特許 6140730 蛍光体層の作成方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6140730

(24)【登録日】2017年5月12日

(45)【発行日】2017年5月31日

(54)【発明の名称】蛍光体層の作成方法

(51)【国際特許分類】

   H01L 33/50 20100101AFI20170522BHJP

   F21S 2/00 20160101ALI20170522BHJP

   F21V 9/16 20060101ALI20170522BHJP

   C09K 11/08 20060101ALI20170522BHJP

   C09K 11/00 20060101ALI20170522BHJP

   F21Y 115/10 20160101ALN20170522BHJP

【ＦＩ】

   H01L33/50

   F21S2/00 100

   F21V9/16 100

   C09K11/08 J

   C09K11/00 A

   C09K11/08 Z

   F21Y101:02

【請求項の数】2

【全頁数】17

(21)【出願番号】特願2014-551752(P2014-551752)

(86)(22)【出願日】2012年12月10日

(86)【国際出願番号】JP2012081944

(87)【国際公開番号】WO2014091539

(87)【国際公開日】20140619

【審査請求日】2015年11月13日

(73)【特許権者】

【識別番号】392000486

【氏名又は名称】株式会社エルム

(74)【代理人】

【識別番号】100076406

【弁理士】

【氏名又は名称】杉本 勝徳

(74)【代理人】

【識別番号】100117097

【弁理士】

【氏名又は名称】岡田 充浩

(72)【発明者】

【氏名】井上 登美夫

(72)【発明者】

【氏名】宮原 隆和

【審査官】 佐藤 俊彦

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００６−０４１０７７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−０６００９４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−２９８１２０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 再公表特許第２０１２／１４４０３０（ＪＰ，Ａ１）

【文献】 特開２０００−２０８８１５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−２４９５７３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−２７０７８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−１９２７３８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−１７６２７６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０６００９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１２−５２７７４２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｌ ３３／００−３３／６４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

半導体発光素子の光取り出し面の上に蛍光体層が形成されて成る発光装置に用いられ、前記蛍光体層は、蛍光体含有フィルムを構成し、前記蛍光体含有フィルムは、面方向に複数の領域に分割された蛍光体含有フィルム片から構成され、少なくとも一部の蛍光体含有フィルム片間で、相互に異なる蛍光体を含有する、そのような蛍光体層の作成方法であって、
青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれかの第１蛍光体粉末と樹脂とを混合してペースト状にし、該ペーストをフィルム状に塗布し、それを硬化させて第１蛍光体含有フィルム片を形成する工程１と、
前記第１蛍光体含有フィルム片の一部の領域から、ダイサーカットによって第１蛍光体含有フィルムを取り除く工程２と、
前記一部の領域に青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれかの第２蛍光体粉末と樹脂とを混合してペースト状にした該ペーストを塗り込み、硬化させて第２蛍光体含有フィルム片の領域を形成する工程３とからなることを特徴とする蛍光体層の作成方法。

【請求項2】

前記工程２と前記工程３とに相当する工程を複数回繰り返し、複数の蛍光体含有フィルム片による分割領域を形成することを特徴とする請求項１記載の蛍光体層の作成方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ＬＥＤ照明等に用いられる発光装置に用いられ、特に青色光、紫色光、紫外光を発する半導体発光素子からの光を白色光に変換する蛍光体層の作成方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

近年、ＬＥＤを用いた照明装置が実用化され、白熱電球や蛍光灯をはじめ水銀灯やハロゲン灯にも置き換わりつつある。その理由は、低消費電力で同等輝度が得られ、地球温暖化の原因である二酸化炭素の排出量を大幅に削減できるエコ商品の切り札となるからである。例えば、６０Ｗ級の白熱電球の同等輝度は、９ＷのＬＥＤ電球で実現できている。このように、すべての照明がＬＥＤ照明に代われば、二酸化炭素排出量の削減目標は容易に達成できるのであるが、これを阻んでいるのが、２つの照明装置の価格差がまだ大きいことである。寿命を考慮すれば、その価格差はかなり小さくなっているので、特殊な場所の照明は、それを交換する人件費も削減できるため、ＬＥＤ照明に置き換えられつつある。

【0003】

店舗のダウンライトやスポット照明に使用されるハロゲン灯は、白熱電球と同じくフィラメントに通電し、これを白熱させた際の発光を利用するので、色再現性を評価する演色評価数が高く、また一般の白熱電球よりフィラメントの温度を高くできるため、５０％程度明るくすることができる。また、寿命も長持ちする。その理由は、フィラメントの材質はタングステンであり、白熱するとタングステンは昇華し、一般の白熱電球では、電球のガラスに析出する。しかしハロゲン灯は電球内に不活性ガスとともにハロゲンガスが微量封入されているので、ハロゲン化タングステンとなり、この物質は蒸気圧が高く析出せずにフィラメント付近で再度タングステンとハロゲンに分離し、タングステンがフィラメントに戻るというハロゲンサイクルを繰り返すためである。

【0004】

ハロゲン灯の色温度は、２７００Ｋから３０００Ｋ程度で、演色性はランプの中では、最もよく、色再現性が重要な場所では、この光源が用いられる。

【0005】

ハロゲン灯（ハロゲンランプとも記する）をＬＥＤ電球で置き換える場合、ハロゲンランプの用途が、店舗の照明や演出照明など色再現性が重要な場所の照明に用いられるため、課題になるのは、輝度と演色性である。輝度は、ＬＥＤ素子の発光効率が上がり、照明用ＬＥＤデバイス（照明用ＬＥＤ電子部品）の実力値で１５０ｌｍ／Ｗ（５０００Ｋ）や１００ｌｍ／Ｗ（３０００Ｋ）に達しているので問題はないように思えるが、演色性を考慮に入れると発光効率は下がってくる。例えば、色温度が３０００Ｋの照明用ＬＥＤデバイスで、平均演色評価数Ｒａ＝８０のデバイスは、発光効率が１００ｌｍ／Ｗが可能であるが、Ｒａ＝８５のデバイスは、８０ｌｍ／Ｗと低くなる。つまり演色性を良くすれば、発光効率は下がってくるのである。

