特許 6370758 希土類ボンド磁石および希土類ボンド磁石の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6370758

(24)【登録日】2018年7月20日

(45)【発行日】2018年8月8日

(54)【発明の名称】希土類ボンド磁石および希土類ボンド磁石の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/057 20060101AFI20180730BHJP

   H01F 1/08 20060101ALI20180730BHJP

   H01F 7/02 20060101ALI20180730BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20180730BHJP

【ＦＩ】

   H01F1/057 180

   H01F1/08 130

   H01F7/02 A

   H01F41/02 G

【請求項の数】7

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2015-199964(P2015-199964)

(22)【出願日】2015年10月8日

(65)【公開番号】特開2017-73480(P2017-73480A)

(43)【公開日】2017年4月13日

【審査請求日】2016年12月7日

(73)【特許権者】

【識別番号】000114215

【氏名又は名称】ミネベアミツミ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001771

【氏名又は名称】特許業務法人虎ノ門知的財産事務所

(72)【発明者】

【氏名】鈴木 淳詔

(72)【発明者】

【氏名】寺岡 進

(72)【発明者】

【氏名】山根 旭裕

(72)【発明者】

【氏名】大矢 紫保

(72)【発明者】

【氏名】大河原 遊

【審査官】 井上 健一

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０６−２３６８０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１５−０２９０１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０２−２６５２２２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 欧州特許出願公開第００３４３９５７（ＥＰ，Ａ１）

【文献】 特開平０１−２９７８０６（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｆ １／０５７

Ｈ０１Ｆ １／０８

Ｈ０１Ｆ ７／０２

Ｈ０１Ｆ ４１／０２

Ｃ２２Ｃ ３８／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

希土類−鉄系の磁石粉末と、
前記磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物と、
前記熱硬化性樹脂組成物中に分散されるシリカフィラーと、
を含み、
前記シリカフィラーの含有量は、前記熱硬化性樹脂組成物に対して、３０体積パーセント以上５０体積パーセント以下であることを特徴とする希土類ボンド磁石。

【請求項2】

前記シリカフィラーは、破砕フィラーであることを特徴とする請求項１に記載の希土類ボンド磁石。

【請求項3】

前記シリカフィラーは、Ｄ５０粒径が３．５μｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の希土類ボンド磁石。

【請求項4】

前記シリカフィラーは、Ｄ５０粒径が１．０μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３の何れか１つに記載の希土類ボンド磁石。

【請求項5】

前記磁石粉末は、ネオジム、鉄、およびホウ素を主成分とすることを特徴とする請求項１〜４の何れか１つに記載の希土類ボンド磁石。

【請求項6】

前記熱硬化性樹脂組成物は、エポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１〜５の何れか１つに記載の希土類ボンド磁石。

【請求項7】

希土類−鉄系の磁石粉末と前記磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物と前記熱硬化性樹脂組成物中に分散されるシリカフィラーとを混練する混練工程と、
前記混練工程によって作製されたコンパウンドを成形する成形工程と、
前記成型工程によって形成された前記コンパウンドを加熱する熱硬化工程と、
を含み、
前記シリカフィラーの含有量は、前記熱硬化性樹脂組成物に対して、３０体積パーセント以上５０体積パーセント以下であることを特徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、希土類ボンド磁石および希土類ボンド磁石の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、希土類永久磁石が、優れた磁気特性を有することから、モータなどの回転機器、一般家電製品、音響機器、医療機器、又は一般産業機器など、幅広い分野で応用されている。特に、粉末状の希土類磁石材料と、その粉末の結合を担う樹脂（結合樹脂）との組み合わせによる希土類ボンド磁石は、形状自由度が高い特徴を活かし、上記機器の小型化や高性能化などに貢献している。

【0003】

さらに、希土類ボンド磁石は、自動車用を代表とする車載（以下単に「車載用」とする。）用分野での使用が顕著である。従来の車載用永久磁石では、フェライト永久磁石が使用されてきた。フェライト永久磁石は優れた耐熱性等を持つからである。しかしながら、フェライト永久磁石は、自発磁化若しくは磁力が比較的弱いため、必要な磁束を得るためには、磁石体積が大きくなってしまうという難点がある。そこで、高出力化かつ小型化などの要請から、フェライト永久磁石に代わって、小型でも高い自発磁化を持つ希土類磁石の使用が年々増加している状況にある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０１５−８２３２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

