特許 6189436 歯内処置用の改善された組成物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6189436

(24)【登録日】2017年8月10日

(45)【発行日】2017年8月30日

(54)【発明の名称】歯内処置用の改善された組成物

(51)【国際特許分類】

   A61K 6/00 20060101AFI20170821BHJP

   A61K 6/083 20060101ALI20170821BHJP

   C08F 2/44 20060101ALI20170821BHJP

   C08G 83/00 20060101ALI20170821BHJP

   C08G 59/30 20060101ALI20170821BHJP

   C08G 77/14 20060101ALN20170821BHJP

   C08L 9/00 20060101ALN20170821BHJP

   C08K 3/00 20060101ALN20170821BHJP

【ＦＩ】

   A61K6/00 C

   A61K6/083

   C08F2/44 A

   C08F2/44 C

   C08G83/00

   C08G59/30

   !C08G77/14

   !C08L9/00

   !C08K3/00

【請求項の数】11

【全頁数】33

(21)【出願番号】特願2015-521886(P2015-521886)

(86)(22)【出願日】2013年7月15日

(65)【公表番号】特表2015-524396(P2015-524396A)

(43)【公表日】2015年8月24日

(86)【国際出願番号】US2013050550

(87)【国際公開番号】WO2014012112

(87)【国際公開日】20140116

【審査請求日】2015年8月31日

(31)【優先権主張番号】61/671,251

(32)【優先日】2012年7月13日

(33)【優先権主張国】US

(73)【特許権者】

【識別番号】590004464

【氏名又は名称】デンツプライ シロナ インコーポレーテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100127926

【弁理士】

【氏名又は名称】結田 純次

(74)【代理人】

【識別番号】100140132

【弁理士】

【氏名又は名称】竹林 則幸

(72)【発明者】

【氏名】トッド・バーガー

(72)【発明者】

【氏名】ケヴィン・ウィルキンソン

(72)【発明者】

【氏名】アダム・バランズ

(72)【発明者】

【氏名】ダン・アモン

【審査官】 鶴見 秀紀

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１１／１１５８２３（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００２−２２０３１４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２００８／０２８７５６６（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ａ６１Ｋ ６／００−６／１０

Ｃ０８Ｆ ２／４４

Ｃ０８Ｇ ５９／３０

Ｃ０８Ｇ ８３／００

Ｃ０８Ｇ ７７／１４

Ｃ０８Ｋ ３／００

Ｃ０８Ｌ ９／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

根管の充填および封鎖用の歯内複合シーラント組成物であって、
架橋ポリイソプレン微粒子と、
複数の重合性化合物とを含み、
前記複数の重合性化合物が、エポキシ修飾ポリシロキサン化合物を含む第１の重合性成分と、アミン修飾ポリシロキサン化合物を含む第２の重合性成分とを有する、
ことを特徴とする組成物。

【請求項2】

前記架橋ポリイソプレン微粒子がシスポリイソプレンから合成される、請求項１に記載の組成物。

【請求項3】

硬化剤およびフィラーをさらに含む、請求項１に記載の組成物。

【請求項4】

前記架橋ポリイソプレン微粒子が約２００μｍ未満である、請求項１に記載の組成物。

【請求項5】

前記架橋シス−ポリイソプレン微粒子が、約５０から約１８０μｍまでの範囲である、請求項１に記載の組成物。

【請求項6】

最大約５０質量％が架橋シスポリイソプレン粉末であり、前記組成物が、さらに、
タングステン、亜鉛、酸化亜鉛、タングステン酸化物、バリウム、硫酸バリウム、ビスマス、酸化ビスマスおよびタングステン酸カルシウムからなる群から選択される放射性乳白剤約２０〜約８０質量％；
硬化剤最大約１０％；
ポリマー、シリカ、架橋シス−ポリイソプレン微粒子もしくはヒュームドシリカ、またはそれらのいずれかの組合せであるフィラー約０．１〜約４０質量％、および
接着促進剤約５〜約５０質量％
を含む、請求項１に記載の組成物。

【請求項7】

前記硬化剤が、アミン基を有する触媒を含む、請求項６に記載の組成物。

【請求項8】

前記架橋シス−ポリイソプレン微粒子が、繊維、架橋剤、開始剤、放射性乳白剤、シスポリイソプレンおよび／または抗菌剤を含む、請求項１に記載の組成物。

【請求項9】

前記開始剤が、フリーラジカル開始剤またはカチオン性開始剤および白金開始剤からなる群から選択される、請求項８に記載の組成物。

【請求項10】

エポキシ修飾ポリシロキサン化合物が、式（Ｉ）：

【化1】

（式中、ｘは１〜１０００であり、かつｙは１〜１０００である）
で表される、請求項１に記載の組成物。

【請求項11】

アミン修飾ポリシロキサン化合物が、式（ＩＩ）：

【化2】

（式中、ｎは１〜１０００であり、かつｍは１〜１０００である）
で表される、請求項１に記載の組成物。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

関連出願の相互参照
本特許出願は、２０１２年７月１３日に出願された米国仮特許出願第６１／６７１，２５１号の利益およびそれに対する優先権を主張し、それはすべての目的のため参照により本明細書に組み込まれる。

【0002】

本発明は、歯科用組成物、詳しくは根管充填に有用な歯内処置用の改善された組成物に関する。

【背景技術】

【0003】

以前の根管処置は、シーラント材で根管を封鎖するステップと、次いで、封鎖した根管を充填材で充填するステップとを含んだ。ほとんどの典型的な「シーラー」は、一般に炭化水素ベースのアミン／エポキシ系であり、これは、すりつぶしたガッタパーチャポイントのような充填材の粉末と混合したときに、不安定な系となることがある。

【0004】

ガッタパーチャは、最も広範に用いられる充填材である。しかし、ガッタパーチャが封鎖を形成するわけではない。封鎖を形成するシーラーと呼ばれる第２の組成物があり、そこで２つの物質が一緒になって機能して細菌が管系に入るのを防ぐ。ガッタパーチャは、それをその融解温度より上に加熱して流動させることによって改善することができる。溶けたガッタパーチャを、加熱されたプラガーまたは固形担体と共に圧縮する。液状のガッタパーチャを、シーラーを担持する細管（tubules）中へそれと共に流し込み、こうして根管系のより完全な封鎖を形成する。しかし、加熱されたガッタパーチャは非常に高い粘度を有し、粘着性となる傾向がある。そのため、加熱されたガッタパーチャは流動するけれども、すべての細管または隙間に入り込むことができず、従ってシーラーは系全体を完全に封鎖することができない。