【0006】

半導体発光素子（ＬＥＤ素子とも記する）を用いた白色光を得る方法として、第１ステップとして、青色光で青色と補色の関係にある黄色の光を発するＹＡＧ系の蛍光体粉末が用いられていた。しかし、このＬＥＤ素子の青色光とＹＡＧ蛍光体の黄色光で作られる疑似の白色光は、平均演色評価数Ｒａの値が７０台程度と低く、その照明で物の自然な色を再現するには無理があった。Ｒａが低い原因は、光の赤成分が少ないためである。

【0007】

そこで、第２ステップとして、ＬＥＤ素子の青色光で光の３原色である緑色と赤色の光を発する蛍光体粉末が用いられるようになり、ＬＥＤ素子の青色光と２種の蛍光体からのブロードな光スペクトルを持つ緑色光と赤色光により、白色光を構成し、その平均演色評価数Ｒａの値は９３と改善され、その照明による色再現性もかなり良くなっている。しかし、白色光としての明るさは前述したように下がってくる。その原因は後述する。

【0008】

この先、第３ステップとして、紫色光や紫外光を発する半導体発光素子の高輝度化が進めば、紫色光や紫外光で光の３原色を発する３種の蛍光体粉末が用いられ、Ｒａの値はハロゲンランプと同等の１００になることが期待できる。

【0009】

ＬＥＤ電球に用いられる照明用ＬＥＤデバイスは現段階では前記第２ステップにあり、青色光を発光するＬＥＤ素子とその青色光で励起されブロードな緑色光を発する緑色系蛍光体と青色光で励起されブロードな赤色光を発する赤色系蛍光体から構成されている。光の明るさは、人間の視感度にも影響されるので、視感度を考慮した光束で表され、単位はｌｍ（ルーメン）が用いられる。人間の視感度は、波長５５５ｎｍの黄色系の光が最も高く、青色系や赤色系の光は低くなる。そのため、蛍光体による赤色系の光成分が多くなればルーメン値は低くなる。演色性を良くするためには、一般的に、赤色系の光のなかでも長波の赤色光が必要で、その分、ルーメン値は低くなるのである。

【0010】

図７に色温度が約３０００Ｋの照明用ＬＥＤデバイスの平均演色評価数がＲａ＝８０のものとＲａ＝９０以上のものの光のスペクトルを比較する。図７に示したＳａｍｐｌｅ１はＲａ＝９６．４で明るさは６０．６ｌｍ、Ｓａｍｐｌｅ２はＲａ＝８１．９で明るさは７０．１ｌｍである。Ｓａｍｐｌｅ１のスペクトルは、Ｓａｍｐｌｅ２のスペクトルより長波の赤色光の成分が多くなっており、その分、ルーメン値は低くなっていることがわかる。

【0011】

このように、演色性を良くすると光束値が下がる第１の要因は、上記した理由によるものであるが、それ以外に重要な第２の要因がある。それを以下に記述する。

【0012】

一般的に、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体は色温度を再現できる配合比で混合されて利用される。図７の照明用ＬＥＤデバイスの場合も蛍光体は混合されてＬＥＤ素子の周りに配置されている。このように緑色系蛍光体と赤色系蛍光体を混合して使用する場合、蛍光体間で相互作用が生じている。つまり、ＬＥＤ素子からの青色光で励起された緑色系蛍光体からブロードな緑色光が発光されるが、その光の一部は赤色系蛍光体の励起光にもなりうるのである。

【0013】

図８にこのような相互作用の顕著な例を示す。図８のＳａｍｐｌｅ３は、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体を同じ量だけ混合した場合のスペクトルで、Ｓａｍｐｌｅ４は、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体の単独のスペクトルを加算したもの（つまり、両者の蛍光体間で相互作用がない場合のスペクトル）である。両スペクトルの光特性値は、Ｓａｍｐｌｅ３は、光束値＝６９．０ｌｍ，Ｒａ＝６９．０，色温度＝２３００Ｋ、Ｓａｍｐｌｅ４は、光束値＝７２．２ｌｍ，Ｒａ＝９３．５，色温度＝４０９６．９Ｋである。

【0014】

この発光スペクトルデータＮｏ３からわかるように、同じ量だけ混合した場合（すなわち緑色系蛍光体と赤色系蛍光体の混合比を１：１にした場合）は、緑色光成分は全く現れずに赤色光成分だけが大きくなっている。すなわち、緑色光は赤色系蛍光体に再吸収されて赤色光に変換されているのである。その結果、色温度は赤っぽく２３００Ｋとなり、色再現性もＲａ＝６９．０と悪くなり、さらに光束値も小さくなっている。

【0015】

この例から次の２つのことが理解できる。

【0016】

まず第１に、蛍光体を混合したＳａｍｐｌｅ３は、ＬＥＤ素子が発する青色光から緑色系蛍光体によりブロードな緑色光に変換され、更にこの光が赤色系蛍光体によりブロードな赤色光に変換されるという２段階の変換を経由した光となるため、２段階の変換による損失が伴っている。すなわちトータルとしての白色光の発光効率に損失分が発生していること。

【0017】

第２に、緑色光成分の消失は、色温度の変化はもちろんであるが、平均演色評価数Ｒａを大きく損なっていること。

【0018】

このような蛍光体間の相互作用は、演色性を落とすとともに、発光効率も悪くする作用があるのである。すなわち、前記したハロゲンランプのような高演色性で高輝度な光源をＬＥＤ電球で置き換えるためには、蛍光体間の相互作用をなくす構造にすることが重要であることがわかる。

