特許 6143876 優れた機械的特性を保持する、タイガーストライプが改善した又は発生しないＰＰ化合物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6143876

(24)【登録日】2017年5月19日

(45)【発行日】2017年6月7日

(54)【発明の名称】優れた機械的特性を保持する、タイガーストライプが改善した又は発生しないＰＰ化合物

(51)【国際特許分類】

   C08L 23/14 20060101AFI20170529BHJP

   C08F 210/06 20060101ALI20170529BHJP

   C08K 3/34 20060101ALI20170529BHJP

   B29C 45/00 20060101ALI20170529BHJP

【ＦＩ】

   C08L23/14

   C08F210/06

   C08K3/34

   B29C45/00

【請求項の数】18

【全頁数】34

(21)【出願番号】特願2015-544285(P2015-544285)

(86)(22)【出願日】2012年11月30日

(65)【公表番号】特表2015-537087(P2015-537087A)

(43)【公表日】2015年12月24日

(86)【国際出願番号】CN2012001601

(87)【国際公開番号】WO2014082188

(87)【国際公開日】20140605

【審査請求日】2015年7月24日

(73)【特許権者】

【識別番号】514288646

【氏名又は名称】ボルージュ コンパウンディング シャンハイ カンパニー リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100102141

【弁理士】

【氏名又は名称】的場 基憲

(72)【発明者】

【氏名】ジュ ジャンレイ

(72)【発明者】

【氏名】ジャン ジエンドン

(72)【発明者】

【氏名】チェン シイ ピン

【審査官】 久保 道弘

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００３−１０５１６３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１１７００５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−２８８３３１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１２／１０２０５０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１２／０２５５８４（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｌ １／００−１０１／１４

Ｃ０８Ｆ ２１０／００−２１０／１８

Ｂ２９Ｃ ４５／００−４５／８４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ａ） ＩＳＯ１１３３に従って測定される２０．０ｇ／１０ｍｉｎから８０．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）を、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して４０．０ｗｔ％〜６０．０ｗｔ％、
ｂ） ＩＳＯ１１３３に従って測定される０．０５ｇ／１０ｍｉｎから０．５ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して３．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％、
ｃ） 弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して少なくとも５０．０ｗｔ％のエチレン単位含量を有する前記弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）を、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％、
ｄ） 高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜１０．０ｗｔ％、及び
ｅ） 無機充填剤（Ｆ）をポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して１５．０ｗｔ％〜２５．０ｗｔ％、
を含むポリプロピレン組成物（ＰＰ）であって、
ｉ） 第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の量が、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して、６６．６ｗｔ％から９５．２ｗｔ％までの範囲内であり、
ｉｉ） 第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の量が、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して４．８ｗｔ％から３３．４ｗｔ％までの範囲内であり、
第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）が、
ａ’） ＩＳＯ１６１５２（２５℃）に従って測定される、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して９．０ｗｔ％から２０．０ｗｔ％の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分、
ｂ’） 第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して３．０ｗｔ％から８．０ｗｔ％のエチレン含量、
ｃ’） ３．０ｄｌ／ｇから４．０ｄｌ／ｇの固有粘度（ＩＶ）を有する非晶質（ＡＭ）相、及び
ｄ’） 第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の非晶質（ＡＭ）画分の全重量に対して３０．０ｗｔ％から３７．０ｗｔ％のエチレン含量を有する非晶質（ＡＭ）相
を有する、
上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項2】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）が、
ａ） ＩＳＯ１１３３に従って測定される２０．０ｇ／１０ｍｉｎから７５．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又は
ｂ） ＩＳＯ１６１５２（２５℃）に従って測定される、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の全重量に対して１５．０ｗｔ％から２５．０ｗｔ％の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分、及び／又は
ｃ） 第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の全重量に対して１５．０ｗｔ％未満のエチレン含量、及び／又は
ｄ） ２．０ｄｌ／ｇから３．０ｄｌ／ｇの固有粘度（ＩＶ）を有する非晶質（ＡＭ）相、及び／又は
ｅ） 第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の非晶質（ＡＭ）相の全重量に対して３３．０ｗｔ％から４０．０ｗｔ％のエチレン含量を有する非晶質（ＡＭ）相
を有する、請求項１に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項3】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）が、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）及び前記マトリックス（ＰＭ１）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）を有し、かつ／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）が、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）及び前記マトリックス（ＰＭ２）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）を有する、請求項１又は２に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項4】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）が、
ａ） ＩＳＯ１１３３に従って測定される３０．０ｇ／１０ｍｉｎから２５０．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又は
ｂ） ＩＳＯ１６１５２（２５℃）に従って測定される、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の全重量に対して０．８ｗｔ％から３．０ｗｔ％の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分
を有する、請求項３に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項5】

第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）が、
ａ） ＩＳＯ１１３３に従って測定される０．１ｇ／１０ｍｉｎから３．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又は
ｂ） ＩＳＯ１６１５２（２５℃）に従って測定される、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の全重量に対して２．０ｗｔ％未満の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分
を有する、請求項１又は３に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項6】

弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）が、
ａ） エチレン単位及びＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィンから選択されるコモノマー単位を含み、かつ／又は
ｂ） 弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して５０．０ｗｔ％から７５．０ｗｔ％のエチレン単位含量を有し、かつ／又は
ｃ） ＩＳＯ１１３３に従って測定される０．２５ｇ／１０ｍｉｎから３０．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する、
請求項１に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項7】

高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）が、
ａ） ＩＳＯ１１３３に従って測定される０．２ｇ／１０ｍｉｎから１５．０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又は
ｂ） 少なくとも９３０ｋｇ／ｍ^３の密度
を有する、請求項１又は６に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項8】

無機充填剤（Ｆ）が、
ａ） タルク、雲母、炭酸カルシウム、珪藻土、ウォラストナイト及びカオリンからなる群より選択され、かつ／又は
ｂ） ０．６５μｍから２０μｍの平均粒子径ｄ_５０を有する、
請求項１〜７のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項9】

ａ） ＩＳＯ１７８に従って測定される少なくとも１５００ＭＰａの曲げ弾性率、及び／又は
ｂ）ＩＳＯ１８０（１Ａ；＋２３℃）に従って測定される３０ｋＪ／ｍ^２より高いノッチ付きアイゾット衝撃強さ
を有する、請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項10】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）がα−核形成されている、請求項１〜９のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項11】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）がα−核形成されている、請求項１０に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）。

【請求項12】

請求項１〜１１のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む、前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）からなる物品。

【請求項13】

請求項１〜１１のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）からなる、請求項１２に記載の物品。

【請求項14】

成形物品である、請求項１２に記載の物品。

【請求項15】

射出成形物品である、請求項１４に記載の物品。

【請求項16】

成形物品を製造するための、請求項１〜１１のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ）の使用。

【請求項17】

射出成形物品を製造するための、請求項１６に記載の使用。

【請求項18】

請求項１２又は１３に記載の物品の製造における、前記物品の表面のタイガーストライプを減少させるためのポリプロピレン組成物（ＰＰ）の使用。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）、前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む物品並びに成形物品を製造するための前記ポリプロピレン組成物の使用及び物品の表面のタイガーストライプ（ｔｉｇｅｒ ｓｔｒｉｐｅ）を減少させるための前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の使用に関する。

【背景技術】

【0002】

現在、バンパー、ドアパネル、ダッシュボード又はドア外装材といった自動車部品用のポリマーは、一般にポリプロピレンが好まれる。特に、異相プロピレンコポリマーは、剛性と良好な衝撃挙動を兼ね備えているため適している。異相プロピレンコポリマーは当技術分野において周知であり、ポリプロピレンホモポリマー又はランダムポリプロピレンコポリマーのいずれかであるマトリックスを含み、その中に弾性コポリマーが分散している。つまり、ポリプロピレンマトリックスは、マトリックスの一部ではない（微細に）分散した介在物（ｉｎｃｌｕｓｉｏｎ）を含有し、前記介在物はエラストマーを含有する。介在物という用語は、マトリックスと介在物が異相プロピレンコポリマー中で異なる相を形成し、前記介在物が、例えば、高解像度顕微鏡、例えば電子顕微鏡若しくは原子間力顕微鏡などで見えることを示す。

【0003】

市販されているポリプロピレンは、剛性と耐衝撃性の非常に良好なバランスを実現しているものの、そのような系の全体としてのプロファイル要件は絶えず厳しくなるものである。例えば、ポリプロピレンは通常、射出成形されて、自動車用品及び家庭用品といった所望の物品となる。しかしながら、こうした物品は、例えば自動車バンパー、ドアパネル、ダッシュボード又はドア外装材など比較的大型であるため、ポリプロピレン樹脂の長い流路が必要とされることが原因で、光学的不規則性が生じることが多い。

【0004】

そのような表面欠陥は、タイガーストライプ、フローマーク又はフローラインとしても知られており、これらは射出成形中に、メルトフローの方向に対して垂直な帯状の光沢の強い部分と弱い部分として連続して交互に現れるため、表面の美しさを劣化させる。

【0005】

この点に関して、例えばＤＥ１９７５４０６１など、他の物理的特性の良好なバランスを保ちながらこれらの表面欠陥を回避するための多くの試みがなされてきた。しかしながら、タイガーストライプの発生を十分に防ぐことができないか、又はポリマー組成物の機械的特性が満足できるものではないかのいずれかであるということが明らかとなった。

【0006】

よって、タイガーストライプの発生をさらに減少させることが当技術分野において依然として必要である。それに加えて、タイガーストライプの発生を減少させる必要があるだけでなく、衝撃／剛性挙動などの機械的特性を非常に高いレベルに保つことも必要である。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

したがって、本発明の目的は、製造される物品の表面にタイガーストライプを全く示さないか、ごくわずかなタイガーストライプしか示さないポリプロピレン組成物を提供することである。それに加えて、タイガーストライプを示さないだけでなく、優れたバランスの剛性／衝撃挙動などの機械的特性も保持するポリプロピレン組成物を提供することが本発明の目的である。

