特許 6046810 固体酸化物燃料電池、及び該固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6046810

(24)【登録日】2016年11月25日

(45)【発行日】2016年12月21日

(54)【発明の名称】固体酸化物燃料電池、及び該固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0202 20160101AFI20161212BHJP

   H01M 8/02 20160101ALI20161212BHJP

   H01M 8/12 20160101ALI20161212BHJP

   H01M 8/04701 20160101ALI20161212BHJP

   C25B 9/00 20060101ALI20161212BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/02 Y

   H01M8/02 C

   H01M8/02 R

   H01M8/12

   H01M8/02 E

   H01M8/04 T

   C25B9/00 A

【請求項の数】24

【全頁数】30

(21)【出願番号】特願2015-516591(P2015-516591)

(86)(22)【出願日】2013年6月11日

(65)【公表番号】特表2015-520497(P2015-520497A)

(43)【公表日】2015年7月16日

(86)【国際出願番号】EP2013062051

(87)【国際公開番号】WO2013186222

(87)【国際公開日】20131219

【審査請求日】2016年6月10日

(31)【優先権主張番号】12171565.0

(32)【優先日】2012年6月11日

(33)【優先権主張国】EP

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】507137184

【氏名又は名称】アッシュテセラミックス ソシエテ アノニム

【氏名又は名称原語表記】ＨＴＣＥＲＡＭＩＸ Ｓ．Ａ．

(74)【代理人】

【識別番号】100105957

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 誠

(74)【代理人】

【識別番号】100068755

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 博宣

(74)【代理人】

【識別番号】100142907

【弁理士】

【氏名又は名称】本田 淳

(72)【発明者】

【氏名】ウィルマン、ザシャリエ

【審査官】 ▲辻▼ 弘輔

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１０−１７６９３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−２５７８３４（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ８／００ − ８／２４

Ｃ２５Ｂ ９／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

固体酸化物燃料電池であって、
ａ）複数のカソード・アノード電解質ユニット（５）であって、それぞれが、
酸化剤用の第１の電極（５１）と、
可燃性ガス用の第２の電極（５３）と、
前記第１の電極（５１）と前記第２の電極（５３）との間の固体電解質（５２）と、
を備えるカソード・アノード電解質ユニット（５）と、
ｂ）前記カソード・アノード電解質ユニット（５）間の金属製のインターコネクト（４０）であって、
前記可燃性ガス用のガス分配構造（１１）を備え、前記カソード・アノード電解質ユニット（５）の前記第２の電極（５３）と接触する第１のガス分配素子（１０）と、
前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）と調温流体用の別のチャネル（２０ｂ）とを備え、前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）が隣接するカソード・アノード電解質ユニット（５）の前記第１の電極（５１）と接触する第２のガス分配素子（４）と、
を含み、前記第１のガス分配素子（１０）と前記第２のガス分配素子（４）が電気的に接続されるインターコネクト（４０）と、を備える固体酸化物燃料電池において、
前記第１のガス分配素子（１０）が平面状のベース層（１）、第１の層（２）、および第２の層（３）を備え、前記第１および第２の層（２、３）に前記ガス分配構造（１１）が配置され、
前記第２のガス分配素子（４）が前記第１のガス分配素子（１０）の前記ベース層（１）側に配置されて支持層を形成し、
前記調温流体用の別のチャネル（２０ｂ）が前記第１のガス分配素子（１０）の前記ベース層（１）と接触し、
前記第２のガス分配素子（４）が複数の波形を備え、前記波形が前記酸化剤用の複数のチャネル（２０ａ）と前記調温流体用の複数の別のチャネル（２０ｂ）とを形成し、前記複数のチャネル（２０ａ、２０ｂ）が相互に平行に延在し、
前記波形が波形金属シートから成り、
前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）および前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）の両方が同じ酸素含有ガス源と流体連通するようにマニホルドが構成される、固体酸化物燃料電池。

【請求項2】

前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）が前記第１のガス分配素子（１０）に向けて開放される、請求項１に記載の燃料電池。

【請求項3】

前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）及び前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）が波形形状、ジグザグ形状、および断面台形状のうちの何れか１つの形状を有する、請求項１または２に記載の燃料電池。

【請求項4】

前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）が入口端（２０ｃ）と出口端（２０ｄ）のみを備える閉じたチャネルとして形成されるように、前記第２のガス分配素子（４）が前記第１のガス分配素子（１０）に接続される、請求項１〜３のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項5】

前記第１のガス分配素子（１０）が燃料入口側（２ｂ）から燃料出口側（２ｃ）へ延在することによって、前記第１のガス分配素子（１０）内の前記可燃性ガスの流方向（９）を画定し、前記第２のガス分配素子（４）の前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）及び前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）が流体の主流方向（９）に沿って延在する、あるいは前記主流方向（９）に略垂直に延在する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項6】

前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）が断面領域（２０ｆ）を有し、前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）が断面領域（２０ｅ）を有し、前記２つの断面領域（２０ｅ、２０ｆ）の比が１：２〜２：１の範囲である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項7】

前記カソード・アノード電解質ユニット（５）が流体の流れ方向（９）に沿った長さ（３ａ）と幅（３ｂ）とを有し、前記長さ（３ａ）と前記幅（３ｂ）の比が１超である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項8】

前記波形がピッチ（２０ｇ）を有し、前記ピッチ（２０ｇ）が２ｍｍ〜８ｍｍの範囲である、請求項１ないし６のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項9】

前記波形が４５度以上の傾斜角度（α）を有する、請求項８に記載の燃料電池。

【請求項10】

前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）および前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）が１〜５ｍｍの範囲の高さを有する、請求項１〜９のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項11】

前記第１のガス分配素子（１０）が第１の開口（１５）または第２の開口（６）を有する均質化素子である第２の層（３）を備え、前記第１の開口（１５）の少なくともいくつかが長さ（２８）および幅（２９）を有し、前記長さ（２８）が前記幅（２９）よりも大きく、前記長さ（２８）が流体の主流方向（９）を横切って延在する、請求項５〜１０のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項12】

前記第１のガス分配素子（１０）が複数のチャネル、三次元構造、ピン、グリッド構造、及び発泡体構造のうち少なくとも１つを備える、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の燃料電池。

【請求項13】

前記第１のガス分配素子（１０）のチャネルが少なくともバー素子（２３）によって少なくとも部分的に遮断され、前記第２の層（３）が前記バー素子（２３）をバイパスする開口（６）を備える、請求項１２に記載の燃料電池。

【請求項14】

前記第１の層（２）の前記ガス分配構造（１１）が、相互に並べられ燃料入口（２ｂ）を燃料出口（２ｃ）と接続する複数のチャネル（１３）を備え、前記チャネル（１３）を横切って延在する前記第１の開口（１５）が、相互に並べられる少なくとも２つのチャネル（１３）が前記第１の開口（１５）と流体連通するような長さ（２８）を有する、請求項１１に記載の燃料電池。

【請求項15】

前記チャネル（１３）が相互に平行に延在し、前記第１の開口（１５）が前記チャネル（１３）に垂直に延在する、請求項１４に記載の燃料電池。

【請求項16】

前記チャネル（１３）が放射方向に延在し、前記第１の開口（１５）が周方向に延在する請求項１４に記載の燃料電池。

【請求項17】

前記第２のガス分配素子（４）が少なくとも２つの部分から成り、前記少なくとも２つの部分が０．３ｍｍ以上の間隙幅を有する裂け目（４ｂ）によって相互に分離される、請求項１３に記載の燃料電池。

【請求項18】

固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法であって、前記固体酸化物燃料電池または前記固体酸化物電解装置が、
ａ）複数のカソード・アノード電解質ユニット（５）であって、それぞれが、
酸化剤用の第１の電極（５１）と、
可燃性ガス用の第２の電極（５３）と、
前記第１の電極（５１）と前記第２の電極（５３）との間の固体電解質（５２）と、
を備えるカソード・アノード電解質ユニット（５）と、
ｂ）前記カソード・アノード電解質ユニット（５）間の金属製のインターコネクト（４０）であって、
前記可燃性ガス用のガス分配構造（１１）を備える金属製の第１のガス分配素子（１０）と、
前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）と調温流体用の別のチャネル（２０ｂ）とを備える金属製の第２のガス分配素子（４）と、
を含むインターコネクト（４０）と、
を備え、
前記チャネル（２０ａ、２０ｂ）が前記酸化剤（Ｏ）を２つの流路（Ｏ１、Ｏ２）に分割し、酸化剤（Ｏ１）が前記酸化剤用のチャネル（２０ａ）を流れ、調温流体（Ｏ２）が前記調温流体用のチャネル（２０ｂ）を流れ、
前記調温流体（Ｏ２）が前記第２のガス分配素子（４）と前記第１のガス分配素子（１０）のベース層（１）とに接触し冷却して、
前記酸化剤（Ｏ１）が隣接するカソード・アノード電解質ユニットの前記第１の電極（５１）に接触し、
少なくとも第１および第２の制御温度（Ｔ１、Ｔ２）が測定され、
前記第１の制御温度（Ｔ１）が前記第２のガス分配素子（４）に入る前記調温流体（Ｏ２）の温度または前記燃料電池若しくは前記電解装置の調温流体入口側で測定される代表温度であり、
前記第２の制御温度（Ｔ２）が前記第２のガス分配素子（４）を出る前記調温流体の出口温度、燃料電池スタック若しくは電解装置スタックの温度、前記燃料電池若しくは前記電解装置の調温流体出口側で測定される代表温度のうちの１つであり、
前記第２のガス分配素子（４）に供給される調温流体（Ｏ２）の量が前記第１および第２の制御温度（Ｔ１、Ｔ２）の温度差に基づき制御される、固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法。

【請求項19】

前記第２のガス分配素子（４）に供給される調温流体の量が最高、最低、または公称温度差に基づき制御される、請求項１８に記載の固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法。

【請求項20】

前記第２のガス分配素子（４）に供給される前記調温流体の量と温度（Ｔ１）が、前記第１および第２の制御温度（Ｔ１、Ｔ２）が定義された最低値と最高値の間で維持されるように制御される、請求項１８または１９に記載の固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法。

【請求項21】

前記酸化剤と前記調温流体とが厳密に分離された流路（Ｏ１、Ｏ２）内で循環する、請求項１８〜２０のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法。

【請求項22】

前記調温流体が前記第２のガス分配素子（４）を加熱する、請求項２１に記載の固体酸化物電解装置の動作方法。

【請求項23】

キャリアガスが前記酸化剤の前記流路（Ｏ１）に追加されて生成された酸素を回収し、前記インターコネクト（４０）を出る前記キャリアガス内の酸素含有量を所定の範囲に維持するように前記キャリアガスの流量が制御される、請求項２２に記載の固体酸化物電解装置の動作方法。

