特許 6000467 高同位体純度のプルトニウム−２３８を効率的に調製するためのシステムおよび方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6000467

(24)【登録日】2016年9月9日

(45)【発行日】2016年9月28日

(54)【発明の名称】高同位体純度のプルトニウム−２３８を効率的に調製するためのシステムおよび方法

(51)【国際特許分類】

   B01D 59/02 20060101AFI20160915BHJP

   G21C 23/00 20060101ALI20160915BHJP

   B01D 59/04 20060101ALI20160915BHJP

【ＦＩ】

   B01D59/02

   G21C23/00 Z

   B01D59/04

【請求項の数】24

【全頁数】25

(21)【出願番号】特願2015-541812(P2015-541812)

(86)(22)【出願日】2013年10月31日

(65)【公表番号】特表2016-503339(P2016-503339A)

(43)【公表日】2016年2月4日

(86)【国際出願番号】US2013067722

(87)【国際公開番号】WO2014113119

(87)【国際公開日】20140724

【審査請求日】2015年10月27日

(31)【優先権主張番号】13/675,850

(32)【優先日】2012年11月13日

(33)【優先権主張国】US

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】591056259

【氏名又は名称】ジェネラル アトミックス

(74)【代理人】

【識別番号】110000338

【氏名又は名称】特許業務法人ＨＡＲＡＫＥＮＺＯ ＷＯＲＬＤ ＰＡＴＥＮＴ ＆ ＴＲＡＤＥＭＡＲＫ

(72)【発明者】

【氏名】バーチ，ティモシー，クレストン

(72)【発明者】

【氏名】ブラウン，ロイド，チョウンシー

【審査官】 林 靖

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０００−２８４０８９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−１２７６１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１１／０２６５６０５（ＵＳ，Ａ１）

【文献】 米国特許第０２８３３６１７（ＵＳ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１１／０２２４４７２（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ２１Ｃ １９／００−１９／５０

Ｇ２１Ｃ ２３／００

Ｇ２１Ｇ １／００−５／００

Ｂ０１Ｄ ５９／０２

Ｂ０１Ｄ ５９／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

中性子を利用してプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）を調製するためのシステムであって、
前記中性子によってネプツニウム−２３７（Ｎｐ−２３７）ヘキサフルオライドの一部をネプツニウム−２３８（Ｎｐ−２３８）ヘキサフルオライドに変換させるのに十分な時間の間、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドを含む液体を受け取ると共に、前記中性子を受け取り、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドとＮｐ−２３８ヘキサフルオライドとを含む第１液体混合物を生成する照射ユニットと、
前記照射ユニットに連結する第１パイプと、
前記第１パイプに連結しており、少なくとも１つの保存タンクを備える崩壊ユニットであって、当該少なくとも１つの保存タンクが、前記第１パイプを介して前記照射ユニットから前記第１液体混合物を連続的に受け取り、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドと、Ｎｐ−２３８ヘキサフルオライドと、プルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）ヘキサフルオライドとを含む第２液体混合物を生成するために、前記第１液体混合物を、Ｎｐ−２３８ヘキサフルオライドが少なくとも部分的にＰｕ−２３８ヘキサフルオライドに変換するのに十分な時間、保持するように構成された崩壊ユニットと、
前記少なくとも１つの保存タンクに連結する第２パイプと、
前記第２パイプに連結しており、前記第２パイプを介して前記少なくとも１つの保存タンクから前記第２液体混合物を連続的に受け取り、分留に基づいて前記第２液体混合物中のＰｕ−２３８ヘキサフルオライドからＮｐ−２３７ヘキサフルオライドおよびＮｐ−２３８ヘキサフルオライドを同時に且つ時間的に連続的に分離し、分離されたＮｐ−２３７ヘキサフルオライドおよびＮｐ−２３８ヘキサフルオライドを含む第３液体混合物を連続的に除去し、前記第３液体混合物が分離されたＰｕ−２３８ヘキサフルオライドを含む第４液体混合物を連続的に収集する分離ユニットと、
前記分離ユニットおよび前記照射ユニットに連結しており、前記分離ユニットから再び前記照射ユニットへと前記第３液体混合物を連続的にリサイクルする第３パイプと、を備えることを特徴とするシステム。

【請求項2】

前記照射ユニットは、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドを含む前記液体を受け取る複数
のパイプまたはパネルを備えることを特徴とする請求項１に記載のシステム。

【請求項3】

前記複数のパイプまたはパネルを互いに連結している第４パイプをさらに備えることを特徴とする請求項２に記載のシステム。

【請求項4】

前記崩壊ユニットは、前記第１液体混合物を受け取る複数の保存タンクを備えることを特徴とする請求項１に記載のシステム。

【請求項5】

前記複数の保存タンクを互いに直列に連結しているパイプをさらに備えることを特徴とする請求項４に記載のシステム。

【請求項6】

前記崩壊ユニットは、前記第１液体混合物を受け取り、前記第１液体混合物を栓流で自身の内部を運ぶ充填容器を備えることを特徴とする請求項１に記載のシステム。

【請求項7】

前記分離ユニットは、前記第２液体混合物を当該第２液体混合物の沸点温度以上まで加熱することにより、前記第３液体混合物を優先的に蒸発させる容器と、前記第４液体混合物を収集する排出口と、を備えることを特徴とする請求項１に記載のシステム。

【請求項8】

前記分離ユニットは、蒸発した前記第３液体混合物を優先的に蒸留する蒸留部をさらに備え、
前記蒸留部は、
前記第２液体混合物を加熱している前記容器に連結している蒸留塔と、
前記蒸留塔の蒸気生成物の一部を前記蒸留塔の下方へ逆流させて分留を引き起こす部分凝縮器と、
導管と、
全凝縮器と、を備え、
前記導管は、優先的に蒸留され蒸発した第３液体混合物を前記全凝縮器へ運び、
前記全凝縮器は、優先的に蒸留され蒸発した第３液体混合物を液化させることを特徴とする請求項７に記載のシステム。

【請求項9】

前記蒸留塔は、複数の蒸留板を備えることを特徴とする請求項８に記載のシステム。

【請求項10】

前記蒸留塔は、充填カラムとして構成されていることを特徴とする請求項８に記載のシステム。

【請求項11】

前記第３パイプは、前記第３液体混合物を前記照射ユニットに戻すために、前記全凝縮器を前記照射ユニットに連結することを特徴とする請求項８に記載のシステム。

【請求項12】

前記第２液体混合物は、Ｐｕ−２３８テトラフルオライドをさらに含むことを特徴とする請求項１に記載のシステム。

【請求項13】

前記中性子は、原子炉から放射されることを特徴とする請求項１に記載のシステム。

【請求項14】

前記原子炉と、前記照射ユニットの少なくとも一部とが設置されている共用プールをさらに備えることを特徴とする請求項１３に記載のシステム。

【請求項15】

中性子を利用してプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）を調製するための方法であって、
照射ユニットにおいて、前記中性子によってネプツニウム−２３７（Ｎｐ−２３７）ヘキサフルオライドの一部をネプツニウム−２３８（Ｎｐ−２３８）ヘキサフルオライドに
変換させるのに十分な時間の間、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドを含む液体を受け取ると共に、前記中性子を受け取り、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドとＮｐ−２３８ヘキサフルオライドを含む第１液体混合物を得る工程と、
少なくとも１つの保存タンクを備えている崩壊ユニットにおいて、
前記照射ユニットと前記崩壊ユニットとに連結している第１パイプを介して前記照射ユニットから前記第１液体混合物を前記少なくとも１つの保存タンクに連続的に受け取る工程と、
Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドと、Ｎｐ−２３８ヘキサフルオライドと、プルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）ヘキサフルオライドとを含む第２液体混合物を生成するために、前記少なくとも１つの保存タンクにおいて、前記第１液体混合物を、Ｎｐ−２３８ヘキサフルオライドが少なくとも部分的にＰｕ−２３８ヘキサフルオライドに変換するのに十分な時間、保持する工程と、
分離ユニットにおいて、
前記少なくとも１つの保存タンクに連結している第２パイプを介して、前記少なくとも１つの保存タンクから前記第２液体混合物を連続的に受け取る工程と、
分留に基づいて前記第２液体混合物中のＰｕ−２３８ヘキサフルオライドからＮｐ−２３７ヘキサフルオライドおよびＮｐ−２３８ヘキサフルオライドを同時に且つ時間的に連続的に分離する工程と、
分離されたＮｐ−２３７ヘキサフルオライドおよびＮｐ−２３８ヘキサフルオライドを含む第３液体混合物を連続的に除去する工程と、
前記第３液体混合物が分離されたＰｕ−２３８ヘキサフルオライドを含む第４液体混合物を連続的に収集する工程と、
前記分離ユニットおよび前記照射ユニットに連結している第３パイプを介して、前記分離ユニットから再び前記照射ユニットへと前記第３液体混合物を連続的にリサイクルする工程と、を含むことを特徴とする方法。

【請求項16】

前記照射ユニットは、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドを含む液体を受け取る複数のパイプまたはパネルを備えることを特徴とする請求項１５に記載の方法。

【請求項17】

前記複数のパイプまたはパネルを第４パイプが互いに連結していることを特徴とする請求項１６に記載の方法。

【請求項18】

複数の保存タンクが、前記第１液体混合物を受け取ることを特徴とする請求項１５に記載の方法。

【請求項19】

前記保存タンクは互いに直列に連結されていることを特徴とする請求項１８に記載の方法。

【請求項20】

前記分離する工程は、前記第３液体混合物を優先的に蒸発させるために、容器の中で前記第２液体混合物を当該第２液体混合物の沸点以上まで加熱する工程を含むことを特徴とする請求項１５に記載の方法。