【0005】

ガッタパーチャは、それをその融解温度より上に加熱して流動させることによって改善することができる。溶けたガッタパーチャを、加熱されたプラガーまたは固形担体と共に圧縮する。液状のガッタパーチャを、シーラーを担持する細管中へそれと共に流し込み、こうして根管系のより完全な封鎖を形成する。しかし、加熱されたガッタパーチャは非常に高い粘度を有し、粘着性となる傾向がある。そのため、加熱されたガッタパーチャは流動するけれども、すべての細管または隙間に入り込むことができず、従ってシーラーは系全体を完全に封鎖することができない。

【0006】

シーラーは非常に薄い層で管系中に存在することになるので、Ｘ線で見えるように十分に放射線不透過性でなければならない。そのため、シーラーは、典型的に、主に放射性乳白剤でできた反応性コンポジットである。シーラーが流れて非常に小さな隙間を充填して封鎖を形成する場合、コンポジットのポリマー部分は、非常に低い粘度（低分子量）でなければならない。

【0007】

酸化亜鉛オイゲノール、エポキシアミンおよびアクリレートといった多くのシーラー製剤が長年にわたって用いられてきた。すべてのこれらの二成分系（two part systems）は、一旦混合してペーストを形成してから、その後に硬化させて固体となる、濃密に充填された液体である。このタイプのシーラーは、再処置がほとんど不可能となるため、ガッタパーチャなしで用いることができず、それを細管中に圧縮する方法がなく、厚い層で用いるように調製されていない。

【0008】

これらの従来のガッタパーチャシーラー組成物は、根管処置に一般に有効であるが、加熱を必要とすることなく管系に充填することができるガッタパーチャ／シーラーツー・イン・ワン組成物（2 in 1 composition）があることは望ましい。理想的には、ツー・イン・ワン組成物は、溶けたガッタパーチャよりも低い粘度を有し、粘着性が低くなるであろう。この改善により、組成物が細管と小さな隙間との複合構造体中に浸透するのが高まり、根管系全体がより完全に封鎖されることになるであろう。より詳しくは、本発明は、安定な改善されたツー・イン・ワンシーラー組成物（例えば、複合シーラント組成物）および／または場合により架橋製剤と共に接着促進剤ならびにその組成物を用いて根管を処置する方法を提供することによってこれらの欠点を克服することを試みる。望ましくは、本発明は、これらの所望の性質ならびに他の有益な特徴および利点を有する、このような改善された充填組成物を提供する。

【発明の概要】

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明は、以前の充填系、特に歯根管充填における改善を目的とする。

【0010】

一態様において、本発明は、架橋ポリイソプレン微粒子を含む、根管の充填およびを封鎖用の歯内複合シーラント組成物を企図する。

【0011】

別の態様において、本発明は、接着促進剤を含む、根管の充填および封鎖用の歯内複合シーラント組成物を企図する。

【0012】

別の態様において、本発明は、複合シーラント組成物を用いて根管を封鎖する方法であって、シス−ポリイソプレン、架橋剤、開始剤、充填剤、酸化亜鉛および放射性乳白剤を含む混合物を準備するステップと、混合物を硬化して硬化された架橋シス−ポリイソプレン材を形成するステップと、硬化された架橋シス−ポリイソプレン材を極低温で粉砕して微粒子を形成するステップと、エポキシベースの重合性化合物および少なくとも１つの放射性乳白剤、充填剤、ならびに硬化された架橋シス−ポリイソプレン微粒子を含む第１の成分混合物を準備するステップと、アミンベースの重合性化合物、硬化剤および少なくとも１つの放射性乳白剤、充填剤、ならびに硬化された架橋シス−ポリイソプレン微粒子を含む第２の成分混合物を準備するステップと、第１の成分混合物および第２の成分混合物を根管に充填して硬化された複合シーラント材を形成するステップとを含み、第１の成分混合物、第２の成分混合物または両方が、硬化された架橋シス−ポリイソプレン微粒子を含む方法を企図する。

【0013】

別の態様において、本発明は、以下の式（Ｉ）：Ｒ^１−Ｒ^２−Ｗ−Ｚ−Ｒ^３−Ｒ^４（Ｉ）（式中、
Ｗは、

【化1】

であるか、または
Ｗは、

【化2】

であり；かつ
Ｚは、

【化3】

であり；

【0014】

Ｒ^１およびＲ^４は、独立して水素、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；Ｒ^２およびＲ^３は、独立してＣ_１−１０アルキル基、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^１３が独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であるが、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２およびＲ^１３の複数の基は、同一または異なってもよく；かつｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を含む接着促進剤を企図する。

【0015】

さらに別の態様において、本発明の態様のいずれかは、以下の特徴の１つまたはいずれかの組合せをさらに特徴としてもよい：架橋ポリイソプレン微粒子がシス−ポリイソプレンから合成される；重合性化合物、硬化剤および充填剤をさらに含む；重合性化合物の部分が開環官能基、反応性環式官能基、フリーラジカル官能基またはそれらのいずれかの組合せを含む；開環官能基が、酸性基、アミン基、チオール基およびアルコール基からなる群から選択される；反応性環式官能基が、エポキシ基、無水物基、アジリジン基およびオキサゾロン基からなる群から選択される；フリーラジカル官能基が、二重結合および三重結合からなる群から選択される；接着促進剤が象牙質結合官能基を含む；象牙質結合官能基が負電荷、正電荷、両性電荷または双極性電荷を含む；負または正電荷が、カルボン酸基、硫酸基、アミン基、リン酸基、第四級アンモニウム基およびスルホン酸、ベタイン、ホスファチジルコリン基を含む；架橋ポリイソプレン微粒子が約２００μｍ未満である；
架橋シス−ポリイソプレン微粒子が約５０μｍから約１８０μｍの範囲である；最大約５０質量％が架橋シス−ポリイソプレン粉末であり、ここで、組成物が、タングステン、亜鉛、酸化亜鉛、酸化タングステン、バリウム、硫酸バリウム、ビスマス、酸化ビスマスおよびタングステン酸カルシウムからなる群から選択される放射性乳白剤約８０質量％；硬化剤最大約１０％、ポリマー、シリカ、架橋シス−ポリイソプレン微粒子またはヒュームドシリカ、またはそれらのいずれかの組合せである充填剤最大約４０％、および接着剤最大約５０％をさらに含む；硬化剤がアミン基を有する触媒を含む；架橋シス−ポリイソプレン微粒子が繊維、架橋剤、開始剤、放射性乳白剤、シス−ポリイソプレンおよび／または抗菌剤を含む；開始剤が、フリーラジカル開始剤またはカチオン性開始剤からなる基および白金開始剤から選択される；接着促進剤が、以下の式（Ｉ）：Ｒ^１−Ｒ^２−Ｗ−Ｚ−Ｒ^３−Ｒ^４（Ｉ）（式中、

