特許 6331317 結合型ＲＦｅＢ系磁石及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6331317

(24)【登録日】2018年5月11日

(45)【発行日】2018年5月30日

(54)【発明の名称】結合型ＲＦｅＢ系磁石及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/057 20060101AFI20180521BHJP

   H01F 1/08 20060101ALI20180521BHJP

   H01F 7/02 20060101ALI20180521BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20180521BHJP

   C22C 33/02 20060101ALI20180521BHJP

   B22F 3/00 20060101ALI20180521BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20180521BHJP

   C23C 12/02 20060101ALI20180521BHJP

   B23K 20/00 20060101ALI20180521BHJP

   C22C 28/00 20060101ALN20180521BHJP

【ＦＩ】

   H01F1/057 170

   H01F1/08 130

   H01F7/02 E

   H01F7/02 Z

   H01F41/02 G

   C22C33/02 K

   B22F3/00 F

   C22C38/00 303D

   C23C12/02

   B23K20/00 310L

   B23K20/00 310M

   B23K20/00 310G

   !C22C28/00 A

【請求項の数】13

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2013-208937(P2013-208937)

(22)【出願日】2013年10月4日

(65)【公開番号】特開2015-73046(P2015-73046A)

(43)【公開日】2015年4月16日

【審査請求日】2016年8月25日

(73)【特許権者】

【識別番号】000003713

【氏名又は名称】大同特殊鋼株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001069

【氏名又は名称】特許業務法人京都国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】高木 忍

【審査官】 久保田 昌晴

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００６−３０３１９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１９１２１１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０７−１６１５１２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００９−０２７８４６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−２５８４５５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｆ １／０５７

Ｈ０１Ｆ １／０８

Ｈ０１Ｆ ７／０２

Ｈ０１Ｆ ４１／０２

Ｂ２２Ｆ ３／００

Ｃ２２Ｃ ３８／００

Ｃ２２Ｃ ３３／０２

Ｃ２３Ｃ １２／０２

Ｂ２３Ｋ ２０／００

Ｃ２２Ｃ ２８／００

Ｈ０２Ｋ １５／０３

Ｈ０２Ｋ １／１７

Ｈ０２Ｋ １／２７

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

２個以上の単位磁石と、隣接する単位磁石の接合面同士を接合する境界面材を有する結合型RFeB系磁石であって、
前記単位磁石は、Nd及びPrのうちの少なくとも1種から成る軽希土類元素R^L、Fe及びBを含有するRFeB系磁石であり、
前記境界面材は、軽希土類元素R^Lの炭化物、水酸化物及び酸化物のうちの少なくとも１種、並びにDy、Ho及びTbのうちの少なくとも1種から成る重希土類元素R^Hの合金及び単体のいずれか一方又は両方を含有し、
前記結合型RFeB系磁石は非平面を有する
結合型RFeB系磁石。

【請求項2】

前記接合面が平面である、請求項１に記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項3】

前記非平面には前記軽希土類元素R^Lの炭化物、水酸化物及び酸化物が付着していない、請求項１又は２に記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項4】

前記接合面が前記非平面と交差していない、請求項１〜３のいずれか１項に記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項5】

断面がリング状の筒型磁石であり、
前記単位磁石は、該筒型磁石の中心軸方向に延びる前記接合面を有するものである、請求項１又は２に記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項6】

直方体の一面においてのみ弧面であるドーム型形状を有し、
前記単位磁石の前記接合面が前記弧面と交差していない、請求項１〜４のいずれか１項に記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項7】

直方体の一面においてのみ弧面であるドーム型形状を有し、
前記単位磁石の前記接合面が前記弧面と交差している、請求項１又は２に記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項8】

第１弧面及び該第１弧面の反対面である第２弧面を有する扇面体形状を有し、
前記単位磁石の前記接合面が、前記第１弧面と前記第２弧面の間に位置する弧面である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項9】

厚み8mm以下の板状の前記単位磁石が複数積層している、請求項１〜８のいずれかに記載の結合型RFeB系磁石。

【請求項10】

Nd及びPrのうちの少なくとも1種から成る軽希土類元素R^L、Fe及びBを含有するRFeB系磁石から成る焼結磁石又は熱間塑性加工磁石である単位磁石が複数個、接合面で接合され、非平面を有している結合型RFeB系磁石を製造する方法であって、
前記結合型RFeB系磁石において隣接する２個の単位磁石の接合面を、Dy、Ho及びTbのうちの少なくとも1種から成る重希土類元素R^Hを含有する金属粉末と有機物を混合したペーストを介して接触させた状態で加熱することにより粒界拡散処理を行う工程を有する、結合型RFeB系磁石の製造方法。

