特許 6231823 燃料電池及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6231823

(24)【登録日】2017年10月27日

(45)【発行日】2017年11月15日

(54)【発明の名称】燃料電池及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/02 20160101AFI20171106BHJP

   H01M 8/0271 20160101ALI20171106BHJP

   H01M 8/10 20160101ALN20171106BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/02 E

   H01M8/02 S

   !H01M8/10

【請求項の数】6

【全頁数】15

(21)【出願番号】特願2013-181371(P2013-181371)

(22)【出願日】2013年9月2日

(65)【公開番号】特開2015-50056(P2015-50056A)

(43)【公開日】2015年3月16日

【審査請求日】2016年8月26日

(73)【特許権者】

【識別番号】000005326

【氏名又は名称】本田技研工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100077665

【弁理士】

【氏名又は名称】千葉 剛宏

(74)【代理人】

【識別番号】100116676

【弁理士】

【氏名又は名称】宮寺 利幸

(74)【代理人】

【識別番号】100149261

【弁理士】

【氏名又は名称】大内 秀治

(74)【代理人】

【識別番号】100136548

【弁理士】

【氏名又は名称】仲宗根 康晴

(74)【代理人】

【識別番号】100136641

【弁理士】

【氏名又は名称】坂井 志郎

(74)【代理人】

【識別番号】100169225

【弁理士】

【氏名又は名称】山野 明

(72)【発明者】

【氏名】福水 隆夫

(72)【発明者】

【氏名】村上 顕一

【審査官】 太田 一平

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１０−２２５４９５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１９９０４９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−１５９３２０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００７−５０３６８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−０４２３４７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−１１４９３２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−０１７０９２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−０５６０６４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０７９６２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２００７／０２９８３０２（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ４／８６ − ４／９８

Ｈ０１Ｍ ８／００ − ８／０２９７

Ｈ０１Ｍ ８／０８ − ８／２４９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池であって、
前記ガス拡散層は、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成した多孔質シートで構成されるとともに、
前記多孔質シートの外周部には、プレス加工により中央部よりも肉薄な薄肉部が形成され、前記薄肉部は、前記固体高分子電解質膜に当接し、前記薄肉部の前記セパレータ側には、ガス不透過シートが接合されることを特徴とする燃料電池。

【請求項2】

固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池であって、
前記ガス拡散層は、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成した多孔質シートで構成されるとともに、
前記多孔質シートの外周部には、プレス加工により中央部よりも肉薄な薄肉部が形成され、前記薄肉部の前記セパレータ側及び前記固体高分子電解質膜側には、それぞれガス不透過シートが接合されることを特徴とする燃料電池。

【請求項3】

固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池の製造方法であって、
カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成することにより、前記ガス拡散層である多孔質シートを形成する工程と、
前記多孔質シートの外周部に、中央部よりも肉薄な薄肉部を設けるとともに、前記薄肉部にガス不透過シートを接合する工程と、
を有し、
前記薄肉部は、前記固体高分子電解質膜に当接し、前記薄肉部の前記セパレータ側には、ガス不透過シートが接合されることを特徴とする燃料電池の製造方法。

【請求項4】

固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池の製造方法であって、
カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成することにより、前記ガス拡散層である多孔質シートを形成する工程と、
前記多孔質シートの外周部に、中央部よりも肉薄な薄肉部を設けるとともに、前記薄肉部にガス不透過シートを接合する工程と、
を有し、
前記薄肉部の前記セパレータ側及び前記固体高分子電解質膜側には、それぞれ前記ガス不透過シートが接合されることを特徴とする燃料電池の製造方法。

【請求項5】

請求項３又は４記載の製造方法において、前記多孔質シートの外周部に前記ガス不透過シートを配置した状態で、プレス処理を施すことにより、前記多孔質シートの外周部に前記薄肉部を設け、且つ、前記ガス不透過シートをプレス接合することを特徴とする燃料電池の製造方法。

【請求項6】

請求項３又は４記載の製造方法において、前記多孔質シートの外周部にプレス処理を施すことにより、前記薄肉部を設ける工程と、
前記薄肉部に前記ガス不透過シートを接合する工程と、
を有することを特徴とする燃料電池の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ電極触媒（電極触媒層）と多孔質カーボン（ガス拡散層）からなるアノード電極及びカソード電極を配設した電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を備えている。電解質膜・電極構造体は、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持されることにより、発電セルを構成している。通常、燃料電池では、発電セルを所定の数だけ積層した燃料電池スタックが、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。

