特許 6266619 粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6266619

(24)【登録日】2018年1月5日

(45)【発行日】2018年1月24日

(54)【発明の名称】粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   G02B 5/30 20060101AFI20180115BHJP

   B32B 7/02 20060101ALI20180115BHJP

   B32B 7/12 20060101ALI20180115BHJP

【ＦＩ】

   G02B5/30

   B32B7/02 103

   B32B7/12

【請求項の数】5

【全頁数】19

(21)【出願番号】特願2015-526826(P2015-526826)

(86)(22)【出願日】2015年1月16日

(86)【国際出願番号】JP2015051130

(87)【国際公開番号】WO2015108159

(87)【国際公開日】20150723

【審査請求日】2015年5月26日

(31)【優先権主張番号】特願2014-7310(P2014-7310)

(32)【優先日】2014年1月17日

(33)【優先権主張国】JP

(31)【優先権主張番号】特願2014-7311(P2014-7311)

(32)【優先日】2014年1月17日

(33)【優先権主張国】JP

【前置審査】

(73)【特許権者】

【識別番号】000003964

【氏名又は名称】日東電工株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100094569

【弁理士】

【氏名又は名称】田中 伸一郎

(74)【代理人】

【識別番号】100088694

【弁理士】

【氏名又は名称】弟子丸 健

(74)【代理人】

【識別番号】100067013

【弁理士】

【氏名又は名称】大塚 文昭

(74)【代理人】

【識別番号】100086771

【弁理士】

【氏名又は名称】西島 孝喜

(74)【代理人】

【識別番号】100109070

【弁理士】

【氏名又は名称】須田 洋之

(74)【代理人】

【識別番号】100109335

【弁理士】

【氏名又は名称】上杉 浩

(74)【代理人】

【識別番号】100120525

【弁理士】

【氏名又は名称】近藤 直樹

(72)【発明者】

【氏名】梅本 徹

(72)【発明者】

【氏名】形見 普史

(72)【発明者】

【氏名】鷹尾 寛行

(72)【発明者】

【氏名】野中 崇弘

(72)【発明者】

【氏名】保井 淳

(72)【発明者】

【氏名】疋田 貴巳

【審査官】 小西 隆

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００３−１３１０３２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−２０２８４４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１２／０２９５３６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２００９／１３３６４５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１０／０７３７９７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２０１３−０３７０５７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ０２Ｂ ５／３０

Ｇ０２Ｂ １／１０ − １／１８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

透明な第１光学部材を所定パターンの透明導電性層が形成された第２光学部材に接合するための粘着剤層に、該粘着剤層の前記第２光学部材及び前記透明導電性層に面する側において、前記粘着剤層の粘着剤ベース材料の屈折率より高く、前記透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する、透明な粘着性屈折率調整用区分を形成し、
該透明な粘着性屈折率調整用区分が前記透明導電性層及び前記第２光学部材に面し、前記粘着剤層の反対側の面が前記第１光学部材に面する状態で、該透明導電性層及び該第２光学部材上に該透明な粘着性屈折率調整用区分を接合し、前記粘着剤層の前記反対側の面を前記第１光学部材に接合して、前記屈折率調整用区分が、該透明導電性層と前記第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接する状態にし、
前記第１光学部材を通って入射する外光の、前記粘着剤ベース層と前記屈折率調整用区分との界面における反射光と、前記屈折率調整用区分と前記透明導電性層との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにする
ことを特徴とする光学部材積層体内における内部反射抑制方法。

【請求項2】

請求項１に記載した方法であって、前記第１光学部材を通って入射する外光の、前記粘着剤層における前記粘着剤ベース材料により本質的に形成される区分と前記屈折率調整用区分との界面における反射光と、前記屈折率調整用区分と前記第２光学部材との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにすることを特徴とする光学部材積層体内における内部反射抑制方法。

【請求項3】

透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明な粘着剤層を備える光学部材積層体の製造方法であって、
透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成される粘着剤層を準備し、
前記粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する屈折率調整材料の粒子を含む塗工液を準備し、
前記粘着剤層の一方の面に前記塗工液を塗布して、該塗工液に含まれる前記屈折率調整材料の粒子を、前記粘着剤層の前記一方の面から厚み方向に浸透させ、
前記粘着剤層を乾燥させることによって前記塗工液の液体部分を蒸発させる
工程によって、前記屈折率調整材料の粒子が分散状に含まれる屈折率調整区分を前記一方の面から厚み方向に有する屈折率調整区分付粘着剤層を形成する段階と、
前記屈折率調整区分付粘着剤層を、前記一方の面とは反対側の面である他方の面において前記第１光学部材に接合し、前記一方の面において前記第２光学部材に接合する段階とを含むことを特徴とする光学部材積層体の製造方法。

【請求項4】

請求項３に記載した光学部材積層体の製造方法であって、前記屈折率調整区分は、前記第２光学部材の屈折率より低い屈折率を有することを特徴とする光学部材積層体の製造方法。

【請求項5】

請求項３又は４に記載した光学部材積層体の製造方法であって、前記第２光学部材には前記粘着剤層に面する側に所定パターンの透明導電性層が形成され、前記屈折率調整区分は、該透明導電性層と前記第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接合され、前記屈折率調整区分は、前記透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有することを特徴とする光学部材積層体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法に関する。特に本発明は、透明な光学部材を他の光学部材に接合するための粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

例えば液晶表示装置又は有機ＥＬ表示装置のような表示装置は、偏光フィルム、位相差フィルム、カバーガラス等の透明カバー部材、その他種々の透明光学部材を、他の光学部材に接合するために粘着剤を使用する。すなわち、接合される２つの光学部材の間に粘着剤層が配置され、該２つの光学部材は、これらを互いに押し付けることにより接合されて、光学部材積層体が形成される。このような構成の光学部材積層体は、表示装置において、透明光学部材の側が視認側となるように配置される。この構成において、視認側の透明光学部材から外光が入射したとき、入射光が粘着剤層と非視認側の光学部材との界面で反射して視認側に戻る、という問題がある。この問題は、外光の入射角が浅いとき、特に顕著になる。

【0003】

また、近年増加傾向にあるタッチパネルを備えた表示装置にあっては、透明光学部材が接合される被接合側光学部材の表面には、パターン化されたＩＴＯ（インジウム・スズ酸化物）のような透明で導電性の層が形成される。このような表示装置においては、粘着剤層と透明導電性層との間の界面における入射光の内部反射の影響で、視認側から透明導電性層のパターンが見えるようになる、という「パターン見え」の問題が指摘されている。

【0004】

いずれの場合にも、内部反射は、粘着剤と被接合側光学部材及び透明導電性層の屈折率差に起因する。特許第４６４０７４０号公報（特許文献１）は、この問題に対処するための手法を教示する。すなわち、該特許文献１は、透明光学部材と粘着剤層との間の界面、及び、粘着剤層と被接合側光学部材との間の界面における光の全反射を低減できる粘着剤組成物を開示する。ここに開示された組成物は、乾燥後及び／又は硬化後の屈折率が高く、透明光学部材及び被接合側光学部材の屈折率に近いものである、と説明されている。この特許文献１の教示は、２つの光学部材を接合する粘着剤層全体を、該２つの光学部材の屈折率に近い屈折率をもつものとすることである。

