特許 6194927 フィルムコンデンサ

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6194927

(24)【登録日】2017年8月25日

(45)【発行日】2017年9月13日

(54)【発明の名称】フィルムコンデンサ

(51)【国際特許分類】

   H01G 4/18 20060101AFI20170904BHJP

【ＦＩ】

   H01G4/24 321C

【請求項の数】2

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2015-123658(P2015-123658)

(22)【出願日】2015年6月19日

(62)【分割の表示】特願2014-501963(P2014-501963)の分割

【原出願日】2012年11月15日

(65)【公開番号】特開2015-181199(P2015-181199A)

(43)【公開日】2015年10月15日

【審査請求日】2015年6月19日

(31)【優先権主張番号】特願2012-42736(P2012-42736)

(32)【優先日】2012年2月29日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000006231

【氏名又は名称】株式会社村田製作所

(74)【代理人】

【識別番号】100085143

【弁理士】

【氏名又は名称】小柴 雅昭

(72)【発明者】

【氏名】市川 智道

(72)【発明者】

【氏名】吉川 宣弘

(72)【発明者】

【氏名】小林 真一

(72)【発明者】

【氏名】日置 泰典

(72)【発明者】

【氏名】中祖 一朗

(72)【発明者】

【氏名】稲倉 智生

【審査官】 田中 晃洋

(56)【参考文献】

【文献】 特開昭５７−０１５４１２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−２２９８４９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−０７７１９３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１０／１１４０８７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１０／１０１１７０（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｇ ４／１８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

誘電体樹脂フィルムと、
前記誘電体樹脂フィルムを挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極と
を備え、
前記誘電体樹脂フィルムは、
第１および第２の有機材料を含む少なくとも２種類の有機材料が反応して得られた硬化物であって、
前記第１の有機材料がフェノキシ樹脂であり、前記第２の有機材料が、分子内に複数の官能基を持つ、イソシアネート化合物、またはエポキシ樹脂もしくはメラミン樹脂であり、
メチレン基（ＣＨ_２基）、芳香環およびエーテル基（−Ｏ−基）から選ばれる、モル分極率の比較的小さい少なくとも１種の官能基を含む、第１の原子団と、
水酸基（ＯＨ基）、アミノ基（ＮＨ基）およびカルボニル基（Ｃ＝Ｏ基）から選ばれる、モル分極率の比較的大きい少なくとも１種の官能基を含む、第２の原子団と
を備え、
前記官能基の吸収帯強度として、
・メチレン基に起因する吸収帯強度については、波数：３０００〜２９００ｃｍ^-1の範囲で検出される４つのピークのうち、最も低波数側のメチレン基のピーク強度を採用し、
・芳香環に起因する吸収帯強度については、波数：１６５０〜１５５０ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用し、
・エーテル基に起因する吸収帯強度については、波数：１１５０〜１０５０ｃｍ^-1の範囲および９００〜８００ｃｍ^-1の範囲で検出される２つのピーク強度を採用し、
・水酸基に起因する吸収帯強度については、波数：３７００〜３４００ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用し、
・アミノ基に起因する吸収帯強度については、波数：３４００〜３２００ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用し、
・カルボニル基に起因する吸収帯強度については、波数：１７５０〜１６５０ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用したとき、
式：（第１の原子団の吸収帯強度の総和）／（第２の原子団の吸収帯強度の総和）で表わされる値が１．３以上かつ９．６以下である、誘電体樹脂組成物からなる、
フィルムコンデンサ。

【請求項2】

前記誘電体樹脂フィルムが巻回された状態とされている、請求項１に記載のフィルムコンデンサ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

この発明は、フィルムコンデンサに関するもので、特に、フィルムコンデンサの誘電正接を低くするための改良に関するものである。

【背景技術】

【0002】

コンデンサの一種として、可撓性のある樹脂フィルムを誘電体として用いながら、樹脂フィルムを挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極を配置した構造のフィルムコンデンサがある。フィルムコンデンサは、通常、上述の誘電体としての樹脂フィルムを巻回してなる略円柱状の形態をなしており、当該円柱の互いに対向する第１および第２の端面上には、それぞれ、第１および第２の外部端子電極が形成されている。そして、前述した第１の対向電極は第１の外部端子電極と電気的に接続され、第２の対向電極は第２の外部端子電極と電気的に接続されている。

