特許 6360198 グラファイト積層体、グラファイト積層体の製造方法、熱輸送用構造物およびロッド状の熱輸送体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6360198

(24)【登録日】2018年6月29日

(45)【発行日】2018年7月18日

(54)【発明の名称】グラファイト積層体、グラファイト積層体の製造方法、熱輸送用構造物およびロッド状の熱輸送体

(51)【国際特許分類】

   H01L 23/36 20060101AFI20180709BHJP

   H05K 7/20 20060101ALI20180709BHJP

   B32B 9/00 20060101ALI20180709BHJP

【ＦＩ】

   H01L23/36 D

   H05K7/20 R

   B32B9/00 A

【請求項の数】26

【全頁数】75

(21)【出願番号】特願2016-564917(P2016-564917)

(86)(22)【出願日】2015年12月18日

(86)【国際出願番号】JP2015085524

(87)【国際公開番号】WO2016098890

(87)【国際公開日】20160623

【審査請求日】2017年6月16日

(31)【優先権主張番号】特願2014-256603(P2014-256603)

(32)【優先日】2014年12月18日

(33)【優先権主張国】JP

(31)【優先権主張番号】特願2015-39109(P2015-39109)

(32)【優先日】2015年2月27日

(33)【優先権主張国】JP

(31)【優先権主張番号】特願2015-178821(P2015-178821)

(32)【優先日】2015年9月10日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000000941

【氏名又は名称】株式会社カネカ

(74)【代理人】

【識別番号】110000338

【氏名又は名称】特許業務法人ＨＡＲＡＫＥＮＺＯ ＷＯＲＬＤ ＰＡＴＥＮＴ ＆ ＴＲＡＤＥＭＡＲＫ

(72)【発明者】

【氏名】加藤 裕介

(72)【発明者】

【氏名】沓水 真琴

(72)【発明者】

【氏名】西川 泰司

(72)【発明者】

【氏名】稲葉 啓介

(72)【発明者】

【氏名】坂上 訓康

【審査官】 木下 直哉

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２００８／０８７３７３（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００５−１５９３１３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−３０３２４０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−０９５９３５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０７−１０９１７１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−１８８３２３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｌ ２３／３４−２３／４７３

Ｂ３２Ｂ ９／００

Ｈ０５Ｋ ７／２０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体であって、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、
上記接着層は、吸水率が２％以下のものであり、かつ、厚さが１５μｍ未満のものであり、
上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であることを特徴とする、グラファイト積層体。

【請求項2】

交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体であって、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、
上記接着層は、厚さが１５μｍ未満のものであり、
上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であり、
上記グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であることを特徴とする、グラファイト積層体。

【請求項3】

上記熱可塑性樹脂および上記熱硬化性樹脂は、ガラス転移点が５０℃以上のものであることを特徴とする、請求項１または２に記載のグラファイト積層体。

【請求項4】

上記グラファイトシートは、面方向の熱伝導率が１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のものであることを特徴とする、請求項１〜３の何れか１項に記載のグラファイト積層体。

【請求項5】

上記グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも１つ以上の屈曲部において折り曲げられた形状を有していることを特徴とする、請求項１〜４の何れか１項に記載のグラファイト積層体。

【請求項6】

Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層が、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層されてなるグラファイト積層体であって、
上記グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも２つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有しており、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、かつ、吸水率が２％以下のものであり、
上記屈曲部の各々は、以下の（ａ）〜（ｃ）の何れかであることを特徴とする、グラファイト積層体：
（ａ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させた第１の屈曲部、
（ｂ）上記グラファイト積層体を、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第２の屈曲部、
（ｃ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させ、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第３の屈曲部。

【請求項7】

Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層が、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層されてなるグラファイト積層体であって、
上記グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも２つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有しており、
上記グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であり、
上記屈曲部の各々は、以下の（ａ）〜（ｃ）の何れかであることを特徴とする、グラファイト積層体：
（ａ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させた第１の屈曲部、
（ｂ）上記グラファイト積層体を、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第２の屈曲部、
（ｃ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させ、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第３の屈曲部。

【請求項8】

Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層が、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層されてなるグラファイト積層体であって、
上記グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも１つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有しており、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、かつ、吸水率が２％以下のものであり、
上記屈曲部の各々は、以下の（ｃ）であることを特徴とする、グラファイト積層体：
（ｃ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させ、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第３の屈曲部。

【請求項9】

Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層が、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層されてなるグラファイト積層体であって、
上記グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも１つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有しており、
上記グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であり、
上記屈曲部の各々は、以下の（ｃ）であることを特徴とする、グラファイト積層体：
（ｃ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させ、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第３の屈曲部。

【請求項10】

上記屈曲部が、２ｍｍ以上の曲率半径であることを特徴とする、請求項６〜９の何れか１項に記載のグラファイト積層体。

【請求項11】

上記グラファイト積層体は、上記グラファイト積層体が地面に対して水平になるように上記グラファイト積層体の一方の端部を固定した後、固定した上記端部から４ｃｍ離れた位置における上記グラファイト積層体の断面に対して、当該断面１ｍｍ^２あたり０．７ｇの荷重をかけたときに、上記断面の変位が１５ｍｍ以下のものであることを特徴とする、請求項１〜１０の何れか１項に記載のグラファイト積層体。

【請求項12】

請求項１〜１１の何れか１項に記載のグラファイト積層体と、発熱素子と、を備えている熱輸送用構造物であって、
上記グラファイト積層体は、上記発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位と、上記高温部位よりも温度が低い部位である低温部位とに接続されていることを特徴とする、熱輸送用構造物。

【請求項13】

交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体の製造方法であって、
上記グラファイトシートと上記接着層とを交互に積層して積層物を形成する積層工程と、
上記積層物を、加圧することによって、または、加熱および加圧することによって、上記グラファイトシートと接着層とを接着させて上記グラファイト積層体を形成する接着工程と、を有し、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、吸水率が２％以下のものであることを特徴とする、グラファイト積層体の製造方法。

【請求項14】

交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体の製造方法であって、
上記グラファイトシートと上記接着層とを交互に積層して積層物を形成する積層工程と、
上記積層物を、加圧することによって、または、加熱および加圧することによって、上記グラファイトシートと接着層とを接着させて上記グラファイト積層体を形成する接着工程と、を有し、
上記グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であることを特徴とする、グラファイト積層体の製造方法。

【請求項15】

上記接着層は、２５℃での接着力が１Ｎ／２５ｍｍ以下のものであることを特徴とする、請求項１３または１４に記載のグラファイト積層体の製造方法。

【請求項16】

上記接着工程は、上記グラファイト積層体を折り曲げる少なくとも１つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する屈曲部形成工程を包含することを特徴とする、請求項１３〜１５の何れか１項に記載のグラファイト積層体の製造方法。

【請求項17】

上記積層工程は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、上記グラファイトシートおよび上記接着層を、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層させて上記積層物を形成する工程を包含し、
上記屈曲部形成工程は、２つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する、以下の（ｄ）〜（ｈ）の屈曲部形成工程の少なくとも１つを包含することを特徴とする、請求項１６に記載のグラファイト積層体の製造方法：
（ｄ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲した第１の屈曲部を形成する、第１の屈曲部形成工程、
（ｅ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第２の屈曲部を形成する、第２の屈曲部形成工程、
（ｆ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第２の屈曲部を形成する、第３の屈曲部形成工程、
（ｇ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲したグラファイト積層体の前駆体を切り出した後で、屈曲した形状を有する加圧治具によって、当該グラファイト積層体の前駆体を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第４の屈曲部形成工程、
（ｈ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に対して斜めに切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第５の屈曲部形成工程。

【請求項18】

上記積層工程は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、上記グラファイトシートおよび上記接着層を、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層させて上記積層物を形成する工程を包含し、
上記屈曲部形成工程は、１つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する、以下の（ｇ）および（ｈ）の屈曲部形成工程の少なくとも１つを包含することを特徴とする、請求項１６に記載のグラファイト積層体の製造方法：
（ｇ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲したグラファイト積層体の前駆体を切り出した後で、屈曲した形状を有する加圧治具によって、当該グラファイト積層体の前駆体を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第４の屈曲部形成工程、
（ｈ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に対して斜めに切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第５の屈曲部形成工程。

【請求項19】

交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体であって、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、かつ、吸水率が２％以下のものであり、
上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であり、
上記グラファイトシートと上記接着層とは、界面の５０％以上において、互いに密着しているグラファイト積層体。

【請求項20】

交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体であって、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、
上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であり、
上記グラファイトシートと上記接着層とは、界面の５０％以上において、互いに密着しており、
上記グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であるグラファイト積層体。

【請求項21】

接着層の材料である接着層材料と、グラファイトシートとを交互に複数積層して積層物を得る積層工程と、
上記積層物を加熱して、上記接着層材料を上記グラファイトシートに熱融着させ、上記接着層と当該グラファイトシートとが交互に積層されたグラファイト積層体を得る接着工程と、を備えるグラファイト積層体の製造方法であって、
上記接着層材料は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、
上記接着工程では、上記接着層材料の温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］に到達するまでに少なくとも、上記積層物を加圧する第１の加圧を行い、
上記第１の加圧では、上記接着層材料が上記グラファイトシートに熱融着しないように上記積層物を加圧し、
さらに上記接着工程では、上記接着層材料の温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］以上になった後に少なくとも、上記積層物を加圧する第２の加圧を行い、
上記第２の加圧では、上記接着層材料が上記グラファイトシートに熱融着するように上記積層物を加圧するグラファイト積層体の製造方法。

【請求項22】

上記第２の加圧では、上記第１の加圧よりも、高い圧力で上記積層物を加圧する請求項２１に記載のグラファイト積層体の製造方法。

【請求項23】

上記第２の加圧では、上記第１の加圧よりも、高い圧力および高い温度で上記積層物を加圧する請求項２１に記載のグラファイト積層体の製造方法。

【請求項24】

上記接着工程の開始時点から、上記第１の加圧を行う請求項２１〜２３の何れか１項に記載のグラファイト積層体の製造方法。

【請求項25】

接着層の材料である接着層材料と、グラファイトシートとを交互に複数積層して積層物を得る積層工程と、
上記積層物を加熱して、上記接着層材料を上記グラファイトシートに熱融着させ、上記接着層と当該グラファイトシートとが交互に積層されたグラファイト積層体を得る接着工程と、を備えるグラファイト積層体の製造方法であって、
上記接着層材料は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、
上記接着層は、吸水率が２％以下のものであり、
上記積層工程では、上記積層物を複数積層させるグラファイト積層体の製造方法。

【請求項26】

接着層の材料である接着層材料と、グラファイトシートとを交互に複数積層して積層物を得る積層工程と、
上記積層物を加熱して、上記接着層材料を上記グラファイトシートに熱融着させ、上記接着層と当該グラファイトシートとが交互に積層されたグラファイト積層体を得る接着工程と、を備えるグラファイト積層体の製造方法であって、
上記接着層材料は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、
上記グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であり、
上記積層工程では、上記積層物を複数積層させるグラファイト積層体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、グラファイト積層体、グラファイト積層体の製造方法、熱輸送用構造物およびロッド状の熱輸送体に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、電子機器の発熱問題を解決するために、熱源で発生した熱を温度の低い部分に効率的に移動させることで電子機器の温度上昇を抑制する放熱部材が求められており、そのような放熱部材として、グラファイトシート（例えば、特許文献１〜３参照）やヒートパイプ（例えば、特許文献４および５参照）が用いられている。

【0003】

高分子焼成タイプのグラファイトシートは、優れた放熱特性を有していることから、コンピュータなどの各種電子機器または電気機器に搭載されている半導体素子、他の発熱部品などに放熱部品として用いられてきた。放熱部品としてのグラファイトシートは、例えば、コンピュータ機器の液晶ディスプレイの裏全面に貼りつけられて用いられることが多い。

【0004】

しかし、近年の半導体素子の高性能化によりＣＰＵが小型化、および、高出力化し、素子からの局所的な発熱量が大きくなり、グラファイトシートの使用により放熱は実現できるものの、発熱体からの熱を低温部位へ輸送するという点では不十分で、ＣＰＵが大量に発熱するスマートフォンのような電子機器においては、さらなる熱対策が求められてきた。

【0005】

例えば、パソコンなどの大型電子機器では、ＣＰＵが大量に発する熱を輸送する部品として、ヒートパイプが使われている。ヒートパイプは、銅製のパイプの中に液体が封入された構造を有しており、この液体が加熱部にて加熱されて気化する際に電子機器から気化熱を奪い、これによって電子機器を冷却する。気化したガスは、冷却部に移動して液体化した後、当該液体が再び加熱部に戻って、電子機器を冷却する。つまり、ヒートパイプでは、気化と液化とが繰り返し行われ、これによって電子機器を効率的に冷却することができる。また、ヒートパイプでも、スマートフォンなどの小型化、高出力化された機器に対応するべく、パイプ断面の形状やサイズを工夫したり、パイプの材質や作動液の材質を工夫する取り組みがなされている。

【0006】

なお、特許文献１には、グラファイトフィルムを粘着材にて積層してグラファイトブロックとし、これをスライス加工することで得られる放熱シートが記載されている。特許文献１に記載の技術は、面方向に配向するグラファイトフィルムを一旦積層させてグラファイトブロックとし、それを積層方向に薄くスライスすることで、厚み方向に配向した柔軟な放熱シートを得るというものであり、本発明とは異なる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】日本国公開特許公報「特開２００９−２９５９２１号公報（２００９年１２月１７日公開）」

【特許文献2】日本国公開特許公報「特開平７−１０９１７１号公報 （１９９５年 ４月２５日公開）」

【特許文献3】日本国公開特許公報「特開２００８−３０５９１７号公報（２００８年１２月１８日公開）」

【特許文献4】国際公開番号ＷＯ２０１２／１４７２１７号公報（２０１２年１１月 １日公開）

【特許文献5】国際公開番号ＷＯ２０１４／０７７０８１号公報（２０１４年 ５月２２日公開）

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

ヒートパイプは、上述のとおり高温部位で作動液が熱を吸収して蒸発し、気化したガスが空洞を通って低温部位に移動し、凝集して液状になり、高温部に戻るというサイクルで、熱を輸送するという作動原理になっている。

【0009】

従って、ＣＰＵ等の発熱部の出力が高く、発熱部に接触するヒートパイプの温度が高くなると、急速な蒸発により作動液がなくなり、冷却できなくなるという、いわゆるドライアウトが発生する。つまりヒートパイプには、一時的にでも高温になると、一瞬で機能しなくなる虞がある。そのためヒートパイプには、特定の温度で急激に熱輸送能力が低下するため、安定して使用することができないという課題、および、使用温度に制限があるという課題、があった。

【0010】

それ故に、ヒートパイプとは異なる材料で作製され、かつ、ヒートパイプとは異なる原理で作動し、これによってドライアウトの発生を防ぐことができる、新たな熱輸送体を開発する必要があった。

【0011】

本発明者らは、上述した課題を解決すべく鋭意検討する過程において、熱輸送体を作製するにあたり、グラファイトシートの積層体をヒートパイプの原料として用いることが、上記課題の解決方法の１つであることを見出した。なお、グラファイトシートの利点は、ｉ）小型化、薄型化および軽量化が可能、ｉｉ）重力の影響を受け難い、という点である。それ故に、グラファイトシートは積層されていない１枚のグラファイトシートの状態で放熱部材として用いられることが技術常識であって、当業者には、グラファイトシートを積層したものを熱輸送体として使用する概念は無かった。更には、当該積層体を所望の形状に成形して熱輸送体の原料として用いるという概念も無かった。

【0012】

しかしながら、本発明者らは、グラファイトシートの積層体を熱輸送体の原料として用いた場合に、更なる課題に直面することとなった。

【0013】

例えば、グラファイトシートと接着層とを単純に積層したものを熱輸送体の原料として使用しても、予想される熱伝導率（理論熱伝導率＝グラファイトシートの熱伝導率×グラファイトシートの厚さの合計÷グラファイトシートと接着層との積層体の厚さ）よりも大幅に悪い熱伝導率しか実現できない。

【0014】

また、高分子フィルムを原料として作製されるグラファイトシートはガス透過性が低いため、グラファイトシートと接着層との間にガスが入り込んで空隙を形成し、当該空隙によって、最終的に得られる熱輸送体の強度が低下し、かつ、最終的に得られる熱輸送体の熱伝導特性が低下する。

【0015】

なお、ガスが入り込む主な要因としては、（ｉ）グラファイトシートと接着層との積層工程におけるガスの入り込み、（ｉｉ）接着層からのガスの発生、を挙げることができる。例えば、アクリル接着剤やゴムシートのような、ガラス転移点が５０℃以下の材料を接着層に用いると、積層時にグラファイトシートと接着層との間にガスが入り込み易くなる。特に、接着層の厚さが薄いほど、接着層の自己支持性が低くなり、作業の難易度が高くなり、グラファイトシートと接着層との間にガスが入り込み易くなる。また、グラファイトシートと接着層とを積層する工程で接着層からガスが発生すると、または、グラファイトシートと接着層との積層体を備えた電子機器が発熱し、当該熱によって接着層からガスが発生すると、グラファイトシートと接着層との間にガスが入り込む。ガスが入り込んだグラファイト積層体は、熱の伝わり易さ及びピール強度が低下する。

【0016】

本発明は、上記従来の問題点に鑑みなされたものであって、第１の発明の目的は、使用温度に制限が無く安定して使用可能なロッド状の熱輸送体、および、ロッド状の熱輸送体を備える電子機器を提供することにある。第２の発明の目的は、熱伝導率が高く、かつ、内部に空隙が生じ難いグラファイト積層体および当該グラファイト積層体の製造方法、並びに、当該グラファイト積層体を含む熱輸送用構造物を提供することにある。第３の発明の目的は、熱の伝わり易さ及びピール強度が良好なグラファイト積層体および当該グラファイト積層体の製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0017】

以下の（１）〜（１０）は、上述した第１の発明に対応する。

【0018】

（１）本発明の熱輸送体は、上記課題を解決するために、ロッド状の熱輸送体であって、該ロッド状の熱輸送体は、熱輸送体の一方の端部を高温部位に接触させ、かつ、他方の端部を２０℃に保たれた低温部位に接触させて測定される熱伝導率が、式（１）の関係を満足することを特徴としている；
λ_ａ/λ_ｂ＞０．７ 式（１）
式（１）において、λ_aは、上記高温部位の温度が１００℃であるときの熱伝導率を表し、λ_ｂは上記高温部位の温度が５０℃であるときの熱伝導率を表す。

【0019】

（２）本発明のロッド状の熱輸送体は、グラファイトを含むことが好ましい。

【0020】

（３）本発明のロッド状の熱輸送体は、層状構造を有していることが好ましい。

【0021】

（４）本発明の熱輸送体は、上記課題を解決するために、ロッド状の熱輸送体であって、該ロッド状の熱輸送体は、グラファイトシートと接着層とが交互に積層されてなり、上記グラファイトシートの積層数が、３層以上５００層以下であることを特徴としている。

【0022】

（５）本発明のロッド状の熱輸送体は、該ロッド状の熱輸送体の断面の短軸ａと長軸ｂとの比ａ／ｂが１／５００以上のものであることが好ましい。

【0023】

（６）本発明のロッド状の熱輸送体は、ロッド長さＬが４ｃｍ以上のものであることが好ましい。

【0024】

（７）本発明のロッド状の熱輸送体は、該熱輸送体が地面に対して水平になるように該熱輸送体の両端部を保持した後、一方の端部の保持を外した場合に、保持が外された端部の中心の位置が、ロッドの長さＬの１０％以下だけ、保持が外される前の位置から垂直に下方へ変化するものであることが好ましい。

【0025】

（８）本発明のロッド状の熱輸送体は、ヒートパイプとして用いられるものであることが好ましい。

【0026】

（９）本発明のロッド状の熱輸送体は、上記課題を解決するために、電子機器内部に組み込まれて用いるロッド状の熱輸送体であって、該熱輸送体は、グラファイト成分を含むものであり、かつ、熱輸送体の一端は発熱体に接続され、他方の一端は発熱体よりも低温である低温部位に接続されて、サーマルハイウエイとして用いられるものであることを特徴としている。

【0027】

（１０）本発明の電子機器は、上記課題を解決するために、発熱体と、発熱体よりも低温である低温部と、サーマルハイウエイと、を備える電子機器であって、上記サーマルハイウエイが本発明のロッド状の熱輸送体であることを特徴としている。

【0028】

以下の（１１）〜（２５）は、上述した第２の発明に対応する。

【0029】

（１１）本発明のグラファイト積層体は、上記課題を解決するために、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体であって、上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、上記接着層は、吸水率が２％以下のものであり、かつ、厚さが１５μｍ未満のものであり、上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であることを特徴としている。

【0030】

（１２）本発明のグラファイト積層体は、上記課題を解決するために、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体であって、上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、上記接着層は、厚さが１５μｍ未満のものであり、上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であり、上記グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であることを特徴としている。

【0031】

（１３）本発明のグラファイト積層体では、上記熱可塑性樹脂および上記熱硬化性樹脂は、ガラス転移点が５０℃以上のものであることが好ましい。

【0032】

（１４）本発明のグラファイト積層体では、上記グラファイトシートは、面方向の熱伝導率が１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のものであることが好ましい。

【0033】

（１５）本発明のグラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも１つ以上の屈曲部において折り曲げられた形状を有していることが好ましい。

【0034】

（１６）本発明のグラファイト積層体は、上記課題を解決するために、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層が、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層されてなるグラファイト積層体であって、
上記グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも２つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有しており、
上記屈曲部の各々は、以下の（ａ）〜（ｃ）の何れかであることを特徴としている：
（ａ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させた第１の屈曲部、
（ｂ）上記グラファイト積層体を、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第２の屈曲部、
（ｃ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させ、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第３の屈曲部。

【0035】

（１７）本発明のグラファイト積層体は、上記課題を解決するために、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層が、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層されてなるグラファイト積層体であって、
上記グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体の少なくとも１つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有しており、
上記屈曲部の各々は、以下の（ｃ）であることを特徴としている：
（ｃ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させ、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第３の屈曲部。

【0036】

（１８）本発明のグラファイト積層体は、上記グラファイト積層体が地面に対して水平になるように上記グラファイト積層体の一方の端部を固定した後、固定した上記端部から４ｃｍ離れた位置における上記グラファイト積層体の断面に対して、当該断面１ｍｍ^２あたり０．７ｇの荷重をかけたときに、上記断面の変位が１５ｍｍ以下のものであることが好ましい。

【0037】

（１９）本発明の熱輸送用構造物は、上記課題を解決するために、本発明のグラファイト積層体と、発熱素子と、を備えている熱輸送用構造物であって、上記グラファイト積層体は、上記発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位と、上記高温部位よりも温度が低い部位である低温部位とに接続されていることを特徴としている。

【0038】

（２０）本発明のグラファイト積層体の製造方法は、上記課題を解決するために、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体の製造方法であって、上記グラファイトシートと上記接着層とを交互に積層して積層物を形成する積層工程と、上記積層物を、加圧することによって、または、加熱および加圧することによって、上記グラファイトシートと接着層とを接着させて上記グラファイト積層体を形成する接着工程と、を有することを特徴としている。

【0039】

（２１）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、かつ、吸水率が２％以下のものであることが好ましい。

【0040】

（２２）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記接着層は、２５℃での接着力が１Ｎ／２５ｍｍ以下のものであることが好ましい。

【0041】

（２３）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記接着工程は、上記グラファイト積層体を折り曲げる少なくとも１つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する屈曲部形成工程を包含することが好ましい。

【0042】

（２４）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記積層工程は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、上記グラファイトシートおよび上記接着層を、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層させて上記積層物を形成する工程を包含し、
上記屈曲部形成工程は、２つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する、以下の（ｄ）〜（ｈ）の屈曲部形成工程の少なくとも１つを包含することが好ましい：
（ｄ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲した第１の屈曲部を形成する、第１の屈曲部形成工程、
（ｅ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第２の屈曲部を形成する、第２の屈曲部形成工程、
（ｆ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第２の屈曲部を形成する、第３の屈曲部形成工程、
（ｇ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲したグラファイト積層体の前駆体を切り出した後で、屈曲した形状を有する加圧治具によって、当該グラファイト積層体の前駆体を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第４の屈曲部形成工程、
（ｈ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に対して斜めに切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第５の屈曲部形成工程。

【0043】

（２５）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記積層工程は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、上記グラファイトシートおよび上記接着層を、上記表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層させて上記積層物を形成する工程を包含し、
上記屈曲部形成工程は、１つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する、以下の（ｇ）および（ｈ）の屈曲部形成工程の少なくとも１つを包含することが好ましい：
（ｇ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲したグラファイト積層体の前駆体を切り出した後で、屈曲した形状を有する加圧治具によって、当該グラファイト積層体の前駆体を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第４の屈曲部形成工程、
（ｈ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に対して斜めに切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第５の屈曲部形成工程。

【0044】

以下の（２６）〜（３１）は、上述した第３の発明に対応する。

【0045】

（２６）本発明のグラファイト積層体は、上記課題を解決するために、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体であって、上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であり、上記グラファイトシートと上記接着層とは、界面の５０％以上において、互いに密着していることを特徴としている。

