特許 6119192 波長変換部材の製造方法及び波長変換部材

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6119192

(24)【登録日】2017年4月7日

(45)【発行日】2017年4月26日

(54)【発明の名称】波長変換部材の製造方法及び波長変換部材

(51)【国際特許分類】

   H01L 33/50 20100101AFI20170417BHJP

   C09K 11/00 20060101ALI20170417BHJP

【ＦＩ】

   H01L33/50

   C09K11/00 D

【請求項の数】11

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2012-240126(P2012-240126)

(22)【出願日】2012年10月31日

(65)【公開番号】特開2014-88519(P2014-88519A)

(43)【公開日】2014年5月15日

【審査請求日】2015年5月8日

(73)【特許権者】

【識別番号】000232243

【氏名又は名称】日本電気硝子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】古山 忠仁

【審査官】 西澤 龍彦

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００７−１９１７０２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−１５９９８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１８５９８０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−１８２５２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−２５８３０８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００７／１４５０４７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００７−０３９３０３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０９Ｋ １１／００− １１／８９

Ｈ０１Ｌ ３３／５０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

無機蛍光体粉末と、ガラス粉末とを含む波長変換部材形成用グリーンシートを用意する工程と、
前記波長変換部材形成用グリーンシートの少なくとも片面上に、シリカ粉末を含む層を表層として備えた拘束層を、前記シリカ粉末を含む層が前記波長変換部材形成用グリーンシートと接触するように積層することにより、積層体を得る積層体作製工程と、
前記積層体を焼成する工程と、
前記焼成された積層体から前記焼成された拘束層を分離する分離工程と、
を備え、
前記積層体作製工程において、前記波長変換部材形成用グリーンシートの上に、前記シリカ粉末を含む層を介在させて、アルミナ粉末を含む層を積層する、波長変換部材の製造方法。

【請求項2】

前記シリカ粉末を含む層は、前記焼成により、前記シリカ粉末からなる層となる、請求項１に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項3】

前記シリカ粉末を含む層は、ガラスを含まない、請求項１または２に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項4】

前記シリカ粉末を含む層として、シリカ粉末を含む拘束層形成用グリーンシートを用いる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項5】

前記分離工程において、前記焼成された拘束層のうち、前記波長変換部材形成用グリーンシートの焼成体に付着したシリカ粉末を除いた部分を前記焼成された積層体から分離する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項6】

前記シリカ粉末の平均粒子径（Ｄ_５０）が１μｍ以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項7】

前記ガラス粉末の屈折率が１．４７〜１．７０である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項8】

前記シリカ粉末を含む層の厚みが５μｍ〜５０μｍである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項9】

前記波長変換部材の厚みが３００μｍ以下となるような厚みに前記波長変換部材形成用グリーンシートを形成する、請求項１〜８のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。

【請求項10】

ガラスマトリクスと、前記ガラスマトリクス中に分散した無機蛍光体粉末とを含む、厚みが３００μｍ以下の波長変換層と、
前記波長変換層の励起光入射面上に付着したシリカ粉末からなるシリカ粉末層と、を備える、波長変換部材。

【請求項11】

前記シリカ粉末の平均粒子径（Ｄ_５０）が０．０１μｍ以上である、請求項１０に記載の波長変換部材。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、波長変換部材の製造方法及び波長変換部材に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、励起光が入射したときに、励起光とは異なる波長の蛍光を出射する波長変換部材が知られている。特許文献１には、波長変換部材の一例として、ガラスマトリクス中に無機蛍光体粉末を分散させた波長変換部材が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２００３−２５８３０８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

ガラスマトリクス中に無機蛍光体粉末を分散させた波長変換部材の製造方法としては、例えば、ガラス粉末と無機蛍光体粉末とを含むグリーンシートを焼成する方法が考えられる。グリーンシートの焼成時においては、グリーンシートが収縮し、変形する。このことから、グリーンシートの少なくとも一方の面に拘束層を圧着させた状態でグリーンシートの焼成を行うことが考えられる。拘束層として、例えば、アルミナ粉末を含むグリーンシートを設けることが考えられる。