【課題を解決するための手段】

【0008】

前述の及び他の目的は、本発明の主題により解決される。

【0009】

本発明の特定の知見は、メルトフローレートＭＦＲ_２が異なり、特定の量で存在する２種の異相プロピレンコポリマーの組合せを含むポリプロピレン組成物（ＰＰ）を提供することである。

【0010】

本発明の第１の側面によれば、
ａ）２０．０ｇ／１０ｍｉｎから８０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、及び
ｂ）０．０５ｇ／１０ｍｉｎから２．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）
を含むポリプロピレン組成物（ＰＰ）であって、
ｉ）第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の量が、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して６６．６ｗｔ％から９５．２ｗｔ％までの範囲内であり、
ｉｉ）第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の量が、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して４．８ｗｔ％から３３．４ｗｔ％までの範囲内である、
上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）が提供される。

【0011】

驚くべきことに、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、製造される物品の表面にタイガーストライプを全く示さないか、ごくわずかなタイガーストライプしか示さないことが見いだされた。さらに、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）のパーツは、タイガーストライプを示さないだけでなく、先行技術製品と同等の高いレベルにある、剛性及び衝撃挙動といった重要な機械的特性も有する。

【0012】

本発明の目的のために、以下の用語は以下の意味を有することが理解されるべきである。

【0013】

「異相」という表現は、弾性コポリマーがマトリックス中に（微細に）分散していることを示す。言い換えると、弾性プロピレンコポリマーはマトリックス中に介在物を形成している。よって、マトリックスは、マトリックスの一部ではない（微細に）分散した介在物を含有し、前記介在物は、弾性プロピレンコポリマーを含有する。本発明の「介在物」という用語は、好ましくは、マトリックスと介在物が異相プロピレンコポリマー中で異なる相を形成し、前記介在物が、例えば、高解像度顕微鏡、例えば電子顕微鏡若しくは原子間力顕微鏡などで見えることを示す。

【0014】

最終組成物は、おそらく複雑な構造をしている。例えば、異相プロピレンコポリマーのマトリックスは、組成物のマトリックスである連続又は不連続相を形成し、その中で、弾性コポリマー及び任意の添加剤が一緒に又は個々に、マトリックス中に分散している介在物を形成している可能性がある。

【0015】

本発明の別の側面によれば、前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む、好ましくは前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）からなる物品が提供される。物品は成形物品、好ましくは射出成形物品であることが好ましい。本発明のなおさらなる側面は、成形物品、好ましくは射出成形物品を製造するための前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の使用に関する。本発明のなおさらなる側面は、物品の表面のタイガーストライプを減少させるための前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の物品の製造における使用に関する。

【発明を実施するための形態】

【0016】

以下において本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）の好ましい実施形態又は技術的詳細が参照される場合、これらの好ましい実施形態又は技術的詳細は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む本発明の物品並びに成形物品を製造するための本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）の使用及び物品の表面のタイガーストライプを減少させるための本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）の物品における使用にも関することが理解されるべきである。

【0017】

本発明の実施形態の１つによれば、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、ａ）２０．０ｇ／１０ｍｉｎから７５．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又はｂ）第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の全重量に対して１５．０ｗｔ％から２５．０ｗｔ％までの低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）、及び／又はｃ）第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の全重量に対して１５．０ｗｔ％未満のエチレン含量、及び／又はｄ）２．０ｄｌ／ｇから３．０ｄｌ／ｇまでの固有粘度（ＩＶ）を有する非晶質（ＡＭ）相、及び／又はｅ）第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の非晶質（ＡＭ）相の全重量に対して３３．０ｗｔ％から４０．０ｗｔ％のエチレン含量を有する非晶質（ＡＭ）相を有する。

【0018】

本発明の別の実施形態によれば、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、ａ）０．１ｇ／１０ｍｉｎから２．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又はｂ）第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して９．０ｗｔ％から２０．０ｗｔ％までの低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）、及び／又はｃ）第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して３．０ｗｔ％から８．０ｗｔ％までのエチレン含量、及び／又はｄ）３．０ｄｌ／ｇから４．０ｄｌ／ｇまでの固有粘度（ＩＶ）を有する非晶質（ＡＭ）相、及び／又はｅ）第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の非晶質（ＡＭ）相の全重量に対して３０．０ｗｔ％から３７．０ｗｔ％のエチレン含量を有する非晶質（ＡＭ）相を有する。

【0019】

本発明のさらに別の実施形態によれば、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）及び前記マトリックス（ＰＭ１）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）を有し、かつ／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）及び前記マトリックス（ＰＭ２）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）を有する。第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）は、ａ）３０．０ｇ／１０ｍｉｎから２５０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又はｂ）第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の全重量に対して０．８ｗｔ％から３．０ｗｔ％までの低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）を有することが好ましい。第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）が、ａ）０．１ｇ／１０ｍｉｎから３．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又はｂ）第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の全重量に対して２．０ｗｔ％未満の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）を有することもまた好ましい。

【0020】

本発明の実施形態の１つによれば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して４０．０ｗｔ％〜６０．０ｗｔ％の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して３．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）であって、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して少なくとも５０．０ｗｔ％のエチレン単位含量を有する前記弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜１０．０ｗｔ％の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、及びポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して１５．０ｗｔ％〜２５．０ｗｔ％の無機充填剤（Ｆ）を含む。ＥＥ、ＨＤＰＥ及びＦを含有する組成物は、タイガーストライプを示すことなく、優れたバランスの剛性／衝撃挙動などの優れた機械的特性を示すことができる。

【0021】

本発明の別の実施形態によれば、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、ａ）エチレン単位及びＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィンから選択されるコモノマー単位を含み、かつ／又はｂ）弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して５０．０ｗｔ％から７５．０ｗｔ％までのエチレン単位含量を有し、かつ／又はｃ）０．２５ｇ／１０ｍｉｎから３０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

【0022】

本発明のさらに別の実施形態によれば、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、０．２ｇ／１０ｍｉｎから１５．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）、及び／又は少なくとも９３０ｋｇ／ｍ^３の密度を有する。

【0023】

本発明の実施形態の１つによれば、無機充填剤（Ｆ）は、タルク、雲母、炭酸カルシウム、珪藻土、ウォラストナイト及びカオリンからなる群より選択され、かつ／又は０．６５μｍから２０μｍまでの平均粒子径ｄ_５０を有する_。

【0024】

本発明の別の実施形態によれば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ａ）少なくとも１５００ＭＰａの曲げ弾性率、及び／又はｂ）３０ｋＪ／ｍ^２より高いノッチ付きアイゾット衝撃強さ（２３℃）を有する。

【0025】

本発明のさらに別の実施形態によれば、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）がα−核形成されており、好ましくは第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）がα−核形成されている。

【0026】

以下に、本発明をより詳細に記述する。

【0027】

本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を含む。さらに、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定される２０．０ｇ／１０ｍｉｎから８０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有し、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定される０．０５ｇ／１０ｍｉｎから２．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。それに加えて、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の量は６６．６ｗｔ％から９５．２ｗｔ％までの範囲内であり、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の量は４．８ｗｔ％から３３．４ｗｔ％までの範囲内である。

【0028】

本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は好ましくは、高い剛性、すなわち少なくとも１，５００ＭＰａの、好ましくは１，５００ＭＰａから２，７００ＭＰａまで、より好ましくは１，６００ＭＰａから２，６００ＭＰａまでの曲げ弾性率を特徴とする。例えば、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、１，７００ＭＰａから２，５００ＭＰａまで、例えば１，７２０ＭＰａから２，５００ＭＰａまでの曲げ弾性率を特徴とする。

【0029】

本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、１５ＭＰａより高い、より好ましくは１７ＭＰａより高い、最も好ましくは１７ＭＰａより高く３０ＭＰａまでの引張強さを有する。

【0030】

加えて、又はあるいは、衝撃強さもまた高めであるべきである。よって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は好ましくは、３０ｋＪ／ｍ^２より高い、より好ましくは４０ｋＪ／ｍ^２以上のノッチ付きアイゾット衝撃強さ（＋２３℃）を特徴とすることが好ましい。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は好ましくは、４０ｋＪ／ｍ^２から６０ｋＪ／ｍ^２まで又は４５ｋＪ／ｍ^２から５５ｋＪ／ｍ^２までの範囲内のノッチ付きアイゾット衝撃強さ（＋２３℃）を特徴とする。

【0031】

ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は好ましくは、少なくとも１５００ＭＰａの曲げ弾性率、及び／又は３０ｋＪ／ｍ^２より高いノッチ付きアイゾット衝撃強さ（＋２３℃）を有することが好ましい。本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、少なくとも１５００ＭＰａの曲げ弾性率、及び３０ｋＪ／ｍ^２より高いノッチ付きアイゾット衝撃強さ（＋２３℃）を有する。

【0032】

ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は特に、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）により規定される。

【0033】

したがって、全ての成分を以下により詳細に規定する。

【0034】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、好ましくは、本明細書において規定されているポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）がマトリックスを構成し、その中に弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）が分散している異相系である。

【0035】

したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、プロピレンの他にコモノマーも含む。好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、プロピレンの他にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィンを含む。したがって本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）という用語は、
（ａ）プロピレン
並びに
（ｂ）エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィン
に由来する単位を含み、好ましくは前記単位からなるポリプロピレンと理解される。

【0036】

よって、本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、すなわち、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えば、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィン、特にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィン、例えば、１−ブテン及び／又は１−ヘキセンなどのコモノマーを含む。好ましくは、本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特に前記モノマーからなる。より具体的には、本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１−ブテンに由来する単位を含む。好ましい実施形態において、本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、プロピレン及びエチレンに由来する単位のみを含む。なおより好ましくは、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）のみがエチレンコモノマーを含有する。

【0037】

よって、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、プロピレンモノマー単位並びにエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィンから選択されるコモノマー単位を含むことが好ましい。例えば、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、プロピレンモノマー単位及びエチレンコモノマー単位を含む。

【0038】

したがって、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は好ましくはエチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）であり、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）が分散しているマトリックスはポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）である。