【請求項21】

前記分離する工程は、前記第３液体混合物を優先的に蒸留し、蒸発させて、続いて液化させる工程をさらに含むことを特徴とする請求項２０に記載の方法。

【請求項22】

前記第２液体混合物は、Ｐｕ−２３８テトラフルオライドをさらに含むことを特徴とする請求項１５に記載の方法。

【請求項23】

前記中性子は、原子炉から放射されることを特徴とする請求項１５に記載の方法。

【請求項24】

前記照射ユニットは、前記原子炉と共に共用プールに設置されており、前記原子炉から前記中性子を受け取ることを特徴とする請求項２３に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【発明の詳細な説明】

【0001】

〔関連出願の相互参照〕
本願は、２０１２年１１月１３日に出願された米国特許出願第１３／６７５８５０号（発明の名称「プルトニウム−２３８を効率的に調製するためのシステムおよび方法」）の利益を主張するものであり、この米国特許出願の内容全体は、参照によって本願に組み込まれる。

【0002】

〔技術分野〕
本願は、プルトニウム−２３８を調製するためのシステムおよび方法に関する。

【0003】

〔発明の背景〕
プルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）は、「放射性同位体熱電発電機（ＲＴＧ）」と呼ばれる、便利、コンパクト、且つ長寿命なエネルギー源として用いられてきた。具体的には、Ｐｕ−２３８は、約８８年の半減期を有するプルトニウム同位体である。Ｐｕ−２３８は、自然崩壊によりα粒子およびウラニウム−２３４（Ｕ−２３４とも呼ばれる）を形成した後、ラジウム系列を経て鉛−２０６へさらに崩壊する。また、Ｐｕ−２３８の崩壊は、Ｐｕ−２３８の１ｇ当たり０．５Ｗの転換率で電力に転換可能な熱も発生させる。Ｐｕ−２３８は、有用な量の電力を生成するのに十分に短く、且つ当該電力を有用な時間装置に供給するのに十分に長い半減期を有するため、数ある種類の装置の中でも宇宙船および人工衛星に特に好適なエネルギー源である。

【0004】

しかし、Ｐｕ−２３８は、自然発生するプルトニウム同位体ではないため、合成しなければならない。米国では、１９４０年代から１９６０年代の間に、核分裂生成物（例えば、プルトニウム、ウラニウム、ネプツニウム、および核産物等）を互いに分離させる化学的方法および／または物理的方法について多くの研究がなされていた。比較的少数の方法が揮発性を利用していた。例えば、Ｂｒｏｗｎらによる米国特許第２７８５０４７号、Ｓｅａｂｏｒｇらによる米国特許第２８３３６１７号、Ｊａｆｆｅｙらによる米国特許第２８６５７０４号、Ｓｐｅｄｄｉｎｇらによる米国特許第２８８２１２５号、およびＪｏｎｋｅらによる米国特許第３２９４４９３号を参照されたい。Ｂｒｏｗｎらによる米国特許第２８６９９８２号の方法では、ウラニウムとプルトニウムとを分離する分留が用いられた。しかし、このような化学的方法および／または蒸留に基づく方法では、所定の元素の特定の同位体を互いに十分に分離させることができない。例えば、Ｐｕ−２３８および当該Ｐｕ−２３８の安定同位体であるＰｕ−２３９の両方が核分裂生成物に含まれている場合、この２つの同位体を化学反応および／または蒸留で容易に互いに分離させることができない。純粋のＰｕ−２３８は、Ｐｕ−２３９とＰｕ−２３８とが互いに混合されていない方法のみによって合理的に得ることができる。

【0005】

最近、Ｐｕ−２３８の同位体が宇宙船用のＲＴＧに適しているため、Ｐｕ−２３８の調製への関心が復活した。例えば、Ｊｏｎｅｓによる米国特許第６８９６７１６号には、原子炉内においてネプツニウム−２３７（Ｎｐ−２３７）ターゲットに熱中性子を照射することによって、Ｐｕ−２３８を生成するスキームが知られていることが開示されている。具体的には、Ｊｏｎｅｓには、このようなＮｐ−２３７ターゲットへの照射により、２．１２日の半減期でβ崩壊を経てＰｕ−２３８に崩壊するＮｐ−２３８を生成することが開示されている。また、Ｊｏｎｅｓでは、このようなスキームでは、プルトニウムの高い同位体および低い同位体の両方が生成される可能性があることが指摘されている。例えば、Ｊｏｎｅｓには、ターゲット自身内で生成されたＰｕ−２３８も、Ｐｕ−２３９およびＰｕ−２４０等の高いプルトニウム同位体を生成するためのターゲットになることが開示されている。さらに、Ｊｏｎｅｓには、Ｎｐ−２３７がウラニウム−２３６（Ｕ−２３６）およびＰｕ−２３６をなすように、高速中性子が当該Ｎｐ−２３７に崩壊させ得ることが開示されている。Ｐｕ−２３６は、有害なガンマ線を放射する娘生成物を含むＵ−２３２に崩壊する。そこで、Ｊｏｎｅｓでは、反応炉内の高熱中性子線をアメリシウム−２４１（Ａｍ−２４１）の安定酸化物であるターゲットに照射することによってＰｕ−２３８を生成する別の方法を対象としている。Ｊｏｎｅｓには、照射してから２０〜３０日後、Ａｍ−２４１がキュリウム−２４２（Ｃｍ−２４２）に変換し、その後キュリウム−２４２を好ましくは１０〜２０日以内に迅速に化学的に分離しなければならないことが開示されている。Ｃｍ−２４２は、１６３日の半減期を有しており、Ｐｕ−２３８へ崩壊する。

【0006】

Ｊｏｎｅｓには、Ａｍ−２４１に基づく方法によれば、約９５％の純度を持つＰｕ−２３８の調製が可能であると記載されているが、この方法は時間を要し、且ついくつかの煩雑な工程を含むことが明らかである。例えば、決まったスケジュールに従ってターゲットを物理的に原子炉内に挿入し、当該原子炉内から取り出さなければならないし、ターゲットを迅速に化学処理しなければならない。また、Ｐｕ−２３８を得るために、得られる反応生成物を数ヵ月にもわたって崩壊させなければならない。既知のＮｐ−２３７に基づく方法の欠点は、原子炉へのターゲットの挿入および取り出しに同様の要件を有し、Ｐｕ−２３８に加えていくつかの別のプルトニウム同位体を生成し得る等、明らかである。このような同位体を互いに分離させることは困難な可能性がある。この観点から、Ｐｕ−２３８以外の生成された各プルトニウム同位体は、Ｐｕ−２３８の全体的な収率を低下させ、それにより材料が生成し得る電力を低下させることに留意すべきである。

【0007】

また、Ｊｏｎｅｓに開示された方法にもかかわらず、Ｐｕ−２３８のためのいかなる生産設備も現在、世界中のどこかに存在しているとは思われていない。既知のＮｐ−２３７に基づく方法を最初に用いて、いくらかのＰｕ−２３８が以前に生産および保管されているが、Ｐｕ−２３８の現在の供給は一定量であると思われており、将来の宇宙船および人工衛星に電力を供給するＲＴＧへのＰｕ−２３８の利用が不可能な速度で当該Ｐｕ−２３８が消費されている。

【0008】

そのため、実用的、効率的、低コストおよび迅速な、高同位体純度のＰｕ−２３８を調製する方法が必要である。

【0009】

〔発明の概要〕
本発明の実施形態は、高同位体純度（すなわち、他のプルトニウム同位体が比較的低量）のプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）を効率的に調製するためのシステムおよび方法を提供する。具体的には、このような高純度のＰｕ−２３８は、Ｐｕ−２３８に崩壊するＮｐ−２３８を生成するために、Ｎｐ−２３７を熱中性子に晒すことによって、不要な副反応が発生し得る範囲を制限し、Ｎｐ−２３７が中性子に晒される時間を大幅に制限するシステムおよび方法を提供することによって調製できる。したがって、Ｎｐ−２３７およびその所望の生成物、Ｎｐ−２３８ならびにＰｕ−２３８が高速中性子または別の熱中性子と反応し、それにより不要な生成物を生成する可能性が大幅に低減する。好ましくは、本発明に係るシステムおよび方法は、Ｎｐ−２３７およびその所望の生成物、Ｎｐ−２３８ならびにＰｕ−２３８を液状に保つことにより、当該液体の流速を調節することでこれらの熱中性子への照射を慎重に制御することができるという効果を奏する。

【0010】

本発明の一態様においては、原子炉から放射される中性子を利用してプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）を調製するシステムは、ネプツニウム−２３７（Ｎｐ−２３７）系化合物を含む液体を受け取ると共に、前記原子炉から放射された前記中性子を受け取ることにより、前記中性子によって前記Ｎｐ−２３７系化合物の一部をネプツニウム−２３８（Ｎｐ−２３８）系化合物に変換させ、前記Ｎｐ−２３７系化合物と、比較的少量の前記Ｎｐ−２３８系化合物との液体混合物を生成するように構成された照射ユニットを含む。また、前記システムは、前記照射ユニットから得られる混合物を、前記液体中の前記Ｎｐ−２３８系化合物が少なくとも部分的（好ましくは、ほぼ完全）にプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）系化合物に変換するのに十分な時間保持し、前記Ｎｐ−２３７系化合物と、前記Ｎｐ−２３８系化合物と、前記Ｐｕ−２３８系化合物との混合物を含む液体を生成するように構成された崩壊ユニットを、さらに含んでいてもよい。また、前記システムは、前記崩壊ユニットから得られた混合物を当該液体混合物の沸点温度まで加熱することにより、前記Ｎｐ−２３７系化合物に関連して前記Ｐｕ−２３８系化合物中で凝縮または減損された蒸気を形成するように構成された容器と、前記蒸気を収集するように構成された凝結システムとを有する分離ユニットをさらに含んでいてもよい。好ましくは、前記分離ユニットは、加熱容器を底部に有し、最適なトレイまたはパッキングを備えた蒸留塔を有する分留装置を含む。前記凝結システムは、液化された蒸気の一部を前記蒸留塔の下部へ還流させ、残りの蒸気を単独の液体生成物として液化させてもよい。あるいは、溶媒抽出、分別晶出またはクロマトグラフィ等の別の分離方式を採用してもよい。

