特許 6242263 放射性物質の保管容器

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6242263

(24)【登録日】2017年11月17日

(45)【発行日】2017年12月6日

(54)【発明の名称】放射性物質の保管容器

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/36 20060101AFI20171127BHJP

   G21F 9/02 20060101ALI20171127BHJP

【ＦＩ】

   G21F9/36 501C

   G21F9/36 501G

   G21F9/02 541A

【請求項の数】12

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2014-65524(P2014-65524)

(22)【出願日】2014年3月27日

(65)【公開番号】特開2015-190761(P2015-190761A)

(43)【公開日】2015年11月2日

【審査請求日】2016年7月8日

(73)【特許権者】

【識別番号】507250427

【氏名又は名称】日立ＧＥニュークリア・エナジー株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110000350

【氏名又は名称】ポレール特許業務法人

(72)【発明者】

【氏名】福井 宗平

(72)【発明者】

【氏名】渡邉 大輔

(72)【発明者】

【氏名】野下 健司

(72)【発明者】

【氏名】滝井 太一

【審査官】 藤原 伸二

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０３−２０００００（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−０１３１７５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６３−２６２５４４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−１６５７０４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０６６１９９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−０４２３９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６１−２９２５９９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１３／０３１２６１０（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ２１Ｆ ９／３６

Ｇ２１Ｆ ９／０２

Ｇ２１Ｆ ５／００−５／１４

Ｂ０１Ｄ ５３／２２

Ｂ０１Ｄ ６３／００

Ｃ０１Ｂ ３／５０−３／５８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

放射性物質の保管容器の内部に設けられ、少なくとも一端が前記保管容器の外部へ開口している管状部と、
前記管状部に設けられた水素透過膜とを備え、
前記水素透過膜は、前記保管容器が前記放射性物質を収納したときに、前記水素透過膜の周囲の少なくとも一部が前記放射性物質で囲まれる位置に設けられることを特徴とする放射性物質の保管容器。

【請求項2】

前記水素透過膜は、前記管状部の側面の一部を構成している請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項3】

前記管状部は、一端のみが前記保管容器の外部へ開口し、他端に底面を有し、
前記水素透過膜は、前記底面の少なくとも一部を構成している請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項4】

前記管状部は、両端が前記保管容器の外部へ開口している請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項5】

前記管状部は、複数の孔を有する２つの支持部材を備え、
前記水素透過膜は、２つの前記支持部材の間に設けられる請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項6】

複数の前記管状部を備える請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項7】

前記管状部は、複数の前記水素透過膜を備える請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項8】

前記管状部は、内部に水素再結合触媒層を備え、
前記水素再結合触媒層は、水素再結合触媒が充填されており、前記水素透過膜と前記管状部の開口している開口部との間に設けられる請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項9】

前記水素透過膜は、パラジウム、白金、ニッケル、ニオブ、バナジウム、ジルコニウム、タングステン、チタン、及びルテニウムのうち、少なくともいずれか１種を含む合金膜である請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項10】

前記水素再結合触媒は、酸化セリウム、又は酸化セリウムと酸化ジルコニウムとの混合酸化物からなる担体と、前記担体に担持されたパラジウムとから構成される請求項８に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項11】

前記水素透過膜は、ポリイミドを含む高分子膜である請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【請求項12】

前記水素透過膜は、窒化ケイ素を含むセラミック膜である請求項１に記載の放射性物質の保管容器。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、放射性物質を収納、保管、移送、及び埋設処分するための保管容器に関する。

【背景技術】

【0002】

原子力プラント、核燃料再処理プラント、及び廃炉プラント等で発生した放射性物質は、保管、移送、埋設、及び廃棄処分のために、容器内に収納される。この際、容器内の放射性物質は線量が高く、水分が共存する場合では、水の放射線分解により水素ガスが発生し、容器内の水素の圧力や濃度が上昇するおそれがあり好ましくない。また、除染廃液中の金属イオンを処理すると、高線量のカチオン樹脂やアニオン樹脂などが二次廃棄物として発生する。この高線量のカチオン樹脂やアニオン樹脂などからは、水素ガスが発生することが知られている。このような理由から、除染廃液の処理に用いた高線量の樹脂は、埋設処分することが認められていない。また、アルミや亜鉛などの両性金属を含む放射性物質をセメント系材料で固形化する場合にも、水素ガスが発生することが知られている（例えば、特許文献１を参照）。水素ガスは、両性金属の腐食反応によっても発生する。

