特許 6114557 導電材料及び接続構造体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6114557

(24)【登録日】2017年3月24日

(45)【発行日】2017年4月12日

(54)【発明の名称】導電材料及び接続構造体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01B 1/22 20060101AFI20170403BHJP

   H01L 51/50 20060101ALI20170403BHJP

   H05B 33/10 20060101ALI20170403BHJP

   H01B 1/00 20060101ALI20170403BHJP

   C09J 9/02 20060101ALI20170403BHJP

   C09J 163/00 20060101ALI20170403BHJP

   C09J 11/06 20060101ALI20170403BHJP

   C09J 11/04 20060101ALI20170403BHJP

   H01R 11/01 20060101ALI20170403BHJP

【ＦＩ】

   H01B1/22 A

   H05B33/14 A

   H05B33/10

   H01B1/00 C

   C09J9/02

   C09J163/00

   C09J11/06

   C09J11/04

   H01R11/01 501A

   H01R11/01 501E

【請求項の数】10

【全頁数】29

(21)【出願番号】特願2013-2807(P2013-2807)

(22)【出願日】2013年1月10日

(65)【公開番号】特開2014-135207(P2014-135207A)

(43)【公開日】2014年7月24日

【審査請求日】2015年10月8日

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】結城 彰

(72)【発明者】

【氏名】孫 ウンチョル

【審査官】 神野 将志

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０００−３４５０１０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−１１７２１４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−３０２８８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０７−１１８６１８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｂ １／２２、１／００

Ｈ０５Ｋ ３／３２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

１００℃を超える温度に加熱せずに、１００℃以下の温度に加熱して硬化されて用いられ、かつ有機エレクトロルミネッセンス表示素子における電極の電気的な接続に用いられる導電材料であって、
硬化性成分と、有機粒子と、無機フィラーと、導電性粒子とを含み、
前記硬化性成分が、加熱により硬化可能な硬化性化合物と、加熱によりカチオンを発生するカチオン発生剤とを含む、導電材料。

【請求項2】

有機エレクトロルミネッセンス素子を備える有機エレクトロルミネッセンス基板の電極と、封止基板の電極との電気的な接続に用いられる、請求項１に記載の導電材料。

【請求項3】

前記有機粒子が、コアと、前記コアの表面上に配置されたシェルとを有するコアシェル粒子である、請求項１又は２に記載の導電材料。

【請求項4】

前記コアが、第１の（メタ）アクリル樹脂により形成されており、
前記シェルが、第２の（メタ）アクリル樹脂により形成されている、請求項３に記載の導電材料。

【請求項5】

前記第１の（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度が前記第２の（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度よりも高い、請求項４に記載の導電材料。

【請求項6】

前記無機フィラーの平均粒子径が０．１μｍ以上、１μｍ以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項7】

前記硬化性化合物が、２３℃で液状のエポキシ化合物と、２３℃で固体のエポキシ化合物とを含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項8】

前記導電性粒子が、基材粒子と、前記基材粒子の表面上に配置された導電層とを有する、請求項１〜７のいずれか１項に記載の導電材料。

【請求項9】

第１の電極を有する第１の接続対象部材と、第２の電極を有する第２の接続対象部材と、前記第１，第２の接続対象部材を電気的に接続している接続部とを備え、前記第１，第２の接続対象部材が、有機エレクトロルミネッセンス表示素子用基板であり、前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記導電性粒子により電気的に接続されている接続構造体の製造方法であって、
前記第１の接続対象部材の表面に、請求項１〜８のいずれか１項に記載の導電材料により導電材料層を配置する工程と、
前記導電材料層の前記第１の接続対象部材側と反対側の表面に、前記第２の接続対象部材を配置する工程と、
１００℃を超える温度に加熱せずに、１００℃以下の温度に加熱して、前記導電材料層を硬化させて、前記第１，第２の接続対象部材を電気的に接続している接続部を形成し、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記導電性粒子により電気的に接続する工程とを備える、接続構造体の製造方法。

【請求項10】

前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とが、有機エレクトロルミネッセンス素子を備える有機エレクトロルミネッセンス基板と封止基板とである、請求項９に記載の接続構造体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス表示素子用基板などの様々な接続対象部材の電極間を電気的に接続するために好適に用いることができる導電材料に関する。また、本発明は、上記導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

有機エレクトロルミネッセンス（以下、有機ＥＬと記載することがある）表示素子は、互いに対応する一対の電極間に、有機発光材料層が挟み込まれた積層体の構造を有する。上記有機発光材料層に一方の電極から電子が注入されるとともに、他方の電極から正孔が注入されることにより、上記有機発光材料層内で電子と正孔とが結合して発光する。上記有機ＥＬ表示素子は、自己発光を行うことから、バックライトを必要とする液晶表示素子等と比較して視認性がよく、薄型化が可能であり、しかも直流低電圧で駆動が可能であるという利点を有する。

【0003】

上記有機ＥＬ表示素子の一例として、下記の特許文献１の図９−Ａには、有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ基板の電極と、封止基板の電極とが接着部により接着された有機ＥＬ素子が開示されている。上記特許文献１の実施例では、上記接着部を形成するために、異方性導電性粒子を含む熱硬化性エポキシ系接着剤を用いることが記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２００９−１１７２１４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

特許文献１に記載のような異方性導電性粒子を含む熱硬化性エポキシ系接着剤では、上記有機ＥＬ基板の電極と上記封止基板の電極とを接着部により接着する際に、硬化中に接着剤の粘度が低くなりすぎて、接着剤が過度に流動することがある。このため、特定の領域に導電材料を配置することができないことがあり、さらには、接続されてはならない隣接する電極間が複数の導電粒子を介して電気的に接続されることがある。

【0006】

本発明の目的は、導電材料により形成された硬化物層及び導電性粒子を精度よく特定の領域に配置し、ボイドが少ない接続構造体を得ることができる導電材料、並びに該導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することである。

【0007】

本発明の限定的な目的は、硬化物の耐湿性を高めることができる導電材料、並びに該導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の広い局面によれば、１２０℃を超える温度に加熱せずに、１２０℃以下の温度に加熱して硬化されて用いられる導電材料であって、硬化性成分と、有機粒子と、無機フィラーと、導電性粒子とを含む、導電材料が提供される。

【0009】

本発明に係る導電材料は、有機エレクトロルミネッセンス表示素子における電極の電気的な接続に好適に用いられる。

【0010】

本発明に係る導電材料は、有機エレクトロルミネッセンス素子を備える有機エレクトロルミネッセンス基板の電極と、封止基板の電極との電気的な接続に好適に用いられる。

【0011】

前記有機粒子が、コアと、前記コアの表面上に配置されたシェルとを有するコアシェル粒子であることが好ましい。前記コアが、第１の（メタ）アクリル樹脂により形成されており、前記シェルが、第２の（メタ）アクリル樹脂により形成されていることが好ましい。

【0012】

前記第１の（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度が前記第２の（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度よりも高いことが好ましい。

【0013】

前記無機フィラーの平均粒子径が０．１μｍ以上、１μｍ以下であることが好ましい。

【0014】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記硬化性成分が、硬化性化合物とカチオン発生剤とを含む。

【0015】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記硬化性化合物が、２３℃で液状のエポキシ化合物と、２３℃で固体のエポキシ化合物とを含む。

【0016】

本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記導電性粒子が、基材粒子と、前記基材粒子の表面上に配置された導電層とを有する。

【0017】

本発明の広い局面によれば、第１の接続対象部材と、第２の接続対象部材と、前記第１，第２の接続対象部材を電気的に接続している接続部とを備え、前記接続部が、上述した導電材料を、１２０℃を超える温度に加熱せずに、１２０℃以下の温度に加熱して硬化させて形成されている、接続構造体が提供される。

【0018】

本発明に係る接続構造体のある特定の局面では、前記第１の接続対象部材が表面に第１の電極を有し、前記第２の接続対象部材が表面に第２の電極を有し、前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記導電性粒子により電気的に接続されている。

【0019】

本発明に係る接続構造体のある特定の局面では、前記第１，第２の接続対象部材が、有機エレクトロルミネッセンス表示素子用基板である。

【0020】

本発明に係る接続構造体のある特定の局面では、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とが、有機エレクトロルミネッセンス素子を備える有機エレクトロルミネッセンス基板と封止基板とである。

【0021】

本発明の広い局面によれば、上述した接続構造体の製造方法であって、前記第１の接続対象部材の表面に、前記導電材料により導電材料層を配置する工程と、前記導電材料層の前記第１の接続対象部材側と反対側の表面に、前記第２の接続対象部材を配置する工程と、１２０℃を超える温度に加熱せずに、１２０℃以下の温度に加熱して、前記導電材料層を硬化させて、前記第１，第２の接続対象部材を電気的に接続している接続部を形成する工程とを備える、接続構造体の製造方法が提供される。

【発明の効果】

【0022】

本発明に係る導電材料は、硬化性成分と、有機粒子と、無機フィラーと、導電性粒子とを含むので、１２０℃を超える温度に加熱せずに、１２０℃以下の温度に加熱して硬化させたときに、接続対象部材上に配置された導電材料が、大きく流動し難くなり、導電材料により形成された硬化物層及び導電性粒子を精度よく特定の領域に配置することが可能になる。さらに、接続されてはならない隣接する電極間が複数の導電性粒子を介して電気的に接続されるのを抑制できる。このことによって、得られる接続構造体の導通信頼性を高めることができる。さらに、導電材料の硬化物が接続対象部材の表面を過度に濡れ拡がり難くなり、得られる接続構造体にボイドを生じ難くすることができる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】図１は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いた接続構造体を模式的に示す正面断面図である。