【0011】

また、一部の実施形態においては、前記照射ユニットは、前記原子炉に近接して配置されており、前記Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体を受け取るように構成された複数のパネルを含む。前記システムは、前記パネルを互いに平行に連結するパイプを含んでいてもよい。一部の実施形態においては、前記原子炉と、前記照射ユニットの少なくとも一部とが共用プール内に設置されている。

【0012】

また、一部の実施形態においては、前記崩壊ユニットは、前記Ｎｐ−２３７系化合物と前記Ｎｐ−２３８系化合物との混合物を含む液体を受け取るように構成された複数の保存タンクを含む。例示的な一実施形態において、前記崩壊ユニットは、前記液体の逆混合を最低限にするパッキングを有する単一の保存タンクを含んでいる。前記システムは、前記収容タンクを互いに直列に連結するパイプを含んでいてもよい。

【0013】

また、一部の実施形態においては、前記分離ユニットは、導管および凝縮器を含み、当該導管は、前記蒸気を液体に凝結させ、凝結された液体を前記分離ユニットに運ぶように構成されている。一例では、前記蒸気は前記Ｎｐ−２３７系化合物を含んでいてもよく、前記凝縮器は前記Ｎｐ−２３７系化合物を含んだ液体に前記蒸気を凝結させるように構成されていてもよい。前記システムは、前記Ｎｐ−２３７系化合物を含む凝結された液体を前記照射ユニットに戻すために、前記凝縮器を前記照射ユニットに連結するパイプを含んでいてもよい。

【0014】

また、例示的な一実施形態においては、前記Ｎｐ−２３７系化合物はネプツニウム−２３７ヘキサフルオライドであり、前記Ｎｐ−２３８系化合物はネプツニウム−２３８ヘキサフルオライドであり、前記Ｐｕ−２３８系化合物はプルトニウム−２３８ヘキサフルオライドである。

【0015】

本発明の別の態様においては、原子炉から放射される中性子を利用してプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）を調製する方法は、ネプツニウム−２３７（Ｎｐ−２３７）系化合物を含む液体の流体に、前記原子炉から放射された中性子を照射することにより、前記中性子によって一部の前記Ｎｐ−２３７系化合物をネプツニウム−２３８（Ｎｐ−２３８）系化合物に変換させ、前記Ｎｐ−２３７系化合物と、比較的少量の前記Ｎｐ−２３８系化合物との液体混合物を得る工程を含む。また、前記方法は、得られた混合物を、前記Ｎｐ−２３８系化合物が少なくとも部分的（好ましくは、ほぼ完全）にプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）系化合物に変換するのに十分な時間保持し、前記Ｎｐ−２３７系化合物と、前記Ｎｐ−２３８系化合物と、前記Ｐｕ−２３８系化合物との混合物を含む液体を得る工程をさらに含んでいてもよい。前記方法は、得られた前記混合物を当該混合物の沸点温度まで加熱することにより、前記Ｎｐ−２３７系化合物に関連して前記Ｐｕ−２３８系化合物中で凝縮または減損された蒸気を形成および収集する工程をさらに含んでいてもよい。

【0016】

〔図面の簡単な説明〕
図１は、本発明の一部の実施形態に係る、現存の原子炉と共働してプルトニウム−２３８を調製するシステムのハイレベル概略図を示す。

【0017】

図２は、図１のシステムの透視図を示す。

【0018】

図３Ａ〜３Ｄは、図１および図２のシステムの部材のさらなる詳細の透視図を示す。

【0019】

図４は、本発明の一部の実施形態に係る、プルトニウム−２３８を調製するための方法を示す。

【0020】

図５は、ネプツニウムヘキサフルオライドおよびプルトニウムヘキサフルオライドの相図を示す。

【0021】

図６は、本発明または既知の方法を用いてＰｕ−２３８を調製する際に形成され得る反応生成物を示す。

【0022】

〔詳細な説明〕
本発明の実施形態は、高同位体純度（すなわち、他のプルトニウム同位体が比較的低量）のプルトニウム−２３８（Ｐｕ−２３８）を効率的に調製するためのシステムおよび方法を提供する。具体的には、本発明の実施形態は、例えばＪｏｎｅｓに開示されているような既知の固相処理ではなく、ネプツニウム−２３７（Ｎｐ−２３７）系化合物の液相処理に基づいてＰｕ−２３８を生成する。液相処理は、例えばネプツニウムヘキサフルオライド（^２３７ＮｐＦ_６）等の可溶性および化学的安定性を有するＮｐ−２３７系化合物を含んだ液体を提供することから始まる。Ｎｐ−２３７系化合物を含んだ液体は、原子炉の近くに位置する照射ユニットを通って運ばれる。当該照射ユニットでは、液体に熱中性子を照射することにより、一部のＮｐ−２３７系化合物を同化合物のネプツニウム−２３８類似物（例えば、Ｎｐ−２３８ヘキサフルオライド（^２３８ＮｐＦ_６））へ変換させる。なお、当該ネプツニウム−２３８類似物は、液体中に溶解可能であることが好ましい。そして、得られた混合物は、崩壊ユニットを通って運ばれる。当該崩壊ユニットは、混合物へのさらなる中性子の照射を抑制するために、原子炉から遠く離れた場所または原子炉から遮蔽された場所に位置している。液体中のＮｐ−２３８系化合物の少なくとも一部は、崩壊ユニット内において、同化合物のプルトニウム−２３８類似物（例えば、Ｐｕ−２３８ヘキサフルオライド（^２３８ＰｕＦ_６））に崩壊する。なお、当該プルトニウム−２３８類似物は、液体中に溶解可能であることが好ましい。そして、得られた混合物は、化合物のネプツニウム類似物およびプルトニウム類似物の少なくとも一部を蒸留または他の適切な方法によって互いに分離する分離ユニットへ運ばれる。好ましくは、液体が反応炉を過ぎて崩壊タンクを通るときの流速は、不要な反応生成物のリスクを低減しながらも、Ｎｐ−２３７系化合物からＮｐ−２３８系化合物への十分な変換率、およびＮｐ−２３８系化合物からＰｕ−２３８系化合物への十分な変換率を実現するように設定する。分離後、さらなるＰｕ−２３８の生成のために、残りのＮｐ−２３７系化合物またはＮｐ−２３８系化合物を照射ユニット、崩壊ユニットおよび分離ユニットへ再循環させてもよい。

【0023】

まず、Ｐｕ−２３８を生成するために構成された例示的なシステムについて説明する。次に、Ｐｕ−２３８を生成するための例示的な方法について説明する。最後に、本発明のシステムおよび方法により生成されたＰｕ−２３８の予想同位体純度と、固体Ｎｐ−２３７に基づく既知のシステムおよび方法により生成されたＰｕ−２３８の予想同位体純度とを比較する。

【0024】

図１は、本発明の一部の実施形態に係る、既存の原子炉１０と共働してＰｕ−２３８を生成するためのシステム１００のハイレベル概略図を示す。システム１００は、照射ユニット１１０と、照射ユニットと連結している崩壊ユニット１２０と、照射ユニット１１０および崩壊ユニット１２０の両方と連結している分離ユニット１３０とを含む。これにより、これらのユニットは、部分的閉ループの流体制御システムをなしている。

【0025】

水プール１１中に浸漬可能な核分裂原子炉１０は、運動エネルギーおよび流束を有する熱中性子１２を放射する。当業者に理解されるように、核分裂原子炉は、１〜２ＭｅＶ程度の運動エネルギーを有する「高速」中性子を核分裂生成物として放射することができる。当該「高速」中性子は、重水、軽水またはグラファイト等の中性子減速材を利用すれば、０．０１〜０．０４ｅＶ程度（例えば、０．０２５ｅＶ程度）の運動エネルギーを有する「熱」中性子へ変換することが可能である。熱中性子１２は、Ｎｐ−２３８を生成するためにＮｐ−２３７の原子核と融合するのに最適な運動エネルギーを有していることが好ましい。

【0026】

システム１００の照射ユニット１１０は、反応炉１０に隣接して設置されており、反応炉１０と共に共用プール１１内に設置されていることが好ましい。照射ユニット１１０は、Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体の流体を受け取ると共に、反応炉から熱中性子を受けることにより、比較的少量のＮｐ−２３７系化合物をＮｐ−２３８系化合物（例えば、Ｎｐ−２３７系化合物のＮｐ−２３８系類似物）へ変換させるように構成されている。一部の実施形態においては、得られた混合物には、約１０％以下のＮｐ−２３８系化合物および約９０％以上のＮｐ−２３７系化合物、また約５％以下のＮｐ−２３８系化合物および約９５％以上のＮｐ−２３７系化合物、あるいは約１％以下のＮｐ−２３８系化合物および約９９％以上のＮｐ−２３７系化合物、もしくは約０．１％以下のＮｐ−２３８系化合物および約９９．９％以上のＮｐ−２３７系化合物が含まれる。

