特許 6019895 プロピレン系樹脂組成物及びその成形体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6019895

(24)【登録日】2016年10月14日

(45)【発行日】2016年11月2日

(54)【発明の名称】プロピレン系樹脂組成物及びその成形体

(51)【国際特許分類】

   C08L 23/10 20060101AFI20161020BHJP

   C08L 53/00 20060101ALI20161020BHJP

   C08L 21/00 20060101ALI20161020BHJP

   C08K 7/06 20060101ALI20161020BHJP

   C08J 3/20 20060101ALI20161020BHJP

【ＦＩ】

   C08L23/10

   C08L53/00

   C08L21/00

   C08K7/06

   C08J3/20 ZCES

【請求項の数】5

【全頁数】20

(21)【出願番号】特願2012-169539(P2012-169539)

(22)【出願日】2012年7月31日

(65)【公開番号】特開2014-28884(P2014-28884A)

(43)【公開日】2014年2月13日

【審査請求日】2015年6月16日

(73)【特許権者】

【識別番号】596133485

【氏名又は名称】日本ポリプロ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100114188

【弁理士】

【氏名又は名称】小野 誠

(74)【代理人】

【識別番号】100119253

【弁理士】

【氏名又は名称】金山 賢教

(74)【代理人】

【識別番号】100124855

【弁理士】

【氏名又は名称】坪倉 道明

(74)【代理人】

【識別番号】100129713

【弁理士】

【氏名又は名称】重森 一輝

(74)【代理人】

【識別番号】100137213

【弁理士】

【氏名又は名称】安藤 健司

(74)【代理人】

【識別番号】100143823

【弁理士】

【氏名又は名称】市川 英彦

(74)【代理人】

【識別番号】100151448

【弁理士】

【氏名又は名称】青木 孝博

(74)【代理人】

【識別番号】100183519

【弁理士】

【氏名又は名称】櫻田 芳恵

(74)【代理人】

【識別番号】100196483

【弁理士】

【氏名又は名称】川嵜 洋祐

(74)【代理人】

【識別番号】100185959

【弁理士】

【氏名又は名称】今藤 敏和

(74)【代理人】

【識別番号】100146318

【弁理士】

【氏名又は名称】岩瀬 吉和

(74)【代理人】

【識別番号】100127812

【弁理士】

【氏名又は名称】城山 康文

(72)【発明者】

【氏名】尾畑 晃

(72)【発明者】

【氏名】長田 全弘

(72)【発明者】

【氏名】新美 隆司

(72)【発明者】

【氏名】増田 憲二

【審査官】 藤本 保

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００５−２３２４１３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−０８９７０６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−１７９７８５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｌ２３／００−２３／３６

Ｃ０８Ｌ５３／００

Ｃ０８Ｋ３／００−１３／０８

Ｃ０８Ｊ３／２０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

下記の特性（Ａ−１）〜（Ａ−４）を満足する成分（Ａ）と、下記の特性（Ｂ−１）を満足する成分（Ｂ）とを含有し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との重量比［成分（Ａ）／成分（Ｂ）］が１５／８５〜７５／２５の範囲にあることを特徴とするプロピレン系樹脂組成物。
特性（Ａ−１）：成分（Ａ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレン・エチレンランダム共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）とを含有し、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）との重量比［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）／炭素繊維（Ｙ）］が９５／５〜５０／５０の範囲である。
特性（Ａ−２）：成分（Ａ）は、炭素繊維（Ｙ）が互いに平行な状態で配列したペレットに由来し、該ペレット中における炭素繊維（Ｙ）の長さが該ペレットの長辺の長さと実質的に同じであり、炭素繊維（Ｙ）の長さが２〜２０ｍｍである。
特性（Ａ−３）：プロピレン系樹脂成分（Ｘ）全体のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０〜２００ｇ／１０分である。
特性（Ａ−４）：成分（Ａ）は、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）１００重量部に対して、さらに、酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種の変性ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）０．２〜１２重量部を含有する。
特性（Ｂ−１）：成分（Ｂ）は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）５０〜２００重量部を含有する。

【請求項2】

成分（Ｂ）は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、さらに、無機フィラー（Ｅ）５〜１００重量部を含有することを特徴とする請求項１に記載のプロピレン系樹脂組成物。

【請求項3】

プロピレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）のペレット、並びに成分（Ｂ）として用いるプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）のペレット及びエラストマー（Ｄ）のペレットのドライブレンドであることを特徴とする請求項１に記載のプロピレン系樹脂組成物。

【請求項4】

プロピレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）のペレットと成分（Ｂ）のペレットとのドライブレンドであることを特徴とする請求項１又は２に記載のプロピレン系樹脂組成物。

【請求項5】

請求項１〜４のいずれか１項に記載のプロピレン系樹脂組成物を成形してなる成形体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、プロピレン系樹脂組成物及びその成形体に関し、さらに詳しくは、プロピレン系樹脂に、炭素繊維とエラストマーを組み合わせて含有させ、剛性およびソリ防止性に優れたプロピレン系樹脂組成物及びその成形体に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、プロピレン系樹脂組成物は、良好な物性および成形性を有し、また、環境にやさしい材料として、急速にその使用範囲が拡大している。特に、自動車部品や家電機器部品などでは、軽量で剛性に優れたポリプロピレン系樹脂製品が提供されている。
一方、種々の用途において炭素繊維と樹脂とを組み合わせて使用するための検討が行われており、例えば、自動車分野においては、炭素繊維を熱可塑性樹脂と組合せることにより、従来であれば、代替が難しい水平および垂直部材外板材の置き換えが実現する可能性が見い出されつつある。また、昨今では、電気自動車やハイブリッド自動車の発達に伴い、より一層の電気効率や燃費の向上を目的として、金属部品を樹脂へ代替化することによる自動車軽量化検討が盛んに行なわれており、一部では、既に市販の自動車に軽量化部材として採用されているものも登場している。このように、熱可塑性樹脂の機械強度、特に剛性を著しく強化するには、炭素繊維を配合することは非常に効果的であるが、その一方で、製品品質としては、炭素繊維由来による、成形体のヒケやソリ（反り）といった不具合を解消することが炭素繊維強化した材料においては、常に課題となっている。

【0003】

例えば、特許文献１では、ガラス繊維や炭素繊維（以下ＣＦと略記することがある）などの強化用繊維の濡れ性に着目し、ポリプロピレン系樹脂をベースとして、ペレット長と強化用繊維の繊維長がほぼ同じであるプロピレン系樹脂組成物が開示されている。ここでは、強化用繊維の表面とポリプロピレン系樹脂の接着性が課題とされており、変性エラストマーを配合することにより、剛性が改善されたプロピレン系樹脂組成物が開示されている。
また、特許文献２では、熱可塑性樹脂とエンジニアリングプラスチックおよび炭素繊維などを組み合わせることによる、成形加工性に優れたポリプロピレン樹脂組成物の提供が課題とされ、熱可塑性樹脂とエンジニアリングプラスチックを特定の割合にて配合することにより、剛性と耐熱性、成形性に優れるとされるポリプロピレン樹脂組成物が開示されている。
また、特許文献３では、特定の変性ポリプロピレンと、サイジング剤で表面処理された炭素繊維からなり、炭素繊維のサイジング剤としてエポキシ系のサイジング剤を選択することにより、剛性の向上が著しい樹脂組成物が開示されている。
さらに、特許文献４では、熱可塑性樹脂と、ペレットとほぼ同一長を有するガラス繊維や炭素繊維などの無機繊維とを含有するプロピレン系樹脂組成物に、さらに、軟質ポリプロピレンを配合することにより、剛性、ウエルド強度、衝撃性能に優れるプロピレン系樹脂組成物が開示されている。