【0046】

（２７）本発明のグラファイト積層体の製造方法は、上記課題を解決するために、接着層の材料である接着層材料と、グラファイトシートとを交互に複数積層して積層物を得る積層工程と、上記積層物を加熱して、上記接着層材料を上記グラファイトシートに熱融着させ、上記接着層と当該グラファイトシートとが交互に積層されたグラファイト積層体を得る接着工程と、を備えるグラファイト積層体の製造方法であって、上記接着層材料は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、上記接着工程では、上記接着層材料の温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］に到達するまでに少なくとも、上記積層物を加圧する第１の加圧を行い、上記第１の加圧では、上記接着層材料が上記グラファイトシートに熱融着しないように上記積層物を加圧し、さらに上記接着工程では、上記接着層材料の温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］以上になった後に少なくとも、上記積層物を加圧する第２の加圧を行い、上記第２の加圧では、上記接着層材料が上記グラファイトシートに熱融着するように上記積層物を加圧することを特徴としている。

【0047】

（２８）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記第２の加圧にて、上記第１の加圧よりも、高い圧力で上記積層物を加圧することが好ましい。

【0048】

（２９）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記第２の加圧にて、上記第１の加圧よりも、高い圧力および高い温度で上記積層物を加圧することが好ましい。

【0049】

（３０）本発明のグラファイト積層体の製造方法では、上記接着工程の開始時点から、上記第１の加圧を行うことが好ましい。

【0050】

（３１）本発明のグラファイト積層体の製造方法は、上記課題を解決するために、接着層の材料である接着層材料と、グラファイトシートとを交互に複数積層して積層物を得る積層工程と、上記積層物を加熱して、上記接着層材料を上記グラファイトシートに熱融着させ、上記接着層と当該グラファイトシートとが交互に積層されたグラファイト積層体を得る接着工程と、を備えるグラファイト積層体の製造方法であって、上記接着層材料は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、上記積層工程では、上記積層物を複数積層させることを特徴としている。

【発明の効果】

【0051】

本発明（第１の発明）のロッド状の熱輸送体は、幅広い温度で使用可能であるという効果を奏する。

【0052】

本発明（第２の発明）は、熱伝導率が高く、かつ、内部に空隙が生じ難いグラファイト積層体や、当該グラファイト積層体の製造方法を実現することができるという効果を奏する。本発明（第１の発明）は、グラファイト積層体の製造時において、各層を良好に積層できるとともに、各層を良好に切断できるという効果を奏する。

【0053】

本発明（第３の発明）は、熱の伝わり易さ及びピール強度が良好なグラファイト積層体および当該グラファイト積層体の製造方法を実現できるという効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【0054】

【図1】グラファイト積層体の一実施形態の基本構造を示す図である。

【図2】屈曲部を有するグラファイト積層体の一実施形態を示す図である。

【図3】屈曲部を有するグラファイト積層体の一実施形態を示す図である。

【図4】屈曲部を有するグラファイト積層体の一実施形態を示す図である。

【図5】屈曲部を有するグラファイト積層体の一実施形態を示す図である。

【図6】屈曲部を有するグラファイト積層体の製造方法の一実施形態を示す図である。

【図7】屈曲部を有するグラファイト積層体の製造方法の一実施形態を示す図である。

【図8】屈曲部を有するグラファイト積層体の製造方法の一実施形態を示す図である。

【図9】未接着部を有する屈曲部の一実施形態を示す図である。

【図10】未接着部を有する屈曲部の一実施形態を示す図である。

【図11】熱輸送用構造物の一実施形態を示す図である。

【図12】熱輸送用構造物の一実施形態を示す図である。

【図13】熱輸送用構造物の一実施形態を示す図である。

【図14】高温部位に対するグラファイト積層体の配置の一実施形態を示す図である。

【図15】高温部位に対するグラファイト積層体の配置の一実施形態を示す図である。

【図16】積層面を高温部位に対向させた場合のグラファイト積層体の一実施形態を示す図である。

【図17】グラファイト積層体の一実施形態の寸法を示す図である。

【図18】グラファイト積層体の一実施形態の寸法を示す図である。

【図19】屈曲部を有するグラファイト積層体の製造方法の一実施形態を示す図である。

【図20】グラファイト積層体の一実施形態の基本構造を示す図である。

【図21】屈曲部を有するグラファイト積層体の製造方法の一実施形態を示す図である。

【図22】熱の伝わり易さを測定する装置を示す図である。

【図23】本発明における熱伝導率を測定する装置を示す図である。

【図24】本発明のロッド状熱輸送体をサーマルハイウエイとしてスマートフォンに配置した図である。

【図25】本発明の実施例および比較例のλ_ａ／λ_ｂをプロットした図である。

【図26】本発明の変形率の測定方法を示す図である。

【図27】ステッカー加工によるグラファイト複合フィルムの作製工程の一例を示す図である。

【図28】（ａ）および（ｂ）は、様々な機器の内部における、屈曲部を有するグラファイト積層体の配置の一例を示す図であって、グラファイト積層体を備えた機器の側面図である。

【図29】（ａ）は、ロッド状の熱輸送体の側面図であり、（ｂ）は、ロッド状の熱輸送体の断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0055】

本発明の一実施形態について以下に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。本発明は、以下に説明する各構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態や実施例にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態や実施例についても本発明の技術的範囲に含まれる。また、本明細書中に記載された学術文献及び特許文献の全てが、本明細書中において参考文献として援用される。また、本明細書において特記しない限り、数値範囲を表す「Ａ〜Ｂ」は、「Ａ以上Ｂ以下」を意図する。

【0056】

上述した第１の発明については、後述する〔実施の形態Ａ〕および＜実施例Ａ＞にて説明し、上述した第２の発明については、後述する〔実施の形態Ｂ〕および＜実施例Ｂ＞にて説明し、上述した第３の発明については、後述する〔実施の形態Ｃ〕および＜実施例Ｃ＞にて説明する。また、後述する〔実施の形態Ｄ〕は、第１の発明、第２の発明、および、第３の発明の全てに包含される実施形態である。

【0057】

〔実施の形態Ａ〕
本発明は、ロッド状の熱輸送体であって、該ロッド状の熱輸送体は、熱輸送体の一方の端部を高温部位に接触させ、かつ他方の端部を２０℃に保たれた低温部位に接触させて測定される熱伝導率において、式（１）の関係を満足するロッド状の熱輸送体である。
λ_ａ/λ_ｂ＞０．７ 式（１）
式（１）において、λ_ａは高温部位の温度が１００℃であるときの熱伝導率、λ_ｂは高温部位の温度が５０℃であるときの熱伝導率を表す。

【0058】

スマートフォンやタブレットなどの、小型化および高出力化された電子機器では、ＣＰＵでの発熱量が大きく、この熱をＣＰＵからできるだけ離れた部位へ効果的に移動させる手段として、ヒートパイプが使用されている。ヒートパイプは、電子機器の高温部位（ＣＰＵ等の発熱部または発熱部近傍）と電子機器の低温部位（高温部位よりも低温の部位）とを直結して熱を輸送できるため、電子機器に内臓されるサーマルハイウエイとして使用されている。サーマルハイウエイとしてヒートパイプを使用する場合の問題は、ＣＰＵの発熱量が急激に大きくなって、電子機器の温度が急激に上昇すると、ヒートパイプの空洞部にある作動液が蒸発して無くなるために、電子機器を冷却できなくなることである。これはドライアウトと呼ばれ、ヒートパイプを熱輸送に使用する限り、避けることができない問題である。

【0059】

そこで本発明者らは、作動液を必要としない、異なる原理のサーマルハイウエイを提供すれば、ドライアウトの問題が回避できると考えた。空洞部や作動液を有さないロッド状の材料をサーマルハイウエイとして使用すれば、ドライアウトの問題は回避できる。また、ロッド状の材料は、ロッド状の材料そのものに熱を輸送できる能力が供わっていることも必要である。そこで、本発明者らは、グラファイト材料に着目し、これをロッド状に成型し、ヒートパイプの代替としてのサーマルハイウエイとし使用して熱輸送能力を評価したところ、ドライアウトが回避されるだけではなく、熱輸送能力にも優れることを見出した。

【0060】

グラファイト材料は、リチウムイオン電池の負極材や潤滑剤として使用されている。また、グラファイト材料は、電子機器の放熱シートとして使用されている。放熱シートとして使用されるグラファイト材料は、薄くてスティフネスが小さい。本発明者らは、放熱材としてそのまま使用されるこの薄くてしなやかな放熱シートを、敢えて複数積層（層状構造）した。そして、当該積層体を、サーマルハイウエイとして使用するのに適当だと考えられるさまざまな形状、固さ、大きさのロッドに成型し、当該ロッドの熱輸送能力を評価した。その結果、本発明者らは、上記ロッドが、極めて優れた熱輸送能力を示すと同時に、ドライアウトを全く生じず、サーマルハイウエイとして使用すれば発熱部の温度によらず、常に一定の熱輸送ができることを見出した。この知見から、サーマルハイウエイの材料として、グラファイトが好適に使用できることがわかった。

【0061】

本発明の熱輸送体は、図２４に示す例のように、電子機器のサーマルハイウエイとして用いることができるため、本発明の熱輸送体によって、上述のようにＣＰＵのような高温部位と、この熱を逃がすための低温部位とを直結して、効率よく熱を輸送することができる。図２４は、スマートフォンのケース３０４の内部のプレート３０３上に、本発明のロッド状の熱輸送体３０１を配置してサーマルハイウエイとして用いた図である。ロッド状の熱輸送体３０１をサーマルハイウエイとして使用する場合、第１ＣＰＵ３０２などの発熱部の発する熱が、耐熱性の小さい第２ＣＰＵ３０５に伝わることを回避でき、かつ、発熱体から低温部へ熱を直輸送できるように、所望の形状および大きさにロッドを成型することによって、電子機器内のチップなど他の部品の劣化を防ぐことができるという利点を有する。そのため、本発明の熱輸送体はロッド状であることが必要である。ロッド状とは、いわゆる一軸方向に細長い棒状の形状であり、棒の断面の形状は特に限定されず、例えば長方形、円形、楕円形、または、多角形でもかまわない。

【0062】

本発明の熱輸送体は、サーマルハイウエイとして使用できるロッド状であることをより具体的に説明するため、好ましいロッドの断面（ロッドの長軸方向に対して垂直となる断面）の大きさ（長軸と短軸との比）、ロッドの長さについて以下に説明する。

【0063】

図２９（ａ）は、ロッド状の熱輸送体６０１の側面図であり、図２９（ｂ）は、図２９（ａ）の破線の箇所における、ロッド状の熱輸送体６０１の断面図である。図２９（ａ）に示すように、ロッド状の熱輸送体６０１は、長軸方向に向かって長さがＬである。また、図２９（ｂ）に示すように、ロッド状の熱輸送体６０１の断面は、短軸の長さがａであり、長軸の長さがｂである。

【0064】

ロッドの断面の短軸をａ、長軸をｂとした場合に、ａ／ｂが１／５００以上であることが好ましい。ａ／ｂは、１／２００以上であることが、ロッドの断面内の任意の地点の間における温度の差が小さくなり、熱輸送の効率が上がる点からさらに好ましく、１／１００以上であることがさらに好ましい。なお、断面の大きさが長手方向で変化する場合には、ａとｂとの差が最も大きい点で、ａ／ｂを規定する。ロッドの長さＬは、４ｃｍ以上であることが好ましい。ロッドの長さは、使用されるスマートフォンやタブレットの大きさにもよるが、発熱部からより遠くへ熱を運ぶことが熱輸送の点からは好ましいので、使用される電子機器内において、発熱部から十分離れた低温部を直結できるに十分な長さであることが好ましい。

【0065】

また、長軸ｂとロッドの長さＬとの比Ｌ／ｂは、熱を特定の場所（例えば、電子機器（例えば、ノートパソコン）中のグラファイトシート、金属、または、ヒートシンク）に運びたい場合や、ロッド状の熱輸送体をグラファイトシートや金属板などと併用する場合、５以上であることが好ましい。Ｌ／ｂは、１０以上であることがヒートパイプによる電子機器内の占有領域を狭くできる点からさらに好ましく、２０以上であることがさらに好ましい。Ｌ／ｂの上限値は、特に限定されないが、スマートフォンやタブレット端末のように熱を面で拡散させて空気などに逃したい場合には、１００以下（より具体的には１〜１００）であることが好ましく、１０以下（より具体的には１〜１０）であることがより好ましく、５以下（より具体的には１．２〜５）であることが更に好ましい。長軸ｂの長さは、特に限定されないが、熱源の短辺の長さと同じか、熱源の短辺の長さよりも長いことが好ましい。当該構成であれば、効率よく熱源から熱を輸送することができる。

【0066】

また、本発明の熱輸送体がシートとは異なるロッド状であることを具体的に示すために、変形のし難さ（変形率）で、本発明の熱輸送体を表すことができる。変形率は、以下の方法で測定する。図２６（１）に示すように、ロッド状の熱輸送体３０１が地面に平行（水平）となるようにして、ロッド状の熱輸送体３０１の両端部を第１クランプ３１２、第２クランプ３１３でそれぞれ保持した後、図２６（２）に示すように、第２クランプ３１３の保持を外した。保持を外す前と外した後とで、ロッド状の熱輸送体３０１の端部の中心が垂れ下がった垂直距離をｘ、ロッド状の熱輸送体３０１の長さＬをしたとき、ｘ／Ｌで、ロッド状の熱輸送体３０１の変形率が定義される。本発明のロッド状の熱輸送体の変形率は１０％以下であり、本発明のロッド状の熱輸送体は硬いものである。このように、本発明のロッド状の熱輸送体が、硬い棒状であることは、熱輸送体そのものの強度を確保できるという点からも好ましい。

【0067】

本発明者らが発明したロッド状の熱輸送体は、従来のヒートパイプと異なり、ドライアウトしない。そこで、このことを熱輸送体の熱伝導率で表すことができる。すなわち、本発明のロッド状の熱輸送体は、熱輸送体の一方の端部を高温部位に接触させ、かつ他方の端部を２０℃に保たれた低温部位に接触させて測定される熱伝導率において、式（１）の関係を満足するロッド状の熱輸送体である。

【0068】

λ_ａ/λ_ｂ＞０．７ 式（１）
式（１）において、λ_ａは前記高温部位の温度が１００℃であるときの熱伝導率を表し、λ_ｂは前記高温部位の温度が５０℃であるときの熱伝導率を表す。

【0069】

熱伝導率の測定は、図２３に示すような測定装置で行うことができる。図２３において、
１）ロッド状の熱輸送体３０１の端部３２８を流水３２３（低温部位）と接触させて、端部３２８の温度を２０℃に保つ。
２）ロッド状の熱輸送体３０１の端部３２７にヒーター３２２（高温部位）を取り付ける（換言すれば、端部３２７をヒーター３２２（高温部位）と接触させる）。熱電対３２５を、端部３２７とロッド状の熱輸送体３０１とが接するところに取り付け、熱電対３２６を、流水３２３と端部３２８とが接するところに取り付ける。熱電対３２５で測定される温度が高温部位の温度Ｔであり、熱電対３２６で測定される温度が、低温部位の温度（２０℃）である。
３）ロッド状の熱輸送体３０１の低温部分以外を断熱材３２４で覆う。
４）高温部位が一定温度となるように、ヒーター３２２の出力Ｑを調整する。
このとき、熱伝導率λは、断面Ｓと軸方向の長さＬとを用いて、
λ＝Ｑ×Ｌ／［Ｓ（Ｔ−２０℃）］
と算出することができる。

【0070】

高温部位が１００℃となるように調整したヒーター３２２の出力Ｑ、および、高温部位が５０℃となるように調整したヒーター３２２の出力Ｑを各々求め、高温部位が１００℃のときのλ_ａ、および、高温部位が５０℃のときのλ_ｂを求める。１００℃であるときの熱伝導率λ_ａを用いた理由は、従来のヒートパイプであると、高温部が１００℃となるようにヒーター出力を調整した場合、作動液が沸点近くにまで加熱されて高温部位でドライアウトを起こしやすくなり、急激に熱輸送量が低下する現象が見られるからである。一方、高温部位の温度が５０℃であるときの熱伝導率λ_ｂを用いた理由は、従来のヒートパイプであると、高温部位が５０℃となるようにヒーター出力を調整した場合には、ドライアウトを起さないからである。

【0071】

このようにして測定した熱伝導率の比、λ_ａ／λ_ｂが、λ_ａ／λ_ｂ＞０．７となっている。本発明の熱輸送体は、ドライアウトを起さない。言い換えると、本発明の熱輸送体は、ヒーター出力によらず一定に熱輸送できるものであるが、ドライアウトとは別の要因による若干の熱輸送能力の低下を考慮して、λ_ａ／λ_ｂを規定することが好ましい。λ_ａ／λ_ｂ＞０．８であればより好ましく、λ_ａ／λ_ｂ＞０．９であれば更に好ましい。λ_ａ／λ_ｂ＞０．８であれば、高温となる高出力のＣＰＵの熱輸送に用いることができるため好ましい。

【0072】

本発明の熱輸送体のλ_ａは、３２０Ｗ／ｍＫ以上が好ましく、４００Ｗ／ｍＫ以上がより好ましい。熱輸送体のλ_ｂは、４００Ｗ／ｍＫ以上が好ましく、５００Ｗ／ｍＫ以上がより好ましい。

【0073】

前記式（１）の関係を満足するロッド状の熱輸送体を得る方法としては、その材料としてグラファイト（グラファイト成分）を使用する方法が挙げられる。グラファイト材料を用いてロッド状に成型する方法としては、例えば、
ａ）グラファイトシートを粉砕し、金型に充填した後、プレス加工する方法、
ｂ）グラファイトシートと、必要に応じて接着層とを任意形状に折り曲げながら、箱形に押し込んだ後、プレスする方法、
ｃ）グラファイトシートと接着層とを交互に積層し、加熱および／または加圧などを行い、グラファイトシートと接着層とを接着させ、当該積層体をロッド状になるように切断する方法、などが挙げられるが、これに限定されない。この中でも、ロッドの大きさや形状を自由に設計でき、かつ熱伝導率に優れたロッド状の熱輸送体を容易に得ることができるという点から、ｃ）の方法が好ましい。ｃ）の方法により、層状構造となったロッド状熱輸送体を得ることができる。

【0074】

以下、ｃ）の方法によってロッド状の熱輸送体を製造する方法を詳述する。使用するグラファイトシートとしては、特に限定されず、高分子系グラファイトシート、または、原料である天然黒鉛をエキスパンドして得られるグラファイトシート、等を用いることができる。高分子系グラファイトシートは、強度が高く、かつ、高い熱伝導性を有しているので、ロッド状の熱輸送体におけるより高い強度、および、より高い熱輸送能力を実現することができるため、好ましい。

【0075】

本発明におけるグラファイトシートの製造方法は、特に限定されない。本発明におけるグラファイトシートの第一の製造方法として、原料である天然黒鉛をエキスパンドする方法が挙げられる。具体的には、グラファイト粉末を酸（例えば、硫酸）に浸漬してグラファイト層間化合物を作製した後、当該グラファイト層間化合物を熱処理および発泡させて、グラファイト層を剥離させる。グラファイト層を剥離させた後、当該グラファイト層を洗浄して酸を除去し、グラファイト粉末によって形成された薄膜を得る。この様な方法で得られた薄膜を、さらに圧延ロール成型することでグラファイトシートを得ることができる。

【0076】

本発明におけるグラファイトシートの第二の製造方法として、高分子フィルム（例えば、ポリイミド樹脂）を熱処理することによって、高分子系グラファイトシートを作製する方法が挙げられる。具体的には、まず、出発物質である高分子フィルムを減圧下または不活性ガス雰囲気下で１０００℃程度の温度に予備加熱処理して炭素化させることで、炭素化フィルムを形成する。その後、当該炭素化フィルムを不活性ガス雰囲気下で２８００℃以上の温度にて熱処理してグラファイト化させることで、良好なグラファイト結晶構造を有し、かつ、熱伝導性に優れたグラファイトシートを得ることができる。

【0077】

本発明におけるグラファイトシートの面方向の熱伝導率は、１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましく、１１００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがより好ましく、１２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましく、１３００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましい。

【0078】

面方向の熱伝導率が１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のグラファイトシートを用いれば、より高い熱輸送能力を有するロッド状の熱輸送体を得ることができる。

【0079】

次に、接着層は、熱硬化性樹脂、または、熱可塑性樹脂を用いることができる。

【0080】

熱硬化性樹脂としては、〔実施の形態Ｂ〕の（接着層の種類）の欄に記載の熱硬化性樹脂と同じものを採用することができる。

【0081】

熱可塑性樹脂としては、〔実施の形態Ｂ〕の（接着層の種類）の欄に記載の熱可塑性樹脂と同じものを採用することができる。

【0082】

熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂は、ガラス転移点が５０℃以上のものであることが好ましく、６０℃以上のものであることがより好ましく、７０℃以上のものであることがより好ましく、８０℃以上のものであることがより好ましい。ガラス転移点が５０℃以上であれば、グラファイト積層体の中に空気が入り込むことを、より良く防ぐことができる。また、アクリル粘着やゴムシートのようなガラス転移点が５０℃以上の材料を用いると、接着層の強度が強く、かつ、接着層の特性にバラツキが生じ難くなる傾向を示すので、好ましい。このようなガラス転移温度を有する材料としては、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＳ（ポリスチレン）およびＰＣ（ポリカーボネート）などが挙げられる。上述のようなグラファイトシートおよび接着層を用いて、交互に表面を重ねた状態にする。具体的な方法としては、（ｉ）グラファイトシートと接着層とを交互に積層する方法、（ｉｉ）グラファイトシートの少なくとも片面の上に接着層を形成してグラファイト接着シートを作製した後、当該グラファイト接着シートを多層に積層する方法、を挙げることができる。

【0083】

上述した（ｉｉ）の方法としては、まず、グラファイト接着シートを作製する。グラファイト接着シートは、接着樹脂の塗工、または、接着フィルムのラミネート、によって作製することができる。

【0084】

グラファイトシート上に接着層材料（ワニス）を塗布する方法を採用する場合、グラファイト積層体の中に空気が入り込むことを防止するという観点から、接着層材料（ワニス）は、塗布後にタック性が無いものであることが好ましい。一方、接着層とグラファイトシートとを交互に積層する方法を採用する場合、接着層の誘電率が低ければ、接着層が帯電し難いので、静電気力によって、接着層を安定して搬送機に固定できる。接着層の誘電率は、特に限定されないが、１．０〜５．０が好ましく、２．０〜４．０がより好ましく、２．５〜３．６がより好ましい。接着層の誘電率が１．０〜５．０であれば、静電気によって接着層が反発し、離れ易くなるので、サーマルハイウエイとして好ましい。

【0085】

また、グラファイトシートの電気伝導性が高ければ、グラファイトシートと接着層とが密着した際に、接着層の静電気がグラファイトシートへ逃げ、グラファイトシートと接着層との間の滑りが良くなり、接着層のしわが発生し難くなる。本発明におけるグラファイトシートの電気伝導率は、特に限定されないが、１０００〜２５０００Ｓ／ｃｍが好ましく、２０００〜２００００Ｓ／ｃｍがより好ましく、５０００〜１８０００Ｓ／ｃｍがより好ましく、１００００〜１７０００Ｓ／ｃｍがより好ましい。グラファイトシートの電気伝導率が１０００〜２５０００Ｓ／ｃｍであれば、グラファイトシートと接着層との間で、適度な密着性と適度な滑り性とを確保でき、接着層とグラファイトシートとの重ね合わせ（特に、薄い接着層との重ね合わせ）に優れるので、サーマルハイウエイとして好ましい。

【0086】

このよう被積層物を重ね合わせた後、加熱および加圧（換言すれば、圧縮）することによって、グラファイトシートと接着層とを接着させてグラファイト積層体を形成する。加熱・加圧の具体的な方法としては、ラミネートおよびプレスなどが挙げられるが、本発明においては、プレスによる接着が好適である。プレスであれば、１０層以上といった多層の積層物であっても一括して接着できる。また、加熱しながら数秒以上の加圧を行えば、接着層の軟化、および、加圧の効果によって、グラファイト積層体内に空気が噛み込むことを抑制することができ、これによって、グラファイトシート同士の間の接触熱抵抗を低減できる。

【0087】

加熱温度および加圧圧力としては、特に限定されず、接着層を構成する材料に応じて適宜選択することができる。

【0088】

加熱・加圧による積層体の圧縮割合は、特に限定されないが、１よりも小さいことが好ましく、０．９７以下であることがより好ましく、０．９６以下であることがより好ましく、０．９５以下であることがより好ましく、０．９２以下であることがより好ましく、０．９０以下であることがより好ましい。圧縮割合（グラファイト積層体の厚さ／原料となる積層物の厚さ）が１よりも小さいと、積層時に接着層が変形しているため、グラファイトシート同士が接触しやすくなり、理論熱伝導に近いグラファイト積層体を得ることができる。

【0089】

グラファイト積層体に含まれるグラファイトシートの積層数は、３層以上５００層以下であり、５層以上４００層以下が好ましい。

【0090】

なお、本発明において使用されるグラファイト積層体は、特許文献１に記載のような、１０００層以上ものグラファイトシートを積層し、これを縦方向にスライスして、再度シート状のグラファイトを得る、という技術とは異なる。本発明においてこのような積層体を一旦製造する目的は、面内の所望の方向に熱を輸送するために必要な形状、強度および大きさを備えたロッド状の熱輸送体を得ることにある。従って、本発明において使用されるグラファイト積層体は、上下方向の配向を意図した特許文献１に記載の技術とは異なる。更に、本発明において使用されるグラファイト積層体は、最終的に得るものがシートである特許文献１に記載の技術のように、グラファイトシートの過度な積層枚数を必要としない。