【0019】

相互作用をなくす一つの方法は、構造的に緑色系蛍光体の領域と赤色系蛍光体の領域に分割してＬＥＤ素子の周りに配置すれば良い。このような例は、特許文献１や特許文献２に示されている。特許文献１の場合は、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体を分割して青色ＬＥＤ素子に配置する構造や青色系蛍光体と緑色系蛍光体と赤色系蛍光体を分割して紫外ＬＥＤ素子に配置する構造が示されている。また特許文献２の場合も青色系蛍光体と緑色系蛍光体と赤色系蛍光体を分割して紫外ＬＥＤ素子に配置する構造が示されている。

【0020】

しかし、どちらの文献においても異なる蛍光体間の相互作用などについての議論はなく、特許文献１においては、各発光分担領域の面積や蛍光体層の色度等の調整により加算混色を微調整し易く、理想的な白色光に近づけやすいことが記され、特許文献２においては、各蛍光体の分量比を面積比で制御できるので、混合する場合より発光色のバラツキを小さくすることができることが記されている。従来の各文献では相互作用による光の特性についての影響などは議論されていないのである。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0021】

【特許文献1】特許第３９７８５１４号公報

【特許文献2】特開２００５−７２１２９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0022】

ハロゲンランプを前記した第２ステップの照明用ＬＥＤデバイスで再現する場合、３０００Ｋ以下の色温度で、演色性がＲａ＝９０以上の値で、発光効率が１００ｌｍ／Ｗのものが理想的である。これまでの照明用ＬＥＤデバイスは、青色光を発光するＬＥＤ素子に、色温度や演色性を再現するための蛍光体を混合して、ＬＥＤ素子の光取り出し面上に配置する構造が主であり、蛍光体間の相互作用までを考慮して、最適条件にした照明用ＬＥＤデバイスや、ＬＥＤ電球は存在していない。上記した理想的な照明用ＬＥＤデバイスを実現するためには、ＬＥＤ素子の発光効率や蛍光体粉末の変換効率（青色光で励起され固有の色の光を発する効率）の向上とともに、蛍光体間の相互作用をなくす照明用ＬＥＤデバイスの構造やＬＥＤ電球の機構的な設計が重要である。

【0023】

また、この先、紫ＬＥＤ素子や紫外ＬＥＤ素子の高輝度化と低コスト化が進み、蛍光体として青色系蛍光体が用いられるようになっても、青色系蛍光体、緑色系蛍光体、黄色系蛍光体、および赤色系蛍光体間の相互作用もこれまで以上に考慮する必要が生じてくることは同じである。

【0024】

本発明は、上述のごとき実情に鑑みてなされたもので、特に、照明用ＬＥＤデバイスに、あるいはＬＥＤ電球などのＬＥＤ照明装置に用いられ、蛍光体間の相互作用をなくし、特性も向上し、さらに安価な蛍光体層の作成方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0025】

本発明は、
青色光、紫色光、または紫外光を発する半導体発光素子と該半導体発光素子の光で励起され固有の光を発する蛍光体からなる発光装置において、
前記固有の光として、
青色系の光を発する青色系蛍光体、
緑色系の光を発する緑色系蛍光体、
黄色系の光を発する黄色系蛍光体、および、
赤色系の光を発する赤色系蛍光体
の中から、異なる発光色の蛍光体が２種類以上用いられ、
前記２種類以上の蛍光体は互いに上下に重ならない状態で横方向に配置されて、蛍光体間の相互作用が抑制される特定構造すなわち蛍光体分離型構造とされていることを特徴としている。

【0026】

また、本発明では、
前記蛍光体分離構造を構成する蛍光体で構成される蛍光体層の厚みが５００μｍ以下であることを特徴としている。

【0027】

図８に示した発光スペクトルデータＮｏ３から明らかなように、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体を同じ質量だけ混合して、青色光を発光するＬＥＤ素子の光取り出し面上に配置した場合、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体間で生じる相互作用（すなわちＬＥＤ素子からの青色光で励起された緑色系蛍光体から発されたブロードなスペクトルを持つ緑色系の光は、赤色系蛍光体によって再吸収され、ブロードなスペクトルを持つ赤色系の光に変換される）は、トータル光である白色光の発光効率や演色性に好ましくない重大な影響を及ぼしている。すなわち、前記したように、２段階の変換を経由した光となり、２段階の変換による損失が伴うため発光効率が悪くなること。および、緑色光成分の消失は、色温度の変化はもちろんであるが、平均演色評価数Ｒａを大きく損なっていることである。

【0028】

より具体的なデータとして、図６に色温度が同じ場合の、緑色系蛍光体と赤色蛍光体間で相互作用がある場合（混合型サンプル／３Ｂ２Ｄ(7)７３：１）と相互作用がない場合（分離型サンプル／３Ｂ２Ｄ(2)(1)Ｌ７）のスペクトルを示す。同じ色温度３０００Ｋ近傍で、光特性値は、混合型で光束＝７０．１ｌｍ，Ｒａ＝８１．９，Ｒ９＝５．３、分離型で光束＝７３．８ｌｍ，Ｒａ＝８５．２，Ｒ９＝２５．４である。このデータから、相互作用がない分離型サンプルの方が、白色光としての発光効率と演色性が良くなっていることがわかる。

【0029】

その他の蛍光体においても、赤色系蛍光体間で同様な相互作用があり、特に青色系蛍光体は、緑色系蛍光体や黄色系蛍光体間でも相互作用がある。

【0030】

このように、蛍光体間の相互作用が抑制された特定構造にすることにより、演色性が良くて高輝度な照明が実現できる。ここで、特定構造とは、具体的には蛍光体分離型構造を示しており、異なる発光色の蛍光体を混合せずに、分離した構造で、分離した境界面での相互作用が微小にできるように境界の厚みを５００μｍ以下（さらに好ましくは、３００μｍ以下）にしている。

【0031】

さらにまた、本発明では、
前記発光装置を、青色光、紫色光、または紫外光を発光する半導体発光素子と該半導体発光素子の光取り出し面の上に形成された蛍光体層により光を発するように構成し、
前記蛍光体層を層面と垂直に複数分割し、分割した領域ごとに、青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれかの蛍光体を１つ割り当てて、前記蛍光体層を構成し、該蛍光体層の全面積のうち、赤色系蛍光体が占める総面積の割合が最も大きくなるように前記特定構造を構成したことを特徴とする。