【0004】

上記の先行技術文献における提案された炭素繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物では、改良の主眼は、機械強度、特に剛性、衝撃等であり、製品の外観性能、特に成形体のソリといった問題や課題については、何ら着目されていなかったために記載がなく、これらの課題についての解決方法も、何ら示されていない。
炭素繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物の成形体では、その高い剛性を利用し、長尺部品（大型部品）への適用が想定されることから、製品のソリの問題、即ち平坦性は、非常に重要であると考えられる。よって、ポリプレピレンを基体樹脂とした炭素繊維強化樹脂組成物においては、このような成形体の剛性とソリの解消（平坦性）の両立という課題があり、特に、成形体のソリ防止のための改善が切望されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開平６−２４００７０号公報

【特許文献2】特開平８−２０７１４８号公報

【特許文献3】特開２００５−１２５５８１号公報

【特許文献4】特開２０００−２８９０２３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、剛性に優れ、かつ成形体に用いた際に、ソリの少なく、かつ成形体の表面外観に優れたプロピレン系樹脂組成物及びその成形体を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明者は、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、特定のプロピレン系単独重合体やプロピレン・エチレンランダム共重合体に、炭素繊維を組み合わせたプロピレン系樹脂成分（Ａ）と、特定のプロピレン・エチレンブロック重合体とエラストマーとを組合せたプロピレン系樹脂成分（Ｂ）とを、特定の割合で含有したプロピレン系樹脂組成物を成形した場合に、剛性に優れ（曲げ弾性率が高く）、かつ成形品のソリが少なく、表面外観に優れた射出成形体が得られることを見出し、この知見に基づいて、本発明を完成するに至った。

【0008】

すなわち、本発明の第１の発明によれば、下記の特性（Ａ−１）〜（Ａ−３）を満足する成分（Ａ）と、下記の特性（Ｂ−１）を満足する成分（Ｂ）とを含有し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との重量比［成分（Ａ）／成分（Ｂ）］が１５／８５〜７５／２５の範囲にあることを特徴とするプロピレン系樹脂組成物が提供される。
特性（Ａ−１）：成分（Ａ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレン・エチレンランダム共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）とを含有し、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）との重量比［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）／炭素繊維（Ｙ）］が９５／５〜５０／５０の範囲である。
特性（Ａ−２）：成分（Ａ）は、炭素繊維（Ｙ）が互いに平行な状態で配列したペレットに由来し、該ペレット中における炭素繊維（Ｙ）の長さが該ペレットの長辺の長さと実質的に同じであり、炭素繊維（Ｙ）の長さが２〜２０ｍｍである。
特性（Ａ−３）：プロピレン系樹脂成分（Ｘ）全体のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０〜２００ｇ／１０分である。
特性（Ｂ−１）：成分（Ｂ）は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）５０〜２００重量部を含有する。

【0009】

また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、成分（Ｂ）は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、さらに、無機フィラー（Ｅ）５〜１００重量部を含有することを特徴とするプロピレン系樹脂組成物が提供される。
さらに、本発明の第３の発明によれば、第１又は２の発明において、成分（Ａ）は、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）１００重量部に対して、さらに、酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種の変性ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）０．２〜１２重量部を含有することを特徴とするプロピレン系樹脂組成物が提供される。

【0010】

また、本発明の第４の発明によれば、第１の発明において、プロピレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）のペレット、並びに成分（Ｂ）として用いるプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）のペレット及びエラストマー（Ｄ）のペレットのドライブレンドであることを特徴とするプロピレン系樹脂組成物が提供される。
さらに、本発明の第５の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明において、プロピレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）のペレットと成分（Ｂ）のペレットとのドライブレンドであることを特徴とするプロピレン系樹脂組成物が提供される。

【0011】

また、本発明の第６の発明によれば、第１〜５のいずれかの発明に係るプロピレン系樹脂組成物を成形してなる成形体が提供される。

【発明の効果】

【0012】

本発明のプロピレン系樹脂組成物およびその成形体は、剛性に優れ、かつ成形品のソリが非常に小さいのでソリ防止性に優れ、また表面外観に優れることから、自動車の内外装部品などの射出成形部品用途に、好適に用いることができる。

【発明を実施するための形態】

【0013】

本発明のプロピレン系樹脂組成物は、下記の特性（Ａ−１）〜（Ａ−３）を満足する成分（Ａ）と、下記の特性（Ｂ−１）を満足する成分（Ｂ）とを含有し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との重量比［成分（Ａ）／成分（Ｂ）］が１５／８５〜７５／２５の範囲にあることを特徴とする。
特性（Ａ−１）：成分（Ａ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレン・エチレンランダム共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）とを含有し、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）との重量比［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）／炭素繊維（Ｙ）］が９５／５〜５０／５０の範囲である。
特性（Ａ−２）：成分（Ａ）は、炭素繊維（Ｙ）が互いに平行な状態で配列したペレットに由来し、該ペレット中における炭素繊維（Ｙ）の長さが該ペレットの長辺の長さと実質的に同じであり、炭素繊維（Ｙ）の長さが２〜２０ｍｍである。
特性（Ａ−３）：プロピレン系樹脂成分（Ｘ）全体のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）（以下ＭＦＲと略記することがある）が１０〜２００ｇ／１０分である。
特性（Ｂ−１）：成分（Ｂ）は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）５０〜２００重量部を含有する。
以下、本発明のプロピレン系樹脂組成物の構成成分、プロピレン系樹脂組成物の製造方法、プロピレン系樹脂組成物の特徴、およびその成形体などについて、詳細に説明する。

【0014】

Ｉ．プロピレン系樹脂組成物の構成成分
１．成分（Ａ）
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、主要な構成成分として用いられる成分（Ａ）は、下記の特性（Ａ−１）〜（Ａ−３）を満足する必要がある。
特性（Ａ−１）：成分（Ａ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレン・エチレンランダム共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）とを含有し、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）との重量比［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）／炭素繊維（Ｙ）］が９５／５〜５０／５０の範囲である。
特性（Ａ−２）：成分（Ａ）は、炭素繊維（Ｙ）が互いに平行な状態で配列したペレットに由来し、該ペレット中における炭素繊維（Ｙ）の長さが該ペレットの長辺の長さと実質的に同じであり、炭素繊維（Ｙ）の長さが２〜２０ｍｍである。
特性（Ａ−３）：プロピレン系樹脂成分（Ｘ）全体のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０〜２００ｇ／１０分である。