【0003】

上述のフィルムコンデンサのための誘電体樹脂フィルムとして、たとえば、国際公開第２０１０／１０１１７０号（特許文献１）には、熱硬化性樹脂からなる誘電体樹脂フィルムを用いることが記載されている。熱硬化性樹脂からなる誘電体樹脂フィルムは、耐熱性が高く、耐電圧性が優れているという特徴を有している。

【0004】

特に耐電圧性が優れる樹脂として、特許文献１に開示されたポリビニルアセトアセタール（ＰＶＡＡ）とトリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）との混合液を硬化させた樹脂は、１２５℃での耐電圧が３５０Ｖ／μｍと高い。

【0005】

一方で、近年の電子機器の高周波化により、電子部品の高周波での特性が良好であることが要求されるようになってきている。コンデンサにおける主な問題は、高周波での誘電正接（tanδ）である。誘電正接は、低い方が好ましく、零であることが理想である。この値が高いと、エネルギー損失やそれに伴う発熱が生じ、高周波回路の動作が不安定となる、寿命が短くなるなどの問題を招く。上述したＰＶＡＡ／ＴＤＩは、特許文献１に開示されるデータでは、誘電正接が、１２５℃、１ｋＨｚにおいて０．７５％を超え、発熱が問題となる用途では使用が困難であるという問題がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】国際公開第２０１０／１０１１７０号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

そこで、この発明の目的は、上述したような問題を解決し得るもので、誘電正接の低い、フィルムコンデンサを提供しようとすることである。

【課題を解決するための手段】

【0008】

この発明は、誘電体樹脂フィルムと、誘電体樹脂フィルムを挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極とを備える、フィルムコンデンサに向けられるものであって、上述した技術的課題を解決するため、次のような構成を備えることを特徴としている。

【0009】

すなわち、上記誘電体樹脂フィルムは、第１および第２の有機材料を含む少なくとも２種類の有機材料が反応して得られた硬化物であって、第１の有機材料がフェノキシ樹脂であり、第２の有機材料が、分子内に複数の官能基を持つ、イソシアネート化合物、またはエポキシ樹脂もしくはメラミン樹脂であり、メチレン基（ＣＨ_２基）、芳香環およびエーテル基（−Ｏ−基）から選ばれる、モル分極率の比較的小さい少なくとも１種の官能基を含む、第１の原子団と、水酸基（ＯＨ基）、アミノ基（ＮＨ基）およびカルボニル基（Ｃ＝Ｏ基）から選ばれる、モル分極率の比較的大きい少なくとも１種の官能基を含む、第２の原子団とを備える、誘電体樹脂組成物からなる。そして、この誘電体樹脂組成物は、上記官能基の吸収帯強度として、
・メチレン基に起因する吸収帯強度については、波数：３０００〜２９００ｃｍ^-1の範囲で検出される４つのピークのうち、最も低波数側のメチレン基のピーク強度を採用し、
・芳香環に起因する吸収帯強度については、波数：１６５０〜１５５０ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用し、
・エーテル基に起因する吸収帯強度については、波数：１１５０〜１０５０ｃｍ^-1の範囲および９００〜８００ｃｍ^-1の範囲で検出される２つのピーク強度を採用し、
・水酸基に起因する吸収帯強度については、波数：３７００〜３４００ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用し、
・アミノ基に起因する吸収帯強度については、波数：３４００〜３２００ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用し、
・カルボニル基に起因する吸収帯強度については、波数：１７５０〜１６５０ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度を採用したとき、
式：（第１の原子団の吸収帯強度の総和）／（第２の原子団の吸収帯強度の総和）で表わされる値が１．３以上かつ９．６以下であることを特徴としている。