このような車載用の永久磁石は、自動車等の車輌が様々な環境において駆動されることから、幅広い温度環境に対して、十分な磁気特性を有することが要求される。すなわち、車載用の永久磁石には、温度変化に対して少ない減磁特性および機械的耐熱性が必要とされている。一般に、希土類永久磁石は、高温状態では減磁する特性、いわゆる熱減磁が大きい。このような背景において、高温でも磁気特性が低下し難い希土類磁石および希土類磁石の製造方法の試みがなされている（例えば、特許文献１参照）。

【0006】

本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、その目的は、温度変化に対して少ない減磁特性および機械的耐熱性を有する希土類ボンド磁石およびその製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0007】

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、希土類−鉄系の磁石粉末と、前記磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物と、前記熱硬化性樹脂組成物中に分散されるシリカフィラーと、を含むことを特徴とする。

【0008】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、前記熱硬化性樹脂組成物に対する前記シリカフィラーの含有量が５０体積パーセント以下であることを特徴とする。

【0009】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、前記熱硬化性樹脂組成物に対する前記シリカフィラーの含有量が３０体積パーセント以下であることを特徴とする。

【0010】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、前記シリカフィラーは、破砕フィラーであることを特徴とする。

【0011】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、前記シリカフィラーは、Ｄ５０粒径が３．５μｍ以下であることを特徴とする。

【0012】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、前記シリカフィラーは、Ｄ５０粒径が１．０μｍ以下であることを特徴とする。

【0013】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、前記磁石粉末は、ネオジム、鉄、およびホウ素を主成分とすることを特徴とする。

【0014】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石は、前記熱硬化性樹脂組成物は、エポキシ樹脂であることを特徴とする。

【0015】

また、本発明の一態様に係る希土類ボンド磁石の製造方法は、希土類−鉄系の磁石粉末と前記磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物と前記熱硬化性樹脂組成物中に分散されるシリカフィラーとを混練する混練工程と、前記混練工程によって生成されたコンパウンドを成形する成形工程と、前記成型工程によって形成された前記コンパウンドを加熱する熱硬化工程と、を含むことを特徴とする。

【発明の効果】

【0016】

本発明に係る希土類ボンド磁石および希土類ボンド磁石の製造方法は、温度変化に対して少ない減磁特性および機械的耐熱性を有するという効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】図１は、希土類ボンド磁石の製造方法の手順を例示するフローチャートである。

【図2】図２は、シリカフィラーの含有量の違いが希土類ボンド磁石の熱減磁に与える影響を示すグラフである。

【図3】図３は、シリカフィラーの含有量の違いが希土類ボンド磁石の熱履歴に与える影響を示すグラフである。

【図4】図４は、シリカフィラーの含有量に対する希土類ボンド磁石の圧環強度を示すグラフである。

【図5】図５は、希土類ボンド磁石の熱減磁の抑制と圧環強度とを両立するシリカフィラーの含有量の条件を検討するためのグラフである。

【図6】図６は、球状シリカフィラーの電子顕微鏡写真を示す図である。

【図7】図７は、破砕シリカフィラーの電子顕微鏡写真を示す図である。

【図8】図８は、シリカフィラーの形状の違いが希土類ボンド磁石の熱減磁に与える影響を示すグラフである。

【図9】図９は、シリカフィラーの形状および粒径の違いが希土類ボンド磁石の熱減磁に与える影響を示すグラフである。

【図10】図１０は、シリカフィラーの粒径の違いが希土類ボンド磁石の熱履歴に与える影響を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0018】

以下、添付図面を参照しながら、本発明の実施形態に係る希土類ボンド磁石および希土類ボンド磁石の製造方法を詳細に説明する。なお、以下に説明する実施形態により本発明が限定されるものではない。