【図2】図２（ａ）〜（ｃ）は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて、接続構造体を得る各工程を説明するための正面断面図である。

【図3】図３は、導電性粒子の一例を示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明を詳細に説明する。

【0025】

本発明に係る導電材料は、１２０℃を超える温度に加熱せずに、１２０℃以下の温度に加熱して硬化されて用いられる。本発明に係る導電材料は、硬化性成分と、有機粒子と、無機フィラーと、導電性粒子とを含む。

【0026】

本発明に係る導電材料が上述した組成を有することにより、１２０℃を超える温度に加熱せずに、１２０℃以下の温度に加熱して硬化させたときに、導電材料により形成された接続部による汚染を抑制することができる。具体的には、例えば、有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）表示素子の電極を電気的に接続するために、本発明に係る導電材料を用いた場合に、導電材料の硬化中に導電材料の粘度が低くなりすぎないため、上記接続部を所定の位置に配置することができる。さらに、導電材料の硬化物が接続対象部材の表面を過度に濡れ拡がり難くなり、得られる接続構造体にボイドを生じ難くすることができる。このため、有機ＥＬ表示素子における接続構造体の導通信頼性を高めることができ、有機ＥＬ表示素子の動作不良を生じ難くすることができる。

【0027】

さらに、本発明に係る導電材料が上述した組成を有することにより、硬化物の耐湿性が高くなる。

【0028】

本発明に係る導電材料を硬化させる方法としては、導電材料を加熱する方法、導電材料に光を照射した後、導電材料を加熱する方法、並びに導電材料を加熱した後、導電材料に光を照射する方法が挙げられる。また、光硬化の速度及び熱硬化の速度が異なる場合などには、光の照射と加熱とを同時に行ってもよい。なかでも、導電材料に光を照射した後、導電材料を加熱する方法が好ましい。光硬化と熱硬化との併用により、導電材料を短時間で硬化させることができる。本発明に係る導電材料を硬化させる際には、少なくとも加熱が行われる。すなわち、本発明に係る導電材料は、熱硬化されて用いられる。

【0029】

上記導電材料は、上記硬化性成分として、硬化剤を含む。上記導電材料は、上記硬化剤として、カチオン発生剤を含むことが好ましい。上記硬化性成分は、硬化性化合物とカチオン発生剤とを含むことが好ましい。本発明者らは、カチオン発生剤を用いることで、カチオン発生剤以外の熱硬化剤（イミダゾール化合物など）を用いた場合と比べて、導通信頼性を効果的に高めることができることを見出した。

【0030】

上記硬化性化合物は、加熱により硬化可能な硬化性化合物（熱硬化性化合物、又は光及び熱硬化性化合物）であってもよく、光の照射により硬化可能な硬化性化合物（光硬化性化合物、又は光及び熱硬化性化合物）であってもよい。上記硬化性化合物は、加熱により硬化可能な硬化性化合物（熱硬化性化合物、又は光及び熱硬化性化合物）であることが好ましい。

【0031】

上記導電材料は、加熱により硬化可能な導電材料であり、上記硬化性化合物として、加熱により硬化可能な硬化性化合物（熱硬化性化合物、又は光及び熱硬化性化合物）を含んでいてもよい。該加熱により硬化可能な硬化性化合物は、光の照射により硬化しない硬化性化合物（熱硬化性化合物）であってもよく、光の照射と加熱との双方により硬化可能な硬化性化合物（光及び熱硬化性化合物）であってもよい。

【0032】

また、上記導電材料は、光の照射と加熱との双方により硬化可能な導電材料であり、上記硬化性化合物として、光の照射により硬化可能な硬化性化合物（光硬化性化合物、又は光及び熱硬化性化合物）をさらに含むことが好ましい。この場合には、光の照射により導電材料を半硬化（Ｂステージ化）させ、導電材料の流動性を低下させた後、加熱により導電材料を硬化させることができる。上記光の照射により硬化可能な硬化性化合物は、加熱により硬化しない硬化性化合物（光硬化性化合物）であってもよく、光の照射と加熱との双方により硬化可能な硬化性化合物（光及び熱硬化性化合物）であってもよい。

【0033】

本発明に係る導電材料に含まれている上記カチオン発生剤は、加熱によりカチオンを発生するカチオン発生剤（熱カチオン発生剤、又は光及び熱カチオン発生剤）であってもよく、光の照射によりカチオンを発生する光カチオン発生剤（光カチオン発生剤、又は光及び熱カチオン発生剤）であってもよい。上記カチオン発生剤は、加熱によりカチオンを発生するカチオン発生剤（熱カチオン発生剤、又は光及び熱カチオン発生剤）であることが好ましい。上記カチオン発生剤の作用により、上記導電材料を熱硬化させることが好ましい。上記カチオン発生剤の作用により、上記導電材料を光硬化させ、かつ上記カチオン発生剤の作用により、上記導電材料を熱硬化させてもよい。

【0034】

本発明に係る導電材料は、光硬化開始剤を含んでいてもよい。本発明に係る導電材料は、上記光硬化開始剤として、光ラジカル発生剤を含むことが好ましい。

【0035】

上記導電材料は、上記硬化性化合物として、熱硬化性化合物を含み、光硬化性化合物、又は光及び熱硬化性化合物を更に含むことが好ましい。上記導電材料は、上記硬化性化合物として、熱硬化性化合物と光硬化性化合物とを含むことが好ましい。

【0036】

以下、先ず、本発明に係る導電材料に好適に用いられる各成分の詳細を説明する。

【0037】

（硬化性化合物）
上記導電材料に含まれている硬化性化合物は特に限定されない。上記硬化性化合物として、従来公知の硬化性化合物が使用可能である。上記硬化性化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0038】

上記硬化性化合物は、エポキシ基を有する硬化性化合物を含有することが好ましい。エポキシ基を有する硬化性化合物は、エポキシ化合物である。上記エポキシ基を有する硬化性化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0039】

上記エポキシ基を有する硬化性化合物は、芳香族環を有することが好ましい。上記芳香族環としては、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、テトラセン環、クリセン環、トリフェニレン環、テトラフェン環、ピレン環、ペンタセン環、ピセン環及びペリレン環等が挙げられる。なかでも、上記芳香族環は、ベンゼン環、ナフタレン環又はアントラセン環であることが好ましく、ベンゼン環又はナフタレン環であることがより好ましく、ナフタレン環であることが更に好ましい。ナフタレン環は、平面構造を有するためにより一層速やかに硬化させることが可能である。

【0040】

上記導電材料の硬化性を高める観点からは、上記硬化性化合物の全体１００重量％中、上記エポキシ基を有する硬化性化合物の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは２０重量％以上、１００重量％以下である。上記硬化性化合物の全量が上記エポキシ基を有する硬化性化合物であってもよい。上記エポキシ基を有する硬化性化合物と該エポキシ基を有する硬化性化合物とは異なる他の硬化性化合物とを併用する場合には、上記硬化性化合物の全体１００重量％中、上記エポキシ基を有する硬化性化合物の含有量は、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９５重量％以下、更に好ましくは９０重量％以下、特に好ましくは８０重量％以下である。

【0041】

上記硬化性化合物は、２３℃で液状のエポキシ化合物を含むことが好ましく、２３℃で固体のエポキシ化合物を含むことが好ましく、２３℃で液状のエポキシ化合物と２３℃で固体のエポキシ化合物との双方を含むことが好ましい。

【0042】

上記エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＯ型エポキシ化合物、及びビスフェノールＳ型エポキシ化合物、並びにこれらのエポキシ化合物の水素化物等が挙げられる。なかでも、導電材料の硬化性がより一層高くなり、硬化物のガラス転移温度がより一層高くかつ耐湿性がより一層低くなり、更に耐熱性、耐ＵＶ性及び接着性により一層優れた硬化物が得られることから、上記２３℃で液状のエポキシ化合物は、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、水素化ビスフェノールＡ型エポキシ化合物又は水素化ビスフェノールＦ型エポキシ化合物であることが好ましい。

【0043】

上記２３℃で液状のエポキシ化合物の重量平均分子量は、好ましくは１５０以上、より好ましくは２００以上、好ましくは１２００以下、より好ましくは１０００以下である。上記重量平均分子量が上記下限以上であると、硬化物のガラス転移温度がより一層高くなり、硬化物の耐湿性がより一層高くなる。上記重量平均分子量が上記上限以下であると、導電材料の塗工性及び硬化性がより一層良好になる。

【0044】

上記硬化性化合物の全体１００重量％中、上記２３℃で液状のエポキシ化合物の含有量は好ましくは３０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下である。上記液状のエポキシ化合物の含有量が上記下限以上であると、導電材料の塗工性がより一層高くなる。上記液状のエポキシ化合物の含有量が上記上限以下であると、導電材料の塗工性がより一層高くなり、硬化物の耐湿性がより一層高くなる。