【0010】

上記式：（第１の原子団の吸収帯強度の総和）／（第２の原子団の吸収帯強度の総和）で表わされる値に関して、後述する実験例では、下限を１．３かつ上限を９．６とする範囲で、１２５℃での誘電正接が０．６％以下となることが確認された。

【発明の効果】

【0011】

この発明によれば、誘電体樹脂フィルムを構成する誘電体樹脂組成物において、分極率の比較的小さい第１の原子団が分極率の比較的大きい第２の原子団より多く含むので、たとえば１２５℃での誘電正接を０．６％以下というように、誘電正接を低くすることができる。

【0012】

したがって、この発明に係るフィルムコンデンサによれば、誘電体材料固有の誘電損失による発熱を小さくすることができ、高周波で問題なく使用することが可能となる。

【0013】

また、この発明によれば、誘電体樹脂フィルムを構成する誘電体樹脂組成物が、少なくとも２種類の有機材料が反応して得られた硬化物であるので、ガラス転移点を１３０℃以上とすることができる。したがって、誘電体樹脂フィルムの耐熱性が高くなり、フィルムコンデンサの保証温度をたとえば１２５℃以上と高くすることができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】この発明の一実施形態によるフィルムコンデンサ１を示す縦断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

図１を参照して、この発明の一実施形態によるフィルムコンデンサについて説明する。

【0016】

図１に示したフィルムコンデンサ１は、巻回型のものであり、簡単に言えば、巻回状態の第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４と、第１または第２の誘電体樹脂フィルム３または４を挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極５および６とを備えるとともに、第１および第２の対向電極５および６にそれぞれ電気的に接続される第１および第２の外部端子電極７および８を備えている。

【0017】

より詳細には、第１の誘電体樹脂フィルム３上に第１の対向電極５が形成され、第２の誘電体樹脂フィルム４上に第２の対向電極６が形成される。このとき、第１の対向電極５は、第１の誘電体樹脂フィルム３の一方側縁にまで届くが、他方側縁にまで届かないように形成される。他方、第２の対向電極６は、第２の誘電体樹脂フィルム４の一方側縁にまで届かないように形成されるが、他方側縁にまで届くように形成される。対向電極５および６は、たとえばアルミニウム膜から構成される。

【0018】

上述の第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４は、巻回するにあたって、積み重ねた状態とされる。このとき、図１からわかるように、第１の対向電極５における第１の誘電体樹脂フィルム３の側縁にまで届いている側の端部および第２の対向電極６における第２の誘電体樹脂フィルム４の側縁にまで届いている側の端部がともに露出するように、第１の誘電体樹脂フィルム３と第２の誘電体樹脂フィルム４とが互いに幅方向にずらされる。そして、上述のようにして、第１および第２の樹脂フィルム３および４が巻回されることによって、実質的に円柱状のコンデンサ本体９が得られる。

【0019】

なお、図１に示したフィルムコンデンサ１では、第２の誘電体樹脂フィルム４が第１の誘電体樹脂フィルム３の外側になるように、かつ第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４の各々について、第１および第２の対向電極５および６の各々が内方に向くように巻回されている。

【0020】

第１および第２の外部端子電極７および８は、上述のようにして得られた実質的に円柱状のコンデンサ本体９の各端面上にたとえば亜鉛を溶射することによって形成される。第１の外部端子電極７は、第１の対向電極５の露出端部と接触し、それによって第１の対向電極５と電気的に接続される。他方、第２の外部端子電極８は、第２の対向電極６の露出端部と接触し、それによって第２の対向電極６と電気的に接続される。

【0021】

図１では図示されないが、フィルムコンデンサは、円柱状の巻回軸を備えていてもよい。すなわち、巻回軸は、巻回状態の第１および第２の誘電体樹脂フィルムの中心軸線上に配置されるもので、第１および第２の誘電体樹脂フィルムを巻回する際の巻軸となるものである。なお、図示したフィルムコンデンサ１のように、巻回軸を備えない場合には、第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４の巻回体は、楕円または長円のような断面形状となるように押しつぶされ、よりコンパクトな形状とされることがある。