【0003】

特許文献２には、除染廃液中の金属イオンの処理により高線量の樹脂が発生し、その樹脂から発生する水素ガスへの対策として、酸化剤や還元剤などの薬液により除染廃液中の金属イオンを前処理することで、水素の発生を抑制する廃液処理方法が記載されている。

【0004】

特許文献３には、放射性物質を含む容器内での水素の発生を回避するために、放射性物質をセメント固化した後に、容器内を減圧したり加温したりすることにより水分を除去する放射性廃棄物の処理方法が開示されている。この方法では、水素発生の原因となる水分そのものを除去する前処理を行う。

【0005】

また、特許文献４には、保管容器内に水素の酸化触媒を設置する放射性廃棄物の処理方法が開示されている。この方法では、保管容器内で発生した水素を酸化触媒により酸素と結合させて再び水に戻すことで、水素を除去する。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開平６−１０２３９７号公報

【特許文献2】特開２０１３−２２１８９８号公報

【特許文献3】特開２００７−１３２７８７号公報

【特許文献4】特開２００２−２８６８９３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

放射性物質の保管容器では、放射線分解や腐食により保管容器内で発生した水素ガスを保管容器から放出したり除去したりして、保管容器内の水素の濃度や圧力の上昇を防ぐ必要がある。

【0008】

特許文献２に記載されたような、高線量の樹脂から水素の発生を抑制するための廃液処理方法では、除染廃液中の金属イオンを前処理するための薬液が必要であり、更に、薬液を供給するための複雑な配管系統、加温設備、フィルタ設備、及び紫外線照射設備なども必要である。また、特許文献３に記載されたような、水分を除去する前処理を行う放射性廃棄物の処理方法では、保管容器の加熱設備と減圧設備、及びオフガス処理設備などが必要である。このように、水素の発生を抑制したり回避したりするには、従来の技術では、処理系統が複雑化し、処理コストが高くなるという課題がある。

【0009】

一方、特許文献４に記載されたような、水素の酸化触媒を設置する放射性廃棄物の処理方法では、水素ガスと反応する酸素ガスが保管容器内に限られた量しか存在しないので、わずかな量の水素しか除去できず、確実に水素を除去するのが困難であるという課題がある。

【0010】

本発明は、放射線分解や腐食により保管容器の内部で発生した水素ガスを、簡易な構成と低コストで保管容器の外部に確実かつ効率的に放出可能な放射性物質の保管容器を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明による放射性物質の保管容器は、次のような特徴を有する。放射性物質の保管容器の内部に設けられ、少なくとも一端が前記保管容器の外部へ開口している管状部と、前記管状部に設けられた水素透過膜とを備える。前記水素透過膜は、前記保管容器が前記放射性物質を収納したときに、前記水素透過膜の周囲の少なくとも一部が前記放射性物質で囲まれる位置に設けられる。

【発明の効果】

【0012】

本発明による放射性物質の保管容器は、放射線分解や腐食により保管容器の内部で発生した水素ガスを、簡易な構成と低コストで保管容器の外部に確実かつ効率的に放出することができる。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】本発明の実施例１による放射性物質の保管容器の構成を示す模式図である。

【図2】実施例１において、パラジウム合金膜の水素透過係数と温度の関係を示す図である。

【図3】実施例１において、保管容器の内部から外部への水素透過流量Ｎと、保管容器の内部の水素濃度との関係を示す図である。

【図4A】実施例１において、保管容器の管状部の縦断面図であり、水素透過膜が管状部の側面の一部を構成する場合の図である。

【図4B】実施例１において、保管容器の管状部の縦断面図であり、水素透過膜が管状部の底面の一部を構成する場合の図である。

【図4C】実施例１において、保管容器の管状部の縦断面図であり、水素透過膜が管状部の内部空間の横断面に沿って管状部の内部に設けられた場合の図である。

【図5】実施例１において、内部に複数個の管状部を備える保管容器の構成を示す模式図である。

【図6】実施例１において、保管容器の管状部の縦断面図であり、管状部の長さ方向に複数枚の水素透過膜が設けられた場合の図である。

【図7】本発明の実施例２による放射性物質の保管容器の構成を示す模式図である。

【図8】本発明の実施例３による放射性物質の保管容器の管状部の縦断面図である。

【図9】本発明の実施例３による放射性物質の保管容器の別の構成の管状部の縦断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0014】