【0039】

ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、好ましくは、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の全重量に対して１５．０ｗｔ％未満、好ましくは１２．０ｗｔ％未満、より好ましくは３．０ｗｔ％から１０．０ｗｔ％まで、最も好ましくは５．０ｗｔ％から１０．０ｗｔ％までのコモノマー含量、好ましくはエチレン含量を有することが好ましい。

【0040】

ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２３℃）は、好ましくは、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の全重量に対して１５．０ｗｔ％から２５．０ｗｔ％まで、好ましくは１８．０ｗｔ％から２２．０ｗｔ％まで、最も好ましくは１８．０ｗｔ％から２０ｗｔ％までである。

【0041】

加えて、又はあるいは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、２０．０ｇ／１０ｍｉｎから８０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、好ましくは２０．０ｇ／１０ｍｉｎから７５．０ｇ／１０ｍｉｎまで、より好ましくは２０．０ｇ／１０ｍｉｎから６０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、最も好ましくは３０．０ｇ／１０ｍｉｎから５０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、３０．０ｇ／１０ｍｉｎから４０．０ｇ／１０ｍｉｎまで又は３５．０ｇ／１０ｍｉｎから４０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

【0042】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）を構成するポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）は、プロピレンホモポリマーである。換言すると、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）のコモノマー含量は、０．５ｗｔ％又はそれ未満、より好ましくは０．３ｗｔ％又はそれ未満、最も好ましくは０．１ｗｔ％以下である。重量パーセントは、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の全重量に対するものである。

【0043】

言い換えると、本発明の全体にわたって使用されるポリプロピレンホモポリマー又はポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）という表現は、実質的にプロピレン単位からなる、すなわち９９．５ｗｔ％又はそれを超えるプロピレン単位からなるポリプロピレンに関する。好ましい実施形態において、ポリプロピレンホモポリマー中でプロピレン単位のみが検出可能である。

【0044】

さらに、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）を構成するポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分は少なめであることが好ましい。したがって、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）は、好ましくは、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の全重量に対して０．８ｗｔ％から３．０ｗｔ％まで、より好ましくは１．０ｗｔ％から３．０ｗｔ％まで、最も好ましくは１．３ｗｔ％から２．５ｗｔ％までである。例えば、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の全重量に対して１．４ｗｔ％から２．３ｗｔ％までである。

【0045】

加えて、又はあるいは、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）を構成するポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）は、高めのメルトフローレートを有する。したがって、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）は、３０．０ｇ／１０ｍｉｎから２５０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、好ましくは４０．０から１６０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、より好ましくは８０．０ｇ／１０ｍｉｎから１２０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、さらにより好ましくは９０．０ｇ／１０ｍｉｎから１１０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、最も好ましくは９５．０ｇ／１０ｍｉｎから１０５．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有することが好ましい。

【0046】

ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のさらなる必須の成分は、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）である。

【0047】

弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）において使用されるコモノマーに関して、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）について示されている情報が参照される。したがって、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えば、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィン、特にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィン、例えば、１−ブテン及び／又は１−ヘキセンなどのコモノマーを含む。好ましくは、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特に前記モノマーからなる。より具体的には、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１−ブテンに由来する単位を含む。よって、特に好ましい実施形態において、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、プロピレン及びエチレンに由来する単位のみを含む。

【0048】

よって、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、プロピレンモノマー単位並びにエチレン及び／又はＣ_４〜〜Ｃ_１２α−オレフィンから選択されるコモノマー単位を含むことが好ましい。例えば、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）は、プロピレンモノマー単位及びエチレンコモノマー単位を含む。

【0049】

弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）の大部分は周囲温度でキシレン中に可溶性（ＸＣＳ含量；すなわち低温キシレン可溶性分含量）であるため、第１の異相ポリプロピレン組成物（ＨＰＰ１）のＸＣＳ含量は、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）、すなわち非晶質相の量と関連するが、必ずしも正確に同じということではない。例えば、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）はまた、結晶性であり、そのため低温キシレン中に不溶性であるであろう、エチレン濃度が非常に高い部分を含んでもよい。

【0050】

本発明の実施形態の１つによれば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、２．０ｄｌ／ｇから３．０ｄｌ／ｇまで、好ましくは２．０ｄｌ／ｇから２．７ｄｌ／ｇまでの固有粘度（ＩＶ）を有する非晶質（ＡＭ）相を有する。

【0051】

弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）中のコモノマー含量、好ましくはエチレン含量は、比較的低い。したがって、実施形態の１つにおいて、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の非晶質画分のコモノマー含量、より好ましくはエチレン含量は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の非晶質（ＡＭ）相の全重量に対して３３．０ｗｔ％から４０．０ｗｔ％まで、好ましくは３３．０ｗｔ％から３８．０ｗｔ％まで、最も好ましくは３４．０ｗｔ％から３８．０ｗｔ％までである。

【0052】

あるいは、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、２０．０ｇ／１０ｍｉｎから８０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するプロピレンホモポリマー又はランダムプロピレンコポリマー又はブロックプロピレンコポリマーである。

【0053】

第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）と同じように、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）もまた、本明細書において規定されているポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）がマトリックスを構成し、その中に弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）が分散している異相系である。

【0054】

したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、プロピレンの他にコモノマーも含む。好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィンを含む。したがって本発明の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）という用語は、
（ａ）プロピレン
並びに
（ｂ）エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィン
に由来する単位を含み、好ましくは前記単位からなるポリプロピレンと理解される。

【0055】

よって、本発明の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）、すなわち、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えば、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィン、特にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィン、例えば、１−ブテン及び／又は１−ヘキセンなどのコモノマーを含む。好ましくは、本発明の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特に前記モノマーからなる。より具体的には、本発明の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１−ブテンに由来する単位を含む。好ましい実施形態において、本発明の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、エチレン及びプロピレンに由来する単位のみを含む。なおより好ましくは、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）のみがエチレンコモノマーを含有する。

【0056】

よって、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）は、プロピレンモノマー単位並びにエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィンから選択されるコモノマー単位を含むことが好ましい。例えば、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）は、プロピレンモノマー単位及びエチレンコモノマー単位を含む。

【0057】

したがって、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）は好ましくはエチレンプロピレンエラストマーであり、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）が分散しているマトリックスはポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）である。

【0058】

ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、好ましくは、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して３．０ｗｔ％から８．０ｗｔ％まで、好ましくは３．０ｗｔ％から７．０ｗｔ％まで、より好ましくは４．０ｗｔ％から６．０ｗｔ％まで、最も好ましくは４．１ｗｔ％から５．１ｗｔ％までのコモノマー含量、好ましくはエチレン含量を有することが好ましい。

【0059】

本発明の実施形態の１つにおいて、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して９．０ｗｔ％から２０．０ｗｔ％まで、好ましくは１０．０ｗｔ％から１５．０ｗｔ％まで、最も好ましくは１２．０ｗｔ％から１４．０ｗｔ％までの低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）を有する。

【0060】

加えて、又はあるいは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、０．０５ｇ／１０ｍｉｎから２．０ｇ／１０ｍｉｎまで、好ましくは０．１ｇ／１０ｍｉｎから２．０ｇ／１０ｍｉｎまで、より好ましくは０．２ｇ／１０ｍｉｎから１．０ｇ／１０ｍｉｎまで、最も好ましくは０．２ｇ／１０ｍｉｎから０．５ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、０．２ｇ／１０ｍｉｎから０．３ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

【0061】

よって、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２が第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）とは異なることは本発明の具体的な要件の１つである。本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は２０．０ｇ／１０ｍｉｎから８０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有し、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は０．０５ｇ／１０ｍｉｎから２．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、２０．０ｇ／１０ｍｉｎから７５．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有し、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は０．２ｇ／１０ｍｉｎから０．５ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

【0062】

第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を構成するポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）は、プロピレンホモポリマーである。換言すると、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）のコモノマー含量は、０．５ｗｔ％又はそれ未満、より好ましくは０．３ｗｔ％又はそれ未満、最も好ましくは０．１ｗｔ％以下である。重量パーセントは、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の全重量に対するものである。

【0063】

言い換えると、本発明の全体にわたって使用されるポリプロピレンホモポリマー又はポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）という表現は、実質的にプロピレン単位からなる、すなわち９９．５ｗｔ％又はそれを超えるプロピレン単位からなるポリプロピレンに関する。好ましい実施形態において、ポリプロピレンホモポリマー中でプロピレン単位のみが検出可能である。

【0064】

さらに、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を構成するポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分は、少なめであることが好ましい。したがって、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）は、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の全重量に対して２．０ｗｔ％未満、好ましくは０．１ｗｔ％から２．０ｗｔ％まで、より好ましくは０．５ｗｔ％から２．０ｗｔ％までである。例えば、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）画分（２５℃）は、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の全重量に対して１．０ｗｔ％から２．０ｗｔ％までである。

【0065】

加えて、又はあるいは、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を構成するポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）もまた低めのメルトフローレートを有する。したがって、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）は、０．１ｇ／１０ｍｉｎから３．０ｇ／１０ｍｉｎまで、好ましくは０．１ｇ／１０ｍｉｎから２．０ｇ／１０ｍｉｎまで、より好ましくは０．１ｇ／１０ｍｉｎから１．０ｇ／１０ｍｉｎまで、最も好ましくは０．１ｇ／１０ｍｉｎから０．５ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有することが好ましい。

【0066】

ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）のさらなる必須の成分は、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）中に分散している弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）である。

【0067】

弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）において使用されるコモノマーに関して、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）について示されている情報が参照される。したがって、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）は、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えば、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィン、特にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィン、例えば、１−ブテン及び／又は１−ヘキセンなどのコモノマーを含む。好ましくは、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特に前記モノマーからなる。より具体的には、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１−ブテンに由来する単位を含む。よって、特に好ましい実施形態において、弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）は、プロピレン及びエチレンに由来する単位のみを含む。

【0068】

本発明の実施形態の１つによれば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、３．０ｄｌ／ｇから４．０ｄｌ／ｇまで、好ましくは３．５ｄｌ／ｇから４．０ｄｌ／ｇまでの固有粘度（ＩＶ）を有する非晶質（ＡＭ）相を含む。