【0022】

このようなフィルムコンデンサ１に備える誘電体樹脂フィルム３および４が、以下に説明するような誘電体樹脂組成物から構成される。

【0023】

高分子誘電体の誘電正接に影響する主な支配因子として、高分子に含まれる官能基がある。誘電正接を低減するためには、極性の大きい原子団を減らすことが必要となる。一方で、たとえば、少なくとも２種類の有機材料が反応することによって硬化する硬化性樹脂の場合には、出発材料に、反応点として極性の大きい原子団を含むことから、硬化物中に分極率の大きい原子団を含み、結果として誘電正接が増大してしまう傾向がある。

【0024】

前述の特許文献１には、ポリビニルアセトアセタールとイソシアネートとの架橋樹脂が開示されているが、その誘電正接は０．７５％を超える。その理由としては、硬化物には分極率の大きいウレタン基を含む分子骨格が寄与していることが考えられる。

【0025】

そこで、この発明では、誘電正接を低減するため、樹脂組成物中のモル体積あたりのモル分極率が比較的大きい原子団を低減し、樹脂組成物中のモル体積あたりのモル分極率が比較的小さい原子団の比率を高めるといった方法が採用される。ここで、一般的に、モル体積あたりのモル分極率が大きい原子団とは極性の大きい官能基を意味し、モル分極率が小さい原子団とは極性の小さい官能基を意味する。

【0026】

この実施形態によるフィルムコンデンサ１に備える誘電体樹脂フィルム３および４を構成する誘電体樹脂組成物は、メチレン基（ＣＨ_２基）、芳香環およびエーテル基（−Ｏ−基）から選ばれる、モル分極率の比較的小さい少なくとも１種の官能基を含む、第１の原子団と、水酸基（ＯＨ基）、アミノ基（ＮＨ基）およびカルボニル基（Ｃ＝Ｏ基）から選ばれる、モル分極率の比較的大きい少なくとも１種の官能基を含む、第２の原子団とを備え、式：（第１の原子団の吸収帯強度の総和）／（第２の原子団の吸収帯強度の総和）で表わされる値が１．０以上であるという条件を満たすことを特徴としている。

【0027】

なお、上記官能基の吸収帯強度として、
・メチレン基に起因する吸収帯強度については、波数：３０００〜２９００ｃｍ^-1の範囲で検出される４つのピークのうち、最も低波数側のメチレン基のピーク強度が採用され、
・芳香環に起因する吸収帯強度については、波数：１６５０〜１５５０ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度が採用され、
・エーテル基に起因する吸収帯強度については、波数：１１５０〜１０５０ｃｍ^-1の範囲および９００〜８００ｃｍ^-1の範囲で検出される２つのピーク強度が採用され、
・水酸基に起因する吸収帯強度については、波数：３７００〜３４００ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度が採用され、
・アミノ基に起因する吸収帯強度については、波数：３４００〜３２００ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度が採用され、
・カルボニル基に起因する吸収帯強度については、波数：１７５０〜１６５０ｃｍ^-1の範囲で検出されるピーク強度が採用される。

【0028】

上述したメチレン基、芳香環、エーテル基、水酸基、アミノ基およびカルボニル基は、誘電正接に対する影響が特に支配的な官能基であることがわかっている。誘電体樹脂フィルム３および４を構成する誘電体樹脂組成物は、これらすべての官能基を含む必要がなく、第１および第２の原子団の各々において、官能基のいずれかについての吸収帯強度がたとえば０であってもよい。また、上述した官能基以外の官能基を含んでいてもよい。

【0029】

また、誘電体樹脂フィルム３および４を構成する誘電体樹脂組成物は、第１および第２の有機材料を含む少なくとも２種類の有機材料が反応して得られた硬化物である。これにより、ガラス転移点を１３０℃以上とすることができるので、誘電体樹脂フィルム３および４の耐熱性を高くすることができ、フィルムコンデンサ１の保証温度をたとえば１２５℃以上と高くすることができる。

