特許 6203698 無灰炭の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6203698

(24)【登録日】2017年9月8日

(45)【発行日】2017年9月27日

(54)【発明の名称】無灰炭の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C10L 5/00 20060101AFI20170914BHJP

【ＦＩ】

   C10L5/00

【請求項の数】8

【全頁数】20

(21)【出願番号】特願2014-202092(P2014-202092)

(22)【出願日】2014年9月30日

(65)【公開番号】特開2016-69570(P2016-69570A)

(43)【公開日】2016年5月9日

【審査請求日】2016年9月1日

(73)【特許権者】

【識別番号】000001199

【氏名又は名称】株式会社神戸製鋼所

(74)【代理人】

【識別番号】100120329

【弁理士】

【氏名又は名称】天野 一規

(74)【代理人】

【識別番号】100159499

【弁理士】

【氏名又は名称】池田 義典

(74)【代理人】

【識別番号】100158540

【弁理士】

【氏名又は名称】小川 博生

(74)【代理人】

【識別番号】100106264

【弁理士】

【氏名又は名称】石田 耕治

(74)【代理人】

【識別番号】100176876

【弁理士】

【氏名又は名称】各務 幸樹

(74)【代理人】

【識別番号】100177976

【弁理士】

【氏名又は名称】根木 義明

(74)【代理人】

【識別番号】100187768

【弁理士】

【氏名又は名称】藤中 賢一

(72)【発明者】

【氏名】堺 康爾

(72)【発明者】

【氏名】奥山 憲幸

(72)【発明者】

【氏名】吉田 拓也

(72)【発明者】

【氏名】木下 繁

【審査官】 森 健一

(56)【参考文献】

【文献】 特開昭５５−１２７４８９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−１２０１８５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１４／１５７４０９（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ１０Ｌ ５／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

石炭を予備加熱する工程と、
抽出用溶剤を加熱する工程と、
予備加熱後の石炭及びこの石炭よりも高温に加熱された抽出用溶剤の混合により石炭を加熱する工程と、
上記石炭及び抽出用溶剤の混合物から石炭成分が溶解した溶液を分離する工程と、
上記溶液から上記抽出用溶剤を蒸発分離する工程と
を備える無灰炭の製造方法。

【請求項2】

上記予備加熱工程が、
予備加熱用溶剤及び上記石炭を混合する工程と、
上記石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を加熱する工程と
を有する請求項１に記載の無灰炭の製造方法。

【請求項3】

上記予備加熱工程が、
予備加熱用溶剤を加熱する工程と、
加熱した上記予備加熱用溶剤及び上記石炭を混合する工程と
を有する請求項１に記載の無灰炭の製造方法。

【請求項4】

上記予備加熱工程での加熱温度が１００℃以上２５０℃以下である請求項１、請求項２又は請求項３に記載の無灰炭の製造方法。

【請求項5】

上記抽出用溶剤加熱工程での加熱温度が３３０℃以上４５０℃以下である請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の無灰炭の製造方法。

【請求項6】

上記予備加熱工程での加熱速度が５℃／分以上２００℃／分以下である請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の無灰炭の製造方法。

【請求項7】

上記予備加熱工程で、上記溶剤分離工程の廃熱を利用して石炭を予備加熱する請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の無灰炭の製造方法。

【請求項8】

上記石炭加熱工程での混合を上記抽出用溶剤の乱流状態で行う請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の無灰炭の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、無灰炭の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

石炭は、火力発電やボイラーの燃料又は化学品の原料として幅広く利用されており、環境対策の一つとして石炭中の灰分を効率的に除去する技術の開発が強く望まれている。例えば、ガスタービン燃焼による高効率複合発電システムでは、ＬＮＧ等の液体燃料に代わる燃料として、灰分が除去された無灰炭（ＨＰＣ）を使用する試みがなされている。また高炉用コークス等の製鉄用コークスの原料炭として、無灰炭を使用する試みがなされている。

【0003】

無灰炭の製造方法として、重力沈降法を用いてスラリーから溶剤に可溶な石炭成分（以下、溶剤可溶成分と呼ぶ）を含む溶液を分離する方法が提案されている（例えば特開２００９−２２７７１８号公報）。この方法は、石炭と溶剤とを混合してスラリーを調製するスラリー調製工程と、スラリー調製工程で得られたスラリーを加熱して溶剤可溶成分を抽出する抽出工程とを備える。さらにこの方法は、抽出工程で溶剤可溶成分が抽出されたスラリーから溶剤可溶成分が溶解した溶液を分離する溶液分離工程と、溶液分離工程で分離された溶液から溶剤を分離して無灰炭を得る無灰炭取得工程とを備える。

【0004】

従来の無灰炭製造方法の上記抽出工程では、スラリー調製工程で得られたスラリーが所定温度まで加熱されて抽出槽へ供給される。そして抽出槽へ供給されたスラリーは、撹拌機で撹拌されながら所定温度で保持され溶剤可溶成分の抽出が行われる。上記抽出工程では、上記溶剤可溶成分を十分に溶剤に溶解させるために、１０〜６０分間程度スラリーを抽出槽に滞留させている。

【0005】

ここで、抽出工程での上記溶剤可溶成分の抽出に要する時間が無灰炭の製造時間に大きく影響するため、従来より抽出時間の短縮が要求されている。スラリーを上記所定温度まで加熱する時間を短縮できれば抽出工程における抽出時間を短縮できる。従って、抽出工程においてスラリーを上記所定温度まで急速に昇温させることで抽出時間を短縮できる。

【0006】

スラリーを上記所定温度まで急速に昇温させる方法として、例えばスラリー調製工程において石炭と予め加熱した溶剤とを混合し、抽出工程に投入するスラリーを予め高温にしておくことが考えられる。しかし、石炭と混合する溶剤の温度を高くするほど装置設計圧力が高くなり、設備コスト及び運転コストが増加するので、低コストで上記スラリーを急速昇温させることは困難である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開２００９−２２７７１８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

本発明は、上述のような事情に基づいてなされたものであり、低コストで溶剤可溶成分の抽出時間を短縮できる無灰炭の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

上記課題を解決するためになされた発明は、石炭を予備加熱する工程と、抽出用溶剤を加熱する工程と、予備加熱後の石炭及びこの石炭よりも高温に加熱された抽出用溶剤の混合により石炭を加熱する工程と、上記石炭及び抽出用溶剤の混合物から石炭成分が溶解した溶液を分離する工程と、上記溶液から上記抽出用溶剤を蒸発分離する工程とを備える無灰炭の製造方法である。

【0010】

当該無灰炭の製造方法は、抽出用溶剤に混合する石炭を予備加熱する工程により、石炭及び抽出用溶剤の混合物の温度上昇に必要なエネルギーを抑えつつ、この混合物を迅速に昇温させることができる。これにより、混合物の加熱のためのコストを低減できると共に、上記混合物が急速に上記溶剤可溶成分の抽出され易い温度に上昇し、上記溶剤可溶成分が速やかに抽出される。その結果、当該無灰炭の製造方法により、低コストで溶剤可溶成分の抽出時間を短縮できる。

【0011】

上記予備加熱工程が、予備加熱用溶剤及び上記石炭を混合する工程と、上記石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を加熱する工程とを有するとよい。このように、予備加熱工程で、予備加熱用溶剤及び石炭を混合して予備混合物とし、その予備混合物を加熱することで、石炭加熱工程における抽出用溶剤との混合時の石炭温度の昇温効率がより向上する。また、石炭のみを扱うよりも、石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を扱うことによりハンドリング性が向上する。