本発明による放射性物質の保管容器は、放射性物質を外部に漏らさないように密閉性を保ちつつ、放射性物質を収納、保管、移送、及び埋設処分するために用いられる容器であり、特に、放射線分解や金属の腐食反応などにより保管容器の内部で水素が発生する場合に用いるのに好適である。

【0015】

本発明による放射性物質の保管容器は、保管容器の内部に設けられて少なくとも一端が保管容器の外部へ開口している管状部を備え、管状部には、水素ガスを選択的に透過させる性質を持つ部材である水素透過膜が設けられる。水素透過膜は、放射性物質の崩壊熱により加熱される。このため、本発明による放射性物質の保管容器は、密閉性を損なうことがなく、保管容器の内部で発生した水素ガスを外部に確実、安全かつ効率的に放出することが可能であり、保管容器内の水素の濃度や圧力の上昇を防止できる。

【0016】

放射性物質の保管容器に収納された放射性物質が崩壊熱を出し、崩壊熱によって保管容器の温度が上昇することは、よく知られている。例えば、特開２０００−２４９７８９号公報では、放射性物質の保管容器に使用される銅合金について、３００℃〜６５０℃の耐熱温度が得られる試験や、崩壊熱による温度上昇を想定して２００℃での加熱を行った試験を実施している。したがって、放射性物質の保管容器は、収納している放射性物質の量などに依存するが、一般的に、放射性物質の崩壊熱により２００℃以上にまで温度が上昇することが推測できる。本発明による放射性物質の保管容器では、このような放射性物質の崩壊熱により、水素透過膜を加熱する。

【0017】

本発明による放射性物質で用いられる水素透過膜として、パラジウム合金膜などの金属膜、ポリイミドなどの高分子膜、及び窒化ケイ素などのセラミック膜を用いることができる。金属膜と高分子膜は、一般産業向けに実用化されており、セラミック膜は、実用化に向けて開発段階にある。水素透過膜は、半導体製造、石油精製工業、及び化学工業の分野において使用される水素ガスを精製するのに用いられている。パラジウム合金膜を用いて水素ガスを分離する方法は、例えば、特開２００８−２８９９４８号公報に記載されている。パラジウム合金膜の特徴は、金属パラジウムが水素分子を吸着し、吸着した水素分子が解離し、解離により生成した水素原子がパラジウム中に溶解して膜内を移動し、膜表面に移動した水素原子同士が膜表面で結合して水素分子となることで、水素ガスを選択的に透過させる点である。一方、高分子膜とセラミック膜の特徴は、分子ふるい（分子サイズによる分離）により水素ガスのみを選択的に透過させる点である。水素透過膜は、水素ガスの精製に使用されているが、水素ガスを除去するのにも応用できる。

【0018】

水素透過膜は、常温より高い温度で使用すると、水素透過性能（水素透過効率）が向上することが知られている。水素透過膜を使用するのに好ましい温度は、水素透過膜の水素透過効率と水素ガスによる脆化とを考慮すると、５０℃以上である。金属膜とセラミック膜では、２００℃以上だとより好ましく、高分子膜では、５０℃以上１５０℃以下だとより好ましい。本発明による保管容器では、放射性物質の崩壊熱を利用して水素透過膜を加熱し水素透過膜の温度を高くすることによって、水素透過膜の水素透過効率を向上させることが特徴である。放射性物質の保管容器は、上述したように、一般的に、放射性物質の崩壊熱により少なくとも２００℃にまで温度が上昇すると推測できるので、水素透過膜は、加熱されて５０℃以上の温度になり、水素透過効率が向上することが期待できる。

【0019】

なお、放射性物質の保管容器の外壁（例えば蓋）の一部を水素透過膜で構成し、水素ガスのみを保管容器の内部から外部へ放出させることも可能である。しかし、効率的に水素ガスを放出するためには、本発明による保管容器のように、水素透過膜を積極的に加熱して水素透過膜の水素透過効率を向上させる構成が極めて有効である。