【0005】

この特許文献１により教示された手法は、界面反射を抑制する点では効果があるであろうが、特定のモノマー成分を使用するものであるため、組成物自体が高価になる、という問題がある。

【0006】

特許第５５６４７４８号公報（特許文献２）は、分散平均粒子径が１ｎｍ以上、かつ２０ｎｍ以下の酸化ジルコニウム又は酸化チタン粒子を、アクリル系樹脂からなる透明粘着剤の厚み全体にわたり分散させた構成の屈折率が調整された粘着剤を開示する。この粘着剤は、高屈折率材料である酸化ジルコニウム又は酸化チタン粒子を透明粘着剤に混合しているので、粘着剤層全体の屈折率が高くなり、上述した界面反射を抑制することができると考えられる。しかし、特許文献２の手法では、高屈折率材料を多量に使用する必要があり、粘着剤としての特性の低下が懸念され、かつ高価になる。また、使用される高屈折率材料は無機物質の粒子であるため、分散が困難であり、散乱による白濁を生じる、という問題がある。このため、有機材料の粒子を使用することも考えられるが、その場合には、着色の問題を解決することが容易ではなくなる。

【0007】

特許第５５２０７５２号公報（特許文献３）は、特許文献２に記載の手法を改良するために、粘着剤に分散される金属酸化物粒子を高分子で被覆することを提案する。特許文献３が教示することは、特許文献２の粘着剤層では、粘着剤層の表面に金属酸化物が露出するため、粘着性が低下する、という問題があるので、該金属酸化物粒子を高分子により被覆して、この問題を解決する、というものである。この特許文献３により提案される手法は、粘着剤層の粘着性については或る程度の改善は可能であるかも知れないが、特許文献２に関連して指摘した問題の多くは解決されない。特に、特許文献３に記載された構成は、金属酸化物粒子を特定の高分子で被覆するものであるため、特許文献２の構成よりも、さらに高価になる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【特許文献1】特許第４６４０７４０号公報

【特許文献2】特許第５５６４７４８号公報

【特許文献3】特許第５５２０７５２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

本発明は、容易かつ安価に製造できる粘着剤層を使用して、光学部材積層体における内部反射を効果的に抑制することができる積層体の構成を提供することを主たる目的とする。

【0010】

本発明の別の目的は、屈折率調整区分をもった粘着剤層を有する光学部材積層体の構成により、該積層体における内部反射を効果的に抑制することである。

【課題を解決するための手段】

【0011】

簡潔に述べると、本発明は、上述の目的を達成するため、単一層として形成される粘着剤層の一方の表面から厚み方向のある範囲にわたって、粘着剤層のベース材料よりも高い屈折率を有する屈折率調整区分を形成することによって光学部材積層体の内部反射を抑制するものである。

【0012】

一態様において、本発明は、透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明で、特定の構成をもった粘着剤層を備える光学部材積層体を提供する。特定の構成をもった該粘着剤層は、単一層として形成され、第１光学部材に面する側の第１の主面から厚み方向にわたって透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分と、該単一層の粘着剤層の第２光学部材に面する側の第２の主面から厚み方向にわたって形成された透明で粘着性の屈折率調整用区分とを含む。そして、該屈折率調整用区分は、単一層の粘着剤ベース材料に、該粘着剤ベース材料の屈折率より高い屈折率を有する材料を含ませた構成である。この構成において、粘着剤層の屈折率調整用区分は、第２光学部材の屈折率より低い屈折率を有するものとすることができる。

【0013】

本発明の別の態様においては、第２光学部材には粘着剤層に面する側に所定パターンの透明導電性層が形成される。そして、屈折率調整用区分は、該透明導電性層と第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接しており、該屈折率調整用区分は、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する。この構成において、第２光学部材には、粘着剤層に面する側の表面に、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する屈折率調整層を形成し、粘着剤層の屈折率調整用区分は、該第２光学部材の表面に形成された該屈折率調整層の屈折率より高い屈折率を有するものとすることができる。

【0014】

屈折率調整用区分は、厚みを２０ｎｍ〜６００ｎｍとすることが好ましい。屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する高屈折率材料の粒子が分散された構成とし、この高屈折率材料粒子により該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるようにすることができる。

【0015】

第２光学部材に所定パターンの透明導電性層が形成された構成では、屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する高屈折率材料の粒子を分散させて該屈折率調整用区分の平均屈折率を高める構成とし、透明導電性層の屈折率が１．７５〜２．１４であり、粘着剤ベース材料の屈折率が１．４０〜１．５５である場合に、高屈折率材料の粒子の屈折率は１．６０〜２．７４とすることが好ましい。高屈折率材料の粒子は、ＴＥＭ観察による平均一次粒子径が３ｎｍ〜１００ｎｍであることが好ましい。また、高屈折率材料は、ＴｉＯ₂、ＺｒＯ₂、ＣｅＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＢａＴｉＯ₃、Ｎｂ₂Ｏ₅、及びＳｎＯ₂からなる群から選択された１又は複数の化合物とすることができる。屈折率調整用区分と第２光学部材との間の接合面には、高屈折材料の粒子が第２光学部材に接触する領域と、該屈折率調整用区分の粘着性材料が該第２光学部材に接触するマトリクス領域とが形成される。この場合において、高屈折材料の粒子が第２光学部材に接触する領域は、面積比３０〜９９％の範囲で形成されることが好ましい。また、高屈折率材料の粒子と粘着剤ベース材料の屈折率の差が０．２〜１．３であることが好ましい。

【0016】

屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に、該粘着性材料より高い屈折率を有する粒子、ポリマー又はオリゴマーの形態の有機材料が含まれることによって該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるように構成されたものとすることができる。また、この構成の粘着剤層が、第２光学部材に透明導電性層が形成された構成に適用される場合には、透明導電性層の屈折率は１．７５〜２．１４とし、粘着剤ベース材料の屈折率は１．４０〜１．５５とし、有機材料の屈折率は１．５９〜２．０４とすることが好ましい。ここで用いられる高屈折率を有する有機材料としては、特に限定されないが、スチレン系のような芳香環を有する樹脂のほか、硫黄や窒素等のヘテロ原子を含む樹脂（例えばチオールやトリアジン環を含ポリマー）が挙げられる。また、粒子としてはナノメートルサイズの有機ナノ粒子、球状高分子を含み、粒径はＴＥＭ観察による平均一次粒子径が３ｎｍ〜１００ｎｍであることが好ましい。

【0017】

粘着剤層は、全光線透過率が８０％以上であることが好ましい。高屈折率材料の粒子は、複数の粒子が凝集した凝集体の形態で存在する部分を含むことができる。また、通常は、屈折率調整用区分に含まれる高屈折材料の粒子は、粘着剤層の厚み方向に、不規則な深さで存在する。

