特許 6269133 流動層反応システム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6269133

(24)【登録日】2018年1月12日

(45)【発行日】2018年1月31日

(54)【発明の名称】流動層反応システム

(51)【国際特許分類】

   B01J 8/24 20060101AFI20180122BHJP

   C01B 3/30 20060101ALI20180122BHJP

   B01J 8/00 20060101ALI20180122BHJP

【ＦＩ】

   B01J8/24 321

   C01B3/30

   B01J8/00 A

【請求項の数】4

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2014-24202(P2014-24202)

(22)【出願日】2014年2月12日

(65)【公開番号】特開2015-150471(P2015-150471A)

(43)【公開日】2015年8月24日

【審査請求日】2016年12月21日

(73)【特許権者】

【識別番号】000000099

【氏名又は名称】株式会社ＩＨＩ

(74)【代理人】

【識別番号】110000936

【氏名又は名称】特許業務法人青海特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】村本 知哉

【審査官】 河野 隆一朗

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０２−２７９５１２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５５−０９７２４２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０６−１９１８１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５９−１２４９１０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２００２／０００７５９４（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ０１Ｊ ８／００ − ８／４６

Ｃ０１Ｂ ３／００ − ６／３４

Ｂ０１Ｊ ２１／００ − ３８／７４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

メタンを加熱し生成ガスとして水素を製造する流動層反応システムであって、
メタンから水素への分解反応を促進する触媒が流動媒体として収容される流動層反応器と、
前記流動層反応器の底部に形成されたガス導入口から少なくとも前記メタンを含む流動化ガスを導入して、前記流動媒体が該流動化ガス中に浮遊した状態である流動層を該流動層反応器内に形成するガス導入部と、
前記流動層反応器を構成する側壁の外方から、該流動層反応器内の流動媒体を加熱する加熱部と、
前記流動層反応器に導入した前記流動化ガスの流速が、該流動層反応器の中心側よりも側壁側の方が大きくなるように前記ガス導入部を制御する制御部と、
を備え、
前記制御部は、前記流動層反応器の中心側に導入した流動化ガスの流速が、前記流動媒体が静止した状態である固定層から前記流動層へ移行させる流動化ガスの流速である最小流動化速度以上となり、該流動層反応器の側壁側に導入した流動化ガスの流速が、該流動層から該流動媒体が該流動化ガスとともに飛散する状態である輸送層へ移行させる流動化ガスの流速である終端速度未満となるように前記ガス導入部を制御することを特徴とする流動層反応システム。

【請求項2】

原料ガスを加熱して生成ガスを製造する流動層反応システムであって、
固体粒子で構成された流動媒体が収容され、水平断面積が下方から上方に向かうに従って漸減する流動層反応器と、
前記流動層反応器の底部に形成されたガス導入口から少なくとも前記原料ガスを含む流動化ガスを導入して、前記流動媒体が該流動化ガス中に浮遊した状態である流動層を該流動層反応器内に形成するガス導入部と、
前記流動層反応器を構成する側壁の外方から、該流動層反応器内の流動媒体を加熱する加熱部と、
前記流動層反応器に導入した前記流動化ガスの流速が、該流動層反応器の中心側よりも側壁側の方が大きくなるように前記ガス導入部を制御する制御部と、
を備え、
前記制御部は、前記流動層反応器の中心側に導入した流動化ガスの流速が、前記流動媒体が静止した状態である固定層から前記流動層へ移行させる流動化ガスの流速である最小流動化速度以上となり、該流動層反応器の側壁側に導入した流動化ガスの流速が、該流動層から該流動媒体が該流動化ガスとともに飛散する状態である輸送層へ移行させる流動化ガスの流速である終端速度未満となるように前記ガス導入部を制御することを特徴とする流動層反応システム。

【請求項3】

前記流動層反応器内に設けられ、前記流動媒体の循環を促す整流板を備えたことを特徴とする請求項１または２に記載の流動層反応システム。

【請求項4】

前記ガス導入部は、前記流動層反応器の底部のうち、中心側より側壁側に設けられたガス導入口から、前記流動化ガスとして、前記生成ガス、または、不活性ガスを導入することを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の流動層反応システム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、流動媒体の流動層を用いて反応を遂行する流動層反応システムに関する。