【0020】

このように、本発明による保管容器は、簡易な構成を備え、保管容器の内部の水素ガスを低コストで確実、安全かつ効率的に外部へ放出することができる。

【0021】

以下、本発明の実施例による放射性物質の保管容器の構成を、図面を用いて説明する。なお、以下の実施例を説明するための図面において、同一の要素には同一の符号を付け、それらの繰り返しの説明は省略する場合がある。

【実施例1】

【0022】

本発明の実施例１による放射性物質の保管容器の構成を説明する。保管容器には、例えば、原子力発電所などで発生した除染廃液中の金属イオンを処理することで発生したカチオン樹脂やアニオン樹脂などの廃棄物スラッジを収納したり、炉内構造物などの放射化金属をセメント系材料で固形化したものを収納したりすることができる。商業用原子力発電所で運転廃棄物として発生する放射化金属は、Ｃｏ−６０（約４×１０^１４Ｂｑ／ｔｏｎ）などの放射性物質を含むと評価されている（日本原子力学会標準、余裕深度処分対象廃棄体の製作に関わる基本的要件：２００９）。

【0023】

図１は、本実施例による放射性物質の保管容器の構成を示す模式図である。金属製の保管容器１は、高線量の放射性物質２などを収納し、内部に管状部３を備える。

【0024】

管状部３は、例えば配管で形成することができ、一端のみが保管容器１の外部へ開口しており、他端に底面を有する。管状部３の開口している一端は、保管容器１の外部へ突出しても突出しなくてもよいが、図１では外部へ突出していない場合（管状部３の開口部８が保管容器１の外面に設けられている場合）を示している。管状部３の内部は、空洞であり、保管容器１の外部と連続していて、放射性物質２を収納しない。管状部３の横断面の形状は任意であり、例えば、円形、楕円形、多角形にすることができる。管状部３の大きさ（長さ方向の長さ、内部空間の横断面の面積、及び厚さなど）は、保管容器１の大きさや、保管容器１が収納する放射性物質２の量（見積量）に応じて、任意に定めることができる。また、管状部３は、保管容器１と同じ材料で形成するのが好ましいが、保管容器１と異なる材料で形成してもよい。

【0025】

管状部３は、水素ガスを選択的に透過させる性質を持つ水素透過膜４を備える。水素透過膜４は、保管容器１が放射性物質２を収納したときに、放射性物質２の最上面よりも低い位置に（放射性物質２の内部に位置するように）設けられる。すなわち、水素透過膜４は、保管容器１が放射性物質２を収納したときに、水素透過膜４の周囲の少なくとも一部が放射性物質２で囲まれるような位置に設けられる。詳細は図４Ａ〜図４Ｃを用いて後述するが、水素透過膜４は、管状部３の側面の一部を構成してもよいし、管状部３の底面の少なくとも一部を構成してもよいし、管状部３の内部空間の横断面に沿って管状部３の内部に設けられてもよい。例えば、水素透過膜４が管状部３の側面の一部を構成する場合には、水素透過膜４の一方の面が放射性物質２に対向するように設けられる（図１と図４Ａを参照）。水素透過膜４は、周囲の少なくとも一部が放射性物質２で囲まれており、放射性物質２に近接又は隣接しているので、放射性物質２の崩壊熱により加熱されて温度が高くなり、水素透過性能が向上する。

【0026】

保管容器１の内部では、水の放射線分解により、水素ガスが発生する。保管容器１の内部の水素ガスは、水素透過膜４を透過して管状部３の内部に流入し、管状部３の内部を流れて、管状部３の開口している一端（開口部８）から保管容器１の外部へ放出される。水素透過膜４は水素ガスのみを選択的に透過させるので、放射性物質２は、保管容器１の外部に流出しない。すなわち、保管容器１は、水素ガスのみを選択的に外部に放出する。水素透過膜４を透過して保管容器１の外部に放出された水素ガスは、大気中の空気と混じって希釈されて排出される。