【請求項24】

前記キャリアガスが循環され、酸素が前記インターコネクト（４０）を出る前記キャリアガスから抽出されて、酸素の豊富なガスを個別に回収する、請求項２３に記載の固体酸化物電解装置の動作方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は固体酸化物燃料電池に関する。本発明は固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法にも関する。

【背景技術】

【0002】

燃料電池は化学反応によって発電する装置である。各種燃料電池の中で、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ：ｓｏｌｉｄ ｏｘｉｄｅ ｆｕｅｌ ｃｅｌｌ）は、金属（たとえば、カルシウムまたはジルコニウム）酸化物の硬質のセラミック化合物を電解質として使用する。通常、固体酸化物燃料電池では、Ｏ_２などの酸化剤がカソードで酸素イオン（Ｏ^２―）に還元され、Ｈ２ガスなどの可燃性ガスが酸素イオンで酸化されてアノードで水を形成する。

【0003】

ＳＯＦＣ燃料電池は燃料電池ユニットのスタックを備える。ＳＯＦＣ燃料電池ユニットはＣＡＥユニットとも称されるカソード・アノード電解質ユニットと場合によってはカセットの形状のインターコネクトとの２つの主要構成要素から成る。インターコネクトは１つの燃料電池ユニットのＣＡＥユニットを別の燃料電池ユニットのＣＡＥユニットに電気的に接続して、各ＣＡＥユニットが生成する電力を結合させる働きをする。このようなインターコネクトは、平面状の高温燃料電池（ＳＯＦＣ）においてＣＥＡユニットを電気的に接続するだけでなく、可燃性ガスと酸化剤をＣＥＡユニットの各電極に輸送する機能も果たす。

【0004】

インターコネクトはＣＡＥユニットの酸化側と還元側の両側で約５００℃〜１１００℃の超高温にさらされるため、固体酸化物燃料電池にとって重大な問題点の１つである。このために、インターコネクト材料として金属よりもセラミックが長い間首尾よく使用されてきた。しかしながら、このようなセラミックのインターコネクト材料は金属よりもずっと高価である。金属製インターコネクトは比較的製造および処理し易い一方で、動作中、一部では、インターコネクト・アノード／カソードインタフェースでのＣｒ_２Ｏ_３などの金属酸化物の形成により一般に電力低下率が高い。低温作動型（６００〜８００℃）ＳＯＦＣが開発されるにつれ、ニッケルおよび鋼ベースの合金の方が有望になってきている。

【0005】

特許文献１は可燃性ガスと酸化剤のためのインターコネクトを開示している。平面状のＣＡＥユニットは、隣接するＣＡＥユニット間に配置される平面状の金属板として形成される相互接続層を挟んで相互に積層される。燃料と酸化剤それぞれの通路がアノード層およびカソード層に形成される。

【0006】

ＳＯＦＣ燃料電池スタックの超高動作温度のため、ＣＡＥユニットと、ＣＡＥユニットに反応体を供給し、反応体をそこから外へ導くインターコネクト構造との熱膨張と熱機械的挙動の影響も考慮に入れておかねばならない。具体的には、ガス分配構造は、燃料電池の流れの分配に影響を及ぼす変形を起こすことがある。さらに、電極およびインタフェースは、過剰な温度に達するとすぐに劣化しがちである。

【0007】

特許文献２はＳＯＦＣ燃料電池スタックを開示している。複数のＣＡＥユニットがインターコネクタと導電性接触しており、インターコネクタは接触板と流体誘導素子とを備え、流体誘導素子は成形シート状金属部として形成され、溶接または半田付けによって液密に接触板と接続される。それによって、接触板は、燃料電池ユニットの動作中に可燃性ガスまたは酸化剤が流れる流体チャンバを画定する。成型シート金属部には複数の波形が配置され、波形構造を形成する。波形構造はそれ自体、動作中のＣＡＥユニットおよび流体誘導素子の熱膨張の一部を相殺することができる。しかしながら、各電極と波形の山または谷との局所的接触により、流体誘導素子は電極の熱膨張を追随せざるを得ない。流体誘導素子が十分な弾性を有していない場合、熱膨張による歪みが電極に導入される。電極は固体の脆性セラミックから形成される。よって、大きな歪みが電極に導入される場合、亀裂が形成されて、最終的に電極を破壊する場合がある。さらに、流体誘導素子とアノード間の溶接または半田付け接続は構造の剛性に寄与する。具体的には、異なる熱膨張係数の材料が使用される場合、最終的に歪みは電極の損傷につながり、関連するセル膜を損なうおそれがある。具体的には、セル膜が破壊されて自然発火を招く場合、反応体の流れが変化する、あるいは反応体の直接混合を導くことがある。よって、局所的熱膨張を誘発し、局所的応力をさらに増大させる、局所的に高温な地点が生じかねない。

【0008】

したがって、上記課題の１つまたはそれ以上に対応し、より信頼性が高く効率的な固体酸化物燃料電池を実現する固体酸化物燃料電池用の改良インターコネクトを開発する必要がある。

【0009】

よって、本発明の目的は、既存のＳＯＦＣ燃料電池を改良し、信頼性を高め、安価な製造を可能にすることである。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0010】

【特許文献1】米国特許第７６３２５８６号明細書

【特許文献2】米国特許第６６７００６８号明細書

【発明の概要】

【0011】

本発明の目的は、請求項１の特徴を備える固体酸化物燃料電池によって達成される。
従属請求項２〜２５は本発明の別の有益な構成または実施形態に関する。本発明の目的は、請求項２６の特徴を備える固体酸化物燃料電池の動作方法によって達成される。請求項２７〜３４は別の有益な方法ステップに関する。

【0012】

本発明の目的は具体的には、
固体酸化物燃料電池であって、
ａ）複数のカソード・アノード電解質（ＣＡＥ：ｃａｔｈｏｄｅ−ａｎｏｄｅ−ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）ユニットであって、それぞれが、
酸化剤用の第１の電極と、
可燃性ガス用の第２の電極と、
第１の電極と第２の電極間の固体電解質と、
を備えるカソード・アノード電解質と、
ｂ）カソード・アノード電解質間の金属インターコネクトであって、
可燃性ガス用のガス分配構造を備え、カソード・アノード電解質の第２の電極と接触する第１のガス分配素子と、
酸化剤用のチャネルと調温流体用の別のチャネルとを備え、酸化剤用のチャネルが隣接するカソード・アノード電解質の第１の電極と接触する第２のガス分配素子と、
を含み、第１のガス分配素子と第２のガス分配素子が電気的に接続される金属インターコネクトと、
を備える固体酸化物燃料電池によって達成される。

【0013】

本発明の目的は、さらに具体的には、固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法であって、該固体酸化物燃料電池または前記固体酸化物電解装置が、
ａ）複数のカソード・アノード電解質ユニットと、
ｂ）複数のカソード・アノード電解質ユニット間の金属インターコネクトであって、
可燃性ガス用のガス分配構造を備える第１のガス分配素子と、
酸化剤用のチャネルと調温流体用の別のチャネルとを備える第２のガス分配素子と、
を含むインターコネクトと、
を備え、
少なくとも第１および第２の制御温度が測定され、
第１の温度が第２のガス分配素子に入る調温流体の温度または燃料電池若しくは固体酸化物電解装置の調温流体入口側で測定される代表温度であり、
第２の温度が第２のガス分配素子を出る調温流体の出口温度、燃料電池スタック若しくは電解装置スタックの温度、燃料電池若しくは固体酸化物電解装置の調温流体出口側で測定される代表温度のうちの１つであり、
第２のガス分配素子に供給される調温流体の量が、第１および第２の温度差に基づき制御される方法によって達成される。

【0014】

本願の発明は固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）を開示することによって説明される。本発明による実施形態は固体酸化物電解装置（ＳＯＥＣ）として使用することもできる。本願で固体酸化物燃料電池を説明することによって、電解装置として使用されるのと同じ実施形態も意味し、特に明記されないかぎり、請求項によってもカバーされる。

【0015】

本発明による固体酸化物燃料電池は、複数のカソード・アノード電解質ユニットと、カソード・アノード電解質ユニット間の金属インターコネクトとを備え、インターコネクトは、
可燃性ガス用のガス分配構造を備え、カソード・アノード電解質ユニットと接触する第１のガス分配素子と、
酸化剤用のチャネルと調温流体用の別のチャネルとを備え、酸化剤用のチャネルが隣接するカソード・アノード電解質ユニットと接触する第２のガス分配素子とを含み、第１のガス分配素子と第２のガス分配素子が電気的に接続される。したがって、インターコネクトはカソード・アノード電解質ユニットを隣接するカソード・アノード電解質ユニットに電気的に接続する役割を果たす。加えて、インターコネクトは可燃性ガスと酸化剤を輸送する役割も果たす。インターコネクトは調温流体用のチャネルをさらに備え、特にカソード・アノード電解質ユニットを冷却する（主にＳＯＦＣユニット）あるいは加熱する（主にＳＯＥＣユニット）。

【0016】

好適な実施形態では、燃料電池（または電解装置）用の第１のガス分配素子は第１の層と第２の層を備え、第１および第２の層にはガス分配構造が配置されて可燃性ガス用のパターンを形成する。上記パターンによって第１の層と第２の層との間に形成されるガス分配構造へ可燃性ガスを送るために入口開口部が設けられ、ガス分配構造からの反応生成物を排出するために出口開口部が設けられる。第２のガス分配素子である支持層は、反応流体または第１の層の温度を調節し、ガス分配構造を流れる反応流体に均質な温度分布を提供するために設けられる。

【0017】

２つの選択肢を結びつけるために「または」という表現が本明細書で使用される場合、両選択肢の組み合わせとも、片方のみの選択肢とも解釈することができる。具体的に燃料電池に言及されていない場合、特徴は燃料電池または電解装置のいずれかに適用することができる。

【0018】

好都合なことに、支持層とも称される第２のガス分配素子は第１のガス分配素子側に配置され、第２のガス分配素子は第１のガス分配構造の反対側に延在する。具体的には、第１のガス分配構造および第２のガス分配構造の少なくとも一方はチャネルシステムとして構成することができる。

