特許 6231909 目封止ハニカム構造体及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6231909

(24)【登録日】2017年10月27日

(45)【発行日】2017年11月15日

(54)【発明の名称】目封止ハニカム構造体及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   B01D 39/20 20060101AFI20171106BHJP

   B01D 46/00 20060101ALI20171106BHJP

   F01N 3/022 20060101ALI20171106BHJP

   C04B 38/00 20060101ALI20171106BHJP

   C04B 35/10 20060101ALI20171106BHJP

   C04B 35/478 20060101ALI20171106BHJP

   C04B 41/85 20060101ALI20171106BHJP

   B01J 35/04 20060101ALI20171106BHJP

【ＦＩ】

   B01D39/20 D

   B01D46/00 302

   F01N3/022 C

   C04B38/00 303Z

   C04B35/10

   C04B35/478

   C04B41/85 D

   B01J35/04 301P

【請求項の数】16

【全頁数】31

(21)【出願番号】特願2014-52421(P2014-52421)

(22)【出願日】2014年3月14日

(65)【公開番号】特開2015-174038(P2015-174038A)

(43)【公開日】2015年10月5日

【審査請求日】2016年10月17日

(73)【特許権者】

【識別番号】000004064

【氏名又は名称】日本碍子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100088616

【弁理士】

【氏名又は名称】渡邉 一平

(74)【代理人】

【識別番号】100089347

【弁理士】

【氏名又は名称】木川 幸治

(74)【代理人】

【識別番号】100154379

【弁理士】

【氏名又は名称】佐藤 博幸

(74)【代理人】

【識別番号】100154829

【弁理士】

【氏名又は名称】小池 成

(72)【発明者】

【氏名】菊池 芳郎

(72)【発明者】

【氏名】鈴木 崇史

(72)【発明者】

【氏名】石川 昌樹

【審査官】 関根 崇

(56)【参考文献】

【文献】 特開昭６０−０３６３６４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００９／０６３９９７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２００８／１３６２３２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１１／１２５７６８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２０１２−２００６４９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１１−５２３６１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−０８７７９７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ０１Ｄ ３９／２０

Ｂ０１Ｄ ４６／００

Ｂ０１Ｊ ３５／０４

Ｃ０４Ｂ ３５／１０

Ｃ０４Ｂ ３５／４７８

Ｃ０４Ｂ ３８／００

Ｃ０４Ｂ ４１／８５

Ｆ０１Ｎ ３／０２２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

流体の流路となる第一端面から第二端面まで延びる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁母材と、前記隔壁母材の表面に配設された多孔質の捕集層とを含む隔壁を有する柱状のハニカム構造部と、
前記第一端面における所定のセルの開口部、及び前記第二端面における残余のセルの開口部に配設された目封止部と、を備え、
前記隔壁母材が、主相として４０質量％以上のα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなり、
前記隔壁母材を構成する前記多孔体の前記α−Ａｌ_２Ｏ_３と前記チタン酸アルミニウムとの質量比率が、６０／４０〜９０／１０であり、
前記隔壁母材を構成する前記多孔体が、前記α−Ａｌ_２Ｏ_３と前記チタン酸アルミニウムと前記ガラスの合計１００質量％に対して、前記ガラスを５〜１５質量％含み、
前記隔壁母材の気孔率が、２０〜５０％である、目封止ハニカム構造体。

【請求項2】

前記隔壁母材の平均細孔径が、５〜５０μｍである、請求項１に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項3】

前記隔壁母材を構成する材料の６００℃における熱容量が、４．２５〜４．５０Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３である、請求項１又は２に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項4】

前記隔壁の４０〜８００℃における平均熱膨張係数が、２．５〜６．０ｐｐｍ／Ｋである、請求項１〜３のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項5】

前記捕集層が、ＳｉＣ、シリカ、ムライト、スピネル、及びアルミナからなる群から少なくとも１つ以上を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項6】

前記捕集層の気孔率が、５０〜８０％である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項7】

前記捕集層の平均細孔径が、１〜１０μｍである、請求項１〜６のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項8】

前記捕集層の膜厚が、５〜５０μｍである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項9】

前記隔壁母材に形成された細孔の内部に、前記捕集層の一部が浸入しており、前記隔壁母材に形成された前記細孔の内部に浸入している前記捕集層の厚さが、０．１〜２０μｍである、請求項１〜８のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項10】

前記ハニカム構造部の前記第一端面を、前記セルを流通する流体の入口側の端面とし、前記ハニカム構造部の前記第二端面を、前記セルを流通する流体の出口側の端面とした場合に、前記捕集層が、前記ハニカム構造部の前記第一端面から前記第二端面に向かう長手方向において、前記第二端面から当該長手方向の２０〜８０％の範囲に配設されている、請求項１〜９のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項11】

前記捕集層の、前記セルの角部に位置する部分の厚さが、前記捕集層の、前記セルの辺の中央部に位置する部分の厚さの１〜３倍である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項12】

前記ハニカム構造部の前記隔壁の表面及び前記隔壁の細孔のうちの少なくとも一方に、排ガス浄化用の触媒が担持されている、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。

【請求項13】

請求項１〜１２のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体を製造する製造方法であって、焼成前の前記ハニカム構造部における前記隔壁母材の表面に、捕集層形成セラミック原料及び可燃性微粒子を水に分散させたスラリーを塗工する工程を備えた、目封止ハニカム構造体の製造方法。

【請求項14】

前記可燃性微粒子の平均粒子径が０．０５〜０．５μｍである、請求項１３に記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

【請求項15】

前記可燃性微粒子がカーボンブラックである、請求項１３又は１４に記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

【請求項16】

前記捕集層形成セラミック原料と前記可燃性微粒子の体積比が、２０／８０〜８０／２０である、請求項１３〜１５のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、目封止ハニカム構造体及びその製造方法に関する。ＤＰＦ等のフィルタとして用いた場合に、再生時の最高温度を低減しつつ、隔壁上に粒子状物質が堆積することにより生じる圧力損失の上昇を有効に抑制することが可能な目封止ハニカム構造体及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

ディーゼルエンジン等の内燃機関や各種の燃焼装置等から排出される排ガスには、煤を主体とする粒子状物質（以下、「パティキュレートマター」或いは「ＰＭ」ともいう）が、多量に含まれている。このＰＭがそのまま大気中に放出されると、環境汚染を引き起こすため、排ガスの排気系には、ＰＭを捕集するためのパティキュレートフィルタが搭載されている。例えば、パティキュレートフィルタとしては、ディーゼルエンジンから排出される排ガスの浄化に用いられるディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）等を挙げることができる。

【0003】

このようなＤＰＦには、例えば、排ガスの流路となる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁を有するハニカム構造体が用いられている。このハニカム構造体は、流体の流出側の端面における所定のセルの開口部と、流体の流入側端面における残余のセルの開口部とに、セルの開口部を封止するための目封止部が配設され、目封止ハニカム構造体として利用される。以下、目封止ハニカム構造体を用いたＤＰＦ等のパティキュレートフィルタを総称して、「ハニカムフィルタ」ということがある。

【0004】

このような目封止ハニカム構造体として、例えば、ハニカム構造体の隔壁母材の表面に、多孔質の捕集層が更に配設されたものが提案されている（例えば、特許文献１，２参照）。以下、「ハニカム構造体の隔壁母材の表面に捕集層が配設された目封止ハニカム構造体」を、「捕集層を備えた目封止ハニカム構造体」ということがある。このような捕集層は、ハニカム構造体の隔壁母材よりも、その比表面積が大きなものである。

【0005】

ＤＰＦ等のハニカムフィルタにおいては、フィルタ内部に経時的に堆積したＰＭによって圧力損失が徐々に増大するため、定期的な間隔で、ハニカムフィルタの内部に堆積したＰＭを燃焼させて除去する再生を行うことがある。例えば、ＤＰＦを再生する方法としては、エンジンから排出される排ガスの温度を上昇させ、その高温の排ガスを利用してＤＰＦを加熱する再生方法が知られている。排ガスの温度を上昇させる方法として、例えば、爆発行程後半又は排気行程において燃料を一時的に過剰に噴射するポスト噴射により、当該過剰燃料を燃焼させて排ガスの温度を上昇させる方法を挙げることができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開２０１２−２０１５４２号公報

【特許文献2】特開２０１２−２００６４９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

上述した捕集層を備えた目封止ハニカム構造体においても、当該目封止ハニカム構造体をＤＰＦとして用いた場合には、ＤＰＦの内部に堆積したＰＭを燃焼させて除去する再生が行われる。捕集層を備えた目封止ハニカム構造体においては、当該ＤＰＦの内部の温度が過剰に上昇すると、比表面積の大きな捕集層、当該捕集層に担持された触媒、及びエンジンから排出されるアッシュなどが反応し、捕集層の性能が低下するという問題が生じる可能性があった。

【0008】

上述した捕集層の性能が低下するという問題に対しては、ハニカム構造体の隔壁母材の熱容量を大きくして、ＤＰＦの内部の温度上昇を抑制する方法が考えられる。従来、目封止ハニカム構造体の隔壁母材の熱容量を大きくする手段については限られたものしか提案されておらず、主に、その手段は、隔壁母材の気孔率を低くするというものである。しかしながら、隔壁母材の気孔率を過剰に低くすると、目封止ハニカム構造体（別言すれば、ＤＰＦ）の初期の圧力損失が増大してしまう。

【0009】

このため、目封止ハニカム構造体の初期の圧力損失が増大するのを極力抑制しつつ、ハニカム構造体の隔壁母材の熱容量を大きくして、再生時のＤＰＦ内部の温度上昇を抑制することが可能な目封止ハニカム構造体の開発について要望されている。

【0010】

また、捕集層を備えていない目封止ハニカム構造体においては、隔壁上にＰＭが堆積すると、その圧力損失が大きく上昇することがある。このため、ＤＰＦ等のフィルタとして使用した際に、隔壁上にＰＭが堆積しても、圧力損失の上昇し難い目封止ハニカム構造体の開発について要望されている。

【0011】

本発明は、上述した問題に鑑みてなされたものである。本発明は、ＤＰＦ等のフィルタとして用いた場合に、再生時の最高温度を低減しつつ、隔壁上に粒子状物質が堆積することにより生じる圧力損失の上昇を有効に抑制することが可能な目封止ハニカム構造体及びその製造方法を提供する。

【課題を解決するための手段】

【0012】

上述の課題を解決するため、本発明は、以下の目封止ハニカム構造体を提供するものである。

【0013】

［１］ 流体の流路となる第一端面から第二端面まで延びる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁母材と、前記隔壁母材の表面に配設された多孔質の捕集層とを含む隔壁を有する柱状のハニカム構造部と、前記第一端面における所定のセルの開口部、及び前記第二端面における残余のセルの開口部に配設された目封止部と、を備え、前記隔壁母材が、主相として４０質量％以上のα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなり、前記隔壁母材を構成する前記多孔体の前記α−Ａｌ_２Ｏ_３と前記チタン酸アルミニウムとの質量比率が、６０／４０〜９０／１０であり、前記隔壁母材を構成する前記多孔体が、前記α−Ａｌ_２Ｏ_３と前記チタン酸アルミニウムと前記ガラスの合計１００質量％に対して、前記ガラスを５〜１５質量％含み、前記隔壁母材の気孔率が、２０〜５０％である、目封止ハニカム構造体。

【0017】

［２］ 前記隔壁母材の平均細孔径が、５〜５０μｍである、前記［１］に記載の目封止ハニカム構造体。

【0018】

［３］ 前記隔壁母材を構成する材料の６００℃における熱容量が、４．２５〜４．５０Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３である、前記［１］又は［２］に記載の目封止ハニカム構造体。

【0019】

［４］ 前記隔壁の４０〜８００℃における平均熱膨張係数が、２．５〜６．０ｐｐｍ／Ｋである、前記［１］〜［３］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0020】

［５］ 前記捕集層が、ＳｉＣ、シリカ、ムライト、スピネル、及びアルミナからなる群から少なくとも１つ以上を含む、前記［１］〜［４］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0021】

［６］ 前記捕集層の気孔率が、５０〜８０％である、前記［１］〜［５］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0022】

［７］ 前記捕集層の平均細孔径が、１〜１０μｍである、前記［１］〜［６］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0023】

［８］ 前記捕集層の膜厚が、５〜５０μｍである、前記［１］〜［７］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0024】

［９］ 前記隔壁母材に形成された細孔の内部に、前記捕集層の一部が浸入しており、前記隔壁母材に形成された前記細孔の内部に浸入している前記捕集層の厚さが、０．１〜２０μｍである、前記［１］〜［８］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0025】