【0003】

電解質膜・電極構造体では、燃料ガスや酸化剤ガスが透過し易く、両極間で前記燃料ガスと前記酸化剤ガスとが混合すること（所謂、クロスリーク）を抑制する必要がある。このため、例えば、特許文献１に開示されている電極−電解質膜接合体が知られている。

【0004】

この電極−電解質膜接合体は、高分子電解質膜の一方面又は両面上に触媒層及びガスバリア性樹脂フィルムが同一の膜厚で形成され、さらに触媒層及びガスバリア性樹脂フィルム上にガス拡散基材が形成されている。そして、ガスバリア性樹脂フィルムは、触媒層の外周部に形成されており、前記ガスバリア性樹脂フィルムは、熱接着性樹脂フィルムを含んでいる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特許第５１３０６９０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

ところで、上記の燃料電池では、触媒層の厚さが相当に薄肉状に構成される場合が多い。このため、触媒層を周回して高分子電解質膜とガス拡散基材との間に介装されるガスバリア性樹脂フィルムは、相当に薄肉状に形成される必要がある。従って、薄肉状のガスバリア性樹脂フィルムでは、所望のガス不透過機能を得ることができないという問題がある。

【0007】

本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単な構成及び工程で、ガス拡散層の外周部からのガス透過を可及的に抑制することが可能な燃料電池及びその製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明は、固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池及びその製造方法に関するものである。

【0009】

この燃料電池では、ガス拡散層は、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成した多孔質シートで構成されている。そして、多孔質シートの外周部には、プレス加工により中央部よりも肉薄な薄肉部が形成され、前記薄肉部は、前記固体高分子電解質膜に当接し、前記薄肉部の前記セパレータ側には、ガス不透過シートが接合されている。

【0010】

また、本発明は、固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池であって、前記ガス拡散層は、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成した多孔質シートで構成されるとともに、前記多孔質シートの外周部には、プレス加工により中央部よりも肉薄な薄肉部が形成され、前記薄肉部の前記セパレータ側及び前記固体高分子電解質膜側には、それぞれガス不透過シートが接合される。

【0011】

さらに、この製造方法は、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成することにより、ガス拡散層である多孔質シートを形成する工程を有している。この製造方法は、次いで、多孔質シートの外周部に、中央部よりも肉薄な薄肉部を設けるとともに、前記薄肉部にガス不透過シートを接合する工程を有している。前記薄肉部は、前記固体高分子電解質膜に当接し、前記薄肉部の前記セパレータ側には、ガス不透過シートが接合される。また、本発明の製造方法は、固体高分子電解質膜の両面に、電極触媒層及びガス拡散層を有する電極が設けられる電解質膜・電極構造体と、セパレータとが積層される燃料電池の製造方法であって、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成することにより、前記ガス拡散層である多孔質シートを形成する工程と、前記多孔質シートの外周部に、中央部よりも肉薄な薄肉部を設けるとともに、前記薄肉部にガス不透過シートを接合する工程と、を有し、前記薄肉部の前記セパレータ側及び前記固体高分子電解質膜には、それぞれ前記ガス不透過シートが接合される。

【0012】

さらにまた、この製造方法では、多孔質シートの外周部にガス不透過シートを配置した状態で、プレス処理を施すことにより、前記多孔質シートの外周部に薄肉部を設け、且つ、前記ガス不透過シートをプレス接合することが好ましい。

【0013】

また、この製造方法では、多孔質シートの外周部にプレス処理を施すことにより、薄肉部を設ける工程と、前記薄肉部にガス不透過シートを接合する工程と、を有することが好ましい。

【発明の効果】

【0015】

本発明によれば、ガス拡散層は、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成した多孔質シートで構成されている。このため、カーボンペーパで構成されるガス拡散層のように、特に端部の炭素繊維が固体高分子電解質膜に突き刺さることがなく、前記固体高分子電解質膜を良好に保護することができる。

【0016】

さらに、多孔質シートの外周部には、プレス加工によりガス透過性を低下させた薄肉部が形成され、前記薄肉部には、ガス不透過シートが接合されている。従って、ガス拡散層は、薄肉部とガス不透過シートとによるガス不透過機能を備えることができ、簡単な構成及び工程で、前記ガス拡散層の外周部からのガス透過を可及的に抑制することが可能になる。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池の要部分解斜視図である。