【0005】

アルミナ粉末を含むグリーンシートを圧着させたグリーンシートを焼成した場合、得られた波長変換部材は、アルミナ粉末の層と融着している。波長変換部材の表面にアルミナ粉末の層が融着していると、励起光が波長変換部材表面で反射して、波長変換部材内部の無機蛍光体粉末に励起光が十分に照射されにくい。このため、波長変換部材に融着したアルミナ粉末層を研磨により除去する必要がある。

【0006】

しかしながら、波長変換部材が薄い場合など、波長変換部材の剛性が低い場合には、アルミナ粉末を研磨により除去することが困難である。従って、剛性が低い波長変換部材の製造が困難である。

【0007】

本発明の主な目的は、剛性が低い波長変換部材であっても好適に製造し得る方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明に係る波長変換部材の製造方法では、無機蛍光体粉末と、ガラス粉末とを含む波長変換部材形成用グリーンシートを用意する。波長変換部材形成用グリーンシートの少なくとも片面上に、シリカ粉末を含む層を表層として備えた拘束層を、シリカ粉末を含む層が波長変換部材形成用グリーンシートと接触するように積層することにより、積層体を得る積層体作製工程を行う。積層体を焼成する。焼成された積層体から焼成された拘束層を分離する分離工程を行う。

【0009】

シリカ粉末を含む層は、焼成により、シリカ粉末からなる層となることが好ましい。

【0010】

シリカ粉末を含む層は、ガラスを含まないことが好ましい。

【0011】

シリカ粉末を含む層として、シリカ粉末を含む拘束層形成用グリーンシートを用いることが好ましい。

【0012】

積層体作製工程において、波長変換部材形成用グリーンシートの上に、シリカ粉末を含む層を介在させて、アルミナ粉末を含む層を積層することが好ましい。

【0013】

分離工程において、焼成された拘束層のうち、波長変換部材形成用グリーンシートの焼成体に付着したシリカ粉末を除いた部分を焼成された積層体から分離してもよい。

【0014】

シリカ粉末の平均粒子径（Ｄ_５０）は１μｍ以下であることが好ましい。

【0015】

ガラス粉末の屈折率が１．４７〜１．７０であることが好ましい。

【0016】

シリカ粉末を含む層の厚みが５μｍ〜５０μｍであることが好ましい。

【0017】

波長変換部材の厚みが３００μｍ以下となるような厚みに波長変換部材形成用グリーンシートを形成することが好ましい。

【0018】

本発明に係る波長変換部材は、ガラスマトリクスと、ガラスマトリクス中に分散した無機蛍光体粉末とを含む波長変換層と、波長変換層の少なくとも片面上に付着したシリカ粉末からなるシリカ粉末層とを備える。

【発明の効果】

【0019】

本発明によれば、剛性が低い波長変換部材であっても好適に製造し得る方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1】本発明の一実施形態における焼成前の積層体の模式的断面図である。

【図2】本発明の一実施形態における焼成後の積層体の模式的断面図である。

【図3】本発明の一実施形態における分離工程を説明するための模式的断面図である。

【図4】本発明の一実施形態において製造された波長変換部材の模式的断面図である。

【図5】実施例および比較例で得られた波長変換部材の発光スペクトルを示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0021】

以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。

【0022】

また、実施形態等において参照する各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照することとする。また、実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものである。図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。

【0023】

本実施形態では、図４に示される波長変換部材１の製造方法について、図１〜図３を主として参照しながら説明する。

【0024】

（波長変換部材形成用グリーンシート１０の用意）
まず、図１に示される波長変換部材形成用グリーンシート１０を用意する。波長変換部材形成用グリーンシート１０は、無機蛍光体粉末１１と、ガラス粉末１２とを含む。本実施形態では、波長変換部材形成用グリーンシート１０は、無機蛍光体粉末１１と、ガラス粉末１２とに加えて、バインダー１３をさらに含む。波長変換部材形成用グリーンシート１０は、例えば、無機蛍光体粉末１１と、ガラス粉末１２とバインダー１３とを含むスラリーをＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等からなるシート上に塗布し、乾燥させることにより作製することができる。なお、スラリーの塗布は、例えば、ドクターブレード法等により行うことができる。