［１０］ 前記ハニカム構造部の前記第一端面を、前記セルを流通する流体の入口側の端面とし、前記ハニカム構造部の前記第二端面を、前記セルを流通する流体の出口側の端面とした場合に、前記捕集層が、前記ハニカム構造部の前記第一端面から前記第二端面に向かう長手方向において、前記第二端面から当該長手方向の２０〜８０％の範囲に配設されている、前記［１］〜［９］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0026】

［１１］ 前記捕集層の、前記セルの角部に位置する部分の厚さが、前記捕集層の、前記セルの辺の中央部に位置する部分の厚さの１〜３倍である、前記［１］〜［１０］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0027】

［１２］ 前記ハニカム構造部の前記隔壁の表面及び前記隔壁の細孔のうちの少なくとも一方に、排ガス浄化用の触媒が担持されている、前記［１］〜［１１］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体。

【0028】

［１３］ 前記［１］〜［１２］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体を製造する製造方法であって、焼成前の前記ハニカム構造部における前記隔壁母材の表面に、捕集層形成セラミック原料及び可燃性微粒子を水に分散させたスラリーを塗工する工程を備えた、目封止ハニカム構造体の製造方法。

【0029】

［１４］ 前記可燃性微粒子の平均粒子径が０．０５〜０．５μｍである、前記［１３］に記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

【0030】

［１５］ 前記可燃性微粒子がカーボンブラックである、前記［１３］又は［１４］に記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

【0031】

［１６］ 前記捕集層形成セラミック原料と前記可燃性微粒子の体積比が、２０／８０〜８０／２０である、前記［１３］〜［１５］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

【発明の効果】

【0032】

本発明の目封止ハニカム構造体は、柱状のハニカム構造部と、目封止部と、を備えたものである。ハニカム構造部は、多孔質の隔壁母材と、当該隔壁母材の表面に配設された多孔質の捕集層とを含む隔壁を有するものである。そして、本発明の目封止ハニカム構造体においては、ハニカム構造部の隔壁母材が、主相としてα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなる。隔壁母材を構成する多孔体は、従来公知の目封止ハニカム構造体に用いられる隔壁母材の材料に比して、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が高いものである。本発明の目封止ハニカム構造体においては、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が高いため、高温での使用に際して温度上昇を抑制することができる。したがって、隔壁が隔壁母材と捕集層とによって構成されている目封止ハニカム構造体において、過剰な温度上昇に伴う、捕集層の性能低下を有効に抑制することができるという顕著な効果を奏する。また、本発明の目封止ハニカム構造体は、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が高いため、耐熱衝撃性に優れるという顕著な効果も奏する。したがって、本発明の目封止ハニカム構造体を、ＤＰＦとして用いた場合に、当該ＤＰＦの再生時における温度上昇を抑制することができる。更に、本発明の目封止ハニカム構造体においては、ＤＰＦ等のフィルタとして用いた場合に、隔壁上にＰＭが堆積することにより生じる圧力損失の上昇を有効に抑制することもできる。特に、捕集層は、ＰＭが堆積した時の圧力損失を低減できる効果があるため、低気孔率の隔壁母材と捕集層とを組み合わせて用いることにより、再生時の最高温度を低減しつつ、隔壁上にＰＭが堆積することにより生じる圧力損失の上昇を有効に抑制することができる。また、本発明の目封止ハニカム構造体の製造方法によれば、本発明の目封止ハニカム構造体を簡便に製造することができる。

【図面の簡単な説明】

【0033】

【図1】本発明の目封止ハニカム構造体の一の実施形態を流入端面側からみた模式的な斜視図である。

【図2】図１に示す目封止ハニカム構造体を流出端面側からみた模式的な斜視図である。

【図3】図１に示す目封止ハニカム構造体を流入端面側からみた模式的な平面図である。

【図4】図１に示す目封止ハニカム構造体を流出端面側からみた模式的な平面図である。

【図5】図１に示す目封止ハニカム構造体の、セルの延びる方向に平行な断面を示す模式的な断面図である。

【図6】本発明の目封止ハニカム構造体の他の実施形態を流入端面側からみた模式的な斜視図である。

【図7】本発明の目封止ハニカム構造体の一の実施形態における隔壁母材を構成する多孔体のＳＥＭ写真の一例を示す模式図である。

【図8】捕集層の平均細孔径の測定方法を説明するための模式図である。

【図9】本発明の目封止ハニカム構造体の一実施形態の、隔壁母材及び捕集層の断面を拡大して示す模式図である。

【図10】本発明の目封止ハニカム構造体の他の実施形態の、セルの延びる方向に平行な断面を示す模式的な断面図である。

【図11A】本発明のハニカムフィルタの一実施形態の、セルの延びる方向に直交する断面の一部を示す模式図である。

【図11B】本発明のハニカムフィルタの一実施形態の、セルの延びる方向に直交する断面の一部を示す模式図である。

【図12】製膜長さの比率と、初期の圧力損失の評価及びＰＭ堆積時の圧力損失の評価との関係を示すグラフである。

【図13】製膜長さの比率と、ＰＭ漏れ数の評価との関係を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0034】

次に本発明を実施するための形態を図面を参照しながら詳細に説明する。本発明は以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、適宜設計の変更、改良等が加えられることが理解されるべきである。

【0035】

（１）目封止ハニカム構造体：
本発明の目封止ハニカム構造体の一の実施形態は、図１〜図５に示すような、柱状のハニカム構造部４と、セル２の開口部に配設された目封止部５とを備えた目封止ハニカム構造体１００である。ハニカム構造部４は、流体の流路となる第一端面１１から第二端面１２まで延びる複数のセル２を区画形成する多孔質の隔壁母材１、隔壁母材１の表面に配設された多孔質の捕集層６とを含む隔壁１０を有する柱状のものである。捕集層６は、ハニカム構造部４の隔壁母材１の表面に配設された多孔質のものである。目封止部５は、複数のセル２のいずれか一方の開口部に配設され、当該セル２の開口部を封止するものである。図１〜図５においては、目封止部５が、第一端面１１における所定のセル２ｂ（以下、単に「セル２ｂ」ともいう）の開口部、及び第二端面１２における残余のセル２ａ（以下、単に「セル２ａ」ともいう）の開口部に配設されている。このように構成された目封止ハニカム構造体１００は、内燃機関、又は各種燃焼装置から排出される排ガスを浄化するパティキュレートフィルタとして用いることができる。図１〜図５に示す目封止ハニカム構造体１００は、ハニカム構造部４の最外周に位置する外周壁３を更に有している。

【0036】

ここで、図１は、本発明の目封止ハニカム構造体の一の実施形態を流入端面側からみた模式的な斜視図である。図２は、図１に示す目封止ハニカム構造体を流出端面側からみた模式的な斜視図である。図３は、図１に示す目封止ハニカム構造体を流入端面側からみた模式的な平面図である。図４は、図１に示す目封止ハニカム構造体を流出端面側からみた模式的な平面図である。図５は、図１に示す目封止ハニカム構造体の、セルの延びる方向に平行な断面を示す模式的な断面図である。図５において、符号Ｇは、セル内を通過する流体（例えば、排ガス）を示し、符号Ｇに示す矢印の方向に流体が移動する。

【0037】

目封止ハニカム構造体１００は、隔壁母材１が、主相としてα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなる。このような多孔体は、従来公知の目封止ハニカム構造体に用いられる隔壁母材の材料に比して、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が高いものである。目封止ハニカム構造体１００においては、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が高いため、高温での使用に際して温度上昇を抑制することができる。したがって、隔壁１０が隔壁母材１と捕集層６とによって構成されている目封止ハニカム構造体１００において、過剰な温度上昇に伴う、捕集層６の性能低下を有効に抑制することができるという顕著な効果を奏する。また、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が高いため、耐熱衝撃性に優れるという顕著な効果も奏する。したがって、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００を、ＤＰＦとして用いた場合に、当該ＤＰＦの再生時における温度上昇を抑制することができ、例えば、ＤＰＦの再生回数を減少させたとしても、熱衝撃による破損が生じ難くなる。

【0038】

更に、目封止ハニカム構造体１００は、ＤＰＦ等のフィルタとして用いた場合に、隔壁１０上にＰＭ（粒子状物質）が堆積することにより生じる圧力損失の上昇を有効に抑制することもできる。

【0039】

ここで、「材料の単位体積当たりの熱容量」とは、気孔等が形成されていない密実な材料において計測された熱容量のことを意味する。例えば、多孔体においては、当該多孔体に形成された気孔を考慮せず、多孔体を構成する材料自体の熱容量ということになる。以下、本明細書において、多孔体に形成された気孔を考慮した熱容量については、「多孔体の単位体積当たりの熱容量」と記し、上述した「材料の単位体積当たりの熱容量」とは区別するものとする。「材料の単位体積当たりの熱容量」を、単に「材料の熱容量」ということがある。「多孔体の単位体積当たりの熱容量」を、単に「多孔体の熱容量」ということがある。本明細書において、特に断りのない限り、「熱容量」とは、６００℃における熱容量のことである。本明細書において、特に断りのない限り、「熱容量」及び「単位体積当たりの熱容量」の値は、１ｃｍ^３当たりの熱容量（Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３）として示す。また、「多孔体を構成する材料」のことを、「隔壁母材を構成する材料」ということがある。また、本明細書において、「隔壁母材の熱容量」という場合は、「隔壁母材を構成する多孔体の熱容量」のことを意味する。

【0040】

隔壁母材１を構成する多孔体における「主相」とは、質量割合において４０質量％以上の物質をいう。一方、質量割合において２０質量％未満の物質で、上述した主相に該当せず、且つＸ線回折法で同定された物質を、「副相」ということがある。本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、多孔体に含まれるガラスなどが、副相に該当する。なお、多孔体における「主相」は、１種類に限られず、上記の条件を満たす物質が２種類存在する場合には、その２種類の物質が、共に「主相」となる。本明細書において、「物質」とは、化学的に見て一定の組成を持ち、物理的操作によって２種以上の物質に分離できないもの（物質）のことを意味する。

【0041】

また、本明細書において、「チタン酸アルミニウム」を「Ａｌ_２ＴｉＯ_５」と表記することがある。また、本明細書において、「Ａｌ_２ＴｉＯ_５」や「α−Ａｌ_２Ｏ_３」と記載した場合は、その化学式にて記載された成分以外に、その他の成分が固溶している場合も含む。例えば、固溶しているその他の成分としては、Ｆｅ、Ｍｇ、Ｓｉ等を挙げることができる。また、以下に説明する隔壁母材の特性は、隔壁母材と捕集層とを含む隔壁から、捕集層が配設された部分を研削した後、捕集層が取り除かれた隔壁母材のみについて測定されたものである。また、以下に説明する隔壁母材の各種特性については、特に断りのない限り、隔壁母材と捕集層とを含む隔壁から、捕集層が配設された部分を研削した後、捕集層が取り除かれた隔壁母材のみを対象として測定されたものである。

【0042】

隔壁母材を構成する多孔体のα−Ａｌ_２Ｏ_３とチタン酸アルミニウムとの質量比率（α−Ａｌ_２Ｏ_３／Ａｌ_２ＴｉＯ_５）は、６０／４０〜９０／１０であり、７０／３０〜９０／１０であることが好ましく、８０／２０〜９０／１０であることが特に好ましい。例えば、多孔体に含まれるチタン酸アルミニウムの比率が相対的に多すぎる（別言すれば、α−Ａｌ_２Ｏ_３の比率が相対的に少なすぎる）と、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が十分に向上しないことがある。一方、多孔体に含まれるチタン酸アルミニウムの比率が相対的に少なすぎる（別言すれば、α−Ａｌ_２Ｏ_３の比率が相対的に多すぎる）と、多孔体の４０〜８００℃における平均熱膨張係数が大きくなってしまう。多孔体の平均熱膨張係数は、示差検出型の熱膨張計にて、４０〜８００℃の平均熱膨張係数を測定することにより求めることができる。

