特許 6167174 燃料電池用ガス分配素子、燃料電池、及び燃料電池用ガス分配素子内の可燃性ガスを均質化する方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6167174

(24)【登録日】2017年6月30日

(45)【発行日】2017年7月19日

(54)【発明の名称】燃料電池用ガス分配素子、燃料電池、及び燃料電池用ガス分配素子内の可燃性ガスを均質化する方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/02 20160101AFI20170710BHJP

   H01M 8/12 20160101ALI20170710BHJP

   H01M 8/0202 20160101ALI20170710BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/02 R

   H01M8/12

   H01M8/02 B

   H01M8/02 E

【請求項の数】13

【全頁数】28

(21)【出願番号】特願2015-515551(P2015-515551)

(86)(22)【出願日】2013年6月11日

(65)【公表番号】特表2015-525447(P2015-525447A)

(43)【公表日】2015年9月3日

(86)【国際出願番号】EP2013062056

(87)【国際公開番号】WO2013186226

(87)【国際公開日】20131219

【審査請求日】2016年5月11日

(31)【優先権主張番号】12171563.5

(32)【優先日】2012年6月11日

(33)【優先権主張国】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】507137184

【氏名又は名称】アッシュテセラミックス ソシエテ アノニム

【氏名又は名称原語表記】ＨＴＣＥＲＡＭＩＸ Ｓ．Ａ．

(74)【代理人】

【識別番号】100105957

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 誠

(74)【代理人】

【識別番号】100068755

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 博宣

(74)【代理人】

【識別番号】100142907

【弁理士】

【氏名又は名称】本田 淳

(72)【発明者】

【氏名】ウィルマン、ザシャリエ

【審査官】 太田 一平

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００５−２７６５３２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−１５８４０７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００８−５２９２１１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５５−１３００７８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００３−５１４３５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２００７／０２０７３６６（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ８／００ − ８／０２９７

Ｈ０１Ｍ ８／０８ − ８／２４９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ベース層（１）と、第１の層（２）と、第２の層（３）とを連続して備える燃料電池または電解装置用ガス分配素子（１０）であって、前記第１の層（２）と第２の層（３）に、可燃性ガスである第１の反応流体の流体流のパターンを形成するガス分配構造（１１）が配置され、前記第２の層（３）は第１の開口（１５）を有し、前記第１の開口（１５）は幅（２９）と該幅（２９）よりも大きい長さ（２８）とを有するガス分配素子において、
前記第１の層（２）は燃料入口（２ｂ）および燃料出口（２ｃ）を備え、主流体流方向（９）は前記燃料入口（２ｂ）と前記燃料出口（２ｃ）との間を直線方向に延在し、
前記第１の層（２）のガス分配構造（１１）は、隣り合うように並べられ、主流体流方向（９）に直線的に延在し、燃料入口（２ｂ）を前記燃料出口（２ｃ）に接続する複数の経路（１３）から成り、
経路（１３）を横切って延在する前記第１の開口（１５）は前記長さ（２８）を有し、隣り合うように並べられる少なくとも２つの経路（１３）は前記第１の開口（１５）によって流体接続されるように配置され、
前記第２の層（３）はカソード・アノード電解質ユニット（５）と接触する接触面（３ｃ）を備え、前記第１の開口（１５）は前記接触面（３ｃ）に配置され、第１の開口（１５）すべての総表面が前記接触面（３ｃ）の２０％以上である、ガス分配素子。

【請求項2】

前記経路（１３）は相互に平行に延在し、前記第１の開口（１５）は前記経路（１３）に垂直に延在する、請求項１に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項3】

前記経路（１３）は放射方向に延在し、前記第１の開口（１５）は周方向に延在する、請求項１に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項4】

前記第１の層（２）の前記経路（１３）の少なくともいくつかはバー素子（２３）によって遮断され、前記バー素子（２３）は間隔をおいて配置されて間に経路（１３）を形成する少なくとも２つのバー（２ａ）を接続しており、前記第２の層（３）は複数の第２の開口（６）を備え、前記第２の開口（６）は前記バー素子（２３）の幅よりも大きな長さ（７）を前記主流体流方向（９）に有しており、前記第２の開口（６）は前記バー素子（２３）に並んで配置されて前記経路（１３）を流体接続し、前記バー素子（２３）をバイパスする、請求項１〜３のいずれか一項に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項5】

前記ベース層（１）に並んで配置される支持層（４）をさらに備える請求項１〜４のいずれか一項に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項6】

前記支持層（４）は直線方向に延在する複数の経路（２０）を備え、前記経路（２０）は酸化剤である第２の反応流体を誘導する、請求項５に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項7】

前記支持層（４）は両側に経路（２０、２０ａ、２０ｂ）を有する波形シートであり、前記第１の層（１）に面する前記経路（２０ｂ）の目的が前記第２の反応流体によって前記第１の層（１）を冷却することであり、反対側の前記経路（２０ａ）の目的が燃料電池ユニットに第２の反応流体を供給することである、請求項６に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項8】

前記ベース層（１）および前記第１の層（２）、または前記第１の層（２）および前記第２の層（３）は、一体片を形成する、請求項１〜７のいずれか一項に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項9】

支持層（４）は前記ベース層（１）または前記ベース層（１）および前記第１の層（２）との一体片を形成する、請求項５〜７のいずれか一項に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項10】

第１の開口（１５）すべての総面積は前記接触面（３ｃ）内の全開口（１５、６）の総面積の２０％以上である、請求項１〜９のいずれか一項に記載のガス分配素子（１０）。

【請求項11】

請求項１〜１０のいずれか一項に記載のガス分配素子（１０）を備える燃料電池。

【請求項12】

燃料電池のガス分配素子（１０）内の可燃性ガスを均質化する方法であって、ガス分配素子（１０）はベース層（１）と第１の層（２）と第２の層（３）とを連続して備え、前記第１の層（２）は経路（１３）を有するガス分配構造（１１）を備え、前記第２の層（３）は第１の開口（１５）を備え、各経路（１３）を流れる前記可燃性ガスは前記第１の開口（１５）に入って前記第１の開口（１５）内で均質化され、前記第１の開口（１５）は接触面（３ｃ）でカソード・アノード電解質ユニット（５）と接触し、前記第１の開口（１５）は前記接触面（３ｃ）に配置されることによって、前記可燃性ガスが第１の開口（１５）から前記カソード・アノード電解質ユニット（５）に供給され、
前記ガス分配構造（１１）は、隣り合うように並べられて、燃料入口（２ｂ）と燃料出口（２ｃ）とを接続する複数の線形延在経路（１３）から成り、燃料が経路（１３）内で直線的に流方向（９）に流れ、
前記第１の開口（１５）は流方向（９）を横切って延在し、隣り合うように並んで配置される少なくとも２つの経路（１３）を流体接続し、前記第１の開口（１５）内で均質化された前記可燃性ガスの少なくとも一部は前記第１の層（２）の各経路（１３）に戻るように流れる、あるいは前記第１の層（２）の各経路（１３）間で交換され、
前記可燃性ガスを前記カソード・アノード電解質ユニット（５）に供給する第１の開口（１５）すべての総表面が、前記接触面（３ｃ）の２０％以上である方法。

【請求項13】

前記第１の開口（１５）内の前記可燃性ガスの圧力が均等化されるように、前記第１の開口（１５）のうち少なくともいくつかが前記流方向（９）に垂直に延在するため、前記経路（１３）内の前記可燃性ガスの圧力が局所的に均等化される、請求項１２に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、燃料電池または電解装置用のガス分配素子に関し、特に反応流体を燃料電池または電解装置の電極に分配するガス分配素子に関する。

【背景技術】

【0002】

燃料電池は、電気化学反応によって、燃料に蓄えられた化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換する電気化学装置である。ほとんどの場合、酸素または酸素イオンは、水素、ＣＯ、またはその他の燃料と反応することによって電子流を生成し、結果的に電流と熱を提供する。反応では、燃料電池に連続的に供給される還元剤と酸化剤を反応体として使用し、通常、水素が還元剤として使用され、酸素または酸素を含有する空気が酸化剤として使用される。大抵の場合、燃料電池は電解反応を実行するために逆に使用することができ、その場合、電流とおそらくは熱も提供する必要がある。明瞭化のため、燃料電池動作モードのみを以下に説明する。

【0003】

燃料電池電力システムは概して、１つまたは複数の燃料電池スタックと周辺機器とも称される補助機器という構成要素を備える。燃料電池スタックは、モジュール式に組み合わされ、電気的に接続される個々の反復ユニットから成る。個々の反復ユニットは、上述したような電気化学反応が行われる１つまたは複数のセル膜を含む。反復ユニットは反応体を供給して電気接触または封止等を可能にする構成要素も含む。

【0004】

補助機器は、正確な温度および圧力状態で空気または酸素および燃料を供給する供給流を調整する他、任意の燃料処理装置または燃料改質装置を提供する。さらに、補助機器は燃料電池スタックの正確な動作温度を提供し、電気化学反応によって生成される熱エネルギーを利用して燃料または酸化剤供給流を予熱し、有益な熱をユーザに送達する熱交換器も含んでもよい。このような熱交換器の例は特許文献１に開示されている。補助機器は電気エネルギー管理システムを含んでもよい。

【0005】

セル膜は通常、いずれかの側でアノードおよびカソードと接触する電解質から成る。電解質はイオン伝導体だが電気絶縁体である。燃料電池としての動作時、燃料が連続的にアノード、よって陰極に供給されることによって、酸化剤が連続的にカソード、よって陽極に供給される。電気回路が外部回路を通って各電極との間で電流を行き来させて負荷で作業を実行させるとすぐに、電気化学反応が電極で発生し、電解質を通るイオン電流を生成する。