【0025】

無機蛍光体粉末１１は、製造しようとする波長変換部材１に要求される特性等によって適宜選択される。無機蛍光体粉末１１は、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体、ガーネット系化合物蛍光体から選ばれた少なくとも一種により構成することができる。

【0026】

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると青色の蛍光発する無機蛍光体粉末１１の具体例としては、例えば、Ｓｒ_５（ＰＯ_４）_３Ｃｌ：Ｅｕ^２＋、（Ｓｒ，Ｂａ）ＭｇＡｌ_１０Ｏ_１７：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

【0027】

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると緑色の蛍光（波長が５００ｎｍ〜５４０ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１１の具体例としては、例えば、ＳｒＡｌ_２Ｏ_４：Ｅｕ^２＋、ＳｒＧａ_２Ｓ_４：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

【0028】

波長４４０ｎｍ〜４８０ｎｍの青色の励起光を照射すると緑色の蛍光（波長が５００ｎｍ〜５４０ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１１の具体例としては、例えば、ＳｒＡｌ_２Ｏ_４：Ｅｕ^２＋、ＳｒＧａ_２Ｓ_４：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

【0029】

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると黄色の蛍光（波長が５４０ｎｍ〜５９５ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１１の具体例としては、例えば、ＺｎＳ：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

【0030】

波長４４０ｎｍ〜４８０ｎｍの青色の励起光を照射すると黄色の蛍光（波長が５４０ｎｍ〜５９５ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１１の具体例としては、例えば、Ｙ_３（Ａｌ，Ｇｄ）_５Ｏ_１２：Ｃｅ^２＋、Ｌｕ_３Ａｌ_５Ｏ_１２：Ｃｅ^２＋などが挙げられる。

【0031】

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると赤色の蛍光（波長が６００ｎｍ〜７００ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１１の具体例としては、例えば、Ｇｄ_３Ｇａ_４Ｏ_１２：Ｃｒ^３＋、ＣａＧａ_２Ｓ_４：Ｍｎ^２＋などが挙げられる。

【0032】

波長４４０ｎｍ〜４８０ｎｍの青色の励起光を照射すると赤色の蛍光（波長が６００ｎｍ〜７００ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１１の具体例としては、例えば、Ｍｇ_２ＴｉＯ_４：Ｍｎ^４＋、Ｋ_２ＳｉＦ_６：Ｍｎ^４＋などが挙げられる。

【0033】

無機蛍光体粉末１１の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる場合がある。従って、無機蛍光体粉末１１の平均粒子径（Ｄ_５０）は、４０μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以下であることがより好ましい。但し、無機蛍光体粉末１１の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する場合がある。従って、無機蛍光体粉末１１の平均粒子径（Ｄ_５０）は、１μｍ以上であることが好ましく、５μｍ以上であることがより好ましい。

【0034】

波長変換部材形成用グリーンシート１０における無機蛍光体粉末１１の含有量は、所望する波長変換部材１の発光強度等に応じて適宜設定することができる。高強度の蛍光が得られる波長変換部材１を製造する観点からは、波長変換部材形成用グリーンシート１０における無機蛍光体粉末１１の含有量は、０．０１体積％以上であることが好ましく、１０体積％以上であることがより好ましく、２０体積％以上であることがさらに好ましい。但し、波長変換部材形成用グリーンシート１０における無機蛍光体粉末１１の含有量が高すぎると、波長変換部材１の強度が低くなりすぎる場合がある。従って、波長変換部材形成用グリーンシート１０における無機蛍光体粉末１１の含有量は、９０体積％以下であることが好ましく、８０体積％以下であることがより好ましい。

