特許 6039170 放射性物質含有土壌の処理方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6039170

(24)【登録日】2016年11月11日

(45)【発行日】2016年12月7日

(54)【発明の名称】放射性物質含有土壌の処理方法

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/28 20060101AFI20161128BHJP

【ＦＩ】

   G21F9/28 521Z

   G21F9/28 Z

【請求項の数】4

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2011-226278(P2011-226278)

(22)【出願日】2011年10月13日

(65)【公開番号】特開2013-88150(P2013-88150A)

(43)【公開日】2013年5月13日

【審査請求日】2014年8月13日

(73)【特許権者】

【識別番号】506347517

【氏名又は名称】ＤＯＷＡエコシステム株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100091362

【弁理士】

【氏名又は名称】阿仁屋 節雄

(74)【代理人】

【識別番号】100105256

【弁理士】

【氏名又は名称】清野 仁

(74)【代理人】

【識別番号】100161034

【弁理士】

【氏名又は名称】奥山 知洋

(72)【発明者】

【氏名】友口 勝

(72)【発明者】

【氏名】鎌田 雅美

【審査官】 藤原 伸二

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０６−３４３９４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−２４８０６６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−１１６３９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平１１−０１０１３１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−１２５６１０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６１−２６２６４２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５５−１３８６９６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０１−１４６５６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０５−０３１４７７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許第０６１０２０５３（ＵＳ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ２１Ｆ ９／２８

Ｂ０９Ｂ １／００−５／００

Ｇ２１Ｆ １／００−１／１２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった２ｍｍ超の大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する２ｍｍ以下の小粒径の土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を減容し、
前記環境中へ還元する土壌および／または管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌へ、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加し、均質に混合することで、これらの土壌に起因する空間放射線量を低減させることを特徴とする放射性物質含有土壌の処理方法。

【請求項2】

放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった２ｍｍ超の大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する２ｍｍ以下の小粒径の土壌を磨鉱した後、浮遊選鉱し、沈物となった土壌は環境中へ還元し、浮物となった土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を減容し、
前記環境中へ還元する土壌および／または管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌へ、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加し、均質に混合することで、これらの土壌に起因する空間放射線量を低減させることを特徴とする放射性物質含有土壌の処理方法。

【請求項3】

放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった２ｍｍ超の大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する２ｍｍ以下の小粒径の土壌を０．１〜０．０５ｍｍの範囲にある所定値で分級し、当該所定値以上の土壌を磨鉱した後、浮遊選鉱し、沈物となった土壌は環境中へ還元し、浮物となった土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を減容し、
前記環境中へ還元する土壌および／または管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌へ、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加し、均質に混合することで、これらの土壌に起因する空間放射線量を低減させることを特徴とする放射性物質含有土壌の処理方法。

【請求項4】

前記所定値とは、０．０７５ｍｍであることを特徴とする請求項３に記載の放射性物質含有土壌の処理方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、放射性物質含有土壌の処理方法に関する。

【背景技術】

【0002】

昨今、国内において放射性物質を含有した大量の土壌の処理が課題となっている。当該土壌に含有される放射性物質としては^１３１Ｉ、^１３４Ｃｓ、^１３７Ｃｓが挙げられる。なかでも^１３４Ｃｓは半減期が２年、^１３７Ｃｓは半減期が３０年と長く問題である。

【0003】

一方、出願人は、土壌からの重金属類の回収方法として特許文献１を開示している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特許第３６８２６７０号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

昨今、国内において処理が課題となっている放射性物質を含有した土壌は、含有される放射性物質が極微量であっても看過しえない放射能を有する。この為、処理を必要とする土壌が広範囲に分布する場合、処理量は膨大なものとなる。
また、放射性物質を含有した土壌は移動が困難であり、現地での処理を求められる場合が多く、複雑で高度な処理方法の適用は困難である。