【0015】

（１）特性（Ａ−１）について
（ｉ）プロピレン系樹脂成分（Ｘ）
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、主要な構成成分として用いられる成分（Ａ）は、特性（Ａ−１）を満足し、そして、その特性（Ａ−１）では、成分（Ａ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレン・エチレンランダム共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）とを含有し、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）との重量比［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）／炭素繊維（Ｙ）］が９５／５〜５０／５０の範囲であることを、特徴としている。

【0016】

本発明に係るプロピレン系樹脂成分（Ｘ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレン・エチレンランダム共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種である。具体的には、例えば、プロピレン単独重合体樹脂、プロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂が挙げられ、また、これらを併用してもよい。理由の詳細は不明であるが、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）として、プロピレン単独重合体及びプロピレン・エチレンランダム共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種という、コモノマーを使用しない樹脂、或いはコモノマーが少ない樹脂を用いることにより、各種物性バランスを良好に保ったまま、外観も良好なプロピレン系樹脂組成物が得られることが今回見出され、本発明の一部を構成している。
ここで、本発明のプロピレン系樹脂組成物を、例えば、剛性および耐熱性を重要視する分野に適用する場合には、透明性、剛性、耐熱性に優れるプロピレン単独重合体樹脂を使用することが好ましい。特に、剛性に優れ、かつ成形品のソリが非常に小さくソリ防止性に優れる射出成形部品を提供するためには、プロピレン単独重合体樹脂を使用することが好ましい。
同様に、例えば、溶着性などを重要視する分野に適用する場合には、透明性に優れ、低融点であるプロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂を使用することが好ましい。なかでも、メタロセン系触媒を用いて重合されたプロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂は、レーザー光溶着性などが優れる傾向にあり、このような目的のためには、より好ましい。

【0017】

また、本発明に係るプロピレン系樹脂成分（Ｘ）として、プロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂を用いる場合には、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）に対するエチレン含量は０．１〜５重量％のものが好ましく、０．５〜４重量％のものがより好ましい。
エチレン含量をこの様な範囲とすることにより、上記のような溶着性に加え、透明性、剛性、耐熱性や成形性に優れたプロピレン系樹脂組成物を得ることができる。即ち、エチレン含量が０．１重量％未満であると、本発明のプロピレン系樹脂組成物において、成形性が低下する傾向があり、一方、エチレン含量が５重量％を超えると、剛性、耐熱性などの物性が低下する傾向がある。

【0018】

本発明において用いるプロピレン系樹脂成分（Ｘ）の製造方法としては、チーグラー系触媒、メタロセン系触媒などのオレフィン重合触媒を用いてのスラリー重合、気相重合あるいは液相塊状重合が挙げられ、重合方式としては、バッチ重合、連続重合どちらの方式も採用することができる。
チーグラーナッタ触媒としては、高立体規則性触媒が用いられ、チーグラーナッタ触媒の調製例としては、四塩化チタンを有機アルミニウム化合物で還元し、更に各種の電子供与体及び電子受容体で処理して得られた三塩化チタン組成物と有機アルミニウム化合物及び芳香族カルボン酸エステルを組み合わせる方法（特開昭５６−１００８０６号、特開昭５６−１２０７１２号、特開昭５８−１０４９０７号の各公報参照）、および、ハロゲン化マグネシウムに四塩化チタンと各種の電子供与体を接触させる担持型触媒の方法（特開昭５７−６３３１０号、特開昭６３−４３９１５号、特開昭６３−８３１１６号の各公報参照）などの方法を例示することができる。
また、メタロセン触媒としては、インデン、アズレン、フルオレン等の縮合環系共役５員環が周期律表第４族元素に配位した化合物が好ましく用いられる。

【0019】

ここで、プロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂の市販品としては、日本ポリプロ社のウィンテックＷＳＸ０２、ノバテックＭＧ０３Ｂなどが例示される。また、プロピレン単独重合体の市販品としては、日本ポリプロ社のノバテックＭＡ３などが例示される。これ以外にも、多くの会社から同様の樹脂が多数市販されており、所望の物性を有する樹脂を適宜選択し、入手することが可能である。

【0020】

（ｉｉ）炭素繊維（Ｙ）
本発明に係る成分（Ａ）は、上記のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）とを含有し、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）との重量比［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）／炭素繊維（Ｙ）］が９５／５〜５０／５０の範囲である。成分（Ａ）において、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）との重量比［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）／炭素繊維（Ｙ）］がこの範囲外であると、成形体の成形性などを低下させる等のおそれがあるため、好ましくない。
本発明において用いられる炭素繊維（Ｙ）は、本発明のプロピレン系樹脂組成物やその成形体において、良好な機械的強度などを付与する機能を有する。
該炭素繊維（Ｙ）は、その繊維径や種類は特に限定されず、微細炭素繊維とも称される例えば繊維径が５００ｎｍ以下の極細のものも含め用いることができるが、その繊維径は、２〜１５μｍであるものが好ましく、３〜１０μｍであるものがより好ましい。繊維径が２μｍ未満の場合、本発明のプロピレン系樹脂組成物や成形体の製造、成形時などにおいて該炭素繊維（Ｙ）が折損し易くなるおそれがあり、本発明のプロピレン系樹脂組成物やその成形体の強度向上効果などが思うように得られない場合がある。
また、繊維径が１５μｍを超えると、繊維のアスペクト比が低下することに伴い、強度向上効果が思うように得られない場合がある。
ここで、繊維径の測定方法は、公知の方法であり、例えば、ＪＩＳ Ｒ７６０７（旧ＪＩＳ Ｒ７６０１）や顕微鏡観察法などが挙げられる。
また、該炭素繊維（Ｙ）の繊維長については、特性（Ａ−２）として後述する。

【0021】

該炭素繊維（Ｙ）の種類としては、前記した様に特に限定されず、例えばアクリロニトリルを主原料とするＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）系炭素繊維、タールピッチを主原料とするピッチ系炭素繊維、さらにはレーヨン系炭素繊維が挙げられ、いずれも好適に用いられる。これらの炭素繊維は、何れも本発明に対する適性は高いが、これらの中でもその組成純度や均一性などの観点から、ＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。なお、これらは各々を単独使用してもよく、併用してもよい。
なお、これらの炭素繊維の製造方法は、特に限定されず、例えば、ＰＡＮ系炭素繊維の場合、ＰＡＮ繊維を空気中で２００〜３００℃にて加熱する耐炎化過程で繊維を緊張して長さ方向の熱収縮を抑制あるいは延伸し、次いで不活性雰囲気中の１０００〜１５００℃、好ましくは１２００〜１５００℃、より好ましくは１３００〜１５００℃にて炭化処理して製造する方法が挙げられる。この場合、必要に応じ、例えば極めて高い弾性率を有する炭素繊維を要する場合は、さらに２５００〜３０００℃にて黒鉛化処理を行い所謂黒鉛質繊維を得ることができる。
また、ピッチ系炭素繊維の場合は、例えば先ずピッチを延伸できる連続繊維に約３５０℃にて溶融紡糸し、２００〜３００℃にて安定化処理した後、炭化、黒鉛化処理して製造する方法が挙げられる。