【0035】

ガラス粉末１２は、無機蛍光体粉末１１の分散媒として好適なものである限りにおいて特に限定されない。ガラス粉末１２は、例えば、硼珪酸塩系ガラスや、珪酸塩系ガラスなどにより構成することができる。ガラス粉末１２の軟化点は、９００℃以下であることが好ましく、２５０℃〜８５０℃であることがより好ましく、３００℃〜６５０℃であることがさらに好ましい。ガラス粉末１２の軟化点を低くすることにより、後に詳述する焼成工程における焼成温度を低くすることができる。このため、焼成工程における無機蛍光体粉末１１の劣化を抑制することができる。従って、蛍光の発光効率が高い波長変換部材１を得ることができる。

【0036】

ガラス粉末１２の平均粒子径が大きすぎると、製造された波長変換部材１における無機蛍光体粉末１１の分散性が低下する場合がある。よって、ガラス粉末１２の平均粒子径（Ｄ_５０）は、２０μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以下であることがより好ましい。但し、ガラス粉末１２の平均粒子径が小さすぎると、ガラス粉末１２の二次凝集が起こりやすく、波長変換部材１の均質性が低下する場合がある。従って、ガラス粉末１２の平均粒子径（Ｄ_５０）は、０．１μｍ以上であることが好ましく、０．５μｍ以上であることがより好ましい。

【0037】

ガラス粉末１２の屈折率が高すぎると、波長変換部材１の表面における光反射率が高くなり、励起光が波長変換部材１内部の無機蛍光体粉末１１に照射されにくくなる場合がある。従って、ガラス粉末１２の屈折率は、１．７０以下であることが好ましく、１．６５以下であることがより好ましく、１．５４以下であることがさらに好ましく、１．５２以下であることが特に好ましい。ガラス粉末１２の屈折率は、１．４５以上であることが好ましく、１．４７以上であることがより好ましい。

【0038】

無機蛍光体粉末１１及びガラス粉末１２の波長変換部材形成用グリーンシート１０中に占める割合は、例えば、５０質量％〜８０質量％程度とすることができる。

【0039】

バインダー１３は、例えば、結合材、可塑剤、溶剤等を含んでいてもよい。

【0040】

結合剤は、乾燥後の膜強度を高め、また柔軟性を付与する成分である。バインダー１３における結合剤の含有量は、例えば、０．１質量％〜３０質量％程度とすることができる。結合剤としては、例えば、ポリビニルブチラール樹脂、メタアクリル樹脂等を、単独または混合して使用することができる。

【0041】

可塑剤は、乾燥速度をコントロールすると共に、乾燥膜に柔軟性を与える成分である。バインダー１３における可塑剤の含有量は、例えば、０〜１０質量％程度とすることができる。可塑剤としては、例えば、フタル酸ジブチル、ブチルベンジルフタレート等を、単独または混合して使用することができる。

【0042】

溶剤は、材料をスラリー化するための材料である。バインダー１３における溶剤の含有量は、例えば、１質量％〜３０質量％程度とすることができる。溶剤としては、例えばトルエン、メチルエチルケトン等を単独または混合して使用することができる。

【0043】

なお、波長変換部材形成用グリーンシート１０は、例えば、アルミナ粉末やシリカ粉末等の光拡散材をさらに含んでいてもよい。

【0044】

（拘束層の積層）
次に、波長変換部材形成用グリーンシート１０の少なくとも片面上に、シリカ粉末２１ａを含む層を表層として備えた拘束層２０を積層することにより、積層体３０を得る。ここで、拘束層２０は、後に詳述する焼成工程において、波長変換部材形成用グリーンシート１０の収縮を抑制するための層である。

