特許 6123054 微粒子の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6123054

(24)【登録日】2017年4月14日

(45)【発行日】2017年5月10日

(54)【発明の名称】微粒子の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B22F 9/24 20060101AFI20170424BHJP

   B01J 19/00 20060101ALI20170424BHJP

   B01F 13/00 20060101ALI20170424BHJP

   B01F 15/02 20060101ALI20170424BHJP

   C22C 28/00 20060101ALN20170424BHJP

【ＦＩ】

   B22F9/24 Z

   B01J19/00 N

   B01F13/00 Z

   B01F15/02 A

   !C22C28/00 B

【請求項の数】3

【全頁数】18

(21)【出願番号】特願2014-500725(P2014-500725)

(86)(22)【出願日】2013年2月20日

(86)【国際出願番号】JP2013054087

(87)【国際公開番号】WO2013125552

(87)【国際公開日】20130829

【審査請求日】2016年2月10日

(31)【優先権主張番号】特願2012-35234(P2012-35234)

(32)【優先日】2012年2月21日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】595111804

【氏名又は名称】エム・テクニック株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100086346

【弁理士】

【氏名又は名称】鮫島 武信

(72)【発明者】

【氏名】青柳 志保

(72)【発明者】

【氏名】榎村 眞一

【審査官】 米田 健志

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００９−１４４２５０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ２２Ｆ ９／２４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも２種類の被処理流動体を用いるものであり、
そのうちで少なくとも１種類の被処理流動体は、金属及び／または金属化合物を溶媒に溶解した金属流体であり、
上記金属流体には、少なくとも２種類の金属元素を含むものであり、
上記以外の被処理流動体で少なくとも１種類の被処理流動体は、上記少なくとも２種類の金属元素を含む複合物質を析出させるための析出物質を少なくとも１種類含む析出用流体であり、
上記の被処理流動体を、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転を行う少なくとも２つの処理用面の間に出来る薄膜流体中で混合し、上記複合物質の微粒子を析出させる微粒子の製造方法において、
上記金属流体と上記析出用流体とのうちの何れか一方の被処理流動体が上記薄膜流体を形成しながら上記両処理用面間を通過し、
上記何れか一方の被処理流動体が流される流路とは独立した別途の導入路を備えており、
上記少なくとも２つの処理用面の少なくとも何れか一方が、上記別途の導入路に通じる開口部を少なくとも一つ備え、
上記金属流体と上記析出用流体とのうちの何れか他方の被処理流動体を、上記開口部から上記少なくとも２つの処理用面の間に導入して、上記金属流体と上記析出用流体とを、上記薄膜流体中で混合するものであり、
上記金属流体と上記析出用流体とが合流する、合流部における上記回転の周速度を０．８〜４１．９ｍ／ｓの範囲に制御することによって、上記の微粒子に含まれる上記少なくとも２種類の金属元素それぞれのモル比が、上記薄膜流体中において混合させた上記金属流体に含まれる上記少なくとも２種類の金属元素それぞれのモル比に対して±２０％以内であることを特徴とする微粒子の製造方法。

【請求項2】

上記微粒子に含まれる上記少なくとも２種類の金属元素の比重差が１．１倍以上であることを特徴とする請求項１に記載の微粒子の製造方法。

【請求項3】

少なくとも２種類の被処理流動体を用いるものであり、
そのうちで少なくとも１種類の被処理流動体は、インジウム及び／またはその化合物とスズ及び／またはその化合物とを溶媒に溶解した金属流体であり、
上記金属流体には、インジウムとスズとの、少なくとも２種類の金属元素を含むものであり、
上記以外の被処理流動体で少なくとも１種類の被処理流動体は、インジウムとスズとを含む合金を析出させるための還元剤を少なくとも１種類含む析出用流体であり、
上記の被処理流動体を、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して回転を行う少なくとも２つの処理用面の間に出来る薄膜流体中で混合し、上記インジウムとスズとを含む合金の微粒子を析出させる微粒子の製造方法において、
上記析出用流体が上記薄膜流体を形成しながら上記両処理用面間を通過し、
上記析出用流体が流される流路とは独立した別途の導入路を備えており、
上記少なくとも２つの処理用面の少なくとも何れか一方が、上記別途の導入路に通じる開口部を少なくとも一つ備え、
上記金属流体を、上記開口部から上記少なくとも２つの処理用面の間に導入して、上記金属流体と上記析出用流体とを、上記薄膜流体中で混合するものであり、
上記金属流体と上記析出用流体とが合流する、合流部における上記回転の周速度を０．８〜４１．９ｍ／ｓの範囲に制御することによって、上記微粒子に含まれるインジウムとスズとのそれぞれのモル比が、上記薄膜流体中で混合させた上記金属流体に含まれるインジウムとスズとのそれぞれのモル比に対して±２０％以内であることを特徴とする微粒子の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は微粒子の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、微粒子は、光学材料、磁性材料、導電材料、電子材料、機能性セラミックス、蛍光材料、触媒材料、化学材料など、産業分野において多方面で幅広く使用されている。製品の多機能化や小型化などへの要求に伴って、出来るだけ多くの機能を詰め込み、且つ今より小型、軽量にすることが求められているおり、これらのニーズに応えるために、上記各種材料などの微粒子が必要とされている。また微粒子化することによって粒子が活性となることや透明性が高くなるなど、新たな物性を獲得することができる。

【0003】

一方、電子材料、磁性材料、光学材料、耐熱性材料、強度材料、蛍光材料、触媒材料、化学材料等では、複数の金属元素から成る合金微粒子や複合金属酸化物微粒子等の複合金属化合物微粒子が利用されており、用途・性能の多様化に応ずるため、種々の複合微粒子が提案されている。
一般的な合金微粒子の製造方法としては、固相法・気相法・液相法に大別される。固相法では高温で長時間の熱処理が必要となり、気相法では設備費用やランニングコストがかかるなど、得られる合金微粒子並びに合金微粒子を用いた製品が、自ずと高価なものになってしまう場合が多い。特許文献１に示したような、液相法の１種である共沈法を用いた合金微粒子の析出では、微粒子の原料となる異種の金属または金属化合物を含む液中での各金属元素の拡散などの、液中での各金属元素の異なる挙動が無視できないため、合金微粒子を構成する異種の金属元素間のモル比を制御することが難しく、均一な合金微粒子の作製が困難であった。よって、従来の液相法による合金微粒子の製造方法においては、適用できる金属元素が限定され、金属元素の組み合わせやその比率を自由に選択することが難しいという問題点を有していた。
また、特許文献２に示したような無機金属化合物を含む液体またはスラリーに高温のパルス燃焼ガスを接触させて乾燥させる方法では、パルス燃焼ガス発生装置が必要となるため、エネルギーコストが高くなるなどの問題点がある。