【0006】

上述したようなセル膜を備える電池ユニットは、板や管状構造などの様々な形状をとることができる。各セル膜は電気的に接触させる必要がある。加えて、反応体ガスを電極表面全体に適切に分配して、反応の効率を最大化させなければならない。これは、たとえば特定形状のガス分配層を電極表面に接触させることによって達成される。したがって、電気伝導もガス分配もいずれも、特定の部分で結合されることが多い。セル膜および追加の個々の要素と共に、このサブアセンブリは燃料電池スタックの１つの反復ユニットを表す。面状セル膜の場合、大抵は、個々の反復ユニットが相互に重ねられてスタックを形成する。

【0007】

この場合、反復ユニットでは、ガス分配層は反応体を電極に輸送するためだけではなく、電流を第１のセル膜のある電極から別のセル膜の第２の電極へと伝達させることによって複数のセルを直列接続するためにも使用される。電池ユニットでは、密な電解質が、燃料と酸化剤ガス流が直接混合されるのを防止する物理的障壁を提供する。面状スタックでは、バイポーラ板は通常、ガス分配層を通じた電気接触を提供しつつ、隣接反復ユニット間のガスの分離を確保する。

【0008】

多数の触媒部位が、電子とイオンの伝導性が混合した領域である、電解質層と電極間の境界面に設けられる。燃料電池膜の性能は、電解質の伝導度を高め、電極触媒作用と反応体の輸送を向上させ、セルが動作できる温度範囲を拡大することによって向上されてきた。

【0009】

通常、電極は多孔性であり、電導性かつおそらくはイオン伝導性の材料で作製される。低温では、ごく少数の比較的希少で高価な材料しか十分な電気触媒作用を提供しないため、このような場合、触媒は多孔電極と電解質間の境界面で少量析出させる。高温燃料電池では、電気触媒作用の向上のおかげで、多数の材料が電極材料に適する。

【0010】

よって、多孔電極は、電気化学反応が行われる面を提供するという主機能を有する。加えて、多孔電極の機能は、電子を３相界面との間でやり取りし、集電と他のセルまたは負荷との接続を提供することである。

【0011】

セル膜の性能は通常は材料の選択、サイズまたは微細構造、結合方法などに依存するが、燃料電池スタックの性能はセル膜上の反応体の分配の質、電極の電気接触、様々な反復ユニット間での反応体流と温度の均質性にも非常に左右される。最後になったが、燃料処理と動作点の選択も燃料電池の性能と寿命に重要な影響を及ぼす。

【0012】

各種燃料電池が開発されており、現在は様々な商業化の段階にある。燃料電池の最も一般的な分類は、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）、高分子電解質燃料電池（ＰＥＦＣ）、アルカリ燃料電池（ＡＦＣ）、リン酸燃料電池（ＰＡＦＣ）、または溶融炭酸塩燃料電池（ＭＣＦＣ）など、使用される電解質の種類に関連する。

【0013】

高分子電解質燃料電池（ＰＥＦＣ）は、特に良好なプロトン伝導体の特徴を備えたフッ化スルフォン酸高分子など、イオン交換膜として構成される電極を有する。燃料電池に存在する唯一の液体は水であり、燃料は主に水素イオンを提供する炭化水素燃料であり、酸化剤は電気化学反応を実行するために酸素を供給する空気である。膜を水で水和させなければならず、したがって水は生成されるよりも速く蒸発してはならないため、動作温度は通常１００℃未満である。よって、好ましくは、動作温度は約６０℃〜８０℃である。通常、白金電気触媒を伴う炭素電極がアノードとカソードの両方に使用される。バイポーラ板またはセパレータ板は炭素か金属のいずれかで作製される。燃料は少量のＣＯでも容易に汚染されるためＣＯを含んではならない。ＰＥＦＣの重要な商業用途は燃料電池自動車と電解槽である。

【0014】

アルカリ燃料電池（ＡＦＣ）は、たとえばアスベスト製のマトリクスに保持されるＫＯＨ電解質を有し、ニッケル、銀、金属酸化物、スピネル、貴金属など広範な電気触媒を使用することができる。電解質全体の電荷担体はＯＨイオンである。

【0015】

約８５重量％の濃度のＫＯＨが使用される場合、動作温度は通常約２５０℃であり、ＫＯＨ濃度が３５％〜５０％であれば１２０℃より低くすることができる。電解質と反応してＫ_２ＣＯ_３が生じ電解質を変質させてしまうため、燃料はＣＯもＣＯ_２も含有してはならない。よって、好ましくは純水素がＡＦＣの燃料として使用される。通常、遷移金属から成る電極が白金電気触媒と共に使用され、アノードとカソードの両方に使用される。バイポーラ板は金属製である。

【0016】

リン酸燃料電池（ＰＡＦＣ）は、たとえば炭化ケイ素製のマトリクスに保持される電解質として高濃度リン酸を使用し、主に白金が電子触媒として使用される。電解質で輸送されるイオンはプロトンである。ＰＡＦＣの標準的な動作温度は、濃縮リン酸が比較的高温下でも高い安定性を有するため１５０℃〜２２０℃である。低温では、リン酸は不良なイオン伝導体であり、白金電気触媒がＣＯで汚染される。高動作温度では、最大１％の含有量のＣＯが希釈剤として許容される。通常、炭素から成る電極がアノードとカソードの両方に使用される。バイポーラ板はグラファイト製である。リン酸の腐食性のため、グラファイトなどの高価な材料を使用しなければならない。ＰＡＦＣの主要使用分野は固定用途である。

【0017】

溶融炭酸塩燃料電池（ＭＣＦＣ）はＬｉＡｌＯ_２のマトリクスに保持される電解質としてアルカリ炭酸塩の組み合わせを使用する。ＭＣＦＣの標準的な動作温度は約６００℃〜７００℃であり、その温度範囲でアルカリ炭酸塩が高伝導性の溶融塩を形成し、炭酸塩イオンがイオン伝導を提供する。通常、アノードはニッケルから成り、カソードはニッケル酸化物から成り、相互配線はステンレス鋼またはニッケルで作製される。ニッケル／ニッケル酸化物電極は高動作温度で十分な作用を提供するため、電気触媒は不要である。燃料はＣＯと炭化水素を含むことができ、さらにＣＯ_２源がカソードで必要とされるが、ＣＯ_２源はアノードからの排出によって供給することができる。ＭＣＦＣの主要使用分野は固定用途である。

【0018】

固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）は非多孔性金属酸化物である中実電解質、たとえばＹ_２Ｏ_３によって安定化されるＺｒＯ_２である３％〜１０％イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、またはＳｍ_２Ｏ_３添加ＣｅＯ_２（ＳＤＣ）またはＧｄＯ_２添加ＣｅＯ_２（ＧＤＣ）を使用する。ＳＯＦＣの標準的な動作温度は電解質の材料に依存し、約５００℃〜１１００℃であり、酸素イオンがイオン伝導を提供する。アノードとカソードは通常セラミック材料も含む。通常、燃料電極は金属とニッケル−ＹＳＺサーメットなどのセラミック形成サーメットとの組み合わせから成る。酸素極は通常、導電性ドープペロプスカイト、またはペロプスカイトとＹＳＺやＧＤＣなどのイオン伝導セラミックとの組み合わせを含む。カソードとして使用される標準的なペロプスカイトはＬａ、Ｓｒ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎの組み合わせを含む。バイポーラ板は通常、ステンレス鋼で作製される。

【0019】

カソード、アノード、電解質、ならびに任意の中間層と触媒用に可能な成分に関する追加情報は、引用により組み込んだ特許文献２に開示される。
燃料は水素やＣＯに次いで、メタンやアンモニアなどの他の炭化水素も備えることができるが、容易に電気化学的に変換されるのはＨ_２とＣＯだけである。他の燃料は間接的に消費される、あるいは変換前に分離ステップを必要とする。さらに、ＳＯＦＣは、Ｎ_２、ＣＯ_２、または水蒸気などの不活性ガスによって希釈される燃料に耐え得る。炭化水素の中では、天然ガス、ガソリン、ディーゼル、または生物ガスとすることができる。しかしながら、この種の燃料電池は燃料に含まれる硫黄などの有毒元素、特に１ｐｐｍ超の濃度では既に毒物とみなされるＨ_２ＳおよびＣＯＳに弱い。

【0020】

セル膜のカソード・アノード電解質ユニットは、電解質を挟む２個の多孔性電極で構成される。空気はカソードに沿って流れて酸素分子をカソードに移送する。カソードと電解質の境界面に接触すると、酸素分子はカソードから電子を得る。酸素イオンは電解質材料内に拡散し、セルの反対側へ移動してアノードと接触する。酸素イオンはアノードと電解質のインタフェースで燃料と衝突し、触媒作用で反応することによって水、二酸化炭素、熱、電子を生成する。電気エネルギーを供給するため外部回路に電子が供給される。

【0021】

ＳＯＦＣの主要分野は固定電源などの固定用途、携帯用電源、車両用補助電源、特殊用途である。ＳＯＦＣによって得られる電力密度は通常、固定用途では２００〜５００ｍＷ／ｃｍ^２の範囲である。

【0022】

ＳＯＦＣは、１９５０年代後半に始まる最も長い開発期間を経た燃料電池である。中実電解質が期待されるため、環状、面状、または一体化形状など様々な形状のセル膜を形成することができる。発電効率は使用される燃料に主に左右される。水素を燃料として使用すると、４５％〜５５％（ＬＨＶ）の電気効率を達成することができ、反復ユニットのレベルでは最大６０％に近づく。メタンを燃料として使用すると、６０％のシステム電気効率を達成することができ、スタックの発電効率は７０％に近い。さらに、酸性のガスまたはその他の固体の排出量は無視できるほど小さい。

【0023】

酸素と反応ガス、すなわち燃料ガスとの組み合わせによって発電する固体酸化物燃料電池システムの構成が特許文献３に開示されている。固体酸化物燃料電池は、２個の電極間に挟まれた電解質層を備えるスタック構造を有する。一方の電極は動作中に酸素または空気に接し、他方の電極は約５００℃〜約１１００℃の動作温度で燃料ガスと接する。通常、セルの製造中に支持層が使用されて電極層を含め、セルに機械的安定性を追加する。支持層は集電装置としても機能することができる。