【0022】

炭素繊維（Ｙ）として、プロピレン系樹脂成分中の分散を良好にする目的で、所謂「サイジング剤」と呼ばれる極性樹脂を付着させたものを使用することもできる。極性樹脂としては、例えば、不飽和ポリエステル、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール（レゾール型）樹脂、ユリア・メラミン樹脂、ポリイミド、ウレタン樹脂、これらの共重合体、変性体などの熱硬化性樹脂が挙げられる。また、飽和ポリエステル、ポリアミド、アクリル系樹脂、これら の共重合体、変性体などの熱可塑性樹脂も挙げられる。極性樹脂としては、特に取扱・加工性や力学特性の観点から、熱硬化性樹脂のエポキシ樹脂あるいはウレタン樹脂が好ましい。さらに好ましくは、エポキシ樹脂である。上記エポキシ樹脂（エポキシ化合物を含む）の具体例としては、ジグリシジルエーテル化合物やポリグリシジルエーテル化合物が挙げられる。
ここで、炭素繊維への極性樹脂の付着量は、炭素繊維（Ｙ）全体に対して、通常、０．０１〜５重量％、好ましくは０．０３〜３．５重量％である。０．０１重量％未満では、炭素繊維とプロピレン系樹脂成分の界面接着を弱くさせる効果が得にくく、また、成形中に炭素繊維同士が絡みあうため、炭素繊維の分散が悪くなり、その結果、外観品位が悪化したり、所望の機械物性が得られない場合がある。一方、５重量％を超えると、分散の効果が頭打ちとなるので、使用量に見合った効果が得られなくなる傾向にあり、また、該極性樹脂が硬化してしまう場合には、炭素繊維が硬くなりすぎ、加工性が低下し、複合化が困難になる場合がある。

【0023】

炭素繊維の具体例としては、ＰＡＮ系炭素繊維では、三菱レイヨン社製商品名「パイロフィル」、東レ社製商品名「トレカ」、東邦テナックス社製商品名「ベスファイト」などを挙げることができ、また、ピッチ系炭素繊維では、三菱樹脂社製商品名「ダイアリード」、大阪ガスケミカル社製商品名「ドナカーボ」、呉羽化学社製商品名「クレカ」などを挙げることができる。

【0024】

該炭素繊維は、通常２００〜１０００ＧＰａ程度の引張弾性率を有するが、本発明のプロピレン系樹脂組成物や成形体の強度や経済性などの観点から、本発明においては、２００〜９００ＧＰａのものを用いるのが好ましく、２００〜３００ＧＰａのものを用いるのがより好ましい。
また、該炭素繊維は、通常１．７〜５ｇ／ｃｍ^３程度の密度を有するが、軽量性や経済性などの観点から、１．７〜２．５ｇ／ｃｍ^３の密度を有するものを用いるのが好ましい。
ここで、引張弾性率および密度の測定方法は、夫々公知の方法であり、例えば引張弾性率は、ＪＩＳ Ｒ７６０６（旧ＪＩＳ Ｒ７６０１）が挙げられ、同様に密度は、例えばＪＩＳ Ｒ７６０３（旧ＪＩＳ Ｒ７６０１）が挙げられる。

【0025】

（２）特性（Ａ−２）について
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、主要な構成成分として用いられる成分（Ａ）は、特性（Ａ−２）を満足する。そして、その特性（Ａ−２）では、成分（Ａ）は、炭素繊維（Ｙ）が互いに平行な状態で配列したペレットに由来し、該ペレット中における炭素繊維（Ｙ）の長さが該ペレットの長辺の長さと実質的に同じであり、炭素繊維（Ｙ）の長さが２〜２０ｍｍである。
すなわち、炭素繊維（Ｙ）は、予め任意の量のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と溶融押出加工して連続した多数本の繊維を集合一体化したペレットとし、且つ、該ペレット中における炭素繊維長さが実質的に、該ペレットの長辺（押出方向）の長さと同じである、炭素繊維（Ｙ）が互いに平行な状態で配列した炭素繊維含有ペレット由来として用いることが、本発明のプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性などの物性をより高める点などから、必須の特性である。この場合、「実質的に」とは、具体的には、炭素繊維含有ペレット中の炭素繊維の個数全体を基準として、５０％以上、好ましくは９０％以上において、その長さが炭素繊維含有ペレットの長さと同じであって、該ペレット調製の際に、繊維の折損を受けないことを意味する。
こういった炭素繊維含有ペレットの製造方法は、特に制限されないが、成分（Ａ）が炭素繊維を含み、該炭素繊維を繊維ラックからクロスヘッドダイを通して引きながら、成分（Ａ）を溶融状態で含浸させる引抜成形法を用いて、炭素繊維含有ペレットを調製する工程を含む方法（所謂「引き抜き成形法（プルトリュージョン法）」）で製造するのが、繊維の折損を殆ど受けず、物性がより高まるなどのため、好ましい。

【0026】

炭素繊維含有ペレットの長さは、使用する炭素繊維の物性にもよるが、２〜２０ｍｍとすることが必須であり、３〜１０ｍｍであるものが好ましい。ペレットの長さをこのような範囲にすることによって、炭素繊維の長さを２〜２０ｍｍとすることができる。
ペレットの長さが２ｍｍ未満、或いは２０ｍｍを超えると、炭素繊維の長さを２〜２０ｍｍとすることが困難となり好ましくない。
なお、この場合の繊維とは、上記したような溶融押出加工して連続した多数本の炭素繊維を集合一体化した、炭素繊維含有ペレットの場合は、原料の炭素繊維は、通常ロービング状のものを用いる。
該繊維長が２ｍｍ未満の場合、本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造後や成形後における最終繊維長がより短くなり、本発明のプロピレン系樹脂組成物やその成形体の強度向上効果（剛性などの物性）が思うように得られない場合がある。又、繊維長が２０ｍｍを超えると、本発明の成形体が製造し難くなったり、成形体の外観が著しく低下してしまうなどの傾向がある。

【0027】

（３）特性（Ａ−３）について
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、主要な構成成分として用いられる成分（Ａ）は、特性（Ａ−３）を満足し、そして、その特性（Ａ−３）では、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）全体のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０〜２００ｇ／１０分であり、より好ましくは、２０〜１００ｇ／１０分、とりわけ好ましくは３０〜８０ｇ／１０分である。
ＭＦＲが１０ｇ／１０分未満であると、本発明のプロピレン系樹脂組成物およびその成形体において、成形体外観が低下する傾向があり、一方、ＭＦＲが２００ｇ／１０分を超えると、衝撃強度などの物性が低下する傾向がある。

【0028】

（４）変性ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、主要な構成成分として用いられる成分（Ａ）には、前記のプロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）以外に、衝撃強度や剛性のより一層の向上を図るため、さらに、酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種の変性ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）を含有することが好ましく、その含有割合は、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）１００重量部に対して、変性ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）０．２〜１２重量部、好ましくは１〜１０重量部である。
上記酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、特に制限はなく、従来公知のものを用いることができるが、以下のものが好ましい。