【請求項11】

前記接合面が平面である、請求項１０に記載の結合型RFeB系磁石の製造方法。

【請求項12】

前記粒界拡散処理において前記非平面には前記ペーストを付着させない、請求項１０又は１１に記載の結合型RFeB系磁石の製造方法。

【請求項13】

前記接合面が前記非平面と交差していない、請求項１０〜１２のいずれかに記載の結合型RFeB系磁石の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、R（希土類元素）、Fe及びBを含有するRFeB系磁石であって、特に２個以上の単位磁石と、隣接する単位磁石の接合面同士を接合する境界面材を有する結合型RFeB系磁石及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

RFeB系磁石は、1982年に佐川眞人らによって見出されたものであり、残留磁束密度等の多くの磁気特性がそれまでの永久磁石よりもはるかに高いという特長を有する。そのため、RFeB系磁石はハイブリッド自動車や電気自動車の駆動用モータ、電動補助型自転車用モータ、産業用モータ、ハードディスク等のボイスコイルモータ、高級スピーカー、ヘッドホン、永久磁石式磁気共鳴診断装置等、様々な製品に使用されている。

【0003】

初期のRFeB系磁石は種々の磁気特性のうち保磁力H_cJが比較的低いという欠点を有していたが、その後、RFeB系磁石の内部に、Dy, Tb及びHoのうちの少なくとも1種の希土類元素（以下、Dy, Tb及びHoのうちの少なくとも1種を「重希土類元素R^H」と呼ぶ）を存在させることにより、保磁力が向上することが明らかになった。保磁力は、磁化の向きとは逆向きの磁界が磁石に印加されたときに磁化が反転することに耐える力であるが、重希土類元素R^Hはこの磁化反転を妨げることにより、保磁力を増大させる効果を持つと考えられている。
磁石における磁化反転現象を詳しく見ると、磁化の反転は最初に結晶粒の粒界付近で発生し、そこから結晶粒の内部に拡がってゆくという特性を有する。従って、最初に粒界における磁化の反転を防ぐことが、磁石全体の磁化反転の防止、すなわち保磁力増大に効果的である。そのため、重希土類元素R^Hは結晶粒の粒界付近に存在しさえすればよい。
一方、主相粒子全体としては、R^Hの含有量が増加すると残留磁束密度B_rが低下し、それにより最大エネルギー積(BH)_maxも低下するという問題を有する。また、R^Hが資源として希少、高価であり、且つ産出される地域が偏在しているという点からも、R^Hの含有量を増加させることは望ましくない。従って、R^Hの含有量を極力抑えつつ、保磁力を高める（逆磁区の形成をできるだけ防止する）ために、R^Hは結晶粒の内部において少なく、表面付近（粒界の近傍）において多く存在させる（偏在させる）ことが望ましい。

【0004】

結晶粒の内部よりも表面付近にR^Hを偏在させる方法として、粒界拡散法が知られている。粒界拡散法では、R^Hを単体、化合物又は合金として含有する粉末等をRFeB系磁石の表面に付着させ、該RFeB系磁石を加熱することにより、該RFeB系磁石の粒界を通してR^Hを磁石の内部まで侵入させ、各結晶粒の表面近傍のみにR^Hの原子を拡散させる。

【0005】

このような付着物を基材に付着させる方法は種々ある。特許文献１には、R^H含有粉末であるTbF₃の粉末とエタノールを混合した混濁液に基材を浸漬し、その後基材を混濁液から引き上げ、乾燥することにより、該基材表面にR^H含有粉末を付着させることが記載されている。しかし、この方法では、R^H含有粉末を基材表面に均一且つ任意の厚さで付着させることが困難であり、粒界拡散処理後のRFeB系磁石の表面に、R^H含有粉末の残留物による層が凹凸をもって形成されてしまう。RFeB系磁石がモータで使用される場合、モータの回転子と固定子の隙間は小さく設定されるが、回転子又は固定子として使用されるRFeB系磁石にこのような凹凸が存在すると、モータの回転を物理的に阻害したり、磁界を不均一にして滑らかな回転を妨げる。

【0006】

一方、特許文献２には、複数個の直方体のRFeB系磁石（以下、個々のRFeB系磁石を「単位磁石」と呼ぶ）を積層し、隣接する単位磁石の間にR^Hの金属箔を挟んだ状態で加熱することにより粒界拡散処理を行うことが記載されている。この方法では、R^Hの金属箔は粒界拡散元素の供給源となると共に、接着剤の役割を果たし、隣接する単位磁石同士が接合された結合型RFeB系磁石が得られる。

【0007】

特許文献２には、こうして得られた結合型RFeB系磁石をモータで使用すると、単位磁石同士の界面を横切る渦電流が発生し難くなり、ジュール熱の発生を抑制することができると記載されている。しかし、単位磁石同士の界面には、金属であるR^Hから成る層が存在するため、界面を横切る渦電流を十分に遮断することはできない。