【0018】

本発明は、別の態様において、光学部材積層体内における内部反射抑制方法を提供する。この方法は、透明な第１光学部材を所定パターンの透明導電性層が形成された第２光学部材に接合するための粘着剤層に、該粘着剤層の第２光学部材及び透明導電性層に面する側において、粘着剤層の粘着剤ベース材料の屈折率より高く、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する、透明な粘着性屈折率調整用区分を形成し、該透明な粘着性屈折率調整用区分が透明導電性層及び第２光学部材に面し、粘着剤層の反対側の面が第１光学部材に面する状態で、該透明導電性層及び該第２光学部材上に該透明な粘着性屈折率調整用区分を接合し、粘着剤層の該反対側の面を第１光学部材に接合して、屈折率調整用区分が、該透明導電性層と前記第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接する状態にし、第１光学部材を通って入射する外光の、粘着剤ベース層と屈折率調整用区分との界面における反射光と、屈折率調整用区分と透明導電性層との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにするものである。

【0019】

本発明のこの内部反射抑制方法においては、第１光学部材を通って入射する外光の、粘着剤層における粘着剤ベース材料により本質的に形成される区分と屈折率調整用区分との界面における反射光と、屈折率調整用区分と第２光学部材との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにすることができる。

【0020】

本発明は、さらに、別の態様において、透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明な粘着剤層を備える光学部材積層体の製造方法を提供する。この方法は、屈折率調整区分付粘着剤層を形成する段階を含む。この段階は、透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成される粘着剤層と、該粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する屈折率調整材料の粒子を含む塗工液とを、それぞれ準備し、該粘着剤層の一方の面に該塗工液を塗布して、該塗工液に含まれる屈折率調整材料の粒子を、粘着剤層の一方の面から厚み方向に浸透させ、該粘着剤層を乾燥させることによって該塗工液の液体部分を蒸発させる工程によって、行われる。この方法は、さらに、該屈折率調整区分付粘着剤層を、該一方の面とは反対側の面である他方の面において該第１光学部材に接合し、該一方の面において該第２光学部材に接合する段階を含む。

【0021】

この光学部材積層体の製造方法においては、屈折率調整区分は、第２光学部材の屈折率より低い屈折率を有するものすることができる。或いは、該第２光学部材として、粘着剤層に面する側に所定パターンの透明導電性層が形成されたものを使用し、該屈折率調整区分は、該透明導電性層と該第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接合し、該屈折率調整区分は、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有するものとすることができる。

【発明の効果】

【0022】

本発明によれば、粘着剤層の一つの面から厚み方向に、粘着剤層のベース材料より高い屈折率を有する屈折率調整区分を形成するので、ヘイズ値を高めることなく高屈折率の領域を形成することが可能になる。高屈折率の領域は、第２光学部材との間の屈折率差を調整することができ、これによって粘着剤層と第２光学部材との間の界面における反射を抑制することができる。また、第２光学部材側にパターン化された透明導電性層が形成された構成においては、該透明導電性層と第２光学部材の屈折率に対する粘着剤層の屈折率調整区分の屈折率を調整することにより、界面反射を抑制することが可能になる。さらに、該透明導電性層における反射光と第２光学部材表面における反射光、及び粘着剤層内部に生じる反射光との間における、反射光同士の位相差による相殺効果で第１光学部材側に戻る反射光を大幅に低減させることが可能になる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】本発明の最も単純な実施形態の一例を示す光学部材積層体の断面図である。

【図2】本発明の光学部材積層体に使用される粘着剤層の一実施形態を示す断面図である。

【図3】パターン化された透明導電性層が形成された構成に図２に示す粘着剤層１３が適用された実施形態を示す断面図である。

【図4】第２光学部材に接触する粘着剤層の主面の状態を示す平面図である。

【図5】図２に示す粘着剤層を作製するための工程を示すもので、（ａ）は分散液の塗布工程を、（ｂ）は高屈折率材料粒子の浸透工程を、（ｃ）は乾燥工程を、それぞれ示す概略図である。

【図6】本発明の実施例において作製した第２光学部材の構成を示すもので、（ａ）（ｂ）（ｃ）は、それぞれＩＴＯ付第２光学部材（１）（２）（３）を示す。

【図7】本発明の実施例による光学部材積層体の構成を示すもので、（ａ）（ｂ）（ｃ）は、実施例１、２、３をそれぞれ示す。

【図8】本発明の実施例により作製された粘着剤層の屈折率調整用区分の表面状態を示す２００００倍ＳＥＭ写真である。

【図9】(ａ）（ｂ）は、それぞれ本発明の異なる実施例により得られた粘着剤層における屈折率調整用区分の高屈折率材料粒子分布を示す３００００倍ＴＥＭ断面写真である。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明の実施形態を図に関連して説明する。図１は、本発明の最も単純な実施形態の一例を示す光学部材積層体１の断面図であり、この光学部材積層体１は、光学的に透明な第１光学部材２と、該第１光学部材２に光学的に透明な粘着剤層３を介して接合された第２光学部材４とから構成されている。該透明な第１光学部材２は、偏光フィルム、位相差フィルム、その他の光学的表示装置に使用される光学フィルム、或いは光学的表示装置の視認側カバーガラスのような透明カバー部材により構成することができる。第１光学部材２は、粘着剤層３の第１の主面５に、第２光学部材４は、粘着剤層３の第２の主面６に、それぞれ接合される。

【0025】

図示の光学部材積層体１において、透明な粘着剤層３は、粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分３ａと、該ベース粘着剤区分３ａより高い屈折率を有する屈折率調整用区分３ｂとを有する。ベース粘着剤区分３ａを形成する粘着剤ベース材料の屈折率は、第１光学部材２の屈折率に近い屈折率を有することが好ましい。

【0026】

粘着剤ベース材料は、光学用途に使用可能な粘着性を有する透明な材料であれば特に制限はない。例えば、アクリル系粘着剤、ゴム系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ウレタン系粘着剤、エポキシ系粘着剤、及びポリエーテル系粘着剤から適宜選択して使用することができる。透明性、加工性及び耐久性などの観点から、アクリル系粘着剤を用いることが好ましい。粘着剤ベース材料は、上記の粘着剤のいずれかを単独で、或いは、２種類以上を組み合わせて使用することができる。アクリル系粘着剤のベースポリマーとして用いるアクリル系ポリマーは、特に限定する意味ではないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを主成分とするモノマ−のホモポリマー又はコポリマーであることが好ましい。ここで、「（メタ）アクリル」という表現は、「アクリル」及び「メタクリル」のうちのいずれか一方又は両方を意味するものとして使用されるもので、他の場合も同様である。本発明において、アクリル系ポリマーという用語は、上述の（メタ）アクリル酸アルキルエステルの他に、これと共重合可能な他のモノマ−も含まれる意味で使用される。粘着剤ベース材料の屈折率は、一般に、１．４０〜１．５５である。