【0027】

照射ユニット１１０および反応炉１０は、液体へ照射される高速中性子の流束を低減または最少化するように構成されていることが好ましい。具体的には、前述したように、また、本分野で周知されているように、高速中性子は、Ｎｐ−２３７を、Ｕ−２３６およびＰｕ−２３６に崩壊するＮｐ−２３６に変換させる可能性があるため、Ｐｕ−２３８の全体的収率を低下させるだけでなく、有害な崩壊生成物を生成する可能性がある。そのため、照射ユニット１１０、反応炉１０および共用プール１１は、十分に厚い中性子減速材を照射ユニット１１０と反応炉１０との間に設ける等して、液体に受け取られる高速中性子の流束を低減させるように構成されていることが好ましい。一部の実施形態においては、共用プール１１がこのような中性子減速材として機能する。また、別の実施形態（図示せず）においては、照射ユニット１１０は、反応炉１０の内部に設置されていてもよく、当該反応炉１０は、液体への高速中性子の射を低減させる中性子減速材を含んでいることが好ましい。

【0028】

中性子１２がＮｐ−２３８系化合物を生成するため、当該化合物は、液体に容易に溶解可能であり、且つＮｐ−２３７系化合物と容易に混合できることが好ましい。得られた液体混合物は、ポンプ（図示せず）の作用下、または好ましくは分離ユニット１３０内で生成された後述する圧力の下で照射ユニット１１０内を流通してもよい。また、照射ユニット１１０は、液体の流動性を確保するために、当該液体を所定の温度（例えば、混合物中の化合物が液相に留まる温度および／または混合物中の化合物が液体中に溶解可能な温度）に保持する加熱器（図示せず）を含んでいてもよい。Ｎｐ−２３７系化合物およびＮｐ−２３８系化合物は、互いの類似物であることが好ましい。換言すれば、両化合物は、化学成分中の放射性同位体のみが相違することが好ましい。したがって、好ましい実施形態においては、中性子１２は、Ｎｐ−２３７系化合物中のＮｐ−２３７原子をＮｐ−２３８原子に変換させる以外は、Ｎｐ−２３７系化合物の物理的または化学的な変化をもたらさなければよい。非限定的な一例においては、Ｎｐ−２３７系化合物は^２３７ＮｐＦ_６であり、Ｎｐ−２３８系化合物は^２３８ＮｐＦ_６である。

【0029】

液体混合物の流速は、反応炉１０からの中性子１２の流束と、Ｎｐ−２３８の半減期との両方に応じて選択してもよい。具体的には、中性子１２が一部のＮｐ−２３７系化合物をＮｐ−２３８系化合物に変換すると、当該Ｎｐ−２３８系化合物内のＮｐ−２３８原子が理想的な半減期でＰｕ−２３８原子に崩壊し得る。しかし、中性子１２の流束が強いほど、また、Ｐｕ−２３８原子が反応炉１０の付近に滞留する時間が長いほど、中性子１２がＰｕ−２３８系化合物内のＰｕ−２３８原子を高いプルトニウム同位体（例えば、プルトニウム−２３９（Ｐｕ−２３９）またはプルトニウム−２４０（Ｐｕ−２４０））に変換する可能性が高くなる。前述したように、また、当業者も熟知しているように、異なるプルトニウム同位体を互いに分離させることが困難な可能性があるため、異なるプルトニウム同位体に変換されたＰｕ−２３８は、Ｐｕ−２３８の全体的収率を低下させ、不要な同位体によってＰｕ−２３８の濃度を低くさせる。さらに、前述したように、これら別の同位体自身が不要な生成物に崩壊する可能性がある。そこで、照射量および中性子束を一定にした場合、照射ユニット１１０の通過時の流速を上げることにより、Ｐｕ−２３８系化合物の生成率を低減させずに、照射される液体中のＰｕ−２３８系化合物の濃度を低減させることができる。これにより、Ｐｕ−２３８系化合物からＰｕ−２３９系化合物への変換率が低くなり、生成物の純度を向上させることができる。さらに、後により詳しく説明するように、一定の流速になるまでシステム１０における非照射部分の容積を増すことは、さらなるＮｐ−２３８系化合物のＰｕ−２３８系化合物への崩壊をもたらすことができる。これにより、Ｐｕ−２３８系化合物の収率が向上し、照射ユニット１１０へ戻される液体中のＮｐ−２３８系化合物の濃度が低くなるため、Ｐｕ−２３９系化合物が形成される量を低減することができる。また、後述するように、分離ユニット１３０の効率を向上させることにより、照射ユニット１１０へ戻されるＰｕ−２３８系化合物の量を減少することができる。これにより、Ｐｕ−２３９系化合物が形成される量を低減し、Ｐｕ−２３８系化合物の製品純度および収率を向上させることができる。

【0030】

照射ユニット１１０は、適当に構成されたパイプを介して崩壊ユニット１２０と連結しており、可撓性の結合部１１４を任意に含んでいる。図１に示すように、崩壊ユニット１２０は、適当なパイプ（標示せず）により互いに直列で連結された複数の保存タンク１２１，１２２，１２３を含んでいてもよい。あるいは、崩壊ユニットは、Ｎｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物との液体混合物を受け取り、当該液体を基本的な栓流で自身の内部を運ぶように構成された充填容器であってもよい。また、いずれの実施形態においても、崩壊ユニット１２０は、照射ユニット１１０からのＮｐ−２３７系液体とＮｐ−２３８系液体との混合物流体を受け取る（例えば、まず保存タンク１２１内の液体の混合物を受け取り、次に保存タンク１２２内の液体の混合物を受け取り、その次に保存タンク１２３内の液体の混合物を受け取る）ように構成されている。崩壊ユニット１２０は、過半数のＮｐ−２３８がＰｕ−２３８に変換するのに十分な時間、混合物を保持するように構成されている。具体的には、液体中のＮｐ−２３８原子は、２．１日の半減期でＰｕ−２３８に自然崩壊し得る。崩壊ユニット１２０が保持可能な液体の容量、および崩壊ユニット１２０内を通過する液体の流速は、液体中の一部またはすべてのＮｐ−２３８系化合物が崩壊ユニット１２０内でＰｕ−２３８系化合物に変換できるように選択することが好ましい。その結果、Ｎｐ−２３７系化合物と、比較的少量のＮｐ−２３８系化合物と、新しく生成されたＰｕ−２３８系化合物との混合物を含む液体が得られる。また、例示的な一実施形態においては、崩壊ユニット１２０内を通過する液体の流速は、システム１００の全体容積を考慮すると、液体が照射ユニット１１０の外部に滞在する時間が、Ｎｐ−２３８の半減期の１倍よりも長くなる（例えば、Ｎｐ−２３８の半減期の１．５倍よりも長くなる、またはＮｐ−２３８の半減期の２倍よりも長くなる）ように、選択される。

【0031】

ただし、Ｎｐ−２３８の半減期の複数倍の保持時間の間でも、混合物には一部の残留Ｎｐ−２３８系化合物が残ることを理解されたい。また、崩壊ユニット１２０は、Ｎｐ−２３７系化合物、Ｎｐ−２３８系化合物およびＰｕ−２３８系化合物からなる混合物以外にも、別の同位体を内包する少量の化合物を含む液体を照射ユニット１１０から受け取る可能性があることを理解されたい。別の同位体には、Ｐｕ−２３８系化合物を形成するための照射ユニット１１０内におけるＮｐ−２３８系化合物の活性化および自然崩壊により形成された高位のネプツニウム同位体およびプルトニウム同位体が含まれる。Ｐｕ−２３８系化合物は、中性子と反応してＰｕ−２３９系化合物またはＰｕ−２４０系化合物を形成し、当該Ｐｕ−２３９系化合物またはＰｕ−２４０系化合物自身は崩壊し得る。しかし、図６を参照して以下にさらに説明するように、本発明のシステムおよび方法は、既知の方法に比べてＰｕ−２３８以外のプルトニウム同位体の形成を大幅に低減し得る。

【0032】

Ｎｐ−２３７系化合物、Ｎｐ−２３８系化合物およびＰｕ−２３８系化合物は、互いに類似の化学的形態を有し、且つ互いに可溶な液体混合物を形成することが好ましい。すなわち、これらの混合物の化学組成は、混合物内に含まれる放射性同位体のみが相違することが好ましい。このように、好ましい実施形態において、Ｎｐ−２３７系化合物内の一部のＮｐ−２３８原子からＰｕ−２３８原子への変換以外は、Ｎｐ−２３７系化合物の物理的変化または化学的変化は照射ユニット１０内では実質的に発生しない。また、非限定的な一例において、Ｎｐ−２３７系化合物は^２３７ＮｐＦ_６であってもよく、Ｎｐ−２３８系化合物は^２３８ＮｐＦ_６であってもよく、Ｐｕ−２３８系化合物は^２３８ＰｕＦ_６または^２３８ＰｕＦ_４であってもよい。なお、^２３８ＮｐＦ_６が^２３８ＰｕＦ_６へ徐々に変換するため、崩壊ユニット１２０内ではあらゆる時点で３種類すべての化合物からなる混合物が存在し得る。液体混合物は、後述するように、崩壊ユニット１２０内を重力およびポンプ（図示せず）の作用下、および／または分離ユニット１３０内で発生した正圧の作用下で流れてもよい。また、崩壊ユニット１２０は、液体混合物の流動性を確保するために、当該液体混合物を所定の温度（例えば、液体が液相内に留まる温度）に保持する加熱器（図示せず）を含んでいてもよい。