【0019】

一実施形態によると、第２のガス分配素子に複数の波形が配置される。具体的には、波形は相互に平行に延在する複数の通路を形成することができる。一変形によると、通路は第１の層である第１のガス分配素子に向けて開放させることができる。具体的には、通路は波形形状、ジグザグ形状、および断面台形状のうちの何れか１つの形状を有することができる。もしくは、またはさらに、通路は閉じたチャネル、特に管状チャネルとして形成することができる。このような管状チャネルは具体的には、円形または矩形断面を有することができる。通路は入口開口部から出口開口部まで流体の主流方向にほぼ沿って延在することができる。

【0020】

一実施形態によると、第１のガス分配素子は第１および第２の層を備え、第２の層は開口を有する均質化素子であり、開口は長さと幅を有し、長さは幅よりも大きく、長さは流体の主流方向を横切って延在する。上記第１の層の反応流体流用のパターンは、複数のチャネル、ピン、グリッド構造、発泡体構造などの三次元構造のうち少なくとも１つを備えることができる。別の実施形態では、第１の層のチャネルは少なくともバー素子によって少なくとも部分的に遮断される。一実施形態によると、第２の層の第２の開口の少なくともいくつかは穴として成形され、第２の開口の長さがバー素子の幅よりも大きいため、第２の開口がバー素子をバイパスすることができる。

【0021】

固体酸化物燃料電池の動作方法は、このように第１のガス分配素子を通って可燃性ガスを、第２のガス分配素子に沿って酸化剤を流すステップを備える。第１のガス分配素子は第１の層と第２の層を備え、第１および第２の層には流体流用のパターンが設けられて、第１のガス分配構造が第１または第２の層の少なくとも一方に形成される。酸化剤は第２のガス分配素子を流れ、第２のガス分配素子は第１のガス分配素子に電気的に接続される。好都合なことに、第１の層、可燃性ガス、カソード・アノード電解質ユニットの調温のために第２のガス分配素子が設けられる。

【0022】

該方法が固体酸化物燃料電池に適用される場合、可燃性ガスの流体がカソード・アノード電解質ユニットに電子源を提供し、酸化剤がカソード−電解質−アノードユニットに電荷担持イオンを提供するため、電荷担持イオンが電解質を横断し、電解質で電気化学反応を発生させることによって、電子を解放し電流を生成することができる。電子は、２つのカソード・アノード電解質ユニット間の導電性チャネルを提供するインターコネクトを介して供給または放出される。

【0023】

固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）用の第１および第２のガス分配素子により、可燃性ガスと酸化剤、ひいては燃料電池の燃料電極上のガスの適切な分配だけでなく、燃料電極との適切な電気接触も可能になる。よって、本発明はガス分配素子と、燃料電池または電解装置スタックにおけるガス分配素子とその作製にも関する。燃料電池は通常、複数の単位セルからなる燃料電池スタックとして構成される。単位セルは、用途に必要な電圧および電力出力レベルを達成するようにモジュール式に燃料電池スタックに組み合わせることができる。この積層は、導電性インターコネクトを介して複数の単位セルを直列接続することを含む。単位セルは具体的にはセル膜として構成することができる。

【0024】

固体酸化物燃料電池または電解装置の場合、効率を最大化し、信頼性の高い動作を保証するため、可燃性ガスが均質に燃料電極に分配されることが必須である。これには、チャネルシステムまたは多孔構造などの第１のガス分配素子のガス分配構造が均質なガス流への抵抗、均等な圧力低下をもたらすことが必要である。チャネル構造に関しては、通常、非常に正確な形状で提供する必要があり、その結果、非常に厳密な製造公差を含み、高額な製造コストを招く。

【0025】

固体酸化物燃料電池のいずれかの側に置かれ、２個の金属製インターコネクト間に挟まれるセラミックガス分布層は、製造がより単純で材料が安価になるためにスタック全体のコストが低減される。

【0026】

一実施形態によると、第１の層のガス分配構造は少なくともバー素子によって少なくとも部分的に遮断される。バー素子は第１の層のガス分配構造を通る流体流にとっての障害とみなされる。バー素子は、流体流を主流方向の進行から逸脱させる、あるいは流体チャネルの水力直径を局所的に制限する任意の種類のバリアまたはスロットル素子とすることができる。

【0027】

第２の層の第１または第２の開口の少なくともいくつかは孔、具体的には穴の形状をとることができる。よって、第１および第２の層は少なくとも１つのシート状金属から成るガス分配素子を形成する。ガス分配素子では、少なくとも１つのシート状金属層が多孔層に面するチャネル構造を形成する。多孔層の特徴は、燃料分配チャネルに略直角に延在し、近傍環境のいくつかのチャネル内のガスを流方向に沿って均等な間隔で混合させる一連の細長穴を有する点である。

【0028】

有利なことに、孔の長さはバー素子の幅よりも大きい。したがって、第１または第２の反応流体のいずれかはバー素子によって形成される障害を乗り越えることができるため、流体は主流方向から逸脱して、あるチャネルを流れる流体流と隣接チャネルを通過する流とが混じり合うことが可能になる。一実施形態によると、特に孔として成形された開口の一部が幅よりも大きな長さを有し、長さまたは幅が流体の主流方向に延在する。具体的には、第１の開口の幅が流体の主流方向に延在する、あるいは第２の開口の長さが流体の主流方向に延在する。第１の層に配置されるガス分配構造と、第１の開口および第２の開口の少なくとも１つは流体接触する。

【0029】

追加層を形成する支持層は、第１または第２の反応流体のいずれかを電極に均等分配するために設けることができる。一実施形態によると、それぞれの反応流体用の複数の入口開口部が第１および第２の層の少なくとも一方に設けられる。複数の入口開口部を設けることによって、より均等な流体流分配を実行することができる。もう１つの利点はより均等に熱を分布させて、カソード・アノード電解質ユニットの反応面全体をより有効に活用することである。

【0030】

さらに、流体流のパターン、特に第１または第２の開口の少なくともいくつかを形成するガス分配構造は型打ち抜きまたはエッチングによって作製することができる。別の実施形態によると、支持層は第１の層との一体片を形成する。一実施形態によると、第１の層は、孔を有する第１のシートとベース層を形成する第２のシートとを備える。支持層は、ベース層または第１の層の反対側に配置することができる。

【0031】

さらに、本発明は、先行する実施形態のいずれかによるガス分配素子を備える燃料電池または電解装置に関する。
具体的には、第１の開口の総開口面積はカソード・アノード電解質ユニットの陰極の総接触面の２０％以上、好ましくは総接触面の約３０％以上、最も好ましくは総接触面の約５０％以上である。それによって、ガス分配素子を流れるガスの横方向分配が達成され、より均質的な流体分配、ひいてはより均一な流体温度が可能になる。

【0032】

ＦＣＳＯの主要用途は、遠隔発電、広域発電、熱電気複合利用（ＣＨＰ）、トラック、バス、船舶用の補助電源装置（ＡＰＵ）、携帯用電源、効率的な生物ガス変換などの分野である。

【0033】

本発明のこれらおよびその他の特徴と利点は、添付図面と併せ、本発明の具体的な例示である実施形態の以下の説明を読むことによって、より完全に理解されるであろう。図面において、類似の参照符号は類似の構成要素を指す。燃料電池との組み合わせにおいて本発明を詳細に説明する。本発明は電解装置も対象とすることは自明である。

【図面の簡単な説明】

【0034】

【図1】ＳＯＦＣシステムの概略図である。

【図2】第１のガス分配素子の等角図である。

【図3】本発明の第１の実施形態による単位セルの断面図である。

【図4】図３の単位セルの展開図である。

【図4A】第２のガス分配素子の拡大図である。

【図4B】第１のガス分配素子の別の実施形態の展開図である。

【図4C】第１のガス分配素子の別の実施形態の展開図である。

【図4D】第２の層である均質化層の別の実施形態を示す図である。

【図4E】第２の層である均質化層の別の実施形態を示す図である。

【図4F】第１および第２のガス分配素子を備える単位セルの別の実施形態である。

【図4G】第２のガス分配素子の断面図である。

【図4H】第２のガス分配素子の別の実施形態を示す図である。

【図5】ガス分配素子の２個の隣接層の部分上面図である。

【図6A】ガス分配素子の多孔層の部分上面図である。

【図6B】図６Ａの線Ａ−Ａに沿った断面図である。

【図6C】図６Ａの線Ｂ−Ｂに沿った断面図である。

【図6D】支持層のない理想的なガス分配素子の図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面の拡大図である。

【図6E】均質化素子層のないガス分配素子の断面図である。

【図6F】均質化素子層を備えるガス分配素子の図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面の拡大図である。

【図6G】ガス分配素子を流れる可燃性ガスの理想的な流状態を示す概略図である。

【図6H】ガス分配素子を流れる可燃性ガスの実際の流状態を示す概略図である。

【図6I】別のガス分配素子を流れる可燃性ガスの実際の流状態を示す概略図である。

【図6K】均質化素子層のないガス分配素子の断面図である。

【図6L】図６Ｋに示すものと類似するが均質化素子層を備えるガス分配素子の断面図である。

【図7A】燃料電池ユニットのガス分配層を流れる可燃性ガスの理想的な流状態を示す概略図である。

【図7B】燃料電池ユニットを流れる可燃性ガスの最適に設計された実際の流状態を示す概略図である。

【図7C】従来技術による燃料電池ユニットを流れる可燃性ガスの流状態を示す概略図である。

【図7D】図７Ｂに示す状態による流を示す燃料電池ユニットのスタックの図である。

【図7E】図７Ｃに示す状態による流を示す燃料電池ユニットのスタックの図である。

【図8】スタックの燃料電池ユニットの複数の連続層の断面図である。

【図8A】図８の詳細断面図である。

【図8B】燃料電池スタックの概略側断面図である。

【図8C】燃料電池スタックの別の実施形態の概略側断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0035】

図１は、本発明による固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）システム１００を示す。固体酸化物燃料電池システムは、複数の燃料電池ユニット５０から成る燃料電池スタック１０３を含むケース１０１を備え、本明細書では燃料電池ユニットは単位セル５０とも称される。ケースは基部１０２に位置する。燃料電池システムまたは周辺機器は、反応体を加熱する熱交換器１０６と、正確な組成および正確な燃料電池への流量で反応体を供給する図示しない反応体作製ユニットとを含む。スタックには反応体排出素子１０４および１０５が配置される。