【0008】

特許文献３には、複数個の単位磁石に対して個々に粒界拡散処理を行った後に、それら複数個の単位磁石を有機物の接着剤で接合することにより、１個の扇形の結合型RFeB系磁石を得ることが記載されている。粒界拡散処理の際には、TbF₃の粉末とエタノールの混合液を、単位磁石の表面のうち、扇形の曲面（非平面）を除いた面に塗布している。引用文献３の結合型RFeB系磁石では単位磁石同士の接合に接着剤を用いているため、渦電流を遮断するという点では効果的であるものの、耐熱性が低いという欠点を有する。

【0009】

なお、RFeB系磁石には主に、(i)主相粒子を主成分とする原料合金粉末を焼結させた焼結磁石、(ii)原料合金粉末を結合剤（高分子やエラストマなどの有機材料から成る。バインダ。）で固めて成形したボンド磁石、(iii)原料合金粉末に対して熱間プレス加工及び熱間塑性加工を行った熱間塑性加工磁石（非特許文献１参照）があるが、これらのうち粒界拡散処理を行うことができるのは、有機材料のバインダを使用しないことにより粒界拡散処理時の加熱が可能である(i)焼結磁石及び(iii)熱間塑性加工磁石である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0010】

【特許文献1】特開2006-303433号公報

【特許文献2】特開2007-258455号公報

【特許文献3】特開2009-254092号公報

【特許文献4】特開2006-019521号公報

【非特許文献】

【0011】

【非特許文献1】日置敬子、服部篤 著、「超急冷粉末を原料とした省Dy型Nd−Fe−B系熱間加工磁石の開発」、素形材 第52巻第8号第19〜24頁、一般財団法人素形材センター、平成23年8月発行

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0012】

本発明が解決しようとする課題は、非平面を有するRFeB系磁石において、使用時に渦電流の発生をできるだけ抑えることができる結合型RFeB系磁石及びその製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0013】

上記課題を解決するために成された本発明に係る結合型RFeB系磁石は、
２個以上の単位磁石と、隣接する単位磁石の接合面同士を接合する境界面材を有する結合型RFeB系磁石であって、
前記単位磁石は、Nd及びPrのうちの少なくとも1種から成る軽希土類元素R^L、Fe及びBを含有するRFeB系磁石であり、
前記境界面材は、軽希土類元素R^Lの炭化物、水酸化物及び酸化物のうちの少なくとも１種、並びにDy、Ho及びTbのうちの少なくとも1種から成る重希土類元素R^Hの合金及び単体のいずれか一方又は両方を含有し、
前記結合型RFeB系磁石は非平面を有する。

【0014】

なお、境界面材には、軽希土類元素R^Lの炭化物、水酸化物、酸化物の他に、重希土類元素R^Hの炭化物、水酸化物、酸化物が含まれていてもよい。また、結合型RFeB系磁石が含有する重希土類元素R^Hは、粒界拡散法により導入されたものであることが望ましい。

【0015】

本発明に係る結合型RFeB系磁石によれば、隣接する２個の単位磁石が、軽希土類元素R^Lの炭化物、水酸化物及び酸化物のうちの少なくとも１種を有する境界面材により接合されていることにより、この境界面材が単位磁石同士を電気的に絶縁する。そのため、本発明に係る結合型RFeB系磁石の使用時に渦電流が発生することを抑えることができる。この境界面材は、特許文献２に記載の重希土類元素R^Hの箔よりも電気抵抗率が高いため、渦電流の抑制効果をより高めることができるとともに、特許文献３に記載の接着剤よりも耐熱性が高い、という特長を有する。

【0016】

本発明に係る結合型RFeB系磁石は、以下の方法により製造することができる。すなわち、本発明に係る結合型RFeB系磁石の製造方法は、Nd及びPrのうちの少なくとも1種から成る軽希土類元素R^L、Fe及びBを含有するRFeB系磁石から成る焼結磁石又は熱間塑性加工磁石である単位磁石が複数個、接合面で接合され、非平面を有している結合型RFeB系磁石を製造する方法であって、
前記結合型RFeB系磁石において隣接する２個の単位磁石の接合面を、Dy、Ho及びTbのうちの少なくとも1種から成る重希土類元素R^Hを含有する金属粉末と有機物を混合したペーストを介して接触させた状態で加熱することにより粒界拡散処理を行う工程を有することを特徴とする。

【0017】

本発明に係る結合型RFeB系磁石の製造方法によれば、上記粒界拡散処理により、ペーストに含有される重希土類元素R^Hの原子が、単位磁石内の粒界相に拡散し、該単位磁石内の粒界相の軽希土類元素R^Lの原子を置換してゆく。それに伴って、置換された軽希土類元素R^Lの原子が単位磁石の接合面に到達し、ペーストに含有される有機物と反応して炭化物、水酸化物及び／又は酸化物が生成されることにより、境界面材が形成される。なお、この反応と共に、ペースト内に残留した重希土類元素R^Hが有機物と反応することにより、重希土類元素R^Hの炭化物、水酸化物及び／又は酸化物が生成されてもよい。