【0004】

また、本願出願人によって特許文献３に示すような強制超薄膜回転式処理法を用いたナノ粒子の製造方法については開示されているが、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転を行う少なくとも２つの処理用面の、上記処理用面間における少なくとも２種類の被処理流動体の合流部における前記回転の周速度を制御することによって、上記処理用面間にできる薄膜流体中で析出される複合微粒子中の異種の金属元素間のモル比の制御については、具体的に開示されていなかった。そのため、モル比を制御された異種の金属元素を含む合金微粒子または複合金属化合物微粒子の製造方法が懇願されていた。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１０−０９０４４３号公報

【特許文献2】特開２００７−２１３３０号公報

【特許文献3】国際公開ＷＯ２００９／００８３９３号パンフレット

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本発明は従来の液相法による合金微粒子の製造方法に対する問題点を解決するものであり、金属元素の組み合わせやその比率を自由に選択できる合金微粒子の製造方法を提供することを目的とする。
また、同じく、金属元素の組み合わせやその比率を自由に選択できる複合金属化合物微粒子の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明は、少なくとも２種類の被処理流動体を用いるものであり、そのうちで少なくとも１種類の被処理流動体は、金属及び／または金属化合物を溶媒に溶解した金属流体であり、上記金属流体には、少なくとも２種類の金属元素を含むものであり、上記以外の被処理流動体で少なくとも１種類の被処理流動体は、上記少なくとも２種類の金属元素を含む複合物質を析出させるための析出物質を少なくとも１種類含む析出用流体であり、上記の被処理流動体を、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転を行う少なくとも２つの処理用面の間に出来る薄膜流体中で混合し、上記複合物質の微粒子を析出させる微粒子の製造方法において、上記金属流体と上記析出用流体とのうちの何れか一方の被処理流動体が上記薄膜流体を形成しながら上記両処理用面間を通過し、上記何れか一方の被処理流動体が流される流路とは独立した別途の導入路を備えており、上記少なくとも２つの処理用面の少なくとも何れか一方が、上記別途の導入路に通じる開口部を少なくとも一つ備え、上記金属流体と上記析出用流体とのうちの何れか他方の被処理流動体を、上記開口部から上記少なくとも２つの処理用面の間に導入して、上記金属流体と上記析出用流体とを、上記薄膜流体中で混合するものであり、上記金属流体と上記析出用流体とが合流する、合流部における上記回転の周速度を制御するものである。

【0008】

そして、上記の周速度を０．８〜４１．９ｍ／ｓの範囲に制御することによって、上記微粒子に含まれる上記少なくとも２種類の金属元素それぞれのモル比が、上記薄膜流体中において混合させた上記金属流体に含まれる上記少なくとも２種類の金属元素それぞれのモル比に対して±２０％以内であることを特徴とする微粒子の製造方法を提供する。

【0009】

本発明において、複合物質には、上記少なくとも２種類の金属元素を含む合金や、上記少なくとも２種類の金属元素を含む複合金属酸化物、複合金属水酸化物、複合金属水酸化酸化物などの複合金属化合物のほかに、金属元素に非金属元素を含む物質などが含まれる。

【0010】

また、本発明は、上記微粒子に含まれる上記少なくとも２種類の金属元素の比重差が１．１倍以上であることを特徴とする微粒子の製造方法を提供する。

【0011】

また、本発明は、少なくとも２種類の被処理流動体を用いるものであり、そのうちで少なくとも１種類の被処理流動体は、インジウム及び／またはその化合物とスズ及び／またはその化合物とを溶媒に溶解した金属流体であり、上記金属流体には、インジウムとスズとの、少なくとも２種類の金属元素を含むものであり、上記以外の被処理流動体で少なくとも１種類の被処理流動体は、インジウムとスズとを含む合金を析出させるための還元剤を少なくとも１種類含む析出用流体であり、上記の被処理流動体を、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して回転を行う少なくとも２つの処理用面の間に出来る薄膜流体中で混合し、上記インジウムとスズとを含む合金の微粒子を析出させる微粒子の製造方法において、上記析出用流体が上記薄膜流体を形成しながら上記両処理用面間を通過し、上記析出用流体が流される流路とは独立した別途の導入路を備えており、上記少なくとも２つの処理用面の少なくとも何れか一方が、上記別途の導入路に通じる開口部を少なくとも一つ備え、上記金属流体を、上記開口部から上記少なくとも２つの処理用面の間に導入して、上記金属流体と上記析出用流体とを、上記薄膜流体中で混合するものであり、上記金属流体と上記析出用流体とが合流する、合流部における上記回転の周速度を０．８〜４１．９ｍ／ｓの範囲に制御することによって、上記微粒子に含まれるインジウムとスズとのそれぞれのモル比が、上記薄膜流体中で混合させた上記金属流体に含まれるインジウムとスズとのそれぞれのモル比に対して±２０％以内であることを特徴とする微粒子の製造方法を提供する。

【0012】

また、上記本発明の実施の態様の単なる一例を示せば、被処理流動体に圧力を付与する流体圧付与機構と、上記少なくとも２つの処理用面のうち第１処理用面を備えた第１処理用部と、上記少なくとも２つの処理用面のうち第２処理用面を備えた第２処理用部とを備え、これらの処理用部を相対的に回転させる回転駆動機構とを備え、上記の各処理用面は、上記の圧力が付与された被処理流動体が流される、密封された流路の一部を構成するものであり、上記第１処理用部と第２処理用部のうち、少なくとも第２処理用部は受圧面を備えるものであり、且つ、この受圧面の少なくとも一部が上記第２処理用面により構成され、この受圧面は、上記の流体圧付与機構が被処理流動体に付与する圧力を受けて第１処理用面から第２処理用面を離反させる方向に移動させる力を発生させ、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転を行う第１処理用面と第２処理用面との間に上記の圧力が付与された被処理流動体が通されることにより、上記被処理流動体が上記薄膜流体を形成し、この薄膜流体中において、上記少なくとも２種類の金属元素間のモル比を制御された複合物質の微粒子を析出させる微粒子の製造方法として実施することができる。

【発明の効果】

【0013】

本発明は、従来の製造方法では困難であった、微粒子に含まれる異種の金属元素の比重差が１．１倍以上ある合金微粒子や複合金属化合物微粒子などの複合微粒子を簡単かつ連続的に製造することを可能とした。また、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転を行う少なくとも２つの処理用面の、上記処理用面間における少なくとも２種類の被処理流動体の合流部における前記回転の周速度を変化させるという簡単な処理条件の変更によって、微粒子に含まれる異種の金属元素間のモル比が制御された複合微粒子が得られるため、これまで以上に低コスト、低エネルギーで目的に応じた複合微粒子を得ることができ、安価かつ安定的に目的とする複合物質の微粒子を提供することが出来る。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本発明の実施の形態に係る流体処理装置の略断面図である。

【図2】（Ａ）は図１に示す流体処理装置の第１処理用面の略平面図であり、（Ｂ）は同装置の処理用面の要部拡大図である。

【図3】（Ａ）は同装置の第２導入部の断面図であり、（Ｂ）は同第２導入部を説明するための処理用面の要部拡大図である。

【図4】実施例４において作製されたインジウム−スズ合金微粒子のＴＥＭ写真である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