【0032】

ハロゲンランプをＬＥＤデバイスで実現するためには、演色性が良くて高輝度なＬＥＤデバイスが必要である。このような目的のためには、蛍光体層に使用する複数の蛍光体間で相互作用が殆どないような構造にする必要がある。その１つの方法として、蛍光体層を層面と垂直な面で複数に分割し、分割した領域ごとに、青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれかの蛍光体を１つ割り当てて、蛍光体層を構成すれば、蛍光体間の相互作用を殆どなくすことができる。

【0033】

また、ハロゲンランプの色温度は、３０００Ｋ以下であり、そのような色温度とするためには、赤色系蛍光体の分割領域の面積を他の蛍光体の分割領域の面積より最も広くする必要がある。

【0034】

図６の色温度が３０００Ｋのサンプルで具体的に記述すると、蛍光体間の相互作用がある混合型サンプルの場合、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体の重量比は、３：１で、緑色系蛍光体の重量を赤色系蛍光体の重量の３倍に多くしなければならないが、相互作用が殆どない分離型サンプルでは、重量比で１：１．６６と赤色系蛍光体の重量が多く、また蛍光体層の分割領域の面積比では、緑色系蛍光体の分割領域の面積と赤色系蛍光体の分割領域の面積の比は、７：１７と赤色系蛍光体の分割領域の面積を２．４倍以上広く取っている。
このように、蛍光体間の相互作用をなくした構造では、ハロゲンランプや電球色の光源とするためには、赤色系蛍光体の分割領域の面積を他の蛍光体の分割領域の面積より、最も広くすることが重要である。
好ましくは、前記赤色系蛍光体には、スペクトル特性調整のための異なる発光色の蛍光体が含まれていることを特徴とする。

【0035】

図８で示したように、赤色系蛍光体に同量の緑色系蛍光体を混合しても、混合した蛍光体からの発光色は赤色系の色になるが、そのスペクトル形状は赤色系蛍光体が単体の場合に比べて、ピーク値や裾野の形状が異なってくる。それは当然のことで、ＬＥＤ素子からの青色光で（緑色系蛍光体により）変換された緑色系の光がすべて赤色系に変換されるのではなく、変換されない光は、裾野の形状を変えるのである。これを利用して、若干の２重変換による損失は生じるが、演色性の観点から、または製造方法の観点から、その方が良好な場合がある。その場合は、これを利用しても良いのである。つまり、赤色系蛍光体にスペクトル形状調整のために異なる発光色の蛍光体を混ぜても良いのである。

【0036】

このことは、赤色系蛍光体に限らず、青色系蛍光体、緑色系蛍光体、および黄色系蛍光体についても同じで、母体となる蛍光体の固有光の色区分の範囲内で、スペクトルのピーク値や裾野の形状を調整する程度に異なる発光色の蛍光体を混ぜたものも、該母体となる蛍光体の固有光を発する蛍光体に属する。
さらにまた、本発明では、
前記発光装置は、青色光、紫色光、または紫外光を発光する半導体発光素子と該半導体発光素子の光取り出し面の上に形成された蛍光体層により、光を発するように構成され、前記発光装置の発光スペクトルの波長５２０ｎｍの発光強度成分値Ｓ１に対する波長５３０ｎｍの発光強度成分値Ｓ２の増加率、すなわち（Ｓ２―Ｓ１）／Ｓ１が負の値、または正の値で６％以下であることを特徴とする。

【0037】

図６の混合型サンプルと分離型サンプルのスペクトルで特徴的に異なる部分は、緑色系の光のスペクトルの部分である。これは、蛍光体間の相互作用の有無による差であることは、繰り返し述べていることであるが、任意の色温度（特に３０００Ｋから６０００Ｋの範囲）で、発光スペクトルの波長５２０ｎｍの発光強度成分値Ｓ１に対する波長５３０ｎｍの発光強度成分値Ｓ２の増加率、すなわち（Ｓ２―Ｓ１）／Ｓ１が負の値、または正の値で６％以下を満たせば、演色性が良くて、高輝度な照明用ＬＥＤデバイスとすることができることを示している。
また本発明は、青色光、紫色光、または紫外光を発光し、対向する２つの主面を持ち、一方の主面を光取り出し面とし、他方の主面を電極形成面とする半導体発光素子の上に、前記光取り出し面と同等もしくは大きな対向する２つの主面を持ち、一方の主面を入光面とし、他方の主面を出光面とする蛍光体含有フィルム片が、前記光取り出し面と前記入光面を対向するように重ねて配置されて構成され、前記蛍光体含有フィルム片を主面と垂直に複数分割し、分割した領域（分割領域と記する）ごとに、青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれかの蛍光体を１つ割り当てて、前記蛍光体含有フィルム片を構成して、前記特定構造を構成したことを特徴とする。

【0038】

蛍光体間の相互作用を殆どなくす構造として、単体の照明用ＬＥＤデバイスとして実現するには、蛍光体フィルム片を形成する構造が最も実現的である。例えば、スクリーン印刷法でプラスチックシート上に赤色系蛍光体粉末をシリコン樹脂中に混ぜてペースト状にしたものを印刷し、硬化させ、フィルム状の蛍光体含有フィルム片を形成する。その後、ダイサーを用いてブレード幅の溝を複数ライン入れ、蛍光体含有フィルム片の一部を研削し、蛍光体を取り除く。その後、この取り除いた赤色系蛍光体の部分に、緑色系蛍光体粉末をシリコン樹脂中に混ぜてペースト状にしたものを塗りこみ硬化させる。このようにして赤色系蛍光体の領域と緑色系蛍光体の領域を分離して形成した蛍光体含有フィルム片ができる。これを半導体発光素子（ＬＥＤ素子）の光取り出し面上に配置すれば赤色系蛍光体と緑色系蛍光体間で殆ど相互作用のない発光装置ができる。これに青色系蛍光体や黄色系蛍光体の領域を加えるためには、上記方法を繰り返せばよい。
好ましくは、前記蛍光体含有フィルム片の領域を1つとし、該領域に青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれか1種類の蛍光体を割り当てたことを特徴とする。

