特許 6223565 金属酸化物の製造法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6223565

(24)【登録日】2017年10月13日

(45)【発行日】2017年11月1日

(54)【発明の名称】金属酸化物の製造法

(51)【国際特許分類】

   C01F 7/02 20060101AFI20171023BHJP

   C01B 13/24 20060101ALI20171023BHJP

   C01G 23/08 20060101ALI20171023BHJP

   C01B 33/113 20060101ALI20171023BHJP

   C01D 1/02 20060101ALI20171023BHJP

【ＦＩ】

   C01F7/02 A

   C01B13/24

   C01G23/08

   C01B33/113 Z

   C01D1/02

【請求項の数】17

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2016-524717(P2016-524717)

(86)(22)【出願日】2014年6月13日

(65)【公表番号】特表2016-528141(P2016-528141A)

(43)【公表日】2016年9月15日

(86)【国際出願番号】EP2014062300

(87)【国際公開番号】WO2015003871

(87)【国際公開日】20150115

【審査請求日】2016年3月22日

(31)【優先権主張番号】13176126.4

(32)【優先日】2013年7月11日

(33)【優先権主張国】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】501073862

【氏名又は名称】エボニック デグサ ゲーエムベーハー

【氏名又は名称原語表記】Ｅｖｏｎｉｋ Ｄｅｇｕｓｓａ ＧｍｂＨ

(74)【代理人】

【識別番号】100114890

【弁理士】

【氏名又は名称】アインゼル・フェリックス＝ラインハルト

(74)【代理人】

【識別番号】100116403

【弁理士】

【氏名又は名称】前川 純一

(74)【代理人】

【識別番号】100135633

【弁理士】

【氏名又は名称】二宮 浩康

(74)【代理人】

【識別番号】100162880

【弁理士】

【氏名又は名称】上島 類

(72)【発明者】

【氏名】クリスティアン シュルツェ−イズフォート

(72)【発明者】

【氏名】ミヒャエル ハーゲマン

【審査官】 村岡 一磨

(56)【参考文献】

【文献】 特表２００８−５２５２９４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−１３５９４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０６−１９１８４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００５−５０４７０６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特公昭５１−００５３５８（ＪＰ，Ｂ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０１Ｆ ７／０２

Ｃ０１Ｂ １３／２４

Ｃ０１Ｂ ３３／１１３

Ｃ０１Ｄ １／０２

Ｃ０１Ｇ ２３／０８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ａ）少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流Ｉと、
ｂ）酸素を含有する物質流ＩＩと、
ｃ）少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩＩと
を反応させる、金属酸化物粉末の製造法において、
ｄ）１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入し、かつそれによって物質流ＩＶを形成させ、引き続き
ｅ）１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、かつそれによって物質流Ｖを形成させ、
ｆ）前記管片Ｂを離れる物質流Ｖを反応室に導入し、そこで点火し、かつ火炎内で反応させ、かつ
ｇ）生じた固体を分離することを特徴とする、前記方法。

【請求項2】

ａ）少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流Ｉと、
ｂ）少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩと、
ｃ）酸素を含有する物質流ＩＩＩと
を反応させる、金属酸化物粉末の製造法において、
ｄ）１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入し、かつそれによって物質流ＩＶを形成させ、引き続き
ｅ）１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、かつそれによって物質流Ｖを形成させ、
ｆ）前記管片Ｂを離れる物質流Ｖを反応室に導入し、そこで点火し、かつ火炎内で反応させ、かつ
ｇ）生じた固体を分離することを特徴とする、前記方法。

【請求項3】

ａ）酸素を含有する物質流Ｉと、
ｂ）少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩと、
ｃ）少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流ＩＩＩと
を反応させる、金属酸化物粉末の製造法において、
ｄ）１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入し、かつそれによって物質流ＩＶを形成させ、引き続き
ｅ）１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、かつそれによって物質流Ｖを形成させ、
ｆ）前記管片Ｂを離れる物質流Ｖを反応室に導入し、そこで点火し、かつ火炎内で反応させ、かつ
ｇ）生じた固体を分離することを特徴とする、前記方法。

【請求項4】

前記静的混合エレメントを含む管片は、フランジミキサーとして設計されていることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項5】