【0045】

上記２３℃で固体のエポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＯ型エポキシ化合物、ビスフェノールＳ型エポキシ化合物、並びにこれらのエポキシ化合物の水素化物等が挙げられる。なかでも、導電材料の硬化性がより一層高くなり、硬化物のガラス転移温度がより一層高くかつ耐湿性がより一層低くなり、更に耐熱性、耐ＵＶ性及び接着性に優れることから、上記２３℃で液状のエポキシ化合物は、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、水素化ビスフェノールＡ型エポキシ化合物又は水素化ビスフェノールＦ型エポキシ化合物であることが好ましい。

【0046】

上記２３℃で固体のエポキシ化合物の重量平均分子量は、好ましくは２００以上、より好ましくは２５０以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４５００以下である。上記重量平均分子量が上記下限以上であると、硬化物の耐湿性及び接着性がより一層高くなる。上記重量平均分子量が上記上限以下であると、導電材料の硬化性がより一層良好になり、上記導電材料の軟化点が適度になり、上記液状のエポキシ化合物と上記固体のエポキシ化合物との相溶性がより一層高くなる。

【0047】

上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での値である。上記重量平均分子量の測定に用いるカラムとしては、例えば、昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ ＬＦ−８０４」等が挙げられる。

【0048】

上記硬化性化合物の全体１００重量％中、上記２３℃で固体のエポキシ化合物の含有量は好ましくは１０重量％以上、より好ましくは１５重量％以上、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは３５重量％以下である。上記固体のエポキシ化合物の含有量が上記下限以上であると、硬化物の耐湿性がより一層高くなる。上記固体のエポキシ化合物の含有量が上記上限以下であると、導電材料の塗工性がより一層高くなる。

【0049】

また、上記硬化性化合物は、脂環式エポキシ化合物を含むことが好ましい。該脂環式エポキシ化合物は、上記液状のエポキシ化合物であることが好ましく、上記固体のエポキシ化合物であることが好ましく、上記液状のエポキシ化合物と上記固体のエポキシ化合物との双方であることがより好ましい。上記脂環式エポキシ化合物の重量平均分子量は好ましくは１００以上、より好ましくは１５０以上、好ましくは１０００以下、より好ましくは８００以下である。脂環式エポキシ化合物の使用により、又は重量平均分子量が上記下限以上及び上記上限以下である脂環式エポキシ化合物の使用により、導電材料の硬化性がより一層良好になる。上記脂環式エポキシ化合物の重量平均分子量が上記下限以上であると、脂環式エポキシ化合物の揮発性が低下し、ガスの発生の問題が生じ難くなる。上記脂環式エポキシ化合物の重量平均分子量が上記上限以下であると、導電材料の粘度が適度になり、導電材料の塗工性がより一層高くなる。

【0050】

上記脂環式エポキシ樹脂の市販品としては、セロキサイド２０２１Ｐ、セロキサイド２０８１Ｐ、セロキサイド２０００、セロキサイド２０８３、セロキサイド２０８５及びセロキサイド３０００（いずれもダイセル社製）等が挙げられる。なかでも、粘度が低く、硬化性に優れていることから、セロキサイド２０２１Ｐが好ましい。

【0051】

上記硬化性化合物の全体１００重量％中、上記脂環式エポキシ化合物の含有量は好ましくは５重量％以上、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２５重量％以下である。上記脂環式エポキシ化合物の含有量が上記下限以上であると、導電材料の硬化性がより一層高くなる。上記脂環式エポキシ化合物の含有量が上記上限以下であると、導電材料の塗工性がより一層高くなる。

【0052】

また、上記硬化性化合物は、フェノールノボラック型エポキシ化合物を含むことが好ましい。

【0053】

上記硬化性化合物は、エポキシ基を有する硬化性化合物とは異なる他の硬化性化合物を更に含有していてもよい。該他の硬化性化合物としては、不飽和二重結合を有する硬化性化合物、フェノール硬化性化合物、アミノ硬化性化合物、不飽和ポリエステル硬化性化合物、ポリウレタン硬化性化合物、シリコーン硬化性化合物及びポリイミド硬化性化合物等が挙げられる。上記他の硬化性化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0054】

上記導電材料の硬化を容易に制御したり、電極間の導通信頼性をより一層高めたりする観点からは、上記硬化性化合物は、不飽和二重結合を有する硬化性化合物を含有することが好ましい。上記導電材料の硬化を容易に制御したり、電極間の導通信頼性を更に一層高めたりする観点からは、上記不飽和二重結合を有する硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましい。上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物の使用により、Ｂステージ化した導電材料全体（光が直接照射された部分と光が直接照射されなかった部分とを含む）で硬化率を好適な範囲に制御することが容易になり、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。

【0055】

Ｂステージ化した導電材料層の硬化率を容易に制御し、更に電極間の導通信頼性をより一層高める観点からは、上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を１個又は２個有することが好ましい。

【0056】

上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物としては、エポキシ基を有さず、かつ（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物、及びエポキシ基を有し、かつ（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物が挙げられる。

【0057】

上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物として、（メタ）アクリル酸と水酸基を有する化合物とを反応させて得られるエステル化合物、（メタ）アクリル酸とエポキシ化合物とを反応させて得られるエポキシ（メタ）アクリレート、又はイソシアネートに水酸基を有する（メタ）アクリル酸誘導体を反応させて得られるウレタン（メタ）アクリレート等が好適に用いられる。上記「（メタ）アクリロイル基」は、アクリロイル基とメタクリロイル基とを示す。上記「（メタ）アクリル」は、アクリルとメタクリルとを示す。上記「（メタ）アクリレート」は、アクリレートとメタクリレートとを示す。

【0058】

上記硬化性化合物は、エポキシ（メタ）アクリレートを含むことが好ましい。上記エポキシ（メタ）アクリレートは、エポキシ化合物中の全てのエポキシ基を（メタ）アクリル酸と反応させた化合物である。

【0059】

上記エポキシ（メタ）アクリレートの市販品としては、ＥＢＥＣＲＹＬ８６０、ＥＢＥＣＲＹＬ３２００、ＥＢＥＣＲＹＬ３２０１、ＥＢＥＣＲＹＬ３４１２、ＥＢＥＣＲＹＬ３６００、ＥＢＥＣＲＹＬ３７００、ＥＢＥＣＲＹＬ３７０１、ＥＢＥＣＲＹＬ３７０２、ＥＢＥＣＲＹＬ３７０３、ＥＢＥＣＲＹＬ３８００、ＥＢＥＣＲＹＬ６０４０及びＥＢＥＣＲＹＬＲＤＸ６３１８２（いずれもダイセル・サイテック社製）、ＥＡ−１０１０、ＥＡ−１０２０、ＥＡ−５３２３、ＥＡ−５５２０、ＥＡ−ＣＨＤ及びＥＭＡ−１０２０（いずれも新中村化学工業社製）、エポキシエステルＭ−６００Ａ、エポキシエステル４０ＥＭ、エポキシエステル７０ＰＡ、エポキシエステル２００ＰＡ、エポキシエステル８０ＭＦＡ、エポキシエステル３００２Ｍ、エポキシエステル３００２Ａ、エポキシエステル１６００Ａ、エポキシエステル３０００Ｍ、エポキシエステル３０００Ａ、エポキシエステル２００ＥＡ及びエポキシエステル４００ＥＡ（いずれも共栄社化学社製）、並びにデナコールアクリレートＤＡ−１４１、デナコールアクリレートＤＡ−３１４及びデナコールアクリレートＤＡ−９１１（いずれもナガセケムテックス社製）等が挙げられる。

【0060】

上記（メタ）アクリル酸と水酸基を有する化合物とを反応させて得られるエステル化合物は特に限定されない。該エステル化合物として、単官能のエステル化合物、２官能のエステル化合物及び３官能以上のエステル化合物のいずれも使用可能である。

【0061】

上記エポキシ基を有し、かつ（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物は、エポキシ基を２個以上有する化合物の一部のエポキシ基を、（メタ）アクリロイル基に変換することにより得られる硬化性化合物であることが好ましい。この硬化性化合物は、部分（メタ）アクリレート化エポキシ化合物である。

【0062】

上記硬化性化合物は、エポキシ基を２個以上有する化合物と、（メタ）アクリル酸との反応物を含有することが好ましい。この反応物は、エポキシ基を２個以上有する化合物と（メタ）アクリル酸とを、常法に従って触媒の存在下で反応させることにより得られる。エポキシ基の２０％以上が（メタ）アクリロイル基に変換（転化率）されていることが好ましい。転化率は、より好ましくは３０％以上、好ましくは８０％以下、より好ましくは７０％以下である。エポキシ基の４０％以上、６０％以下が（メタ）アクリロイル基に変換されていることが最も好ましい。

【0063】

上記部分（メタ）アクリレート化エポキシ化合物としては、ビスフェノール型エポキシ部分（メタ）アクリレート、クレゾールノボラック型エポキシ部分（メタ）アクリレート、カルボン酸無水物変性エポキシ部分（メタ）アクリレート、及びフェノールノボラック型エポキシ部分（メタ）アクリレート等が挙げられる。

【0064】

上記硬化性化合物として、エポキシ基を２個以上有するフェノキシ樹脂の一部のエポキシ基が（メタ）アクリロイル基に変換された変性フェノキシ樹脂を用いてもよい。すなわち、エポキシ基と（メタ）アクリロイル基とを有する変性フェノキシ樹脂を用いてもよい。