【0019】

（第１実施形態）
以下に説明する第１実施形態は、希土類−鉄系の磁石粉末と、磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物と、熱硬化性樹脂組成物中に分散されるシリカフィラーと、を含む希土類ボンド磁石が、温度変化に対して少ない減磁特性を有することを示すものである。また、第１実施形態の説明の中で、当該希土類ボンド磁石の製造方法も同時に説明される。

【0020】

第１実施形態に係る検証実験で用いられる希土類ボンド磁石は、希土類−鉄系の磁石粉末として、ネオジム、鉄、およびホウ素を主成分とする磁石粉末（いわゆる磁粉）を用い、磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物として、いわゆるエポキシ樹脂と総称される樹脂を用いる。具体的には、第１実施形態に係る検証実験で用いられる希土類ボンド磁石は、以下の表１に記載のレシピに従って作製されている。なお、表１に記載の配合量は、磁石粉末３００ｇに対して規格化した量であり、磁石粉末の量に応じて適宜調整すべきものである。また、フィラーの含有量は、検証実験における変数として用いるので、ここでは特定しない。

【0021】

【表1】

【0022】

図１は、希土類ボンド磁石の製造方法の手順を例示するフローチャートである。第１実施形態に係る検証実験で用いられる希土類ボンド磁石は、図１に示される手順で作製されている。

【0023】

最初に、図１に示される希土類ボンド磁石の製造方法では、ステップＳ１にて、希土類−鉄系の磁石粉末を粉砕する。ここで、希土類−鉄系の磁石粉末の粒径範囲は、３０μｍから５００μｍであることが好ましく、５０μｍから２５０μｍであることがさらに好ましい。磁石粉末の粒径が３０μｍ以上であれば、磁石粉末の比表面積が小さくなるため、磁石粉末そのものが酸化される確率が低くなる。また、磁石粉末の粉粒の粒径が５００μｍより小さい方が、肉厚が１ｍｍを下回るリング磁石を圧縮成形する際にも適している。また、後段における成形時の良好な成形性を得るために、希土類磁石粉末の粒度分布の幅が狭いことが望ましい。

【0024】

次に、当該希土類ボンド磁石の製造方法では、ステップＳ２にて、希土類−鉄系の磁石粉末と熱硬化性樹脂組成物の溶液とシリカフィラーとを混練する。熱硬化性樹脂組成物の溶液とは、表１に記載の溶剤に、同表記載のエポキシ樹脂主剤とエポキシ樹脂硬化剤と硬化促進剤とを溶解させたものである。シリカフィラーは、事前に熱硬化性樹脂組成物の溶液に添加しておき、熱硬化性樹脂組成物の溶液と合わせて希土類−鉄系の磁石粉末と混練することが好ましいが、熱硬化性樹脂組成物の溶液と希土類−鉄系の磁石粉末とを混練した後に、シリカフィラーを追加的に添加してさらに混練することでも構わない。当該混練によって生成された混練物をコンパウンドと呼ぶ。

【0025】

次に、当該希土類ボンド磁石の製造方法では、ステップＳ３にて、コンパウンドを乾燥させる。この乾燥工程は、熱硬化性樹脂組成物の溶液に含まれていた溶剤を揮発させるためのものである。

【0026】

次に、当該希土類ボンド磁石の製造方法では、ステップＳ４にて、コンパウンドを解砕し、ステップＳ５にて、コンパウンドの粒径を分級する。コンパウンドの粒径範囲は、続く工程における金型等の成形型キャビティへの充填性を考慮すると、例えば５３〜５００μｍ程度とすることが望ましい。したがって、ステップＳ４およびＳ５における解砕および分級は、当該範囲となるように、コンパウンドを解砕して分級する。

【0027】

次に、当該希土類ボンド磁石の製造方法では、ステップＳ６にて、コンパウンドに滑剤を混合する。この滑剤は、後段の成形時において、金型等の成形型キャビティへの充填を容易にし、かつ、圧力を加えた際の成形型キャビティとの摩擦を低減するためのものである。