【0043】

隔壁母材を構成する多孔体のα−Ａｌ_２Ｏ_３とチタン酸アルミニウムとの質量比率は、以下の方法により求めることができる。まず、目封止ハニカム構造体の隔壁母材を構成する多孔体を用いて、質量比率を求めるための試験片を作製する。この試験片は、隔壁母材と捕集層とを含む隔壁から、捕集層が配設された部分を研削した後、捕集層が取り除かれた隔壁母材（別言すれば、多孔体）のみから、所定の大きさの試験片を切り出すことによって作製することができる。次に、得られた試験片を粉砕し、粉末状とする。試験片を粉末状にした後、その質量を測定しておく。得られた粉末を、ふっ酸を含む液体に投入する。ふっ酸を含む液体とは、ふっ酸（含有量４６％）、硫酸（含有量９７％）、塩酸（含有量３６％）及び蒸留水を、１０：２：３：２５の容積比で混合したものである。ふっ酸を含む液体に粉末を投入した後、液体を０℃、３０分間保持して、粉末中のガラスを溶解させる。その後、液体中の各溶質成分量を測定し、その各溶質成分を酸化物換算し、その総和をガラス量とする。例えば、Ａｌは、Ａｌ_２Ｏ_３として酸化物換算する。このようにして、試験片に含まれるガラスの質量比率を求めることができる。その後、残渣中のα−Ａｌ_２Ｏ_３量を、Ｘ線回折（ＸＲＤ）の内部標準法にて定量する。そして、残渣中の残りをＡｌ_２ＴｉＯ_５とする。このようにして測定されたα−Ａｌ_２Ｏ_３及びＡｌ_２ＴｉＯ_５の質量から、上記質量比率を求めることができる。ここで、「残渣」とは、粉末中のガラスを溶解させた後の粉末のことを意味する。また、「残渣中の残り」とは、残渣から、α−Ａｌ_２Ｏ_３量を差し引いたもののことを意味する。また、「Ｘ線回折（ＸＲＤ）の内部標準法」とは、内部標準物質と試料を一定の割合で混合し、物質濃度と回折線強度比との間には直線関係が得られることを利用して、濃度が既知の標準試料で検量線を作成し分析する方法である。

【0044】

隔壁母材を構成する多孔体は、α−Ａｌ_２Ｏ_３、チタン酸アルミニウム及びガラスの合計１００質量％に対して、ガラスを、５〜１５質量％含むことが必要であり、５〜１２質量％含むことが好ましく、７〜１２質量％含むことが特に好ましい。α−Ａｌ_２Ｏ_３、チタン酸アルミニウム及びガラスの合計１００質量％に対して、ガラスの含有量が５質量％未満であると、隔壁母材（別言すれば、多孔体）の気孔率が高くなり、目封止ハニカム構造体の強度が低下することがある。α−Ａｌ_２Ｏ_３、チタン酸アルミニウム及びガラスの合計１００質量％に対して、ガラスの含有量が１５質量％超であると、多孔体を構成する材料の単位体積当たりの熱容量が十分に向上しないことがある。多孔体中のガラスの含有量は、上述したα−Ａｌ_２Ｏ_３とチタン酸アルミニウムとの質量比率を求める際に、酸溶液に溶解したガラスの質量から求めることができる。なお、本明細書において、ガラスとはＸＲＤにて特定の回折パターンを持たない酸化物のことをいう。以下、本明細書において、特に断りのない限り、単に「多孔体」という場合には、「隔壁母材を構成する多孔体」のことを意味する。

【0045】

隔壁母材を構成する多孔体を観察したＳＥＭ像（ＳＥＭ写真）は、例えば、図７に示すようなものである。図７は、本発明の目封止ハニカム構造体の一の実施形態における隔壁母材を構成する多孔体のＳＥＭ写真の一例を示す模式図である。ＳＥＭ写真とは、走査型電子顕微鏡によって撮像された写真のことである。図７に示すように、多孔体は、符号５６に示される「α−Ａｌ_２Ｏ_３」と、符号５７に示される「チタン酸アルミニウム」と、符号５８に示される「ガラス」とを含むものである。そして、多孔体には、符号５９に示される「気孔（細孔ともいう）」が複数形成されている。

【0046】

隔壁母材（別言すれば、隔壁母材を構成する多孔体）の気孔率は、２０〜５０％であり、２０〜４５％であることが好ましく、２５〜４０％であることが特に好ましい。隔壁母材の気孔率が低いほど、フィルタとして用いた際の再生時の最高温度が低減できる。ただし、その一方で、隔壁母材の気孔率が低くなると、隔壁上にＰＭが堆積した時の圧力損失が高くなる傾向がある。捕集層は、ＰＭが堆積した時の圧力損失を低減できる効果があるため、低気孔率の隔壁母材と捕集層とを組み合わせて用いることにより、再生時の最高温度を低減しつつ、隔壁上にＰＭが堆積することにより生じる圧力損失の上昇を有効に抑制することができる。特に、上述した隔壁母材の好ましい気孔率の数値範囲において、低気孔率の隔壁母材と捕集層の組み合わせがより好適な実施態様となる。隔壁母材の気孔率は、ＪＩＳ Ｒ １６３４に準拠して、アルキメデス法により測定することができる。

【0047】

隔壁母材（別言すれば、隔壁母材を構成する多孔体）の平均細孔径が、５〜５０μｍであることが好ましく、８〜３０μｍであることが更に好ましく、１０〜２５μｍであることが特に好ましい。隔壁母材の平均細孔径を大きくすると、初期の圧力損失を低減できるが、排ガス中に含まれるＰＭが隔壁母材の細孔を通過して、目封止ハニカム構造体の外部に漏れ出してしまうことがある。捕集層は、ＰＭの隔壁からの漏れ出しを抑制することができるため、平均細孔径が大きい隔壁母材と捕集層との組合せは好適である。しかし、成形原料を焼成することによって作製された隔壁母材（別言すれば、隔壁母材を構成する多孔体）に対して、捕集層を形成させると、隔壁母材の気孔内に捕集層が浸入し、目封止ハニカム構造体の初期の圧力損失が高くなってしまうことがある。一方、気孔が形成されていない未焼成体（別言すれば、隔壁母材の前駆体）に捕集層を形成させると、気孔内に捕集層が浸入することが抑制されるため、圧力損失の上昇を有効に抑制することができる。よって、平均細孔径が大きい隔壁母材と、未焼成体に捕集層を形成させる方法の組合せは特に好適である。隔壁母材の平均細孔径は、ＪＩＳ Ｒ １６５５に準拠して、水銀圧入法により測定することができる。

【0048】

隔壁母材（別言すれば、多孔体）を構成する材料の真密度が、３．６５〜３．８５ｇ／ｃｍ^３であることが好ましく、３．７０〜３．８５ｇ／ｃｍ^３であることが更に好ましく、３．７５〜３．８５ｇ／ｃｍ^３であることが特に好ましい。隔壁母材を構成する材料の真密度が、上述数値範囲であると、多孔体中のガラスが少ないという点で好ましい。例えば、隔壁母材を構成する材料の真密度が、３．６５ｇ／ｃｍ^３未満であると、熱容量が小さすぎることがあり、３．８５ｇ／ｃｍ^３超であると、低強度となり過ぎたり、平均熱膨張係数が大き過ぎたりすることがある。隔壁母材を構成する材料の真密度は、ＪＩＳ Ｒ １６３４に準拠して、アルキメデス法により測定することができる。

【0049】

隔壁母材（別言すれば、多孔体）を構成する材料の６００℃における熱容量が、４．２５〜４．５０Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３であることが好ましく、４．３０〜４．５０Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３であることが更に好ましく、４．３５〜４．５０Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３であることが特に好ましい。隔壁母材を構成する材料の熱容量が大きいほど、フィルタを再生する際の最高温度を低減することができる。その結果、捕集層と、その他（例えば、捕集層に担持された触媒や、エンジンから排出されるアッシュ）とが反応して、当該捕集層が変化することを有効に抑制することができる。

【0050】

隔壁母材（別言すれば、多孔体）を構成する材料の６００℃における熱容量は、以下の方法によって求めることができる。まず、アルバック理工社製の断熱型比熱測定装置を用いて、隔壁母材を構成する材料の６００℃における単位質量あたりの熱容量（Ｊ／Ｋ／ｇ）を測定する。得られた単位質量あたりの熱容量（Ｊ／Ｋ／ｇ）に、室温においてアルキメデス法で測定した隔壁母材を構成する材料の真密度（ｇ／ｃｍ^３）を乗算することで、隔壁母材を構成する材料の単位体積あたりの熱容量（Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３）を算出する。熱容量の測定は、隔壁母材を構成する多孔体から所定の大きさの試験片（サンプル）を切り出して作製し、当該試験片を用いて行うことができる。

【0051】

隔壁の４０〜８００℃における平均熱膨張係数が、２．５〜６．０ｐｐｍ／Ｋであることが好ましく、３．０〜５．０ｐｐｍ／Ｋであることが更に好ましく、４．０〜５．０ｐｐｍ／Ｋであることが特に好ましい。隔壁の４０〜８００℃における平均熱膨張係数が、上記数値範囲であると、目封止ハニカム構造体の耐熱衝撃性が優れたものとなる。「隔壁の平均熱膨張係数」とは、隔壁母材及び隔壁母材の表面に配設された捕集層を含めた構成要素（すなわち、隔壁）について測定された平均熱膨張係数のことである。隔壁の平均熱膨張係数は、示差検出型の熱膨張計にて、４０〜８００℃の平均熱膨張係数を測定することにより求めることができる。

【0052】

また、目封止ハニカム構造体のハニカム構造部が、隔壁母材及び捕集層を含む隔壁を有する柱状のハニカムセグメントを、複数個有し、複数個のハニカムセグメントの互いの側面同士が対向するように隣接して配置された状態で接合されたセグメント構造であってもよい。セグメント構造のハニカム構造部を備えた目封止ハニカム構造体としては、例えば、図６に示すような目封止ハニカム構造体２００を挙げることができる。図６に示す目封止ハニカム構造体２００は、複数個のハニカムセグメント３９が、互いの側面同士が対向するように隣接して配置された状態で、接合層３７によって接合されたハニカム構造部３４を備えたものである。ハニカムセグメント３９は、隔壁母材３１、及び隔壁母材３１の表面に配設された捕集層３６を含む隔壁４０と、隔壁４０を取り囲むように配設された外壁３８と、を有するものである。隔壁母材３１は、第一端面４１から第二端面４２まで延びる流体の流路となる複数のセル３２（セル３２ａ，セル３２ｂ）を区画形成する多孔質のものである。接合層３７は、隣接して配置されるハニカムセグメント３９の外壁３８同士を接合するためのものである。この接合層３７は、ハニカム構造部３４に生じる熱応力を緩衝するための緩衝材としての機能を有していてもよい。図６に示す目封止ハニカム構造体２００では、複数個のハニカムセグメント３９が接合された接合体の最外周に、外周壁３３が配置されている。

【0053】

セグメント構造のハニカム構造部においては、複数のハニカムセグメントのうち、少なくとも１つのハニカムセグメントの隔壁母材が、主相としてα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなることが好ましい。セグメント構造のハニカム構造部においては、全てのハニカムセグメントの隔壁母材が、主相としてα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなるものであってもよい。接合層については、従来公知のセグメント構造のハニカム構造部における接合層と同様に構成されたものを用いることができる。

【0054】

図６に示すような目封止ハニカム構造体２００は、複数個のハニカムセグメント３９を接合した接合体を得、得られた接合体の外周部を研削等によって加工したものであってもよい。接合体の外周部を加工することにより、当該接合体のセル３２の延びる方向に直交する断面の形状を、円形等の所望の形状にすることができる。接合体の外周部を加工した後、最外周にセラミック材料を塗工することによって外周壁３３を配置してもよい。図６は、本発明の目封止ハニカム構造体の他の実施形態を流入端面側からみた模式的な斜視図である。図６において、符号３５は、セル３２の開口部に配設された「目封止部」を示す。このような、所謂、セグメント構造の目封止ハニカム構造体であっても、図１〜図５に示すような、所謂、一体型の目封止ハニカム構造体と同様の作用効果を得ることができる。

【0055】

ハニカム構造部の隔壁母材の厚さについては特に制限はないが、１００〜５００μｍであることが好ましく、１５０〜４００μｍであることが更に好ましく、１５０〜３００μｍであることが特に好ましい。隔壁母材の厚さをこのような範囲にすることにより、目封止ハニカム構造体の隔壁母材の強度を保ちつつ、圧力損失の上昇を抑制することができる。

【0056】

ハニカム構造部のセル密度については特に制限はないが、１５〜１００セル／ｃｍ^２であることが好ましく、３０〜６５セル／ｃｍ^２であることが更に好ましく、３０〜５０セル／ｃｍ^２であることが特に好ましい。セル密度をこのような範囲にすることにより、目封止ハニカム構造体をＤＰＦ等に用いた場合には、圧力損失を抑制しつつ、捕集効率を向上させることができる。