【0033】

崩壊ユニット１２０は、適当なパイプ（標示せず）を介して分離ユニット１３０と連結している。一部の実施形態においては、分離ユニット１３０は、加熱器（図示せず）と連結している容器１３１と、蒸留塔１３３と、凝縮器１３４と、可撓性連結部１３５’を持つ再循環管１３５と、注入弁１３２とを含む。容器１３１は、Ｎｐ−２３７系化合物、Ｎｐ−２３８系化合物およびＰｕ−２３８系化合物を含む液体の流体を崩壊ユニット１２０から受け取るように構成されている。加熱器（図示せず）は、容器１３１と連結しており、受け取った液体をその沸点まで加熱することにより、当該液体中の揮発性成分を蒸気にさせるように構成されている。当該蒸気は、蒸留塔１３３内を上方に向かって移動することにより、蒸気内の高揮発性成分（例えば、ネプツニウム系化合物）を低揮発性成分（例えば、プルトニウム系化合物）から分離する。そして、当該高揮発性成分は、凝縮器１３４へと運ばれる。好ましい実施形態においては、蒸気は凝縮器１３４内でネプツニウム系化合物（例えば、^２３７ＮｐＦ_６および任意の残留している^２３８ＮｐＦ_６）を含む液体、さらには当該ネプツニウム系化合物で基本的に構成された液体に液化されるが、プルトニウム−２３８系化合物（例えば、^２３８ＰｕＦ_６または^２３８ＰｕＦ_４）は実質的に容器１３１内に残る。容器１３１内に残されたプルトニウム−２３８系化合物は、排出口１３６を用いて収集してもよい。排出口１３６は、後に使用できるようにプルトニウム−２３８系化合物を貯蔵するための収集容器（図示せず）と連結する好適に構成された弁を備えていてもよい。凝縮器１３４は、本書で説明した方法でさらなるＰｕ−２３８を調製するために使用される液化された液体を照射ユニット１１０へ再循環させるために、再循環管１３５および可撓性連結部１３５’を介して照射ユニット１１０と連結していてもよい。一部の実施形態においては、スロットル弁（１３２）または類似の部材によって液体の流れが制御されている中で、分離ユニット１３０内で蒸気が発生することにより、液体を所望の流速でシステム１００の残りの部分を通過させるのに十分な圧力が生じる。

【0034】

別の実施形態においては、蒸気にはＰｕ−２３８系化合物が含まれ、凝縮器１３４は、Ｐｕ−２３８系化合物を含む液体、さらには当該Ｐｕ−２３８系化合物で基本的に構成された液体に蒸気を液化させるように構成されていてもよい。このような実施形態においては、凝縮器１３４は、適当なパイプを介して、後にＰｕ−２３８系化合物を使用できるように貯蔵するための収集容器（図示せず）と連結していてもよい。そして、Ｎｐ−２３７系化合物およびＮＰ−２３８系化合物は、容器１３１内に残ることが好ましく、本書で説明した方法でさらなるＰｕ−２３８を調製するために使用されるために、排出口１３６および適当なパイプ（図示せず）を介して照射ユニット１１０へ再循環されてもよい。

【0035】

なお、システム１００は、最適な液体量に適応するサイズであってもよい。一実施形態においては、システム１００の構成部材は、およそ１ガロンから５０ガロンの間（例えば、およそ５ガロンから２５ガロンの間）、またはおよそ１０ガロンから２０ガロンの間（例えば、１２〜１５ガロン）の量を保持する。

【0036】

システム１００内の主要部材のより詳しい構成について、図２および図３Ａ〜３Ｄを参照して説明する。

【0037】

具体的には、図２は、一具体的な実施形態であるシステム１００の透視図を示す。システム１００は、照射ユニット１１０、崩壊ユニット１２０および分離ユニット１３０の種々の部材を連結するパイプ（標示せず）を有する。図３Ａは、図２において「３Ａ」で示される照射ユニット１１０の一部を詳細に示している。図２および図３Ａに示すように、照射ユニット１１０は、複数のパイプによって互いに平行に連結されている複数のパネル１１１（例えば、図示した実施形態では５つのパネル）を含んでいてもよい。具体的には、照射ユニット１１０は、分離ユニット１３０からの液体の一部を各パネル１１１へと振り分けて個別に送る第１マニホールド１１２を含んでいてもよい。パネル１１１は、略矩形であってもよいし、反応炉１０に対して略アーチ状に配置してもよい（図２では、反応炉１０および中性子１２を図示していない）。これにより、液体が中性子１２に晒される表面積を増やすことができ、液体中のＮｐ−２３７系化合物のＮｐ−２３８への変換を増すことができる。また、照射ユニット１１０は、各パネル１１１から液体（例えば、Ｎｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物との混合物を含む液体）を受け取ると共に、崩壊ユニット１２０への運搬のための共用パイプへと液体を送るための第２マニホールド１１３を含んでいてもよい。一部の実施形態において、Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体は、各パネルの上部および下部からパネル１１１へ導入され、各パネルの中央付近で収集される。各パネルの中央付近における中性子１２の流束が最も強いと予想されるため、このような構成によれば、生成されたＮｐ−２３８系化合物またはＰｕ−２３８系化合物がさらなる中性子束に晒されてしまう時間を低減することができる。

【0038】

なお、反応炉１０からの熱中性子１２を、パネル１１１内の液体へ照射するために、パネル１１１は任意の適当な形状を有していてもよく、任意の適当な数量設けられていてもよい。例えば、パネル１１１は、チューブ状、球状、またはキューブ状等の形状であってもよく、また、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、または１０よりも多い数のパネルが設けられていてもよい。

【0039】

図２に示すように、崩壊ユニット１２０は、第２保存タンク１２２と適当なパイプを介して直列に連結された第１保存タンク１２１を含み、当該第２保存タンク１２２は、適当なパイプを介して第３保存タンク１２３と直列に連結されている。図示している実施形態においては、保存タンク１２１，１２２，１２３は、先丸の略円柱体であり、相互に略垂直方向に向けられていてもよい。保存タンク１２１，１２２，１２３が相互に略垂直方向に向けられていることにより、Ｎｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物との混合物を含む液体、および当該液体中に溶解または懸濁している反応生成物（任意の固体状態の反応生成物を含む）が、重力により下方へ流れる。なお、任意の最適な数の保存タンクを用いることができ（単一のパイプを有する単一の保存タンクまたは他の容器を含む）、タンクは任意の最適な形状を有しており、適当な構成で方向づけられ得る。一部の実施形態において、保存タンク１２１，１２２，１２３は、その内部に液体がおよそ１０〜４０時間（例えば、およそ２０〜３０時間またはおよそ２２〜２５時間）滞留するような大きさに形成される。好ましくは、液体が分離ユニット１３０に到達する前に、Ｎｐ−２３８系化合物の大半（例えば、５０％を超える）がＰｕ−２３８系化合物に変換する。例えば、液体が分離ユニット１３０に到達する前に、６０％超、７０％超、８０％超、さらには９０％超のＮｐ−２３８系化合物がＰｕ−２３８系化合物に変換する。一実施形態において、保存タンク１２１，１２２，１２３は、液体が照射ユニット１１０の外部に、合計でＮｐ−２３８の半減期の少なくとも１．５倍の時間、滞在するような大きさに形成される。

【0040】

図３Ｂは、図２中の「３Ｂ」で示された分離ユニット１３０の一部をより詳細に示している。分離ユニット１３０は、注入口１３７に連結している容器１３１を含むことが分かる。容器１３１は、注入口１３７および注入弁１３２を介して、崩壊ユニット１２０の第３保存タンク１２３から、Ｎｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物とＰｕ−２３８系化合物との混合物を含む液体を受け取るように構成されている。この液体は、連続的な流体として供給されてもよいし、あるいはバラバラの不連続的な一塊として供給されてもよい。

【0041】

好ましい実施形態において、容器１３１は、液体が加熱器（図３Ｂには図示せず）により沸点まで加熱されたとき、当該液体中の高揮発性成分が蒸留によって当該液体中の低揮発性成分から優先的に分離されるように、蒸留塔１３３と連結している。例えば、蒸留塔１３３は、液体中の低揮発性成分（例えば、Ｐｕ−２３８系化合物）から、当該液体中の高揮発性成分（例えば、Ｎｐ−２３７系化合物およびＮｐ−２３８系化合物）を分離することを促進する多孔質の蒸留板１３８を複数含んでいてもよい。具体的には、当業者が熟知しているように、低揮発性成分が高揮発性成分に対して優先的に液化するような表面を蒸留板１３８に設けることにより、液体混合物中の低揮発性成分から当該液体混合物中の高揮発性成分を分離することを促進することができる。このようにして、蒸気相の高揮発性成分によって優先的に凝縮することができる。なお、蒸留板１３８の設置数が多いほど、液体混合物中から高揮発性成分を優先的に高純度で蒸留することができることは、当業者であれば分かる。一部の実施形態において、蒸留塔は、１０個以上、５０個以上、１００個以上、５００個以上、さらには１０００個以上の蒸留板１３８を含んでいる。本明細書の教示内容に基づけば、当業者は、Ｎｐ−２３７系化合物およびＮｐ−２３８系化合物からＰｕ−２３８系化合物を分離するために最適な数の蒸留板１３８を適宜選択し得る。また、必要な板の数量は、選択する板の種類（例えば、バブルキャップトレイ、弁トレイ、または篩トレイ）に応じて異なり、また、適当な長さの任意または構造化されたパッキングが板の代用になることは当業者であれば分かる。一実施形態において、蒸留塔１３３は、充填カラムとして構成されていてもよい。

【0042】

一部の実施形態では、蒸気は、Ｎｐ−２３７系化合物およびＮｐ−２３８系化合物において、容器１３１内の残留液体に対して優先的に凝縮される一方、別の実施形態では、蒸気が、Ｐｕ−２３８系化合物において、容器１３１内の残留液体に対して優先的に凝縮されることにより、Ｐｕ−２３８系化合物からネプツニウム系化合物を分離している。蒸留塔１３３の頂上に到達した低揮発性成分は、蒸留塔１３３よりも相対的に冷却された還流ヘッド１３９において液化することが好ましく、このような化合物は、さらなる分離のために容器１３１へ還流することが好ましい。Ｐｕ−２３８系化合物からＮｐ−２３７系化合物およびＮｐ−２３８系化合物を分離することを促進するための他の任意の構造または方法を用いてもよい。容器１３１は、低揮発性成分（例えば、Ｐｕ−２３８系化合物）を通して除去可能な第１排出口１３６と、高揮発性成分（例えば、Ｎｐ−２３７系化合物およびＮｐ−２３８系化合物）を通して除去可能な第２排出口１３６’とを含む。使用中の特定の化合物の性質に応じて、一部の環境下では分離ユニット１３０に導入された液体の高揮発性成分がＰｕ−２３８系化合物となり、低揮発性成分がネプツニウム系化合物となり得る。