【0045】

本実施形態では、具体的には、以下の要領で積層体３０を作製する。

【0046】

まず、第１及び第２の拘束層形成用グリーンシート２１，２２をそれぞれ作製する。

【0047】

第１の拘束層形成用グリーンシート２１は、拘束層２０の表層を構成する、シリカ粉末２１ａを含む層を構成する。第１の拘束層形成用グリーンシート２１は、シリカ粉末２１ａを含む層であり、後述する焼成工程において軟化流動し、残存するようなガラス等を含まない。具体的には、本実施形態では、第１の拘束層形成用グリーンシート２１は、通常、シリカ粉末２１ａと、バインダー２１ｂとを含む。第１の拘束層形成用グリーンシート２１のシリカ粉末２１ａ以外の成分は、焼成により消失する。このため、第１の拘束層形成用グリーンシート２１は、焼成により、実質的にシリカ粉末２１ａからなる層となるものである。

【0048】

第１の拘束層形成用グリーンシート２１は、例えば、シリカ粉末２１ａとバインダー２１ｂとを含むスラリーを、ドクターブレード法などによりシート上に塗布し、乾燥させることにより作製することができる。なお、バインダー２１ｂとしては、例えば、バインダー１３において例示した材料を用いることができる。

【0049】

第１の拘束層形成用グリーンシート２１におけるシリカ粉末２１ａの含有量は、例えば、４０質量％〜８０質量％であることが好ましく、５０質量％〜７０質量％であることがより好ましい。

【0050】

第２の拘束層形成用グリーンシート２２は、第１の拘束層形成用グリーンシート２１と共に拘束層２０を構成している。第２の拘束層形成用グリーンシート２２は、例えば、アルミナ粉末２２ａを含む層により構成することができる。第２の拘束層形成用グリーンシート２２は、後述する焼成工程において軟化流動し、残存するようなガラス等を含まない。具体的には、本実施形態では、第２の拘束層形成用グリーンシート２２は、例えば、アルミナ粉末２２ａとバインダー２２ｂとを含んでいる。第２の拘束層形成用グリーンシート２２のアルミナ粉末２２ａ以外の成分は、焼成により消失する。このため、第２の拘束層形成用グリーンシート２２は、焼成により、実質的にアルミナ粉末２２ａからなる層となるものである。

【0051】

第２の拘束層形成用グリーンシート２２は、例えば、アルミナ粉末２２ａとバインダー２２ｂとを含むスラリーを、ドクターブレード法などによりシート上に塗布し、乾燥させることにより作製することができる。なお、バインダー２２ｂとしては、例えば、バインダー１３において例示した材料を用いることができる。

【0052】

アルミナ粉末２２ａの平均粒子径（Ｄ_５０）は、例えば、０．１μｍ〜１０μｍであることが好ましく、０．５μｍ〜５μｍであることがより好ましい。

【0053】

第２の拘束層形成用グリーンシート２２におけるアルミナ粉末２２ａの含有量は、例えば、４０質量％〜８０質量％であることが好ましく、５０質量％〜７０質量％であることがより好ましい。

【0054】

アルミナ粉末２２ａとシリカ粉末２１ａとは、それぞれ、扁平状であってもよいが、球状であることが好ましい。ここで、「球状」とは、短径に対する長径の比（（長径）／（短径））であるアスペクト比が２以下であることをいう。

【0055】

次に、波長変換部材形成用グリーンシート１０と、第１の拘束層形成用グリーンシート２１と、第２の拘束層形成用グリーンシート２２とをこの順番で積層することにより積層体３０を得る。すなわち、この積層体作製工程においては、波長変換部材形成用グリーンシート１０の上に、シリカ粉末２１ａを含む層である第１の拘束層形成用グリーンシート２１を介在させて、第２の拘束層形成用グリーンシート２２を積層することにより積層体３０を得る。その後、積層体３０を熱圧着するなどして一体化させることが好ましい。拘束層形成用グリーンシートを、シリカ粉末を含む第１の拘束層形成用グリーンシートと、アルミナ粉末を含む第２の拘束層形成用グリーンシートの積層体からなる構成とすることにより、波長変換部材形成用グリーンシートが焼成により収縮または変形することを効果的に抑制できる。