【0065】

また、上記硬化性化合物は、架橋性化合物であってもよく、非架橋性化合物であってもよい。

【0066】

上記架橋性化合物の具体例としては、例えば、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、グリセリンメタクリレートアクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸ビニル、ジビニルベンゼン、ポリエステル（メタ）アクリレート、及びウレタン（メタ）アクリレート等が挙げられる。

【0067】

上記非架橋性化合物の具体例としては、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート及びテトラデシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

【0068】

熱硬化性化合物と光硬化性化合物とを併用する場合には、光硬化性化合物と熱硬化性化合物との配合比は、光硬化性化合物と熱硬化性化合物との種類に応じて適宜調整される。上記導電材料は、光硬化性化合物と熱硬化性化合物とを重量比で、１：９９〜９０：１０で含むことが好ましく、５：９５〜６０：４０で含むことがより好ましく、１０：９０〜４０：６０で含むことが更に好ましい。

【0069】

（硬化剤）
上記導電材料は、硬化剤を含む。該硬化剤は、熱硬化剤を含み、光硬化開始剤を更に含んでいてもよい。該硬化剤は、カチオン発生剤を含む。該カチオン発生剤として従来公知のカチオン発生剤が使用可能である。また、本発明では、カチオン発生剤は、導電材料を光硬化のみさせるための光カチオン発生剤として用いるのではなく、導電材料を少なくとも熱硬化させるための熱カチオン発生剤として用いることが好ましい。さらに、本発明では、カチオン発生剤は、導電材料を光硬化させるための光カチオン発生剤として用いるのではなく、導電材料を熱硬化させるための熱カチオン発生剤として用いることがより好ましい。上記カチオン発生剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0070】

上記カチオン発生剤として、ヨードニウム塩及びスルフォニウム塩が好適に用いられる。例えば、上記カチオン発生剤の市販品としては、三新化学社製のサンエイドＳＩ−４５Ｌ、ＳＩ−６０Ｌ、ＳＩ−８０Ｌ、ＳＩ−１００Ｌ、ＳＩ−１１０Ｌ、ＳＩ−１５０Ｌ、並びにＡＤＥＫＡ社製のアデカオプトマーＳＰ−１５０、ＳＰ−１７０等が挙げられる。

【0071】

好ましいカチオン発生剤のアニオン部分としては、ＰＦ_６、ＢＦ_４、及びＢ（Ｃ_６Ｆ_５）_４が挙げられる。

【0072】

また、上記カチオン発生剤の他の具体例としては、２−ブテニルジメチルスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、２−ブテニルジメチルスルフォニウムテトラフルオロボレート、２−ブテニルジメチルスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、２−ブテニルテトラメチレンスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、２−ブテニルテトラメチレンスルフォニウムテトラフルオロボレート、２−ブテニルテトラメチレンスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、３−メチル−２−ブテニルジメチルスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、３−メチル−２−ブテニルジメチルスルフォニウムテトラフルオロボレート、３−メチル−２−ブテニルジメチルスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、３−メチル−２−ブテニルテトラメチレンスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、３−メチル−２−ブテニルテトラメチレンスルフォニウムテトラフルオロボレート、３−メチル−２−ブテニルテトラメチレンスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、４−ヒドロキシフェニルシンナミルメチルスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、４−ヒドロキシフェニルシンナミルメチルスルフォニウムテトラフルオロボレート、４−ヒドロキシフェニルシンナミルメチルスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、α−ナフチルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、α−ナフチルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラフルオロボレート、α−ナフチルメチルテトラメチレンスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、シンナミルジメチルスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、シンナミルジメチルスルフォニウムテトラフルオロボレート、シンナミルジメチルスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、シンナミルテトラメチレンスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、シンナミルテトラメチレンスルフォニウムテトラフルオロボレート、シンナミルテトラメチレンスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、ビフェニルメチルジメチルスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ビフェニルメチルジメチルスルフォニウムテトラフルオロボレート、ビフェニルメチルジメチルスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、ビフェニルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ビフェニルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラフルオロボレート、ビフェニルメチルテトラメチレンスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、フェニルメチルジメチルスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェニルメチルジメチルスルフォニウムテトラフルオロボレート、フェニルメチルジメチルスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、フェニルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェニルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラフルオロボレート、フェニルメチルテトラメチレンスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、フルオレニルメチルジメチルスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フルオレニルメチルジメチルスルフォニウムテトラフルオロボレート、フルオレニルメチルジメチルスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート、フルオレニルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フルオレニルメチルテトラメチレンスルフォニウムテトラフルオロボレート、及びフルオレニルメチルテトラメチレンスルフォニウムヘキサフルオロホスフェート等が挙げられる。

【0073】

上記カチオン発生剤は、加熱により無機酸イオンを放出するか、又は加熱によりホウ素原子を含む有機酸イオンを放出することが好ましい。上記カチオン発生剤は、加熱により無機酸イオンを放出する成分であることが好ましく、加熱によりホウ素原子を含む有機酸イオンを放出する成分であることも好ましい。

【0074】

加熱により無機酸イオンを放出するカチオン発生剤は、アニオン部分としてＳｂＦ^６−又はＰＦ^６−を有する化合物であることが好ましい。上記カチオン発生剤は、アニオン部分としてＳｂＦ^６−を有する化合物であることが好ましく、アニオン部分としてＰＦ^６−を有する化合物であることも好ましい。

【0075】

上記カチオン発生剤のアニオン部分がＢ（Ｃ_６Ｘ_５）_４⁻で表されることが好ましい。ホウ素原子を含む有機酸イオンを放出するカチオン発生剤は、下記式（１）で表されるアニオン部分を有する化合物であることが好ましい。

【0076】

【化1】

【0077】

上記式（１）中、Ｘはハロゲン原子を表す。上記式（１）中のＸは、塩素原子、臭素原子又はフッ素原子であることが好ましく、フッ素原子であることがより好ましい。

【0078】

上記カチオン発生剤のアニオン部分がＢ（Ｃ_６Ｆ_５）_４⁻で表されることが好ましい。上記ホウ素原子を含む有機酸イオンを放出するカチオン発生剤は、下記式（１Ａ）で表されるアニオン部分を有する化合物であることがより好ましい。

【0079】

【化2】

【0080】

また、上記カチオン発生剤の種類は、イオン性光酸発生型であってもよく、非イオン性光酸発生型であってもよい。上記カチオン発生剤は、アンチモン錯体、６フッ化リンイオンを有する塩、又は下記式（２）で表される塩が好ましい。

【0081】

【化3】

【0082】

上記式（２）中、ｎは１〜１２の整数を表し、ｍは１〜５の整数を表し、Ｒｆは、アルキル基の全部又は一部の水素原子がフッ素原子に置換されたフルオロアルキル基を表す。

【0083】

上記アンチモン錯体は特に限定されないが、スルホニウム塩であることが好ましい。上記アンチモン錯体であるスルホニウム塩としては、テトラフェニル（ジフェニルスルフィド−４，４’−ジイル）ビススルホニウム・ジ（六フッ化アンチモン）、テトラ（４−メトキトフェニル）［ジフェニルスルフィド−４，４’−ジイル］ビススルホニウム・ジ（六フッ化アンチモン）、ジフェニル（４−フェニルチオフェニル）スルホニウム・六フッ化アンチモン、並びにジ（４−メトキシフェニル）［４−フェニルチオフェニル］スルホニウム・六フッ化アンチモン等が挙げられる。

【0084】

上記アンチモン錯体の市販品としては、例えば、アデカオプトマーＳＰ１７０（ＡＤＥＫＡ社製）等が挙げられる。

【0085】

上記６フッ化リンイオンを有する塩の市販品としては、例えば、ＷＰＩ−１１３（和光純薬工業社製）、並びにＣＰＩ−１００Ｐ（サンアプロ社製）等が挙げられる。

【0086】

上記カチオン発生剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物１００重量部に対して、上記カチオン発生剤の含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、特に好ましくは１０重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下、更に好ましくは２０重量部以下である。上記硬化性化合物に対する上記カチオン発生剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電材料が充分に硬化する。

【0087】

上記加熱により硬化可能な硬化性化合物１００重量部に対して、上記カチオン発生剤の含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、特に好ましくは１０重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下、更に好ましくは２０重量部以下である。上記加熱により硬化可能な硬化性化合物に対する上記カチオン発生剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電材料が充分に熱硬化する。

【0088】

電極間の導通信頼性及び有機ＥＬ表示素子などの高湿下での接続信頼性をより一層高める観点からは、上記導電材料は、上記カチオン発生剤と、熱ラジカル発生剤との双方を含むことが好ましい。上記熱ラジカル発生剤は特に限定されない。上記熱ラジカル発生剤として、従来公知の熱ラジカル発生剤を用いることができる。上記熱ラジカル発生剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。ここで、「熱ラジカル発生剤」とは、加熱によってラジカル種を生成する化合物を意味する。

【0089】

上記熱ラジカル発生剤としては、特に限定されず、アゾ化合物及び過酸化物等が挙げられる。上記過酸化物としては、ジアシルパーオキサイド化合物、パーオキシエステル化合物、ハイドロパーオキサイド化合物、パーオキシジカーボネート化合物、パーオキシケタール化合物、ジアルキルパーオキサイド化合物、及びケトンパーオキサイド化合物等が挙げられる。

【0090】

上記熱硬化剤の他の例としては、ヒドラジド化合物、イミダゾール化合物、酸無水物、ジシアンジアミド、グアニジン化合物、変性脂肪族ポリアミン、アミン化合物とエポキシ化合物との付加生成物等が挙げられる。