【背景技術】

【0002】

熱を利用して反応を進行させる反応器として、流動層反応器（例えば、特許文献１）が利用されている。流動層反応器は、内部に流動媒体を収容しており、底部から流動化ガスとしての原料ガスが導入されることで、当該原料ガスによって内部に流動媒体の流動層が形成される。そして、流動層反応器の外部から側壁を通じて流動層反応器内に熱を加えることで流動媒体が加熱され、当該流動媒体が有する熱で原料ガスを反応させて反応生成物が生成される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開平０６−１９１８１８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

流動層反応器においては、遂行される反応によって、固体の反応生成物が得られる場合がある。上述したように流動層反応器は、側壁を通じて外部から内部へ加熱されるため、流動層反応器の側壁の内面が最も高温となる。したがって、側壁の内面において最も反応が進行することとなり、生成された反応生成物が固着してしまう。側壁の内面に反応生成物が固着すると、側壁を通じた外部からの伝熱効率が低下し、反応効率が低下してしまうという課題がある。

【0005】

そこで本発明は、このような課題に鑑み、流動層反応器に導入する流動化ガスの流速を制御して、流動媒体の流れを工夫することで、側壁の内面への反応生成物の固着を抑制することが可能な流動層反応システムを提供することを目的としている。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記課題を解決するために、本発明の流動層反応システムは、メタンを加熱し生成ガスとして水素を製造する流動層反応システムであって、メタンから水素への分解反応を促進する触媒が流動媒体として収容される流動層反応器と、流動層反応器の底部に形成されたガス導入口から少なくともメタンを含む流動化ガスを導入して、流動媒体が流動化ガス中に浮遊した状態である流動層を流動層反応器内に形成するガス導入部と、流動層反応器を構成する側壁の外方から、流動層反応器内の流動媒体を加熱する加熱部と、流動層反応器に導入した流動化ガスの流速が、流動層反応器の中心側よりも側壁側の方が大きくなるようにガス導入部を制御する制御部と、を備え、制御部は、流動層反応器の中心側に導入した流動化ガスの流速が、流動媒体が静止した状態である固定層から流動層へ移行させる流動化ガスの流速である最小流動化速度以上となり、流動層反応器の側壁側に導入した流動化ガスの流速が、流動層から流動媒体が流動化ガスとともに飛散する状態である輸送層へ移行させる流動化ガスの流速である終端速度未満となるようにガス導入部を制御することを特徴とする。
上記課題を解決するために、本発明の他の流動層反応システムは、原料ガスを加熱して生成ガスを製造する流動層反応システムであって、固体粒子で構成された流動媒体が収容され、水平断面積が下方から上方に向かうに従って漸減する流動層反応器と、流動層反応器の底部に形成されたガス導入口から少なくとも原料ガスを含む流動化ガスを導入して、流動媒体が流動化ガス中に浮遊した状態である流動層を流動層反応器内に形成するガス導入部と、流動層反応器を構成する側壁の外方から、流動層反応器内の流動媒体を加熱する加熱部と、流動層反応器に導入した流動化ガスの流速が、流動層反応器の中心側よりも側壁側の方が大きくなるようにガス導入部を制御する制御部と、を備え、制御部は、流動層反応器の中心側に導入した流動化ガスの流速が、流動媒体が静止した状態である固定層から流動層へ移行させる流動化ガスの流速である最小流動化速度以上となり、流動層反応器の側壁側に導入した流動化ガスの流速が、流動層から流動媒体が流動化ガスとともに飛散する状態である輸送層へ移行させる流動化ガスの流速である終端速度未満となるようにガス導入部を制御することを特徴とする。