【0039】

前記蛍光体含有フィルム片を分割せずに、これに青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、何れか1種類の蛍光体を用いれば、もちろん蛍光体間の相互作用は生じない。このような青色系、緑色系、赤色系、黄色系の光を発する発光装置を複数個用いてトータルとして白色光を発するＬＥＤ電球とすれば、蛍光体間の相互作用の抑制された照明装置となる。

【0040】

上述の構成を１または複数個用いて、トータルとして白色光を発するＬＥＤ電球および線状光源や面状光源とすれば、蛍光体間の相互作用が抑制された電球状および線状や面状のＬＥＤ照明装置とすることができる。
そして本発明は、このように半導体発光素子の光取り出し面の上に蛍光体層が形成されて成る発光装置に用いられ、前記蛍光体層は、蛍光体含有フィルムを構成し、前記蛍光体含有フィルムは、面方向に複数の領域に分割された蛍光体含有フィルム片から構成され、少なくとも一部の蛍光体含有フィルム片間で、相互に異なる蛍光体を含有する、そのような蛍光体層の作成方法であって、青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれかの第１蛍光体粉末と樹脂とを混合してペースト状にし、該ペーストをフィルム状に塗布し、それを硬化させて第１蛍光体含有フィルム片を形成する工程１と、前記第１蛍光体含有フィルム片の一部の領域から、ダイサーカットによって第１蛍光体含有フィルムを取り除く工程２と、前記一部の領域に青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体のうち、いずれかの第２蛍光体粉末と樹脂とを混合してペースト状にした該ペーストを塗り込み、硬化させて第２蛍光体含有フィルム片の領域を形成する工程３とからなることを特徴とする。

【0041】

具体的に記述すると、工程１の蛍光体粉末と混合する樹脂は透明なシリコン樹脂を用いペースト状にし、該ペーストを塗布する方法は、メタルマスクを用いたスクリーン印刷法で行う。また、工程２の第１蛍光体含有フィルム片の部分領域から第１蛍光体含有フィルムを取り除く方法は、厚みが例えば２００μｍのダイシングブレードを用いて、ダイサーにより目的の幅だけ削り取る方法が良い。また、工程３の取り除いた部分領域に第２蛍光体含有のペーストを塗り込む方法は、ディスペンサーを用いて行い、最後に面一の面になるようにレべリングを行い硬化させることにより、分離型蛍光体含有フィルム片が製造できる。
また好ましくは、前記工程２と前記工程３に相当する工程を複数回繰り返し、複数の蛍光体含有フィルム分割領域を形成することを特徴とする。

【0042】

光学特性（光束値や色温度や演色性）を良好にするためには、複数の前記分割領域の形成が必要になるが、工程２と工程３を異なる種類の蛍光体で繰り返せば、複数の分割領域を持つ分離型蛍光体含有フィルム片が形成され、蛍光体間の相互作用が抑制された発光装置ができる。

【0043】

なお、材料は異なるが、同色系の光を発する蛍光体同士を混合しても、蛍光体間の相互作用は発生しないので、前記分割領域に該混合蛍光体を用いても良い。

【発明の効果】

【0044】

本発明の蛍光体層の作成方法は、照明装置に使用されている蛍光体間の相互作用を抑制した構造にできるため、従来では、例えば、緑色系蛍光体と赤色系蛍光体の場合で記述すると、ＬＥＤ素子が発する青色光から緑色系蛍光体によりブロードな緑色光に変換され、更にこの光が赤色系蛍光体によりブロードな赤色光に変換されるという２段階の変換の相互作用が存在し、それによる損失が伴うが、その損失をなくすことができる。

【0045】

第２に、相互作用により、緑色光成分が消失し、そのため色温度の変化はもちろんであるが、平均演色評価数Ｒａが大きく損なわれる。その損失もなくすことができる。

【0046】

このようなに蛍光体間の相互作用は、演色性を落とすとともに、発光効率も悪くする作用があるのであるが、相互作用を抑制することにより、これらの損失を大きく減らし、高輝度で高演色なＬＥＤ電球などのＬＥＤ照明装置を作ることが可能になる。