【図2】前記燃料電池の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面図である。

【図3】前記燃料電池を構成する電解質膜・電極構造体の分解斜視説明図である。

【図4】前記電解質膜・電極構造体を構成する導電性多孔質シート上にガス不透過シートが載置された載置体の説明図である。

【図5】前記載置体を加圧板間に配置した状態の説明図である。

【図6】前記加圧板間を加圧処理する際の説明図である。

【図7】本発明の第２の実施形態に係る製造方法において、前記導電性多孔質シート上にプレス用シートが載置された載置体の説明図である。

【図8】前記載置体を加圧板間に配置した状態の説明図である。

【図9】前記加圧板間を加圧処理する際の説明図である。

【図10】前記プレス用シートに代えて他のプレス用シートが配置された載置体の説明図である。

【図11】前記載置体を加圧板間に配置した状態の説明図である。

【図12】前記加圧板間を加圧処理する際の説明図である。

【図13】本発明の第３の実施形態に係る燃料電池の断面説明図である。

【図14】本発明の第４の実施形態に係る燃料電池の断面説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0018】

図１に示すように、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池１０は、電解質膜・電極構造体１２とアノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６とが、立位姿勢で矢印Ａ方向（例えば、水平方向）に積層される。複数の燃料電池１０が矢印Ａ方向に積層されることにより、例えば、車載用燃料電池スタックが構成される。なお、燃料電池１０は、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に積層されてもよい。

【0019】

アノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６は、横長形状を有しているが、縦長形状を有していてもよい。アノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６としては、例えば、カーボンセパレータ又は金属セパレータが使用される。

【0020】

燃料電池１０は、矢印Ｂ方向（水平方向）の一端縁部に、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス入口連通孔１８ａ及び燃料ガス出口連通孔２０ｂが設けられる。酸化剤ガス入口連通孔１８ａは、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給する。燃料ガス出口連通孔２０ｂは、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出する。酸化剤ガス入口連通孔１８ａと燃料ガス出口連通孔２０ｂとは、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。

【0021】

燃料電池１０の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔２０ａ及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔１８ｂが、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。

【0022】

燃料電池１０の矢印Ｃ方向の一端縁部（上端縁部）には、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔２２ａが設けられる。燃料電池１０の矢印Ｃ方向の他端縁部（下端縁部）には、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔２２ｂが設けられる。

【0023】

アノード側セパレータ１４の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１４ａには、燃料ガス入口連通孔２０ａと燃料ガス出口連通孔２０ｂとに連通する燃料ガス流路２４が、矢印Ｂ方向に延在して設けられる。燃料ガス流路２４の入口側には、入口バッファ部２４ａが設けられる一方、前記燃料ガス流路２４の出口側には、出口バッファ部２４ｂが設けられる。

【0024】

カソード側セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔１８ａと酸化剤ガス出口連通孔１８ｂとに連通する酸化剤ガス流路３０が、矢印Ｂ方向に延在して設けられる。酸化剤ガス流路３０は、燃料ガス流路２４と同様に構成されており、その詳細な説明は省略する。

【0025】

アノード側セパレータ１４とカソード側セパレータ１６とは、互いに対向する面１４ｂ、１６ｂ同士の間に冷却媒体流路３２を一体的に形成する。冷却媒体流路３２は、矢印Ｃ方向に延在して設けられる。

【0026】

アノード側セパレータ１４の面１４ａ、１４ｂには、このアノード側セパレータ１４の外周縁部を周回して第１シール部材３４が一体的又は個別に設けられる。カソード側セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、このカソード側セパレータ１６の外周縁部を周回して第２シール部材３６が一体的又は個別に設けられる。

【0027】

第１シール部材３４及び第２シール部材３６には、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材等の弾性を有するシール部材が用いられる。

【0028】

電解質膜・電極構造体１２は、横長形状を有するとともに、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜３８と、前記固体高分子電解質膜３８を挟持するアノード電極４０及びカソード電極４２とを備える。固体高分子電解質膜３８の外形寸法は、アノード電極４０及びカソード電極４２の外形寸法よりも大きく設定される。なお、アノード電極４０とカソード電極４２とは、互いに異なる大きさに設定することにより、所謂、段差ＭＥＡを構成してもよい。固体高分子電解質膜３８は、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質が使用される。