【0027】

管状部３の内部に流入した水素ガスは、保管容器１の上部に向かって流れる。このため、管状部３の開口している一端は、保管容器１の上面に開口するのが好ましい。ただし、管状部３は、保管容器１の側面に開口してもよい。

【0028】

高線量の放射性物質２を収納した保管容器１において、水の放射線分解により発生する水素ガスの量は、保管容器１の形状と、廃棄物スラッジなどの種類、充填量、及び含水量とに依存する。代表的な条件では、年間１〜５００Ｌ／年の水素ガスを発生する可能性があると評価されている。

【0029】

図２は、パラジウム合金膜の水素透過係数と温度の関係を示す図である。図２に示す温度特性は、膜の種類がＰｄ−５％Ａｕ、厚さが１００μｍ、膜面積が１２ｃｍ^２、膜温度が３００℃での水素透過係数が１．２×１０^−８ｍｏｌ・ｓ^−１・ｍ^−１・Ｐａ^−０．５のパラジウム合金膜についての特性である。本実施例では、水素透過膜４としてこのパラジウム合金膜を用いた例を説明する。以下では、パラジウム合金膜の水素透過性能を評価する。

【0030】

一般に、水素透過膜の水素透過流量は、水素透過係数を用いて、式（１）により計算される。
Ｊ＝φ・Ｓ／Ｌ×（（Ｐ_１）^０．５−（Ｐ_２）^０．５） （１）
式（１）において、Ｊは水素透過流量（ｍｏｌ・ｓ^−１）、φは水素透過係数（ｍｏｌ・ｍ^−１・ｓ^−１・Ｐａ^−０．５）、Ｓは膜面積（ｍ^２）、Ｌは膜の厚さ（ｍ）、Ｐ_１は保管容器１の内部の水素分圧（ＭＰａ）、Ｐ_２は保管容器１の外部の水素分圧（ＭＰａ）を表す。なお、保管容器１の外部の水素濃度は大気条件でほとんどゼロと評価できるため、式（１）においてＰ_２＝０とすることができる。

【0031】

図３は、本実施例による保管容器１（水素透過膜４として上記のパラジウム合金膜を用いている）において、式（１）を用いて求めた、保管容器１の内部から外部への水素透過流量Ｎ（Ｌ／年）と、保管容器１の内部の水素濃度（％）との関係を示す図である。

【0032】

図３からわかるように、保管容器１の内部の水素濃度が可燃限界濃度の４％であると、水素透過膜４の水素透過流量Ｎは５６００Ｌ／年である。近年、水素透過係数は、水素濃度が低い領域において、理想の水素透過係数よりも１桁ほど小さい傾向にあることが知られている。この知見を考慮して水素透過膜４の水素透過性能を１／１０とし、図３から求めた値を１／１０にして水素透過流量を見積もると、水素透過流量Ｎは５６０Ｌ／年である。この水素透過流量Ｎの値５６０Ｌ／年は、前述した保管容器１に廃棄物スラッジを収納した際の最大の水素発生速度５００Ｌ／年を上回る。すなわち、本実施例による保管容器１では、内部で発生する量よりも多くの量の水素を外部へ排出することができ、保管容器１の内部の水素濃度を、常に可燃限界濃度の４％よりも低く保つことができる。

【0033】

図３には、比較例として、膜の種類がＰｄ−５％Ａｕ、厚さが２５μｍ、膜面積が１２ｃｍ^２、膜温度が２０℃のパラジウム合金膜について、式（１）を用いて求めた水素透過流量Ｎ（Ｌ／年）と水素濃度（％）との関係も示した。比較例では、温度が２０℃の水素透過係数を、図２のグラフを外挿して、３．０×１０^−１０ｍｏｌ・ｓ^−１・ｍ^−１・Ｐａ^−０．５と求めた。図３からわかるように、比較例の水素透過膜の水素透過流量Ｎは、保管容器の内部の水素濃度が可燃限界濃度の４％であると、５６０Ｌ／年である。比較例の場合も、本実施例の場合と同様に水素透過流量を１／１０に見積もると、水素透過流量Ｎは５６Ｌ／年であり、保管容器に廃棄物スラッジを収納した際の最大の水素発生速度５００Ｌ／年を下回る。したがって、膜温度が２０℃のパラジウム合金膜では、保管容器１の内部で発生する水素を十分に外部へ排出できない可能性がある。比較例では、膜の厚さを２５μｍとして、本実施例での厚さ（１００μｍ）よりも薄くして水素ガスが透過しやすいようにしたが、それでも比較例の水素透過膜は、温度が低いため、本実施例の水素透過膜よりも水素透過流量Ｎが小さい。