【0016】

Ｗは、

【化4】

であるか、または
Ｗは、

【化5】

であり；かつ
Ｚは、

【化6】

であり；

【0017】

Ｒ^１およびＲ^４は、独立して水素、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ^２およびＲ^３は、独立してＣ_１−１０アルキル基、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であり；Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^１３が独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であるが、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２およびＲ^１３の複数の基は、同一または異なってもよく；かつｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ^１およびＲ^４は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるか；ｉｉ）Ｒ^１およびＲ^４は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であるか；またはｉｉｉ）Ｒ^１およびＲ^４の少なくとも１つは、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；ここで、ｉ）Ｒ^１およびＲ^４は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；かつ（ｉｉ）Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも１つは、独立して、Ｒ^１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であり；ここで、ｉ）Ｒ^１およびＲ^４は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であり；かつｉｉ）Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも１つは、独立して、Ｒ^１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ^１−１０−Ｒ^１３基であり；ここで、ｉ）Ｒ^１およびＲ^４の少なくとも１つは、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；かつｉｉ）Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも１つは、独立して、Ｒ^１３が独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であるが、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するときは、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基が存在せず；ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立してＣ_１−１０アルキル基であり；ここで、

【0018】

Ｗは、

【化7】

であり；そして

【0019】

Ｒ^１およびＲ^４は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ^２およびＲ^３は、独立してＣ_１−１０アルキル基であり；かつＲ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であるが、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２およびＲ^１３の複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１３基を含み；ここで、Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１３基を含み；ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立してＣ_１−１０アルキル基であり；ここで、

【0020】

Ｗは、

【化8】

であり；そして

【0021】

Ｒ^１およびＲ^４は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ^１およびＲ^４の少なくとも１つは、水素ではなく；Ｒ^２およびＲ^３は、独立してＣ_１−１０アルキル基であり；かつＲ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立して水素、Ｃ^１−１０アルキル基、またはＲ^１３が独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であるが、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２およびＲ^１３の複数の基は同一または異なってもよく、但し、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも２つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１３基を含み；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも２つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１３基を含み；
ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、第１の成分および第２の成分を含み、ａ）第１の成分は、以下の式（ＩＩａ）：Ｒ^１−Ｒ^２−Ｗ−Ｚ−Ｒ^３−Ｒ^４（ＩＩａ）；（式中、Ｒ^１およびＲ^４は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；Ｒ^２およびＲ^３は、独立してＣ_１−１０アルキル基であり；

【0022】

Ｗは、

【化9】

であり；かつ
Ｚは、

【化10】

であり；

【0023】

Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であるが、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２およびＲ^１３の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＩＩｂ）：Ｒ^１３−Ｒ^１４−Ｗ−Ｚ−Ｒ^１５−Ｒ^１６（ＩＩｂ）；（式中、Ｒ^１３およびＲ^１６は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ^１４およびＲ^１５は、独立してＣ_１−１０アルキル基であり；

【0024】

Ｗは、

【化11】

であり；
Ｚは、

【化12】

であり；

【0025】

Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１、Ｒ^２２およびＲ^２３は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^２４が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^２４基であるが、Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１、Ｒ^２２、Ｒ^２３およびＲ^２４の複数の基は、同一または異なってもよく；ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１３基を含み；かつ／またはｉｉ）Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１、Ｒ^２２およびＲ^２３の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^２４基を含み；ここで、ｉ）Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１３基を含み；かつ／またはｉｉ）Ｒ^１８およびＲ^１９の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^２４基を含み；ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１であり、そして、ここで、ｑは１から５０の範囲であり、ｒは２５から２５０の範囲であり、かつｓは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、第１の成分および第２の成分を含み、ａ）第１の成分は、以下の式（ＩＩＩａ）：Ｒ^１−Ｒ^２−Ｗ−Ｚ−Ｒ^３−Ｒ^４（ＩＩＩａ）；（式中、Ｒ^１およびＲ^４は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ^１およびＲ^４の少なくとも１つは水素でなく；Ｒ^２およびＲ^３は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ_１−１０アルキル基であり；

【0026】

Ｗは、

【化13】

であり；
Ｚは、

【化14】

であり；

【0027】

Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^１３が独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨであるようなＣ_１−１０−Ｒ^１３基であるが、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２およびＲ^１３の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＩＩＩｂ）：Ｒ^１３−Ｒ^１４−Ｗ−Ｚ−Ｒ^１５−Ｒ^１６（ＩＩＩｂ）；（式中、Ｒ^１３およびＲ^１６は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ^１およびＲ^４の少なくとも１つは、水素でなく；Ｒ^１４およびＲ^１５は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ_１−１０アルキル基であり；

【0028】

Ｗは、

【化15】

であり；
Ｚは、

【化16】

であり；

【0029】

Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１、Ｒ^２２およびＲ^２３は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^２４が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^２４基であるが、Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１、Ｒ^２２、Ｒ^２３およびＲ^２４の複数の基は、同一または異なってもよく；ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１３基を含み；かつ／またはｉｉ）Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１、Ｒ^２２およびＲ^２３の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^２４基を含み；ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１であり；そして、ここで、ｑは１から５０の範囲であり、ｒは２５から２５０の範囲であり、かつｓは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は以下の式（ＩＶ）：Ｒ^１−Ｗ−Ｚ−Ｒ^２（ＩＶ）（式中、Ｒ^１およびＲ^２は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ_１−１１アルキル基であり；

【0030】

Ｗは、

【化17】

であるか；または
Ｗは、

【化18】

であり；かつ
Ｚは、

【化19】

であり；

【0031】

ここで、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９およびＲ^１０は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^１１が独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^１１基であるが；Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０およびＲ^１１の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１１基を含み；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、