【0006】

本発明は上述の状況の下で為されたものであり、その解決しようとする課題は、放射性物質を含有した土壌を、放射能の値が所定値以下で環境中へ還元し得る土壌と、放射能の値が所定値を超え管理下に置くべき土壌とに分離することで、当該管理下に置くべき土壌容積を削減することを、現地における処理で可能とする、簡便な放射性物質含有土壌の処理方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0007】

当該課題を解決する為、本発明者らは鋭意研究を行った。そして、当該放射性物質を含有した土壌を分級したところ、放射能は粒径の大きな部分において低く、小さな部分において高いことを知見した。そして、本発明者らは上述の知見より、放射性物質は、土壌を構成する各種成分の中でも、主に微細粒子を構成する成分に吸着されているのではないか、という考えに想到した。

【0008】

その結果、本発明者らは、放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する小粒径の土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を削減する構成に想到した。

【0009】

本発明者らは研究を進め、上述した分級では放射能が所定量を超え、管理下に置くべきと判断された土壌へ磨鉱処理を施した後に、浮遊選鉱法を適用することで、所定量以下の放射能となり環境中へ還元可能な沈物と、所定量を超える放射能を有する浮物とに分離可能なことを知見した。

【0010】

その結果、本発明者らは、放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する小粒径の土壌に対しては磨鉱処理を施した後に、浮遊選鉱法を適用することで、所定量以下の放射能となった沈物は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する浮物は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を、さらに削減する構成に想到した。

【0011】

本発明者らはさらに研究を進め、環境へ負荷を与えないにも拘わらず、空間放射線遮蔽効果を有する鉄粉および／または鉄化合物粉（本発明において「鉄粉」と略記する場合がある。）を、土壌に添加することで、上述した環境中へ還元可能な土壌、管理下に置くべき土壌のいずれであっても、さらに、放射能を低減出来ることを知見した。

【0012】

その結果、本発明者らは、上述した環境中へ還元可能な土壌、管理下に置くべき土壌のいずれに対しても、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加して、これらの土壌の放射能を低減する構成に想到した。

【0013】

即ち、上述の課題を解決する為の第１の発明は、
放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった２ｍｍ超の大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する２ｍｍ以下の小粒径の土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を減容し、
前記環境中へ還元する土壌および／または管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌へ、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加し、均質に混合することで、これらの土壌に起因する空間放射線量を低減させることを特徴とする放射性物質含有土壌の処理方法である。

【0015】

第２の発明は、
放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった２ｍｍ超の大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する２ｍｍ以下の小粒径の土壌を磨鉱した後、浮遊選鉱し、沈物となった土壌は環境中へ還元し、浮物となった土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を減容し、
前記環境中へ還元する土壌および／または管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌へ、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加し、均質に混合することで、これらの土壌に起因する空間放射線量を低減させることを特徴とする放射性物質含有土壌の処理方法である。

【0016】

第３の発明は、
放射性物質を含有した土壌を分級し、所定量以下の放射能となった２ｍｍ超の大粒径の土壌は環境中へ還元し、所定量を超える放射能を有する２ｍｍ以下の小粒径の土壌を０．１〜０．０５ｍｍの範囲にある所定値で分級し、当該所定値以上の土壌を磨鉱した後、浮遊選鉱し、沈物となった土壌は環境中へ還元し、浮物となった土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を減容し、
前記環境中へ還元する土壌および／または管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌へ、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加し、均質に混合することで、これらの土壌に起因する空間放射線量を低減させることを特徴とする放射性物質含有土壌の処理方法である。

【0017】

第４の発明は、
前記所定値とは、０．０７５ｍｍであることを特徴とする第３の発明に記載の放射性物質含有土壌の処理方法である。

【発明の効果】

【0019】

本発明に係る第１から第４の発明によれば、簡便な操作により、放射性物質を含有した土壌を、環境中へ還元しても特に問題とはならないレベルの土壌と、管理下に置くべき土壌とに分離出来、管理下に置くべき土壌量を減容することが出来、さらに簡便な操作により、当該環境中へ還元しても特に問題とはならないレベルの土壌、管理下に置くべき土壌のいずれであっても放射能を低減させることが出来た。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1】本発明に係る放射性物質含有土壌の処理方法の参考例を説明するフロー図である。