【0069】

本発明の実施形態の１つにおいて、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の非晶質（ＡＭ）相のコモノマー含量、より好ましくはエチレン含量は、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の非晶質（ＡＭ）相の全重量に対して３０．０ｗｔ％から３７．０ｗｔ％まで、好ましくは３０．０ｗｔ％から３５．０ｗｔ％までである。

【0070】

上記で示したように、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）が特定の量で提供されることは本発明の要件の１つである。

【0071】

本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して６６．６ｗｔ％から９５．２ｗｔ％までの範囲内の量の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）を含み、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の量は４．８ｗｔ％から３３．４ｗｔ％までの範囲内であることが好ましい。

【0072】

例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して７０．０ｗｔ％から９５．０ｗｔ％までの量の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び５．０ｗｔ％から３０．０ｗｔ％までの量の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を含む。あるいは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して８０．０ｗｔ％から９５．０ｗｔ％までの量の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び５．０ｗｔ％から２０．０ｗｔ％までの量の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を含む。本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の全重量に対して８５．０ｗｔ％から９５．０ｗｔ％まで、例えば９０．０ｗｔ％から９５．０ｗｔ％までの量の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、及び５．０ｗｔ％から１５．０ｗｔ％まで、例えば５．０ｗｔ％から１０．０ｗｔ％までの量の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を含む。

【0073】

加えて、又はあるいは、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）と第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の重量比［（ＨＰＰ１）／（ＨＰＰ２）］は、２０／１から２／１までの範囲内、より好ましくは１５／１から３／１までの範囲内、最も好ましくは１２／１から３／１までの範囲内である。

【0074】

本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、通常の添加剤、例えば酸捕捉剤、酸化防止剤、核形成剤、光安定剤、スリップ剤、及び／又は顔料をさらに含むことが好ましい。好ましくは、無機充填剤を除いた添加剤の量は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して７．０ｗｔ％を超えないものとし、より好ましくは５．０ｗｔ％を超えないものとする。

【0075】

本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の重量に対して４０．０ｗｔ％〜６０．０ｗｔ％の量の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び３．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の量の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を含む。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の重量に対して４５．０ｗｔ％〜５５．０ｗｔ％の量の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び３．０ｗｔ％〜１５．０ｗｔ％の量の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を含む。

【0076】

好ましくは、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、衝撃特性を改善するために、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の次に、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）をさらに含んでもよい。弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）とは（化学的に）異なることに留意すべきである。

【0077】

弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、エチレン単位及びＣ_４〜Ｃ_１２α−オレフィンから選択されるコモノマー単位、特にエチレン単位並びにＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィンから選択されるコモノマー単位、例えば１−ブテン及び／又は１−ヘキセン及び／又は１−オクテンを含む。好ましくは、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、エチレン単位並びに１−ブテン、１−ヘキセン及び１−オクテンから選択されるコモノマー単位を含み、特に前記単位からなる。より具体的には、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、エチレンの他に、１−ブテン及び／又は１−オクテンに由来する単位を含む。よって、特に好ましい実施形態において、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、エチレン及び１−オクテンに由来する単位のみを含む。

【0078】

弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）中のエチレン含量は比較的高い。したがって、好ましい実施形態において、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）のエチレン含量は、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して少なくとも５０．０ｗｔ％、好ましくは５０．０ｗｔ％から７５．０ｗｔ％までである。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）のエチレン含量は、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して６０．０ｗｔ％から７０．０ｗｔ％まで、例えば６５．０ｗｔ％から７０．０ｗｔ％までである。

【0079】

加えて、又はあるいは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、０．２５ｇ／１０ｍｉｎから３０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、好ましくは０．２５ｇ／１０ｍｉｎから２０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、より好ましくは０．２５ｇ／１０ｍｉｎから１５．０ｇ／１０ｍｉｎまで、最も好ましくは０．２５ｇ／１０ｍｉｎから１０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

【0080】

したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は好ましくは、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して少なくとも５０．０ｗｔ％のエチレン含量、及び０．２５ｇ／１０ｍｉｎから３０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する弾性エチレン−１−オクテンコポリマーであることが好ましい。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）は、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して６５．０ｗｔ％から７０．０ｗｔ％までのエチレン含量、及び０．２５ｇ／１０ｍｉｎから１０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する弾性エチレン−１−オクテンコポリマーである。

【0081】

本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の量の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）を含む。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜１５．０ｗｔ％の量又は５．０ｗｔ％〜１０．０ｗｔ％の量の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）を含む。

【0082】

本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）はまた、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）から成形される物品の表面の耐擦り傷性（ａｎｔｉ−ｓｃｒａｔｃｈ ｐｒｏｐｅｒｔｙ）を改善するために、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）及び任意の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の次に、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）も含んでもよい。高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）を構成する第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）の弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）及び任意の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）とは（化学的に）異なる。

【0083】

本発明により使用される高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、当技術分野において周知であり、市販されている。

【0084】

高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、好ましくは、０．２ｇ／１０ｍｉｎから１５．０ｇ／１０ｍｉｎまで、好ましくは０．５ｇ／１０ｍｉｎから１０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、より好ましくは１．０ｇ／１０ｍｉｎから１０．０ｇ／１０ｍｉｎまで、最も好ましくは５．０ｇ／１０ｍｉｎから１０．０ｇ／１０ｍｉｎまでのメルトフローレートＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

【0085】

高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は通常、少なくとも９３０ｋｇ／ｍ^３、好ましくは９３０から９７０ｋｇ／ｍ^３まで、より好ましくは９３０から９５０ｋｇ／ｍ^３までの密度を有する。

【0086】

本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜１０．０ｗｔ％の量の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含む。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５ｗｔ％〜８ｗｔ％の量の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含む。

【0087】

所望のレベルの剛性に達するために、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、好ましくは、選択された量の無機充填剤（Ｆ）を含む。したがって、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して１５．０ｗｔ％〜２５．０ｗｔ％の量の無機充填剤（Ｆ）を含む。本発明の実施形態の１つにおいて、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して１５．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の量の無機充填剤を含む。

【0088】

本発明の実施形態の１つによれば、無機充填剤（Ｆ）は、タルク、雲母、炭酸カルシウム、珪藻土、ウォラストナイト及びカオリンからなる群より選択される。例えば、無機充填剤（Ｆ）はタルクである。

【0089】

本発明の実施形態の１つにおいて、無機充填剤（Ｆ）は０．６５μｍから２０μｍまでの平均粒子径ｄ_５０を有する。

【0090】

例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、無機充填剤（Ｆ）としてタルクを含む。本発明の実施形態の１つによれば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）に使用される無機充填剤は、０．６５μｍから２０μｍまでの平均粒子径ｄ_５０を有するタルクである。

【0091】

よって、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、好ましくは、
ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して４０．０ｗｔ％〜６０．０ｗｔ％の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、
ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して３．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）、
ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）であって、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して少なくとも５０．０ｗｔ％のエチレン単位含量を有する前記弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）、
ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜１０．０ｗｔ％の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、及び
ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して１５．０ｗｔ％〜２５．０ｗｔ％の無機充填剤（Ｆ）
を含む。

【0092】

例えば、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、好ましくは、
ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して４５．０ｗｔ％〜５５．０ｗｔ％の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、
ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して３．０ｗｔ％〜１５．０ｗｔ％の第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）、
ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜１５．０ｗｔ％の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）であって、弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）の全重量に対して少なくとも５０．０ｗｔ％のエチレン単位含量を有する前記弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）、
ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して５．０ｗｔ％〜８．０ｗｔ％の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、及び
ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して１５．０ｗｔ％〜２０．０ｗｔ％の無機充填剤（Ｆ）
を含む。

【0093】

好ましくは、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、酸捕捉剤、酸化防止剤、核形成剤、光安定剤、紫外線安定剤、スリップ剤、擦り傷防止剤（例えば有機ケイ素化合物）、分散剤及び着色剤からなる群より選択される少なくとも１種の通常の添加剤をさらに含んでもよい。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、酸化防止剤、紫外線安定剤、擦り傷防止剤（例えば有機ケイ素化合物）、分散剤及び着色剤などの添加剤をさらに含む。好ましくは無機充填剤（Ｆ）を除いたこれらの添加剤の量は、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）中で、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して１４．０ｗｔ％を超えず、例えば１１．０ｗｔ％以下とする。本発明の実施形態の１つにおいて、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して３．０ｗｔ％から１１．０ｗｔ％までの量、好ましくは３．０ｗｔ％から８．０ｗｔ％までの量で、酸化防止剤、紫外線安定剤、擦り傷防止剤（例えば有機ケイ素化合物）、分散剤及び着色剤を添加剤として含む。

【0094】

好ましい擦り傷防止剤は有機ケイ素化合物である。例えば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）の全重量に対して３．０ｗｔ％以下の量、好ましくは１．０ｗｔ％から２．０ｗｔ％まで、より好ましくは約１．０ｗｔ％の量の擦り傷防止剤、例えば有機ケイ素化合物を含む。

【0095】

本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、好ましくはα−核形成剤を含有する。さらにより好ましくは、本発明はβ−核形成剤を含まない。本発明によれば、核形成剤は、無機充填剤（Ｆ）とは異なる核形成剤と理解される。したがって、核形成剤は好ましくは、
（ｉ）モノカルボン酸及びポリカルボン酸の塩、例えば安息香酸ナトリウム又はｔｅｒｔ−ブチル安息香酸アルミニウム、並びに
（ｉｉ）ジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）及びＣ_１〜Ｃ_８アルキル置換ジベンジリデンソルビトール誘導体、例えばメチルジベンジリデンソルビトール、エチルジベンジリデンソルビトール又はジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）など、又は置換ノニトール誘導体、例えば１，２，３，−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトールなど、並びに
（ｉｉｉ）リン酸のジエステルの塩、例えばナトリウム２，２‘−メチレンビス（４，６，−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスフェート又はアルミニウム−ヒドロキシ−ビス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、並びに
（ｉｖ）ビニルシクロアルカンポリマー及びビニルアルカンポリマー（上記で論じた通り）、並びに
（ｖ）それらの混合物
からなる群より選択される。

