特許 6227422 ホットメルト接着剤

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6227422

(24)【登録日】2017年10月20日

(45)【発行日】2017年11月8日

(54)【発明の名称】ホットメルト接着剤

(51)【国際特許分類】

   C09J 123/08 20060101AFI20171030BHJP

   C09J 157/02 20060101ALI20171030BHJP

   C09J 191/06 20060101ALI20171030BHJP

【ＦＩ】

   C09J123/08

   C09J157/02

   C09J191/06

【請求項の数】3

【全頁数】11

(21)【出願番号】特願2014-3920(P2014-3920)

(22)【出願日】2014年1月14日

(65)【公開番号】特開2014-156590(P2014-156590A)

(43)【公開日】2014年8月28日

【審査請求日】2016年9月26日

(31)【優先権主張番号】特願2013-7570(P2013-7570)

(32)【優先日】2013年1月18日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】305044143

【氏名又は名称】積水フーラー株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100103975

【弁理士】

【氏名又は名称】山本 拓也

(72)【発明者】

【氏名】吉村 啓司

(72)【発明者】

【氏名】本多 淳一

【審査官】 澤村 茂実

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１２−２４６３７５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０８−１８３９４０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平１１−３２３２７９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０９Ｊ １／００−２０１／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

メルトインデックスが９５０ｇ／１０分以上であるエチレン−α−オレフィン共重合体１００重量部、粘着付与樹脂９０〜１２０重量部、及び融点が７０〜９０℃であるワックス５０〜１００重量部を含み、上記粘着付与樹脂は、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の水添石油樹脂、又は、脂肪族系石油樹脂の水添石油樹脂を含み、上記石油樹脂の臭素価が２．５ｇ／１００ｇ以下であることを特徴とするホットメルト接着剤。

【請求項2】

エチレン−α−オレフィン共重合体が、エチレン−１−オクテン共重合体を含むことを特徴とする請求項１に記載のホットメルト接着剤。

【請求項3】

ワックスが、フィッシャートロプシュワックス及び／又はパラフィンワックスを含むことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のホットメルト接着剤。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、糸曳きやフックの発生が高く低減されており、塗工温度が低温であっても塗工が可能なホットメルト接着剤に関する。

【背景技術】

【0002】

ホットメルト接着剤は、溶剤を含有せず且つ高速接着が可能であることから、包装、製本、合板、及び木工などの広い分野において使用されている。ホットメルト接着剤は、加熱溶融させて塗工ノズルから吐出させることにより被着体に塗工した後に、冷却硬化させることによって優れた接着性を発現する。

【0003】

しかしながら、ホットメルト接着剤の塗工時に、吐出されたホットメルト接着剤が塗工ノズルから被着体までの間で糸状に伸びて、いわゆる「糸曳き」を発生し易い。発生した糸曳きは、周辺機器を汚したり、製品に付着して外観を低下させたりするなどの問題を招く。

【0004】

そこで、従来から、ホットメルト接着剤の糸曳きの発生を低減させるために種々の検討が行われている。例えば、特許文献１〜３では、エチレン−α−オレフィン共重合体を含むベース樹脂、及びこのベース樹脂に非相溶な樹脂を含むホットメルト接着剤が開示されている。ベース樹脂に非相溶な樹脂としては、特許文献１及び２ではエチレン−酢酸ビニル共重合体が開示されており、特許文献３では不飽和ポリカルボン酸などで変性されたポリオレフィンが開示されている。

【0005】

一方、優れた接着性を有するホットメルト接着剤を得るためには、分子量が大きい、すなわちメルトインデックスが小さいエチレン−α−オレフィン共重合体を用いる必要がある。分子量が小さく、メルトインデックスが大きいエチレン−α−オレフィン共重合体は、高温時に凝集力が不足して十分な接着性を確保することが困難となるからである。したがって、特許文献１〜３では、エチレン−α−オレフィン共重合体について広範囲なメルトインデックスが開示されているものの、実際にはメルトインデックスが小さいエチレン−α−オレフィン共重合体しか使用することができない。事実、いずれの特許文献においても、実施例で使用されているエチレン−１−オクテン共重合体は、メルトインデックスが５００ｇ／１０分と小さいもののみが使用されている。