【0027】

粘着剤層３の厚みは特に限定されるものではないが、通常は５μｍ〜５００μｍ、好ましくは、５μｍ〜４００μｍ、さらに好ましくは、５μｍ〜５００μｍである。このうち、屈折率調整用区分３ｂの厚みは、好ましくは２０ｎｍ〜６００ｎｍであり、より好ましくは２０ｎｍ〜３００ｎｍ、さらに好ましくは２０ｎｍ〜２００ｎｍである。屈折率調整区分３ｂとベース粘着剤区分３ａとの境界は、不規則な凹凸形状になるが、本発明においては、屈折率調整区分３ｂの厚みは、凹凸形状の深さの測定値を平均することにより決定される。ベース粘着剤区分の厚みは、粘着剤層３の厚みから屈折率調整区分３ｂの厚みを引いた値になる。粘着剤層３全体の全光線透過率は、ＪＩＳ Ｋ７３６１に準拠して測定した値で８０％以上、好ましくは９０％以上である。粘着剤層３の全光線透過率は、高いほど好ましい。

【0028】

屈折率調整用区分３ｂは、例えば粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する樹脂材料の溶液を、粘着剤ベース材料により形成された粘着剤層の一方の面に所定量塗布し、乾燥させることによって形成することができる。この目的に使用することができる樹脂材料としては、例えば、特許文献１に記載された粘着剤組成物がある。或いは、粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する有機物、例えばスチレンオリゴマーを固形物として分散させた分散液を粘着剤ベース材料の層の表面に塗布して乾燥させる方法によってもよい。しかし、本発明においては、以下に図２について説明するように、粘着剤ベース材料により形成された粘着剤層の一方の面から高屈折率材料の粒子を浸透させ、粘着剤層の該一方の面に隣接する領域に、該高屈折率材料の粒子が分散させられるようにすることが好ましい。

【0029】

以下に、図２を参照して、本発明の一実施形態による粘着剤層１３の構成を詳細に説明する。

【0030】

図２に示す本発明の実施形態による粘着剤層１３は、図１に示す実施形態の粘着剤層３と同様に、第１の主面１５及び第２の主面１６をもち、粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分１３ａと、該ベース粘着剤区分１３ａより高い屈折率を有する屈折率調整用区分１３ｂとを有する構成であるが、本実施形態においては、屈折率調整用区分１３ｂは、第２の主面１６から厚み方向の深さにわたって粘着剤ベース材料内に浸透し、粘着剤ベース材料内に分散された高屈折率材料の粒子１７を含むことにより、ベース粘着剤区分１３ａより高い屈折率を有するように構成されている。

【0031】

屈折率調整用区分１３ｂにおける高屈折率材料粒子１７の屈折率は、１．７〜２．７の範囲であることが好ましい。高屈折率材料の粒子と粘着剤ベース材料の屈折率の差は０．２〜１．３であることが好ましい。本発明のこの実施形態において使用できる高屈折率材料としては、ＴｉＯ₂、ＺｒＯ₂、ＣｅＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＢａＴｉＯ₂、Ｎｂ₂Ｏ₅及びＳｎＯ₂があり、これらの群から選ばれた１又は複数の化合物を使用して高屈折率材料粒子１７を形成することができる。高屈折率材料粒子１７の平均一次粒径は、３ｎｍ〜１００ｎｍとすればよく、粒子は、個々に分散状態で、或いは一部が凝集した状態で、屈折率調整用区分１３ｂ内に分布される。屈折率調整用区分１３ｂとベース粘着剤区分１３ａとの境界は、図１に関連して説明したように、不規則な凹凸形状となっているが、屈折率調整用区分１３ｂの厚み測定にあたっては、各測定位置において、高屈折率材料粒子１７の９０％が存在する深さの範囲を、その測定位置における区分１３ｂの厚み測定値とし、複数の測定位置における測定値を平均して屈折率調整用区分１３ｂの厚みとする。

【0032】

図３は、タッチパネルセンサーを構成するために、第２光学部材４の粘着剤層側表面に、例えばパターン化されたＩＴＯ膜のような透明導電性層７が形成された構成に、図２に示す粘着剤層１３が適用された実施形態を示す断面図である。この場合における第２光学部材４の例としては、例えば液晶表示装置又は有機ＥＬ表示装置における表示パネルのガラス基板を挙げることができる。

【0033】

図３に示すように、粘着剤層１３の屈折率調整用区分１３ｂの主面１６は、第２光学部材４と透明導電性層７との間の段差を埋めるように、第２光学部材４の粘着剤層側表面と透明導電性層７の両方に接合される。図４は、第２光学部材４に接触する粘着剤層１３の主面１６の状態を示す平面図である。図４に示されるように、粘着剤ベース材料のマトリクス１８に高屈折率材料粒子１７が島状に分散された、海島構成になっており、第２光学部材４に粘着剤層１３が接触する面では、第２光学部材４に対して粘着剤ベース材料が接触する部分と、高屈折率材料粒子１７が接触する部分とが存在する。この位置における高屈折率材料粒子１７と粘着剤ベース材料との面積比は、３０〜９９％の範囲とすることが好ましい。面積比は、一辺が１０μｍ〜２００μｍの方形領域において、該方形領域の全体面積に対する高屈折率材料粒子１７の占める面積の割合とし、複数の方形領域について測定を行い、その測定値を平均することにより面積比が求められる。

【0034】

図５（ａ）（ｂ）（ｃ）は、図２に示す粘着剤層１３を製造する工程を概略的に示す図である。先ず、上述した高屈折率材料粒子１７を溶媒に分散させた分散液１９と、粘着剤ベース材料の層２０を準備する。次いで、図５（ａ）に示すように、この分散液１９を粘着剤ベース材料層２０の表面に塗布する。粘着剤ベース材料層２０の表面は、分散液１９の溶媒により膨潤され、その過程で分散液１９内の高屈折率材料粒子１７が、粘着剤ベース材料層２０内に、厚み方向に浸透する。この状態を図５（ｂ）に示す。その後、乾燥工程により粘着剤ベース材料層２０を乾燥させることにより、分散液１９の溶媒を蒸発させて、図２に示す粘着剤層１３を得ることができる。この状態を図５（ｃ）に示す。

【0035】

粘着剤ベース材料層２０に対する高屈折率材料粒子１７の浸透深さは、粘着剤ベース材料と分散液１９の溶媒との関係で定まる。溶媒は、浸透深さが上述した値になるように、適当に選定することができる。

【実施例】

【0036】

以下、本発明の実施例を説明する。

【0037】

[粘着剤ベース作製]
〈粘着剤Ａの作製〉
（アクリルオリゴマー）
ジシクロペンタニルアクリレート（ＤＣＰＭＡ、メタクリル酸ジシクロペンタニル）６０重量部、メチルメタクリレート（ＭＭＡ、メタクリル酸メチル）４０重量部、連鎖移動剤としてのα−チオグリセロール３．５重量部、及び重合溶媒としてのトルエン１００重量部を、４つ口フラスコに投入し、これらを窒素雰囲気下において７０℃で１時間撹拌した。次に、重合開始剤としての２，２´−アゾビスイソブチロニトリル０．２重量部を４つ口フラスコに投入し、７０℃で２時間反応させ、続いて、８０℃で２時間反応させた。その後、反応液を１３０℃温度雰囲気下に投入し、トルエン、連鎖移動剤及び未反応モノマーを乾燥除去させ、固形状のアクリル系ポリマーを得た。このようにして得られたアクリル系ポリマーを「アクリル系ポリマー（Ａ−１）」とした。このアクリル系ポリマー（Ａ−１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は５．１×１０³であった。