【0036】

スタックは特許文献１に示されるように構成され、特定の電極接触およびガス分配構造が適用される。従来技術では、この技術に基づくスタックが、約１ｋＷの遠隔および微細熱電気複合利用（ＣＨＰ）用途のために開発された。そのスタックは圧力低下が少ないことを特徴とし、４５％超の電気効率で１ｋＷ／ｌまたは４００ｍＷ／ｃｍ^２の電力密度を達成できる。スタックには改質天然ガス、改質ガス、または水素で燃料が供給される。このスタックは空気を外部に、燃料を内部に集配し、燃料排気流を回収する。排気流は燃焼後に使用する、あるいは改質のために再循環させる（改造された周辺機器の場合）ことができる。特許文献１の利用によりスタックの熱サイクル耐性が向上し、熱サイクルによるさらなる性能低下が回避される。

【0037】

本発明と特許文献１に開示される技術とを組み合わせた最近の２つの試作品を用い、性能の向上が測定された。燃料として水素を用いた場合６１％、メタンを用いた場合６９％に達する効率で、最大燃料変換９４％が達成された。さらに、複合型の短いスタックに大きな損傷を与えることなく、最大５０回の熱サイクルが行われた。この結果は、特許文献１に開示されるような反応体流の単独処理に基づく以前の結果を大幅に上回る。

【0038】

可燃性ガスの分配のため、図２に詳細に示す第１のガス分配素子１０が予見される。インターコネクト４０は第１のガス分配素子１０と第２のガス分配素子４を備える。インターコネクト４０は通常、２つの隣接するカソード・アノード電解質ユニット５間に配置される。単位セル５０とは、カソード・アノード電解質ユニット５とインターコネクト４０とを備えるユニットと理解するものとする。

【0039】

第１のガス分配素子１０は少なくとも可燃性ガスを各電極に供給するために使用される。
第２のガス分配素子４は、各電極に酸素を含有する反応体、すなわち酸化剤を供給するために使用される。図２に開示される第１のガス分配素子１０は燃料入口１６と燃料出口１８とを有し、入口１６から供給される燃料は入口１６から出口１８まで第１のガス分配素子１０内を直線の流方向９に流れる。図２では、第１の層２は第２の層３の下方に配置される。

【0040】

燃料電池として動作させるには、酸素を含有する反応体が、カソードの役割を果たす正酸素電極５１に供給される。
単位セル５０を電解装置として動作させるには、酸素を含有する反応体が、アノードの役割を果たす同じ正酸素電極５１に供給される。

【0041】

有利な実施形態では、ＣＡＥカソード・アノード電解質ユニット５の負電極５３に可燃性ガスを供給するためにガス分配素子１０が使用される。インターコネクト４０は、酸素を含有する反応体用の流体連通するチャネルを有する第２のガス分配素子４をさらに備え、酸素を含有する反応体を隣接するＣＡＥカソード・アノード電解質ユニット５の正酸素電極５１に接触させる。

【0042】

大抵の場合、酸素含有反応体は空気であるが、純酸素または酸素含有ガスもインターコネクト４０に供給することができる。第２の反応体である可燃性ガスは通常、Ｈ_２、ＣＯ、Ｈ_２Ｏ、ＣＯ_２、メタン、アンモニア、その他の炭化水素または任意の希釈剤の混合物を含む。

【0043】

好適な実施形態では、可燃性ガスはガス分配素子１０内に分配される。したがって、ＣＡＥカソード・アノード電解質ユニット５の陰極５３はガス分配素子１０の第２の層３に面している。

【0044】

第１のガス分配素子１０は、逆に動作する電解装置に使用することもできる。燃料電池として動作させるには、酸素を含有する反応体がカソードの役割を果たす正酸素電極に供給される。

【0045】

単位セルを電解装置として動作させるには、酸素を含有する反応体がアノードの役割を果たす正酸素電極に供給される。
インターコネクト４０は燃料電池スタック１０３の２つの必須機能を組み合わせる。１つが電極５１、５３からの集電であり、もう１つが反応体、特に燃料と、ＣＡＥカソード・アノード電解質ユニット５間およびＣＡＥカソード・アノード電解質ユニット５上の酸素含有ガスの集配である。

【0046】

図３に開示されるように、インターコネクト４０により単位セル５０のガス分配素子を一体化させ、参照符号１、２、３、４によって示されるような機械加工していない薄金属シートを使用することができ、高価な成形バイポーラ板の代わりに、そうした金属シートはたとえば型打ち抜き、打ち抜き、ロール成形、型押し、またはエッチングなどの安価な工程で製造することができる。ベース層１、第１の層２、第２の層３および支持層４の少なくとも一つは、型打ち抜き、型押し、打ち抜き、エッチング、または高温圧縮もしくは粉末冶金などのその他の処理によって製造することができる。第１のガス分配素子１０は、ベース層１、第１の層２、第２の層３またはそれらの任意の組み合わせを、電気接触または封止もしくはその両方のために溶接、鑞付け、反応接合、またはそれらの任意の組み合わせなどの適切な接合技術を使用して接合するように製造することができる。同様に、第２のガス分配素子４は、支持層を形成する、あるいは支持層とベース層１を結合することによって製造することができる。

【0047】

好適な適用によれば、提案する燃料電池スタック１０３は、１６〜５０００Ｗの公称電力に相当する１〜１００個の単位セル５０を含む。
図３に示す実施形態は、カソード・アノード電解質ユニット５とインターコネクト４０とを備える単位セル５０の配置の断面を示しており、インターコネクトは第１のガス分配素子１０と第２のガス分配素子４を備える。

【0048】

図３に示す実施形態に係る第１のガス分配素子１０はベース層１、第２の層３、第１の層２からなる。カソード・アノード電解質ユニット５は第１の電極５１、第２の電極５３、第１の電極５１と第２の電極５３の間に挟まれる電解質５２を備える。単位セル５０は、カソード・アノード電解質ユニット５、接触層５５、ガス分配素子１０の縁部を気密封止する側方封止３１も備える。単位セル５０は、酸素を含有する第１の反応流体を第１の電極５１に供給する第２のガス分配素子４もさらに備える。燃料を含む第２の反応流体は、第１の層２と第２の層３の上方の第２の電極５３に供給される。

【0049】

図４は、ＣＡＥユニット５とインターコネクト４０とを備える燃料電池ユニット５０の展開図である。ＣＡＥユニット５は第１の電極５１、第２の電極５３、第１の電極５１と第２の電極５３の間に挟まれる電解質５２を備える。通常は、セラミックまたは金属もしくはその両方からなるガス分配層５４、５５が電極５１、５３の両側に配置される。電極５１、５３は図４には示されていないが、たとえば図８Ａには示されている。

【0050】

図４に示す第１のガス分配素子１０の例はベース層１、第１の層２、第２の層３を備え、第１の層２と第２の層３にはガス分配構造１１が配置されて流体流のパターンを形成する。図４に開示される第１の層２は隣り合うように並べられる多数のチャネル１３によって流パターンを画定するため、第１の層２に入る可燃性ガスは流体の主流方向９に流れることができる。チャネル１３は直線方向に延在する。チャネル１３は好ましくは、入口とも称される入口側２ｂで第１の層２の一方の側を始端とし、出口とも称される出口側２ｃで第１の層２の他方の側を終端とすることで、入口側２ｂが可燃性ガス供給口９ａと接続され、出口２ｃが排ガス出口９ｂと流体接続される。図４は、図４Ａに開示されるようなチャネル２０を有する波形金属シートとして示される第２のガス分配素子４も示す。図３は線Ｃ−Ｃに沿った燃料電池ユニット５０の断面図である。第１のガス分配素子１０について説明する。第１の層２は、相互に間隔をおいて配置され、その間にチャネル１３を形成する複数のチャネルバー２ａを備える。図４に開示されるように、第１の層２は、直線方向に延在し、入口２ｂと出口２ｃでそれぞれチャネル１３と流体接続するチャネル１２および１４を備えてもよい。

【0051】

第２の層３は、隣り合うように並ぶ少なくとも２つのチャネル１３を流体接続して、各チャネル１３の流体量を相殺し均等化する開口１５を備えた均質化素子である。図３では、開口１５は３個のチャネル１３を流体接続していることが開示されている。第２の層３は、長さ２８と幅２９とを有する矩形開口部として構成される第１の開口１５を有する。長さは幅よりも大きい。長さ２８は流体の主流方向９を横切って延在する。幅２９は流体の主流方向９に延在する。第２の層３は長さ７と幅８とを有する第２の開口６も有し、長さ７は幅８よりも大きく、幅８は流体の主流方向９を横切る方向に延在する。

【0052】

チャネル層とも称される第１の層２は複数の入口チャネル１２、複数の連続するチャネル１３、複数の出口チャネル１４を有する。連続するチャネル１２および１３はバー素子２３によって分離される。連続するチャネル１３および１４もバー素子２３によって分離される。バー素子２３はバー２ａを接続するのに必要である。

【0053】

これらの第２の層３の第２の開口６は、特定の矩形に配列される、あるいは第１の層２に配置される入口チャネル１２に対して傾斜するチャネル状構造をとる。これは図２に開示されるように、第１の層２のチャネル１２、１３、１４内を流れる流体が、第１の層に配置される第１の層２の一部であるバー素子２３によって第２の層３の開口６に向けて方向付けられるという利点を有する。よって、開口６はバー素子２３に開口６を横断させることによって連続するチャネル１２と１３、連続するチャネル１３と１３、または連続するチャネル１３と１４間の流体通路を形成する。流体がバー素子２３上を流れる場合は常に、バー素子２３上の開口６に入り、連続するチャネル１３と１４にそれぞれ分配される。上記実施形態の１つの利点は、第１の層２と第２の層３が薄金属シートの使用によって非常に安価に製造され得ることである。

【0054】

有利には、各入口チャネル１２は連続するチャネル１３および出口チャネル１４と連通する。これらのチャネル１２、１３、１４は同じ断面を有してもよく、それぞれの背後に配置してもよい。有利には、複数の入口チャネル１２、連続するチャネル１３、出口チャネル１４は図４に開示されるようなものと予測される。各入口チャネル１２は対応する隣接する入口チャネル１２と平行に配置され、同じことが連続するチャネル１３または出口チャネル１４にも当てはまる。

【0055】

第１の層２と第２の層３は図４に示すように別々のシートに形成することができるが、単独のシートに結合させてもよい。さらに、第１の層２は、チャネル１２、１３、１４に対応する孔を有し、チャネル１２、１３、１４用のベースを形成するベースシート１に並んで配置されるシートとして作製することができる。この解決策はチャネルの作製にとって有益である。

【0056】

さらに、孔には考えられる様々な形状が適用可能である。孔は簡便にシートから打ち抜く、レーザ切断する、あるいは層の鋳造または成形後に除去される消失インサートとしてエッチングまたは形成することができる。よって、ベース層１と第２の層３を別々のシートと見越しておくことで、製造が簡易化できる、あるいはより広範な層１、２、３の製造方法が適用できる。