【0043】

容器分離ユニット１３０に注入される液体は、分離ユニット１３０内の任意の箇所（特に、各蒸留板１３８）に存在するネプツニウム系化合物とＰｕ−２３８系化合物との相対な組成比が略均等となるように、略連続的な流れを有していることが好ましい。液体中の高揮発性成分（例えば、ネプツニウム系化合物）を含む蒸気は、凝縮器１３４と連結している第２排出口１３６’を介して、略連続的に除去され得る。なお、凝縮器１３４については、以下で図３Ｃを参照してより詳細に説明する。ただし、容器１３１内に残った液体は、必ずしも排出口１３６を介して連続的に除去しなくてもよい。その代わりに、当該液体は、容器１３１内において長期間（例えば、数時間、数週間、数日間、数ヵ月間、または数年間）にわたって蓄積され、その後、単一のバッチとして除去されてもよい。一例示的な実施形態においては、当該液体は、一年間の四半期ごと（例えば、３ヵ月ごと）に１回除去される。なお、このような蓄積により、ネプツニウム系化合物とＰｕ−２３８系化合物との相対的な組成比が徐々に変化するかもしれないが、分離ユニット１３０内の任意の箇所に存在するこれら化合物の相対的な組成比は、いつ何時の時点でも略均等となっている。

【0044】

図３Ｃは、凝縮器１３４を含む分離ユニット１３０の一部分を示しており、図２中の「３Ｃ」で示された分離ユニットの一部分を示している。凝縮器１３４は、蒸気の沸点よりも低い温度（例えば、ネプツニウム系化合物およびＰｕ−２３８系化合物の沸点よりも低い温度）を有する流体が通過する冷却ユニット（図示せず）を含む。蒸気は、冷却ユニットの表面において液化し、ネプツニウム系化合物またはＰｕ−２３８系化合物を含む液体に再び変化する。この液体は、保持タンク１３４’および導管１３５を介して照射ユニット１１０へ再循環され得る。

【0045】

好ましくは、照射ユニット１１０と、崩壊ユニット１２０と、分離ユニット１３０とを相互連結するパイプ（導管とも呼ぶ）は、各ユニット内の液体の流動性を維持するために、当該液体を適切な温度に保持するように構成されている。図３Ｄは、システム１００における１つ以上の部材を相互連結する模範的なパイプ１５０の選ばれた断面における透視図を示す。パイプ１５０は、液体を受け取るように構成された中央通路１５１、および中央通路１５１の周囲に位置し、例えば中央通路に連結された真空空間（図示せず）の作用により、中央通路の周囲を部分的な真空状態に維持するように構成されている外周通路１５２を含むことが分かる。パイプ１５０の外表面には、当該パイプ内を流れる液体を液状に維持するために、ストリップヒータ等の加熱器（図示せず）を設置してもよい。また、パイプ１５０、照射ユニット１１０、崩壊ユニット１２０および分離ユニット１３０は、これらユニット内の液体または蒸気（予知可能なあらゆる副産物を含む）との化学反応を十分に阻害することができるように選択された材料で構成されていることが好ましいことを理解されたい。なお、このような材料は当業者が熟知している。

【0046】

図４は、Ｐｕ−２３８の調製方法におけるステップを示しており、例えば図１〜図３Ｄを参照して説明したシステム１００を用いた調製方法における工程を示している。なお、図１〜図３Ｄに示す構成以外の構成を有するシステムを用いて本発明の方法を実現してもよいことを理解されたい。

【0047】

方法４００は、Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体を提供する工程（ステップ４１０）から始まる。一部の実施形態において、液体は、基本的にはＮｐ−２３７系化合物から構成されるが、以下に説明するように、当該液体が、方法４００を用いて既に処理された液体を再循環して得たものである場合には、少量のＮｐ−２３８またはＰｕ−２３８が存在し得る。Ｎｐ−２３７系化合物は、他の化学的変化または物理的変化を実質的に生じさせることなく、熱中性子の照射により当該Ｎｐ−２３７系化合物中のＮｐ−２３７原子をＮｐ−２３８原子に変換できるように選択されることが好ましい。一例示的な実施形態において、Ｎｐ−２３７系化合物は、本分野において調製法がよく知られている^２３７ＮｐＦ_６（ネプツニウム−２３７ヘキサフルオライド）である。^２３７ＮｐＦ_６の調製方法の一例の詳細については、Ｓｅａｂｏｒｇらによる米国特許第２９８２６０４号（発明の名称「ネプツニウムヘキサフルオライドの調製」）を参照されたい。この米国特許出願の内容全体は、参照によって本願に組み込まれる。Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体は、システム１００における任意の適当な部分に供給され得る。例えば、Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体は、凝縮器１３４内に供給され、当該凝縮器１３４から照射ユニット１１０へ循環され得る。Ｎｐ−２３７系化合物を液状に維持するために、当該Ｎｐ−２３７系化合物が昇温温度下および／または圧力下に存在している必要がある実施形態においては、液体がシステム１００を容易に流れるようにするために、システム１００および当該液体の両方を予め加圧および加熱しておいてもよい。

【0048】

方法４００は、原子炉から放射した熱中性子を、Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体に照射することにより、Ｎｐ−２３７系化合物を部分的にＮｐ−２３８系化合物に変換させる工程（ステップ４２０）をさらに含む。例えば、液体は、図１、図２および図３Ａを参照して説明した照射ユニット１１０内を流れ得る。この際、液体は、当該液体中のＮｐ−２３７原子からＮｐ−２３８原子への変換を向上させながらも、生成されたＮｐ−２３８原子が照射ユニット１１０内でＰｕ−２３８原子へ崩壊する可能性、または当該Ｐｕ−２３８原子が熱中性子と反応して高位のプルトニウム同位体を形成する可能性を低減させるように選択された流速で流れる。Ｎｐ−２３７系化合物が^２３７ＮｐＦ_６である実施形態においては、Ｎｐ−２３８系化合物は、^２３７ＮｐＦ_６と同様の物理的特性および化学的特性を有する^２３８ＮｐＦ_６であることが好ましい。

【0049】

また、方法４００は、ステップ４２０から得られる、Ｎｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物との混合物を含む液体を十分な時間、保持することにより、少なくとも一部のＮｐ−２３８系化合物をＰｕ−２３８系化合物に変換させる工程（ステップ４３０）も含む。例えば、液体は、当該液体中の少なくとも一部のＮｐ−２３８原子がＰｕ−２３８原子へ自然崩壊するように選択された流速で崩壊ユニット１２０内を輸送され得る。Ｎｐ−２３７系化合物が^２３７ＮｐＦ_６であり、且つＮｐ−２３８系化合物が^２３８ＮｐＦ_６である実施形態においては、Ｐｕ−２３８系液体は^２３８ＰｕＦ_６である。

【0050】

また、方法４００は、ステップ４３０から得られる、Ｎｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物とＰｕ−２３８系化合物との混合物を含む液体を、当該混合物の沸点まで加熱することにより、当該液体中の高揮発性成分が優先的に蒸発した後、当該化合物を蒸留する工程（ステップ４４０）をさらに含む。例えば、分離ユニット１３０の容器１３１内の圧力下における液体の沸点に基づいて選択された温度に加熱された容器１３１内に液体を導入し得る。例えば、図５は、種々の温度下および圧力下におけるＮｐＦ_６およびＰｕＦ_６の相図を示している。なお、これら化合物の異なる放射性同位体は、互いに略同等の温度依存相および圧力依存相を有することを理解されたい。例えば、Ｎｐ−２３７ヘキサフルオライドおよびＮｐ−２３８ヘキサフルオライドはいずれも、互いに略同等の相性を呈し得るが、その相性はＰｕ−２３８ヘキサフルオライドの相性とは異なる。

【0051】

図５から分かるように、ＮｐＦ_６は、約１５ポンド毎平方インチ絶対圧力（ｐｓｉａ）および約５５℃未満の温度で液体となり、ＰｕＦ_６は、約１０ｐｓｉａを超える圧力および約５２℃未満の温度で液体となる。ＮｐＦ_６の相線５１０の上方に位置する圧力および温度ではＮｐＦ_６が液体になるが、相線５１０の下方に位置する圧力および温度ではＮｐＦ_６は蒸気になる。同様に、ＰｕＦ_６の相線５２０の上方に位置する圧力および温度ではＰｕＦ_６は液体になるが、相線５２０の下方に位置する圧力および温度ではＰｕＦ_６は蒸気になる。したがって、相線５１０および相線５２０両方の上方に位置する温度および圧力では、ＮｐＦ_６およびＰｕＦ_６の両方が液体になり、相線５１０および相線５２０両方の下方に位置する温度および圧力では、ＮｐＦ_６およびＰｕＦ_６の両方が蒸気になる。また、線５１０と線５２０との間の領域５３０内の温度および圧力では、ＮｐＦ_６は蒸気となるが、ＰｕＦ_６は液体となる。同様に、図５では、ＮｐＦ_６が固体になり、ＰｕＦ_６が液体または蒸気になるような別の温度と圧力との組み合わせが特定されている。