【0032】

Ｗは、

【化20】

であり；そして

【0033】

ここで、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０およびＲ^１１は、Ｃ_１−１０アルキル基を含み；ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、第１の成分および第２の成分を含み、ａ）第１の成分は、以下の式（ＩＶａ）：Ｒ^１−Ｗ−Ｚ−Ｒ^２（ＩＶａ）（式中、Ｒ^１およびＲ^２は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ_１−１１アルキル基であり；

【0034】

Ｗは、

【化21】

であり；かつ
Ｚは、

【化22】

であり；

【0035】

ここで、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９およびＲ^１０は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^１１が独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨであるようなＣ_１−１０−Ｒ^１１基であるが；Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０およびＲ^１１の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つはＣ_１−１０−Ｒ^１１基を含み；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＩＶｂ）：Ｒ^１２−Ｗ−Ｚ−Ｒ^１３（ＩＶｂ）（式中、Ｒ^１２およびＲ^１３は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ_１−１１アルキル基であり；

【0036】

Ｗは、

【化23】

であり；かつ
Ｚは、

【化24】

であり；

【0037】

ここで、Ｒ^１４、Ｒ^１５、Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０およびＲ^２１は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基、またはＲ^２２が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^２２基であるが；Ｒ^１４、Ｒ^１５、Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１およびＲ^２２の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ^１４、Ｒ^１５、Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８およびＲ^１９の少なくとも１つはＣ_１−１０−Ｒ^１１基を含み；ｑは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｒは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^１１基を含み；かつｉｉ）Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８およびＲ^１９の少なくとも１つは、Ｃ_１−１０−Ｒ^２２基を含み；ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１であり；そして、ここで、ｑは１から５０の範囲であり、ｒは２５から２５０の範囲であり、かつｓは１であり；ここでｉ）Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つは、独立して、Ｒ^２３がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^２３基であるが；Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ／またはｉｉ）Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８およびＲ^１９の少なくとも１つは、独立して、Ｒ^２４がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ_１−１０−Ｒ^２４基であるが；Ｒ^１６、Ｒ^１７、Ｒ^１８およびＲ^１９の複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、以下の式（Ｖ）：Ｒ^１−Ｒ^２−Ｗ−Ｒ^３−Ｒ^４（Ｖ）［式中、Ｒ^１およびＲ^４は、独立して水素、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ^２およびＲ^３は、独立してＣ_{１−１０００}アルキル基であり；そして

【0038】

Ｗは、

【化25】

であり；
Ｗは、

【化26】

であるか；または
Ｗは、

【化27】

であり；

【0039】

ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０ Ｒ^１１、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｚは１から１０００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、Ｒ^１およびＲ^２の少なくとも１つは、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；ここで、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６の少なくとも１つは、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み；ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７、Ｒ^８、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも１つは、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素またはシリコーン結合されている連結基を含み；ここで、シリコーンはトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含み；ここで、

【0040】

Ｗは、

【化28】

であり；

【0041】

ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８は、独立してＣ_１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もし
くはホスファチジルコリンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立してＣ_１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６は、独立してＣ_１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｚは１から１００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、シリコーンはトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む］を特徴とし、ここで、接着促進剤は第１の成分および第２の成分を含み、（ａ）第１の成分は、以下の式（ＶＩａ）：Ｒ^１−Ｒ^２−Ｗ−Ｒ^３−Ｒ^４（ＶＩａ）；［式中、Ｒ^１およびＲ^４は、独立して水素、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ^２およびＲ^３は、独立してＣ_{１−１０００}アルキル基であり；かつ

【0042】

Ｗは、

【化29】

であり、

【0043】

ここで、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^５、Ｒ^６、Ｒ^７およびＲ^８の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^９、Ｒ^１０、Ｒ^１１およびＲ^１２の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基であるか、またはエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５およびＲ^１６の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、複数の基ｘは、同一または異なってもよく；かつｙは１から１０００までの整数であり、複数の基ｙは、同一または異なってもよく；かつｚは１から１０００までの整数であり、複数の基ｚは、同一または異なってもよい］を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＶＩｂ）：Ｒ^１７−Ｒ^１８−Ｗ−Ｒ^１９−Ｒ^２０（ＶＩｂ）［式中、Ｒ^１７およびＲ^２０は、独立して水素、ＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；Ｒ^１８およびＲ^１９は、独立してＣ_{１−１０００}アルキル基であり；かつ

【0044】

Ｗは、

【化30】

であり、

【0045】

ここで、Ｒ^２１、Ｒ^２２、Ｒ^２３およびＲ^２４は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^２１、Ｒ^２２、Ｒ^２３およびＲ^２４の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^２１、Ｒ^２２、Ｒ^２３およびＲ^２４の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ^２５、Ｒ^２６、Ｒ^２７およびＲ^２８は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^２５、Ｒ^２６、Ｒ^２７およびＲ^２８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^２５、Ｒ^２６、Ｒ^２７およびＲ^２８の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ^２９、Ｒ^３０、Ｒ^３１およびＲ^３２は、独立して水素、Ｃ_１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨ基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ^２９、Ｒ^３０、Ｒ^３１およびＲ^３２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ^２９、Ｒ^３０、Ｒ^３１およびＲ^３２の複数の基は、同一または異なってもよく；ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０００までの整数であり、ｓの複数の基は、同一でもよいまたは異なってもよい］を特徴とし；ここで第１の成分、第２の成分または両方のシリコーンは、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含み；ここで、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基は、［トリ（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレートであり；ここで、アミンベースの重合性化合物は、アミン修飾ポリシロキサン化合物であり；ここで、第１の成分混合物、第２の成分混合物または両方は、接着促進剤を含み；
ここで、接着促進剤はケイ素官能基を含み；ここで、接着促進剤はケイ素官能基およびアミンまたはエポキシ官能基を含み；ここで、第１の成分混合物は、シリコーン官能基およびエポキシ官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、第２の成分混合物は、シリコーン官能基およびアミン官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、第１の成分混合物は、シリコーン官能基、エポキシ官能基および象牙質結合官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、第２の成分混合物は、シリコーン官能基、アミン官能基および象牙質結合官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、象牙質結合官能基は、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸およびホスファチジルコリンからなる群から選択され；ここで、複合シーラント材は、１００，０００ｃｐｓを超えるか、またはパテ様の粘度を有し；ガッタパーチャポイント、栓塞子、または架橋ガッタパーチャポイントを根管に挿入するステップをさらに含み；ここで、ガッタパーチャポイントまたは担体は、表面改質され；ここで、表面改質は、コロナ処理またはプラズマ処理であり；ここで、架橋シス−ポリイソプレン微粒子は、複合シーラント材中で可溶性でない；本明細書に記載される歯内複合シーラント組成物の使用；またはそれらの任意の組合せ。