【0024】

カソードはペロプスカイト、ランタン、またはストロンチウムマンガナイト、またはイットリア安定化ジルコニアを備える。酸素イオンはカソードで提供される酸素ガスから形成され、電解質層を通って移動し、アノードで供給される水素ガスと結合する。アノードは、ニッケル安定化ジルコニアまたはイットリア安定化ジルコニアもしくはその両方を備える。アノードでは、水が形成され、電子が提供されて、集電装置で回収される。

【0025】

燃料電池システムの１つの特徴は、効率がほぼサイズに影響されないことである。つまり、数ｋＷの家庭用熱電併給ユニットから低ＭＷ容量の発電所まで、小型の比較的高効率な発電所を開発することができる。

【0026】

燃料電池に付随する課題は概して、単独のセル膜が約１Ｖ程度のＤＣ電位を生成するが、それが住宅または自動車用途にとっては小さすぎるという事実である。このため、ＡＣ電流に効率的に変換し、大部分の商業用途で採用されるのに十分な大きさの電圧を提供するためには、複数のセル膜が直列に電気接続して積層されて結合される。

【0027】

通常のスタックは部分的に直列および並列に接続される数十〜数百のセル膜から成り、数千ものセルを含む設計もある。
したがって、反復ユニットをスタックに組み立てるには、一方ではできる限り小数の組立ステップと、他方では各セル膜の適切な動作状態の確保が必要である。

【0028】

反復ユニットの直列接続のため、単独セル膜での性能の制限は、得られる全電流、ひいては電力を制限するため、スタックの性能全体に重大な結果をもたらす場合がある。
スタックの構造は使用されるセル膜の種類に依存する。第１の主要な種類のスタックは、特許文献４に開示されるような管状セル膜を使用する。

【0029】

第２の種類のスタックは、積層することによって相互接続することができる面状セル膜を使用する。それらの間の主な違いは、燃料と酸化剤の種類と形状、または電極上のガス分配と電気接触の設計にある。

【0030】

たとえば特許文献５に提案される第１のコンセプトは円筒状のスタックである。よって、セル膜は陽極、電解質、陰極（ＣＡＥユニット）から成るディスク状のセラミック製３層膜である。燃料は中央経路に供給され、放射方向外側に方向付けられ、酸素含有ガスは周から供給されて中央経路に向けて方向付けられる。

【0031】

特許文献６では、矩形のセル膜に基づくスタックのコンセプトが開示されており、上記膜が燃料入口および出口を有するガス分配ユニットに装着され、酸化剤が上記ガス分配ユニットの周で供給および抽出される。セル膜表面全体を流れるガスの分配を向上させるため、ガス経路が湾曲している。それまでは、セル膜のガス入口および出口管状マニホルドがガス流に対する障害となる結果、セル膜を流れるガスの流が非均質化していた。特許文献６は、障害周囲のガスを障害の背後領域に誘導する湾曲ガス経路を提案している。それによって、より均等なガス流分配が達成され、障害のガス流への悪影響を相殺することができる。

【0032】

特許文献５に開示される解決策の反応体の供給および排出は、特許文献２によると、相互接続板のための比較的複雑な製造手順を必要とする。これを回避するため、面状ＣＡＥユニットは、隣接するＣＡＥユニット間に配置される面状金属板として形成される相互接続層を挟んで相互に積層される。燃料と酸化剤それぞれの通路がアノード層およびカソード層に形成される。

【0033】

さらに、ＣＡＥユニットの膨張と、ＣＡＥユニットに反応体を供給し、そこから離れるように反応体を誘導する構造の影響も考慮に入れなければならない。
また、電極と境界面は、過剰な温度に達するとすぐに劣化しがちである。

【0034】

発熱反応のため、主に空気冷却によって達成され得る電池ユニットの能動的な冷却が必要とされる。ＣＡＥユニットおよびガス分配構造における温度勾配と過剰な温度差とを制限するため、電池ユニット内での冷却空気の適切な分配を要する。温度差を制限するには、電気化学反応に必要とされるよりも過剰な量の冷却空気が必要である。この過剰空気は、特に送風装置での消費による周辺機器の追加ロスを意味する。ただし、スタック内の圧力低下が少なければ、つまりスタック内の空気のためのガス分配構造の空気流に対する抵抗が小さければ、こうしたロスは低減することができる。

【0035】

過剰空気を用いるもう１つの欠点は、空気極に毒性物質を持ち込むことである。特に揮発性クロムは、スタックの上流に位置する金属部品から放出され、空気流によってスタックに運ばれることが知られている。揮発性クロムは電気化学反応および化学反応によって空気極に堆積しがちである。具体的には、揮発性クロムは電極に含まれるストロンチウムと瞬時に反応する。さらに、揮発性クロムは電極と電極の境界面にクロム酸化物として電気化学的に堆積し、反応部位の数を減少させる可能性がある。クロムだけでなく、シリコン、硫黄、その他の種も空気極の耐久性に影響を及ぼすことが知られている。

【0036】

従来技術の燃料電池スタックに付随する課題は、通常は平面層を形成する電極表面に現れる局所的温度ピークである。
このような局所的温度ピークが発生する場合、反応動力が変更し、局所的な高温地点が形成される場合がある。このような高温地点は、局所的熱膨張を引き起こすことによって材料に大きな歪みを生じさせ、影響を受けた層材料の反りや変形を招くために望ましくない。電極または電解質のセラミック材料は脆いため、亀裂を生じやすく、大きな局所的温度変動を受けた場合には最終的に割れるおそれがある。

【0037】

このような高温地点の発生は、冷却空気流の増加と、ＣＡＥユニットと接触し放熱構造として供する空気分配構造の適切な設計とによって大幅に低減することができる。
熱歪の影響は、原理上は特許文献７に示されるものと類似の構造を有するスタックによって緩和させることができる。よって、複数のＣＡＥユニットが接触板と導電接触し、流体誘導素子が成型シート金属部として形成され、溶接または半田付けによって液密に接触板に接続される。それによって、接触板は、燃料電池ユニットの動作中に可燃性ガスまたは酸化剤が流れる流体チャンバを画定する。成型シート金属部には複数の波形が配置され、波形構造を形成する。波形構造はそれ自体、動作中のＣＡＥユニットおよび流体誘導素子の熱膨張の一部を相殺することができる。しかしながら、電極と波形の山または谷との局所的接触により、流体誘導素子は電極の熱膨張を追随せざるを得ない。流体誘導素子が十分な弾性を有していない場合、熱膨張による歪みが電極に導入される。電極は固体の脆性セラミックから形成される。よって、大きな歪みが電極に導入される場合、亀裂が形成されて、最終的に電極を破壊する場合がある。さらに、流体誘導素子とアノード間の溶接または半田付け接続は構造の剛性に寄与する。具体的には、異なる熱膨張係数の材料が使用される場合、最終的に歪みは電極の損傷につながり、関連するセル膜を損なうおそれがある。具体的には、セル膜が破壊されて自然発火を招く場合、反応体の流れが変化する、あるいは反応体の直接混合を導くことがある。よって、局所的熱膨張を誘発し、局所的応力をさらに増大させる、局所的に高温な地点が生じかねない。

【0038】

熱歪および熱膨張の影響を緩和する別の解決策が特許文献８に開示されている。この解決策は、燃料路を囲む第１および第２の箔状素子の枠を予見している。ＣＡＥユニットが第１の箔状素子に装着され、アノードが燃料路の反対側で第１の箔状素子に直接隣接して配置される。燃料は、この目的のために孔を備える第１の箔状素子を横断することによってアノードに達する。第２の箔状素子は液密であり、燃料流を空気などの酸化物含有ガス流から分離する分離素子として供する。良好な電気接触は、燃料路にワイヤメッシュを設け、燃料通路の反対側で第２の箔状素子に別のワイヤメッシュを設けることによって確保される。よって、特許文献８の支持構造は相当自由に膨張し、ＣＡＥユニットと箔状素子との接合が放熱構造の役割を果たす。
特許文献９、特許文献１０、特許文献１１および特許文献１２は、ガス分配素子を開示している。そのようなガス分配素子の欠点は、ガスの分配が均質ではないため、カソード・アノード電解質ユニットのある領域で燃料の不足が生じる可能性があり、局所的な過熱のリスクが増加することである。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0039】

【特許文献1】国際公開第２００６／０４８４２９号

【特許文献2】米国特許第７６３２５８６号明細書

【特許文献3】国際公開第２００６／０４８４２９号

【特許文献4】国際公開第０１／９１２１８号

【特許文献5】欧州特許第１８６４３４７号明細書

【特許文献6】米国特許出願公開第２０１１／０２６９０４８号明細書

【特許文献7】米国特許第６６７００６８号明細書

【特許文献8】国際公開第２００４／０２１４８８号

【特許文献9】欧州特許出願公開第１７４２２８号明細書

【特許文献10】国際公開第９６／３４４２１号

【特許文献11】米国特許出願公開第２００８／０２８０１７７号明細書

【特許文献12】欧州特許出願公開第１８３０４２６号明細書

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0040】

よって、本発明の目的は、既存の燃料電池を改良し、信頼性を高め、安価な製造を可能にすることである。

【課題を解決するための手段】

【0041】

本発明の目的は、ＳＯＦＣまたは固体酸化物電解装置と称され、ガス分配素子を有するＳＯＥＣとも称される固体酸化物燃料電池によって、性能が向上した燃料電池または電解装置用のガス分配素子により達成される。特に、本発明により、燃料電池、特にＳＯＦＣまたはＳＯＥＣの性能にとって有益である、燃料電池陰極での反応ガスの均質な分配が可能になる。さらに、電極、ひいてはカソード−電解質−アノードユニットを備える電池ユニットの温度分布が向上する。

【0042】

本発明による解決策は請求項１の主題である。従属請求項２〜１３は本発明の別の有益な構造または実施形態に関する。請求項１４は燃料電池または電解装置に関する。請求項１５は、燃料電池または電解装置のガス分配素子の動作方法に関する。