【0052】

以上でさらに述べたように、ＮｐＦ_６およびＰｕＦ_６の同位体類似物は、システム１００の分離ユニット１３０以外の種々の部材内を流れる間、液状に維持されることが好ましい。したがって、適当な加熱器を用いて照射ユニット１１０、崩壊ユニット１２０およびそれらに連結している任意のパイプを所望の温度にまで加熱し、液体に対して所望の圧力の気体（例えば、フッ素ガス）を供給する等して、照射ユニット１１０および崩壊ユニット１２０は、図５に示す相線５１０および相線５２０両方の上方に位置する温度と圧力との任意の組み合わせに適宜維持され得る。分離ユニット１３０は、その内部の液体を、１種類のみの液体が優先的に蒸発するような温度にまで加熱することによって動作することが好ましいため、一部の実施形態においては、分離ユニット１３０の容器１３１は、図５に示す領域５３０内の温度と圧力との任意の組み合わせのうち、ＮｐＦ_６が蒸気となり、ＰｕＦ_６が液体となる組み合わせに適宜維持され得る。

【0053】

ただし、システム１００の種々の部材にわたって略一定の圧力を印加すると共に、照射ユニット１１０および崩壊ユニット１２０内の温度に対する分離ユニット１３０内の温度のみを相対的に変更することが好ましい。図５に示す領域５４０は、照射ユニット１１０および崩壊ユニット１２０が維持され得る温度および圧力の例示的な範囲（例えば、約２８〜３２ｐｓｉａの範囲および約６３〜７３℃の範囲）を示す。領域５５０は、分離ユニット１３０の容器１３１内の圧力が照射ユニット１１０および崩壊ユニット１２０内の圧力と略同等である場合、当該容器１３１が適切に維持され得る温度の例示的な範囲（例えば、約２８〜３２ｐｓｉａの範囲および約８２〜９０℃の範囲）を示す。このような温度および圧力の範囲では、容器１３１内の^２３７ＮｐＦ_６および^２３８ＮｐＦ_６が^２３８ＰｕＦ_６に対して優先的に蒸発し得ることにより、ネプツニウム系化合物とプルトニウム−２３８系化合物とを互いに分離しやすくなる。なお、温度と圧力との別の組み合わせを適宜用いることができ、また、他の化合物が、本書で述べた原理に適宜適合し得る異なる相図を有し得ることを理解されたい。例えば、容器１３１が、特定のプルトニウム系化合物をネプツニウム系化合物に対して優先的に蒸発するような圧力および温度に維持されている場合には、当該プルトニウム化合物は、化合物のネプツニウム系類似物よりも低い沸点を有していてもよい。

【0054】

図４に戻るが、方法４００は、ステップ４４０で形成された蒸気を液化させることにより、相応の液体を形成する工程（ステップ４５０）をさらに含む。例えば、液化ユニット１３４は、蒸気を液体の沸点よりも低い温度にまで冷却することにより、当該蒸気を液相に戻してもよい。液化した液体にＮｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物との混合物が含まれる実施形態においては、当該液体混合物を任意的に照射ユニット１１０に再循環させ、さらに熱中性子１２を照射してもよい（ステップ４５０）。あるいは、ステップ４５０において液化した液体を後に使用するために収集しておいてもよい。方法４００は、ステップ４４０で得られた液体（例えば、優先的に蒸発および蒸留されなかった各化合物）を収集する工程（ステップ４６０）も含む。例えば、図３Ｂに示す排出口１３６を用いて、容器１３１から液体を連続的または定期的に収集してもよい。また、Ｐｕ−２３８系液体がステップ４５０またはステップ４６０において得られたか否かに関係なく、エネルギー転換に最適な形態のＰｕ−２３８（例えば、酸化プルトニウム−２３８（^２３８ＰｕＯ_２））を得るために、本分野における既知の処理技術を用いて、液体をさらに処理してもよい。

【0055】

なお、図１〜図３Ｄに示すシステム１００は、Ｎｐ−２３７系化合物をＮｐ−２３８系化合物に変換させるのに最適なエネルギーを有する熱中性子を放射する任意の原子炉１０との共利用に適合し得ることを理解されたい。特に、システム１００では、反応炉１０への原料挿入または反応炉１０からの原料の取り出しは求められておらず、代わりに反応炉１０から熱中性子を受け取るために、Ｎｐ−２３７系化合物を含む液体を反応炉１０の十分近くに配置する必要がある。実際に、反応炉１０と照射ユニット１１０との間にいくらかの距離（および中性子減速材）を設けることにより、液体中のＮｐ−２３７系化合物に高速中性子が照射されるリスクを低減することができる。これにより、Ｎｐ−２３６および他の不要な生成物が形成されるリスクを低減することができる。また、Ｎｐ−２３７のＮｐ−２３８への変換率の向上および／または高位プルトニウム同位体の形成リスクの低減のために、特定の中性子束と、Ｐｕ−２３８の所望の収率および純度とに応じて、液体の流速を適宜変更してもよい。一方、原子炉自体からの固体材料の挿入および取り出しに依存する既知のシステムでは、材料が高速中性子に晒されること、および熱中性子に過度に晒されることが増え、システムから回収されたＰｕ−２３８の同位体純度が大幅に低下し得る。

【0056】

具体的には、図６は、Ｎｐ−２３７が関与し得る種々の既知の反応（（Ａ）〜（Ｊ）と標示）を示している。例えば、反応（Ａ）において、比較的小さな中性子捕獲断面積（σ＝１５０）を有するＮｐ−２３７は、熱中性子（ｎ，γ）と反応してＮｐ−２３８を形成し得る。反応（Ｂ）において、Ｎｐ−２３８は、中性子（ｎ，ｆ）と反応して核分裂生成物を形成し得る。あるいは、反応（Ｃ）において、Ｎｐ−２３８は、ベータ粒子（β）を放射することで２．１日の半減期で自然崩壊し、Ｐｕ−２３８を形成し得る。反応（Ｄ）において、Ｐｕ−２３８は、中性子（ｎ，γ）と反応してＰｕ−２３９を形成し得る。あるいは、反応（Ｅ）において、Ｐｕ−２３８は、アルファ粒子（α）を放射することで約８９年の半減期で自然崩壊し、Ｕ−２３４を形成し得る。なお、反応（Ａ）によって形成されたＮｐ−２３８が比較的大きな中性子捕獲断面積（σ＝２０７０）を有しているため、連続的な照射により反応（Ｂ）において核分裂生成物が形成されるリスクが増す。このような核分裂生成物により、形成されたＰｕ−２３８の全体的な純度を低下しない可能性もあるが、Ｐｕ−２３８の予想収率が依然として低下する可能性がある。また、反応（Ｃ）によって形成されたＰｕ−２３８が比較的大きな中性子捕獲断面積（σ＝４００）を有しているため、連続的な照射によりＰｕ−２３９が形成されるリスクが増加し、Ｐｕ−２３８の同位体純度が低下する。

【0057】

あるいは、反応（Ｆ）において、Ｎｐ−２３７は、高速中性子（ｎ，２ｎ）と反応してＮｐ−２３６を形成し得る。反応（Ｇ）において、Ｎｐ−２３６は、５０％の電子捕獲によりＵ−２３６へ崩壊し得る。あるいは、反応（Ｈ）において、Ｎｐ−２３６は、ベータ粒子（β）を放射することで２２．５時間の半減期で自然崩壊し、Ｐｕ−２３６を形成し得る。反応（Ｉ）において、Ｐｕ−２３６は、別の崩壊生成物へ２．８７年の半減期で自然崩壊し得る。また、さらに別の反応（Ｊ）において、Ｎｐ−２３６は、中性子（ｎ，ｆ）と反応して別の核分裂生成物を形成し得る。なお、反応（Ｇ）において形成されたＵ−２３６は化学的に除去することが可能であるが、形成されたいかなるＰｕ−２３６も容易にＰｕ−２３８から除去することができないため、Ｐｕ−２３８の同位体純度を低下させることになる。また、Ｐｕ−２３６の崩壊生成物は有害な可能性があるため、最終組成物ではＰｕ−２３６は極微量だけ含有が許される。例えば、ＮＡＳＡでは、いかなるＲＴＧ用の材料でも、１ｇのＰｕ−２３８当たり２μｇだけＰｕ−２３６の含有が許容されている。

【0058】

Ｊｏｎｅｓに開示され、本分野において知られている、固体状態のＮｐ−２３７に基づく既知の方法では、反応（Ａ）〜（Ｊ）のうち、全部ではないが一部の反応を起こし、生成され得るＰｕ−２３８の純度を付随的に低下させる。これと比べて、本発明のシステムおよび方法は、Ｎｐ−２３７またはその生成物の高速中性子とのいかなる反応も十分に抑制するため、副反応（Ｆ）〜（Ｊ）を基本的に阻止している。また、本発明のシステムおよび方法は、Ｐｕ−２３８の熱中性子とのさらなる反応を抑制しているため、副反応（Ｂ）および（Ｄ）を基本的に阻止している。したがって、本発明のシステムおよび方法では、図６に示した１本の反応連鎖に実質的に従ってＮｐ−２３７を反応させる。反応連鎖は、主に照射ユニット１１０において発生し、Ｎｐ−２３８を形成する反応（Ａ）と、主に崩壊ユニット１２０において発生し、Ｐｕ−２３８を形成する反応（Ｃ）と、Ｐｕ−２３８がエネルギーを生成するために用いられたときに発生し、Ｕ−２３４を形成する反応（Ｅ）とから構成される。