【0028】

次に、当該希土類ボンド磁石の製造方法では、ステップＳ７にて、コンパウンドを成形型キャビティへ充填し、圧力を加えて圧縮成形する。加える圧力は、熱硬化性樹脂組成物の降伏応力以上の圧力であり、例えば０．１ＧＰａ〜１．５ＧＰａ程度とすることが好ましい。また、圧縮成形後の成形体は、当該成形体に占める残留空隙の体積分率が６ｖｏｌ％以上１２ｖｏｌ％以下とすることが好ましい。

【0029】

最後に、当該希土類ボンド磁石の製造方法では、ステップＳ８にて、圧縮成形後の成形体を加熱して熱硬化させる。熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合、例えば１５０℃から１９０℃の温度で１０分から１００分程度の時間で熱硬化が行われる。当該熱硬化された被着磁体に、別途、防錆処理として塗装処理を施す。その後、別途着磁処理を行うことにより希土類ボンド磁石が完成する。

【0030】

以下、表１に記載のレシピに従い、以上のように製造された希土類ボンド磁石を用いて、シリカフィラーの含有量の熱減磁への影響に関する検証実験の結果を説明する。

【0031】

図２は、シリカフィラーの含有量の違いが希土類ボンド磁石の熱減磁に与える影響を示すグラフである。図２に示されるグラフは、縦軸を減磁率（磁束の減少率）とし、横軸を熱暴露時間の対数とし、サンプルＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄに関する熱減磁の測定データを記載したものである。サンプルＡは、シリカフィラーの含有量が０．５ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＢは、シリカフィラーの含有量が５ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＣは、シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＤは、シリカフィラーの含有量が５０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石である。何れのサンプルも、熱暴露の温度条件が１８０℃であり、シリカフィラーの含有量は、エポキシ樹脂に対する体積％で表記している。

【0032】

図２に示されるように、シリカフィラーの含有量が高いほど、希土類ボンド磁石の熱減磁を抑制する効果が高い。なお、熱減磁の理論限界は、熱暴露時間の対数軸に関して線形となる。したがって、図２に示される熱減磁の検証実験においても、グラフの形状が直線に近いものほど、熱減磁の抑制効果が高いと判断することができる。サンプルＡとサンプルＢとの比較では熱減磁の抑制効果の違いに大きな差はないが、サンプルＡまたはサンプルＢとの比較では、サンプルＣの熱減磁の抑制に顕著な効果を確認することができ、サンプルＤの熱減磁の抑制はさらに大きな効果を確認することができる。

【0033】

次に、シリカフィラーの含有量の違いを熱機械分析（ＴＭＡ）によって検証した実験の結果について説明する。熱機械分析とは、対象物体の温度を一定のプログラムに従って変化させながら、その物体の温度に対する変形を測定する手法である。この実験では、シリカフィラーの含有量が高い方が希土類ボンド磁石の寸法変化に関する熱履歴を抑制する効果が高いことが示された。つまり、シリカフィラーの含有量が高い方が希土類ボンド磁石の機械的な耐熱性も高いことになる。

【0034】

図３は、シリカフィラーの含有量の違いが希土類ボンド磁石の熱履歴に与える影響を示すグラフである。図３に示されるグラフは、左縦軸を希土類ボンド磁石の温度とし、右縦軸を希土類ボンド磁石の寸法の変化率とし、横軸の時間軸を共有している。グラフＴは、左縦軸から読み取られる希土類ボンド磁石の温度変化を示し、グラフＮ，Ａ，Ｂ，Ｃは、当該温度変化の際の、右縦軸から読み取られる希土類ボンド磁石の寸法の変化率を示している。グラフＮ，Ａ，Ｂ，Ｃは、それぞれ、シリカフィラーの含有量が、０ｖｏｌ％（フィラー含有無し）、５ｖｏｌ％、３０ｖｏｌ％、５０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石についての寸法の変化率を示している。なお、同様に、シリカフィラーの含有量は、エポキシ樹脂に対する体積％で表記している。