【0038】

（粘着剤Ａ）
アクリル酸２−エチルヘキシル（２ＥＨＡ）６８重量部、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）１４．５重量部、及びアクリル酸２−ヒドロキシエチル（ＨＥＡ）１７．５重量部から構成されるモノマー混合物に、光重合開始剤（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）０．０３５重量部、及び光重合開始剤（商品名「イルガキュア６５１」、ＢＡＳＦ社製）０．０３５重量部を配合した後、粘度（計測条件：ＢＨ粘度計Ｎｏ．５ローター、１０ｒｐｍ、測定温度３０℃）が約２０Ｐａ・ｓになるまで紫外線を照射して、上記モノマー成分の一部が重合したプレポリマー組成物を得た。

【0039】

次に、該プレポリマー組成物に、上記アクリル系ポリマー（Ｂ−１）５重量部、ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ）０．１５重量部、シランカップリング剤（商品名「ＫＢＭ−４０３」、信越化学工業株式会社製）０．３重量部を添加して混合し、アクリル系粘着剤組成物を得た。上記アクリル系粘着剤組成物を、剥離フィルム（商品名「ＭＲＦ＃３８」、三菱樹脂株式会社製）の剥離処理された面上に、粘着剤層形成後の厚さが１５０μｍとなるように塗布して、粘着剤組成物層を形成し、次いで、該粘着剤組成物層の表面に、剥離フィルム（商品名「ＭＲＮ＃３８」、三菱樹脂株式会社製）を貼り合わせた。その後、照度：５ｍＷ／ｃｍ2、光量：１５００ｍＪ／ｃｍ2の条件で紫外線照射を行い、粘着剤組成物層を光硬化させて、粘着剤層を形成した。

【0040】

〈粘着剤Ｂの作製〉
２−エチルヘキシルアクリレート（２ＥＨＡ）３２重量部、イソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）４８重量部、２−ヒドロキシプロピルアクリレート（２ＨＰＡ）２０重量部、２種の光重合開始剤（商品名：イルガキュア１８４、ＢＡＳＦ製）０．０５重量部、及び光重合開始剤（商品名：イルガキュア６５１、ＢＡＳＦ製）０．０５重量部を、４つ口フラスコに投入してモノマー混合物を調製した。次いで、このモノマー混合物を窒素雰囲気下で紫外線に曝露して部分的に光重合させることにより、重合率約１０重量％の部分重合物（アクリル系ポリマーシロップ）を得た。このようにして得られたアクリル系ポリマーシロップの１００重量部に、トリメチロールプロパントリアクリレート（ＴＭＰＴＡ）０．０２重量部、シランカップリング剤（商品名：ＫＢＭ−４０３、信越化学工業（株）製）を０．３部添加した後、これらを均一に混合してモノマー成分を調製した。

【0041】

次いで、上記のように調製したモノマー成分を、片面をシリコーンで剥離処理した厚み３８μｍのポリエステルフィルム（商品名：ダイアホイルＭＲＦ、三菱樹脂（株）製）の剥離処理面に、最終的な厚みが１００μｍになるように塗布して塗布層を形成した。次いで、塗布されたモノマー成分の表面に、片面をシリコーンで剥離処理した厚み３８μｍのポリエステルフィルム（商品名：ダイアホイルＭＲＥ、三菱樹脂（株）製）を、当該フィルムの剥離処理面が塗布層側になるようにして被覆した。これにより、モノマー成分の塗布層を酸素から遮断した。このようにして得られた塗布層を有するシートに、ケミカルライトランプ（（株）東芝製）を用いて照度５ｍＷ／ｃｍ２（約３５０ｎｍに最大感度をもつトプコンＵＶＲ−Ｔ１で測定）の紫外線を３６０秒間照射して、塗布層を硬化させて粘着剤層を形成し、粘着剤層の両面に剥離シートが設けられた粘着シート（基材レスタイプ、粘着剤層の厚み：１００μｍ）を作製した。

【0042】

〈粘着剤Ｃの作製〉
温度計、攪拌機、還流冷却管及び窒素ガス導入管を備えたセパラブルフラスコに、モノマー成分として、ブチルアクリレート（ＢＡ）９９部、４ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ１部、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル０．２部及び重合溶媒として酢酸エチルを固形分が３０％になるように投入した後、窒素ガスを流し、攪拌しながら約１時間窒素置換を行った。その後６０℃にフラスコを加熱し、７時間反応させて重量平均分子量（Ｍｗ）１１０万のアクリル系ポリマーを得た。このアクリル系ポリマーの溶液（固形分１００部）に、イソシアネート系架橋剤としてトリメチロールプロパンキシリレンジイソシアネート（三井化学（株）製「タケネートＤ１１０Ｎ」）０．１部、シランカップリング剤（信越化学（株）製「ＫＢＭ−４０３」）０．１部を加えて粘着剤組成物（溶液）を調製した。このようにして調製した粘着剤溶液を、剥離シートの離型処理面に乾燥後の厚さが２５μｍとなるように塗布し、常圧下、６０℃で１分間及び１５０℃で１分間加熱乾燥し、さらに２３℃で１２０時間エージングを行って粘着剤層を作成した。

【0043】

[屈折率調整層付粘着剤の作製]
〈粘着剤Ａ／高屈折率材料のナノ粒子分散液を使用する事例〉
（粘着剤Ａ／ナノ粒子分散液（分散媒：エタノール）を使用した事例）
粘着剤層の厚さが１５０μｍであって、該粘着剤層の両面が軽剥離ＰＥＴ剥離シートで保護されている状態の粘着剤Ａ（粘着剤層の屈折率：１．４９）の一方の軽剥離ＰＥＴ剥離シートを剥離した。露出した粘着剤層の表面に、高屈折率粒子を含有する分散液としてのジルコニア粒子（ＺｒＯ₂、屈折率：２．１７、平均一次粒子径：２０ｎｍ）を含有する塗布用処理液（分散媒：エタノール、粒子濃度：１．５重量％、分散液の透過率：７５％、ＣＩＫナノテック（株）製）を、屈折率調整区分の厚さが２０ｎｍ〜３００ｎｍになるようにバーコーターＲＤＳ Ｎｏ．５で塗布し、１１０℃の乾燥オーブンで１８０秒間乾燥させた。次いで、ジルコニア（ＺｒＯ₂）粒子が分散された粘着剤層表面に、ＰＥＴ剥離シートを貼り合わせ、粘着剤シートを得た。なお、このようにしてジルコニア粒子の平均一次粒子径を、ＴＥＭ観察により計測した。

【0044】

〈他の事例〉
上記の事例と同様にして、下記の粘着剤及び高屈折率材料のナノ粒子分散液を使用して、同様に粘着剤シートを作製した。使用材料は、粘着剤Ｂ（屈折率１．４８）、粘着剤Ｃ（屈折率１．４７）、ＺｒＯ₂ナノ粒子分散液（分散媒：エタノール、粒径２０ｎｍ）、ＺｒＯ₂ナノ粒子分散液（分散媒：エタノール、粒径３０ｎｍ）、及びＺｒＯ₂ナノ粒子分散液（分散媒：n-プロパノール、粒径２０ｎｍ）であった。