【0012】

上記予備加熱工程が、予備加熱用溶剤を加熱する工程と、加熱した上記予備加熱用溶剤及び上記石炭を混合する工程とを有するとよい。このように、予備加熱工程で加熱した予備加熱用溶剤と石炭とを混合することで、石炭が加熱用溶剤との予備加熱された予備混合物となるので、石炭加熱工程における抽出用溶剤との混合時の石炭温度の昇温効率がより向上する。また、石炭のみを扱うよりも、石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を扱うことによりハンドリング性が向上する。また、予備加熱用溶剤のみを加熱するので、石炭と混合した予備混合物を加熱するよりも容易に加熱できる。

【0013】

上記予備加熱工程での加熱温度としては、１００℃以上２５０℃以下が好ましい。このように、予備加熱工程での石炭の加熱温度を上記範囲内とすることで、熱分解による石炭の性状の変化を防止しながら、石炭中の水分を確実に除去できる。このように石炭中の水分を確実に除去することで、上記混合物の急速昇温時の水のガスによって生じる急激な圧力上昇を防止でき、その結果、原料準備段階における水分除去工程を省略することができる。

【0014】

上記抽出用溶剤加熱工程での加熱温度としては、３３０℃以上４５０℃以下が好ましい。このように、抽出用溶剤加熱工程での抽出用溶剤の加熱温度を上記範囲内とすることで、石炭及び抽出用溶剤の混合物が抽出率の高くなる抽出温度まで確実に昇温され、上記石炭加熱工程における上記溶剤可溶成分の抽出率がより確実に向上する。

【0015】

上記予備加熱工程での加熱速度としては、５℃／分以上２００℃／分以下が好ましい。このように、予備加熱工程での石炭の加熱速度を上記範囲内とすることで、予備加熱工程で石炭の水分をより確実に除去できるので、石炭加熱工程における石炭の昇温時間をより短縮できる。

【0016】

上記予備加熱工程で、上記溶剤分離工程の廃熱を利用して石炭を予備加熱するとよい。このように、予備加熱工程で石炭の予備加熱に溶剤分離工程の廃熱を利用することで、石炭及び抽出用溶剤の混合物の加熱のためのコストをより低減できる。

【0017】

上記石炭加熱工程での混合を上記抽出用溶剤の乱流状態で行うとよい。このように、石炭加熱工程での混合を抽出用溶剤の乱流状態で行うことで、上記石炭加熱工程において石炭及び抽出用溶剤の混合が促進され、より多くの溶剤可溶成分を抽出用溶剤に溶解させることができる。

【発明の効果】

【0018】

以上説明したように、本発明の無灰炭の製造方法によれば、低コストで溶剤可溶成分の抽出時間を短縮できる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】本発明の第一実施形態に係る無灰炭製造装置を示す概略図である。

【図2A】図１の無灰炭製造装置の予備混合物及び抽出用溶剤の温度変化を示すグラフである。

【図2B】予備混合物を予備加熱しない場合の無灰炭製造装置の予備混合物及び抽出用溶剤の温度変化を示すグラフである。

【図2C】図１の無灰炭製造装置の図２Ａとは異なる予備混合物及び抽出用溶剤の温度変化を示すグラフである。

【図3】本発明の第二実施形態に係る無灰炭製造装置を示す概略図である。

【図4】抽出用溶剤の加熱温度評価の試験設備を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

以下、本発明に係る無灰炭の製造装置及び無灰炭の製造方法の実施形態について詳説する。

【0021】

〔第一実施形態〕
図１の無灰炭製造装置１は、石炭を予備加熱する予備加熱部２と、抽出用溶剤を加熱する抽出用溶剤加熱部３と、予備加熱後の石炭及びこの石炭よりも高温に加熱された抽出用溶剤を混合する本加熱部４と、上記石炭及び抽出用溶剤の混合物から石炭成分が溶解した溶液を分離する分離部５と、上記溶液から上記抽出用溶剤を蒸発分離する第１蒸発部６とを主に備える。無灰炭製造装置１では、第１蒸発部６で上記溶液から抽出用溶剤が蒸発分離されることにより、無灰炭（ＨＰＣ）が得られる。また、無灰炭製造装置１は、予備加熱用溶剤及び上記石炭を混合する調製部９と、上記抽出用溶剤を供給する抽出用溶剤供給部８と、分離部５で分離され抽出用溶剤に不溶な石炭成分（以下、溶剤不溶成分と呼ぶ）を含む固形分濃縮液から副生炭（ＲＣ）を得る第２蒸発部７とを備える。上記予備加熱部２では、調製部９で予備加熱用溶剤及び石炭が混合された予備混合物を予備加熱する。

【0022】

＜抽出用溶剤供給部＞
上記抽出用溶剤供給部８は、抽出用溶剤を本加熱部４へ供給する。抽出用溶剤供給部８は、抽出用溶剤タンク１２及び抽出用溶剤圧送ポンプ１３を有する。

【0023】

（抽出用溶剤タンク）
抽出用溶剤タンク１２は、予備加熱部２から供給される予備加熱された予備混合物と混合する抽出用溶剤を貯蔵する。予備加熱された予備混合物と混合する抽出用溶剤は、石炭を溶解するものであれば特に限定されないが、例えば石炭由来の２環芳香族化合物が好適に用いられる。この２環芳香族化合物は、基本的な構造が石炭の構造分子と類似していることから石炭との親和性が高く、比較的高い抽出率を得ることができる。石炭由来の２環芳香族化合物としては、例えば石炭を乾留してコークスを製造する際の副生油の蒸留油であるメチルナフタレン油、ナフタレン油などを挙げることができる。

【0024】

上記抽出用溶剤の沸点は、特に限定されないが、例えば抽出用溶剤の沸点の下限としては、１８０℃が好ましく、２３０℃がより好ましい。一方、抽出用溶剤の沸点の上限としては、３００℃が好ましく、２８０℃がより好ましい。抽出用溶剤の沸点が上記下限未満の場合、抽出用溶剤を蒸発分離する後述する第１蒸発部６及び第２蒸発部７で抽出用溶剤を回収する場合に揮発による損失が大きくなり、抽出用溶剤の回収率が低下するおそれがある。逆に、抽出用溶剤の沸点が上記上限を超える場合、溶剤可溶成分と抽出用溶剤との分離が困難となり、この場合も抽出用溶剤の回収率が低下するおそれがある。

【0025】

（抽出用溶剤圧送ポンプ）
上記抽出用溶剤圧送ポンプ１３は、抽出用溶剤タンク１２を本加熱部４へ接続するライン中に配設されている。抽出用溶剤圧送ポンプ１３は、抽出用溶剤タンク１２に貯蔵されている抽出用溶剤を主供給管１５を介して本加熱部４へ圧送する。

【0026】

上記抽出用溶剤圧送ポンプ１３の種類は、上記抽出用溶剤を主供給管１５を介して本加熱部４へ圧送できるものであれば特に限定されないが、例えば容積型ポンプ又は非容積型ポンプを用いることができる。より具体的には、容積型ポンプとしてダイヤフラムポンプやチューブフラムポンプを用いることができ、非容積型ポンプとして渦巻ポンプなどを用いることができる。

【0027】

なお、抽出用溶剤圧送ポンプ１３によって抽出用溶剤を乱流状態で主供給管１５内を圧送してもよい。抽出用溶剤を乱流状態で予備加熱された予備混合物と混合することにより、予備加熱部２から供給される予備混合物に抽出用溶剤が激しく衝突し、石炭がより早く溶解する。これにより、抽出時間がより短縮されると共に、抽出率がより向上する。ここで「乱流状態」とは、例えばレイノルズ数Ｒｅが２１００以上の状態であり、より好ましくはレイノルズ数Ｒｅが４０００以上の状態である。