【0007】

また、流動層反応器内に設けられ、流動媒体の循環を促す整流板を備えるとしてもよい。

【0009】

また、ガス導入部は、流動層反応器の底部のうち、中心側より側壁側に設けられたガス導入口から、流動化ガスとして、生成ガス、または、不活性ガスを導入するとしてもよい。

【発明の効果】

【0011】

本発明によれば、側壁の内面への反応生成物の固着を抑制することが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】第１の実施形態にかかる流動層反応システムを説明するための図である。

【図2】図１のＩＩ−ＩＩ線断面を上面視した図である。

【図3】流動媒体の流れを説明するための図である。

【図4】第１の実施形態の変形例にかかる流動層反応システムを説明するための図である。

【図5】第２の実施形態にかかる流動層反応システムを説明するための図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。かかる実施形態に示す寸法、材料、その他具体的な数値等は、発明の理解を容易とするための例示にすぎず、特に断る場合を除き、本発明を限定するものではない。なお、本明細書および図面において、実質的に同一の機能、構成を有する要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略し、また本発明に直接関係のない要素は図示を省略する。

【0014】

（第１の実施形態：流動層反応システム１００）
図１は、第１の実施形態にかかる流動層反応システム１００を説明するための図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩ線断面を上面視した図である。本実施形態の図１、図２では、垂直に交わるＸ軸（水平方向）、Ｙ軸（水平方向）、Ｚ軸（鉛直方向）を図示の通り定義している。また、図１中、ガスの流れを実線の矢印で、信号の流れを破線の矢印で示す。なお、ここでは、流動層反応システム１００を利用し、下記式（１）に示す反応に基づいて原料ガスとしてのメタン（ＣＨ_４）から生成ガスとしての水素（Ｈ_２）を製造する構成を例に挙げて説明する。
ＣＨ_４（気体） → ２Ｈ_２（気体） ＋ Ｃ（固体）
…式（１）

【0015】

流動層反応器１１０には、固体粒子で構成された流動媒体として、上記式（１）に示すメタンから水素への分解反応（以下、熱分解反応と称する）を促進する触媒（例えば、カーボンブラック）が収容されている。また、流動層反応器１１０内には、鉛直方向（図１〜図３中、Ｚ軸方向）に延伸した整流板１１４が設けられる。

【0016】

整流板１１４は、流動層反応器１１０を構成する、天板１１２ａ、側壁１１２ｂ、底部１１２ｃの少なくともいずれかの一部に固定されているものの、図１に示すように、整流板１１４の下方と上方において流動媒体が流動可能な固定構造で流動層反応器１１０内に配される。また、図１、図２に示すように、流動層反応器１１０内の中央部分は、整流板１１４によって、中心側の内部屋１１０Ａと、側壁１１２ｂ側の外部屋１１０Ｂとに区画される。具体的に説明すると、内部屋１１０Ａは、整流板１１４に囲繞された領域であり（図１中、破線で囲繞した領域）、鉛直方向の長さは、整流板１１４と実質的に等しい。また、外部屋１１０Ｂは、整流板１１４と側壁１１２ｂとに囲繞された領域（図１中、破線で囲繞した領域）であり、鉛直方向の長さは、整流板１１４と実質的に等しい。

【0017】

なお、本実施形態において、内部屋１１０Ａの水平断面積（図１〜図３、ＸＹ断面積）を、外部屋１１０Ｂの水平断面積より大きくし、内部屋１１０Ａ（流動層反応器１１０の中心側）および内部屋１１０Ａの鉛直上方の部分と鉛直下方の部分において主に熱分解反応が遂行されるように構成している。

【0018】

図１に戻って説明すると、流動層反応器１１０の下方には、風箱１２０Ａ、１２０Ｂが設けられており、ガス導入部１３０によって、風箱１２０Ａを通じて内部屋１１０Ａ内に少なくとも原料ガスを含む流動化ガスが導入されるとともに、風箱１２０Ｂを通じて外部屋１１０Ｂ内に、同流動化ガスが導入される。

【0019】

ガス導入部１３０は、風箱１２０Ａに接続された配管１３２Ａと、配管１３２Ａ上に設けられたバルブ１３４Ａと、風箱１２０Ｂに接続された配管１３２Ｂと、配管１３２Ｂ上に設けられたバルブ１３４Ｂと、配管１３２Ａ、１３２Ｂに流動化ガスを供給する流動化ガス供給源１３６とを含んで構成される。