前記フランジミキサーは、一点のみの供給箇所を有することを特徴とする、請求項４記載の方法。

【請求項6】

物質流ＩＩＩが物質流ＩＶに導入される速度V_Bは、物質流ＩＩＩの導入時点で物質流ＩＶの速度V_Aよりも高く、ただしその際、物質流Ｉが含有している金属化合物は、ケイ素化合物のみではない、請求項１または２に記載の方法。

【請求項7】

物質流ＩＩＩが物質流ＩＶに導入される速度V_Bは、物質流ＩＩＩの導入時点で物質流ＩＶの速度V_Aよりも高く、ただしその際、物質流ＩＩＩが含有している金属化合物は、ケイ素化合物のみではない、請求項３に記載の方法。

【請求項8】

V_Aは、少なくとも５Ｎｍ／ｓであることを特徴とする、請求項６または７記載の方法。

【請求項9】

V_Bは、５０Ｎｍ／ｓ以上であることを特徴とする、請求項６または７記載の方法。

【請求項10】

Ｌ_A／Ｄ_Aは、２〜２０（Ｌ_Aは管片Ａの長さであり、かつＤ_Aは管片Ａの内径である）であることを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項11】

Ｌ_B／Ｄ_Bは、２〜２０（Ｌ_Bは管片Ｂの長さであり、かつＤ_Bは管片Ｂの内径である）であることを特徴とする、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項12】

酸素の量は、少なくとも、金属化合物と燃焼ガスとを反応させるのに十分であることを特徴とする、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項13】

使用される、加水分解可能な蒸気状の金属化合物の金属成分は、Ａｌ、Ｂｅ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ｇｅ、Ｉｎ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｗ、ＺｎおよびＺｒからなる群から選択されることを特徴とする、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項14】

使用される、加水分解可能な蒸気状の金属化合物は、塩化物、硝酸塩、硫酸塩、アルコラート、炭酸塩、カルボン酸塩、アセチルアセトネートまたはカルボニルであることを特徴とする、請求項１から１３までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項15】

金属化合物のエーロゾルを含む物質流ＶＩＩＩを物質流Ｖに導入することを特徴とする、請求項１から１４までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項16】

酸素および／または水蒸気を含有する物質流ＶＩを反応室に案内することを特徴とする、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の方法。

【請求項17】

さらなる反応工程として、反応混合物の冷却および水蒸気での処理を含むことを特徴とする、請求項１から１６までのいずれか１項に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、原料を反応室へ導入する前に静的混合エレメントを用いて混合させる、金属酸化物を製造するための熱分解法に関する。

【0002】

火炎加水分解法は、久しく金属酸化物の大工業的製造に利用されている。火炎加水分解の場合には通常、加水分解可能な蒸気状の金属化合物は、水素および酸素含有ガスを燃焼させることによって形成されている火炎によって反応にもたらされる。この場合、燃焼火炎は、金属化合物の加水分解のための水と、加水分解反応のために十分な熱を提供する。こうして製造された金属酸化物は、熱分解法金属酸化物と呼ばれる。

【0003】

熱分解法金属酸化物を火炎加水分解により製造する場合、反応ガスの混合は重要である。

【0004】

ドイツ連邦共和国特許出願公開第１２９３７２８号明細書には、供給される全てのガスを反応帯域内へ導入する前に混合させる方法が開示されており、この場合、ガス混合物は、円錐台形の反応室の狭い端部内に導入される。シラン／空気混合物および水素を接線方向に円筒状バーナーヘッド内に導入する実施態様も開示されている。この流れのインパルスは、回転を発生させ、この回転は、反応ガスの乱流混合をもたらす。

【0005】

ドイツ連邦共和国特許出願公開第３１１５００２号明細書には、乱流を発生させる混合室が開示されている。この場合、反応ガスは、２本の導管を介して混合室内に導かれる。バーナー管は、滞りない燃焼を保証する流れ修正薄板を装備している。

【0006】

米国特許第３３６３９８０号明細書には同様に、反応ガスを機械的に作動する攪拌パドルにより乱流混合させる方法が開示されている。

【0007】

米国特許第２９９０２４９号明細書には、反応ガスとともに、加水分解に対して不活性なガス流を使用することが開示されている。このために、バーナー開口部に配置され、かつ当該バーナー開口部を全体的に包囲する環状スリットを通して不活性ガスが吹き込まれる。