【0030】

なお、第１の有機材料として、フェノキシ樹脂が有利に用いられ、第２の有機材料として、イソシアネート化合物、またはエポキシ樹脂もしくはメラミン樹脂が用いられるとき、特に、誘電正接の低減効果が高められる。

【0031】

［実験例］
次に、この発明による効果を確認するために実施した実験例について説明する。

【0032】

（１）試料の作製
後掲の表２の「有機材料１」および「有機材料２」の各欄に示すように、有機材料１として、フェノキシ樹脂、およびＰＶＡＡ（ポリビニルアセトアセタール）を用意し、有機材料２として、ＴＤＩ（トリレンジイソシアネート）、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、およびＭＤＩ（ジフェニルメタンジイソシアネート）を用意した。

【0033】

なお、上記フェノキシ樹脂としては、末端にエポキシ基を持つ高分子量のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂であるフェノキシ樹脂を用いた。

【0034】

上記ＴＤＩとしては、トリメチルプロパノール変性トリレンジイソシアネートを用いた。これは、分子内に複数の官能基を持つものである。

【0035】

上記エポキシ樹脂としては、ノボラック型エポキシ樹脂を用いた。これも、分子内に複数の官能基を持つものである。

【0036】

上記メラミン樹脂としては、アルキル化メラミン樹脂を用いた。

【0037】

上記ＭＤＩとしては、４，４'−ジフェニルメタンジイソシアネートとそのカルボジイミド変性体の混合物（重量比７０対３０）を用いた。これも、分子内に複数の官能基を持つものである。

【0038】

次に、上記有機材料１と上記有機材料２とを、表２の「重量比率」の欄に示す比率で混合して得られた樹脂溶液を、ドクターブレードコーターにより、ＰＥＴフィルム上で成形し、厚みが５μｍの未硬化フィルムを得た。次いで、このフィルムを、１８０℃に設定された熱風式オーブンにて、２時間、熱処理して熱硬化させ、試料となる誘電体樹脂フィルムを得た。

【0039】

なお、表２に示した試料１〜２０は、組み合わされた「有機材料１」および「有機材料２」の種類に応じて、試料１〜４の第１グループ、試料５〜８の第２グループ、試料９〜１２の第３グループ、試料１３〜１６の第４グループ、および試料１７〜２０の第５グループといった５つのグループに分類される。これら５つのグループの中で、第１ないし第４グループについては、「有機材料１」が共通して「フェノキシ」であり、各グループ内で最小の試料番号が付された試料については、「有機材料２」の重量比率が共通して「０」である。したがって、各グループ内で最小の試料番号が付された試料、すなわち、試料１、試料５、試料９および試料１３は、互いに同じ試料である。

【0040】

上記樹脂溶液を得るにあたって、試料１〜４については、フェノキシ樹脂をメチルエチルケトンおよびトルエンの混合溶剤に溶解し、特に試料２〜３では、酢酸エチルに溶解したＴＤＩを上記フェノキシ樹脂溶液に混合した。

【0041】

試料５〜８については、フェノキシ樹脂をメチルエチルケトンおよびトルエンの混合溶剤に溶解し、特に試料６〜８では、メチルエチルケトン溶剤に溶解したエポキシ樹脂を上記フェノキシ樹脂溶液に混合した。なお、試料５〜８では、熱硬化工程において、硬化反応を進めるため触媒として０．１％のイミダゾール触媒を添加した。

【0042】

試料９〜１２については、フェノキシ樹脂をメチルエチルケトン溶剤に溶解し、特に試料１０〜１２では、ブタノールに溶解したメラミン樹脂を上記フェノキシ樹脂溶液に混合した。