【0034】

以上に示したように、水素透過膜４は、温度によって水素透過流量が大きく変化する。本実施例による放射性物質の保管容器では、放射性物質２の崩壊熱を利用し、水素透過膜４の温度を高く維持することで、水素透過膜４の水素透過流量を大きく維持することができる。また、水素透過膜４の温度を高く維持することで十分な水素透過流量が得られれば、水素透過膜４の厚さを厚くすることができる。水素透過膜４の厚さを厚くすることにより、水素透過膜４の機械的強度を向上し、水素透過膜４の破損を防止できる。

【0035】

また、式（１）より、水素透過膜４の厚さＬや面積Ｓを変えると、水素透過膜４の水素透過流量を変えることができる。したがって、保管容器１の内部で発生する水素ガスの量（見積量）に合わせて、水素透過膜４の厚さや面積を適切な値に設定すると、保管容器１の内部の水素ガスを可燃限界濃度以下に抑制することが可能である。

【0036】

図４Ａは、保管容器１の管状部３の構成を示す図であり、管状部３の縦断面図である。水素透過膜４は、管状部３の側面の一部を構成し、一方の面が放射性物質２に対向するように設けられる。管状部３の周方向に、１枚の水素透過膜４を設けてもよいし、複数枚の水素透過膜４を設けてもよい。管状部３の周方向に１枚の水素透過膜４を設ける場合には、水素透過膜４を、管状部３の周方向の全体に設けてもよく（図１を参照）、周方向の一部に設けてもよい。また、管状部３の周方向に複数枚の水素透過膜４を設ける場合には、水素透過膜４を、管状部３の周方向に連続的に設けてもよく、不連続に設けてもよい。

【0037】

管状部３は、放射性物質２に接する開孔板５と、管状部３の内部空間に接する補強板６とを備えてもよい。開孔板５と補強板６は、水素透過膜４の支持部材であり、水素透過膜４を挟んで保持する。開孔板５は、管状部３の外周面を形成し、補強板６は、管状部３の内周面を形成し、開孔板５と補強板６との間に水素透過膜４が設置される。開孔板５は、開孔板５の一方の面と他方の面とを連通する複数の孔を有し、補強板６は、補強板６の一方の面と他方の面とを連通する複数の孔を有する。水素ガスは、これらの孔を通って、放射性物質２から水素透過膜４へ流れ、水素透過膜４を透過して管状部３の内部へ流れる。

【0038】

水素透過膜４を開孔板５と補強板６とで挟んで保持することにより、水素透過膜４の破損の可能性を極めて小さくすることができる。また、開孔板５を設けて放射性物質２と水素透過膜４との間に空間を形成することにより、水素透過膜４の劣化を防止したり、水素透過膜４の近傍で水素ガスの対流を起こして水素ガスの流れをよくしたりすることができる。

【0039】

開孔板５と補強板６は、同じ材料で形成することができ、例えば、金属のメッシュシート、パンチングメタル、又は多孔質セラミック層などを用いて形成することができる。開孔板５と補強板６が有する孔の大きさ（孔径）は、任意に定めることができる。ただし、開孔板５の孔の大きさは、放射性物質２が開孔板５の孔の中に入らないように、放射性物質２の大きさよりも小さいことが好ましい。開孔板５と補強板６の厚さは、任意に定めることができ、例えば、水素透過膜４を挟んで保持するときの強度を考慮して定めることができる。

【0040】

図４Ｂは、保管容器１の管状部３の別な構成を示す図であり、管状部３の縦断面図である。水素透過膜４は、管状部３の底面の一部を構成し、一方の面が放射性物質２に対向するように設けられる。水素透過膜４は、管状部３の底面の全体を構成してもよい。水素透過膜４を、開孔板５と補強板６とで挟んで保持してもよい。図４Ｂには、一例として、水素透過膜４を、開孔板５と補強板６との間に設けた場合を示しており、水素透過膜４と開孔板５と補強板６とで、管状部３の底面を構成している。

