法によれば、そのような限界に制限されずに、低エネルギーβ線を高感度に測定することが可能である。

【0038】

次に、図５を用いて本実施形態に係る放射線測定方法の第１実施形態について説明する。第１実施形態に係る放射線測定方法は図１に示した放射線測定装置において自動的に実行されるものである。一部又は全部の工程が手作業で実施されてもよい。

【0039】

図５のＳ１０においては、図６の（Ａ）に示すように、まず、空の容器本体１５が用意され、図６の（Ｂ）に示すように、その容器本体１５の中に複数のペレットが入れられる。これによりペレット集合体６８が構成される。その後、必要に応じて、図６の（Ｃ）に示すように、重量センサ７０を用いて、ペレット集合体６８を含む容器本体１５Ａの重量が計測される。例えば、変換効率等の特定にあたって、重量センサによる計測値が考慮される。容器本体１５の内部空間の最上部までペレットを入れるのではなく、最終的に蓋に隠れないレベルまでペレットを入れるようにしてもよい。

【0040】

図５のＳ１２においては、図６の（Ｄ）に示すように、例えば、手動のピペットあるいはピペット（ノズル）を備えた自動分注装置を利用して、容器本体１５Ａの中に所定量のサンプルが導入される。図６の（Ｄ）においては、サンプル導入用のノズル７２が示されている。容器本体１５Ａの底面上には滴下されたサンプル７４が存在している。少量のサンプルが滴下される場合、複数のペレット表面上にサンプルが付着した状態が形成される。その場合、サンプルは必ずしも底面上には到達しない。容器内の容積、シンチレータ部材の体積、気化条件、環境温度、等によって、サンプル量を適宜定めるのが望ましい。

【0041】

図５のＳ１４においては、図７の（Ｅ）に示すように、容器本体１５Ａの開口部に蓋１６が装着される。これにより容器１４Ｂが構成される。容器１４Ｂの内部空間は密閉空間である。必要に応じて、容器本体１５Ａと蓋１６との間の気密性をより高めるために、テープ巻き付け等の処置を施すようにしてもよい。あるいは、容器それ自体にシール構造を設けるようにしてもよい。

【0042】

図５のＳ１６においては、図７の（Ｆ）に示すように、この例では、加熱部２８が利用され、容器１４Ｂに対して加熱処理が施される。これにより、容器１４Ｂの底面上に存在していたサンプルが蒸発（気化）し、これにより多数の気化粒子からなる気化ガス１９が生じる。サンプルが複数のペレット表面上に付着している場合にも、気化ガス１９が生じる。滴下されるサンプルが少量の場合、加熱を行わなくても、自然気化により気化ガス１９を生じさせ得る。一般に、プラスチックシンチレータは熱にあまり強くないので、その観点からは、比較的低温で加熱を行うか、自然気化の手法を用いるのが望ましい。図７の（Ｆ）では、複数の黒点によって複数の気化粒子が表現されている。これにより相互作用状態が形成される。気化に伴い、シンチレータ部材において発光が生じる。

【0043】

図５のＳ１８では、図１に示されるように、測定室１２内に容器が配置され、シンチレータ部材で生じる光が一対の光電子増倍管により検出される。これにより、サンプル中に含まれる放射性物質の濃度等の演算が実行される。

【0044】

図５におけるＳ２０では、測定後の容器が測定室から取り出され、容器に対する冷却、洗浄、廃棄等が実行される。それらは必要に応じて実行されるものである。自然冷却後の複数のペレットが容器から取り出されて洗浄されてもよいし、それらのペレットが洗浄されることなく廃棄されてもよい。複数のペレットの洗浄と同時に容器が洗浄されてもよい。