【0057】

さらに、２個の入口開口部１６および１７が、可燃性ガスである燃料を備える反応体がガス分配素子１０に進入できるように設けられる。さらに、２個の出口開口部１８および１９が、排ガスである流体の反応生成物がガス分配素子１０を脱出できるように設けられる。

【0058】

好適な実施形態では、第２のガス分配素子４がベース層１側に配置され、ベース層１と接続される。図４は酸化剤Ｏの流路を示し、支持層がチャネル２０ａ、２０ｂである両側のチャネル２０を有する。図４Ａは支持層４の好適な構造の拡大図であり、酸化剤Ｏの流路は、２つの流路Ｏ１、Ｏ２となるようにチャネル２０ａ、２０ｂに分割され、各流路が支持層４の片方の側に沿ってチャネル２０を流れる。

【0059】

図４Ｂはガス分配素子１０の別の実施形態を示す。ベース層１と第１の層２は、単独部分から成る流パターンを画定する。本実施形態では、バー２ａがベース層１と接続されるためにバー２ａを保持するバー素子２３の必要がなく、そのため、複数のチャネル１３が相互に直線方向に延在することによって、チャネル１３は、入口側２ｂを始端とし出口側２ｃを終端として、チャネルが入口側２ｂと出口側２ｃとを流体接続する。バー素子２３が不要であるため、連続するチャネル１２、１３、１４を流体接続するための開口６も図４Ｂに開示されるように第２の層３では不要である。

【0060】

図４Ｃはガス分配素子１０の別の実施形態を示す。第１の層２は、金属発泡体片または金属メッシュ片などの多孔構造２ｄを備え、多孔構造はベース層１に配置される。第１の層２は入口側２ｂを始点とし出口側２ｃを終端とする流路を画定し、そのため、多孔構造は入口側２ｂと出口側２ｃとを流体接続して直線方向に延在する流路を画定する。

【0061】

図４Ｄは、第２の層３である均質化素子の別の実施形態を示す。矩形の第２の層３を示す図４Ｂに開示される実施形態とは異なり、図４Ｄは円形の第２の層３を示す。平行に延在するチャネル１３を有する矩形の第１の層２を示す図４Ｂに開示される実施形態とは異なり、図４Ｄに開示される第２の層３に合わせて変更された第１の層は円形であり、放射方向に直線的に延在するチャネル１３を備える。このチャネル１３は燃料入口開口部１６と同じ位置にある燃料入口２ｂの中心を始端とし、燃料出口２ｃが配置される周を終端として、好ましくは第１の層２および第２の層３を完全に囲むため、第１ガス分配素子１０内の可燃性ガス９ａは放射方向に流れる。数個のチャネル１３のみを図４Ｄに示す。第２の層３は周方向に延在する複数の開口１５を備え、開口１５は隣接するチャネル１３のいくつかが各々の開口１５によって流体接続されるように第１の層２のチャネル１３を横断する。したがって、図４Ｄに開示されるように第１の層２と第２の層３を備える第１ガス分配素子１０は円形である。円形燃料電池ユニット５０を作製するため、円形カソード・アノード電解質ユニット５を第２の層３の上に配置し、支持層４を第１の層２の下方に配置して、図４に開示されたものと類似した燃料電池ユニット５０を達成することができるが、第１の層２のチャネル１３と支持層４のチャネル２０は放射方向に延在している。第２の層３の下に配置される第１の層２はピン、グリッド、メッシュ構造、または発泡体構造などの三次元構造であってもよく、第１の層２は円形であり、流体流９ａ、９ｂ、９ｃは放射方向、特に入口２ｂから出口２ｃへの直線方向に延在し、第２の層３の第１の開口１５は周方向に延在する。有利な一実施形態では、発泡体構造内にチャネルが存在しないが、発泡体の多孔構造により流体が発泡体内を流れて、第１の層２内の流体流９ａ、９ｂ、９ｃの方向に流れる。

【0062】

図４Ｅは、周方向に延在する開口１５を備える矩形状の第２の層３の別の実施形態を示す。図４Ｄに開示される第２の層３と異なり、図４Ｅに開示される第２の層３の開口１５は、同様の寸法を持つ開口１５の３つの群９ｘに配置されることによって、これらの群９ｘが相互に周方向にずれる。このような開口１５の配列により、チャネル１３を通過する燃料の流量の均等化効果が向上する。図４Ｅに開示する第２の層３は、第１の層２内の燃料がまず放射方向９ｕに、次いで方向９ｖに燃料出口２ｃまで流れるように、排ガスを燃料出口１８／１９に集める外周燃料出口２ｃを備える。

【0063】

図４Ｆは、ＣＡＥユニット５とインターコネクト４０とを備える燃料電池ユニット５０の別の実施形態を示す。インターコネクト４０は第１のガス分配素子１０と第２のガス分配素子４を備える。第１のガス分配素子１０はチャネル１３が固定されるベース板１と、開口３ｅを有する封止層３ｄから成る。開口３ｅはＣＡＥユニット５のサイズに適合されているため、ＣＡＥユニットを開口３ｅに挿入し、ＣＡＥユニット５はチャネル１３の真上に配置することができる。第２の分配素子４は既に図４に開示してあるように作製する。図４、４Ｂ、４Ｃに開示される実施形態と異なり、図４Ｆに開示される第１のガス分配素子１０は第２の層３を備えていない、つまり均質化層３を備えていない。

【0064】

図４Ｇは図４Ｆの線Ｄ−Ｄに沿った詳細断面図であり、図４Ｇは、図４Ｆには示されない、第２のガス分配素子４の下方に配置されるＣＡＥユニット５も含む。図４Ｇは、ＣＡＥユニット５とベース層１との間に配置される金属製の波形シートを詳細に示す。第２のガス分配素子４は接続部４ｃによってベース層１と接続されるため、第２のガス分配素子４とベース層１との間に電気を流すことができる。それらはたとえば接続部４ｃで共に溶接することができる。波形シートは波形形状、ジグザグ形状、または断面台形状を有する。波形はピッチ２０ｇを有し、ピッチ２０ｇは２ｍｍ〜８ｍｍの範囲である。小さなピッチ２０ｇの場合、波形シートとＣＡＥユニット５間の接点の密度が高くなるため、波形シートと電気化学反応が生じる電解質５２の位置との間を流れる電気のオーム抵抗が低くなるという利点がある。一方で、小さなピッチではチャネル２０、２０ａ、２０ｂが非常に小さくなり、チャネル２０を流れる流体の流抵抗が増大する。

【0065】

素子４のシート状金属厚は０．３〜１ｍｍの範囲、より好ましくは０．３〜０．６ｍｍ、最も好ましくは０．５ｍｍである。
好適な実施形態では、酸化剤用のチャネル２０ａは断面領域２０ｆを有し、調温流体用のチャネル２０ｂは断面領域２０ｅを有する。２つの断面領域２０ｅ、２０ｆの比は１：２〜２：１の範囲、好ましくは１：１である。

【0066】

好適な実施形態では、酸化剤用のチャネル２０ａと調温流体用のチャネル２０ｂは１〜５ｍｍの範囲の高さを有する。
好適な実施形態では、波形は４５度以上、より好ましくは６０度超の傾斜角度（α）を有する。

【0067】

好適な実施形態では、第１のガス分配素子１０のチャネル１３は燃料入口側２ａから燃料出口側２ｂまで延在することによって、第１のガス分配素子１０内の可燃性ガスの流方向９を画定し、第２のガス分配素子４のチャネル２０ａ、２０ｂは流体の主流方向９にほぼ沿って延在する、あるいは流体の主流方向９に略垂直に延在する。図４Ｇに開示されるように、好適な実施形態では、調温流体用のチャネル２０ｂは第１のガス分配素子１０に接触し、つまりチャネル２０ｂは第１のガス分配素子１０とベース層１に面して、チャネル２０ｂを流れる調温流体をベース層１と直接接触させる。

【0068】

好適な実施形態では、波形は相互に平行に延在する複数のチャネル２０ａ、２０ｂを形成する。
好適な実施形態では、調温流体用のチャネル２０ｂが入口端２０ｃと出口端２０ｄとを有する閉じたチャネルとして形成されるように、第２のガス分配素子４が第１のガス分配素子１０に接続される。これは、各チャネル２０ｂが入口端２０ｃと出口端２０ｄ間の気密なチャネルを形成するように、波形シートをベース層１と接続することによって達成される。

【0069】

有益な一実施形態では、第２のガス分配素子４は少なくとも２つの部分から成り、その少なくとも２つの部分は０．３ｍｍ以上の間隙を有する裂け目４ｂによって相互に分離される。図４Ｈは、４つの部分から成り、２つの裂け目４ｂを有するこのような第２のガス分配素子４を示す。

【0070】

図５は、ガス分配素子１０の上側から切り取った部分として、第３の実施形態の第１ガス分配素子１０の第１の層２および第２の層３を示す部分上面図である。第１の層２の一部の断面図は隣り合うように並べられチャネルバー２ａによって分離されるいくつかのチャネル１３と、バー素子２３によってチャネル１３から分離されるいくつかの連続する出口チャネル１４とを示す。第１の層２は第２の層３の背後に配置される。第２の層３は長さ２８と幅２９とを有する第１の開口１５を含み、本実施形態では長さ２８は流体の主流方向９を横切って延在する。

【0071】

図６Ａは、第１の開口１５と下にあるチャネルバー２ａとを備える本発明の第１、第２、または第３の実施形態のいずれかによるガス分配層１０の多孔の第２の層３の部分上面図である。図６Ａの線Ａ−Ａに沿った断面図である図６Ｂは、カソード・アノード電解質ユニット５、チャネルバー２ａを備える第１の層２、第２の層３、およびベース層１を示す。ベース層１および第１の層２は別々のシートから製造される。図６Ｃは図６Ａの線Ｂ−Ｂに沿った断面を示す。図６Ｂとの違いとして、この断面は一列の開口１５を横断するため、第２の層３は開口１５によって分断される。さらに、第１の層２において平行に延在するチャネル１３も示される。