【0041】

図４Ｃは、保管容器１の管状部３の別な構成を示す図であり、管状部３の縦断面図である。水素透過膜４は、管状部３の内部空間の横断面に沿って管状部３の内部に設けられる。水素透過膜４を、開孔板５と補強板６とで挟んで保持してもよい。図４Ｃには、一例として、水素透過膜４を、開孔板５と補強板６との間に設けた場合を示している。

【0042】

図４Ａ〜４Ｃに示すように、水素透過膜４は、保管容器１が放射性物質２を収納したときに、放射性物質２の最上面よりも低い位置に（放射性物質２の内部に位置するように）設けられる。すなわち、水素透過膜４は、保管容器１が放射性物質２を収納したときに、水素透過膜４の周囲の少なくとも一部が放射性物質２で囲まれるような位置に設けられる。水素透過膜４は、周囲の少なくとも一部が放射性物質２で囲まれており、放射性物質２に近接又は隣接しているので、放射性物質２の崩壊熱により加熱されて温度が高くなり、水素透過性能が向上する。

【0043】

本実施例では、水素透過膜４として、パラジウム合金膜を用いた場合を説明した。パラジウム合金膜以外にも、水素透過性のある白金、ニッケル、ニオブ、バナジウム、ジルコニウム、タングステン、チタン、及びルテニウムのうち、少なくともいずれか１種を含む合金膜や、ポリイミドを主成分として含む高分子膜、又は窒化ケイ素を主成分として含むセラミック膜を水素透過膜４として用いても、本実施例と同じ効果が期待できる。

【0044】

水素透過膜４により、保管容器１の内部と外部は仕切られており、放射性物質２が保管容器１の外部へ移行することはない。

【0045】

本実施例では、放射線分解によって水素が発生する場合を例に挙げて説明したが、原子力発電所で発生したアルミや亜鉛などの両性金属を含む雑固体廃棄物等の腐食によって水素が発生する場合にも、本発明は適用可能である。

【0046】

図５は、内部に複数個の管状部３を備える保管容器１の構成を示す模式図である。図５に示すように、保管容器１は、内部に複数個の管状部３を備えることもできる。複数個の管状部３は、保管容器１から水素ガスを効率的に放出するために、保管容器１の内部に等間隔に配置するのが好ましい。また、管状部３における水素透過膜４の位置は、複数個の管状部３で同じでも異なってもよい。

【0047】

図６は、保管容器１の管状部３の構成を示す図であり、管状部３の縦断面図である。水素透過膜４は、管状部３の側面の一部を構成し、一方の面が放射性物質２に対向するように設けられる。図６に示す保管容器１では、１つの管状部３の長さ方向に、複数枚の水素透過膜４が設けられている。水素透過膜４は、管状部３の長さ方向に連続的に設けてもよく、不連続に設けてもよい。図６に示した例では、２枚の水素透過膜４が、管状部３の長さ方向に不連続に設けられている。

【0048】

図５や図６に示す保管容器１は、保管容器１の内部の水素ガスを更に効率的に外部へ放出することができるという利点を持つ。

【実施例2】

【0049】

本発明の実施例２による放射性物質の保管容器の構成を説明する。本実施例の保管容器は、実施例１の保管容器と同様の構成を備えるが、管状部が相違する。以下では、実施例１との相違点を主に説明する。

【0050】

図７は、本実施例による放射性物質の保管容器の構成を示す模式図である。保管容器１は、内部に管状部１３を備える。管状部１３は、両端が保管容器１の外部へ開口している。すなわち、管状部１３は、両端に開口部８を備え、保管容器１の外部の大気は、管状部１３を通り保管容器１を貫通して流れることができる。管状部１３の両端の開口部８は、保管容器１の外面に設けられている。水素透過膜４は、管状部１３の側面の一部を構成してもよく（図４Ａ）、管状部１３の内部空間の横断面に沿って管状部１３の内部に設けられてもよい（図４Ｃ）。水素透過膜４は、周囲の少なくとも一部が放射性物質２で囲まれており、放射性物質２に近接又は隣接しているので、放射性物質２の崩壊熱により加熱されて温度が高くなり、水素透過性能が向上する。