【0029】

図２に示すように、アノード電極４０は、固体高分子電解質膜３８の一方の面３８ａに形成される第１電極触媒層４０ａと、導電性多孔質シートで構成される微細多孔質層（ＭＰＬ）（Micro Porous Layer）からなる第１ガス拡散層４０ｂとを有する。導電性多孔質シートは、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成することにより得られる。カソード電極４２は、同様に、固体高分子電解質膜３８の他方の面３８ｂに形成される第２電極触媒層４２ａと、導電性多孔質シートで構成される微細多孔質層（ＭＰＬ）からなる第２ガス拡散層４２ｂとを有する。

【0030】

第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂは、厚さが５０μｍ〜２５０μｍ、好ましくは、８０μｍ〜１８０μｍの範囲内であり、電子伝導性物質と非親水性樹脂（撥水性樹脂）とを含み、導電性を有している。電子伝導性物質としては、例えば、カーボン繊維やカーボン粉末（カーボンブラック、ファーネスブラック、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ等）が単独又は２種以上混合して使用される。非親水性樹脂としては、結晶性フッ素樹脂（ＥＴＦＴ）（テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＶＦ（ポリフッ化ビニル）、ＥＣＴＦＥ（クロロトリフルオロエチレン・エチレン共重合体）、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、非晶質フッ素樹脂及びシリコーン樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等の少なくとも１種を含有している。

【0031】

図２及び図３に示すように、第１ガス拡散層４０ｂの外周部及び第２ガス拡散層４２ｂの外周部には、プレス加工により中央部よりも肉薄な額縁状の薄肉部である第１ガス不透過処理部４０ｂｓ及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓが形成される。第１ガス不透過処理部４０ｂｓ及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓは、固体高分子電解質膜３８に当接するとともに、アノード側セパレータ１４側及びカソード側セパレータ１６との間に空間が設けられる。

【0032】

第１ガス不透過処理部４０ｂｓ及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓには、各空間に対応して第１ガス不透過シート４４ａ及び第２ガス不透過シート４４ｂが接合される。すなわち、第１ガス不透過シート４４ａ及び第２ガス不透過シート４４ｂは、第１ガス不透過処理部４０ｂｓ及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓのセパレータ側の面に接合（例えば、プレス接合）される。

【0033】

第１ガス不透過シート４４ａ及び第２ガス不透過シート４４ｂは、非親水性樹脂からなる。例えば、結晶性フッ素樹脂（ＥＴＦＴ）（テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＶＦ（ポリフッ化ビニル）、ＥＣＴＦＥ（クロロトリフルオロエチレン・エチレン共重合体）、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、非晶質フッ素樹脂及びシリコーン樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等の少なくとも１種を含有している。

【0034】

なお、第１ガス不透過シート４４ａ及び第２ガス不透過シート４４ｂは、例えば、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）製のフィルムやＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）製のフィルム等を用いてもよい。

【0035】

図２に示すように、第１ガス不透過処理部４０ｂｓの厚さｔ１ａと第１ガス不透過シート４４ａの厚さｔ２ａとの和は、第１ガス拡散層４０ｂと第１電極触媒層４０ａを加えた厚さと同等に設定される。第２ガス不透過処理部４２ｂｓの厚さｔ１ｂと第２ガス不透過シート４４ｂの厚さｔ２ｂとの和は、第２ガス拡散層４２ｂと第２電極触媒層４２ａを加えた厚さと同等に設定される。第１ガス不透過シート４４ａ及び第２ガス不透過シート４４ｂの表面位置は、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの表面位置と同一位置に配置され、全体として段差のない同一平面を形成する。

【0036】

次いで、第１の実施形態に係る製造方法について、以下に説明する。

【0037】

先ず、図４に示すように、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂを構成する導電性多孔質シート５０が作製される。具体的には、水溶液にカーボンブラックを投入して撹拌分散させた後、ＰＴＦＥディスパージョン溶液を、ＰＴＦＥとカーボンブラックとが重量比で７：３となるように添加して混合した。得られた分散液からＰＴＦＥとカーボンブラックとを凝集させ、乾燥処理を施した後、例えば、厚さ１３０μｍのシートを成形し、導電性多孔質シート５０が得られた。