【発明を実施するための形態】

【0021】

以下、実施例および参考例を参照しながら、本発明を実施するための形態について説明する。

【実施例】

【0022】

［参考例］
図１は、本発明に係る放射性物質含有土壌の処理方法の参考例を説明するフロー図である。当該フロー図においては、当初の放射性物質含有土壌の量を１００質量％としたときの各段階におけるマスバランスを［質量％］として示し、各段階における放射能を〈Ｂｑ／ｋｇ〉として示した。
以下、図１を参照しながら、本発明を実施するための形態について説明する。

【0023】

（放射性物質含有土壌）
本参考例において、当初の放射性物質含有土壌は１０ｍｍの粒径を有する土壌１．６ｋｇで、放射能は２７５４Ｂｑ／ｋｇであった。当該放射性物質含有土壌の性状および放射能測定結果を表１に示す。

【0024】

（洗浄処理）
放射性物質含有土壌と、当該放射性物質含有土壌の２倍の重量を有する水とを混合し、数分間撹拌した後、当該土壌と水とを分離し洗浄処理とした。

【0025】

（湿式分級）
洗浄処理後の放射性物質含有土壌と、同重量の水とを混合し、篩を用いて当該土壌を粗粒１（２ｍｍ超）、粗粒２（２〜０．０７５ｍｍ）、細粒（０．７５ｍｍ未満）の３段階に分級した。
このとき粗粒１（２ｍｍ超）は２７．５質量％、粗粒２（２〜０．０７５ｍｍは４５．０５質量％）、細粒（０．７５ｍｍ未満は２７．５質量％）であった。
当該粗粒１、粗粒２、細粒の性状および放射能測定結果、使用した水の放射能測定結果を表１に示す。

【0026】

【表1】

【0027】

表１に示すように、粗粒１の放射能は４３４Ｂｑ／ｋｇ、粗粒２の放射能は１１９０Ｂｑ／ｋｇ、細粒の放射能は７３２６Ｂｑ／ｋｇであった。即ち、２７．５質量％の細粒に、放射能分布で７８％のものが濃縮することが判明した。
一方、２７．５質量％の粗粒１の放射能は、１０００Ｂｑ／ｋｇを下回り、このまま環境中へ還元できることが判明した。つまり、２ｍｍ超の土壌を得る湿式分級操作により、当初の放射性物質含有土壌を２７．５％減容することが出来た。

【0028】

（磨鉱処理（粗粒２））
上述の結果より、本発明者らは放射性物質含有土壌において、放射性物質は、土壌を構成する微細粒子や微細結晶部分に主に吸着していることに想到した。
そこで、粗粒２へ磨鉱処理を施し、粗粒２から微細粒子や微細結晶部分を機械的に分離すれば、粗粒２から環境へ還元し得る部分を回収できると考えた。
磨鉱処理は、５００ｇの粗粒２と、４００ｍｌの水と、４ｋｇの鉄ボール（φ２０ｍｍ）とをポットミルに装填し、１０分間撹拌した。

【0029】

（浮遊選鉱（粗粒２））
磨鉱処理後の粗粒２へ、水１．５Ｌ、凝集剤として１０％ＰＡＸ（アミルザンセートカリウム試薬）５ｍＬ、パイン油５滴を添加し、浮選機にて５分間撹拌し、１５分間の浮選を実施して、粗粒２の浮物と沈物とを得た。
当該粗粒２の浮遊選鉱で得られた浮物および沈物の性状および放射能測定結果、ろ液の放射能測定結果を表２に示す。