【0091】

次に、この積層体からロッド状に熱輸送体を、サーマルハイウエイとして使用するに適した所望の形状・大きさに切断する。この方法は、後述する屈曲部を有したロッドを容易に形成することができる。すなわち、得られた積層体から屈曲部を有するロッド状に打ち抜くことで製造することが可能である。切断は、カッター、外周刃などのブレードソー、レーザー、ウォータージェット、ワイヤーソーなどを用いて行うことができる。

【0092】

あるいは別の方法として、被積層物を加熱・加圧して得られたグラファイト積層体を、凸部材と凹部材とが対をなす加圧治具を用いて、部材の間に配置した後、加圧することによって、屈曲部を有するグラファイト積層体を得、その後、ロッド状に切断することにより製造することもできる。

【0093】

本発明のロッド状の熱輸送体は、少なくとも一つの屈曲部を有する折れ曲げられた形状であってもよい。屈曲部を有すると、電子機器の内部で発熱体から発生した熱を、熱の輸送先となる低温部に直接、効率よく輸送するようなロッド形状にすることができ、ロッドの形状設計の自由度が増す。これは、電子機器の仕様上、温度の低い部分と熱源とを、直線的に接続できるとは限らない場合に、特に有効である。つまり、熱源と、より温度の低い部分との配置関係の自由度を、上げることができる。

【0094】

このように、熱輸送体の材料としてグラファイトを用いると、熱輸送体を、サーマルハイウエイに適したロッド形状に自由に設計できるという利点がある。

【0095】

ロッド状の熱輸送体に形成される屈曲部の数は、特に限定されず、所望の数だけ形成され得る。

【0096】

屈曲部が曲がる角度は、特に限定されない。屈曲部は、２ｍｍ以上の曲率半径、５ｍｍ以上の曲率半径、８ｍｍ以上の曲率半径、１０ｍｍ以上の曲率半径、２０ｍｍ以上の曲率半径にて曲がるものであってもよい。なお、曲率半径の最大値は、特に限定されず、例えば、１００ｍｍ、９０ｍｍ、８０ｍｍ、７０ｍｍ、６０ｍｍ、５０ｍｍ、４０ｍｍ、３０ｍｍ、または、２０ｍｍであってもよい。勿論、曲率半径の最大値は、１００ｍｍよりも大きな値であってもよい。

【0097】

ロッド状の熱輸送体は、樹脂（例えば、ＰＥＴ（polyethylene terephthalate）、ＰＥ（polyethylene）またはＰＩ（polyimide）など）、または、金属（例えば、銅、ニッケルまたは金など）で被覆されたものであることが好ましい。グラファイトシートは、層状化合物であるために、擦れなどによって粉落ちが発生しやすい。そして、グラファイトシートは電気伝導性を有するため、粉落ちが発生すると、電子機器のショートを発生させる。

【0098】

それ故に、ロッド状の熱輸送体を被覆することで、グラファイトシートからの粉落ちを抑制することができ、これによって、電気機器のショートの発生を防ぐことができる。また、ロッド状の熱輸送体を被覆することで、ロッド状の熱輸送体の強度が向上し、層間剥離の発生も抑制することができる。

【0099】

被覆する材料としては、熱伝導性の向上や強度の向上の観点から、金属が好ましい。金属によってロッド状の熱輸送体を被覆する方法としては、特に限定されず、蒸着、スパッタ、または、めっき処理、などが挙げられるが、より高い密着性を有する金属層を形成する観点から、めっき処理が好ましい。

【0100】

ロッド状の熱輸送体を被覆する被覆膜の厚さは、特に限定されないが、０．５μｍ以上１５μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１０μｍ以下であることがより好ましく、２μｍ以上７μｍ以下であることがより好ましい。被覆膜の厚さが０．５μｍ以上であれば、ロッド状の熱輸送体の保護性が向上し、ロッド状の熱輸送体が、機械的な引っ掻きや擦れなどに対して強くなる。また、被覆膜の厚さが１５μｍ以下であれば、ロッド状の熱輸送体の熱伝導性を高くすることができる。

【0101】

本発明の熱輸送体は、従来のヒートパイプ代替品として使用でき、電子機器内のサーマルハイウエイとして用いることが可能である。ＣＰＵなどの発熱体にロッド状熱輸送体の一端を接続し、他端を冷却部に接続する。本発明で発熱体と表現するとき、ＣＰＵなどの発熱する本体だけでなく、その近傍も、ＣＰＵが発する熱の影響を受ける部位であるので、発熱体に含まれる。低温部位は、上述した高温部位よりも温度が低い部位である。より発熱体から離れた場所へ熱を輸送すること、換言すれば、低温部位は、高温部位から離れた位置に存在することが好ましい。

【0102】

このようにして、本発明の熱輸送体は、熱を同一平面内のある地点から他の地点へと輸送するために好適に使用され得る。

【0103】

本実施のロッド状熱輸送体は、発熱体の温度変化によらず、輸送できる熱量が一定のため、熱輸送の安定性に優れ、使用される温度環境の制限を受けないという効果がある。また、一度に輸送できる熱量が大きいため、低温部位に集中的に熱を伝え、冷却効果が高い。従って、本実施のロッド状熱輸送体は、小型化、高性能化によってＣＰＵの発熱量がより大きい、スマートフォン、タブレット、ファンレスのノートパソコンなどに使用される熱輸送体として、好適に用いることができる。また、本実施のロッド状熱輸送体は、従来のヒートパイプの代替品として使用しても、熱輸送能力に優れるだけでなく、使用条件の変更によるドライアウトが発生しない。

【0104】

〔実施の形態Ｂ〕
〔Ｂ−１．グラファイト積層体〕
本実施の形態のグラファイト積層体は、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体（または、グラファイトシートと接着層とが交互に積層されてなるグラファイト積層体）である。上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであってもよい。更に、上記接着層は、吸水率が２％以下のものであり、かつ、厚さが１５μｍ未満のものであってもよい。上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数は、３層以上であり得る。当該グラファイト積層体は、更に、上記グラファイトシートと上記接着層とが交互に積層された積層物を圧縮して得られるものであってもよい。なお、上述した接着層の厚さは、完成品であるグラファイト積層体の中に組み込まれている状態の接着層の厚さを意図し、完成品であるグラファイト積層体の中に組み込まれる前の接着層の厚さを意図するものではない。但し、完成品であるグラファイト積層体の中に組み込まれている状態の接着層の厚さと、完成品であるグラファイト積層体の中に組み込まれる前の接着層の厚さとは、略同一である。

【0105】

また、本実施の形態のグラファイト積層体は、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体（または、グラファイトシートと接着層とが交互に積層されてなるグラファイト積層体）である。上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであってもよい。更に、上記接着層は、吸水率が２％以下のものであってもよい。上記グラファイト積層体は、上記グラファイトシートと上記接着層とが交互に積層された積層物を圧縮して得られるものであってもよい。上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数は、３層以上であり得る。当該グラファイト積層体では、更に、上記接着層が、厚さが１５μｍ未満のものであってもよい。

【0106】

また、本実施の形態のグラファイト積層体は、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体（または、グラファイトシートと接着層とが交互に積層されてなるグラファイト積層体）である。上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであってもよい。更に、上記接着層は、厚さが１５μｍ未満のものであってもよい。上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上であり得る。上記グラファイト積層体の吸水率は、０．２５％以下（好ましくは０．２％以下、より好ましくは０．１％以下）であり得る。

【0107】

ここで、「圧縮して得られるもの」とは、圧縮前の材料の厚さの合計よりも、圧縮後の材料の厚さの合計が薄くなっているものを意図する。このとき、グラファイトシートの表面に接着層の成分が浸潤しているものも、「圧縮して得られるもの」に包含される。なお、グラファイト積層体が圧縮して得られたものであるか否かは、ｉ）圧縮処理の前後におけるグラファイト積層体の厚さの比較、または、ｉｉ）ＳＥＭ（scanning electron microscope）によるグラファイト積層体内の層間の界面の観察、等によって確認することができる。例えば、上記ｉｉ）の方法の場合、ＳＥＭによってグラファイト積層体におけるグラファイトシートと接着層との層間の界面を観察し、当該界面が直線でなければ、当該グラファイト積層体は、圧縮して得られたものであると判定することができる。

【0108】

また、本発明のグラファイト積層体は、少なくとも１つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有するものであり得る。つまり、本発明のグラファイト積層体は、屈曲前の本発明のグラファイト積層体を屈曲部にて折り曲げたものであり得る。

【0109】

以下に、グラファイト積層体、並びに、当該グラファイト積層体を構成するグラファイトシートおよび接着層について説明する。

【0110】

〔Ｂ−１−１．グラファイト積層体〕
（グラファイト積層体の基本構造）
グラファイト積層体は、グラファイトシートと、接着層とが、交互に積層されてなるものである。なお、グラファイトシートと接着層との間には、他の構成が挟まれていてもよいし、他の構成が挟まれていなくてもよい。

【0111】

図１は、グラファイト積層体の基本構造を示す図である。図１に示すように、グラファイト積層体１を構成するグラファイトシート５および接着層６の各々は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有している。そして、当該表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって、当該表面が重なった状態にて、グラファイトシート５と接着層６とが交互に積層され、これによって、グラファイト積層体１が形成されている。上述したように、Ｘ軸とＹ軸とが交わる角度は、９０°である。

【0112】

本明細書において「表面が重なった状態」とは、図１のように、積層体１をＺ軸方向に見た時に、グラファイトシート５の表面の少なくとも一部と、接着層６の表面の少なくとも一部とが、重なっている状態を意図する。

【0113】

グラファイトシート５の上記表面の形状と、接着層６の上記表面の形状とは、同じであってもよいし、異なっていてもよいが、より良く所望の効果を実現するという観点からは、グラファイトシート５の上記表面の形状と、接着層６の上記表面の形状とは、同じであることが好ましい。

【0114】

例えば、グラファイトシート５の表面の形状と接着層６の表面の形状とは、正方形であってもよい。この場合、当該表面を規定する１つの辺が伸びる方向をＸ軸の方向とし、当該辺と交わる別の辺が伸びる方向をＹ軸の方向とすることができる。

【0115】

また、グラファイトシート５の表面の形状と接着層６の表面の形状とは、長方形であってもよい。この場合、当該長方形の短辺が伸びる方向をＸ軸の方向とし、当該長方形の長辺が伸びる方向をＹ軸の方向とすることができる。

【0116】

また、グラファイトシート５の表面の形状と接着層６の表面の形状とは、正方形や長方形以外の形状であってもよい。この場合、当該表面の最も長手方向をＹ軸の方向とし、当該Ｙ軸に直交する方向をＸ軸の方向とすることができる。

【0117】

グラファイト積層体に含まれるグラファイトシートの積層数は、３層以上であり得るが、５層以上であることがより好ましく、１０層以上であることがより好ましく、１５層以上であることがより好ましく、２０層以上であることがより好ましい。積層数の上限値は、特に限定されないが、１０００層以下、５００層以下、２００層以下、１００層以下、８０層以下または５０層以下であり得る。

【0118】

積層数が３層以上であれば、熱輸送能力が高く、かつ、機械的強度に優れたグラファイト積層体を得ることができるので好ましい。

【0119】

グラファイト積層体に含まれる接着層の積層数は、特に限定されず、グラファイトシートの積層数に合わせて、適宜設定することができる。例えば、グラファイト積層体では、（ｉ）隣接するグラファイトシート間に、１枚の接着層は勿論のこと、２枚以上の接着層が配置されていてもよく、（ｉｉ）グラファイトシートが、グラファイト積層体の最上面のみに配置、グラファイト積層体の最下面のみに配置、または、グラファイト積層体の最上面および最下面の両方に配置されていてもよく、（ｉｉｉ）接着層が、グラファイト積層体の最上面のみに配置、グラファイト積層体の最下面のみに配置、または、グラファイト積層体の最上面および最下面の両方に配置されていてもよい。なお、本明細書における「グラファイトシートと接着層とが交互に積層」には、（ａ）隣接するグラファイトシート間に１枚の接着層が配置される場合、および、（ｂ）隣接するグラファイトシート間に２枚以上の接着層が配置される場合、の両方が包含される。つまり、本発明では、接着層は、複数の接着層が積層されたものであってもよい。

【0120】

（グラファイト積層体の厚さ）
グラファイト積層体の厚さ（換言すれば、図１のＺ軸の方向の長さ）は、特に限定されないが、０．５ｍｍ以上であることが好ましく、０．６ｍｍ以上であることがより好ましく、０．７ｍｍ以上であることがより好ましく、０．８ｍｍ以上であることがより好ましい。グラファイト積層体の厚さが０．５ｍｍ以上であれば、輸送できる熱量が多くなり、発熱量が大きな電子機器にも適用することができる。グラファイト積層体の厚さの上限値は、特に限定されないが、電子機器の薄型化という観点からは、１０ｍｍ以下であってもよいし、７．５ｍｍ以下であってもよいし、５ｍｍ以下であってもよいし、２．５ｍｍ以下であってもよいし、１ｍｍ以下であってもよい。

【0121】

更に、グラファイトシートの各々の厚さの合計（Ｔｇ）を接着層の各々の厚さの合計（Ｔａ）で割った値（Ｔｇ／Ｔａ）が、４．１以上４０以下（更に好ましくは、８．０以上４０以下、４．１以上２７以下、または、８．０以上２７以下）であり、かつ、グラファイト積層体の厚さが、０．５ｍｍ以上であることが好ましい。グラファイトシートは高い熱伝導性を有するが、厚さが８０μｍ以下程度と薄く、一度に輸送できる熱量が多くない。そのため、一度に大きな熱量を輸送するためには、グラファイトシートを積層し、熱輸送能力を向上させることが好ましい。グラファイトシートの積層方法としては、グラファイトシートの表面の凹凸を吸収し、かつ、グラファイトシート同士の間の接触熱抵抗を低減させるために、接着層を介した積層が効果的である。

【0122】

Ｔｇ／Ｔａは、４．１以上であることが好ましく、８．０以上であることがより好ましい。Ｔｇ／Ｔａが４．１以上であれば、グラファイトシートに比べて熱伝導率の低い接着層のグラファイト積層体内における存在比率が抑制され、グラファイト積層体の高い熱伝導性を実現すことができる。

【0123】

Ｔｇ／Ｔａは、４０以下であることが好ましく、２７以下であることがより好ましい。Ｔｇ／Ｔａが４０以下であれば、グラファイトシートの表面の凹凸を接着層によって吸収することができるため、グラファイトシート同士の間の接触熱抵抗を低減することができ、グラファイト積層体の高い熱伝導性を実現することができる。更に、Ｔｇ／Ｔａが４０以下であれば、グラファイトシート同士の間の接着力が良好になるため、切断や屈曲などの加工にも耐え得るグラファイト積層体を得ることができる。

【0124】

また、切断中の力を接着層に適度に分散させて、切断箇所の厚さのばらつきを押さえるという観点からは、Ｔｇ／Ｔａが、１以上５０以下の範囲内であることが好ましい。

【0125】

（屈曲部）
グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体に設けられた少なくとも１つ（例えば、１つ以上、または、２つ以上）の屈曲部において折れ曲げられた形状を有し得る。つまり、本実施の形態のグラファイト積層体は、屈曲前のグラファイト積層体を屈曲部にて折り曲げたものであり得る。電子機器の内部では、熱源にて発生した熱を温度の低い部分に移動させることで、熱輸送が可能になる。しかしながら、温度の低い部分と熱源とを、直線的に接続できるとは限らない。そこで、グラファイト積層体に屈曲部を形成しておくことで、熱源にて発生した熱をより温度の低い部分に容易に移動させることができ、これによって、熱輸送能力を更に向上させることができる。つまり、熱源と、より温度の低い部分との配置関係の自由度を、上げることができる。

【0126】

グラファイト積層体に形成される屈曲部の数は、特に限定されず、所望の数だけ形成され得る。

【0127】

上記屈曲部には、継ぎ目がないことが好ましい。屈曲部に継ぎ目を形成しないことで、熱の移動が良好になり、グラファイト積層体の熱輸送能力を向上させることができる。なお、本明細書における「継ぎ目」とは、１枚のグラファイトシートの構造上の連続性を分断する継ぎ目のことである。一方、接着層を挟んだ、グラファイトシートと当該グラファイトシートに隣接する別のグラファイトシートとの間に生じ得る分断は、本明細書における「継ぎ目」に該当しない。

【0128】

屈曲部の具体的な形状は、特に限定されないが、例えば、以下の（ａ）〜（ｃ）の何れかであり得る：
（ａ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させた第１の屈曲部、
（ｂ）上記グラファイト積層体を、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第２の屈曲部、
（ｃ）上記グラファイト積層体を、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲させ、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲させた第３の屈曲部。

【0129】

より具体的に、本実施の形態のグラファイト積層体は、（ｉ）２つ以上の屈曲部が形成され、当該屈曲部の各々が、上述した第１の屈曲部、第２の屈曲部または第３の屈曲部の何れかであってもよいし、（ｉｉ）１つ以上の屈曲部が形成され、当該屈曲部の各々が、上述した第３の屈曲部であってもよい。勿論、本実施の形態のグラファイト積層体の構成は、（ｉ）や（ｉｉ）に限定されない。

【0130】

なお、第１の屈曲部および第２の屈曲部は、屈曲前のグラファイト積層体を平面的（換言すれば、二次元）に、所望の角度に屈曲させるものであり、第３の屈曲部は、屈曲前のグラファイト積層体を立体的に（換言すれば、三次元的に）所望の角度に屈曲させるものである。

【0131】

図２に、第１の屈曲部を有するグラファイト積層体の例を示す。図２に示すグラファイト積層体１では、屈曲部１０（第１の屈曲部）にて、グラファイト積層体１が、Ｘ軸および／またはＹ軸の方向に向かって屈曲している。なお、グラファイト積層体１が屈曲する角度は、限定されず、所望の角度に屈曲することができる。

【0132】

図３に、第２の屈曲部を有するグラファイト積層体の例を示す。図３に示すグラファイト積層体１では、屈曲部１１（第２の屈曲部）にて、グラファイト積層体１が、Ｚ軸の方向に向かって屈曲している。なお、グラファイト積層体１が屈曲する角度は、限定されず、所望の角度に屈曲することができる。

【0133】

図４に、第３の屈曲部を有するグラファイト積層体の例を示す。図４に示すグラファイト積層体１では、屈曲部１２（第３の屈曲部）にて、グラファイト積層体１が、Ｘ軸および／またはＹ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、Ｚ軸の方向に向かって屈曲している。なお、グラファイト積層体１が屈曲する角度は、限定されず、所望の角度に屈曲することができる。

【0134】

図５に、複数の屈曲部を有するグラファイト積層体の例を示す。図５に示すグラファイト積層体１では、屈曲部１１（第２の屈曲部）にて、グラファイト積層体１が、Ｚ軸の方向に向かって屈曲し、更に、屈曲部１０（第１の屈曲部）にて、グラファイト積層体１が、Ｘ軸の方向に向かって屈曲している。より具体的に、図５に示すグラファイト積層体は、Ｙ軸方向へ向かって伸びる領域１５と、Ｚ軸方向へ向かって伸びる領域１６と、Ｘ軸方向へ向かって伸びる領域１７と、を備えている。このとき、領域１５と領域１６との境界には第２の屈曲部が設けられ、領域１６と領域１７との境界には第１の屈曲部が設けられている。なお、グラファイト積層体１が屈曲する角度は、限定されず、所望の角度に屈曲することができる。なお、図５では、Ｘ軸、Ｙ軸およびＺ軸は、曲げる前の平面状のグラファイト積層体を基準に規定されている。グラファイト積層体を曲げた後でも、最初に規定したＸ軸、Ｙ軸およびＺ軸は曲げる前と同様に考えることが可能である。つまり、グラファイトシートが積層される方向をＺ軸と考えればよい。例えば、領域１６では、図５に「Ｙ軸」として記載されている軸が、グラファイトシートが積層される方向であるＺ軸に対応し、領域１７でも、図５に「Ｙ軸」として記載されている軸が、グラファイトシートが積層される方向であるＺ軸に対応する。

【0135】

なお、本明細書において、「Ｘ軸の方向に向かって屈曲」とは、Ｘ−Ｙ平面内に広がる屈曲前の平面的なグラファイト積層体が、Ｘ−Ｙ平面内で、所望の角度にてＸ軸の方向へ曲がることを意図し、「Ｙ軸の方向へ向かって屈曲」とは、Ｘ−Ｙ平面内に広がる屈曲前の平面的なグラファイト積層体が、Ｘ−Ｙ平面内で、所望の角度にてＹ軸の方向へ曲がることを意図し、「Ｚ軸の方向へ向かって屈曲」とは、Ｘ−Ｙ平面内に広がる屈曲前の平面的なグラファイト積層体が、所望の角度にて、Ｘ−Ｙ平面と直交するＺ軸の方向へ曲がることを意図し、「Ｘ軸の方向またはＹ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、Ｚ軸の方向に向かって屈曲」とは、Ｘ−Ｙ平面内に広がる屈曲前の平面的なグラファイト積層体が、Ｘ−Ｙ平面内で、所望の角度にてＸ軸の方向またはＹ軸の方向へ曲がり、更に、当該Ｘ−Ｙ平面内に広がる屈曲している平面的なグラファイト積層体が、所望の角度にて、Ｘ−Ｙ平面と直交するＺ軸の方向へも曲がることを意図する。

【0136】

第１の屈曲部、第２の屈曲部、および、第３の屈曲部には、隣接するグラファイトシート同士が接着層で接着されていない未接着部が形成されていてもよい。当該未接着部の詳細については、後述する。

【0137】

屈曲部が曲がる角度は、特に限定されない。屈曲部は、２ｍｍ以上の曲率半径、５ｍｍ以上の曲率半径、８ｍｍ以上の曲率半径、１０ｍｍ以上の曲率半径、２０ｍｍ以上の曲率半径にて曲がるものであってもよい。なお、曲率半径の最大値は、特に限定されず、例えば、１００ｍｍ、９０ｍｍ、８０ｍｍ、７０ｍｍ、６０ｍｍ、５０ｍｍ、４０ｍｍ、３０ｍｍ、または、２０ｍｍであってもよい。勿論、曲率半径の最大値は、１００ｍｍよりも大きな値であってもよい。

【0138】

（グラファイト積層体の被覆）
グラファイト積層体は、樹脂（例えば、ＰＥＴ（polyethylene terephthalate）、ＰＥ（polyethylene）またはＰＩ（polyimide）など）、または、金属（例えば、銅、ニッケルまたは金など）で被覆されたものであることが好ましい。グラファイトシートは、層状化合物であるために、擦れなどによって粉落ちが発生しやすい。そして、グラファイトシートは電気伝導性を有するため、粉落ちが発生すると、電子機器のショートを発生させる。

【0139】

それ故に、グラファイト積層体を被覆することで、グラファイトシートからの粉落ちを抑制することができ、これによって、電気機器のショートの発生を防ぐことができる。また、グラファイト積層体を被覆することで、グラファイト積層体の強度が向上し、層間剥離の発生も抑制することができる。

【0140】

被覆する材料としては、熱伝導性の向上や強度の向上の観点から、金属が好ましい。金属によってグラファイト積層体を被覆する方法としては、特に限定されず、蒸着、スパッタ、または、めっき処理、などが挙げられるが、より高い密着性を有する金属層を形成する観点から、めっき処理が好ましい。

【0141】

グラファイト積層体を被覆する被覆膜の厚さは、特に限定されないが、０．５μｍ以上１５μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１０μｍ以下であることがより好ましく、２μｍ以上７μｍ以下であることがより好ましい。被覆膜の厚さが０．５μｍ以上であれば、グラファイト積層体の保護性が向上し、グラファイト積層体が、機械的な引っ掻きや擦れなどに対して強くなる。また、被覆膜の厚さが１５μｍ以下であれば、グラファイト積層体の熱伝導性を高くすることができる。

【0142】

（グラファイト積層体の吸水率）
グラファイト積層体の吸水率は、特に限定されないが、０．２５％以下であることが好ましく、０．２０％以下であることが更に好ましく、０．１０％以下であることが最も好ましい。グラファイト積層体の吸水率が０．２５％以下であれば、グラファイト積層体の製造時や、グラファイト積層体を熱輸送機構として使用している時に、グラファイト積層体内の水が気化して発生するガス（アウトガス）の量が少ないので、グラファイト積層体の内部に空隙が生じることを防ぐことができる。なお、グラファイト積層体の吸水率は、以下の式にて算出することができる。つまり、
（グラファイト積層体の吸水率）＝（接着層の吸水率）×（接着層の厚さ）／［（接着層の厚さ）＋（グラファイトシートの厚さ）］ ・・・・・（式）。