【0006】

そして、特許文献１〜３のホットメルト接着剤ではベース樹脂に対して非相溶な樹脂が用いられており、この非相溶樹脂は溶融状態のホットメルト接着剤中においてコロイド粒子として存在する。これにより、塗工時のホットメルト接着剤の糸状物を切れ易くして、糸曳きの発生を抑制している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開２００６−１８８５８０号公報

【特許文献2】特開２００７−５１２３５号公報

【特許文献3】特開２００８−２１４５３９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

しかしながら、従来のホットメルト接着剤では、糸曳きの発生が十分に低減することができていなかった。そのため、塗工温度を１３０〜１５０℃の低温に設定した場合には、ホットメルト接着剤が糸曳きを発生したり、糸状に伸びたホットメルト接着剤がその途中で切れてノズル側に吸収されて「フック」と呼ばれる凝集物を発生したりする問題が生じる。発生したフックは、次のホットメルト接着剤の吐出の妨げとなったり、製品中に異物として混入して製品の品質を低下させたりする。

【0009】

したがって、従来のホットメルト接着剤を塗工する際には、塗工温度を１６０〜１８５℃と高温に設定しなければならなかった。しかしながら、ホットメルト接着剤の塗工温度が高温であると、電気使用量が増大する他、タンク内でホットメルト接着剤の熱劣化が促進されて炭化物や接着不良が発生したりするため、溶融させたホットメルト接着剤をタンク内で長時間に亘って保存することができない。

【0010】

ゆえに、本発明は、糸曳きやフックの発生が高く低減されており、塗工温度が１３０〜１５０℃の低温であっても塗工が可能なホットメルト接着剤を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明のホットメルト接着剤は、メルトインデックスが９５０ｇ／１０分以上であるエチレン−α−オレフィン共重合体１００重量部、粘着付与樹脂９０〜１５０重量部、及び融点が７０〜９０℃であるワックス５０〜１００重量部を含むことを特徴とする。

【0012】

ホットメルト接着剤の糸曳きやフックの発生は、ベース樹脂であるエチレン−α−オレフィン共重合体や粘着付与樹脂などの高分子鎖の絡み合いが一因であると考えられる。すなわち、高分子鎖の絡み合いが生じることで、ノズルからの吐出時に溶融させたホットメルト接着剤が糸状に伸長するようになり、糸曳きやフックを発生すると考えられる。

【0013】

一方、優れた接着性を有するホットメルト接着剤を得るためには、上述した通り、分子量が大きく、メルトインデックスが小さいエチレン−α−オレフィン共重合体を用いる必要がある。しかしながら、本発明のホットメルト接着剤では、このような知見に反して、メルトインデックスが高いエチレン−α−オレフィン共重合体を使用することで、エチレン−α−オレフィン共重合体や粘着付与樹脂の高分子鎖の絡み合いを抑制して、糸曳きやフックの発生を高く低減させることを可能とした。

【0014】

さらに、本発明では、融点が７０〜９０℃であるワックスを用いることにより、メルトインデックスが高いエチレン−α−オレフィン共重合体による糸曳きやフックの発生の低減効果を阻害することなく、ホットメルト接着剤に優れた接着性を付与している。

【0015】

したがって、本発明によれば、糸曳きやフックの発生が高く低減されており、１３０〜１５０℃と低い塗工温度であっても塗工が可能なホットメルト接着剤を提供することが可能となる。さらに、本発明のホットメルト接着剤は、ベース樹脂としてメルトインデックスが高いエチレン−α−オレフィン共重合体を用いているにも関わらず、接着性の低下が抑制されており、優れた接着性を呈することができる。