【0035】

図３に示されるように、シリカフィラーの含有量が高い方が希土類ボンド磁石の寸法変化に関する熱履歴を抑制する効果が高い。シリカフィラーを含有していない場合（グラフＮ）やシリカフィラーの含有量が低い場合（グラフＡ等）は、希土類ボンド磁石の温度変化の履歴が蓄積され、希土類ボンド磁石の寸法の変化が大きくなっていく傾向がある。しかしながら、シリカフィラーの含有量が高い場合（グラフＣ等）は、希土類ボンド磁石の温度変化の履歴の蓄積が抑制されている。これは、シリカフィラーの線膨張係数が小さいことが影響していると考えられる。

【0036】

一方、シリカフィラーの含有量が低い方が希土類ボンド磁石の強度が高い。図４は、シリカフィラーの含有量に対する希土類ボンド磁石の圧環強度を示すグラフである。図４に示されるグラフは、縦軸を希土類ボンド磁石の圧環強度とし、横軸をフィラーの含有量としている。ここで、圧環強度とは、希土類ボンド磁石を中空円筒に形成した際の直径方向の荷重に対する強度であり、具体的にはＪＩＳ Ｚ ２５０７に記載の方法に従って測定されている。なお、同様に、シリカフィラーの含有量は、エポキシ樹脂に対する体積％で表記している。

【0037】

図４に示されるように、シリカフィラーの含有量が低い方が希土類ボンド磁石の圧環強度が高い傾向がある。具体的には、希土類ボンド磁石の圧環強度の条件を２５ＭＰａ以上とするならば、シリカフィラーの含有量が７５体積パーセント以下とすることで、当該圧環強度を達成することができる。また、シリカフィラーの含有量が５０体積パーセント以下である場合、希土類ボンド磁石の圧環強度が３５ＭＰａ以上となり、より圧環強度の高い希土類ボンド磁石を得ることができるので好ましく、シリカフィラーの含有量が３０体積パーセント以下である場合、希土類ボンド磁石の圧環強度が５０ＭＰａ以上となり、より圧環強度の高い希土類ボンド磁石を得ることができるのでさらに好ましい。

【0038】

図５は、希土類ボンド磁石の熱減磁の抑制と圧環強度とを両立するシリカフィラーの含有量の条件を検討するためのグラフである。図５には、左縦軸を希土類ボンド磁石の圧環強度としたシリカフィラーの含有量に対する希土類ボンド磁石の圧環強度を示す実線グラフと、右縦軸を減磁率としたシリカフィラーの含有量に対する希土類ボンド磁石の熱減磁を示す破線グラフとが併記され、シリカフィラーの含有量の横軸を共有している。シリカフィラーの含有量に対する希土類ボンド磁石の減磁率は、１８０℃の温度にて４００時間の熱暴露を行った際の磁束の減少率を用いている。

【0039】

図５に示されるように、シリカフィラーの含有量が５０ｖｏｌ％の場合、希土類ボンド磁石の圧環強度が３５ＭＰａ以上であり、かつ、減磁率（磁束の減少率）が５％以下であるので、希土類ボンド磁石の圧環強度と熱減磁の抑制とを両立している。また、シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％の場合、希土類ボンド磁石の圧環強度が５０ＭＰａ以上であり、かつ、減磁率（磁束の減少率）が１５％以下であるので、希土類ボンド磁石の圧環強度と熱減磁の抑制とを両立している。したがって、シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％〜５０ｖｏｌ％の範囲であれば、希土類ボンド磁石の圧環強度と熱減磁の抑制とを両立していると考えることができる。また、例えば、希土類ボンド磁石の圧環強度に重要度を設定した設計では、シリカフィラーの含有量を３０ｖｏｌ％以下とし、希土類ボンド磁石の熱減磁の抑制に重要度を設定した設計ではシリカフィラーの含有量を５０ｖｏｌ％以下とするという運用も可能である。

【0040】

（第２実施形態）
以下に説明する第２実施形態は、希土類−鉄系の磁石粉末と、磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物と、熱硬化性樹脂組成物中に分散されるシリカフィラーと、を含む希土類ボンド磁石において、シリカフィラーとして破砕フィラーを用いることが熱減磁の抑制に対してより効果的であることを示すものである。