【0038】

一方の導電性多孔質シート５０上には、第１ガス不透過シート４４ａが載置されて載置体５２ａが得られるとともに、他方の導電性多孔質シート５０上には、第２ガス不透過シート４４ｂが載置されて載置体５２ｂが得られる（図４参照）。各載置体５２ａ、５２ｂは、図５に示すように、加圧板５４ａ、５４ｂ間に挟持される。加圧板５４ａ、５４ｂは、工作紙５６の両面にＰＴＦＥシート５８とポリイミドシート６０とが設けられる。各ＰＴＦＥシート５８は、挟持面を構成する。

【0039】

次いで、図６に示すように、加圧板５４ａ、５４ｂ間に所定のプレス圧及び加熱温度を付与する。このため、先ず、第１ガス不透過シート４４ａ（第２ガス不透過シート４４ｂ）が加圧されて圧縮されるとともに、前記第１ガス不透過シート４４ａ（第２ガス不透過シート４４ｂ）により導電性多孔質シート５０の外周部が押圧変形される。さらに、加圧板５４ａ、５４ｂ間で、導電性多孔質シート５０全体が加圧されて圧縮される。

【0040】

従って、導電性多孔質シート５０の中央部が所定の厚さに圧縮される一方、外周部が薄肉化され、前記外周部に第１ガス不透過シート４４ａ（第２ガス不透過シート４４ｂ）が接合される。これにより、外周部に第１ガス不透過処理部４０ｂｓが設けられるとともに、前記第１ガス不透過処理部４０ｂｓに第１ガス不透過シート４４ａが接合された第１ガス拡散層４０ｂが得られる。同様に、外周部に第２ガス不透過処理部４２ｂｓが設けられるとともに、前記第２ガス不透過処理部４２ｂｓに第２ガス不透過シート４４ｂが接合された第２ガス拡散層４２ｂが得られる。

【0041】

一方、固体高分子電解質膜３８の面３８ａには、第１電極触媒層４０ａが形成されるとともに、面３８ｂには、第２電極触媒層４２ａが形成される。具体的には、第１電極触媒層４０ａは、例えば、白金触媒とイオン伝導性ポリマー溶液とが混合された触媒ペーストを調整し、前記触媒ペーストをＰＴＦＥシート上に塗布した後、熱処理を行うことにより作製される。また、第２電極触媒層４２ａは、上記の第１電極触媒層４０ａと同様に、ＰＴＦＥシート上に作製される。

【0042】

さらに、固体高分子電解質膜３８の面３８ａには、第１電極触媒層４０ａが転写され、面３８ｂには、第２電極触媒層４２ａが転写されることにより、膜電極部材が得られる。なお、転写は、デカール法により行うことができる。そして、第１電極触媒層４０ａに第１ガス拡散層４０ｂが配置される一方、第２電極触媒層４２ａに第２ガス拡散層４２ｂが配置される。これらは、所定の温度及び面圧が付与されることにより、熱圧着されて一体化され、電解質膜・電極構造体１２が得られる。

【0043】

電解質膜・電極構造体１２は、アノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６に挟持され、積層方向に締め付け荷重が付与されることにより、燃料電池１０が構成される。

【0044】

このように構成される燃料電池１０の動作について、以下に説明する。

【0045】

図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔１８ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２０ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔２２ａに純水やエチレングリコール等の冷却媒体が供給される。

【0046】

酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔１８ａからカソード側セパレータ１６の酸化剤ガス流路３０に導入される。酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路３０に沿って矢印Ｂ方向に流通し、電解質膜・電極構造体１２のカソード電極４２に沿って移動する。

【0047】

一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２０ａからアノード側セパレータ１４の燃料ガス流路２４に導入される。この燃料ガス流路２４では、燃料ガスが矢印Ｂ方向に流通することにより、電解質膜・電極構造体１２のアノード電極４０に沿って移動する。

【0048】

従って、電解質膜・電極構造体１２では、カソード電極４２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極４０に供給される燃料ガスとが、第２電極触媒層４２ａ及び第１電極触媒層４０ａ内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。

【0049】

次いで、カソード電極４２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔１８ｂに排出される。同様に、アノード電極４０に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔２０ｂに排出される。

【0050】

一方、冷却媒体入口連通孔２２ａに供給された冷却媒体は、互いに隣接するアノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６間に形成された冷却媒体流路３２に導入される。この冷却媒体流路３２では、冷却媒体が重力方向（矢印Ｃ方向）に移動する。従って、冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１２の発電面全面にわたって冷却した後、冷却媒体出口連通孔２２ｂに排出される。