【0143】

（グラファイト積層体の固さ）
グラファイト積層体は、グラファイト積層体が地面に対して水平になるように上記グラファイト積層体の一方の端部を固定した後、固定した上記端部から４ｃｍ離れた位置におけるグラファイト積層体の断面に対して、当該断面１ｍｍ^２あたり０．７ｇの荷重をかけたときに、上記断面の変位が１５ｍｍ以下、好ましくは１４ｍｍ以下、より好ましくは１３ｍｍ以下、より好ましくは１２ｍｍ以下、より好ましくは１１ｍｍ以下、より好ましくは１０ｍｍ以下、より好ましくは９ｍｍ以下、より好ましくは８ｍｍ以下、より好ましくは７ｍｍ以下、より好ましくは６ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは４ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ以下、最も好ましくは１ｍｍ以下のものである。グラファイト積層体が固いほど、換言すれば、グラファイト積層体の形状変化が少ないほど、グラファイト積層体の取り扱いが容易となり、好ましい。

【0144】

〔Ｂ−１−２．グラファイトシート〕
（グラファイトシートの種類）
本発明におけるグラファイトシートは、特に限定されず、高分子系グラファイトシート、または、原料である天然黒鉛をエキスパンドして得られるグラファイトシート、等を用いることができる。高分子系グラファイトシートは、強度が高く、かつ、高い熱伝導性を有しているので、グラファイト積層体におけるより高い強度、および、より高い熱輸送能力を実現することができるため、好ましい。

【0145】

（グラファイトシートの製造方法）
本発明におけるグラファイトシートの製造方法は、特に限定されない。

【0146】

本発明におけるグラファイトシートの第一の製造方法として、原料である天然黒鉛をエキスパンドする方法が挙げられる。具体的には、グラファイト粉末を酸（例えば、硫酸）に浸漬してグラファイト層間化合物を作製した後、当該グラファイト層間化合物を熱処理および発泡させて、グラファイト層を剥離させる。グラファイト層を剥離させた後、当該グラファイト層を洗浄して酸を除去し、グラファイト粉末によって形成された薄膜を得る。この様な方法で得られた薄膜を、さらに圧延ロール成型することでグラファイトシートを得ることができる。

【0147】

本発明におけるグラファイトシートの第二の製造方法として、高分子フィルム（例えば、ポリイミド樹脂）を熱処理することによって、高分子系グラファイトシートを作製する方法が挙げられる。具体的には、まず、出発物質である高分子フィルムを減圧下または不活性ガス雰囲気下で１０００℃程度の温度に予備加熱処理して炭素化させることで、炭素化フィルムを形成する。その後、当該炭素化フィルムを不活性ガス雰囲気下で２８００℃以上の温度にて熱処理してグラファイト化させることで、良好なグラファイト結晶構造を有し、かつ、熱伝導性に優れたグラファイトシートを得ることができる。

【0148】

（グラファイトシートの面方向の熱伝導率）
本発明におけるグラファイトシートの面方向の熱伝導率は、１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましく、１１００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがより好ましく、１２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましく、１３００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましい。

【0149】

面方向の熱伝導率が１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のグラファイトシートを用いれば、より高い熱輸送能力を有するグラファイト積層体を得ることができる。また、面方向の熱伝導率が１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のグラファイトシートは、金属材料（例えば、銅、アルミなど）に対して、３倍以上の熱伝導性を有することになる。それ故に、銅やアルミなどを用いた構成と同等の熱輸送能力になるように、グラファイト積層体に含まれるグラファイトシートの枚数を設定した場合、グラファイト積層体の重量を大幅に減少させることができ、その結果、電子機器の軽量化にも貢献することができる。

【0150】

グラファイトシートの面方向の熱伝導率の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0151】

（グラファイトシートの厚さ）
本発明におけるグラファイトシートの厚さは、特に限定されないが、好ましくは１０μｍ以上２００μｍ以下であり、より好ましくは１２μｍ以上１５０μｍ以下であり、より好ましくは１５μｍ以上１００μｍ以下であり、より好ましくは２０μｍ以上８０μｍ以下である。グラファイトシートの厚さが１０μｍ以上であれば、グラファイト積層体に含まれるグラファイトシートの積層枚数を削減することができ、熱伝導率の低い接着層の積層枚数を減らすことができる。また、グラファイトシートの厚さが、２００μｍ以下であれば、グラファイト積層体の高い熱伝導率を実現することができる。

【0152】

グラファイトシートの厚さの算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0153】

（グラファイトシートの電気伝導率）
本発明におけるグラファイトシートの電気伝導率は、特に限定されないが、１０００〜２５０００Ｓ／ｃｍが好ましく、２０００〜２００００Ｓ／ｃｍがより好ましく、５０００〜１８０００Ｓ／ｃｍがより好ましく、１００００〜１７０００Ｓ／ｃｍがより好ましい。グラファイトシートの電気伝導率が１０００〜２５０００Ｓ／ｃｍであれば、グラファイトシートと接着層との間で、適度な密着性と適度な滑り性とを確保でき、接着層とグラファイトシートとの重ね合わせ（特に、薄い接着層との重ね合わせ）に優れるので好ましい。

【0154】

グラファイトシートの電気伝導率の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0155】

（グラファイトシートの密度）
本発明におけるグラファイトシートの密度は、特に限定されないが、０．８ｇ／ｃｍ^３以上が好ましく、１．０ｇ／ｃｍ^３以上が好ましく、１．５ｇ／ｃｍ^３以上がより好ましく、２．０ｇ／ｃｍ^３以上がより好ましく、２．５ｇ／ｃｍ^３以上がより好ましい。グラファイトシートの密度が０．８ｇ／ｃｍ^３以上であれば、グラファイトシート自体の自己支持性に優れるので好ましい。

【0156】

グラファイトシートの密度の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0157】

（グラファイトシートの表面粗さ）
本発明におけるグラファイトシートの表面粗さは、特に限定されないが、５μｍ以下が好ましく、２．０μｍ未満がより好ましく、１．５μｍ以下がより好ましく、１．０μｍ未満がより好ましい。グラファイトシートの表面粗さが５μｍ以下であれば、グラファイトシートと接着層との間で、適度な密着性と適度な滑り性とを確保でき、接着層とグラファイトシートとの重ね合わせ（特に、薄い接着層との重ね合わせ）に優れるので好ましい。

【0158】

グラファイトシートの表面粗さの算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0159】

（グラファイトシートの孔）
グラファイトシートを１０層以上といった多層に積層する場合や、１００ｍｍ角以上といった大面積のグラファイトシートを積層する場合、加熱および加圧を伴う接着では、接着層からわずかに発生するガスや各層間に僅かに巻き込んだ空気が膨張し、部分的に膨れが発生してしまう場合がある。これは、グラファイトシートの高いガスバリア性によるものである。

【0160】

それ故に、グラファイトシートに、ガスを通過させる孔を形成しておくことが好ましい。孔の形成割合としては、グラファイトシートの表面積の０．５％以上に孔が形成されていることが好ましく、１％以上に孔が形成されていることがより好ましい。孔の形状は、特に限定されず、真円、楕円、三角形、四角形など適宜選択することができる。

【0161】

〔Ｂ−１−３．接着層〕
（接着層の種類）
本発明における接着層は、熱硬化性樹脂、または、熱可塑性樹脂を用いることができる。なお、接着層の材料としては、フィルム状のものを用いることも可能であるし、ワニス状のものを用いることも可能である。

【0162】

熱硬化性樹脂としては、ＰＵ（ポリウレタン）、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン系樹脂、グアナミン樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル、オリゴエステルアクリレート、ジアリルフタレート、ＤＫＦ樹脂（レゾルシノール系樹脂の一種）、キシレン樹脂、エポキシ樹脂、フラン樹脂、ＰＩ（ポリイミド系）樹脂、ＰＥＩ（ポリエーテルイミド）樹脂、ＰＡＩ（ポリアミドイミド）樹脂、ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル）等が挙げられる。これらの中でも、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル）が、材料選択の幅が広く、グラファイトシートとの密着性が優れるために好ましい。

【0163】

熱可塑性樹脂としては、アクリル、アイオノマー、イソブチレン無水マレイン酸コポリマー、ＡＡＳ（アクリロニトリル−アクリル−スチレン共重合体）、ＡＥＳ（アクリロニトリル−エチレン−スチレン共重合体）、ＡＳ（アクリロニトリル−スチレン共重合体）、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体）、ＡＣＳ（アクリロニトリル−塩素化ポリエチレン−スチレン共重合体）、ＭＢＳ（メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン共重合体）、エチレン−塩化ビニル共重合体、ＥＶＡ（エチレン−酢酸ビニル共重合体）、ＥＶＡ系（エチレン−酢酸ビニル共重合体系）、ＥＶＯＨ（エチレンビニルアルコール共重合体）、ポリ酢酸ビニル、塩素化塩化ビニール、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、カルボキシビニルポリマー、ケトン樹脂、ノルボルネン樹脂、プロピオン酸ビニル、ＰＥ（ポリエチレン）、ＰＰ（ポリプロピレン）、ＴＰＸ（ポリメチルペンテン）、ポリブタジエン、ＰＳ（ポリスチレン）、スチレン無水マレイン酸共重合体、メタクリル、ＥＭＡＡ（エチレン−メタクリル酸共重合体）、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）、ＰＶＣ（ポリ塩化ビニール）、ポリ塩化ビニリデン、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）、ポリビニルエーテル、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール、セルロース系、ナイロン６、ナイロン６共重合体、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン１１、ナイロン１２、共重合ナイロン、ナイロンＭＸＤ、ナイロン４６、メトキシメチル化ナイロン、アラミド、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）、ＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＯＭ（ポリアセタール）、ポリエチレンオキシド、ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル）、変性ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル）、ＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルフォン）、ＰＳＯ（ポリサルフォン）、ポリアミンサルフォン、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＡＲ（ポリアリレート）、ポリパラビニールフェノール、ポリパラメチレンスチレン、ポリアリルアミン、芳香族ポリエステル、液晶ポリマー、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＥＴＦＥ（テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、ＥＰＥ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＰＣＴＦＥ（ポリクロロトリフルオロエチレン共重合体）、ＥＣＴＦＥ（エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体）、ＰＶＤＦ（ポリビニリデンフルオライド系）、ＰＶＦ（ポリビニルフルオライド）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエステル系樹脂等が挙げられる。

【0164】

接着層としては、芳香族を含む材料（例えば、ポリエステル接着剤、および、ポリエチレンテレフタレートなど）を用いることが好ましい。当該構成であれば、接着層を積層した時に、グラファイトシートの平面と略平行に接着層が整列し、積層時にグラファイトシートの層が乱されにくく、理論値に近い熱伝導率を有するグラファイト積層体を得ることができる。

【0165】

熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂は、ガラス転移点が５０℃以上のものであることが好ましく、６０℃以上のものであることがより好ましく、７０℃以上のものであることがより好ましく、８０℃以上のものであることがより好ましい。ガラス転移点が５０℃以上であれば、グラファイト積層体の中に空気が入り込むことを、より良く防ぐことができる。また、アクリル粘着やゴムシートのようなガラス転移点が５０℃以上の材料を用いると、接着層の強度が強く、かつ、接着層の特性にバラツキが生じ難くなる傾向を示すので、好ましい。このようなガラス転移温度を有する材料としては、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＳ（ポリスチレン）およびＰＣ（ポリカーボネート）などが挙げられる。

【0166】

接着層のガラス転移点の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0167】

接着層の弾性率は、特に限定されないが、切断時の厚さのバラツキを抑えるという観点から、高い（例えば、弾性率が、１００ＭＰａ以上）ことが好ましい。

【0168】

（接着層の厚さ）
本発明における接着層の厚さは、１５μｍ未満であり得る。具体的に、本発明における接着層の厚さは、０．１μｍ以上１５μｍ未満が好ましく、１μｍ以上１５μｍ未満がより好ましい。更に具体的に、本発明における接着層の厚さは、０．１μｍ以上１０μｍ未満が好ましく、１μｍ以上１０μｍ未満がより好ましく、１μ以上９μｍ以下がより好ましく、１μｍ以上７μｍ以下がより好ましい。接着層の厚さが１５μｍ未満（より好ましくは、１０μｍ未満）であれば、接着層の熱伝導率は、グラファイトシートの熱伝導率に比べて、はるかに小さくなる。そのため、接着層の厚さを１５μｍ未満（より好ましくは、１０μｍ未満）に制御することで、グラファイトシート同士の間の伝熱を阻害することなく良好に熱を伝達することができる。接着層の厚さが１μｍ以上であれば、接着層によってグラファイトシート表面の凹凸を吸収し、グラファイトシートと接着層との間の接触熱抵抗を低減することができ、効率的に熱を伝達することができる。また、接着層が１μｍ以上あれば、接着層が良好な接着性を示すことができる。また、上述した接着層の厚さであれば、グラファイト積層体の熱伝導率を、理論値に近い値にすることができる。

【0169】

接着層の厚さの算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0170】

（接着層の吸水率・アウトガス）
本発明における接着層の吸水率は、２％以下であり得る。更に具体的に、本発明における接着層の吸水率は、１．５％以下がより好ましく、１．０％以下がより好ましく、０．４％以下がより好ましく、０．１％以下がより好ましい。接着層の吸水率が２％以下であれば、グラファイト積層体の製造時や、グラファイト積層体を熱輸送機構として使用している時に、接着層に含まれる水が気化してガス（アウトガス）が発生する量が少ないので、グラファイト積層体の内部に空隙が生じることを防ぐことができる。

【0171】

接着層の吸水率の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0172】

（接着層の誘電率）
本発明における接着層の誘電率は、特に限定されないが、１．０〜５．０が好ましく、２．０〜４．０がより好ましく、２．５〜３．６がより好ましい。接着層の誘電率が１．０〜５．０であれば、静電気によって接着層が反発し、離れ易くなるので好ましい。

【0173】

接着層の誘電率の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0174】

（接着層の接着力）
接着層は、加熱によって接着性を発現し、接着工程において、接着性を有しているものが好ましい。よって、接着層としては、粘着剤、接着剤、または、高分子フィルムなどを用いることができるが、２５℃での接着力が１Ｎ／２５ｍｍ以下のものが好ましく、２５℃での接着力が０．５Ｎ／２５ｍｍ以下のものがより好ましく、更に具体的に、接着層は、２５℃での接着力が１Ｎ／２５ｍｍ以下のもの、または、２５℃での接着力が０．５Ｎ／２５ｍｍ以下のものであり、かつ、加熱により接着性を発現するものが好ましい。

【0175】

グラファイトシートを多層に積層する場合、各層に空気の噛み込みやシワが発生するリスクが高くなる。そのため、室温における接着層の接着性を略無くしておくことで、シワを生じること無く一度に多数のグラファイトシートを重ねることができ、その後、加熱によって接着層を溶融させ、更に、加圧によってグラファイトシートの凹凸に樹脂を浸透させることで、空気の噛み込みが抑制されたグラファイト積層体を作製することができる。

【0176】

接着層の接着力の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0177】

（接着層の破断強度）
本発明における接着層の破断強度は、特に限定されないが、０．１〜１０ＧＰａが好ましく、０．２〜５．０ＧＰａがより好ましく、０．２〜４．７ＧＰａがより好ましく、１．０〜４．７ＧＰａがより好ましい。接着層の破断強度が０．１ＧＰａ以上であれば、フィルムの積層時に破れ難いので好ましい。

【0178】

接着層の破断強度の算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0179】

〔Ｂ−２．グラファイト積層体の製造方法〕
（グラファイト積層体の製造方法の基本構成）
グラファイト積層体の積層方向の厚さが厚くなると（例えば、０．５ｍｍ以上）、グラファイト積層体の柔軟性が低下し、グラファイト積層体を形成した後で、当該グラファイト積層体を曲げることが難しくなる。

【0180】

そのため、グラファイト積層体の製造方法の一例として、予め屈曲部が形成されたグラファイト積層体を形成する方法を挙げることができる。グラファイト積層体の作製工程において、予め、屈曲部を形成したグラファイト積層体を形成することで、当該グラファイト積層体を、より温度の低い箇所に接続可能となり、熱輸送能力を向上させることができる。

【0181】

グラファイト積層体の製造方法の別の例として、グラファイトシート同士の間の一部分が接着層で接着されていない未接着部が形成されたグラファイト積層体を作製した後で、当該グラファイト積層体を未接着部において屈曲させる方法を挙げることができる。接着層によってグラファイトシート同士が接着されていないことで、グラファイト積層体が柔軟性を保持することができる。

【0182】

尚、未接着部を形成する場合は、発熱源が発する熱によって昇温する部位である高温部位、および、高温部位よりも温度が低い部位である低温部位、と、グラファイト積層体との接続部では、グラファイト積層体において、接着層によってグラファイトシート同士が接着されている必要がある。それ故に、未接着部は、高温部位および低温部位への接続部となる、グラファイト積層体の両端部以外（例えば、長手方向の両端部以外）に形成されることが好ましい。また、未接着層を形成すれば、グラファイトシート同士の間に僅かに隙間が形成され、当該隙間の中で空気の対流が発生して、未接着部がヒートシンクの役割を果たし、その結果、グラファイト積層体の冷却性能を向上させることができる。なお、接続部とは、高温部位または低温部位とグラファイト積層体とが接触している、グラファイト積層体内の部分を意図する。

【0183】

以上を考慮して、本実施の形態のグラファイト積層体の製造方法は、グラファイトシートと接着層とが交互に積層されてなるグラファイト積層体の製造方法であって、グラファイトシートと接着層とを交互に積層して積層物を形成する積層工程と、積層物を加熱および加圧することによって、グラファイトシートと接着層とを接着させてグラファイト積層体を形成する接着工程と、を有している。そして、上記接着工程は、少なくとも１つの屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する屈曲部形成工程を包含していてもよい。

【0184】

以下に、各構成について説明する。

【0185】

（積層工程）
積層工程は、グラファイトシートと接着層とを交互に積層して積層物を形成する工程である。

【0186】

更に具体的に、積層工程は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層を、表面を重ねた状態にて、上記表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層させて積層物を形成する工程である。

【0187】

積層工程の具体的な方法としては、（ｉ）グラファイトシートと高分子フィルムとを交互に積層する方法、（ｉｉ）グラファイトシートの少なくとも片面の上に接着層を形成してグラファイト接着シートを作製した後、当該グラファイト接着シートを多層に積層する方法、を挙げることができる。

【0188】

上述した（ｉ）の方法としては、グラファイトシートと高分子フィルムとを１枚ずつ交互に積層する方法、および、グラファイトシートと高分子フィルムとを同時に芯に巻き取ってロールを形成した後、当該ロールを切断および開裂させることで、グラファイトシートと高分子フィルムとの積層体を得る方法、を挙げることができる。

【0189】

上述した（ｉｉ）の方法としては、まず、グラファイト接着シートを作製する。グラファイト接着シートは、ワニスの塗工、または、接着フィルムのラミネート、によって作製することができる。グラファイトシートと高分子フィルムとを積層する方法としては、作製したグラファイト接着シートを単板状にカットしてから、当該グラファイト接着シートを多層に積層する方法、および、作製したグラファイト接着シートを芯に巻きつけてロールを形成した後、当該ロールを切断および開裂させる方法、を挙げることができる。

【0190】

接着層の形成方法としては、グラファイトシート上にワニスを塗布する方法、および、フィルム状の接着層とグラファイトシートとを交互に積層する方法、が挙げられる。グラファイトシート上にワニスを塗布する方法を採用する場合、グラファイト積層体の中に空気が入り込むことを防止するという観点から、ワニスは、塗布後にタック性が無いものであることが好ましい。一方、フィルム状の接着層とグラファイトシートとを交互に積層する方法を採用する場合、フィルム状の接着層の誘電率が低ければ、フィルム状の接着層が帯電し難いので、静電気力によって、フィルム状の接着層を安定して搬送機に固定できる。また、グラファイトシートの電気伝導性が高ければ、グラファイトシートとフィルム状の接着層とが密着した際に、当該接着層の静電気がグラファイトシートへ逃げ、グラファイトシートとフィルム状の接着層との間の滑りが良くなり、当該接着層のしわが発生し難くなる。

【0191】

（接着工程）
接着工程は、積層工程にて形成された積層物を（ｉ）加圧（換言すれば、圧縮）、好ましくは、（ｉｉ）加熱および加圧（換言すれば、圧縮）することによって、グラファイトシートと接着層とを接着させてグラファイト積層体を形成する工程である。

【0192】

接着工程の具体的な方法としては、ラミネートおよびプレスなどが挙げられるが、本発明においては、プレスによる接着が好適である。プレスであれば、１０層以上といった多層の積層物であっても一括して接着できる。また、加熱しながら数秒以上の加圧を行えば、接着層の軟化、および、加圧の効果によって、グラファイト積層体内に空気が噛み込むことを抑制することができ、これによって、グラファイトシート同士の間の接触熱抵抗を低減できる。

【0193】

加熱温度および加圧圧力としては、特に限定されず、接着層を構成する材料に応じて適宜選択することができる。

【0194】

上述したように、接着工程では、積層工程にて形成された積層物を加熱および加圧（換言すれば、圧縮）する。このとき、積層物の圧縮割合は、特に限定されないが、１よりも小さいことが好ましく、０．９７以下であることがより好ましく、０．９６以下であることがより好ましく、０．９５以下であることがより好ましく、０．９２以下であることがより好ましく、０．９０以下であることがより好ましい。圧縮割合（グラファイト積層体の厚さ／原料となる積層物の厚さ）が１よりも小さいと、積層時に接着層が変形しているため、グラファイトシート同士が接触しやすくなり、理論熱伝導に近いグラファイト積層体を得ることができる。

【0195】

（屈曲部形成工程）
屈曲部は、グラファイト積層体を製造する過程で、グラファイト積層体の前駆体を折り曲げることによって形成されてもよいし、グラファイト積層体を製造した後、当該グラファイト積層体を折り曲げることによって形成されてもよい。例えば、グラファイトシートと接着層とを積層した後、当該積層物に対して加熱および加圧して、当該加圧によって、形成途中のグラファイト積層体（換言すれば、グラファイト積層体の前駆体）を折り曲げ、これによって屈曲部を形成してもよい。または、グラファイトシートと接着層とを積層した後、当該積層物に対して加熱および加圧してグラファイト積層体を形成する。形成されたグラファイト積層体に対して別途加圧して、形成されたグラファイト積層体を折り曲げ、これによって屈曲部を形成してもよい。

【0196】

屈曲部形成工程は、少なくとも１つ（例えば、１つ以上、または、２つ以上）の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する、以下の（ｄ）〜（ｈ）の屈曲部形成工程の少なくとも１つを包含していてもよい：
（ｄ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲した第１の屈曲部を形成する、第１の屈曲部形成工程、
（ｅ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第２の屈曲部を形成する、第２の屈曲部形成工程、
（ｆ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第２の屈曲部を形成する、第３の屈曲部形成工程、
（ｇ）加熱および加圧された上記積層物を上記Ｚ軸の方向に切断して、上記積層物から、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲したグラファイト積層体の前駆体を切り出した後で、屈曲した形状を有する加圧治具によって、当該グラファイト積層体の前駆体を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第４の屈曲部形成工程、
（ｈ）屈曲した形状を有する加圧治具によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧して、当該積層物をＺ軸の方向に向かって屈曲させた後で、当該積層物を上記Ｚ軸の方向に対して斜めに切断して、当該積層物から上記グラファイト積層体を切り出すことにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成する、第５の屈曲部形成工程。

【0197】

上述した（ｅ）の屈曲部形成工程は、更に具体的に、下記の（ｅ’）の屈曲部形成工程であってもよい：
（ｅ’）２カ所が屈曲した形状を有する加圧治具（換言すれば、階段状に屈曲した形状を有する加圧治具）によって、加熱および加圧された上記積層物を加圧することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した、２つの第２の屈曲部（換言すれば、逆方向に折れ曲がった、２つの第２の屈曲部）を形成する、第６の屈曲部形成工程。

【0198】

上述した（ｅ）の屈曲部形成工程を経て形成されるグラファイト積層体は、階段状に折れ曲がった形状を有する（例えば、図２８（ａ）参照）。当該グラファイト積層体は、階段状に折れ曲がった形状を有する構成に対しても密着して配置することができ、熱を効率的に運ぶことができるので好ましい。階段形状を有するグラファイト積層体の段差の高さは、特に限定されないが、０．０５ｍｍ〜５．０ｍｍが好ましく、０．１０ｍｍ〜３．０ｍｍがより好ましく、０．２０ｍｍ〜１．０ｍｍが最も好ましい。

【0199】

より具体的に、上記屈曲部形成工程は、（ｉ）２つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する場合には、上述した第１の屈曲部形成工程、第２の屈曲部形成工程、第３の屈曲部形成工程、第４の屈曲部形成工程および第５の屈曲部形成工程の少なくとも１つを包含していてもよいし、（ｉｉ）１つ以上の屈曲部を有するグラファイト積層体を形成する場合には、第４の屈曲部形成工程および第５の屈曲部形成工程の少なくとも１つを包含していてもよい。勿論、本発明は、これら（ｉ）や（ｉｉ）に限定されない。

【0200】

簡単に言えば、屈曲部形成工程では、切断処理、および／または、加圧処理、が行われ得る。

【0201】

上述した屈曲部形成工程の２つの処理（切断処理、加圧処理）は、何れも、積層体中の各層の間の接着を剥離させる力が生じ難い処理である。それ故に、上述した２つの処理であれば、グラファイト積層体の中に空気が入り込むことを防ぐことができ、その結果、熱伝導率が高く、かつ、内部に空隙が無いグラファイト積層体を容易に作製することができる。