【0045】

図８には、図１に示した演算制御部において実行される演算の一例が示されている。測定スペクトル７６は、シンチレータ部材および気化ガスを含む容器に対して測定を行って得られたスペクトルである。バックグラウンド（ＢＧ）スペクトル７８は、容器の中にシンチレータ部材だけを入れて（液体サンプルを入れずに）、その容器を測定室内に配置し、これにより得られたスペクトルである。減算処理８０では、測定スペクトル７６からＢＧスペクトルを減算する処理が実行される。これによりサンプルスペクトル８２が得られる。

【0046】

サンプルスペクトル８２に基づいて、符号８４で示されるように、最大のエネルギーが特定される。それに基づき必要に応じて符号８６で示されるように核種の判定が実行される。

【0047】

また、サンプルスペクトル８２に基づいて、符号８８で示されるように、放射線核種の濃度演算が実行される。この場合において、必要であれば計数効率が考慮される。例えば、サンプル量、ペレット数、容器内部の容積等の情報に基づいて、計数効率が演算されてもよい。それらと計数効率とを対応付けるテーブルを事前に作成しておいてもよい。図８に示した演算内容は一例であり、図示されるもの以外の演算が実行されてもよい。従来の液体シンチレータ法では、最大エネルギーの特定が困難であったが、本手法によれば最大エネルギーを容易に特定できるという利点が得られる。また、化学クエンチング等の影響を受けないので、より正確な濃度演算等を行うことが可能であり、あるいは、煩雑な校正処理が不要となる。

【0048】

図９には、シンチレータ部材の第２例が示されている。この例において、容器１４内には、シンチレータ部材９０が設けられ、それは複数のシンチレータ要素の集合体である。その集合体は、球状のプラスチックシンチレータ９２により構成されている。集合体においては、その内部に多数の空隙が生じており、それが気化ガスを流す流路網として機能する。すなわち、このような空隙構造を採用することにより、シンチレータ部材９０の表面積を増大でき、換言すれば、気化粒子（つまり気体粒子）との相互作用が生じる面積の増大を図ることが可能である。いずれにしても、集合体を構成した場合において、その内部に空隙構造が生じるように、シンチレータ要素の形態を定めるのが望ましい。

【0049】

複数のシンチレータ要素を容器１４内に充填する手法を採用すれば、容器内におけるデッドスペースを排除でき、すなわち、容器１４の内部空間の形態に合致した集合体形態を自然に構築できるという利点が得られる。

【0050】

図１０には、シンチレータ部材の第３例が示されている。容器１４内には円筒形状を有するシンチレータ部材９４が配置されている。シンチレータ部材９４は多孔質構造あるいは海綿体構造を有しており、すなわち、その内部には多数の空隙９６が存在している。

【0051】

図１１には、シンチレータ部材の第４例が示されている。容器１４内にはシンチレータ部材９８が配置されており、それは複数のシンチレータファイバー１００により構成されている。個々のファイバーの間には気体流路が存在しており、シンチレータ部材９８全体として、その内部に複数の気体流路が存在している。個々のファイバーを中空体として構成することも可能である。

【0052】

図１２には、容器の第２例が示されている。図１２の（Ａ）には、容器本体１０４に対してキャップ１０６が分離した状態が示されている。容器本体１０４は、その上部に筒状部１０９を有し、それは開口部を構成している。筒状部１０９の内部は上部空間１１５である。一方、キャップ１０６においては、筒状部１０９に対応して円環状の溝１０８が形成されており、その溝１０８の一番奥の位置すなわち天井側にリング状のパッキン１１０が配置されている。環状の溝１０８の外側は外側部分１１２であり、溝１０８の内側が内側部分１１４を構成しており、それは容器本体１０４側（すなわち下方）へ突出している。

【0053】

図１２の（Ｂ）に示されるように、容器本体１０４に対してキャップ１０６を装着すると、パッキン１１０の作用により両者間における隙間が完全にシールされる。それと同時に、容器本体１０４側に生じていた上部空間１１５が内側部分１１４によって実質的に埋められることになり、容器１０２内の上部において生じるデッドスペースあるいは光検出効率の悪い部分を排除できるという利点が得られる。もちろん、他の容器構造を採用するようにしてもよい。