【0056】

（焼成工程）
次に、積層体３０を焼成する。これにより、図２に示されるように、波長変換部材形成用グリーンシート１０中のガラス粉末１２が溶解し、ガラスマトリクス１４中に無機蛍光体粉末１１が分散した波長変換層（本体）１５が形成される。本実施形態では、拘束層２０が波長変換部材形成用グリーンシート１０に密着して設けられているため、焼成工程において、波長変換部材形成用グリーンシート１０の収縮が抑制される。従って、高い形状精度を有する波長変換部材１を得ることができる。

【0057】

第１の拘束層形成用グリーンシート２１中のバインダー２１ｂは焼成により消失し、第１の拘束層形成用グリーンシート２１は、実質的にシリカ粉末２１ａのみからなるシリカ粉末層２３となる。シリカ粉末層２３を構成しているシリカ粉末２１ａのうち、波長変換層１５の表面上に位置しているシリカ粉末２１ａの少なくとも一部は波長変換層１５に密着している。

【0058】

第２の拘束層形成用グリーンシート２２中のバインダー２２ｂは焼成により消失し、第２の拘束層形成用グリーンシート２２は、実質的にアルミナ粉末２２ａのみからなるアルミナ粉末層２４となる。

【0059】

なお、積層体３０の焼成温度は、例えば、７５０℃〜１０００℃程度とすることができる。

【0060】

（分離工程）
次に、図３に示されるように、焼成された積層体３１から、焼成された拘束層２５を分離する（分離工程）。これにより、波長変換部材形成用グリーンシート１０の焼成体である波長変換層１５を含む波長変換部材１を得る。詳細には、分離工程において、焼成された拘束層２５のうち、波長変換部材形成用グリーンシート１０の焼成体である波長変換層１５に付着したシリカ粉末２１ａを含むシリカ粉末層１６を除いた部分が焼成された積層体３１から分離される。従って、図４に示されるように、製造された波長変換部材１は、ガラスマトリクス１４と、ガラスマトリクス１４中に分散した無機蛍光体粉末１１とを含む波長変換層（本体）１５と、波長変換層１５の表面に付着したシリカ粉末２１ａからなるシリカ粉末層１６とを備えている。

【0061】

なお、拘束層２５を容易に分離できるようにする観点からは、第１の拘束層形成用グリーンシート２１の厚みは、５０μｍ以上であることが好ましく、１００μｍ以上であることが好ましい。但し、第１の拘束層形成用グリーンシート２１の厚みが厚すぎると、十分に脱バインダー処理ができない場合がある。従って、第１の拘束層形成用グリーンシート２１の厚みは、５００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましい。

【0062】

以上説明したように、本実施形態では、拘束層２０の波長変換部材形成用グリーンシート１０側の表層を、シリカ粉末２１ａを含む層により構成する。このため、波長変換層１５に付着するのは屈折率が低いシリカ粉末２１ａとなり、屈折率が高いアルミナ粉末２２ａは波長変換層１５に付着しない。このため、表面に付着したシリカ粉末２１ａを取り除かなくとも、波長変換部材１の表面における光反射率が低い。よって、励起光が、波長変換部材１内部の無機蛍光体粉末１１に十分に照射されるため、表面に付着したシリカ粉末２１ａを取り除く必要は必ずしもない。従って、波長変換部材１の製造に際して研磨等の必要がなく、薄く、剛性が低い波長変換部材１を製造することができる。また、高い良品率を得ることができる。

【0063】

例えば、第２の拘束層形成用グリーンシート２２を波長変換部材形成用グリーンシート１０の上に直接設け、屈折率が高いアルミナ粉末が波長変換層の表面に付着した場合よりも、波長変換部材１の表面における光反射率が低い。このため、励起光が、波長変換部材１内部の無機蛍光体粉末１１に十分に照射されるため、高い発光効率を得ることができる。