【0028】

＜抽出用溶剤加熱部＞
上記抽出用溶剤加熱部３は、抽出用溶剤圧送ポンプ１３によって圧送される抽出用溶剤を加熱する。抽出用溶剤加熱部３は、抽出用溶剤を加熱できるものであれば特に限定されないが、一般的には抽出用溶剤加熱部３として熱交換器が用いられる。抽出用溶剤加熱部３として熱交換器が用いられる場合、配管内を流れる抽出用溶剤は、抽出用溶剤加熱部３を通る際に熱交換することにより加熱される。抽出用溶剤加熱部３として用いる熱交換器としては、例えば多管式型、プレート型、スパイラル型などの熱交換器が用いられる。なお、図１に示す無灰炭製造装置１では、抽出用溶剤加熱部３が抽出用溶剤供給部８の抽出用溶剤圧送ポンプ１３よりも下流側に配設されており、抽出用溶剤圧送ポンプ１３によって圧送された抽出用溶剤を加熱しているが、先に抽出用溶剤加熱部３にて加熱した抽出用溶剤を抽出用溶剤圧送ポンプ１３で圧送するようにしてもよい。つまり、図１において抽出用溶剤圧送ポンプ１３と抽出用溶剤加熱部３との配置が逆であってもよい。

【0029】

ここで、本加熱部４において高い抽出率が得られる予備混合物と抽出用溶剤との混合物の温度（上記抽出温度）は、３００℃以上４２０℃以下程度である。従って、本加熱部４において予備混合物と混合された混合物がこの抽出温度となるような温度の抽出用溶剤を本加熱部４へ供給することが好ましい。予備加熱部２から供給される予備加熱された予備混合物の温度は抽出温度よりも低いため、抽出用溶剤加熱部３で加熱された抽出用溶剤は予備混合物と混合されることにより温度が低下するので、本加熱部４内の混合物の温度以上に抽出用溶剤を加熱するとよい。この観点より、抽出用溶剤加熱部３の下流における抽出用溶剤の温度の下限としては、３３０℃が好ましく、３８０℃がより好ましい。一方、上記抽出用溶剤の温度の上限としては、４５０℃が好ましく、４３０℃がより好ましい。上記抽出用溶剤の温度が上記下限未満の場合、本加熱部４で抽出用溶剤と予備加熱された予備混合物とが混合された混合物が抽出温度まで昇温され難くなり、石炭を構成する分子間の結合を十分に弱められず、抽出率が低下するおそれがある。逆に、上記抽出用溶剤の温度が上記上限を超える場合、本加熱部４で上記混合物の温度が高くなり過ぎ、石炭の熱分解反応により生成した熱分解ラジカルの再結合が起こるため、抽出率が低下するおそれがある。なお、上記抽出用溶剤加熱部３の下流における抽出用溶剤の温度とは、抽出用溶剤加熱部３の出口での抽出用溶剤の温度を意味する。

【0030】

上記抽出用溶剤加熱部３は、主供給管１５内を流れる抽出用溶剤が抽出用溶剤加熱部３を通る間に上記範囲の温度となるよう加熱する。抽出用溶剤加熱部３での加熱時間は特に限定されないが、例えば１０分以上３０分以下である。また、抽出用溶剤は、熱効率を上げるために廃熱を利用して予め加熱されており、抽出用溶剤加熱部３を通る前の抽出用溶剤の温度は１００℃程度である。従って、抽出用溶剤加熱部３は、毎分当たり１０℃以上１００℃以下程度の加熱速度で抽出用溶剤を加熱できるものが好ましい。なお、抽出用溶剤は、抽出用溶剤加熱部３を通る前に予熱されていなくてもよい。

【0031】

また、上記抽出用溶剤加熱部３は、高圧下で抽出用溶剤を加熱することが好ましい。抽出用溶剤の蒸気圧などにもよるが、抽出用溶剤加熱部３が抽出用溶剤を加熱する際の圧力の下限としては、１ＭＰａが好ましく、２ＭＰａがより好ましい。一方、上記圧力の上限としては、５ＭＰａが好ましく、４ＭＰａがより好ましい。抽出用溶剤加熱部３が抽出用溶剤を加熱する際の上記圧力が上記下限未満の場合、抽出用溶剤が揮発して後述する本加熱部４において上記溶剤可溶成分の抽出が困難となるおそれがある。逆に、上記圧力が上記上限を超える場合、設備コスト及び運転コストが増加するおそれがある。

【0032】

＜調製部＞
上記調製部９は、予備加熱用溶剤及び石炭の混合によりペースト状の予備混合物を得る。調製部９は混合機であり、所定量の石炭と予備加熱用溶剤とが混合機に投入され、混合機が撹拌混合することにより予備混合物を得る。ここで使用する混合機としては、高粘度に対応したものであれば特に限定されず、例えばモルタルミキサー、コンクリートミキサー等を使用できる。撹拌混合する時間は長い方がよいと考えられるが、製造効率の観点より、１時間以上３時間以下程度が好ましい。

【0033】

予備加熱用溶剤と混合する石炭としては、様々な品質の石炭を用いることができる。例えば抽出率の高い瀝青炭や、より安価な劣質炭（亜瀝青炭や褐炭）が好適に用いられる。また、石炭を粒径で分類すると、細かく粉砕された石炭が好適に用いられる。ここで「細かく粉砕された石炭」とは、例えば石炭全体の質量に対する粒径１ｍｍ未満の石炭の質量割合が８０％以上である石炭を意味する。また、調製部９で予備加熱用溶剤と混合する石炭として塊炭を用いることもできる。ここで「塊炭」とは、例えば石炭全体の質量に対する粒径５ｍｍ以上の石炭の質量割合が５０％以上である石炭を意味する。塊炭は、細かく粉砕された石炭に比べて石炭の粒径が大きいため、後述する分離部５での分離速度が早まり、沈降分離を効率化することができる。ここで、「粒径」とは、ＪＩＳ−Ｚ８８１５（１９９４）のふるい分け試験通則に準拠して測定した値をいう。なお、石炭の粒径による仕分けには、例えばＪＩＳ−Ｚ８８０１−１（２００６）に規定する金属製網ふるいを用いることができる。

【0034】

予備加熱用溶剤と混合する石炭の粒径１ｍｍ以下の粒子の含有量の下限としては、５質量％が好ましく、１０質量％がより好ましい。上記石炭の粒径は小さいほど好ましく、上記含有量は１００質量％以下であればよい。上記含有量が上記下限未満の場合、予備加熱用溶剤と混合し難くなり、予備混合物の調製時間が長くなるおそれがある。

【0035】

上記予備加熱用溶剤は、特に限定されないが、後述する分離部５で分離した上澄み液及び固形分濃縮液から無灰炭と副生炭とを分離し易い溶剤が好ましい。具体的には、上記予備加熱用溶剤として、例えば石炭由来の２環芳香族化合物が好適に用いられる。石炭由来の２環芳香族化合物としては、例えば石炭を乾留してコークスを製造する際の副生油の蒸留油であるメチルナフタレン油、ナフタレン油などを挙げることができる。また、上記予備加熱用溶剤としては、溶剤の再利用の観点で、抽出用溶剤供給部８から供給される抽出用溶剤と同種の溶剤を用いることが特に好ましい。