【0057】

ハニカム構造部に形成されるセルの形状については特に制限はない。ここで、「セルの形状」とは、ハニカム構造部のセルの延びる方向に直交する断面における、セルの形状のことである。セルの形状としては、例えば、四角形、六角形、八角形、又はこれらの組み合わせを挙げることができる。

【0058】

ハニカム構造部の形状は、特に限定されず、例えば、底面が円形の柱状（円柱形状）、底面がオーバル形状の柱状、底面が多角形（四角形、五角形、六角形、七角形、八角形等）の柱状等の形状とすることができる。

【0059】

ハニカム構造部の第一端面から第二端面までの長さ、及びハニカム構造部のセルの延びる方向に直交する断面の大きさは、本実施形態の目封止ハニカム構造体を排ガス浄化のフィルタとして用いた際に、最適な浄化性能を得るように適宜選択すればよい。例えば、ハニカム構造部の第一端面から第二端面までの長さは、１００〜５００ｍｍであることが好ましく、１００〜３００ｍｍであることが更に好ましい。ハニカム構造部のセルの延びる方向に直交する断面の面積は、７０００〜７００００ｍｍ^２であることが好ましく、７０００〜３００００ｍｍ^２であることが更に好ましい。

【0060】

捕集層については、従来公知の目封止ハニカム構造体に用いられる捕集層の構成を採用することができる。ただし、本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、捕集層が、ＳｉＣ、シリカ、ムライト、スピネル、及びアルミナからなる群から少なくとも１つ以上を含むことが好ましい。捕集層を構成する材料については、以下の方法で分析することができる。まず、隔壁を粉砕して得られた第一粉末と、隔壁から捕集層の部分を研削し、隔壁母材のみにした多孔体を粉砕して得られた第二粉末と、を用意する。第一粉末と、第二粉末とを、それぞれＸ線回折（ＸＲＤ）を用いて定性し、且つＸ線回折（ＸＲＤ）の内部標準法にて定量する。第一粉末の定性結果及び定量結果と、第二粉末の定性結果及び定量結果とを比較することで、捕集層を構成する材料を分析することができる。

【0061】

捕集層の気孔率が、５０〜８０％であることが好ましく、６０〜８０％であることが更に好ましく、６５〜８０％であることが特に好ましい。捕集層の気孔率が、５０％未満であると、目封止ハニカム構造体の圧力損失が高くなることがある。一方、捕集層の気孔率が、８０％超であると、目封止ハニカム構造体をフィルタとして用いた場合に、排ガス中に含まれるＰＭが、隔壁の細孔を通過して、目封止ハニカム構造体の外部に漏れ出してしまうことがある。捕集層の気孔率は、以下の方法で測定することができる。まず、隔壁母材の表面に捕集層が配設されたハニカム構造部を樹脂に埋設する。次に、この樹脂に埋設したハニカム構造部を、セルの延びる方向に垂直に切断する。切断したハニカム構造部の切断面を研磨し、当該切断面中の捕集層を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察する。観察したＳＥＭ像（５０００倍）を用いて、画像処理ソフト（日本ビジュアルサイエンス社製 Ｉｍａｇｅ−Ｐｒｏ Ｐｌｕｓ ７．０（商品名））によって、捕集層に形成された気孔の比率を計測する。このようにして計測された「気孔の比率」が、捕集層の気孔率となる。

【0062】

捕集層の平均細孔径が、１〜１０μｍであることが好ましく、１〜８μｍであることが更に好ましく、１〜５μｍであることが特に好ましい。捕集層の平均細孔径が、１μｍ未満であると、目封止ハニカム構造体の初期の圧力損失が高くなることがある。一方、捕集層の平均細孔径が、１０μｍ超であると、目封止ハニカム構造体をフィルタとして用いた場合に、排ガス中に含まれるＰＭが、隔壁の細孔を通過して、目封止ハニカム構造体の外部に漏れ出してしまうことがある。捕集層の平均細孔径は、以下の方法で測定することができる。まず、捕集層の気孔率の測定方法と同様にして、切断面中の捕集層を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察する。ここで、図８は、捕集層の平均細孔径の測定方法を説明するための模式図である。図８は、ハニカム構造部を、セルの延びる方向に垂直に切断した切断面における、当該切断面中の捕集層及び隔壁母材を拡大して示す拡大模式図である。図８において、符号１は、隔壁母材を示し、符号１ａは、隔壁母材１を構成する粒子（隔壁母材１を構成する粒子１ａ）を示す。図８において、符号６は、捕集層を示し、符号６ａは、捕集層６を構成する粒子（捕集層６を構成する粒子６ａ）を示す。上述したＳＥＭにて観察した画像が、図８に示すような状態である場合、捕集層６を構成する２つの粒子６ａ間の距離Ｌを、画像処理ソフト（日本ビジュアルサイエンス社製 Ｉｍａｇｅ−Ｐｒｏ Ｐｌｕｓ ７．０（商品名））によって計測する。なお、捕集層６を構成する２つの粒子６ａ間の距離Ｌは、当該画像処理ソフトによって得られる画像中に、図８において符号Ｐで示すような直線を引き、この直線Ｐ上における「粒子６ａ間の距離Ｌ」を計測する。直線Ｐは、上記画像処理ソフトによって得られる画像中に、任意に１０本の直線Ｐを引き、得られた値の平均値を、「捕集層の平均細孔径」とする。

【0063】

捕集層の膜厚が、５〜５０μｍであることが好ましく、１０〜４０μｍであることが更に好ましく、１０〜３０μｍであることが特に好ましい。捕集層の膜厚が、５μｍ未満であると、目封止ハニカム構造体をフィルタとして用いた場合に、排ガス中に含まれるＰＭが、隔壁の細孔を通過して、目封止ハニカム構造体の外部に漏れ出してしまうことがある。一方、捕集層の膜厚が、５０μｍ超であると、目封止ハニカム構造体の初期の圧力損失が高くなることがある。

【0064】

捕集層６は、図９に示されるように、隔壁母材１の表面より外側に位置する表層６ｘと、隔壁母材１の表面より内側（細孔内）に位置する深層６ｙとから構成されていることがある。以下、隔壁母材１及び隔壁母材１の表面に配設された捕集層６を総称して、「隔壁１０」ということがある。図９は、本発明の目封止ハニカム構造体の一実施形態の、隔壁母材及び捕集層の断面を拡大して示す模式図である。図９において、隔壁母材１の横（紙面左側）に記載されているグラフは、縦軸に「細孔表面積」、横軸に「隔壁の表面（捕集層のセル側に露出する表面）からの深さ」をそれぞれとったときのグラフ（深さ−細孔表面積グラフ）を示す。図９に示される「深さ−細孔表面積グラフ」は、捕集層６の表層６ｘの細孔表面積が最も大きく、隔壁母材１のみが存在する領域の細孔表面積が最も小さいことを示している。また、当該「深さ−細孔表面積グラフ」は、捕集層６の深層６ｙが存在する部分（深層６ｙと隔壁母材１とが混在する部分）が表層６ｘと接する位置から、隔壁母材１のみが存在する領域（位置）にかけて細孔表面積が漸次小さくなっていることも示している。尚、図９に示される細孔表面積は、単位体積当たりの細孔表面積である。ここで、「細孔表面積」とは、細孔内の壁面（細孔内に露出する隔壁母材又は捕集層の表面）の面積を意味する。また、「単位体積当たりの細孔表面積」とは、隔壁を構成する材料の単位体積中に存在する全ての細孔の「細孔表面積」の合計値を意味する。「単位体積当たりの細孔表面積」を測定する方法は、以下の通りである。まず、捕集層の気孔率の測定方法と同様にして、切断面中の隔壁母材及び捕集層を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察する。観察したＳＥＭ像における隔壁母材及び捕集層を、画像上において（画像解析によって）、隔壁母材中央部（厚さ方向における中央部）から表層にかけて５μｍ幅で分割し、各「分割部分（分割領域）」毎に、以下の処理を行う。画像解析ソフトを用いて、各分割部分の隔壁を構成する材料における、周囲長と面積を測定する。「周囲長／面積」をその分割部分の単位体積当たりの細孔表面積とする。ここで、「周囲長」とは、各「分割部分」において、材料が存在する部分と、材料が存在しない部分（細孔）とを識別し、材料が存在する部分と細孔との境界線の長さを全て足し合わせた長さである。最も表面に近い分割部分の単位体積当たりの細孔表面積を、捕集層６の単位体積当たりの細孔表面積とし、隔壁母材中央部の分割部分の単位体積当たりの細孔表面積を、隔壁母材１の単位体積当たりの細孔表面積とする。画像解析ソフトは、捕集層の気孔率を測定する際に用いた画像解析ソフトと同じものを用いることができる。

【0065】

ここで、「捕集層６の表層６ｘと、捕集層６の深層６ｙとの境界部分」、及び「捕集層６の深層６ｙと隔壁母材１とが混在する領域と、隔壁母材１のみが存在する領域との境界部分」を特定する方法は、以下の通りである。隔壁母材１の中央部（厚さ方向における中央部）から捕集層表面までの間を５μｍ幅で分割し、各「分割部分（分割領域）」毎に、単位体積当たりの細孔表面積を測定する。隔壁１０の「分割」は、画像解析によって行うことが好ましい。この場合、細孔表面積は、ＳＥＭ像により求めることが好ましい。捕集層６の表層６ｘ（隔壁母材１が存在しない領域）の最も表面に近い分割部分の細孔表面積を表層６ｘの細孔表面積とする。隔壁母材１の中央部に最も近い分割部分の細孔表面積を、隔壁母材１のみが存在する領域の細孔表面積（隔壁母材１の細孔表面積）とする。そして、図９に示すような「深さ−細孔表面積」座標において、「深さ」軸（ｘ軸）に平行に、以下の「直線α」及び「直線β」を引く。直線αとは、「細孔表面積」軸（ｙ軸）の値が「表層６ｘの細孔表面積」の値である直線である。直線βとは、「細孔表面積」軸（ｙ軸）の値が「隔壁母材１のみが存在する領域の細孔表面積」の値である直線である。また、図９に示すグラフに、以下の「直線γ」を引く。直線γとは、深層６ｙと隔壁母材１とが混在する領域における複数の「分割部分」のそれぞれの「細孔表面積の測定値」を直線近似（最小二乗法）した直線である。

【0066】

そして、上記直線αと上記直線γとの交点における深さ軸（ｘ軸）の値を、「深さＤ１」とする。「深さＤ１」は、捕集層６の表層６ｘと、捕集層６の深層６ｙとの境界部分の深さである。上記直線βと上記直線γとの交点における深さ軸（ｘ軸）の値を、「深さＤ２」とする。「深さＤ２」は、捕集層６の深層６ｙと隔壁母材１とが混在する領域と、隔壁母材１のみが存在する領域との境界部分の深さである。

【0067】

従って、「深さＤ２」の値から、「深さＤ１」の値を差し引くと、捕集層６の深層６ｙの厚さとなる。また、「捕集層６の深層６ｙと隔壁母材１とが混在する領域と、隔壁母材１のみが存在する領域との境界部分」の「深さＤ２」の値は、捕集層６の厚さと同じである。また、「捕集層６の表層６ｘと捕集層６の深層６ｙとの境界部分」の深さＤ１は、捕集層６の表層６ｘの厚さと同じである。以下、本明細書において、「捕集層６の厚さ」という場合は、上述した「深さＤ２の値」のことをいう。また、「隔壁母材に形成された細孔の内部に浸入している捕集層の厚さ」という場合には、「深さＤ２−深さＤ１の値」のことをいう。

【0068】

隔壁母材に形成された細孔の内部に、捕集層の一部が浸入しており、隔壁母材に形成された細孔の内部に浸入している捕集層の厚さが、０．１〜２０μｍであることが好ましい。隔壁母材に形成された細孔の内部に浸入している捕集層の厚さが、０．１〜１５μｍであることが更に好ましく、０．１〜１０μｍであることが特に好ましい。隔壁母材に形成された細孔の内部に浸入している捕集層の厚さが、２０μｍ超であると、目封止ハニカム構造体の初期の圧力損失が高くなることがある。