【0029】

（ｉ）酸変性ポリオレフィン系樹脂
酸変性ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−α−オレフィン−非共役ジエン化合物共重合体（ＥＰＤＭなど）、エチレン−芳香族モノビニル化合物−共役ジエン化合物共重合エラストマーなどのポリオレフィンを、マレイン酸又は無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸やその誘導体を用いてグラフト共重合し、化学変性したものが挙げられる。このグラフト共重合は、例えば、上記ポリオレフィンを適当な溶媒中において、ベンゾイルパーオキシドなどのラジカル発生剤を用いて、不飽和カルボン酸と反応させることにより行われる。また、不飽和カルボン酸又はその誘導体の成分は、ポリオレフィン用モノマーとのランダム若しくはブロック共重合によりポリマー鎖中に導入することもできる。

【0030】

変性のため使用される不飽和カルボン酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等のカルボキシル基、及び必要に応じてヒドロキシル基やアミノ基などの官能基が導入された重合性二重結合を有する化合物が挙げられる。また、不飽和カルボン酸の誘導体としては、これらの酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩等があり、その具体例としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、フマル酸モノアミド、マレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、メタクリル酸ナトリウム等を挙げることができる。得られる酸変性ポリオレフィン系樹脂の取り扱いの容易さや、本発明のプロピレン系樹脂組成物の物性の観点から、無水マレイン酸が好ましい。

【0031】

また、グラフト反応条件としては、例えば、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３等のジアルキルパーオキシド類、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキシン−３等のパーオキシエステル類、ベンゾイルパーオキシド等のジアシルパーオキシド類、ジイソプロピルベンゼンヒドロパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ヒドロパーオキシ）ヘキサン等のヒドロパーオキシド類等の有機過酸化物を、前記ポリオレフィン１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部程度用いて、８０〜３００℃程度の温度で、溶融状態または溶液状態で反応させる方法が挙げられる。

【0032】

好ましい酸変性ポリオレフィン系樹脂としては、エチレン及び／又はプロピレンを主たるポリマー構成単位とするオレフィン系重合体に、無水マレイン酸をグラフト重合することにより変性したもの、エチレン及び／又はプロピレンを主体とするオレフィンと無水マレイン酸とを共重合することにより変性したものなどが挙げられる。具体的には、ポリエチレン／無水マレイン酸グラフトエチレン・ブテン−１共重合体の組み合わせ、又はポリプロピレン／無水マレイン酸グラフトポリプロピレンの組み合わせなどが挙げられる。
酸変性ポリオレフィン系樹脂が無水マレイン酸変性ポリオレフィン系樹脂である場合、酸量（酸変性量またはグラフト率という場合がある。）は、特に限定されないが、好ましくは無水マレイン酸換算で、酸変性ポリオレフィン系樹脂全体に対して、平均で０．０５〜１０重量％、好ましくは０．０７〜５重量％である。
酸変性ポリオレフィン系樹脂中の酸量がこの範囲であれば、本発明のプロピレン系樹脂組成物の構成成分同士の親和性や含浸性が十分なものとなるため、衝撃強度が向上した前記プロピレン系樹脂組成物が得られ易く、また、酸量が過大になって、成形性を損ねたり、前記プロピレン系樹脂組成物が脆性になり耐衝撃性が失われることもない。また、これらの酸変性ポリオレフィン系樹脂や後記するヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、２種以上を混合して使用してもよい。
この様な無水マレイン酸変性ポリオレフィン系樹脂の例としては、アルケマ社製の「ＯＲＥＶＡＣ ＣＡ１００」を挙げることができ、これ以外にも、多くの会社から同様の樹脂が多数市販されているので、所望の物性を有する樹脂を適宜選択し、入手することが可能である。

【0033】

（ｉｉ）ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂
ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、ヒドロキシル基を含有する変性ポリオレフィン系樹脂である。ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、ヒドロキシル基を適当な部位、例えば、主鎖の末端や側鎖に有している。
ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂を構成するオレフィン系樹脂としては、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、４−メチルペンテン−１、ヘキセン、オクテン、ノネン、デセン、ドデセンなどのα−オレフィンの単独又は共重合体、前記α−オレフィンと共重合性単量体との共重合体などが例示できる。
好ましいヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂には、ヒドロキシ変性ポリエチレン系樹脂（例えば、低密度、中密度又は高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリプロピレン系樹脂（例えば、アイソタクチックポリプロピレンなどのポリプロピレンホモポリマー、プロピレンとα−オレフィン（例えば、エチレン、ブテン、ヘキサンなど）とのランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリ（４−メチルペンテン−１）などが例示できる。

【0034】

前記反応性基を導入するための単量体としては、例えば、ヒドロキシル基を有する単量体（例えば、アリルアルコール、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなど）が例示できる。
また、ヒドロキシル基を有する単量体による変性量は、ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂全体に対して、０．１〜２０重量％、好ましくは０．５〜１０重量％程度である。ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂の平均分子量は、特に限定されない。
ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、ＪＩＳ Ｋ００７０で規定される水酸基価が１〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇのものが好ましい。水酸基価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であると、本発明のプロピレン系樹脂組成物や成形体の衝撃強度が悪化するおそれがあり、一方、１００ｍｇＫＯＨ／ｇを超えると、成形性が悪化するおそれがある。この様なヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、市販品から適宜選択して用いることができ、例えば、三洋化成工業社製「ユーメックス」が挙げられる。

【0035】

２．成分（Ｂ）
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、前記の成分（Ａ）に加えて、主要な構成成分として用いられる成分（Ｂ）は、下記の特性（Ｂ−１）を満足する必要がある。
特性（Ｂ−１）：成分（Ｂ）は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）５０〜２００重量部を含有する。

【0036】

（１）特性（Ｂ−１）について
（ｉ）プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、主要な構成成分として用いられる成分（Ｂ）は、特性（Ｂ−１）を満足し、そして、その特性（Ｂ−１）では、成分（Ｂ）は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）５０〜２００重量部を含有することを、特徴としている。

【0037】

上記プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）としては、特に限定されず、例えば、プロピレン単独重合体（プロピレンホモポリマー）部分とプロピレン・エチレンランダム共重合体部分とを有するプロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂が挙げられ、該ブロック共重合体樹脂全量に対して、そのプロピレン・エチレンランダム共重合体部分の含有量は３〜３５重量％のものが好ましく、５〜３０重量％のものがより好ましく、６〜１５重量％のものがとりわけ好ましい。
上記プロピレン・エチレンランダム共重合体部分の含有量が３重量％未満であると、本発明のプロピレン系樹脂組成物および成形体において、衝撃強度が低下する傾向があり、一方、３５重量％を超えると、剛性、耐熱性などの物性が低下する傾向がある。
ここで、エチレン含量およびプロピレン・エチレン共重合体部分の含有量は、クロス分別法、赤外分光分析法（ＩＲ）あるいはＮＭＲにて測定する値である。