【0043】

燃料電池または電解装置用のガス分配素子によって、燃料電池の燃料電極上での反応ガスの適切な分配だけでなく、電極との適切な電気接触も可能になる。よって、本発明はガス分配素子と、燃料電池または電解装置スタックにおけるガス分配素子の構造とに関する。

【0044】

燃料電池は通常、複数の電池ユニットから成る燃料電池スタックとして構成される。よって、電池ユニットは、用途にとって必要な電圧および電力出力レベルを達成するためにモジュール式にこのような燃料電池スタックに組み合わされる。したがって、こうした積層は、導電性の相互配線またはバイポーラ板を介して複数の電池ユニットを直列に接続することを含む。

【0045】

よって、燃料電池、特に固体酸化物燃料電池または電解装置用のガス分配素子は第１の層と第２の層とを備え、前記第１および第２の層にはガス分配構造が配置されて、第１の反応流体、最終的には第２の反応流体の流体流パターンを形成する。

【0046】

第２の層は第１の開口を有する均質化素子であり、第１の開口のうち少なくともいくつかの長さと幅は、長さが幅よりも大きく、長さは主流体流方向９を横切って延在するようになっている。よって、上記パターンは複数の経路を備え、第２の層は主流方向を横切って延在する長さを有する開口を含む。ガス分配構造も開口を備えており、開口は経路構造または経路システムのパターンを形成する。

【0047】

２つの選択肢を結びつけるために「または」という表現が本明細書で使用される場合、両選択肢の組み合わせとも、片方のみの選択肢とも解釈することができる。具体的に燃料電池に言及されていない場合、特徴は燃料電池または電解装置のいずれかに適用することができる。

【0048】

ガス分配素子が燃料電池内で動作する場合、第１の電極はカソードであり、第２の電極はアノードであり、反応流体流はカソードに向けられる。燃料電池または電解装置の場合、複数の反応流体、少なくとも第１の反応流体と第２の反応流体を採用することができる。第１の反応流体は、燃料電池動作モードで発熱反応中にＯ_２と反応することができる、あるいは電解モードでＯ_２を形成しつつ吸熱反応中に分離させることができる流体である。第１の反応流体は、一般的には、Ｈ_２、Ｎ_２、Ｈ_２Ｏ、ＣＯ、ＣＯ_２、アンモニア、ＣＨ_４、その他任意の炭化水素ガスの任意の混合物である。燃料電池または電解装置のいずれとして使用されるか、および燃料電池の種類に応じて、ガス混合物は変更される。第２の反応流体はＯ２含有ガス、好ましくは空気である。電解装置の場合、このＯ２含有ガスの外部供給は必ずしも必要ではない。

【0049】

固体酸化物燃料電池または電解装置の場合、効率を最大限に高め、信頼性の高い動作を保証するため、反応流体が対応する電極に均等に分配および拡散されることが必須である。実質上、このために、経路システムまたは多孔構造として形成されるガス分配構造が、ガス流への均質な抵抗、さらには圧力低下をもたらすことが必要とされる。経路システムの場合、非常に厳密な製造公差を含む極めて正確な形状を要し、それに伴い高コストとなる。

【0050】

均質化素子は第２の開口を備えることができる。具体的には、第２の開口の長さと幅は、長さが幅よりも大きく、幅が流体の主方向を横切って延在するようになっている。これらの第１または第２の開口は、矩形に配列される、あるいは第１の層２に配列される経路に対して傾斜する経路状の構造を形成することができる。これは、第１の層に開口を形成するガス分配構造内を流れる流体が、第１の層に配置されるガス分配構造によって第２の層の開口に向けて方向付けられるという利点を備える。第１および第２の層の開口は流体通路を提供し、よって流体通路がガス分配構造全体に形成される。第１の層のガス分配構造全体を流れるときは常に、反応流体は第１の層のガス分配構造の上方の開口に入り、すなわち、第１の層のガス分配構造の上方の第２の層の開口に入る。第１の開口の長さと幅は、長さが幅よりも大きく、長さが主流体流方向を横切って延在するようになっているため、反応流体は上記ガス分配構造と第１の層の隣接開口の背後に通じる第１の層の経路に分配される。

【0051】

第２の層の第１または第２の開口は、具体的には矩形、正方形、または円形の断面を有する穴として形成される。ガス分配構造は、経路、分断経路、および、たとえばピンなどの突起、グリッド構造、または連続または非連続発泡体構造などの発泡体構造である三次元構造のうちの少なくとも１つを備えることのできる、第１の層の流体流パターンを形成する。これらの構造は中実または多孔金属または導電性セラミックから製造することができる。有利には、単独のシートまたは一対のシートから成り、第２の層または均質化層と共にガス分配素子を形成する経路構造が予想される。

【0052】

ガス分配素子の異なる層間の電気接触は機械的接触、溶接、鑞付け、または薄接触層によって達成される。
第１および第２の層はそれぞれカソードまたはアノードのいずれかとしての役割を果たす。それらの機能は電解質の性質、または燃料電池または電解装置用のガス分配素子の動作に応じて逆にすることができる。第１の反応体は酸素、たとえば空気が豊富である。第２の反応体は元素Ｈ_２、ＣＯ、ＣＯ_２、Ｈ_２Ｏ、アンモニア、または炭素含有ガスのうち少なくとも１つを含有する。

【0053】

第３の層、具体的にはベース層を設けることができる。さらに、酸素極用のガス分配層として使用される支持層も設けることができる。
ガス分配素子は以下の利点を有する。均質化素子により、第１の層のガス分配構造に存在する形状の瑕疵を矯正することができる。したがって、高品質なガス分配を維持しつつ、第１および第２の層に対して低コストの製造工程を利用できる。加えて、スタックは様々な設置面積を有する様々な構造で作製することができる。燃料電池システムまたは電解装置は、需要に応じて幅広い用途に適応させることができる。設置面積とは、燃料電池スタックの基部の長さおよび幅の寸法全体と理解される。

【0054】

一実施形態では、スイス連邦工科大学（ＥＰＦＬ）での試験において、燃料の低発熱量に基づく６５％の電気効率がスタックモジュールで得られた。スタックは水蒸気改質メタン（水蒸気と炭素の比が２）を燃料とし、２５０ｍＷ／ｃｍ^２の出力密度で７５０℃で動作した。

【0055】

このような効率では、ＳＯＦＣ技術を使用するｋＷサイズのユニットでの広域発電は、最良利用可能な複合サイクルガスタービン（ＣＣＧＴ）を使用するＭＷサイズの発電所での一極化発電よりも効率的である。

【0056】

固体酸化物燃料電池のいずれかの側に置かれ、２個の金属製相互配線間に挟まれるセラミックガス分布層は、製造がより単純で材料が安価になるためにスタック全体のコストが低減される。

【0057】

よって、それらのユニットは、少なくとも０．５ｋＷのスタック、好ましくは２．５ｋＷのスタックを含む、家庭に電力を供給する別の電気エネルギー源として使用することができる。

【0058】

一実施形態によると、第１の層のガス分配構造は少なくともバー素子によって少なくとも部分的に遮断される。バー素子は第１の層のガス分配構造を通る流体流にとっての障害とみなされる。バー素子は、流体流を主流体流方向の進行から逸脱させる、あるいは流経路の垂直直径を局所的に制限する任意の種類のバリアまたはスロットル素子とすることができる。

【0059】

第２の層の第１または第２の開口の少なくともいくつかは孔、具体的には穴の形状をとることができる。よって、第１および第２の層は少なくとも１つのシート状金属から成るガス分配素子を形成する。ガス分配素子では、少なくとも１つのシート状金属層が多孔層に面する経路構造を形成する。多孔層の特徴は、燃料分配経路に略直角に延在し、近傍環境のいくつかの経路内のガスを流方向に沿って均等な間隔で混合させる一連の細長穴を有する点である。

【0060】

有利なことに、孔の長さはバー素子の幅よりも大きい。したがって、第１または第２の反応流体のいずれかはバー素子によって形成される障害を乗り越えることができるため、流は主流方向から逸脱して、ある経路を流れる流と隣接経路を通過する流とが混じり合うことが可能になる。一実施形態によると、特に孔として成形された開口の一部が幅よりも大きな長さを有し、長さまたは幅が主流体流方向に延在する。具体的には、第１の開口の幅が主流体流方向に延在する、あるいは第２の開口の長さが主流体流方向に延在する。第１の層に配置されるガス分配構造と、第１の開口および第２の開口の少なくとも１つは流体接続する。

【0061】

追加層を形成する支持層は、第１または第２の反応流体のいずれかを電極に分配するために設けることができる。一実施形態によると、それぞれの反応流体用の複数の入口開口部が第１および第２の層の少なくとも一方に設けられる。複数の入口開口部を設けることによって、より均等な流体流分配を実行することができる。もう１つの利点はより均等に熱を分布させて、ＣＡＥユニットの反応面全体をより有効に活用することである。

【0062】

さらに、流体流のパターン、特に第１または第２の開口の少なくともいくつかを形成するガス分配構造は型打ち抜きまたはエッチングによって作製することができる。別の実施形態によると、支持層は第１の層との一体片を形成する。一実施形態によると、第１の層は、孔を有する第１のシートとベース層を形成する第２のシートとを備える。支持層は、ベース層または第１の層の反対側に配置することができる。

【0063】

さらに、本発明は、先行する実施形態のいずれかによるガス分配素子を備える燃料電池または電解装置に関する。
具体的には、第１の開口の総開口面積はカソード・アノード電解質ユニットの陰極の総接触面の２０％以上、好ましくは総接触面の約３０％以上、最も好ましくは総接触面の約５０％以上である。それによって、ガス分配素子を流れるガスの横方向分配が達成され、より均質的な流体分配、ひいてはより均一な流体温度が可能になる。