【0072】

図６Ｄは、支持層４のない図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面を詳細に示す。第１ガス分配素子１０は３層から成り、第１の層２が上に配置されるベース層１は、流方向９に平行に延在するバー２ａによって分離される複数のチャネル１３を備える流パターンを画定する。均質化層である第２の層３が第１の層２の上に配置される。第２の層３は流方向９に垂直に延在する第１の開口１５を備える。図示する実施形態では、第１の開口１５は３個のチャネル１３にわたって延在し３個のチャネル１３を流体接続するため、３個の可燃性ガス流９ａ、９ｂ、９ｃおよび９ｄ、９ｅ、９ｆ間で第１の開口１５を通じて流体交換９ｚを行うことができる。図６Ｄは理想的な第１ガス分配素子１０を示し、チャネル１３のＫ１〜Ｋ６がそれぞれ同一の幅、同一の高さ、同一の流抵抗を有する。そのため、可燃性ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆはそれぞれ略同一の流量、略同一のガス組成、および結果的に生じるカソード・アノード電解質ユニット５への反応体および反応生成物の拡散流量を有し、第１の開口１５内でガス流９ａ、９ｂ、９ｃおよび９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流体交換９ｚがほとんどまたは全く行われない。上述したような３個の可燃性ガス流９ａ、９ｂ、９ｃおよび９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流体交換９ｚに加えて、第１の開口１５は、カソード・アノード電解質ユニット５に面する第１の開口１５内で、流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆを離れるガス成分がカソード・アノード電解質ユニット５に入る前に混合および均質化されるという効果も有する。したがって、ガス成分がカソード・アノード電解質ユニット５に入る前に均質化されることで、たとえガス流９ａ、９ｂ、９ｃおよび９ｄ、９ｅ、９ｆのうち１つまたは２つが十分なガスを供給しなくても、ユニット５には十分な量の反応ガスが確実に供給される。カソード・アノード電解質ユニット５と第２の層３上に配置される第２のガス接触・拡散層５５とは単に概略的に示す。

【0073】

図６Ｆは、図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面を詳細に示す。理想的なガス分配素子１０を示す図６Ｄとは異なり、図６Ｆは、チャネルＫ１〜Ｋ６が、たとえば幅が異なるなどのわずかに異なる形状を有し、そのために異なる流抵抗を有することで、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆが異なる流量を有するという効果を生じる一般的な構成を示す。均質化層である第２の層３の利点は、チャネルＫ１、Ｋ２、Ｋ３およびＫ４、Ｋ５、Ｋ６のいくつかを流体接続する第１の開口１５のおかげで、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆ間で流体交換９ｚが行われて、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流量差が低減される、すなわちガス流が均等化されてカソード・アノード電解質ユニット５に沿ったガス組成、および、その結果生じる可燃性ガスＦの反応体と反応生成物の拡散流量が均質化されることである。

【0074】

図６Ｅは図６Ｆによる実施形態を示すが、第２の層３が存在しない。均質化層が存在しない場合、ガス組成と、その結果生じるカソード・アノード電解質ユニット５に沿った可燃性ガスＦの反応体と反応生成物の拡散流量は、チャネルＫ１〜Ｋ６の様々な形状に応じて大きく変動する場合がある。したがって、第２の層３の均質化層の１つの利点は、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆのチャネル幅またはチャネル高もしくはその両方の変動効果を均質化層によって相殺することができることから第１の層２を安価に製造でき、したがって、安価で信頼性の高いガス分配素子１０の製造が可能になる点である。

【0075】

図６Ｇは図６Ｄに開示される第1ガス分配素子１０の上面図であり、６個のチャネルＫ１〜Ｋ６が平行に延在し、３個のチャネルＫ１、Ｋ２、Ｋ３およびＫ４、Ｋ５、Ｋ６が開口１５によって流体接続され、それによってガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆがそれぞれ同じ流量を有する。複数の開口１５は流方向９に相互に間隔をおいて配置される。

【0076】

図６Ｈは図６Ｆに開示される第1ガス分配素子１０の上面図であり、６個のチャネルＫ１〜Ｋ６が平行に延在し、３個のチャネルＫ１、Ｋ２、Ｋ３およびＫ４、Ｋ５、Ｋ６が開口１５によって流体接続され、そのためガス分配素子９に入るガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆが異なる流量を有する様子を示す。複数の開口１５が流方向９に間隔をおいて配置されることによって、各開口１５においてガス流９ａ、９ｂ、９ｃおよび９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流体交換９ｚが行われて、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃおよび９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流量差が低減される。第1ガス分配素子１０が開口１５を備えることで、チャネルＫ１〜Ｋ６のいずれもガスが枯渇することがなく、カソード・アノード電解質ユニット５は燃料の局所的不足を被らない。したがって、均質化層３は、燃料電池ユニット５０の一部領域における可燃性ガス不足による燃料電池ユニット５０の損傷を防止するという効果を有する。さらに、開口１５では、拡散と対流による成分の均質化が行われる。これにより、チャネルＫ１〜Ｋ６の１つにたとえば望まない残留物の詰まりが生じた場合でも、可燃性ガスの局所的枯渇によるセル損傷のリスクがさらに低減される。この場合、ガスは開口１５を通ってチャネルの閉塞箇所を回避することができ、開口１５を通じ閉塞したチャネルの上方へ拡散して電極に到達する。

【0077】

図６Ｉは平行に延在する６個のチャネルＫ１〜Ｋ６を示すガス分配素子１０の別の実施形態の上面図であり、チャネルＫ１、Ｋ２、Ｋ３およびＫ４、Ｋ５、Ｋ６が開口１５によって流体接続されることで、ガス分配素子９に入るガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆは異なる流量を有する。図６Ｈに開示される実施形態と異なり、図６Ｉによる実施形態の開口１５は異なる長さ２８を有するため、２個、３個、４個、またはそれ以上の平行に延在するチャネルＫ１〜Ｋ６を流体接続することができる。また、流方向９に間隔をおいて配置される連続開口１５は流方向９と垂直に変位してもよいし、異なるチャネルＫ１〜Ｋ６につながる異なる長さ２８を有してもよい。

【0078】

図６Ｌは、図４Ｃの線Ｃ−Ｃに沿った、可燃性ガス９が流れる多孔構造２ｄを備える第１の層２の断面を詳細に示す。チャネルＫ１〜Ｋ６を備える図６Ｆに開示される第1ガス分配素子１０と異なり、ガス流は図６Ｌに開示される多孔層においてより拡散するため、図６Ｌに開示されるガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆは流方向９に流れる燃料流の強度（大きさ）のみを示す。第２の層３の均質化層の効果は、ガス流が異なるガス組成を有する場合、第２の層３がガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆ間で流体交換９ｚを行うという点で図６Ｆに開示される効果と類似する。したがって、第２の層３は、第１の層２の多孔構造における様々なガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆの流量を均等化する。したがって、カソード・アノード電解質ユニット５に沿った可燃性ガスＦのガス組成と、その結果生じる反応体の拡散流量とは均質化される。

【0079】

図６Ｋは図６Ｌによる実施形態を示すが、第２の層３が存在しない。均質化層３が存在しないため、カソード・アノード電解質ユニット５に沿った可燃性ガスＦのガス組成と、その結果生じる反応体の拡散流量とは、図６Ｅに開示される効果と同様に、多孔性の第１の層２での流抵抗に応じて大幅に変動し得る。

【0080】

図７Ａは、燃料電池ユニット５０のガス分配層を流れる可燃性ガスの理想的な流状態を示す概略図であり、本例の燃料電池ユニット５０は隣り合うように並んだ１２個のチャネル１３を備え、矢印は各チャネル１３内の可燃性ガスの流量を示す。座標系のｘ軸は、各チャネル１３における流体の主流方向９の流量を示す。ｙ軸は、図３に示すように隣り合うように並んで配置される１２個のチャネルＫ１〜Ｋ１２のチャネル番号を示す。図７Ｄは１０個の燃料電池ユニット５０のスタックを示し、各燃料電池ユニット５０は１２個のチャネル１３を有し、図７Ａおよび７Ｂに開示されるチャネル番号は図７Ｄの燃料電池スタックに示されるチャネルに相当する。図７Ｂは燃料電池ユニット５０を流れる可燃性ガスの最適な実際の流条件を示す概略図であり、ガスマニホルドの建設上の妥協のため、可燃性ガスの流量はケースに近い横方向チャネル１および１２の方が少なく、燃料電池ユニット５０のケース近傍の流速が最低値を示す。

【0081】

図７Ｄは燃料電池ユニット５０のスタックを示す図であり、各燃料電池ユニット５０は図７Ｂに示す状態により同一の流を有する。したがって、１０個の燃料電池ユニット５０のそれぞれの平均流量Ｆ１〜Ｆ１０は同一である。

【0082】

図７Ｃは、従来技術による燃料電池ユニットを流れる可燃性ガスの実際の流状態、よって非常に不均質な流速分布を示す概略図である。不均質な流速分布は、たとえば燃料電池ユニット５０の製造時の製造公差から生じる。図７Ｃは図７Ｂと同じように設計された流場を示すが、たとえば製造公差により設計とは目立った偏差がある。これは従来技術でよく起きる問題である。その偏差は、製造に応じて分配素子間で異なる。図７Ｃに開示される例では、最低ガス流量のチャネルは５番だが、別の分配素子では他のチャネルである可能性がある。この最小流量は局所的な燃料欠乏、ひいては性能の制限、燃料電池スタックの局所的な過熱、さらには電解質、アノードまたはカソード材料の亀裂などを招き、おそらくはＣＡＥユニット５の損傷、おそらくは燃料と酸化剤の混合や寄生燃焼、スタックまたは少なくともその一部の早すぎる深刻な損傷をもたらす場合がある。

【0083】

図７Ｅは、図７Ｃに開示されるような１０個の燃料電池ユニット５０を備える燃料電池スタックの図である。個々の燃料電池ユニット５０は最小チャネル流の位置がランダムに変動するため、矢印Ｆ１〜Ｆ１０の長さで示す各燃料電池ユニット５０の平均流速もランダムに分布する。こうしたランダムな偏差は以下の２つの影響を有する。第１に、流体流への抵抗が異なるために燃料電池ユニット毎の総流量がユニット５０間で変動する。第２に、その結果、チャネル毎の平均流量からの累積偏差（７Ａが理想的なケース）がより顕著になる。このため、従来技術では、単位セル・マニホルドに入る流を矯正する、圧力低下の小さな単位セルのバッチを選別する、公差の基準値を増加させる、または燃料変換率を低減して動作リスクを減少させることによって、補正を行わねばならない。これらはすべてスタックの製造コストとシステムの効率に影響を及ぼす。さらに、図７Ｅは、従来技術による燃料電池スタックにおいて、隣接する燃料電池ユニット５０の流状態と隣接するガス分配素子１０の流状態とが大幅に変動する様子を示す。