【0069】

目封止ハニカム構造体は、以下のような構成を採用してもよい。ここで、図１０は、本発明の目封止ハニカム構造体の他の実施形態の、セルの延びる方向に平行な断面を示す模式的な断面図である。図１０に示す目封止ハニカム構造体３００は、柱状のハニカム構造部４と、セル２の開口部に配設された目封止部５と、を備えた目封止ハニカム構造体３００である。柱状のハニカム構造部４は、多孔質の隔壁母材１と、隔壁母材１の表面に配設された多孔質の捕集層４６とを含む隔壁５０を有する。ハニカム構造部４の隔壁母材１及び目封止部５は、図１〜図５に示す目封止ハニカム構造体１００のハニカム構造部４の隔壁母材１及び目封止部５と同様に構成されている。ここで、図１０に示すハニカム構造部４の第一端面１１を、セル２を流通する流体の入口側の端面とし、当該ハニカム構造部４の第二端面１２を、セル２を流通する流体の出口側の端面とする。図１０に示す目封止ハニカム構造体３００においては、捕集層４６が、ハニカム構造部４の第一端面１１から第二端面１２に向かう長手方向において、第二端面１２から当該長手方向の２０〜８０％の範囲に配設されている。すなわち、図１０に示す目封止ハニカム構造体３００においては、ハニカム構造部４の第一端面１１から上記長手方向の２０％の範囲については、隔壁母材１の表面に捕集層４６が配設されていない。このように構成することによって、目封止ハニカム構造体の初期の圧力損失と、ＰＭが堆積した時の圧力損失とのバランスが良好に保たれる。なお、捕集層を備えた目封止ハニカム構造体においては、図１〜図５に示すように、捕集層６が、ハニカム構造部４の第一端面１１から第二端面１２に向かう長手方向の全域に配設されていてもよい。図１〜図５に示すように構成された目封止ハニカム構造体１００では、排ガス中に含まれるＰＭが、目封止ハニカム構造体１００の外部に漏れ出してしまうことを有効に抑制することができる。したがって、図１０に示すように、ハニカム構造部４の長手方向の一部に捕集層４６が配設される場合でも、ＰＭの漏れ出し抑制の観点から、第二端面１２の近傍には少なくとも捕集層４６が配設されていることが好ましい。特に、捕集層４６が、第二端面１２から長手方向の６０〜８０％の範囲に配設されることがより好ましい。

【0070】

捕集層の、セルの角部に位置する部分の厚さが、当該捕集層の、セルの辺の中央部に位置する部分の厚さの１〜３倍であることが好ましい。このように構成することで、目封止ハニカム構造体の初期の圧力損失の上昇を抑制することができる。特に、上述した構成を採用することで、捕集層の厚さが、上記角部と中央部とでより均一な厚さとなり、捕集層の一部だけをガスが通過するということが防止され、捕集層全体をガスが通過するようになる。ここで、図１１Ａ及び図１１Ｂを参照しつつ、「捕集層の、セルの角部に位置する部分の厚さ」及び「捕集層の、セルの辺の中央部に位置する部分の厚さ」について説明する。図１１Ａは、本発明のハニカムフィルタの一実施形態の、セルの延びる方向に直交する断面の一部を示す模式図である。図１１Ｂは、本発明のハニカムフィルタの一実施形態の、セルの延びる方向に直交する断面の一部を示す模式図である。図１１Ｂは、図１１Ａに示す断面の一部拡大図である。捕集層の「セルの角部に位置する部分の厚さ」とは、図１１Ａ及び図１１Ｂに示すように、捕集層６に内接する「正方形Ｘ」の、一辺の長さＴ１のことである。この「正方形Ｘ」は、その各辺（すなわち、正方形Ｘの各辺）が、セル２の各辺に平行な状態で、当該セル２の角部に位置する、仮想的な正方形である。捕集層の「セルの角部に位置する部分の厚さ」は、通常、捕集層６の最も厚い部分の厚さである。また、捕集層の「セルの辺の中央部に位置する部分の厚さ」とは、図１１Ｂに示すように、セル２の一辺Ｙの中央部Ｃにおける捕集層６の厚さＴ２のことである。捕集層の「セルの辺の中央部に位置する部分の厚さ」は、通常、捕集層６の最も薄い部分の厚さである。以下、『捕集層の「セルの角部に位置する部分の厚さ（膜厚）」』を、単に、「捕集層の角部の厚さ」ということがある。また、『捕集層の「セルの辺の中央部に位置する部分の厚さ（膜厚）」』を、単に、「捕集層の中央部の厚さ」ということがある。図１１Ａ及び図１１Ｂにおいて、図１に示すハニカム構造体１００と同様の構成要素については同一の符号を付し、その説明を省略することがある。

【0071】

セルの延びる方向に直交する断面において、捕集層の角部の厚さが、捕集層の中央部の厚さの１．０〜２．３倍が更に好ましく、１．０〜２．０倍が更により好ましく、１．０〜１．６倍が特に好ましい。捕集層の角部の厚さが、捕集層の中央部の厚さの３倍より厚いと、捕集層の厚さが不均一であるということができ、捕集層の薄い部分に集中的にガスが流れることがある。つまり、捕集層の薄い部分に集中的にガスが流れることにより、当該薄い部分のガスの流速が局所的に大きくなり、その結果、圧力損失が大きくなることがある。更に、ガスの流速が局所的に大きくなることにより、排ガス中に含まれるＰＭが、隔壁の細孔を通過して、目封止ハニカム構造体の外部に漏れ出してしまう（別言すれば、捕集効率が低下する）ことがある。捕集層の厚さは、セルの延びる方向に直交する断面を、ＳＥＭ像を用いて測定した値である。

【0072】

また、ハニカム構造部の隔壁の表面及び隔壁の細孔のうちの少なくとも一方に、排ガス浄化用の触媒が担持されていてもよい。触媒としては、例えば、多孔質なγ−Ａｌ_２Ｏ_３に白金族金属を担持したものを挙げることができる。なお、ハニカム構造部の隔壁に担持された触媒は、隔壁（別言すれば、隔壁母材及び捕集層）とは異なる構成要素であるため、これまでに説明した「多孔体を構成する材料」には、当該触媒は含まないものとする。

【0073】

（２）目封止ハニカム構造体の製造方法（一の実施形態）：
次に、本発明の目封止ハニカム構造体の製造方法の一の実施形態について説明する。本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法は、これまでに説明した本発明の目封止ハニカム構造体を製造する方法に関するものである。本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法は、焼成前のハニカム構造部における隔壁母材（すなわち、焼成前の隔壁母材）の表面に、捕集層形成セラミック原料及び可燃性微粒子を水に分散させたスラリーを塗工する工程を備えたものである。以下、「焼成前のハニカム構造部における隔壁母材の表面に、捕集層形成セラミック原料及び可燃性微粒子を水に分散させたスラリーを塗工する工程」を、「捕集層形成スラリー塗工工程」ということがある。このような目封止ハニカム構造体の製造方法によれば、ハニカム構造部のセルの延びる方向に垂直な断面において、捕集層の厚さの均一性が向上する。また、上述した可燃性微粒子は、捕集層に細孔を形成するための造孔材としても機能する。更に、上述したスラリーを塗工する工程を備えることにより、隔壁母材の細孔内に浸入する捕集層の浸入部分を少なくすることができる。

【0074】

本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法においては、まず、ハニカム構造部を作製するための、ハニカム成形体を作製する。このハニカム成形体、又は当該ハニカム成形体を乾燥させたハニカム乾燥体が、上述した焼成前のハニカム構造部である。すなわち、本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法においては、ハニカム成形体又はハニカム乾燥体を焼成する前に、上述した捕集層形成スラリー塗工工程を行うことが特徴といえる。以下、本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法について更に詳細に説明する。

【0075】

（２−１）成形工程：
目封止ハニカム構造体の製造方法においては、成形工程において、セラミック原料を含有するセラミック成形原料を成形して、流体の流路となる複数のセルを区画形成する未焼成隔壁母材を備えるハニカム成形体（ハニカム構造部の成形体）を形成する。具体的には、まず、α−Ａｌ_２Ｏ_３、チタン酸アルミニウム、及びガラスを含む多孔体を作製するための成形原料を調製する。成形原料としては、成形原料を焼成することにより得られる焼成体中に、上記３物質が含まれ得るものであれば、特に制限はない。例えば、成形原料としては、所望量の、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、タルク、マイカ、粘土等を配合して調製することができる。また、成形原料として、Ａｌ（ＯＨ）_３、フォルステライト、長石、カオリン、Ｎａ_２Ｏ、Ｋ_２Ｏ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３、Ｙ_２Ｏ_３、Ｌａ_２Ｏ_３、Ｇａ_２Ｏ_３、ＺｒＯ_２、ＣｅＯ_２、ＳｉＯ_２、ＣｕＯ、ＮｉＯ、これらの炭酸化物、水酸化物、塩化物、所望の組成に調整されたガラス等を用いることもできる。上述した原料の配合量を調節することにより、得られる多孔体に含まれる物質及びその比率を調整することができる。成形原料の配合量については、得られる焼成体中において、少なくともα−Ａｌ_２Ｏ_３が主相（すなわち、質量割合において４０質量％以上）となるように、その配合量を調節する。また、成形原料には、上述した原料に加えて、分散媒や添加剤を更に加えてもよい。

【0076】

添加剤としては、バインダー、造孔材等を挙げることができる。分散媒としては、水等を挙げることができる。

【0077】

バインダーとしては、メチルセルロース、ヒドロキシプロポキシルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール等を挙げることができる。造孔材としては、焼成後に気孔となるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、澱粉、発泡樹脂、吸水性樹脂、シリカゲル等を挙げることができる。

【0078】

上述した原料粉末の粒子径及び配合量、並びに添加する造孔材粉末の粒子径及び配合量を調整することにより、所望の気孔率、平均細孔径の多孔体を得ることができる。

【0079】

次に、得られた成形原料を混練して坏土を形成する。坏土を形成する方法としては、特に制限はなく、例えば、ニーダー、真空土練機等を用いる方法を挙げることができる。

【0080】

次に、得られた坏土を押出成形して、ハニカム成形体を作製する。押出成形は、所望のセル形状、隔壁厚さ、セル密度を有する口金を用いて行うことができる。次に、得られたハニカム成形体を乾燥させて、当該ハニカム成形体を乾燥させたハニカム乾燥体を得てもよい。乾燥方法は、特に限定されるものではないが、例えば、熱風乾燥、マイクロ波乾燥、誘電乾燥、減圧乾燥、真空乾燥、凍結乾燥等を挙げることができ、これらの中でも、誘電乾燥、マイクロ波乾燥又は熱風乾燥を単独で又は組合せて行うことが好ましい。また、乾燥条件としては、乾燥温度３０〜１５０℃、乾燥時間１分〜２時間とすることが好ましい。

【0081】

（２−２）第１目封止工程：
本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法においては、成形工程の後に、第１目封止工程において、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）の第一端面及び第二端面のうちのいずれか一方の端面のみに対して、セルの開口部を目封止することが好ましい。第１目封止工程は、例えば、ハニカム成形体のセルの開口部に、目封止材を充填することによって行うことができる。

【0082】

第１目封止工程は、例えば、マスキング工程及び圧入工程によって構成される。マスキング工程は、ハニカム成形体の一方の端面（例えば、第一端面）にシートを貼り付け、シートにおける、「目封止部を形成しようとするセル」と重なる位置に孔を開ける工程である。圧入工程は、「ハニカム成形体の、シートが貼り付けられた側の端部」を、目封止材が貯留された容器内に圧入して、目封止材をハニカム成形体のセル内に圧入する工程である。目封止材料をハニカム成形体のセル内に圧入する際には、目封止材料は、シートに形成された孔を通過し、シートに形成された孔と連通するセルのみに充填される。目封止材を充填する方法としては、従来公知の目封止ハニカム構造体の製造方法に準じて行うことができる。セルの開口部に目封止材を充填した後、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）を再度乾燥させてもよい。

【0083】

（２−３）捕集層形成スラリー塗工工程：
捕集層形成スラリー塗工工程は、焼成前のハニカム構造部における隔壁母材の表面に、捕集層形成セラミック原料及び可燃性微粒子を水に分散させたスラリーを塗工する工程である。焼成前のハニカム構造部としては、ハニカム成形体、又はハニカム乾燥体を挙げることができ、特に、上述した第１目封止工程を経て得られたハニカム成形体、又はハニカム乾燥体であることが好ましい。

【0084】

捕集層形成セラミック原料としては、ムライト、アルミナ、スピネル、Ａｌ（ＯＨ）_３、チタン酸アルミニウム、チタニア、及びＭｇＯからなる群から選択される少なくとも１種が好ましい。これらの中でも、ムライト、アルミナ及びスピネルからなる群から選択される少なくとも１種が更に好ましい。

【0085】

可燃性微粒子としては、例えば、カーボンブラック、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ウレタン樹脂等を挙げることができる。特に、可燃性微粒子としては、カーボンブラックが好ましい。