【0091】

上記ヒドラジド化合物としては特に限定されず、例えば、１，３−ビス［ヒドラジノカルボノエチル−５−イソプロピルヒダントイン］等が挙げられる。

【0092】

上記イミダゾール化合物としては特に限定されず、例えば、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、Ｎ−［２−（２−メチル−１−イミダゾリル）エチル］尿素、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２−メチル−１−イミダゾリルエチル）尿素、Ｎ，Ｎ’−（２−メチル−１−イミダゾリルエチル）−アジポアミド、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、及び２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール等が挙げられる。

【0093】

上記酸無水物としては特に限定されず、例えば、テトラヒドロ無水フタル酸、及びエチレングリコール−ビス（アンヒドロトリメリテート）等が挙げられる。

【0094】

上記熱硬化剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物中の上記加熱により硬化可能な硬化性化合物１００重量部に対して、上記熱硬化剤の含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、特に好ましくは１０重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下、更に好ましくは２０重量部以下である。上記熱硬化剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電材料を充分に熱硬化させることができる。上記熱硬化剤の含有量は、上記熱硬化剤が熱カチオン発生剤のみである場合には、カチオン発生剤の含有量を示し、上記熱硬化剤がカチオン発生剤と他の熱硬化剤（熱ラジカル発生剤など）との双方を含む場合には、カチオン発生剤と他の熱硬化剤との合計の含有量を示す。

【0095】

上記硬化剤が熱ラジカル発生剤を含む場合に、上記硬化性化合物中の上記加熱により硬化可能な硬化性化合物１００重量部に対して、上記熱ラジカル発生剤の含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下である。上記熱ラジカル発生剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電材料を充分に熱硬化させることができる。

【0096】

上記導電材料は、上記硬化剤として、光硬化開始剤を含んでいてもよい。光硬化開始剤には、上述した光カチオン発生剤（光カチオン発生剤、又は光及び熱カチオン発生剤）が含まれる。上記光硬化開始剤は特に限定されない。上記光硬化開始剤として、従来公知の光硬化開始剤を用いることができる。電極間の導通信頼性及び有機ＥＬ表示素子などの接続信頼性をより一層高める観点からは、上記導電材料は、光ラジカル発生剤を含むことが好ましい。上記光硬化開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0097】

上記カチオン発生剤以外の他の光硬化開始剤としては、特に限定されず、アセトフェノン光硬化開始剤（アセトフェノン光ラジカル発生剤）、ベンゾフェノン光硬化開始剤（ベンゾフェノン光ラジカル発生剤）、チオキサントン、ケタール光硬化開始剤（ケタール光ラジカル発生剤）、ハロゲン化ケトン、アシルホスフィノキシド及びアシルホスフォナート等が挙げられる。

【0098】

上記光硬化開始剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物中の上記光の照射により硬化可能な硬化性化合物１００重量部に対して、上記光硬化開始剤の含有量は、好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上、好ましくは２重量部以下、より好ましくは１重量部以下である。上記光硬化開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電材料を適度に光硬化させることができる。導電材料に光を照射し、Ｂステージ化することにより、導電材料の流動を抑制できる。上記光硬化開始剤の含有量は、上記光硬化開始剤がカチオン発生剤のみである場合には、カチオン発生剤の含有量を示し、上記光硬化開始剤がカチオン発生剤と他の光硬化開始剤との双方を含む場合には、カチオン発生剤と他の光硬化開始剤との合計の含有量を示す。

【0099】

（有機粒子）
上記導電材料に含まれている有機粒子は、ゲル化剤として作用する。上記有機粒子は、常温において導電材料中で膨潤し、導電材料の粘度を適度に向上させる。さらに、上記有機粒子は、導電材料の硬化中に粘度の低下を抑制する作用を有する。また、上記有機粒子を無機フィラーと組み合わせて用いることにより、基板を減圧雰囲気下で貼り合わせる場合でも、硬化物にボイドが生じ難くなる。上記有機粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0100】

上記有機粒子は、コアと、該コアの表面上に配置されたシェルとを有するコアシェル粒子であることがより好ましい。上記コアは、第１の（メタ）アクリル樹脂により形成されていることが好ましい。なお、（メタ）アクリル樹脂とは、（メタ）アクリル酸エステルを主成分とする樹脂の総称とし、（メタ）アクリル樹脂には、アクリル系ゴム等も含まれる。上記シェルは、第２のアクリル樹脂により形成されていることが好ましい。上記第２の（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度は、上記第１の（メタ）アクリル樹脂のガラス転移温度よりも高いことが好ましい。

【0101】

上記有機粒子の市販品としては、例えば、三菱レイヨン社製「メタブレンＷ−５５００，Ｗ−４５０Ａ」、並びにガンツ化成社製「Ｆ−３５１」等が挙げられる。

【0102】

上記有機粒子の平均粒子径は好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．２μｍ以上、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０．９μｍ以下である。なお、上記有機粒子の平均粒子径は、体積平均粒子径である。上記平均粒子径は、レーザ回折／散乱式粒子径分布測定装置等を用いて測定可能である。

【0103】

上記有機粒子の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物１００重量部に対して、上記有機粒子の含有量は好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２０重量部以下である。上記有機粒子の含有量が上記下限以上であると、導電材料の粘度が適度になり、硬化物にボイドが生じ難くなる。上記有機粒子の含有量が上記上限以下であると、導電材料の塗工性がより一層高くなる。

【0104】

（無機フィラー）
上記導電材料に含まれている無機フィラーは、導電材料の硬化中の粘度の低下を抑制し、硬化物の耐湿性をより一層高める作用を有する。上記無機フィラーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0105】

上記無機フィラーの平均粒子径は好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．２μｍ以上、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０．９μｍ以下である。上記平均粒子径が上記下限以上及び上記上限以下である無機フィラーは、硬化物の耐湿性をより一層向上させる。上記無機フィラーの平均粒子径が上記上限以下であると、硬化物にボイドがより一層生じ難くなる。なお、上記無機フィラーの平均粒子径は、体積平均粒子径である。上記平均粒子径は、レーザ回折／散乱式粒子径分布測定装置等を用いて測定可能である。

【0106】

上記無機フィラーとしては、タルク、石綿、シリカ、スメクタイト、ベントナイト、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、アルミナ、モンモリロナイト、珪藻土、酸化マグネシウム、酸化チタン、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ガラスビーズ、硫酸バリウム、石膏、珪酸カルシウム及びセリサイト活性白土等が挙げられる。なかでも、ブロッキング性が良くなり、耐湿性が向上するため、タルクが好ましい。

【0107】

上記無機フィラーは、板状であることが好ましい。上記無機フィラーの平均アスペクト比は、１以上、好ましくは２以上、より好ましくは３以上、好ましくは１００以下、より好ましくは５０以下である。上記無機フィラーの平均アスペクト比が上記上限以下であると、電極と導電性粒子との間に無機フィラーが挟み込まれ難くなる結果、電極間の接続抵抗がより一層低くなる。さらに、低圧でも無機フィラーを良好に配向できる結果、導電性粒子により形成された接続部の厚みがより一層均一になる。上記平均アスペクト比は、無機フィラーの長径／無機フィラーの短径の平均値を意味する。

【0108】

上記無機フィラーの含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物１００重量部に対して、上記無機フィラーの含有量は好ましくは１重量部以上、より好ましくは２重量部以上、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２８重量部以下である。上記無機フィラーの含有量が上記下限以上であると、硬化物にボイドがより一層生じ難くなる。上記無機フィラーの含有量が上記上限以下であると、導電材料の塗工性がより一層高くなる。

【0109】

（導電性粒子）
上記導電性粒子は、導電性の表面に導電部を有していればよい。該導電部は導電層であることが好ましい。図３に、導電性粒子の一例を断面図で示すように、導電性粒子１１は、基材粒子１２と、基材粒子１２の表面上に配置された導電層１３とを備えていてもよい。導電性粒子は、全体が導電部である金属粒子であってもよい。なかでも、コストを低減したり、導電性粒子の柔軟性を高くして、電極間の導通信頼性を高めたりする観点からは、基材粒子と、基材粒子の表面上に配置された導電層とを有する導電性粒子が好ましい。

【0110】

上記基材粒子としては、樹脂粒子、金属粒子を除く無機粒子、有機無機ハイブリッド粒子及び金属粒子等が挙げられる。上記基材粒子は、金属粒子を除く基材粒子であることが好ましく、樹脂粒子、金属粒子を除く無機粒子又は有機無機ハイブリッド粒子であることが好ましい。

【0111】

上記基材粒子は、樹脂により形成された樹脂粒子であることが好ましい。導電性粒子を用いて電極間を接続する際には、導電性粒子を電極間に配置した後、圧着することにより導電性粒子を圧縮させる。基材粒子が樹脂粒子であると、上記圧着の際に導電性粒子が変形しやすく、導電性粒子と電極との接触面積が大きくなる。このため、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。

【0112】

上記樹脂粒子を形成するための樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリアセタール、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ジビニルベンゼン重合体、並びにジビニルベンゼン系共重合体等が挙げられる。上記ジビニルベンゼン系共重合体等としては、ジビニルベンゼン−スチレン共重合体及びジビニルベンゼン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体等が挙げられる。上記樹脂粒子の硬度を好適な範囲に容易に制御できるので、上記樹脂粒子を形成するための樹脂は、エチレン性不飽和基を有する重合性単量体を１種又は２種以上重合させた重合体であることが好ましい。