【0008】

ドイツ連邦共和国特許出願公開第２７０２８９６号明細書には、多孔質拡散構造部材をバーナーヘッド内に挿入することが開示されている。このバーナーの幾何学的形状の場合、多数の小さな火炎が形成される。

【0009】

国際公開第ＷＯ２００３／０７８３２１号には、さらなるマルチバーナータイプが開示されている。この場合には、バーナーノズル内で金属塩化物の蒸気と酸素とが混合され、かつ水素が単独でここからバーナー開口部に導かれる。

【0010】

従来技術は、火炎加水分解の際に原料を混合することが極めて重要であることを示している。しかし、提案された解決策は、装置的に費用が掛かり、固定された内部構造物の場合にほとんど融通が利かず、可動部材を有する内部構造物の場合に支障を生じやすい。

【0011】

したがって本発明の技術的課題は、原料を常に均一に混合することができ、装置的にほとんど費用が掛からず、かつほとんど支障を生じない、熱分解法金属酸化物を製造する方法を提供することであった。

【0012】

本発明の対象は、
ａ）少なくとも１つの、加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流Ｉと、
ｂ）酸素を含有する物質流ＩＩと、
ｃ）少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩＩと
を反応させ、その際に、
ｄ）管片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入し、この場合、前記管片Ａは、１個以上の静的混合エレメントを含むものとし、かつそれによって物質流ＩＶを形成させ、引き続き
ｅ）管片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＩＩを物質流ＩＶに導入し、この場合、前記管片Ｂは、１個以上の静的混合エレメントを含むものとし、かつそれによって物質流Ｖを形成させ、
ｆ）前記管片Ｂを離れる物質流Ｖを反応室に導入し、そこで点火し、かつ火炎内で反応させ、および
ｇ）生じた固体を分離する、
金属酸化物粉末の製造法である。

【0013】

図１は、本発明の前記実施態様を略示する。この場合、以下が該当する：
Ａ、Ｂは、それぞれ長さＬおよび内径Ｄを有する管片Ａもしくは管片Ｂであり；
Ｃは、反応室であり；
Ｉ〜ＶＩＩＩは、物質流であり；
少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流Ｉ、
酸素を含有する物質流ＩＩ、
少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩＩ、
１個以上の静的混合エレメントを含む管状断片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入することにより、形成された物質流ＩＶ、
１個以上の静的混合エレメントを含む管状断片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入することにより形成された物質流Ｖ、
酸素および／または水蒸気を含有する物質流ＶＩ、
少なくとも、金属酸化物と水と、任意に二酸化炭素と塩酸との反応生成物を含有する物質流ＶＩＩ、
金属化合物の溶液を噴霧することにより得られたエーロゾルを含有する物質流ＶＩＩＩ。

【0014】

図１Ａおよび１Ｂは、物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、本発明による方法の考えられうる実施態様を示す。図１Ａは、金属化合物、例えばＳｉＣｌ₄を含有する物質流Ｉを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に供給することを示す。図１Ｂは、酸素を含有する物質流ＩＩを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に供給することを示す。いずれの場合でも、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ｂ内への物質流ＩＩＩの供給が行なわれる。

【0015】

さらに、本発明の対象は、
ａ）少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流Ｉと、
ｂ）少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩと、
ｃ）酸素を含有する物質流ＩＩＩと
を反応させ、その際に、
ｄ）管片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入し、この場合、前記管片Ａは、１個以上の静的混合エレメントを含むものとし、かつそれによって物質流ＩＶを形成させ、引き続き
ｅ）管片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、この場合、前記管片Ｂは、１個以上の静的混合エレメントを含むものとし、かつそれによって物質流Ｖを形成させ、
ｆ）前記管片Ｂを離れる物質流Ｖを反応室内に導入し、そこで点火し、かつ火炎内で反応させ、および
ｇ）生じた固体を分離する、
金属酸化物粉末の製造法である。

【0016】

図１は、本発明の前記実施態様を略示する。この場合、以下が該当する：
Ａ、Ｂは、それぞれ長さＬおよび内径Ｄを有する、管片Ａもしくは管片Ｂであり；
Ｃは、反応室であり；
Ｉ〜ＶＩＩＩは、物質流であり；
少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流Ｉ、
少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩ、
酸素を含有する物質流ＩＩＩ、
１個以上の静的混合エレメントを含む管状断片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入することにより形成された物質流ＩＶ、
１個以上の静的混合エレメントを含む管状断片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入することにより形成された物質流Ｖ、
酸素および／または水蒸気を含有する物質流ＶＩ、
少なくとも、金属酸化物と水と、任意に二酸化炭素と塩酸との反応生成物を含有する物質流ＶＩＩ、
金属化合物の溶液を噴霧することにより得られたエーロゾルを含有する物質流ＶＩＩＩ。