【0086】

可燃性微粒子の平均粒子径が０．０５〜０．５μｍであることが好ましく、０．０５〜０．３μｍであることが更に好ましく、０．０５〜０．２μｍであることが特に好ましい。可燃性微粒子の平均粒子径が大きいと、ハニカム構造部のセルの延びる方向に垂直な断面において、捕集層の厚さの均一性が悪化する。一方で、可燃性微粒子の平均粒子径の下限値については特に制限はないが、現実的に入手可能な可燃性微粒子は、その平均粒子径の下限値が、０．０５μｍ程度である。可燃性微粒子の平均粒子径は、レーザー回折散乱法で測定した値である。

【0087】

捕集層形成セラミック原料と可燃性微粒子の体積比が、２０／８０〜８０／２０であることが好ましく、３０／７０〜７０／３０であることが更に好ましく、３０／７０〜６０／４０であることが特に好ましい。可燃性微粒子の比率が大きすぎると、捕集層の気孔率が高くなりすぎることがある。一方、可燃性微粒子の比率が少なすぎると、ハニカム構造部のセルの延びる方向に垂直な断面において、捕集層の厚さの均一性が悪化する。

【0088】

捕集層形成セラミック原料には、可燃性微粒子のほかに、造孔材を加えてもよい。造孔材としては、グラファイト、澱粉、アクリル樹脂、フェノール樹脂、メラニン樹脂、ウレタン樹脂などを用いることができる。造孔材の平均粒子径は、０．５〜５０μｍであることが好ましく、５〜３０μｍであることが更に好ましく、５〜２０μｍであることが特に好ましい。造孔材の平均粒子径が５０μｍより大きいと、捕集効率が低下することがある。造孔材の平均粒子径が０．５μｍより小さいと、初期圧損が高くなる（別言すれば、十分に気孔率が高くならない）ことがある。造孔材の平均粒子径は、レーザー回折散乱法で測定した値である。

【0089】

第１目封止工程を経て得られたハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）を用いて捕集層形成スラリー塗工工程を行う場合には、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）の目封止が施された側の端面が、鉛直上方に位置するように、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）を縦に配置した状態で行うことが好ましい。この際、鉛直下方に位置するハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）のもう一方の端面には、第１目封止工程で目封止材を充填したセル以外のセルの開口部に孔の開いた、フィルムを張り付けた状態にて、捕集層形成スラリー塗工工程を行うことがより好ましい。このような状態のハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）の、鉛直下方に位置する端面から、捕集層形成セラミック原料及び可燃性微粒子を水に分散させたスラリーを充填する。そして、スラリーを充填後、所定時間経過した後、充填したスラリーを排出する。このように構成することによって、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）の隔壁母材の前駆体の表面に、上記スラリーが塗工される。スラリーの濃度や、充填時の保持時間を調節することで、最終的に得られる捕集層の厚さ等を調整することができる。また、上述した方法にてスラリーを塗工することにより、例えば、ハニカム構造部の第一端面から第二端面に向かう長手方向において、第二端面から当該長手方向の所定の範囲にのみ、捕集層を配設することができる。すなわち、鉛直下方に位置する端面を、ハニカム構造部における第二端面とすることで、当該スラリーの充填高さを調整することで、捕集層を配設する範囲を変化させることができる。

【0090】

（２−４）第２目封止工程：
捕集層形成スラリー塗工工程の後に、第２目封止工程において、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）の第一端面及び第二端面のうちの少なくとも一方の端面に対して、セルの開口部を目封止することが好ましい。第１目封止工程が行われている場合には、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）の第一端面及び第二端面のうちの、第１目封止工程にて目封止材が充填された端面以外の端面について、第２目封止工程を行う。第１目封止工程を行わずに、捕集層形成スラリー塗工工程を行った場合には、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）の第一端面及び第二端面の両方の端面に対して、セルの開口部を目封止する。目封止材を充填する方法としては、従来公知の目封止ハニカム構造体の製造方法に準じて行うことができる。セルの開口部に目封止材を充填した後、ハニカム成形体（又はハニカム乾燥体）を再度乾燥させてもよい。

【0091】

（２−５）焼成工程：
次に、目封止材をセルの開口部に充填したハニカム成形体（或いは、ハニカム乾燥体）を焼成する。得られたハニカム焼成体が、本実施形態の目封止ハニカム構造体となる。焼成温度は、１４００〜１６００℃が好ましく、１４００〜１５００℃が更に好ましい。焼成時間は、１〜１０時間程度とすることが好ましい。焼成は、例えば、大気中、水蒸気雰囲気中、炭化水素ガス燃焼雰囲気中にて行うことができる。

【0092】

本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法によれば、本発明の目封止ハニカム構造体を簡便に製造することができる。ただし、本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法は、焼成前のハニカム構造部に対して、これまでに説明した「捕集層形成スラリー塗工工程」を行うものであれば、その他の製造工程については、当業者の通常の知識に基づいて、適宜変更可能である。例えば、ハニカム成形体の作製方法（成形工程）や、目封止材を充填する方法（第１目封止工程及び第２目封止工程）については、上述した製造工程に限定されることはない。また、各製造工程の順番も、焼成工程の前に、捕集層形成スラリー塗工工程が行われるのであれば、当業者の通常の知識に基づいて、適宜変更可能である。

【0093】

（３）目封止ハニカム構造体の製造方法（他の実施形態）：
次に、目封止ハニカム構造体の製造方法の他の実施形態について説明する。以下に説明する製造方法においては、上述した一の実施形態の製造方法のような、焼成前の隔壁母材の表面にスラリーを塗工して捕集層を形成するのではなく、ハニカム成形体を焼成した焼成体に対して、捕集層を形成するものである。すなわち、この他の実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法は、ハニカム成形体を焼成したハニカム焼成体のセル内に、捕集層形成セラミック原料を流入させて、当該捕集層形成セラミック原料を隔壁母材の表面に付着させる工程を備える。ハニカム焼成体のセル内に、捕集層形成セラミック原料を流入させる方法は、特に限定されないが、捕集層形成セラミック原料を気体中に分散させてエアロゾル（ａｅｒｏｓｏｌ）を形成し、当該エアロゾルをセル内に流入させる方法を挙げることができる。

【0094】

他の実施形態における捕集層形成セラミック原料としては、ムライト、アルミナ、スピネル、Ａｌ（ＯＨ）_３、チタン酸アルミニウム、チタニア、ＭｇＯ、ＳｉＣ、Ｓｉ_３Ｎ_４、シリカ、珪酸ジルコニウム、及びジルコニアからなる群から選択される少なくとも１種が好ましい。これらの中でも、ムライト、アルミナ、スピネル、シリカ、及びＳｉＣからなる群から選択される少なくとも１種が更に好ましい。

【実施例】

【0095】

以下、本発明を実施例によって更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。

【0096】

（実施例１）
実施例１においては、まず、ハニカム構造部を作製するための成形原料を調製した。成形原料は、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を３９００ｇ、ＴｉＯ_２粉末を７５０ｇ、タルク粉末を３００ｇ、マイカ粉末を５０ｇ、澱粉を５０ｇ、メチルセルロースを２００ｇ、を混合した粉末に水を適量添加して調製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の平均粒子径は４２μｍであった。ＴｉＯ_２粉末の平均粒子径は０．４μｍであった。タルク粉末の平均粒子径は１１μｍであった。マイカ粉末の平均粒子径は４２μｍであった。

【0097】

次に、得られた成形原料をニーダーで混練し、次に、真空土練機で土練して、坏土を形成した。次に、得られた坏土を押出成形して、ハニカム成形体を作製した。ハニカム成形体は、焼成後において、隔壁母材の厚さが３００μｍとなり、セル密度が４６．５セル／ｃｍ^２となるものとした。ハニカム成形体のセルの形状は、焼成後において、正方形となるものとした。ハニカム成形体は、正方形の端面を有する四角柱形状のものとした。四角柱形状のハニカム成形体のそれぞれの端面の一辺の長さは、焼成後において、３５ｍｍとなるものとした。

【0098】

次に、ハニカム成形体を乾燥させて、ハニカム乾燥体を得た。乾燥は、まず、マイクロ波乾燥を行い、その後、熱風乾燥を行った。次に、ハニカム乾燥体を、当該ハニカム乾燥体のセルの延びる方向の長さが所定の長さとなるように切断した。

【0099】

次に、得られたハニカム乾燥体の所定のセルの第一端面側の開口部と残余のセルの第二端面側の開口部とに目封止材を充填した後、再度、熱風乾燥を行って、全てのセルの第一端面側又は第二端面側のいずれか一方の開口部に目封止部を形成した。目封止材は、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を３９００ｇ、ＴｉＯ_２粉末を７５０ｇ、タルク粉末を３００ｇ、マイカ粉末を５０ｇ、澱粉を５００ｇ、メチルセルロースを１０ｇ、を混合した粉末に水を適量添加して調製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末、ＴｉＯ_２粉末、タルク粉末、及びマイカ粉末は、ハニカム構造部を作製するための成形原料に用いたものと同じ平均粒子径のものとした。

【0100】

次に、得られたハニカム乾燥体を脱脂した。脱脂は、４５０℃で５時間行った。次に、脱脂したハニカム乾燥体を焼成して、ハニカム焼成体を得た。焼成は、大気中、１５００℃で４時間行った。このハニカム焼成体が、流体の流路となる第一端面から第二端面まで延びる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁母材を有するハニカム構造部となる。

【0101】

次に、得られたハニカム焼成体に、エアロゾル化したＳｉＣ粉末を流通させ、ハニカム焼成体の隔壁母材の表面にＳｉＣ粒子を堆積させた。ＳｉＣ粉末の平均粒子径は２μｍとした。その後、隔壁母材の表面にＳｉＣ粒子を堆積させたハニカム焼成体を、大気中で、１２００℃で５時間の熱処理を行った。隔壁母材の表面に堆積させたＳｉＣ粒子が、捕集層となる。このようにして、実施例１の目封止ハニカム構造体を作製した。

【0102】

実施例１の目封止ハニカム構造体を構成する隔壁母材は、主相としてα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなるものであった。α−Ａｌ_２Ｏ_３とチタン酸アルミニウムの質量比は、８５／１５であった。α−Ａｌ_２Ｏ_３とチタン酸アルミニウムとガラスの合計に対して、ガラスは７質量％であった。隔壁母材（多孔体）の組成の定性、及び定量は、以下の方法によって行った。まず、目封止ハニカム構造体を構成する隔壁について、当該隔壁の捕集層が配設された部分を研削し、捕集層が取り除かれた隔壁母材を得た。ガラスの量は、捕集層が取り除かれた隔壁母材を、酸に浸漬し、当該隔壁母材中のガラスを溶解させ、ガラス量を定量した。その後、残渣中のα−Ａｌ_２Ｏ_３量をＸＲＤにて定量し、残りをＡｌ_２ＴｉＯ_５とした。実施例１の目封止ハニカム構造体のように、隔壁母材が、主相としてα−Ａｌ_２Ｏ_３を含み、更にチタン酸アルミニウムとガラスを含む多孔体からなるものを、表１の「隔壁母材」の欄に、「Ａｌ_２Ｏ_３／Ａｌ_２ＴｉＯ_５」と記す。また、実施例１の目封止ハニカム構造体のように、捕集層が、ＳｉＣ粒子から形成されたものを、表１の「捕集層」の欄に、「ＳｉＣ」と記す。

【0103】

実施例１の目封止ハニカム構造体を構成するハニカム構造部の隔壁母材について、気孔率（％）、平均細孔径（μｍ）、真密度（ｇ／ｃｍ^３）、及び多孔体を構成する材料の熱容量（Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３）を測定した。測定結果を表１に示す。なお、表１の「熱容量（Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３）」の欄には、上述した「多孔体を構成する材料の熱容量（Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３）」の値を示す。真密度（ｇ／ｃｍ^３）、及び気孔率（％）は、アルキメデス法（ＪＩＳ Ｒ １６３４）により測定した。平均細孔径（μｍ）は、水銀圧入法（ＪＩＳ Ｒ １６５５）により測定した。熱容量（Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３）は、以下の方法で測定した。まず、アルバック理工社製の断熱型比熱測定装置を用いて、多孔体を構成する材料の６００℃における単位質量あたりの熱容量（Ｊ／Ｋ／ｇ）を測定した。次に、得られた単位質量あたりの熱容量（Ｊ／Ｋ／ｇ）に、アルキメデス法で測定した室温における多孔体を構成する材料の真密度（ｇ／ｃｍ^３）を乗算することで、多孔体を構成する材料の単位体積あたりの熱容量（Ｊ／Ｋ／ｃｍ^３）を算出した。