【0064】

燃料電池または電解装置用のガス分配素子の動作方法は以下のステップを備える。第１の反応流体がガス分配素子の第１の側に沿って流れ、第２の反応流体流がガス分配素子の第２の側に沿って流れ、第１または第２の反応流体がいずれかの側でカソード・アノード電解質ユニットに反応体、電荷担持イオン、および電子を供給することにより、電荷担持イオンが電解質をわたって電気化学反応を実行することができる。ガス分配素子は第１の層と第２の層を備え、第１および第２の層には流体流のパターンを形成するガス分配構造が配置され、第２の層は、長さが幅よりも大きく、第１の開口のうち少なくともいくつかの長さが主流体流方向を横切って延在するような長さと幅を備えた第１の開口または第２の開口を有する均質化素子であることで、均質化素子を流れる流が第２の層の表面全体に均等に分配される。よって、反応面はガス分配素子の表面に主に対応し、電気化学反応は均質化素子の面全体で均等に実行される。

【0065】

ＦＣＳＯの主要用途は、遠隔発電、広域発電、熱電気複合利用（ＣＨＰ）、トラック、バス、船舶用の補助電源装置（ＡＰＵ）、携帯用電源、効率的な生物ガス変換などの分野である。

【0066】

本発明のこれらおよびその他の特徴と利点は、添付図面と併せ、本発明の具体的な例示である実施形態の以下の説明を読むことによって、より完全に理解されるであろう。図面において、類似の参照符号は類似の構成要素を指す。燃料電池との組み合わせにおいて本発明を詳細に説明する。本発明は電解装置も対象とすることは自明である。

【図面の簡単な説明】

【0067】

【図1】ＳＯＦＣシステムの概略図である。

【図2】本発明の第１の実施形態によるガス分配素子の等測図である。

【図3】本発明の第２の実施形態による電池ユニットの断面図である。

【図4】本発明の第３の実施形態による電池ユニットの展開図である。

【図4A】支持層の拡大図である。

【図4B】ガス分配素子の別の実施形態の展開図である。

【図4C】ガス分配素子の別の実施形態の展開図である。

【図4D】第２の層である均質化層の別の実施形態を示す図である。

【図4E】第２の層である均質化層の別の実施形態を示す図である。

【図5】ガス分配素子の２個の隣接層の部分上面図である。

【図6A】ガス分配素子の多孔層の部分上面図である。

【図6B】図６Ａの線Ａ−Ａに沿った断面図である。

【図6C】図６Ａの線Ｂ−Ｂに沿った断面図である。

【図6D】支持層のない理想的なガス分配素子の図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面の拡大図である。

【図6E】均質化素子層のないガス分配素子の断面図である。

【図6F】均質化素子層を備えるガス分配素子の図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面の拡大図である。

【図6G】ガス分配素子を流れる可燃性ガスの理想的な流状態を示す概略図である。

【図6H】ガス分配素子を流れる可燃性ガスの実際の流状態を示す概略図である。

【図6I】別のガス分配素子を流れる可燃性ガスの実際の流状態を示す概略図である。

【図6K】均質化素子層のないガス分配素子の断面図である。

【図6L】図６Ｋに示すものと類似するが均質化素子層を備えるガス分配素子の断面図である。

【図7A】燃料電池ユニットのガス分配層を流れる可燃性ガスの理想的な流状態を示す概略図である。

【図7B】燃料電池ユニットを流れる可燃性ガスの最適に設計された実際の流状態を示す概略図である。

【図7C】従来技術による燃料電池ユニットを流れる可燃性ガスの流状態を示す概略図である。

【図7D】図７Ｂに示す状態による流を示す燃料電池ユニットのスタックの図である。

【図7E】図７Ｃに示す状態による流を示す燃料電池ユニットのスタックの図である。

【図8】スタックの燃料電池ユニットの複数の連続層の断面図である。

【図8A】図８の詳細断面図である。

【図8B】燃料電池スタックの概略側断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0068】

図１は、本発明による固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）システム１００を示す。固体酸化物燃料電池システムは、複数の燃料電池ユニット５０から成る燃料電池スタック１０３を含むケース１０１を備え、ここでは燃料電池ユニットは電池ユニット５０とも称される。ケースは基部１０２に位置する。燃料電池システムまたは周辺機器は、反応体を加熱する熱交換器１０６と、正確な組成および正確な燃料電池への流量で反応体を供給する図示しない反応体作製ユニットとを含む。スタックには反応体排出素子１０４および１０５が配置される。

【0069】

スタックは特許文献２に開示されるように構成され、特定の電極接触およびガス分配構造が適用される。従来技術では、この技術に基づくスタックが、約１ｋＷの遠隔および微細熱電気複合利用（ＣＨＰ）用途のために開発された。そのスタックは圧力低下が少ないことを特徴とし、約４５％の電気効率で１ｋＷ／ｌまたは４００ｍＷ／ｃｍ^２の電力密度を達成できる。スタックには改質天然ガス、改質ガス、または水素で燃料が供給される。このスタックは空気を外部に、燃料を内部に集配し、燃料排気流を回収する。排気流は排気管爆発のために使用する、あるいは改質のために再循環させる（改造された周辺機器の場合）ことができる。特許文献２の利用によりスタックの熱サイクル耐性が向上し、熱サイクルによるさらなる性能低下が回避される。本発明と特許文献２に開示される技術とを組み合わせた最近の２つの試作品を用い、性能の向上が測定された。燃料として水素を用いた場合６１％、メタンを用いた場合６９％に達する効率で、最大燃料変換９４％が達成された。さらに、複合型の短いスタックに大きな損傷を与えることなく、最大５０回の熱サイクルが行われた。この結果は、特許文献２に開示されるような反応体流の単独処理に基づく以前の結果を大幅に上回る。

【0070】

反応体ガスの分配のため、図２に詳細に示すような分配素子１０が予測される。ガス分配素子は２個の隣接するカソード・アノード電解質ユニット５間に配置される。電池ユニット５０では、ユニットはカソード・アノード電解質ユニット５とガス分配素子１０とから成ると理解される。ガス分配素子１０は各電極に少なくとも可燃性ガスを供給するために使用される。

【0071】

別の有益な実施形態では、ガス分配素子１０は、酸化剤である酸素含有反応体と可燃性ガスである燃料とを各電極に供給するためにも使用される。本実施形態では、ガス分配素子１０は、酸素の豊富な第１の反応流体と燃料を含有する第２の反応流体とを各電極に供給するために使用される。図２に示すガス分配素子１０は燃料入口１６と燃料出口１８を備えるため、入口１６から供給された燃料は入口１６から出口１８への直線流方向９でガス分配素子１０に流れ込む。図２では、第１の層２は第２の層３の下方に配置される。

【0072】

電池ユニット５０とも称される燃料電池ユニット５０として動作する際には、酸素含有反応体が、カソードの役割を果たす正酸素電極５１に供給される。
電池ユニット５０が電解装置として動作する際には、酸素含有反応体が、アノードの役割を果たす正酸素電極５１に供給される。

【0073】

有利な実施形態では、ガス分配素子１０は酸素含有反応体をＣＡＥカソード・アノード電解質ユニット５の正酸素電極５１に、燃料を含む第２の反応体を陰極５３に供給するために使用される。このようなガス分配素子１０は好ましくは支持層を備え、支持層４は酸素含有反応体用の流体伝導経路を備える。

【0074】

ほとんどの場合、酸素含有反応体は空気であるが、純酸素または酸素含有ガスもガス分配素子１０に供給することができる。第２の反応体である可燃性ガスは、Ｈ_２、ＣＯ、Ｈ_２Ｏ、ＣＯ２、メタン、アンモニア、その他の炭化水素、または任意の希釈剤の混合物を含む。

【0075】

好適な実施形態では、第２の反応体（燃料）がガス分配素子１０内で分配される。ＣＡＥカソード・アノード電解質ユニット５の陰極５３はガス分配素子１０の第２の層３に面している。

【0076】

ガス分配素子１０は、ＰＥＦＣ、ＡＦＣ、またはＭＣＦＣ燃料電池への使用が予測できるが、その用途はＳＯＦＣに限定されない。ガス分配素子１０は逆に動作する電解装置に対しても使用することができる。

【0077】

ガス分配素子１０は燃料電池スタック１０３の以下の３つの必須機能を組み合わせる。電極５１および５３からの集電を実現する機能、反応体、具体的には燃料と好ましくは酸素含有ガスをセル間およびセルに集配する機能、反応体通路を相互に、および環境に対して封止する目的を有するベース素子１を備える機能の３つである。ベース素子１はバイポーラ板とも称する。

【0078】

よって、ガス分配素子１０は、参照符号１、２、３、４で示すような薄い未加工の金属シートを使用して電池ユニット５０のガス分配を一体化させることができ、たとえば型打ち抜き、打ち抜き、型押し、またはエッチングによる作製で、高価な構造化バイポーラ板の代わりに安価な製造を可能にする。ベース層１、第１の層２、第２の層３および支持層４の少なくとも一つは、型打ち抜き、型押し、打ち抜き、またはエッチング、またはグラファイトなどの高温圧縮、成形、粉末冶金によって製造することができる。ベース層１、第１の層２、第２の層３、またはそれらの任意の組み合わせが電気接触または封止もしくはその両方のために、溶接、鑞付け、糊付け、反応接合、またはそれらの任意の組み合わせなどの任意の適切な接合技術を用いて接合されるように、ガス分配素子１０を製造してもよい。

【0079】

好適な適用によれば、提案する燃料電池スタック１０３は、１６〜５０００Ｗの名目電力に相当する１〜１００個の電池ユニット５０を含む。
図３に示す実施形態は、本発明の第２の実施形態による、カソード・アノード電解質ユニット５とガス分配素子１０とを備える電池ユニット５０の断面を示している。図３に示す第２の実施形態によるガス分配素子１０は、ベース層１、第２の層３、第１の層２から成る。第１の層２は開口も含む。ただし、この部分は、開口の切り欠き部が図３では見えないように構成される。カソード・アノード電解質ユニット５は、第１の電極５１、第２の電極５３、および第１の電極５１と第２の電極５３とに挟まれる電解質５２から成る。電池ユニット５０は、カソード・アノード電解質ユニット５、接触層５５、ガス分配素子１０の縁部の気密封止のために側方封止３１も備える。別の実施形態では、電池ユニット５０は、酸素を含有する第１の反応流体を第１の電極５１に供給するための支持層４も備えることができる。燃料を含む第２の反応流体は、第１の層２と第２の層３の上方にある第２の電極５３に供給される。