【0036】

上記予備混合物中の石炭濃度（無水炭基準）の下限としては、４０質量％が好ましく、５０質量％がより好ましい。一方、上記石炭濃度の上限としては、７０質量％が好ましく、６０質量％がより好ましい。上記石炭濃度が上記下限未満の場合、予備混合物に含まれる予備加熱用溶剤の割合が多くなり過ぎるため、同じ質量の石炭を抽出温度まで昇温させるために抽出用溶剤の温度を高くしなければならず、石炭と抽出用溶剤との混合物の温度上昇に必要なエネルギーが増加するおそれがある。逆に、上記石炭濃度が上記上限を超える場合、予備混合物中の石炭と予備加熱用溶剤との結合力が弱く、抽出用溶剤供給部８から供給される抽出用溶剤と混合し難くなり、予備混合物の昇温速度が遅くなるおそれがある。

【0037】

＜予備加熱部＞
上記予備加熱部２は、調製部９で混合された予備加熱用溶剤及び石炭の予備混合物を予備加熱した後、その予備混合物を本加熱部４へ供給する。予備加熱部２は、内部に収納される予備混合物を加熱する予備混合物加熱器１０と、予備混合物圧送ポンプ１１とを有する。

【0038】

予備混合物加熱器１０は、例えば気流槽式の石炭加熱器であり、予備混合物加熱器１０内に貯蔵された予備混合物を予備加熱する。

【0039】

予備混合物加熱器１０における予備混合物の予備加熱温度の下限としては、１００℃が好ましく、１５０℃がより好ましい。一方、予備混合物の予備加熱温度の上限としては、２５０℃が好ましく、２００℃がより好ましい。予備混合物の予備加熱温度が上記下限未満の場合、石炭中の水分を除去しきれないおそれがあると共に、抽出用溶剤の加熱温度を高くする必要があり運転コストを十分に低減できないおそれがある。逆に、予備混合物の予備加熱温度が上記上限を超える場合、熱分解による石炭の性状の変化が生じるおそれがある。

【0040】

予備混合物加熱器１０における予備混合物の加熱速度は、特に限定されないが、例えば上記予備混合物の加熱速度の下限としては、５℃／分が好ましく、１０℃／分がより好ましい。一方、上記予備混合物の加熱速度の上限としては、２００℃／分が好ましく、１２０℃／分がより好ましい。上記予備混合物の加熱速度が上記下限未満の場合、予備混合物の予備加熱に要する時間が長くなり、無灰炭の製造工程全体の時間が長くなるおそれがある。逆に、上記予備混合物の加熱速度が上記上限を超えると、予備混合物加熱器１０で石炭の水分を十分に除去できず、その結果、本加熱部４における石炭の昇温時間が長くなるおそれがある。

【0041】

予備混合物は、急速加熱し、その後本加熱部４へ供給するまでの所定期間、保温してもよい。予備混合物の加熱後に予備混合物を１００℃以上に保持する保温期間は、特に限定されないが、上記保温期間の下限としては、例えば３０分が好ましく、１時間がより好ましい。一方、上記保温期間の上限としては、例えば３時間が好ましく、２時間がより好ましい。上記保温期間が上記下限未満の場合、予備加熱部２から本加熱部４に予備混合物を供給する時間が短くなり、設計に制約が生じるおそれがある。逆に、上記保温期間が上記上限を超えると、保温に要するエネルギーが大きくなり、運転コストが増加するおそれがある。

【0042】

上記予備混合物圧送ポンプ１１は、予備混合物加熱器１０と主供給管１５との間に配設され、予備混合物加熱器１０内の予備加熱された後の予備混合物を連続的に主供給管１５へ圧送する。

【0043】

上記予備混合物圧送ポンプ１１としては、高粘度の流動物を圧送できるものであれば特に限定されず、例えばモーノポンプ、サインポンプ、ダイヤフラムポンプ、ベローズポンプ、ロータリーポンプ等を用いることができる。これらのポンプの中でも、流動物の粘性が高くなっても効率が低下しない点で、モーノポンプが特に好ましい。

【0044】

主供給管１５内を圧送される抽出用溶剤の質量に対する予備加熱部２から供給される予備混合物に含まれる予備加熱用溶剤の質量の比の下限としては、１／２０が好ましい。一方、上記比の上限としては、１が好ましく、１／２がより好ましい。上記比が上記下限未満の場合、予備混合物中の石炭濃度を大きくしなければならず、予備混合物の調製時間が長くなるおそれがある。逆に、上記比が上記上限を超える場合、加熱された抽出用溶剤に対して予備混合物に含まれる予備加熱用溶剤の割合が多くなり過ぎ、同じ質量の石炭を抽出温度まで昇温させるために抽出用溶剤の温度を高くしなければならず、石炭と抽出用溶剤との混合物の温度上昇に必要なエネルギーが増加するおそれがある。

【0045】

＜本加熱部＞
上記本加熱部４は、抽出用溶剤供給部８から供給される抽出用溶剤と予備加熱部２から供給される予備加熱後の予備混合物との混合によりスラリー状の混合物を得る。本加熱部４は、抽出槽１４を有している。

【0046】

（抽出槽）
上記抽出槽１４には、主供給管１５を介して上記抽出用溶剤及び予備加熱後の予備混合物が供給される。抽出槽１４は、供給された抽出用溶剤及び予備加熱後の予備混合物を混合してスラリー状の混合物とし、この混合物を所定時間貯留する。

【0047】

上記抽出槽１４は、撹拌機１４ａを有している。抽出槽１４は、上記混合物を撹拌機１４ａで撹拌しながら所定温度で保持することにより上記溶剤可溶成分を抽出する。

【0048】

主供給管１５内を圧送される抽出用溶剤は抽出用溶剤加熱部３で加熱されており高温であり、また予備加熱部２から供給される予備加熱後の予備混合物よりも高温であるため、予備加熱後の予備混合物に含まれる石炭は、主供給管１５内及び本加熱部４で抽出用溶剤との混合により急速昇温される。なお、ここで「急速昇温」とは、例えば毎秒当たり１０℃以上５００℃以下の加熱速度で加熱されることを意味し、抽出用溶剤加熱部３での加熱速度よりも速い。また、主供給管１５内を流れる抽出用溶剤は抽出温度よりも高い温度まで加熱されているが、抽出温度よりも低い温度の予備加熱後の予備混合物と接触すると予備混合物の温度の上昇に抽出用溶剤の熱が使用されるので、抽出槽１４に供給される抽出用溶剤の温度は抽出用溶剤加熱部３にて加熱された抽出用溶剤の温度よりも低下する。その結果、抽出用溶剤及び予備混合物が抽出槽１４まで主供給管１５内を移動する際に、抽出用溶剤及び予備混合物の温度は、共に抽出温度（３００℃以上４２０℃以下程度）に近づくよう変化する。これにより、抽出用溶剤及び予備混合物が混合された抽出槽１４内のスラリー状の混合物は、上記抽出温度となる。

【0049】

上記抽出槽１４における抽出用溶剤と予備混合物との混合物の保持温度の下限としては、３００℃が好ましく、３５０℃がより好ましい。一方、上記混合物の保持温度の上限としては、４２０℃が好ましく、４００℃がより好ましい。上記混合物の保持温度が上記下限未満の場合、石炭を構成する分子間の結合を十分に弱めることができないため、抽出率が低下するおそれがある。逆に、上記混合物の保持温度が上記上限を超える場合、石炭の熱分解反応が非常に活発になり生成した熱分解ラジカルの再結合が起こるため、抽出率が低下するおそれがある。

【0050】

なお、抽出槽１４における上記混合物の加熱抽出は非酸化性雰囲気で行うことが好ましい。具体的には、上記混合物の加熱抽出を窒素等の不活性ガスの存在下で行うことが好ましい。窒素等の不活性ガスを用いることで、加熱抽出の際に上記混合物が酸素に接触して発火することを低コストで防止できる。