【0018】

また、本発明に係る結合型RFeB系磁石は、上記製造方法で作製することができるため、重希土類元素R^Hを接合面から単位磁石内に拡散させることができる。そのため、本発明に係る結合型RFeB系磁石は、非平面には作製時にペースト（あるいは従来のR^H含有粉末等）を接触させさせる必要がなく、当該非平面からペースト等の残留物を除去する必要も無いため、凹凸の無い非平面を形成することができる。

【0019】

本発明に係る結合型RFeB系磁石及びその製造方法において、隣接する単位磁石同士の接合面で形状を合致させやすくすることができること、及びペーストを容易に付着させることができるという点において、接合面は平面であることが望ましい。

【0020】

また、本発明に係る結合型RFeB系磁石及びその製造方法において、前記接合面は前記非平面と交差していないことが望ましい。これにより、境界面材が非平面に露出することがなく、境界面材による凹凸が非平面に形成されることを防ぐことができる。

【0021】

本発明に係る結合型RFeB系磁石及びその製造方法において、結合型RFeB系磁石の一つの形状として、断面リング状の筒型のものを挙げることができる。この場合、単位磁石としては、当該筒型磁石の中心軸方向に延びる前記接合面を有するものとすることができる。

【0022】

結合型RFeB系磁石の別の形状として、一面においてのみ弧面（一方向にのみ曲率を有する面）である直方体形状（ドーム型形状）を挙げることができる。この場合、単位磁石としては、ドーム型形状の弧面及び該弧面の反対面に交差しない接合面を有するものとすることができ、前記接合面は前記反対面と平行面であることができる。この分割態様では、複数の単位磁石のうち、ドーム型形状の屋根部分の単位磁石のみが弧面を有する。また、ドーム型形状の結合型RFeB系磁石を、別の態様で分割した単位磁石を用いることもできる。例えば、前記接合面が前記弧面と交差する面であると、複数の単位磁石が弧面を有するようになる。

【0023】

結合型RFeB系磁石の別の形状として、第１弧面及び該第１弧面の反対面である第２弧面を有する扇面体形状を有するものを挙げることができる。この場合、単位磁石の接合面としては、前記第１弧面と前記第２弧面の間に位置する弧面であるものとすることができる。

【発明の効果】

【0024】

本発明により、非平面を有するRFeB系磁石において、使用時に渦電流の発生をできるだけ抑えることができる結合型RFeB系磁石が得られる。

【図面の簡単な説明】

【0025】

【図1】本発明に係る結合型RFeB系磁石の一実施例である、断面がリング状である筒型のリング状結合型RFeB系磁石における単位磁石の断面図(a)、並びに当該リング状結合型RFeB系磁石の断面図(b)及び斜視図(c)。