【0202】

図６に、加圧処理の例を示す。図６に示すように、凸部材と凹部材とが対をなす加圧治具３０で加圧することによって、屈曲部１１にてＺ軸の方向に向かって屈曲しているグラファイト積層体１を作製することができる。カッターや金型などを用いてグラファイト積層体を切り出すと、切断時に材料のロスが生じる。一方、当該方法であれば、材料のロスが発生することを抑制することができる。

【0203】

図７に、切断処理の例を示す。図７に示すように、点線３５に沿ったＺ軸の方向への切断によって、屈曲部１０にてＸ軸（または、Ｙ軸）の方向に向かって屈曲しているグラファイト積層体１を作製することができる。切断処理は、カッター、外周刃などのブレードソー、レーザー、ウォータージェット、ワイヤーソーなどを用いて行うことができるが、グラファイト積層体の層間剥離の防止、一度に大量に切断すること、生産性の向上の観点から、ワイヤーソーを用いて行うことが好ましい。切断処理であれば、グラファイト積層体１を、鋭利な角度（例えば、直角）にて屈曲させることができる。

【0204】

図８に、加圧処理を行った後で、切断処理を行う例を示す。図８では、まず、凸部材と凹部材とが対をなす加圧治具（図示せず）で加圧することによって、Ｚ軸の方向に向かって屈曲する屈曲部１１を形成する。次いで、点線３５に沿ったＺ軸の方向への切断によって、屈曲部１１にてＺ軸の方向に向かって屈曲しているグラファイト積層体１を作製することができる。当該方法であれば、薄いグラファイト積層体を得ることができる。また、このようにして得られたグラファイト積層体は、熱輸送能力に優れている。加圧処理であれば、グラファイト積層体を、丸く屈曲させることができる（例えば、好ましくは、曲率半径が、８ｍｍ以上）。

【0205】

なお、図８では、Ｙ軸の方向へ直線状に点線３５が設定されており、当該点線３５に沿って切断することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第２の屈曲部を形成できる（第３の屈曲部形成工程に対応）。

【0206】

一方、図１９では、点線３５は、グラファイト積層体１の一部分であって、Ｚ軸の方向に向かって屈曲している一部分において、Ｚ軸の方向に対して斜めに設定されている。なお、Ｚ軸の方向と点線３５とが交わる角度は限定されず、所望の角度に設定され得る。当該点線３５に沿って切断することにより、上記グラファイト積層体に、上記Ｘ軸の方向または上記Ｙ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、上記Ｚ軸の方向に向かって屈曲した第３の屈曲部を形成できる（第５の屈曲部形成工程に対応）。

【0207】

図７に示す方法によって、屈曲部１０にてＸ軸（または、Ｙ軸）の方向に向かって屈曲しているグラファイト積層体１を作製し、次いで、図６に示す方法によって、屈曲部１０の部分を折り曲げれば、図４に示すような、グラファイト積層体１に、図４に示すような、Ｘ軸の方向またはＹ軸の方向に向かって屈曲し、かつ、Ｚ軸の方向に向かって屈曲した屈曲部１２を形成できることは、本明細書から、当業者であれば容易に理解できるであろう。

【0208】

上述した第１の屈曲部、第２の屈曲部、および、第３の屈曲部には、隣接するグラファイトシート同士が接着層で接着されていない未接着部が形成されていてもよい。当該構成であれば、容易にグラファイト積層体を屈曲させることができる。

【0209】

以下に未接着部の好適な形成方法を２つ例示するが、本発明は、これらに限定されない。

【0210】

第一の方法は、未接着部となる部分には接着層を配置せず、接着部となる部分にのみ接着層を配置して、グラファイトシートと接着層とを重ねた後、当該積層体の全面を加圧する方法である。

【0211】

当該方法であれば、図９に示すように、接着層６が形成された部分が接着部５０となり、接着層６が形成されていない部分が未接着部５１となるため、未接着部５１を有するグラファイト積層体を容易に得ることができる。

【0212】

また、未接着部５１には接着層６が配置されていないので、グラファイトシート５同士の間に隙間が形成され、そこを空気の流れが発生するためにヒートシンクのような効果を発揮し、冷却性能を上げることができる。さらに未接着部５１に接着層６が形成されていないことで、屈曲部の柔軟性が向上する。

【0213】

第二の方法は、接着層をグラファイトシートの全面に配置して多層重ねた後、この積層体の一部を加圧し（好ましくは、この積層体の一部を加熱および加圧し）、一部の接着層によってグラファイトシート同士を接着させる方法である。具体的には、接着部となる部分のみを治具などで加圧（好ましくは、接着部となる部分のみを、加熱しながら治具などで加圧）することで、接着部と未接着部とを有するグラファイト積層体を得ることができる。

【0214】

当該方法であれば、図１０に示すように、未接着部５１にも、グラファイトシート５同士を接着させていないものの、接着層６が配置されているため、屈曲部の強度を向上させることができる。そして、繰り返しの屈曲にも強いグラファイト積層体を得ることができる。なお、図１０の未接着部５１の点線にて示す箇所は、グラファイトシート５と接着層６とが接着していない箇所、換言すれば、ラファイトシート５同士が接着していない箇所を示している。

【0215】

〔Ｂ−３．熱輸送用構造物〕
（熱輸送用構造物の基本構成）
上述した本発明のグラファイト積層体は、主に電子機器の熱輸送用材料として用いることができる。

【0216】

具体的に、本実施の形態の熱輸送用構造物は、本発明のグラファイト積層体と、発熱素子と、を備えている熱輸送用構造物であって、グラファイト積層体は、発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位と、高温部位よりも温度が低い部位である低温部位とに接続されている。

【0217】

本明細書中で「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」とは、発熱素子が発する熱の影響を受ける部位を指す。例えば、図１１のように、発熱素子１００は、グラファイト積層体１に接するように配置され得る。なお、図１１は、発熱素子１００とグラファイト積層体１との複合体を、側面図１１０および上面図１２０にて示している。このとき、発熱素子１００の表面やその近傍であって、グラファイト積層体１に接している発熱素子１００の表面やその近傍は、「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」に含まれる。発熱素子１００とグラファイト積層体１００との間には、他の構成を配置したり、中空の空間を配置したりすることが可能である。上述した「近傍」には、他の構成、および、中空の空間が含まれ得る。

【0218】

発熱素子が接する箇所やその近傍も、発熱素子が発する熱の影響を受ける部位である限り、「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」に含まれる。例えば、図１２のように、グラファイト積層体１の上に金属板１０１が配置され、発熱素子１００は、金属板１０１に接するように配置され得る。図１２のように、グラファイト積層体１と発熱素子１００との間に金属板１０１等が設けられている場合は、金属板１０１の表面やその近傍であって、発熱素子１００に接している表面やその近傍は、「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」に含まれる。なお、金属板１０１を構成する金属としては、特に限定されず、例えば銅、アルミニウムおよびニッケルなどを挙げることができる。

【0219】

発熱素子が接する箇所やその近傍以外であっても、発熱素子が発する熱の影響を受ける部位である限り、「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」に含まれる。すなわち「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」は、発熱素子が接する箇所やその近傍のみに限られず、発熱素子が発する熱が集中的に溜まる箇所そのものにも限られない。図１３のように、グラファイト積層体１の上に金属板１０１が配置され、当該金属板１０１の上に伝熱材料１０２（例えば、グラファイトシート、銅などの金属、ヒートパイプ）が配置され、発熱素子１００は、伝熱材料１０２に接するように配置され得る。この場合も、金属板１０１の表面やその近傍であって、発熱素子１００が発する熱の影響を受ける表面やその近傍は、「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」に含まれる。

【0220】

逆に、発熱素子１００が接する箇所やその近傍であっても、熱的に隔離されている等の理由で発熱素子１００が発する熱の影響を受けない部位は、「発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位」に含まれない。

【0221】

低温部位は、上述した高温部位よりも温度が低い部位である。その具体的な構成は、特に限定されず、高温部位よりも温度が低い部位であれば、如何なる部位であってもよい。

【0222】

本実施の形態の熱輸送用構造物は、本発明のグラファイト積層体が有する高い熱伝導性を活かして、発熱素子が発する熱を広範囲に拡散させることができる。更に、本実施の形態の熱輸送用構造物は、積層体である本発明のグラファイト積層体を用いることで、一度に輸送できる熱量が大きいため、低温部位に集中的に熱を伝え、冷却する効果が高い。

【0223】

（高温部位に対するグラファイト積層体の配置）
高温部位に対するグラファイト積層体の配置について説明する。

【0224】

高温部位に対するグラファイト積層体の配置としては、（ｉ）図１４のように、グラファイト積層体１の表面が高温部位に対向する配置、および、（ｉｉ）図１５または１６のように、グラファイト積層体１の積層面が高温部位に対向する配置、が挙げられるが、グラファイト積層体１の積層面が高温部位に対向する配置が好ましい。

【0225】

図１５および１６に積層面７を示す。本明細書において「積層面」とは、グラファイトシート５と接着層６とがストライプ状に並んだ状態でグラファイト積層体１の表面に露出して形成されている面を意図する。なお、図１５および１６では、Ｙ−Ｚ平面に広がった面を積層面として示しているが、Ｘ−Ｚ平面に広がった面も積層面に包含され得る。

【0226】

グラファイトシートは、厚さ方向の熱伝導率が５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であって、厚さ方向の熱伝導率が、面方向の熱伝導率に比べて低い。特に、グラファイト積層体の場合は、熱伝導率がより低い接着層（具体的には、１Ｗ／（ｍ・Ｋ））を介してグラファイトシートを積層するため、積層方向の熱伝導率は、５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下となる。更に、グラファイト積層体の場合は、グラファイトシートを多層に積層しており、積層方向への厚さが厚いため、発熱素子が発する熱をグラファイト積層体の受熱面とは反対側の面へも十分に伝え、グラファイト積層体全体を効率的に使って低温部位に伝熱することが重要になる。

【0227】

グラファイトシートは、面方向の熱伝導率が１５００Ｗ／（ｍ・Ｋ）という高い値であるので、グラファイト積層体の積層面を高温部位に対向させることで、グラファイト積層体の受熱面とは反対側の面へも十分に熱を伝えることができ、かつ、グラファイト積層体全体を効率的に使って低温部位に伝熱することができるために良い。

【0228】

（積層面を高温部位に対向させた場合のグラファイト積層体の形態）
グラファイト積層体の積層面を高温部位に対向させる場合、グラファイト積層体の積層方向の長さが、グラファイト積層体の積層方向と垂直な面（当該面の形状は、例えば、長方形）の短辺の長さよりも長いことが好ましい。より具体的に、図１５および１６において、グラファイト積層体１のＺ軸の方向の長さは、グラファイト積層体１のＸ軸方向の長さよりも厚いことが好ましい。積層方向の長さを、積層方向と垂直な面の短辺の長さよりも長くすることで、グラファイト積層体の受熱面から、当該受熱面の反対側の面への熱移動を良好にすることができ、これによって、低温部位への熱輸送をより効果的に行うことができる。

【0229】

また、グラファイト積層体の積層面を高温部位に対向させる場合、グラファイト積層体の積層方向の長さは、２ｍｍ以上であることが好ましく、２．５ｍｍ以上であることがより好ましい。積層方向の長さを２ｍｍ以上とすることで、発熱素子に対するグラファイト積層体の受熱面を大きくすることができ、グラファイト積層体が、より効率的に受熱できる。

【0230】

更に、グラファイト積層体の積層面を高温部位に対向させる場合、グラファイト積層体の表面を高温部位に対向させる場合と同様に、図１６のように、グラファイト積層体１には屈曲部が設けられていることが好ましい。このように、積層面を高温部位に対向させることで、グラファイト積層体１の受熱の効率をより良好にし、更に屈曲部を設けることで、より温度の低い低温部位へのグラファイト積層体１の接続が可能となり、その結果、熱輸送用構造物の高い熱輸送能力を実現することができる。

【0231】

図１７および図１８に、グラファイト積層体の寸法の一例を示すが、本発明は、これらの構成に限定されない。

【0232】

本発明は、以下のように構成することも可能である。

【0233】

＜１＞グラファイトシートと接着層とが交互に複数枚積層されたグラファイト積層体であって、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂を含み、
上記接着層は、吸水率が２％以下であり、かつ、厚さが１０μｍ未満であり、
上記グラファイトシートの積層数が、５層以上であることを特徴とする、グラファイト積層体。

【0234】

＜２＞グラファイトシートと接着層とが交互に複数枚積層されたグラファイト積層体であって、
上記接着層は、熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂を含み、
上記接着層は、吸水率が２％以下であり、
上記グラファイト積層体の厚さは、グラファイトシートの原料シートの厚さと、接着層の厚さとの合計よりも小さく、
上記グラファイトシートの積層数が、５層以上であることを特徴とする、グラファイト積層体。

【0235】

＜３＞上記熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂のガラス転移点が、５０℃以上であることを特徴とする、＜２＞または＜３＞に記載のグラファイト積層体。

【0236】

＜４＞上記グラファイトシートの面方向の熱伝導率が、１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることを特徴とする、＜１＞〜＜３＞の何れかに記載のグラファイト積層体。

【0237】

＜５＞上記グラファイトシートの各々の厚さの合計（Ｔｇ）を上記接着層の各々の厚さの合計（Ｔａ）で割った値（Ｔｇ／Ｔａ）が、４．１以上４０以下であり、かつ、上記グラファイト積層体の積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）の長さが、０．５ｍｍ以上であることを特徴とする、＜１＞〜＜４＞の何れかに記載のグラファイト積層体。

【0238】

＜６＞上記グラファイト積層体の、積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に対して垂直な面（具体的には、Ｘ軸と当該Ｘ軸に交わるＹ軸とによって規定される、グラファイト積層体の表面）の長辺の長さが短辺の長さの５倍以上であることを特徴とする、＜１＞〜＜５＞の何れかに記載のグラファイト積層体。

【0239】

＜７＞上記グラファイト積層体は、少なくとも１つの屈曲部を有していることを特徴とする、＜１＞〜＜６＞の何れかに記載のグラファイト積層体。

【0240】

＜８＞上記屈曲部には、継ぎ目がないことを特徴とする、＜７＞に記載のグラファイト積層体。

【0241】

＜９＞上記屈曲部の少なくとも１つが、上記グラファイト積層体の積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に対して垂直な方向（具体的には、Ｘ軸の方向またはＹ軸の方向）に曲がっていることを特徴とする、＜７＞または＜８＞に記載のグラファイト積層体。

【0242】

＜１０＞上記屈曲部の少なくとも１つが、上記グラファイト積層体の積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に曲がっていることを特徴とする、＜７＞または＜８＞に記載のグラファイト積層体。

【0243】

＜１１＞上記屈曲部の少なくとも１つが、上記グラファイト積層体の積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に対して垂直な方向（具体的には、Ｘ軸の方向またはＹ軸の方向）に曲がっており、かつ、上記グラファイト積層体の積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に曲がっていることを特徴とする、＜７＞または＜８＞に記載のグラファイト積層体。

【0244】

＜１２＞上記グラファイト積層体は、上記グラファイトシート同士が上記接着層によって接着されていない未接着部を有し、
上記未接着部は、上記グラファイト積層体の長手方向の両端部以外に形成されていることを特徴とする、＜７＞〜＜１１＞の何れかに記載のグラファイト積層体。

【0245】

＜１３＞上記未接着部は、上記屈曲部に形成されていることを特徴とする、＜１２＞に記載のグラファイト積層体。

【0246】

＜１４＞上記グラファイト積層体は、樹脂または金属で被服されたものであることを特徴とする、＜１＞〜＜１３＞の何れかに記載のグラファイト積層体。

【0247】

＜１５＞上記グラファイト積層体は、積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）の長さが、積層方向に対して垂直な面（具体的には、Ｘ軸と当該Ｘ軸に交わるＹ軸とによって規定される、グラファイト積層体の表面）の短辺の長さよりも長いものであることを特徴とする、＜１＞〜＜１４＞の何れかに記載のグラファイト積層体。

【0248】

＜１６＞上記グラファイト積層体は、積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）の長さが、２ｍｍ以上であることを特徴とする、＜１５＞に記載のグラファイト積層体。

【0249】

＜１７＞上記＜１＞〜＜１６＞の何れかに記載のグラファイト積層体と、発熱素子と、を備えている構造物であって、
上記グラファイト積層体の一方の端部は、上記発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位に配置されており、
上記グラファイト積層体の他方の端部は、上記高温部位よりも温度が低い部位である低温部位に配置されていることを特徴とする、放熱構造物。

【0250】

＜１８＞上記グラファイト積層体の積層面（具体的には、Ｚ軸の方向に対して平行な、グラファイト積層体の表面）が、上記高温部位に対向するように配置されていることを特徴とする、＜１７＞に記載の放熱構造物。

【0251】

＜１９＞グラファイトシートと接着層とを交互に積層する積層工程と、
各層を、加熱と加圧とにより接着させる接着工程と、を有することを特徴とするグラファイト積層体の製造方法。

【0252】

＜２０＞上記接着層は、加熱により接着性を発現するものであり、
上記接着工程では、加熱と加圧とにより、各層を一括して接着させることを特徴とする、＜１９＞に記載のグラファイト積層体の製造方法。

【0253】

＜２１＞上記接着層は、２５℃での接着力が１Ｎ／２５ｍｍ以下のものであることを特徴とする、＜１９＞または＜２０＞に記載のグラファイト積層体の製造方法。

【0254】

＜２２＞上記接着工程では、屈曲した形状を有する加圧治具によって加圧することによって、上記グラファイト積層体の積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に当該グラファイト積層体を屈曲させることを特徴とする、＜１９＞〜＜２１＞の何れかに記載のグラファイト積層体の製造方法。

【0255】

＜２３＞上記接着工程では、グラファイト積層体の前駆体を積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に切断して、上記グラファイト積層体を切り出すことを特徴とする、＜１９＞〜＜２１＞の何れかに記載のグラファイト積層体の製造方法。

【0256】

＜２４＞上記接着工程では、屈曲した形状を有する加圧治具によって加圧することによって、上記グラファイト積層体の積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に当該グラファイト積層体を屈曲させた後、当該グラファイト積層体を積層方向（具体的には、Ｚ軸の方向）に切断することを特徴とする、＜１９＞〜＜２１＞の何れかに記載のグラファイト積層体の製造方法。

【0257】

更に、本発明は、以下のように構成することも可能である。

【0258】

＜２５＞本発明のグラファイト積層体は、グラファイトシートと接着層とが交互に積層されてなるグラファイト積層体であって、上記接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものであり、上記接着層は、吸水率が２％以下のものであり、上記グラファイト積層体は、上記グラファイトシートと上記接着層とが交互に積層された積層物を圧縮して得られるものであり、上記グラファイト積層体に含まれる上記グラファイトシートの積層数が、３層以上（または、５層以上）であることを特徴としている。

【0259】

〔実施の形態Ｃ〕
〔Ｃ−１．グラファイト積層体〕
本実施の形態のグラファイト積層体は、交互に積層されているグラファイトシートと接着層とを含むグラファイト積層体（または、グラファイトシートと接着層とが交互に積層されてなるグラファイト積層体）であって、接着層の材料である接着層材料、または、接着層は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうちの少なくとも１つの樹脂を含むものである。

【0260】

グラファイト積層体に含まれるグラファイトシートの積層数は、３層以上である。グラファイト積層体は、後述するように、グラファイトシートと接着層材料とが交互に積層された積層物を加熱および加圧して得られる。

【0261】

また、本発明のグラファイト積層体は、グラファイト積層体の少なくとも１つ以上の屈曲部において折れ曲げられた形状を有するものであってもよい。このグラファイト積層体は、積層物を折り曲げて形成されてもよいし、グラファイト積層体を折り曲げて形成されてもよい。

【0262】

以下に、グラファイト積層体、並びに、当該グラファイト積層体を構成するグラファイトシートおよび接着層について説明する。

【0263】

〔Ｃ−１−１．グラファイト積層体〕
（グラファイト積層体の基本構造）
グラファイト積層体は、グラファイトシートと、接着層とが、交互に積層されてなるものである。なお、グラファイトシートと接着層との間には、他の構成が挟まれていてもよいし、他の構成が挟まれていなくてもよい。

【0264】

図２０は、グラファイト積層体の基本構造を示す図である。図２０に示すように、グラファイト積層体２０１を構成するグラファイトシート２０５および接着層２０６の各々は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有している。そして、当該表面が重なった状態にて、当該表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって、グラファイトシート２０５と接着層２０６とが交互に積層され、これによって、グラファイト積層体２０１が形成されている。上述したように、Ｘ軸とＹ軸とが交わる角度は、９０°である。

【0265】

グラファイトシートと接着層とは、界面の５０％以上において、互いに密着（例えば、熱融着）している。グラファイトシートと接着層とは、接着熱抵抗（熱の伝わり易さ）の点から、界面の７０％以上において密着していることが好ましく、界面の８０％以上において密着していることがより好ましく、界面の９５％以上において密着していることがさらに好ましい。熱の伝わり易さは、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0266】

本明細書の「表面が重なった状態」とは、図２０において、積層体２０１をＺ軸方向から見た時、グラファイトシート２０５の少なくとも一部と、接着層２０６の少なくとも一部とが重なっている状態を指す。

【0267】

グラファイトシート２０５と接着層２０６とは、形状およびサイズが同じであってもよいし、異なっていてもよい。より良く所望の効果を実現するという点から、グラファイトシート２０５の形状と接着層２０６とは、形状およびサイズが同じであることが好ましい。

【0268】

例えば、グラファイトシート２０５の形状および接着層２０６の形状は、正方形であってもよい。この場合、当該正方形の１つの辺が伸びる方向をＸ軸の方向とし、当該辺と交わる別の辺が伸びる方向をＹ軸の方向とすることができる。

【0269】

また、グラファイトシート２０５の形状および接着層２０６の形状は、長方形であってもよい。この場合、当該長方形の短辺が伸びる方向をＸ軸の方向とし、当該長方形の長辺が伸びる方向をＹ軸の方向とすることができる。

【0270】

また、グラファイトシート２０５と接着層２０６とは、正方形や長方形以外の形状であってもよい。この場合、グラファイトシート２０５および接着層２０６の最も長手方向をＹ軸の方向とし、当該Ｙ軸に直交する方向をＸ軸の方向とすることができる。

【0271】

グラファイト積層体に含まれるグラファイトシートの積層数は、３層以上であり得るが、熱容量の点から、５層以上であることがより好ましく、１０層以上であることがより好ましく、１５層以上であることがより好ましく、２０層以上であることがより好ましい。積層数の上限値は、特に限定されず、１０００層以下、５００層以下、２００層以下、１００層以下、８０層以下または５０層以下であり得る。

【0272】

グラファイトシートの積層数が３層以上であれば、熱輸送能力が高く、かつ、機械的強度に優れたグラファイト積層体を得ることができるので好ましい。

【0273】

グラファイト積層体に含まれる接着層の積層数は、特に限定されず、グラファイトシートの積層数に合わせて、適宜設定することができる。例えば、グラファイト積層体では、（ｉ）隣接するグラファイトシート間に、１枚の接着層は勿論のこと、２枚以上の接着層が配置されていてもよく、（ｉｉ）グラファイトシートが、グラファイト積層体の最上面のみに配置、グラファイト積層体の最下面のみに配置、または、グラファイト積層体の最上面および最下面の両方に配置されていてもよく、（ｉｉｉ）接着層が、グラファイト積層体の最上面のみに配置、グラファイト積層体の最下面のみに配置、または、グラファイト積層体の最上面および最下面の両方に配置されていてもよい。なお、本明細書における「グラファイトシートと接着層とが交互に積層」には、（ａ）隣接するグラファイトシート間に１枚の接着層が配置される場合、および、（ｂ）隣接するグラファイトシート間に２枚以上の接着層が配置される場合、の両方が包含される。つまり、本発明では、接着層は、複数の接着層が積層されたものであってもよい。

【0274】

（グラファイト積層体の厚み）
グラファイト積層体の厚み（換言すれば、図２０のＺ軸の方向の長さ）は、特に限定されず、０．１ｍｍ以上であることが好ましく、０．４ｍｍ以上であることがより好ましく、０．６ｍｍ以上であることがより好ましく、０．８ｍｍ以上であることがより好ましい。グラファイト積層体の厚みが０．１ｍｍ以上であれば、輸送できる熱量が多くなり、発熱量が大きな電子機器にも適用することができる。グラファイト積層体の厚みの上限値は、特に限定されず、電子機器の薄型化という観点からは、１０ｍｍ以下であってもよいし、７．５ｍｍ以下であってもよいし、５ｍｍ以下であってもよいし、２．５ｍｍ以下であってもよいし、１ｍｍ以下であってもよい。

【0275】

グラファイトシートの積層方法としては、グラファイトシートの表面の凹凸を吸収し、かつ、グラファイトシート同士の間の接触熱抵抗を低減させるために、接着層を介した積層が効果的である。