【0051】

上記混合物の加熱抽出時の圧力は、加熱温度や用いる抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤の蒸気圧にもよるが、例えば１ＭＰａ以上３ＭＰａ以下とすることができる。加熱抽出時の圧力が抽出用溶剤又は予備加熱用溶剤の蒸気圧より低い場合には、抽出用溶剤又は予備加熱用溶剤が揮発して上記溶剤可溶成分が十分に抽出されないおそれがある。一方、加熱抽出時の圧力が高すぎると、機器のコスト、運転コスト等が上昇する。

【0052】

＜分離部＞
上記分離部５は、上記本加熱部４で混合した混合物から溶剤可溶成分が溶解した溶液を分離する。

【0053】

分離部５における上記溶液の分離は、具体的には重力沈降法により、本加熱部４で抽出用溶剤と予備混合物とが混合された混合物から溶剤可溶成分が溶解した溶液と溶剤不溶成分を含む固形分濃縮液とに分離する。ここで重力沈降法とは、重力を利用して固形分を沈降させて固液分離する分離方法である。また、溶剤不溶成分とは、主に抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤に不溶な灰分と不溶石炭とで構成されており、抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤も含まれている抽出残分をいう。

【0054】

無灰炭製造装置１は、上記混合物を分離部５内に連続的に供給しながら、溶剤可溶成分を含む溶液を上部から排出し、溶剤不溶成分を含む固形分濃縮液を下部から排出することができる。これにより連続的な固液分離処理が可能となる。

【0055】

溶剤可溶成分を含む溶液は、分離部５の上部に溜まる。この溶液は、必要に応じてフィルターユニット（不図示）にて濾過した後、第１蒸発部６に排出される。一方、溶剤不溶成分を含む固形分濃縮液は、分離部５の下部に溜まり、第２蒸発部７に排出される。

【0056】

分離部５内で混合物を維持する時間は、特に限定されないが、例えば３０分以上１２０分以下であり、この時間内で分離部５内の沈降分離が行われる。なお、石炭として塊炭を使用する場合には、沈降分離が効率化されるので、分離部５内で上記混合物を維持する時間を短縮できる。

【0057】

分離部５内は、加熱及び加圧することが好ましい。分離部５内の加熱温度の下限としては、３００℃が好ましく、３５０℃がより好ましい。一方、分離部５内の加熱温度の上限としては、４２０℃が好ましく、４００℃がより好ましい。上記加熱温度が上記下限未満の場合、溶剤可溶成分が再析出し、分離効率が低下するおそれがある。逆に、上記加熱温度が上記上限を超える場合、加熱のための運転コストが高くなるおそれがある。

【0058】

また、分離部５内の圧力の下限としては、１ＭＰａが好ましく、１．４ＭＰａがより好ましい。一方、上記圧力の上限としては、３ＭＰａが好ましく、２ＭＰａがより好ましい。上記圧力が上記下限未満の場合、溶剤可溶成分が再析出し、分離効率が低下するおそれがある。逆に、上記圧力が上記上限を超える場合、加圧のための運転コストが高くなるおそれがある。

【0059】

なお、上記溶液及び固形分濃縮液を分離する方法としては、重力沈降法に限られず、例えば濾過法や遠心分離法を用いてもよい。固液分離方法として濾過法や遠心分離法を用いる場合、分離部５として濾過器や遠心分離器などが使用される。

【0060】

＜第１蒸発部＞
上記第１蒸発部６は、分離部５で分離された上記溶液から抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤を蒸発分離して無灰炭（ＨＰＣ）を得る。

【0061】

ここで抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤を蒸発分離する方法として、一般的な蒸留法や蒸発法（スプレードライ法等）を含む分離方法を用いることができる。分離して回収された抽出用溶剤は、抽出用溶剤加熱部３よりも上流側の配管へ循環して繰り返し使用することができる。また、予備加熱用溶剤として抽出用溶剤と同質の溶剤を使用する場合には、予備加熱用溶剤も分離して回収でき、抽出用溶剤加熱部３よりも上流側の配管又は調整部９へ循環して繰り返し使用することができる。上記溶液からの抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤の分離及び回収により、上記溶液から実質的に灰分を含まない無灰炭を得ることができる。

【0062】

このように得られる無灰炭は、灰分が５質量％以下又は３質量％以下であり、灰分をほとんど含まず、水分は皆無であり、また例えば原料石炭よりも高い発熱量を示す。さらに無灰炭は、製鉄用コークスの原料として特に重要な品質である軟化溶融性が大幅に改善され、例えば原料石炭よりも遥かに優れた流動性を示す。従って無灰炭は、コークス原料の配合炭として使用することができる。

【0063】

＜第２蒸発部＞
上記第２蒸発部７は、分離部５で分離された上記固形分濃縮液から、抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤を蒸発分離させて副生炭（ＲＣ）を得る。

【0064】

ここで固形分濃縮液から抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤を分離する方法は、第１蒸発部６の分離方法と同様に、一般的な蒸留法や蒸発法（スプレードライ法等）を用いることができる。分離して回収された抽出用溶剤は、抽出用溶剤加熱部３よりも上流側の配管へ循環して繰り返し使用することができる。また、予備加熱用溶剤として抽出用溶剤と同質の溶剤を使用する場合には、予備加熱用溶剤も分離して回収でき、抽出用溶剤加熱部３よりも上流側の配管又は調整部９へ循環して繰り返し使用することができる。抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤の分離及び回収により、固形分濃縮液から灰分等を含む溶剤不溶成分が濃縮された副生炭を得ることができる。副生炭は、軟化溶融性は示さないが、含酸素官能基が脱離されている。そのため、副生炭は、配合炭として用いた場合にこの配合炭に含まれる他の石炭の軟化溶融性を阻害しない。従ってこの配合炭は、コークス原料の配合炭の一部として使用することもできる。なお、配合炭は回収せずに廃棄してもよい。

【0065】

［無灰炭の製造方法］
当該無灰炭の製造方法は、石炭を予備加熱する工程（予備加熱工程）と、抽出用溶剤を加熱する工程（抽出用溶剤加熱工程）と、予備加熱後の石炭及びこの石炭よりも高温に加熱された抽出用溶剤の混合により石炭を加熱する工程（石炭加熱工程）と、上記石炭及び抽出用溶剤の混合物から石炭成分が溶解した溶液を分離する工程（溶液分離工程）と、上記溶液から上記抽出用溶剤を蒸発分離する工程（溶剤蒸発分離工程）と、上記溶液分離工程で分離された固形分濃縮液からの上記抽出用溶剤の蒸発分離により副生炭を得る工程（副生炭取得工程）とを備える。以下、図１の無灰炭製造装置１を用いる当該無灰炭の製造方法について説明する。

【0066】

＜予備加熱工程＞
上記予備加熱工程は、予備加熱用溶剤及び石炭を混合する工程（予備加熱用溶剤混合工程）と、石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を加熱する工程（予備混合物加熱工程）とを有する。

【0067】

（予備加熱用溶剤混合工程）
上記予備加熱用溶剤混合工程では、予備加熱用溶剤と石炭とを混合し、ペースト状の予備混合物を得る。具体的には、所定量の石炭と予備加熱用溶剤とを調製部９に投入し、調製部９で撹拌混合することにより予備混合物を得る。