【0017】

図２Ａおよび２Ｂは、物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、前記方法の考えられうる実施態様を示す。図２Ａは、金属化合物、例えばＳｉＣｌ₄を含有する物質流Ｉを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に供給することを示す。図２Ｂは、燃焼ガスを含有する物質流ＩＩを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に供給することを示す。いずれの場合でも、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ｂ内への物質流ＩＩＩの供給が行なわれる。

【0018】

金属酸化物粉末の製造法であって、この場合には、
ａ）酸素を含有する物質流Ｉと、
ｂ）少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩと、
ｃ）少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流ＩＩＩとを反応させ、その際に、
ｄ）管片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入し、この場合、前記管片Ａは、１個以上の静的混合エレメントを含むものとし、かつそれによって物質流ＩＶを形成させ、引き続き
ｅ）管片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入し、この場合、前記管片Ｂは、１個以上の静的混合エレメントを含むものとし、かつそれによって物質流Ｖを形成させ、
ｆ）前記管片Ｂを離れる物質流Ｖを反応室内に導入し、そこで点火し、かつ火炎内で反応させ、および
ｇ）生じた固体を分離する。

【0019】

図１は、本発明の前記実施態様を略示する。この場合、以下が該当する：
Ａ、Ｂは、それぞれ長さＬおよび内径Ｄを有する、管片Ａもしくは管片Ｂであり；
Ｃは、反応室であり；
Ｉ〜ＶＩＩＩは、物質流であり；
酸素を含有する物質流Ｉ、
少なくとも１つの燃焼ガスを含有する物質流ＩＩ、
少なくとも１つの加水分解可能な蒸気状の金属化合物を含有する物質流ＩＩＩ、
１個以上の静的混合エレメントを含む管状断片Ａ内に設けられた供給箇所を介して、物質流Ｉを物質流ＩＩに導入するか、または物質流ＩＩを物質流Ｉに導入することにより形成された物質流ＩＶ、
１個以上の静的混合エレメントを含む管状断片Ｂ内に設けられた供給箇所を介して、物質流ＩＶに物質流ＩＩＩを導入することにより形成された物質流Ｖ、
酸素および／または水蒸気を含有する物質流ＶＩ、
少なくとも、金属酸化物と水と、任意に二酸化炭素と塩酸との反応生成物を含有する物質流ＶＩＩ、
金属化合物の溶液を噴霧することにより得られたエーロゾルを含有する物質流ＶＩＩＩ。

【0020】

図３Ａおよび３Ｂは、物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、前記方法の考えられうる実施態様を示す。図３Ａは、空気を含有する物質流Ｉを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に供給することを示す。図３Ｂは、燃焼ガスを含有する物質流ＩＩを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ内に供給することを示す。いずれの場合でも、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ｂ内への物質流ＩＩＩの供給が行なわれる。

【0021】

前記静的混合エレメントを含む管片Ａおよび／またはＢは、混合すべき物質流によって貫流される、いわゆる静的混合装置またはスタティックミキサーである。これらの静的混合装置またはスタティックミキサーは、より広い範囲に及ぶ、二次流の形成を引き起こすことによって卓越している。さらに、より微細な混合がもたらされる乱流範囲が形成される。原則的に、静的混合装置の選択は、制限されるものではない。本発明により使用可能な静的混合装置の例は、例えば米国特許第４７５８０９８号明細書または米国特許第５５２２６６１号明細書中に見出せる。この場合、静的混合エレメントを含む管片ＡおよびＢは、当該混合装置の寸法および種類の点で同一でも異なっていてもよい。

【0022】

しかし本発明による方法において好ましくは、前記静的混合エレメントの下流で混合工程が行なわれるフランジミキサー（Ｆｌａｎｓｃｈｍｉｓｃｈｅｒ）を使用することができる。当該フランジミキサーは、例えば米国特許第５８３９８２８号明細書中に開示されており、このフランジミキサーの場合、供給すべき反応流は、１個以上の開口部を介して供給される。欧州特許出願公開第１１５３６５０号明細書において、供給すべき反応流は、特別な羽根装置（Ｆｌｕｅｇｅｌａｎｏｒｄｎｕｎｇ）を有する管状計量供給装置を介して導入される。