【0041】

第２実施形態に係る検証実験で用いられる希土類ボンド磁石は、第１実施形態と同様に、希土類−鉄系の磁石粉末として、ネオジム、鉄、およびホウ素を主成分とする磁石粉末を用い、磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物として、いわゆるエポキシ樹脂と総称される樹脂を用いている。また、その希土類ボンド磁石の製造方法も、第１実施形態と同様に、図１に示された製造方法の手順に従うものであり、ここでは説明を省略する。一方、第２実施形態に係る検証実験で用いられる希土類ボンド磁石の具体的組成は、以下の表２に記載のレシピに従っている。なお、表２に記載の配合量は、磁石粉末３００ｇに対して規格化した量であり、磁石粉末の量に応じて適宜調整すべきものである。

【0042】

【表2】

【0043】

以下で説明する検証実験では、シリカフィラーの形状の違いを比較するために、球状フィラーと破砕フィラーとを用いる。図６は、球状シリカフィラーの電子顕微鏡写真を示す図であり、図７は、破砕シリカフィラーの電子顕微鏡写真を示す図である。

【0044】

図６および図７に示されるように、球状シリカフィラーは形状が球形に整っているが、破砕シリカフィラーは形状が整っていない。これは、球状シリカフィラーは、形状を球形に整えるために球状化処理を施しているからである。ここで球状化処理とは、例えば破砕したシリカを加熱溶融させて、表面張力により球状化する等の処理がある。一方、破砕シリカフィラーは、破砕した後の状態のままの形状で用いるフィラーである。言い換えると、ここでいう破砕フィラーとは、球状化処理を施していないフィラーのことをいう。

【0045】

図８は、シリカフィラーの形状の違いが希土類ボンド磁石の熱減磁に与える影響を示すグラフである。図８に示されるグラフは、縦軸を減磁率とし、横軸を熱暴露時間の対数とし、サンプルＡ，Ｂ，Ｎに関する熱減磁の測定データを記載したものである。サンプルＡは、破砕シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＢは、球状シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＮは、いずれのシリカフィラーも含まない希土類ボンド磁石である。何れのサンプルも、熱暴露の温度条件が１８０℃であり、シリカフィラーの含有量は、エポキシ樹脂に対する体積％で表記している。

【0046】

図８に示されるように、球状シリカフィラーを含有した希土類ボンド磁石は、シリカフィラーを含まない希土類ボンド磁石よりも熱減磁を抑制することができるが、破砕シリカフィラーを含有した希土類ボンド磁石は、球状シリカフィラーを含有する希土類ボンド磁石よりもさらに熱減磁を抑制する。熱暴露時間が４００時間の時点で比較をすれば、球状シリカフィラーを含有した希土類ボンド磁石の減磁率（磁束の減少率）は８％であったものが、破砕シリカフィラーを含有した希土類ボンド磁石の減磁率（磁束の減少率）は６．５％に改善している。

【0047】

（第３実施形態）
以下に説明する第３実施形態は、希土類−鉄系の磁石粉末と、磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物と、熱硬化性樹脂組成物中に分散されるシリカフィラーと、を含む希土類ボンド磁石において、シリカフィラーとして破砕フィラーを用いることが好ましく、さらに、その破砕フィラーの粒径が小さいほど熱減磁の抑制に対してより効果的であることを示すものである。

【0048】

第３実施形態に係る検証実験で用いられる希土類ボンド磁石は、第１実施形態と同様に、希土類−鉄系の磁石粉末として、ネオジム、鉄、およびホウ素を主成分とする磁石粉末を用い、磁石粉末の間に介在し該粉末同士を結合させる熱硬化性樹脂組成物として、いわゆるエポキシ樹脂と総称される樹脂を用いている。また、その希土類ボンド磁石の製造方法も、第１実施形態と同様に、図１に示された製造方法の手順に従うものであり、ここでは説明を省略する。一方、第３実施形態に係る検証実験で用いられる希土類ボンド磁石の具体的組成は、第２実施形態と同様に表２に記載のレシピに従っている。