【0051】

この場合、第１の実施形態では、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂは、カーボン材料と非親水性樹脂とを含むペーストをシート状に形成した導電性多孔質シート５０で構成されている。すなわち、微細多孔質層（ＭＰＬ）で構成されている。このため、カーボンペーパで構成されるガス拡散層のように、特に端部の炭素繊維が固体高分子電解質膜３８に突き刺さることがなく、前記固体高分子電解質膜３８を良好に保護することができる。

【0052】

さらに、導電性多孔質シート５０の外周部には、プレス加工によりガス透過性を低下させた薄肉部が形成され、前記薄肉部が第１ガス不透過処理部４０ｂｓ及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓを構成している。そして、第１ガス不透過処理部４０ｂｓ及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓには、第１ガス不透過シート４４ａ及び第２ガス不透過シート４４ｂがプレス接合されている。

【0053】

従って、第１ガス拡散層４０ｂは、第１ガス不透過処理部４０ｂｓと第１ガス不透過シート４４ａとによるガス不透過機能を備えることが可能になる。同様に、第２ガス拡散層４２ｂは、第２ガス不透過処理部４２ｂｓと第２ガス不透過シート４４ｂとによるガス不透過機能を備えることができる。これにより、簡単な構成及び工程で、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの外周部からのガス透過を可及的に抑制することが可能になるという効果が得られる。

【0054】

図７以降は、本発明の第２の実施形態に係る製造方法の説明図である。なお、第２の実施形態では、第１の実施形態と同一の燃料電池１０に適用してもよい。また、第１の実施形態と同一の構成要素には、同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。

【0055】

先ず、図７に示すように、導電性多孔質シート５０上には、第１ガス不透過シート４４ａ及び第２ガス不透過シート４４ｂに対応する額縁状のプレス用シート６２が載置されて載置体６４が得られる。プレス用シート６２は、導電性多孔質シート５０と接合しないように、例えば、ガラスクロスやポリイミドで形成される。

【0056】

次に、図８に示すように、載置体６４は、加圧板５４ａ、５４ｂ間に挟持された状態で、前記加圧板５４ａ、５４ｂ間に所定のプレス圧及び加熱温度が付与される（図９参照）。このため、プレス用シート６２が加圧されて圧縮されるとともに、前記プレス用シート６２により導電性多孔質シート５０の外周部が押圧変形される。さらに、加圧板５４ａ、５４ｂ間で、導電性多孔質シート５０全体が加圧されて圧縮される。

【0057】

従って、プレス用シート６２が剥離されることにより、外周部に第１ガス不透過処理部４０ｂｓが設けられた第１ガス拡散層４０ｂが得られる。同様に、外周部に第２ガス不透過処理部４２ｂｓが設けられた第２ガス拡散層４２ｂが得られる。図１０に示すように、第１ガス不透過処理部４０ｂｓに第１ガス不透過シート４４ａが載置されて載置体６６ａが得られる一方、第２ガス不透過処理部４２ｂｓに第２ガス不透過シート４４ｂが載置されて載置体６６ｂが得られる。

【0058】

そこで、図１１に示すように、各載置体６６ａ、６６ｂは、加圧板５４ａ、５４ｂ間に挟持される。この状態で、載置体６６ａ、６６ｂを挟持する加圧板５４ａ、５４ｂ間には、図１２に示すように、所定のプレス圧及び加熱温度が付与される。これにより、第１ガス不透過シート４４ａ（第２ガス不透過シート４４ｂ）が加圧されて圧縮されるとともに、前記第１ガス不透過シート４４ａ（第２ガス不透過シート４４ｂ）が、第１ガス不透過処理部４０ｂｓ（第２ガス不透過処理部４２ｂｓ）にプレス接合される。なお、第１ガス不透過シート４４ａ（第２ガス不透過シート４４ｂ）は、第１ガス不透過処理部４０ｂｓ（第２ガス不透過処理部４２ｂｓ）に接着剤により接合してもよい。

【0059】

このため、外周部に第１ガス不透過処理部４０ｂｓが設けられるとともに、前記第１ガス不透過処理部４０ｂｓに第１ガス不透過シート４４ａが接合された第１ガス拡散層４０ｂが得られる。同様に、外周部に第２ガス不透過処理部４２ｂｓが設けられるとともに、前記第２ガス不透過処理部４２ｂｓに第２ガス不透過シート４４ｂが接合された第２ガス拡散層４２ｂが得られる。