以下に、本発明の実施の形態の一例について、具体的に説明する。

【0016】

（金属流体及び金属）
本発明における金属流体は、金属及び／または金属化合物を溶媒に溶解して、少なくとも２種類の金属元素を含むものである。本発明における金属は、特に限定されない。好ましくは化学周期表上における全ての金属である。金属元素としては、例えば、Ｔｉ，Ｆｅ，Ｗ，Ｐｔ，Ａｕ，Ｃｕ，Ａｇ，Ｐｂ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｖ，Ｚｎ，Ｚｒ，Ｓｎ，Ｔａ，Ｎｂ，Ｈｆ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｒｅ，Ｉｎ，Ｉｒ，Ｏｓ，Ｙ，Ｔｃ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｓｃ，Ｇａ，Ａｌ，Ｂｉ，Ｎａ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｂａ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｈｏ，Ｅｕなどの金属元素が挙げられる。また、本発明においては、これらの金属元素に加えて、Ｂ，Ｓi，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｂ，Ｃ，Ｎ，Ｏ，Ｓ，Ｔｅ，Ｓｅ，Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ，Ａｔの非金属元素を金属元素として挙げることができる。これらの金属について、単一の元素であっても良く、複数の金属元素からなる合金や金属元素に非金属元素を含む物質であっても良い。

【0017】

（金属化合物）
また、上記の金属（上記に列挙した非金属元素をも含む）の単体に加えて、それら金属の化合物である金属化合物を溶媒に溶解したものを金属流体として用いることができる。本発明における金属化合物としては特に限定されないが、例えば、金属の塩、酸化物、水酸化物、水酸化酸化物、窒化物、炭化物、錯体、有機塩、有機錯体、有機化合物、またはそれら金属化合物の水和物や有機溶媒和物などが挙げられる。金属塩としては、特に限定されないが、金属の硝酸塩や亜硝酸塩、硫酸塩や亜硫酸塩、蟻酸塩や酢酸塩、リン酸塩や亜リン酸塩、次亜リン酸塩や塩化物、オキシ塩やアセチルアセトナート塩、またはそれら金属塩の水和物や有機溶媒和物などや、有機化合物としては金属のアルコキシドなどが挙げられる。これらの金属化合物は単独で使用しても良く、２種以上が混合された混合物として使用しても良い。

【0018】

（析出物質）
本発明に用いる析出物質としては、上記金属流体に含まれる少なくとも２種類の金属元素を、合金や複合金属化合物などの複合物質として析出させることが可能な物質であれば特に限定されない。一例を挙げると、合金微粒子を作製する場合には、上記の金属流体に含まれる、金属及び／または金属化合物、好ましくは少なくとも２種類の金属元素の金属イオンを還元することができる物質であり、特に限定されないが、ヒドラジンまたはヒドラジン一水和物、ホルムアルデヒド、スルホキシル酸ナトリウム、水素化ホウ素金属塩、水素化アルミニウム金属塩、水素化トリエチルホウ素金属塩、グルコース、クエン酸、アスコルビン酸、タンニン酸、ジメチルホルムアミド、ピロガロール、テトラブチルアンモニウムボロヒドリド、次亜リン酸ナトリウム（ＮａＨ_２ＰＯ_２・Ｈ_２Ｏ）、ロンガリットＣ（ＮａＨＳＯ_２・ＣＨ_２Ｏ・２Ｈ_２Ｏ）、金属の化合物またはそれらのイオン、好ましくは鉄、チタンなどの遷移金属の化合物またはそれらのイオンなどが挙げられる。上記に挙げた還元剤には、それらの水和物や有機溶媒和物、または無水物などを含む。これらの還元剤は、それぞれ単独で使用しても良く、２種以上が混合された混合物として使用しても良い。その他、酸素を含む複合金属化合物を作製する場合、例えば複合金属酸化物や複合金属水酸化物、複合金属水酸化酸化物の微粒子を作製する場合には、塩基性物質や酸性物質を含む流体を析出用流体として用いることが可能である。塩基性物質としては、特に限定されないが、アンモニアやアンモニウム塩などのアンモニア類やトリエチルアミンやジメチルアミノエタノールなどのアミン類、または金属や非金属の水酸化物、炭酸塩、炭酸水素塩、アルコキシドなどが挙げられる。その他、上記ヒドラジンまたはヒドラジン一水和物なども挙げられる。上記に挙げた塩基性物質には、それらの水和物や有機溶媒和物、または無水物などを含む。これらの塩基性物質は、それぞれ単独で使用しても良く、２種以上が混合された混合物として使用しても良い。酸性物質としては塩酸や硫酸、硝酸や王水などの無機酸や、トリクロロ酢酸やトリフルオロ酢酸、リン酸やクエン酸、アスコルビン酸などの有機酸などが挙げられる。

【0019】

本発明における析出用流体は、上記の析出物質を少なくとも１種類含むものである。また、上記の析出物質を後述する溶媒と混合または溶解して、析出物質溶液としたものを析出用流体として使用しても良い。上記の析出用流体には、分散液やスラリーなどの状態のものを含んでも実施できる。

【0020】

（溶媒）
本発明に用いる溶媒としては特に限定されないが、イオン交換水やＲＯ水、純水や超純水などの水や、メタノールやエタノールのようなアルコール系有機溶媒や、エチレングリコールやプロピレングリコール、トリメチレングリコールやテトラエチレングリコール、またはポリエチレングリコールやグリセリンなどのポリオール(多価アルコール)系有機溶媒、アセトンやメチルエチルケトンのようなケトン系有機溶媒、酢酸エチルや酢酸ブチルのようなエステル系有機溶媒、ジメチルエーテルやジブチルエーテルなどのエーテル系有機溶媒、ベンゼンやトルエン、キシレンなどの芳香族系有機溶媒、ヘキサンや、ペンタンなどの脂肪族炭化水素系有機溶媒などが挙げられる。また上記アルコール系有機溶媒やポリオール系有機溶媒を溶媒として用いた場合には、溶媒そのものが還元剤としても働く利点がある。上記溶媒はそれぞれ単独で使用しても良く、２種以上を混合して使用しても良い。

【0021】

（流体処理装置）
本発明においては、金属及び／または金属化合物を溶媒に溶解して、少なくとも２種類の金属元素を含む金属流体と、上記少なくとも２種類の金属元素を含む複合物質を析出させるための析出物質を少なくとも１種類含む析出用流体との混合を、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面の間にできる、薄膜流体中で均一に攪拌・混合する方法を用いて微粒子を析出させることが好ましい。このような原理の装置を用いる事によって、比重差が１．１倍以上ある少なくとも２種類の金属元素を含む複合物質の微粒子を作製する事が可能である。