【0043】

試料１３〜１６については、フェノキシ樹脂をメチルエチルケトン溶剤に溶解し、特に試料１４〜１６では、酢酸エチルに溶解したＭＤＩを上記フェノキシ樹脂溶液に混合した。

【0044】

（２）吸収帯強度の測定
表２の「（原子団１の和）／（原子団２の和）」は、前述の式：（第１の原子団の吸収帯強度の総和）／（第２の原子団の吸収帯強度の総和）で表わされる値である。この式中の官能基の吸収帯強度は以下のようにして測定した。

【0045】

まず、表２の「ＦＴ−ＩＲスペクトルにおける吸収帯のピーク強度」の欄に示した種々の官能基について、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）を用いて、赤外線吸収スペクトルを減衰全反射法（ＡＴＲ：attenuated total reflection）にて測定した。波数域は、４０００ｃｍ^-1〜５００ｃｍ^-1とした。測定には、日本分光（ＪＡＳＣＯ）社製の「ＦＴ／ＩＲ−４１００ＳＴ」を使用した。積算回数は６４回、分解能は４ｃｍ^-1とした。測定に用いた誘電体樹脂フィルムの厚みは、前述のとおり、５μｍであった。

【0046】

【表1】

【0047】

吸収帯強度を求めるにあたっては、各官能基について、上の表１に示した「ＦＴ−ＩＲスペクトルでの吸収帯の位置」でのピーク強度を採用した。すなわち、ＦＴ−ＩＲスペクトルから表１の「ＦＴ−ＩＲスペクトルでの吸収帯の位置」の欄に示した波数領域に見られた吸収帯を各官能基によるものとし、それぞれの領域において確認されたピーク強度を読み取った。ピーク強度の読み取りの際には、各ピークの両側でベースラインを引き、そのベースラインからの頂点強度までの値をピーク強度とした。

【0048】

なお、試料となる誘電体樹脂フィルム中には、表１に示した官能基以外の官能基も含まれていた。

【0049】

上記のようにして測定された各官能基の吸収帯強度、すなわちピーク強度が、表２の「ＦＴ−ＩＲスペクトルにおける吸収帯のピーク強度」の欄に示されている。この欄および表１からわかるように、エーテル基については、ＦＴ−ＩＲスペクトル中に２つのピークが現れる。

【0050】

表２の「ＦＴ−ＩＲスペクトルにおける吸収帯のピーク強度」における「原子団１」（モル分極率の比較的小さい原子団）に帰属する「ＣＨ_２基」、「芳香環」、「エーテル基１」および「エーテル基２」の各ピーク強度の和（原子団１の和）と、「原子団２（モル分極率の比較的大きい原子団）に帰属する「ＯＨ基」、「ＮＨ基」および「Ｃ＝Ｏ基」の各ピーク強度の和（原子団２の和）とから、表２の「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が算出される。

【0051】

（３）誘電正接の測定
誘電正接（tanδ）は、試料となる誘電体樹脂フィルムの両面にＡｌ電極を形成し、ＬＣＲメーター（４２８４Ａ：アジレント社製）を用いて、波数：１ｋＨｚ、測定電圧：１Ｖ、測定温度：１２５℃の条件下で求めた。その結果が表２の「誘電正接」の欄に示されている。

【0052】

（４）ガラス転移点の測定
ガラス転移点は、試料となる熱硬化後の誘電体樹脂フィルムについて、ＤＭＡ（動的粘弾性測定装置、TA INSTRUMENTS社製「ＲＳＡ−III」）により測定した。測定条件は、昇温速度１０℃／分で室温から２５０℃まで昇温し、波数を１０rad／秒、Strainを０．１％とし、損失正接（tanδ）が最大ピーク値を示す温度を求めた。その結果が表２の「Ｔｇ」の欄に示されている。