【0038】

また、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）では、プロピレン単独重合体部分は、プロピレン系樹脂組成物の剛性の点から、プロピレンの単独重合体であることが好ましいが、成形性などの点から、プロピレンと少量のコモノマーとの共重合体であってもよい。
この共重合体にあっては、具体的には、例えば、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル１−ペンテンなどのプロピレン以外のα−オレフィン、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、及びビニルノルボルナンなどのビニル化合物からなる群から選ばれる１以上のコモノマーに相応するコモノマー単位を、好ましくは５重量％以下の含量で含むことができる。これらのコモノマーは、二種以上が共重合されていてもよい。コモノマーは、エチレン及び／又は１−ブテンであるのが好ましく、最も好ましいのはエチレンである。
ここで、コモノマー単位の含量は、赤外分光分析法（ＩＲ）を用いて、公知の方法にて求めた値である。
通常、プロピレン重合体部分の重合に続いて、プロピレン・エチレンランダム共重合体部分の重合を行う。
また、プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂の市販品としては、日本ポリプロ社のノバテックＢＣ０６ＣＨ、同ＢＣ０３Ｃ、同ＢＣ０３Ｂなどが例示される。これ以外にも、多くの会社から同様の樹脂が多数市販されており、所望の物性を有する樹脂を適宜選択し、入手することが可能である。

【0039】

（ｉｉ）エラストマー（Ｄ）
本発明のプロピレン系樹脂組成物で用いられる成分（Ｂ）は、特性（Ｂ−１）を満足する必要があり、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）５０〜２００重量部を含有する。
本発明に係るエラストマー（Ｄ）は、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーやスチレン系エラストマーなどであり、本発明のプロピレン系樹脂組成物やその成形体において、良好な衝撃強度機械的強度、寸法安定性や成形外観などを付与する機能を有する。

【0040】

エラストマー（Ｄ）としては、例えば、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＥＰＲ）、エチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）などのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー；エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体などのエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマー；スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＩＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＣ）、水添スチレン・ブタジエンエラストマー（ＨＳＢＲ）、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン・エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＢＢＳ）、部分水添スチレン−イソプレン−スチレン共重合体エラストマー、部分水添スチレン−イソプレン・ブタジエン−スチレン共重合体エラストマーなどのスチレン系エラストマー、さらにエチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＣＥＢＣ）などの水添ポリマー系エラストマーなどを挙げることができる。

【0041】

中でも、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）及び／又はエチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）を使用すると、本発明のプロピレン系樹脂組成物やその成形体において、衝撃強度や寸法安定性がより優れ、経済性にも優れる傾向にあるなどの点から好ましい。

【0042】

エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーや、エチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどは、各モノマーを触媒の存在下、重合することにより製造される。触媒としては、例えば、ハロゲン化チタンの様なチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体の様な有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、またはアルキルアルミニウムクロリドなどのいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ９１／０４２５７号公報などに記載のメタロセン化合物触媒などを使用することができる。
重合法としては、気相流動床法、溶液法、スラリー法などの製造プロセスを適用して重合することができる。
また、スチレン系エラストマーや水添ポリマー系エラストマーは、通常のアニオン重合法及びそのポリマー水添技術などにより製造することができる。
また、これらのエラストマーは、多くの会社から種々の製品が市販されており、所望の物性を有する製品を適宜選択し、入手することが可能である。

【0043】

本発明に係るエラストマー（Ｄ）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、通常１ｇ／１０分以上であり、５ｇ／１０分以上が好ましく、１０ｇ／１０分以上がより好ましい。また、通常は３００ｇ／１０分以下であり、２００ｇ／１０分以下が好ましく、１５０ｇ／１０分以下がより好ましい。
本発明の用途を考慮した場合、ＭＦＲが上記の範囲であるものが、成形外観及び衝撃強度が良好なプロピレン系樹脂組成物及びその成形体を得られる場合が多い。

【0044】

本発明のプロピレン系樹脂組成物において、エラストマー（Ｄ）の含有割合は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）５０〜２００重量部であり、好ましくは８０〜１５０重量部、より好ましくは１００〜１５０重量部である。エラストマー（Ｄ）の含有量が５０重量部未満であると、プロピレン系樹脂組成物及びその成形体の衝撃強度や寸法安定性が低下し易いおそれがある。
一方、２００重量部を超えると、剛性や表面外観が低下するおそれがある。なお、エラストマー（Ｄ）は、２種以上併用することもできる。

【0045】

（２）無機フィラー（Ｅ）
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、主要な構成成分として用いられる成分（Ｂ）には、前記のプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）とエラストマー（Ｄ）以外に、良好な剛性、衝撃などの機械的強度のより一層の向上を図るため、さらに、無機フィラー（Ｅ）を含有することが好ましく、その含有割合は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）１００重量部に対して、無機フィラー（Ｅ）５〜１００重量部、好ましくは１０〜８０重量部である。このような範囲とすることにより、外観等の特性を悪化させることなく、剛性、衝撃などの機械的強度を効果的に上昇させることが可能となる。

【0046】

無機フィラー（Ｅ）としては、シリカ、タルク、マイカ、クレー等の天然系、及び炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、水酸化カルシウム等の水酸化物、珪酸ナトリウム、珪酸カルシウム等の珪酸塩、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、アルミナ、ゼオライト等の酸化物、リン酸アルミニウム、硫酸バリウム等の塩類、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。好ましくは天然系の無機フィラー、とりわけタルク、マイカが好ましい。
無機フィラー（Ｅ）の粒径は、特に限定されないが、通常は０．１〜５０μｍ、好ましくは０．５〜２０μｍ、より好ましくは１〜１０μｍである。粒径をこの範囲とすることにより、プロピレン系樹脂組成物としたときに、分散が均一となり、剛性、衝撃などの機械的強度を上昇させるという本来の効果を、効果的に得ることができる。また、そのアスペクト比は、通常２〜３０、好ましくは３〜２０、より好ましくは４〜１０の範囲である。このようなアスペクト比とすることによる効果発現の詳細は、不明であるが、本発明のプロピレン系樹脂組成物とした場合に、炭素繊維の分散を阻害したり折損させたりすることないので、良好な物性を保つことができるのではないかと、推測される。

【0047】

これらの無機フィラー（Ｅ）は、樹脂成分との親和性を向上させて、無機フィラーの分散性や機械的強度を改良したり、無機フィラーの表面を化学的に安定化させて、変色や樹脂劣化を防ぐ目的で、表面処理されたものが望ましい。
表面処理剤としては、界面活性剤、カップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、及び、高級脂肪酸金属塩、高級アルコール、各種ワックス、極性ポリオレフィン等を用いることができる。中でも、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３、４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のアミノシラン、エポキシシラン、イソプロピルトリ（Ｎ−アミドエチル、アミノエチル）チタネ−トが好ましい。
これらの無機フィラーは、多くの会社から種々の製品が市販されており、所望の物性を有する製品を適宜選択し、入手することが可能である。

【0048】

３．任意添加成分
本発明のプロピレン系樹脂組成物において、プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）、所望により、さらに変性ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）とを含有する成分（Ａ）と、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）とエラストマー（Ｄ）、所望により、さらに無機フィラー（Ｅ）とを含有する成分（Ｂ）以外に、さらに必要に応じ、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、例えば、発明の効果を一層向上させたり、他の効果を付与するなどのため、任意添加成分を配合することができる。また、任意添加成分は、本発明のプロピレン系樹脂組成物製造時に、個別に添加することも可能であるが、このような方法に、限定されずに、本発明に係る成分（Ａ）または成分（Ｂ）に予め添加しておき、用いることも可能である。