【0020】

流動層反応システム１００を運転する際には、後述する制御部１５０によってガス導入部１３０が制御され、ガス導入部１３０によって、流動化ガスが風箱１２０Ａ、１２０Ｂに導入される。導入された流動化ガスは、風箱１２０Ａ、１２０Ｂに一時的に貯留され、この風箱１２０Ａ、１２０Ｂに貯留された流動化ガスが、流動層反応器１１０の底部１１２ｃに配されたノズル１１６に形成されたガス導入口１１６ａから当該流動層反応器１１０内に導入される。このように、流動層反応器１１０に収容されている流動媒体に流動化ガスを導入することにより、流動層反応器１１０内において流動媒体の流動層が形成されることとなる。

【0021】

ここで、固体粒子で構成された流動媒体の下方から流動化ガスを導入した場合の流動媒体の状態について説明すると、流動化ガスの流速が小さく流動化ガスが流動媒体の間隙を流れるものの流動媒体が静止した状態を固定層と呼び、流動化ガスの流速が固定層の場合より大きく流動媒体が流動化ガス中に浮遊した状態を流動層と呼び、流動化ガスの流速が流動層の場合より大きく流動媒体が流動化ガスとともに飛散する状態を輸送層と呼ぶ。

【0022】

加熱部１４０は、流動層反応器１１０の側壁１１２ｂの外方から、流動層反応器１１０内の流動媒体を加熱する。

【0023】

加熱部１４０によって流動媒体が加熱されると、流動層反応器１１０内で熱分解反応が遂行され、生成ガスとしての水素と、固体炭素が生成されることとなる。こうして生成された水素は、流動層反応器１１０における流動層より上方（ここでは、流動層反応器１１０の天板１１２ａ）に形成されたガス排出口１１８を通じて外部に排出される。また、生成された固体炭素は、流動層反応器１１０内に留まり、熱分解反応を促進する触媒として、また、流動媒体として機能する。

【0024】

制御部１５０は、ＣＰＵ（中央処理装置）を含む半導体集積回路で構成され、ＲＯＭからＣＰＵ自体を動作させるためのプログラムやパラメータ等を読み出し、ワークエリアとしてのＲＡＭや他の電子回路と協働して流動層反応システム１００全体を管理および制御する。本実施形態において、制御部１５０は、ガス導入部１３０を構成するバルブ１３４Ａ、１３４Ｂの開度制御を遂行して、流動層反応器１１０に導入した流動化ガスの流速が、流動層反応器１１０の中心側よりも側壁１１２ｂ側の方が大きくなるようにガス導入部１３０を制御する。

【0025】

本実施形態において、内部屋１１０Ａには、風箱１２０Ａを通じて流動化ガスが導入され、外部屋１１０Ｂには風箱１２０Ｂを通じて流動化ガスが導入される。したがって、制御部１５０は、バルブ１３４Ａ、１３４Ｂの開度を制御することで、外部屋１１０Ｂ（流動層反応器１１０の側壁１１２ｂ側）に導入した流動化ガスの流速を、内部屋１１０Ａ（中心側）に導入した流動化ガスの流速よりも大きくすることができる。ここで、流速は、単位時間あたりに流動層反応器１１０の単位断面積（ここでは、ＸＹ断面積）を通過するガスの量を示し、空塔速度（体積流量（ｍ^３／ｓ）／断面積（ｍ^２））と言われる速度である。

【0026】

具体的に説明すると、制御部１５０は、風箱１２０Ｂから外部屋１１０Ｂに導入した流動化ガスの流速が、終端速度Ｕｔ未満となるようにバルブ１３４Ｂの開度を制御する。また、制御部１５０は、風箱１２０Ａから内部屋１１０Ａに導入した流動化ガスの流速が、最小流動化速度Ｕｍｆ以上となるようにバルブ１３４Ａの開度を制御する。ここで、終端速度Ｕｔは、流動層から輸送層へ移行させる流速、すなわち、流動層を維持できなくなる（輸送層を維持するための）流速の最小値である。また、最小流動化速度Ｕｍｆは、固定層から流動層へ移行させる流速、すなわち、流動層を維持するための（固定層を維持できなくなる）流速の最小値である。