【0084】

固体酸化物燃料電池のモデル化と実験作業は、いかに燃料分配の均質性と流の配置が燃料電池の性能および信頼性にとって重要であるかを示す。図７Ａは同一方向または反対方向に流れる空気と燃料の理想的なケースを表す。製造工程により、いくらかの妥協が必要とされることはよくあり、その場合結果的に、図７Ｂに示すようにガスの分配が理想的なケースとはわずかに異なる。最新の調査では、製造公差または非理想的な成分特性が性能および信頼性に及ぼす影響の研究を盛り込んでおり、所望の性能および信頼性における、産業工程または具体的な設計の妥当性を評価することができる。

【0085】

コルニュ（Ｃｏｒｎｕ）およびウィルマン（Ｗｕｉｌｌｅｍｉｎ）による論文「ランダムな形状歪みがＳＯＦＣの性能および信頼性に及ぼす影響（Ｉｍｐａｃｔ ｏｆ ｒａｎｄｏｍ ｇｅｏｍｅｔｒｉｃ ｄｉｓｔｏｒｔｉｏｎｓ ｏｎ ｔｈｅ ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ ａｎｄ ｒｅｌｉａｂｉｌｉｔｙ ｏｆ ａｎ ＳＯＦＣ）、２０１１年発行、燃料電池（Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌｓ） 第１１巻（第４番）、５５３〜５６４ページ」が示すように、燃料分配の質はガス分配構造におけるチャネルの深さの誤差に左右される。チャネルの深さは通常０．２ｍｍから１〜２ｍｍの範囲であり、幅は１〜２ｍｍ変動することが非常に多い。０．５ｍｍ程度の深さである場合が多い。このような場合、目標値前後０．０５ｍｍの深さ変動は流分配に非常に重大な影響を及ぼす。このような偏位の例を図７Ｃに示す。０．０５の深さ変動が適切な製造技術によって達成できる場合でも、カソード・アノード電解質ユニット５と第1ガス分配素子１０間の間隔は、間に使用される接触層に応じても変動する可能性がある。したがって、有効なチャネル範囲で累積される深さ変動を、上記の偏位範囲内に納めることは非常に困難である。最後になったが、接触層またはチャネルは時間の経過と共に変形する場合があり、いずれの場合も経年による燃料分配の劣化を招くことがある。

【0086】

単位セル５０が積層されるにつれ、個々の素子の瑕疵が累積して、図７Ｅのケースで示される動作時の流の偏差がさらに増大する。
完全に同量の燃料が燃料電池スタックのすべての単位セル５０で変換されて共通の電流の流れが得られるため、燃料変換が増加すると、低燃料流の単位セル５０は燃料欠乏のリスクにさらされる。高性能に達するには大きな変換が必要であるため、不十分な燃料分配は性能の制限または燃料欠乏による１個の単位セルの損傷を招く。

【0087】

燃料電池スタックの一部に燃料が枯渇している前兆は、既に遅すぎるという場合を除いてオペレータにはほとんど分からないため、この種の問題は産業上および操作上の観点から非常に重要である。

【0088】

図８は燃料電池スタック１０３を形成する複数の連続する燃料電池ユニット５０の断面図であり、図４に示す実施形態により、各燃料電池ユニット５０はＣＡＥユニット５とインターコネクト４０とを備え、インターコネクト４０は第１のガス分配素子１０と第２のガス分配素子４を備える。

【0089】

したがって、燃料チャネル１３の断面は、第１の層２と多孔板である第２の層３とのチャネル構造の形状によって与えられ、決定される。第２の層３は均質化素子である。第２の層とカソード・アノード電解質ユニット５間で使用される任意の追加の接触層は流に影響を及ぼさない。さらに、多孔板である第２の層３の穴１５の形状によって、いくつかのチャネル１３の流路に沿った流体交換と流体混合が可能になり、チャネル１３は燃料路に沿って隣り合うように並べられているため、それらの位置でチャネル間に略等圧を生成し、チャネル１３間に適切な平均流量をもたらす。このおかげで、第1ガス分配素子１０内の可燃性ガスの流体流路に沿ったチャネル１３の形状偏差は、可燃性ガスを隣接チャネル１３間に流し、各反応体と各可燃性ガス流体流を均質化する平均化作用を利用することによって補正される。

【0090】

図８Ａは、２個のガス分配素子１０と対応する支持層４とを示す図８の詳細断面図である。１個のカソード・アノード電解質ユニット５が図８Ａの中央に示され、支持層４はカソード・アノード電解質ユニット５の上の第１のガス接触・拡散層５４に接触しており、均質化層である第２の層３はカソード・アノード電解質ユニット５の下の第２のガス接触・拡散層５５に接触している。第２の層３が３個のチャネル１３にわたって延在して３個のチャネル１３を流体接続する第１の開口１５を有することで、流体交換９ｚによりカソード・アノード電解質ユニット５に入る燃焼ガスＦが均質化される。

【0091】

支持層４は、酸化剤Ｏの流路をチャネル２０ｂ、２０ａを有する２つの別々の流路Ｏ１、Ｏ２に分割する波形形状を有し、チャネル２０ｂの流路Ｏ１はカソード・アノード電解質ユニット５に酸化剤Ｏ３を供給する酸化剤である。チャネル２０ａの流路Ｏ２は、ベース層１またはカソード・アノード電解質ユニット５もしくはその両方を冷却または加熱する調温剤としての役割を果たす。

【0092】

図８Ｂは、３つの燃料電池ユニット５０を備える燃料電池スタック１０３の概略側断面図であり、各燃料電池ユニットはインターコネクト４０とＣＡＥユニット５とを備え、各インターコネクト４０は第１のガス分配素子１０と第２のガス分配素子４を備える。一方の側で酸化剤Ｏが第２のガス分配素子４全体に供給され、その後、酸化剤Ｏは分割されて第２のガス分配素子４に沿って２つの別々の流路Ｏ１、Ｏ２を形成し、２つの別々の流路Ｏ１、Ｏ２は第２のガス分配素子４を離れた後に結合し、第２のガス分配素子４の流路すべてはまた単独の流路に結合されて燃料電池スタック１０３を出る。図８Ｂは、酸化剤Ｏを供給するブロアまたはコンプレッサ２１と、インターコネクト４０を出入りする酸化剤Ｏの温度を測定する温度センサ２２ａ、２２ｂも開示する。ブロアまたはコンプレッサ２１と温度センサ２２ａ、２２ｂは、概略的にのみ示す制御ユニット２４とケーブル２３によって接続される。追加の温度センサまたは他のセンサあるいはアクチュエータを配置して、制御ユニット２４と接続し、燃料電池スタックの動作を制御することができる。

【0093】

図８Ｃは、３つの燃料電池ユニット５０を備える燃料電池スタック１０３の別の実施形態の概略側断面図であり、各燃料電池ユニットはインターコネクト４０とＣＡＥユニット５とを備え、各インターコネクト４０は第１のガス分配素子１０と第２のガス分配素子４を備える。流路Ｏ１、Ｏ２は完全に分離されており、一方の側では酸化剤の流路Ｏ１を画定するチャネル２０ａのみに酸化剤Ｏが供給される。一方の側では調温流体の流路Ｏ２を画定するチャネル２０ｂのみに調温流体Ｏ４が供給される。流路Ｏ１、Ｏ２はまた別々の路として第２のガス分配素子４を離れる。図８Ｃは調温流体Ｏ４を供給するブロアまたはコンプレッサ２１と、インターコネクト４０を出入りする調温流体路Ｏ２の温度を測定する温度センサ２２ａ、２２ｂも示す。ブロアまたはコンプレッサ２１と温度センサ２２ａ、２２ｂは、概略的にのみ示す制御ユニット２４とケーブル２３によって接続される。追加の温度センサまたはその他のセンサあるいはアクチュエータを配置して、制御ユニット２４と接続し、燃料電池スタックの動作を制御することができる。

【0094】

図８Ｂまたは８Ｃに開示される燃料電池スタック１０３は様々な方法で動作させることができる。いくつかの有益な方法を以下より詳細に説明する。
燃料電池スタック１０３は、固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置の動作方法によって動作させることができ、固体酸化物燃料電池は、
ａ）複数のカソード・アノード電解質ユニット５と、
ｂ）カソード・アノード電解質ユニット５間の金属インターコネクト４０であって、
可燃性ガス用のガス分配構造１１を備える第１のガス分配素子１０と、
酸化剤用のチャネル２０ａと調温流体用の別のチャネル２０ｂとを備える第２のガス分配素子４と、を含むインターコネクト４０と、
を備え、
少なくとも第１の制御温度Ｔ１と第２の制御温度Ｔ２が測定され、
第１の温度Ｔ１が第２のガス分配素子４に入る調温流体の温度または燃料電池の調温流体入口側で測定される代表温度であり、
第２の温度Ｔ２が第２のガス分配素子４を出る調温流体の出口温度、燃料電池スタックの温度、燃料電池の調温流体出口側で測定される代表温度のうちの１つであり、
第２のガス分配素子４に供給される調温流体の量が第１の温度Ｔ１と第２の温度Ｔ２との温度差に基づき制御される。

【0095】

固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置を動作させる好適な方法ステップでは、調温流体が第２のガス分配素子４に供給され、その量は第１および第２の温度Ｔ１、Ｔ２の最高、最低、または公称温度差に基づき制御される。

【0096】

固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置を動作させる別の好適な方法ステップでは、第２のガス分配素子４に供給される調温流体の量と温度Ｔ１は、第１および第２の制御温度Ｔ１、Ｔ２が定義された最低値と最高値の間で維持されるように制御される。

【0097】

固体酸化物燃料電池を動作させる別の好適な方法ステップでは、チャネル２０ａの出口での酸化剤の酸素分圧が酸化剤の総圧力の５％超、好ましくは１０％超であるように、酸化剤の流量は電気化学反応に必要な化学量論的流を超過して維持される。

【0098】

固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解装置を動作させる別の好適な方法ステップでは、酸化剤と調温流体は厳密に分離された流路Ｏ１、Ｏ２内を循環する。
固体酸化物電解装置を動作させる別の好適な方法ステップでは、調温流体が第２のガス分配素子４を加熱する。

【0099】

固体酸化物電解装置を動作させる別の好適な方法ステップでは、キャリアガスが酸化剤の流路Ｏ１に追加されて生成された酸素を回収し、インターコネクト４０を出るキャリアガス内の酸素含有量を所定の範囲に維持するようにキャリアガスの流量が制御される。

【0100】

固体酸化物電解装置を動作させる別の好適な方法ステップでは、キャリアガスが循環され、酸素がインターコネクト４０を出るキャリアガスから抽出されて、酸素の豊富なガスを個別に回収する。