【図2】本発明に係る結合型RFeB系磁石の製造方法の一実施例を示す概略図。

【図3】リング状結合型RFeB系磁石の他の例における単位磁石の断面図(a)、並びに当該リング状結合型RFeB系磁石の断面図(b)及び斜視図(c)。

【図4】リング状結合型RFeB系磁石の他の例の斜視図。

【図5】ドーム型形状の結合型RFeB系磁石の一実施例における単位磁石の断面図(a)、並びに当該ドーム型形状結合型RFeB系磁石の断面図(b)及び斜視図(c)。

【図6】ドーム型形状結合型磁石の他の実施例における単位磁石の断面図(a)、並びに当該ドーム型形状結合型RFeB系磁石の断面図(b)及び斜視図(c)。

【図7】ドーム型形状結合型磁石の他の実施例の斜視図。

【図8】扇面体の結合型RFeB系磁石の一実施例における単位磁石の断面図(a)、並びに当該扇面体形結合型RFeB系磁石の正面図(b)及び斜視図(c)。

【図9】本実施例で作製したドーム型形状結合型磁石の磁気特性及びEPMAの測定の際に切り出した試料片を示す図。

【図10】本実施例で作製したドーム型形状結合型RFeB系磁石に対して行ったEPMAの面分析の結果を示す図。

【図11】本実施例で作製したドーム型形状結合型RFeB系磁石に対して行ったEPMAの線分析の結果を示す図。

【発明を実施するための形態】

【0026】

本発明に係る結合型RFeB系磁石及びその製造方法の実施例を、図１〜図１１を用いて説明する。

【実施例】

【0027】

(1) 本発明に係る結合型RFeB系磁石の一実施例
図１に、本発明に係る結合型RFeB系磁石の一実施例であるリング状結合型RFeB系磁石１０、及びリング状結合型RFeB系磁石１０における単位磁石１１を示す。単位磁石１１は、本実施例では軽希土類元素R^Lとして主にNdを含有する焼結磁石を用いている。リング状結合型RFeB系磁石１０は断面がリング状（図１(b)）である筒型の磁石である。単位磁石１１は、リング状の筒型磁石をその中心軸の方向に延びる面１１１で、周方向に90°単位で4分割した部分形状を有する。面１１１は平面であり、この面１１１が上述の接合面となる。接合面１１１は、本実施例では前記中心軸を含む面としたが、中心軸方向に延びる面であれば当該中心軸を含んでいなくてもよい。リング状結合型RFeB系磁石１０は、リングの周方向に隣接する単位磁石１１同士が接合面１１１において境界面材１２により接合された構成を有する。境界面材１２は、軽希土類元素R^LであるNdの酸化物を含有する。なお、本実施例では、単位磁石１１には、後述の粒界拡散処理を行う前の組成がNd：23.3質量％、Pr：5.0質量％、Dy：3.8質量％、B：0.99質量％、Co：0.9質量％、Cu：0.1質量％、Al：0.1質量％、Fe：残部であるものを用いた。また、単位磁石１１には、後述の粒界拡散処理により、重希土類元素R^LであるTbの原子が拡散している。

【0028】

(2) 本発明に係る結合型RFeB系磁石の製造方法の一実施例
次に、図２を用いて、リング状結合型RFeB系磁石１０の製造方法を説明する。
まず、特許文献４に記載の方法を用いて、以下の方法により単位磁石１１を作製した。特許文献４に記載の方法は、原料の合金粉末を圧縮成形を行うことなく焼結磁石を製造するものであり、PLP（Press-less Process）法と呼ばれている。PLP法は、圧縮成形を行わないことにより、残留磁束密度の低下を抑えつつ保磁力を向上させることができると共に、非平面を有する複雑な形状の焼結磁石を容易に作製することができるという特長を有している。具体的には、始めに、作製しようとする単位磁石１１と同じ組成を有するストリップキャスト合金を水素解砕した後にジェットミルで微粉砕することにより、レーザ法で測定された値で平均粒径が0.1μm〜10μm、望ましくは3〜5μmである合金粉末４１を作製した。次に、この合金粉末を、単位磁石１１と同じ形状であって該単位磁石１１よりも大きい、モールド４２のキャビティ４２１に充填し(a-1)、キャビティ４２１内の合金粉末４１を圧縮することなく磁界中で配向させた(a-2)。その後、合金粉末４１をキャビティ４２１内に充填させた状態のまま、圧縮することなく加熱する（加熱温度は典型的には950〜1050℃）ことにより合金粉末４１を焼結させた(a-3)。これにより、単位磁石１１が得られた。

【0029】

単位磁石１１の作製とは別に、単位磁石１１同士を接合するためのR^H含有ペースト４３を、重希土類元素R^Hを含有するR^H含有金属粉末４３１と、有機物としてシリコーングリース４３２を混合することにより作製した(b)。
R^H含有金属粉末４３１には、Tb:92質量％、Ni:4.3質量％、Al:3.7質量％の含有率を有するTbNiAl合金の粉末を使用した。R^H含有金属粉末４３１の粒径は、単位磁石１１内にできるだけ均一に拡散させるためには小さい方が望ましいが、小さ過ぎると微細化のための手間やコストが大きくなる。そのため、該粒径は2〜100μmとすることが望ましい。シリコーンは珪素原子と酸素原子が結合したシロキサン結合による主骨格を持つ高分子化合物であることから、シリコーングリース４３２は粒界拡散処理時にペースト中のR^Hの原子を酸化させる役割を有する。R^H含有金属粉末４３１とシリコーングリース４３２の重量混合比は所望のペースト粘度に調整すべく任意に選択できるが、R^H含有金属粉末４３１の比率が低ければ、粒界拡散処理の際にR^Hの原子が単位磁石１１内に侵入する量も低下してしまう。そのため、R^H含有金属粉末４３１の比率は70質量％以上が望ましく、より望ましくは80質量％以上、更に望ましくは90質量％以上とする。なお、シリコーングリース４３２の量が5質量％未満になると十分にペースト化できないため、シリコーングリース４３２の量は5質量％以上が望ましい。また、R^H含有ペースト４３の粘度を調整するために、シリコーングリース４３２に加えて、シリコーン系の有機溶媒を添加してもよい。

【0030】

以上のように得られた単位磁石１１を4個、それぞれ接合面１１１にR^H含有ペースト４３を塗布したうえでリングの周方向に並べ、隣接する単位磁石１１の接合面１１１同士を、R^H含有ペースト４３を介して接触させる(c-1)。この状態でこれら4個の単位磁石１１及びR^H含有ペースト４３を真空雰囲気中で900℃に加熱する(c-2)。これにより、R^H含有ペースト４３中のTb原子が粒界を通して単位磁石１１内に拡散してゆく。また、後述の組成分析の結果から分かるように、単位磁石１１においてTb原子に置換されたNd原子が単位磁石１１の間に析出し、R^H含有ペースト４３に含まれるシリコーン中の酸素原子と反応して酸化する。これらの酸化作用により、単位磁石１１の間には、Ndの酸化物を含有する境界面材１２が形成される。こうして、隣接する単位磁石１１同士が境界面材１２により強固に接合されたリング状結合型RFeB系磁石１０が得られる。