【0022】

以下、図面を用いて上記流体処理装置の実施の形態について説明する。

【0023】

図１〜図３に示す流体処理装置は、接近・離反可能な少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する処理用部における処理用面の間で被処理物を処理するものであって、被処理流動体のうちの第１の被処理流動体である第１流体を処理用面間に導入し、前記第１流体を導入した流路とは独立し、処理用面間に通じる開口部を備えた別の流路から被処理流動体のうちの第２の被処理流動体である第２流体を処理用面間に導入して処理用面間で上記第１流体と第２流体を混合・攪拌して処理を行う装置である。なお、図１においてＵは上方を、Ｓは下方をそれぞれ示しているが、本発明において上下前後左右は相対的な位置関係を示すに止まり、絶対的な位置を特定するものではない。図２（Ａ）、図３（Ｂ）においてＲは回転方向を示している。図３（Ｂ）においてＣは遠心力方向（半径方向）を示している。

【0024】

この装置は、被処理流動体として少なくとも２種類の流体を用いるものであり、そのうちで少なくとも１種類の流体については被処理物を少なくとも１種類含むものであり、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面を備え、これらの処理用面の間で上記の各流体を合流させて薄膜流体とするものであり、当該薄膜流体中において上記の被処理物を処理する装置である。この装置は、上述のとおり、複数の被処理流動体を処理することができるが、単一の被処理流動体を処理することもできる。

【0025】

この流体処理装置は、対向する第１及び第２の、２つの処理用部１０，２０を備え、少なくとも一方の処理用部が回転する。両処理用部１０，２０の対向する面が、夫々処理用面となる。第１処理用部１０は第１処理用面１を備え、第２処理用部２０は第２処理用面２を備える。

【0026】

両処理用面１，２は、被処理流動体の流路に接続され、被処理流動体の流路の一部を構成する。この両処理用面１，２間の間隔は、適宜変更して実施することができるが、通常は、１ｍｍ以下、例えば０．１μｍから５０μｍ程度の微小間隔に調整される。これによって、この両処理用面１，２間を通過する被処理流動体は、両処理用面１，２によって強制された強制薄膜流体となる。

【0027】

この装置を用いて複数の被処理流動体を処理する場合、この装置は、第１の被処理流動体の流路に接続され、当該第１被処理流動体の流路の一部を形成すると共に、第１被処理流動体とは別の、第２被処理流動体の流路の一部を形成する。そして、この装置は、両流路を合流させて、処理用面１，２間において、両被処理流動体を混合し、反応させるなどの流体の処理を行なう。なお、ここで「処理」とは、被処理物が反応する形態に限らず、反応を伴わずに混合・分散のみがなされる形態も含む。

【0028】

具体的に説明すると、上記の第１処理用部１０を保持する第１ホルダ１１と、第２処理用部２０を保持する第２ホルダ２１と、接面圧付与機構と、回転駆動機構と、第１導入部ｄ１と、第２導入部ｄ２と、流体圧付与機構ｐとを備える。

【0029】

図２（Ａ）へ示す通り、この実施の形態において、第１処理用部１０は、環状体であり、より詳しくはリング状のディスクである。また、第２処理用部２０もリング状のディスクである。第１、第２処理用部１０、２０の材質は、金属の他、カーボン、セラミック、焼結金属、耐磨耗鋼、サファイア、その他金属に硬化処理を施したものや、硬質材をライニングやコーティング、メッキなどを施工したものを採用することができる。この実施の形態において、両処理用部１０，２０は、互いに対向する第１、第２の処理用面１、２の少なくとも一部が鏡面研磨されている。
この鏡面研磨の面粗度は、特に限定されないが、好ましくはＲａ０．０１〜１．０μｍ、より好ましくはＲａ０．０３〜０．３μｍとする。

【0030】

少なくとも一方のホルダは、電動機などの回転駆動機構（図示せず）にて、他方のホルダに対して相対的に回転することができる。図１の５０は、回転駆動機構の回転軸を示しており、この例では、この回転軸５０に取り付けられた第１ホルダ１１が回転し、この第１ホルダ１１に支持された第１処理用部１０が第２処理用部２０に対して回転する。もちろん、第２処理用部２０を回転させるようにしてもよく、双方を回転させるようにしてもよい。また、この例では、第１、第２ホルダ１１、２１を固定しておき、この第１、第２ホルダ１１、２１に対して第１、第２処理用部１０、２０が回転するようにしてもよい。

【0031】

第１処理用部１０と第２処理用部２０とは、少なくとも何れか一方が、少なくとも何れか他方に、接近・離反可能となっており、両処理用面１，２は、接近・離反できる。

【0032】

この実施の形態では、第１処理用部１０に対して、第２処理用部２０が接近・離反するもので、第２ホルダ２１に設けられた収容部４１に、第２処理用部２０が出没可能に収容されている。但し、これとは、逆に、第１処理用部１０が、第２処理用部２０に対して接近・離反するものであってもよく、両処理用部１０，２０が互いに接近・離反するものであってもよい。

【0033】

この収容部４１は、第２処理用部２０の、主として処理用面２側と反対側の部位を収容する凹部であり、平面視において、円を呈する、即ち環状に形成された、溝である。この収容部４１は、第２処理用部２０を回転させ得る十分なクリアランスを持って、第２処理用部２０を収容する。なお、第２処理用部２０は軸方向に平行移動のみが可能なように配置してもよいが、上記クリアランスを大きくすることにより、第２処理用部２０は、収容部４１に対して、処理用部２０の中心線を、上記収容部４１の軸方向と平行の関係を崩すように傾斜して変位できるようにしてもよく、さらに、第２処理用部２０の中心線と収容部４１の中心線とが半径方向にずれるように変位できるようにしてもよい。
このように、３次元的に変位可能に保持するフローティング機構によって、第２処理用部２０を保持することが望ましい。

【0034】

上記の被処理流動体は、各種のポンプや位置エネルギーなどによって構成される流体圧付与機構ｐによって圧力が付与された状態で、第１導入部ｄ１と、第２導入部ｄ２から両処理用面１、２間に導入される。この実施の形態において、第１導入部ｄ１は、環状の第２ホルダ２１の中央に設けられた通路であり、その一端が、環状の両処理用部１０、２０の内側から、両処理用面１、２間に導入される。第２導入部ｄ２は、第１の被処理流動体と反応させる第２の被処理流動体を処理用面１，２へ供給する。この実施の形態において、第２導入部ｄ２は、第２処理用部２０の内部に設けられた通路であり、その一端が、第２処理用面２にて開口する。流体圧付与機構ｐにより加圧された第１の被処理流動体は、第１導入部ｄ１から、両処理用部１０，２０の内側の空間に導入され、第１処理用面１と第２処理用面２との間を通り、両処理用部１０，２０の外側に通り抜けようとする。これらの処理用面１，２間において、第２導入部ｄ２から流体圧付与機構ｐにより加圧された第２の被処理流動体が供給され、第１の被処理流動体と合流し、混合、攪拌、乳化、分散、反応、晶出、晶析、析出などの種々の流体処理がなされ、両処理用面１，２から、両処理用部１０，２０の外側に排出される。なお、減圧ポンプにより両処理用部１０，２０の外側の環境を負圧にすることもできる。