【0080】

図４は、本発明の第３の実施形態によるガス分配素子１０とカソード・アノード電解質ユニット５の展開図である。カソード・アノード電解質ユニット５は第１の電極５１、第２の電極５３、および第１の電極５１と第２の電極５３とに挟まれた電解質５２から成る。通常、セラミックガス分配層５４および５５が電極５１および５３の両側に配置され、図４には示さないが、図８Ａにその例を示す。

【0081】

燃料電池５０または電解装置用のガス分配素子１０は、ベース層１、第１の層２、第２の層３を備える。第１の層２と第２の層３にはガス分配構造１１が配置されて流体流のパターンを形成する。図４に示す第１の層２は隣り合うように並べられる多数の経路１３によって流パターンを画定するため、第１の層２に入る可燃性ガスは主流方向９に流れることができる。経路１３は好ましくは、入口とも称される入口側２ｂで第１の層２の一方の側を始端とし、出口とも称される出口側２ｃで第１の層２の他方の側を終端とすることで、入口側２ｂが可燃性ガス供給口９ａと接続され、出口２ｃが排ガス出口９ｂと流体接続される。図３は、線Ｃ−Ｃに沿ったガス分配素子１０の断面図である。第１の層２は、相互に間隔をおいて配置され、その間に経路１３を形成する複数の経路バー２ａを備える。図４に示すように、第１の層２は、直線方向に延在し、入口２ｂと出口２ｃでそれぞれ経路１３と流体接続する経路１２および１４を備えてもよい。

【0082】

第２の層３は、隣り合うように並ぶ少なくとも２つの経路１３を流体接続して、各経路１３の流体量を相殺し均等化する開口１５を備えた均質化素子である。図３では、開口１５は３個の経路１３を流体接続している。第２の層３は、長さ２８と幅２９とを有する矩形開口部として構成される第１の開口１５を有する。長さは幅よりも大きい。長さ２８は主流体流方向９を横切って延在する。幅２９は主流体流方向９に延在する。第２の層３は長さ７と幅８とを有する第２の開口６も有し、長さ７は幅８よりも大きく、幅８は主流体流方向９を横切って延在する。

【0083】

経路層とも称される第１の層２は複数の入口経路１２、複数の連続する経路１３、複数の出口経路１４を有する。連続する経路１２および１３はバー素子２３によって分離される。連続する経路１３および１４もバー素子２３によっても分離される。バー素子２３はバー２ａを接続するのに必要である。

【0084】

これらの第２の層３の第２の開口は、特定の矩形に配列される、あるいは第１の層２に配置される入口経路１２に対して傾斜する経路状構造をとる。これは図２に示すように、第１の層２の経路１２、１３、１４内を流れる流体が、第１の層に配置される第１の層２の一部であるバー素子２３によって第２の層３の開口６に向けて方向付けられるという利点を備える。よって、開口６はバー素子２３に開口６を横断させることによって連続する経路１２と１３、連続する経路１３と１３、または連続する経路１３と１４間の流体通路を形成する。流体がバー素子２３上を流れる場合は常に、バー素子２３上の開口６に入り、連続する経路１３と１４に分配される。上記実施形態の１つの利点は、第１の層２と第２の層３が薄金属シートの使用によって非常に安価に製造されることである。

【0085】

有利には、各入口経路１２は連続する経路１３および出口経路１４と連通する。これらの経路１２、１３、１４は同じ断面を有してもよく、それぞれの背後に配置してもよい。有利には、複数の入口経路１２、連続する経路１３、出口経路１４は図４に示すようなものと予測される。各入口経路１２は隣接する入口経路１２と平行に配置され、同じことが連続する経路１３または出口経路１４にも当てはまる。

【0086】

第１の層２と第２の層３は図４に示すように別々のシートに形成することができるが、単独のシートに結合させてもよい。さらに、第１の層２は、経路１２、１３、１４に対応する孔を有し、経路１２、１３、１４用のベースを形成するベースシート１に並んで配置されるシートとして作製することができる。この解決策は経路の作製にとって有益である。

【0087】

さらに、孔には様々な形状が適用可能である。孔は簡便にシートから打ち抜く、レーザ切断する、あるいは層の鋳造または成形後に除去されるインサートとしてエッチングまたは形成することができる。よって、ベース層１と第２の層３を別々のシートと見越しておくことで、製造が簡易化できる、あるいはより広範な層１、２、３の製造方法が適用できる。

【0088】

さらに、２個の入口開口部１６および１７が、可燃性ガスである燃料を備える反応体がガス分配素子１０に進入できるように設けられる。さらに、２個の出口開口部１８および１９が、排ガスである流体の反応生成物がガス分配素子１０を脱出できるように設けられる。

【0089】

別の実施形態では、支持層４はベース層１の側に配置することができる、あるいはベース層１と接続することができる。好適な１実施形態では、支持層４は第２のガス分配素子の形状を有する。図４は酸化剤Ｏの流路である経路２０を備えた支持層を示す。図４Ａは、酸化剤Ｏの流路が２個の流路Ｏ１およびＯ２に分断されることによって各路が支持層４の一方の側に沿って経路２０を流れる、支持層４の好適な構造の拡大図である。

【0090】

図４Ｂはガス分配素子１０の別の実施形態を示す。ベース層１と第１の層２は、単独部分から成る流パターンを画定する。本実施形態では、バー２ａがベース層１と接続されるためにバー２ａを保持するバー素子２３の必要がなく、そのため、複数の経路１３が相互に直線方向に延在することによって、入口側２ｂを始端とし出口側２ｃを終端として、経路が入口側２ｂと出口側２ｃとを流体接続する。バー素子２３が不要であるため、連続する経路１２、１３、１４を流体接続するための開口６も図４Ｂに示すように第２の層３では不要である。

【0091】

図４Ｃはガス分配素子１０の別の実施形態を示す。第１の層２は、金属発泡体片または金属メッシュ片などの多孔構造２ｄを備え、多孔構造はベース層１に配置される。第１の層２は入口側２ｂを始点とし出口側２ｃを終端とする流路を画定し、そのため、多孔構造は入口側２ｂと出口側２ｃとを流体接続して直線方向に延在する流路を画定する。

【0092】

図４Ｄは、第２の層３である均質化素子の別の実施形態を示す。矩形の第２の層３を示す図４Ｂの実施形態とは異なり、図４Ｄは円形の第２の層３を示す。平行に延在する経路１３を有する矩形の第１の層２を示す図４Ｂの実施形態とは異なり、図４Ｄに示す第２の層３に合わせて変更された第１の層は円形であり、放射方向ｎに直線的に延在する経路１３を備える。この経路１３は燃料入口開口部１６と同じ位置にある燃料入口２ｂの中心を始端とし、燃料出口２ｃが配置される周を終端として、好ましくは第１の層２および第２の層３を完全に囲むため、ガス分配素子１０内の可燃性ガス９ａは放射方向に流れる。数個の経路１３のみを図４Ｄに示す。第２の層３は周方向に延在する複数の開口１５を備え、開口１５は隣接する経路１３のいくつかが各開口１５によって流体接続されるように経路１３を横断する。したがって、図４Ｄに示すように第１の層２と第２の層３を備えるガス分配素子１０は円形である。円形燃料電池ユニット５０を作製するため、円形カソード・アノード電解質ユニット５を第２の層３の上に配置し、支持層４を第１の層２の下方に配置して、図４に開示されたものと類似した燃料電池ユニット５０を達成することができるが、第１の層２の経路１３と支持層４の経路２０は放射方向に延在している。第２の層３の下に配置される第１の層２はピン、グリッド、メッシュ構造、または発泡体構造などの三次元構造であってもよく、第１の層２は円形であり、流体流９ａ、９ｂ、９ｃは放射方向、特に入口２ｂから出口２ｃへの直線方向９に延在し、第２の層３の第１の開口１５は周方向に延在する。有利な一実施形態では、発泡体構造内に経路が存在しないが、発泡体の多孔構造により流体が発泡体内を流れて、第１の層２内の流体流９ａ、９ｂ、９ｃの方向に流れる。

【0093】

図４Ｅは、周方向に延在する開口１５を備える矩形状の第２の層３の別の実施形態を示す。図４Ｄに示す第２の層３と異なり、図４Ｅに示す第２の層３の開口１５は、同様の寸法を持つ開口１５の３つの群９ｘに配置されることによって、これらの群９ｘが相互に周方向にずれる。このような開口１５の配列により、経路１３を通過する燃料の流量の均等化効果が向上する。図４Ｅに開示する第２の層３は、第１の層２内の燃料がまず放射方向９ｕに、次いで方向９ｖに燃料出口２ｃまで流れるように、排ガスを燃料出口１８／１９に集める外周燃料出口２ｃを備える。

【0094】

図５は、ガス分配素子１０の上側から切り取った部分として、第３の実施形態のガス分配素子１０の第１の層２および第２の層３を示す部分上面図である。第１の層２の一部の断面図は隣り合うように並べられ経路バー２ａによって分離されるいくつかの経路１３と、バー素子２３によって経路１３から分離されるいくつかの連続する出口経路１４とを示す。第１の層２は第２の層３の背後に配置される。第２の層３は長さ２８と幅２９とを有する第１の開口１５を含み、本実施形態では長さ２８は主流体流方向９を横切って延在する。

【0095】

図６Ａは、第１の開口１５と下にある経路バー２ａとを備える本発明の第１、第２、または第３の実施形態のいずれかによるガス分配層１０の第２の多孔層３の部分上面図である。図６Ａの線Ａ−Ａに沿った断面図である図６Ｂは、カソード・アノード電解質ユニット５、経路バー２ａを備える第１の層２、第２の層３、およびベース層１を示す。ベース層１および第１の層２は別々のシートから製造される。図６Ｃは図６Ａの線Ｂ−Ｂに沿った断面を示す。図６Ｂとの違いとして、一部が一列の開口１５を横断するため、第２の層３は開口１５によって分断される。さらに、第１の層２において平行に延在する経路１３も示される。