【0049】

図９は、シリカフィラーの形状および粒径の違いが希土類ボンド磁石の熱減磁に与える影響を示すグラフである。図９に示されるグラフは、縦軸を減磁率とし、横軸を熱暴露時間の対数とし、サンプルＡ，Ｂ，Ｃ，Ｎに関する熱減磁の測定データを記載したものである。サンプルＡは、粒径が３．４μｍの球状シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＢは、粒径が３．１μｍの破砕シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＣは、粒径が０．９μｍの破砕シリカフィラーの含有量が３０ｖｏｌ％の希土類ボンド磁石であり、サンプルＮは、いずれのシリカフィラーも含まないものである。何れのサンプルも、熱暴露の温度条件が１８０℃であり、含有量は、エポキシ樹脂に対する体積％で表記している。なお、ここに記載フィラー粒径は、Ｄ５０粒径であり、Ｄ５０粒径とは累積分布が５０％に該当する粒子の粒径を意味する。

【0050】

図９に示されるように、破砕シリカフィラーを含有した希土類ボンド磁石は、粒径がほぼ同じの球状シリカフィラーを含有する希土類ボンド磁石よりも熱減磁を抑制することができるが、粒径が小さい破砕シリカフィラーの方が熱減磁を抑制する効果がより高い。熱暴露時間が４００時間の時点で比較をすれば、Ｄ５０粒径が３．１μｍの破砕シリカフィラーを含有した希土類ボンド磁石の減磁率（磁束の減少率）は７．９％であったものが、Ｄ５０粒径が０．９μｍの破砕シリカフィラーを含有した希土類ボンド磁石の減磁率（磁束の減少率）は７．２％に改善している。

【0051】

さらに、次に示す熱機械分析の結果からは、同じ形状のシリカフィラーを用いる場合であっても、粒径が小さい方が希土類ボンド磁石の寸法変化に関する熱履歴を抑制する効果が高いことが示される。つまり、シリカフィラーの粒径が小さい方が希土類ボンド磁石の機械的な耐熱性も高いことになる。

【0052】

図１０は、シリカフィラーの粒径の違いが希土類ボンド磁石の熱履歴に与える影響を示すグラフである。図１０に示されるグラフは、左縦軸を希土類ボンド磁石の温度とし、右縦軸を希土類ボンド磁石の寸法の変化率とし、横軸の時間軸を共有している。グラフＴは、左縦軸から読み取られる希土類ボンド磁石の温度変化を示し、グラフＮ，Ａ，Ｂ，Ｃは、当該温度変化の際の、右縦軸から読み取られる希土類ボンド磁石の寸法の変化率を示している。グラフＮ，Ａ，Ｂ，Ｃは、それぞれ、上記サンプルＮ，Ａ，Ｂ，Ｃに対応している。

【0053】

図１０に示されるように、シリカフィラーの粒径が小さい方が希土類ボンド磁石の寸法変化に関する熱履歴を抑制する効果が高い。例えばサンプルＢとサンプルＣは、いずれも破砕シリカフィラーを３０ｖｏｌ％含有しており、違いは粒径のみである。しかしながら、サンプルＣの方が、希土類ボンド磁石の寸法変化に関する熱履歴を抑制する効果が高い。このことは、同じ形状のシリカフィラーを用いる場合であっても、粒径が小さい方が希土類ボンド磁石の寸法変化に関する熱履歴を抑制する効果が高いことを示している。

【0054】

以上、本発明の実施形態について具体的に説明したが、本発明は、上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想に基づく各種の変形が可能である。例えば、上述の実施形態では、希土類−鉄系の磁石粉末としてネオジム、鉄、およびホウ素を主成分とする磁石粉末を用いた説明を行ったが、サマリウム、鉄、および窒素を主成分とする磁石粉末を用いても同様の効果を得ることが可能である。また、上述の実施形態において挙げた数値はあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれと異なる数値を用いてもよい。また、上述した各構成要素を適宜組み合わせて構成したものも本発明に含まれる。さらなる効果や変形例は、当業者によって容易に導き出すことができる。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】