【0096】

そのような添加剤は一般に市販されており、例えば、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」（第５版、２００１）に記述されている。

【0097】

最も好ましくは、α−核形成剤は第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）（よってポリプロピレン組成物（ＰＰ））を構成する。したがって異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）（よってポリプロピレン組成物（ＰＰ））のα−核形成剤含量は、好ましくは５．０ｗｔ％までである。好ましい実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）（よってポリプロピレン組成物（ＰＰ））は、３０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１ｐｐｍから２０００ｐｐｍの、特にジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）、ジベンジリデンソルビトール誘導体、好ましくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）、又は置換ノニトール誘導体、例えば１，２，３，−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトールなど、ビニルシクロアルカンポリマー、ビニルアルカンポリマー、及びそれらの混合物からなる群より選択されるα−核形成剤を含有する。

【0098】

好ましい実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）（よってポリプロピレン組成物（ＰＰ））は、ビニルシクロアルカン、例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）のポリマー及び／又はビニルアルカンポリマーをα−核形成剤として含有する。好ましくはこの実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、ビニルシクロアルカン、例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）のポリマー及び／又はビニルアルカンポリマー、好ましくはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）を含有する。好ましくは、ビニルシクロアルカンは、ＢＮＴ技術により異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）中（よってポリプロピレン組成物（ＰＰ）中）に導入されているビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーである。この好ましい実施形態においてより好ましくは、異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）中のビニルシクロアルカンの、例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）のポリマー及び／又はビニルアルカンポリマー、より好ましくはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーの量は５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１ｐｐｍから２００ｐｐｍ、最も好ましくは５ｐｐｍから１００ｐｐｍであり、異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）中のビニルシクロアルカンの、例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）のポリマー及び／又はビニルアルカンポリマー、より好ましくはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーの量は５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１ｐｐｍから２００ｐｐｍ、最も好ましくは５ｐｐｍから１００ｐｐｍである。したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１ｐｐｍから２００ｐｐｍ、最も好ましくは５ｐｐｍから１００ｐｐｍを含有することが好ましい。

【0099】

ＢＮＴ技術に関して、国際出願ＷＯ９９／２４４７８、ＷＯ９９／２４４７９及び特にＷＯ００／６８３１５が参照される。この技術によれば、触媒系、好ましくはチーグラー・ナッタプロ触媒は、特に、特別なチーグラー・ナッタプロ触媒、外部供与体及び共触媒を含む触媒系の存在下においてビニル化合物を重合させることにより修飾することができ、前記ビニル化合物は、式：
ＣＨ_２＝ＣＨ−ＣＨＲ^３Ｒ^４
（式中、Ｒ^３及びＲ^４は一緒に、５員又は６員の飽和、不飽和又は芳香族環を形成しているか、又は独立に、１個から４個の炭素原子を含むアルキル基を表す。）を有し、修飾された触媒を、本発明の異相ポリプロピレン組成物、すなわち異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）、最も好ましくは異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の製造に使用する。重合したビニル化合物は、α−核形成剤として作用する。触媒の修飾工程におけるビニル化合物と固体触媒成分の重量比は、好ましくは５（５：１）まで、好ましくは３（３：１）まで、最も好ましくは０．５（１：２）から２（２：１）までである。最も好ましいビニル化合物はビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）である。

【0100】

本発明の別の側面によれば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）を、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）、任意の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）、任意の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、任意の無機充填剤（Ｆ）及びさらなる任意の添加剤と押出機中でブレンドすること、及び押出機中の、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）並びに任意の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、無機充填剤（Ｆ）及びさらなる添加剤の得られたブレンドを押出することにより製造される。「ブレンドすること」という用語は、本発明によれば、少なくとも２種の異なる既存の材料、すなわち第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）並びに任意の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、無機充填剤（Ｆ）及びさらなる添加剤からブレンドを提供するという行為を指す。

【0101】

本発明の組成物の個々の成分をブレンドするために、すなわち第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）を第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）並びに任意の弾性エチレンコポリマー（ＥＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、無機充填剤（Ｆ）及びさらなる添加剤とブレンドするために、従来のコンパウンド又はブレンド装置、例えばＢａｎｂｕｒｙミキサー、２本ロールゴムロール機、Ｂｕｓｓコニーダー又は二軸スクリュー押出機を使用することができる。押出機から回収されるポリマー材料は通常、ペレットの形態である。次いでこれらのペレットは好ましくは、例えば射出成形によりさらに処理されて、本発明の組成物の物品及び製品となる。

【0102】

ブレンド装置における滞留時間又は押出機のスクリュー速度は、十分に高度な均質化が達成されるように選択しなければならない。

【0103】

本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）を製造するために使用される全ての成分は公知であり、市販されている。したがって、それらの製造もまた周知である。例えば、本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は好ましくは、互いに独立に、当技術分野において公知である逐次重合プロセスにおいて、すなわち多段階プロセスにおいて製造され、対応するマトリックス（ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）及びポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２））は、互いに独立に、少なくとも１つのスラリー反応器において製造され、続いて弾性コポリマー（弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）及び弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２））は、互いに独立に、少なくとも１つのすなわち１つ又は２つの気相反応器において製造される。

【0104】

より具体的には、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）は、少なくとも１つの反応器を有する少なくとも１つの反応器系においてポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）を製造すること、前記ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）を、少なくとも１つの反応器を有する後続の反応器系に移し、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ１）の存在下において弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ１）を製造することにより得られる。

【0105】

加えて、又はあるいは、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、少なくとも１つの反応器を有する少なくとも１つの反応器系においてポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）を製造すること、前記ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）を、少なくとも１つの反応器を有する後続の反応器系に移し、ポリプロピレンホモポリマーマトリックス（ＰＭ２）の存在下において弾性プロピレンコポリマー（ＡＭ２）を製造することにより得られる。

【0106】

よって、重合系のそれぞれは、１又は２以上の従来の撹拌型スラリー反応器及び／又は１又は２以上の気相反応器を有することができる。好ましくは、使用される反応器は、ループ反応器及び気相反応器の群から選択され、特に、プロセスは少なくとも１つのループ反応器及び少なくとも１つの気相反応器を用いる。各タイプのいくつかの反応器、例えば１つのループ反応器及び２つ又は３つの気相反応器、又は２つのループ反応器及び１つ又は２つの気相反応器を、直列に使用することもまた可能である。

【0107】

好ましくは、第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）の製造方法は、チーグラー・ナッタプロ触媒、外部供与体及び共触媒を含む、下記に詳細に記述されている選択された触媒系を用いる前重合も含む。

【0108】

好ましい実施形態において、前重合は、液体プロピレン中のバルクスラリー重合として行い、すなわち、液相は主としてプロピレンを含み、そこに少量の他の反応物及び任意に不活性成分が溶解している。

【0109】

前重合反応は通常、０℃から５０℃、好ましくは１０℃から４５℃まで、より好ましくは１５℃から４０℃までの温度で行う。

【0110】

前重合反応器中の圧力は重要ではないが、反応混合物を液相中に維持するのに十分に高くなければならない。よって、圧力は、２０ｂａｒから１００ｂａｒまで、例えば３０ｂａｒから７０ｂａｒであってよい。

【0111】

触媒成分は、好ましくはすべて前重合工程に導入される。しかしながら、固体触媒成分（ｉ）及び共触媒（ｉｉ）を別々に供給することができる場合、共触媒の一部のみを前重合段階中に導入し、残りの部分をその後の重合段階中に導入することが可能である。そのような場合にもまた、十分な重合反応が得られる程度の共触媒を前重合段階中に導入することが必要である。

【0112】

前重合段階に別の成分を添加することも可能である。よって、当技術分野において公知のように、プレポリマーの分子量を調節するために前重合段階に水素を添加してもよい。さらに、粒子同士が又は粒子が反応器の内壁に付着するのを防ぐために、帯電防止添加剤を使用してもよい。

【0113】

前重合条件及び反応パラメータの厳密な制御は、当業者の技能の範囲内である。

【0114】

スラリー反応器とは、バルク又はスラリー状態で稼働し、ポリマーが粒子状形態をとる、連続的若しくは単純バッチ撹拌槽型反応器又はループ反応器などの任意の反応器のことをいう。「バルク」とは、少なくとも６０．０ｗｔ％のモノマーを含む反応媒体中での重合を意味する。好ましい実施形態によれば、スラリー反応器はバルクループ反応器を含む。

【0115】

「気相反応器」は、任意の機械混合式反応器又は流動床反応器を意味する。好ましくは、気相反応器は、ガス速度が少なくとも０．２ｍ／ｓｅｃである機械撹拌式流動床反応器を含む。

【0116】

本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）を製造するための特に好ましい実施形態は、１つのループ反応器と１つ又は２つの気相反応器の組合せ、又は２つのループ反応器と１つ又は２つの気相反応器の組合せのいずれかを有するプロセスにおいて重合を行うことを含む。

【0117】

好ましい多段階プロセスは、スラリー−気相プロセス、例えばＢｏｒｅａｌｉｓにより開発され、Ｂｏｒｓｔａｒ（登録商標）技術として知られているものなどである。この点で、ＥＰ０８８７３７９Ａ１、ＷＯ９２／１２１８２、ＷＯ２００４／０００８９９、ＷＯ２００４／１１１０９５、ＷＯ９９／２４４７８、ＷＯ９９／２４４７９及びＷＯ００／６８３１５が参照される。これらは、参照により本明細書に援用される。

【0118】

さらなる適したスラリー−気相プロセスは、ＢａｓｅｌｌのＳｐｈｅｒｉｐｏｌ（登録商標）プロセスである。

【0119】

好ましくは、本発明の第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ１）及び／又は第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＰＰ２）は、好ましくはＳｐｈｅｒｉｐｏｌ（登録商標）又はＢｏｒｓｔａｒ（登録商標）−ＰＰプロセスにおいて、下記に詳細に記述されている特別な外部供与体と組み合わせて特別なチーグラー・ナッタプロ触媒を使用することにより製造される。