【0035】

上記の接面圧付与機構は、第１処理用面１と第２処理用面２とを接近させる方向に作用させる力を、処理用部に付与する。この実施の形態では、接面圧付与機構は、第２ホルダ２１に設けられ、第２処理用部２０を第１処理用部１０に向けて付勢する。

【0036】

前記の接面圧付与機構は、第１処理用部１０の第１処理用面１と第２処理用部２０の第２処理用面２とが接近する方向に押す力（以下、接面圧力という）を発生させるための機構である。この接面圧力と、流体圧力などの両処理用面１、２間を離反させる力との均衡によって、ｎｍ単位ないしμｍ単位の微小な膜厚を有する薄膜流体を発生させる。言い換えれば、上記力の均衡によって、両処理用面１、２間の間隔を所定の微小間隔に保つ。

【0037】

図１に示す実施の形態において、接面圧付与機構は、上記の収容部４１と第２処理用部２０との間に配位される。具体的には、第２処理用部２０を第１処理用部１０に近づく方向に付勢するスプリング４３と、空気や油などの付勢用流体を導入する付勢用流体導入部４４とにて構成され、スプリング４３と上記付勢用流体の流体圧力とによって、上記の接面圧力を付与する。このスプリング４３と上記付勢用流体の流体圧力とは、いずれか一方が付与されるものであればよく、磁力や重力などの他の力であってもよい。この接面圧付与機構の付勢に抗して、流体圧付与機構ｐにより加圧された被処理流動体の圧力や粘性などによって生じる離反力によって、第２処理用部２０は、第１処理用部１０から遠ざかり、両処理用面間に微小な間隔を開ける。このように、この接面圧力と離反力とのバランスによって、第１処理用面１と第２処理用面２とは、μｍ単位の精度で設定され、両処理用面１，２間の微小間隔の設定がなされる。上記離反力としては、被処理流動体の流体圧や粘性と、処理用部の回転による遠心力と、付勢用流体導入部４４に負圧を掛けた場合の当該負圧、スプリング４３を引っ張りスプリングとした場合のバネの力などを挙げることができる。この接面圧付与機構は、第２処理用部２０ではなく、第１処理用部１０に設けてもよく、双方に設けてもよい。

【0038】

上記の離反力について、具体的に説明すると、第２処理用部２０は、上記の第２処理用面２と共に、第２処理用面２の内側（即ち、第１処理用面１と第２処理用面２との間への被処理流動体の進入口側）に位置して当該第２処理用面２に隣接する離反用調整面２３を備える。この例では、離反用調整面２３は、傾斜面として実施されているが、水平面であってもよい。被処理流動体の圧力が、離反用調整面２３に作用して、第２処理用部２０を第１処理用部１０から離反させる方向への力を発生させる。従って、離反力を発生させるための受圧面は、第２処理用面２と離反用調整面２３とになる。

【0039】

さらに、この図１の例では、第２処理用部２０に近接用調整面２４が形成されている。この近接用調整面２４は、離反用調整面２３と軸方向において反対側の面（図１においては上方の面）であり、被処理流動体の圧力が作用して、第２処理用部２０を第１処理用部１０に接近させる方向への力を発生させる。

【0040】

なお、第２処理用面２及び離反用調整面２３に作用する被処理流動体の圧力、即ち流体圧は、メカニカルシールにおけるオープニングフォースを構成する力として理解される。処理用面１，２の接近・離反の方向、即ち第２処理用部２０の出没方向（図１においては軸方向）と直交する仮想平面上に投影した近接用調整面２４の投影面積Ａ１と、当該仮想平面上に投影した第２処理用部２０の第２処理用面２及び離反用調整面２３との投影面積の合計面積Ａ２との、面積比Ａ１／Ａ２は、バランス比Ｋと呼ばれ、上記オープニングフォースの調整に重要である。このオープニングフォースについては、上記バランスライン、即ち近接用調整面２４の面積Ａ１を変更することで、被処理流動体の圧力、即ち流体圧により調整できる。

【0041】

摺動面の実面圧Ｐ、即ち、接面圧力のうち流体圧によるものは次式で計算される。
Ｐ＝Ｐ１×（Ｋ−ｋ）＋Ｐｓ

【0042】

ここでＰ１は、被処理流動体の圧力即ち流体圧を示し、Ｋは上記のバランス比を示し、ｋはオープニングフォース係数を示し、Ｐｓはスプリング及び背圧力を示す。

【0043】

このバランスラインの調整により摺動面の実面圧Ｐを調整することで処理用面１，２間を所望の微小隙間量にし被処理流動体による流動体膜を形成させ、生成物などの処理された被処理物を微細とし、また、均一な反応処理を行うのである。
なお、図示は省略するが、近接用調整面２４を離反用調整面２３よりも広い面積を持ったものとして実施することも可能である。

【0044】

被処理流動体は、上記の微小な隙間を保持する両処理用面１，２によって強制された薄膜流体となり、環状の両処理用面１、２の外側に移動しようとする。ところが、第１処理用部１０は回転しているので、混合された被処理流動体は、環状の両処理用面１，２の内側から外側へ直線的に移動するのではなく、環状の半径方向への移動ベクトルと周方向への移動ベクトルとの合成ベクトルが被処理流動体に作用して、内側から外側へ略渦巻き状に移動する。

【0045】

尚、回転軸５０は、鉛直に配置されたものに限定するものではなく、水平方向に配位されたものであってもよく、傾斜して配位されたものであってよい。被処理流動体は両処理用面１，２間の微細な間隔にて処理がなされるものであり、実質的に重力の影響を排除できるからである。また、この接面圧付与機構は、前述の第２処理用部２０を変位可能に保持するフローティング機構と併用することによって、微振動や回転アライメントの緩衝機構としても機能する。

【0046】

流体の運動において、慣性力と粘性力の比を表す無次元数をレイノルズ数と呼び、以下の式で表される。
レイノルズ数Ｒｅ＝慣性力／粘性力＝ρＶＬ／μ＝ＶＬ／ν
ここで、ν＝μ／ρは動粘度、Ｖは代表速度、Ｌは代表長さ、ρは密度、μは粘度を示す。
そして、流体の流れは、臨界レイノルズ数を境界とし、臨界レイノルズ数以下では層流、臨界レイノルズ数以上では乱流となる。
上記流体処理装置の両処理用面１，２間は微小間隔に調整されるため、両処理用面１，２間に保有される流体の量は極めて少ない。そのため、代表長さＬが非常に小さくなり、両処理用面１，２間を通過する薄膜流体の遠心力は小さく、薄膜流体中は粘性力の影響が大きくなる。従って、上記のレイノルズ数は小さくなり、薄膜流体は層流となる。
遠心力は、回転運動における慣性力の一種であり、中心から外側に向かう力である。遠心力は、以下の式で表される。
遠心力Ｆ＝ｍａ＝ｍｖ²／Ｒ
ここで、ａは加速度、ｍは質量、ｖは速度、Ｒは半径を示す。
上述の通り、両処理用面１，２間に保有される流体の量は少ないため、流体の質量に対する速度の割合が非常に大きくなり、その質量は無視できるようになる。従って、両処理用面１，２間にできる薄膜流体中においては重力の影響を無視できる。そのため、本来複合微粒子として析出させることが難しい比重差のある２種以上の金属元素を含む合金や複合金属化合物などの微粒子を、両処理用面１，２間にできる薄膜流体中で析出させることができる。