【0046】

上記の態様および実施例は、本明細書に示し、記載したとおり、本発明と共に存在する他のものを限定しないことを理解しなければならない。例えば、本明細書に記載したとおり、図面に示したとおり、または別途、本発明の上記の態様または特徴のいずれかを組み合わせて他の独特な構造を形成してもよい。

【0047】

本発明の詳述
望ましくは、複合シーラント組成物は、架橋性材料を含むが、必要なわけではない。

【0048】

一般に、本発明は、改善された高強度の複合シーラント組成物および該組成物を形成する方法に関する。好都合なことに、複合シーラント組成物は、望ましい高強度の特性を有する歯科用シーラントの形成に用いることができる。この高強度の材料は、根管の形成が可能であり、歯象牙質および／または根管ポイントへの改善された結合（より高い接着）にとって有用でありうる。重合性樹脂およびフィラー粒子を含む歯科用材料は、しばしば、根管の形成に用いられる。このような歯科用材料は、自己（化学的に）硬化性、熱硬化性、光硬化性または二重硬化性（dual-curable）であることができる。歯科用材料は、異なる化学機構によって硬化し、固まってさまざまな歯科用途のための強くかつ耐久性がある材料を形成する。

【0049】

一態様において、本発明は、根管中への細菌の漏出を防止するためのシーラーとガッタパーチャとの間の封鎖およびシーラーと象牙質との間の封鎖の形成の問題を解決する。本発明は、種々の二成分ポリマー系において、極低温で粉砕して粉末にし、フィラーとして混合されたゴム製剤を用いる。粉砕したゴムを、ポリマー系のいずれか一方または両方の部分と配合することができる。１つまたはそれ以上のタイプの粉砕したゴムを用いることができる。これにより、ペースト状の粘度を有する液体が生成することになる。

【0050】

本研究を行う技術は、粉砕またはポリマー系への分散でなくてもよい。ポリマー系に関する粉砕ゴムの製剤は、本発明の利点の１つを提供すると考えられる。

【0051】

別の態様において、本発明は、根管中への細菌の漏出を防止するための充填材料と象牙質との間の封鎖の形成の問題を解決する。本発明は、コラーゲンおよびヒドロキシアパタイトに結合するように設計されている２つの理想的な分子添加剤である。

【0052】

象牙質は、結晶性ヒドロキシアパタイト（ＣａＰ）と結びついたコラーゲン（炭化水素ポリマー）マトリックスで構成される。象牙質結合分子は、トリブロック構造で３つのサブコンポーネントを含むように設計される。例えば、第１の部分では、ブロックＡは、リン酸基を構成してもよく、第２の部分では、ブロックＢは、トリスメタクリレートを構成してもよく、そして第３の部分では、ブロックＣは、アミノメタクリレートまたはグリシダルメタクリレートのような反応性基のいずれかであってもよい。ブロックＡは、ヒドロキシアパタイトに結合にするように設計される。ブロックＢは、相容化剤であるように設計される。ブロックＣは、硬化（アミノ／エポキシ反応）中に架橋してネットワークとなるように設計される。分子添加剤は、２つのジメチルシロキサン；アミノ官能化およびエポキシ官能化（より詳しくは、添付書類を参照のこと）に分散される。

【0053】

重合性材料
重合性材料（例えば、複合シーラント組成物）は、典型的に、少なくとも１つの重合性成分および場合により、限定されるわけではないが、少なくとも１つのフィラー（例えば、ガラス粒子）、接着促進剤、開始剤、触媒、促進剤、阻害剤、界面活性剤、添加剤、またはそれらの組合せもしくはその他の１つまたはそれ以上を含む。

【0054】

重合性化合物
ここで、全組成物の個々の成分をより詳細に説明する。本明細書における複合シーラント組成物は、少なくとも１つの重合性材料を含んでもよい。望ましくは、複合シーラント組成物は、開環反応を受けることができる環式化合物（例えば、無水コハク酸、スクシンイミド基、エポキシド、またはその他）、開環求核試薬（例えば、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、アミン樹脂（例えば、ＮＨ２）、またはその他）、ウレタンジ−（メタ）アクリレート、イソシアナトメチルシクロヘキサンのマルチ（メタ）アクリレート誘導体、重合性ポリシロキサン化合物（例えば、エポキシ官能化シロキサン、アミノ官能化シロキサン、またはその他）、またはそれらのいずれかの組合せの少なくとも１つを有する第１の重合性材料を含んでもよい。

【0055】

第１の重合性材料は、典型的に、複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは、少なくとも約１０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、第１の重合性材料は、典型的に、全複合シーラント組成物質量の約９９％未満、好ましくは約７５％未満、そしてより好ましくは約５０質量％未満の量で存在してもよいことが理解される。例えば、第１の重合性材料は、典型的に、全複合シーラント組成物の約１質量％から約９９質量％まで、好ましくは約５質量％から約７５質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約５０質量％までの範囲の量で存在してもよい。特定の一実施態様において、第１の重合性材料は、重合性ポリシロキサン化合物である。

【0056】

本発明の組成物中に用いてもよい重合性ポリシロキサン化合物（例えば、ポリジメチルシロキサンコポリマー）の例としては、開環反応を受けることができる環式化合物、例えばエポキシ修飾ポリシロキサン化合物（例えば、二官能性および多官能性エポキシシリコーン）および開環求核試薬、例えばアミン修飾ポリシロキサン化合物（例えば、アミノアルキル官能性シリコーン）が含まれるが、それらに限定されるわけではない。１つの好ましいエポキシ修飾ポリシロキサンは、商品名ＥＭＳ６２２の下で販売されており、ゲレスト社（Gelest, Inc.）から商業的に入手可能である。１つの好ましいアミン修飾ポリシロキサンは、商品名ＡＭＳ１６２の下で販売されており、ゲレスト社から商業的に入手可能である。