【0276】

（屈曲部）
グラファイト積層体は、当該グラファイト積層体に設けられた少なくとも１つ（例えば、１つ以上、または、２つ以上）の屈曲部において折れ曲げられた形状を有していてもよい。つまり、グラファイト積層体は、屈曲前のグラファイト積層体を屈曲部にて折り曲げたものであり得る。電子機器の内部では、熱源にて発生した熱を温度の低い部分に移動させることで、温度上昇の防止が可能になる。しかしながら、温度の低い部分と熱源とを、直線的に接続できるとは限らない。そこで、グラファイト積層体に屈曲部を形成しておくことで、熱源にて発生した熱をより温度の低い部分に移動させることができ、これによって、熱輸送能力を更に向上させることができる。つまり、熱源と、より温度の低い部分との配置関係の自由度を、上げることができる。なお、屈曲部の具体的な構成としては、実施の形態Ｂにて説明した屈曲部の構成を採用することができる。

【0277】

屈曲部が曲がる角度は、特に限定されない。屈曲部は、２ｍｍ以上の曲率半径、５ｍｍ以上の曲率半径、８ｍｍ以上の曲率半径、１０ｍｍ以上の曲率半径、２０ｍｍ以上の曲率半径にて曲がるものであってもよい。なお、曲率半径の最大値は、特に限定されず、例えば、１００ｍｍ、９０ｍｍ、８０ｍｍ、７０ｍｍ、６０ｍｍ、５０ｍｍ、４０ｍｍ、３０ｍｍ、または、２０ｍｍであってもよい。勿論、曲率半径の最大値は、１００ｍｍよりも大きな値であってもよい。

【0278】

（グラファイト積層体の被覆）
〔実施の形態Ｃ〕のグラファイト積層体の被覆に関しては、〔実施の形態Ｂ〕の（グラファイト積層体の被覆）の欄に記載の構成と同じ構成を採用することができる。

【0279】

（グラファイト複合品）
グラファイト複合品は、グラファイト積層体の少なくとも片面に、少なくとも粘着材または接着材を有するシートが貼り合わせられたものである。この粘着材または接着材を有するシートによって、コンピュータなどの各種電子・電気機器に搭載されている半導体素子や他の発熱部品などに、熱輸送のためのグラファイト積層体を取り付けることができる。

【0280】

粘着材を有するシートの構成は、特に限定されず、例えば、粘着材からなるシート、粘着材／基材の二層構造を含むシート、粘着材／基材／粘着材の三層構造を含むシートなどを挙げることができる。粘着材としては、特に限定されず、シリコーン系粘着材、アクリル系粘着材、または、合成ゴム系粘着材などを用いることができる。基材としては、特に限定されず、ポリイミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）系樹脂、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）系樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）系樹脂、ポリエステル系樹脂、または、金属シート（例えば、アルミ箔や銅箔など）などを用いることができる。

【0281】

接着材を有するシートの構成は、特に限定されず、例えば、接着材からなるフィルム、接着材／基材の二層構造を含むシート、接着層／基材／接着層の三層構造を含むシートなどを挙げることができる。接着材としては、特に限定されず、ポリイミド系、または、エポキシ系などの熱硬化型の樹脂接着材を用いることができる。また接着材として、溶融状態で接着させる熱可塑性樹脂なども用いることができる。基材としては、特に限定されず、ポリイミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）系樹脂、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）系樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）系樹脂、ポリエステル系樹脂、金属シート（例えば、アルミ箔、銅箔など）、ＣＦＲＰ（カーボンファイバー強化材料）、炭素繊維フェルト、または、他の炭素材料などを用いることができる。

【0282】

（熱輸送用構造物）
上述した本発明のグラファイト積層体およびグラファイト複合品は、主に電子機器の熱輸送用材料として、熱輸送用構造物に用いることができる。熱輸送用構造物とは、グラファイト積層体又はグラファイト複合品と、発熱素子と、を備え、グラファイト積層体又はグラファイト複合品は、発熱素子が発する熱によって昇温する部位である高温部位と、高温部位よりも温度が低い部位である低温部位とに接続されたものである。

【0283】

〔Ｃ−１−２．グラファイトシート〕
（グラファイトシートの種類）
〔実施の形態Ｃ〕のグラファイトシートの種類に関しては、〔実施の形態Ｂ〕の（グラファイトシートの種類）の欄に記載の構成と同じ構成を採用することができる。

【0284】

（グラファイトシートの製造方法）
〔実施の形態Ｃ〕のグラファイトシートの製造方法に関しては、〔実施の形態Ｂ〕の（グラファイトシートの製造方法）の欄に記載の構成と同じ構成を採用することができる。

【0285】

（グラファイトシートの面方向の熱伝導率）
〔実施の形態Ｃ〕のグラファイトシートの面方向の熱伝導率に関しては、〔実施の形態Ｂ〕の（グラファイトシートの面方向の熱伝導率）の欄に記載の構成と同じ構成を採用することができる。

【0286】

（グラファイトシートの熱伝導率）
グラファイトシートの面方向の熱伝導率は、次式（１）によって算出した。

【0287】

Ａ＝α×ｄ×Ｃｐ ・・・・（１）
ここで、Ａは、グラファイトシートの熱伝導率、αは、グラファイトシートの熱拡散率、ｄは、グラファイトシートの密度、Ｃｐは、グラファイトシートの比熱容量をそれぞれ表わしている。なお、グラファイトシートの熱拡散率、密度、および比熱容量は、以下に述べる方法で求めた。

【0288】

グラファイトシートの熱拡散率は、光交流法に基づく熱拡散率測定装置（例えば、アルバック理工（株）社の「ＬａｓｅｒＰｉｔ」）を用い、４ｍｍ×４０ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、２０℃の雰囲気下で１０Ｈｚの交流条件下で測定した。

【0289】

（グラファイトシートの厚さ）
〔実施の形態Ｃ〕のグラファイトシートの厚さに関しては、〔実施の形態Ｂ〕の（グラファイトシートの厚さ）の欄に記載の構成と同じ構成を採用することができる。

【0290】

〔Ｃ−１−３．接着層〕
（接着層材料の種類）
本発明における接着層の材料である接着層材料は、加熱によって接着性を発現するものが好ましく、熱硬化性樹脂、または、熱可塑性樹脂を用いることができる。

【0291】

熱硬化性樹脂としては、〔実施の形態Ｂ〕の（接着層の種類）の欄に記載の熱硬化性樹脂と同じものを採用することができる。

【0292】

熱可塑性樹脂としては、〔実施の形態Ｂ〕の（接着層の種類）の欄に記載の熱可塑性樹脂と同じものを採用することができる。

【0293】

接着層材料としては、芳香族を含む材料（例えば、ポリエステル接着剤、および、ポリエチレンテレフタレートなど）を用いることが好ましい。当該構成であれば、接着層を積層した時に、グラファイトシートと略平行に接着層が整列し、積層時にグラファイトシートの層の構造が乱されにくく、理論値に近い熱伝導率を有するグラファイト積層体を得ることができる。

【0294】

熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂は、融解温度が５０℃以上のものであることが好ましく、６０℃以上のものであることがより好ましく、７０℃以上のものであることがより好ましく、８０℃以上のものであることがより好ましい。融解温度が５０℃以上であれば、グラファイト積層体の中に空気が入り込むことを、より良く防ぐことができる。また、アクリル粘着やゴムシートのような融解温度が５０℃以上の材料を用いると、接着層の強度が強く、かつ、接着層の特性にバラツキが生じ難くなる傾向を示すので、好ましい。このような融解温度を有する材料としては、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＳ（ポリスチレン）およびＰＣ（ポリカーボネート）などが挙げられる。

【0295】

接着層材料の融解温度は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、示差走査熱量分析装置（島津製作所製ＤＳＣ−５０）によって測定され得る。

【0296】

接着層材料の弾性率は、特に限定されないが、グラファイト積層体を切断した時の接着層の厚みのバラツキを抑えるという観点から、高い（例えば、弾性率が、１００ＭＰａ以上）ことが好ましい。

【0297】

（接着層材料の厚み）
本発明における接着層材料の厚みは、特に限定されず、１０μｍ未満が好ましい。更に具体的に、接着層材料の厚みは、０．１μｍ以上１０μｍ未満が好ましく、１μｍ以上１０μｍ未満がより好ましく、１μ以上９μｍ以下がより好ましく、１μｍ以上７μｍ以下がより好ましい。接着層材料の厚みが１０μｍ未満であれば、接着層の熱伝導率は、グラファイトシートの熱伝導率に比べて、はるかに小さくなる。そのため、接着層材料の厚みを１０μｍ未満に制御することで、グラファイトシート同士の間の伝熱を接着層によって阻害することなく良好に熱を伝達することができる。接着層材料の厚みが０．１μｍ以上（より好ましくは、１μｍ以上）であれば、接着層がグラファイトシート表面の凹凸を吸収しやすくなり、グラファイトシートと接着層との間の接触熱抵抗を低減することができ、効率的に熱を伝達することができる。また、接着層材料の厚みが０．１μｍ以上（より好ましくは、１μｍ以上）であれば、接着層が良好な接着性を示すことができる。また、上述した接着層材料の厚みであれば、グラファイト積層体の熱伝導率を、理論値に近い値にすることができる。接着層材料の厚みの算出方法は、後述する実施例にて説明したので、ここでは、その説明を省略する。

【0298】

（接着層の厚み）
本発明における接着層の厚みは、接着層材料の厚みに比べて同じか、または、薄い。接着層が接着層材料よりも薄い場合、グラファイトシートの表面に接着層材料が浸潤している（グラファイトシート表面の凹凸を吸収している）と考えられる。具体的な接着層の厚みは、特に限定されず、１０μｍ未満が好ましい。更に具体的に、接着層の厚みは、０．１μｍ以上１０μｍ未満が好ましく、１μｍ以上１０μｍ未満がより好ましく、１μ以上９μｍ以下がより好ましく、１μｍ以上７μｍ以下がより好ましい。接着層の厚みが１０μｍ未満であれば、接着層の熱伝導率は、グラファイトシートの熱伝導率に比べて、はるかに小さくなる。そのため、接着層の厚みを１０μｍ未満に制御することで、グラファイトシート同士の間の伝熱を接着層によって阻害することなく良好に熱を伝達することができる。接着層の厚みが０．１μｍ以上（より好ましくは、１μｍ以上）であれば、接着層がグラファイトシート表面の凹凸を吸収しやすくなり、グラファイトシートと接着層との間の接触熱抵抗を低減することができ、効率的に熱を伝達することができる。また、接着層が０．１μｍ以上（より好ましくは、１μｍ以上）あれば、良好な接着性を示すことができる。また、上述した接着層の厚みであれば、グラファイト積層体の熱伝導率を、理論値に近い値にすることができる。

【0299】

接着層の厚みの算出方法としては、後述する方法を挙げることができ、具体的には、ＳＥＭ画像で任意の接着層の断面を観察し、任意の９点における接着層の厚みを測定し、当該測定値の平均値を接着層の厚みとして算出すればよい。

【0300】

〔Ｃ−２．グラファイト積層体の製造方法〕
（グラファイト積層体の製造方法の基本構成）
本発明のグラファイト積層体の製造方法は、グラファイトシートと接着層材料とを交互に積層して積層物を形成する積層工程と、積層物を加熱することによって、グラファイトシートと接着層とを熱融着させてグラファイト積層体を形成する接着工程と、を有する。さらに、グラファイト積層体の製造方法は、グラファイト積層体を切断処理する切断工程を有していてもよい。なお、本明細書において「熱融着」とは、樹脂またはワックスが加熱によって軟化して他の物質に接着することを意図する。

【0301】

以下に、各構成について説明する。

【0302】

（積層工程）
積層工程は、接着層の材料である接着層材料と、グラファイトシートとを交互に複数積層して積層物を形成する工程である。

【0303】

更に具体的に、積層工程は、Ｘ軸と当該Ｘ軸に直交するＹ軸とによって規定される表面を有する、グラファイトシートおよび接着層材料を、表面を重ねた状態にて、上表面と垂直に交わるＺ軸の方向に向かって交互に積層させて積層物を形成する工程である。

【0304】

積層工程の具体的な方法としては、（ｉ）グラファイトシートと接着層材料とを交互に積層する方法、（ｉｉ）グラファイトシートの少なくとも片面の上に接着層材料を配置してグラファイト接着シートを作製した後、当該グラファイト接着シートを多層に積層する方法、を挙げることができる。

【0305】

上述した（ｉ）の方法としては、グラファイトシートと接着層材料とを１枚ずつ交互に積層する方法、および、グラファイトシートと接着層材料とを同時に芯に巻き取ってロールを形成した後、当該ロールを切断および開裂させることで、グラファイトシートと接着層材料との積層体を得る方法、を挙げることができる。

【0306】

上述した（ｉｉ）の方法としては、まず、グラファイト接着シートを作製する。グラファイト接着シートは、グラファイトシートに対する、接着層材料（例えば、接着樹脂シートなど）の塗工、または、接着層材料（例えば、接着フィルムなど）のラミネート、によって作製することができる。グラファイトシートと接着層材料とを積層する方法としては、作製したグラファイト接着シートを単板状にカットしてから、当該グラファイト接着シートを多層に積層する方法、および、作製したグラファイト接着シートを芯に巻きつけてロールを形成した後、当該ロールを切断および開裂させる方法などを挙げることができる。

【0307】

グラファイトシート上に接着層材料を塗工する場合、グラファイト積層体の中に空気が入り込むことを防止する点から、接着層材料は、塗布後にタック性が無いものが好ましい。

【0308】

接着層材料とグラファイトシートとを交互に積層する場合、または、接着層材料をグラファイトシートにラミネートする場合、接着層材料の誘電率が低ければ、接着層材料が帯電し難いので、静電気力によって、接着層材料を安定して搬送機に固定できる。また、グラファイトシートの電気伝導性が高ければ、グラファイトシートと接着層材料とが密着した際に、接着層材料の静電気がグラファイトシートへ逃げ、グラファイトシートと接着層材料との間の滑りが良くなり、接着層材料のしわが発生し難くなる。

【0309】

熱融着後にグラファイト積層体同士を剥がすことができ、複数のグラファイト積層体を同時に生産することができる点から、積層工程では、積層物を複数積層させることが好ましい。積層物の積層段数は、量産性の点から、１００段以上が好ましく、２００段以上がより好ましい。積層物の積層段数の上限値は、特に限定されず、例えば１０００段、９００段、８００段、７００段、６００段、５００段、４００段、または、３００段であってもよい。本発明の製造方法であれば、積層物を多段で積層して接着工程を行った場合、１バッチ中の積層位置が上部、中部、下部であるいずれのグラファイト積層体も接着割合の値が良好となる。

【0310】

（接着工程）
接着工程は、積層工程にて形成された積層物を加熱することによって、接着層材料をグラファイトシートに熱融着させ、接着層と当該グラファイトシートとが交互に積層されたグラファイト積層体を得る工程である。加熱温度は、特に限定されず、接着層材料に応じて適宜選択できる。本工程中に、第１の加圧および第２の加圧を行う。第１の加圧および第２の加圧という２段階の加圧によって、積層物中のガスがよく抜けるので、平滑性とピール強度が高いグラファイト積層体を得ることができる。加熱温度、第１の加圧の圧力、第２の加圧の圧力としては、特に限定されず、接着層材料に応じて適宜選択することができる。なお、接着工程では、第２の加圧後に、第３の加圧、第４の加圧などの加圧をさらに１回以上行っても良い。また、接着工程では、第１の加圧と第２の加圧との間で、第３の加圧、第４の加圧などの加圧をさらに１回以上行っても良い。また、接着工程では、第１の加圧の前に、１回以上の予備加圧を行っても良い。但し、当該予備加圧にて積層物に加えられる圧力は、第１の加圧にて積層物に加える圧力、および、第２の加圧にて積層物に加える圧力よりも、低い圧力であることが好ましい。当該構成であれば、積層物中のガスが、更に良く抜ける。なお、第３の加圧、第４の加圧、および、予備加圧は、接着工程以外の工程で行うことも可能である。

【0311】

第１の加圧とは、加熱されている接着層材料の温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］に到達するまでに少なくとも、積層物に加圧することをいう。［（接着層材料の融解温度）−２０℃］とは、積層物に熱電対を接触させた状態で接着層材料の温度を測定し、測定した温度が接着層材料の融解よりも２０℃低い温度に到達したときをいう。つまり、本実施の形態では、積層物に熱電対を接触させた状態で接着層材料の温度を測定し、測定した温度が接着層材料の融解よりも２０℃低い温度に到達するまでに、第１の加圧が行われ得る。第１の加圧は、接着層材料がグラファイトシートに熱融着しないようにして加圧する圧力であれば特に限定されず、接着層材料に応じて適宜選択できる。第１の加圧時間は、特に限定されないが、平滑性とピール強度とがより高いグラファイト積層体を得ることができる点から、接着工程の開始から第１の加圧を行うことが好ましい。

【0312】

第２の加圧とは、加熱されている接着層材料の温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］以上になった後に少なくとも、積層物に加圧することをいう。「［（接着層材料の融解温度）−２０℃］以上になった後」とは、積層物に熱電対を接触させた状態で接着層材料の温度を測定し、測定した温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］以上になったときから後をいう。つまり、本実施の形態では、積層物に熱電対を接触させた状態で接着層材料の温度を測定し、測定した温度が［（接着層材料の融解温度）−２０℃］以上になったときから後で、第２の加圧が行われ得る。第２の加圧は、接着層材料がグラファイトシートに熱融着するようにして加圧する圧力であれば特に限定されず、接着層材料に応じて適宜選択できる。第２の加圧時間は、特に限定されないが、グラファイトシートと接着層との密着性を向上させる点から、１分以上１０分以下が好ましく、３分以上８分以下がさらに好ましく、４分以上６分以下が特に好ましい。

【0313】

第２の加圧は、第１の加圧後に連続して行うことが好ましい。この場合、（ｉ）第２の加圧では、第１の加圧よりも、高い圧力で積層物を加圧してもよいし、（ｉｉ）第２の加圧では、第１の加圧よりも、高い圧力および高い温度で積層物を加圧してもよいし、（ｉｉｉ）第１の加圧において、積層物へ加える圧力を徐々に上昇させてもよいし、（ｉｖ）第２の加圧において、積層物へ加える圧力を徐々に上昇させてもよいし、（ｖ）第１の加圧において、積層物へ加える圧力を徐々に上昇させた後、第２の加圧においても、積層物へ加える圧力を徐々に上昇させてもよい。グラファイトシートの表面には凹凸が存在し、かつ、グラファイトシートが変形しやすいため、積層物へ加える圧力を順次上げていくことによって、接着層がグラファイトシートの表面の凹凸の形状に合うように変形するタイミングと、グラファイトシートが変形するタイミングとを調整することができるため、グラファイトシートと接着層との間の接着強度を向上させることができる。

【0314】

接着工程の具体的な方法としては、ラミネートおよびプレスなどが挙げられるが、本発明においては、プレスによる接着が好適である。プレスであれば、１０層以上といった多層の積層物であっても、積層物中の各層同士を一括して接着できる。また、積層物を加熱しながら、当該積層物に数秒以上の加圧を行えば、接着層の軟化、および、加圧の効果によって、グラファイト積層体内に空気が噛み込むことを抑制することができ、これによって、グラファイトシート同士の間の接触熱抵抗を低減できる。

【0315】

上述したように、接着工程では、積層工程にて形成された積層物を加熱および加圧（換言すれば、圧縮）する。このとき、積層物の圧縮割合は、特に限定されず、１よりも小さいことが好ましく、０．９７以下であることがより好ましく、０．９６以下であることがより好ましく、０．９５以下であることがより好ましく、０．９２以下であることがより好ましく、０．９０以下であることがより好ましい。圧縮割合（グラファイト積層体の厚み／原料となる積層物の厚み）が１よりも小さいと、積層された接着層が変形しているため、グラファイトシート同士が接触しやすくなり、理論熱伝導に近いグラファイト積層体を得ることができる。

【0316】

図２１に、切断処理の例を示す。図２１に示すように、点線で図示される切断箇所２３５に沿ったＺ軸の方向への切断によって、屈曲部２１０にてＸ軸（または、Ｙ軸）の方向に向かって屈曲しているグラファイト積層体２０１を作製することができる。切断処理は、カッター、外周刃などのブレードソー、レーザー、ウォータージェット、ワイヤーソーなどを用いて行うことができるが、グラファイト積層体の層間剥離の防止、一度に大量に切断すること、生産性の向上の観点から、ワイヤーソーを用いて行うことが好ましい。切断処理であれば、グラファイト積層体２０１を、鋭利な角度（例えば、直角）にて屈曲させることができる。

【0317】

〔実施の形態Ｄ〕
実施の形態Ａ〜実施の形態Ｃにて説明したグラファイト積層体は、グラファイト積層体、保護層、粘着層から構成されるグラファイト複合フィルムとして構成することも可能である。

【0318】

この場合、グラファイト複合フィルムは、グラファイト積層体、保護層、および、粘着層から構成されるグラファイト複合フィルムであって、グラファイト積層体の端部の少なくとも一部分が保護層と粘着層とで被覆されていることが好ましい。

【0319】

グラファイト複合フィルムは、日本国公開特許公報「特開２００８−８０６７２号（２００８年４月１０日公開）」にしたがって構成することが可能である。なお、当該日本国公開特許公報は、本明細書中において参考文献として援用される。以下に、グラファイト複合フィルムについて、具体的に説明する。

【0320】

上記グラファイト複合フィルムは、グラファイト積層体の端部の少なくとも一部分が保護層と粘着層とで被覆されていることが好ましい。より具体的に、上記グラファイト複合フィルムは、（ｉ）グラファイト積層体の端部の全てが保護層と粘着層で被覆された構造、（ｉｉ）グラファイト積層体の端部の一部分が保護層と粘着層で被覆された構造、または、（ｉｉｉ）グラファイト積層体の全体が保護層と粘着層で被覆された構造、を有し得る。

【0321】

グラファイト積層体の端部の少なくとも一部分が保護層と粘着層とで被覆されたグラファイト複合フィルムであれば、グラファイト複合フィルムを剥離ライナーから引き剥がしたり、リワークしたりする際にグラファイト層間で凝集破壊することを防止することが可能になる。さらに、携帯電話、ノートＰＣ、ハンディカムコーダ、自動車ヘッドランプ等の小型電子機器においては、機器内部のスペースが小さくなる結果、放熱スペースが少なくなっている。そのため、熱輸送用フィルムをヒンジ部やフレキシブル基板等の可動部に貼り付けたり、機器内で熱輸送用フィルムを湾曲させたりする場合が急増している。このようにグラファイト複合フィルムを折り曲げた状態や繰り返し曲げた状態で使用しても、本発明のグラファイト複合フィルムは、端部から層間剥離を起こしたり、保護層とグラファイト積層体の界面や粘着層とグラファイトフィルムの界面から界面剥離を起こしたりせず、折り曲げや繰り返し曲げに耐えうる熱輸送用フィルムになる。

【0322】

＜保護層のはみ出し幅＞
グラファイト積層体の周辺端部を保護層および粘着層で被覆した場合、保護層および粘着層が、グラファイト積層体からはみ出した構造となる。保護層のはみ出し幅は、２ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以下である。はみ出し幅が２ｍｍ以下であれば、グラファイト積層体周辺の熱拡散に寄与しないはみ出し部分を小さくでき、省スペースの電子機器において、グラファイト積層体の面積を大きくする設計が可能となり、放熱特性に優れた電子機器を実現することができる。

【0323】

＜はみ出し面積の割合＞
（保護層の面積−グラファイト積層体の面積）／（グラファイト積層体の面積）で定義されるはみ出し面積の割合は５０％以下、好ましくは３０％以下、さらに好ましくは１０％以下である。はみ出し面積の割合が５０％以下であれば、グラファイト積層体周辺の熱拡散に寄与しないはみ出し部分を小さくでき、省スペースの電子機器において、グラファイト積層体の面積を大きくする設計が可能となり、放熱特性に優れた電子機器を実現することができる。

【0324】

＜被覆割合＞
（グラファイト積層体の端部が被覆されている長さ）／（グラファイト積層体の端部長さ）で定義される被覆割合は１０％以上、好ましくは２０％以上、さらに好ましくは３０％以上である。グラファイト積層体の端部の少なくとも一部分が保護層と粘着層とで被覆割合１０％以上で被覆されたグラファイト複合フィルムであれば、グラファイト複合フィルムを剥離ライナーから引き剥がしたり、リワークしたりする際にグラファイト層間で凝集破壊することを防止することが可能になる。また、グラファイト複合フィルムを折り曲げた状態や繰り返し曲げた状態で使用しても、グラファイト複合フィルムの端部から層間剥離を起こしたり、保護層や粘着層とグラファイト積層体の界面から界面剥離を起こしたりせず、折り曲げや繰り返し曲げに耐えうる熱輸送用フィルムなる。

【0325】

＜グラファイト複合フィルムの厚み＞
グラファイト複合フィルムの厚みは、１００μｍ以下、好ましくは９０μｍ、さらに好ましくは８０μｍ以下である。厚み１００μｍ以下のグラファイトフ複合フィルムであれば、グラファイト複合フィルムを引き剥がしたり、リワークしたり、折り曲げや繰り返し曲げ部に使用したりして、グラファイト複合フィルムに急な曲率で曲げの力が加わった場合でも、グラファイト層に余分な力が加わりにくくなり、グラファイトの層剥離がおこりにくくなる。

【0326】

＜グラファイト複合フィルムの熱伝導率＞
グラファイト複合フィルムの熱伝導率は、４００Ｗ／ｍ・Ｋ以上、好ましくは５００Ｗ／ｍ・Ｋ以上、さらに好ましくは６００Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。熱伝導率が４００Ｗ／ｍ・Ｋ以上になると、熱伝導性が高いために、発熱機器から熱を逃がしやすくなり、発熱機器の温度上昇を抑えることが可能となる。ここで言う熱伝導率は、熱拡散率と熱容量と密度の積から算出した値である。