【0047】

第１、第２処理用部１０、２０は、その少なくともいずれか一方を、冷却或いは加熱して、その温度を調整するようにしてもよく、図１では、第１、第２処理用部１０、２０に温調機構（温度調整機構）Ｊ１，Ｊ２を設けた例を図示している。また、導入される被処理流動体を冷却或いは加熱して、その温度を調整するようにしてもよい。これらの温度は、処理された被処理物の析出のために用いることもでき、また、第１、第２処理用面１、２間における被処理流動体にベナール対流若しくはマランゴニ対流を発生させるために設定してもよい。

【0048】

図２に示すように、第１処理用部１０の第１処理用面１には、第１処理用部１０の中心側から外側に向けて、即ち径方向について伸びる溝状の凹部１３を形成して実施してもよい。この凹部１３の平面形状は、図２（Ｂ）へ示すように、第１処理用面１上をカーブして或いは渦巻き状に伸びるものや、図示はしないが、真っ直ぐ外方向に伸びるもの、Ｌ字状などに屈曲あるいは湾曲するもの、連続したもの、断続するもの、枝分かれするものであってもよい。また、この凹部１３は、第２処理用面２に形成するものとしても実施可能であり、第１及び第２の処理用面１，２の双方に形成するものとしても実施可能である。この様な凹部１３を形成することによりマイクロポンプ効果を得ることができ、被処理流動体を第１及び第２の処理用面１，２間に吸引することができる効果がある。

【0049】

この凹部１３の基端は第１処理用部１０の内周に達することが望ましい。この凹部１３の先端は、第１処理用部面１の外周面側に向けて伸びるもので、その深さ（横断面積）は、基端から先端に向かうにつれて、漸次減少するものとしている。
この凹部１３の先端と第１処理用面１の外周面との間には、凹部１３のない平坦面１６が設けられている。

【0050】

前述の第２導入部ｄ２の開口部ｄ２０を第２処理用面２に設ける場合は、対向する上記第１処理用面１の平坦面１６と対向する位置に設けることが好ましい。

【0051】

この開口部ｄ２０は、第１処理用面１の凹部１３からよりも下流側（この例では外側）に設けることが望ましい。特に、マイクロポンプ効果によって導入される際の流れ方向が処理用面間で形成されるスパイラル状で層流の流れ方向に変換される点よりも外径側の平坦面１６に対向する位置に設置することが望ましい。具体的には、図２（Ｂ）において、第１処理用面１に設けられた凹部１３の最も外側の位置から、径方向への距離ｎを、約０．５ｍｍ以上とするのが好ましい。特に、流体中から微粒子を析出させる場合には、層流条件下にて複数の被処理流動体の混合と、微粒子の析出が行なわれることが望ましい。開口部ｄ２０の形状は、図２（Ｂ）や図３（Ｂ）に示すように円形状であってもよく、図示しないが、リング状ディスクである処理用面２の中央の開口を取り巻く同心円状の円環形状であってもよい。また、開口部を円環形状とした場合、その円環形状の開口部は連続していてもよいし、不連続であってもよい。
円環形状の開口部ｄ２０を処理用面２の中央の開口を取り巻く同心円状に設けると、第２流体を処理用面１，２間に導入する際に円周方向において同一条件で実施することができるため、微粒子を量産したい場合には、開口部の形状を同心円状の円環形状とすることが好ましい。

【0052】

この第２導入部ｄ２は方向性を持たせることができる。例えば、図３（Ａ）に示すように、上記の第２処理用面２の開口部ｄ２０からの導入方向が、第２処理用面２に対して所定の仰角（θ１）で傾斜している。この仰角（θ１）は、０度を超えて９０度未満に設定されており、さらに反応速度が速い反応の場合には１度以上４５度以下で設置されるのが好ましい。

【0053】

また、図３（Ｂ）に示すように、上記の第２処理用面２の開口部ｄ２０からの導入方向が、上記の第２処理用面２に沿う平面において、方向性を有するものである。この第２流体の導入方向は、処理用面の半径方向の成分にあっては中心から遠ざかる外方向であって、且つ、回転する処理用面間における流体の回転方向に対しての成分にあっては順方向である。言い換えると、開口部ｄ２０を通る半径方向であって外方向の線分を基準線ｇとして、この基準線ｇから回転方向Ｒへの所定の角度（θ２）を有するものである。この角度（θ２）についても、０度を超えて９０度未満に設定されることが好ましい。

【0054】

この角度（θ２）は、流体の種類、反応速度、粘度、処理用面の回転速度などの種々の条件に応じて、変更して実施することができる。また、第２導入部ｄ２に方向性を全く持たせないこともできる。

【0055】

本発明において、少なくとも２種類の被処理流動体が合流する、合流部における回転の周速度とは、図３（Ａ）に示すように、第１流体と第２流体とが合流する開口部ｄ２０において、第１、第２処理用面１，２の回転の中心から最も近い位置ｆ（以下、最近点ｆ）における処理用面１，２の周速度を意味し、具体的には、以下の式より算出される。
周速度［ｍ／ｓ］＝２×β［ｍ］×回転数［ｒｐｓ］×π
ここで、βは第１、第２の処理用面１，２の回転の中心から最近点ｆまでの距離、回転数は処理用面の回転数、πは円周率を示す。
つまり、少なくとも２種類の被処理流動体が合流する合流部とは、開口部ｄ２０において、上記第１、第２処理用面１，２の回転の中心に最も近い位置を意味する。
また、第１、第２処理用面の回転の中心からの距離が異なる合流部が複数ある場合には、金属流体と析出用流体が合流し、合流部の最も中心に近い点を最近点ｆとする。
前述のように、合流部にて合流した少なくとも２種類の被処理流動体は、複合物質の微粒子の析出を含む種々の流体処理がなされ、両処理用面１，２から、両処理用部１０，２０の外側に排出される。