【0049】

具体的には、ヒンダードアミン系などの光安定剤、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、ソルビトール系などの造核剤、顔料などの着色剤、フェノール系、リン系などの酸化防止剤、非イオン系などの帯電防止剤、無機化合物などの中和剤、チアゾール系などの抗菌・防黴剤、ハロゲン化合物などの難燃剤、プロセスオイル（配合油）、可塑剤、有機金属塩系などの分散剤、脂肪酸アミド系などの滑剤、窒素化合物などの金属不活性剤、非イオン系などの界面活性剤や、前記成分（Ａ）、成分（Ｂ）以外のプロピレン系樹脂などのポリオレフィン樹脂衝、ポリアミド樹脂やポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂などを挙げることができる。

【0050】

光安定剤や紫外線吸収剤として、例えばヒンダードアミン化合物、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系やサリシレート系などは、プロピレン系樹脂組成物及びその成形体の耐候性や耐久性などの付与、向上に有効である。
具体例としては、ヒンダードアミン化合物として、コハク酸ジメチルと１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンとの縮合物；ポリ〔〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕〕；テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート；ビス−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルセバケートなどが挙げられ、ベンゾトリアゾール系としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール；２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾールなどが挙げられ、ベンゾフェノン系としては、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン；２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノンなどが挙げられ、サリシレート系としては、４−ｔ−ブチルフェニルサリシレート；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエートなどが挙げられる。

【0051】

また、造核剤として、例えば、無機系、ソルビトール系、カルボン酸金属塩系や有機リン酸塩系などは、前記同様、剛性、耐熱性や硬度などの付与、向上などに有効である。
また、着色剤として、例えば無機系や有機系の顔料などは、前記同様、着色外観、風合い、商品価値、耐候性や耐久性などの付与、向上などに有効である。
また、酸化防止剤として、例えば、フェノール系、リン系やイオウ系などの酸化防止剤は、前記同様、耐熱安定性、加工安定性、耐熱老化性などの付与、向上などに有効である。
また、帯電防止剤として、例えば、非イオン系やカチオン系などの帯電防止剤は、前記同様、帯電防止性の付与、向上に有効である。
これらの任意添加成分は、２種以上を併用してもよい。

【0052】

ＩＩ．プロピレン系樹脂組成物の製造方法及びその特性、特徴
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、前記成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを含有し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との重量比［成分（Ａ）／成分（Ｂ）］が１５／８５〜７５／２５の範囲にあることを必須とする。このような範囲とすることにより、剛性に優れ（曲げ弾性率が高く）、かつ成形品のソリが少なく、表面外観に優れた射出成形体が得られるプロピレン系樹脂組成物を得ることができる。
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、前記成分（Ａ）と成分（Ｂ）（必要に応じ、任意添加成分）を前記配合割合で、従来公知の方法で配合・混合することにより、製造でき、さらに該混合物を溶融混練することにより製造することもできる。
混合は、例えばタンブラー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー等の通常の混合機器を用いて、本発明のプロピレン系樹脂組成物を製造することができる。
溶融混練は、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー等の通常の混練機を用いて混練・造粒することによって、本発明のプロピレン系樹脂組成物が得られる。
この場合、各成分の分散を良好にすることができる混合・混練・造粒方法を選択することが好ましく、通常はタンブラー、一軸押出機又は二軸押出機を用いて行われる。

【0053】

また、本発明のプロピレン系樹脂組成物を製造する際、予め、成分（Ａ）のペレット、並びに、成分（Ｂ）として用いるプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）のペレット及びエラストマー（Ｄ）のペレットを、作製しておいて、その後、それらの３種のペレットを、ドライブレンドすることが好ましい。或いは、予め、成分（Ａ）のペレットと、成分（Ｂ）のペレットとを、作製しておいて、その後、それらの２種のペレットを、ドライブレンドすることが好ましい。このようなドライブレンドとすることにより、所望の組成が複数あった場合でも、異なった組成のプロピレン系樹脂組成物を簡便に調製することが可能となる。また、調製可能な量も少量から大量まで任意に調整することが可能となり、その目的に応じて、種々のプロピレン系樹脂組成物を簡便に製造することができる。

【0054】

本発明のプロピレン系樹脂組成物は、剛性に優れ、かつ成形品のソリが非常に小さいので、ソリ防止性に優れ、また表面外観に優れることから、自動車の内外装部品などの射出成形部品用途に、好適に用いることができる。
また、本発明のプロピレン系樹脂組成物全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好ましくは０．５ｇ／１０分以上、より好ましくは２〜２００ｇ／１０分である。ＭＦＲが、０．５ｇ／１０分未満であると、前記樹脂組成物の成形が困難となるおそれがあり、２００ｇ／１０分を超えると、成形体の衝撃強度が低下するおそれがある。
また、曲げ弾性率は、好ましくは２５００ＭＰａ以上、より好ましくは３０００ＭＰａ以上、好ましくは５００００ＭＰａ以下、より好ましくは４００００ＭＰａ以下である。曲げ弾性率をこの様な範囲とすることにより、実用として十分な剛性を保つことが可能になる。

【0055】

ＩＩＩ．成形体、その製造方法、性能及び用途
本発明の成形体は、前記方法で製造されたプロピレン系樹脂組成物を、例えば、射出成形（ガス射出成形、二色射出成形、コアバック射出成形、サンドイッチ射出成形も含む）、射出圧縮成形（プレスインジェクション）、押出成形、シート成形及び中空成形機などの周知の成形方法にて成形することによって得ることができる。この内、射出成形又は射出圧縮成形にて得ることが好ましい。
成形体の成形に際しての成形条件は、特に限定されないが、炭素繊維の折損の防止や分散を向上させるなどして、本発明の成形体の強度（衝撃強度、曲げ弾性率など）をより向上させる点などから、成形温度は１９０〜２８０℃が好ましく、２００〜２６０℃がより好ましく、２２０〜２５０℃がさらに好ましい。この傾向は特に射出成形や射出圧縮成形の場合顕著であり、これらの条件で成形することが好ましい。
また、その目的に応じて、金型温度も３０〜２８０℃の範囲で任意に設定することができる。

【0056】

本発明の成形体は、ソリが非常に小さいので、ソリ防止性に優れ、また表面外観に優れることから、自動車の内外装部品などの射出成形部品用途に、好適に用いることができる。

【実施例】

【0057】

本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
なお、実施例で用いた試験・評価方法及び材料は、以下の通りである。

【0058】

１．試験・評価方法
（１）ＭＦＲ：
ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠して、試験温度：２３０℃、荷重：２．１６ｋｇで測定した。該ＭＦＲは、主に成形性を表す指標であって、例えば射出成形においては、数値が大きい程、成形性（流動性）が良好である。

【0059】

（２）剛性（曲げ弾性率）：
ＪＩＳ Ｋ７１７１に準拠し、試験温度：２３℃にて、曲げ弾性率を測定した。試験片は、下記物性評価用試験片を用いた。
・成形機：東芝機械社製ＥＣ２０型射出成形機。
・金型：物性評価用平板状試験片（１０×８０×４ｔ（ｍｍ））２個取り。
・成形条件：成形温度２２０℃、金型温度３０℃、射出圧力５０ＭＰａ、射出時間５秒、冷却時間２０秒。