【0045】

〈粘着剤Ａ／高屈折率材料としてスチレンオリゴマー溶液を使用した事例〉
粘着剤層の厚さが１５０μｍであって、該粘着剤層の両面が軽剥離ＰＥＴ剥離シートで保護された状態の粘着剤Ａ（粘着剤層の屈折率：１．４９）の一方の軽剥離ＰＥＴ剥離シートを剥離した。露出した粘着剤層の表面に、予め固形分濃度２重量％となるようにトルエンに分散したスチレンオリゴマー溶液（屈折率：１．６０、ヤスハラケミカル社製、ＳＸ−１００）を、屈折率調整層の厚さが２０ｎｍ〜３００ｎｍになるようにバーコーターＲＤＳ Ｎｏ．５で塗布し、１１０℃の乾燥オーブンで１８０秒間乾燥させた。次いで、スチレンを配置した粘着剤層表面に、ＰＥＴ剥離シートを貼り合わせ、粘着剤シートを得た。

【0046】

[評価方法]
＜粘着剤層の表面状態の観察＞
実施例のそれぞれにおける粘着剤層の高屈折率材料粒子を有する側の表面を、ＦＥ−ＳＥＭを用いて、加速電圧２ｋＶ、観察倍率５００倍、２，０００倍、５，０００倍、及び２０，０００倍で観察した。図８にその２０，０００倍写真を示す。高屈折率材料粒子が均一に分散されていることが分かる。

【0047】

＜グラデーション構造の観察＞
実施例の粘着剤層の高屈折率材料粒子を有する側の表面近傍の断面を、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、倍率３０，０００倍で観察した。その結果を図９（ａ）（ｂ）に示す。図９(ａ）では、屈折率調整用区分の厚みのほぼ全体にわたって高屈折率材料粒子がほぼ均一に分布しているが、図９（ｂ）の例では、粘着剤層における高屈折率材料粒子の分布が、粘着剤層の表面で最も高く、粘着剤層の厚さ方向に従って減少していく分布を有することが分かる。

【0048】

＜平均表面屈折率＞
実施例及び比較例で得られた粘着シートの平均表面屈折率を、分光エリプソメーター（ＥＣ−４００、ＪＡ．Ｗｏｏｌａｍ製）を用いてナトリウムＤ線（５８９ｎｍ）における屈折率を測定した。実施例及び比較例の粘着シートでは、両面の剥離シートを剥離して、粒子を塗布していない面に黒板を貼り合わせた状態で、粒子が塗布されている面の平均屈折率を測定した。比較例の粘着シートでは、両方の剥離シートを剥離して、一方の面に黒板を貼り合わせた状態で、粘着剤層表面の平均屈折率を測定した。

【0049】

＜屈折率調整層の厚さの測定＞
粘着剤層の深さ方向の断面を調整し、ＴＥＭ観察を行った。得られたＴＥＭ像（直接倍率３０００〜３００００倍）から屈折率調整層の厚さの測定を計測した。屈折率調整層の厚みは、粘着剤ベース層との調整層との界面の凸凹の平均値とし、粘着剤ベース層との界面の判別が困難な場合には、表面ＴＥＭ像を画像処理ソフト（ＩｍａｇｅＪ）で二値化画像処理し、ナノ粒子の９０％が存在する領域の深さを調整層の厚みとした。

【0050】

＜高屈折率粒子の面積比率＞
粘着剤層の粒子塗布側の表面を、ＦＥ−ＳＥＭを用いて、加速電圧２ｋＶ、観察倍率５００倍、２，０００倍、５，０００倍で観察した。得られた表面ＳＥＭ像を画像処理ソフト（ＩｍａｇｅＪ）で二値化画像処理することで、長辺２３μｍ、短辺１８μｍの長方形領域における全体面積に対する面積として高屈折率粒子の占める面積比率（％）を求めた。

【0051】

＜全光線透過率、ヘイズ値＞
実施例及び比較例で得られた粘着シートでは、粒子塗布側の剥離シートを剥離して、スライドガラス（商品名：白研磨 Ｎｏ．１、厚さ：０．８〜１．０ｍｍ、全光線透過率：９２％、ヘイズ：０．２％、松浪硝子工業（株）製）に貼り合わせた。さらに他方の剥離シートを剥離して、粘着剤層／スライドガラスの層構成を有する試験片を作製した。また、比較例の粘着シートでは、一方の剥離シートを剥離して、スライドガラス（商品名：白研磨 Ｎｏ．１、厚さ：０．８〜１．０ｍｍ、全光線透過率：９２％、ヘイズ：０．２％、松浪硝子工業（株）製）に貼り合わせ、さらに他方の剥離シートを剥離して、粘着剤層／スライドガラスの層構成を有する試験片を作製した。上記試験片の可視光領域における全光線透過率、ヘイズ値を、ヘイズメーター（装置名：ＨＭ−１５０、（株）村上色彩研究所製）を用いて測定した。

【0052】

＜１８０度ピール接着力（ガラス板に対する１８０度引き剥がし接着力）＞
実施例及び比較例で得られた粘着シートから、長さ１００ｍｍ、幅２０ｍｍのシート片を切り出した。次いで、実施例及び比較例のシート片では、粒子が塗布されていない側の剥離シートを剥離して、ＰＥＴフィルム（商品名：ルミラー Ｓ−１０、厚さ：２５μｍ、東レ（株）製）を貼付（裏打ち）した。また、比較例１、２のシート片では、一方の剥離シートを剥離して、ＰＥＴフィルム（商品名：ルミラー Ｓ−１０、厚さ：２５μｍ、東レ（株）製）を貼付（裏打ち）した。次に、他方の剥離シートを剥離して、試験板としてのガラス板（商品名：ソーダライムガラス ♯００５０、松浪硝子工業（株）製）に、２ｋｇローラー、１往復の圧着条件で圧着し、試験板／粘着剤層／ＰＥＴフィルムから構成されるサンプルを作製した。

【0053】

得られたサンプルについて、オートクレーブ処理（５０℃、０．５ＭＰa、１５分）し、その後、２３℃、５０％Ｒ．Ｈ．の雰囲気下で３０分間放冷した。放冷後、引張試験機（装置名：オートグラフ ＡＧ−ＩＳ、（株）島津製作所製）を用い、ＪＩＳ Ｚ０２３７に準拠して、２３℃、５０％Ｒ．Ｈ．の雰囲気下、引張速度３００ｍｍ／分、剥離角度１８０°の条件で、試験板から粘着シート（粘着剤層／ＰＥＴフィルム）を引きはがし、１８０°引き剥がし接着力（Ｎ／２０ｍｍ）を測定した。また、各実施例、比較例において、高屈折率粒子未塗布の粘着シートを作製し、当該高屈折率粒子未塗布の粘着シートにおいても、上記同様に、１８０度ピール接着力を測定し（ベース粘着剤層の接着力）、ベース粘着剤層の接着力に対する各サンプルの１８０度ピール接着力の比率（％）を計算した。