【0068】

（予備混合物加熱工程）
上記予備混合物加熱工程では、予備加熱用溶剤混合工程で得た予備混合物を加熱する。具体的には、上記調製部９で混合された予備混合物を予備混合物加熱器１０内へ移送し、予備混合物加熱器１０で予備混合物を所定の予備加熱温度まで加熱する。

【0069】

なお、上記予備加熱工程では、調製部９で調製した予備混合物を予備加熱部２で予備加熱することとしたが、予備加熱用溶剤のみを加熱しておき、石炭及び加熱した予備加熱用溶剤を混合することにより石炭が予熱温度に昇温されるようにしてもよい。例えば、上記予備加熱工程が、予備加熱用溶剤を加熱する工程と、加熱した予備加熱用溶剤及び石炭を混合する工程とを有する工程としてもよい。すなわち、予備加熱部が、予備加熱用溶剤を加熱する予備加熱用溶剤加熱部と、加熱した予備加熱用溶剤及び石炭を混合する予備加熱石炭混合部とを備える無灰炭製造装置としてもよい。この場合、予備加熱用溶剤加熱部により予備加熱用溶剤を予備混合物の予熱温度よりも高い温度まで加熱し、予備加熱石炭混合部で、この加熱した予備加熱用溶剤と常温の石炭とを混合することにより、予熱温度の予備混合物を得る。この場合、予備加熱用溶剤と石炭との予備混合物よりも予備加熱用溶剤のみを容易に加熱できる。

【0070】

また、上記予備加熱工程で、予備混合物を予備加熱する熱源として、他の工程の廃熱を利用してもよい。例えば、後述する溶剤蒸発分離工程や副生炭取得工程で蒸気として回収される溶剤の熱を利用して予備混合物を加熱することにより、予備加熱のための運転コストを低減できる。

【0071】

また、上記予備加熱工程で、予備加熱用溶剤として溶剤蒸発分離工程や副生炭取得工程で回収される溶剤を用いてもよい。これらの工程で蒸気として回収される例えば２６５℃程度の溶剤から熱交換により熱を回収した後の溶剤も例えば２４８℃程度の熱を保持しているので、この溶剤を例えば２０℃の常温の石炭と混合するだけで、例えば１５０℃程度の加熱された予備混合物とすることができる。そして、上記熱交換により得られる熱でこの加熱された予備混合物をさらに例えば２４０℃程度に加熱し、本加熱部４へ供給する。このように、溶剤蒸発分離工程や副生炭取得工程で回収される溶剤を予備加熱用溶剤として利用することで、予備加熱のための運転コストをさらに低減できる。

【0072】

＜抽出用溶剤加熱工程＞
上記抽出用溶剤加熱工程では、抽出用溶剤を加熱する。具体的には、抽出用溶剤タンク１２と本加熱部４とを接続するライン中に配設されている抽出用溶剤加熱部３によって、配管内を流れる抽出用溶剤を抽出温度（例えば３８０℃程度）よりも高い混合前溶剤温度Ｔｓ１まで加熱する。これにより、加熱された抽出用溶剤が主供給管１５を介して本加熱部４へ供給される。

【0073】

抽出用溶剤加熱工程で抽出用溶剤を加熱する熱源として、他の工程の廃熱を利用してもよい。例えば、後述する溶剤蒸発分離工程や副生炭取得工程で蒸気として回収される溶剤の熱を抽出用溶剤の所定温度までの加熱に利用することで、抽出用溶剤の加熱のための運転コストを低減できる。また、溶剤蒸発分離工程や副生炭取得工程で回収される溶剤は、例えば２４８℃程度の熱を保持しているので、これらの回収された溶剤を抽出用溶剤として再利用することで、抽出用溶剤の加熱のための運転コストを低減できる。

【0074】

＜石炭加熱工程＞
上記石炭加熱工程では、上記抽出用溶剤及び予備加熱後の予備混合物を混合してスラリー状の混合物を得る。石炭加熱工程は、溶剤供給工程及び圧送工程を含む。

【0075】

（溶剤供給工程）
上記溶剤供給工程では、抽出用溶剤を本加熱部４へ供給する。具体的には、抽出用溶剤タンク１２に貯蔵される抽出用溶剤を抽出用溶剤圧送ポンプ１３により主供給管１５を介して本加熱部４へ圧送する。抽出用溶剤及び予備混合物を混合し易くするために、抽出用溶剤圧送ポンプ１３によって本加熱部４に供給する抽出用溶剤を乱流状態で主供給管１５内を圧送して予備加熱後の予備混合物と混合してもよい。

【0076】

（圧送工程）
上記圧送工程では、予備加熱工程で予備加熱した予備混合物を主供給管１５を介して本加熱部４へ供給する。具体的には、予備混合物圧送ポンプ１１により、予備混合物加熱器１０で予備加熱温度まで加熱した予備混合物を主供給管１５を介して本加熱部４へ圧送する。

【0077】

そして、溶剤供給工程及び圧送工程により供給される抽出用溶剤及び予備加熱後の予備混合物を抽出槽１４により混合してスラリー状の混合物とする。さらに、抽出槽１４で、この混合物を抽出温度で所定時間保持し、溶剤可溶成分を抽出する。抽出用溶剤及び予備混合物が抽出槽１４に供給される際、加熱された抽出用溶剤によって予備加熱された予備混合物に含まれる石炭が急速昇温され、抽出温度となる。これにより、抽出槽１４内で上記溶剤可溶成分が速やかに抽出される。

【0078】

図２Ａは、図１の無灰炭製造装置１の予備混合物及び抽出用溶剤の温度変化を示す図である。図２Ａに示すように、予備混合物加熱器１０で、調製部９から供給された常温Ｔｎの予備混合物を石炭予備加熱期間Ｂ１で加熱し、予熱温度Ｔｐ１（例えば２００℃以上２５０℃以下程度）まで予備混合物を加熱する。そして、保温期間Ｄで予熱温度Ｔｐ１が維持されるよう予備混合物を保温しつつ本加熱部４へ供給する。

【0079】

そして、図２Ａの石炭投入点Ａで、予備加熱部２から予備加熱後の予備混合物が本加熱部４へ供給されると、予熱温度Ｔｐ１の予備混合物が混合前溶剤温度Ｔｓ１の抽出用溶剤との混合により、急速昇温期間Ｃに急速昇温され、予備混合物に含まれる石炭の温度が抽出温度Ｔｅとなる。

【0080】

ここで、図２Ｂに予備混合物を予備加熱しない場合の予備混合物及び抽出用溶剤の温度変化を示す。石炭投入点Ａで、常温Ｔｎの予備混合物が混合前溶剤温度Ｔｓ２の抽出用溶剤との混合により、急速昇温期間Ｃで急速昇温され、予備混合物に含まれる石炭の温度が抽出温度Ｔｅとなる。図２Ａと同じ急速昇温期間Ｃで予備混合物を抽出温度Ｔｅまで昇温させるためには、予備混合物と混合する抽出用溶剤を混合前溶剤温度Ｔｓ１よりも高い混合前溶剤温度Ｔｓ２まで加熱しておかなければならない。溶剤の温度を高くするほど装置設計圧力が高くなるため、図２Ｂの場合には、図２Ａの当該無灰炭の製造方法の場合に比べて設備コスト及び運転コストが増加する。つまり、当該無灰炭の製造方法により、設備コスト及び運転コストを抑えつつ石炭と抽出用溶剤との混合物を迅速に昇温させることができる。