【0030】

尚、本参考例においては、凝集剤として１０％ＰＡＸ（アミルザンセートカリウム試薬）およびパイン油を用いているが、これに限られるわけではなく、ジアルキルジチオカルバミン酸塩、キサントゲン酸塩、ジアルキルジチオリン酸塩、各種の起泡剤も使用可能である。

【0031】

【表2】

【0032】

表２に示すように、粗粒２の浮物は８．９質量％（マスバランス：４．０質量％）、沈物は９１．１質量％（マスバランス：４１．０質量％）であった。
また、粗粒２の浮物の放射能は３５４０Ｂｑ／ｋｇ、粗粒２の沈物の放射能は９６０Ｂｑ／ｋｇであった。即ち、マスバランス：４．０質量％の粗粒２の浮物が、主に、放射性元素を濃縮して吸着していることが判明した。
一方、マスバランス：４１．０質量％の粗粒２の沈物の放射能は１０００Ｂｑ／ｋｇを下回り、このまま環境中へ還元できることが判明した。つまり、粗粒２への磨鉱処理と浮遊選鉱を実施することで、当初の放射性物質含有土壌を４１．０％減容することが出来た。

【0033】

（浮遊選鉱（細粒））
上述した粗粒２への浮遊選鉱の効果を受けて、細粒への浮遊選鉱の適用を試みた。
具体的には、細粒へ、水３．０Ｌ、凝集剤として１０％ＰＡＸ（アミルザンセートカリウム試薬）５ｍＬ、パイン油５滴を添加し、浮選機にて５分間撹拌し、１５分間の浮選を実施して、細粒の浮物と沈物とを得た。
当該細粗の浮遊選鉱で得られた浮物および沈物の性状および放射能測定結果、ろ液の放射能測定結果を表３に示す。

【0034】

【表3】

【0035】

表３に示すように、細粒の浮物は４７．９質量％（マスバランス：１３．２質量％）、沈物は５２．１質量％（マスバランス：１４．３質量％）であった。
また、細粒の浮物の放射能は１１２０３Ｂｑ／ｋｇ、粗粒２の沈物の放射能は３７６３Ｂｑ／ｋｇであった。即ち、マスバランス：１３．２質量％の細粒の浮物が、主に、放射性元素を濃縮して吸着していることが判明した。
一方、マスバランス：１４．３質量％の細粒の沈物の放射能は１００００Ｂｑ／ｋｇを上回り、このままでは環境中へ還元出来ないことも判明した。

【0036】

（まとめ）
放射性物質含有土壌を、２ｍｍ超と２ｍｍ以下との段階に分級し、２ｍｍ超の土壌は環境中へ還元し、２ｍｍ以下の土壌は管理下に置くことでも、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を２７．５質量％減容することが出来る。
上述した２ｍｍ以下の土壌を、０．０７５ｍｍ以上と０．０７５ｍｍ未満との段階に分級し、２ｍｍ以下０．０７５ｍｍ以上の土壌を磨鉱した後、浮遊選鉱し、沈物となった土壌は環境中へ還元し、浮物となった土壌は管理下に置くことで、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を４１．０質量％減容することが出来る。
従って、２ｍｍ超と２ｍｍ以下との段階への分級と、２ｍｍ以下０．０７５ｍｍ以上の土壌への磨鉱処理、浮遊選鉱の実施により、管理下に置くべき放射性物質を含有した土壌量を６８．５質量％減容することが出来た。
また、いずれの工程においても使用された水は放射性物質を含有せず、再利用または環境への還元が可能であることも判明した。

【0037】

勿論、粗粒１と粗粒２との境界値は２ｍｍに限られるわけではなく、土壌の種類、放射性物質の含有状況、環境中へ還元して問題とならない放射能レベルの設定によって変化する場合がある。そこで、当該粗粒１と粗粒２とを分級する際の境界値は、これら土壌の種類、放射性物質の含有状況、環境中へ還元して問題とならない放射能レベルの設定等、を勘案して実験的に設定すればよい。
尤も、本発明者らは、当該粗粒１と粗粒２とを分級する際の境界値は、概ね１〜３ｍｍの範囲にあると考えている。