【0064】

さらに、表面に付着したシリカ粉末２１ａによって、波長変換部材１の表面に凹凸が形成される。このため、波長変換部材１の表面における光反射率をより低くし得る。波長変換部材１の表面における光反射率をさらに低くする観点からは、シリカ粉末２１ａの平均粒子径（Ｄ_５０）は、１μｍ以下であることが好ましく、０．４μｍ以下であることがより好ましく、０．１μｍ以下であることがさらに好ましい。但し、シリカ粉末２１ａの平均粒子径が小さすぎると、シリカ粉末がガラスマトリックスに溶解してしまう場合がある。従って、シリカ粉末２１ａの平均粒子径（Ｄ_５０）は、０．０１μｍ以上であることが好ましく、０．０５μｍ以上であることがより好ましい。

【0065】

また、ガラス粉末１２の屈折率が１．４７〜１．７０である場合は、ガラスマトリクス１４とシリカ粉末２１ａとの間の屈折率差が小さいため、波長変換部材１の表面における光反射率をさらに低くすることができる。

【0066】

本実施形態において説明した波長変換部材１の製造方法は、どのような波長変換部材の製造にも適用できるが、波長変換部材１の厚みが３００μｍ以下であり、波長変換部材１の剛性が低い場合に特に有効である。すなわち、波長変換部材１の厚みが３００μｍ以下となるように波長変換部材形成用グリーンシート１０を形成する場合に特に有効である。

【0067】

なお、本実施形態では、第１及び第２の拘束層形成用グリーンシート２１，２２により拘束層２０を構成する例について説明した。但し、本発明は、これに限定されない。例えば、シリカ粉末２１ａを含む第１の拘束層形成用グリーンシート２１のみにより拘束層２０を構成してもよい。

【0068】

また、シリカ粉末を含む層は、実質的に、シリカ粉末のみからなり、バインダー等を含んでいなくてもよい。同様に、アルミナ粉末を含む層は、実質的に、アルミナ粉末のみからなり、バインダー等を含んでいなくてもよい。

【0069】

第２の拘束層形成用グリーンシートは、アルミナ粉末に代えて、またはアルミナ粉末と共に、酸化マグネシウム粉末、酸化ジルコン粉末、酸化チタン粉末、酸化ベリリウム粉末、窒化ホウ素粉末などの少なくとも一種の粉末を含んでいてもよい。

【0070】

波長変換部材形成用グリーンシート１０の両側に拘束層を設けてもよい。その場合は、波長変換層１５の両面の上に、シリカ粉末層１６が設けられるように、波長変換部材形成用グリーンシート１０の両表面に、シリカ粉末を含む層を表層として備えた拘束層を、シリカ粉末を含む層が波長変換部材形成用グリーンシートと接触するように積層する。

【0071】

以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。

【0072】

（実施例）
モル％でＳｉＯ_２：５８％、Ａｌ_２Ｏ_３：６％、Ｂ_２Ｏ_３：１７％、Ｌｉ_２Ｏ：８％、Ｎａ_２Ｏ：８％、Ｋ_２Ｏ：３％となるように原料を調合し、溶融急冷法によってフィルム状にガラスを成形した。得られたガラスフィルムを、ボールミルを用いて湿式粉砕し、平均粒子径（Ｄ_５０）が２μｍであるガラス粉末を得た。

【0073】

得られたガラス粉末と、平均粒子径（Ｄ_５０）が１５μｍであるＹＡＧ（Ｙｔｔｒｉｕｍ Ａｌｕｍｉｎｕｍ Ｇａｒｎｅｔ，Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２）の蛍光体の粉末とを、ガラス粉末：ＹＡＧの蛍光体粉末が３０体積％：７０体積％となるように、振動混合機を用いて混合した。得られた混合粉末５０ｇに結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に塗布し、乾燥させることにより、波長変換部材形成用セラミックグリーンシートを作製した。ブレードのギャップは２００μｍとし、得られた波長変換部材形成用セラミックグリーンシートの厚みは１００μｍとなった。