【0023】

特に好ましくは、管片Ａおよび／またはＢは、フランジミキサーとして、欧州特許出願公開第１３０２２３６号明細書中の開示内容と同様に形成されていてよい。前記管片Ａおよび／またはＢは、欧州特許出願公開第１１５３６５０号明細書中に開示された羽根装置を有するが、しかし、管状計量供給装置ではなくて一点のみの供給箇所が設けられている。

【0024】

欧州特許出願公開第１４９３４８５号明細書中に開示された静的混合装置を使用する実施態様が特に好ましい。この静的混合装置は、平坦であるか、折り畳まれているか、または湾曲した流れバッフルプレートならびにその間にある狭隘部を含む、管片内に配置された内部構造物を有する静的混合装置であり、その際に、一次流れバッフルプレートは、当該一次流れバッフルプレートの表面上および／または当該流れバッフルプレートの縁部で幾何学的に変更されており、この変更によって第１の物質流中で二次的な局所的流れを誘発することができ、この二次的な局所的流れの上部を一次的な流れが覆い、こうして混合品質が改善される、すなわち流体中の半径方向と軸方向との不均一性が一次的な流れによるよりも良好に均一化されるよう改善される。前記静的混合装置は、さらなる物質流のための供給箇所を含み、この供給箇所は、第１の物質流の混合範囲の帯域へと開口し、この帯域内で前記流れの影響は、幾何学的変更によって特に強く現れている。このことは、欧州特許出願公開第１４９３４８５号明細書中の図１に明示されている。

【0025】

本発明の特別な実施態様において、Ｌ_A／Ｄ_Aは２〜２０であり、その際に、Ｌ_Aは、管片Ａの長さであり、およびＤ_Aは、管片Ａの内径である。Ｌ_A／Ｄ_Aは３〜６である実施態様が特に好ましい。

【0026】

本発明のさらなる特別な実施態様において、Ｌ_B／Ｄ_Bは２〜２０であり、その際に、Ｌ_Bは、管片Ｂの長さであり、およびＤ_Bは、管片Ｂの内径である。Ｌ_B／Ｄ_Bは３〜６である実施態様が特に好ましい。

【0027】

本発明による方法の特別な実施態様において、物質流ＩＩＩが物質流ＩＶに導入される速度V_Bは、物質流ＩＩＩの導入時点で物質流ＩＶの速度V_Aよりも高い。V_B／V_Aが４以上である実施態様が特に好ましい。

【0028】

このことは、物質流Ｉがケイ素化合物を唯一の金属化合物として含有しているわけではないという条件付きで当てはまる。すなわち、ケイ素化合物は、V_B＞V_Aの条件下で、例えば混合酸化物の製造の際に使用することができる。物質流Ｉおよび物質流ＩＩの速度は、物質流Ｉが蒸気状の状態で残留することが考慮される限り、重要ではない。このための手段は、当業者に公知である。本発明に関する一般的な法則として、管片Ａの供給箇所を介して導入される物質流の速度が、別の物質流の速度の２倍の高さであるべきである。

【0029】

V_Aは、特に少なくとも５Ｎｍ／ｓである。５〜１００Ｎｍ／ｓの範囲が特に適していることが判明した。V_Bは、有利に少なくとも５０Ｎｍ／ｓである。１００≦V_B≦１５００Ｎｍ／ｓであるのが特に好ましい。速度に関する記載は、規格化された速度である。V_Aは、単位Ｎｍ³／ｈにより記載される体積流量を管片Ａの横断面積で除することによって得られる。V_Bは、単位Ｎｍ³／ｈにより記載される体積流量を供給箇所の横断面積で除することによって得られる。

【0030】

本発明の範囲内で、体積および速度は、規格化されて記載されている。この場合、Ｎｍ³は、１．０１３２５バールの圧力および０℃の温度での体積を表わす。Ｎｍ／ｓは、体積と横断面積から計算された、規格化された速度を表わす。