【0016】

また、本発明のホットメルト接着剤は、１３０〜１５０℃と低温な塗工温度であっても、溶融粘度が低く、塗工後の温度の低下に伴って急激に硬化せずに緩やかに硬化することができる。したがって、本発明のホットメルト接着剤を塗工してからケーサー内で被接着体同士を貼り合わせるまでの設定時間が長くなったとしても、十分な接着強度で被接着体同士を接着一体化することができる。

【0017】

以下に、本発明のホットメルト接着剤について順を追って説明する。

【0018】

（エチレン−α−オレフィン共重合体）
エチレン−α−オレフィン共重合体としては、エチレンと少なくとも１種のα−オレフィンとの共重合体が挙げられる。α−オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、及び１−エイコセンなどが挙げられる。α−オレフィンの炭素数は、３〜２０が好ましく、６〜８がより好ましい。

【0019】

エチレン−α−オレフィン共重合体としては、エチレン−１−オクテン共重合体が特に好ましい。エチレン−１−オクテン共重合体によれば、凝集力が高く、接着性に優れるホットメルト接着剤を提供することができる。

【0020】

エチレン−α−オレフィン共重合体のメルトインデックス（ＭＩ）は、９５０ｇ／１０分以上に限定され、９５０〜１５００ｇ／１０分が好ましく、１０００〜１４００ｇ／１０分がより好ましい。エチレン−α−オレフィン共重合体のＭＩが低過ぎると、ホットメルト接着剤の糸曳きやフックの発生を十分に低減できない虞れがある。また、エチレン−α−オレフィン共重合体のＭＩが高過ぎると、ホットメルト接着剤の凝集力が低下して高温時の接着性が低下したり、耐クリープ性が低下したりする虞れがある。

【0021】

なお、本発明において、エチレン−α−オレフィン共重合体のメルトインデックスとは、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠して、温度１９０℃、荷重２１．１８Ｎの条件にて測定された値を意味する。

【0022】

（粘着付与樹脂）
粘着付与樹脂としては、石油樹脂、テルペン系樹脂、ロジン系樹脂、スチレン系樹脂、及びこれらの水素添加物などが挙げられる。これらの粘着付与樹脂は、一種単独で用いられてもよく、二種以上が併用されてもよい。

【0023】

粘着付与樹脂としては、石油樹脂が好ましい。石油樹脂としては、脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、脂環族系成分と脂肪族成分との共重合石油樹脂、及び、これらの水添石油樹脂などが挙げられる。なかでも、石油樹脂としては、水添石油樹脂が好ましく、脂肪族系石油樹脂の水添石油樹脂、芳香族系石油樹脂の水添石油樹脂、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の水添石油樹脂がより好ましい。これらの石油樹脂は、ベース樹脂であるエチレン−α−オレフィン共重合体との相溶性が良く、ケーサー内で被接着体同士を貼り合わせるまでの設定時間が長くなったとしても、十分な接着強度で被接着体同士を接着一体化することができるホットメルト接着剤を提供することができる。

【0024】

脂肪族系石油樹脂とはＣ５系石油樹脂をいう。Ｃ５系石油樹脂とは、ナフサの熱分解によって副生されたＣ５留分を重合して得られる樹脂をいう。Ｃ５留分としては、例えば、イソプレン、トランス−１，３−ペンタジエン、シス−１，３−ペンタジエン、シクロペンタジエン、メチルシクロペンタジエンなどの炭素数４〜６の共役ジエン類；ブテン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル−２−ブテン、１−ペンテン、２−ペンテン、シクロペンテンなどの炭素数４〜６のオレフィンなどが挙げられる。又、脂肪族系石油樹脂は、マレイン酸などのカルボン酸、無水マレイン酸などの酸無水物で変性されていてもよい。