【0031】

本実施例のリング状結合型RFeB系磁石１０では、R^H含有ペースト４３中のTb原子が単位磁石１１内に拡散することにより、保磁力が向上する。それと共に、境界面材１２に形成されるNdの酸化物により電気抵抗率が高くなるため、モータ等のように外部磁界が変動する環境下で使用されたときに渦電流が発生することを抑制することができる。また、リング状結合型RFeB系磁石１０の外面にはR^H含有ペースト４３を付着させる必要がないため、非平面であるこの外面からR^H含有ペースト４３の残渣を除去する必要がない。そのため、工程数を少なくすることができるうえに、R^H含有ペースト４３の残渣によって非平面の形状の精度が低下することを防ぐことができる。

【0032】

(3) 本発明に係る結合型RFeB系磁石の他の実施例
図３〜図８を用いて、本発明に係る結合型RFeB系磁石の他の実施例を説明する。
図３及び図４に、リング状結合型RFeB系磁石の他の実施例を示す。図３に示したリング状結合型RFeB系磁石１０Ａは、1個のリングを周方向に120°単位で3分割した形状の単位磁石１１Ａを3個用いたものである。単位磁石１１Ａは、形状を除いて、上記の例の単位磁石１１と同様の構成を有する。また、境界面材１２Ａは上記の例の境界面材１２と同様である。図４に示したリング状結合型RFeB系磁石１０Ｂは、上記のリング状結合型RFeB系磁石１０を2個、中心軸方向に積層して境界面材１２Ｂで接合したものである。これら2個のリング状結合型RFeB系磁石１０は、境界面材１２が周方向に互いに45°ずれるように配置した。境界面材１２Ｂは、平面形状がリング状結合型RFeB系磁石１０と同じリング状である。境界面材１２Ｂの組成は境界面材１２と同様である。

【0033】

図５に、ドーム型形状結合型磁石の一実施例を示す。ドーム型形状結合型磁石２０は、直方体のうちの上面２１２のみが弧面であるドーム型形状を有する。本実施例における上面２１２は、１方向の断面では円弧状であって、その断面に垂直な断面では直線状である。ドーム型形状結合型磁石２０の単位磁石は、上面（弧面）２１２の反対面である下面２１３に平行な平面で該ドーム型形状結合型磁石２０を3個に分割した第１単位磁石２１Ａ、第２単位磁石２１Ｂ及び第３単位磁石２１Ｃである。このように分割した平面が接合面２１１となる。第１単位磁石２１Ａは弧面２１２を有しており、第２単位磁石２１Ｂ及び第３単位磁石２１Ｃは平板状である。第１単位磁石２１Ａと第２単位磁石２１Ｂの間、及び第２単位磁石２１Ｂと第３単位磁石２１Ｃの間にはそれぞれ、境界面材２２が設けられている。境界面材２２の材料は、リング状結合型RFeB系磁石１０における境界面材１２の材料と同じである。

【0034】

ドーム型形状結合型磁石２０は、リング状結合型RFeB系磁石１０と同様の方法により作製される。すなわち、各単位磁石２１Ａ〜２１Ｃの形状に対応したキャビティを有するモールドを用いてPLP法により各単位磁石２１Ａ〜２１Ｃを作製すると共に、R^H含有ペーストを作製し、接合面２１１にR^H含有ペーストを塗布したうえで3個の単位磁石２１Ａ〜２１Ｃを重ね合わせた状態で900℃に加熱することにより、ドーム型形状結合型磁石２０を作製することができる。

【0035】

なお、図５では平板状の単位磁石を2個（第２単位磁石２１Ｂ及び第３単位磁石２１Ｃ）用いた例を示したが、平板状の単位磁石を1個のみ用いてもよいし、あるいは3個以上積層してもよい。

【0036】

図６に、ドーム型形状結合型磁石の他の実施例を示す。本実施例のドーム型形状結合型磁石２０Ａは前述のドーム型形状結合型磁石２０と比較すると、外形は同じであるが、単位磁石及び境界面材の形状が相違する。ドーム型形状結合型磁石２０Ａの単位磁石２１Ｄ〜２１Ｇは、当該ドーム型形状結合型磁石２０Ａの上面（弧面）２１２の両端付近をそれぞれ下面２１３に垂直な面２１１Ａで分割すると共に、中央部を下面２１３に平行な面２１１Ｂで分割した部分形状のものである。従って、面２１１Ａは上面（弧面）２１２と交差している。これら面２１１Ａ及び２１１Ｂは接合面となる。境界面材２２Ａはこれら接合面に設けられている。