【0054】

図１３には、容器の第３例が示されている。容器１１６は、円盤状の本体１１８と、本体１１８に形成された開口部１２０を封止するキャップ１２２と、により構成される。本体１１８の内部は内部空間を構成しており、そこにはシンチレータ部材１２３が配置されている。シンチレータ部材１２３は複数のシンチレータ要素からなるものである。内部空間には、シンチレータ部材１２３と共に上述したように気化ガスが収容されており、すなわち相互作用状態が構築されている。本体１１８の両側面に対向するように、一対の光電子増倍管２２，２４が設けられる。すなわち、本体１１８の一方の側面が受光面２２Ａに近接対向しており、本体１１８の他方の側面が受光面２４Ａに近接対向している。この図１３に示す構成によれば、容器１１６の中心部分において生じる光も効果的に検出することが可能となる。特に、本体１１８の側面の形状およびサイズが、一対の受光面２２Ａ，２４Ａのサイズおよび形態に合致しているので、測定効率を高められるという利点が得られる。

【0055】

次に、洗浄方法について数例を説明する。

【0056】

図１４には、洗浄方法の第１例が示されている。容器１２４は、容器本体１２６とキャップ１２８とにより構成され、この例においては、キャップ１２８を貫通して第１ノズル１３２と第２ノズル１３４とが設けられている。第１ノズル１３２の下端は容器の内部空間における上部に位置しており、第２ノズル１３４の下端１３６は内部空間における下部に位置している。ちなみに、キャップ１２８は洗浄専用のキャップであってもよく、あるいは測定中において用いられるものであってもよい。

【0057】

図１４に示す構成において、第１ノズル１３２から容器１２４の内部に洗浄液を供給しつつ第２ノズル１３４において吸引を行うことにより、容器内部及びシンチレータ部材１３０を洗浄することが可能である。洗浄液よる洗浄後においては、例えば蒸留水を用いたすすぎ処理を行うようにしてもよい。

【0058】

なお、図１５に示す第２例のように、容器１２４を倒立姿勢とし、その状態において、第２ノズル１３４から容器１２４の内部に洗浄液を供給し、第１ノズル１３２において洗浄液の吸引を行うようにしてもよい。洗浄後のシンチレータ部材に対してバックグラウンド測定を行うことにより洗浄効果の確認を行える。

【0059】

図１６には、洗浄方法の第３例が示されている。この例においては、測定用の容器からシンチレータ部材（ペレット群１３７）が取り出され、それが洗浄槽１３５の内部に入れられる。ノズル１３８によって洗浄液１４０が洗浄槽１３５内に流し込まれる。必要な撹拌洗浄処理等を行った後、排水路１４１上に設けられた弁１４２を開動作させ、洗浄液が抜き取られる。その後残留したペレット群１３６に対して、すすぎ処理や乾燥処理等が実行される。ちなみに、排水路１４１にはフィルタ１４４が設けられ、ペレット排出が防止されている。

【0060】

以上のように、容器内にペレット群を収納させたままあるいはそれを取り出して洗浄処理を行うことが可能である。もちろん、一回の測定毎にペレット群を廃棄するようにしてもよい。なお、図１４および１５に示した実施形態によれば、ペレット群と共に容器の内部を洗浄できるという利点が得られる。

【0061】

図１７には、放射線測定方法の第２実施形態が示されている。Ｓ３０においては、容器内にペレットが充填される。Ｓ３２において、容器に対して蓋が装着され、これにより密閉状態が形成される。Ｓ３４においては、容器の内部空間からエアが吸引され、これにより容器の内部が減圧状態すなわち陰圧状態とされる。これは気化促進処理と言いうるものである。Ｓ３６においては、容器内にサンプルが導入される。すると、Ｓ３８において、サンプルが自然に気化し、これにより気化ガスが生じる。その場合、更に気化を促進させるために、加熱等を行うようにしてもよい。Ｓ４０においては、容器内にシンチレータ部材と共に気化ガスが閉じ込められた相互作用状態において、シンチレータ部材で生じる光が検出される。Ｓ４２においては、必要な洗浄処理および廃棄処理が実行される。