【0060】

（３）ソリ量：
型締め圧１７０トンの射出成形機（東芝機械社製ＩＳ１７０型射出成形機）で、短辺に幅２ｍｍのフィルムゲートをもつ金型を用いて、３５０ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍｔなる成形シートを、成形温度を２２０℃として射出成形した。成形品を金型から取り出して室温まで冷却した後、平坦なところに静置し、端末部中央に１００ｇの錘を置きゲート部中央のソリをノギスにて測定した。

【0061】

（４）外観：
ソリ量測定に用いた成形シートの外観の確認を行い、炭素繊維の表面での分散状態を、下記の基準にて評価した。
◎：炭素繊維の分散不良は、確認できない。
○：炭素繊維の分散不良は、ほとんど目立たない。
△：炭素繊維の分散不良がやや目立つが、実用可能と、判断される。
×：炭素繊維の分散不良がかなり目立ち、実用にも不適と、判断される。

【0062】

２．原材料
（１）プロピレン系樹脂組成分（Ｘ）
Ｘ−１：（プロピレン・エチレンランダム共重合体：日本ポリプロ社製ウィンテック）：ＭＦＲ＝３０ｇ／１０分のもの。
Ｘ−２：（プロピレン単独重合体：日本ポリプロ社製ノバテック）：ＭＦＲ＝３０ｇ／１０分のもの。
Ｘ−３：（プロピレン単独重合体：日本ポリプロ社製ノバテック）：ＭＦＲ＝１ｇ／１０分のもの。
Ｘ−４：（プロピレン・エチレンブロック共重合体：日本ポリプロ社製ノバテック）：ＭＦＲ＝６０ｇ／１０分のもの。

【0063】

（２）炭素繊維（Ｙ）
Ｙ−１：（炭素繊維：三菱レーヨン社製パイロフィルＴＲ５０Ｓ）：繊維径７μｍ。

【0064】

（３）プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）
Ｃ−１：（プロピレン・エチレンブロック共重合体：日本ポリプロ社製ノバテック）：ＭＦＲ＝６０ｇ／１０分のもの（Ｘ−４と同じ）。
Ｃ−２：（プロピレン単独重合体：日本ポリプロ社製ノバテック）：ＭＦＲ＝３０ｇ／１０分のもの。
Ｃ−３：（プロピレン・エチレンブロック共重合体：日本ポリプロ社製ノバテック）：ＭＦＲ＝４０ｇ／１０分のもの。

【0065】

（４）エラストマー（Ｄ）
Ｄ−１：（エチレン・オクテンゴム：ダウ社製ＥＧ８１００）：ＭＦＲ＝２ｇ／１０分。
Ｄ−２：（エチレン・オクテンゴム：ダウ社製ＥＧ８２００）：ＭＦＲ＝１０ｇ／１０分。

【0066】

（５）無機フィラー（Ｅ）
Ｅ−１：微粉タルク（富士タルク社製）：平均粒径：５．９μｍ、アスペクト比：６、表面処理は未処理。

【0067】

（６）変性ポリオレフィン系樹脂（Ｆ）
Ｆ−１：無水マレイン酸変性ポリプロピレン（アルケマ社製「ＯＲＥＶＡＣ ＣＡ１００」：無水マレイン酸グラフト率＝０．８重量％。）

【0068】

３．材料
（１）成分（Ａ）：［プロピレン系樹脂成分（Ｘ）と炭素繊維（Ｙ）とを含有。］
（ｉ）Ａ−１：
連続した炭素繊維「Ｙ−１」を、繊維ラックからクロスヘッドダイを通して引きながら、前記プロピレン系樹脂「Ｘ−１」と変性ポリオレフィン系樹脂「Ｆ−１」を、「Ｘ−１」と「Ｙ−１」の合計１００重量部に対して、５重量部とを溶融状態で含浸する製造方法（引き抜き成形法）により、（Ｙ−１）が４０重量％、（Ｘ−１）が６０重量％の炭素長繊維含有ペレットを得た。
具体的には、炭素繊維「Ｙ−１」は、繊維ラックから繊維束として押出機に供給し、押出機の先端に取り付けられたクロスヘッド（樹脂含浸ダイス）の中に通しながら、クロスヘッドに、プロピレン系樹脂「Ｘ−１」を、供給して含浸する。
製造装置としては、クロスヘッドダイを有する二軸押出機（日本製鋼所社製「ＴＥＸ３０」、Ｌ／Ｄ＝４２、シリンダー径３０ｍｍ、シリンダー温度：２００〜２３０℃、クロスダイヘッド温度：２３０℃）を使用し、ペレット長が７ｍｍ（炭素繊維「Ｙ−１」の実質的な長さも７ｍｍである）となる様に調製した。

【0069】

（ｉｉ）Ａ−２〜Ａ−５：
前記Ａ−１と同様の方法にて、表１の配合比となるように、ペレットを作製した。Ａ−３に関しては、Ｘ−３のＭＦＲが低すぎるために、炭素繊維に樹脂が含浸せず、ペレットを得ることができなかった。また、Ａ−４に関しては、炭素繊維濃度を上げすぎたために、ペレットにすることができなかった。また、Ａ−５に関しては、炭素繊維濃度が低すぎるために、ペレットにすることができなかった。

【0070】

【表1】

【0071】

（２）成分（Ｂ）：［プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）にエラストマー（Ｄ）を含有。］
表２の配合のとおり、神戸製鋼所社製二軸押出機「ＫＣＭ５０」にて、溶融混練（２１０℃）し、ペレット化した。

【0072】

【表2】

【0073】

［実施例１〜１０、比較例１〜１０］
（１）プロピレン系樹脂組成物の製造
成分（Ａ）および成分（Ｂ）を表３に示す割合で配合し、小型タンブラーにて混合し、プロピレン系樹脂組成物を製造した。
（２）プロピレン系樹脂組成物の成形
前記混合物を用いて、前記試験・評価方法で示した要領にて、曲げ弾性率、ソリ量、外観性能評価用の試験片を作製した。
（３）評価
前記の試験片にて、性能評価を行った。結果を表３に示す。

【0074】

【表3】

【0075】

表１〜３に示す結果から、本発明のプロピレン系樹脂組成物の特定事項を満たしている実施例１〜１０は、剛性（曲げ弾性率）が良好で、ソリ量が少なく、また、外観も良好である。

【0076】

一方、上記本発明の特定事項を満たさない比較例において、比較例１〜１０に示す組成を持ったプロピレン系樹脂組成物及びその成形体は、これらの性能バランスが不良で、実施例１〜１０のものに対して、見劣りしている。
以上における各実施例と各比較例の結果から、本発明の構成と各要件の合理性と有意性が実証され、さらに本発明の従来技術に対する優位性も明らかである。

【産業上の利用可能性】

【0077】

本発明のプロピレン系樹脂組成物及びその成形体は、剛性に優れ、かつ成形品のソリが非常に小さくソリ防止性に優れ、また表面外観に優れることから、自動車の内外装部品などの射出成形部品用途に、好適に用いることができ、産業上の利用可能性が高い。