【0057】

第１の重合性材料は、第１の成分（例えば、開環反応を受けることができる環式化合物）および重合が可能な第２の成分（例えば、開環求核試薬）を含んでもよい。例えば、ポリシロキサン化合物は、エポキシ修飾ポリシロキサンを有する第１のポリシロキサン成分またはアミン修飾ポリシロキサンを有する第２のポリシロキサン成分を含んでもよい。エポキシ修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好ましくは少なくとも約３質量％、そしてより好ましくは少なくとも約５質量％の量で存在してもよい。さらにまた、エポキシ修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％未満、そしてより好ましくは約２５質量％未満の量で存在してもよい。例えば、エポキシ修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約１質量％から約５０質量％まで、好ましくは約３質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約５質量％から約２５質量％までの範囲の量で存在してもよい。エポキシ修飾ポリシロキサンを有する第１のポリシロキサン成分の例は、式（Ｉ）

【化31】

（式中、ｘは１〜１０００であり、かつｙは１〜１０００である）として示してもよい。

【0058】

エポキシ修飾ポリシロキサンを有する第１のポリシロキサン成分の代わりに、またはそれに加えて、ポリシロキサン成分は、アミン修飾ポリシロキサンを有する第２のポリシロキサン成分を含んでもよい。アミン修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好ましくは少なくとも約３質量％、そしてより好ましくは少なくとも約５質量％の量で存在してもよい。さらにまた、アミン修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％未満、そして好ましくは約２５質量％未満の量で存在してもよい。例えば、アミン修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約１質量％から約５０質量％まで、好ましくは約３質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約５質量％から約２５質量％までの範囲の量で存在してもよい。

【0059】

アミン修飾ポリシロキサンを有する第２のポリシロキサン成分の例は、式（ＩＩ）

【化32】

（式中、ｎは１〜１０００であり、かつｍは１〜１０００である）として示してもよい。

【0060】

硬化剤
本明細書の複合シーラント組成物は、材料の硬化を行うために少なくとも１つの開始成分（例えば、触媒）を含んでもよい。開始成分は、全複合シーラント組成物の少なくとも約０．０００５質量％、好ましくは少なくとも約０．００５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約０．０５質量％の量で存在してもよい。全複合シーラント組成物は、約３．０質量％未満、好ましくは約１．５質量％未満、そしてより好ましくは約１質量％の開始成分を含んでもよい。例えば、開始成分は、全複合シーラント組成物の約０．０００５質量％〜約３質量％、好ましくは約０．００５質量％から約１．５質量％まで、そしてより好ましくは約０．０５質量％から約１質量％の範囲で存在してもよい。

【0061】

１つの好ましい開始成分は、アルカノールアミンを含む。適したアルカノールアミンの例としては、エタノールアミン、２−アミノ−１−ブタノール、４−アミノ−１−ブタノール、２−アミノエタンチオール、２−アミノ−１−ヘキサノール、２−アミノ−３−メチル−１−ブタノール、２−アミノ−２−メチル−１−プロパノール、２−アミノ−２−メチル−１,３−プロパンジオール、５−アミノ−１−ペンタノール、２−（メチルアミノ）エタノール、２−（プロピルアミノ）エタノール、トリスヒドロキシメチルアミノメタン、２−アミノ−１−プロパノール、２−アミノ−１−ペンタノール、エタノールアミン、２−ヒドロキシエチルヒドラジン、３−アミノ−１−プロパノール、ＤＬ−２−アミノ−１−プロパノール、ＤＬ−１−アミノ−２−プロパノール、ＤＬ−２−アミノ−１−ペンタノール、ＤＬ−２−アミノ−１−ヘキサノール、６−アミノ−１−ヘキサノール、２−（２−アミノエトキシ）エタノール、またはその他およびそれらの組合せが含まれるが、それらに限定されるわけではない。他の触媒、例えば塩（例えば、白金、パラジウム、またはその他）は認められる。

【0062】

表１に示すように、異なる触媒を用いて二成分系のさまざまな複合シーラント組成物を硬化させる際の促進効果の例：

【表1】

【0063】

フィラー
複合シーラント組成物は、１つまたはそれ以上のフィラーを含んでもよい。本発明による有用な放射線不透過性を有するフィラーとしては、限定されるわけではないが、無機フィラー、例えばＡｇ、ＴｉＯ_２、Ｌａ_２Ｏ_３、ＺｒＯ_２、ＢａＳＯ_４、ＣａＷＯ_４、ＢａＷＯ_４、Ｆｅ_２Ｏ_３およびＢｉ_２Ｏ_３、ＣｅＯ_２、ＺｒＯ_２、ＭｇＯ、ランタニド塩、ポリマー顆粒が含まれる。ガラスは、in vivoでフッ化物放出のためのフッ化物を含んでもよい。放射性乳白剤を含む場合、これは、全複合シーラント組成物の少なくとも約２０質量％、好ましくは少なくとも約３０質量％、そしてより好ましくは少なくとも約４０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、放射性乳白剤は、全複合シーラント組成物の約８０質量％未満、好ましくは約７０質量％未満、そしてより好ましくは約６０質量％未満の量で存在してもよい。例えば、放射性乳白剤は、全複合シーラント組成物の約２０質量％から約８０質量％まで、好ましくは約３０質量％から約７０質量％まで、そしてより好ましくは約４０質量％から約６０質量％までの範囲の量で存在してもよい。

【0064】

使用してもよい他のフィラーとしては、シリカ、アルミナ、マグネシア、チタニア、無機塩、金属酸化物、（例えば、酸化亜鉛、水酸化カルシウム、またはその他）、およびガラスが含まれるが、それらに限定されるわけではない。所望の一実施態様において、沈殿シリカ（例えば、Hi-Sil 233）を、フィラーとして含んでもよい。別の所望の実施態様において、ヒュームドシリカ（例えば、エーロシル２００（Aerosil 200））を、フィラーとして含んでもよい。フィラー材は、全複合シーラント組成物の少なくとも約０．１質量％、好ましくは少なくとも約１質量％、そしてより好ましくは少なくとも約５質量％の量で存在してもよい。さらにまた、フィラー材は、全複合シーラント組成物の約２５％未満、好ましくは約２０％未満、そしてより好ましくは約１５％未満の量で存在してもよい。例えば、フィラー材は、全複合シーラント組成物の約０．１％から約２５％まで、好ましくは約１％から約２０％まで、そしてより好ましくは約５％から約１５％までの範囲の量で存在してもよい。