【0051】

保管容器１の内部の水素ガスは、水素透過膜４を透過して管状部１３の内部に流入し、管状部１３の内部を流れて、保管容器１の外部へ放出される。管状部１３及び水素透過膜４は放射性物質２の崩壊熱により加熱されるので、管状部１３の内部では大気の自然対流が起きる。このため、水素透過膜４を透過した水素ガスは、管状部１３の内部での大気の自然対流により、大気中の空気と混じって希釈され、保管容器１の外部に排出されやすくなる。更に、水素ガスが希釈されて排出されやすくなることにより、式（１）において水素分圧Ｐ_２がより小さくなり、水素透過膜４の水素透過流量が増加する。これらのことから、本実施例による放射性物質の保管容器１は、保管容器１の内部の水素ガスを更に効率的に排出することができる。

【0052】

本実施例による放射性物質の保管容器１は、管状部１３の両端が保管容器１の外部へ開口しているので、水素透過膜４を透過した水素ガスを、大気の自然対流により更に効率的かつ安全に希釈して排出することができる。

【実施例3】

【0053】

本発明の実施例３による放射性物質の保管容器の構成を説明する。本実施例の保管容器は、実施例１の保管容器と同様の構成を備えるが、管状部が相違する。以下では、実施例１との相違点を主に説明する。

【0054】

図８は、本実施例による放射性物質の保管容器の管状部の構成を示す図であり、管状部の縦断面図である。保管容器１は、内部に管状部２３を備える。管状部２３は、内部に水素再結合触媒層７を備える。水素再結合触媒層７は、水素再結合触媒が充填されており、水素ガスを酸素ガスと再結合させて水蒸気に変換する。水素透過膜４を透過した水素ガスは、水素再結合触媒層７により水蒸気に変換され、大気中の空気と混じって、管状部２３の内部から保管容器１の外部へ排出される。

【0055】

水素再結合触媒層７は、水素透過膜４を透過した水素ガスを水蒸気に変換するため、管状部２３の内部において、水素透過膜４と管状部２３の開口部８との間に設置するのが好ましい。図８に示した例では、水素再結合触媒層７は、管状部２３の内部において、水素透過膜４の面のうち、放射性物質２に対向しない面（放射性物質２に対向する面と反対側の面）に対向する位置に設置されている。

【0056】

水素再結合触媒層７に充填される水素再結合触媒としては、酸化セリウム、又は酸化セリウムと酸化ジルコニウムとの混合酸化物からなる担体と、この担体に担持されたパラジウムとから構成される触媒を例示することができる。

【0057】

図９は、本実施例による放射性物質の保管容器の管状部の別の構成を示す図であり、管状部の縦断面図である。保管容器１は、内部に管状部３３を備える。管状部３３は、内部に水素再結合触媒層７を備え、実施例２の保管容器（図７）と同様に、両端が保管容器１の外部へ開口している（すなわち、管状部１３は両端に開口部８を備える）。水素再結合触媒層７の構成と機能と設置位置は、図８を用いた上記の説明と同様である。

【0058】

本実施例による放射性物質の保管容器１は、水素再結合という化学反応を利用して、水素透過膜４を透過した水素ガスを除去する。このため、本実施例による放射性物質の保管容器１は、実施例１と実施例２の保管容器１が持つ効果を有するとともに、水素透過膜４を透過した水素ガスを水蒸気に変換することで、より安全に放射性物質を収納、保管、移送、及び埋設処分することができる。

【0059】

なお、本発明は、上記の実施例に限定されるものではなく、様々な変形例を含む。例えば、上記の実施例は、本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、本発明は、必ずしも説明した全ての構成を備える態様に限定されるものではない。また、ある実施例の構成の一部を他の実施例の構成に置き換えることが可能である。また、ある実施例の構成に他の実施例の構成を加えることも可能である。また、各実施例の構成の一部について、他の実施例の構成を追加・削除・置換することが可能である。

【符号の説明】

【0060】

１…保管容器、２…放射性物質、３、１３、２３、３３…管状部、４…水素透過膜、５…開孔板、６…補強板、７…水素再結合触媒層、８…開口部。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4A】

【図4B】

【図4C】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】