【0120】

そのため、好ましい多段階プロセスの１つは以下の工程を含み得る：
− 第１のスラリー反応器中及び任意に第２のスラリー反応器中で、両スラリー反応器とも同じ重合条件を使用して、特別なチーグラー・ナッタプロ触媒（ｉ）、外部供与体（ｉｉｉ）及び共触媒（ｉｉ）を含む、例えば下記に詳細に記述されている選択された触媒系の存在下において、ポリプロピレンマトリックスを製造する工程、
− スラリー反応器生成物を、少なくとも１つの第１の気相反応器、例えば１つの気相反応器又は直列に接続された第１及び第２の気相反応器中に移す工程、
− 前記少なくとも第１の気相反応器中で、ポリプロピレンマトリックスの存在下及び触媒系の存在下において、弾性コポリマーを製造する工程、
− さらに加工するためにポリマー生成物を回収する工程。

【0121】

上述の好ましいスラリー−気相プロセスに関し、プロセス条件についての以下の全般的な情報を示すことができる。

【0122】

温度は、好ましくは４０℃から１１０℃まで、好ましくは５０℃から１００℃の間、特に６０℃から９０℃の間であり、圧力は２０ｂａｒから８０ｂａｒまでの範囲内、好ましくは３０ｂａｒから６０ｂａｒであり、任意選択で、それ自体公知の方法で分子量を制御するために水素を添加する。

【0123】

好ましくはループ反応器中で行われる、スラリー重合の反応生成物を、次いで、後続の気相反応器に移す。ここで、温度は、好ましくは、５０℃から１３０℃までの範囲内、より好ましくは６０℃から１００℃であり、圧力は５ｂａｒから５０ｂａｒまでの範囲内、好ましくは８ｂａｒから３５ｂａｒであり、やはり任意選択で、それ自体公知の方法で分子量を制御するために水素を添加する。

【0124】

平均滞留時間は、上記で特定した反応器ゾーンにおいて変えることができる。実施形態の１つにおいて、スラリー反応器、例えばループ反応器中の平均滞留時間は、０．５時間から５時間までの範囲内、例えば０．５時間から２時間であり、一方、気相反応器中の平均滞留時間は一般に、１時間から８時間までである。

【0125】

所望であれば、重合は、スラリー、好ましくはループ反応器において超臨界条件下で、及び／又は気相反応器中で凝縮モードとして、公知の方法で行ってもよい。

【0126】

本発明によれば、異相ポリプロピレンは好ましくは、低級アルコールとフタル酸エステルのエステル交換生成物を含有するチーグラー・ナッタプロ触媒を成分（ｉ）として含む触媒系の存在下において、上記の多段階重合プロセスにより得られる。

【0127】

本発明により使用されるプロ触媒は、
ａ）噴霧結晶化した（ｓｐｒａｙ ｃｒｙｓｔａｌｌｉｚｅｄ）又はエマルジョン凝固させた（ｅｍｕｌｓｉｏｎ ｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄ）、ＭｇＣｌ_２とＣ_１〜Ｃ_２アルコールの付加物をＴｉＣｌ_４と反応させること、
ｂ）段階ａ）の生成物を式（Ｉ）のフタル酸ジアルキル

【化1】

（式中、Ｒ^１’及びＲ^２’は独立に、少なくともＣ_５アルキルである。）
と、前記Ｃ_１〜Ｃ_２アルコールと前記式（Ｉ）のフタル酸ジアルキルのエステル交換が起こる条件下で反応させて内部供与体を形成すること、
ｃ）段階ｂ）の生成物を洗浄すること、又は
ｄ）任意に、工程ｃ）の生成物をさらにＴｉＣｌ_４と反応させること
により製造される。

【0128】

プロ触媒は、例えば、特許出願ＷＯ８７／０７６２０、ＷＯ９２／１９６５３、ＷＯ９２／１９６５８及びＥＰ０４９１５６６において規定されている通り製造される。これらの文書の内容は、参照により本明細書に含まれる。

【0129】

まず、式ＭｇＣｌ_２＊ｎＲＯＨのＭｇＣｌ_２とＣ_１〜Ｃ_２アルコールの付加物（式中、Ｒはメチル又はエチルであり、ｎは１から６である。）を形成する。好ましくはアルコールとしてエタノールを使用する。

【0130】

付加物をまず溶融させ、次いで噴霧結晶化又はエマルジョン凝固させ、これを触媒担体として使用する。

【0131】

次の工程で、噴霧結晶化又はエマルジョン凝固させた、式ＭｇＣｌ_２＊ｎＲＯＨの付加物（式中、Ｒはメチル又はエチル、好ましくはエチルであり、ｎは１から６である。）をＴｉＣｌ_４と接触させて、チタン処理した（ｔｉｔａｎｉｓｅｄ）担体を形成し、その後、以下の工程を行う。
前記チタン処理担体に、
（ｉ）Ｒ^１’及びＲ^２’が独立に、少なくともＣ_５アルキル、例えば少なくともＣ_８アルキルである、式（Ｉ）のフタル酸ジアルキル、
又は好ましくは
（ｉｉ）Ｒ^１’及びＲ^２’は同じであり、少なくともＣ_５アルキル例えば少なくともＣ_８アルキルである、式（Ｉ）のフタル酸ジアルキル、
又はより好ましくは
（ｉｉｉ）フタル酸プロピルヘキシル（ＰｒＨＰ）、フタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）、フタル酸ジ−イソ−デシル（ＤＩＤＰ）、及びフタル酸ジトリデシル（ＤＴＤＰ）からなる群より選択される式（Ｉ）のフタル酸ジアルキル、いっそうより好ましくは、フタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）、例えばフタル酸ジ−イソ−オクチル又はフタル酸ジエチルヘキシル、特にフタル酸ジエチルヘキシルである式（Ｉ）のフタル酸ジアルキル
を添加して、第１の生成物を形成する工程、
前記第１の生成物を、適したエステル交換条件、すなわち１００℃を超える、好ましくは１００℃から１５０℃の間、より好ましくは１３０℃から１５０℃の間の温度に供し、その結果、前記メタノール又はエタノールが、前記式（Ｉ）のフタル酸ジアルキルの前記エステル基とエステル交換されて、好ましくは少なくとも８０ｍｏｌ％、より好ましくは９０ｍｏｌ％、最も好ましくは９５ｍｏｌ％の式（ＩＩ）のフタル酸ジアルキル

【化2】

（式中、Ｒ^１及びＲ^２はメチル又はエチル、好ましくはエチルである。）
を形成する工程であって、式（ＩＩ）のフタル酸ジアルキル（ｄｉａｌｋｙｌｐｈｔｈａｌａｔ）が内部供与体である、上記工程、及び
前記エステル交換生成物をプロ触媒組成物（成分（ｉ））として回収する工程。

【0132】

式ＭｇＣｌ_２＊ｎＲＯＨの付加物（式中、Ｒはメチル又はエチルであり、ｎは１から６である。）は、好ましい実施形態において、溶融し、次いで溶融物を好ましくは、冷却された溶媒又は冷却された気体中に気体により注入し、それにより付加物を、例えばＷＯ８７／０７６２０に記述されているような形態学的に好都合な形態に結晶化させる。

【0133】

ＷＯ９２／１９６５８及びＷＯ９２／１９６５３において記述されているように、この結晶化した付加物を、好ましくは触媒担体として使用し、本発明において有用なプロ触媒に反応させる。

【0134】

触媒残渣は抽出により除去されるため、エステルアルコールに由来する基が変化した、チタン処理担体と内部供与体の付加物が得られる。

【0135】

十分なチタンが担体上に残存する場合、これはプロ触媒の活性元素として作用する。

【0136】

そうでなければ、十分なチタン濃度、よって活性を確実にするために、上記の処理の後にチタン処理（ｔｉｔａｎｉｚａｔｉｏｎ）を繰り返す。

【0137】

好ましくは本発明により使用されるプロ触媒は、２．５ｗｔ％以下、好ましくは２．２％ｗｔ％以下、より好ましくは２．０ｗｔ％以下のチタンを含有する。その供与体含量は、好ましくは４ｗｔ％から１２ｗｔ％の間、より好ましくは６ｗｔ％から１０ｗｔ％の間である。

【0138】

より好ましくは、本発明により使用されるプロ触媒は、アルコールとしてエタノール及び式（Ｉ）のフタル酸ジアルキルとしてフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）を使用し、内部供与体化合物としてフタル酸ジエチル（ＤＥＰ）を得ることにより製造されたものである。

【0139】

なおより好ましくは、本発明により使用される触媒は、特にＷＯ９２／１９６５８に従って式（Ｉ）のフタル酸ジアルキルとしてフタル酸ジオクチルを使用した、実施例の項において記述されている触媒である。

【0140】

さらなる実施形態において、チーグラー・ナッタプロ触媒は、特別なチーグラー・ナッタプロ触媒、外部供与体及び共触媒を含む触媒系の存在下においてビニル化合物を重合させることにより修飾することができ、前記ビニル化合物は、式：
ＣＨ_２＝ＣＨ−ＣＨＲ^３Ｒ^４
（式中、Ｒ^３及びＲ^４は一緒に、５員又は６員の飽和、不飽和又は芳香族の環を形成しているか、又は独立に、１個から４個の炭素原子を含むアルキル基を表す。）を有し、修飾された触媒を、本発明の異相ポリプロピレン組成物の製造に使用する。重合したビニル化合物は、α−核形成剤として作用することができる。この修飾は、特に異相ポリプロピレン（Ｈ−ＰＰ１）の製造に使用される。

【0141】

触媒の修飾については、触媒の修飾に関する反応条件に関して並びに重合反応に関して参照により本明細書に援用される、国際出願ＷＯ９９／２４４７８、ＷＯ９９／２４４７９及び特にＷＯ００／６８３１５が参照される。

【0142】

本発明の異相ポリプロピレンを製造するために、使用される触媒系は、好ましくは、特別なチーグラー・ナッタプロ触媒に加えて、成分（ｉｉ）として有機金属共触媒を含む。

【0143】

したがって、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡ）などのトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムクロリド及びアルキルアルミニウムセスキクロリドからなる群より共触媒を選択することが好ましい。