【0101】

固体酸化物電解装置を動作させる別の好適な方法ステップでは、純酸素はインターコネクト（４０）を出る際に個別に回収される。
図４は、長さ３ａと幅３ｂを有するカソード・アノード電解質ユニット５を示し、カソード・アノード電解質ユニット５が第２の層３と接触する接触面３ｃを画定する。第２の層３は同じ接触面３ｃを備える。第２の層３の第１の開口１５は接触面３ｃに配置される。好適な一実施形態では、第１の開口１５すべての総面積は表面３ｃ内の開口１５、６およびその他の開口の総面積の２０％以上である。接触面３ｃに沿って可燃性ガスをより一層均等に分配するため、さらに好適な実施形態では、第１の開口１５すべての総面積は接触面３ｃの２０％以上、さらに好ましくは約３０％以上、最も好ましくは４０％〜５０％である。

【0102】

好適な実施形態では、ＣＡＥユニット５は流方向９に沿った長さ３ａと幅３ｂを有し、長さ３ａと幅３ｂの比は好ましくは１超、さらに好ましくは１．５超、最も好ましくは２超である。

【0103】

開示される第１の開口１５は矩形状で示される。第１の開口１５は楕円形などの他の形状をとることもできる。第２の層３も、矩形や楕円形などの他の形状をとる複数の第１の開口１５を同じ第２の層３上に備えることができる。

【0104】

燃料電池の第1ガス分配素子１０内の可燃性ガスを均質化する有利な方法によると、第1ガス分配素子１０が燃料入口２ｂと燃料出口２ｃとを接続する第１の層２を備えることにより、燃料が第１の層２内を流方向９、特に直線方向に流れ、第1ガス分配素子１０が第１の開口１５を備える第２の層３を備え、第１の開口１５が流方向９を横切る方向に延在する。ここで、第１の層２を流れる可燃性ガスが第１の開口１５に入ることにより第１の開口１５内で可燃性ガスが均質化され、第１の開口１５がカソード・アノード電解質ユニット５と接触して第１の開口１５内の可燃性ガスがカソード・アノード電解質ユニット５に供給される。

【0105】

有利な方法ステップでは、第１の開口１５内で均質化された可燃性ガスの少なくとも一部は第１の層２に戻るように流れる。
さらに有利な方法ステップでは、第１の層２は、隣り合って配置され、燃料入口２ｂと燃料出口２ｃを接続する複数のチャネル１３と、チャネル１３を横切って延在し、隣り合って配置された少なくとも２つのチャネル１３を流体接続する第１の開口１５とを備え、可燃性ガスは各チャネル１３を通って流れて第１の開口１５に入り、第１の開口１５内で各チャネル１３の可燃性ガスが均等化される。

【0106】

有利な方法ステップでは、第１の開口１５内で均等化された可燃性ガスの少なくとも一部が、第１の層２の各チャネル１３に戻る、あるいは第１の層２の各チャネル１３の間で交換される。

【0107】

有利な方法ステップでは、各第１の開口１５内の可燃性ガスの圧力が均等化されるように第１の開口１５のうち少なくともいくつかが流方向９に対して垂直に延在し、それにより、下にある第１の層２または下にある各チャネル１３内の可燃性ガスの圧力が局所的に均等化される。

【0108】

この構造は、特許文献１による２つのスタック設計で実現し、動作が実証された。燃料として水素を用いた場合６１％、メタンを用いた場合６９％に達する効率で、最大燃料変換９４％が達成された。この結果は、特許文献１に開示されるような反応体の処理に基づく以前の結果を大幅に上回る。

【0109】

燃料電池ユニットでの発熱反応のため、特に移行段階で燃料電池ユニット５０を能動的に冷却する必要があり、主にこの冷却は、空気冷却、あるいは空気冷却とメタン（ＳＭＲ）の吸熱水蒸気改質反応を利用する燃料側の内部冷却との組み合わせによって達成することができる。しかしながら、これは、水蒸気改質メタンを燃料として使用する種類のシステムに限定される。

【0110】

ＣＡＥユニット５およびガス分配構造における温度勾配と過剰な温度差を制限するため、単位セル５０内で冷却空気を適切に分配する必要がある。温度差を制限するには、電気化学反応自体に必要とされる量よりも過剰な大量の冷却空気が要求される。この過剰空気は、特に空気ブロアの電力消費のため、周辺機器における追加損失を暗示する。しかしながら、スタック内の圧力低下が小さい、つまりスタック内の空気のガス分配構造が空気流に対する低い抵抗を示す場合、こうした損失は低減することができる。したがって、燃料電池は酸化剤流の入口と出口間において、好ましくは５０ｍｂａｒ（５０×１０^２パスカル）、２０ｍｂａｒ（２０×１０^２パスカル）、１０ｍｂａｒ（１０×１０^２パスカル）の公称圧力差で動作する。

【0111】

燃料電池スタックで回避すべき問題は、通常、平面状の層を形成する電極表面で発生する局地的な温度ピークである。このような局地的温度ピークが発生する場合、反応動力が変更され、局地的な高温地点が形成される場合がある。このような高温地点は、局地的熱膨張を引き起こすことによって材料に大きな歪みを生じさせ、影響を受けた層材料の熱応力、反り、座屈、または変形を招くために望ましくない。電極または電解質のセラミック材料は脆いという事実のため、亀裂を生じやすく、大きな局地的温度変動を受けた場合には最終的に割れるおそれがある。このような高温地点の発生は、冷却空気流の増加と、ＣＡＥユニットと接触し放熱構造として供する空気分配構造の適切な設計とによって大幅に低減することができる。

【0112】

さらに、燃料電池ユニット内の温度勾配は、ＣＡＥユニット以外の重要な場所、たとえば電池周囲の封止部やスタックに燃料を分配する燃料マニホルドなどに不適切な熱応力を与える可能性がある。これは封止の剥離や好ましくない漏れを招き、ＣＡＥユニットの局地的または全体的な破損につながる場合もある。

【0113】

空気流を減らして燃料電池を動作させることができるが、空気入口と出口間の温度差が大きくなる。この状況の欠点は、電気化学工程の大半が熱的に始動されるため、低温側の電気化学反応の効率が低下することである。このような状況で、いくつかの電極種、特にカソード材料は時間の経過とともにより激しく劣化することが知られている。一方、燃料電池の高温端部は、熱的に始動される他の種類の劣化、たとえば金属部分の酸化物の成長などにさらされる。

【0114】

燃料電池の性能に関するもう１つの重要な点は、燃料流の主方向９に垂直な温度の均一性である。燃料流に垂直な空気流を有するスタック（いわゆる直交流構造）では、燃料流に垂直な温度差が大きく、電気化学性能の低下のために電池の冷たい側に沿った燃料消費が行われなくなるようである。このため、スタックを高燃料変換率で動作させることができず、効率が低下する。この問題は、内部伝熱を高める厚いインターコネクタを使用することによって一部回避できるが、重量とコストが嵩む。

【0115】

したがって、平行にまたは反対方向に流れる燃料と空気流とで燃料電池を動作させることが好ましい。にもかかわらず、システムの残りの部分との熱交換のため、スタックの境界近傍において燃料流の側方で熱勾配が生じる可能性がある。したがって、このような状況で性能が制限されるという類似の課題が生じ得る。よって、この種の勾配の低減に役立つ過剰空気で燃料電池を動作させることが興味深い。同じ目的で、燃料流に沿ったセルの反応領域の長さが幅よりも大きい、すなわち１超のアスペクト比を有するように燃料電池を作製することも興味深い。好適な構造では、このアスペクト比は１．２超、好ましくは１．５超、好ましくは２超である。

【0116】

したがって、燃料電池ユニット内の熱勾配と温度差を低減して、性能を向上させ劣化を制限することが興味深い。
さらに、少ない冷却剤流では、スタックの中心と境界、たとえば最初と最後の燃料電池ユニット間の温度差が大きくなると予想される。これは熱機械的な理由からだけでなく、電気化学性能がスタック内の位置によって変動するという事実からも不都合である。たとえば封止材料の保護のためにスタック内の最高温度を通常念頭に置いておく必要があるため、燃料電池の一部の部品は必要とされるよりも低温で動作させられなければならない結果、低温の素子が低効率で動作し、性能全体が低下する。

【0117】

最後に、迅速な反応が得られ、制御性が向上されるため、より多くの冷却剤流を使用すると、燃料電池の動的制御が強化される。
しかしながら、過剰空気を用いる１つの欠点は、空気極に毒性物質を持ち込むことである。特に揮発性クロムは、スタックの上流に位置する金属部品から放出され、空気流によってスタックに運ばれることが知られている。揮発性クロムは電気化学反応および化学反応によって空気極に堆積しがちである。具体的には、揮発性クロムは電極に含まれるストロンチウムと瞬時に反応する。さらに、揮発性クロムは電極／電極インタフェースにクロム酸化物として電気化学的に堆積し、反応部位の数を減少させる可能性がある。クロムだけでなく、珪素、硫黄、その他の種も空気極の耐久性に影響を及ぼすことが知られている。

【0118】

したがって、酸化剤流への圧力低下を小さくし追加損失を低減させつつ、均質な調温のために空気流を増加して燃料電池を動作させられる一方で、空気の一部のみを空気電極と接触させて汚染を防止することが特に有益である。

【0119】

さらに、たとえば、空気電極の汚染を低減し最適性能で燃料電池を動作させるため、冷却空気と反応空気間の比を変動させられることも有益である。
電解モードでは、高酸素含有ガスを反応生成物として貯蔵することができるように、電解反応から得られる高酸素含有ガスと調温流とを分離することが有益であろう。電解モードでは、調温流が、スタックを加熱し、必要に応じて吸熱電解反応に熱を供給し、最終的には動作全体が放熱となるいくつかの動作点で熱を除去するために使用される。

【0120】

この分離は、燃料電池が発電モードと電解モードとで可逆的に使用できる将来の用途、たとえば発電モードにおけるピーク生産中の再生可能エネルギーの貯蔵と、高酸素含有ガスの酸化剤としての使用などの後の反応生成物の再利用にとっても有益である。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図4A】

【図4B】

【図4C】

【図4D】

【図4E】

【図4F】

【図4G】

【図4H】

【図5】

【図6A】

【図6B】

【図6C】

【図6D】

【図6E】

【図6F】

【図6G】

【図6H】

【図6I】

【図6K】

【図6L】

【図7A】

【図7B】

【図7C】

【図7D】

【図7E】

【図8】

【図8B】

【図8C】

【図8A】