【0053】

（５）評価

【0054】

【表2】

【0055】

表２において、試料番号に＊を付したものはこの発明の範囲外の比較例である。また、表２の「総合判定」の欄では、「誘電正接」が０．６％を超えるものを「×」で示した。他方、「誘電正接」が０．６％以下のものを「○」または「◎」で示し、そのうち、「Ｔｇ」が１３０℃以上のものを「◎」で示した。「総合判定」が「〇」であった試料についても、この発明の範囲外のものであり、表２において、試料番号に△を付している。これら試料番号に△を付した試料は、後の説明からわかるように、「有機材料１」と「有機材料２」とが反応して得られた硬化物ではない。

【0056】

表２を参照して、各試料の評価結果を考察するとともに、必要に応じて、各試料の変形例についても開示する。

【0057】

（５−１）試料１〜４について
試料１〜３のように、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１．０以上と大きくなることにより、すなわち、試料となるフィルムを構成する誘電体樹脂組成物中の、モル分極率の比較的小さい官能基の比率が高まることにより、誘電正接を０．６％以下と低くすることができた。

【0058】

これらに対して、試料４のように、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１．０未満と小さくなると、すなわち、試料となるフィルムを構成する誘電体樹脂組成物中の、モル分極率の比較的大きい官能基の比率が高まると、誘電正接が０．６％を超えた。

【0059】

また、試料２〜４のように、「有機材料１」と「有機材料２」とが反応して得られた硬化物の場合には、１３０℃以上のガラス転移点が得られた。

【0060】

以上を総合すれば、誘電正接と耐熱性との双方について優れた結果が得られた点で、試料２および３がより優れていると言える。

【0061】

（５−２）試料１〜４の変形例について
試料１〜４において、「有機材料１」として、フェノキシ樹脂を使用したが、フェノキシ樹脂以外であっても同様の効果を期待できる。また、フェノキシ樹脂はポリエーテルポリオールに属するが、フェノキシ樹脂以外のポリエーテルポリオールであってもよい。さらに、ポリエーテルポリオール以外であっても、ポリエステルポリオール等のポリオールであっても同様の効果を期待できる。また、「有機材料１」として、２種類の有機材料を併用しても同様の効果を期待できる。

【0062】

また、試料２〜４において、「有機材料２」として、ＴＤＩ（トリメチルプロパノール変性トリレンジイソシアネート）を使用したが、ＴＤＩ系イソシアネート化合物であれば、ＴＤＩモノマーやその変性体であっても同様の効果を期待できる。

【0063】

（５−３）試料５〜８について
試料５〜８では、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１．０以上と大きく、誘電正接を０．６％以下と低くすることができた。

【0064】

また、試料６〜８のように、「有機材料１」と「有機材料２」とが反応して得られた硬化物の場合には、１３０℃以上のガラス転移点が得られた。

【0065】

以上を総合すれば、誘電正接と耐熱性との双方について優れた結果が得られた点で、試料６〜８がより優れていると言える。

【0066】

（５−４）試料５〜８の変形例について
試料５〜８では、「有機材料１」として、フェノキシ樹脂（末端にエポキシ基を持つ高分子量のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）を使用した。特に試料６〜８では、「有機材料１」のフェノキシ樹脂は主剤となるもので、「有機材料２」のエポキシ樹脂は硬化成分となるものである。この場合、主剤としての「有機材料１」はフェノキシ樹脂に特に限定されず、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１以上となる組合せであれば、同様の効果が得られると考える。

【0067】

フェノキシ樹脂以外の材料としては、「有機材料２」のエポキシ樹脂と反応できる材料であれば、特に限定せず、エポキシ基を末端に持つポリマー、あるいはエポキシ基を側鎖に持つポリマーであれば、同様の効果を期待できる。また、２種類の主剤を併用しても同様の効果を期待できる。

【0068】

「有機材料２」としては、「有機材料１」と反応できるエポキシ樹脂が使用される。ここで言うエポキシ樹脂とは、エポキシ環を有した有機材料であれば、特に限定することはなく、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビフェニル骨格エポキシ樹脂、シクロペンタジエン骨格エポキシ樹脂、ナフタレン骨格エポキシ樹脂等が使用され得る。