【0037】

図７に、ドーム型形状結合型磁石のさらに他の実施例を示す。本実施例のドーム型形状結合型磁石２０Ｂは、前述のドーム型形状結合型磁石２０を３個（従って、ドーム型形状結合型磁石２０Ｂは単位磁石を合計９個有する）、上面２１２が円弧状となる断面において境界面材２２Ｂで接合したものである。なお、接合するドーム型形状結合型磁石２０の個数は３個には限られず、２個であってもよいし、４個以上であってもよい。

【0038】

図８に、扇面体の結合型磁石の一実施例を示す。扇面体結合型磁石３０は、第１弧面３３１と、該第１弧面３３１の反対面である第２弧面３３２と、を有する扇面体である。扇面体結合型磁石３０の単位磁石は、第１弧面３３１と第２弧面３３２の間に位置する第３弧面３３３で扇面体を分割した第１単位磁石３１Ａと第２単位磁石３１Ｂから成る。第１弧面３３１、第２弧面３３２及び第３弧面は、断面において同心であって異径の円弧形状を有する。第１単位磁石３１Ａと第２単位磁石３１Ｂは、これまでに述べた実施例と同じ材料から成り、同じ方法で作製することができる。この第３弧面３３３が接合面となり、当該接合面に境界面材３２が設けられている。従って、本実施例では、接合面は、扇面体結合型磁石３０の表面に存在する非平面である第１弧面３３１及び第２弧面３３２とは交差していない。境界面材３２の材料は、これまでに述べた実施例における境界面材の材料と同じである。なお、前記断面において、第１弧面３３１と第２弧面３３２は同心円弧でなくてもよく、第３円弧３３３も第１弧面３３１及び／又は第２弧面３３２と同心円弧でなくてもよい。また、接合面は第１弧面３３１及び第２弧面３３２と交差しない平面であってもよい。

【0039】

(4) 本実施例で作製した結合型RFeB系磁石の磁気特性測定の結果
以下、本実施例で作製したドーム型形状結合型磁石について、磁気特性（残留磁束密度、保磁力）の測定を行った結果を示す。ここでは、ドーム型形状結合型磁石は、図９に示すように、弧面を有する1個の単位磁石と、(a)1個又は(b)3個の平板状の単位磁石を接合したものを用いた。各単位磁石の厚みは、(a)では4mm、(b)では2mmとした。ここで、弧面を有する単位磁石の厚みは、弧面の頂点と下面の距離で定義した。各実施例ではいずれも、単位磁石の厚みの合計は8mmである。これらのドーム型形状結合型磁石から、平板状の単位磁石に平行な面に7mm×7mm、及び上下面を0.5mmずつ研削して厚さ7mmとした試験片５１を切り出し、上記測定を行った。ここで、(a)では境界面材が、(b)では3枚の境界面材の内の中央のものが、それぞれ試験片の厚さ方向の中央に配置されるようにした。比較のために、本実施例における単位磁石と同じ材料から作製した板状の焼結磁石基材の上下2面に、本実施例で用いたR^H含有ペーストを塗布したうえで、本実施例と同様の方法により粒界拡散処理を行った比較例（図９(c)）の試料を用意した。本実施例、比較例共に、R^H含有ペーストの面密度ρが異なる複数の試料を作製した。

【0040】

各試料の作製条件、及び得られた試料の磁気特性の測定結果を表１に示す。ここで比較例３及び４では上下面を0.25mmずつ研削して厚さを3.5mmとした平板状単位磁石を2枚重ね、比較例５では上下面を0.35mmずつ研削して厚さを1.4mmとした平板状単位磁石を5枚重ねることにより、実施例１〜５の試験片５１と同じ厚みで測定を行った。

【表1】

【0041】

表１より、各実施例の試料は、比較例１と対比すると、R^H含有ペースト（表中では「ペースト」と略記）の使用量が比較例１の12.5％（5/40）〜50％（20/40）という少ない量でありながら、比較例１と同等又はそれ以上の保磁力が得られている。また、各実施例の試料は、R^H含有ペーストの使用量が比較例２及び３の試料よりも少ないにも関わらず、比較例２の試料よりも保磁力が高く、比較例３の試料と同等又はそれ以上の保磁力を有する。また、比較例４及び５との対比では、実施例１はR^H含有ペーストの使用量が同程度であって保磁力がより高く、実施例２〜５はR^H含有ペーストの使用量がより少なく保磁力が同等又はそれ以上である。これらの実験結果は、比較例では磁石の外表面にR^H含有ペーストを塗布していることから、塗布されたR^H含有ペーストの層のうち前記外表面から離れた部分からはR^H（およそ全量の1/2）が磁石内に拡散しないうえに、前記外表面近傍から拡散するR^Hも磁石が厚いと拡散し難いのに対して、本実施例ではR^H含有ペーストの層の両側にある2つの単位磁石に同時にR^Hが拡散するため、短時間で効率良く処理を行うことができることによる。また、本実施例では、比較例における磁石の外表面への塗布の場合よりもR^Hが酸化し難いため、より少ないR^H含有ペーストの塗布量で十分処理を行うことができる。以上のように、各実施例の試料は比較例と対比すると、R^H含有ペーストの使用量を抑えつつ、保磁力を高めることができる。