【図面の簡単な説明】

【0047】

【図1】本発明の第１実施形態の発光装置の図であって、（ａ）は上から見た平面図、（ｂ）は下から見た平面図、（ｃ）は線Ａ−Ａでの断面図である。

【図2】本発明の第２実施形態の発光装置の図であって、（ａ）は上から見た平面図、（ｂ）は下から見た平面図、（ｃ）は線Ｂ−Ｂでの断面図である。

【図3】本発明の発光装置に用いる蛍光体含有フィルム片の図である。

【図4】本発明の第５実施形態の発光装置の平面図である。

【図5】本発明の分離型蛍光体含有フィルム片の製造方法を示す図である。

【図6】発光装置の発光スペクトルデータＮｏ１である。

【図7】発光装置の発光スペクトルデータＮｏ２である。

【図8】発光装置の発光スペクトルデータＮｏ３である。

【図9】発光装置の発光スペクトルデータＮｏ４である。

【図10】発光装置の発光スペクトルデータＮｏ５である。

【発明を実施するための形態】

【0048】

以下、本発明の発光装置の実施形態について、第１から第３実施形態の順に、図面を参照して詳細に説明する。

【0049】

まず、第１実施形態の発光装置を図１に示す。

【0050】

この発光装置１は、青色光を発光し、光取り出し面２−１が電極形成面２−２より小さい台形状で、側面が傾斜しており、この面からの光取り出しも考慮されているＬＥＤ素子２で、該ＬＥＤ素子２の電極形成面２−２のｎ側電極とｐ側電極の表面層に３μｍの厚みのＡｕＳｎ層を形成し、＋電極Ｅ１および−電極Ｅ２としている。該ＬＥＤ素子２の光取り出し面２−１上には、蛍光体粉末を含んだ分離型蛍光体含有フィルム片３（すなわち赤色系蛍光体粉末を含む領域３ａと３ｃ、緑色系蛍光体粉末を含む領域３ｂ）が蛍光体分離構造として配置され、該ＬＥＤ素子２の側面には、分離型蛍光体含有フィルム片３を底面とする逆四角錐形状の透明樹脂部６を形成し、さらに該ＬＥＤ素子２の電極形成面２−２の全面または電極形成面２−２の＋電極Ｅ１と−電極Ｅ２部と、トータルな白色光を発する分離型蛍光体含有フィルム片３の出光面３−１以外の露出した面を被覆している反射壁５で構成される。

【0051】

この発光装置１は、従来の構造の基板に相当するものはなく、ＬＥＤ素子２の電極（表面には３μｍの厚みのＡｕＳｎ層が形成されている＋電極Ｅ１と−電極Ｅ２）が直接実装基板に半田で実装される。そのため、デバイスとしての熱抵抗は小さく抑えられるし、高価な基板の材料費がいらないので、低価格にすることができる。

【0052】

また、この構造の発光装置１の輝度（光束：ルーメン値）は、分離型蛍光体含有フィルム片３の大きさ（広さ）に大きく依存する。例えば、３Ｗ級のＬＥＤ素子２の場合は、分離型蛍光体含有フィルム片３の大きさは、一辺が２．４ｍｍから３．０ｍｍの正方形の時に最も光の取り出し効率が良くなり明るく（ルーメン値が大きく）なる。それ以下では、光の取り出し効率が悪くなり暗く（ルーメン値が小さく）なる。

【0053】

ＬＥＤ素子２は、透光性結晶基板（例えば、サファイア基板、ＳｉＣ基板、ＧａＮ基板など）の面上に、ＧａＮ系化合物半導体膜を基板側から、バッファ層、ｎ型層、青色光を発する発光層、およびｐ型層の順に積層し、ｐ型層の面上にｐ側電極を、ｐ型層及び発光層を部分的に選択エッチングしｎ型層を露出した部分にｎ側電極を形成したもので、ｐ側電極とｎ側電極は、ほぼ同一面上に形成されている。これらの電極の表面は、３μｍの厚みのＡｕＳｎ層が形成されている。

【0054】

分離型蛍光体含有フィルム片３は、蛍光体層として３つの領域に分割されており、３ａと３ｃの領域は赤色系蛍光体粉末を例えばレジンタイプのシリコーンに混ぜ合わせてフィルム状に塗布し硬化させた領域、３ｂの領域は緑色系蛍光体を前記と同じように硬化させた領域である。具体的な製造方法は、後述するが、メタルマスクを用いたスクリーン印刷法で赤色系蛍光体含有フィルムを形成し、その一部（分割領域）のフィルムをダイサー等を用いて研削除去し、除去した分割領域にディスペンサー等を用いて緑色系蛍光体含有フィルムを形成する。

【0055】

ここで、緑色系蛍光体は、例えば、ＣａＳｃ２Ｏ４：Ｃｅで、１種類の緑色系蛍光体であっても良いし、２種類以上の緑色系蛍光体を混ぜたものであっても良い。また、赤色系蛍光体は、例えば、（ＳｒＣａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕで、１種類の蛍光体であっても、２種類以上の赤色系蛍光体を混ぜたものでも良い。配合量は、例えば約３０００Ｋの色温度のものは、分割領域３ａ，３ｃの赤色系蛍光体含有フィルムの場合は、蛍光体粉末の重量濃度は３７．０％で、占める面積は全体の７０．８％であり、分割領域３ｂの緑色系蛍光体含有フィルムの場合は、蛍光体粉末の重量濃度は５４．１％で、占める面積は全体の２９．２％であ。色温度は、重量比を変えても、また面積を変えても調整できるが、演色性が良くて光束値が大きい条件を選択する。この場合も赤色系蛍光体含有フィルムの分割領域が最も広くなる。

【0056】

赤色系蛍光体の分割領域と緑色系蛍光体の分割領域の境界面の長さは２．４ｍｍ〜３．０ｍｍ程度となるので、その境界面での相互作用を最小限にするためには、分離型蛍光体含有フィルム片３の厚み（蛍光体層の厚み）は、約１００μｍ程度としている。

【0057】

緑色系蛍光体の分割領域の幅は、約５００μｍ程度になることもあるので、蛍光体層の厚みは、５００μｍ以下にする必要が生じる。好ましくは３００μｍ以下であることが好ましい。５００μｍを越えると相互作用が大きくなり不適である。

【0058】

レジンタイプのシリコーンは、高屈折率（１．５〜１．５５）で、硬さがＳｈｏｒｅＤ（４０〜７０、好ましくは６０〜７０）で、透明性の良い（例えば、光透過性が波長４５０ｎｍの青色光に対し、樹脂の厚みが1ｍｍの場合、９５％以上、好ましくは９９％以上）ものを使用する。

【0059】

逆四角錐形状の透明樹脂部６は、ＬＥＤ素子２の傾斜面から取り出される青色光を効率よく上面にある分離型蛍光体含有フィルム片３に入れるための光伝搬層の役目をする。そのため、この部分にも例えばレジンタイプのシリコーンの高屈折率（１．５〜１．５５）で、硬さがＳｈｏｒｅＤ（４０〜７０程度）で、透明性の良い（例えば、光透過性が波長４５０ｎｍの青色光に対し、樹脂の厚みが1ｍｍの場合、９５％以上、好ましくは９９％以上）ものを使用する。