【0025】

脂環族系石油樹脂とは、Ｃ５留分からシクロペンタジエン留分を抽出し、得られたシクロペンタジエン留分から得られるジシクロペンタジエン類を含む留分を重合して得られる樹脂をいう。ジシクロペンタジエン類としては、特に限定されず、例えば、ジシクロペンタジエン、メチルジシクロペンタジエン、ジメチルジシクロペンタジエン及びこれらの誘導体などが挙げられる。なお、脂環族系石油樹脂は、マレイン酸などのカルボン酸、無水マレイン酸などの酸無水物で変性されていてもよい。

【0026】

芳香族系石油樹脂とはＣ９系石油樹脂をいう。Ｃ９系石油樹脂とは、ナフサの熱分解によって副生されたＣ９留分を重合して得られる樹脂をいう。なお、芳香族石油樹脂の物性を損なわない範囲内において、Ｃ９留分にフェノール類が含有されていてもよい。芳香族系石油樹脂は、マレイン酸などのカルボン酸、無水マレイン酸などの酸無水物で変性されていてもよい。

【0027】

Ｃ９留分としては、例えば、スチレン、そのアルキル誘導体であるα−メチルスチレン、β−メチルスチレン、ビニルトルエン、インデン及びそのアルキル誘導体等に代表される炭素数８〜１０のビニル芳香族炭化水素類；ジシクロペンタジエン及びその誘導体等に代表される環状不飽和炭化水素類；その他炭素数１０以上のオレフィン類、炭素数９以上の飽和芳香族類等が挙げられる。

【0028】

フェノール類としては、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール，ｐ−オクチルフェノール，ノニルフェノールなどのアルキル置換フェノール類などの分子中にフェノール性水酸基を有する、炭素数が６〜２０のフェノール類などが挙げられる。

【0029】

脂肪族成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、及び、脂環族系成分と脂肪族成分との共重合石油樹脂において、脂肪族成分とは上記Ｃ５留分をいい、芳香族成分とは上記Ｃ９留分をいい、脂環族系成分とは、Ｃ５留分からシクロペンタジエン留分を抽出し、得られたシクロペンタジエン留分から得られるジシクロペンタジエン類を含む留分をいう。なお、脂肪族成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、及び、脂環族系成分と脂肪族成分との共重合石油樹脂は、マレイン酸などのカルボン酸、無水マレイン酸などの酸無水物で変性されていてもよい。

【0030】

石油樹脂の臭素価は、１０ｇ／１００ｇ以下が好ましく、７ｇ／１００ｇ以下がより好ましく、５ｇ／１００ｇ以下が特に好ましい。臭素価が高過ぎる石油樹脂は、ベース樹脂であるエチレン−α−オレフィン共重合体との相溶性が悪く、ホットメルト接着剤の加熱安定性や接着性を低下させる虞れがある。なお、本発明において、石油樹脂の臭素価は、ＪＩＳ Ｋ２６０５に準拠して測定された値とする。

【0031】

石油樹脂の軟化点は、８０〜１５０℃が好ましく、９０〜１３０℃がより好ましく、１０５〜１３０℃が特に好ましい。石油樹脂の軟化点が低過ぎると、ホットメルト接着剤の凝集力が不足して接着性や耐クリープ性が低下する虞れがある。また、石油樹脂の軟化点が高過ぎると、硬化後にホットメルト接着剤が硬くて脆い硬化物となって接着力が低下する虞れがある。

【0032】

なお、本発明において石油樹脂の軟化点とは、ＪＩＳ Ｋ２２０７に準拠して測定された値とする。

【0033】

水添石油樹脂としては、市販品を用いることもできる。例えば、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の部分水添石油樹脂としては、出光興産社製 商品名「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｓ−１００（軟化点：１００℃）」、及び「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｓ−１１０（軟化点：１１０℃）」などが挙げられる。また、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の完全水添石油樹脂としては、出光興産社製 商品名「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−９０（軟化点：９０℃）」、「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−１００（軟化点：１００℃）」、「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−１２５（軟化点：１２５℃）」、及び「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−１４０（軟化点：１４０℃）」などが挙げられる。脂肪族系石油樹脂の完全水添石油樹脂としては、イーストマンケミカル社製 商品名「イーストタックＨ−１３０Ｗ（軟化点：１３０℃）」などが挙げられる。芳香族系石油樹脂の部分水添石油樹脂としては、荒川化学社製 商品名「アルコンＭ−１００（軟化点：１００℃）」などが挙げられる。芳香族系石油樹脂の完全水添石油樹脂としては、荒川化学社製 商品名「アルコンＰ−１００（軟化点：１００℃）」、「アルコンＰ−１２５（軟化点：１２５℃）」などが挙げられる。