【0096】

図６Ｄは、支持層４のない図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面を詳細に示す。ガス分配素子１０は３層から成り、第１の層２が上に配置されるベース層１は、流方向９に平行に延在するバー２ａによって分離される複数の経路１３を備える流パターンを画定する。均質化層である第２の層３が第１の層２の上に配置される。第２の層３は流方向９に垂直に延在する第１の開口１５を備える。図示する実施形態では、第１の開口１５は３個の経路１３にわたって延在し３個の経路１３を流体接続するため、３個の可燃性ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆ間で第１の開口１５を通じて流体交換９ｚを行うことができる。図６Ｄは理想的なガス分配素子１０を示し、経路１３のＫ１〜Ｋ６が同一の幅、同一の高さ、同一の流抵抗を有する。そのため、可燃性ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆはそれぞれ略同一の流量、略同一のガス組成、および結果的に生じるカソード・アノード電解質ユニット５への反応体および反応生成物の拡散流量を有し、第１の開口１５内でガス流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流体交換９ｚがほとんどまたは全く行われない。上述したような３個の可燃性ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流体交換９ｚに加えて、第１の開口１５は、カソード・アノード電解質ユニット５に面する第１の開口１５内で、流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆを離れるガス成分がカソード・アノード電解質ユニット５に入る前に混合および均質化されるという効果も有する。したがって、ガス成分がカソード・アノード電解質ユニット５に入る前に均質化されることで、たとえガス流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆのうち１つまたは２つが十分なガスを供給しなくても、ユニット５には十分な量の反応ガスが確実に供給される。カソード・アノード電解質ユニット５と第２の層３上に配置される第２のガス接触・拡散層５５とは単に概略的に示す。

【0097】

図６Ｆは、図４の線Ｃ−Ｃに沿った断面を詳細に示す。理想的なガス分配素子１０を示す図６Ｄとは異なり、図６Ｆは、経路Ｋ１〜Ｋ６が、たとえば幅が異なるなどのわずかに異なる形状を有し、そのために異なる流抵抗を有することで、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆが異なる流量を有する一般的な構成を示す。均質化層である第２の層３の利点は、経路Ｋ１、Ｋ２、Ｋ３；Ｋ４、Ｋ５、Ｋ６のいくつかを流体接続する第１の開口１５のおかげで、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆ間で流体交換９ｚが行われて、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流量差が低減される、すなわちガス流が均等化されてカソード・アノード電解質ユニット５に沿ったガス組成、および、その結果生じる可燃性ガスＦの反応体と反応生成物の拡散流量が均質化されることである。

【0098】

図６Ｅは図６Ｆによる実施形態を示すが、第２の層３が存在しない。均質化層が存在しない場合、ガス組成と、その結果生じるカソード・アノード電解質ユニット５に沿った可燃性ガスＦの反応体と反応生成物の拡散流量は、経路Ｋ１〜Ｋ６の様々な形状に応じて大きく変動する場合がある。したがって、第２の層３の均質化層の１つの利点は、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆの経路幅または経路高もしくはその両方の変動効果を均質化層によって相殺することができることから第１の層２を安価に製造でき、したがって、安価で信頼性の高いガス分配素子１０の製造が可能になる点である。

【0099】

図６Ｇは図６Ｄに示すガス分配素子１０の上面図であり、６個の経路Ｋ１〜Ｋ６が平行に延在し、３個の経路Ｋ１、Ｋ２、Ｋ３とＫ４、Ｋ５、Ｋ６とが開口１５に流体接続され、それによってガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆがそれぞれ同じ流量を有する。複数の開口１５は流方向９に相互に間隔をおいて配置される。

【0100】

図６Ｈは図６Ｆに示すガス分配素子１０の上面図であり、６個の経路Ｋ１〜Ｋ６が平行に延在し、３個の経路Ｋ１、Ｋ２、Ｋ３；Ｋ４、Ｋ５、Ｋ６が開口１５に流体接続され、そのためガス分配素子９に入るガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆが異なる流量を有する様子を示す。複数の開口１５が流方向９に間隔をおいて配置されることによって、各開口１５においてガス流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流体交換９ｚが行われて、ガス流９ａ、９ｂ、９ｃ；９ｄ、９ｅ、９ｆ間の流量差が低減される。ガス分配素子１０が開口１５を備えることで、経路Ｋ１〜Ｋ６のいずれもガスが枯渇することがなく、カソード・アノード電解質ユニット５は燃料の局所的不足を被らない。したがって、均質化層３は、燃料電池ユニット５０の一部領域における可燃性ガス不足による燃料電池ユニット５０の損傷を防止するという効果を有する。さらに、開口１５では、拡散と体流による成分の均質化が行われる。これにより、経路Ｋ１〜Ｋ６の１つにたとえば望まない残留物の詰まりが生じた場合でも、可燃性ガスの局所的枯渇によるセル損傷のリスクがさらに低減される。この場合、ガスは開口１５を通って経路の閉塞箇所を回避することができ、開口１５を通じ閉塞経路の上方へ拡散して電極に到達する。

【0101】

図６Ｉは平行に延在する６個の経路Ｋ１〜Ｋ６を示すガス分配素子１０の別の実施形態の上面図であり、経路Ｋ１、Ｋ２、Ｋ３；Ｋ４、Ｋ５、Ｋ６が開口１５によって流体接続されることで、ガス分配素子に入るガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆは異なる流量を有する。図６Ｈに示す実施形態と異なり、図６Ｉに示す実施形態の開口１５は異なる長さ２８を有するため、２個、３個、４個、またはそれ以上の平行に延在する経路Ｋ１〜Ｋ６を流体接続することができる。また、流方向９に間隔をおいて配置される連続開口１５は流方向９に対して垂直に変位してもよいし、異なる経路Ｋ１〜Ｋ６につながる異なる長さ２８を有してもよい。

【0102】

図６Ｌは、図４Ｃの線Ｃ−Ｃに沿った、可燃性ガス９が流れる多孔構造２ｄを備える第１の層２の断面を詳細に示す。経路Ｋ１〜Ｋ６を備える図６Ｆに示すガス分配素子１０と異なり、ガス流は図６Ｌに示す多孔層においてより広く拡散するため、図６Ｌに示すガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆが流方向９に流れる燃料流の強度（大きさ）のみを示す。第２の層３の均質化層の効果は、ガス流が異なるガス組成を有する場合、第２の層３がガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆ間で流体交換９ｚを行うという点で図６Ｆに示す効果と類似する。したがって、第２の層３は、第１の層２の多孔構造における様々なガス流９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ、９ｅ、９ｆの流量を均等化する。したがって、カソード・アノード電解質ユニット５に沿った可燃性ガスＦのガス組成と、その結果生じる反応体の拡散流量とは均質化される。

【0103】

図６Ｋは図６Ｌに示す実施形態を示すが、第２の層３が存在しない。均質化層３が存在しないため、カソード・アノード電解質ユニット５に沿った可燃性ガスＦのガス組成と、その結果生じる反応体の拡散流量とは、図６Ｅに示した効果と同様に、多孔性の第１の層２での流抵抗に応じて大幅に変動する。

【0104】

図７Ａは、燃料電池ユニット５０のガス分配層を流れる可燃性ガスの理想的な流状態を示す概略図であり、本例の燃料電池ユニット５０は隣り合うように並んだ１２個の経路１３を備え、矢印は各経路１３内の可燃性ガスの流量を示す。座標系のｘ軸は、各経路１３における主流方向９の流量を示す。ｙ軸は、図３に示すように隣り合うように並んで配置される１２個の経路Ｋ１〜Ｋ１２の経路番号を示す。図７Ｄは１０個の燃料電池ユニット５０のスタックを示し、各燃料電池ユニット５０は１２個の経路１３を有し、図７Ａおよび７Ｂに示す経路番号は図７Ｄの燃料電池スタックに示される経路に相当する。図７Ｂは燃料電池ユニット５０を流れる可燃性ガスの最適な実際の流条件を示す概略図であり、ガスマニホルドの建設上の妥協のため、可燃性ガスの流量はケースに近い横方向経路１および１２の方が少なく、燃料電池ユニット５０のケース近傍の流速が最低値を示す。

【0105】

図７Ｄは燃料電池ユニット５０のスタックを示す図であり、各燃料電池ユニット５０は図７Ｂに示す状態と同一の流を有する。したがって、１０個の燃料電池ユニット５０のそれぞれの平均流量Ｆ１〜Ｆ１０は同一である。

【0106】

図７Ｃは、従来技術による燃料電池ユニットを流れる可燃性ガスの実際の流状態、よって非常に非均質な流速分布を示す概略図である。非均質な流速分布は、たとえば燃料電池ユニット５０の製造時の製造公差から生じる。図７Ｃは図７Ｂと同じように設計された流場を示すが、たとえば製造公差により設計とは目立った偏差がある。これは従来技術でよく起きる問題である。その偏差は、製造に応じて分配素子間で異なる。図７Ｃに示す例では、最低ガス流量の経路は５番だが、別の分配素子では他の経路である可能性がある。この最小流量は局所的な燃料欠乏、ひいては性能の制限、燃料電池スタックの局所的な過熱、さらには電解質、アノードまたはカソード材料の亀裂などを招き、ＣＡＥユニット５、おそらくは燃料と酸化剤の混合や寄生燃焼、スタックまたは少なくともその一部の早すぎる深刻な損傷をもたらす場合がある。