【0060】

ＬＥＤ素子２と分離型蛍光体含有フィルム片３との接着は、透明樹脂部６と同じレジンタイプのシリコーンを用いる。このシリコン樹脂の中に色度や色温度補正用の前記蛍光体を適量混ぜても良い。

【0061】

反射壁５は、粒子径が０．２１μｍの酸化チタン微粉末を例えばレジンタイプのシリコーンに混ぜ合わせて硬化させたものである。酸化チタンは、誘電率が大きく光反射率が高いので、反射壁によく利用されるが、光触媒の性質があるため、紫外光や青色光により励起され、周囲の水分や酸素に作用し、Ｏ２ＨラジカルやＯＨラジカルを作り、シリコン樹脂を劣化変色させる。そのため青色ＬＥＤ素子の周囲の反射壁（白色）が変色し、数十時間で８０％以下に輝度劣化してしまう。そのためここで使用する酸化チタン微粒子は、その表面をシリカやアルミナでコートしたりシロキサン処理により、光触媒の性質を防いだものを使用する。また、シリコン樹脂との配合比は、顔料体積濃度で５〜３０％程度とし、密集効果による反射率の低下を防ぐことも必要である。

【0062】

また、レジンタイプのシリコーンは、高屈折率（１．５〜１．５５）で、硬さがＳｈｏｒｅＤ（５０〜７０、好ましくは６０〜７０）で、透明性の良い（例えば、光透過性が波長４５０ｎｍの青色光に対し、樹脂の厚みが1ｍｍの場合、９５％以上、好ましくは９９％以上）ものを使用する。厚みは、蛍光体含有フィルム片３の側面は６０μｍ程度で、ＬＥＤ素子２の側面側はそれより徐々に厚くなる傾斜面を形成し、分離系蛍光体含有フィルム片３に向かう光が多くなるような反射壁を形成する。

【0063】

本実施例の発光装置１を用いたこれまでの検討結果から、分離型蛍光体含有フィルム片３に用いる蛍光体として、赤色系蛍光体は、（ＳｒＣａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ（これを２Ｄ蛍光体と記する），ＣａＡｌＳｉ（ＯＮ）３：Ｅｕ（これを３Ａ蛍光体と記する）、緑色系蛍光体は、ＣａＳｃ２Ｏ４：Ｃｅ（これを３Ｂ蛍光体と記する）、黄色系蛍光体は、一般式
Ｍ１−ａＳｉ２Ｏ２−１／２ｎＸｎＮ２：Ｅｕａ（これを３Ｓ蛍光体と記する）の種類を用いて分離型蛍光体含有フィルム片３を構成した場合、色温度が２５００Ｋから４２００Ｋまでの範囲で、平均演色評価数Ｒａが９０以上となったサンプルのフィルム片３の構成内容を以下に記する。

【0064】

【表1】

【0065】

ここで、増加率は、発光スペクトルの波長５２０ｎｍの発光強度成分値Ｓ１に対する波長５３０ｎｍの発光強度成分値Ｓ２の増加率、すなわち（Ｓ２―Ｓ１）／Ｓ１である。

【0066】

この結果から、色温度４０００Ｋ以下では、赤色系蛍光体が占める面積占有率（２Ｄと３Ａの合計の占有率）が他の蛍光体が占める面積占有率より最も広いことがわかる。また、増加率は、３０００Ｋ以上であれば、６％以下であることがわかる。

【0067】

次に、第２実施形態の発光装置を図２に示す。

【0068】

この発光装置１０は、青色光を発光し、ｎ側電極（−電極）とｐ側電極（＋電極）が形成されている電極形成面とは反対側の面（光取り出し面）から光を取り出すフリップチップタイプの３Ｗ級のＬＥＤ素子１２を、セラミックの酸化アルミ基板（または窒化アルミ基板）１１のチップ搭載電極（Ｆ１、Ｇ１）上にＡｕスタッドバンプ（Ａｕワイヤーを用いて作ったバンプ）を介して実装し、２重構造体にする。この基板１１のサイズは、放熱を考慮して、厚みは約０．５ｍｍ、大きさは（コストも考慮して）一辺が約２ｍｍの正方形でＬＥＤチップよりやや大きくする。２重構造体の基板に形成されたチップ搭載電極（Ｆ１、Ｇ１）と外部基板実装電極（Ｆ２、Ｇ２）のＦ１−Ｆ２間、およびＧ１−Ｇ２間は、スルーホールで導通接続されている。

【0069】

この２重構造体のＬＥＤ素子１２の上面（光取り出し面）に、第1実施形態で記述したものと同じ分離型蛍光体含有フィルム片１３の入光面をシリコン樹脂で接着する。分離型蛍光体含有フィルム片１３のサイズは、厚みが約０．１ｍｍで、大きさは、一辺が約２．４ｍｍの正方形である。

【0070】

ＬＥＤ素子１２の側面には、シリコン樹脂で、分離型蛍光体含有フィルム片１３を底面とする逆四角錐形状の透明樹脂部１６を形成する。

【0071】

さらに、２重構造体の基板１１の外部基板実装電極形成面と分離型蛍光体含有フィルム片１３の出光面以外の露出面を酸化チタン微粉末をシリコン樹脂に混ぜた白色樹脂で被覆し、反射壁１５を形成し発光装置１０とする。

【0072】

この構造は、基板１１を白樹脂内に埋め込んだ形状で、従来の基板上にすべての樹脂構造を形成するものとは異なっている。基板１１は、ＬＥＤ素子１２を搭載し、ＬＥＤ素子１２で発生する熱を放熱するために必要な最小の大きさに止めており、高価な基板の材料費を抑えることができる。

【0073】

また、この構造の発光装置１０の輝度（光束：ルーメン値）は、分離型蛍光体含有フィルム片１３の大きさ（広さ）に大きく依存する。例えば、３Ｗ級のＬＥＤ素子１２の場合は、分離型蛍光体含有フィルム片１３の大きさは、一辺が２．４ｍｍから３．０ｍｍの正方形の時に最も光の取り出し効率が良くなり明るく（ルーメン値が大きく）なる。それ以下では、光の取り出し効率が悪くなり暗く（ルーメン値が小さく）なる。つまり、分離型蛍光体含有フィルム片１３は、基板より大きくする必要がある。