【0065】

好ましい実施態様において、複合シーラント組成物は、架橋材料（例えば、架橋ゴム、例えばポリイソプレンまたはその他）をさらに含んでもよい。架橋材料の望ましい例としては、架橋シスポリイソプレンベースの材料、例えばシス−１,４−ポリイソプレンベースの材料が含まれうる。表２および３に示すように、架橋材料は、２０１１年３月１１日に出願された米国特許出願第１３／０４５７４４号に記載された以下の組成物を含んでもよく、それはすべての目的のため参照により本明細書に組み込まれる：

【0066】

【表2】

【0067】

【表3】

【0068】

架橋材料は、全複合シーラント組成物の少なくとも約３質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約１０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、架橋材料は、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％未満、そしてより好ましくは約３０質量％未満の量で存在してもよい。例えば、架橋材料は、全複合シーラント組成物の約３質量％から約５０質量％まで、好ましくは約５質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約３０質量％までの範囲の量で存在してもよい。

【0069】

望ましくは、架橋材料は、（例えば、架橋材料の粉砕または細断工程から）粉末として準備してもよい。架橋材料は、少なくとも約５ミクロン、好ましくは少なくとも約１０ミクロン、そしてより好ましくは少なくとも約２５ミクロンの粒径を含んでもよい。さらにまた、架橋材料は、約５００ミクロン未満、好ましくは約４００ミクロン未満、そしてより好ましくは約３００ミクロン未満の粒径を含んでもよい。例えば、架橋材料は、約５ミクロンから約５００ミクロンまで、好ましくは約１０ミクロンから約３００ミクロンまで、そしてより好ましくは約２５ミクロンから約１５０ミクロンまで（例えば、約５０ミクロンから約１００ミクロンまで、または約１２５ミクロンから約２００ミクロンまで）の範囲の粒径を含んでもよい。

【0070】

表４に示す、架橋材料を含む２成分複合シーラント組成物の特定の一例：

【表4】

【0071】

望ましくは、環式ベースの重合性化合物は、エポキシ官能基を含むのに対して、開環ベースの重合性化合物は、アミン官能基を含むが、必要なわけではない。

【0072】

複合シーラント組成物は、添加剤、薬学的活性成分、色素または顔料（例えば、酸化鉄）ロウ、油（例えば、シリコーン油およびパラフィン油）、界面活性剤、脂肪酸（例えば、ステアリン酸）、抗酸化剤、防腐剤（例えば、ナノシルバー）、またはそれらの混合物をさらに含んでもよい。

【0073】

接着促進剤
複合シーラント組成物は、少なくとも１つの接着促進剤をさらに含んでもよい。一態様において、重合性化合物（例えば、第２の重合性材料）に加えて、接着促進剤（例えば、第２の重合性材料）が存在してもよい。別の態様において、接着促進剤は重合性化合物であってもよい。

【0074】

理論に拘束されることを意図するものではないが、本明細書における接着促進剤は、分子の少なくとも一部が、開環反応官能基（例えば、エポキシ基、無水コハク酸基、スクシンイミド基、またはその他）および／または開環求核性官能基（例えば、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨアミン基、例えばジエポキシドもしくはジアミン基、またはその他）を受けることができる環式化合物を含んでもよく、複合シーラント組成物を架橋することができる特定の分子構造の有益な使用を行うと考えられる。接着促進剤の分子構造は、疎水性官能基、例えば炭化水素、シリコーン（例えば、それは、ＳｉＯ、ＳｉＯ_２、ＳｉＨ_４またはＳｉＣのようにシラン化されている）、またはその他を含んでもよく、それは、増粘剤であることができ、かつ／または本明細書に議論される架橋材料用の分散液担体として提供してもよい。特定の一実施態様において、シリコーン官能基は、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基、例えば［トリス（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレート）を含む。さらにまた、接着促進剤の分子構造は、象牙質結合官能基、例えばリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン官能基を含んでもよく、それは、例えば複合シーラント組成物の分子ネットワークにより歯象牙質との結合を改善することができる。

【0075】

接着促進剤は、１つの成分材料または２つの成分材料であってもよい。接着促進剤の例としては、以下が含まれるが、それらに限定されるわけではない。

【0076】

ｉ）

【化33】

［式中、
Ｒ^１は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ^１は同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ１は、開環求核試薬、例えばＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨまたはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよい］。

【0077】

ｉｉ）

【化34】

［式中、Ｒ^２は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり、Ｒ^２の複数の基は、同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ^２は、開環求核試薬、例えばＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨまたはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数（例えば、１〜１００、好ましくは１〜１０）であり、
Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは０から１０００までの整数（例えば、１〜１００、好ましくは４５〜６５）であ り、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよい］。

【0078】

ｉｉｉ）

【化35】

［式中、
Ｒ^３は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ^３は、同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ^３は、環重合を受けてもよい環式化合物、例えばエポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、またはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよい］。

【0079】

ｉｖ）

【化36】

［式中、
Ｒ^４は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ^４の複数の基は、同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ^４は、環重合を受けてもよい環式化合物、例えばエポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、またはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数であり、Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよい］。

【0080】

ｖ）

【化37】

［式中、
Ｒ^５は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、
Ｒ^５の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ^６は、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、
Ｒ^６の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数であり、Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよく；そして
Ｒ^５およびＲ^６は、位置を変えることができる］。

【0081】

接着促進剤は、１つの成分材料または２つの成分材料であってもよい。接着促進剤の例としては、以下が含まれるが、それらに限定されるわけではない：

【0082】

ｖｉ）

【化38】

［式中、
Ｒ^９は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ^９の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ^１０は、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、
Ｒ^１０の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｚは１から１０までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数であり、Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは１から１０００までの整数であり、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｃは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、Ｃの複数の基は、同一または異なってもよく；そして
Ｒ^９およびＲ^１０は、位置を変えることができる］。

【0083】

所望の実施態様において、それぞれ官能性部分が存在し、それによってターポリマー接着促進剤を形成する。

【0084】

ｖｉｉ）

【化39】

［式中、
Ｒ^１３は、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、Ｒ^１３の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ^１４は、独立して疎水性基、例えば炭化水素、シリコーン（例えば、それはシラン化される）、またはその他（好ましくは、シリコーンは、［トリス（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレートのようなトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む）であるが、
Ｒ^１４の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ^１５は、独立してＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ^１５の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｎは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｍは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｐは１から１０００までの整数であり、ｚの複数の基は同一または異なってもよく；そして
Ｒ^１３、Ｒ^１４およびＲ^１５は、位置を変えることができる］。