【0034】

本発明のホットメルト接着剤中における粘着付与樹脂の含有量は、エチレン−α−オレフィン共重合体１００重量部に対して、９０〜１５０重量部に限定されるが、９０〜１２０重量部が好ましい。石油樹脂の含有量が低過ぎると、溶融状態のホットメルト接着剤の粘度が高くなり過ぎて、糸曳きやフックが発生する虞れがあり、又、高温接着力が低下する虞れがある。また、石油樹脂の含有量が高過ぎると、硬化後のホットメルト接着剤が脆くなって、低温接着力が低下する虞れがある。

【0035】

（ワックス）
ワックスとしては、フィッシャートロプシュワックス、及びポリエチレンワックスなどの合成ワックス、パラフィンワックス、及びマイクロクリスタリンワックスなどの天然ワックス等が挙げられる。ワックスは、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。なかでも、フィッシャートロプシュワックス、及びパラフィンワックスが好ましい。これらのワックスは、エチレン−α−オレフィン共重合体との相溶性が良く、ホットメルト接着剤の糸曳きやフックの発生を低減することができる。

【0036】

ワックスの融点は、７０〜９０℃に限定されるが、７０〜８５℃が好ましい。ワックスの融点が低過ぎると、ホットメルト接着剤の凝集力が低下して高温時の接着性が低下する虞れがある。また、ワックスの融点が高過ぎると、特に低温での塗工時にノズルから被着体間でホットメルト接着剤に含まれているワックスが早期に分離・固化しやすくなり、フックの発生が増加したり、オープンタイムが短くなったりする虞れがある。

【0037】

なお、本発明において、ワックスの融点とは、下記測定条件に基づき、示差走査熱量計を用いて、ワックスを３０℃から１５０℃まで加熱速度５℃／分で昇温した時の吸熱ピークの温度とする。
＜測定条件＞
示差走査熱量計：島津製作所製 示差走査熱量計 ＤＳＣ−６０
セル：アルミニウム
雰囲気ガス：空気
測定温度：３０〜１５０℃
加熱速度：５℃／分

【0038】

本発明のホットメルト接着剤中におけるワックスの含有量は、エチレン−α−オレフィン共重合体１００重量部に対して、５０〜１００重量部に限定されるが、７０〜９０重量部が好ましい。ワックスの含有量が低過ぎると、溶融状態のホットメルト接着剤の粘度が高くなり過ぎて、糸曳きやフックが発生する虞れがある。さらに、ワックスの含有量が低過ぎると、ホットメルト接着剤の硬化速度が遅くなったり耐熱性能が低下したりする場合もある。一方、ワックスの含有量が高過ぎると、硬化後のホットメルト接着剤が脆くなって、接着力が低下する恐れがある。

【0039】

（酸化防止剤）
本発明のホットメルト接着剤は、酸化防止剤をさらに含んでいることが好ましい。酸化防止剤を用いることにより、加熱溶融させたホットメルト接着剤の保存安定性を向上させることができる。

【0040】

酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、及びホスファイト系酸化防止剤などが挙げられる。酸化防止剤は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。ホットメルト接着剤中における酸化防止剤の含有量は、エチレン−α−オレフィン共重合体１００重量部に対して、０．５〜１０重量部が好ましく、０．５〜５重量部がより好ましい。