【0081】

また、図１の無灰炭製造装置１で、予備混合物の温度を図２Ｃのように制御してもよい。この場合、一次予備加熱期間Ｂ２で、調製部９から供給された常温Ｔｎの予備混合物を予熱温度Ｔｐ１よりも低い一次予熱温度Ｔｐ２（例えば１００℃程度）まで加熱する。そして、予備混合物の温度が一次予熱温度Ｔｐ２に維持されるよう保温期間Ｄで保温し、本加熱部４へ供給される直前の二次予備加熱期間Ｂ３で、予備混合物を予熱温度Ｔｐ１までさらに加熱する。予備混合物の温度をこのように制御することで、予備混合物の保温に要するエネルギーを低減できると共に、本加熱部４へ供給する石炭投入点Ａのタイミングに合わせて予備混合物をより短時間で予熱温度Ｔｐ１まで加熱することができる。例えば、上述したように溶剤蒸発分離工程や副生炭取得工程で回収される溶剤を予備加熱用溶剤として利用し、さらにこれらの工程から回収される溶剤が有する廃熱を予備混合物の予備加熱に利用する場合に、図２Ｃのような予備混合物の温度制御が好ましく用いられる。

【0082】

＜溶液分離工程＞
上記溶液分離工程では、上記石炭加熱工程で混合した混合物から、溶剤可溶成分が溶解した溶液と、溶剤不溶性分を含む固形分濃縮液とを分離する。具体的には、抽出槽１４から排出される混合物を供給し、分離部５内で例えば重力沈降法により供給された混合物を上記溶液及び固形分濃縮液に分離する。

【0083】

＜溶剤蒸発分離工程＞
上記溶剤蒸発分離工程では、上記溶液分離工程で分離された溶液から上記抽出用溶剤を蒸発分離して無灰炭を得る。具体的には、分離部５で分離された溶液を第１蒸発部６に供給し、第１蒸発部６で抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤を蒸発させて溶剤と無灰炭とに分離する。

【0084】

＜副生炭取得工程＞
上記副生炭取得工程では、上記溶液分離工程で分離された固形分濃縮液から蒸発分離により副生炭を得る。具体的には、分離部５で分離された固形分濃縮液を第２蒸発部７に供給し、第２蒸発部７で抽出用溶剤及び予備加熱用溶剤を蒸発させて溶剤と副生炭とに分離する。

【0085】

＜利点＞
当該無灰炭の製造方法は、予備加熱部２で石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を加熱し、本加熱部４で予備加熱後の予備混合物及びこの予備混合物よりも高温に加熱された抽出用溶剤を混合するので、抽出用溶剤の加熱温度を低く抑えながら予備混合物と抽出用溶剤との混合物を迅速に昇温させることができる。これにより、抽出用溶剤の加熱のためのコストを低減できると共に、上記混合物が急速に溶剤可溶成分の抽出され易い温度に上昇し、溶剤可溶成分を速やかに抽出できる。その結果、当該無灰炭の製造方法により、低コストで溶剤可溶成分の抽出時間を短縮できる。

【0086】

また、当該無灰炭の製造方法は、予備加熱部２で石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を加熱するので、石炭加熱工程における抽出用溶剤との混合時の石炭温度の昇温効率が向上し易い。また、石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を取り扱うことにより、石炭のみを扱うよりもハンドリング性が向上する。

【0087】

〔第二実施形態〕
図３の無灰炭製造装置２１は、石炭を予備加熱する予備加熱部２２の構成と、調整部を備えていない点とが図１の無灰炭製造装置１と異なる。無灰炭製造装置２１は、これらの異なる点以外は上記図１の無灰炭製造装置１と同様の構成であるため、これら以外については同一符号を付して説明を省略する。

【0088】

上記図１の無灰炭製造装置１の予備加熱部２が石炭及び予備加熱用溶剤の予備混合物を予備加熱するのに対し、無灰炭製造装置２１の予備加熱部２２は、石炭のみを予備加熱し、この予備加熱後の石炭を本加熱部４へ供給する。

【0089】

＜予備加熱部＞
上記予備加熱部２２は、石炭を予備加熱した後、その石炭を本加熱部４へ供給する。予備加熱部２２は、常圧状態で使用される常圧ホッパ２３と、内部に収納される石炭を加熱する石炭加熱器２４と、常圧ホッパ２３と石炭加熱器２４とを接続する配管に配設される第１弁２５と、石炭加熱器２４と本加熱部４の主供給管１５とを接続する配管に配設される第２弁２６とを有している。石炭加熱器２４は、常圧状態及び加圧状態で使用できる加熱器であり、窒素ガスなどのガスを供給する加圧ライン２７と、このガスを排気する排気ライン２８とが接続されている。

【0090】

常圧ホッパ２３に貯蔵された石炭は、第２弁２６が閉の状態で第１弁２５を開とすることにより、まず石炭加熱器２４に移送される。このとき石炭加熱器２４は常圧状態である。石炭加熱器２４は、例えば気流槽式の石炭加熱器であり、石炭加熱器２４内に移送された石炭を予備加熱する。

【0091】

石炭加熱器２４における石炭の予備加熱温度の下限としては、１００℃が好ましく、１５０℃がより好ましい。一方、石炭の予備加熱温度の上限としては、２５０℃が好ましく、２００℃がより好ましい。石炭の予備加熱温度が上記下限未満の場合、石炭中の水分を除去しきれないおそれがあると共に、抽出用溶剤の加熱温度を高くする必要があり運転コストを十分に低減できないおそれがある。逆に、石炭の予備加熱温度が上記上限を超える場合、熱分解による石炭の性状の変化が生じるおそれがある。石炭の予備加熱温度を上記下限以上とすることにより、石炭中の水分を確実に除去できる。これにより、本加熱部４における石炭の急速昇温時の水のガスによって生じる急激な圧力上昇を防止できるので、原料準備段階における水分除去工程を省略することができる。

【0092】

石炭加熱器２４で石炭を上記範囲内の予備加熱温度まで加熱した後、第１弁２５を閉とし、加圧ライン２７を介して窒素ガスなどのガスを石炭加熱器２４に供給する。その結果、石炭加熱器２４を含む第１弁２５から第２弁２６までの配管が加圧され、石炭加熱器２４内が加圧状態となる。この際、石炭加熱器２４内の圧力が主供給管１５内の圧力と同等又はそれ以上となるよう加圧することが好ましい。そして、第２弁２６を開とすることにより、石炭加熱器２４内の石炭が主供給管１５へ供給される。このように石炭加熱器２４内を加圧状態とすることで、石炭加熱器２４内の石炭を主供給管１５へスムーズに供給できる。なお、図３の予備加熱部２２では、加圧ライン２７及び排気ライン２８は石炭加熱器２４に接続されているが、第１弁２５と第２弁２６との間であれば、石炭加熱器２４以外の配管等に接続されてもよい。

【0093】

ここで、第１弁２５及び第２弁２６の種類は、特に限定されるものではないが、第１弁２５及び第２弁２６として、例えばゲートバルブ、ボールバルブ、フラップバルブ、ロータリーバルブ等を使用することができる。

【0094】

常圧ホッパ２３に貯蔵する石炭としては、図１の無灰炭製造装置１で予備加熱用溶剤と混合する石炭と同様のものを用いることができる。

【0095】

［無灰炭の製造方法］
図３の無灰炭製造装置２１を用いる当該無灰炭の製造方法は、第一実施形態の無灰炭の製造方法と同様に、予備加熱工程、抽出用溶剤加熱工程、石炭加熱工程、溶液分離工程、溶剤蒸発分離工程、及び副生炭取得工程を備える。当該無灰炭の製造方法は、予備加熱工程及び石炭加熱工程のみが第一実施形態の無灰炭の製造方法と異なるので、以下に当該無灰炭の製造方法の予備加熱工程及び石炭加熱工程について説明する。