【0113】

上記無機粒子を形成するための無機物としては、シリカ及びカーボンブラック等が挙げられる。上記有機無機ハイブリッド粒子としては、例えば、架橋したアルコキシシリルポリマーとアクリル樹脂とにより形成された有機無機ハイブリッド粒子等が挙げられる。

【0114】

上記基材粒子が金属粒子である場合に、該金属粒子を形成するための金属としては、銀、銅、ニッケル、ケイ素、金及びチタン等が挙げられる。

【0115】

上記導電部を形成するための金属は特に限定されない。さらに、導電性粒子が、全体が導電部である金属粒子である場合、該金属粒子を形成するための金属は特に限定されない。該金属としては、例えば、金、銀、パラジウム、銅、白金、亜鉛、鉄、錫、鉛、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、タリウム、ゲルマニウム、カドミウム、ケイ素及びこれらの合金等が挙げられる。また、上記金属としては、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）及びはんだ等が挙げられる。なかでも、電極間の接続抵抗がより一層低くなるので、錫を含む合金、ニッケル、パラジウム、銅又は金が好ましく、ニッケル又はパラジウムが好ましい。

【0116】

上記導電層は、１つの層により形成されていてもよい。導電層は、複数の層により形成されていてもよい。すなわち、導電層は、２層以上の積層構造を有していてもよい。導電層が複数の層により形成されている場合には、最外層は、金層、ニッケル層、パラジウム層、銅層又は錫と銀とを含む合金層であることが好ましく、金層であることがより好ましい。最外層がこれらの好ましい導電層である場合には、電極間の接続抵抗がより一層低くなる。また、最外層が金層である場合には、耐腐食性がより一層高くなる。

【0117】

上記基材粒子の表面に導電層を形成する方法は特に限定されない。導電層を形成する方法としては、例えば、無電解めっきによる方法、電気めっきによる方法、物理的蒸着による方法、並びに金属粉末もしくは金属粉末とバインダーとを含むペーストを基材粒子の表面にコーティングする方法等が挙げられる。なかでも、導電層の形成が簡便であるので、無電解めっきによる方法が好ましい。上記物理的蒸着による方法としては、真空蒸着、イオンプレーティング及びイオンスパッタリング等の方法が挙げられる。

【0118】

上記導電性粒子の平均粒子径は、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、更に好ましくは５０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下である。導電性粒子の平均粒子径が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電性粒子を用いて電極間を接続した場合に、導電性粒子と電極との接触面積を充分に大きくなり、かつ導電層を形成する際に凝集した導電性粒子が形成されにくくなる。また、導電性粒子を介して接続された電極間の間隔が大きくなりすぎず、かつ導電層が基材粒子の表面から剥離し難くなる。

【0119】

上記導電性粒子の「平均粒子径」は、数平均粒子径を示す。導電性粒子の平均粒子径は、任意の導電性粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、平均値を算出することにより求められる。

【0120】

上記導電層の厚みは、好ましくは０．００５μｍ以上、より好ましくは０．０１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは１μｍ以下、更に好ましくは０．３μｍ以下である。導電層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、充分な導電性が得られ、かつ導電性粒子が硬くなりすぎずに、電極間の接続の際に導電性粒子が充分に変形する。

【0121】

上記導電層が複数の層により形成されている場合に、最外層の導電層の厚みは、特に最外層が金層である場合の金層の厚みは、好ましくは０．００１μｍ以上、より好ましくは０．０１μｍ以上、好ましくは０．５μｍ以下、より好ましくは０．１μｍ以下である。上記最外層の導電層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、最外層の導電層による被覆が均一になり、耐腐食性が充分に高くなり、かつ電極間の接続抵抗が充分に低くなる。また、上記最外層が金層である場合の金層の厚みが薄いほど、コストが低くなる。

【0122】

上記導電層の厚みは、例えば透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、導電性粒子又は導電性粒子の断面を観察することにより測定できる。

【0123】

電極と導電性粒子との接触面積を大きくし、電極間の導通信頼性をより一層高める観点からは、上記導電性粒子は、樹脂粒子と、該樹脂粒子の表面上に配置された導電層（第１の導電層）とを有することが好ましい。

【0124】

上記導電性粒子における導電部の表面は、絶縁層又は絶縁性粒子などの絶縁性材料、フラックス等により絶縁処理されていてもよい。絶縁性材料及びフラックス等は、接続時の熱により軟化、流動することで接続部から排除されることが好ましい。これにより、電極間での短絡を抑制することができる。

【0125】

上記導電性粒子の含有量は特に限定されない。上記導電材料１００重量％中、上記導電性粒子の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下、更に好ましくは１９重量％以下である。上記導電性粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、接続されるべき上下の電極間に導電性粒子を容易に配置できる。さらに、接続されてはならない隣接する電極間が複数の導電性粒子を介して電気的に接続され難くなる。すなわち、隣り合う電極間の短絡をより一層防止できる。

【0126】

（他の成分）
上記導電材料は、増感剤を含むことが好ましい。該増感剤は、下記式（１１）で表されるベンゾフェノン誘導体であることが好ましい。上記増感剤は、上記カチオン発生剤による重合開始効率をより向上させて、導電材料の硬化反応を適度に促進させる役割を有する。

【0127】

【化4】

【0128】

上記式（１１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、水素原子、下記式（１１ａ）で表される置換基、又は、下記式（１１ｂ）で表される置換基を表す。上記Ｒ１と上記Ｒ２とは同一であってもよく、異なっていてもよい。

【0129】

【化5】

【0130】

【化6】

【0131】

上記式（１１ａ）及び上記式（１１ｂ）中、Ｒ３は、水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数１〜２０のアルコキシル基、ハロゲン原子、水酸基、カルボキシル基、又は、炭素数１〜２０のカルボン酸アルキルエステル基を表す。上記アルキル基は、直鎖状であってもよく、分枝状であってもよい。

【0132】

上記式（１１）で表されるベンゾフェノン誘導体としては、ベンゾフェノン、２，４−ジクロロベンゾフェノン、ｏ−ベンゾイル安息香酸メチル、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン及び４−ベンゾイル−４’−メチルジフェニルサルファイド等が挙げられる。

【0133】

上記増感剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物１００重量部に対して、上記増感剤の含有量は好ましくは０．０５重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上、好ましくは３重量部以下、より好ましくは１重量部以下である。上記増感剤の含有量が上記下限以上であると、増感効果が充分に得られる。上記増感剤の含有量が上記上限以下であると、光吸収が適度になって導電材料層の深部まで光が伝わりやすくなる。

【0134】

上記導電材料は、シランカップリング剤を含むことが好ましい。上記シランカップリング剤は、導電材料の硬化物による接着性を向上させる。

【0135】

上記シランカップリング剤としては、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン及びγ−イソシアネートプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。

【0136】

上記シランカップリング剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物１００重量部に対して、上記シランカップリング剤の含有量は好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．５重量部以上、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下である。上記シランカップリング剤の含有量が上記下限以上であると、接着性の向上効果が効果的に得られる。上記シランカップリング剤の含有量が上記上限以下であると、余剰のシランカップリング剤がブリードアウトし難くなる。

【0137】

上記導電材料は、硬化遅延剤を含んでいてもよい。上記硬化遅延剤の使用により、導電材料のポットライフが長くなる。

【0138】

上記硬化遅延剤としては特に限定されず、ポリエーテル化合物等が挙げられる。上記ポリエーテル化合物としては特に限定されず、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール及びクラウンエーテル化合物等が挙げられる。なかでも、クラウンエーテル化合物が好適である。

【0139】

上記クラウンエーテル化合物は特に限定されず、１２−クラウン−４、１５−クラウン−５、１８−クラウン−６、２４−クラウン−８、及び、下記式（１２）で表される化合物等が挙げられる。

【0140】

【化7】

【0141】

上記式（１２）中、Ｒ１〜Ｒ１２はそれぞれ、水素原子又は炭素数１〜２０の置換又は無置換アルキル基を表す。但し、Ｒ１〜Ｒ１２の内の少なくとも１つは炭素数１〜２０のアルキル基を表す。上記置換又は無置換アルキル基は、炭素数１〜２０のアルコキシル基、ハロゲン原子、水酸基、カルボキシル基、及び、炭素数１〜２０のカルボン酸アルキルエステル基からなる群より選択される１以上の官能基で置換されていてもよく、更に、隣接するＲｎ及びＲｎ＋１（但し、ｎは、１〜１２の偶数を表す）は、共同して環状アルキル骨格を形成していてもよい。上記炭素数１〜２０のアルコキシル基は、直鎖状であってもよく、分枝状であってもよい。

【0142】

上記式（１２）で表される化合物のなかでも、少なくとも１つのシクロヘキシル基を有する化合物が好適である。上記シクロヘキシル基の存在により、クラウンエーテルの骨格が安定し、遅延効果が高まる。

【0143】

シクロヘキシル基を有し、かつ上記式（１２）で表される化合物としては、具体的には下記式（１２Ａ）で表される化合物が挙げられる。

【0144】

【化8】

【0145】

上記化学式（１２Ａ）で表される化合物は、１８−クラウン−６−エーテル分子の中央を通る線に対して線対称となる位置に２個のシクロヘキシル基を有する。このため、１８−クラウン−６−エーテル分子の骨格に歪み等を生じさせることなく、遅延効果が高くなると考えられる。