【0327】

＜グラファイト複合フィルムのＭＩＴ（Ｒ１ｍｍ）＞
グラファイト複合フィルムのＭＩＴ（Ｒ１ｍｍ）は、１００，０００回以上、好ましくは２００，０００回以上、さらに好ましくは３００,０００回以上である。ＭＩＴ（Ｒ１ｍｍ）が１００,０００回以上になると、グラファイト複合フィルムを、携帯電話のヒンジや小型電子機器の折り曲げ部分として好適に使用することができる。

【0328】

ＭＩＴの測定では、折り曲げ角度を選択することが可能であり、Ｒが５ｍｍ、２ｍｍ、１ｍｍ等が選択することができる。Ｒが小さいほど、急角度で折り曲げられ、厳しい試験となる。特に、携帯電話、ゲーム機、液晶テレビ、ＰＤＰ等のスペース小さい電子機器においては、Ｒ１ｍｍにおいて、折り曲げ性が優れることは、機器の省スペース設計が可能となり、非常に重要である。なお、ＭＩＴ（Ｒ１ｍｍ）の測定方法は、日本国公開特許公報「特開２００８−８０６７２号（２００８年４月１０日公開）」に記載の測定方法に従えばよい。

【0329】

＜保護層・粘着層＞
保護層は、グラファイト積層体を取り扱ったり、電子機器に取り付けたりする際に、表面に傷や皺が入るのを保護するものである。またグラファイトは表面から黒鉛粉末が剥がれ落ちる場合があり、その粉落ちを防止するために、保護層を形成する。また、粘着層は、グラファイト積層体と、発熱部品、放熱部品、または、筐体等との密着をとるために使用され得る。

【0330】

＜保護層・粘着層の厚み＞
保護層および粘着層の各々の厚みは、４０μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下である。保護層および粘着層に、各々、厚み４０μｍ以下の保護層および粘着層を用いると、グラファイト複合フィルムを引き剥がしたり、リワークしたり、折り曲げや繰り返し曲げ部に使用したりして、グラファイト複合フィルムに急な曲率で曲げの力が加わった場合でも、グラファイト層に余分な力が加わりにくくなり、フィルムの層剥離がおこり難くなる。

【0331】

＜保護層＞
保護層の具体例としては、絶縁層、および、導電層が挙げられる。絶縁層の材料としては、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、および、エポキシ等が挙げられ、これらの材料は、耐熱性に優れ、グラファイト複合フィルムを発熱部品や放熱部品と複合化して使用した場合にも、十分な長期信頼性が得られる。

【0332】

絶縁層の厚みは、４０μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下である。厚みが４０μｍ以下になると、グラファイト積層体と複合化した際に、グラファイト積層体が有する優れた熱伝導性を発揮することが可能となる。また、絶縁層の厚みは、１０μｍ以上であるとよい。１０μｍ以上であると、グラファイト複合フィルムを発熱部品や放熱部品と複合化して使用した場合にも、十分な粘着性を保持することが出来、長期信頼性にも優れる。

【0333】

これらの絶縁層は、グラファイト積層体上に、塗布、印刷、浸漬、または、蒸着等により直接形成しても良いし、粘着材や接着材を介して形成しても良い。

【0334】

＜導電層＞
導電層の材料としては、銅、および、アルミニウム等が挙げられ、これら材料は、耐熱性に優れ、グラファイト複合フィルムを発熱部品や放熱部品と複合化して使用した場合にも、十分な長期信頼性が得られる。

【0335】

導電層の厚みは、４０μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下である。厚みが４０μｍ以下になると、グラファイト積層体と複合化した際に、グラファイト積層体が有する優れた熱伝導性を発揮することが可能となる。また、導電層の厚みは、１０μｍ以上であるとよい。１０μｍ以上であると、グラファイト複合フィルムを発熱部品や放熱部品と複合化して使用した場合にも、十分な粘着性を保持することが出来、長期信頼性にも優れるものとなる。

【0336】

これらの導電層は、グラファイト積層体上に、塗布、メッキ、スパッタ、または、蒸着等により直接形成しても良いし、粘着材や接着材を介して形成しても良い。

【0337】

＜粘着層＞
粘着層の材料としては、アクリル系粘着材、および、シリコーン系粘着材等が挙げられ、これら材料は、耐熱性に優れ、グラファイト複合フィルムを発熱部品や放熱部品と複合化して使用した場合にも、十分な長期信頼性が得られる。また、取り付け位置の間違いや使用後の修理において、一度取り付けたグラファイト複合フィルムを取り外さなければならない場合がある。アクリル系粘着材、および、シリコーン系粘着材は、繰り返し使用や長期信頼性に優れるため、このような再利用性、および、再剥離性にも優れる。

【0338】

粘着層の厚みは、４０μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下である。厚みが４０μｍ以下になると、グラファイト積層体と複合した際に、グラファイト積層体が有する優れた熱伝導性を発揮することが可能となる。また、粘着層の厚みは、１０μｍ以上であるとよい。１０μｍ以上であると、グラファイト複合フィルムを発熱部品や放熱部品と複合化して使用した場合にも、十分な粘着性を保持することが出来、長期信頼性にも優れるものとなる。

【0339】

また、粘着層は、基材を含む材料であることが好ましい。基材を含むことにより、グラファイト複合フィルムのコシが増え、剥離ライナーを剥がす際や一度取り付けたグラファイト複合フィルムを再剥離する際に、グラファイト積層体が層剥離する事を抑制することができる。特に、非常に結晶性、および、熱拡散性が優れたグラファイト積層体においては、グラファイト積層体を構成する各フィルムが層状に剥離しやすい場合があるが、基材がある事により、剥離性を改善することが可能となる。また基材があることにより、グラファイト複合フィルムの強度が増し、取り付け時、機械的にカシメて固定する時、または、リワーク時に、グラファイト積層体が傷つくのを防止することが可能となる。

【0340】

粘着層の基材としては、ポリイミド、または、ポリエチレンテレフタレートを含む材料であると良い。ポリイミド、および、ポリエチレンテレフタレートは、耐熱性、強度、および、寸法安定性に優れ、グラファイト積層体と複合化した際に、グラファイト積層体の熱伝導性を落とすことなく、剥離性、および、傷つき防止性に優れるグラファイト複合フィルムを実現することができる。

【0341】

基材の厚みは、６μｍ以下であると良い。基材の厚みが薄いと、グラファイト積層体が有する優れた熱拡散性を損なうことなく、グラファイト複合体と複合化することが可能となる。また、基材の厚みが厚くなると、剥離ライナーを剥がす場合や折り曲げで使用する場合、粘着層の基材に力が加わりやすくなる。一般に基材は伸びに強いため、曲げに追従することが可能であるが、グラファイト積層体は折り曲げに弱いため、基材と同程度に折り曲げをおこなうと、グラファイト積層体に皺が入りやすい。そのため、粘着層の基材よりもグラファイト積層体の方に力が加わるようにすること、すなわち、粘着層の基材を薄くすることで、剥離ライナーを剥がす場合や折り曲げて使用する際に、グラファイト積層体に皺が入ることを抑制することが好ましい。

【0342】

絶縁層は、グラファイトフィルム上に、塗布、印刷、浸漬、または、蒸着等により直接形成しても良いし、ラミネートを使用して転写して形成しても良い。

【0343】

〔本願発明の用途の例〕
上述したように、本発明のグラファイト積層体、熱輸送用構造物およびロッド状の熱輸送体は、曲がった形状を有し得る。当該形状を有していることは、本発明のグラファイト積層体、熱輸送用構造物およびロッド状の熱輸送体を様々な機器（例えば、電子機器または電気機器）に搭載した時に、当該機器の小型化を実現しつつ、かつ、当該機器の効率の良い放熱を実現するという観点から、有利である。この点について、図２８を用いて説明する。

【0344】

図２８の（ａ）および（ｂ）は、様々な機器の内部における、屈曲部を有するグラファイト積層体の配置の一例を示す図であって、グラファイト積層体を備えた機器の側面図である。

【0345】

例えば、図２８（ａ）では、機器の内部に２つの電子部品５５０が配置されており、一方の電子部品５５０の上側に高温部位５４０が配置され、他方の電子部品５５０の下側に低温部位５４１が配置されている。このとき、グラファイト積層体５０１は階段状の形状を有しているので、グラファイト積層体５０１、高温部位５４０、低温部位５４１および電子部品５５０を狭い空間内に配置することができるとともに、グラファイト積層体５０１を介して高温部位５４０と低温部位５４１とを確実に接続することができる。

【0346】

グラファイト積層体５０１と高温部位５４０とは、互いが密着するように配置されていることが好ましい。更に、グラファイト積層体５０１と低温部位５４１とは、互いが密着するように配置されていることが好ましい。上記構成であれば、高温部位５４０から低温部位５４１へ、効率良く熱を輸送することができる。

【0347】

グラファイト積層体５０１と電子部品５５０とは、互いが密着するように配置されていても良いし、所望の距離を隔てて配置されていてもよい。グラファイト積層体５０１から電子部品５５０へ熱が移ることを防止するという観点からは、グラファイト積層体５０１と電子部品５５０とが所望の距離を隔てて配置されていることが好ましい。

【0348】

図２８（ｂ）では、機器の内部に１つの電子部品５５０が配置されており、電子部品５５０の一方の側面の横に高温部位５４０が配置され、電子部品５５０の他方の側面の横に、低温部位５４１が配置されている。このとき、グラファイト積層体５０１は凹状の形状を有しているので、グラファイト積層体５０１、高温部位５４０、低温部位５４１および電子部品５５０を狭い空間内に配置することができるとともに、グラファイト積層体５０１を介して高温部位５４０と低温部位５４１とを確実に接続することができる。

【0349】

グラファイト積層体５０１と高温部位５４０とは、互いが密着するように配置されていることが好ましい。更に、グラファイト積層体５０１と低温部位５４１とは、互いが密着するように配置されていることが好ましい。上記構成であれば、高温部位５４０から低温部位５４１へ、効率良く熱を輸送することができる。

【0350】

グラファイト積層体５０１と電子部品５５０とは、互いが密着するように配置されていても良いし、所望の距離を隔てて配置されていてもよい。グラファイト積層体５０１から電子部品５５０へ熱が移ることを防止するという観点からは、グラファイト積層体５０１と電子部品５５０とが所望の距離を隔てて配置されていることが好ましい。

【実施例】

【0351】

＜実施例Ａ＞
＜熱伝導率の測定＞
図２３に示す測定装置を用いて下記の測定を行い、熱伝導率を算出した。
１）ロッド状の熱輸送体３０１の端部３２８を流水３２３（低温部位）と接触させて、２０℃に保った。
２）ロッド状の熱輸送体３０１の端部３２７にヒーター３２２（高温部位）を取り付けた。熱電対３２５を端部３２７とロッド状の熱輸送体３０１とが接するところに取り付け、熱電対３２６を流水３２３と端部３２８とが接するところに取り付けた。熱電対３２５で測定される温度が高温部位の温度Ｔであり、熱電対３２６で測定される温度が、低温部位の温度（２０℃）である。
３）ロッド状の熱輸送体３０１の低温部分以外を断熱材３２４で覆った。
４）高温部位が一定温度となるようにヒーター３２２の出力Ｑを調整した。
このとき、熱伝導率λは、ロッド状の熱輸送体３０１の断面Ｓと軸方向の長さＬとをもちいて、
λ＝Ｑ×Ｌ／Ｓ（Ｔ−２０℃）
との式に基づいて算出した。高温部位が１００℃となるように調整したヒーター３２２の出力Ｑと、高温部位が５０℃となるように調整したヒーター３２２の出力Ｑとを各々求め、高温部位が１００℃のときの熱伝導率であるλ_ａ、および、高温部位が５０℃のときの熱伝導率であるλ_ｂを求めた。

【0352】

＜変形率＞
変形率は、下記手法により算出した。図２６（１）に示すように、ロッド状の熱輸送体３０１が地面に平行となるようにして、ロッド状の熱輸送体３０１の両端部を第１クランプ３１２、第２クランプ３１３でそれぞれ保持した後、図２６（２）に示すように、第２クランプ３１３の保持を外した。保持を外す前のロッド状の熱輸送体の端部の中心の位置と、保持を外した後で垂れ下がったロッド状の熱輸送体の端部の中心の位置と間の垂直距離ｘ、および、ロッド状の熱輸送体の長さＬを測定した。そして、ｘ／Ｌを、ロッド状の熱輸送体の変形率とした。

【0353】

なお、図２６（１）に示すように、第１クランプ３１２、および、第２クランプ３１３によって保持されない、ロッド状の熱輸送体の部分の長さを、ロッド状の輸送体の長さＬと規定した。換言すれば、ロッド状の熱輸送体の全長から、第１クランプ３１２、および、第２クランプ３１３によって保持される、ロッド状の熱輸送体の部分の長さを引いたものを、ロッド状の輸送体の長さＬと規定した。

【0354】

＜グラファイトシート＞
高分子フィルム（ポリイミドフィルム）を熱処理して得られた、厚さ４０μｍ、面方向熱伝導率１４５０Ｗ／ｍＫ、密度２．１ｇ／ｃｍ^３、電気伝導率１４０００Ｓ／ｃｍのグラファイトシート（ＧＳ１と呼ぶ）を使用した。

【0355】

＜実施例１Ａ＞
２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズのグラファイトシートＧＳ１とＰＥＴフィルム（厚み５μｍ、誘電率３．２、融点２６０℃）とを、交互に２０枚積層し、当該積層体に対して、２５０℃に加熱されたプレス機を用いて０．５ＭＰａの圧力を１分間付与して、積層体（厚み０．８ｍｍ）を得た。この積層体を切断し、２．７×０．８×９０ｍｍのロッド状の熱輸送体を作製した。

【0356】

熱伝導率は、λ_ａ＝１１００Ｗ／ｍ・Ｋ、λ_ｂ＝１２００Ｗ／ｍ・Ｋであり、λ_ａ／λ_ｂ＝０．９２であった。変形率は、１％以下であった。

【0357】

＜実施例２Ａ＞
２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズのグラファイトシートＧＳ１とＰＥＴフィルム（厚み５μｍ、誘電率３．２、融点２６０℃）とを、交互に６８枚積層し、当該積層体に対して、２５０℃に加熱されたプレス機を用いて０．５ＭＰａの圧力を１分間付与して、積層体（厚み２．７ｍｍ）を得た。この積層体を切断し、２．７×０．８×９０ｍｍのロッド状の熱輸送体を作製した。

【0358】

熱伝導率はλ_ａ＝１１５０Ｗ／ｍ・Ｋ、λ_ｂ＝１２５０Ｗ／ｍ・Ｋであり、λ_ａ／λ_ｂ＝０．９２であった。変形率は、１％以下であった。

【0359】

＜実施例３Ａ＞
２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズのグラファイトシートＧＳ１とＰＥＴフィルム（厚み５μｍ、誘電率３．２、融点２６０℃）とを、交互に６８枚積層し、当該積層体に対して、２５０℃に加熱されたプレス機を用いて０．５ＭＰａの圧力を１分間付与して、積層体（厚み２．７ｍｍ）を得た。この積層体を切断し、２．７×２．７×９０ｍｍのロッド状の熱輸送体を作製した。

【0360】

熱伝導率はλ_ａ＝１１４０Ｗ／ｍ・Ｋ、λ_ｂ＝１２４０Ｗ／ｍ・Ｋであり、λ_ａ／λ_ｂ＝０．９２であった。変形率は、１％以下であった。

【0361】

＜実施例４Ａ＞
実施例３Ａで得られたロッド状の熱輸送体を研磨し、当該熱輸送体の断面を直径２ｍｍの円形（短軸も長軸も２ｍｍ）に加工することで、ロッド状の熱輸送体を作製した。

【0362】

熱伝導率はλ_ａ＝１１００Ｗ／ｍ・Ｋ、λ_ｂ＝１２００Ｗ／ｍ・Ｋであり、λ_ａ／λ_ｂ＝０．９２であった。変形率は、１％以下であった。

【0363】

＜実施例５Ａ＞
２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズのグラファイトシートＧＳ１とＰＥＴフィルム（厚み５μｍ、誘電率３．２、融点２６０℃）とを、交互に２０枚積層し、当該積層体に対して、２５０℃に加熱されたプレス機を用いて０．５ＭＰａの圧力を１分間付与して、積層体（厚み０．８ｍｍ）を得た。この積層体を切断し、２．７×０．８×１８０ｍｍのロッド状の熱輸送体を作製した。

【0364】

熱伝導率はλ_ａ＝１１００Ｗ／ｍ・Ｋ、λ_ｂ＝１２００Ｗ／ｍ・Ｋであり、λ_ａ／λ_ｂ＝０．９２であった。変形率は、１％以下であった。

【0365】

＜実施例６Ａ＞
グラファイトシートＧＳ１の片面に、アクリル系両面テープ１（寺岡製作所（株）７０７：アクリル系１３μｍ／ＰＥＴ４μｍ／アクリル系１３μｍ）をラミネーターで貼り合せた。得られた粘着剤付きグラファイトフィルムを、同一方向に任意の形状に折り曲げながら、箱型に押し込んで張り合わせていく方法で、複数枚積層させ、プレス機により０．５ＭＰａの圧力を１分間付与することにより、３００ｍｍ×１００ｍｍ×１００ｍｍのグラファイト直方体ブロックを作製した。この積層体を切断し、２．７×２．７×９０ｍｍのロッド状の熱輸送体を作製した。

【0366】

熱伝導率はλ_ａ＝９００Ｗ／ｍ・Ｋ、λ_ｂ＝１０００Ｗ／ｍ・Ｋであり、λ_ａ／λ_ｂ＝０．９０であった。変形率は、１％以下であった。

【0367】

＜比較例１Ａ＞
ＮＥＣ製スマートフォンＭＥＤＩＡＳ Ｘ Ｎ−０６Ｅに使用されているヒートパイプ（２．７×０．８×９．０ｍｍ）を取り外し、熱伝導率の測定を行った。

【0368】

熱伝導率はλ_ａ＝６６０Ｗ／ｍ・Ｋ、λ_ｂ＝１１００Ｗ／ｍ・Ｋであり、λ_ａ／λ_ｂ＝０．６であった。変形率は、１％以下であった。

【0369】

このことから、本発明のロッド状の熱輸送体は、温度が上昇しても熱伝導率は常におおむね一定であり、ヒートパイプに比べて使用温度範囲が広いことは明らかである。

【0370】

＜実施例Ｂ＞
＜Ｂ−１．グラファイトシート＞
（グラファイトシートの基本構成）
実施例に用いたグラファイトシートの構成を、表１、および、以下に示す。

【0371】

高分子フィルム（ポリイミドフィルム）を熱処理して得られた、厚さ４０μｍ、面方向熱伝導率１３００Ｗ／ｍＫ、密度２．０ｇ／ｃｍ^３、表面粗さＲａ＝１．５μｍ、電気伝導率１２０００Ｓ／ｃｍのグラファイトシート（ＧＳ１と呼ぶ）を使用した。

【0372】

高分子フィルム（ポリイミドフィルム）を熱処理して得られた、厚さ４０μｍ、面方向熱伝導率１４５０Ｗ／ｍＫ、密度２．１ｇ／ｃｍ^３、表面粗さＲａ＝１．５μｍ、電気伝導率１４０００Ｓ／ｃｍのグラファイトシート（ＧＳ２と呼ぶ）を使用した。

【0373】

高分子フィルム（ポリイミドフィルム）を熱処理して得られた、厚さ４０μｍ、面方向熱伝導率１３００Ｗ／ｍＫ、密度２．０ｇ／ｃｍ^３、表面粗さＲａ＝０．７μｍ、電気伝導率１２０００Ｓ／ｃｍのグラファイトシート（ＧＳ３と呼ぶ）を使用した。

【0374】

高分子フィルム（ポリイミドフィルム）を熱処理して得られた、厚さ４０μｍ、面方向熱伝導率８００Ｗ／ｍＫ、密度１．２５ｇ／ｃｍ^３、表面粗さＲａ＝１．５μｍ、電気伝導率７５００Ｓ／ｃｍのグラファイトシート（ＧＳ４と呼ぶ）を使用した。

【0375】

高分子フィルム（ポリイミドフィルム）を熱処理して得られた、厚さ１００μｍ、面方向熱伝導率６００Ｗ／ｍＫ、密度１．０ｇ／ｃｍ^３、表面粗さＲａ＝１．５μｍ、電気伝導率５０００Ｓ／ｃｍのグラファイトシート（ＧＳ５と呼ぶ）を、実施例に使用した。

【0376】

厚さ２４０μｍ、面方向熱伝導率２００Ｗ／ｍＫ、密度１．０ｇ／ｃｍ^３、表面粗さＲａ＝３μｍ、電気伝導率１５００Ｓ／ｃｍの天然のグラファイトシート（ＧＳ６と呼ぶ）を使用した。

【0377】

（グラファイトシートの厚さ）
厚さゲージ（ハイデンハイン（株）社製、ＨＥｌＤＥＮＨ：ＡＩＮ−ＣＥＲＴＯ）を用い、５０ｍｍ×５０ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、２５℃の恒温室にて任意の１０点における厚さを測定し、当該測定値の平均値として、グラファイトシートの厚さを算出した。

【0378】

（グラファイトシートの密度）
グラファイトシートの密度は、１００ｍｍ×１００ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、重量および厚さを測定し、測定された重量の値を、算出された体積の値（１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚さ）にて割ることにより、算出した。

【0379】

（グラファイトシートの電気伝導率）
グラファイトシートの電気伝導率は、４探針法で定電流を印加（例えば、（株）三菱化学アナリテック製ロレスタＧＰ）することによって測定した。

【0380】

（グラファイトシートの熱伝導率）
グラファイトシートの面方向の熱伝導率は、次式（１）によって算出した。

【0381】

Ａ＝α×ｄ×Ｃｐ ・・・・（１）
ここで、Ａは、グラファイトシートの熱伝導率、αは、グラファイトシートの熱拡散率、ｄは、グラファイトシートの密度、Ｃｐは、グラファイトシートの比熱容量をそれぞれ表わしている。なお、グラファイトシートの熱拡散率、密度、および比熱容量は、以下に述べる方法で求めた。

【0382】

グラファイトシートの熱拡散率は、光交流法に基づく熱拡散率測定装置（例えば、アルバック理工（株）社の「ＬａｓｅｒＰｉｔ」）を用い、４ｍｍ×４０ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、２０℃の雰囲気下で１０Ｈｚの交流条件下で測定した。

【0383】

グラファイトシートの密度は、１００ｍｍ×１００ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、重量および厚さを測定し、測定された重量の値を、算出された体積の値（１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚さ）にて割ることにより、算出した。

【0384】

グラファイトシートの比熱容量は、エスアイアイナノテクノロジー株式会社製の熱分析システムである示差走査熱量計ＤＳＣ２２０ＣＵを用い、２０℃から２６０℃まで１０℃／ｍｉｎの昇温条件下で測定した。

【0385】

（グラファイトシートの表面粗さ）
グラファイトシートの表面粗さは、ミツトヨ製の小型表面粗さ測定器サーフテストＳＪ−２１０を用いて測定した。

【0386】

なお、表１では、測定されたＲａが１．０μｍ以上である場合、測定結果を「Ｂ」と記載し、測定されたＲａが１．０μｍ未満である場合、測定結果を「Ａ」と記載した。

【0387】

＜Ｂ−２．接着層＞
（接着層の基本構成）
実施例に用いた接着層の構成を、表２、および、以下に示す。

【0388】

接着層としては、ポリエステル系接着剤、ＰＥＴ（polyethylene terephthalate、融点２６０°）、ＰＥ（polyethylene）、アクリル系両面テープ、ポリイミド前駆体、ゴムシートシリコーンの何れかを用いた。各接着層の物性の詳細については、表２に記載する。また、各物性の測定方法を以下に説明する。

【0389】

（接着層のガラス転移点）
接着層のガラス転移点は、示差走査熱量分析（島津製作所製ＤＳＣ−５０、昇温速度１℃／ｍｉｎ）によって測定した。

【0390】

（接着層の厚さ）
厚さゲージ（ハイデンハイン（株）社製、ＨＥｌＤＥＮＨ：ＡＩＮ−ＣＥＲＴＯ）を用い、５０ｍｍ×５０ｍｍの形状に切り取られた接着層のサンプルについて、２５℃の恒温室にて任意の１０点における厚さを測定し、当該測定値の平均値として、接着層の厚さを算出した。

【0391】

（接着層の誘電率）
接着層の誘電率は、接着層の誘電率は、温度２０℃および湿度６０％の条件で２４時間放置後、安藤電気（株）製ＡＳ−４２４５を用いて、周波数１ｋＨｚで測定した。

【0392】

（接着層の吸水率）
接着層の吸水率は、ＪＩＳ Ｋ ７２０９に準拠し、乾燥状態の接着層の質量と、水に２４時間浸漬した後の接着層の質量とを比較することによって測定した。