【0042】

(5) 本実施例で作製した結合型RFeB系磁石の組成分析の結果
実施例４の試料につき、EPMA（electron probe microanalysis：電子プローブ微小分析）法を用いて、O（酸素）, Fe, Nd, Dy及びTb原子を検出する実験を行った。その結果を図１０及び図１１に示す。この図では、画像上で暗く（黒に近い色で）示された部分よりも、明るく（白に近い色で）示された方が、原子の含有量が多いことを示す。いずれの元素においても、画像の中央付近において縦方向に、周囲とは色が異なる筋状の領域が見られる。この筋状領域が境界面材６２に該当し、それ以外の領域が単位磁石６１に該当する。

【0043】

図１０から、以下のことが言える。まず、Tbの含有量を示す画像では、境界面材６２が周囲よりも明るく示されており、Tbが境界面材６２により多く含有されていることが示されている。また、単位磁石６１内では境界面材６２に近いほど明るく示されている。これは、R^H含有ペーストから単位磁石６１内にTb原子が拡散し、R^H含有ペースト（境界面材６２）に近いほどより多くのTb原子が存在していることを意味している。図１１では、図１０中のTbの含有量を示す画像のうち、境界面材６２に垂直な方向にTbの含有量の分布をグラフで示している。このグラフからも、Tb原子が単位磁石６１内に拡散していることがわかる。

【0044】

R^H含有ペーストには含まれていないFe原子及びDy原子は、境界面材６２にはほとんど存在しないが、同じくR^H含有ペーストには含まれていないNd原子は境界面材６２に存在する。これは、Tb原子が単位磁石６１内に拡散したことにより置換されたNd原子が境界面材６２に析出したことを意味する。そして、O（酸素）原子は、単位磁石６１内にはほとんど存在しないのに対して、境界面材６２には多く存在している。

【0045】

また、図１１に示すように、境界面材６２の中央付近では単位磁石６１との境界付近よりもTbの含有量が少なくなっている。この中央付近では、Tbの代わりにO及びNdが増加していると考えられる。

【0046】

これらEPMAの実験結果より、(i)Tb原子がR^H含有ペースト（境界面材６２）から単位磁石６１内に拡散しており、(ii)境界面材６２にはNdの酸化物が形成されている、と考えられる。従って、本実施例の結合型RFeB系磁石では、粒界拡散処理によって保磁力が高められ、且つ、酸化物により電気抵抗率が高められた境界面材６２によって、渦電流の影響を抑えることができる。

【0047】

本発明は上記実施例には限定されない。
例えば、ここまでは、PLP法により作製した焼結磁石を用いた例を示したが、従来より広く用いられているプレス法により作製した焼結磁石を用いてもよいし、非特許文献１に記載の熱間塑性加工磁石を用いてもよい。

【0048】

また、R^H含有ペーストは上記のTbNiAl合金を粉末にしたTb含有粉末とシリコーングリースを混合したものには限られない。例えば、DyやHoを含有する粉末を用いてもよいし、合金以外のR^Hの単体や化合物（フッ化物等）を用いてもよい。また、有機溶剤には、上記実施例で用いたシリコーングリース以外に、流動パラフィン、ヘキサンあるいはシクロヘキサン等の液状炭化水素等を用いることができる。

【符号の説明】

【0049】

１０、１０Ａ、１０Ｂ…リング状結合型RFeB系磁石
１１、１１Ａ、２１Ｄ〜２１Ｇ、６１…単位磁石
１１１、２１１、２１１Ａ、２１１Ｂ…接合面
１２、１２Ａ、１２Ｂ、２２、２２Ａ、３２、６２…境界面材
２０、２０Ａ…ドーム型形状結合型磁石
２１２…弧面（上面）
２１３…下面
２１Ａ、３１Ａ…第１単位磁石
２１Ｂ、３１Ｂ…第２単位磁石
２１Ｃ…第３単位磁石
２２、２２Ａ…境界面材
３０…扇面体結合型磁石
３３１…第１弧面
３３２…第２弧面
３３３…第３弧面
４１…合金粉末
４２…モールド
４２１…モールドのキャビティ
４３…R^H含有ペースト
４３１…R^H含有金属粉末
４３２…シリコーングリース
５１…試験片

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】