【0056】

本発明においては、合流部における回転の周速度を制御することによって、微粒子に含まれる少なくとも２種類の金属元素間のモル比を制御することができる。
また、上述の通り、本実施形態においては、上記流体処理装置の第１処理用部１０は第２処理用部２０に対して回転しており、第１処理用面１が第２処理用面２に対して回転するため、第１処理用面１の、合流部における周速度を制御することになるが、第１処理用面１と第２処理用面２とがともに回転している場合には、合流部におけるそれらの相対的な周速度を制御することによって、微粒子に含まれる少なくとも２種類の金属元素間のモル比を制御することができる。
本発明においては、合流部における回転の周速度が、０．８〜４１．９ｍ／ｓであることが好ましく、１．２〜２１．０ｍ／ｓであることがより好ましい。合流部における周速度が１ｍ／ｓ以下では、少なくとも２種類の被処理流動体を均一に混合し、均一な析出反応を促進することができないため、少なくとも２種類の金属元素を含む微粒子を安定して得ることが出来ない。また、合流部における回転の周速度が４２ｍ／ｓ以上では、処理用面の温度上昇により被処理流動体が気化し、それによって処理用面１，２間の圧力上昇が見られるため、少なくとも２種類の被処理流動体を安定的に送液できなくなる現象が起こる場合がある。また、合流部における回転の周速度が４２ｍ／ｓ以上では、第２導入部ｄ２から導入された第２流体がすばやく移動して両処理用部１０，２０の外側に素早く排出されるため、第１流体と第２流体との、少なくとも２種類の被処理流動体の安定した混合が難しくなり、少なくとも２種類の金属元素を含む均一な微粒子の作製が難しい。上記の理由より、特定の範囲外では微粒子の析出を維持することが難しくなる。
また、合流部における回転の周速度が、０．８〜４１．９ｍ／ｓとすることで、得られる微粒子に含まれる少なくとも２種類の金属元素間のモル比を、上記の薄膜流体中において混合させた金属流体に含まれる少なくとも２種類の金属元素間のモル比に対して±２０％以内とすることができる。

【0057】

上記の被処理流動体の種類とその流路の数は、図１の例では、２つとしたが、１つであってもよく、３つ以上であってもよい。図１の例では、第２導入部ｄ２から処理用面１，２間に第２流体を導入したが、この導入部は、第１処理用部１０に設けてもよく、双方に設けてもよい。また、一種類の被処理流動体に対して、複数の導入部を用意してもよい。また、各処理用部に設けられる導入用の開口部は、その形状や大きさや数は特に制限はなく適宜変更して実施し得る。また、上記第１及び第２の処理用面間１、２の直前或いはさらに上流側に導入用の開口部を設けてもよい。

【0058】

なお、処理用面１，２間にて上記処理を行う事が出来れば良いので、上記とは逆に、第１導入部ｄ１より第２流体を導入し、第２導入部ｄ２より第１流体を導入するものであっても良い。つまり、各流体における第１、第２という表現は、複数存在する流体の第ｎ番目であるという、識別のための意味合いを持つに過ぎないものであり、第３以上の流体も存在し得る。

【0059】

上記流体処理装置においては、析出・沈殿または結晶化のような処理が、図１に示すように、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１、２の間で強制的に均一混合しながら起こる。処理された被処理物の粒子径や単分散度は処理用部１０、２０の回転数や流速、処理用面１，２間の距離や、被処理流動体の原料濃度、または被処理流動体の溶媒種等を適宜調整することにより、制御することができる。

【0060】

以下、上記の装置を用いて行う微粒子の製造方法の具体的な態様について説明する。

【0061】

上記の流体処理装置において、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転を行う処理用面１，２の間に形成される薄膜流体中で、金属及び／または金属化合物を溶媒に溶解して、少なくとも２種類の金属元素を含む金属流体と上記少なくとも２種類の金属元素を含む複合物質を析出させる析出物質を少なくとも１種類含む析出用流体とを混合させ、複合物質の微粒子を析出させる。その際、金属流体と析出用流体とが合流する、合流部における前記回転の周速度を制御することによって、微粒子に含まれる上記少なくとも２種類の金属元素間のモル比を制御することを特徴とする。

【0062】

上記の微粒子の析出反応は、本願の図１に示す装置の、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２間の薄膜流体中で強制的に均一混合しながら起こる。

【0063】

まず、一つの流路である第１導入部ｄ１より、第１流体として上記の析出物質を少なくとも１種類含む析出用流体を、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２間に導入して、この処理用面間に第１流体から構成された薄膜流体である第１流体膜を作る。

【0064】

次いで別流路である第２導入部ｄ２より、第２流体として金属及び／または金属化合物を溶媒に溶解して、少なくとも２種類の金属元素を含む金属流体を、上記処理用面１，２間に作られた第１流体膜に直接導入する。

【0065】

上記のように、被処理流動体の供給圧と回転する処理用面の間にかかる圧力との圧力バランスによって距離を固定された処理用面１，２間にて、第１流体と第２流体とが混合され、微粒子の析出反応を行う事が出来る。

【0066】

なお、処理用面１，２間にて上記反応を行う事が出来れば良いので、上記とは逆に、第１導入部ｄ１より第２流体を導入し、第２導入部ｄ２より第１流体を導入するものであっても良い。つまり、各流体における第１、第２という表現は、複数存在する流体の第ｎ番目であるという、識別のための意味合いを持つに過ぎないものであり、第３以上の流体も存在し得る。

【0067】

前述のように、第１導入部ｄ１、第２導入部ｄ２以外に第３導入部ｄ３を処理装置に設けることもできるが、この場合にあっては、例えば各導入部から、第１流体、第２流体、第３流体をそれぞれ別々に処理装置に導入することが可能である。そうすると、各流体の濃度や圧力を個々に管理することができ、析出反応及び複合微粒子の粒子径をより精密に制御することができる。なお、各導入部へ導入する被処理流動体（第１流体〜第３流体）の組み合わせは、任意に設定できる。第４以上の導入部を設けた場合も同様であって、このように処理装置へ導入する流体を細分化できる。
さらに、第１、第２流体等の被処理流動体の温度を制御したり、第１流体と第２流体等との温度差（即ち、供給する各被処理流動体の温度差）を制御することもできる。供給する各被処理流動体の温度や温度差を制御するために、各被処理流動体の温度（処理装置、より詳しくは、処理用面１，２間に導入される直前の温度）を測定し、処理用面１，２間に導入される各被処理流動体の加熱又は冷却を行う機構を付加して実施することも可能である。

【0068】

（ｐＨ領域）
本発明における金属流体及び／または析出用流体のｐＨは特に限定されない。用いる金属及び／または金属化合物や析出物質の種類や濃度、目的や対象となる金属種などによって、適宜変更する事が可能である。

【0069】

（分散剤等）
また、本発明においては、目的や必要に応じて各種分散剤や界面活性剤を用いる事ができる。特に限定されないが、界面活性剤及び分散剤としては一般的に用いられる様々な市販品や、製品または新規に合成したものなどを使用できる。一例として、陰イオン性界面活性剤、陽イオン性界面活性剤、非イオン性界面活性剤や、各種ポリマーなどの分散剤などを挙げることができる。これらは単独で使用してもよく、２種類以上を併用してもよい。
上記の界面活性剤及び分散剤は、金属流体もしくは析出用流体、またはその両方に含まれていてもよい。また、上記の界面活性剤及び分散剤は、金属流体とも析出用流体とも異なる第３の流体に含まれていてもよい。