【0393】

（アウトガス）
接着層のアウトガスの有無は、試料を１５０℃まで加熱したときのガスをガスクロマトグラフィーで確認することによって確認した。

【0394】

（接着層の破断強度）
ＴＥＮＳＩＬＯＮ ＵＴＭ−２（エー・アンド・デイ社製）を用い、フィルムを３ｍｍ×３５ｍｍに切り出して、当該フィルムを治具に固定し、チャック間距離２０ｍｍになり、かつ、フィルムの中心が引張試験機の中心と重なるように、上記治具を引張試験機にセットし、クロスヘッドスピード８ｍｍ／ｍｉｎで引張り試験を行い、接着層の破断強度の測定を行った。

【0395】

（接着層の接着力）
接着層の接着力は、ＪＩＳ−Ｚ０２３７記載の方法１の「試験板に対する１８０度引きはがし粘着力の試験方法」に準じて求めた。ＪＩＳ−Ｚ０２３７記載の幅５０ｍｍ×長さ１２５ｍｍ×厚さ１．１ｍｍ、表面粗さＲａ：５０ｎｍのＳＵＳ板をメタノールで洗浄した。２０ｍｍ×３００ｍｍの保護層を、環境温度２３℃、湿度５０％の条件下において、２ｋｇのローラーで洗浄後のＳＵＳ板に空気が入らないように２往復加圧貼付した。１時間放置後、ＳＩＭＡＺＵ製のオートグラフ（型番：ＡＧ−１０ＴＢ）、５０Ｎのロードセル（型番：ＳＢＬ−５０Ｎ）を用い、同一の温度湿度条件下で３００ｍｍ／ｍｉｎの速度で引っ張って、１８０度引きはがし粘着力を測定した。３回測定した値の平均値を、小数点以下第３位を四捨五入して小数点以下第２位まで、Ｎ／２５ｍｍの単位で算出した。

【0396】

＜３．グラファイト積層体＞
（比較例１Ｂ、３Ｂ、５Ｂ、７Ｂ、参考例１Ｂ、２Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
２００ｍｍ×３００ｍｍのサイズ（厚さは、表１に記載）の表１に記載のグラファイトシートの片面に、表２に記載の接着層を、ラミネーターを用いて貼り合せた。

【0397】

得られた接着層付のグラファイトシートを、表３に記載の数だけ積層し、当該積層体に対して、プレス機を用いて０．５ＭＰａの圧力を１分間付与し、これによって、二軸方向にグラファイト結晶が配向したグラファイトブロックを得た。

【0398】

得られたグラファイトブロックを、グラファイトの結晶面に対して９０°となる角度でチップソーを用いてカットし、表３に記載のグラファイト積層体を得た。なお、本実施例では、リガク社製のＸ線回折装置によって観察される結晶面を、グラファイトの結晶面とした。

【0399】

（実施例４Ｂ、比較例２Ｂ、４Ｂ、６Ｂ、参考例３Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
２００ｍｍ×３００ｍｍのサイズ（厚さは、表１に記載）の表１に記載のグラファイトシートと表２に記載の接着層とを、交互に表３に記載の数だけ積層し、当該積層体に対して、１８０℃に加熱されたプレス機を用いて０．５ＭＰａの圧力を１分間付与し、これによって、二軸方向にグラファイト結晶が配向したグラファイトブロックを得た。

【0400】

得られたグラファイトブロックを、グラファイトの結晶面に対して９０°となる角度でチップソーを用いてカットし、表３に記載のグラファイト積層体を得た。

【0401】

（実施例１Ｂ、５Ｂ、７Ｂ、９Ｂ、１１Ｂ、１３Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
表１に記載のグラファイトシートの片面に、十条ケミカル製ポリエステル系接着剤を、乾燥後の厚さが３μｍになるように塗工し、接着層付きグラファイトシートを作製した。

【0402】

得られた接着層付きグラファイトシートを、表３に記載の数だけ積層し、当該積層体に対して、ホットプレス機を用いて１００℃、０．５ＭＰａの圧力を１０分間付与し、これによって、二軸方向にグラファイト結晶が配向したグラファイトブロックを得た。

【0403】

得られたグラファイトブロックを、グラファイトの結晶面に対して９０°となる角度でカットし、表３に記載のグラファイト積層体を得た。

【0404】

（実施例２Ｂ、３Ｂ、６Ｂ、８Ｂ、１０Ｂ、１２Ｂ、１４Ｂ〜１７Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
表１に記載のグラファイトシートと表２に記載の接着層とを、交互に表３に記載の数だけ積層し、当該積層体に対して、２５０℃に加熱されたプレス機を用いて０．５ＭＰａの圧力を１分間付与し、これによって、二軸方向にグラファイト結晶が配向したグラファイトブロックを得た。

【0405】

得られたグラファイトブロックを、グラファイトの結晶面に対して９０°となる角度でカットし、表３に記載のグラファイト積層体を得た。

【0406】

（参考例４Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
グラファイトフィルムに溶液状のポリイミド前駆体（東レ（株）製トレニース）を１０μｍの厚さに塗布した。そして、減圧乾燥の後、まだ十分にイミド化が進行していないフィルム２０枚を積層し、加熱圧着を行って、グラファイト積層体を得た。加熱圧着において、温度は３００℃であり、圧力は１０Ｋｇ／ｃｍ^２であった。

【0407】

（参考例５Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
縦横約５０ｍｍ、厚さ約０．１ｍｍ、面内方向熱伝導率６００Ｗ／ｍＫのグラファイトシートと、縦横約５０ｍｍ、厚さ約０．４ｍｍのゴムシート（ＥＰＤＭからなるゴムシート、弾性率１．７ＭＰａ）とを用いて、グラファイト積層体を作製した。

【0408】

具体的には、グラファイトシートの両面にシリコーン系接着剤を約０．５ｍｍの厚さで塗布して、グラファイトシート１７枚、ゴムシート１８枚を交互に重ねた。当該積層物に対して上下方向（グラファイトシートのシート面に対して略垂直方向）から加圧してシート同士を接着させ、厚さ約１０ｍｍの積層体を得た（当該積層体におけるグラファイトシートはグラファイト結晶のａ−ｂ面とグラファイトシートのシート面とが略平行）。この積層体を切断して、厚さ１ｍｍのグラファイト積層体を得た。

【0409】

（実施例１８Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
実施例２において、熱プレス後の積層体を、ＮＣカッターにて、図１７の形状に切断し、９０ｍｍ（積層方向に垂直な面の長辺方向）×２．７５ｍｍ（積層方向に垂直な面の短辺方向）×０．８ｍｍ（積層方向）の屈曲部を有するグラファイト積層体を得た。

【0410】

（実施例１９Ｂのグラファイト積層体の製造方法）
実施例２において、熱プレス時に図６のように屈曲を有する金型を用いて熱プレスをおこなった後、シングルワイヤーソーで積層方向に垂直に切断し、図１８のように、９０ｍｍ（積層方向に垂直な面の長辺方向）×０．８ｍｍ（積層方向に垂直な面の短辺方向）×２．７５ｍｍ（積層方向）の屈曲部を有するグラファイト積層体を得た。

【0411】

（グラファイト積層体の厚さ）
厚さゲージ（ハイデンハイン（株）社製、ＨＥｌＤＥＮＨ：ＡＩＮ−ＣＥＲＴＯ）を用い、５０ｍｍ×５０ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、２５℃の恒温室にて任意の１０点における厚さを測定し、当該測定値の平均値として、グラファイト積層体の厚さを算出した。

【0412】

（グラファイト積層体の圧縮割合）
グラファイト積層体の材料であるグラファイトシートの厚さをＡ１［μｍ］とし、積層数をＢ１［枚］とする。一方、グラファイト積層体の材料である接着層の厚さをＡ２［μｍ］とし、積層数をＢ２［枚］とする。

【0413】

グラファイト積層体の厚さの実測値をＸ［μｍ］とし、グラファイト積層体の圧縮割合をＹとし：
Ｙ＝Ｘ÷（Ａ１×Ｂ１＋Ａ２×Ｂ２）
上記の式にしたがって、Ｙを算出した。

【0414】

（グラファイト積層体の熱伝導率（測定値））
グラファイト積層体の面方向の熱伝導率は、次式（２）によって算出することができる。

【0415】

Ａ_１＝α_１×ｄ_１×Ｃｐ_１ ・・・・（２）
ここで、Ａ_１は、グラファイト積層体の熱伝導率、α_１は、グラファイト積層体の熱拡散率、ｄ_１は、グラファイト積層体の密度、Ｃｐ_１は、グラファイト積層体の比熱容量をそれぞれ表わしている。なお、グラファイト積層体の熱拡散率、密度、および比熱容量は、以下に述べる方法で求めることができる。

【0416】

グラファイト積層体の熱拡散率は、光交流法に基づく熱拡散率測定装置（例えば、アルバック理工（株）社の「ＬａｓｅｒＰｉｔ」）を用い、４ｍｍ×４０ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、２０℃の雰囲気下で１０Ｈｚの交流条件下で測定することができる。

【0417】

グラファイト積層体の密度は、１００ｍｍ×１００ｍｍの形状に切り取られたグラファイト積層体のサンプルについて、重量および厚さを測定し、測定された重量の値を、算出された体積の値（１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚さ）にて割ることにより、算出することができる。

【0418】

グラファイト積層体の比熱容量は、エスアイアイナノテクノロジー株式会社製の熱分析システムである示差走査熱量計ＤＳＣ２２０ＣＵを用い、２０℃から２６０℃まで１０℃／ｍｉｎの昇温条件下で測定することができる。

【0419】

（グラファイト積層体の熱伝導率（理論値））
グラファイト積層体の熱伝導率（理論値）は、「グラファイトシートの熱伝導率×グラファイトシートの厚みの合計÷積層体の厚み」によって算出した。

【0420】

（グラファイト積層体の熱伝導率（理論値との近さ））
グラファイト積層体の熱伝導率（理論値との近さ）は、「熱伝導率の実測値÷熱伝導率（理論値）」によって算出した。

【0421】

（グラファイト積層体の積層作業性）
グラファイト積層体の積層作業性は、目視にて判定した。

【0422】

グラファイトシートと接着層とを積層したときに接着層の全体に皺が入る場合を「Ｄ」と判定し、グラファイトシートと接着層とを積層したときに接着層の一部に皺が入る場合を「Ｃ」と判定し、グラファイトシートと接着層とを積層したときに接着層に皺が入り難い場合を「Ｂ」と判定し、グラファイトシートと接着層とを積層したときに接着層に皺が入らない場合を「Ａ」と判定した。

【0423】

（グラファイト積層体の泡かみ込み）
グラファイト積層体への泡のかみ込みは、目視にて判定した。

【0424】

泡によってグラファイト積層体が変形している場合を「Ｄ」と判定し、グラファイト積層体の内部全体に泡が入っている場合を「Ｃ」と判定し、グラファイト積層体の内部の一部に泡が入っている場合を「Ｂ」と判定し、グラファイト積層体の内部に泡が入っていない場合を「Ａ」と判定した。

【0425】

（グラファイト積層体の切断性）
グラファイト積層体の切断性は、目視にて判定した。

【0426】

２ｍｍ厚さで切断した場合に、グラファイトシート層が剥離する場合を「Ｆ」と判定し、グラファイトシート層が部分的に剥離する場合を「Ｅ」と判定し、グラファイトシートは剥離しないが、グラファイト積層体が変形する場合を「Ｄ」と判定し、グラファイトシートは剥離しないが、グラファイト積層体が少し変形する場合を「Ｃ」と判定し、グラファイトシートは剥離せず、かつ、グラファイト積層体が変形しない場合を「Ｂ」と判定した。更に、１．５ｍｍ厚さで切断した場合に、グラファイトシートは剥離せず、かつ、グラファイト積層体が変形しない場合を「Ａ」と判定した。

【0427】

（グラファイト積層体の固さ）
グラファイト積層体が地面に対して水平になるようにグラファイト積層体の端部の１つを固定した後、固定した端部から４ｃｍ離れたグラファイト積層体の表面にマーキングを施した。当該マーキングを施した箇所に対して、マーキングを施した箇所におけるグラファイト積層体の断面１ｍｍ^２あたり０．７ｇの荷重をかけた。荷重をかける前のマーカーの位置と、荷重をかけた後のマーカーの位置との間の距離（変位）を測定した。

【0428】

より具体的に、表面の形状が１６ｍｍ（短手方向）×６５ｍｍ（長手方向）の四角形であるサンプルの、長手方向の端部１０ｍｍをテープによって固定し、固定した端部から４ｃｍ離れた当該サンプルの表面上に、直径２０ｍｍの円形の重りを載せた。なお、重りとサンプルとは、テープによって互いを固定して、サンプルから重りが滑り落ちないようにした。また、重りの中心と、サンプルの中心とが重なるように、重りとサンプルとを配置した。

【0429】

上述した重りの重さをＷ（ｇ）、サンプルの厚さをＴ（ｍｍ）、サンプルの幅をＬ（ｍｍ）とすると、サンプルの幅Ｌ（ｍｍ）は、上述したサンプルの短手方向の長さ１６（ｍｍ）となり、サンプルの厚さＴ（ｍｍ）は、表３に記載の「厚さ（ｍｍ）」となる。このとき、上述した重りの重さは、以下の式にて算出され得る。つまり、
Ｗ（ｇ）＝［サンプルの幅（ｍｍ）］×［サンプルの厚さ（ｍｍ）］×０．７（ｇ）
＝１６×Ｌ×０．７
なお、上記式の「Ｌ」には、表３に記載の「厚さ（ｍｍ）」の値を代入すればよい。

【0430】

実施例１Ｂ〜４Ｂおよび９Ｂ〜１９Ｂでは、１２ｍｍの変位が観察された。実施例５Ｂおよび６Ｂでは、１４ｍｍの変位が観察された。実施例７Ｂおよび８Ｂでは、１０ｍｍの変位が観察された。一方、比較例１Ｂ〜６Ｂでは、２２ｍｍの変位が観察された。比較例７Ｂでは、１８ｍｍの変位が観察された。上述したように、比較例よりも実施例の方が変位の値が小さく、このことは、比較例よりも実施例の方が、グラファイト積層体が固いことを示している。グラファイト積層体が固いほど、グラファイト積層体の取り扱いが容易となり、好ましいといえる。

【0431】

【表1】

【0432】

【表2】

【0433】

【表3】

【0434】

（試験結果）
実施例では、「熱伝導率（理論値との近さ）」、「積層作業性」、「泡かみ込み性」および「切断性」の何れにおいても優れていることが明らかになった。

【0435】

つまり、「熱伝導率（理論値との近さ）」が「１．００」に近いことは、グラファイト積層体の熱伝導率が高いことを示している。

【0436】

また、「積層作業性」、「泡かみ込み性」および「切断性」が優れていることは、グラファイト積層体の製造時において、各層を良好に積層できるとともに、各層を良好に切断でき、その結果、内部に空隙が生じ難いグラファイト積層体を実現できることを示している。

【0437】

また、実施例１Ｂ〜実施例１９Ｂは、比較例１Ｂ〜比較例７Ｂと比較して、接着層の吸水率が低く、かつ、接着層のガラス転移点が高いため、泡噛みが少なかった。

【0438】

＜実施例Ｃ＞
＜Ｃ−１．グラファイトシート＞
（グラファイトシートの基本構成）
実施例に用いたグラファイトシートは、高分子フィルム（ポリイミドフィルム）を熱処理して得られた、厚み４０μｍ、幅２１０ｍｍ、長さ２６０ｍｍ、面方向熱伝導率１３００Ｗ／ｍＫのグラファイトシートであった。

【0439】

（グラファイトシートの厚み）
厚みゲージ（ハイデンハイン（株）社製、ＨＥｌＤＥＮＨ：ＡＩＮ−ＣＥＲＴＯ）を用い、５０ｍｍ×５０ｍｍの形状に切り取られたグラファイトシートのサンプルについて、２５℃の恒温室内にて任意の１０点における厚みを測定し、当該測定値の平均値として、グラファイトシートの厚みを算出した。

【0440】

＜Ｃ−２．接着層＞
（接着層の基本構成）
実施例に用いた接着層材料は、ＰＥＴ（polyethylene terephthalate、融点２６０℃）であった。また、各物性の測定方法を以下に説明する。

【0441】

（接着層材料の融解温度）
接着層の融解温度は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、示差走査熱量分析装置（島津製作所製ＤＳＣ−５０）によって測定した。

【0442】

＜Ｃ−３．グラファイト積層体＞
（実施例１Ｃ〜１１Ｃ、参考例１Ｃ〜１１Ｃのグラファイト積層体の製造方法）
グラファイトシートと接着層材料とを、交互に表４に記載の数だけ積層して積層物を作製した。次に、表４に記載の所定の温度のときに所定の圧力を所定の時間、積層物に対して付与し、二軸方向にグラファイト結晶が配向したグラファイト積層体を得た。なお第２の加圧を行う場合は、第１の加圧の後で第２の加圧を行った。

【0443】

（実施例１２Ｃ〜２３Ｃ、参考例１２Ｃ〜２２Ｃのグラファイト積層体の製造方法）
グラファイトシートと接着層材料とを、表５に記載の数だけ交互に積層して積層物を作製した。この積層物を表５に記載の段数だけ積層した。次に、表５に記載の所定の温度のときに所定の圧力を所定の時間、積層物に対して付与し、二軸方向にグラファイト結晶が配向したグラファイト積層体を得た。なお第２の加圧を行う場合は、第１の加圧の後で第２の加圧を行った。

【0444】

表４および表５に記載のように、本実施例では、「２０℃〜２５０℃未満」の温度範囲の間、積層物に対して第１の加圧を付与し続け、「２５０℃〜２６０℃」の温度の間、積層物に対して第２の加圧を付与し続けた。接着層材料としてＰＥＴ（polyethylene terephthalate、融点２６０℃）を用いた場合、［（接着層材料の融解温度）−２０℃］は、２４０℃となる。この場合、表４および表５の「第１の加圧（℃）」に包含される「２４０℃〜２５０℃未満」における加圧は、第１の加圧および第２の加圧以外の加圧（例えば、第３の加圧）と考えることができる。

【0445】

（グラファイト積層体のピール強度）
グラファイト積層体のピール強度を判定するにあたり、まず、刃角が３０度のセンター刃であるトムソン刃と５０トンプレス機によって、幅２１０ｍｍ、長さ２６０ｍｍのグラファイト積層体の面内５点（左上、左下、真ん中、右上、右下）で抜き加工し、幅２１０ｍｍ、長さ６４ｍｍのグラファイト積層体を５つ得た。得られたグラファイト積層体について、グラファイトシートと接着層との層間での剥がれの有無を目視にて確認した。得られた５つのグラファイト積層体について、全て剥がれが無い場合を「３」、１つから２つ剥がれた場合を「２」、３つ以上剥がれた場合を「１」と判定した。

【0446】

（グラファイト積層体の接着割合）
グラファイト積層体のＳＥＭ画像から、接着層とグラファイトシートとの界面の断面を確認し、接着層とグラファイトシートとが接着している部分の長さを、界面全体の長さで割り、接着割合を算出した。ＳＥＭ画像の観察は、超高分解能走査型電子顕微鏡観察（ＦＥ−ＳＥＭ)で行い、装置としてＵＬＴＲＡｐｌｕｓ（ＣａｒｌＺｅｉｓｓ製）を用い、加速電圧が５．０ｋＶの条件で、二次電子検出器ＳＥ２で試料を観察した。また、グラファイト積層体を樹脂包埋させた後、当該包埋物をＣＰ（クロスセクションポリッシャー）によって処理することにより、観察対象である断面を有する試料を作製した。

【0447】

積層物を多段で積層した実施例１２Ｃ〜２３Ｃ、参考例１２Ｃ〜２２Ｃにおいては、１バッチ中の積層位置が上部、中部、下部にある積層物に対応するグラファイト積層体をそれぞれ抜き出して、当該グラファイト積層体についてＳＥＭ画像の観察を行い、グラファイト積層体の密着性を判定した。上部とは上から１段目の位置の積層物を指し、中部とは中央付近の位置を指し、下部とは下から１段目の位置の積層物を指す。

【0448】

（グラファイト積層体の熱の伝わり易さ）
図２２に示す測定装置を用いて下記の測定を行い、熱の伝わり易さ（ヒーター部と冷却部の温度差）を算出した。グラファイト積層体２０１の端部２１１を流水２０３（低温部位）と接触させて、１８℃に保った。グラファイト積層体２０１の端部２０９にヒーター２０２（高温部位）を取り付けた。熱電対２０７を端部２０９とグラファイト積層体２０１とが接するところに取り付けた。グラファイト積層体２０１の低温部分以外を断熱材２０４で覆った。ヒーター２０２の出力を２Ｗに調整した。測定したヒーター部の温度と冷却部の温度との差を確認することで、熱の伝わり易さを算出した。熱の伝わり易さは、その値が低いほど熱が伝わり易いと判断した。

【0449】

（グラファイト積層体の厚みおよび厚み誤差）
厚みゲージ（ハイデンハイン（株）社製、ＨＥｌＤＥＮＨ：ＡＩＮ−ＣＥＲＴＯ）を用い、５０ｍｍ×５０ｍｍの形状に切り取られたグラファイト積層体のサンプルについて、２５℃の恒温室内にて任意の９点における厚みを測定し、当該測定値の平均値として、グラファイト積層体の厚みおよび厚み誤差を算出した。

【0450】

（グラファイト積層体の平滑性）
上記の測定した９点の厚みから、厚みの最大値と最小値との平均値を中心値として、中心値とどのくらいの割合で厚みがばらつくのかを算出した。厚み誤差が±５％以内の場合を「５」、厚み誤差が５％以上１０％以下の場合を「４」、厚み誤差が１０％以上１５％以下の場合を「３」、厚み誤差が１５％以上２０％以下の場合を「２」、厚み誤差が２０％以上３０％以下の場合を「１」と判定した。

【0451】

（グラファイト積層体の外観）
グラファイト積層体の外観は、グラファイト積層体内への泡のかみ込みを目視にて判定し、その結果に基づいて評価した。泡によってグラファイト積層体が変形している場合を「１」と判定し、グラファイト積層体の内部全体に泡が入っている場合を「２」と判定し、グラファイト積層体の内部の一部に泡が入っている場合を「３」と判定し、グラファイト積層体の内部に泡が入っていない場合を「４」と判定した。

【0452】

【表4】

【0453】

【表5】

【0454】

（試験結果）
グラファイトシートの積層数が同じもの同士を比較すると、実施例は参考例に比べて、「ピール強度」、「熱の伝わり易さ」、「平滑性」および「外観」の何れにおいても優れていた。

【0455】

また、実施例１Ｃと参考例１Ｃとを比較すると、実施例１Ｃでは、第１の加圧で積層体内の空気を抜く工程を行い、第２の加圧を第１の加圧よりも高い圧力で行ってグラファイトシートと接着層との間の接着性を向上させているため、グラファイト積層体内の厚み方向の熱伝導性が良くなり、グラファイト積層体の熱の伝わり易さの点で優れていた。

【0456】

また、同様の理由から、実施例２Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例２Ｃの方が、実施例３Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例３Ｃの方が、実施例４Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例４Ｃの方が、実施例５Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例５Ｃの方が、実施例６Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例６Ｃの方が、実施例７Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例７Ｃの方が、実施例８Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例８Ｃの方が、実施例９Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例９Ｃの方が、実施例１０Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例１０Ｃの方が、実施例１１Ｃと参考例１Ｃとを比較した場合には実施例１１Ｃの方が、実施例１２Ｃと参考例１２Ｃとを比較した場合には実施例１２Ｃの方が、グラファイト積層体内の厚み方向の熱伝導性が良くなり、熱の伝わりやすさの点で優れていた。

【産業上の利用可能性】

【0457】

本発明は、電子機器等の熱輸送用材料に利用することができる。また、本発明は、ＣＰＵの発熱量がより大きい、スマートフォン、タブレット、ファンレスのノートパソコンなどに使用されるサーマルハイウエイとして、好適に用いることができる。

【符号の説明】

【0458】

１ グラファイト積層体
５ グラファイトシート
６ 接着層
７ 積層面
１０ 屈曲部（第１の屈曲部）
１１ 屈曲部（第２の屈曲部）
１２ 屈曲部（第３の屈曲部）
１５ 領域
１６ 領域
１７ 領域
３０ 加圧治具
５０ 接着部
５１ 未接着部
１００ 発熱素子
１０１ 金属板
１０２ 伝熱材料
１１０ 側面図
１２０ 上面図
２０１ グラファイト積層体
２０２ ヒーター
２０３ 流水
２０４ 断熱材
２０５ グラファイトシート
２０６ 接着層
２０７ 熱電対（高温部位温度測定）
２０８ 熱電対（低温部位温度測定）
２０９ 端部（高温部位に接触）
２１０ 屈曲部
２１１ 端部（低温部位に接触）
２３５ 切断箇所
３０１ ロッド状の熱輸送体
３０２ 第１ＣＰＵ
３０３ プレート
３０４ ケース
３０５ 第２ＣＰＵ
３１２ 第１クランプ
３１３ 第２クランプ
３２２ ヒーター
３２３ 流水
３２４ 断熱材
３２５ 熱電対
３２６ 熱電対
３２７ 端部
３２８ 端部
４０１ グラファイト積層体
４０２ 粘着層
４０３ 保護層
５０１ グラファイト積層体
５４０ 高温部位
５４１ 低温部位
５５０ 電子部品
６０１ ロッド状の熱輸送体

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】

【図21】

【図22】

【図23】

【図24】

【図25】

【図26】

【図27】

【図28】

【図29】