【0027】

なお、流動層反応器１１０内の流動媒体全体の流速は、風箱１２０Ｂから外部屋１１０Ｂに導入した流動化ガスの流速と、風箱１２０Ａから内部屋１１０Ａに導入した流動化ガスの流速との平均値となるため、制御部１５０は、その平均値が適切な流速（バブリング速度）となるように、内部屋１１０Ａに導入した流動化ガスの流速および外部屋１１０Ｂに導入した流動化ガスの流速を調整する。

【0028】

図３は、流動媒体の流れを説明するための図であり、図３（ａ）は本実施形態にかかる流動層反応システム１００における流動媒体の流れを、図３（ｂ）は比較例の流動層反応システム１０における流動媒体の流れを示す。本実施形態の図３では、垂直に交わるＸ軸（水平方向）、Ｙ軸（水平方向）、Ｚ軸（鉛直方向）を図示の通り定義している。また、図３中、流動媒体の流れを太線の矢印で示す。

【0029】

制御部１５０が上記流速で流動化ガスを導入することで、流動層反応器１１０内で流動層を維持したまま、図３（ａ）に示すように、流動媒体を、外部屋１１０Ｂから内部屋１１０Ａに向けて循環させることが可能となる。

【0030】

仮に、流動層反応器１１０内で流動媒体を循環させずに流動層を維持する場合、外部屋１１０Ｂ（側壁１１２ｂ側）は内部屋１１０Ａ（中心側）よりも加熱部１４０と近い距離に位置するため、内部屋１１０Ａよりも外部屋１１０Ｂの方（特に側壁１１２ｂの内面１１２ｄ近傍）が局所的に高温場となる。そうすると、側壁１１２ｂの内面１１２ｄ近傍において熱分解反応の進行程度が大きくなり、反応生成物としての固体炭素が多く生成される。したがって、流動層反応システム１００の運転を継続すると、固体炭素が、側壁１１２ｂの内面１１２ｄに固着し易くなる。側壁１１２ｂの内面１１２ｄに固体炭素が固着すると、加熱部１４０による流動媒体への伝熱効率が低下し、熱分解反応の反応効率が低下してしまう。

【0031】

そこで、制御部１５０が流動層反応器１１０に導入する流動化ガスの流速を上記のように制御して、流動層反応器１１０内で流動媒体を循環させる構成により、外部屋１１０Ｂの高温の流動媒体を内部屋１１０Ａに循環させることができる。これにより、局所的に高温場が形成される事態を回避することができ、すなわち、側壁１１２ｂの内面１１２ｄ近傍のみで偏って熱分解反応が進行してしまう事態を回避することができ、内面１１２ｄへの固体炭素の固着を低減することが可能となる。

【0032】

さらに、本実施形態の流動層反応システム１００は、流動層反応器１１０内に整流板１１４を備えている。制御部１５０が流動層反応器１１０に導入する流動化ガスの流速を上記のように制御することで、整流板１１４を備えずとも、流動媒体を循環させることはできるが、内部屋１１０Ａ、外部屋１１０Ｂ間で流動媒体が水平方向（図３中、Ｘ方向やＹ方向）へ移動する。そうすると、流動媒体の循環（内部屋１１０Ａで下降流となり、外部屋１１０Ｂで上昇流となる循環）が一部阻害されてしまう。そこで、流動層反応器１１０内に整流板１１４を備えることで、流動媒体の良好な循環を促すことができ、局所的な高温場の形成を抑制して、側壁１１２ｂの内面１１２ｄへの固体炭素の固着を低減することが可能となる。