【0070】

（温度）
本発明において、金属流体と析出用流体とを混合する際の温度は特に限定されない。用いる金属及び／または金属化合物や析出物質の種類や濃度、対象とする金属種、金属流体や析出用流体のｐＨなどによって適切な温度で実施することが可能である。

【0071】

（微粒子）
本発明における微粒子は、金属流体に含まれる、少なくとも２種類の金属元素を含む複合物質の微粒子として実施できる。複合物質の微粒子としては、例えば、上記の少なくとも２種類の金属元素からなる合金の微粒子や金属元素と非金属元素とからなる微粒子、複合金属酸化物、複合金属水酸化物、複合金属水酸化酸化物などの複合金属化合物などが挙げられる。また、本発明における微粒子は、Ｂ，Ｓi，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｂ，Ｃ，Ｎ，Ｏ，Ｓ，Ｔｅ，Ｓｅ，Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ，Ａｔの非金属元素をも金属元素として含むものとする。
また、本発明において、上記少なくとも２種類の金属元素を含む合金微粒子を作製する場合は、酸化物や水酸化物、酸化水酸化物などを一部含んでも実施できる。本発明において、複合物質には、上記少なくとも２種類の金属元素を含む合金や、複合金属酸化物、複合金属水酸化物などの複合金属化合物、金属元素に非金属元素を含む物質などが含まれる。

【実施例】

【0072】

以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。しかし、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。

【0073】

尚、以下の実施例において、「中央から」というのは、図１に示す流体処理装置の「第１導入部ｄ１から」という意味であり、第１流体は、第１導入部ｄ１から導入される、前述の第１被処理流動体を指し、第２流体は、図１に示す処理装置の第２導入部ｄ２から導入される、前述の第２被処理流動体を指す。

【0074】

（電子顕微鏡観察）
電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察には、電子顕微鏡（ＴＥＭ）：日本電子製のＪＥＭ−２１００を使用し、一次粒子径を観察した。また、エネルギー分散型Ｘ線分光分析器（ＥＤＳ）を使用して、組成比を確認した。測定及び観察条件としては、加速電圧を２００ｋＶとし、観察倍率を５０万倍以上とし、一次粒子径については、３箇所の平均値を採用した。以下、ＴＥＭ観察にて確認された一次粒子径を、粒子径とする。

【0075】

（実施例１）
図１に示される流体処理装置を用いて、インジウム−スズ合金微粒子を以下の手順にて作製した。比重７．３１ｇ／ｃｍ^３（２０℃）のインジウムを０．９２５ｗｔ％、比重５．８０ｇ／ｃｍ^３（２０℃）のスズを０．０７５ｗｔ％となるように濃塩酸と濃硝酸の混合溶液（体積比３：１）に溶解させた金属の混合液（金属流体）と、水素化ホウ素ナトリウムを０．２ｗｔ％、BYK−１８０（ビックケミー・ジャパン社）を１ｗｔ％となるように０．０５ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液に溶解させた還元剤水溶液（析出用流体）とを処理用面１，２間に形成される薄膜流体中で混合し、薄膜流体中でインジウム−スズ合金微粒子を析出させた。

【0076】

実施例１として、中央から第１流体として還元剤水溶液（析出用流体）を、供給圧力＝０．５０ＭＰａＧ、送液温度８０℃、導入速度５００ｍｌ／ｍｉｎで送液しながら、第２流体として、２５℃の金属塩の混合液（金属流体）を導入速度５ｍｌ／ｍｉｎで処理用面１，２間に導入し、第１流体と第２流体とを薄膜流体中で混合した。その際、第１処理用面１の合流部における周速度が０．６３ｍ／ｓとなるよう設定した。第１流体並びに第２流体の送液温度は、第１流体と第２流体のそれぞれの温度を処理装置導入直前（より詳しくは、処理用面１，２間に導入される直前）にて測定した。インジウム−スズ合金粒微子分散液が処理用面１，２間より吐出された。吐出されたインジウム−スズ合金微粒子分散液を、１０，０００×ｇ、５分間の条件で遠心分離機を用いてインジウム−スズ合金微粒子を沈降させ上澄みを除去し、純水にて洗浄する作業を３回行い、真空乾燥機を用いて６０℃、−０．１ＭＰａの条件にて乾燥した。得られたインジウム−スズ合金微粒子の粒子径をＴＥＭ観察にて確認し、上記微粒子の組成比をＥＤＳ測定にて確認した。

【0077】

実施例２〜７については、第１処理用面１の合流部における周速度のみを変化させ、その他の処理条件は、実施例１と同じ条件として実施した。

【0078】

表１に、実施例１〜７の第１処理用面１の合流部における周速度と、得られたインジウム−スズ合金微粒子のＥＤＳ測定結果と、インジウム−スズ合金微粒子の粒子径とを示す。また、図４に、実施例４において得られたインジウム−スズ合金微粒子のＴＥＭ写真を示す。なお、表１の「薄膜中導入量」とは、薄膜流体中に導入された金属流体中のインジウムとスズの各元素量である（モル比：Ｉｎ：Ｓｎ＝９２．７：７．３）。そして、表１の「ＥＤＳ分析結果／薄膜中導入量」とは、薄膜流体中において混合された金属流体に含まれるインジウムまたはスズのモル比を１００としたときの、得られたインジウム−スズ合金微粒子に含まれるインジウムまたはスズのモル比の、薄膜流体中において混合された金属流体に含まれるインジウムまたはスズのモル比に対する割合（百分率）と、薄膜流体中において混合された金属流体に含まれるインジウムまたはスズのモル比との差である。

【0079】

【表1】

【0080】

表１から、第１流体と第２流体とを薄膜流体中で混合する際、第１処理用面１の合流部における周速度を０．８ｍ／ｓ〜４１．９ｍ／ｓとなるよう設定して両者を混合することにより、インジウムとスズとの比重差が１．２６倍であるにもかかわらず、インジウム−スズ合金微粒子を作製できることを確認した。また、得られたインジウム−スズ合金微粒子におけるインジウムとスズとのそれぞれのモル比が、薄膜流体中において混合させた金属流体に含まれるインジウムとスズとのそれぞれのモル比に対して±２０%以内の範囲で作製できることを確認した。

【0081】

なお、本実施例ではインジウムとスズとを溶媒に溶解したものを金属流体として用いたが、インジウム化合物とスズ化合物とを溶媒に溶解したものを金属流体として用いた場合においても同様にインジウムとスズとのモル比を制御されたインジウム−スズ合金微粒子を作製することが出来る。つまり、インジウムまたはインジウム化合物と、スズまたはスズ化合物とを溶媒に溶解したものを金属流体として用いた場合においても同様にインジウムとスズとのモル比を制御されたインジウム−スズ合金微粒子を作製することが出来る。

【符号の説明】

【0082】

１ 第１処理用面
２ 第２処理用面
１０ 第１処理用部
１１ 第１ホルダ
２０ 第２処理用部
２１ 第２ホルダ
ｄ１ 第１導入部
ｄ２ 第２導入部
ｄ２０ 開口部

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】