【0031】

本発明による方法は通常、酸素の量が少なくとも、金属化合物と燃焼ガスとを反応させるのに十分であるように実施される。この場合、λは１以上である。λは、化学量論的に必要とされる酸素に対する供給された酸素の割合を説明する。
酸素の化学量論的に必要とされる量は、四塩化ケイ素と燃焼ガスとしての水素との反応の例で反応方程式２Ｈ₂ ＋ Ｏ₂ → ２Ｈ₂ＯおよびＳｉＣｌ₄ ＋ ２Ｈ₂Ｏ → ＳｉＯ₂ ＋ ４ＨＣｌに基づく。他の燃焼ガスおよび金属化合物が使用される場合には、相応する方程式が確立されるべきである。γは、化学量論的に必要とされる水素に対する供給された水素の割合を記載するものである。本発明による物質流は、少なくとも１つの蒸気状の、加水分解可能な金属化合物を含む。さらに、前記物質流は通常、キャリヤーガス、例えば空気または不活性ガス、例えば窒素を含む。

【0032】

さらなる物質流は、酸素を含む。たいてい、これは、空気または酸素含量が増加された空気である。

【0033】

さらなる物質流は、本質的に１つ以上の燃焼ガスを含むか、または本質的に１つ以上の燃焼ガスからなる。前記燃焼ガスは、有利に、水素、メタン、エタンおよび／またはプロパンからなる群から選択される。水素が特に好ましい。

【0034】

酸素および／または水蒸気は、任意の物質流ＶＩを用いて反応室に導入することができる。それによって、火炎は、影響を及ぼされ、および必要な場合には、安定化されうる。

【0035】

物質流ＶＩＩは、少なくとも、金属酸化物と水との反応生成物を含む。使用された金属化合物および燃焼ガスに応じて、二酸化炭素および塩酸が添加されうる。

【0036】

使用された加水分解可能な蒸気状の金属化合物の金属成分は、有利に、Ａｌ、Ｂｅ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ｇｅ、Ｉｎ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｗ、ＺｎおよびＺｒからなる群から選択されている。本発明の範囲内で、半金属ＳｉおよびＧｅは、明らかに金属に含めて計算されるべきである。特に好ましい金属成分は、Ａｌ、ＳｉおよびＴｉである。

【0037】

使用された加水分解可能な蒸気状の金属化合物は、有利に、塩化物、硝酸塩、硫酸塩、アルコラート、炭酸塩、カルボン酸塩、アセチルアセトネートまたはカルボニルである。金属塩化物が特に好ましい。

【0038】

また、本発明による方法は、混合酸化物、特に有利に二成分系混合酸化物の製造を提供する。このために、金属化合物の混合物は、製造すべき混合酸化物中の所望の割合に相応して使用される。混合酸化物とは、原子レベルでの成分の緊密な混合物が存在している粉末であると解釈されるべきである。

【0039】

さらに、本発明による方法において、蒸気状の、加水分解可能な金属化合物、酸素および燃焼ガスを含む物質流Ｖ中に、金属化合物の溶液の噴霧によって得られるエーロゾルを含む物質流ＶＩＩＩを導入することが設けられている。前記金属化合物および当該金属化合物の濃度に依存して、金属成分が可能な限り均一に分配されているかまたはエーロゾルにより導入された金属成分が、物質流Ｖからもたらされる金属酸化物の表面上に可能な限り存在するようにして混合酸化物が得られる。混合酸化物中の、エーロゾルにより導入された金属成分の濃度は、有利に０．０１〜２０質量％である。前記金属成分は、有利に、Ｋ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｙ、Ｌａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｒｕ、Ｃｅ、ＥｒおよびＹｂからなる群から選択されている。ＫおよびＡｌが殊に好ましい。

【0040】

図１Ｃは、酸素を含有する物質流ＩＩを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ中に供給することを示す。例えばＳｉＣｌ₄とＴｉＣｌ₄との混合物は、金属化合物を含有する物質流Ｉを表わす。生成物として、ケイ素−チタン混合酸化物が得られる。

【0041】

図１Ｄは、物質流ＶＩＩＩを、ＡｌＣｌ₃を含有するエーロゾルの形で供給することを示す。生成物として、ケイ素−アルミニウム混合酸化物が得られる。

【0042】

さらに、本発明による方法は、酸素および／または水蒸気を含有する物質流ＶＩを反応室に導入するように構成されていてよい。

【0043】

さらに、本発明による方法は、反応混合物が反応室を離れた後および固体を分離する前に、当該反応混合物をとりわけ８０〜２５０℃の温度に冷却し、および次に、水蒸気を用いて、特に３５０〜７５０℃の温度で処理するように実施することができる。