【0041】

また、ホットメルト接着剤は、充填剤、増量剤、粘度調整剤、揺変性付与剤、軟化剤（可塑剤）、プロセスオイル、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、着色剤、難燃剤、及び帯電防止剤などの他の添加剤を含んでいてもよい。

【0042】

ホットメルト接着剤の製造方法としては、例えば、エチレン−α−オレフィン共重合体、粘着付与樹脂、及びワックスなどの各成分を、１２０〜１９０℃で加熱溶融させ、均一に撹拌混練する方法などが挙げられる。本発明のホットメルト接着剤は、低温であっても粘度が低く、各成分を十分に溶融混練することができる。したがって、各成分を１２０〜１５０℃、特に１３０〜１５０℃で加熱溶融させることが好ましい。

【0043】

ホットメルト接着剤の塗工方法としては、従来公知の方法が好ましく用いられる。例えば、ホットメルト接着剤を溶融タンク内で１２０〜１９０℃で加熱溶融させた後、溶融タンクからホースを介してノズルへ送り、ノズルから連続的又は間欠的に吐出させて被接着物の接着面に塗工する方法などが用いられる。本発明のホットメルト接着剤は、上述した通り、糸曳きやフックの発生が高く低減されており、塗工温度が低温であっても塗工することができる。したがって、溶融タンク内のホットメルト接着剤の加熱溶融温度は、１２０〜１５０℃が好ましく、１３０〜１５０℃がより好ましい。また、ホースやノズルの温度も、１２０〜１９０℃が好ましく、１２０〜１５０℃がより好ましく、１３０〜１５０℃が特に好ましい。

【0044】

本発明のホットメルト接着剤は、包装、製本、繊維加工、金属工業、電気、電子工業など広い範囲の用途に使用することができ、種々の被着体を接着することができる。被着体を構成する材料としては、例えば、鉄、アルミニウムなどの金属及びその合金；ポリエステル、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、ポリプロピレン、ＡＢＳ樹脂、ポリメタクリレート、及びポリカーボネートなどの合成樹脂；セルロース系材料；皮革などが挙げられる。セルロース系材料からなる被着体としては、例えば、紙、ボード、段ボール、及びセロハンなどが挙げられる。

【発明の効果】

【0045】

本発明のホットメルト接着剤は、糸曳きやフックの発生が高く低減されていることから、低温の塗工温度であっても塗工することができ、電気使用量の低減や、溶融タンク内でのホットメルト接着剤の熱劣化を高く抑制することが可能となる。さらに、低温の塗工温度であっても、塗工後に溶融状態のホットメルト接着剤が急激に硬化せずに緩やかに硬化するため、ケーサー内で被接着体同士を貼り合わせるまでの設定時間が長くなっても、被接着物同士を優れた接着強度で接着一体化することも可能となる。