【0069】

エポキシ樹脂の硬化剤としては、イミダゾール硬化剤、酸無水物硬化剤、またはフェノール硬化剤が好ましく、特にイミダゾール硬化剤が好ましい。

【0070】

（５−５）試料９〜１２について
試料９〜１２では、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１．０以上と大きく、誘電正接を０．６％以下と低くすることができた。

【0071】

また、試料１０〜１２のように、「有機材料１」と「有機材料２」とが反応して得られた硬化物の場合には、１３０℃以上のガラス転移点が得られた。

【0072】

以上を総合すれば、誘電正接と耐熱性との双方について優れた結果が得られた点で、試料１０〜１２がより優れていると言える。

【0073】

（５−６）試料９〜１２の変形例について
試料９〜１２では、「有機材料１」として、フェノキシ樹脂を使用したが、フェノキシ樹脂以外であっても同様の効果を期待できる。フェノキシ樹脂はポリエーテルポリオールに属するが、試料１〜４の場合と同様、フェノキシ樹脂以外のポリエーテルポリオールであってもよい。さらに、ポリエーテルポリオール以外であっても、ポリエステルポリオール等のポリオールであっても同様の効果を期待できる。また、「有機材料１」として、２種類の有機材料を併用しても同様の効果を期待できる。

【0074】

また、試料１０〜１２において、「有機材料２」として、「有機材料１」と反応できるアルキル化メラミン樹脂を使用したが、メラミン樹脂であれば、特に限定されることなく、同様の効果を期待できる。ここで言うメラミン樹脂とは、構造の中心にトリアジン環、その周辺にアミノ基３個を持つ有機窒素化合物である。メラミン樹脂であれば、アルキル化メラミン樹脂に限定することなく、同様の効果を期待でき、その他のメラミンの変性体であってもよい。

【0075】

（５−７）試料１３〜１６について
試料１３〜１６では、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１．０以上と大きく、誘電正接を０．６％以下と低くすることができた。

【0076】

また、試料１４〜１６のように、「有機材料１」と「有機材料２」とが反応して得られた硬化物の場合には、１３０℃以上のガラス転移点が得られた。

【0077】

以上を総合すれば、誘電正接と耐熱性との双方について優れた結果が得られた点で、試料１４〜１６がより優れていると言える。

【0078】

（５−８）試料１３〜１６の変形例について
試料１３〜１６では、「有機材料１」として、フェノキシ樹脂を使用したが、フェノキシ樹脂以外であっても同様の効果を期待できる。フェノキシ樹脂はポリエーテルポリオールに属するが、試料１〜４および試料９〜１２の場合と同様、フェノキシ樹脂以外のポリエーテルポリオールであってもよい。さらに、ポリエーテルポリオール以外であっても、ポリエステルポリオール等のポリオールであっても同様の効果を期待できる。また、「有機材料１」として、２種類の有機材料を併用しても同様の効果を期待できる。

【0079】

また、試料１４〜１６では、「有機材料２」として、イソシアネート化合物であるジフェニルメタンジイソシアネートを使用したが、ＭＤＩ系イソシアネート化合物であれば、ＭＤＩモノマーやその変性体であっても同様の効果を期待できる。

【0080】

（５−９）試料１７〜２０
試料１７〜２０では、「有機材料１」としてのＰＶＡＡ（ポリビニルアセトアセタール）と「有機材料２」としてのＴＤＩ（トリレンジイソシアネート）との組合せが示されている。

【0081】

この場合、「有機材料１」単独の試料１７では、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１．０以上と大きく、誘電正接を０．６％以下と低くすることができた。

【0082】

他方、「有機材料１」と「有機材料２」とが反応して得られた硬化物である試料１８〜２０では、１３０℃以上のガラス転移点が得られたものの、いずれの配合比率であっても、「（原子団１の和）／（原子団２の和）」が１．０未満となり、誘電正接を０．６％以下と低くすることができなかった。

【符号の説明】

【0083】

１ フィルムコンデンサ
３，４ 誘電体樹脂フィルム
５，６ 対向電極

【図1】