【0062】

図１８には、放射線測定方法の第３実施形態が示されている。Ｓ５０において、容器内にペレットが充填される。Ｓ５２においては、容器が密閉状態とされる。それと共に、Ｓ５４において、容器の外部において液体サンプルの気化処理により気化ガスが生成される。

【0063】

Ｓ５６においては、密閉状態にある容器の内部に配管等を通じて気化ガスが導入される。すると、容器内においてシンチレータ部材と共に気化ガスが閉じ込められた相互作用状態が形成され、その状態において、Ｓ５８においてシンチレータ部材で生じる光が測定される。Ｓ６０においては、必要な洗浄処理および破棄処理が実行される。

【0064】

図１９には、放射線測定装置の第２実施形態が示されている。気化槽１４６には配管１４８を通じて液体サンプル１５０が導入される。その際、ポンプ１５２が利用される。気化槽１４６にはヒーター１５４が設けられ、液体サンプルを気化させることにより気化ガスが生成される。その気化ガスがバルブ１６０を介して配管１５６を通じて容器１６２の内部に送り込まれる。

【0065】

容器１６２内にはシンチレータ部材１６３が設けられており、そこに気化ガスが導入されると、上述した相互作用状態が形成され、シンチレータ部材１６３において発光が生じる。それが一対の光電子増倍管１６４，１６６で検出される。測定後の気化ガスが配管１６８を通じてバルブ１７０の作用により外部へ放出される。ちなみに、容器１６２の内部に気化ガスを流通させた状態を形成しながら、連続的に光検出すなわち放射線検出を行うようにしてもよい。

【0066】

図２０には、放射線測定装置の第３実施形態が示されている。タンク１７２には液体サンプルが収容されており、液体サンプルは弁１７４を介して一旦シリンジポンプ１７６に取り込まれ、シリンジポンプ１７６から弁１７４を介して気化槽１４６へ送り込まれる。気化槽１４６での気化処理により生じた気化ガスが配管１５６を経由して容器１６２内に送り込まれる。容器１６２の内部にはシンチレータ部材１６３が設けられている。配管１６８はサンプルガスを排出するための経路である。配管１５６上には弁１６０が設けられている。配管１６８上には弁１７０が設けられている。

【0067】

図２０に示される構成例では、洗浄液のタンク１７３が設けられ、測定完了後において、洗浄液１７３がシリンジポンプ１７６に引き込まれた上で、それが配管１４９を介して気化槽１４６に送り込まれる。これにより気化槽１４６が洗浄液で満たされる。また配管１５６を介して洗浄液が容器１６２内にも送られ、その内部も洗浄液で満たされる。洗浄液の流通状態を形成して個々の構成の洗浄を行った上で、最終的に、バルブ１８０及び１８１を開状態とすることにより、気化槽１４６から洗浄液を外部に排出でき、また容器１６２から洗浄液を外部に排出することができる。このように、配管経路に洗浄システムを組み込むことにより、容器およびシンチレータ部材を洗浄しながら繰り返し使用することが可能となる。洗浄後において、必要であれば一対の光電子増倍管１６４，１６６を用いて、容器に対する光検出を行えばよい。すなわち、バックグラウンド測定を行うことにより、洗浄結果を確認することが可能である。

【0068】

図１９および図２０に示した構成例は一例であり、目的や用途等に応じて多様な構成を採用し得る。上述した実施形態においては、トリチウムに対する測定が実行されたが、他の低エネルギーβ線放出核種が測定対象となってもよい。またそれ以外の放射線が測定対象となってもよい。

【符号の説明】

【0069】

１０ 測定部，１４ 容器，１７ 内部空間，１８ シンチレータ部材，２８ 加熱部，５０ ペレット，５２ 気化粒子。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】