【0033】

また、図３（ａ）に示すように、本実施形態の流動層反応システム１００では、流動媒体の流れを、外部屋１１０Ｂ（流動層反応器１１０の側壁１１２ｂ側）において上昇流とし、内部屋１１０Ａ（中心側）において下降流として、流動媒体を、外部屋１１０Ｂから内部屋１１０Ａに向けて循環させている。

【0034】

仮に、流動媒体の循環の方向を逆にした流動層反応システム１０を比較例として説明すると、流動層反応システム１０では、流動層反応器１１０に導入した流動化ガスの流速が、流動層反応器１１０の側壁１１２ｂ側よりも中心側の方が大きくなるようにガス導入部１３０を制御して、図３（ｂ）に示すように、流動層反応器１１０内における流動媒体の流れが、外部屋１１０Ｂにおいて下降流となり、内部屋１１０Ａにおいて上昇流となるように流動媒体を循環させる。この場合、流動化ガスの流速の平均値が、図３（ａ）と等しいとすると、本実施形態の流動層反応システム１００と比較して、側壁１１２ｂ側を通過する流動媒体の移動速度が相対的に小さくなるため、側壁１１２ｂの内面１１２ｄにおいて局所的な高温場が形成され易くなる。そうすると、側壁１１２ｂの内面１１２ｄにおいて固体炭素が固着し易くなってしまう。

【0035】

これに対し、本実施形態の流動層反応システム１００では、流動化ガスの流速が、流動層反応器１１０の中心側よりも側壁１１２ｂの方が大きくなるため、比較例の流動層反応システム１０と比較して、側壁１１２ｂ側を通過する流動媒体の移動速度を相対的に大きくすることができ、側壁１１２ｂの内面１１２ｄにおいて局所的な高温場が形成される事態を回避することが可能となる。これにより、側壁１１２ｂの内面１１２ｄにおける固体炭素の固着を低減することができる。

【0036】

さらに、図３（ｂ）に示すように、比較例の流動層反応システム１０では、外部屋１１０Ｂで加熱された流動媒体が流動層反応器１１０の底部１１２ｃを通って内部屋１１０Ａに移動するため、底部付近１１０Ｃにおいて流動媒体が最も高温となる。すなわち、流動層反応器１１０の底部付近１１０Ｃにおいて熱分解反応が最も遂行されることとなるため、底部付近１１０Ｃにおいて固体炭素が多く生成されることとなる。そうすると、底部１１２ｃに配されるガス導入口１１６ａが固体炭素で閉塞されるおそれが生じる。これに対し、本実施形態の流動層反応システム１００では、図３（ａ）に示すように、外部屋１１０Ｂで加熱された流動媒体が流動層反応器１１０の上部（流動層の上部）１１０Ｄを通って内部屋１１０Ａに移動するため、上部１１０Ｄにおいて熱分解反応が最も遂行されることとなる。このため、底部付近１１０Ｃにおいて生成される固体炭素の量を、比較例の流動層反応システム１０と比較して極めて少なくすることができ、ガス導入口１１６ａが固体炭素で閉塞されてしまう事態を抑制することが可能となる。

【0037】

また、流動層反応システム１００では、外部屋１１０Ｂから内部屋１１０Ａに向けて流動媒体を循環させているため、外部屋１１０Ｂの流速を、流動層を維持できる最大限（終端速度Ｕｔ未満）まで上昇させることができる。これにより、外部屋１１０Ｂの流動媒体の移動速度を向上させることができ、側壁１１２ｂの内面１１２ｄにおける局所的な高温場の形成を抑制することが可能となる。したがって、側壁１１２ｂの内面１１２ｄにおいて、固体炭素の固着をさらに低減することができる。

【0038】

さらに、仮に固体炭素が固着した場合であっても、側壁１１２ｂの内面１１２ｄと流動媒体とが衝突する力が大きくなるため、固着した固体炭素を流動媒体で削剥することが可能となる。

【0039】

以上説明したように、本実施形態にかかる流動層反応システム１００によれば、制御部１５０が流動層反応器１１０に導入した流動化ガスの流速を、内部屋１１０Ａよりも外部屋１１０Ｂの方が大きくなるようにガス導入部１３０を制御して、流動層反応器１１０内で流動媒体を循環させる構成により、側壁１１２ｂの内面１１２ｄへの固体炭素の固着を抑制することが可能となる。