【0146】

上記硬化遅延剤の含有量は特に限定されない。上記硬化性化合物１００重量部に対して、上記硬化遅延剤の含有量は好ましくは０．０５重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上、好ましくは５重量部以下、より好ましくは３重量部以下である。上記硬化遅延剤の含有量が上記下限以上であると、遅延効果が充分に得られる。上記硬化遅延剤の含有量が上記上限以下であると、導電材料を硬化させる際にアウトガスが発生し難くなる。

【0147】

上記導電材料は、素子電極などの耐久性を向上させるために、硬化物中に発生した酸と反応する化合物又はイオン交換体を含んでいてもよい。

【0148】

上記発生した酸と反応する化合物としては、酸と中和する物質、例えば、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属の炭酸塩又は炭酸水素塩等が挙げられる。上記発生した酸と反応する化合物の具体例としては、炭酸カルシウム、炭酸水素カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム等が挙げられる。

【0149】

上記イオン交換体として、陽イオン交換型、陰イオン交換型、両イオン交換型のいずれも使用することができる。特に、塩化物イオンを吸着可能な陽イオン交換型又は両イオン交換型が好適である。

【0150】

上記導電材料は、溶剤を含んでいてもよい。該溶剤の使用により、導電材料の粘度を容易に調整できる。上記溶剤としては、例えば、酢酸エチル、メチルセロソルブ、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、テトラヒドロフラン及びジエチルエーテル等が挙げられる。

【0151】

上記導電材料は、必要に応じて、補強剤、軟化剤、可塑剤、紫外線吸収剤及び酸化防止剤等の公知の各種添加剤を含んでいてもよい。

【0152】

（導電材料の他の詳細）
上記導電材料を製造する方法は特に限定されず、例えば、ホモディスパー、ホモミキサー、万能ミキサー、プラネタリウムミキサー、ニーダー、３本ロール等の混合機を用いて、硬化性成分と導電性粒子と必要に応じて他の成分とを混合する方法が挙げられる。

【0153】

上記導電材料は、ペースト状又はフィルム状の導電材料であり、ペースト状の導電材料であることが好ましい。ペースト状の導電材料は、導電ペーストである。フィルム状の導電材料は、導電フィルムである。導電材料が導電フィルムである場合、該導電性粒子を含む導電フィルムに、導電性粒子を含まないフィルムが積層されてもよい。

【0154】

本発明に係る導電材料は、導電ペーストであって、ペースト状の状態で接続対象部材上に塗布される導電ペーストであることが好ましい。

【0155】

また、本発明に係る導電材料は、有機ＥＬ表示素子における電極の電気的な接続に好適に用いられる。本発明に係る導電材料は、有機ＥＬ表示素子用基板の電極間の電気的な接続により好適に用いられる。上記有機ＥＬ表示素子用基板としては、有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ基板及び封止基板等が挙げられる。上記封止基板は、有機ＥＬ素子を封止するための基板である。本発明に係る導電材料は、有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ基板の電極と、封止基板の電極との電気的な接続により好適に用いられる。

【0156】

本発明に係る導電材料は、様々な接続対象部材を接着するために使用できる。上記導電材料は、第１，第２の接続対象部材が電気的に接続されている接続構造体を得るために好適に用いられる。上記導電材料は、第１，第２の接続対象部材の電極間が電気的に接続されている接続構造体を得るためにより好適に用いられる。

【0157】

図１に、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いた接続構造体の一例を模式的に正面断面図で示す。

【0158】

図１に示す接続構造体１は、第１の接続対象部材２と、第２の接続対象部材４と、第１，第２の接続対象部材２，４を電気的に接続している接続部３とを備える。接続部３は、硬化物層であり、導電性粒子５を含む導電材料を硬化させることにより形成されている。

【0159】

第１の接続対象部材２は表面（上面）に、複数の第１の電極２ａを有する。第２の接続対象部材４は表面（下面）に、複数の第２の電極４ａを有する。第１の電極２ａと第２の電極４ａとが、１つ又は複数の導電性粒子５により電気的に接続されている。従って、第１，第２の接続対象部材２，４が導電性粒子５により電気的に接続されている。

【0160】

第１，第２の電極２ａ，４ａ間の接続は、通常、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材４とを導電材料を介して第１，第２の電極２ａ，４ａ同士が対向するように重ね合わせた後に、導電材料を硬化させる際に、加圧することにより行われる。加圧により、一般に導電性粒子５は圧縮される。

【0161】

第１，第２の接続対象部材は、特に限定されない。第１，第２の接続対象部材としては、具体的には、半導体チップ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びにプリント基板、フレキシブルプリント基板及びガラス基板等の回路基板などの電子部品等が挙げられる。上記導電材料は、電子部品の接続に用いられる導電材料であることが好ましい。

【0162】

本発明に係る接続構造体の製造方法は、上記第１の接続対象部材の表面に、上記導電材料により導電材料層を配置する工程と、上記導電材料層の上記第１の接続対象部材側と反対側の表面に、上記第２の接続対象部材を配置する工程と、上記導電材料層を熱硬化させて、上記第１，第２の接続対象部材を電気的に接続している接続部を形成する工程とを備えることが好ましい。この場合に、上記接続部は、１２０℃を超える温度に加熱せずに、１２０℃以下の温度に加熱して、上記導電材料層を硬化させて形成される。上記導電材料層は、１００℃を超える温度に加熱せずに、１００℃以下の温度に加熱して、熱硬化されることがより好ましい。

【0163】

また、図１に示す接続構造体１は、例えば、図２（ａ）〜（ｃ）に示す状態を経て、以下のようにして得ることができる。

【0164】

図２（ａ）に示すように、第１の電極２ａを表面（上面）に有する第１の接続対象部材２を用意する。次に、第１の接続対象部材２の表面に、複数の導電性粒子５を含む導電材料を配置し、第１の接続対象部材２の表面に導電材料層３Ａを形成する。このとき、第１の電極２ａ上に、１つ又は複数の導電性粒子５が配置されていることが好ましい。

【0165】

次に、導電材料層３Ａに光を照射することにより、導電材料層３Ａの硬化を進行させる。図２（ａ）〜（ｃ）では、導電材料層３Ａに光を照射して、導電材料層３Ａの硬化を進行させて、導電材料層３ＡをＢステージ化している。すなわち、図２（ｂ）に示すように、第１の接続対象部材２の表面に、Ｂステージ化された導電材料層３Ｂを形成している。Ｂステージ化により、第１の接続対象部材２とＢステージ化された導電材料層３Ｂとが仮接着される。Ｂステージ化された導電材料層３Ｂは、半硬化状態にある半硬化物である。Ｂステージ化された導電材料層３Ｂは、完全に硬化しておらず、熱硬化が更に進行され得る。但し、導電材料層３ＡをＢステージ化せずに、導電材料層３Ａに光を照射又は導電材料層３Ａを加熱して、導電材料層３Ａを一度に硬化させてもよい。導電材料層３Ａを加熱して、導電材料層３Ａを熱硬化させることが好ましい。

【0166】

導電材料層３Ａの硬化を効果的に進行させるために、光を照射する際の光照射強度は０．１〜８０００ｍＷ／ｃｍ^２の範囲内であることが好ましい。積算光量は、０．１〜２００００Ｊ／ｃｍ^２であることが好ましい。光を照射する際に用いる光源は特に限定されない。該光源としては、例えば、波長４２０ｎｍ以下に充分な発光分布を有する光源等が挙げられる。また、光源の具体例としては、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、ケミカルランプ、ブラックライトランプ、マイクロウェーブ励起水銀灯、メタルハライドランプ及びＬＥＤランプ等が挙げられる。

【0167】

次に、図２（ｃ）に示すように、Ｂステージ化された導電材料層３Ｂの第１の接続対象部材２側とは反対の表面に、第２の接続対象部材４を積層する。第１の接続対象部材２の表面の第１の電極２ａと、第２の接続対象部材４の表面の第２の電極４ａとが対向するように、第２の接続対象部材４を積層する。

【0168】

さらに、第２の接続対象部材４の積層の際に、Ｂステージ化された導電材料層３Ｂを加熱することにより、Ｂステージ化された導電材料層３Ｂを更に硬化させ、接続部３を形成する。但し、第２の接続対象部材４の積層の前に、Ｂステージ化された導電材料層３Ｂを加熱してもよい。さらに、第２の接続対象部材４の積層の後にＢステージ化された導電材料層３Ｂを加熱してもよい。

【0169】

加熱により導電材料層３Ａ又はＢステージ化された導電材料層３Ｂを硬化させる際の加熱温度は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは８０℃以上である。本発明に係る導電材料が、有機ＥＬ表示素子における電極の電気的な接続に用いられる場合には、上記導電材料層３Ａ又はＢステージ化された導電材料層３Ｂを硬化させる際の加熱温度は１２０℃以下であり、１００℃以下であることが好ましい。

【0170】

Ｂステージ化された導電材料層３Ｂを硬化させる際に、加圧することが好ましい。加圧によって第１の電極２ａと第２の電極４ａとで導電性粒子５を圧縮することにより、第１，第２の電極２ａ，４ａと導電性粒子５との接触面積を大きくすることができる。このため、導通信頼性を高めることができる。さらに、導電性粒子５を圧縮することで、第１，第２の電極２ａ，４ａ間の距離が拡がっても、この拡がりに追従するように導電性粒子５の粒子径が大きくなる。