【0104】

【表1】

【0105】

実施例１の目封止ハニカム構造体を構成する捕集層について、以下の方法で、気孔率（％）、平均細孔径（μｍ）、膜厚（μｍ）、浸入厚み（μｍ）、及び断面均一性を測定した。測定結果を表２に示す。なお、上記した測定においては、目封止ハニカム構造体を、セルの延びる方向に当該長さが５等分となるように切断し、セルを流通する流体の出口側となる端面に最も近い切断面に対して、各測定を行った。また、実施例１の目封止ハニカム構造体を構成する捕集層について、以下の方法で、製膜長さの比率、熱膨張係数（ｐｐｍ／Ｋ）を測定した。測定結果を表２に示す。捕集層を構成する材料については、以下の方法で分析した。まず、隔壁母材の表面に捕集層が配設された隔壁を粉砕して得られた第一粉末と、隔壁から捕集層の部分を研削し、隔壁母材のみにした多孔体を粉砕して得られた第二粉末と、を用意した。次に、第一粉末と、第二粉末とを、それぞれＸ線回折（ＸＲＤ）を用いて定性した。また、第一粉末と、第二粉末とを、それぞれＸ線回折（ＸＲＤ）の内部標準法にて定量した。そして、第一粉末の定性結果及び定量結果と、第二粉末の定性結果及び定量結果とを比較することで、捕集層を構成する材料を分析した。

【0106】

［捕集層の気孔率（％）］
まず、５等分したうちの流体の出口側となる端面に最も近いハニカム構造体を樹脂に埋設し、切断したハニカム構造部の切断面（出口側となる端面に最も近い切断面）を研磨し、当該切断面中の捕集層を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察した。観察したＳＥＭ像（５０００倍）を用いて、画像処理ソフト（日本ビジュアルサイエンス社製 Ｉｍａｇｅ−Ｐｒｏ Ｐｌｕｓ ７．０（商品名））によって、捕集層に形成された気孔の比率を計測した。このようにして計測された「気孔の比率」を、捕集層の気孔率（％）とした。

【0107】

［捕集層の平均細孔径（μｍ）］
捕集層の気孔率（％）の測定方法と同様にして、切断面中の捕集層を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察し、図８に示すような、捕集層６を構成する２つの粒子６ａ間の距離Ｌを、画像処理ソフトによって計測した。画像処理ソフトは、捕集層の気孔率（％）の測定に用いたものと同じものを用いた。捕集層６を構成する２つの粒子６ａ間の距離Ｌは、当該画像処理ソフトによって得られる画像中に、図８において符号Ｐで示すような直線を引き、この直線Ｐ上における「粒子６ａ間の距離Ｌ」を計測した。直線Ｐは、上記画像処理ソフトによって得られる画像中に、任意に１０本の直線Ｐを引き、得られた値の平均値を、「捕集層の平均細孔径（μｍ）」とした。

【0108】

［膜厚（μｍ）］
捕集層の気孔率（％）の測定方法と同様にして、切断面中の捕集層及び隔壁母材を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察し、図９に示されるような「深さ−細孔表面積グラフ」を作製した。当該「深さ−細孔表面積グラフ」における「深さＤ２」の値を、「捕集層の膜厚（μｍ）」とした。捕集層の膜厚（μｍ）は、捕集層の厚さ（μｍ）のことである。

【0109】

［捕集層の浸入厚み（μｍ）］
捕集層の浸入厚み（μｍ）は、図９に示されるように、捕集層６が、表層６ｘと深層６ｙとによって構成される場合、この捕集層６の深層６ｙの厚さのことを意味する。すなわち、深層６ｙの「深さＤ２」の値から、表層６ｘの「深さＤ１」の値を差し引いた値が、「捕集層の浸入厚み（μｍ）」である。捕集層の浸入厚み（μｍ）の測定では、まず、捕集層の気孔率（％）の測定方法と同様にして、切断面中の捕集層及び隔壁母材を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察し、図９に示されるような「深さ−細孔表面積グラフ」を作製した。当該「深さ−細孔表面積グラフ」から、「深さＤ２−深さＤ１の値」を求め、当該値を、「捕集層の浸入厚み（μｍ）」とした。

【0110】

［捕集層の製膜長さの比率］
製膜長さの比率は、ハニカム構造部のセルの延びる方向の長さに対する、捕集層の配設された範囲の長さの比率（％）のことである。したがって、捕集層の製膜長さの比率が１００％の場合は、ハニカム構造部のセルの延びる方向の全域に捕集層が配設されていることとなる。捕集層の製膜長さの比率が２０％の場合は、ハニカム構造部の流体の出口側の端面から、ハニカム構造部の長さの２０％の範囲に捕集層が配設されていることとなる。製膜長さの測定方法は、以下の通りである。まず、目封止ハニカム構造体をセルに延びる方向に平行に切断した。次に、切断面を光学顕微鏡で観察した。例えば、この観察により、図１０に示すような切断面を観察することができる。次に、その切断面の任意の部分において、当該切断面をＳＥＭにて観察した。例えば、この観察により、図９に示すような拡大した切断面を観察することができる。このようにして観察したＳＥＭ像から、捕集層の有無を確認し、製膜長さを測定した。

【0111】

［断面均一性］
断面均一性は、捕集層の「セルの辺の中央部に位置する部分の厚さ」に対する、捕集層の「セルの角部に位置する部分の厚さ」の倍率（倍）のことである。断面均一性を測定する際には、まず、捕集層の気孔率（％）の測定方法と同様にして、切断面中の捕集層を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察し、図１１Ｂに示されるような画像を得た。捕集層６の「セル２の角部に位置する部分の厚さ」を、捕集層６に内接する「正方形Ｘ」の、一辺の「長さＴ１」として求めた。上記「正方形Ｘ」は、その各辺（すなわち、正方形Ｘの各辺）が、セル２の各辺に平行な状態で、当該セル２の角部に位置する、仮想的な正方形である。また、捕集層６の「セル２の辺の中央部に位置する部分の厚さ」を、セル２の一辺Ｙの中央部Ｃにおける捕集層６の「厚さＴ２」として求めた。そして、「厚さＴ２」に対する「長さＴ１」の倍率を、「断面均一性」とした。

【0112】

［熱膨張係数（ｐｐｍ／Ｋ）］
熱膨張係数（ｐｐｍ／Ｋ）は、隔壁（すなわち、捕集層が配設された隔壁母材）の４０〜８００℃の平均熱膨張係数（ｐｐｍ／Ｋ）を、示差検出型の熱膨張計にて測定した。すなわち、表２の「熱膨張係数（ｐｐｍ／Ｋ）」の欄に示される値は、隔壁母材及び隔壁母材の表面に配設された捕集層を含めた構成要素について測定された平均熱膨張係数の値である。

【0113】

【表2】

【0114】

実施例１の目封止ハニカム構造体について、以下の方法で、「初期の圧力損失の評価」、「ＰＭ堆積時の圧力損失の評価」、「ＰＭ漏れ数の評価」、及び「最高温度の評価」を行った。評価結果を表３に示す。上述した評価は、全て比較例１の目封止ハニカム構造体を基準とし、その変化率（％）を求めたものである。例えば、実施例１の目封止ハニカム構造体の評価結果は、下記式（１）によって算出された値（変化率（％））である。
変化率（％）＝（実施例１の目封止ハニカム構造体において測定された値−比較例１の目封止ハニカム構造体において測定された値）÷（比較例１の目封止ハニカム構造体において測定された値）×１００ ・・・ （１）

【0115】

［初期の圧力損失の評価］
目封止ハニカム構造体に一定流量の空気（室温）を流通させたときの、目封止ハニカム構造体の出口側と入口側の空気の圧力差を測定した。測定された圧力差を、初期の圧力損失とした。上記式（１）に従い、初期の圧力損失の変化率（％）を求めた。

【0116】

［ＰＭ堆積時の圧力損失の評価］
一定量のＰＭ（煤）を目封止ハニカム構造体に堆積させた後、一定流量の空気（室温）を流通させたときの、出口側と入口側の空気の圧力差を測定した。測定された圧力差を、ＰＭ堆積時の圧力損失とした。上記式（１）に従い、ＰＭ堆積時の圧力損失の変化率（％）を求めた。

【0117】

［ＰＭ漏れ数の評価］
一定量のＰＭ（煤）を目封止ハニカム構造体に流通させた際の、目封止ハニカム構造体の出口側の端面から流出したＰＭの個数を測定した。測定されたＰＭの個数を、ＰＭ漏れ数とした。上記式（１）に従い、ＰＭ漏れ数の変化率（％）を求めた。

【0118】

［最高温度の評価］
一定量のＰＭ（煤）を目封止ハニカム構造体に堆積させ、ＰＭを燃焼除去する再生を行った際の、目封止ハニカム構造体の内部の最高温度（℃）を測定した。上記式（１）に従い、最高温度の変化率（％）を求めた。

【0119】

【表3】

【0120】

（実施例２）
実施例２においては、まず、実施例１と同様の方法で、ハニカム乾燥体を作製した。そして、実施例１と同法の方法で、得られたハニカム乾燥体を、当該ハニカム乾燥体のセルの延びる方向の長さが所定の長さとなるように切断した。

【0121】

次に、ハニカム乾燥体の第一端面及び第二端面のうちの第一端面のみに対して、セルの開口部に目封止材を充填した。

【0122】

次に、ハニカム乾燥体の第二端面にフィルムを張り付けてマスクを施し、このマスクの、第一端面に目封止材を充填したセル以外のセルの配置されている箇所に、孔を開けた。これにより、第一端面にて目封止材を充填したセルは、第一端面及び第二端面が、目封止材とマスクとにより塞がれた状態となり、それ以外のセルは、第一端面から第二端面まで連通した状態となった。次に、別途、捕集層形成原料を含むスラリーを以下の方法で調製した。次に、マスクを施したハニカム乾燥体を、第一端面（目封止材を充填した側の端面）が、鉛直上方に位置するように縦に配置し、鉛直下方に位置する第二端面（マスクを施した端面）側から、捕集層形成原料を含むスラリーを充填した。このようにして、捕集層形成原料を含むスラリーを、所定のセルを区画する隔壁母材の前駆体の表面のみに塗工した。捕集層形成原料を含むスラリーは、以下のように調製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を２００ｇ、カーボンブラック粉末を９０ｇ、グラファイト粉末を１０ｇ、分散剤を３０ｇ、水を４２０ｇ混合して、捕集層形成原料を含むスラリーを調製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の平均粒子径は３μｍであり、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の密度は３．９５ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末の平均粒子径は０．２μｍであり、カーボンブラック粉末の密度は１．８ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末として、三菱化学社製の「ＭＡ−１００（商品名）」を用いた。グラファイト粉末の平均粒子径は１７μｍであった。分散剤として、東邦化学社製の「ペグノール（商品名）」を用いた。α−Ａｌ_２Ｏ_３とカーボンブラックの体積比は５０／５０であった。以下、実施例２において用いたスラリーを、「スラリー１」とする。実施例２において用いたスラリーについて、表２の「スラリーＮｏ．」の欄に、「スラリー１」と記す。

【0123】

次に、スラリーを塗工したハニカム乾燥体を、再度乾燥した。次に、先に目封止材を充填した端面とは反対側の端面に対して、セルの開口部に目封止材を充填した。

【0124】

次に、ハニカム乾燥体を脱脂した。脱脂は、４５０℃で５時間行った。次に、脱脂したハニカム乾燥体を焼成して、ハニカム焼成体を得た。焼成は、大気中、１５００℃で４時間行った。このハニカム焼成体が、実施例２の目封止ハニカム構造体である。実施例２の目封止ハニカム構造体のように、捕集層が、α−Ａｌ_２Ｏ_３粒子から形成されたものを、表１の「捕集層」の欄に、「Ａｌ_２Ｏ_３」と記す。

【0125】

（実施例３）
表２に示すように、捕集層の製膜長さの比率を８０％としたこと以外は、実施例２と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。具体的には、実施例３では、マスクを施したハニカム乾燥体を、第一端面が鉛直上方に位置するように縦に配置し、鉛直下方に位置する第二端面（マスクを施した端面）側から、セルの延びる方向の８０％の範囲まで捕集層形成原料を含むスラリーを充填した。このような方法により、実施例３では、ハニカム構造部の出口側の端面から、セルの延びる方向の８０％の範囲に捕集層を形成した。