【発明を実施するための形態】

【0046】

以下に、本発明を実施例を用いてより具体的に説明するが、本発明はこれに限定されない。

【実施例】

【0047】

（実施例１〜８及び比較例１〜９）
エチレン−１−オクテン共重合体Ａ１（メルトインデックス：１２５０ｇ／１０分、ダウケミカル社製 商品名「アフィニティ ＧＡ１８７５」）、エチレン−１−オクテン共重合体Ａ２（メルトインデックス：１０００ｇ／１０分、ダウケミカル社製 商品名「アフィニティ ＧＡ１９００」）、エチレン−１−オクテン共重合体Ａ３（メルトインデックス：５００ｇ／１０分、ダウケミカル社製 商品名「アフィニティ ＧＡ１９５０」）、これらのエチレン−１−オクテン共重合体に対して非相溶樹脂としてエチレン−メタクリル酸共重合体（住友化学社製 商品名「アクリフト ＣＭ５０２１」）、粘着付与樹脂Ｂ１（脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の完全水添石油樹脂、臭素価２．５ｇ／１００ｇ、軟化点１２５℃、出光興産社製 商品名「ｉｍａｒｖＰ−１２５」）、粘着付与樹脂Ｂ２（脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の完全水添石油樹脂、臭素価２．５ｇ／１００ｇ、軟化点１００℃、出光興産社製 商品名「ｉｍａｒｖＰ−１００」）、粘着付与樹脂Ｂ３（芳香族系石油樹脂の完全水添石油樹脂、臭素価２．０ｇ／１００ｇ、軟化点１２５℃、荒川化学社製 商品名「アルコンＰ−１２５」）、粘着付与樹脂Ｂ４（脂肪族系石油樹脂の完全水添石油樹脂、臭素価１．０ｇ／１００ｇ、軟化点１３０℃、イーストマンケミカル社製 商品名「イーストタックＨ−１３０Ｗ」）、粘着付与樹脂Ｂ５（脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の部分水添石油樹脂、臭素価５．０ｇ／１００ｇ、軟化点１００℃、出光興産社製 商品名「ｉｍａｒｖＳ−１００」）、ワックスＣ１（融点７１℃、パラフィンワックス、日本精蝋社製 商品名「ＳＰ０１６０」）、ワックスＣ２（融点８０℃、フィッシャートロプシュワックス、サゾール社製 商品名「サゾールワックス Ｃ８０」）、ワックスＣ３（融点５７℃、パラフィンワックス、日本精蝋社製 商品名「Ｐａｒａｆｆｉｎ １３５Ｆ」）、ワックスＣ４（融点９８℃、フィッシャートロプシュワックス、サゾール社製 商品名「サゾールワックス Ｈ１」）、ワックスＣ５（融点１０２℃、フィッシャートロプシュワックス、日本精蝋社製 商品名「ＦＴ１０５」）、及び酸化防止剤（ヒンダードフェノール型、日本スペシャリティケミカルズ社製 ＥＶＥＲＮＯＸ １０）を、それぞれ表１に示した配合量で、加熱装置を備えた攪拌混練機中に投入した後、１３０℃で１時間に亘って加熱しながら混練することにより、ホットメルト接着剤組成物を得た。

【0048】

ホットメルト接着剤について、溶融粘度、糸曳き及びフックの発生、オープンタイム、セットタイム、及び接着性を、それぞれ以下の手順に従って評価した。結果を表１に示す。

【0049】

（溶融粘度）
日本接着剤工業会規格 ＪＡＩ−７に準拠して、ブルックフィールドＲＶＦ型粘度計及びサーモセルを用いて、Ｎｏ．２１スピンドルにて、１３０℃及び１５０℃におけるホットメルト接着剤の溶融粘度（ｍＰａ・ｓ）をそれぞれ測定した。

【0050】

（糸曳き及びフックの発生）
ホットメルトガンと黒画用紙との距離を１５ｍｍとして、ホットメルトガンが黒画用紙に対して斜め上方となるように固定した後、以下の条件にて、ホットメルト接着剤を間欠塗工し、目視により糸曳き及びフックの発生状態を確認した。糸曳きの発生がなかったものを「○」とし、糸曳きの発生があったものを「×」として、表１の「糸曳きの発生」の欄に示した。また、フックの発生がなかったものを「○」とし、フックの発生があったものを「×」として、表１の「フックの発生」の欄に示した。
雰囲気温度：２０℃
塗工装置 ：ノードソン社製 商品名「Ｐｒｏｂｌｕｅ１０」
溶融タンク温度：１２５℃
ホース温度 ：１３０℃
ノズル温度 ：１３５℃、
吐出エアー圧力：２．４ｂａｒ
塗布サイクル：オフタイム３ｓｅｃ、オンタイム２０ｍｓｅｃのサイクルで２０分間間欠塗布（４００回吐出）