【0171】

Ｂステージ化された導電材料層３Ｂを硬化させることにより、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材４とが、接続部３を介して接続される。また、第１の電極２ａと第２の電極４ａとが、導電性粒子５を介して電気的に接続される。このようにして、導電材料を用いた図１に示す接続構造体１を得ることができる。ここでは、光硬化と熱硬化とが併用されているため、導電材料を短時間で硬化させることができる。

【0172】

本発明に係る導電材料は、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｇｌａｓｓ））、又はフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｂｏａｒｄ））等に使用できる。なかでも、上記導電材料は、ＦＯＧ用途又はＣＯＧ用途に好適であり、ＣＯＧ用途により好適である。本発明に係る導電材料は、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続、又は半導体チップとガラス基板との接続に用いられる導電材料であることが好ましく、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続に用いられる導電材料であることがより好ましい。

【0173】

本発明に係る接続構造体では、上記第２の接続対象部材と上記第１の接続対象部材とが、フレキシブルプリント基板とガラス基板とであるか、又は半導体チップとガラス基板とであることが好ましく、フレキシブルプリント基板とガラス基板とであることがより好ましい。

【0174】

また、本発明に係る接続構造体は、有機ＥＬ表示素子であることも好ましい。上記有機ＥＬ表示素子における電極が、上記導電材料に含まれる導電性粒子により電気的に接続されていてもよい。

【0175】

また、上記第１，第２の接続対象部材はそれぞれ、有機ＥＬ表示素子用基板であることが好ましい。上記第１，第２の接続対象部材は、有機ＥＬ表示素子用基板である第１，第２の基板であることが好ましい。上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材とが、有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ基板と封止基板とであることが好ましい。この場合に、上記第１の接続対象部材が上記有機ＥＬ基板でありかつ上記第２の接続対象部材が上記封止基板であってもよく、上記第１の接続対象部材が上記封止基板でありかつ上記第２の接続対象部材が上記有機ＥＬ基板であってもよい。上記接続構造体は、有機ＥＬ表示素子であることが好ましい。

【0176】

電極幅（第１の電極幅及び第２の電極幅）は、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下である。電極間幅（第１の電極間幅及び第２の電極間幅）は、好ましくは３μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下である。また、電極幅／電極間幅であるＬ／Ｓ（ライン／スペース）は、好ましくは５μｍ／５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ／１０μｍ以上、好ましくは５００μｍ／５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ／３００μｍ以下である。

【0177】

以下、本発明について、実施例及び比較例を挙げて具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。

【0178】

（実施例１）
（１）導電材料の調製：
２３℃で固形の多官能型エポキシ樹脂（三菱化学社製「１０３２Ｈ６０」）５０重量部、及び２３℃で液状のビスフェノールＦエポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＥＸＡ−８３５ＬＶ」）５０重量部に、カチオン発生剤であるＳＩ−６０Ｌ（三新化学社製のサンエイド）３重量部と、有機粒子であるコアシェル型アクリル系ゴム粒子（三菱レイヨン社製「メタブレンＷ−５５００」、平均粒子径０．４μｍ）１０重量部と、無機フィラーであるシリカ（平均粒子径０．２５μｍ）１０重量部と、導電性粒子Ａ（平均粒子径１０μｍ）４重量部とを添加し、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで５分間攪拌することにより、導電ペーストを得た。

【0179】

なお、用いた導電性粒子Ａは、ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面にニッケルめっき層が形成されており、かつ該ニッケルめっき層の表面に金めっき層が形成されている導電層を有する導電性粒子である。

【0180】

（２）有機ＥＬ表示素子の作製：
有機ＥＬ素子を備えており、Ｌ／Ｓが５０μｍ／５０μｍ、長さ１ｍｍのアルミニウム電極パターンが上面に形成された有機ＥＬ基板（第１の基板）を用意した。また、Ｌ／Ｓが５０μｍ／５０μｍ、長さ２ｍｍのアルミニウム電極パターンが下面に形成された封止基板（第２の基板）を用意した。

【0181】

上記第１の基板上に、作製直後の導電ペーストを幅１．５ｍｍ、厚さ４０μｍとなるようにディスペンサーを用いて塗工し、導電ペースト層を形成した。次に、導電ペースト層上に上記第２の基板を、電極同士が対向するように積層し、積層体を得た。この積層体を、貼り合せ装置を用いて、０．３ＭＰａの圧力をかけて１００℃で１５分間導電ペースト層を硬化させ、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0182】

（有機ＥＬ表示素子の参考例２）
導電ペースト層の加熱温度を１００℃から１２０℃に変更したこと以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0183】

（実施例３）
有機粒子をコアシェル構造微粒子（ガンツ化成社製「Ｆ３５１」、平均粒子径０．３μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0184】

（実施例４）
無機フィラーをタルク（日本タルク社製「Ｄ−８００」、平均粒子径０．８μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0185】

（実施例５）
ビスフェノールＦエポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＥＸＡ−８３５ＬＶ」）５０重量部を、２３℃で液状のビスフェノールＥエポキシ樹脂（プリンテック社製「ＥＰＯＸ−ＭＫ Ｒ１７１０」）５０重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0186】

（実施例６）
カチオン発生剤の種類を、ＳＩ−６０Ｌ（三新化学社製のサンエイド）から、ＣＸＣ−１６１２（Ｋ−ｐｕｒｅ社製「Ｋ−ｐｕｒｅ ＣＸＣ」）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0187】

（参考例７）
カチオン発生剤であるＳＩ−６０Ｌを添加せずに、熱硬化剤（イミダゾール化合物、四国化成工業社製「２Ｐ−４ＭＺ」）１５重量部を添加したこと以外は、実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0188】

（比較例１）
有機粒子と無機フィラーとを配合しなかったこと以外は実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0189】

（比較例２）
有機粒子を配合しなかったこと以外は実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0190】

（比較例３）
無機フィラーを配合しなかったこと以外は実施例１と同様にして、導電ペーストを得た。得られた導電ペーストを用いて、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示素子を得た。

【0191】

（評価）
（１）導電材料の硬化中の最低溶融粘度
導電材料の硬化中の最低溶融粘度を回転式レオメーター（ＳＴＲＥＳＳＴＥＣＨ、ＲＥＯＬＯＧＩＣＡ社製）を用いて、ギャップ５００ｕｍ、周波数１Ｈｚ、歪量１ｒａｄ、昇温速度１０℃／分、測定温度範囲３０℃〜１２０℃の間における複素粘度が最も低下した値を最低溶融粘度とすることにより評価した。導電材料の硬化中の粘度を下記の基準で判定した。

【0192】

［導電材料の硬化中の最低溶融粘度］
○：最低溶融粘度が２Ｐａ・ｓ以上、１０Ｐａ・ｓ以下
×：最低溶融粘度が２Ｐａ・ｓ未満、又は１０Ｐａ・ｓを超える
（２）耐湿性
得られた導電ペーストを厚さ１００μｍとなるように、ベーカー式アプリケーター（テスター産業社製）にて恒温プレート上に塗布した。１００℃にて３０分加熱して、フィルムを得た。得られたフィルムの透湿度を、ＪＩＳ Ｚ０２０８に従い、６０℃、９０％ＲＨの条件に２４時間暴露して測定した。

【0193】

なお、上記透湿度は、ＪＩＳ Ｚ ０２０８のように、透湿カップで測定する方法が一般的であるが、アメリカモコン社製のＰＥＲＭＡＴＲＡＮ Ｗ３／３３を用いて測定することも可能である。

【0194】

透湿度の測定値から耐湿性を下記の基準で判定した。

【0195】

［耐湿性の判定基準］
○：透湿度が２５ｇ／ｍ^２以下
△：透湿度が２５ｇ／ｍ^２を超え、５０ｇ／ｍ^２以下
×：透湿度が５０ｇ／ｍ^２を超える
（３）ボイドの有無
得られた有機ＥＬ表示素子において、導電材料層が硬化した接続部にボイドが生じているか否かを観察した。ボイドの有無を下記の基準で判定した。

【0196】

［ボイドの有無の判定基準］
○：ボイドなし
△：ボイドはあるものの、電極幅及び電極間幅よりも大きいボイドはない
×：電極幅又は電極間幅よりも大きいボイドがある
（４）導通信頼性（接続抵抗値）
得られた有機ＥＬ表示素子の上下の電極間の接続抵抗をそれぞれ、４端子法により測定した。１００箇所の接続抵抗の平均値を算出した。なお、電圧＝電流×抵抗の関係から、一定の電流を流した時の電圧を測定することにより接続抵抗を求めることができる。得られた有機ＥＬ表示素子における電極間の導通信頼性を下記の基準で判定した。

【0197】

［導通信頼性の判定基準］
○○：３Ω未満
○：３Ω以上、４Ω未満
△：４Ω以上、５Ω未満
×：５Ω以上

【0198】

【表1】

【符号の説明】

【0199】

１…接続構造体
２…第１の接続対象部材
２ａ…第１の電極
３…接続部
３Ａ…導電材料層
３Ｂ…Ｂステージ化された導電材料層
４…第２の接続対象部材
４ａ…第２の電極
５…導電性粒子
１１…導電性粒子
１２…基材粒子
１３…導電層

【図1】

【図2】

【図3】