【0096】

＜予備加熱工程＞
上記予備加熱工程では、予備加熱部２２で石炭を予備加熱して本加熱部４へ供給する。具体的には、常圧ホッパ２３から石炭加熱器２４へ移送した石炭を抽出温度よりも低い所定温度まで加熱した後、本加熱部４へ供給する。このとき、本加熱部４に接続する主供給管１５内へスムーズに石炭を供給できるよう、石炭加熱器２４内を加圧した状態で石炭を本加熱部４へ供給する。

【0097】

＜石炭加熱工程＞
上記石炭加熱工程では、上記抽出用溶剤及び予備加熱後の石炭を混合してスラリー状の混合物を得る。当該無灰炭の製造方法の石炭加熱工程は、第一実施形態の無灰炭の製造方法と同様に、溶剤供給工程及び圧送工程を含む。溶剤供給工程は、第一実施形態の無灰炭の製造方法と同様であるので説明を省略する。当該無灰炭の製造方法の圧送工程について、以下に説明する。

【0098】

（圧送工程）
上記圧送工程では、予備加熱工程で予備加熱した石炭を主供給管１５を介して本加熱部４へ供給する。具体的には、上述した第１弁２５、第２弁２６、加圧ライン２７及び排気ライン２８の操作を繰り返すことにより、石炭加熱器２４に供給された所定量の石炭を加圧し、間欠的に主供給管１５を介して本加熱部４へ圧送する。

【0099】

そして、上記溶剤供給工程及び圧送工程により供給される抽出用溶剤及び予備加熱後の石炭を抽出槽１４により混合してスラリー状の混合物とする。さらに、抽出槽１４で、この混合物を抽出温度で所定時間保持し、溶剤可溶成分を抽出する。抽出用溶剤及び石炭が抽出槽１４に供給される際、加熱された抽出用溶剤によって予備加熱された石炭が急速昇温され、抽出用溶剤及び石炭が混合された混合物は抽出温度となる。これにより、抽出槽１４内で上記溶剤可溶成分が速やかに抽出される。

【0100】

＜利点＞
当該無灰炭の製造方法は、石炭と予備加熱用溶剤とを混合する必要がないので、調整部を省略でき、装置構成を小型化し易い。

【0101】

［その他の実施形態］
なお、本発明の無灰炭の製造装置及び無灰炭の製造方法は、上記実施形態に限定されるものではない。

【0102】

つまり、上記実施形態では、予備加熱部が主供給管を介して予備混合物又は石炭を本加熱部に供給することとして説明したが、予備加熱部から予備混合物又は石炭を直接本加熱部へ供給してもよい。このように、予備加熱部から主供給管を介さずに予備混合物又は石炭を本加熱部へ直接供給する場合でも、予備混合物又は石炭が本加熱部内において本加熱部に供給される加熱された抽出用溶剤と迅速に混合し急速に昇温されるので、上記溶剤可溶成分が速やかに抽出される。

【実施例】

【0103】

以下、実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

【0104】

（実施例１）
石炭と溶剤とを混合して無水炭基準で石炭濃度５０質量％のペースト状の予備混合物を作成し、図４に示す容量５００ｃｃの第１オートクレーブ容器３１の上部に接続した第２オートクレーブ容器３６内に、この予備混合物を常温状態で仕込んだ。そして、第２オートクレーブ容器３６に設けたヒーター３４により第２オートクレーブ容器３６内の予備混合物を２５０℃に予備加熱した。一方、抽出用溶剤として、質量比で上記予備混合物の２．６倍の量で、上記予備混合物の作成に用いた溶剤と同種の溶剤を第１オートクレーブ容器３１内に入れ、溶剤の蒸気圧以上の加圧下で、第１オートクレーブ容器３１に設けたヒーター３５により第１オートクレーブ容器３１内の溶剤を抽出温度（３８０℃）以上に加熱した。そして、第２オートクレーブ容器３６に設けたバルブ３８により第１オートクレーブ容器３１よりも高圧になるよう窒素ガスを第２オートクレーブ容器３６内に導入した後、バルブ３７を開いて第２オートクレーブ容器３６内の予備加熱した予備混合物を溶剤中に滴下させ、瞬時に予備混合物を昇温させた。そして、第１オートクレーブ容器３１に設けた撹拌機３１ａで撹拌しながら６０分間の抽出時間をかけて溶剤可溶成分を抽出した後、第１オートクレーブ容器３１の底部に接続した配管に設けたバルブ３２を開いて、スラリーをフィルター３３で熱時濾過し、濾液を受器３９で受けた。

【0105】

（比較例１）
第２オートクレーブ容器３６内に仕込んだ予備混合物を予備加熱せずに、第１オートクレーブ容器３１よりも高圧になるよう窒素ガスを第２オートクレーブ容器３６内に導入し、バルブ３７を開いて常温（２５℃）のまま抽出用溶剤中に滴下させた以外は、実施例１と同様の処理を行った。

【0106】

［抽出用溶剤加熱温度評価］
実施例１及び比較例１について、予備混合物を抽出用溶剤中に滴下させる前の第１オートクレーブ容器３１内の抽出用溶剤の加熱温度を変化させて、予備混合物を抽出用溶剤中に滴下して昇温させた後の予備混合物の温度を測定した。

【0107】

加熱した抽出用溶剤中に滴下して昇温させた後の予備混合物の温度が抽出温度（３８０℃）となる場合の予備混合物滴下前の抽出用溶剤の加熱温度は、実施例１では４１８℃であり、比較例１では４８３℃であった。これにより、予備混合物を予備加熱することにより、予備混合物を抽出速度まで昇温させるための抽出用溶剤の加熱温度を大幅に下げられることがわかる。予備混合物を予備加熱しない場合、抽出用溶剤の温度を非常に高くしなければならないため装置設計圧力が高くなり、その結果、設備コストが増加する。従って、予備混合物を予備加熱することで設備コストを低減できる。

【産業上の利用可能性】

【0108】

以上説明したように、当該無灰炭の製造方法により、低コストで溶剤可溶成分の抽出時間を短縮できるので、低コストかつ高効率で石炭から無灰炭を得ることができる。

【符号の説明】

【0109】

１ 無灰炭製造装置
２ 予備加熱部
３ 抽出用溶剤加熱部
４ 本加熱部
５ 分離部
６ 第１蒸発部
７ 第２蒸発部
８ 抽出用溶剤供給部
９ 調製部
１０ 予備混合物加熱器
１１ 予備混合物圧送ポンプ
１２ 抽出用溶剤タンク
１３ 抽出用溶剤圧送ポンプ
１４ 抽出槽
１４ａ 撹拌機
１５ 主供給管
２１ 無灰炭製造装置
２２ 予備加熱部
２３ 常圧ホッパ
２４ 石炭加熱器
２５ 第１弁
２６ 第２弁
２７ 加圧ライン
２８ 排気ライン
３１ 第１オートクレーブ容器
３１ａ 撹拌機
３２ バルブ
３３ フィルター
３４、３５ ヒーター
３６ 第２オートクレーブ容器
３７、３８ バルブ
３９ 受器
Ａ 石炭投入点
Ｂ１ 石炭予備加熱期間
Ｂ２ 一次予熱期間
Ｂ３ 二次予熱期間
Ｃ 急速昇温期間
Ｄ 保温期間
Ｔｎ 常温
Ｔｐ１ 予熱温度
Ｔｐ２ 一次予熱温度
Ｔｅ 抽出温度
Ｔｓ１、Ｔｓ２ 混合前溶剤温度

【図1】

【図2A】

【図2B】

【図2C】

【図3】

【図4】