【0060】

さらに、固体高分子電解質膜３８に第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａが転写された膜電極部材が製造される。そして、第１電極触媒層４０ａに第１ガス拡散層４０ｂが配置される一方、第２電極触媒層４２ａに第２ガス拡散層４２ｂが配置される。これらは、所定の温度及び面圧が付与されることにより、熱圧着されて一体化され、電解質膜・電極構造体１２が得られる。

【0061】

このように、第２の実施形態では、簡単な構成及び工程で、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの外周部からのガス透過を可及的に抑制することが可能になる等、上記の第１の実施形態と同様の効果が得られる。

【0062】

図１３は、本発明の第３の実施形態に係る燃料電池８０の断面説明図である。なお、第１の実施形態に係る燃料電池１０と同一の構成要素には、同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。また、以下に説明する第４の実施形態においても同様に、その詳細な説明は省略する。

【0063】

燃料電池８０を構成する電解質膜・電極構造体８２は、第１ガス拡散層４０ｂの外周部及び第２ガス拡散層４２ｂの外周部に、プレス加工により第１ガス不透過処理部４０ｂｓ１及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓ１が形成される。第１ガス不透過処理部４０ｂｓ１及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓ１は、固体高分子電解質膜３８に当接する側が凹部を構成する。

【0064】

第１ガス不透過処理部４０ｂｓ１及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓ１には、固体高分子電解質膜３８に当接して第１ガス不透過シート４４ａ１及び第２ガス不透過シート４４ｂ１が接合される。

【0065】

このように構成される燃料電池８０では、簡単な構成及び工程で、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの外周部からのガス透過を可及的に抑制することが可能になる等、上記の第１及び第２の実施形態と同様の効果が得られる。

【0066】

図１４は、本発明の第４の実施形態に係る燃料電池９０の断面説明図である。

【0067】

燃料電池９０を構成する電解質膜・電極構造体９２は、第１ガス拡散層４０ｂの外周部及び第２ガス拡散層４２ｂの外周部に、プレス加工により第１ガス不透過処理部４０ｂｓ２及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓ２が形成される。第１ガス不透過処理部４０ｂｓ２及び第２ガス不透過処理部４２ｂｓ２は、固体高分子電解質膜３８に当接する側とセパレータ側との両側に凹部が構成される。

【0068】

第１ガス不透過処理部４０ｂｓ２の両側には、アノード側セパレータ１４に当接する第１ガス不透過シート４４ａ２及び固体高分子電解質膜３８に当接する第１ガス不透過シート４４ａ３が接合される。第２ガス不透過処理部４２ｂｓ２の両側には、カソード側セパレータ１６に当接する第２ガス不透過シート４４ｂ２及び固体高分子電解質膜３８に当接する第２ガス不透過シート４４ｂ３が接合される。

【0069】

このように構成される燃料電池９０では、簡単な構成及び工程で、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの外周部からのガス透過を可及的に抑制することが可能になる等、上記の第１〜第３の実施形態と同様の効果が得られる。なお、燃料電池８０及び９０は、第１の実施形態の製造方法で製造することができ、また、第２の実施形態の製造方法でも製造することが可能である。

【符号の説明】

【0070】

１０、８０、９０…燃料電池 １２、８２、９２…電解質膜・電極構造体
１４、１６…セパレータ １８ａ…酸化剤ガス入口連通孔
１８ｂ…酸化剤ガス出口連通孔 ２０ａ…燃料ガス入口連通孔
２０ｂ…燃料ガス出口連通孔 ２２ａ…冷却媒体入口連通孔
２２ｂ…冷却媒体出口連通孔 ２４…燃料ガス流路
３０…酸化剤ガス流路 ３２…冷却媒体流路
３８…固体高分子電解質膜 ４０…アノード電極
４０ａ、４２ａ…電極触媒層 ４０ｂ、４２ｂ…ガス拡散層
４０ｂｓ、４０ｂｓ１、４０ｂｓ２、４２ｂｓ、４２ｂｓ１、４２ｂｓ２…ガス不透過処理部
４２…カソード電極
４４ａ、４４ａ１、４４ａ２、４４ａ３、４４ｂ、４４ｂ１、４４ｂ２、４４ｂ３…ガス不透過シート
５０…導電性多孔質シート

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】