【0054】

＜高屈折率粒子を含有する分散液の透過率＞
高屈折率粒子を含有する分散液の透過率は、光電比色計（ＡＣ−１１４、ＯＰＴＩＭＡ社製）で５３０ｎｍのフィルターを用いて測定した。分散溶媒単独の透過率を１００％として、各実施例、比較例で使用した分散液の透過率（％）を測定した。

【0055】

＜反射抑制率の測定＞
実施例及び比較例の光学部材積層体の一方の面を反射率測定面とし、反対側の面に黒ＰＥＴ基材付テープ（リンテック（株）製 ＰＥＴ７５ＮＢＰＥＴ３８）を貼って反射率測定用の試料とした。光学部材積層体の反射率測定面側の反射率（Ｙ値）を反射型分光光度計（Ｕ４１００、（株）日立ハイテクノロジーズ製）により測定した。測定は、透明導電層をエッチングした部分と、エッチングしていない部分の双方の位置で行った。すなわち、透明導電層をエッチングした部分（開口部）の測定は、粘着剤層の屈折率調整層と光学部材積層体の屈折率調整層との界面の反射率であり、エッチングしていない部分（パターン部）の測定は、粘着剤層の屈折率調整層と透明導電層界面の反射率を示す。

【0056】

反射抑制率は、エッチングした部分とエッチングしてない部分のそれぞれについて、下式に基づきを算出した。なお、下記式中の「粒子がない場合の反射率（％）」とは、比較例（粒子を用いない場合）の光学部材積層体の反射率である。すなわち、反射抑制率は、屈折率調整層を有することでどの程度反射率が低減できたかを示す指標である。
反射抑制率（％）＝反射率（％）−粒子がない場合の反射率（％）

【0057】

[屈折率調整層付粘着剤と透明導電層の積層体の作製]
＜基材としてゼオノア（ＣＯＰ）を使用する透明導電層の作製＞
厚さ１００μｍのシクロオレフィンポリマーフィルム（商品名：「ゼオノアＺＦ１６」、面内複屈折率：０．０００１、日本ゼオン（株）製）の両面に、直径３μｍの複数の粒子（商品名：「ＳＳＸ１０５」、積水樹脂（株）製）を、バインダー樹脂（商品名：「ユニディックＲＳ２９−１２０」、ＤＩＣ社製）１００部に対して０．０７部添加した塗工液をバーコーターを用いて塗布し、８０℃のオーブン下で1分間乾燥後、積算光量各３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで両面にアンチブロッキング層を有するフィルムを形成した（以下、ＣＯＰ基材）。次に、ＣＯＰ基材の片面に、屈折率調整剤（商品名：「オプスター ＫＺ６６６１」、ＪＳＲ（株）製）をバーコーターにより塗布し、８０℃のオーブン下で1分間乾燥後、積算光量各３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで、厚さ１００ｎｍ、屈折率１．６５の屈折率調整層を形成した。得られたＣＯＰ基材の屈折率調整層の表面に、巻き取り式スパッタ装置において、透明導電層として厚さ２３ｎｍのインジウムスズ酸化物層（ＩＴＯ）を積層した。

【0058】

＜基材としてＰＥＴを使用する透明導電性層の作製＞
厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム（商品名：「ルミラー：Ｕ４０」東レ社製）の片面に直径３μｍの複数の粒子（商品名：「ＳＳＸ１０５」、積水樹脂（株）製）を、バインダー樹脂（商品名：「ユニディックＲＳ２９−１２０」、ＤＩＣ社製）１００部に対して０．１部添加した塗工液を、バーコーターを用いて塗布し、８０℃のオーブン下１分間乾燥後、積算光量各３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで片面に膜厚１．５μｍのアンチブロッキング層を形成した。次に、先ほど塗工した面とは逆面に、ハードコート用樹脂（商品名：「オプスター ＫＺ７５４０（シリカナノ粒子含有）」、ＪＳＲ（株）製）をＭＩＢＫで固形分１０％になるように調整した塗工液を、バーコーターを用いて塗工し、８０℃のオーブン下で１分間乾燥後、積算光量３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで膜厚１．５μｍのハードコート層を有するフィルムを形成した（以下、ＰＥＴ基材）。
次に、先ほど得られたハードコート層の上に、屈折率調整剤（商品名：「オプスター Ｈ０００１（ジルコニアナノ粒子含有）」、ＪＳＲ（株）製）をＭＩＢＫで固形分１０％になるように調整した塗工液を、バーコーターを用いて塗工し、８０℃のオーブン下で１分間乾燥後、積算光量３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで膜厚３５ｎｍ、屈折率１．６３の屈折率調整層２を形成した。次に、前述の屈折率調整層２の上に、屈折率調整剤（商品名：「Ｌ−００５（中空ナノシリカ粒子含有）」、ＪＳＲ（株）製）をＭＩＢＫで固形分１．５％になるように調整した塗工液を、バーコーターを用いて塗工し、８０℃のオーブン下で１分間乾燥後、積算光量３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで膜厚４０ｎｍ、屈折率１．４９の屈折率調整層１を形成した。その後、屈折率調整層１、２を有するＰＥＴ基材を、巻き取り式スパッタ装置に投入し、屈折率調整層１の表面に、透明導電層として厚み２３ｎｍのインジウムスズ酸化物層（ＩＴＯ）を積層した。

【0059】

＜基材としてガラスを使用する透明導電層の作製＞
無アルカリガラス（屈折率１．５３）の一方の面に、スパッタリング法によりＩＴＯ膜を形成し、非結晶化ＩＴＯ膜（屈折率１．８５）を有する透明導電性基材を作製した。この非結晶性ＩＴＯ薄膜のＳｎ比率は、３重量％であった。なお、ＩＴＯ薄膜のＳｎ比率は、Ｓｎ原子の重量／（Ｓｎ原子の重量＋Ｉｎ原子の重量）から算出した。

【0060】

＜タッチパネルセンサとして機能する光学部材積層体の製造＞
上記透明導電層上の一部にフォトレジスト膜を形成した後、これを２５℃、５重量％の塩酸（塩化水素水溶液）に１分間浸漬して、透明導電層のエッチングを行った。これにより電極配線パターンに相当する透明導電層が存在する部分（パターン部）と、除去された部分（開口部）とを作製した。上述した粘着剤シートの高屈折率材料粒子を有する側のＰＥＴ剥離シートを剥離し、パターニングされた透明導電層の上に、該粘着剤シートの粘着剤層（前記高屈折率粒子を有する側）と該透明導電層とが接触するように、該粘着剤シートを積層した。粘着剤シートの反対側のＰＥＴ剥離シートを剥離した後に、表面保護及び光学測定のためにスライドガラス又は厚さ１００μｍのシクロオレフィンポリマーフィルム（商品名：「ゼオノアＺＦ１６」、面内複屈折率：０．０００１、日本ゼオン（株）製）を貼り合せた。

【0061】

[第２光学部材の作製]
第２光学部材４として、図６(ａ）に示す積層体２１と図６（ｂ）に示す積層体３１を準備した。図６(ａ）に示す積層体２１は、屈折率１．５３のＣＯＰ基材２２の一表面上に屈折率１．６５の屈折率調整層２３が形成され、該屈折率調整層２３の上に、パターン化されたＩＴＯ層２４が形成された構成である。ＩＴＯの屈折率は、１．９であった。この積層体２１を「ＩＴＯ付第２光学部材（１）」と呼ぶ。