【0085】

２成分接着促進剤は、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、またはその他のような環重合を受けてもよい環式化合物を有する式ｉ）〜ｖｉｉ）の第１の成分；およびＮＨ_２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨまたはその他のような開環求核試薬を有する式ｉ）〜ｖｉｉ）の第２の成分を含んでもよいことが理解される。
重合が含まれる場合、第１の成分と第２の成分とを混合することによって重合が起こり接着促進剤を形成してもよい。

【0086】

接着促進剤は、種々の方法によって合成してもよい。望ましくは、ＲＡＦＴ重合によってターポリマー接着促進剤を形成して二成分系を形成してもよい。例えば、第１の成分（環重合を受けてもよい環式化合物を有する）は、以下のＲＡＦＴ重合によって形成してもよい：

【化40】

【0087】

第２の成分（開環求核試薬を有する）は、以下のＲＡＦＴ重合によって形成してもよい：

【化41】

【0088】

これらの使用可能な接着促進剤の特定の例ｉ）〜ｖｉｉ）は、限定的な例と解釈すべきではない。

【0089】

少なくとも１つの重合性化合物および少なくとも１つの接着促進剤（表４〜７の実施例）を含む複合シーラント組成物において、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の少なくとも約３質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約１０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％、そしてより好ましくは約３０質量％の量で存在してもよい。例えば、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約３質量％から約５０質量％まで、好ましくは約５質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約３０質量％までの範囲の量で存在してもよい。

【0090】

【表5】

【0091】

【表6】

【0092】

【表7】

【0093】

望ましくは、環式ベースの重合性化合物および環式ベースの接着促進剤は、エポキシ官能基を含むのに対して、開環ベースの重合性化合物および開環ベースの接着促進剤は、アミン官能基を含むが、必要なわけではない。重合性化合物として接着促進剤を含む複合シーラント組成物（表７の実施例）において、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約１０質量％の量であってもよいことが理解される。さらにまた、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約９０質量％未満、好ましくは約７０質量％未満、そしてより好ましくは約５０質量％未満の量で存在してもよいことが理解される。例えば、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約１質量％から約９０質量％まで、好ましくは約５質量％から約７０質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約５０質量％までの範囲の量で存在してもよい。

【0094】

【表8】

【0095】

望ましくは、環式ベースの接着促進剤はエポキシ官能基を含むに対して、開環ベースの接着促進剤はアミン官能基を含むが、必要なわけではない。

【0096】

１つの特定の二成分実施例において、生成物はパテ製剤を含んでもよく、これは粉砕された架橋材料（例えば、粉砕された架橋歯内担体）、シリカ、ポリマー、触媒および酸化ビスマスを含む。この製剤を、アマルガム送達デバイスまたはプラガーおよびスプレッダーを用いて送達することができる安定したパテ中に混合する。それはパテの粘稠度を有し、なんらかの所望の形状に丸めた後、根管中に入れることができる。根管が充填されたら、ガッタパーチャポイントまたは架橋歯内担体を根管に挿入して３ｄ充填を促進し、根尖（apex）からの漏出を防止することができる。

【0097】

別の特定の実施例において、複合シーラント組成物は、粉砕された架橋材料、シリカ、ポリマー、触媒および酸化ビスマスを含む注射可能な製剤を含んでもよい。この製剤を二室式シリンジの末端に接続された静的ミキサー中で混合する。この材料を根管に直接注射する。根管が充填されたら、架橋歯内担体またはガッタパーチャポイントを根管に挿入して３ｄ充填を促進し、根尖からの漏出を防止することができる。

【0098】

ガッタパーチャポイント／架橋担体の選択は、臨床医に任せることができることが理解される（それらは同じ意味で用いられる）。

【0099】

さらに、複合シーラント組成物系では、さまざまなタイプを用いることができることが理解される。本発明によるシーラント材は、それぞれの例において、ポリマーシ系の機能として、単一成分系として、または多成分系として、好ましくは二成分系として存在することができる。硬化性ポリマー系およびそのさらなる成分（例えば触媒および／または開始剤）は、このように当業者に知られている。

【0100】

好ましくは、紫外線放射および／または熱によって硬化する一成分歯科用シーラント材が、用いられる。本発明により用いられる硬化性ポリマーシステムおよび界面活性剤混合物の他に、その中には、通常、光開始剤が含まれる。

【0101】

複数の成分もしくはステップの機能もしくは構成を一つの成分もしくはステップに合わせてもよいし、または一つのステップもしくは成分の機能もしくは構成を複数のステップもしくは成分の間で分割してもよいことがさらに理解されよう。本発明は、これらの組合せのすべてを企図する。特に明記しない限り、本明細書に示したさまざまな構造物の寸法および幾何学的形状は、本発明を限定することを意図しているわけではなく、他の寸法または幾何学的形状をとることができる。さらに、本発明の特徴を、説明した実施態様の１つに関してのみ記載してきたかもしれないが、任意の与えられた用途に対しては、このような特徴を、他の実施態様の１つまたはそれ以上の他の特徴と組み合わせてもよい。また、上記から、本明細書における独特の構造物の製作およびその操作は、本発明による方法を構成することが理解されよう。また、本発明は、本明細書における方法の実施により生じる中間体および最終生成物を包含する。「含む」または「含む」の使用は、列挙された特徴「から本質的になる」または「からなる」実施態様も企図する。

【0102】

本明細書に示された説明および図解は、本発明、その原理およびその実際的な適用により他の当業者に知らせることを意図している。当業者は、特定の使用の要求に最適となりうるように、その多くの形態において本発明を合わせて適用してもよい。したがって、記載された本発明の特定の実施態様は、本発明を網羅する、または限定することを意図しているわけではない。したがって、本発明の範囲は、上の説明によって決定されるべきではなく、その代わりに、添付の特許請求の範囲と、このような特許請求の範囲と題された同等物の完全な範囲とともに決定しなければならない。特許出願および刊行物を含むすべての論文および文献の開示は、すべての目的について参照により組み込まれる。