【0040】

（第１の実施形態の変形例：流動層反応システム２００）
図４は、第１の実施形態の変形例にかかる流動層反応システム２００を説明するための図である。本実施形態の図４では、垂直に交わるＸ軸（水平方向）、Ｙ軸（水平方向）、Ｚ軸（鉛直方向）を図示の通り定義している。また、図４中、ガスの流れを実線の矢印で、信号の流れを破線の矢印で示す。

【0041】

図４に示すように、流動層反応システム２００は、流動層反応器２１０と、風箱１２０Ａ、１２０Ｂと、ガス導入部１３０と、加熱部１４０と、制御部１５０とを含んで構成される。なお、上述した流動層反応システム１００と実質的に等しい構成要素については、同一の符号を付して説明を省略し、ここでは、形状の異なる流動層反応器２１０について詳述する。

【0042】

図４に示すように、流動層反応システム２００は、流動層反応器２１０内の水平断面積（図４中、ＸＹ断面積）が、下方から上方に向かうに従って漸減した流動層反応器２１０を備える。つまり、流動層反応器２１０の側壁１１２ｂが、鉛直上方に向かうに従って流動層反応器２１０の中心側に傾いている。

【0043】

上述したように、本実施形態では、流動層反応器１１０内における流動媒体の流れを、外部屋１１０Ｂにおいて上昇流として流動媒体を循環させるため、外部屋１１０Ｂの流動媒体は、鉛直上方に流れることとなる。したがって、流動層反応器２１０を、側壁１１２ｂが鉛直上方に向かうに従って中心側に傾いた形状とすることで、外部屋１１０Ｂの上昇流として移動する流動媒体と、側壁１１２ｂの内面１１２ｄとの衝突頻度を増加させることができる。これにより、側壁１１２ｂの内面１１２ｄに固着した固体炭素を流動媒体で効率よく削剥することが可能となる。

【0044】

（第２の実施形態：流動層反応システム３００）
上述した第１の実施形態では、流動層反応器１１０内に流動媒体の流動層を形成させるための流動化ガスとして、原料ガスのみを例に挙げて説明した。しかし、流動化ガスの一部を原料ガス以外に変更することで、さらに側壁１１２ｂの内面１１２ｄへの固体炭素の固着を抑制することができる。第２の実施形態ではかかる構成について説明する。

【0045】

図５は、第２の実施形態にかかる流動層反応システム３００を説明するための図である。本実施形態の図５では、垂直に交わるＸ軸（水平方向）、Ｙ軸（水平方向）、Ｚ軸（鉛直方向）を図示の通り定義している。また、図５中、ガスの流れを実線の矢印で、信号の流れを破線の矢印で示す。

【0046】

図５に示すように、流動層反応システム３００は、流動層反応器１１０と、風箱１２０Ａ、１２０Ｂと、ガス導入部３３０と、加熱部１４０と、制御部３５０とを含んで構成される。なお、上述した流動層反応システム１００と実質的に等しい構成要素については、同一の符号を付して説明を省略し、ここでは、構成の異なるガス導入部３３０および制御部３５０について詳述する。

【0047】

ガス導入部３３０は、風箱１２０Ａに接続された配管３３２Ａと、配管３３２Ａ上に設けられたバルブ３３４Ａと、配管３３２Ａに原料ガスを供給する原料ガス供給源３３６と、ガス排出口１１８より延伸した配管から分岐され、風箱１２０Ｂに接続された配管３３２Ｂと、配管３３２Ｂ上に設けられたバルブ３３４Ｂとを含んで構成される。つまり、本実施形態において、風箱１２０Ａ（内部屋１１０Ａ）には原料ガスが導入され、風箱１２０Ｂ（外部屋１１０Ｂ）には生成ガス（水素）が導入されることとなる。