【0074】

平均粒子径（Ｄ_５０）が０．１μｍの球状シリカ粉末４０ｇに対して結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に塗布し、乾燥させることにより、第１の拘束層形成用グリーンシートを作製した。得られた第１の拘束層形成用グリーンシートの厚みは１０μｍであった。

【0075】

平均粒子径（Ｄ_５０）が１μｍの球状アルミナ粉末５０ｇに対して結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に塗布し、乾燥させることにより、第２の拘束層形成用グリーンシートを作製した。得られた第２の拘束層形成用グリーンシートの厚みは３００μｍであった。

【0076】

波長変換部材形成用セラミックグリーンシート、第１の拘束層形成用グリーンシート及び第２の拘束層形成用グリーンシートをこの順番で重ね合わせて、熱圧着機を用いて、８０℃で５分、１０ｋＰａの圧力を印加することにより積層体を作製した。大気中において、作製した積層体を５００℃で１時間脱脂処理した。その後、脱脂処理した積層体を６００℃で２０分間焼成した。その後、拘束層を分離し、波長変換部材を得た。得られた波長変換部材の厚みは、１３０μｍであった。波長変換部材の表面には、シリカ粉末が付着していた。

【0077】

（比較例）
上記実施例１と同様にして、波長変換部材形成用セラミックグリーンシート及び第２の拘束層形成用グリーンシートを作製した。次に、波長変換部材形成用セラミックグリーンシート及び第２の拘束層形成用グリーンシートをこの順番で重ね合わせて、熱圧着機を用いて、８０℃で５分、１０ｋＰａの圧力を印加することにより積層体を作製した。大気中において、作製した積層体を５００℃で１時間脱脂処理した。その後、脱脂処理した積層体を６００℃で２０分間焼成した。その後、拘束層を分離し、波長変換部材を得た。得られた波長変換部材の厚みは、１２６μｍであった。波長変換部材の表面には、アルミナ粉末が付着していた。

【0078】

（評価）
実施例及び比較例のそれぞれにおいて作製した各サンプルのシリカ粉末またはアルミナ粉末が付着していない側の主面に、反射基板（マテリアルハウス社製のＭＩＲＯ−ＳＩＬＶＥＲ）を、接着剤（信越化学工業社製の高反射樹脂）を用いて貼付し、測定サンプルを作製した。測定サンプルを１５℃に設定したペルチェ素子上に固定し、出力が３０Ｗであり、波長４４０ｎｍの青色レーザー光を測定サンプルに照射し、得られた蛍光を、光ファイバーを通して小型分光器（ＵＳＢ−４０００、オーシャンオプティクス社製）で受光し、発光スペクトルを得た。得られた発光スペクトルを図５に示す。発光スペクトルから、蛍光の強度を求めた。

【0079】

その結果、実施例では、蛍光の強度（波長ピーク）が約１２８０（ａ．ｕ．）であったのに対して、比較例では、蛍光の強度が約１０００（ａ．ｕ．）であった。

【0080】

また、励起光の反射強度は、実施例では約８０００（ａ．ｕ．）であったのに対し、比較例では約２００００（ａ．ｕ．）と高かった。このことから、実施例では、波長変換部材表面における励起光の反射が抑えられていることがわかる。

【符号の説明】

【0081】

１…波長変換部材
１０…波長変換部材形成用グリーンシート
１１…無機蛍光体粉末
１２…ガラス粉末
１３…バインダー
１４…ガラスマトリクス
１５…波長変換層
１６…シリカ粉末層
２０…拘束層
２１…第１の拘束層形成用グリーンシート
２１ａ…シリカ粉末
２１ｂ、２２ｂ…バインダー
２２…第２の拘束層形成用グリーンシート
２２ａ…アルミナ粉末
２３…シリカ粉末層
２４…アルミナ粉末層
２５…焼成された拘束層
３０…積層体
３１…焼成された積層体

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】