【0107】

図７Ｅは、図７Ｃに示すような１０個の燃料電池ユニット５０を備える燃料電池スタックの図である。個々の燃料電池ユニット５０は最小経路流の位置がランダムに変動するため、矢印Ｆ１〜Ｆ１０の長さで示す各燃料電池ユニット５０の平均流速もランダムに分布する。こうしたランダムな偏差は以下の２つの影響を有する。第１に、流体流への抵抗が異なるために燃料電池ユニット毎の総流量がユニット５０間で変動する。第２に、経路毎の平均流量からの累積偏差（７Ａが理想的なケース）がより顕著になる。このため、従来技術では、電池ユニットマニホルドに入る流を矯正する、圧力低下の小さな電池ユニットのバッチを選別する、公差の基準値を増加させる、または燃料変換率を低減して動作リスクを減少させることによって、補正を行わねばならない。これらはすべてスタックの製造コストとシステムの効率に影響を及ぼす。さらに、図７Ｅは、従来技術による燃料電池スタックにおいて、隣接する燃料電池ユニット５０の流状態と隣接するガス分配素子１０の流状態とが大幅に変動する様子を示す。

【0108】

固体酸化物燃料電池のモデル化と実験作業は、いかに燃料分配の均質性と流の配置が燃料電池の性能および信頼性にとって重要であるかを示す。図７Ａは同一方向または反対方向に流れる空気と燃料の理想的なケースを表す。製造工程により、いくらかの妥協が必要とされることはよくあり、その場合結果的に、図７Ｂに示すようにガスの分配が理想的なケースとはわずかに異なる。最新の調査では、製造公差または非理想的な成分特性が性能および信頼性に及ぼす影響の研究を盛り込んでおり、所望の性能および信頼性における、産業工程または具体的な設計の妥当性を評価することができる。

【0109】

コルニュ（Ｃｏｒｎｕ）およびウィルマン（Ｗｕｉｌｌｅｍｉｎ）による論文「ランダムな形状歪みがＳＯＦＣの性能および信頼性に及ぼす影響（Ｉｍｐａｃｔ ｏｆ ｒａｎｄｏｍ ｇｅｏｍｅｔｒｉｃ ｄｉｓｔｏｒｔｉｏｎｓ ｏｎ ｔｈｅ ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ ａｎｄ ｒｅｌｉａｂｉｌｉｔｙ ｏｆ ａｎ ＳＯＦＣ）、２０１１年発行、燃料電池（Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌｓ） 第１１巻（第４番）、５５３〜５６４ページ」が示すように、燃料分配の質はガス分配構造における経路の深さの誤差に左右される。経路の深さは通常０．２ｍｍから１〜２ｍｍの範囲であり、幅は１〜２ｍｍ変動することが非常に多い。０．５ｍｍ程度の深さである場合が多い。このような場合、目標値前後０．０５ｍｍの深さ変動は流分配に非常に重大な影響を及ぼす。このような偏位の例を図７Ｃに示す。０．０５の深さ変動が適切な製造技術によって達成できる場合でも、カソード・アノード電解質ユニット５とガス分配素子１０との間の間隔は、間に使用される接触層に応じて変動する可能性がある。したがって、有効な経路範囲で累積される深さ変動を、上記の偏位範囲内に納めることは非常に困難である。最後になったが、接触層または経路は時間の経過と共に変形する場合があり、いずれの場合も経年による燃料分配の劣化を招くことがある。

【0110】

電池ユニット５０が積層されるにつれ、個々の素子の瑕疵が累積して、図７Ｅのケースで示すように動作時の流の偏差がさらに増大する。
完全に同量の燃料が燃料電池スタックのすべての電池ユニット５０で変換されて共通の電流の流れが得られるため、燃料変換が増加すると、低燃料流の電池ユニット５０は燃料欠乏のリスクにさらされる。高性能に達するには大きな変換が必要であるため、不十分な燃料分配は性能の制限または燃料欠乏による１個の電池ユニットの損傷を招く。

【0111】

燃料電池スタックの一部に燃料が枯渇している前兆は、既に遅すぎるという場合を除いてオペレータにはほとんど分からないため、この種の問題は産業上および操作上の観点から非常に重要である。

【0112】

図８は燃料電池スタック１０３を形成する複数の連続する燃料電池ユニット５０の断面図であり、各燃料電池ユニット５０は図４に示す実施形態によるガス分配素子１０と支持層４とを備える。

【0113】

したがって、燃料経路１３の断面は、第１の層２と多孔板である第２の層３との経路構造の形状によって与えられ、決定される。第２の層３は均質化素子である。第２の層とカソード・アノード電解質ユニット５間で使用される任意の追加の接触層は流に影響を及ぼさない。さらに、多孔板である第２の層３の穴１５の形状によって、いくつかの経路１３に沿った流体交換と流体混合が可能になり、経路１３は燃料路に沿って隣り合うように並べられているため、それらの位置で経路間に略等圧を生成し、経路１３間に適切な平均流量をもたらす。このおかげで、ガス分配素子１０内の可燃性ガスの流体流路に沿った経路１３の形状偏差は、可燃性ガスを隣接経路１３間に流し、反応体と可燃性ガス流体流を均質化する平均化作用を利用することによって補正される。

【0114】

図８Ａは、２個のガス分配素子１０と対応する支持層４とを示す図８の詳細断面図である。１個のカソード・アノード電解質ユニット５が図８Ａの中央に示され、支持層４はカソード・アノード電解質ユニット５の上の第１のガス接触・拡散層５４に接触しており、均質化層である第２の層３はカソード・アノード電解質ユニット５の下の第２のガス接触・拡散層５５に接触している。第２の層３が３個の経路１３にわたって延在して３個の経路１３を流体接続する第１の開口１５を有することで、流体交換９ｚによりカソード・アノード電解質ユニット５に入る燃焼ガスＦが均質化される。

【0115】

支持層４は、酸化剤Ｏの流路を２個の別々の流路Ｏ１およびＯ２に分割させる波形形状を有し、流路Ｏ１はカソード・アノード電解質ユニット５に酸化剤Ｏ３を供給する酸化剤である。流路Ｏ２は、ベース層１またはカソード・アノード電解質ユニット５もしくはその両方を冷却する冷却剤としての役割を果たす。

【0116】

図８Ｂは、４個のガス分配素子１０、３個のカソード・アノード電解質ユニット５、それらの間の支持層４を備える燃料電池スタック１０３の概略側断面図である。酸化剤Ｏがすべての支持層４の一方の側に供給され、その後、分割されて支持層４に沿って２個の別々の流路Ｏ１およびＯ２を形成し、２個の別々の流路Ｏ１およびＯ２は支持層４を離れた後に結合し、すべての支持層４の流路が結合されて燃料電池スタック１０３を出る単独の流路となる。

【0117】

図４は、長さ３ａと幅３ｂを有するカソード・アノード電解質ユニット５示し、カソード・アノード電解質ユニット５が第２の層３と接触する接触面３ｃを画定する。第２の層３は同じ接触面３ｃを備える。第２の層３の第１の開口１５は接触面３ｃに配置される。好適な一実施形態では、第１の開口１５すべての総面積は表面３ｃ内の開口１５、６およびその他の総面積の２０％以上である。接触面３ｃに沿って可燃性ガスをより一層均等に分配するため、さらに好適な実施形態では、第１の開口１５すべての総面積は接触面３ｃの２０％以上、さらに好ましくは約３０％以上、最も好ましくは４０％〜５０％である。

【0118】

開示される第１の開口１５は矩形状である。第１の開口１５は楕円形などの他の形状をとることもできる。第２の層３も、矩形や楕円形などの他の形状をとる複数の第１の開口１５を備えることができる。

【0119】

燃料電池のガス分配素子１０内の可燃性ガスを均質化する有利な方法によると、ガス分配素子１０が燃料入口２ｂと燃料出口２ｃとを接続する第１の層２を備えることにより、燃料が第１の層２を流方向９、特に直線方向に流れ、ガス分配素子１０が第１の開口１５を備える第２の層３を備え、第１の開口１５が流方向９を横切って流れる。そこで、第１の層２を流れる可燃性ガスが第１の開口１５に入ることにより第１の開口１５内で可燃性ガスが均質化され、第１の開口１５がカソード・アノード電解質ユニット５と接触して第１の開口１５内の可燃性ガスがカソード・アノード電解質ユニット５に供給される。

【0120】

有利な方法のステップでは、第１の開口１５内で均質化された可燃性ガスの少なくとも一部は第１の層２に戻るように流れる。
別の有利な方法のステップでは、第１の層２は、隣り合うように並べられて燃料入口２ｂを燃料出口２ｃと接続する複数の経路１３と、経路１３を横切って延在して隣り合うように並べられた少なくとも２つの経路１３を流体接続する第１の開口１５とを備え、各経路１３を流れる可燃性ガスが第１の開口１５に入ることにより、各経路１３の可燃性ガスが第１の開口１５内で均質化される。

【0121】

有利な方法のステップでは、第１の開口１５内で均質化された可燃性ガスの少なくとも一部は第１の層２の各経路１３へと戻る、あるいは第１の層２の各経路１３間で交換される。

【0122】

別の有利な方法のステップでは、可燃性ガスが第１の開口１５を流れるときに流方向を変更できるように、第１の開口１５のうち少なくともいくつかが流方向９に垂直に延在する。

【0123】

有益な方法ステップでは、第１の開口１５内の可燃性ガスの圧力が均等化されるように第１の開口１５のうち少なくともいくつかが流方向９に対して垂直に延在し、それにより、下にある第１の層２または下にある経路１３内の可燃性ガスの圧力が局所的に均等化される。

【0124】

この構造は、特許文献２による２つのスタック設計で実現し、動作が実証された。燃料として水素を用いた場合６１％、メタンを用いた場合６９％に達する効率で、最大燃料変換９４％が達成された。この結果は、特許文献２に開示されるような反応体の処理に基づく以前の結果を大幅に上回る。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図4A】

【図4B】

【図4C】

【図4D】

【図4E】

【図5】

【図6A】

【図6B】

【図6C】

【図6D】

【図6E】

【図6F】

【図6G】

【図6H】

【図6I】

【図6K】

【図6L】

【図7A】

【図7B】

【図7C】

【図7D】

【図7E】

【図8】

【図8A】

【図8B】