【0038】

同様に、粗粒２と細粒との境界値も０．０７５ｍｍに限られるわけではなく、土壌の種類、放射性物質の含有状況、環境中へ還元して問題とならない放射能レベルの設定によって変化する場合がある。そこで、当該粗粒２と細粒とを分級する際の境界値も、これら土壌の種類、放射性物質の含有状況、環境中へ還元して問題とならない放射能レベルの設定等、を勘案して実験的に設定すればよい。
尤も、本発明者らは、当該粗粒２と細粒とを分級する際の境界値は、概ね０．１〜０．０５ｍｍの範囲にあると考えている。

【0039】

［実施例］
実施例においては、放射性物質を含有した土壌に対し鉄粉、鉄化合物粉を適用することで、当該放射性物質を含有した土壌に起因する空間放射線を遮蔽した。
以下、試験方法について具体的に設明する。

【0040】

（放射性物質を含有した土壌）
放射性物質を含有した比重１．８ｇ／ｄｍ^−３の土壌を２００ｇ準備した。
当該土壌の放射能は２７００Ｂｑ／ｋｇであった。
当該土壌を２ｍｍのフルイで篩い、通過した粒子をステンレス製金属バット（φ２１０×Ｈ６０ｍｍ）へ入れた。

【0041】

（空間放射線量の測定）
測定器は、米国 Ｓ．Ｅ．Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ社製のＩＮＳＰＥＣＴＯＲ＋を用い、全γ線量を測定した。
具体的には、ステンレス容器上面に測定器をセットし、全γ線量を測定した。このとき試料表面と測定器検出器部分の空間距離は、５０ｍｍとした。そして、測定開始より５分間測定を継続し、平均値を求めて測定値とした。
尚、放射性物質を含有した土壌に起因する空間放射線測定に先立ち、バックグラウンドである測定場所の空間線量を測定したところ０．１０μＳｖ／ｈであった。そこで、当該バックグラウンドの値を測定値から減ずる補正を行い、バックグラウンド補正値を得た。

【0042】

（鉄粉、鉄化合物粉）
鉄粉としては、ＤＯＷＡ ＩＰクリエイション株式会社製（Ｅ−２００）を準備した。
水酸化鉄としては、ＦｅＣｌ_３をＮａＯＨで中和してＦｅ（ＯＨ）_３を形成し、当該Ｆｅ（ＯＨ）_３を濾過、乾燥した後に２ｍｍの篩に通過させて得られた水酸化鉄（III）を用いた。
硫化鉄としては、鉱石として産出する天然パイライトを粉砕して、２ｍｍの篩に通過させて得られた天然硫化鉄（ＦｅＳ_２）を用いた。

【0043】

（操作）
〈均質混合法〉
放射性物質含有土壌２００ｇへ所定量の５〜２０質量％鉄粉または鉄化合物粉を添加し、５分間混合の後、ステンレスバット内に均一に敷きならし、空間放射線量を測定した。当該測定結果を表４に示す。
〈表面添加法〉
放射性物質含有土壌２００ｇをステンレスバット内に均一に敷きならし、当該土壌表面へ、所定量の鉄粉を均一に敷きならして添加し、空間放射線量を測定した。当該測定結果を表４に示す。

【0044】

【表4】

【0045】

（まとめ）
表１の結果から、放射性物質含有土壌へ、鉄粉および／または鉄化合物粉を添加することで、当該放射性物質を含有した土壌に起因する空間放射線が遮蔽され、放射線量が低減することが判明した。当該空間放射線の遮蔽効果は、鉄粉の添加量が多いほど増加した。
また、同重量の添加であれば、鉄粉の方が、鉄化合物粉より空間放射線の遮蔽効果が高いことも判明した。
さらに、同重量の鉄粉添加であれば、表面添加法の方が、均質混合法より空間放射線の遮蔽効果が高いことも判明した。

【図1】