【0144】

使用される触媒系の成分（ｉｉｉ）は、式（ＩＩＩａ）又は（ＩＩＩｂ）により表される外部供与体である。式（ＩＩＩａ）は、
Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２Ｒ_２^５ （ＩＩＩａ）
（式中、Ｒ^５は、３個から１２個の炭素原子を有する分枝状アルキル基、好ましくは３個から６個の炭素原子を有する分枝状アルキル基、又は４個から１２個の炭素原子を有するシクロアルキル、好ましくは５個から８個の炭素原子を有するシクロアルキルを表す。）により規定される。

【0145】

Ｒ^５は、イソプロピル、イソブチル、イソペンチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｔｅｒｔ−アミル、ネオペンチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、メチルシクロペンチル及びシクロヘプチルからなる群より選択されることが特に好ましい。

【0146】

式（ＩＩＩｂ）は、
Ｓｉ（ＯＣＨ_２ＣＨ_３）_３（ＮＲ^ｘＲ^ｙ） （ＩＩＩｂ）
（式中、Ｒ^ｘ及びＲ^ｙは、同じであるか又は異なることができ、１個から１２個の炭素原子を有する炭化水素基を表す。）により規定される。

【0147】

Ｒ^ｘ及びＲ^ｙは、１個から１２個の炭素原子を有する直鎖状脂肪族炭化水素基、１個から１２個の炭素原子を有する分枝状脂肪族炭化水素基及び１個から１２個の炭素原子を有する環状脂肪族炭化水素基からなる群より独立に選択される。Ｒ^ｘ及びＲ^ｙは、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、オクチル、デカニル、イソプロピル、イソブチル、イソペンチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｔｅｒｔ−アミル、ネオペンチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、メチルシクロペンチル及びシクロヘプチルからなる群より独立に選択されることが特に好ましい。

【0148】

より好ましくは、Ｒ^ｘ及びＲ^ｙは両方とも同じであり、いっそうより好ましくはＲ^ｘ及びＲ^ｙは両方ともエチル基である。

【0149】

より好ましくは、式（ＩＩＩｂ）の外部供与体はジエチルアミノトリエトキシシランである。

【0150】

最も好ましくは、外部供与体は式（ＩＩＩａ）のもの、例えばジシクロペンチルジメトキシシラン［Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２（シクロ−ペンチル）_２］又はジイソプロピルジメトキシシラン［Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２（ＣＨ（ＣＨ_３）_２）_２］である。

【0151】

本発明のポリプロピレン組成物は、広範な用途に適している。特に、本発明のポリプロピレン組成物は、タイガーストライプを示すことなく優れたバランスの剛性／衝撃挙動などの機械的特性を保持していることが好ましい。

【0152】

本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）に関して得られる非常に良好な結果を考慮すれば、前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、成形物品の製造に特に適している。よって、本発明の別の側面は、上記で規定したポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む物品に関する。

【0153】

例えば、物品は、物品の全重量に対して少なくとも６０．０ｗｔ％、より好ましくは少なくとも８０．０ｗｔ％、最も好ましくは少なくとも９５．０ｗｔ％の量のポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む。本発明の実施形態の１つにおいて、物品は本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）からなる。

【0154】

物品は成形物品、好ましくは射出成形物品であることが好ましい。そのような射出成形物品の好ましい例は、自動車産業又は家庭用品産業における用途のための大型部品である。例えば、本発明は、自動車用品、特に自動車内装及び外装、例えばバンパー、ボディパネル、スポイラー、ダッシュボード及び／又はドアパネルに関する。

【0155】

したがって、本発明は特に、少なくとも６０．０ｗｔ％、より好ましくは少なくとも８０．０ｗｔ％、いっそうより好ましくは少なくとも９５．０ｗｔ％の本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む、例えば前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）からなる、自動車用品、特に自動車内装及び外装、例えばバンパー、ボディパネル、スポイラー、ダッシュボード、ドアパネルなど、特にバンパー及び／又はドアパネルに関する。

【0156】

したがって、本発明のさらなる側面は、成形物品を製造するための、上記で規定したポリプロピレン組成物（ＰＰ）の使用に関する。上記で規定したポリプロピレン組成物（ＰＰ）は、射出成形物品の製造に使用されることが好ましい。

【0157】

本発明のなおさらなる側面は、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ）を含む、好ましくは前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ）からなる物品の表面のタイガーストライプを減少させるための、上記で規定したポリプロピレン組成物（ＰＰ）の使用である。

【0158】

次に、下記に示す実施例によりさらに詳細に本発明を記述する。

【実施例】

【0159】

以下の用語の定義及び決定方法は、別段の規定がない限り、下記の実施例だけでなく上記の本発明の一般的な記述にも適用される。

【0160】

Ａ．定義／測定方法
以下の用語の定義及び決定方法は、別段の規定がない限り、下記の実施例だけでなく上記の本発明の一般的な記述にも適用される。

【0161】

密度は、ＩＳＯ１１８３−１−方法Ａ（２００４）に従って測定する。試料の製造は、ＩＳＯ１８７２−２：２００７に従って圧縮成形することにより行う。

【0162】

平均粒子径ｄ５０（レーザー回折）は、ＩＳＯ１３３２０−１に従ってレーザー回折（Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ）により決定される粒子径分布［質量パーセント］から計算する。

【0163】

ＭＦＲ_２（２３０℃）は、ＩＳＯ１１３３（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に従って測定する。

【0164】

ＭＦＲ_１（１９０℃）は、ＩＳＯ１１３３（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）に従って測定する。

【0165】

低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ、ｗｔ％）：低温キシレン可溶性分（ＸＣＳ）の含量は、２３℃で、ＩＳＯ６４２７に従って決定する。

【0166】

非晶質含量（ＡＭ）は、上記の低温キシレン可溶性画分（ＸＣＳ）を分離させ、非晶質部分をアセトンで沈殿させることにより測定する。沈澱物を濾過し、９０℃の真空オーブン中で乾燥させた。
ＡＭ％＝（１００×ｍ_１×ｖ_０）／（ｍ_０×ｖ_１）
（式中
「ＡＭ％」は非晶質画分であり、
「ｍ_０」は初期ポリマー量（ｇ）であり、
「ｍ_１」は沈殿物の重量（ｇ）であり、
「ｖ_０」は初期体積（ｍｌ）であり、
「ｖ_１」は分析した試料の体積（ｍｌ）である。）

【0167】

固有粘度は、ＤＩＮ ＩＳＯ１６２８／１（１９９９年１０月）（デカリン中、１３５℃）に従って測定する。

【0168】

引張強さ；引張破壊ひずみ（ｔｅｎｓｉｌｅ ｓｔｒａｉｎ ａｔ ｂｒｅａｋ）（又は破壊伸び（ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ ａｔ ｂｒｅａｋ））は、ＥＮ ＩＳＯ１８７３−２において記述されている通り射出成形された試験片（ドッグボーン型、４ｍｍ厚さ）を使用して、ＩＳＯ５２７−２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／ｍｉｎ；２３℃）に従って測定する。

【0169】

曲げ弾性率は、ＩＳＯ２９４−１：１９９６に従って製造された８０×１０×４ｍｍの射出成形試験片において、ＩＳＯ１７８に従って３点曲げで決定する。

【0170】

ノッチ付きアイゾット衝撃強さは、ＥＮ ＩＳＯ１８７３−２において記述されている通り射出成形された試験片（８０×１０×４ｍｍ）を使用することにより、ＩＳＯ１８０／１Ａに従って２３℃で決定する。

【0171】

コモノマー含量、特にエチレン含量は、^１３Ｃ−ＮＭＲで較正したフーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）を用いて測定する。ポリプロピレン中のエチレン含量を測定する場合、試料の薄フィルム（厚さ約２５０μｍ）をホットプレス法により製造する。Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ ＦＴＩＲ１６００分光器を用いて、プロピレン−エチレン−コポリマーでは７２０ｃｍ^−１及び７３３ｃｍ^−１の吸収ピーク面積を測定した。プロピレン−１−ブテン−コポリマーは、７６７ｃｍ^−１において評価した。方法は、^１３Ｃ−ＮＭＲにより測定したエチレン含量データにより較正した。「ＩＲ−Ｓｐｅｋｔｒｏｓｋｏｐｉｅ ｆｕｅｒ Ａｎｗｅｎｄｅｒ」；ＷＩＬＥＹ−ＶＣＨ、１９９７及び「Ｖａｌｉｄｉｅｒｕｎｇ ｉｎ ｄｅｒ Ａｎａｌｙｔｉｋ」、ＷＩＬＥＹ−ＶＣＨ、１９９７も参照されたい。

【0172】

タイガーストライプ：タイガーストライプの発生しやすさは、３０ｍｍ／ｓの射出速度で射出成形機械を使用して、押し出された化合物を射出成形することにより製造された３５６（Ｌ）×７０（Ｗ）×２（Ｔ）ｍｍのサイズの黒色シート上について目視で評価する。黒色シートの表面のタイガーストライプを、４０Ｗの蛍光灯の光源下で肉眼により決定する。「発生なし（ｅｌｉｍｉｎａｔｅｄ）」とは、試験条件下でシート表面全体にわたっていかなるタイガーストライプもないシートのことをいう。「目立つ」は、試験条件下でタイガーストライプが試験シートの表面に現れることを意味する。「目立たない」は、試験条件下で試験シートの表面にわずかなタイガーストライプが発生するが目立つわけではないことを意味する。

【0173】

Ｂ．実施例
ポリマー（ＨＰＰ１ａ）、（ＨＰＰ１ｂ）、（ＨＰＰ１ｃ）、（ＨＰＰ１ｄ）及び（ＨＰＰ２）を、前重合反応器、１つのスラリーループ反応器及び２つの気相反応器を有するＢｏｒｓｔａｒパイロットプラントにおいて製造した。ループ反応器及び第１の気相反応器においてマトリックスを製造した後、第２の気相反応器において弾性相を製造する。