【0126】

（実施例４）
表２に示すように、捕集層の製膜長さの比率を４０％としたこと以外は、実施例２と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。具体的には、実施例４では、マスクを施したハニカム乾燥体を、第一端面が鉛直上方に位置するように縦に配置し、鉛直下方に位置する第二端面（マスクを施した端面）側から、セルの延びる方向の４０％の範囲まで捕集層形成原料を含むスラリーを充填した。このような方法により、実施例４では、ハニカム構造部の出口側の端面から、セルの延びる方向の４０％の範囲に捕集層を形成した。

【0127】

（実施例５）
表２に示すように、捕集層の製膜長さの比率を２０％としたこと以外は、実施例２と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。具体的には、実施例５では、マスクを施したハニカム乾燥体を、第一端面が鉛直上方に位置するように縦に配置し、鉛直下方に位置する第二端面（マスクを施した端面）側から、セルの延びる方向の２０％の範囲まで捕集層形成原料を含むスラリーを充填した。このような方法により、実施例５では、ハニカム構造部の出口側の端面から、セルの延びる方向の２０％の範囲に捕集層を形成した。

【0128】

（実施例６）
捕集層形成原料を含むスラリーとして、以下の方法で調製した「スラリー２」を用いたこと以外は、実施例２と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を１６０ｇ、スチレン樹脂粉末を１１５ｇ、グラファイト粉末を１０ｇ、分散剤を２０ｇ、水を３６０ｇ混合して、捕集層形成原料を含むスラリー（スラリー２）を調製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の平均粒子径は３μｍであり、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の密度は３．９５ｇ／ｃｍ^３であった。スチレン樹脂粉末の平均粒子径は０．３μｍであり、スチレン樹脂粉末の密度１．２ｇ／ｃｍ^３であった。スチレン樹脂粉末として、日本ゼオン社製の「Ｎｉｐｏｌ（商品名）；（固形分５２質量％）」を用いた。グラファイト粉末の平均粒子径は１７μｍであった。分散剤として、東邦化学社製の「ペグノール（商品名）」を用いた。α−Ａｌ_２Ｏ_３とスチレン樹脂の体積比は４５／５５であった。実施例６において用いたスラリーについて、表２の「スラリーＮｏ．」の欄に、「スラリー２」と記す。

【0129】

（実施例７）
捕集層形成原料を含むスラリーとして、以下の方法で調製した「スラリー３」を用いたこと以外は、実施例２と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を１２０ｇ、カーボンブラック粉末を１３０ｇ、グラファイト粉末を１０ｇ、分散剤を２５ｇ、水を４２０ｇ混合して、捕集層形成原料を含むスラリー（スラリー３）を調製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の平均粒子径は３μｍであり、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の密度は３．９５ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末の平均粒子径は０．２μｍであり、カーボンブラック粉末の密度は１．８ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末として、三菱化学社製の「ＭＡ−１００（商品名）」を用いた。グラファイト粉末の平均粒子径は１７μｍであった。分散剤として、東邦化学社製の「ペグノール」を用いた。α−Ａｌ_２Ｏ_３とカーボンブラックの体積比は３０／７０であった。実施例７において用いたスラリーについて、表２の「スラリーＮｏ．」の欄に、「スラリー３」と記す。

【0130】

（実施例８）
捕集層形成原料を含むスラリーとして、以下の方法で調製した「スラリー４」を用いたこと以外は、実施例２と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を２８０ｇ、カーボンブラック粉末を５５ｇ、グラファイト粉末を１０ｇ、分散剤を３０ｇ、水を４２０ｇ混合して、捕集層形成原料を含むスラリー（スラリー４）を調製した。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の平均粒子径は３μｍであり、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の密度は３．９５ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末の平均粒子径は０．２μｍであり、カーボンブラック粉末の密度は１．８ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末として、三菱化学社製の「ＭＡ−１００（商品名）」を用いた。グラファイト粉末の平均粒子径は１７μｍであった。分散剤として、東邦化学社製の「ペグノール（商品名）」を用いた。α−Ａｌ_２Ｏ_３とカーボンブラックの体積比は７０／３０であった。実施例８において用いたスラリーについて、表２の「スラリーＮｏ．」の欄に、「スラリー４」と記す。

【0131】

（比較例１）
ハニカム焼成体に、エアロゾル化したＳｉＣ粉末を流通させて捕集層を形成する工程を行わなかったこと以外は、実施例１と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。すなわち、比較例１の目封止ハニカム構造体は、隔壁母材の表面に捕集層が形成されていないものである。

【0132】

（比較例２）
ハニカム構造部を作製するための成形原料及び目封止材として、以下の方法で調製されたものを用い、焼成を、Ａｒ雰囲気中、１４５０℃で２時間行ったこと以外は、実施例１と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。成形原料は、α−ＳｉＣ粉末を３２５０ｇ、Ｓｉ粉末を１７５０ｇ、タルク粉末を１０７ｇ、カオリン粉末を１８０ｇ、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を８３ｇ、粘土を５０ｇ、澱粉を２００ｇ、メチルセルロースを３００ｇ、を混合した粉末に水を適量添加して調製した。目封止材は、α−ＳｉＣ粉末を３２５０ｇ、Ｓｉ粉末を１７５０ｇ、タルク粉末を１０７ｇ、カオリン粉末を１８０ｇ、α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末を８３ｇ、粘土を５０ｇ、澱粉を５００ｇ、メチルセルロースを１０ｇ、を混合した粉末に水を適量添加して調製した。成形原料及び目封止材に用いた各原料粉末の平均粒子径は以下の通りである。α−ＳｉＣ粉末の平均粒子径は５６μｍであった。Ｓｉ粉末の平均粒子径は５μｍであった。タルク粉末の平均粒子径は１１μｍであった。カオリン粉末の平均粒子径は７μｍであった。α−Ａｌ_２Ｏ_３粉末の平均粒子径は５μｍであった。

【0133】

（比較例３）
比較例３においては、まず、比較例２と同様の方法で、ハニカム乾燥体を作製した。その後、捕集層形成原料を含むスラリーとして、以下の方法で調製した「スラリー５」を用い、且つ、脱脂を、６００℃で１時間行ったこと以外は、実施例２と同様の方法で目封止ハニカム構造体を作製した。α−ＳｉＣ粉末を１６０ｇ、カーボンブラック粉末を４６５ｇ、水を２０ｇ混合して、捕集層形成原料を含むスラリー（スラリー５）を調製した。α−ＳｉＣ粉末の平均粒子径は２μｍであり、α−ＳｉＣ粉末の密度は３．２２ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末の平均粒子径は０．２μｍであり、カーボンブラック粉末の密度１．８ｇ／ｃｍ^３であった。カーボンブラック粉末として、東海カーボン社製の「ＡｑｕａＢｌａｃｋ分散液（商品名）；（固形分１９質量％）」を用いた。α−ＳｉＣとカーボンブラックの体積比は４５／５５であった。比較例３において用いたスラリーについて、表２の「スラリーＮｏ．」の欄に、「スラリー５」と記す。

【0134】

実施例２〜８及び比較例２，３の目封止ハニカム構造体の捕集層について、実施例１と同様の方法で、気孔率（％）、平均細孔径（μｍ）、膜厚（μｍ）、浸入厚み（μｍ）、製膜長さの比率、及び断面均一性を測定した。また、実施例２〜８及び比較例１〜３の目封止ハニカム構造体の隔壁について、実施例１と同様の方法で、熱膨張係数（ｐｐｍ／Ｋ）を測定した。それぞれの測定結果を表２に示す。また、実施例２〜８及び比較例１〜３の目封止ハニカム構造体について、実施例１と同様の方法で、「初期の圧力損失の評価」、「ＰＭ堆積時の圧力損失の評価」、「ＰＭ漏れ数の評価」、及び「最高温度の評価」を行った。評価結果を表３に示す。

【0135】

（結果）
実施例１〜８の目封止ハニカム構造体は、比較例２，３の目封止ハニカム構造体に比して、最高温度の評価において、良好な結果を得ることができた。すなわち、比較例２，３の目封止ハニカム構造体は、捕集層を配設していない比較例１の目封止ハニカム構造体と比較した場合、再生時の最高温度が２０％程度上昇することが確認された。一方、実施例１〜８の目封止ハニカム構造体は、比較例１の目封止ハニカム構造体と比較しても、再生時の最高温度の上昇が確認されなかった。

【0136】

また、実施例１〜８の目封止ハニカム構造体は、捕集層を配設していない比較例１の目封止ハニカム構造体と比較した場合、初期の圧力損失が増加するものの、ＰＭ堆積時の圧力損失の評価において、良好な結果を得ることができた。すなわち、実施例１〜８の目封止ハニカム構造体は、捕集層を配設していない比較例１の目封止ハニカム構造体と比較した場合、ＰＭの堆積に伴う初期値（初期の圧力損失）からの圧力損失の上昇が抑制されることが確認された。

【0137】

実施例１では、実施例２と比較して捕集層の気孔率が高いが、浸入厚さが大きいため、初期圧損が高くなる傾向が確認された。実施例２では、製膜長さの比率が１００％であるため、実施例３〜５と比較して、初期の圧損損失が高いものであった。ここで、実施例２〜５、及び比較例１について、製膜長さの比率と、初期の圧力損失の評価及びＰＭ堆積時の圧力損失の評価との関係を、グラフ化した。図１２は、製膜長さの比率と、初期の圧力損失の評価及びＰＭ堆積時の圧力損失の評価との関係を示すグラフである。図１２に示すグラフにおいて、横軸は、製膜長さの比率（％）を示す。比較例１は、製膜長さの比率が０％のものに該当する。実施例２〜５は、製膜長さの比率が１００％、８０％，４０％，２０％のものにそれぞれ該当する。図１２に示すグラフにおいて、左側の縦軸は、初期の圧力損失の評価（％）を示し、右側の縦軸は、ＰＭ堆積時の圧力損失の評価（％）を示す。図１２において、黒塗りの菱形で示す系列が、初期の圧力損失の評価結果の値を示し、黒塗りの三角で示す系列が、ＰＭ堆積時の圧力損失の評価結果の値を示す。また、実施例２〜５、及び比較例１について、製膜長さの比率と、ＰＭ漏れ数の評価との関係を、グラフ化した。図１３は、製膜長さの比率と、ＰＭ漏れ数の評価との関係を示すグラフである。図１３に示すグラフにおいて、横軸は、製膜長さの比率（％）を示す。図１３に示すグラフにおいて、縦軸は、ＰＭ漏れ数の評価（％）を示す。

【0138】

実施例３では、製膜長さの比率が８０％であった。実施例４では、製膜長さの比率が４０％であった。実施例５では、製膜長さの比率が２０％であった。図１２に示すグラフより、実施例３〜５は、初期の圧力損失と、ＰＭ堆積時の圧力損失とのバランスがよいことが分かる。

【0139】

実施例６では、捕集層の気孔率が比較的低く、断面均一性が大きな値を示すものであった。このため、実施例６は、実施例２と比較して、初期の圧損損失が高いものであった。実施例７では、捕集層の気孔率が比較的高いものであった。このため、実施例７は、実施例２と比較して、初期の圧損損失が低いものであった。実施例８では、実施例２と比較して、断面均一性が大きな値を示すものであった。このため、実施例８は、実施例２と比較して、初期の圧損損失が高いものであった。

【産業上の利用可能性】

【0140】

本発明の目封止ハニカム構造体は、排ガスを浄化する排ガス浄化用のフィルタとして利用することができる。

【符号の説明】

【0141】

１，３１：隔壁母材、１ａ：隔壁を形成する粒子、２，３２：セル、２ａ，３２ａ：セル（第一セル）、２ｂ，３２ｂ：セル（第二セル）、３，３３：外周壁、４，３４：ハニカム構造部、５，３５：目封止部、６，３６，４６：捕集層、６ａ：捕集層を形成する粒子、６ｘ：表層、６ｙ：深層、１０，４０，５０：隔壁、１１，４１：第一端面（端面）、１２，４２：第二端面（端面）、３７：接合層、３８：外壁（ハニカムセグメントの外壁）、３９：ハニカムセグメント、５６：α−Ａｌ_２Ｏ_３、５７：チタン酸アルミニウム、５８：ガラス、５９：気孔、１００，２００，３００：目封止ハニカム構造体，Ｃ：中央部（セルの一辺の中央部）、Ｄ１，Ｄ２：深さ、Ｌ：距離（粒子間の距離）、Ｐ：直線、Ｔ１：長さ（正方形の一辺の長さ）、Ｔ２：捕集層の厚さ（セルの一辺の中央部における捕集層の厚さ）、Ｘ：正方形、Ｙ：セルの一辺、α，β，γ：直線。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11A】

【図11B】

【図12】

【図13】