【0062】

図６(ｂ）に示す積層体３１は、屈折率１．５７のＰＥＴ基材３２の一表面上に屈折率１．６３の屈折率調整層３３が形成され、該屈折率調整層３３の上に、さらに屈折率１．４９の別の屈折率調整層３３ａが形成され、該屈折率調整層３３ａの上に、パターン化されたＩＴＯ層３４が形成された構成である。この場合においても、ＩＴＯの屈折率は、１．９であった。この積層体３１を「ＩＴＯ付第２光学部材（２）」と呼ぶ。

【0063】

さらに、図６（ｃ）に示す「ＩＴＯ付第２光学部材（３）」と呼ぶ積層体４１を作製した。このＩＴＯ付第２光学部材（３）の積層体４１は、屈折率１．５３のガラス基板４２にパターン付けされていないＩＴＯ層４４を形成した構成である。

【0064】

[実施例１]
図７（ａ）に示すように、ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、本発明の一実施形態による粘着剤層２５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ２６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層２５は、粘着剤Ａにより形成された屈折率１．４９のベース粘着剤区分２５ａと、屈折率１．６８の屈折率調整用区分２５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分２５ｂは、平均粒径２０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子をエタノール液に分散させた、酸化ジルコニウム粒子１．５ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ａからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化ジルコニウム粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。粘着剤層２５の厚みは１５０μｍであり、屈折率調整用区分２５ｂの厚みは１５０ｎｍであった。この実施例１における屈折率調整用区分２５ｂの表面写真を図８に、断面写真を図９（ａ）に、それぞれ示す。反射率測定のために、ＣＯＰ基材２２の屈折率調整層２３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム２７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。

【0065】

[実施例２]
図７（ｂ）に示すように、ＩＴＯ付第２光学部材（２）を、本発明の他の実施形態による粘着剤層３５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ３６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層３５は、粘着剤Ｂにより形成された屈折率１．４８のベース粘着剤区分３５ａと、屈折率１．６２の屈折率調整用区分３５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分３５ｂは、平均粒径２０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子をｎ‐プロパノール液に分散させた、酸化ジルコニウム粒子２．０ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ｂからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化ジルコニウム粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。粘着剤層３５の厚みは１００μｍであり、屈折率調整用区分３５ｂの厚みは５００ｎｍであった。この実施例２においける屈折率調整用区分３５ｂの断面写真を図９（ｂ）に示す。反射率測定のために、ＰＥＴ基材３２の屈折率調整層３３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム３７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。

【0066】

[実施例３]
図７（ｃ）に示すように、ＩＴＯ付第２光学部材（３）を、本発明のさらに他の実施形態による粘着剤層４５を介して第１光学部材２を構成するウインドウ４６に接合した。ウインドウ４６は、ゼオノアフィルム（ＺＦ１４−１００、登録商標）により作製した、屈折率１．５３の透明部材である。粘着剤層４５は、粘着剤Ｃにより形成された屈折率１．４６のベース粘着剤区分４５ａと、屈折率１．７０の屈折率調整用区分４５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分４５ｂは、平均粒径３０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子をエタノール液に分散させた、酸化ジルコニウム粒子１．５ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ｃからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化ジルコニウム粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。粘着剤層４５の厚みは２５μｍであり、屈折率調整用区分４５ｂの厚みは２００ｎｍであった。反射率測定のために、ガラス基板４２のＩＴＯ層４４とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム４７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。

【0067】

[実施例４]
実施例１とは異なる構成の粘着剤層を使用して、図７（ａ）に示すものと同様な光学部材積層体を作製した。この実施例においては、ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、本発明のさらに別の実施形態による粘着剤層２５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ２６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層２５は、粘着剤Ａにより形成された屈折率１．４９のベース粘着剤区分２５ａと、屈折率１．６５の屈折率調整用区分２５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分２５ｂは、平均粒径２０ｎｍの酸化チタン粒子をｎ‐ブタノール液に分散させた、酸化チタン粒子０．５ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ａからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化チタン粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。この実施例における粘着剤層２５の厚みは１５０μｍであり、屈折率調整用区分２５ｂの厚みは１３０ｎｍであった。反射率測定のために、ＣＯＰ基材２２の屈折率調整層２３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム２７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。

【0068】

[実施例５]
屈折率１．６０のスチレンオリゴマーを使用して屈折率調整用区分を形成することにより、図７（ａ）に示すものと同様な光学部材積層体を作製した。この実施例においては、ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、本発明のさらに別の実施形態による粘着剤層２５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ２６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層２５は、粘着剤Ａにより形成された屈折率１．４９のベース粘着剤区分２５ａと、屈折率１．５５の屈折率調整用区分２５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分２５ｂは、固形分として屈折率１．６０のスチレンオリゴマーをトルエン液に分散させた固形分２ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ａからなる粘着剤層の表面に塗布し、固形分を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。この実施例における粘着剤層２５の厚みは１５０μｍであり、屈折率調整用区分２５ｂの厚みは３００ｎｍであった。反射率測定のために、ＣＯＰ基材２２の屈折率調整層２３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム２７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。

【0069】

[比較例１]
ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、粘着剤Ａのみからなる粘着剤層を介して第１光学部材２を構成する屈折率１．５３のガラスウインドウ２６に接合して、比較例１の光学部材積層体を作製した。

【0070】

[比較例２]
ＩＴＯ付第２光学部材（２）を、粘着剤Ｂのみからなる粘着剤層を介して第１光学部材２を構成する屈折率１．５３のガラスウインドウ２６に接合して、比較例２の光学部材積層体を作製した。

【0071】

[比較例３]
ＩＴＯ付第２光学部材（３）を、粘着剤Ｃのみからなる粘着剤層を介して第１光学部材２を構成する屈折率１．５３のガラスウインドウ２６に接合して、比較例３の光学部材積層体を作製した。

【表1】

【産業上の利用可能性】

【0072】

以上述べたように、本発明においては、第１光学部材と第２光学部材とを接合する粘着剤層において、第２光学部材側の面から厚み方向に、粘着剤ベース材料の屈折率より高い屈折率を有する屈折率調整区分を設けたので、外光の内部反射光が第１光学部材を通って戻るのを抑制できる。本発明は、液晶表示装置及び有機ＥＬ表示装置のような光学的表示装置に適用することができる。本発明は、特に、タッチセンサーを有するタッチパネル方式の表示装置に有利に適用することができる。

【符号の説明】

【0073】

１・・・光学部材積層体
２・・・第１光学部材
３，１３・・・透明な粘着剤層
３ａ、１３ａ・・・ベース粘着剤区分
３ｂ、１３ｂ・・・屈折率調整用区分
４・・・第２光学部材
７・・・透明導電性層
１７・・・高屈折率材料粒子
１９・・・分散液
２０・・・粘着剤ベース材料
２１、３１・・・積層体
２２・・・ＣＯＰ基材
２３・・・屈折率調整層
２４・・・ＩＴＯ層
２５・・・粘着剤層
２６・・・ガラスウインドウ

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】