【0059】

ただし、本発明の特定の実施形態においては、さらなる中性子照射のためにＮｐ−２３７系化合物とＮｐ−２３８系化合物との混合物を含む液体を照射ユニット１１０へ再循環させ得るため、再循環されたＮｐ−２３８が反応（Ｂ）によって核分裂生成物またはＰｕ−２３９へ崩壊するＮｐ−２３９を形成するリスクが高くなる。表１には、照射ユニット１１０から出発し、ユニットを２４時間の行程で通過するＮｐ−２３８の予想生成物が列挙されている。表１から、照射ユニット１１０内で生成されたＮｐ−２３８が照射ユニット１１０から排出されるとき、約８５％のＮｐ−２３８がそのまま変化せず、約１５％のＮｐ−２３８がＰｕ−２３８を形成し、０．５％未満のＮｐ−２３８が核分裂生成を形成し、僅か約０．０２％のＮｐ−２３８がＰｕ−２３９を形成することが予想されるのが分かる。なお、照射ユニット１１０内で生成されたＮｐ−２３８は、少量の中性子照射を受けることが予想される。システムの残りの部材（ユニット１２０，１３０）内を流れる間も崩壊が継続し、ネプツニウム同位体がプルトニウム同位体に崩壊する。表１では、最初に変換された材料がユニット１１０へ戻るときの新たな相対濃度（ただし、「＊」で注釈するプルトニウム同位体はユニット１３０に留まり、ユニット１１０に戻っていない）を示す。

【0060】

【表1】

【0061】

ユニット内を所定の通過時間で通過したときの、凝縮器１３４から照射ユニット１１０に戻った残留Ｎｐ−２３８の予想生成物に基づき、この循環を複数回繰返したときの予想生成物を特定することができる。表２には、この循環を複数回繰返し、照射ユニット１１０を２４時間で通過したときの予想生成物と、システム１００の残りの部材を８１．４時間（Ｎｐ−２３８の半減期の１．６倍に相当する）で通過したときの予想生成物が列挙されている。この場合も、プルトニウム同位体は、ユニット１３０内に留まるが、相対濃度を示すために表中に記載されている。表中の列「通過」は、最初のネプツニウム／崩壊生成物がシステムを通過する回数を表す。表中の行は、最初に変換された材料が、ユニット１１０から出発するときと、統合ユニット１２０／１３０から出発するとき（すなわち、当該材料が再びユニット１１０に入るとき）との２つの時点におけるシステム内の当該材料の相対濃度を表す。表は、ユニット１３０内で変換した材料のほとんどが高純度のＰｕ−２３８であることを示している。

【0062】

【表2】

【0063】

２つ目の実施例において、システム内の流速は２倍になっている。表３には、照射ユニット１１０から出発し、ユニットを１２時間の行程で通過するＮｐ−２３８の予想生成物が列挙されている。表３から、照射ユニット１１０内で生成されたＮｐ−２３８が照射ユニット１１０から排出されるとき、約９２％のＮｐ−２３８がそのまま変化せず、約７．７％のＮｐ−２３８がＰｕ−２３８を形成し、０．３％未満のＮｐ−２３８が核分裂生成物を形成し、僅か約０．０１％のＮｐ−２３８がＰｕ−２３９を形成することが予想されるのが分かる。システムの残りの部材（ユニット１２０，１３０）内を流れる間も崩壊が継続し、ネプツニウム同位体がプルトニウム同位体に崩壊する。表３では、最初に変換された材料がユニット１１０へ戻るときの新たな相対濃度（ただし、「＊」で注釈するプルトニウム同位体はユニット１３０に留まり、ユニット１１０に戻っていない）を示す。

【0064】

【表3】

【0065】

材料がシステムを通過する複数の循環を終えると、ネプツニウム同位体は、前述のようにプルトニウムに崩壊する。ただし、高い流速に起因して、製造された生成物の相対分布は僅かに改善した（Ｐｕ−２３９および核分裂生成物が少量であった）。たとえ５回循環した後でも、高い流速により総経過時間が短いため、まだ約３％のＮｐ−２３８が崩壊しなければならない。

【0066】

【表4】

【0067】

３つ目の実施例において、システム内の流速は半分になっている。表５には、照射ユニット１１０から出発し、ユニットを４８時間の行程で通過するＮｐ−２３８の予想生成物が列挙されている。表５から、照射ユニット１１０内で生成されたＮｐ−２３８が照射ユニット１１０から排出されるとき、約７３％のＮｐ−２３８がそのまま変化せず、約２６％のＮｐ−２３８がＰｕ−２３８を形成し、０．８％未満のＮｐ−２３８が核分裂生成物を形成し、僅か約０．１％のＮｐ−２３８がＰｕ−２３９を形成することが予想されるのが分かる。システムにおける残りの部材（ユニット１２０，１３０）内を半分の流速で流れる間も崩壊が継続し、ネプツニウム同位体がプルトニウム同位体に崩壊する。表５では、最初に変換された材料がユニット１１０へ戻るときの新たな相対濃度（ただし、「＊」で注釈するプルトニウム同位体はユニット１３０に留まり、ユニット１１０に戻っていない）を示す。

【0068】

【表5】

【0069】

材料がシステムを通過する複数の循環を終えると、ネプツニウム同位体は、前述のようにプルトニウムに崩壊する。ただし、低い流速に起因して、製造された生成物の相対分布は、表６に示すように、僅かに悪化した（Ｐｕ−２３９および核分裂生成物は多量であった）。

【0070】

【表6】

【0071】

３つの流速の例示から、同じ総時間を経た後の相対濃度の比較により、異なる流動条件下におけるシステム性能の比較が得られる。２５．８日（通常の流速で６回の通過を終えるまでの時間）をかけた場合の流速が生成物の相対量に及ぼす影響を表７に示す。流速が比較的高いと、Ｐｕ−２３８純度が僅かに改善し、核分裂生成を低減させたが、３つの流速すべてにおいて、固体標的システムに対する改善が同様に現われた。

【0072】

【表7】

【0073】

なお、表１〜表７を参照して説明された流速および化合物は単に例示的なものであり、本発明を限定するものではないことを理解されたい。

【0074】

本発明のシステムおよび方法では、Ｎｐ−２３７は、図６に示す反応（Ｆ）に相対する反応（Ａ）のみに沿って反応していき、また、得られたＮｐ−２３８は、反応（Ｂ）に相対する反応（Ｃ）のみに沿って反応していくと考えられ、また、得られたＰｕ−２３８は、反応（Ｄ）に相対する反応（Ｅ）のみに沿って反応していくと考えられる。そのため、反応（Ａ）および（Ｃ）によって形成されたＰｕ−２３８は、約９９％またはそれ以上の同位体純度を有すると考えられる。これと比べて、固体状態のＮｐ−２３７に基づく既知の方法では、形成されたあらゆるＮｐ−２３８のうちの僅か約６４％が反応（Ｃ）に沿って反応してＰｕ−２３８を形成して残す一方、余分の熱中性子の存在により、約２３％が反応（Ｂ）に沿って反応し、約１３％が反応（Ｄ）に沿って反応していくと考えられる。そのため、このような既知の方法では、約８３％の同位体純度を有するＰｕ−２３８が得られると考えられる。また、高速中性子の存在は、反応（Ｆ）〜（Ｊ）を引き起こし得、それによりさらなる不要な生成物を生成し、Ｐｕ−２３８の収率および純度を低下させることになる。

【0075】

したがって、既知の方法（特に、固体状態のＮｐ−２３７に基づく方法）で得られるＰｕ−２３８と比較して、本発明の実施形態によれば、特に高い同位体純度を有するＰｕ−２３８を提供できることが予想される。また、本発明のシステムおよび方法は、ステップが比較的少数であり、当該ステップは比較的簡単な機械的および化学的なステップであり、中性子源として用いられる原子炉の変形（あるいは原子炉への内部通路の変形さえ）も要求されない。実際、いかなる中性子源であっても、最適なエネルギーを有する中性子を生成するものであれば、適宜用いることができる。

【0076】

以上では、本発明の種々の例示的な実施形態を説明したが、当該実施形態において、本発明から脱逸せずに種々の変更および変形を施すことができるということは、当業者にとって明白である。例えば、以上で説明した実施形態では、ネプツニウムおよびプルトニウムのヘキサフルオライド化合物の使用に主に着目しているが、ネプツニウムおよびプルトニウムの別の化合物も適宜使用できることを理解されたい。好ましくは、このような化合物のネプツニウム類似物およびプルトニウム類似物は、両方とも実用的な温度および圧力において液体となり、また、一方が他方に対して優先的に蒸発して蒸留されるように、互いに異なる沸点を有する。別の例では、以上で説明した実施形態では、ネプツニウム化合物とプルトニウム化合物とを分離する蒸留の利用に主に着目しているが、本分野で知られている化学的分離を含め、別の分離システム／方法も適宜使用できることを理解されたい。なお、添付の請求項は、本発明の精神および範囲内の全ての変更および変形を包含することを意図している。

【図面の簡単な説明】

【0077】

【図1】本発明の一部の実施形態に係る、現存の原子炉と共働してプルトニウム−２３８を調製するシステムのハイレベル概略図である。

【図2】図１のシステムの透視図である。

【図3A】図１および図２のシステムの部材のさらなる詳細の透視図である。

【図3B】図１および図２のシステムの部材のさらなる詳細の透視図である。

【図3C】図１および図２のシステムの部材のさらなる詳細の透視図である。

【図3D】図１および図２のシステムの部材のさらなる詳細の透視図である。

【図4】本発明の一部の実施形態に係る、プルトニウム−２３８を調製するための方法を示す図である。

【図5】ネプツニウムヘキサフルオライドおよびプルトニウムヘキサフルオライドの相図である。

【図6】本発明または既知の方法を用いてＰｕ−２３８を調製する際に形成され得る反応生成物を示す図である。

【図1】

【図2】

【図3A】

【図3B】

【図3C】

【図3D】

【図4】

【図5】

【図6】