【0048】

制御部３５０は、ＣＰＵ（中央処理装置）を含む半導体集積回路で構成され、ＲＯＭからＣＰＵ自体を動作させるためのプログラムやパラメータ等を読み出し、ワークエリアとしてのＲＡＭや他の電子回路と協働して流動層反応システム３００全体を管理および制御する。本実施形態において、制御部３５０は、ガス導入部３３０を構成するバルブ３３４Ａ、３３４Ｂの開度制御を遂行して、流動層反応器１１０に導入した生成ガスの流速が、導入した流動化ガスの流速よりも大きくなるようにガス導入部３３０を制御する。

【0049】

具体的に説明すると、制御部３５０は、風箱１２０Ｂから外部屋１１０Ｂに導入した生成ガスの流速が、終端速度Ｕｔ未満となるようにバルブ３３４Ｂの開度を制御する。また、制御部３５０は、風箱１２０Ａから内部屋１１０Ａに導入した原料ガスの流速が、最小流動化速度Ｕｍｆ以上となるようにバルブ３３４Ａの開度を制御する。

【0050】

制御部３５０が上記流速で原料ガスおよび生成ガスを導入することで、流動層を維持したまま、流動層反応器１１０内において流動媒体の流れを、外部屋１１０Ｂ（流動層反応器１１０の側壁１１２ｂ側）において上昇流とし、内部屋１１０Ａ（中心側）において下降流として、流動媒体を、外部屋１１０Ｂから内部屋１１０Ａに向けて循環させることが可能となる。

【0051】

また、ガス導入部３３０が、加熱しても固体炭素が生成されることのない生成ガス（水素）を外部屋１１０Ｂに導入する構成により、外部屋１１０Ｂにおける熱分解反応（メタンの熱分解反応）の遂行を抑制することができる。これにより、側壁１１２ｂの内面１１２ｄへの固体炭素の固着を抑制することが可能となる。

【0052】

以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明はかかる実施形態に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。

【0053】

例えば、上記実施形態において、流動層反応システム１００、２００、３００を利用し、上記式（１）に示す反応に基づいて原料ガスとしてのメタンから生成ガスとして水素を製造する構成を例に挙げて説明した。しかし、流動層反応システム１００は、他の反応に基づいて、原料ガスから生成ガスを製造してもよい。例えば、原料ガスとしてのシラン（ＳｉＨ_４）や、ジシラン（Ｓｉ_２Ｈ_６）を熱分解させて、生成ガスとしての水素と、シリコン（Ｓｉ）を製造してもよい。

【0054】

また、上記実施形態において、整流板１１４を備える構成について説明したが、整流板１１４を備えずとも、ガス導入部１３０、３３０、制御部１５０、３５０によって流動媒体は循環することとなるため、整流板１１４は必須の構成ではない。

【0055】

また、上記実施形態において、流動層反応器１１０、２１０が円筒形状である場合を例に挙げて説明したが、流動層反応器１１０、２１０の形状に限定はない。

【0056】

また、上記実施形態において、ガス排出口１１８が、流動層反応器１１０の天板１１２ａに形成される構成を例に挙げて説明した。しかし、ガス排出口１１８は、流動層反応器１１０、２１０における流動層より上方であれば、側壁１１２ｂに形成されるとしてもよい。

【0057】

また、上記第２の実施形態において、ガス導入部３３０は、流動層反応器１１０の底部１１２ｃのうち、中心側より側壁１１２ｂ側に設けられたガス導入口１１６ａから外部屋１１０Ｂに生成ガスを導入する構成について説明した。しかし、ガス導入部３３０は、生成ガスに代えて、窒素、アルゴン等の不活性ガスを導入してもよい。

【産業上の利用可能性】

【0058】

本発明は流動媒体の流動層を用いて反応を遂行する流動層反応システムに利用することができる。

【符号の説明】

【0059】

１００、２００、３００ 流動層反応システム
１１０、２１０ 流動層反応器
１１２ｂ 側壁
１１２ｃ 底部
１１４ 整流板
１１６ａ ガス導入口
１３０、３３０ ガス導入部
１４０ 加熱部
１５０、３５０ 制御部

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】