【0051】

（オープンタイム）
日本接着剤工業会規格 ＪＡＩ−７に準拠して、５０ｍｍ×１００ｍｍに裁断したダンボール（Ｋライナー）２枚を被着体として用意した。塗工装置（メック社製 製品名「ホットメルトオープンタイムテスター ＡＳＭ−１５Ｎ」）を用いて、溶融タンク温度１３０℃、ノズル温度１３０℃、塗布速度７．５ｍ／分、塗布面積５０ｍｍ×１００ｍｍ、塗布量０．０２ｇ／ｃｍの条件で、一方の被着体の片面にホットメルト接着剤組成物を塗布し、オープンタイムとして所定時間経過した後、一方の被着体のホットメルト接着剤組成物を塗布した面上に他方の被着体を積層し、これらに２ｋｇのプレス荷重を２秒間加えて接着させた後、２０℃で３０分間養生することにより、試験片を作製した。その後、試験片から一方の被着体をその長さ方向における一端部から他端部に向かって剥離して、材料破壊率が８０％以上となる最長のオープンタイム（秒）を表１に記載した。なお、オープンタイムとは、一方の被着体の片面にホットメルト接着剤組成物を塗布した後、一方の被着体のホットメルト接着剤組成物を塗布した面上に他方の被着体を積層するまでの時間を示す。また、材料破壊率は、被着体同士の接着面全体の面積に対する、被着体が破壊した部分の面積の比率（百分率）とした。

【0052】

（セットタイム）
日本接着剤工業会規格 ＪＡＩ−７に準拠して、５０ｍｍ×１００ｍｍに裁断したダンボール（Ｋライナー）２枚を被着体として用意した。塗工装置（メック社製 製品名「ホットメルトオープンタイムテスター ＡＳＭ−１５Ｎ」）を用いて、溶融タンク温度１３０℃、ノズル温度１３０℃、塗布速度７．５ｍ／分、塗布面積５０ｍｍ×１００ｍｍ、塗布量０．０２ｇ／ｃｍの条件で、一方の被着体の片面にホットメルト接着剤組成物を塗布し、２秒経過した後、一方の被着体のホットメルト接着剤組成物を塗布した面上に他方の被着体を積層し、これらに２ｋｇのプレス荷重をセットタイムとして所定時間加えて接着させ、その直後に、試験片から一方の被着体をその長さ方向における一端部から他端部に向かって剥離して、材料破壊率が８０％以上となる最短のセットタイム（秒）を表１に記載した。なお、セットタイムとは、貼り合わせた被着体にプレス荷重を加えている間の時間を示す。また、材料破壊率は、被着体同士の接着面全体の面積に対する、被着体が破壊した部分の面積の比率（百分率）とした。

【0053】

（接着性［高温］）
日本接着剤工業会規格 ＪＡＩ−７に準拠して、５０ｍｍ×１００ｍｍに裁断したダンボール（Ｋライナー）２枚を被着体として用意した。塗工装置（メック社製 製品名「ホットメルトオープンタイムテスター ＡＳＭ−１５Ｎ」）を用いて、溶融タンク温度１３０℃、ノズル温度１３０℃、塗布速度７．５ｍ／分、塗布面積５０ｍｍ×１００ｍｍ、塗布量０．０３ｇ／ｃｍの条件で、一方の被着体の片面にホットメルト接着剤組成物を塗布して、オープンタイムとして２秒経過した後、一方の被着体のホットメルト接着剤組成物を塗布した面上に他方の被着体を積層し、これらに２ｋｇのプレス荷重を２秒間かけ接着させた後、２０℃で１２時間養生することにより、試験片を作製した。試験片を５０℃の環境下に２４時間放置した後、試験片から一方の被着体をその長さ方向における一端部から他端部に向かって剥離して、接着部の材料破壊率を上記オープンタイムの評価と同様の方法により測定した。

【0054】

（接着性［低温］）
上述した「接着性［高温］」において記載した手順と同様にして試験片を作製し、この試験片を−１０℃の環境下に２４時間放置した後、試験片から一方の被着体をその長さ方向における一端部から他端部に向かって剥離して、接着部の材料破壊率を上記オープンタイムの評価と同様の方法により測定した。

【0055】

【表1】