【0174】

重合プロセスにおいて使用した触媒は、以下の通り製造された。まず、０．１ｍｏｌのＭｇＣｌ_２×３ＥｔＯＨを、不活性条件下において大気圧で、反応器中の２５０ｍｌのデカンに懸濁した。溶液を、−１５℃の温度まで冷却し、温度を前記レベルに維持しながら、３００ｍｌの冷ＴｉＣｌ_４を加えた。次いで、スラリーの温度をゆっくりと２０℃まで上昇させた。この温度で、０．０２ｍｏｌのフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）をスラリーに添加した。フタル酸エステルの添加後、温度を９０分の間に１３５℃まで上げ、スラリーを６０分間静置した。次いで、さらに３００ｍｌのＴｉＣｌ_４を加え、温度を１２０分間１３５℃に保った。この後、触媒を液体から濾過し、８０℃の３００ｍｌのヘプタンで６回洗浄した。次いで、固体触媒成分を濾過し、乾燥した。触媒及びその製造概念は、例えば特許公報ＥＰ４９１５６６、ＥＰ５９１２２４及びＥＰ５８６３９０に概して記述されている。共触媒としてトリエチル−アルミニウム（ＴＥＡＬ）及び供与体としてジシクロペンチルジメトキシシラン（Ｄ供与体）を使用した。アルミニウムと供与体の比を表１に示す。

【0175】

重合の前に、触媒を、最終ポリマー中のポリ（ビニルシクロヘキサン）（ＰＶＣＨ）の濃度２００ｐｐｍを達成する量のビニルシクロヘキサンと前重合させた。それぞれのプロセスは、ＥＰ１０２８９８４及びＥＰ１１８３３０７に記述されている。

【0176】

【表1】

【0177】

実施例１から１０の組成物を、表２にまとめた配合表に基づいてＣｏｐｅｒｉｏｎ ＳＴＳ−３５二軸スクリュー押出機を使用して製造する。

【0178】

【表2】

【0179】

^＊１００ｗｔ％までの残部は、通常の添加剤、例えば酸化防止剤及び紫外線安定剤である。

【0180】

ＥＥ：Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｈａｎｇｈａｉ、中国）の市販の製品「ＰＯＥ８１５０」である。これは、エチレン含量が６１ｗｔ％、ＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）が０．５ｇ／１０ｍｉｎ、密度が０．８６８ｇ／ｃｍ^３の、エチレン及びオクテンの弾性コポリマーである。
ＨＤＰＥ：密度が０．９５ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲ_１（１９０℃、２．１６ｋｇ）が７．５ｇ／１０ｍｉｎの、Ｐａｎｊｉｎ Ｐｅｔｒｏｃｈｅｍ．Ｃｏ．（Ｐａｎｊｉｎ、Ｌｉａｏｎｉｎｇ、中国）から入手可能な市販のポリエチレン製品「ＨＤ５０７０ＥＡ」である。
Ｆ：ｄ_５０が０．６５μｍの、ＩＭＩ Ｆａｂｉ Ｃｈｉｎａ製の市販のタルク「ＨＴＰ Ｕｌｔｒａ ５」である。
Ｐ：Ｓｈａｎｇｈａｉ Ｙｕｃｈｅｎｇｃａｎｘｉｎｇ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｌｔｄ．（Ｓｈａｎｇｈａｉ、中国）製の市販の顔料「ＣＭＢ８９９−Ｂｌａｃｋ ９５５７」である。
ＡＣ：ＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が２．５ｇ／１０ｍｉｎの、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧ製の市販のポリプロピレン粉末「ＨＣ００１Ａ−Ｂ１」である。

【0181】

本発明のポリプロピレン組成物を含む実施例の製造のために、Ｃｏｐｅｒｉｏｎ ＳＴＳ−３５二軸スクリュー押出機（Ｃｏｐｅｒｉｏｎ（Ｎａｎｊｉｎｇ）Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（中国）から入手可能）を３５ｍｍの直径で使用する。二軸スクリュー押出機を４００ｒｐｍの平均回転速度で、１９０℃〜２３５℃のゾーンの温度プロファイルで作動させる。押出機のＬ／Ｄは４４である。各ゾーンの温度、本発明の実施例の組成物を製造するための押出機の処理量及びスクリュー速度を表３に列挙する。

【0182】

【表3】

【0183】

ＴＺ ゾーンの温度
ＴＤ ダイの温度
ＭＴ 溶融温度
Ｔ 処理量
ＳＳ スクリュー速度
Ｖ 真空度

【0184】

押出機の各ゾーンの温度、処理量及びスクリュー速度は能動パラメータであり、押出機の制御盤で設定する。溶融温度（ダイ中の溶融物の温度）及び押出機のトルクは、押出機の制御盤に示される受動パラメータである。真空ポンプはゾーン９に位置し、押出機内部に−０．０１ＭＰａの真空を生成する。

【0185】

ＡＣを、さらなる添加剤（擦り傷防止剤、酸化防止剤及び紫外線安定剤）のための担体及び分散剤として使用する。ＡＣ及びさらなる添加剤を予混合し、次いで、得られる混合物を、ＨＰＰ１ａ／ＨＰＰ１ｂ／ＨＰＰ１ｃ／ＨＰＰ１ｄ、ＨＰＰ２、ＥＥ、ＨＤＰＥ及びＰと一緒に押出機のゾーン１に位置するフィーダー１から押出機中に供給する。Ｆを、押出機のゾーン３に位置するサイドフィーダーから押出機中に供給する。押出機の内容物を加熱し、押出機のゾーン１〜１１を通して混合し、押出機のダイヘッドを通して造粒する。

【0186】

引張特性、曲げ特性、及び衝撃特性（例えばノッチ付きアイゾット、２３℃）などの機械的特性の測定に使用する標準成形試験片、及び「タイガーストライプ」を測定するための成形シートを製造するために、Ｅｎｇｅｌ Ｍａｃｈｉｎｅｒｙ（Ｓｈａｎｇｈａｉ）Ｌｔｄから入手可能な射出成形機械Ｖｉｃｔｏｒｙ１２０を使用する。射出成形機は、単軸スクリュー可塑化部及び射出部を有する。単軸スクリュー可塑化部は３つの加熱ゾーンを有する。射出部はノズル及び金型を有する。機械的特性を測定するための標準試験試料の製造では、金型は、必要に応じて、上記で述べた試験方法において示されているように１つの側端に小さな「Ｖ」ノッチ付きの、ドッグボーン型又は長方形型の内部中空キャビティを有する標準金型である。

【0187】

上記の通り押出機から得られたＩＥ１からＩＥ１０の各組成物のペレットを、射出成形機中に供給する。ペレットを３つの加熱ゾーンにおいて加熱し、溶融し、混合し、次いで、ノズルから金型中に注入して、機械的特性を測定するための「Ｖ」ノッチ付きの「ドッグボーン」型又は長方形型の試験試料を形成する。

【0188】

上記した射出成形機械をまた使用して、「タイガーストライプ」を測定するための成形試料シートを製造するが、金型を３５６（Ｌ）ｍｍ×７０（Ｗ）ｍｍ×２（Ｔ）ｍｍの寸法の長方形シートを製造するために適した金型と置き換える。金型の内部中空キャビティの寸法及び形状は、「タイガーストライプ」を試験するためのシートの鏡像に相当する。

【0189】

上記の通り押出機において得られた各実施例の組成物のペレットを、射出成形機中に供給する。ペレットを３つの加熱ゾーンにおいて加熱し、溶融し、混合し、次いでノズルを通して金型の中空キャビティ中に注入して、「タイガーストライプ」を試験するためのシートを得る。

【0190】

各実施例の機械的特性を測定するための成形試験片の射出成形に関する加工パラメータを表４に列挙する。

【0191】

【表4】

【0192】

各実施例の「タイガーストライプ」を測定するためのシートの射出成形についての加工パラメータを表５に列挙する。

【0193】

【表5】

【0194】

成形試験片の機械的特性及び成形シートの「タイガーストライプ」を上記の方法に従って測定し、表６に示す。先行技術配合物である比較例１（ＣＥ１）及び比較例２（ＣＥ２）の機械的及び光学的特性（タイガーストライプ）プロファイルもまた、表６（６ａ〜６ｂ）にまとめる。先行技術の製品（ＣＥ１及びＣＥ２）の機械的及び光学特性もまた、実施例１から１０に使用されたものと同じ方法に従って試験する。

【0195】

【表6】

【0196】

【表7】

【0197】

Ｅ 発生なし
Ｃ 目立つ
ＵＣ 目立たない

【0198】

ＣＥ１は、６７ｗｔ％の異相プロピレンコポリマー、８ｗｔ％のＨＤＰＥ、及び２０ｗｔ％のタルク、及びバランスのとれた添加剤（ｂａｌａｎｃｅｄ ａｄｄｉｔｉｖｅ）を含む市販の製品であり、異相プロピレンコポリマーは１８ｇ／１０ｍｉｎのＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）、２０％のエチレン含量、３０ｗｔ％のＸＣＳ、２９ｗｔ％のＡＭを有し、異相プロピレンコポリマーのＡＭは６９ｗｔ％のエチレン含量を有する。
ＣＥ２は、Ｐｒｅｔ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ Ｃｏ．Ｌｔｄ（Ｓｈａｎｇｈａｉ、中国）の市販の製品「Ｃ３３２２Ｔ−２」であり、６０ｇ／１０ｍｉｎより高いＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するポリプロピレン、Ｃ２〜Ｃ８エラストマーコポリマー、ＨＤＰＥ、タルク、及びバランスのとれた添加剤を含む。

【0199】

比較例ＣＥ１及びＣＥ２と比較して、本発明の実施例ではタイガーストライプの発生がなかったことが表６ａ及び６ｂから分かる。
さらに、ＥＥ、ＨＤＰＥ及びＦを含む本発明の実施例は、例えばノッチ付き衝撃強さ、剛性並びに引張強さといった機械的特性のバランスが優れており、これは、同様の成分を含有する比較例ＣＥ１及びＣＥ２と比較しても保持されているか、又はより優れている。