【図面の簡単な説明】

【0044】

【図1】本発明の１つの実施態様を示す略図。

【図1A】物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、本発明による方法の考えられうる実施態様を示す略図。

【図1B】物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、本発明による方法の考えられうる実施態様を示す略図。

【図1C】酸素を含有する物質流ＩＩを、１個以上の静的混合エレメントを含む管片Ａ中に供給することを示す略図。

【図1D】物質流ＩＩＩを、ＡｌＣｌ₃を含有するエーロゾルの形で供給することを示す略図。

【図2A】物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、前記方法の考えられうる実施態様を示す略図。

【図2B】物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、前記方法の考えられうる実施態様を示す略図。

【図3A】物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、前記方法の考えられうる実施態様を示す略図。

【図3B】物質流Ｉ〜ＩＩＩに関連する、前記方法の考えられうる実施態様を示す略図。

【実施例】

【0045】

例
静的混合エレメントを含む管片ＡおよびＢとして、Ｓｕｌｚｅｒ社のＣｏｍｐａＸミキサーが使用される。

【0046】

例１：１．６Ｎｍ／ｓの速度v_Iを有する蒸気状塩化アルミニウム５．４ｋｇ／ｈからなる物質流Ｉを、Ｌ_A／Ｄ_A＝５を有するＣｏｍｐａＸミキサーＡの３ｍｍの直径を有する点状の供給箇所を介して、３１４．４Ｎｍ／ｓの速度v_IIを有する、空気８．０Ｎｍ³／ｈからなる物質流ＩＩ中に混合させる。速度V_Aは、１６．１Ｎｍ／ｓである。その点状の供給箇所が１ｍｍの直径を有する、Ｌ_B／Ｄ_B＝５を有するＣｏｍｐａＸミキサーＢを用いて、この物質流ＩＶに水素２．５０Ｎｍ³／ｈの形の物質流ＩＩＩを導入する。物質流ＩＩＩが点状の供給箇所を離れる速度V_Bは、８８４．２Ｎｍ／ｓである。生じる物質流Ｖを、ノズルにより反応室内に導入し、かつそこで点火する。さらに、なお空気２２Ｎｍ³／ｈからなる物質流ＶＩを、反応室内に導入する。さらに、酸化アルミニウム粒子、塩酸、水蒸気および空気を含有する、生じる物質流ＶＩＩを、最初に１２０〜１５０℃の温度へ冷却する。次に、フィルターを用いて、ケイ酸を分離し、およびこのケイ酸を４００〜５００℃の温度で水蒸気により処理する。
酸化アルミニウム粉末は、１２８ｍ²／ｇのＢＥＴ表面積を有する。

【0047】

例２を同様に実施する。

【0048】

例３〜５は、混合酸化物の製造を示す。例３および４において、金属化合物を混合物として使用する。

【0049】

例５において、方法を、物質流ＶＩＩＩとして塩化カリウム溶液のエーロゾルを使用するようにして実施する。エーロゾルを、５％の塩化カリウム水溶液から、エーロゾル２００ｇ／ｈの噴霧能力を有する超音波噴霧化により製造する。エーロゾルを、塩化カリウム溶液の容器のガス室中に導入される、キャリヤーガスとしての空気３．５Ｎｍ³／ｈにより容器から排出し、かつ外部加熱された導管に導通して１６０℃へ加熱し、かつ物質流Ｖ中に導入する。

【0050】

そのつどの運転の設定は、表から確認することができる。

【0051】

本発明による方法は、原料の極めて均一な混合を行ない、かつ製品パラメーターにおける逸脱が極めて僅かである、安定した方法手段を可能にする。

【0052】

【表1】

【符号の説明】

【0053】

Ａ 長さＬおよび内径Ｄを有する管片、 Ｂ 長さＬおよび内径Ｄを有する管片、 Ｃ 反応室、 Ｉ〜ＶＩＩＩ 物質流

【図1】

【図1A】

【図1B】

【図1C】

【図1D】

【図2A】

【図2B】

【図3A】

【図3B】