【0074】

また、分離型蛍光体含有フィルム片１３の厚みは、蛍光体分割領域の境界面での相互作用を小さくするための蛍光体分離構造として、約１００μｍ程度にしている。

【0075】

ＬＥＤ素子１２は、透光性結晶基板（例えば、サファイア基板、ＳｉＣ基板、ＧａＮ基板など）の面上に、ＧａＮ系化合物半導体膜を基板側から、バッファ層、ｎ型層、青色光を発する発光層、およびｐ型層の順に積層し、ｐ型層の面上にｐ側電極を、ｐ型層及び発光層を部分的に選択エッチングしｎ型層を露出した部分にｎ側電極を形成したもので、ｐ側電極とｎ側電極は、数μｍの段差はあるが、ほぼ同一面上に形成されている。これらの電極の表面はＡｕ膜である。

【0076】

分離型蛍光体含有フィルム片１３は、第1実施形態のものと同じである。また、図３に示すように前記分割領域の形状を四角形や円形や十字形など様々な形にしても良い。またこれらの形状を小型にして複数個形成しても良い。ただし、前記分割領域が小型になれば、その境界面での相互作用が大きな影響を与えてくるので、分離型蛍光体含有フィルム片１３の厚みは薄くする必要がある。

【0077】

次に、第３実施形態の発光装置として、第１実施形態の発光装置１の分離型蛍光体含有フィルム３の分割領域を一つにしたもの、すなわち青色系蛍光体、緑色系蛍光体、赤色系蛍光体、黄色系蛍光体の中から１種類の蛍光体を蛍光体含有フィルム片全体に用いた発光装置で、１種類の蛍光体固有の光とＬＥＤ素子の青色光が混ざった色調になる。黄色系蛍光体を用いた場合は、初期の疑似白色となるが、蛍光体の濃度を高くすれば、蛍光体固有の色の光となる。

【0078】

また、第４実施形態の発光装置は、第２実施形態の発光装置１０に第３実施形態で記述した蛍光体含有フィルム片を用いた発光装置である。

【0079】

次に、第５実施形態の発光装置を図４に示す。
この発光装置４０は、光源が直径１２．５ｍｍ内４１に収まるように設計されたもので、その中は、第１実施形態の発光装置で、サイズが１辺が約２．６ｍｍの正方形で高さが約０．５ｍｍの発光装置４２が９個と、第３実施形態の発光装置で、サイズが約２．６×１．８ｍｍの長方形で高さが約０．５ｍｍで、蛍光体含有フィルム片として赤色系蛍光体を含有した発光装置４３が２個と、緑色系蛍光体を含有した発光装置４４が２個から構成されている。
この発光装置４０の構成であれば、発光装置全体としても蛍光体間の相互作用を大きく抑制することができ、高演色で高輝度なＬＥＤ電球が設計できる。

【0080】

この発光装置４０の光特性は、光束値＝８０４．１ｌｍ／１１．３Ｗ，Ｒａ＝９１．５，Ｒ９＝４４．６，色温度＝３５２１．３Ｋである。また、光のスペクトルを図１０に示す。

【0081】

次に、第６実施形態として、分離型蛍光体含有フィルム片３の製造方法について図５に従って説明する。

【0082】

まず、赤色系蛍光体を第1蛍光体としてシリコン樹脂と適量混ぜ合わせて第１蛍光体含有樹脂ペーストを、緑色系蛍光体を第２蛍光体としてシリコン樹脂と適量混ぜ合わせて第２蛍光体含有樹脂ペーストを準備する。

【0083】

次に図５（ａ）に示すように、メタルマスク５２を用いたスクリーン印刷法で第１蛍光体含有樹脂ペースト５０を耐熱性プラスチックシート（例えばＰＥＴシート）５１上にスキジー５３で均一なフィルム状になるように塗布した後、硬化炉で１５０℃，１時間の条件で硬化させ、第１蛍光体含有フィルム片を作製する（工程１）。

【0084】

次に図５（ｂ）に示すように、ブレード幅が約２００μｍのダイシングブレード５４を用いて、ダイサーにより、ストライプ状に適量な幅（前記分割領域に相当する部分）だけ第１蛍光体含有フィルムを除去する（工程２）。

【0085】

次に図５（ｃ）に示すように、除去したストライブ状の部分（前記分割領域に相当する部分）に、例えばディスペンサー５５を用いて第２蛍光体含有樹脂ペーストを塗り込んだ後、硬化炉で１５０℃，１時間の条件で硬化させ第２蛍光体含有フィルム分割領域５６を形成する（工程３）。この場合、ディスペンサー５５で第２蛍光体含有樹脂ペーストを塗り込んだ後に、図５（ｄ）で示すように、スキジー５３を用いて面一な面になるようにレべリングをして硬化させても良い。

【0086】

上記の製造方法により、均一な分離型蛍光体フィルム片が製造可能である。

【0087】

また、上記工程２と工程３を第３蛍光体、第４蛍光体、と繰り返せば、複数の蛍光体含有フィルム分割領域を形成することができる。

【符号の説明】

【0088】

１，１０，４０，４２，４３，４４ 発光装置
２，１２ 半導体発光素子（ＬＥＤ素子）
３，１３，３３ 蛍光体含有フィルム片
５，１５，３５ 反射壁
６，１６ 透明樹脂部
１１ 基板
５０，５６ 蛍光体含有樹脂ペースト
３ａ，３ｂ，３ｃ，１３ａ，１３ｂ，１３ｃ 蛍光体含有フィルム分割領域
３３ａ，３３ｂ 蛍光体含有フィルム分割領域
Ｅ１，Ｅ２，Ｆ１，Ｆ２，Ｇ１，Ｇ２ 電極

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】